JP2534402B2 - 乾燥前駆物質の処理方法 - Google Patents

乾燥前駆物質の処理方法

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JP2534402B2
JP2534402B2 JP2500007A JP50000789A JP2534402B2 JP 2534402 B2 JP2534402 B2 JP 2534402B2 JP 2500007 A JP2500007 A JP 2500007A JP 50000789 A JP50000789 A JP 50000789A JP 2534402 B2 JP2534402 B2 JP 2534402B2
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Description

【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 この発明は、放射性廃棄物を含有する乾燥前駆物質の
処理方法に関するものである。特に、本発明は、高レベ
ルの放射性廃棄物を含有する合成ロック又は合成ガラス
等の固定化物質の処理方法に関するものである。
背景技術 高レベルの放射性物質を含有する合成ロックの前駆物
質を製造するために従来より用いられている装置は、テ
トライソプロピルチタネート（tetraisopropyltitanat
e）及びテトラブチルジルコネート（tetrabuthylzircon
ate）をチタン酸化物TiO2及びZrO2の基本供給源として
用いて合成ロックの前駆物質を形成している、これらの
成分は、他の成分の硝酸塩溶液と混合され、水酸化ナト
リウムの添加によって共沈され、次いで水洗される。こ
のようにして形成された前駆物質は、高温セル内で、硝
酸塩溶液の状態で供給される高レベル核廃棄物と混合さ
れて高粘性の均一なスラリを形成する。このスラリは、
ロータリーキルンに供給されて加熱されて不揮発化さ
れ、か焼されて粉末状となる。この粉末は、次いで、金
属チタン粉末と混合されて、ホットプレス用の容器に収
容される。
この処理に用いる容器は、通常はベローズ状の円筒壁
で形成される。各容器は収容する内容物とともに、加熱
圧縮される、容器内に合成ロックを形成する。この合成
ロックは、高レベルの固定化された放射性廃棄物を含有
する。
上記の合成ロックの製造装置には、以下に説明する幾
つかの欠点がある。
上記した合成ロックを製造するための装置は、高レベ
ルの放射性廃棄物を含有するスラリをか焼器に搬送する
ことを必要とする。か焼器は還元性ガスを酸素を含まな
い状態とする必要があるとともに、スラリを加熱、乾燥
させなければならない。こうした目的に合致したか焼器
は、大型で取り扱いの面倒な装置であり、多数のメンテ
ナンスが困難な多数の作動部材を有している。この代表
的なものは、か焼器内においてスラリの凝固を防止する
ための攪拌棒であり、また放射性塵埃の放散を防止する
ための濾過装置である。
本発明は、固定化された放射性廃棄物を含有する物質
を形成するのに用いられる別の方法を提供するものであ
る。
発明の説明 本発明によれば、放射性廃棄物と硝酸塩成分を含有す
る乾燥前駆物質を少なくとも部分的に波状形状に形成さ
れた側壁と、ガス出口、出口フィルタ、ガス入口及び入
口フィルタを有する実質的に円筒形状の容器に収容し、 前記ガス入口及び出口を除いて容器を密封し、 ガスをガス入口、入口フィルタ及び乾燥前駆物質を介
して容器内に導入しながら容器を加熱し、 排気ガスを出口フィルタ及びガス出口で捕捉して、 実質的にすべての硝酸塩成分が分解され、除去された
放射性廃棄物を含有する乾燥か焼生成物を形成するよう
にしたことを特徴とする放射性廃棄物を含有する乾燥前
駆物質の処理方法が提供される。好ましくは、合成ロッ
クの前駆物質として形成される乾燥か焼生成物は、前記
