JP2024075799A

JP2024075799A - ３次元像観察装置、及び方法

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Publication number: JP2024075799A
Application number: JP2021049446A
Authority: JP
Inventors: 研原田; 茂生森; 宏中島
Original assignee: RIKEN Institute of Physical and Chemical Research; University Public Corporation Osaka
Current assignee: RIKEN Institute of Physical and Chemical Research; University Public Corporation Osaka
Priority date: 2021-03-24
Filing date: 2021-03-24
Publication date: 2024-06-05
Also published as: WO2022202586A1

Abstract

【課題】試料など観察対象に対して互いにほぼ直交する３方向からの投影像、あるいは、回折パターンにおいて、高精度かつ簡便に互いの位置関係を決定し、該試料等観察対象の３次元構造を決定する３次元像観察装置及びその方法を提供する。
【解決手段】試料など観察対象に対して、互いにほぼ直交する３方位から観察された該試料の３枚の回折パターンに対して、それぞれの最大強度の点を一致させた３次元回折パターンを構築し、該最大強度の点を原点とした３次元フーリエ変換位相回復反復演算法により、該試料など観察対象の３次元位相分布及び３次元振幅分布を構築する。
【選択図】図４

Description

本発明は観察試料の３次元回折パターンを構築し、その３次元回折パターンを用いた試料の３次元像と試料とその周辺部を含む空間の電磁場等の情報を３次元構築する３次元像観察技術に関する。

電子線やイオンビームなどの荷電粒子線は、真空中を伝搬させなければならないこと、光学系の各種光学素子には電磁場を必要とし、その偏向角度が小さいこと、光学におけるハーフミラーの様な有効なビームスプリッターがないことなどから、試料など観察対象のために大きな空間を用意することと有効な結像光学系を構成することは難しい。さらには、中性子線や分子線・重粒子線などの電荷を伴わない粒子線ではそもそも光学素子がない。そのため、光源から検出器までの間に試料を配し、経路伝搬による試料での散乱・吸収像の投影観察か、あるいは干渉・回折効果に基づく回折パターンの観察が実施されている。すなわち、上記粒子線装置においては、１経路の光学系が用いられるのみであり、試料の３次元構造（立体構造）観察のためには、試料を回転させて複数方位からの観察を実施するしかないのが実情である。

そのため、試料など観察対象の３次元構造の計測には、トモグラフィー、ラミノグラフィーなど、試料と照射ビーム（光、Ｘ線、電子線など）との角度関係を徐々に変化させながら多数枚の画像を記録し、それぞれの画像間の角度関係を元に３次元構造を構築する手法が用いられている。これらの３次元構造の計測法では、計測画像の枚数を増やせれば増やせるだけ試料に関する情報量が増え、精度の高い３次元構築像が得られる。そのため、試料の回転に伴う位置の変化や光学系でのフォーカスの変化などについて、補償するための仕組みがさまざまに工夫されている。

上記粒子線装置類の中では、電子線を用いた電子顕微鏡が最も開発が進んでおり、電子レンズ、偏向器、電子線バイプリズムなど様々な光学素子が実現され、結像光学系も実用化されている。そのため、本願では荷電粒子線の代表として電子線についての構成を記載するが、本発明の原理は粒子線においてだけでなく、さらには電磁波などの波動場において共通であり、本願は電子線に限定するものではない。関連する先行技術文献には特許文献１、２、非特許文献１～４がある。

国際公開番号WO2016/051588 特開2016-162532号公報

郷原一寿、上村理, 顕微鏡, 44 (2009) 69. 上村理、郷原一寿, 顕微鏡, 48 (2013) 183. O. Kamimura et al., Appl. Phys. Lett., 92 (2008) 024106. H. Daimon, Rev. Sci. Instrum., 59 (1988) 545.

観察対象の３次元像観察（立体像観察）には、トモグラフィー、ラミノグラフィーなど、試料と照射ビーム（光、Ｘ線、電子線など）との角度関係を徐々に変化させながら多数枚の画像を記録し、それぞれの画像間の角度関係を元に３次元構造を構築する手法がある。この手法では、多数枚の画像を使えれば使えるだけ、試料に関する情報量が増え、精度の高い３次元構築像が得られる。しかし、多数枚の画像データを取得するには、それだけの時間が必要となるうえ、例えば生体試料や有機材料、およびLi電池材料などでは高いエネルギーの照射線であるＸ線や電子線の被曝により、試料自体が変化してしまう問題があった。また、画像データ取得時間だけでなく、取得後に多数枚の画像を演算処理するための時間も処理枚数に依存することは言を俟たない。さらに、トモグラフィー、ラミノグラフィーでは、例えば、±７０°の回転角度範囲から得られた情報では、情報の得られる±７０°の範囲内をいかに細かく区分して情報を得ても、情報が得られなかった領域（missing cone（ミッシングコーン）と言われる）が大きなアーティファクトを生む原因となっている。以上の課題に鑑み、最小ドーズ量から最大データ量（互いに直交する３方向からなる投影像）の取得を実現し、その再生方法について提案している先行出願（特許文献１参照）がある。

