JP2024044937A - 熱可塑性樹脂組成物、通信機器部材、並びにマイクロ波及び／又はミリ波用通信機器 - Google Patents
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Abstract
【課題】表面硬度、耐熱性、初期色調、耐衝撃性、及び低誘電特性に優れた熱可塑性樹脂組成物を提供する。【解決手段】ポリカーボネート樹脂を含む熱可塑性樹脂組成物である。該ポリカーボネート樹脂が、２，２－ビス（３－メチル－４－ヒドロキシフェニル）プロパン誘導体由来の構造単位（ａ）と、１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）シクロヘキサン誘導体由来の構造単位及び／又は１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－１－フェニルエタン誘導体由来の構造単位（ｂ）を含むポリカーボネート共重合体を含み、該ポリカーボネート樹脂の０．７ｇを塩化メチレン１００ｍＬに溶解した溶液の比粘度（２０℃）が０．３０８～０．４５５、該ポリカーボネート樹脂の粘度平均分子量が１７，３００～２６，４００である。【選択図】なし
Description
本発明は、表面硬度、耐熱性、初期色調、耐衝撃性、及び低誘電特性に優れた熱可塑性樹脂組成物に関する。本発明はまた、この熱可塑性樹脂組成物を用いて得られる通信機器部材と、この通信機器部材を用いたマイクロ波及び／又はミリ波用通信機器に関する。
ポリカーボネート樹脂は、機械的強度、電気特性、透明性などに優れ、エンジニアリン
グプラスチックとして、電気・電子機器分野、自動車分野等様々な分野において幅広く利用されている。
グプラスチックとして、電気・電子機器分野、自動車分野等様々な分野において幅広く利用されている。
近年、これらの用途分野においては、成形加工品の薄肉化、小型化、軽量化が進展し、成形素材のさらなる性能向上が要求されている。しかしながら、ビスフェノールＡを原料とする従来のポリカーボネート樹脂は、これらの要求特性に対して表面硬度が不十分である。
特許文献１には、従来のビスフェノールＡとは異なる、特定の置換基を有するビスフェノールを原料として用いて製造された、表面硬度に優れたポリカーボネート重合体が開示されている。
しかし、特許文献１のポリカーボネート重合体では、ビスフェノールＡを原料とする従来のポリカーボネート樹脂と比較して、耐熱性が不十分であった。
しかし、特許文献１のポリカーボネート重合体では、ビスフェノールＡを原料とする従来のポリカーボネート樹脂と比較して、耐熱性が不十分であった。
一方で、電気・電子機器分野や自動車分野において、マイクロ波やミリ波のような高周波数帯の電波が使用されるようになり、これに伴って、低い比誘電率、及び低い誘電正接を兼ね備えた材料が要求されている。
特に電気・電子分野においては、低い比誘電率、及び低い誘電正接に加え、高い耐熱性や、良好な色調、ヤケが少ないことが求められている。
特に電気・電子分野においては、低い比誘電率、及び低い誘電正接に加え、高い耐熱性や、良好な色調、ヤケが少ないことが求められている。
また、近年の情報通信量の増加に伴い、ノートパソコン、タブレット端末、スマートフォン、又はルータ装置等の情報通信機器の通信速度の高速化が強く求められている。高速で通信を行うにはより高周波数帯域の電波を使用することが好適であり、最近ではマイクロ波帯に分類される３ＧＨｚを超える電波が使用されている。次世代の、第５世代移動通信システム（５Ｇ）では、マイクロ波帯域において、より高周波数である、２８ＧＨｚ帯での市場の立ち上がりが有望視されている。さらに次世代の通信ではミリ波帯域の電波が使用されることも想定される。
これに伴い、マイクロ波及び／又はミリ波帯域の使用が想定される情報通信機器の部材についても、高性能化への要求が高まっている。このような高周波数帯域の電波は、より低周波数帯域の電波よりも伝送損失が大きく、物質の透過性が悪いという特徴がある。よって、マイクロ波及び／又はミリ波通信に利用される機器部材は、これまでよりも更に電波透過性のよいものであることが望まれる。
伝送損失は、誘電体の比誘電率（εｒ）の平方根、及び誘電体の誘電正接（ｔａｎδ）に比例する。よって筐体の電波透過性を上げるためには、筐体に使われる材料の比誘電率εｒ、及び誘電正接ｔａｎδを小さいものにする必要がある。
また、マイクロ波及び／又はミリ波のような高周波数帯域の電波を送受信する情報通信機器は熱を発生しやすい特徴がある。このことから、このような分野で使用される材料には、低い比誘電率及び低い誘電正接を有するだけでなく、適度な耐熱性を有すことが望ましく、これらの条件を満たす材料が強く求められている。
さらに、マイクロ波及び／又はミリ波帯域の使用が想定される情報通信機器の部材、または、マイクロ波及び／又はミリ波用アンテナを内蔵する通信機器には、外観が良好であることが強く要求されている。すなわち、色調が良好であることや、成形時にヤケが少ないことが求められている。
しかしながら、従来の材料ではこのような要求を同時に満たすことができなかった。
即ち、特許文献２には、複屈折率が低減され、光学特性と転写性に関してバランスの取れた芳香族ポリカーボネート樹脂組成物が開示されているが、色調や誘電特性については何ら言及されていない。また、マイクロ波及び／又はミリ波用通信機器部材や、この通信機器部材を用いた通信機器について何ら記載はない。
特許文献３には、特定の置換基を有するビスフェノールを原料としたポリカーボネート樹脂を含む熱可塑性樹脂組成物を使用することで、誘電正接が下がりミリ波透過性が向上したミリ波レーダー用カバーが提案されているが、これらの熱可塑性樹脂組成物は、マイクロ波及び／又はミリ波用通信機器部材、及び、この通信機器部材を用いた通信機器として使用するには耐熱性が不十分であった。
特許文献４には、特定の２種類の繰り返し単位を有するポリカーボネート樹脂を含むことで、マイクロ波及び／又はミリ波帯域の電波透過性が優れると共に、耐熱性及び難燃性にも優れた熱可塑性樹脂組成物及びその成形品、並びにマイクロ波及び／又はミリ波用アンテナを内蔵する通信機器用筐体が提案されているが、成形時に発生するヤケが多く、また、色調についても不十分であった。
特許文献３には、特定の置換基を有するビスフェノールを原料としたポリカーボネート樹脂を含む熱可塑性樹脂組成物を使用することで、誘電正接が下がりミリ波透過性が向上したミリ波レーダー用カバーが提案されているが、これらの熱可塑性樹脂組成物は、マイクロ波及び／又はミリ波用通信機器部材、及び、この通信機器部材を用いた通信機器として使用するには耐熱性が不十分であった。
特許文献４には、特定の２種類の繰り返し単位を有するポリカーボネート樹脂を含むことで、マイクロ波及び／又はミリ波帯域の電波透過性が優れると共に、耐熱性及び難燃性にも優れた熱可塑性樹脂組成物及びその成形品、並びにマイクロ波及び／又はミリ波用アンテナを内蔵する通信機器用筐体が提案されているが、成形時に発生するヤケが多く、また、色調についても不十分であった。
本発明は、表面硬度、耐熱性、初期色調、耐衝撃性、及び低誘電特性に優れた熱可塑性樹脂組成物を提供することを課題とする。
本発明はまた、このような熱可塑性樹脂組成物を用いて得られる、耐熱性が高く、色調が良好であり、ヤケが少なく、且つ低誘電特性を有する、マイクロ波及び／又はミリ波用通信機器部材、及び、この通信機器部材を用いたマイクロ波及び／又はミリ波用通信機器を提供することを課題とする。
本発明はまた、このような熱可塑性樹脂組成物を用いて得られる、耐熱性が高く、色調が良好であり、ヤケが少なく、且つ低誘電特性を有する、マイクロ波及び／又はミリ波用通信機器部材、及び、この通信機器部材を用いたマイクロ波及び／又はミリ波用通信機器を提供することを課題とする。
本発明者は、特定の２種類の構造単位を有するポリカーボネート樹脂を含む熱可塑性樹脂組成物であって、該ポリカーボネート樹脂が所定の比粘度及び粘度平均分子量を有すると共に、該ポリカーボネート樹脂を加水分解して得られる加水分解物中に特定のジヒドロキシ化合物が一定量含まれる熱可塑性樹脂組成物が、表面硬度、耐熱性、初期色調及び耐衝撃性に優れると共に、低誘電特性にも優れることを見出し、本発明を完成させるに至った。
本発明の要旨は、以下の［１］～［１５］に存する。
本発明の要旨は、以下の［１］～［１５］に存する。
［１］ ポリカーボネート樹脂を含む熱可塑性樹脂組成物であって、
該ポリカーボネート樹脂が、下記式（１１）で表される構造単位（ａ）と、下記式（１２Ａ）及び／又は下記式（１２Ｂ）で表される構造単位（ｂ）を含み、
該ポリカーボネート樹脂の０．７ｇを塩化メチレン１００ｍＬに溶解した溶液について２０℃で測定された比粘度が０．３０８～０．４５５であり、
該ポリカーボネート樹脂の粘度平均分子量が１７，３００～２６，４００であり、
該ポリカーボネート樹脂を加水分解して得られる加水分解物が、下記式（１３）、（１４）、（１５Ａ）、及び（１５Ｂ）で表されるジヒドロキシ化合物を含み、該加水分解物における下記式（１４）で表されるジヒドロキシ化合物の含有割合が、下記式（１３）で表されるジヒドロキシ化合物の含有量に対して１００ｐｐｍ～１，３００ｐｐｍである熱可塑性樹脂組成物。
該ポリカーボネート樹脂が、下記式（１１）で表される構造単位（ａ）と、下記式（１２Ａ）及び／又は下記式（１２Ｂ）で表される構造単位（ｂ）を含み、
該ポリカーボネート樹脂の０．７ｇを塩化メチレン１００ｍＬに溶解した溶液について２０℃で測定された比粘度が０．３０８～０．４５５であり、
該ポリカーボネート樹脂の粘度平均分子量が１７，３００～２６，４００であり、
該ポリカーボネート樹脂を加水分解して得られる加水分解物が、下記式（１３）、（１４）、（１５Ａ）、及び（１５Ｂ）で表されるジヒドロキシ化合物を含み、該加水分解物における下記式（１４）で表されるジヒドロキシ化合物の含有割合が、下記式（１３）で表されるジヒドロキシ化合物の含有量に対して１００ｐｐｍ～１，３００ｐｐｍである熱可塑性樹脂組成物。
（式（１１）中、Ｑは単結合、酸素原子、硫黄原子、及び二価の有機基から選ばれる少なくとも１種を表す。
式（１２Ａ）中、Ｒ１１は互いに独立して炭素数１～４のアルキル基を表し、ｎは０～３の整数である。
式（１２Ｂ）中、Ｗはメチル基、又はフェニル基である。
式（１３）中、Ｑは式（１１）中のＱと同義である。
式（１４）中、Ｑは式（１１）中のＱと同義であり、Ｒ１２は水素原子又はメチル基を示す。
式（１５Ａ）中、Ｒ１１は式（１２Ａ）中のＲ１１と同義である。
式（１５Ｂ）中、Ｗは式（１２Ｂ）中のＷと同義である。）
式（１２Ａ）中、Ｒ１１は互いに独立して炭素数１～４のアルキル基を表し、ｎは０～３の整数である。
式（１２Ｂ）中、Ｗはメチル基、又はフェニル基である。
式（１３）中、Ｑは式（１１）中のＱと同義である。
式（１４）中、Ｑは式（１１）中のＱと同義であり、Ｒ１２は水素原子又はメチル基を示す。
式（１５Ａ）中、Ｒ１１は式（１２Ａ）中のＲ１１と同義である。
式（１５Ｂ）中、Ｗは式（１２Ｂ）中のＷと同義である。）
［２］ 前記式（１１）中、Ｑが下記式（１６）で表される、［１］に記載の熱可塑性樹脂組成物。
（式（１６）中、Ｒ１３、Ｒ１４はそれぞれ独立に、水素原子、又は炭素数１～１５のアルキル基を表す。＊は、式（１１）中のベンゼン環への結合手である。）
［３］ 前記式（１６）中、Ｒ１３及びＲ１４がメチル基である、［２］に記載の熱可塑性樹脂組成物。
［４］ 前記構造単位（ｂ）が前記式（１２Ａ）で表される構造単位を含む、［１］～［３］のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物。
［５］ 前記構造単位（ａ）と構造単位（ｂ）が共重合体として含まれている、［４］に記載の熱可塑性樹脂組成物。
［６］ 前記構造単位（ｂ）が前記式（１２Ｂ）で表される構造単位を含む、［１］～［３］のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物。
［７］ 前記構造単位（ａ）と構造単位（ｂ）がブレンド物として含まれている、［６］に記載の熱可塑性樹脂組成物。
［８］ 前記式（１２Ａ）中、Ｒ１１がメチル基である、［１］～［７］のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物。
［９］ 前記式（１２Ａ）中、ｎが３である、［１］～［８］のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物。
［１０］ 前記構造単位（ｂ）が、下記式（１７）で表される、［１］～［９］のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物。
［１１］ 前記ポリカーボネート樹脂中に含まれる前記構造単位（ｂ）が、前記構造単位（ａ）と前記構造単位（ｂ）の含有割合の和に対して２０モル％以上である、［１］～［１０］のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物。
［１２］ 前記ポリカーボネート樹脂に含まれる前記構造単位（ａ）及び前記構造単位（ｂ）の含有割合の和が、該ポリカーボネート樹脂の全カーボネート構造単位中、８０モル％以上である、［１］～［１１］のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物。
［１３］ 前記ポリカーボネート樹脂のガラス転移温度が、１２５℃以上である、［１］～［１２］のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物。
［１４］ ［１］～［１３］のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物を用いて得られる通信機器部材。
［１５］ ［１４］に記載の通信機器部材を用いて得られるマイクロ波及び／又はミリ波用通信機器。
本発明の熱可塑性樹脂組成物は、これを用いて得られる成形品の表面硬度、耐熱性、初期色調及び耐衝撃性に共に優れるため、自動車、電気・電子機器、その他の工業分野における部品製造用材料として幅広く利用することができる。
また、本発明の熱可塑性樹脂組成物は、優れた低誘電特性を有することから、本発明の熱可塑性樹脂組成物よりなる通信機器部材、および、この通信機器部材を用いた通信機器は、マイクロ波及び／又はミリ波帯域の電波透過性が優れると共に、耐熱性が高く、色調が良好であり、成形時に発生するヤケが少ないため、マイクロ波及び／又はミリ波用アンテナを内蔵する通信機器、例えば、ノートパソコン、タブレット端末、スマートフォン、又はルータ装置等の筐体、またはその装置として幅広く利用することができる。
以下、本発明について実施形態及び例示物等を示して詳細に説明する。本発明は以下
に示す実施形態及び例示物等に限定して解釈されるものではない。
に示す実施形態及び例示物等に限定して解釈されるものではない。
本明細書において、「～」とは、特に断りのない限り、その前後に記載される数値を下限値及び上限値として含む意味で使用される。
［概要］
本発明の熱可塑性樹脂組成物は、ポリカーボネート樹脂を含む熱可塑性樹脂組成物であって、