ガスを例えばH2ガス等の還元ガスとすることにより有害
な影響が排除する。
好ましくは、前記の方法は、実質的にすべての硝酸塩
成分が分解、除去された後に容器に対して等方的又は単
軸方向にホットプレスを行う工程を含んでいる。
前記のガス出口及び入口が容器の反対側端部に設けら
れている。前記のガス出口及び入口が容器の同一端部の
側壁に設けることも出来る。
前記ガス入口及び出口はそれぞれ容器内に配置され前
記入口及び出口フィルタによって前記乾燥前駆物質より
分離されている入口及び出口多孔管に接続されている。
好ましくは、前記容器がダンベル形状となる。
前記容器には前記乾燥前駆物質を投入するために充填
ポートを設けることが望ましい。
好ましくは、前記の方法は、前記合成ロックの乾燥前
駆物質を充填した後に前記充填ポートに栓部材を嵌合さ
せる工程を含む。
好ましくは、前記栓部材に前記ガス出口が形成され
る。
栓部材は、容器内の材料の漏出を防止するために、嵌
合位置で溶接することが出来る。
前記入口フィルタと出口フィルタは、円盤状に形成さ
れて容器の底部及び頂部に設けられていることが望まし
い。
好ましくは、入口フィルタと出口フィルタの直径は、
容器の最大径と実質的に同一とする。
好ましくは、前記容器は円筒状の内張り部材を設け
て、該内張り部材は乾燥前駆物質が波状部に侵入しない
ようする。
前記容器は熱伝達及び安定用板を設けることが望まし
い。
前記入口及び出口フィルタが多孔シュラウドを設ける
ことが望ましい。
前記入口及び出口フィルタが酸化ジルコニウム等のセ
ラミック繊維によって形成されてガス透過性に形成する
ことが出来る。
本発明の好適実施例によれば、前記ガス入口より導入
されるガスが、３重量％の水素を含む窒素ガスである。
前記容器内におけるチャネリングを防止するために前
記ガス出口に背圧を付与することが出来る。
排気ガスを水リザーバを通して排出して、背圧を発生
することが好ましい。
本発明は、さらに放射性廃棄物を微粒子材料を混合
し、混合物を加熱して放射性廃棄物が含浸した乾燥前駆
物質を形成し、 該乾燥前駆物質を少なくとも一部を波状に形成した側
壁と、ガス出口、出口フィルタ、ガス入口及び入口フィ
ルタを有する実質的に円筒形状の容器に収容し、 前記ガス入口及び出口を除いて容器を密封し、 ガスをガス入口、入口フィルタ及び乾燥前駆物質を介
して容器内に導入しながら容器を加熱し、 排気ガスを出口フィルタ及びガス出口で捕捉して、 実質的にすべての硝酸塩成分が分解され、除去された
放射性廃棄物を含有する乾燥か焼生成物を形成するよう
にしたことを特徴とする放射性廃棄物を含有する乾燥か
焼生成物の製造方法を提供する。好ましくは、前記乾燥
前駆物質は、スクリュー型排出装置を有する加熱室にお
いて混合、加熱される。
計量供給装置を用いて前記微粒子材料を前記加熱室に
供給することが出来る。
前記放射性性廃棄物は、前記加熱室内の微粒子材料に
散布することが出来る。
好ましくは、前記乾燥前駆物質は、前記乾燥室内にお
いて水平軸に対して回転可能なミキサによって混合され
る。
前記加熱室は、排出ホッパに接続されており、前記排
出ホッパは乾燥前駆物質を前記容器に供給する縦型スク
リューコンベアを有している構成とすることが出来る。
好ましい実施例の一つによれば、ほぼ全部の硝酸塩成
分が分解され、除去された放射性廃棄物を収容する多数
の容器を連続供給装置中において処理するとともに、各
容器の各ガス入口が封止され、乾燥前駆物質を通過した
のちに排出されるように構成することが出来る。
乾燥前駆物質をガラス、ガラスセラミック、セラミッ
ク又は合成ロック等の安定な無機固形物に変換すること
が出来る。
図面の説明 本発明の実施例を添付する図面を参照しながら、単な
る例示として以下に説明する。
第１図は、放射性廃棄物が含浸された合成ロックの前
駆物質を製造する方法を示す図、 第２図は、第１図の方法に用いるベローズ状の容器を