先行出願では、ほぼ直交する３方向からなる投影像を得ることは可能であったが、その３枚の画像データから３次元像を再構築する方法については、具体的に述べられてはいなかった。とりわけ、３枚の画像の空間位置の決め方については、マーカーを用いることが述べられているが具体例の開示はなかった。

また、マーカーを利用する方法についても、従来のトモグラフィーのごとく細かな角度変化について、所定のマーカーを順を追って追跡することには困難さはなく実現されているが、互いに直交する３方向からの実像では、観察対象の形状や相対位置関係は大きく変化し、マーカーを用いるだけでは不可能なことが多く、仮に可能であっても精度が低いのが実情であった。

そこで、最小のドーズ量で最大の情報量が得られる直交する３方向からの試料の投影像において、あるいは、回折パターンにおいて、高精度かつ簡便に互いの位置関係を決定し該試料等観察対象の３次元構造を決定すること、さらに、該試料など観察対象の３次元位相分布および３次元振幅分布を構築することに関して、その装置と方法を提供することを本発明の目的とする。

現在の情報処理の言葉で表すならば、トモグラフィーやラミノグラフィーなどの従来法はビッグデータの処理に対するディープラーニングであるのに対して、本発明の方法は、少ないデータから特徴を抽出しそれを有効利用するスパースモデリングに該当する。このような考え方で実践される実験手法・装置である。

上記の目的を達成するため、本発明においては、新たな３次元回折パターン、すなわち、３つの座標軸（X、Y、Z）が張る空間をXYZ空間とし、前記XYZ空間に保持された観察対象に対して、前記X軸方向への前記試料の回折パターンをYZ面回折パターンとし、かつ、前記YZ面回折パターンの最大強度の点を前記YZ面回折パターンの原点とし、前記Y軸方向への前記試料の回折パターンをZX面回折パターンとし、かつ、前記ZX面回折パターンの最大強度の点を前記ZX面回折パターンの原点とし、前記Z軸方向への前記試料の回折パターンをXY面回折パターンとし、かつ、前記XY面回折パターンの最大強度の点を前記XY面回折パターンの原点とし、前記観察対象が在する空間とは別なる３つの座標軸（X’、Y’、Z’）が張る空間をX’Y’Z’空間とするとき、前記YZ面回折パターンが前記X’Y’Z’空間のY’Z’面の座標原点と前記YZ面回折パターンの原点とが一致するよう前記Y’Z’面に配置させられ、前記ZX面回折パターンが前記X’Y’Z’空間のZ’X’面の座標原点と前記ZX面回折パターンの原点とが一致するよう前記Z’X’面に配置させられ、前記XY面回折パターンが前記X’Y’Z’空間のX’Y’面の座標原点と前記XY面回折パターンの原点とが一致するよう前記X’Y’面に配置させられている３枚の回折パターンからなる３次元回折パターンに対して、３次元フーリエ変換に基づくフーリエ変換位相回復反復演算法により、前記観察対象を透過、もしくは反射、あるいは散乱を受けた波動の振幅分布と位相分布を構築することを特徴とする３次元像観察装置及び方法を提供する。

本発明によれば、３次元フーリエ変換位相回復反復演算時に振幅項だけでなく位相項も同時に構築が可能である。そのため、観察対象の３次元像（振幅像の二乗としての強度分布）だけでなく位相分布も同時に得られる。この位相分布は従来の透過電子顕微鏡では観察できなかった情報であり、電子線ホログラフィーなど特殊技術を必要としていた。３次元の位相分布とは、各々の方位に対して、および、合成された任意の方位に対して、それぞれの投影位相が担う物理情報が得られることを意味している。例えば照射ビームが電子線の場合、空間電磁場の投影分布から３次元分布を得ることができる。

三角投影顕微鏡法（トリゴノグラフィー）の有効性を示す模式図である。２次元フーリエ変換位相回復反復演算の原理を示す模式図である。実施例に係る直交する３方向とそれぞれの回折パターンとの空間関係を示す模式図である。実施例に係る３次元回折パターンを示す模式図である。実施例に係る荷電粒子線装置の一例である電子顕微鏡を示す図である。実施例に係る回折パターンを得る方法を示す模式図である。実施例に係る反射型回折パターンを得る方法を示す模式図である。実施例に係る３次元フーリエ変換位相回復反復演算の原理を示す模式図である。実施例に係る照射領域を拘束条件に用いる場合の３次元フーリエ変換位相回復反復演算法を示す模式図である。実施例に係る照射領域と実空間像を拘束条件に用いる場合の３次元フーリエ変換位相回復反復演算法を示す模式図である。