該ポリカーボネート樹脂（以下、「本発明のポリカーボネート樹脂」と称す場合がある。）が、下記式（１１）で表される構造単位（ａ）と、下記式（１２Ａ）及び／又は下記式（１２Ｂ）で表される構造単位（ｂ）を含み、
該ポリカーボネート樹脂の０．７ｇを塩化メチレン１００ｍＬに溶解した溶液について２０℃で測定された比粘度（以下、単に「比粘度」と称す場合がある。）が０．３０８～０．４５５であり、
該ポリカーボネート樹脂の粘度平均分子量が１７，３００～２６，４００であり、
該ポリカーボネート樹脂を加水分解して得られる加水分解物（以下、「本発明の加水分解物」と称す場合がある。）が、下記式（１３）、（１４）、（１５Ａ）、及び（１５Ｂ）で表されるジヒドロキシ化合物を含み、該加水分解物における下記式（１４）で表されるジヒドロキシ化合物の含有割合が、下記式（１３）で表されるジヒドロキシ化合物の含有量に対して１００ｐｐｍ～１，３００ｐｐｍであることを特徴とする。
本発明の熱可塑性樹脂組成物は、ポリカーボネート樹脂を含む熱可塑性樹脂組成物であって、
該ポリカーボネート樹脂（以下、「本発明のポリカーボネート樹脂」と称す場合がある。）が、下記式（１１）で表される構造単位（ａ）と、下記式（１２Ａ）及び／又は下記式（１２Ｂ）で表される構造単位（ｂ）を含み、
該ポリカーボネート樹脂の０．７ｇを塩化メチレン１００ｍＬに溶解した溶液について２０℃で測定された比粘度（以下、単に「比粘度」と称す場合がある。）が０．３０８～０．４５５であり、
該ポリカーボネート樹脂の粘度平均分子量が１７，３００～２６，４００であり、
該ポリカーボネート樹脂を加水分解して得られる加水分解物（以下、「本発明の加水分解物」と称す場合がある。）が、下記式（１３）、（１４）、（１５Ａ）、及び（１５Ｂ）で表されるジヒドロキシ化合物を含み、該加水分解物における下記式（１４）で表されるジヒドロキシ化合物の含有割合が、下記式（１３）で表されるジヒドロキシ化合物の含有量に対して１００ｐｐｍ～１，３００ｐｐｍであることを特徴とする。
（式（１１）中、Ｑは単結合、酸素原子、硫黄原子、及び二価の有機基から選ばれる少なくとも１種を表す。
式（１２Ａ）中、Ｒ１１は互いに独立して炭素数１～４のアルキル基を表し、ｎは０～３の整数である。
式（１２Ｂ）中、Ｗはメチル基、又はフェニル基である。
式（１３）中、Ｑは式（１１）中のＱと同義である。
式（１４）中、Ｑは式（１１）中のＱと同義であり、Ｒ１２は水素原子又はメチル基を示す。
式（１５Ａ）中、Ｒ１１は式（１２Ａ）中のＲ１１と同義である。
式（１５Ｂ）中、Ｗは式（１２Ｂ）中のＷと同義である。）
式（１２Ａ）中、Ｒ１１は互いに独立して炭素数１～４のアルキル基を表し、ｎは０～３の整数である。
式（１２Ｂ）中、Ｗはメチル基、又はフェニル基である。
式（１３）中、Ｑは式（１１）中のＱと同義である。
式（１４）中、Ｑは式（１１）中のＱと同義であり、Ｒ１２は水素原子又はメチル基を示す。
式（１５Ａ）中、Ｒ１１は式（１２Ａ）中のＲ１１と同義である。
式（１５Ｂ）中、Ｗは式（１２Ｂ）中のＷと同義である。）
以下において、上記式（１３）で表されるジヒドロキシ化合物を「ジヒドロキシ化合物（１３）」と称し、上記式（１４）で表されるジヒドロキシ化合物を「ジヒドロキシ化合物（１４）」と称し、上記式（１５Ａ）で表されるジヒドロキシ化合物を「ジヒドロキシ化合物（１５Ａ）」と称し、上記式（１５Ｂ）で表されるジヒドロキシ化合物を「（１５Ｂ）」と称し、これらをまとめて「ジヒドロキシ化合物（１３）～（１５）」と称す場合がある。
また、本発明の加水分解物中のジヒドロキシ化合物（１３）に対するジヒドロキシ化合物（１４）の含有割合を「加水分解物中の（１４）／（１３）割合」と称す場合がある。
また、本発明の加水分解物中のジヒドロキシ化合物（１３）に対するジヒドロキシ化合物（１４）の含有割合を「加水分解物中の（１４）／（１３）割合」と称す場合がある。
以下、本発明のポリカーボネート樹脂、本発明の加水分解物とジヒドロキシ化合物（１３）～（１５）、及び、本発明の熱可塑性樹脂組成物を構成する各成分等につき、詳細に説明する。
［ポリカーボネート樹脂］
本発明のポリカーボネート樹脂は、下記式（１１）で表される構造単位（ａ）と、下記式（１２Ａ）及び／又は下記式（１２Ｂ）で表される構造単位（ｂ）を有することを特徴とする。ただし、構造単位（ｂ）は構造単位（ａ）とは異なるものである。
下記式（１１）で表される構造単位（ａ）と、下記式（１２Ａ）及び／又は下記式（１２Ｂ）で表される構造単位（ｂ）は共重合体として含まれていてもよく、それぞれの樹脂のブレンド物であってもよい。即ち、本発明のポリカーボネート樹脂は、構造単位（ａ）と構造単位（ｂ）を含むポリカーボネート共重合体であってもよく、構造単位（ａ）を含むポリカーボネート樹脂と構造単位（ｂ）を含むポリカーボネート樹脂のブレンド物であってもよい。
本発明のポリカーボネート樹脂は、下記式（１１）で表される構造単位（ａ）と、下記式（１２Ａ）及び／又は下記式（１２Ｂ）で表される構造単位（ｂ）を有することを特徴とする。ただし、構造単位（ｂ）は構造単位（ａ）とは異なるものである。
下記式（１１）で表される構造単位（ａ）と、下記式（１２Ａ）及び／又は下記式（１２Ｂ）で表される構造単位（ｂ）は共重合体として含まれていてもよく、それぞれの樹脂のブレンド物であってもよい。即ち、本発明のポリカーボネート樹脂は、構造単位（ａ）と構造単位（ｂ）を含むポリカーボネート共重合体であってもよく、構造単位（ａ）を含むポリカーボネート樹脂と構造単位（ｂ）を含むポリカーボネート樹脂のブレンド物であってもよい。
下記式（１１）で表される構造単位（ａ）と、下記式（１２Ａ）及び／又は下記式（１２Ｂ）で表される構造単位（ｂ）を有するポリカーボネート樹脂を含有し、所定の比粘度、粘度平均分子量及び加水分解物中の（１４）／（１３）割合を満たす熱可塑性樹脂組成物を使用することで、本発明の熱可塑性樹脂組成物の鉛筆硬度、耐熱性、初期色調、耐衝撃性及び低誘電特性を優れたものにすることができる。
（式（１１）中、Ｑは単結合、酸素原子、硫黄原子、及び二価の有機基から選ばれる少なくとも１種を表す。式（１２Ａ）中、Ｒ１１は互いに独立して炭素数１～４のアルキル基を表し、ｎは０～３の整数である。式（１２Ｂ）中、Ｗはメチル基、又はフェニル基である。
）
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本発明のポリカーボネート樹脂は、構造単位（ａ）と構造単位（ｂ）を有するポリカーボネート樹脂であることにより良好な鉛筆硬度、耐熱性、低誘電特性を実現することができる。
本発明のポリカーボネート樹脂は、必要に応じて、構造単位（ａ）及び構造単位（ｂ）と、後述するその他の構造単位（ｃ）からなる共重合ポリカーボネート樹脂としてもよい。
本発明のポリカーボネート樹脂は、必要に応じて、構造単位（ａ）及び構造単位（ｂ）と、後述するその他の構造単位（ｃ）からなる共重合ポリカーボネート樹脂としてもよい。
＜構造単位（ａ）＞
本発明のポリカーボネート樹脂の構造単位（ａ）を表す、前記式（１１）中、Ｑは単結合、酸素原子、硫黄原子、及び二価の有機基から選ばれる少なくとも１種を表す。
本発明のポリカーボネート樹脂の構造単位（ａ）を表す、前記式（１１）中、Ｑは単結合、酸素原子、硫黄原子、及び二価の有機基から選ばれる少なくとも１種を表す。
Ｑの二価の有機基としては、従来公知のものであれば特に制限はなく適宜選択し用いることができるが、具体例としては、下記式（１６ａ）～（１６ｈ）で表される有機基が挙げられる。
式（１６ａ）中、Ｒ１５及びＲ１６は、それぞれ独立に、水素原子、炭素数１～２４の一価の炭化水素基、又は炭素数１～２４のアルコキシ基を表すが、中でも炭素数１～２４の一価炭化水素基であることが好ましい。
上記炭素数１～２４の一価炭化水素基としては、炭素数１～２４のアルキル基、炭素数２～２４のアルケニル基、置換基を有していてもよい炭素数６～２４のアリール基、炭素数７～２４のアリールアルキル基等が挙げられる。
上記炭素数１～２４の一価炭化水素基としては、炭素数１～２４のアルキル基、炭素数２～２４のアルケニル基、置換基を有していてもよい炭素数６～２４のアリール基、炭素数７～２４のアリールアルキル基等が挙げられる。
炭素数１～２４のアルキル基としては、直鎖状、分岐状のアルキル基、一部環状構造を有するアルキル基などが挙げられるが、なかでも直鎖状のアルキル基であることが好ましい。このような炭素数１～２４のアルキル基としては、例えば、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、ｎ－ブチル基、ｎ－ペンチル基、ｎ－ヘキシル基、ｎ－へプチル基、ｎ－オクチル基等が挙げられる。
炭素数２～２４のアルケニル基としては、直鎖状、分岐状のアルケニル基、一部環状構造を有するアルケニル基などが挙げられるが、中でも直鎖状のアルケニル基であることが好ましい。このような炭素数２～２４のアルケニル基としては、例えば、ビニル基、ｎ－プロぺニル基、ｎ－ブテニル基、ｎ－ペンテニル基、ｎ－ヘキセニル基、ｎ－へプテニル基、ｎ－オクテニル基等が挙げられる。
炭素数６～２４のアリール基としては、フェニル基、ナフチル基、メチルフェニル基、ジメチルフェニル基、トリメチルフェニル基などのアルキル基等の置換基を有していてもよいアリール基が挙げられる。
炭素数７～２４のアリールアルキル基等としては、ベンジル基などが挙げられる。
炭素数７～２４のアリールアルキル基等としては、ベンジル基などが挙げられる。
炭素数１～２４のアルコキシ基としては、直鎖状、分岐状、一部環状構造を有するアルコキシ基などが挙げられるが、なかでも直鎖状のアルコキシ基が好ましい。具体例としては、メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、ブトキシ基などが挙げられる。
式（１６ｂ）中、Ａ１は酸素原子またはＮＲＡを表す。ここで、ＲＡは上述のＲ１５及びＲ１６と同定義である。
式（１６ｃ）中、Ａ２は、炭素数３～１８の二価炭化水素基を表し、例えば、プロピレン基、ブチレン基、ペンチレン基、ヘキシレン基、ヘプチレン基、オクチレン基、ノニレン基、デシレン基、ウンデシレン基、ドデシニレン基などのアルキレン基が挙げられ、それぞれさらに置換基を有していてもよい。置換基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、フェニル基などが挙げられる。さらに一部架橋構造を有していてもよい。
式（１６ｈ）中、Ａ３は、炭素数１～７のアルキレン基を表す。このようなアルキレン基は、直鎖であっても分岐鎖であってもよく、環状構造を有していてもよく、例えば、メチレン基、エチレン基、プロピレン基、ブチレン基等が挙げられる。また、ｔは１～５００の整数を表すが、中でも５～３００であることが好ましく、１０～１００であることがより好ましい。
これらの中でＱはより好ましくは、単結合、又は下記式（１６）で表される基、例えば、メチレン基、エチリデン基、イソプロピリデン基であり、耐熱性向上、ヤケ発生抑制の観点から、最も好ましくはイソプロピリデン基（即ち、下記式（１６）において、Ｒ１３、Ｒ１４がメチル基）である。
（式（１６）中、Ｒ１３、Ｒ１４はそれぞれ独立に、水素原子、又は炭素数１～１５のアルキル基を表す。＊は、式（１１）中のベンゼン環への結合手である。）
＜構造単位（ｂ）＞
本発明のポリカーボネート樹脂の構造単位（ｂ）は、前記式（１２Ａ）及び／又は前記式（１２Ｂ）で表される。
前記式（１２Ａ）中、Ｒ１１は互いに独立して炭素数１～４のアルキル基を表し、ｎは０～３の整数である。
本発明のポリカーボネート樹脂の構造単位（ｂ）は、前記式（１２Ａ）及び／又は前記式（１２Ｂ）で表される。
前記式（１２Ａ）中、Ｒ１１は互いに独立して炭素数１～４のアルキル基を表し、ｎは０～３の整数である。
前記式（１２Ａ）中、Ｒ１１の炭素数１～４のアルキル基の具体例としては、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、イソプロピル基、ｎ－ブチル基、イソブチル基、ｓｅｃ－ブチル基、ｔｅｒｔ－ブチル基等が挙げられる。
これらの中でＲ１１は好ましくは、メチル基である。
前記式（１２Ａ）中、ｎは０～３の整数である。ｎは０～３の整数であれば特に制限されないが、好ましくは、ｎが０又は３であり、特に好ましくはｎが３である。
前記式（１２Ｂ）中、Ｗはメチル基、又はフェニル基である。
これらの中でＷは好ましくは、メチル基である。
構造単位（ｂ）は、前記式（１２Ａ）で表される構造単位のみからなるものであってもよく、前記式（１２Ｂ）で表される構造単位のみからなるものであってもよく、前記構造単位（１２Ａ）で表される構造単位と前記構造単位（１２Ｂ）で表される構造単位の双方を含むものであってもよい。
構造単位（ｂ）の好ましい具体例としては、色調向上の観点から下記式（１７）、（１８Ａ）、下記式（１８Ｂ）で表される構造単位が挙げられる。
構造単位（ｂ）の最も好ましい具体例は、耐熱性、及び成形時の外観不良（ヤケ）発生を抑制する観点から、前記式（１７）で表される構造単位である。
本発明のポリカーボネート樹脂に含まれる構造単位（ａ）と構造単位（ｂ）は、それぞれが共重合体であっても、それぞれの樹脂のブレンド物であってもよいが、構造単位（ｂ）が前記式（１２Ａ）で表される構造単位である場合には共重合体であることが好ましく、構造単位（ｂ）が前記式（１２Ｂ）で表される構造単位である場合にはブレンド物であることが好ましい。
＜その他の構造単位（ｃ）＞
本発明のポリカーボネート樹脂は、本発明の目的を損なわない範囲において、構造単位（ａ）及び構造単位（ｂ）以外の、その他の構造単位（ｃ）の１種又は２種以上を共重合体として含んでいても良い。その他の構造単位（ｃ）としては、例えば、２，２－ビス（４－ヒドロキシフェニル）プロパン（ビスフェノールＡ）、４，４’－ジヒドロキシビフェニル（ビフェノール）、６，６’－ジヒドロキシ－３，３，３’，３’－テトラメチル－１，１’－スピロビインダン（ＳＢＩ）等の芳香族ジヒドロキシ化合物に由来する構造単位が挙げられるが、中でも、ビスフェノールＡ、ビフェノールに由来する繰り返し単位が好ましい。
本発明のポリカーボネート樹脂は、本発明の目的を損なわない範囲において、構造単位（ａ）及び構造単位（ｂ）以外の、その他の構造単位（ｃ）の１種又は２種以上を共重合体として含んでいても良い。その他の構造単位（ｃ）としては、例えば、２，２－ビス（４－ヒドロキシフェニル）プロパン（ビスフェノールＡ）、４，４’－ジヒドロキシビフェニル（ビフェノール）、６，６’－ジヒドロキシ－３，３，３’，３’－テトラメチル－１，１’－スピロビインダン（ＳＢＩ）等の芳香族ジヒドロキシ化合物に由来する構造単位が挙げられるが、中でも、ビスフェノールＡ、ビフェノールに由来する繰り返し単位が好ましい。
＜構造単位（ａ）、（ｂ）の含有割合＞
本発明のポリカーボネート樹脂は、構造単位（ａ）と構造単位（ｂ）を有するポリカーボネート樹脂であればよく、本発明のポリカーボネート樹脂中の、構造単位（ａ）と構造単位（ｂ）の含有割合は特に制限されないが、本発明のポリカーボネート樹脂に含まれる構造単位（ａ）及び構造単位（ｂ）の含有割合の和が、該ポリカーボネート樹脂の全カーボネート構造単位中、３０モル％以上であることが好ましく、５０モル％以上であることがより好ましく、７０モル％以上であることがさらに好ましく、８０モル％以上であることが特に好ましく、９０モル％以上であることが最も好ましい。
