JP2641531B2 - ナトリウム−硫黄電池およびその製造方法 - Google Patents
ナトリウム−硫黄電池およびその製造方法Info
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Description
【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明はナトリウム−硫黄電池およびその製造方法に
係り、更に詳しくは、絶縁体リングと陰極金属容器およ
び／又は陽極金属容器との接合部においてシール性が向
上し、ナトリウムおよび硫黄等のリーフ防止を確実にし
たナトリウム−硫黄電池およびその製造方法に関する。
係り、更に詳しくは、絶縁体リングと陰極金属容器およ
び／又は陽極金属容器との接合部においてシール性が向
上し、ナトリウムおよび硫黄等のリーフ防止を確実にし
たナトリウム−硫黄電池およびその製造方法に関する。
［従来の技術］ ナトリウム−硫黄電池は、一方に陰極活物質である溶
融金属ナトリウム、他方には陽極活物質である溶融硫黄
を配し、両者をナトリウムイオンに対して選択的な透過
性を有するベータアルミナ固体電解質で隔離し、300〜3
50℃で作動させる高温二次電池である。
融金属ナトリウム、他方には陽極活物質である溶融硫黄
を配し、両者をナトリウムイオンに対して選択的な透過
性を有するベータアルミナ固体電解質で隔離し、300〜3
50℃で作動させる高温二次電池である。
このようなナトリウム−硫黄電池の構成は、例えば第
１図に示すように、陽極活物質である溶融硫黄Ｓを含浸
したカーボンフェルト等の陽極用導電材１を収容する円
筒状の陽極金属容器２と、該陽極金属容器２の上端部と
例えばアルファアルミナ製の絶縁体リング３を介して連
結され、且つ溶融金属ナトリウムNaを貯留する陰極金属
容器４と、前記絶縁体リング３の内周部に接合され、且
つナトリウムイオンNa+を選択的に透過させる機能を有
する有底円筒状のベータアルミナ管５とからなってい
る。また、前記陰極金属容器４の上蓋６の中央部には、
陰極金属容器４を通して下方向にベータアルミナ管５の
底部付近まで延びた陰極管７が貫通支持されている。
１図に示すように、陽極活物質である溶融硫黄Ｓを含浸
したカーボンフェルト等の陽極用導電材１を収容する円
筒状の陽極金属容器２と、該陽極金属容器２の上端部と
例えばアルファアルミナ製の絶縁体リング３を介して連
結され、且つ溶融金属ナトリウムNaを貯留する陰極金属
容器４と、前記絶縁体リング３の内周部に接合され、且
つナトリウムイオンNa+を選択的に透過させる機能を有
する有底円筒状のベータアルミナ管５とからなってい
る。また、前記陰極金属容器４の上蓋６の中央部には、
陰極金属容器４を通して下方向にベータアルミナ管５の
底部付近まで延びた陰極管７が貫通支持されている。
以上の構成を有するナトリウム−硫黄電池において、
放電時には溶融金属ナトリウムは電子を放出してナトリ
ウムイオンとなり、これがベータアルミナ固体電解質中
を透過して陽極側に移動し、陽極の硫黄と外部回路を通
ってきた電子とが反応して多硫化ナトリウムを生成し、
2V程度の電圧を発生する。一方、充分時には放電とは逆
にナトリウム及び硫黄の生成反応が起こる。
放電時には溶融金属ナトリウムは電子を放出してナトリ
ウムイオンとなり、これがベータアルミナ固体電解質中
を透過して陽極側に移動し、陽極の硫黄と外部回路を通
ってきた電子とが反応して多硫化ナトリウムを生成し、
2V程度の電圧を発生する。一方、充分時には放電とは逆
にナトリウム及び硫黄の生成反応が起こる。
以上のように、従来のナトリウム−硫黄電池は、アル
ファアルミナ絶縁体リングと陰極容器および陽極容器間
とは直接熱圧接合により接合されている。
ファアルミナ絶縁体リングと陰極容器および陽極容器間
とは直接熱圧接合により接合されている。
［発明が解決しようとする課題］ このようなナトリウム−硫黄電池において、現在の大
きな課題として、アルファアルミナ絶縁体リングと陰極
金属容器および陽極金属容器との接合部におけるリーク
と残留応力が挙げられている。即ち、従来の電池におい