以下、本発明を実施するための形態を説明するに先立ち、本発明がよって立つところの、技術・手法と原理を概説する。

＜トリゴノグラフィー（Trigonography（三角投影顕微鏡法））＞
直交する３方向からの投影像を得る方法、及びその３枚の画像から観察対象の３次元像（立体像）を得る手法のことである。製図学における第３角法（トリゴノメトリー（Trigonometry））と同じ原理によるもので、直交する３方向からの投影図をもとに、対象の３次元構造の再現を目的とする。直交する３方向からの観測は、３次元空間では最も情報量の多いデータ群となる。いわばスパースモデリングの考え方を実践して得られた少数でかつ有効なデータ群である。

図１にこの直交する３方向からの観測の重要さを例示している。人間の肉眼のような２方向からのステレオ観測では、図１の観察対象の構造（鑿（のみ）の刃形）を知ることはできない。機械加工の現場では、第３角法に元づく設計図面（正面図、上面図、側面図）が与えられれば、工作者は３次元構造を加工できる。この考え方を、顕微鏡法に取り込む試みである。本手法の構成については先行出願がある（特許文献１参照）が、電子顕微鏡に代表される荷電粒子線の装置においては、互いに直交する３方向の画像を得る手法が技術的に開発途上にあることと、得られた３枚の画像において共通する基準点を確保することが困難なため、まだ実用化には至っていない。本発明は、上記基準点を後述する中央断面定理を用いることによって回避する手法を提供するものである。

＜Diffractive Imaging（回折顕微鏡法）＞
回折パターンから実像を得る手法のことである。図２に本手法の原理を示す。記録された回折パターン（強度分布のみ）に任意の位相分布を付加して初期画像データF’(X’,Y’)とした後、フーリエ逆変換を行い、仮の実像として像f(X,Y)を得る（実空間での振幅分布と位相分布）。これに拘束条件を付加した後（f’(X,Y)）、さらにフーリエ変換を実施し、仮の回折パターンF(X’,Y’)を得る（フーリエ空間（逆空間）での振幅分布と位相分布）。この仮の回折パターンF(X’,Y’)にフーリエ空間での拘束条件を課し、次の画像データF’(X’,Y’)として再度演算を実施する。このように、交互に上述の反復演算を行い、その収束像として実像（振幅分布、位相分布）を得る手法が、フーリエ変換位相回復反復演算法である。カメラシステムの高精度化と計算機の高速化により実現された。Ｘ線など結像光学系を持たない画像計測の分野で主に用いられている。電子顕微鏡では実像が直接観察可能であるため、あまり使用されていない手法である。

＜中央断面定理＞
３次元物体の投影像のフーリエ変換は、元の物体の３次元フーリエ変換されたフーリエ空間において、原点を通る一断面と同じである、という定理のことである。簡単に言うと、直交３方向の投影像のフーリエ変換パターンの原点は、常に一致するということである。この中央断面定理を実験データである回折パターンに適用し、回折パターンが記録された光軸上のスポット、すなわち回折パターンの中での最大強度の点を原点として、フーリエ変換位相回復反復演算法により３次元像観察を実現するのが本願発明である。

以下の本明細書の記載、及び特許請求の範囲の記載において、荷電粒子線装置とは、電子線やイオンビームなどの荷電粒子線を用いる装置を総称するものとする。ただし、回折パターンは広く光学分野ではデータとして形成される、あるいは素子として利用されているものであり、上記荷電粒子線に限るものではない。本願のアイデアは、波動を伴いブラッグ回折する程度の可干渉性を持つビームであれば実施可能であり、中性子線や分子線・重粒子線などの粒子線、および、Ｘ線や紫外線、ガンマ線などの電磁波においても実現可能なものである。そして、回折パターンの形成には、粒子線を含む波動の伝搬が利用可能であるため、これらの装置においては結像光学系を構成する必要はなく、本願のアイデアは、粒子線および波動を取り扱える装置であれば、広く実施可能である。さらに、互いに直交する３方向からの投影像、あるいは回折パターンとは、『ほぼ直交する』という意であり、現実の装置系においては可動精度の制約などがあり、現実的な『直交』の範囲は、９０°±５°程度であり、この程度の揺らぎは本発明の装置、手法の許容範囲であることを明記しておく。