本発明のポリカーボネート樹脂は、構造単位（ａ）と構造単位（ｂ）を有するポリカーボネート樹脂であればよく、本発明のポリカーボネート樹脂中の、構造単位（ａ）と構造単位（ｂ）の含有割合は特に制限されないが、本発明のポリカーボネート樹脂に含まれる構造単位（ａ）及び構造単位（ｂ）の含有割合の和が、該ポリカーボネート樹脂の全カーボネート構造単位中、３０モル％以上であることが好ましく、５０モル％以上であることがより好ましく、７０モル％以上であることがさらに好ましく、８０モル％以上であることが特に好ましく、９０モル％以上であることが最も好ましい。
また、構造単位（ａ）と構造単位（ｂ）の比率は特に制限されないが、耐熱性向上の観点から、構造単位（ｂ）が、構造単位（ａ）と構造単位（ｂ）の含有割合の和に対して５モル％以上であること好ましく、１０モル％以上であることがより好ましく、１５モル％以上であることがさらに好ましく、２０モル％以上であることが特に好ましい。一方、成形性向上、誘電特性向上、表面硬度向上の観点から、構造単位（ｂ）が、構造単位（ａ）と構造単位（ｂ）の含有割合の和に対して８０モル％以下であることが好ましく、６０モル％以下であることより好ましく、５０モル％以下であることがさらに好ましく、４０モル％以下であることが特に好ましい。
＜ポリカーボネート樹脂の分子量＞
本発明のポリカーボネート樹脂の分子量は、特に制限はないが、溶液粘度から換算した粘度平均分子量（Ｍｖ）で、好ましくは１０，０００～３５，０００である。粘度平均分子量を上記範囲内とすることで、本発明の特徴を効果的に引き出すことができる。ポリカーボネート樹脂の粘度平均分子量が上記下限以上であれば、本発明の熱可塑性樹脂組成物の鉛筆硬度、耐衝撃性が良好となるため好ましい。また、ポリカーボネート樹脂の粘度平均分子量が上記上限以下であれば、本発明の熱可塑性樹脂組成物の流動性が良好なものとなり好ましい。このような観点により、本発明のポリカーボネート樹脂の粘度平均分子量（Ｍｖ）は、より好ましくは１２，０００以上、さらに好ましくは１３，０００以上、特に好ましくは、１４，０００以上である。また、より好ましくは３０，０００以下、さらに好ましくは２８，０００以下、特に好ましくは２６，０００以下である。
本発明のポリカーボネート樹脂の分子量は、特に制限はないが、溶液粘度から換算した粘度平均分子量（Ｍｖ）で、好ましくは１０，０００～３５，０００である。粘度平均分子量を上記範囲内とすることで、本発明の特徴を効果的に引き出すことができる。ポリカーボネート樹脂の粘度平均分子量が上記下限以上であれば、本発明の熱可塑性樹脂組成物の鉛筆硬度、耐衝撃性が良好となるため好ましい。また、ポリカーボネート樹脂の粘度平均分子量が上記上限以下であれば、本発明の熱可塑性樹脂組成物の流動性が良好なものとなり好ましい。このような観点により、本発明のポリカーボネート樹脂の粘度平均分子量（Ｍｖ）は、より好ましくは１２，０００以上、さらに好ましくは１３，０００以上、特に好ましくは、１４，０００以上である。また、より好ましくは３０，０００以下、さらに好ましくは２８，０００以下、特に好ましくは２６，０００以下である。
本発明のポリカーボネート樹脂の粘度平均分子量（Ｍｖ）は、溶媒として塩化メチレンを使用し、ウベローデ粘度計を用いて温度２０℃での固有粘度（極限粘度）［η］（単位ｄＬ／ｇ）を求め、Ｓｃｈｎｅｌｌの粘度式、即ち、η＝１．２３×１０－１４Ｍｖ０．８１３から算出される値を意味する。また固有粘度（極限粘度）［η］とは、各溶液濃度［Ｃ］（ｇ／ｄＬ）での比粘度［ηｓｐ］を測定し、下記式により算出した値である。
＜ポリカーボネート樹脂のガラス転移温度＞
本発明のポリカーボネート樹脂のガラス転移温度であるＴｇは特に制限はないが、１２５℃以上であることが好ましい。Ｔｇが１２５℃以上であれば、高い耐熱性を得ることができる。一方、Ｔｇは２３０℃以下であることが好ましい。Ｔｇが２３０℃以下であれば流動性が良好となり、高い成形加工性を得ることができる。
本発明のポリカーボネート樹脂のガラス転移温度であるＴｇは特に制限はないが、１２５℃以上であることが好ましい。Ｔｇが１２５℃以上であれば、高い耐熱性を得ることができる。一方、Ｔｇは２３０℃以下であることが好ましい。Ｔｇが２３０℃以下であれば流動性が良好となり、高い成形加工性を得ることができる。
なお、ポリカーボネート樹脂のＴｇは、示差操作熱量計を用いて、ポリカーボネート樹脂の試料約１０ｍｇを２０℃／ｍｉｎの昇温速度で加熱して熱量を測定し、ＩＳＯ ３１４６に準拠して、低温側のベースラインを高温側に延長した直線と、ガラス転移の階段状変化部分の曲線の勾配が最大となるような点で引いた接線との交点の温度である、補外ガラス転移開始温度を求め、該補外ガラス転移開始温度をガラス転移温度（Ｔｇ）とする。
＜ポリカーボネート樹脂の製造方法＞
本発明のポリカーボネート樹脂は、従来から知られている重合法により製造することができ、その重合法は、特に限定されるものではない。重合法の例を挙げると、界面重合法、溶融エステル交換法、ピリジン法、環状カーボネート化合物の開環重合法、プレポリマーの固相エステル交換法等を挙げることができる。以下、これらの方法のうち特に好適なものについて具体的に説明する。
本発明のポリカーボネート樹脂は、従来から知られている重合法により製造することができ、その重合法は、特に限定されるものではない。重合法の例を挙げると、界面重合法、溶融エステル交換法、ピリジン法、環状カーボネート化合物の開環重合法、プレポリマーの固相エステル交換法等を挙げることができる。以下、これらの方法のうち特に好適なものについて具体的に説明する。
（界面重合法）
界面重合法では、反応に不活性な有機溶媒及びアルカリ水溶液の存在下で、通常ｐＨを９以上に保ち、原料のジヒドロキシ化合物とカーボネート形成性化合物とを反応させた後、重合触媒の存在下で界面重合を行うことによってポリカーボネート樹脂を得る。尚、反応系には、必要に応じて分子量調整剤（末端停止剤）を存在させるようにしてもよく、原料ジヒドロキシ化合物の酸化防止のために酸化防止剤を存在させるようにしてもよい。
界面重合法では、反応に不活性な有機溶媒及びアルカリ水溶液の存在下で、通常ｐＨを９以上に保ち、原料のジヒドロキシ化合物とカーボネート形成性化合物とを反応させた後、重合触媒の存在下で界面重合を行うことによってポリカーボネート樹脂を得る。尚、反応系には、必要に応じて分子量調整剤（末端停止剤）を存在させるようにしてもよく、原料ジヒドロキシ化合物の酸化防止のために酸化防止剤を存在させるようにしてもよい。
反応に不活性な有機溶媒としては、特に限定されないが、例えば、ジクロロメタン、１，２－ジクロロエタン、クロロホルム、モノクロロベンゼン、ジクロロベンゼン等の塩素化炭化水素等；ベンゼン、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素；等が挙げられる。尚、有機溶媒は、１種を用いてもよく、２種以上を任意の組み合わせ及び比率で併用してもよい。
アルカリ水溶液に含有されるアルカリ化合物としては、特に限定されないが、例えば、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化リチウム、炭酸水素ナトリウム等のアルカリ金属化合物やアルカリ土類金属化合物が挙げられる。中でも水酸化ナトリウム及び水酸化カリウムが好ましい。尚、アルカリ化合物は、１種を用いてもよく、２種以上を任意の組み合わせ及び比率で併用してもよい。
アルカリ水溶液中のアルカリ化合物の濃度に制限は無いが、通常、アルカリ水溶液のｐＨを１０～１２にコントロールするために、アルカリ化合物濃度は５～１０質量％で使用される。また、例えばホスゲンを吹き込むに際しては、水相のｐＨが１０～１２、好ましくは１０～１１になる様にコントロールするために、原料ジヒドロキシ化合物とアルカリ化合物とのモル比を、通常１：１．９以上、中でも１：２．０以上、また、通常１：３．２以下、中でも１：２．５以下とすることが好ましい。
原料ジヒドロキシ化合物としては、カーボネート形成性化合物との反応で構造単位（ａ）と構造単位（ｂ）とを生成し得るジヒドロキシ化合物を少なくとも用いる。
カーボネート形成性化合物としては、カルボニルハライドが好適に用いられ、中でもホスゲンを用いることが好ましく、ホスゲンを用いた場合の方法は特にホスゲン法と呼ばれる。
重合触媒としては、特に限定されないが、例えば、トリメチルアミン、トリエチルアミン、トリブチルアミン、トリプロピルアミン、トリヘキシルアミン等の脂肪族三級アミン；Ｎ，Ｎ’－ジメチルシクロヘキシルアミン、Ｎ，Ｎ’－ジエチルシクロヘキシルアミン等の脂環式三級アミン；Ｎ，Ｎ’－ジメチルアニリン、Ｎ，Ｎ’－ジエチルアニリン等の芳香族三級アミン；トリメチルベンジルアンモニウムクロライド、テトラメチルアンモニウムクロライド、トリエチルベンジルアンモニウムクロライド等の第四級アンモニウム塩等；ピリジン；グアニン；グアニジンの塩；等が挙げられる。尚、重合触媒は、１種を用いてもよく、２種以上を任意の組み合わせ及び比率で併用してもよい。
分子量調整剤としては、特に限定されないが、例えば、一価のフェノール性水酸基を有する芳香族フェノール；メタノール、ブタノール等の脂肪族アルコール；メルカプタン；フタル酸イミド等が挙げられるが、中でも芳香族フェノールが好ましい。このような芳香族フェノールとしては、具体的には、フェノール、ｏ－ｎ－ブチルフェノール、ｍ－ｎ－ブチルフェノール、ｐ－ｎ－ブチルフェノール、ｏ－イソブチルフェノール、ｍ－イソブチルフェノール、ｐ－イソブチルフェノール、ｏ－ｔ－ブチルフェノール、ｍ－ｔ－ブチルフェノール、ｐ－ｔ－ブチルフェノール、ｏ－ｎ－ペンチルフェノール、ｍ－ｎ－ペンチルフェノール、ｐ－ｎ－ペンチルフェノール、ｏ－ｎ－ヘキシルフェノール、ｍ－ｎ－ヘキシルフェノール、ｐ－ｎ－ヘキシルフェノール、ｐ－ｔ－オクチルフェノール、ｏ－シクロヘキシルフェノール、ｍ－シクロヘキシルフェノール、ｐ－シクロヘキシルフェノール、ｏ－フェニルフェノール、ｍ－フェニルフェノール、ｐ－フェニルフェノール、ｏ－ｎ－ノニルフェノール、ｍ－ｎ－ノニルフェノール、ｐ－ｎ－ノニルフェノール、ｏ－クミルフェノール、ｍ－クミルフェノール、ｐ－クミルフェノール、ｏ－ナフチルフェノール、ｍ－ナフチルフェノール、ｐ－ナフチルフェノール、２，５－ジ－ｔ－ブチルフェノール、２，４－ジ－ｔ－ブチルフェノール、３，５－ジ－ｔ－ブチルフェノール、２，５－ジクミルフェノール、３，５－ジクミルフェノール、ｐ－クレゾール、ブロモフェノール、トリブロモフェノール、平均炭素数１２～３５の直鎖状又は分岐状のアルキル基をオルト位、メタ位又はパラ位に有するモノアルキルフェノール、９－（４－ヒドロキシフェニル）－９－（４－メトキシフェニル）フルオレン、９－（４－ヒドロキシ－３－メチルフェニル）－９－（４－メトキシ－３－メチルフェニル）フルオレン、４－（１－アダマンチル）フェノール等が挙げられる。これらの中では、ｐ－ｔ－ブチルフェノール、ｐ－フェニルフェノール及びｐ－クミルフェノールが好ましく用いられる。尚、分子量調整剤は、１種を用いてもよく、２種以上を任意の組み合わせ及び比率で併用してもよい。
分子量調整剤の使用量は、特に限定されないが、例えば、原料のジヒドロキシ化合物１００モルに対して、通常０．５モル以上、好ましくは１モル以上であり、また、通常５０モル以下、好ましくは３０モル以下である。
酸化防止剤としては、特に限定されないが、例えば、ヒンダードフェノール系酸化防止剤が挙げられる。その具体例としては、ペンタエリスリトールテトラキス［３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、オクタデシル－３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート、チオジエチレンビス［３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、Ｎ，Ｎ’－ヘキサン－１，６－ジイルビス［３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオナミド］、２，４－ジメチル－６－（１－メチルペンタデシル）フェノール、ジエチル［［３，５－ビス（１，１－ジメチルエチル）－４－ヒドロキシフェニル］メチル］ホスフォエート、３，３’，３”，５，５’，５”－ヘキサ－ｔｅｒｔ－ブチル－ａ，ａ’，ａ”－（メシチレン－２，４，６－トリイル）トリ－ｐ－クレゾール、４，６－ビス（オクチルチオメチル）－ｏ－クレゾール、エチレンビス（オキシエチレン）ビス［３－（５－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシ－ｍ－トリル）プロピオネート］、ヘキサメチレンビス［３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、１，３，５－トリス（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンジル）－１，３，５－トリアジン－２，４，６（１Ｈ，３Ｈ，５Ｈ）－トリオン，２，６－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－（４，６－ビス（オクチルチオ）－１，３，５－トリアジン－２－イルアミノ）フェノール、２－［１－（２－ヒドロキシ－３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ペンチルフェニル）エチル］－４，６－ジ－ｔｅｒｔ－ペンチルフェニルアクリレート等が挙げられる。
中でも、ペンタエリスリトールテトラキス［３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、オクタデシル－３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネートが好ましい。このようなフェノール系酸化防止剤の市販品としては、ＢＡＳＦ社製「イルガノックス１０１０」、「イルガノックス１０７６」、ＡＤＥＫＡ社製「アデカスタブＡＯ－５０」、「アデカスタブＡＯ－６０」等が挙げられる。
尚、酸化防止剤は、１種を用いてもよく、２種以上を任意の組み合わせ及び比率で併用してもよい。
酸化防止剤の使用量は、特に限定されないが、原料ジヒドロキシ化合物１００質量部に対して、好ましくは０．００１質量部以上、より好ましくは０．０１質量部以上、さらに好ましくは０．１質量部以上である。酸化防止剤の使用量を上記下限以上とすることで、酸化防止剤としての効果が十分なものとなる。また、酸化防止剤の使用量は、原料ジヒドロキシ化合物１００質量部に対して、好ましくは１質量部以下、より好ましくは０．５質量部以下である。酸化防止剤の使用量を上記上限以下とすることで射出成形時のガス発生を抑制することができる。