示す図、 第３図は、第１図の方法に用いるダンベル（dumbel
l）状の容器を示す図、 第４図は、放射性廃棄物を含浸したガラスを製造する
方法を示す図である。
発明を実施するための好適な実施例 放射性廃棄物を含浸した合成ロックの前駆物質を製造
する方法を、第１図を参照しながら説明する。
ホッパ１に収容された、乾燥した粒状粉末状の微粒子
原料は、加熱室４に計量フィーダ５によって搬送され
る。高レベルの放射性廃棄物は、計量ポンプ３を介して
通路２より供給され、加熱室４内の微粒子原料に多孔管
６により散布される。
高レベルの放射性廃棄物は、加熱室４内において微粒
子原料と混合され、加熱中に発生するガスは、排ガス管
８により排気される。高レベルの放射性廃棄物を含む微
粒子原料は、加熱室４からスクリュー型排出コンベア９
によって排出される。この段階において、乾燥された前
駆物質が形成される。
スクリュー型排出コンベアは、乾燥した前駆物質を重
力によってホッパ１内に投入管を介して供給される。ホ
ッパ11内に配設された縦型スクリュー型排出コンベア
が、乾燥した前駆物質をホッパ11の底部に位置する各容
器に供給するために用いられる。
各容器13は、上下動可能なテーブル上に支持される。
このテーブルは、乾燥した前駆物質は充填された容器を
下方に移動させて、容器の上部にリッドを溶接してガス
出入り口を除く部分を気密シールすることが出来るよう
にしている。
各容器は充填され溶接により密封された後、以下に説
明するバッチ式供給装置15又は連続供給装置16において
処理される。
各容器は、処理された後、まずガス入口を封止し、次
いで吸引装置を用いて容器内のガスを除去する。次い
で、容器が、ガス出口を封止することにより完全に密封
されて、炉17に搬送され等方的又は単軸方向にホットプ
レスが行われる。この処理により、乾燥した前駆物質
は、高レベルの放射性物質を固定化した合成ロックに転
換される。その後に、容器は炉17より取り出され、連続
冷却室18を通って搬送される。
第１図について説明した上記の方法に用いる容器に関
して、以下に詳述する。この容器は、第２図及び第３図
に示されている。
効果的には、容器は、第２図に示すように波状の側壁
23を有している。容器の上端27は、充填口21及びこの充
填口に嵌合する栓部材22が設けられている。
円筒状に内張り部材24が容器13内に緊密に嵌合されて
いる。この内張り部材24は、容器の上端部及び下端部に
配置される入口及び出口フィルタ25、26間に伸びてい
る。
入口及び出口フィルタの双方は、効果的には酸化ジル
コニウム又は酸化チタン繊維等のセラミック繊維により
材料円盤状に形成される。
容器の上端27の中央には、ガス出口28が設けられてい
る。このガス出口28は、縦方向に伸びるパイプで構成さ
れ、このパイプは、栓部材22を貫通し、端部において横
方向に伸びる多孔管29と接合されている。この多孔管29
は、出口フィルタ26により乾燥した前駆物質から分離さ
れている。
容器の底部において、ガス入口管30が側壁に設けられ
ている。容器内において、ガス入口管30は、容器底部の
平行に水平方向に伸びている。このガス入口管には多数
の小孔が形成されているとともに、このガス入口管は入
口フィルタ25によって乾燥された前駆物質より分離され
ている。
内張り部材24の内側には、熱伝達安定板32、33が設け
られており、これらの熱伝達安定板により、容器内が三
つの室に区画されている。この熱伝達安定板は、単軸方
向のホットプレス中における容器の変形を防止するとと
もに、熱の伝達効率を向上させる。
入口フィルタには、保持部材として多孔シュラウド34
が設けられる。
第３図は、容器13の他の構成が示されており、この例
においてはダンベル状の形状35が採用されている。この
形式の容器の構成部材は第２図のものと同一であるが、
この形状の場合には内張り部材及び熱伝達安定板は不要