実施例１にて、本願発明における３次元回折パターンを説明する。図３は空間に配置された試料を、互いに直交する３方向から投影し、その回折パターンを描いた模式図である。回折パターンとして投影図を描いているが、投影に限るわけではなく、後述するように反射型（図６Ｂの(C）参照）でもよい。また、投影図から回折パターンを得る方法としては、粒子線あるいは用いる波動場の伝搬のみによる方法（図６Aの（A）：フラウンホーファー回折）でもよいし、電子顕微鏡などのように光学系を用いる方法（図６Ａの(B））でもよい。図３のような空間関係にて得られた３枚の回折パターン７１をそれぞれの投影方向に応じて、３次元空間（主に演算機であるコンピュータ上の空間）に貼り付けたもの（図４の(C）)が３次元回折パターン７２である。

図４に直交３方向からの観察像と３次元回折パターンとの関係を示す。ある観察対象を試料とし（図４の（A））、直交する３方向からの観察像を図４の（B）上段に示している。それぞれの観察像は、透過像でもよいし反射像でもよい。図４の（B）上段のそれぞれの観察像の回折パターン７１が図４の（B）下段である。これらの回折パターンは像と同様に透過型でも反射型でもよい。これら３枚の回折パターンをそれぞれ観察方向に応じて組み合わせたものが図４の（C）であり、これが３次元回折パターン７２である。

本明細書では３次元空間での情報取得効率に鑑み、それぞれ直交する３方向について述べているが、この３方向が直交関係からずれた場合には、情報が減衰し精度の劣化が生じる（ちょうどトモグラフィーやラミノグラフィーでのミッシングコーンに該当する）が、基本的取り扱いは変わらない。すなわち、観察方向（入射ビームの入射方向）に応じて、入射ビーム方向のほぼ垂直な平面に回折パターンを配置すればよい。その程度は、９０°±５°と見積もっている。

３次元回折パターンの配置に際して、上記配置の相対角度だけでなく位置関係も合わせねばならない。すなわち、入射線の位置と得られる回折パターンとの位置関係が既知の場合には、その情報に従って３枚の回折パターンを配置する。すなわち、各々の回折パターンを得た際の光軸の交点を一致させる。入射線の位置と得られる回折パターンとの位置関係が不明、あるいは不明確の場合には、一般的に回折パターンは入射線の方位に最大強度が得られることを利用して、それぞれの回折パターンのその最大強度の点（微小領域）を見出し、それを原点とするように３枚の回折パターンを配置する。

以上のように、３枚の回折パターンの方向と位置とを合わせた回折パターンが３次元回折パターン７２である（図４の（C））。現在の画像処理技術では、演算機であるコンピュータ上の仮想空間にデータとして配置されることが主であろうと想定される。

図５に、本実施例に係る粒子線装置のシステム全体の構成例の模式図を示す。図５の装置は荷電粒子線装置であり、100kVから300kV程度の加速電圧を持つ汎用型の電子顕微鏡を想定している。そのため試料の上側、すなわち粒子線の流れる方向の上流側には照射光学系を、試料の下側、すなわち粒子線の流れる方向の下流側には結像光学系を備えたシステム全体を模式的に描いている。さらに、トリゴノグラフィーを実施するための試料保持装置を念頭に、試料３の傾斜＋方位角回転を模式的に描いている。

粒子線装置として透過型の電子顕微鏡構成を本実施例に挙げたのは、粒子線装置の中では透過型電子顕微鏡が最もシステムとして開発が進んでいるだけでなく、装置の利用手法においても汎用性を併せ持っているためである。例えば、図５の荷電粒子線装置４のシステムで照射光学系（４１、４２）のレンズをすべてオフすれば、粒子源１からの電子線２７を直接試料に照射する形態となり、合わせて対物レンズ系５および結像光学系（６１、６２、６３、６４）もオフすれば、最もシンプルな電子回折装置となる。すなわち、中性子線装置や重粒子線装置、Ｘ線装置を模擬する形態として装置を構成することができる。ただし、本願は、本実施例の適用を図５の構成を持つ透過型電子顕微鏡に限定するものではない。

図５において、粒子源である電子銃１が電子線の流れる方向の最上流部に位置し、粒子線の制御ユニット１９と加速管の制御ユニット４９の制御により、放出された電子線は加速管４０にて所定の速度に加速された後、制御ユニット４７、４８に制御される照射光学系のコンデンサレンズ４１、４２を経て、所定の強度、照射領域に調整されて試料３に照射される。そして試料は任意の角度に傾斜させられるとともに、光軸２を軸として方位角回転する。この時、傾斜角度を３５.３°、方位回転角を１２０°とした手法がトリゴノグラフィーである（特許文献１参照）。試料３を透過した電子線は、制御ユニット５９に制御される対物レンズ５にて結像される。この結像作用は、対物レンズ５よりも後段の制御ユニット６９、６８、６７、６６に制御される結像レンズ系６１、６２、６３、６４に引き継がれ、最終的に電子線装置の観察記録面７５に試料の像が結像される。また、対物レンズ直下に構成された試料の回折パターンも試料の像と同様に結像レンズ系に引き継がれ、最終的に電子線装置の観察記録面７５に回折パターン８が結像される。その回折パターンはＣＣＤカメラなど画像検出器７９と画像データコントローラ７８を経て、例えば画像データモニタ７６の画面上で観察したり、画像データ記録装置７７に画像データとして格納される。画像データ記録装置７７に記録された画像データは、３次元像観察のための例えば反復フーリエ変換位相回復法などの処理に利用される。この画像データ処理のため、専用のコンピュータを接続したり、あるいはシステム制御コンピュータ５２や画像データコントローラ７８を利用することができる。