反応の際に、反応基質（反応原料）、反応溶媒（有機溶媒）、触媒、添加剤等を混合する順序は、所望のポリカーボネート樹脂が得られる限り任意であり、適切な順序を任意に設定すればよい。例えば、カーボネート形成性化合物としてホスゲンを用いた場合には、分子量調整剤は原料ジヒドロキシ化合物とホスゲンとの反応（ホスゲン化）の時から重合反応開始時までの間であれば任意の時期に混合できる。
尚、反応温度は特に限定されないが、好ましくは０～４０℃である。反応時間は、特に限定されないが、好ましくは数分（例えば、１０分）～数時間（例えば、６時間）である。
（溶融エステル交換法）
溶融エステル交換法では、例えば、カーボネートエステルと原料ジヒドロキシ化合物とのエステル交換反応を行う。
原料ジヒドロキシ化合物は、界面重合法におけるものと同様である。
溶融エステル交換法では、例えば、カーボネートエステルと原料ジヒドロキシ化合物とのエステル交換反応を行う。
原料ジヒドロキシ化合物は、界面重合法におけるものと同様である。
カーボネートエステルとしては、例えば、下記式（１９）で表される化合物であればよく、アリールカーボネート類、ジアルキルカーボネート類やジヒドロキシ化合物のビスカーボネート体、ジヒドロキシ化合物のモノカーボネート体、環状カーボネート等のジヒドロキシ化合物のカーボネート体等が挙げられる。
上記式（１９）中、Ｒ１７及びＲ１８は、それぞれ独立に炭素数１～３０のアルキル基、アリール基、又はアリールアルキル基を示す。以下、Ｒ１７及びＲ１８が、アルキル基、アリールアルキル基のとき、ジアルキルカーボネートと称し、アリール基のとき、ジアリールカーボネートと称すことがある。中でもジヒドロキシ化合物との反応性の観点よりＲ１７及びＲ１８は、共にアリール基であることが好ましく、下記式（２０）で表されるジアリールカーボネートであることがより好ましい。
上記式（２０）中、Ｒ１９及びＲ２０は、それぞれ独立に、ハロゲン原子、ニトロ基、シアノ基、炭素数１～２０のアルキル基、炭素数１～２０のアルコキシカルボニル基、炭素数４～２０のシクロアルキル基、又は炭素数６～２０のアリール基であり、ｐ及びｑはそれぞれ独立に０～５の整数を表す。
このようなカーボネートエステルとしては、具体的にはジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、ジ－ｔ－ブチルカーボネート等のジアルキルカーボネート、ジフェニルカーボネート（以下、「ＤＰＣ」と略記する場合がある。）、ビス（４－メチルフェニル）カーボネート、ビス（４－クロロフェニル）カーボネート、ビス（４－フルオロフェニル）カーボネート、ビス（２－クロロフェニル）カーボネート、ビス（２，４－ジフルオロフェニル）カーボネート、ビス（４－ニトロフェニル）カーボネート、ビス（２－ニトロフェニル）カーボネート、ビス（メチルサリチルフェニル）カーボネート、ジトリルカーボネート等の（置換基を有していてもよい）ジアリールカーボネートが挙げられるが、中でもジフェニルカーボネートが好ましい。尚、これらのカーボネートエステルは、単独で又は２種以上を混合して用いることができる。
また、前記のカーボネートエステルは、好ましくはその５０モル％以下、さらに好ましくは３０モル％以下の量を、ジカルボン酸又はジカルボン酸エステルで置換してもよい。代表的なジカルボン酸又はジカルボン酸エステルとしては、テレフタル酸、イソフタル酸、テレフタル酸ジフェニル、イソフタル酸ジフェニル等が挙げられる。このようなジカルボン酸又はジカルボン酸エステルで置換した場合には、ポリエステルカーボネートが得られる。
原料ジヒドロキシ化合物とカーボネートエステルとの比率は所望のポリカーボネート樹脂が得られる限り任意であるが、これらカーボネートエステルは、ジヒドロキシ化合物と重合させる際に、原料ジヒドロキシ化合物に対して過剰に用いることが好ましい。すなわち、カーボネートエステルは、ジヒドロキシ化合物に対して、１．０１倍量（モル比）以上であることが好ましく、１．０２倍量以上であることがより好ましい。モル比を上記下限以上とすることで、得られるポリカーボネート樹脂の熱安定性が良好なものとなる。また、カーボネートエステルは、ジヒドロキシ化合物に対して、１．３０倍量（モル比）以下であることが好ましく、１．２０倍量以下であることがより好ましい。モル比を上記上限以下とすることで、反応性が向上し、所望の分子量を有するポリカーボネート樹脂の生産性が良好なものとなることや、ポリカーボネート樹脂中の残存カーボネートエステル量が少なくなることにより、成形加工時や成形品としたとき、臭気発生を抑制することができる等、好適である。
溶融エステル交換法によりポリカーボネート樹脂を製造する際には、通常、エステル交換触媒が使用される。エステル交換触媒は、特に限定されず、従来から公知のものを使用できる。例えばアルカリ金属化合物及び／又はアルカリ土類金属化合物を用いることが好ましい。また、補助的に、例えば塩基性ホウ素化合物、塩基性リン化合物、塩基性アンモニウム化合物、アミン系化合物等の塩基性化合物を併用してもよい。尚、エステル交換触媒は、１種を用いてもよく、２種以上を任意の組み合わせ及び比率で併用してもよい。
溶融エステル交換法において、反応温度は、特に限定されないが、通常１００～３２０℃である。また、反応時の圧力は、特に限定されないが、通常２ｍｍＨｇ以下の減圧条件である。具体的操作としては、前記の条件で、副生成物を除去しながら、溶融重縮合反応を行えばよい。
ここで、本発明のポリカーボネート樹脂は、アルカリ触媒存在下では、顕著に熱履歴や酸化の影響を受け、色相の悪化に繋がる。そのため、反応温度は３２０℃以下とし、また、過度の減圧により、機器からの酸素の漏れ込みを防ぐため、０．０５ｍｍＨｇ程度までを下限とした減圧条件を選択することが好ましい。
反応形式は、バッチ式、連続式の何れの方法でも行うことができる。バッチ式で行う場合、反応基質、反応溶媒、触媒、添加剤等を混合する順序は、所望のポリカーボネート樹脂が得られる限り任意であり、適切な順序を任意に設定すればよい。
溶融エステル交換法においては、必要に応じて、触媒失活剤を用いてもよい。触媒失活剤としてはエステル交換触媒を中和する化合物を任意に用いることができる。その例を挙げると、イオウ含有酸性化合物及びその誘導体、リン含有酸性化合物及びその誘導体等が挙げられる。尚、触媒失活剤は、１種を用いてもよく、２種以上を任意の組み合わせ及び比率で併用してもよい。
触媒失活剤の使用量は、特に限定されないが、前記のエステル交換触媒に対して、通常０．５当量以上、好ましくは１当量以上、より好ましくは３当量以上であり、また、通常５０当量以下、好ましくは１０当量以下、より好ましくは８当量以下である。また、触媒失活剤の使用量は、ポリカーボネート樹脂に対して、通常１ｐｐｍ以上、１００ｐｐｍ以下で、好ましくは５０ｐｐｍ以下である。
＜その他のポリカーボネート樹脂＞
本発明のポリカーボネート樹脂は、本発明の特徴を損なわない範囲で、その他のポリカーボネート樹脂をブレンド物として１種、または２種以上含んでいても良い。
本発明のポリカーボネート樹脂に含まれうる、その他のポリカーボネート樹脂としては、下記式（２１）で表される構造単位を有するポリカーボネート樹脂が挙げられる。
本発明のポリカーボネート樹脂は、本発明の特徴を損なわない範囲で、その他のポリカーボネート樹脂をブレンド物として１種、または２種以上含んでいても良い。
本発明のポリカーボネート樹脂に含まれうる、その他のポリカーボネート樹脂としては、下記式（２１）で表される構造単位を有するポリカーボネート樹脂が挙げられる。
（上記式（２１）中、Ｒ２１～Ｒ２４はそれぞれ独立に、水素原子、又はメチル基を表す。Ｚは単結合、酸素原子、硫黄原子、又は、下記式（２２ａ）～（２２ｈ）で表される二価の有機基から選ばれる少なくとも１種を表す。）
式（２２ａ）中、Ｒ２５及びＲ２６は、それぞれ独立に、水素原子、炭素数１～２４の一価炭化水素基、又は炭素数１～２４のアルコキシ基を表すが、中でも炭素数１～２４の一価炭化水素基であることが好ましい。
上記炭素数１～２４の一価炭化水素基としては、炭素数１～２４のアルキル基、炭素数２～２４のアルケニル基、置換基を有していてもよい炭素数６～２４のアリール基、炭素数７～２４のアリールアルキル基等が挙げられる。
上記炭素数１～２４の一価炭化水素基としては、炭素数１～２４のアルキル基、炭素数２～２４のアルケニル基、置換基を有していてもよい炭素数６～２４のアリール基、炭素数７～２４のアリールアルキル基等が挙げられる。
炭素数１～２４のアルキル基としては、直鎖状、分岐状のアルキル基、一部環状構造を有するアルキル基などが挙げられるが、なかでも直鎖状のアルキル基であることが好ましい。このような炭素数１～２４のアルキル基としては、例えば、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、ｎ－ブチル基、ｎ－ペンチル基、ｎ－ヘキシル基、ｎ－へプチル基、ｎ－オクチル基等が挙げられる。
炭素数２～２４のアルケニル基としては、直鎖状、分岐状のアルケニル基、一部環状構造を有するアルケニル基などが挙げられるが、中でも直鎖状のアルケニル基であることが好ましい。このような炭素数２～２４のアルケニル基としては、例えば、ビニル基、ｎ－プロぺニル基、ｎ－ブテニル基、ｎ－ペンテニル基、ｎ－ヘキセニル基、ｎ－へプテニル基、ｎ－オクテニル基等が挙げられる。
炭素数６～２４のアリール基としては、フェニル基、ナフチル基、メチルフェニル基、ジメチルフェニル基、トリメチルフェニル基などのアルキル基等の置換基を有していてもよいアリール基が挙げられる。
炭素数７～２４のアリールアルキル基等としては、ベンジル基などが挙げられる。
炭素数７～２４のアリールアルキル基等としては、ベンジル基などが挙げられる。
炭素数１～２４のアルコキシ基としては、直鎖状、分岐状、一部環状構造を有するアルコキシ基などが挙げられるが、なかでも直鎖状のアルコキシ基が好ましい。具体例としては、メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、ブトキシ基などが挙げられる。
式（２２ｂ）中、Ａ４は酸素原子またはＮＲＢを表す。ここで、ＲＢは上述のＲ２５及びＲ２６と同定義である。
式（２２ｃ）中、Ａ５は、炭素数３～１８の二価炭化水素基を表し、例えば、プロピレン基、ブチレン基、ペンチレン基、ヘキシレン基、ヘプチレン基、オクチレン基、ノニレン基、デシレン基、ウンデシレン基、ドデシニレン基などのアルキレン基が挙げられ、それぞれさらに置換基を有していてもよい。置換基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、フェニル基などが挙げられる。さらに一部架橋構造を有していてもよい。
式（２２ｈ）中、Ａ６は、炭素数１～７のアルキレン基を表す。このようなアルキレン基は、直鎖であっても分岐鎖であってもよく、環状構造を有していてもよく、例えば、メチレン基、エチレン基、プロピレン基、ブチレン基等が挙げられる。また、ｌは１～５００の整数を表すが、中でも５～３００であることが好ましく、１０～１００であることがより好ましい。
これらの中でＺはより好ましくは、単結合、イソプロピリデン基、または式（２２ｃ）であり、式（２２ｃ）中、Ａ５が炭素数５の二価炭化水素基であり、置換基としてメチル基を有することが好ましい。Ｚは、最も好ましくはイソプロピリデン基である。
＜加水分解物中の（１４）／（１３）割合＞
本発明のポリカーボネート樹脂を加水分解して得られる本発明の加水分解物は、下記式（１３）～（１５）で表されるジヒドロキシ化合物を含み、該加水分解物におけるジヒドロキシ化合物（１４）の含有割合がジヒドロキシ化合物（１３）の含有量に対して１００ｐｐｍ～１，３００ｐｐｍであるものである。加水分解物中の（１４）／（１３）割合がこの範囲であることで、本発明のポリカーボネート樹脂の耐衝撃性、鉛筆硬度、及び初期色調を良好なものとすることができる。
本発明のポリカーボネート樹脂を加水分解して得られる本発明の加水分解物は、下記式（１３）～（１５）で表されるジヒドロキシ化合物を含み、該加水分解物におけるジヒドロキシ化合物（１４）の含有割合がジヒドロキシ化合物（１３）の含有量に対して１００ｐｐｍ～１，３００ｐｐｍであるものである。加水分解物中の（１４）／（１３）割合がこの範囲であることで、本発明のポリカーボネート樹脂の耐衝撃性、鉛筆硬度、及び初期色調を良好なものとすることができる。
（式（１３）中、Ｑは前記式（１１）中のＱと同義である。
式（１４）中、Ｑは前記式（１１）中のＱと同義であり、Ｒ１２は水素原子又はメチル基を示す。
式（１５Ａ）中、Ｒ１１は前記式（１２Ａ）中のＲ１１と同義である。
式（１５Ｂ）中、Ｗは前記式（１２Ｂ）中のＷと同義である。）
式（１４）中、Ｑは前記式（１１）中のＱと同義であり、Ｒ１２は水素原子又はメチル基を示す。
式（１５Ａ）中、Ｒ１１は前記式（１２Ａ）中のＲ１１と同義である。
式（１５Ｂ）中、Ｗは前記式（１２Ｂ）中のＷと同義である。）
本発明のポリカーボネート樹脂の加水分解物中の（１４）／（１３）割合は、耐衝撃性向上の観点から１００ｐｐｍ以上であり、より好ましくは１５０ｐｐｍ以上である。
一方、初期色調向上の観点から、本発明のポリカーボネート樹脂の加水分解物中の（１４）／（１３）割合は、１３００ｐｐｍ以下であり、特に１２００ｐｐｍ以下であることが好ましい。
一方、初期色調向上の観点から、本発明のポリカーボネート樹脂の加水分解物中の（１４）／（１３）割合は、１３００ｐｐｍ以下であり、特に１２００ｐｐｍ以下であることが好ましい。
加水分解物中の（１４）／（１３）割合を上記好適範囲とするには、例えば、本発明のポリカーボネート樹脂の原料となる、ジヒドロキシ化合物（１３）である２，２－ビス（４－ヒドロキシ－３－メチルフェニル）プロパン（以下、「ＢＰＣ」と称する場合がある。）の純度を適宜調整し、さらにポリカーボネート樹脂製造時の触媒量や、圧力、温度や、縮重合反応終了時の設定条件等を適宜調整することによって達成できる。
＜加水分解物中のジヒドロキシ化合物（１３）～（１５）の分析手法＞
本発明の加水分解物中のジヒドロキシ化合物（１３）～（１５）の含有量は、以下のようにして分析することができる。
本発明の加水分解物中のジヒドロキシ化合物（１３）～（１５）の含有量は、以下のようにして分析することができる。
ポリカーボネート樹脂０．５ｇを塩化メチレン５ｍＬに溶解した後、メタノール４５ｍＬおよび２５質量％水酸化ナトリウム水溶液５ｍＬを加え、７０℃で３０分間攪拌して加水分解する（塩化メチレン溶液）。その後、この塩化メチレン溶液に６規定の塩酸を加え、溶液のｐＨを２程度とし、純水にて１００ｍＬとなるように調整する。
次に、調整した塩化メチレン溶液２０μＬを液体クロマトグラフィーに注入し、ジヒドロキシ化合物（１３）とジヒドロキシ化合物（１４）とジヒドロキシ化合物（１５Ａ）とジヒドロキシ化合物（１５Ｂ）の含有量をそれぞれ測定し（単位：ｐｐｍ）、各々のジヒドロキシ化合物の含有量とする。
液体クロマトグラフィーおよび測定条件は以下の通りである。
液体クロマトグラフィー：株式会社島津製作所製ＬＣ－１０ＡＤ
カラム：ＹＭＣ ＰＡＣＫ ＯＤＳ－ＡＭ Ｍ－３０７－３
４．６ｍｍＩＤ×７５ｍｍＬ
検出器：ＵＶ２８０ｎｍ
溶離液：（Ａ）０．０５％トリフルオロ酢酸水溶液 （Ｂ）メタノール
グラジェント条件：０分（Ｂ＝４０％）、２５分（Ｂ－９５％）