となる。
第２図及び第３図に示す容器に収容された乾燥された
前駆物質を処理する実際の方法においては、容器は水素
又は３重量％の水素を含む窒素等の還元ガスをガス入口
より導入しながら、バッチ的又は連続的に加熱される。
ガスは多孔管31から噴出され、入口フィルタ35、乾燥さ
れた前駆物質、出力フィルタ26及び多孔管29を介してガ
ス出口28より排出される。
ガス出口28には、水を充填したリザーバ内にガス出口
28を通る排気ガスを供給することによって、背圧が与え
られている。この背圧は、還元ガスが容器を通過すると
きに、乾燥された前駆物質内において効果的に分配され
て、チャネリングの発生を減少させる。容器は、例えば
750℃程度で、乾燥前駆物質内に含有されすべての硝酸
塩が分解し、除去されるのに十分な時間加熱される。こ
れによって、容器内におけるか焼処理が効果的に行われ
る。
以下に上記の実施例の利点を説明する。
第一に、大容量のか焼器ではなく、か焼処理を容器内
で行うので、高レベルの放射性物質を含む合成ロックの
製造に関するコストを飛躍的に低減することが出来る。
これに加えて、大型の回転型が焼器が不要となるの
で、気密シールの問題及び機械部品のメンテナンスの問
題も同時に解消する。
さらに、か焼処理後のチタン金属添加工程も省略され
るので、か焼中の揮発成分の損失も減少する。
本発明の高レベルの放射性廃棄物を含むガラスを製造
するための乾燥前駆物質を用いた方法の実施例を第４図
を参照して説明する。第４図の方法は、基本的に第１図
に示した方法と同様であるが、ガラスと合成ロックにお
いて要求される処理の違いに応じて僅かに変更されてい
る。
ガラス材料粉末は、ホッパ41に供給され、計量供給装
置45によって加熱室44に投入される。高レベルの放射性
廃棄物は、貯蔵容器から計量ポンプ43及び通路42を介し
てスプリンクラ装置46より加熱室44に供給される。加熱
室内において、高レベルの放射性廃棄物はガラス材料粉
末と混合、加熱されて粉末を形成する。混合は、水平軸
に関して回転可能なミキサを用いて行われる。
加熱中に加熱室44内に発生するガスは、排ガスパイプ
（図示せず）によって排気される。
高レベルの放射性排気物を含むガラス材料粉末は、ホ
ッパ48に投入され、次いで計量供給装置50により排出ホ
ッパ51に供給される。
ホッパ51の下に配置された容器52に、ガラス材料粉末
が充填され、第１図と同様の要領で溶接により密封され
る。
第４図の容器52の形状と第１図のものとを比較する
と、波状の側壁を容器の上端より下端にわたって形成す
る必要がないことが鮮明となる。
容器52内に収容されたガラス材料粉末の実際の処理方
法は、第２図及び第３図の容器に収容した合成ロックの
前駆物質の処理と実質的に同一である。しかしながら、
主要な相違点は、還元ガスではなく空気又は不活性ガス
が入口（第２図に入口30）より導入されることである。
これは、ガラス材料粉末の化学的特性の違いによるもの
である。
もう一つの相違点は、炉53内における容器の加熱中
に、硝酸塩が約750℃まで加熱された後に分解、除去さ
れる点である。さらに、1100℃乃至1300℃まで加熱する
と、混合粉末がガラス化する。この結果ガラス材料粉末
の容積よりも小さい容積のガラスが容器52内に形成され
る。
したがって、容器の上端部に空隙が存在することにな
る。この空隙は容器の波状の側壁を設けた部分に対応し
ている。このために、部分的に波状に形成した側壁が用
いられる。
炉53より容器が取り出されると、上端部が適当な手段
によって圧縮され、固定化された高レベルの放射性廃棄
物を含むガラスが形成される。

Claims (33)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】放射性廃棄物と硝酸塩成分を含有する乾燥
    前駆物質を少なくとも部分的に波状形状に形成された側