ては、アルファアルミナ絶縁体リングと陰極金属容器お
よび陽極金属容器とが直接接合されているが、アルファ
アルミナと金属（Fe又はAlを通常陰陽極金属容器として
用いる。）はその熱膨張係数に大きな差があるため、室
温から使用温度（300〜350℃）まで環境温度が変化する
ことにより、上記材質間の熱膨張差に基き絶縁体リング
と陰極および陽極金属容器との接合部に歪が発生して亀
裂が生じ、陰極および陽極容器内の金属ナトリウム或い
は硫黄、硫化ナトリウム等がリークし、電池が使用不可
となる事態が起こる、という欠点があった。
きな課題として、アルファアルミナ絶縁体リングと陰極
金属容器および陽極金属容器との接合部におけるリーク
と残留応力が挙げられている。即ち、従来の電池におい
ては、アルファアルミナ絶縁体リングと陰極金属容器お
よび陽極金属容器とが直接接合されているが、アルファ
アルミナと金属（Fe又はAlを通常陰陽極金属容器として
用いる。）はその熱膨張係数に大きな差があるため、室
温から使用温度（300〜350℃）まで環境温度が変化する
ことにより、上記材質間の熱膨張差に基き絶縁体リング
と陰極および陽極金属容器との接合部に歪が発生して亀
裂が生じ、陰極および陽極容器内の金属ナトリウム或い
は硫黄、硫化ナトリウム等がリークし、電池が使用不可
となる事態が起こる、という欠点があった。
［課題を解決するための手段］ そこで、本発明者らは、上記接合部におけるリーク等
の問題を解決すべく、種々検討を重ねた結果、本発明を
完成したものである。
の問題を解決すべく、種々検討を重ねた結果、本発明を
完成したものである。
即ち、本発明の第１の発明によれば、溶融硫黄を収容
する陽極金属容器と、該陽極金属容器の端部と絶縁体リ
ングを介して接合され且つ溶融金属ナトリウムを貯留す
る陰極金属容器と、前記絶縁体リングの内周部に接合さ
れ且つナトリウムイオンを選択的に透過させる機能を有
するベータアルミナ固体電解質管とからなるナトリウム
−硫黄電池において、前記絶縁体リングと前記陰極金属
容器との接合部および／又は前記絶縁体リングと前記陽
極金属容器との接合部が、該絶縁体リングの接合面上に
形成した、SiO2 55〜70重量％、Na2O 6〜13重量％、B2O
3 20〜30重量％、Al2O3 2〜６重量％を含むガラス層を
介して熱圧接合により一体的に接合されてなることを特
徴とするナトリウム−硫黄電池、が提供される。
する陽極金属容器と、該陽極金属容器の端部と絶縁体リ
ングを介して接合され且つ溶融金属ナトリウムを貯留す
る陰極金属容器と、前記絶縁体リングの内周部に接合さ
れ且つナトリウムイオンを選択的に透過させる機能を有
するベータアルミナ固体電解質管とからなるナトリウム
−硫黄電池において、前記絶縁体リングと前記陰極金属
容器との接合部および／又は前記絶縁体リングと前記陽
極金属容器との接合部が、該絶縁体リングの接合面上に
形成した、SiO2 55〜70重量％、Na2O 6〜13重量％、B2O
3 20〜30重量％、Al2O3 2〜６重量％を含むガラス層を
介して熱圧接合により一体的に接合されてなることを特
徴とするナトリウム−硫黄電池、が提供される。
さらに、本発明の第２の発明によれば、溶融硫黄を収
容する陽極金属容器と、該陽極金属容器の端部と絶縁体
リングを介して接合され且つ溶融金属ナトリウムを貯留
する陰極金属容器と、前記絶縁体リングの内周部に接合
され且つナトリウムイオンを選択的に透過させる機能を
有するベータアルミナ固体電解質管とからなるナトリウ
ム−硫黄電池を製造する方法において、前記絶縁体リン
グの各容器との接合面上に予じめ、SiO2 55〜70重量
％、Na2O 6〜13重量％、B2O3 20〜30重量％、Al2O3 2〜
６重量％を含むガラス層を形成し、次いで絶縁体リング
を介して陰極金属容器および／又は陽極金属容器を熱圧
接合することにより一体的に気密接合することを特徴と
するナトリウム−硫黄電地の製造方法、が提供される。
容する陽極金属容器と、該陽極金属容器の端部と絶縁体
リングを介して接合され且つ溶融金属ナトリウムを貯留
する陰極金属容器と、前記絶縁体リングの内周部に接合