流量：１．０ｍＬ／分
カラム温度：４０℃
注入量：２０μＬ
ジヒドロキシ化合物（１４）の含有割合は、ジヒドロキシ化合物（１３）であるＢＰＣにより作成した検量線に基づき、各々のピーク面積より算出する。
次に、調整した塩化メチレン溶液２０μＬを液体クロマトグラフィーに注入し、ジヒドロキシ化合物（１３）とジヒドロキシ化合物（１４）とジヒドロキシ化合物（１５Ａ）とジヒドロキシ化合物（１５Ｂ）の含有量をそれぞれ測定し（単位：ｐｐｍ）、各々のジヒドロキシ化合物の含有量とする。
液体クロマトグラフィーおよび測定条件は以下の通りである。
液体クロマトグラフィー：株式会社島津製作所製ＬＣ－１０ＡＤ
カラム：ＹＭＣ ＰＡＣＫ ＯＤＳ－ＡＭ Ｍ－３０７－３
４．６ｍｍＩＤ×７５ｍｍＬ
検出器：ＵＶ２８０ｎｍ
溶離液：（Ａ）０．０５％トリフルオロ酢酸水溶液 （Ｂ）メタノール
グラジェント条件：０分（Ｂ＝４０％）、２５分（Ｂ－９５％）
流量：１．０ｍＬ／分
カラム温度：４０℃
注入量：２０μＬ
ジヒドロキシ化合物（１４）の含有割合は、ジヒドロキシ化合物（１３）であるＢＰＣにより作成した検量線に基づき、各々のピーク面積より算出する。
なお、カラムの劣化状況や製造時期によっても多少の誤差は存在するが、本条件において、ジヒドロキシ化合物（１３）、例えば、ＢＰＣは１２．２分付近に検出され、ジヒドロキシ化合物（１４）は１５．０分付近に、ジヒドロキシ化合物（１５Ａ）例えば、ＢＰ－ＴＭＣは１７．６分付近にピークが検出される。
前述の通り、本発明の加水分解物中のジヒドロキシ化合物（１４）の含有量は、本発明のポリカーボネート樹脂の原料となるジヒドロキシ化合物（１３）であるＢＰＣの純度を適切に調整し、さらにポリカーボネート樹脂の製造条件を調整することにより達成する。
＜加水分解物中のジヒドロキシ化合物（１４）の同定＞
本発明の加水分解物中のジヒドロキシ化合物（１４）の構造の同定は、上記分析手法によって分析中、特定構造由来のピークを検出した時点で分析液を分取し、分取したサンプルの１Ｈ－ＮＭＲ、１３Ｃ－ＮＭＲ、二次元ＮＭＲ法、質量分析法（ＭＳ）、赤外線吸収スペクトル法（ＩＲスペクトル）により実施した。
また、特定した構造が相違ないことは、ＩＲスペクトルにおいてカルボン酸に由来するシグナルが観測されることや、ＬＣ－ＭＳ分析によって確認できる。
本発明の加水分解物中のジヒドロキシ化合物（１４）の構造の同定は、上記分析手法によって分析中、特定構造由来のピークを検出した時点で分析液を分取し、分取したサンプルの１Ｈ－ＮＭＲ、１３Ｃ－ＮＭＲ、二次元ＮＭＲ法、質量分析法（ＭＳ）、赤外線吸収スペクトル法（ＩＲスペクトル）により実施した。
また、特定した構造が相違ないことは、ＩＲスペクトルにおいてカルボン酸に由来するシグナルが観測されることや、ＬＣ－ＭＳ分析によって確認できる。
＜ポリカーボネート樹脂の比粘度＞
本発明のポリカーボネート樹脂の０．７ｇを塩化メチレン１００ｍＬに溶解した溶液について、２０℃で測定した比粘度は０．３０８～０．４５５である。
本発明のポリカーボネート樹脂の比粘度が上記下限以上であれば、本発明のポリカーボネート樹脂は耐衝撃性、耐熱性が良好なものとなり好ましい。また、粘度平均分子量が上記上限以下であれば、本発明のポリカーボネート樹脂の初期色調、流動性が良好なものとなり好ましい。
これらの観点から、本発明のポリカーボネート樹脂の比粘度は、好ましくは０．３０９以上、より好ましくは０．３１１以上、さらに好ましくは０．３１３以上であり、また、好ましくは０．４５２以下、より好ましくは０．４５０以下、さらに好ましくは０．４４９以下である。
本発明のポリカーボネート樹脂の０．７ｇを塩化メチレン１００ｍＬに溶解した溶液について、２０℃で測定した比粘度は０．３０８～０．４５５である。
本発明のポリカーボネート樹脂の比粘度が上記下限以上であれば、本発明のポリカーボネート樹脂は耐衝撃性、耐熱性が良好なものとなり好ましい。また、粘度平均分子量が上記上限以下であれば、本発明のポリカーボネート樹脂の初期色調、流動性が良好なものとなり好ましい。
これらの観点から、本発明のポリカーボネート樹脂の比粘度は、好ましくは０．３０９以上、より好ましくは０．３１１以上、さらに好ましくは０．３１３以上であり、また、好ましくは０．４５２以下、より好ましくは０．４５０以下、さらに好ましくは０．４４９以下である。
＜ポリカーボネート樹脂の初期色調＞
本発明のポリカーボネート樹脂は、初期色調に優れる。本発明のポリカーボネート樹脂の初期色調は、ポリカーボネート樹脂のペレットのＹＩ値（イエローインデックス値）で通常２０以下であり、１５以下であることが好ましく、より好ましくは１４以下であり、特に好ましくは１３以下であり、最も好ましくは１０以下である。
ポリカーボネート樹脂の初期色調は、ポリカーボネート樹脂の加水分解物中の（１４）／（１３）割合を適切な値とすることで、低下させることができる。
本発明のポリカーボネート樹脂は、初期色調に優れる。本発明のポリカーボネート樹脂の初期色調は、ポリカーボネート樹脂のペレットのＹＩ値（イエローインデックス値）で通常２０以下であり、１５以下であることが好ましく、より好ましくは１４以下であり、特に好ましくは１３以下であり、最も好ましくは１０以下である。
ポリカーボネート樹脂の初期色調は、ポリカーボネート樹脂の加水分解物中の（１４）／（１３）割合を適切な値とすることで、低下させることができる。
なお、ポリカーボネート樹脂の初期色調はＡＳＴＭ Ｄ１９２５に準拠して、ペレットの反射光におけるＹＩ値（イエローインデックス値）を測定して評価できる。具体的には、装置はコニカミノルタ社製分光測色計ＣＭ－５を用い、測定条件は測定径３０ｍｍ、ＳＣＥを選択する。シャーレ測定用校正ガラスＣＭ－Ａ２１２を測定部にはめ込み、その上からゼロ校正ボックスＣＭ－Ａ１２４をかぶせてゼロ校正を行い、続いて内蔵の白色校正板を用いて白色校正を行う。
白色校正板ＣＭ－Ａ２１０を用いて測定を行い、Ｌ＊が９９．４０±０．０５、ａ＊が０．０３±０．０１、ｂ＊が－０．４３±０．０１、ＹＩが－０．５８±０．０１となることを確認する。ペレットの測定は、内径３０ｍｍ、高さ５０ｍｍの円柱ガラス容器にペレットを４０ｍｍ程度の深さまで詰めて測定を行う。ガラス容器からペレットを取り出してから再度測定を行う操作を２回繰り返し、計３回の測定値の平均値を用いる。ＹＩ値が小さいほど樹脂の黄色味が少なく、色調に優れることを意味する。
白色校正板ＣＭ－Ａ２１０を用いて測定を行い、Ｌ＊が９９．４０±０．０５、ａ＊が０．０３±０．０１、ｂ＊が－０．４３±０．０１、ＹＩが－０．５８±０．０１となることを確認する。ペレットの測定は、内径３０ｍｍ、高さ５０ｍｍの円柱ガラス容器にペレットを４０ｍｍ程度の深さまで詰めて測定を行う。ガラス容器からペレットを取り出してから再度測定を行う操作を２回繰り返し、計３回の測定値の平均値を用いる。ＹＩ値が小さいほど樹脂の黄色味が少なく、色調に優れることを意味する。
＜ポリカーボネート樹脂の鉛筆硬度＞
本発明のポリカーボネート樹脂は、ＩＳＯ １５１８４に準拠した方法で測定される鉛筆硬度が、好ましくはＨＢ以上であるような高硬度特性を有するものであり、この鉛筆硬度はより好ましくはＨ以上である。
なお、ポリカーボネート樹脂の鉛筆硬度は、厚み３ｍｍ、縦２５ｍｍ、横２５ｍｍのポリカーボネート樹脂の試験片に対して鉛筆硬度試験機を用いて、荷重７５０ｇで測定される。該試験片は射出成形機を用いて射出成形を行うことにより得ることができる。
本発明のポリカーボネート樹脂は、ＩＳＯ １５１８４に準拠した方法で測定される鉛筆硬度が、好ましくはＨＢ以上であるような高硬度特性を有するものであり、この鉛筆硬度はより好ましくはＨ以上である。
なお、ポリカーボネート樹脂の鉛筆硬度は、厚み３ｍｍ、縦２５ｍｍ、横２５ｍｍのポリカーボネート樹脂の試験片に対して鉛筆硬度試験機を用いて、荷重７５０ｇで測定される。該試験片は射出成形機を用いて射出成形を行うことにより得ることができる。
＜ポリカーボネート樹脂の耐衝撃性＞
本発明のポリカーボネート樹脂の耐衝撃性については、後掲の実施例の項に記載されるＩｚｏｄノッチ無し衝撃試験において、試験片５本中のブレイク本数が１本以下であることが好ましく、すべてブレイクしないことがより好ましい。
本発明のポリカーボネート樹脂の耐衝撃性については、後掲の実施例の項に記載されるＩｚｏｄノッチ無し衝撃試験において、試験片５本中のブレイク本数が１本以下であることが好ましく、すべてブレイクしないことがより好ましい。
＜ポリカーボネート樹脂のプレート外観＞
本発明のポリカーボネート樹脂の成形時に発生するヤケの頻度は、上記射出成形品のイエローインデックス（ＹＩ）値評価の際に、射出成形したプレート３０枚の外観を目視で観察し、黒色異物（ヤケ）が発生している枚数を数えることにより評価することができる。
本発明のポリカーボネート樹脂を射出成形したプレート３０枚中、黒色異物（ヤケ）が発生する枚数は、１５枚以下であることが好ましく、１０枚以下であることがより好ましく、５枚以下であることがさらに好ましく、３枚以下であることが特に好ましい。
本発明のポリカーボネート樹脂の成形時に発生するヤケの頻度は、上記射出成形品のイエローインデックス（ＹＩ）値評価の際に、射出成形したプレート３０枚の外観を目視で観察し、黒色異物（ヤケ）が発生している枚数を数えることにより評価することができる。
本発明のポリカーボネート樹脂を射出成形したプレート３０枚中、黒色異物（ヤケ）が発生する枚数は、１５枚以下であることが好ましく、１０枚以下であることがより好ましく、５枚以下であることがさらに好ましく、３枚以下であることが特に好ましい。
＜ポリカーボネート樹脂の比誘電率（εｒ）、誘電正接（ｔａｎδ）＞
本発明のポリカーボネート樹脂は、特に制限はないが、温度２３℃、周波数１０ＧＨｚで測定した比誘電率（εｒ）が２．４５以下、誘電正接（ｔａｎδ）が３．００×１０－１３以下あることが好ましい。比誘電率、及び誘電正接がこの範囲であることにより、高周波数帯域の電波の透過性が良好なものになる。
なお、ポリカーボネート樹脂の比誘電率（εｒ）、及び誘電正接（ｔａｎδ）は、ポリカーボネート樹脂を熱プレス成形して得た厚みが４０～１５０μｍ厚のフィルムから長さ７０ｍｍ、幅２ｍｍの短冊状のフィルムを切り出し、室温２３℃、湿度５０％の条件で４８時間調湿した後、空洞共振器を用いて周波数１０ＧＨｚにて測定することができる。
本発明のポリカーボネート樹脂は、特に制限はないが、温度２３℃、周波数１０ＧＨｚで測定した比誘電率（εｒ）が２．４５以下、誘電正接（ｔａｎδ）が３．００×１０－１３以下あることが好ましい。比誘電率、及び誘電正接がこの範囲であることにより、高周波数帯域の電波の透過性が良好なものになる。
なお、ポリカーボネート樹脂の比誘電率（εｒ）、及び誘電正接（ｔａｎδ）は、ポリカーボネート樹脂を熱プレス成形して得た厚みが４０～１５０μｍ厚のフィルムから長さ７０ｍｍ、幅２ｍｍの短冊状のフィルムを切り出し、室温２３℃、湿度５０％の条件で４８時間調湿した後、空洞共振器を用いて周波数１０ＧＨｚにて測定することができる。
［熱可塑性樹脂組成物］
本発明の熱可塑性樹脂組成物は、上述した本発明のポリカーボネート樹脂を含むことを特徴とする。
本発明の熱可塑性樹脂組成物は、所望の諸物性を著しく損なわない限り、必要に応じて、上述した本発明のポリカーボネート樹脂以外にその他の成分を含有していてもよい。その他の成分の例を挙げると、本発明のポリカーボネート樹脂以外の樹脂、各種樹脂添加剤などが挙げられる。なお、その他の成分は、１種が含有されていてもよく、２種以上が任意の組み合わせ及び比率で含有されていても良い。
本発明の熱可塑性樹脂組成物は、上述した本発明のポリカーボネート樹脂を含むことを特徴とする。
本発明の熱可塑性樹脂組成物は、所望の諸物性を著しく損なわない限り、必要に応じて、上述した本発明のポリカーボネート樹脂以外にその他の成分を含有していてもよい。その他の成分の例を挙げると、本発明のポリカーボネート樹脂以外の樹脂、各種樹脂添加剤などが挙げられる。なお、その他の成分は、１種が含有されていてもよく、２種以上が任意の組み合わせ及び比率で含有されていても良い。
＜その他の樹脂＞
本発明のポリカーボネート樹脂以外の樹脂としては、例えば、
ポリエチレンテレフタレート樹脂（ＰＥＴ樹脂）、ポリトリメチレンテレフタレート（ＰＴＴ樹脂）、ポリブチレンテレフタレート樹脂（ＰＢＴ樹脂）等の熱可塑性ポリエステル樹脂；
ポリスチレン樹脂（ＰＳ樹脂）、高衝撃ポリスチレン樹脂（ＨＩＰＳ）、アクリロニトリル－スチレン共重合体（ＡＳ樹脂）、アクリロニトリル－ブタジエン－スチレン共重合体（ＡＢＳ樹脂）、アクリロニトリル－スチレン－アクリルゴム共重合体（ＡＳＡ樹脂）、アクリロニトリル－エチレンプロピレン系ゴム－スチレン共重合体（ＡＥＳ樹脂）等のスチレン系樹脂；
ポリエチレン樹脂（ＰＥ樹脂）、ポリプロピレン樹脂（ＰＰ樹脂）、環状シクロオレフィン樹脂（ＣＯＰ樹脂）等のポリオレフィン樹脂；
ポリアミド樹脂（ＰＡ樹脂）；ポリイミド樹脂（ＰＩ樹脂）；ポリエーテルイミド樹脂（ＰＥＩ樹脂）；ポリウレタン樹脂（ＰＵ樹脂）；ポリフェニレンエーテル樹脂（ＰＰＥ樹脂）；ポリフェニレンサルファイド樹脂（ＰＰＳ樹脂）；ポリスルホン樹脂（ＰＳＵ樹脂）；ポリメタクリレート樹脂（ＰＭＭＡ樹脂）；液晶ポリマー（ＬＣＰ）
等が挙げられる。
尚、その他の樹脂は、１種が含有されていてもよく、２種以上が任意の組み合わせ及び比率で含有されていてもよい。
本発明のポリカーボネート樹脂以外の樹脂としては、例えば、
ポリエチレンテレフタレート樹脂（ＰＥＴ樹脂）、ポリトリメチレンテレフタレート（ＰＴＴ樹脂）、ポリブチレンテレフタレート樹脂（ＰＢＴ樹脂）等の熱可塑性ポリエステル樹脂；
ポリスチレン樹脂（ＰＳ樹脂）、高衝撃ポリスチレン樹脂（ＨＩＰＳ）、アクリロニトリル－スチレン共重合体（ＡＳ樹脂）、アクリロニトリル－ブタジエン－スチレン共重合体（ＡＢＳ樹脂）、アクリロニトリル－スチレン－アクリルゴム共重合体（ＡＳＡ樹脂）、アクリロニトリル－エチレンプロピレン系ゴム－スチレン共重合体（ＡＥＳ樹脂）等のスチレン系樹脂；
ポリエチレン樹脂（ＰＥ樹脂）、ポリプロピレン樹脂（ＰＰ樹脂）、環状シクロオレフィン樹脂（ＣＯＰ樹脂）等のポリオレフィン樹脂；
ポリアミド樹脂（ＰＡ樹脂）；ポリイミド樹脂（ＰＩ樹脂）；ポリエーテルイミド樹脂（ＰＥＩ樹脂）；ポリウレタン樹脂（ＰＵ樹脂）；ポリフェニレンエーテル樹脂（ＰＰＥ樹脂）；ポリフェニレンサルファイド樹脂（ＰＰＳ樹脂）；ポリスルホン樹脂（ＰＳＵ樹脂）；ポリメタクリレート樹脂（ＰＭＭＡ樹脂）；液晶ポリマー（ＬＣＰ）
等が挙げられる。
尚、その他の樹脂は、１種が含有されていてもよく、２種以上が任意の組み合わせ及び比率で含有されていてもよい。
＜種樹脂添加剤＞
本発明の熱可塑性樹脂組成物が含んでいてもよい樹脂添加剤としては、例えば、熱安定剤、酸化防止剤、離型剤、耐光剤（ＨＡＬＳ）、難燃剤、帯電防止剤、防曇剤、滑剤、アンチブロッキング剤、流動性改良剤、可塑剤、分散剤、抗菌剤、染料、顔料等が挙げられる。尚、樹脂添加剤は１種が含有されていてもよく、２種以上が任意の組み合わせ及び比率で含有されていてもよい。