    壁と、ガス出口、出口フィルタ、ガス入口及び入口フィ
    ルタを有する実質的に円筒形状の容器に収容し、 前記ガス入口及び出口を除いて容器を密封し、 ガスをガス入口、入口フィルタ及び乾燥前駆物質を介し
    て容器内に導入しながら容器を加熱し、 排気ガスを出口フィルタ及びガス出口で捕捉して、 実質的にすべての硝酸塩成分が分解され、除去された放
    射性廃棄物を含有する乾燥か焼生成物を形成するように
    したことを特徴とする放射性廃棄物を含有する乾燥前駆
    物質の処理方法。
  2. 【請求項２】合成ロックの前駆物質として形成される乾
    燥か焼生成物に対する有害な影響を排除するため、前記
    ガスとして還元性ガスが用いられることを特徴とする請
    求項第１項の方法。
  3. 【請求項３】実質的にすべての硝酸塩成分が分解、除去
    された後に容器に対して等方的又は単軸方向のホットプ
    レスを行う工程を含む請求項第１項又は第２項の方法。
  4. 【請求項４】前記のガス出口及び入口が容器の反対側端
    部に設けられている請求項第１項の方法。
  5. 【請求項５】前記のガス出口及び入口が容器の同一端部
    の側壁に設けられている請求項第１項の方法。
  6. 【請求項６】前記ガス入口及びガス出口はそれぞれ容器
    内に配置され前記入口フィルタ及び出口フィルタによっ
    て前記乾燥前駆物質より分離されている入口及び出口多
    孔管に接続されている請求項第４項の方法。
  7. 【請求項７】前記容器がダンベル形状である請求項第６
    項の方法。
  8. 【請求項８】前記乾燥前駆物質がガラス材料である請求
    項第１項の方法。
  9. 【請求項９】放射性廃棄物と硝酸塩成分を含有する乾燥
    前駆物質を少なくとも部分的に波状形状に形成された側
    壁と、ガス出口、出口フィルタ、ガス入口及び入口フィ
    ルタを有する実質的に円筒形状の容器に収容し、 前記ガス入口及び出口を除いて容器を密封し、 還元ガスをガス入口、入口フィルタ及び乾燥前駆物質を
    介して容器内に導入しながら容器を加熱し、 排気ガスを出口フィルタ及びガス出口で捕捉して、 実質的にすべての硝酸塩成分が分解され、除去された放
    射性廃棄物を含有する乾燥か焼生成物を形成するように
    したことを特徴とする放射性廃棄物を含有する乾燥前駆
    物質の処理方法。
  10. 【請求項１０】実質的にすべての硝酸塩成分が分解、除
    去された後に容器に対して等方的又は単軸方向にホット
    プレスを行う工程を含む請求項第９項の方法。
  11. 【請求項１１】前記のガス出口及び入口が容器の反対側
    端部に設けられている請求項第10項の方法。
  12. 【請求項１２】前記ガス入口及びガス出口はそれぞれ容
    器内に配置され前記入口フィルタ及び出口フィルタによ
    って前記乾燥前駆物質より分離されている入口及び出口
    多孔管に接続されている請求項第11項の方法。
  13. 【請求項１３】前記容器がダンベル形状である請求項第
    12項の方法。
  14. 【請求項１４】前記容器には前記乾燥前駆物質を投入す
    るために充填ポートが設けられており、前記乾燥前駆物
    質を充填した後に前記充填ポートに栓部材を嵌合させる
    工程を含む請求項第９項の方法。
  15. 【請求項１５】前記栓部材に前記ガス出口が形成されて
    いる請求項第14項の方法。
  16. 【請求項１６】前記入口フィルタと出口フィルタは円盤
    状に形成されて容器の底部及び頂部に設けられており、
    前記入口フィルタと出口フィルタの直径は容器の最大径
    と実質的に同一である請求項第15項の方法。
  17. 【請求項１７】前記容器は円筒状の内張り部材を有して