され且つナトリウムイオンを選択的に透過させる機能を
有するベータアルミナ固体電解質管とからなるナトリウ
ム−硫黄電池を製造する方法において、前記絶縁体リン
グの各容器との接合面上に予じめ、SiO2 55〜70重量
％、Na2O 6〜13重量％、B2O3 20〜30重量％、Al2O3 2〜
６重量％を含むガラス層を形成し、次いで絶縁体リング
を介して陰極金属容器および／又は陽極金属容器を熱圧
接合することにより一体的に気密接合することを特徴と
するナトリウム−硫黄電地の製造方法、が提供される。
本発明では、絶縁体リングの接合面に予じめガラス層
を形成するものであるが、そのガラス層として、SiO2 5
5〜70重量％、Na2O 6〜13重量％、B2O3 20〜30重量％、
Al2O3 2〜６重量％を含むガラス層を少なくとも有する
ものである。
を形成するものであるが、そのガラス層として、SiO2 5
5〜70重量％、Na2O 6〜13重量％、B2O3 20〜30重量％、
Al2O3 2〜６重量％を含むガラス層を少なくとも有する
ものである。
なお、本発明においては、陰極および陽極の金属容器
がアルミニウムにより形成されている場合は、後述のア
ルミニウムホウロウを金属容器の接合面上に予じめ焼付
けてガラス層を形成することが好ましく、同様に金属容
器がステンレス鋼あるいは軟鋼の場合には、後述の鉄系
ホウロウを用いるのがよい。
がアルミニウムにより形成されている場合は、後述のア
ルミニウムホウロウを金属容器の接合面上に予じめ焼付
けてガラス層を形成することが好ましく、同様に金属容
器がステンレス鋼あるいは軟鋼の場合には、後述の鉄系
ホウロウを用いるのがよい。
さらに陰極および陽極の金属容器の接合面と、絶縁体
リングの接合面の両接合面上に予じめガラスを焼付けて
ガラス薄層を形成することがより好ましい。
リングの接合面の両接合面上に予じめガラスを焼付けて
ガラス薄層を形成することがより好ましい。
［作用］ 本発明では、例えばアルファアルミナよりなる絶縁体
リングと陰極金属容器あるいは陽極金属容器との接合
を、予じめ絶縁体リングの接合面上に最適なガラス層を
形成した後、熱圧接合して一体的に接合することによ
り、絶縁体リングと金属容器との熱膨張の差を吸収・緩
和させるとともに、絶縁体リング及び陰極および陽極の
各金属容器の接合面表面の微小な凹凸をなくして滑らか
にすることにより、接合部のシール性を向上させ、その
結果、接合部におけるリークを防止し、残留応力を減少
させたのである。
リングと陰極金属容器あるいは陽極金属容器との接合
を、予じめ絶縁体リングの接合面上に最適なガラス層を
形成した後、熱圧接合して一体的に接合することによ
り、絶縁体リングと金属容器との熱膨張の差を吸収・緩
和させるとともに、絶縁体リング及び陰極および陽極の
各金属容器の接合面表面の微小な凹凸をなくして滑らか
にすることにより、接合部のシール性を向上させ、その
結果、接合部におけるリークを防止し、残留応力を減少
させたのである。
なお、絶縁体リング接合表面に形成するガラス層のガ
ラス組成としては、SiO2、Na2O、B2O3およびAl2O3から
主として構成されるホウ珪酸系ガラスが適しており、そ
の組成としてはSiO2が55〜70重量％、好ましくは60〜63
重量％、Na2Oが６〜13重量％、好ましくは８〜10重量
％、B2O3が20〜30重量％、好ましくは24〜27重量％、Al
2O3が２〜６重量％、好ましくは３〜５重量％の範囲の
ものが適用できる。
ラス組成としては、SiO2、Na2O、B2O3およびAl2O3から
主として構成されるホウ珪酸系ガラスが適しており、そ
の組成としてはSiO2が55〜70重量％、好ましくは60〜63
重量％、Na2Oが６〜13重量％、好ましくは８〜10重量
％、B2O3が20〜30重量％、好ましくは24〜27重量％、Al
2O3が２〜６重量％、好ましくは３〜５重量％の範囲の
ものが適用できる。
また、上記組成のホウ珪酸系ガラスは熱膨張係数が絶
縁体リングと金属容器の中間の熱膨張係数を有している
ことが望ましい。
縁体リングと金属容器の中間の熱膨張係数を有している