本発明の熱可塑性樹脂組成物が含んでいてもよい樹脂添加剤としては、例えば、熱安定剤、酸化防止剤、離型剤、耐光剤（ＨＡＬＳ）、難燃剤、帯電防止剤、防曇剤、滑剤、アンチブロッキング剤、流動性改良剤、可塑剤、分散剤、抗菌剤、染料、顔料等が挙げられる。尚、樹脂添加剤は１種が含有されていてもよく、２種以上が任意の組み合わせ及び比率で含有されていてもよい。
＜ポリカーボネート樹脂の含有割合＞
本発明の熱可塑性樹脂組成物には、上述の本発明のポリカーボネート樹脂以外の樹脂や樹脂添加剤の１種が含有されていてもよく、２種以上が任意の組み合わせ及び比率で含有されていても良い。
本発明の熱可塑性樹脂組成物には、上述の本発明のポリカーボネート樹脂以外の樹脂や樹脂添加剤の１種が含有されていてもよく、２種以上が任意の組み合わせ及び比率で含有されていても良い。
なお、本発明の熱可塑性樹脂組成物が本発明のポリカーボネート樹脂以外の樹脂や樹脂添加剤を含む場合、本発明のポリカーボネート樹脂を含むことによる本発明の効果をより有効に得る上で、本発明の熱可塑性樹脂組成物に含まれる全樹脂成分中の本発明のポリカーボネート樹脂の割合が３０質量％以上となるようにすることが好ましく、より好ましくは４０質量％以上であり、さらに好ましくは５０質量％以上であり、特に好ましくは６０質量％以上であり、最も好ましくは７０質量％以上である。
＜熱可塑性樹脂組成物の初期色調＞
本発明の熱可塑性樹脂組成物樹脂は、初期色調に優れる。本発明の熱可塑性樹脂組成物の初期色調は、熱可塑性樹脂組成物のペレットのＹＩ値（イエローインデックス値）で３０以下であることが好ましく、より好ましくは２５以下であり、特に好ましくは２０以下である。
本発明の熱可塑性樹脂組成物樹脂は、初期色調に優れる。本発明の熱可塑性樹脂組成物の初期色調は、熱可塑性樹脂組成物のペレットのＹＩ値（イエローインデックス値）で３０以下であることが好ましく、より好ましくは２５以下であり、特に好ましくは２０以下である。
［通信機器部材］
本発明の熱可塑性樹脂組成物は、マイクロ波及び／又はミリ波帯域の電波透過性が優れると共に、色調が良好であり、ヤケが少なく耐熱性に優れることから、これらの特性が厳しく求められるマイクロ波及び／又はミリ波用通信機器部材として有用である。
本発明の熱可塑性樹脂組成物は、マイクロ波及び／又はミリ波帯域の電波透過性が優れると共に、色調が良好であり、ヤケが少なく耐熱性に優れることから、これらの特性が厳しく求められるマイクロ波及び／又はミリ波用通信機器部材として有用である。
このようなマイクロ波及び／又はミリ波用通信機器部材の形状、模様、色彩、寸法などに制限はなく、そのマイクロ波及び／又はミリ波用通信機器部材の用途に応じて適宜選択することができる。
この用途としては例えば、ノートパソコン、タブレット端末、スマートフォン、又はルータ装置等のマイクロ波及び／又はミリ波用アンテナを内蔵する通信機器用筐体；ブレーキ自動制御装置、車間距離制御装置、歩行者事故低減ステアリング装置、誤発信抑制制御装置、ペダル踏み間違い時加速抑制装置、接近車両注意喚起装置、車線維持支援装置、被追突防止警報装置、駐車支援装置、車両周辺障害物注意喚起装置などに用いられる車載用ミリ波レーダー用モジュール、ホーム監視／踏切障害物検知装置、電車内コンテンツ伝送装置、路面電車／鉄道衝突防止装置、滑走路内異物検知装置などに用いられる鉄道・航空用ミリ波レーダー用モジュール；交差点監視装置、エレベータ監視装置などの交通インフラ向けミリ波レーダー用モジュール；各種セキュリティ装置向けミリ波レーダー用モジュール；子供、高齢者見守りシステムなどの医療・介護用ミリ波レーダー用モジュール；各種情報コンテンツ伝送用ミリ波レーダーモジュール；基地局用基板、ルーター用基板、サーバー用基板、ＣＰＵ基板などのアンテナ基板材料；モノポールアンテナ、ダイポールアンテナ、パッチアンテナ、ホイップアンテナ、ループアンテナ、スロットアンテナなどの各種アンテナ部材が挙げられる。
この用途としては例えば、ノートパソコン、タブレット端末、スマートフォン、又はルータ装置等のマイクロ波及び／又はミリ波用アンテナを内蔵する通信機器用筐体；ブレーキ自動制御装置、車間距離制御装置、歩行者事故低減ステアリング装置、誤発信抑制制御装置、ペダル踏み間違い時加速抑制装置、接近車両注意喚起装置、車線維持支援装置、被追突防止警報装置、駐車支援装置、車両周辺障害物注意喚起装置などに用いられる車載用ミリ波レーダー用モジュール、ホーム監視／踏切障害物検知装置、電車内コンテンツ伝送装置、路面電車／鉄道衝突防止装置、滑走路内異物検知装置などに用いられる鉄道・航空用ミリ波レーダー用モジュール；交差点監視装置、エレベータ監視装置などの交通インフラ向けミリ波レーダー用モジュール；各種セキュリティ装置向けミリ波レーダー用モジュール；子供、高齢者見守りシステムなどの医療・介護用ミリ波レーダー用モジュール；各種情報コンテンツ伝送用ミリ波レーダーモジュール；基地局用基板、ルーター用基板、サーバー用基板、ＣＰＵ基板などのアンテナ基板材料；モノポールアンテナ、ダイポールアンテナ、パッチアンテナ、ホイップアンテナ、ループアンテナ、スロットアンテナなどの各種アンテナ部材が挙げられる。
本発明において、マイクロ波とは周波数が３．０～３０ＧＨｚの電波であり、ミリ波とは周波数が３０～３００ＧＨｚの電波のことである。よってマイクロ波及び／又はミリ波とは、３．０～３００ＧＨｚの電波のことである。すなわち、マイクロ波及び／又はミリ波用アンテナを内蔵する通信機器とは、周波数が３．０～３００ＧＨｚの電波を送受信するアンテナを内蔵する通信機器のことである。該通信機器の具体例としては周波数が３．０～３００ＧＨｚの電波を送受信するノートパソコン、タブレット端末、スマートフォン、又はルータ装置等が挙げられる。
本発明のマイクロ波及び／又はミリ波用通信機器部材の、マイクロ波及び／又はミリ波用アンテナが送受信する周波数は、３．０～３００ＧＨｚであれば特に制限はないが、３．２～２５０ＧＨｚの周波数帯の電波に対してより好適であり、３．４～２００ＧＨｚの周波数帯の電波に対してさらに好適である。
特に、本発明のマイクロ波及び／又はミリ波用通信機器部材は、５Ｇ（第５世代移動通信システム）で利用される、３．５～３０ＧＨｚの周波数帯の電波に対して、好適に使用できる。
特に、本発明のマイクロ波及び／又はミリ波用通信機器部材は、５Ｇ（第５世代移動通信システム）で利用される、３．５～３０ＧＨｚの周波数帯の電波に対して、好適に使用できる。
マイクロ波及び／又はミリ波帯域の電波は、電波透過性が悪い傾向がある。このような観点から、マイクロ波及び／又はミリ波帯域の電波を送受信するアンテナを内蔵する通信機器用筐体は、電波透過性が高いことが要求される。
また、マイクロ波及び／又はミリ波帯域の電波を送受信する通信機器は、熱を発する傾向がみられることから、マイクロ波及び／又はミリ波帯域の電波を送受信するアンテナを内蔵する通信機器用筐体には高い耐熱性が求められる。
また、マイクロ波及び／又はミリ波帯域の電波を送受信する通信機器は、熱を発する傾向がみられることから、マイクロ波及び／又はミリ波帯域の電波を送受信するアンテナを内蔵する通信機器用筐体には高い耐熱性が求められる。
本発明のマイクロ波及び／又はミリ波用通信機器部材に使用される本発明の熱可塑性樹脂組成物に含まれる本発明のポリカーボネート樹脂は、誘電特性に優れ、耐熱性、色調が良好、ヤケが少ないという特徴を兼ね備えている。よって、このような本発明のポリカーボネート樹脂を含む本発明の熱可塑性樹脂組成物はこれらの特徴を反映して、マイクロ波及び／又はミリ波帯域の電波透過性が優れると共に、耐熱性が高く、外観が良好であることから、これらの特性が厳しく求められるマイクロ波及び／又はミリ波帯域の電波を送受信する通信機器部材に使用して好適である。
マイクロ波及び／又はミリ波用通信機器部材の具体例としては、ノートパソコン、タブレット端末、スマートフォン、又はルータ装置等のマイクロ波及び／又はミリ波用アンテナを内蔵する通信機器用筐体や、基地局用基板、ルーター用基板、サーバー用基板、ＣＰＵ基板などのアンテナ基板材料が挙げられ、本発明の熱可塑性樹脂組成物は、これらの用途として特に好適である。
＜通信機器部材の製造方法＞
本発明の熱可塑性樹脂組成物を本発明の通信機器部材に加工する手法としては、特に制限はないが、例えば、射出成形法、射出圧縮成形法、押出成形法、異形押出法、トランスファー成形法、中空成形法、ガスアシスト中空成形法、ブロー成形法、押出ブロー成形、ＩＭＣ（インモールドコーティング成形）成形法、回転成形法、多層成形法、２色成形法、インサート成形法、サンドイッチ成形法、発泡成形法、加圧成形法、シート成形法、熱成形法、積層成形法、プレス成形法等が挙げられる。これらのうち、特に射出成形法又は押出成形法が好適に用いられる。
本発明の熱可塑性樹脂組成物を本発明の通信機器部材に加工する手法としては、特に制限はないが、例えば、射出成形法、射出圧縮成形法、押出成形法、異形押出法、トランスファー成形法、中空成形法、ガスアシスト中空成形法、ブロー成形法、押出ブロー成形、ＩＭＣ（インモールドコーティング成形）成形法、回転成形法、多層成形法、２色成形法、インサート成形法、サンドイッチ成形法、発泡成形法、加圧成形法、シート成形法、熱成形法、積層成形法、プレス成形法等が挙げられる。これらのうち、特に射出成形法又は押出成形法が好適に用いられる。
本発明の熱可塑性樹脂組成物を成形する際の成形温度は、特に制限はないが、２００℃以上が好ましく、２５０℃以上がさらに好ましく、２８０℃以上が最も好ましい。成形温度を上記下限以上とすることで、流動性が向上し成形性が向上する。また、本発明の熱可塑性樹脂組成物を成形する際の成形温度は、３５０℃以下が好ましく、３２０℃以下が特に好ましい。成形温度を上記上限以下とすることで、通信機器部材の外観を良好なものにすることができる。
成形を行うにあたり、本発明の熱可塑性樹脂組成物に顔料、染料離型剤、熱安定剤等を本発明の目的を損なわない範囲において適宜添加することができる。
以下、実施例に基づき本発明をさらに具体的に説明する。本発明は以下の実施例に限定されるものではない。
以下の実施例及び比較例で得られたポリカーボネート樹脂の物性は、下記の方法により評価した。
［１］粘度平均分子量（Ｍｖ）
ポリカーボネート樹脂を塩化メチレンに溶解し（濃度７．０ｇ／Ｌ）、ウベローデ粘度管（森友理化工業社製）を用いて、２０℃における固有粘度（極限粘度）［η］（単位ｄＬ／ｇ）を求め、Ｓｃｈｎｅｌｌの粘度式（下記式）から粘度平均分子量（Ｍｖ）を算出した。
η＝１．２３×１０－４Ｍｖ０．８３
ポリカーボネート樹脂を塩化メチレンに溶解し（濃度７．０ｇ／Ｌ）、ウベローデ粘度管（森友理化工業社製）を用いて、２０℃における固有粘度（極限粘度）［η］（単位ｄＬ／ｇ）を求め、Ｓｃｈｎｅｌｌの粘度式（下記式）から粘度平均分子量（Ｍｖ）を算出した。
η＝１．２３×１０－４Ｍｖ０．８３
［２］比粘度
ポリカーボネート樹脂０．７ｇを塩化メチレン１００ｍＬに溶解させて調製した溶液について、ウベローデ粘度管（森友理化工業社製）を用いて２０℃にて、比粘度を測定した。
ポリカーボネート樹脂０．７ｇを塩化メチレン１００ｍＬに溶解させて調製した溶液について、ウベローデ粘度管（森友理化工業社製）を用いて２０℃にて、比粘度を測定した。
［３］ガラス転移温度（Ｔｇ）
示差操作熱量計（ＳＩＩ製ＤＳＣ６２２０）を用いて、ポリカーボネート樹脂の試料約１０ｍｇを２０℃／ｍｉｎの昇温速度で加熱して熱量を測定し、ＩＳＯ ３１４６に準拠して、低温側のベースラインを高温側に延長した直線と、ガラス転移の階段状変化部分の曲線の勾配が最大となるような点で引いた接線との交点の温度である、補外ガラス転移開始温度を求めた。該補外ガラス転移開始温度をガラス転移温度（Ｔｇ）とした。
示差操作熱量計（ＳＩＩ製ＤＳＣ６２２０）を用いて、ポリカーボネート樹脂の試料約１０ｍｇを２０℃／ｍｉｎの昇温速度で加熱して熱量を測定し、ＩＳＯ ３１４６に準拠して、低温側のベースラインを高温側に延長した直線と、ガラス転移の階段状変化部分の曲線の勾配が最大となるような点で引いた接線との交点の温度である、補外ガラス転移開始温度を求めた。該補外ガラス転移開始温度をガラス転移温度（Ｔｇ）とした。
［４］表面硬度（鉛筆硬度）
小型射出成形機（株式会社新興セルビックＣ，Ｍｏｂｉｌｅ）を用いて、表１，２に記載のシリンダー温度及び金型温度の条件下にて、厚み３ｍｍ、縦２５ｍｍ、横２５ｍｍのポリカーボネート樹脂のプレートを成形し、試験片を得た。該試験片について、ＩＳＯ １５１８４に準拠し、鉛筆硬度試験機（東洋精機株式会社製）を用いて、荷重７５０ｇで鉛筆硬度を測定した。
小型射出成形機（株式会社新興セルビックＣ，Ｍｏｂｉｌｅ）を用いて、表１，２に記載のシリンダー温度及び金型温度の条件下にて、厚み３ｍｍ、縦２５ｍｍ、横２５ｍｍのポリカーボネート樹脂のプレートを成形し、試験片を得た。該試験片について、ＩＳＯ １５１８４に準拠し、鉛筆硬度試験機（東洋精機株式会社製）を用いて、荷重７５０ｇで鉛筆硬度を測定した。
［５］ペレットの初期色調
ポリカーボネート樹脂の初期色調はＡＳＴＭ Ｄ１９２５に準拠して、ペレットの反射光におけるＹＩ値（イエローインデックス値）を測定して評価した。具体的には、装置はコニカミノルタ社製分光測色計ＣＭ－５を用い、測定条件は測定径３０ｍｍ、ＳＣＥを選択する。シャーレ測定用校正ガラスＣＭ－Ａ２１２を測定部にはめ込み、その上からゼロ校正ボックスＣＭ－Ａ１２４をかぶせてゼロ校正を行い、続いて内蔵の白色校正板を用いて白色校正を行った。
白色校正板ＣＭ－Ａ２１０を用いて測定を行い、Ｌ＊が９９．４０±０．０５、ａ＊が０．０３±０．０１、ｂ＊が－０．４３±０．０１、ＹＩが－０．５８±０．０１となることを確認する。ペレットの測定は、内径３０ｍｍ、高さ５０ｍｍの円柱ガラス容器にペレットを４０ｍｍ程度の深さまで詰めて測定を行った。ガラス容器からペレットを取り出してから再度測定を行う操作を２回繰り返し、計３回の測定値の平均値を用いた。
ポリカーボネート樹脂の初期色調はＡＳＴＭ Ｄ１９２５に準拠して、ペレットの反射光におけるＹＩ値（イエローインデックス値）を測定して評価した。具体的には、装置はコニカミノルタ社製分光測色計ＣＭ－５を用い、測定条件は測定径３０ｍｍ、ＳＣＥを選択する。シャーレ測定用校正ガラスＣＭ－Ａ２１２を測定部にはめ込み、その上からゼロ校正ボックスＣＭ－Ａ１２４をかぶせてゼロ校正を行い、続いて内蔵の白色校正板を用いて白色校正を行った。
白色校正板ＣＭ－Ａ２１０を用いて測定を行い、Ｌ＊が９９．４０±０．０５、ａ＊が０．０３±０．０１、ｂ＊が－０．４３±０．０１、ＹＩが－０．５８±０．０１となることを確認する。ペレットの測定は、内径３０ｍｍ、高さ５０ｍｍの円柱ガラス容器にペレットを４０ｍｍ程度の深さまで詰めて測定を行った。ガラス容器からペレットを取り出してから再度測定を行う操作を２回繰り返し、計３回の測定値の平均値を用いた。
［６］耐衝撃性
小型射出成形機（株式会社新興セルビックＣ，Ｍｏｂｉｌｅ）を用いて、厚み３．２ｍｍ、縦５３．５ｍｍ、横１２．７ｍｍのポリカーボネート樹脂のプレートを成形し、試験片を得た。ＪＩＳ Ｋ－７１１０に準拠し、該試験片に対して６０ｋｇハンマーを用いてノッチ無しのＩｚｏｄ衝撃試験を５本の試験片に対して行い、５本中のブレイク本数を調べた。