    おり、該内張り部材は乾燥前駆物質が波状部に侵入しな
    いようにしている請求項第16項の方法。
  18. 【請求項１８】前記容器は熱伝達及び安定用板を有して
    いる請求項第９項の方法。
  19. 【請求項１９】前記入口及び出口フィルタが多孔シュラ
    ウドを有している請求項第18項の方法。
  20. 【請求項２０】前記入口フィルタ及び出口フィルタがセ
    ラミック繊維によって形成されているとともにガス透過
    性に形成されている請求項第19項の方法。
  21. 【請求項２１】前記ガス入口より導入されるガスが、３
    重量％の水素を含む窒素ガスである請求項第20項の方
    法。
  22. 【請求項２２】前記容器内におけるチャネリングを防止
    するために前記ガス出口に背圧を付与する請求項第９項
    の方法。
  23. 【請求項２３】排気ガスを水リザーバを通して排出し
    て、背圧を発生する請求項第22項の方法。
  24. 【請求項２４】放射性廃棄物を微粒子材料と混合し、混
    合物を加熱して放射性廃棄物及び硝酸塩成分が含浸した
    乾燥前駆物質を形成し、 該乾燥前駆物質を少なくとも一部を波状に形成した側壁
    と、ガス出口、出口フィルタ、ガス入口及び入口フィル
    タを有する実質的に円筒形状の容器に収容し、 前記ガス入口及び出口を除いて容器を密封し、 ガスをガス入口、入口フィルタ及び乾燥前駆物質を介し
    て容器内に導入しながら容器を加熱し、 排気ガスを出口フィルタ及びガス出口で捕捉して、 実質的にすべての硝酸塩成分が分解され、除去された放
    射性廃棄物を含有する乾燥か焼生成物を形成するように
    したことを特徴とする放射性廃棄物を含有する乾燥か焼
    生成物の製造方法。
  25. 【請求項２５】前記乾燥前駆物質は、スクリュー型排出
    装置を有する加熱室において混合、加熱される請求項第
    24項の方法。
  26. 【請求項２６】計量供給装置を用いて前記微粒子材料を
    前記加熱室に供給する請求項第25項の方法。
  27. 【請求項２７】前記放射性廃棄物は、前記加熱室内の微
    粒子材料に散布される請求項第26項の方法。
  28. 【請求項２８】前記乾燥前駆物質は、前記乾燥室内にお
    いて水平軸に対して回転可能なミキサによって混合され
    る請求項第27項の方法。
  29. 【請求項２９】前記加熱室は、排出ホッパに接続されて
    おり、前記排出ホッパは乾燥前駆物質を前記容器に供給
    する縦型スクリューコンベアを有している請求項第25項
    の方法。
  30. 【請求項３０】ほぼ全部の硝酸塩成分が分解され、除去
    された放射性廃棄物を収容する多数の容器を連続供給装
    置中において処理する請求項第24項の方法。
  31. 【請求項３１】各容器の各ガス入口が封止され、乾燥前
    駆物質を通過したのちに排出される請求項30項の方法。
  32. 【請求項３２】放射性廃棄物と硝酸塩成分を含有する乾
    燥前駆物質を少なくとも部分的に波状形状に形成された
    側壁と、ガス出口、出口フィルタ、ガス入口及び入口フ
    ィルタを有する実質的に円筒形状の容器に収容し、 前記ガス入口及び出口を除いて容器を密封し、 ガスをガス入口、入口フィルタ及び乾燥前駆物質を介し
    て容器内に導入しながら容器を加熱し、 排気ガスを出口フィルタ及びガス出口で捕捉して、 実質的にすべての硝酸塩成分が分解され、除去された放
    射性廃棄物を含有するガラスを形成するようにしたこと
    を特徴とする放射性廃棄物を含有する乾燥前駆物質の処
    理方法。
  33. 【請求項３３】前記ガスは不活性ガスである請求項第32
    項の方法。
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