これら装置は、全体としてシステム化されており、オペレータはモニタ５３の画面上で装置の制御状態を確認するとともに、インターフェース５４を介して、各種プログラムが実行され、制御部として機能するシステム制御コンピュータ５２を用いて、試料３の制御ユニット３９、第２照射レンズ４２の制御ユニット４７、第１照射レンズ４１の制御ユニット４８、加速管４０の制御ユニット４９、対物レンズ５の制御ユニット５９、第４結像レンズ６４の制御ユニット６６、第３結像レンズ６３の制御ユニット６７、第２結像レンズ６２の制御ユニット６８、第１結像レンズ６１の制御ユニット６９、画像検出器７９の制御ユニット７８等の制御ユニットを制御することにより、電子銃１、加速管４０、各レンズ、試料３、画像検出器７９などを制御できる。

なお、上記の粒子線装置システムは、透過型電子顕微鏡に基づいて説明したが、イオン顕微鏡などの荷電粒子線装置、および分子線装置、重粒子線装置、中性子線装置、そして広くはＸ線など電磁波装置に用いてもよい。その際に、それぞれの装置の特性に基づいて光学系の構成が変更されるのは言うまでもない。なお、想定される粒子線装置の多くのものは、粒子線の偏向系や粒子線の軌道部を真空に排気するための真空排気系などを備えているが、本発明と直接の関係が無いため、図示、および説明は省略した。

実施例２として、３次元回折パターンの作成について説明する。図６Aの（A）は、照射するビームの伝搬により観察対象の回折パターンを観察する方法である。これはフラウンホーファー回折として知られた方法で、一般的には、照射ビーム（波動）の波長をλ、観察対象のサイズをd、試料から観察記録面までの伝搬距離をLとおくとき、式１を満たす条件を満足するように構成される。

L >> d²/2λ ・・・（式１）

X線回折、中性子回折、重粒子線回折などは、有効な光学素子を用いた光学系を構成することが困難なため、この伝搬による回折法が主流である。

このLを無限大にした状態が数学的にはフーリエ変換で、試料の像を記録した後に演算機であるコンピュータによるフーリエ変換を情報処理として実施することにより、本願と類似の方法を実現することが可能である（実施例５に後述）。しかしながら、試料の像はすでに粒子線あるいは波動場の位相情報を失っているため、厳密には一致する方法ではない。実験的に試料像のフーリエ変換を実施する手法が次に述べる結像光学系を用いた手法（図６Ａの（B））である。

図６Ａの（B）は、試料よりも照射ビームの下流側に位置する光学系にて回折パターンを形成する方法を示したものである。厳密には、観察対象をレンズの前側焦点位置、観察をレンズの後側焦点位置にて実施するが、一般的にはレンズの後側焦点位置近傍に形成される照射光源の像の位置で代用している。それで十分な精度が得られている。

図６Ｂの（C）は、反射型で回折パターンを得る電子線装置の一例である（非特許文献４より）。反射型での回折パターン観察は背面散乱ラウエ法や表面解析でのLEED（Low Energy Electron Diffraction）観察法など早くから実用化されているが、照射ビームの導入路や照射ビーム源装置などが観察される回折パターンに影を作るなど、対称性の良い回折パターンを得ることが難しかった。図６Bの（C）はこの問題を解決した一例で、半球状の電極を用いることによって荷電粒子（この場合は電子）を楕円軌道を描いて散乱点（入射点）とは異なる点に結像するものである。これにより、照射ビームの導入路や照射ビーム源装置に影響されることのない、回折パターンを得ることができる。図６Bの（D）に実験結果の一例（Si111表面の7×7超格子パターン）を示す（非特許文献４より）。

これらの回折パターンは、試料だけでなく試料の周りの空間電磁場など、入射粒子線あるいは波動場を散乱・偏向させる対象であれば記録することが可能である。例えば、特許文献２の図１４Aに例示されている小角電子回折パターンは試料の磁気構造を反映した回折パターンを得ている。これらの回折パターンからは、磁気情報を再構築することが可能で、本願では、試料片周りに付随した空間の電磁場の３次元観察も念頭に置いている。