ことが望ましい。
一方、金属容器がアルミニウムである場合には、その
接合面上にガラス層を形成することが好ましく、そのガ
ラス層としてはSiO2、TiO2、ZrO2のうちの少なくとも１
種以上を20〜60重量％、Na2O、K2O、Li2Oのうち少なく
とも１種以上を10〜30重量％、CaO、BaO、MgO、ZnO、Al
2O3のうち少なくとも１種以上を１〜15重量％、PbO、B2
O3、Sb2O3のうち少なくのも１種以上を１〜40重量％よ
りなるアルミニウムホウロウを用いることが好ましい。
接合面上にガラス層を形成することが好ましく、そのガ
ラス層としてはSiO2、TiO2、ZrO2のうちの少なくとも１
種以上を20〜60重量％、Na2O、K2O、Li2Oのうち少なく
とも１種以上を10〜30重量％、CaO、BaO、MgO、ZnO、Al
2O3のうち少なくとも１種以上を１〜15重量％、PbO、B2
O3、Sb2O3のうち少なくのも１種以上を１〜40重量％よ
りなるアルミニウムホウロウを用いることが好ましい。
また、金属容器が軟鋼あるいはステンレス鋼の場合に
は、その接合面上にガラス層を形成することが好まし
く、そのガラス層としてはSiO2を35〜60重量％、Al2O3
を１〜10重量％、B2O3を10〜25重量％、Na2O及び／又は
K2Oを15〜25重量％、CaO、MgO、MnOのうち少なくとも１
種以上を１〜10重量％等よりなる組成の鉄系ホウロウを
用いることが好ましい。
は、その接合面上にガラス層を形成することが好まし
く、そのガラス層としてはSiO2を35〜60重量％、Al2O3
を１〜10重量％、B2O3を10〜25重量％、Na2O及び／又は
K2Oを15〜25重量％、CaO、MgO、MnOのうち少なくとも１
種以上を１〜10重量％等よりなる組成の鉄系ホウロウを
用いることが好ましい。
本発明においては、以上のように、絶縁体リングの接
合面上に、ホウ珪酸系ガラス層および好ましくは、該陰
極および陽極の金属容器の接合面上に、その金属容器の
材質に最適のホウロウよりなるガラス層を形成させた
後、熱圧接合する。
合面上に、ホウ珪酸系ガラス層および好ましくは、該陰
極および陽極の金属容器の接合面上に、その金属容器の
材質に最適のホウロウよりなるガラス層を形成させた
後、熱圧接合する。
熱圧接合は、通常、温度500〜800℃、好ましくは600
〜700℃で、約５〜30秒間、好ましくは約10秒、圧力1.5
〜40MPaで行なわれる。
〜700℃で、約５〜30秒間、好ましくは約10秒、圧力1.5
〜40MPaで行なわれる。
［実施例］ 以下、本発明を実施例に基きさらに詳細に説明する
が、本発明はこれらの実施例に限られるものではない。
が、本発明はこれらの実施例に限られるものではない。
（実施例１） 予じめガラスを焼き付けるべきアルミニウム製陰極お
よび陽極の金属容器を温度60℃の10％NaOH水溶液中に５
分間浸漬し洗浄した。次に、化学組成が第１表に示すア
ルミニウムホウロウ用燐酸系ガラス粉末を平均粒径１μ
ｍ以下に微粉砕し、当該ガラス粉末75重量％、ポリビニ
ルブチラール2.8重量％、ジブチルブタレート1.3重量
％、ブタノール20.9重量％の割合で混合し、ペーストを
作製した。その後、前記金属容器の絶縁体リングとの接
合表面の所定部分に前記ペーストを塗布した。次に各金
属容器を電気炉中で520℃、３分間加熱し、ガラス粉末
を金属容器に焼き付けた。焼き付けた後のガラス層の厚
さは約20μｍであった。
よび陽極の金属容器を温度60℃の10％NaOH水溶液中に５
分間浸漬し洗浄した。次に、化学組成が第１表に示すア
ルミニウムホウロウ用燐酸系ガラス粉末を平均粒径１μ
ｍ以下に微粉砕し、当該ガラス粉末75重量％、ポリビニ
ルブチラール2.8重量％、ジブチルブタレート1.3重量
％、ブタノール20.9重量％の割合で混合し、ペーストを
作製した。その後、前記金属容器の絶縁体リングとの接
合表面の所定部分に前記ペーストを塗布した。次に各金
属容器を電気炉中で520℃、３分間加熱し、ガラス粉末
を金属容器に焼き付けた。焼き付けた後のガラス層の厚
さは約20μｍであった。