小型射出成形機（株式会社新興セルビックＣ，Ｍｏｂｉｌｅ）を用いて、厚み３．２ｍｍ、縦５３．５ｍｍ、横１２．７ｍｍのポリカーボネート樹脂のプレートを成形し、試験片を得た。ＪＩＳ Ｋ－７１１０に準拠し、該試験片に対して６０ｋｇハンマーを用いてノッチ無しのＩｚｏｄ衝撃試験を５本の試験片に対して行い、５本中のブレイク本数を調べた。
［７］加水分解物中の（１４）／（１３）割合
サンプル０．５ｇを塩化メチレン５ｍＬに溶解した後、メタノール４５ｍＬおよび２５質量％水酸化ナトリウム水溶液５ｍＬを加え、７０℃で３０分間攪拌して加水分解した（塩化メチレン溶液）。その後、この塩化メチレン溶液に６規定の塩酸を加え、溶液のｐＨを２程度とし、純水にて１００ｍＬとなるように調整した。
次に、調整した塩化メチレン溶液２０μＬを下記条件の液体クロマトグラフィーに注入し、ジヒドロキシ化合物（１３）～（１５）の含有量を測定した。これを元に、ジヒドロキシ化合物（１３）の含有量に対する、ジヒドロキシ化合物（１４）の含有量の割合をｐｐｍで算出した。
液体クロマトグラフィーおよび測定条件は以下の通りである。
液体クロマトグラフィー：株式会社島津製作所製ＬＣ－１０ＡＤ
カラム：ＹＭＣ ＰＡＣＫ ＯＤＳ－ＡＭ Ｍ－３０７－３
４．６ｍｍＩＤ×７５ｍｍＬ
検出器：ＵＶ２８０ｎｍ
溶離液：（Ａ）０．０５％トリフルオロ酢酸水溶液 （Ｂ）メタノール
グラジェント条件：０分（Ｂ＝４０％）、２５分（Ｂ－９５％）
流量：１．０ｍＬ／分
カラム温度：４０℃
ジヒドロキシ化合物（１４）の含有量は、ジヒドロキシ化合物（１３）である２，２－ビス（４－ヒドロキシ－３－メチルフェニル）プロパン（ＢＰＣ）により作成した検量線に基づき、各々のピーク面積より算出した。
本条件において、ジヒドロキシ化合物（１３）であるＢＰＣは１２．２分付近に検出され、ジヒドロキシ化合物（１４）は１５．０分付近に、ジヒドロキシ化合物（１５Ａ）である４，４’－（３，３，５－トリメチルシクロヘキシリデン）ビスフェノールは１７．６分付近にピークが検出された。
サンプル０．５ｇを塩化メチレン５ｍＬに溶解した後、メタノール４５ｍＬおよび２５質量％水酸化ナトリウム水溶液５ｍＬを加え、７０℃で３０分間攪拌して加水分解した（塩化メチレン溶液）。その後、この塩化メチレン溶液に６規定の塩酸を加え、溶液のｐＨを２程度とし、純水にて１００ｍＬとなるように調整した。
次に、調整した塩化メチレン溶液２０μＬを下記条件の液体クロマトグラフィーに注入し、ジヒドロキシ化合物（１３）～（１５）の含有量を測定した。これを元に、ジヒドロキシ化合物（１３）の含有量に対する、ジヒドロキシ化合物（１４）の含有量の割合をｐｐｍで算出した。
液体クロマトグラフィーおよび測定条件は以下の通りである。
液体クロマトグラフィー：株式会社島津製作所製ＬＣ－１０ＡＤ
カラム：ＹＭＣ ＰＡＣＫ ＯＤＳ－ＡＭ Ｍ－３０７－３
４．６ｍｍＩＤ×７５ｍｍＬ
検出器：ＵＶ２８０ｎｍ
溶離液：（Ａ）０．０５％トリフルオロ酢酸水溶液 （Ｂ）メタノール
グラジェント条件：０分（Ｂ＝４０％）、２５分（Ｂ－９５％）
流量：１．０ｍＬ／分
カラム温度：４０℃
ジヒドロキシ化合物（１４）の含有量は、ジヒドロキシ化合物（１３）である２，２－ビス（４－ヒドロキシ－３－メチルフェニル）プロパン（ＢＰＣ）により作成した検量線に基づき、各々のピーク面積より算出した。
本条件において、ジヒドロキシ化合物（１３）であるＢＰＣは１２．２分付近に検出され、ジヒドロキシ化合物（１４）は１５．０分付近に、ジヒドロキシ化合物（１５Ａ）である４，４’－（３，３，５－トリメチルシクロヘキシリデン）ビスフェノールは１７．６分付近にピークが検出された。
［８］プレート色調
ポリカーボネート樹脂のペレットを９０℃で５時間以上、真空乾燥した。乾燥したポリカーボネート樹脂のペレットを射出成形機（日本製鋼所社製Ｊ７５ＥＩＩ型）に供給し、最終シリンダーの温度を３００℃、成形サイクル約３０秒の条件でプレート型の射出成形片（幅６０ｍｍ×長さ６０ｍｍ×厚さ３ｍｍ）を成形する操作を繰り返した。１０ショット目～４０ショット目で得られた射出成形片の厚み方向での透過光におけるイエローインデックス（ＹＩ）値を、コニカミノルタ社製分光測色計ＣＭ－５を用い、ＡＳＴＭ Ｄ１９２５に準拠して測定を行った。前述の射出成形で得られたプレートを測定室に置き、透過光のＹＩ値を測定した。ＹＩ値が小さい程、黄色味がなく品質が優れることを示す。なお、成形直後はプレートの色調が不安定のため、成形後１日以上経過した後に色調測定を行った。また、比較に用いるプレートは同一条件下で保管し、同時に測定した数値を用いた。
ポリカーボネート樹脂のペレットを９０℃で５時間以上、真空乾燥した。乾燥したポリカーボネート樹脂のペレットを射出成形機（日本製鋼所社製Ｊ７５ＥＩＩ型）に供給し、最終シリンダーの温度を３００℃、成形サイクル約３０秒の条件でプレート型の射出成形片（幅６０ｍｍ×長さ６０ｍｍ×厚さ３ｍｍ）を成形する操作を繰り返した。１０ショット目～４０ショット目で得られた射出成形片の厚み方向での透過光におけるイエローインデックス（ＹＩ）値を、コニカミノルタ社製分光測色計ＣＭ－５を用い、ＡＳＴＭ Ｄ１９２５に準拠して測定を行った。前述の射出成形で得られたプレートを測定室に置き、透過光のＹＩ値を測定した。ＹＩ値が小さい程、黄色味がなく品質が優れることを示す。なお、成形直後はプレートの色調が不安定のため、成形後１日以上経過した後に色調測定を行った。また、比較に用いるプレートは同一条件下で保管し、同時に測定した数値を用いた。
［９］プレート外観不良品数
上記［８］で射出成形したプレート３０枚の外観を目視で観察し、黒色異物（ヤケ）が発生している枚数を数えた。
上記［８］で射出成形したプレート３０枚の外観を目視で観察し、黒色異物（ヤケ）が発生している枚数を数えた。
［１０］誘電特性：比誘電率（εｒ）・誘電正接（ｔａｎδ）
８０℃で５時間真空乾燥をしたポリカーボネート樹脂を熱プレス成形機によりフィルム状に成形し、厚みが４０～１５０μｍのフィルムを作製した。なお、熱プレス成形機の成形条件は、温度１５０～２５０℃、圧力１０～１５ＭＰａの範囲で適宜調整した。このフィルムから長さ７０ｍｍ、幅２ｍｍの短冊状のフィルムを切り出し、室温２３℃、湿度５０％の条件下で４８時間調湿した後、空洞共振器（株式会社関東応用電子開発製 ＣＰ－５３１）及び、シリーズ・ネットワークアナライザー（キーサイト・テクノロジー社製 Ｅ８３６１Ａ ＰＮＡ）を用いて、周波数１０ＧＨｚにて比誘電率（εｒ）と誘電正接（ｔａｎδ×１０－３）を測定した。
８０℃で５時間真空乾燥をしたポリカーボネート樹脂を熱プレス成形機によりフィルム状に成形し、厚みが４０～１５０μｍのフィルムを作製した。なお、熱プレス成形機の成形条件は、温度１５０～２５０℃、圧力１０～１５ＭＰａの範囲で適宜調整した。このフィルムから長さ７０ｍｍ、幅２ｍｍの短冊状のフィルムを切り出し、室温２３℃、湿度５０％の条件下で４８時間調湿した後、空洞共振器（株式会社関東応用電子開発製 ＣＰ－５３１）及び、シリーズ・ネットワークアナライザー（キーサイト・テクノロジー社製 Ｅ８３６１Ａ ＰＮＡ）を用いて、周波数１０ＧＨｚにて比誘電率（εｒ）と誘電正接（ｔａｎδ×１０－３）を測定した。
〔製造例１～１５：ポリカーボネート樹脂の製造例〕
ポリカーボネート樹脂である、ＰＣ（Ａ１）～ＰＣ（Ａ１０）、ＰＣ（Ｂ１）、ＰＣ（Ｂ２）、ＰＣ（Ｃ１）～ＰＣ（Ｃ３）の製造例を示す。
ポリカーボネート樹脂である、ＰＣ（Ａ１）～ＰＣ（Ａ１０）、ＰＣ（Ｂ１）、ＰＣ（Ｂ２）、ＰＣ（Ｃ１）～ＰＣ（Ｃ３）の製造例を示す。
［製造例１］
反応器攪拌機、反応器加熱装置、反応器圧力調整装置を付帯した内容量１５０ｍｌのガラス製反応器に、２，２－ビス（４－ヒドロキシ－３－メチルフェニル）プロパン（ＢＰＣ）（本州化学社製）８９．５９ｇ（約０．３５０ｍｏｌ）、４，４’－（３，３，５－トリメチルシクロヘキシリデン）ビスフェノール（ＢＰ－ＴＭＣ）（本州化学社製）２７．１２ｇ（０．０８７ｍｏｌ）と、ジフェニルカーボネート（ＤＰＣ）９６．３９ｇ（約０．４５０ｍｏｌ）、及び触媒として炭酸セシウム０．４質量％水溶液を、炭酸セシウムが全ジヒドロキシ化合物１ｍｏｌ当たり１．５μｍｏｌとなるように添加して原料混合物を調製した。
反応器攪拌機、反応器加熱装置、反応器圧力調整装置を付帯した内容量１５０ｍｌのガラス製反応器に、２，２－ビス（４－ヒドロキシ－３－メチルフェニル）プロパン（ＢＰＣ）（本州化学社製）８９．５９ｇ（約０．３５０ｍｏｌ）、４，４’－（３，３，５－トリメチルシクロヘキシリデン）ビスフェノール（ＢＰ－ＴＭＣ）（本州化学社製）２７．１２ｇ（０．０８７ｍｏｌ）と、ジフェニルカーボネート（ＤＰＣ）９６．３９ｇ（約０．４５０ｍｏｌ）、及び触媒として炭酸セシウム０．４質量％水溶液を、炭酸セシウムが全ジヒドロキシ化合物１ｍｏｌ当たり１．５μｍｏｌとなるように添加して原料混合物を調製した。
次に、ガラス製反応器内を約５０Ｐａ（０．３８Ｔｏｒｒ）に減圧し、続いて、窒素で大気圧に復圧する操作を３回繰り返し、反応器の内部を窒素置換した。窒素置換後、反応器外部温度を２２０℃にし、反応器の内温を徐々に昇温させ、混合物を溶解させた。その後、１００ｒｐｍで撹拌機を回転させた。そして、反応器の内部で行われるジヒドロキシ化合物とＤＰＣのオリゴマー化反応により副生するフェノールを留去しながら、４０分間かけて反応器内の圧力を絶対圧で１０１．３ｋＰａ（７６０Ｔｏｒｒ）から１３．３ｋＰａ（１００Ｔｏｒｒ）まで減圧した。
続いて、反応器内の圧力を１３．３ｋＰａに保持し、フェノールをさらに留去させながら、８０分間、エステル交換反応を行った。その後、反応器外部温度を２５０℃に昇温、４０分間かけて反応器内圧力を絶対圧で１３．３ｋＰａ（１００Ｔｏｒｒ）から３９９Ｐａ（３Ｔｏｒｒ）まで減圧し、留出するフェノールを系外に除去した。さらに、反応器外部温度を２８５℃に昇温、反応器内の絶対圧を３０Ｐａ（約０．２Ｔｏｒｒ）まで減圧し、重縮合反応を行った。反応器の攪拌機が予め定めた所定の攪拌動力となったときに、重縮合反応を終了した。
次いで、反応器内を、窒素により絶対圧で１０１．３ｋＰａに復圧の上、ゲージ圧で０．２ＭＰａまで昇圧し、反応器の槽底からポリカーボネート樹脂をストランド状に抜き出し、ストランド状のポリカーボネート樹脂を得た後、回転式カッターを使用してペレット化した。
このようにして得られたポリカーボネート樹脂ＰＣ（Ａ１）に対して、上記の手順で各評価を実施した。結果を表１Ａに示す。
このようにして得られたポリカーボネート樹脂ＰＣ（Ａ１）に対して、上記の手順で各評価を実施した。結果を表１Ａに示す。
［製造例２］
ＢＰＣ（本州化学社製）８９．５９部（約０．３５０ｍｏｌ）と、ＢＰ－ＴＭＣ（本州化学社製）２７．１２部（約０．０８７ｍｏｌ）と、ＤＰＣ９８．７３部（約０．４６１ｍｏｌ）、及び触媒として炭酸セシウム０．４質量％水溶液を、炭酸セシウムが全ジヒドロキシ化合物１ｍｏｌ当たり１．５μｍｏｌとなるように添加して原料混合物を調製した以外は、製造例１に記載の手法で実施した。
このようにして得られたポリカーボネート樹脂ＰＣ（Ａ２）に対して、上記の手順で各評価を実施した。結果を表１Ａに示す。
ＢＰＣ（本州化学社製）８９．５９部（約０．３５０ｍｏｌ）と、ＢＰ－ＴＭＣ（本州化学社製）２７．１２部（約０．０８７ｍｏｌ）と、ＤＰＣ９８．７３部（約０．４６１ｍｏｌ）、及び触媒として炭酸セシウム０．４質量％水溶液を、炭酸セシウムが全ジヒドロキシ化合物１ｍｏｌ当たり１．５μｍｏｌとなるように添加して原料混合物を調製した以外は、製造例１に記載の手法で実施した。
このようにして得られたポリカーボネート樹脂ＰＣ（Ａ２）に対して、上記の手順で各評価を実施した。結果を表１Ａに示す。
［製造例３］
反応終了時の攪拌動力を、製造例１よりも高めに設定した以外は、製造例１に記載の手法で実施した。
このようにして得られたポリカーボネート樹脂ＰＣ（Ａ３）に対して、上記の手順で各評価を実施した。結果を表１Ａに示す。
反応終了時の攪拌動力を、製造例１よりも高めに設定した以外は、製造例１に記載の手法で実施した。
このようにして得られたポリカーボネート樹脂ＰＣ（Ａ３）に対して、上記の手順で各評価を実施した。結果を表１Ａに示す。
［製造例４］
反応終了時の攪拌動力を、製造例１、３よりも高めに設定した以外は、製造例１に記載の手法で実施した。
このようにして得られたポリカーボネート樹脂ＰＣ（Ａ４）に対して、上記の手順で各評価を実施した。結果を表１Ａに示す。
反応終了時の攪拌動力を、製造例１、３よりも高めに設定した以外は、製造例１に記載の手法で実施した。
このようにして得られたポリカーボネート樹脂ＰＣ（Ａ４）に対して、上記の手順で各評価を実施した。結果を表１Ａに示す。
［製造例５］
ＢＰＣ（本州化学社製）８９．５９部（約０．３５０ｍｏｌ）と、ＢＰ－ＴＭＣ（本州化学社製）２７．１２部（約０．０８７ｍｏｌ）と、ＤＰＣ９５．９２部（約０．４４８ｍｏｌ）、及び触媒として炭酸セシウム０．４質量％水溶液を、炭酸セシウムが全ジヒドロキシ化合物１ｍｏｌ当たり６．０μｍｏｌとなるように添加して原料混合物を調製した以外は、製造例１に記載の手法で実施した。
このようにして得られたポリカーボネート樹脂ＰＣ（Ａ５）に対して、上記の手順で各評価を実施した。結果を表１Ａに示す。
ＢＰＣ（本州化学社製）８９．５９部（約０．３５０ｍｏｌ）と、ＢＰ－ＴＭＣ（本州化学社製）２７．１２部（約０．０８７ｍｏｌ）と、ＤＰＣ９５．９２部（約０．４４８ｍｏｌ）、及び触媒として炭酸セシウム０．４質量％水溶液を、炭酸セシウムが全ジヒドロキシ化合物１ｍｏｌ当たり６．０μｍｏｌとなるように添加して原料混合物を調製した以外は、製造例１に記載の手法で実施した。
このようにして得られたポリカーボネート樹脂ＰＣ（Ａ５）に対して、上記の手順で各評価を実施した。結果を表１Ａに示す。
［製造例６］
ＢＰＣ（本州化学社製）８９．５９部（約０．３５０ｍｏｌ）と、ＢＰ－ＴＭＣ（本州化学社製）２７．１２部（約０．０８７ｍｏｌ）と、ＤＰＣ９５．９２部（約０．４４８ｍｏｌ）、及び触媒として炭酸セシウム０．４質量％水溶液を、炭酸セシウムが全ジヒドロキシ化合物１ｍｏｌ当たり１０．０μｍｏｌとなるように添加して原料混合物を調製した以外は、製造例１に記載の手法で実施した。
このようにして得られたポリカーボネート樹脂ＰＣ（Ａ６）に対して、上記の手順で各評価を実施した。結果を表１Ａに示す。
ＢＰＣ（本州化学社製）８９．５９部（約０．３５０ｍｏｌ）と、ＢＰ－ＴＭＣ（本州化学社製）２７．１２部（約０．０８７ｍｏｌ）と、ＤＰＣ９５．９２部（約０．４４８ｍｏｌ）、及び触媒として炭酸セシウム０．４質量％水溶液を、炭酸セシウムが全ジヒドロキシ化合物１ｍｏｌ当たり１０．０μｍｏｌとなるように添加して原料混合物を調製した以外は、製造例１に記載の手法で実施した。
このようにして得られたポリカーボネート樹脂ＰＣ（Ａ６）に対して、上記の手順で各評価を実施した。結果を表１Ａに示す。
［製造例７］
ＢＰＣ（本州化学社製）６４．５７部（約０．２５２ｍｏｌ）と、ＢＰ－ＴＭＣ（本州化学社製）５２．１４部（約０．１６８ｍｏｌ）と、ＤＰＣ９４．６２部（約０．４４２ｍｏｌ）、及び触媒として炭酸セシウム０．４質量％水溶液を、炭酸セシウムが全ジヒドロキシ化合物１ｍｏｌ当たり２．０μｍｏｌとなるように添加して原料混合物を調製した以外は、製造例１に記載の手法で実施した。