次に実施例３として、３次元でのフーリエ変換位相回復反復演算法についてその手順を説明する。実施例１で説明した３次元回折パターンに対して、図２で説明した２次元のフーリエ変換位相回復反復演算法を３次元に拡張して実施することを基本としている。

図７をもとに、手法を簡単に説明する。

(1)記録されたほぼ直交する３方向の３枚の回折パターンから、３次元回折パターン７２（図４の（C）および図７の（A））を構成する。

(2)上記、３次元回折パターン（の平方根）を振幅とし、任意の位相項を加えた３次元関数を形成する。これを３次元フーリエ空間（回折空間）関数とする。

(3)この３次元フーリエ空間関数を３次元フーリエ逆変換し、３次元実空間の関数を得る。

(4)得られた３次元実空間の関数に実空間での拘束条件を課す。
拘束条件は、試料像外ゼロ（絞り開口外ゼロ）、あるいは別途取得した試料像を用いる。（図７の（B）の枠外側をゼロにする（試料像外ゼロ）、あるいは、図４の（B）上段に示した各方向の試料像を用いる。）
(5)上記実空間拘束条件を課した３次元実空間関数を３次元フーリエ変換し、３次元フーリエ空間関数とする。

(6)３次元フーリエ空間関数にフーリエ空間の拘束条件を課す。
拘束条件には、各々の回折パターン（の平方根）を用いる。（位相項は変更せず、そのまま利用する。）
(7)上記フーリエ空間拘束条件を課した３次元フーリエ空間関数を３次元フーリエ逆変換する。

(8)(4)～(7)を収束するまで繰り返す。（３次元フーリエ変換位相回復反復演算法）
以上により得られた収束像の実空間像が求める観察対象試料の実像であり、振幅分布、位相分布ともに３次元分布が再構築されている。回折空間についても同様に、回折空間の振幅分布と位相分布が再構築されている。

なお、上記手順（４）～（７）を実施する間に、実空間、フーリエ空間ともに3次元空間がデータで満たされていくが、このときデータの特徴を見出し、スパースモデリングに基づくアルゴリズム等を利用することによって、反復演算の回数を減じたり、再構築される振幅分布、位相分布の精度を向上させることができる。

次いで、図８にもとづき実空間での拘束条件として、『照射領域外ゼロ強度』の条件を用いた実験手順について、および、図９にもとづき実空間での『照射領域外ゼロ強度』の条件に加えて『実空間像』を用いる条件について、回折パターンを得るところから、それら手法の手順を説明する。

(1)ほぼ直交する３方向の回折パターン（逆空間像）３枚をそれぞれ記録する（図４の（B）参照）。
回折パターンの作り方は、空間伝播による方法（図６Aの（A））、光学系を用いる方法（図６Aの（B）、図６Bの（C））などがある。

(2)上記、記録されたほぼ直交する３方向の３枚の回折パターンを３次元逆空間（フーリエ空間）上で各パターンの面を合わせ、方向を合わせ、かつ、原点を合わせる（図４の（C））。

(3)上記、３枚の回折パターン（の平方根）を振幅とし、任意の位相項を加えた３次元関数を形成する。これを３次元フーリエ空間（回折空間）関数とする。

(4)この３次元フーリエ空間関数を３次元フーリエ逆変換し、３次元実空間の関数を得る。

(5)得られた３次元実空間の関数に実空間での拘束条件を課す。
拘束条件は、試料像外ゼロ（絞り開口外ゼロ）、あるいは別途取得した試料像（図４の（B）上段に示した各方向の試料像）を用いる。

(6)上記拘束条件を課した３次元実空間関数を３次元フーリエ変換し、３次元フーリエ空間関数とする。

(7)３次元フーリエ空間関数にフーリエ空間の拘束条件を課す。
拘束条件には、各々の回折パターン（の平方根）を用いる。（位相項は変更せず、そのまま利用する。）
(8)上記フーリエ空間拘束条件を課した３次元フーリエ空間関数を３次元フーリエ逆変換する。

(9)(5)～(8)を収束するまで繰り返す。（３次元フーリエ変換位相回復反復演算法）
以上により得られた収束像の実空間像が求める観察対象試料の実像であり、振幅分布、位相分布ともに３次元分布が再構築されている。回折空間についても同様に、回折空間の振幅分布と位相分布が再構築されている。

実施例５として、実施例１で説明した３方向の３枚の実像のフーリエ変換パターンを用いた３次元空間のそれぞれの像の位置を合わせる方法について説明する。これは中央断面定理に基づく方法である。