一方、絶縁体リングの金属容器との接合表面上に、Si
O2 61重量％、Na2O 9.5重量％、B2O3 25重量％、Al2O3
4.5重量％よりなるホウ珪酸ガラスペーストを塗布し、
約10μｍの厚さに焼き付けした。
O2 61重量％、Na2O 9.5重量％、B2O3 25重量％、Al2O3
4.5重量％よりなるホウ珪酸ガラスペーストを塗布し、
約10μｍの厚さに焼き付けした。
次に絶縁体リングと金属容器を組立てた後、温度550
℃、圧力30MPaの条件で30秒間保持し、熱圧接合した。
その後、接合部分の気密性を調べるため、ヘリウムリー
ク試験を実施した。その結果、本発明のガラスを介在し
た場合の不良発生率は0.3％であったのに対し、ガラス
を介在しない従来の場合の不良発生率は33％であった。
℃、圧力30MPaの条件で30秒間保持し、熱圧接合した。
その後、接合部分の気密性を調べるため、ヘリウムリー
ク試験を実施した。その結果、本発明のガラスを介在し
た場合の不良発生率は0.3％であったのに対し、ガラス
を介在しない従来の場合の不良発生率は33％であった。
次いで、使用時の劣化状態を調べるため、ヘリウムリ
ーク試験でリークの認められなかった良品を、使用温度
の330℃まで10時間かけて昇温し、330℃で１時間保持後
10時間かけて自然放冷して室温まで徐冷する加熱試験を
１サイクルとする試験を10回繰返し、当初と同様にヘリ
ウムリーク試験を実施したところ、本発明品は不良発生
率1.2％であったのに対し、従来品の不良発生率は58％
であって、本発明品はリーク性が極めて優れていること
が確認された。
ーク試験でリークの認められなかった良品を、使用温度
の330℃まで10時間かけて昇温し、330℃で１時間保持後
10時間かけて自然放冷して室温まで徐冷する加熱試験を
１サイクルとする試験を10回繰返し、当初と同様にヘリ
ウムリーク試験を実施したところ、本発明品は不良発生
率1.2％であったのに対し、従来品の不良発生率は58％
であって、本発明品はリーク性が極めて優れていること
が確認された。
［発明の効果］ 以上述べたとおり、本発明の請求項１記載のナトリウ
ム−硫黄電池によれば、金属容器と絶縁体リングの間に
焼き付けられたガラス薄層を介在しているので、熱圧接
合後の気密性に特に優れ、さらに長期間安定して使用で
きる電池が得られる。
ム−硫黄電池によれば、金属容器と絶縁体リングの間に
焼き付けられたガラス薄層を介在しているので、熱圧接
合後の気密性に特に優れ、さらに長期間安定して使用で
きる電池が得られる。
また、請求項２記載の製造方法によれば、絶縁体リン
グの金属容器との接合面上に予じめガラス層を焼付け形
成して熱圧接合するという、簡単な手段で完全なシール
構造のナトリウム−硫黄電池が得られるものであり、産
業の展開に寄与するところ大である。
グの金属容器との接合面上に予じめガラス層を焼付け形
成して熱圧接合するという、簡単な手段で完全なシール
構造のナトリウム−硫黄電池が得られるものであり、産
業の展開に寄与するところ大である。
第１図はナトリウム−硫黄電池の構成を示す概略断面図
である。 １……陽極用導電材、２……陽極金属容器、３……絶縁
体リング、４……陰極金属容器、５……ベータアルミナ
管。
である。 １……陽極用導電材、２……陽極金属容器、３……絶縁
体リング、４……陰極金属容器、５……ベータアルミナ
管。
Claims (2)
- 【請求項１】溶融硫黄を収容する陽極金属容器と、該陽
極金属容器の端部と絶縁体リングを介して接合され且つ
溶融金属ナトリウムを貯留する陰極金属容器と、前記絶
縁体リングの内周部に接合され且つナトリウムイオンを
選択的に透過させる機能を有するベータアルミナ固体電
解質管とからなるナトリウム−硫黄電池において、前記
絶縁体リングと前記陰極金属容器との接合部および／又
は前記絶縁体リングと前記陽極金属容器との接合部が、
該絶縁体リングの接合面上に形成した、SiO2 55〜70重
量％、Na2O 6〜13重量％、B2O3 20〜30重量％、Al2O3 2
〜６重量％を含むガラス層を介して熱圧接合により一体
的に接合されてなることを特徴とするナトリウム−硫黄