(1)ほぼ直交する３方向の画像（実空間像）３枚をそれぞれ記録する。

(2)上記、記録された直交３方向の画像３枚をそれぞれ２次元フーリエ変換する。

(3)３次元逆空間（フーリエ空間）上で３枚のパターンの面を合わせ、方向を合わせ、かつ、原点を合わせる（図４の（C））。

(4)各々のフーリエ変換パターンをそれぞれの平面内で２次元フーリエ逆変換し、それぞれその平面内の実像に戻す。
得られたそれぞれの実像は、それぞれの位置関係が中央断面定理により、適切な相関を持つものになっている。

(5)３次元実像を構築する。
３次元実空間上の空間密度（像強度）は、投影像の積算、あるいは和算など実空間内の演算処理によって求める。

本発明は上記した実施例に限定されるものではなく、様々な変形例が含まれる。例えば、上記した実施例は本発明のより良い理解のために詳細に説明したのであり、必ずしも説明の全ての構成を備えるものに限定されるものではない。

更に、上述した各構成、機能、システム制御コンピュータ等は、それらの一部又は全部を実現するプログラムを利用する場合を説明したが、それらの一部又は全部を例えば集積回路で設計する等によりハードウェアで実現しても良いことは言うまでもない。すなわち、処理部の全部または一部の機能は、プログラムに代え、例えば、ＡＳＩＣ（ＡｐｐｌｉｃａｔｉｏｎＳｐｅｃｉｆｉｃＩｎｔｅｇｒａｔｅｄＣｉｒｃｕｉｔ）、ＦＰＧＡ（ＦｉｅｌｄＰｒｏｇｒａｍｍａｂｌｅＧａｔｅＡｒｒａｙ）などの集積回路などにより実現してもよい。

１電子銃もしくは粒子源
８回折パターン
１８真空容器
１９粒子源の制御ユニット
２光軸
２７電子線もしくは粒子線
３試料もしくは試料保持装置
３９試料保持装置の制御ユニット
４荷電粒子線装置
４０加速管
４１第１コンデンサレンズ
４２第２コンデンサレンズ
４７第２コンデンサレンズの制御ユニット
４８第１コンデンサレンズの制御ユニット
４９加速管の制御ユニット
５対物レンズ
５２システム制御コンピュータ
５３システム制御コンピュータのモニタ
５４システム制御コンピュータのインターフェース
５９対物レンズの制御ユニット
６１第１結像レンズ
６２第２結像レンズ
６３第３結像レンズ
６４第４結像レンズ
６６第４結像レンズの制御ユニット
６７第３結像レンズの制御ユニット
６８第２結像レンズの制御ユニット
６９第１結像レンズの制御ユニット
７１回折パターン
７２３次元回折パターン
７５像もしくはパターン検出面
７６画像データモニタ
７７画像データ記録装置
７８画像データコントローラ
７９画像検出器
８試料像もしくは回折パターン