電池。 - 【請求項２】溶融硫黄を収容する陽極金属容器と、該陽
極金属容器の端部と絶縁体リングを介して接合され且つ
溶融金属ナトリウムを貯留する陰極金属容器と、前記絶
縁体リングの内周部に接合され且つナトリウムイオンを
選択的に透過させる機能を有するベータアルミナ固体電
解質管とからなるナトリウム−硫黄電池を製造する方法
において、前記絶縁体リングの陰極金属容器および／又
は陽極金属容器との接合面上に予じめ、SiO2 55〜70重
量％、Na2O 6〜13重量％、B2O3 20〜30重量％、Al2O3 2
〜６重量％を含むガラス層を形成し、次いで絶縁体リン
グを介して陰極金属容器および／又は陽極金属容器を熱
圧接合することにより一体的に気密接合することを特徴
とするナトリウム−硫黄電地の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63275083A JP2641531B2 (ja) | 1988-10-31 | 1988-10-31 | ナトリウム−硫黄電池およびその製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63275083A JP2641531B2 (ja) | 1988-10-31 | 1988-10-31 | ナトリウム−硫黄電池およびその製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH02121269A JPH02121269A (ja) | 1990-05-09 |
| JP2641531B2 true JP2641531B2 (ja) | 1997-08-13 |
Family
ID=17550576
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP63275083A Expired - Lifetime JP2641531B2 (ja) | 1988-10-31 | 1988-10-31 | ナトリウム−硫黄電池およびその製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2641531B2 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR20150129126A (ko) * | 2014-05-08 | 2015-11-19 | 한국세라믹기술원 | 나트륨-황 전지의 알파-알루미나와 금속의 접합을 위한 저온접합방법 |
Family Cites Families (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| DE3736843A1 (de) * | 1987-10-30 | 1989-05-11 | Asea Brown Boveri | Verfahren zum verbinden von metallischen und keramischen werkstoffen |
-
1988
- 1988-10-31 JP JP63275083A patent/JP2641531B2/ja not_active Expired - Lifetime
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR20150129126A (ko) * | 2014-05-08 | 2015-11-19 | 한국세라믹기술원 | 나트륨-황 전지의 알파-알루미나와 금속의 접합을 위한 저온접합방법 |
| KR101660279B1 (ko) * | 2014-05-08 | 2016-09-28 | 한국세라믹기술원 | 나트륨-황 전지의 알파-알루미나와 금속의 접합을 위한 저온접합방법 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH02121269A (ja) | 1990-05-09 |
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