Claims

３つの座標軸（X、Y、Z）が張る空間をXYZ空間とし、
前記XYZ空間に保持された観察対象である試料に対して、
前記X軸方向への前記試料の回折パターンをYZ面回折パターンとし、
前記Y軸方向への前記試料の回折パターンをZX面回折パターンとし、
前記Z軸方向への前記試料の回折パターンをXY面回折パターンとし、
前記観察対象が存する空間とは別なる３つの座標軸（X’、Y’、Z’）が張る空間をX’Y’Z’空間とするとき、
前記YZ面回折パターンが前記X’Y’Z’空間のY’Z’面に配置し、
前記ZX面回折パターンが前記X’Y’Z’空間のZ’X’面に配置し、
前記XY面回折パターンが前記X’Y’Z’空間のX’Y’面に配置している３次元回折パターンに対し、
３次元フーリエ変換に基づく反復フーリエ変換位相回復法により、前記観察対象を透過、もしくは反射、あるいは散乱を受けた波動の振幅分布と位相分布を構築する、ことを特徴とする３次元像観察装置。
請求項１に記載の３次元像観察装置であって、
前記３次元回折パターンが、
前記YZ面回折パターンの最大強度の点を前記YZ面回折パターンの原点とし、
前記ZX面回折パターンの最大強度の点を前記ZX面回折パターンの原点とし、
前記XY面回折パターンの最大強度の点を前記XY面回折パターンの原点とし、
前記X’Y’Z’空間のY’Z’面の座標原点と前記Y’Z’面に配置した前記YZ面回折パターンの原点とが一致し、
前記X’Y’Z’空間のZ’X’面の座標原点と前記Z’X’面に配置した前記ZX面回折パターンの原点とが一致し、
前記X’Y’Z’空間のX’Y’面の座標原点と前記X’Y’面に配置した前記XY面回折パターンの原点とが一致しているものである、
ことを特徴とする３次元像観察装置。
請求項１もしくは請求項２に記載の３次元像観察装置であって、
前記観察対象が金属、半導体、誘電体、無機物、有機物、生体からなる物質、もしくは前記金属、前記半導体、前記誘電体、前記無機物、前記有機物、前記生体が内在する電磁場、あるいは外部に発生させる磁場である、
ことを特徴とする３次元像観察装置。
請求項３に記載の３次元像観察装置であって、
前記YZ面回折パターンと前記ZX面回折パターンと前記XY面回折パターンとが、前記観察対象を透過もしくは散乱を受けた荷電粒子線によって作られるものである、
ことを特徴とする３次元像観察装置。
請求項３に記載の３次元像観察装置であって、
前記YZ面回折パターンと前記ZX面回折パターンと前記XY面回折パターンとが、前記観察対象を反射もしくは散乱を受けた荷電粒子線によって作られるものである、
ことを特徴とする３次元像観察装置。
請求項３に記載の３次元像観察装置であって、
荷電粒子線が前記観察対象を照射した後に、
前記YZ面回折パターンがX軸方向に空間を伝搬することにより作られるものであり、
前記ZX面回折パターンがY軸方向に空間を伝搬することにより作られるものであり、
前記ZX面回折パターンがZ軸方向に空間を伝搬することにより作られるものである、
ことを特徴とする３次元像観察装置。
請求項３に記載の３次元像観察装置であって、
荷電粒子線が前記観察対象を照射した後に、
前記YZ面回折パターンがX軸方向の前記荷電粒子線の光学系により作られるものであり、
前記ZX面回折パターンがY軸方向の前記荷電粒子線の光学系により作られるものであり、
前記ZX面回折パターンがZ軸方向の前記荷電粒子線の光学系により作られるものである、
ことを特徴とする３次元像観察装置。
請求項１乃至７のいずれか一項に記載の３次元像観察装置であって、
前記反復フーリエ変換位相回復法がスパースモデリングに基づく処理アルゴリズムを利用するものである、
ことを特徴とする３次元像観察装置。
３つの座標軸（X、Y、Z）が張る空間をXYZ空間とし、
前記XYZ空間に保持された観察対象である試料に対して、
前記X軸方向への前記試料の回折パターンをYZ面回折パターンとし、かつ、前記YZ面回折パターンの最大強度の点を前記YZ面回折パターンの原点とし、
前記Y軸方向への前記試料の回折パターンをZX面回折パターンとし、かつ、前記ZX面回折パターンの最大強度の点を前記ZX面回折パターンの原点とし、
前記Z軸方向への前記試料の回折パターンをXY面回折パターンとし、かつ、前記XY面回折パターンの最大強度の点を前記XY面回折パターンの原点とし、
前記観察対象が存する空間とは別なる３つの座標軸（X’、Y’、Z’）が張る空間をX’Y’Z’空間とするとき、
前記YZ面回折パターンが前記X’Y’Z’空間のY’Z’面の座標原点と前記YZ面回折パターンの原点とが一致するよう前記Y’Z’面に配置させられ、
前記ZX面回折パターンが前記X’Y’Z’空間のZ’X’面の座標原点と前記ZX面回折パターンの原点とが一致するよう前記Z’X’面に配置させられ、
前記XY面回折パターンが前記X’Y’Z’空間のX’Y’面の座標原点と前記XY面回折パターンの原点とが一致するよう前記X’Y’面に配置させられている３次元回折パターンに対して、
３次元フーリエ変換に基づく反復フーリエ変換位相回復法により、前記観察対象を透過、もしくは反射、あるいは散乱を受けた波動の振幅分布と位相分布を構築する、ことを特徴とする３次元像観察方法。
請求項９に記載の３次元像観察方法であって、
前記反復フーリエ変換位相回復法において、
実空間での３次元関数に課する拘束条件が、
前記観察対象に対して前記X軸方向へ投影された試料の実像上における前記波動の照射領域と、
前記観察対象に対して前記Y軸方向へ投影された試料の実像上における前記波動の照射領域と、
前記観察対象に対して前記Z軸方向へ投影された試料の実上における前記波動の照射領域像と、
を用いるものである、
ことを特徴とする３次元像観察方法。
請求項９に記載の３次元像観察方法であって、
前記反復フーリエ変換位相回復法において、
実空間での３次元関数に課する拘束条件が、
前記試料に対して前記X軸方向の試料の実像と、
前記試料に対して前記Y軸方向の試料の実像と、
前記試料に対して前記Z軸方向の試料の実像と、
を用いるものである、
ことを特徴とする３次元像観察方法。
請求項９乃至１１のいずれか一項に記載の３次元像観察方法であって、
前記反復フーリエ変換位相回復法がスパースモデリングに基づく処理アルゴリズムを利用するものである、
ことを特徴とする３次元像観察方法。
請求項９乃至１２のいずれか一項に記載の３次元像観察方法であって、
前記波動が荷電粒子波である、
ことを特徴とする３次元像観察方法。