このようにして得られたポリカーボネート樹脂ＰＣ（Ａ７）に対して、上記の手順で各評価を実施した。結果を表１Ａに示す。
ＢＰＣ（本州化学社製）６４．５７部（約０．２５２ｍｏｌ）と、ＢＰ－ＴＭＣ（本州化学社製）５２．１４部（約０．１６８ｍｏｌ）と、ＤＰＣ９４．６２部（約０．４４２ｍｏｌ）、及び触媒として炭酸セシウム０．４質量％水溶液を、炭酸セシウムが全ジヒドロキシ化合物１ｍｏｌ当たり２．０μｍｏｌとなるように添加して原料混合物を調製した以外は、製造例１に記載の手法で実施した。
このようにして得られたポリカーボネート樹脂ＰＣ（Ａ７）に対して、上記の手順で各評価を実施した。結果を表１Ａに示す。
［製造例８］
ＢＰＣ（本州化学社製）６４．５７部（約０．２５２ｍｏｌ）と、ＢＰ－ＴＭＣ（本州化学社製）５２．１４部（約０．１６８ｍｏｌ）と、ＤＰＣ９２．６４部（約０．４３２ｍｏｌ）、及び触媒として炭酸セシウム０．４質量％水溶液を、炭酸セシウムが全ジヒドロキシ化合物１ｍｏｌ当たり１．５μｍｏｌとなるように添加して原料混合物を調製した以外は、製造例１に記載の手法で実施した。
このようにして得られたポリカーボネート樹脂ＰＣ（Ａ８）に対して、上記の手順で各評価を実施した。結果を表１Ａに示す。
ＢＰＣ（本州化学社製）６４．５７部（約０．２５２ｍｏｌ）と、ＢＰ－ＴＭＣ（本州化学社製）５２．１４部（約０．１６８ｍｏｌ）と、ＤＰＣ９２．６４部（約０．４３２ｍｏｌ）、及び触媒として炭酸セシウム０．４質量％水溶液を、炭酸セシウムが全ジヒドロキシ化合物１ｍｏｌ当たり１．５μｍｏｌとなるように添加して原料混合物を調製した以外は、製造例１に記載の手法で実施した。
このようにして得られたポリカーボネート樹脂ＰＣ（Ａ８）に対して、上記の手順で各評価を実施した。結果を表１Ａに示す。
［製造例９］
ＢＰＣ（本州化学社製）５８．３６部（約０．２２８ｍｏｌ）と、ＢＰ－ＴＭＣ（本州化学社製）５８．３６部（約０．１８８ｍｏｌ）と、ＤＰＣ９３．９３部（約０．４３８ｍｏｌ）、及び触媒として炭酸セシウム０．４質量％水溶液を、炭酸セシウムが全ジヒドロキシ化合物１ｍｏｌ当たり１．５μｍｏｌとなるように添加して原料混合物を調製した以外は、製造例１に記載の手法で実施した。
このようにして得られたポリカーボネート樹脂ＰＣ（Ａ９）に対して、上記の手順で各評価を実施した。結果を表１Ｂに示す。
ＢＰＣ（本州化学社製）５８．３６部（約０．２２８ｍｏｌ）と、ＢＰ－ＴＭＣ（本州化学社製）５８．３６部（約０．１８８ｍｏｌ）と、ＤＰＣ９３．９３部（約０．４３８ｍｏｌ）、及び触媒として炭酸セシウム０．４質量％水溶液を、炭酸セシウムが全ジヒドロキシ化合物１ｍｏｌ当たり１．５μｍｏｌとなるように添加して原料混合物を調製した以外は、製造例１に記載の手法で実施した。
このようにして得られたポリカーボネート樹脂ＰＣ（Ａ９）に対して、上記の手順で各評価を実施した。結果を表１Ｂに示す。
［製造例１０］
ＢＰＣ（本州化学社製）５２．７８部（約０．２０６ｍｏｌ）と、ＢＰ－ＴＭＣ（本州化学社製）６３．９３部（約０．２０６ｍｏｌ）と、ＤＰＣ９１．３１部（約０．４２６ｍｏｌ）、及び触媒として炭酸セシウム０．４質量％水溶液を、炭酸セシウムが全ジヒドロキシ化合物１ｍｏｌ当たり２．０μｍｏｌとなるように添加して原料混合物を調製した以外は、製造例１に記載の手法で実施した。
このようにして得られたポリカーボネート樹脂ＰＣ（Ａ１０）に対して、上記の手順で各評価を実施した。結果を表１Ｂに示す。
ＢＰＣ（本州化学社製）５２．７８部（約０．２０６ｍｏｌ）と、ＢＰ－ＴＭＣ（本州化学社製）６３．９３部（約０．２０６ｍｏｌ）と、ＤＰＣ９１．３１部（約０．４２６ｍｏｌ）、及び触媒として炭酸セシウム０．４質量％水溶液を、炭酸セシウムが全ジヒドロキシ化合物１ｍｏｌ当たり２．０μｍｏｌとなるように添加して原料混合物を調製した以外は、製造例１に記載の手法で実施した。
このようにして得られたポリカーボネート樹脂ＰＣ（Ａ１０）に対して、上記の手順で各評価を実施した。結果を表１Ｂに示す。
［製造例１１］
ＢＰＣ（本州化学社製）５４．７２部（約０．２１４ｍｏｌ）と、４，４’－（１－フェニルエチリデン）ジフェノール（以下ＢＰ－ＡＰと略記することがある）（本州化学社製）６１．９９部（約０．２１４ｍｏｌ）と、ＤＰＣ９３．７５部（約０．４３８ｍｏｌ）、及び触媒として炭酸セシウム０．４質量％水溶液を、炭酸セシウムが全ジヒドロキシ化合物１ｍｏｌ当たり１．５μｍｏｌとなるように添加して原料混合物を調製した以外は、製造例１に記載の手法で実施した。
このようにして得られたポリカーボネート樹脂ＰＣ（Ａ１１）に対して、上記の手順で各評価を実施した。結果を表１Ｂに示す。
ＢＰＣ（本州化学社製）５４．７２部（約０．２１４ｍｏｌ）と、４，４’－（１－フェニルエチリデン）ジフェノール（以下ＢＰ－ＡＰと略記することがある）（本州化学社製）６１．９９部（約０．２１４ｍｏｌ）と、ＤＰＣ９３．７５部（約０．４３８ｍｏｌ）、及び触媒として炭酸セシウム０．４質量％水溶液を、炭酸セシウムが全ジヒドロキシ化合物１ｍｏｌ当たり１．５μｍｏｌとなるように添加して原料混合物を調製した以外は、製造例１に記載の手法で実施した。
このようにして得られたポリカーボネート樹脂ＰＣ（Ａ１１）に対して、上記の手順で各評価を実施した。結果を表１Ｂに示す。
［製造例１２］
ＢＰＣ（本州化学社製）１００．００部（約０．３９０ｍｏｌ）と、ＤＰＣ８６．９１部（約０．４０６ｍｏｌ）、及び触媒として炭酸セシウム０．４質量％水溶液を、炭酸セシウムが全ジヒドロキシ化合物１ｍｏｌ当たり１．５μｍｏｌとなるように添加して原料混合物を調製した以外は、製造例１に記載の手法で実施した。
このようにして得られたポリカーボネート樹脂ＰＣ（Ｂ１）に対して、上記の手順で各評価を実施した。結果を表１Ｂに示す。
ＢＰＣ（本州化学社製）１００．００部（約０．３９０ｍｏｌ）と、ＤＰＣ８６．９１部（約０．４０６ｍｏｌ）、及び触媒として炭酸セシウム０．４質量％水溶液を、炭酸セシウムが全ジヒドロキシ化合物１ｍｏｌ当たり１．５μｍｏｌとなるように添加して原料混合物を調製した以外は、製造例１に記載の手法で実施した。
このようにして得られたポリカーボネート樹脂ＰＣ（Ｂ１）に対して、上記の手順で各評価を実施した。結果を表１Ｂに示す。
［製造例１３］
ＢＰＣ（本州化学社製）１００．００部（約０．３９０ｍｏｌ）と、ＤＰＣ８６．０８部（約０．４０２ｍｏｌ）、及び触媒として炭酸セシウム０．４質量％水溶液を、炭酸セシウムが全ジヒドロキシ化合物１ｍｏｌ当たり１．５μｍｏｌとなるように添加して原料混合物を調製した以外は、製造例１に記載の手法で実施した。
このようにして得られたポリカーボネート樹脂ＰＣ（Ｂ２）に対して、上記の手順で各評価を実施した。結果を表１Ｂに示す。
ＢＰＣ（本州化学社製）１００．００部（約０．３９０ｍｏｌ）と、ＤＰＣ８６．０８部（約０．４０２ｍｏｌ）、及び触媒として炭酸セシウム０．４質量％水溶液を、炭酸セシウムが全ジヒドロキシ化合物１ｍｏｌ当たり１．５μｍｏｌとなるように添加して原料混合物を調製した以外は、製造例１に記載の手法で実施した。
このようにして得られたポリカーボネート樹脂ＰＣ（Ｂ２）に対して、上記の手順で各評価を実施した。結果を表１Ｂに示す。
［製造例１４］
ＢＰ－ＡＰ（本州化学社製）１１６．７１部（約０．４０２mol）と、ＤＰＣ８９．１２部（約０．４１６ｍｏｌ）、及び触媒として炭酸セシウム０．４質量％水溶液を、炭酸セシウムが全ジヒドロキシ化合物１ｍｏｌ当たり０．５μｍｏｌとなるように添加して原料混合物を調製した以外は、製造例１に記載の手法で実施した。
このようにして得られたポリカーボネート樹脂ＰＣ（Ｂ３）に対して、上記の手順で各評価を実施した。結果を表１Ｂに示す。
ＢＰ－ＡＰ（本州化学社製）１１６．７１部（約０．４０２mol）と、ＤＰＣ８９．１２部（約０．４１６ｍｏｌ）、及び触媒として炭酸セシウム０．４質量％水溶液を、炭酸セシウムが全ジヒドロキシ化合物１ｍｏｌ当たり０．５μｍｏｌとなるように添加して原料混合物を調製した以外は、製造例１に記載の手法で実施した。
このようにして得られたポリカーボネート樹脂ＰＣ（Ｂ３）に対して、上記の手順で各評価を実施した。結果を表１Ｂに示す。
［製造例１５］
ＢＰＣ（本州化学社製）８９．５９部（約０．３５０ｍｏｌ）と、ＢＰ－ＴＭＣ（本州化学社製）２７．１２部（約０．０８７ｍｏｌ）と、ＤＰＣ９８．２６部（約０．４５９ｍｏｌ）、及び触媒として炭酸セシウム０．４質量％水溶液を、炭酸セシウムが全ジヒドロキシ化合物１ｍｏｌ当たり１．５μｍｏｌとなるように添加して原料混合物を調製した以外は、製造例１に記載の手法で実施した。
このようにして得られたポリカーボネート樹脂ＰＣ（Ｃ１）に対して、上記の手順で各評価を実施した。結果を表１Ｂに示す。
ＢＰＣ（本州化学社製）８９．５９部（約０．３５０ｍｏｌ）と、ＢＰ－ＴＭＣ（本州化学社製）２７．１２部（約０．０８７ｍｏｌ）と、ＤＰＣ９８．２６部（約０．４５９ｍｏｌ）、及び触媒として炭酸セシウム０．４質量％水溶液を、炭酸セシウムが全ジヒドロキシ化合物１ｍｏｌ当たり１．５μｍｏｌとなるように添加して原料混合物を調製した以外は、製造例１に記載の手法で実施した。
このようにして得られたポリカーボネート樹脂ＰＣ（Ｃ１）に対して、上記の手順で各評価を実施した。結果を表１Ｂに示す。
［製造例１６］
ＢＰＣ（本州化学社製）８９．５９部（約０．３５０ｍｏｌ）と、ＢＰ－ＴＭＣ（本州化学社製）２７．１２部（約０．０８７ｍｏｌ）と、ＤＰＣ９５．７４部（約０．４４７ｍｏｌ）、及び触媒として炭酸セシウム０．４質量％水溶液を、炭酸セシウムが全ジヒドロキシ化合物１ｍｏｌ当たり８．０μｍｏｌとなるように添加して原料混合物を調製した以外は、製造例１に記載の手法で実施した。
このようにして得られたポリカーボネート樹脂ＰＣ（Ｃ２）に対して、上記の手順で各評価を実施した。結果を表１Ｂに示す。
ＢＰＣ（本州化学社製）８９．５９部（約０．３５０ｍｏｌ）と、ＢＰ－ＴＭＣ（本州化学社製）２７．１２部（約０．０８７ｍｏｌ）と、ＤＰＣ９５．７４部（約０．４４７ｍｏｌ）、及び触媒として炭酸セシウム０．４質量％水溶液を、炭酸セシウムが全ジヒドロキシ化合物１ｍｏｌ当たり８．０μｍｏｌとなるように添加して原料混合物を調製した以外は、製造例１に記載の手法で実施した。
このようにして得られたポリカーボネート樹脂ＰＣ（Ｃ２）に対して、上記の手順で各評価を実施した。結果を表１Ｂに示す。
［製造例１７］
ＢＰＣ（本州化学社製）６４．５７部（約０．２５２ｍｏｌ）と、ＢＰ－ＴＭＣ（本州化学社製）５２．１４部（約０．１６８ｍｏｌ）と、ＤＰＣ９４．８９部（約０．４４３ｍｏｌ）、及び触媒として炭酸セシウム０．４質量％水溶液を、炭酸セシウムが全ジヒドロキシ化合物１ｍｏｌ当たり１．５μｍｏｌとなるように添加して原料混合物を調製した以外は、製造例１に記載の手法で実施した。
このようにして得られたポリカーボネート樹脂ＰＣ（Ｃ３）に対して、上記の手順で各評価を実施した。結果を表１Ｂに示す。
ＢＰＣ（本州化学社製）６４．５７部（約０．２５２ｍｏｌ）と、ＢＰ－ＴＭＣ（本州化学社製）５２．１４部（約０．１６８ｍｏｌ）と、ＤＰＣ９４．８９部（約０．４４３ｍｏｌ）、及び触媒として炭酸セシウム０．４質量％水溶液を、炭酸セシウムが全ジヒドロキシ化合物１ｍｏｌ当たり１．５μｍｏｌとなるように添加して原料混合物を調製した以外は、製造例１に記載の手法で実施した。
このようにして得られたポリカーボネート樹脂ＰＣ（Ｃ３）に対して、上記の手順で各評価を実施した。結果を表１Ｂに示す。
［製造例１８］
４，４－メチレンビス（２，６－ジメチルフェノール）（ＴｍＢＰＦ）（東京化成工業社製）４６．６９ｇ（約０．１８２ｍｏｌ）と、２，２－ビス（４－ヒドロキシ－３－メチルフェニル）プロパン（ＢＰＣ）（本州化学社製）７０．０２ｇ（約０．２７３ｍｏｌ）、ＤＰＣ ９９．９７ｇ（約０．４６７ｍｏｌ）、及び触媒として炭酸セシウム０．４質量％水溶液を、炭酸セシウムが全ジヒドロキシ化合物１ｍｏｌ当たり５μｍｏｌとなるように添加して原料混合物を調製した以外は、製造例１に記載の手法で実施して、ポリカーボネート樹脂ＰＣ（Ｃ４）を得た。
４，４－メチレンビス（２，６－ジメチルフェノール）（ＴｍＢＰＦ）（東京化成工業社製）４６．６９ｇ（約０．１８２ｍｏｌ）と、２，２－ビス（４－ヒドロキシ－３－メチルフェニル）プロパン（ＢＰＣ）（本州化学社製）７０．０２ｇ（約０．２７３ｍｏｌ）、ＤＰＣ ９９．９７ｇ（約０．４６７ｍｏｌ）、及び触媒として炭酸セシウム０．４質量％水溶液を、炭酸セシウムが全ジヒドロキシ化合物１ｍｏｌ当たり５μｍｏｌとなるように添加して原料混合物を調製した以外は、製造例１に記載の手法で実施して、ポリカーボネート樹脂ＰＣ（Ｃ４）を得た。
〔製造例１９，２０，２１：熱可塑性樹脂組成物の製造例〕
熱可塑性樹脂組成物である、ＰＣ（Ａ１２）、ＰＣ（Ａ１３）、ＰＣ（Ａ１４）の製造例を示す。
上記表１Ａ，１Ｂ、下記表２に記した各成分を、下記表３に記した割合（質量比）で配合し、タンブラーにて２０分混合した後、１ベントを備えた日本製鋼所社製φ３０ｍｍ二軸押出機（ＴＥＸ３０α）に供給し、スクリュー回転数１６０ｒｐｍ、吐出量１５ｋｇ／時間、バレル温度２６０℃の条件で混練し、ストランド状に押出された溶融樹脂を水槽にて急冷し、ペレタイザーを用いてペレット化し、熱可塑性樹脂組成物ＰＣ（Ａ１２）、ＰＣ（Ａ１３）、ＰＣ（Ａ１４）のペレットを得た。
熱可塑性樹脂組成物である、ＰＣ（Ａ１２）、ＰＣ（Ａ１３）、ＰＣ（Ａ１４）の製造例を示す。
上記表１Ａ，１Ｂ、下記表２に記した各成分を、下記表３に記した割合（質量比）で配合し、タンブラーにて２０分混合した後、１ベントを備えた日本製鋼所社製φ３０ｍｍ二軸押出機（ＴＥＸ３０α）に供給し、スクリュー回転数１６０ｒｐｍ、吐出量１５ｋｇ／時間、バレル温度２６０℃の条件で混練し、ストランド状に押出された溶融樹脂を水槽にて急冷し、ペレタイザーを用いてペレット化し、熱可塑性樹脂組成物ＰＣ（Ａ１２）、ＰＣ（Ａ１３）、ＰＣ（Ａ１４）のペレットを得た。
〔実施例１～１４、比較例１～４〕
上述の方法によって得られた、ＰＣ（Ａ１）～ＰＣ（Ａ１４）、ＰＣ（Ｂ２）、ＰＣ（Ｃ１）～ＰＣ（Ｃ３）について、ガラス転移温度、表面硬度、ペレットの初期色調及び耐衝撃性の評価を行った結果を、粘度平均分子量、比粘度及び加水分解物中の（１４）／（１３）割合の測定結果と共に、下記表４Ａ，４Ｂに示す。
上述の方法によって得られた、ＰＣ（Ａ１）～ＰＣ（Ａ１４）、ＰＣ（Ｂ２）、ＰＣ（Ｃ１）～ＰＣ（Ｃ３）について、ガラス転移温度、表面硬度、ペレットの初期色調及び耐衝撃性の評価を行った結果を、粘度平均分子量、比粘度及び加水分解物中の（１４）／（１３）割合の測定結果と共に、下記表４Ａ，４Ｂに示す。
表４Ａ，４Ｂより、構造単位（ａ）と構造単位（ｂ）を含み、本発明で規定される比粘度、粘度平均分子量及び加水分解物中の（１４）／（１３）割合を満たす本発明のポリカーボネート樹脂は、ガラス転移温度が高く、耐熱性に優れ、また、表面硬度が高く、初期色調及び耐衝撃性にも優れることが分かる。
これに対して、構造単位（ｂ）を含まずまた加水分解物中の（１４）／（１３）割合が本発明の範囲を外れる比較例１では、ガラス転移温度が低く耐熱性に劣り、耐衝撃性も悪い。
本発明のポリカーボネート樹脂を含んでいても、比粘度が本発明の規定範囲外の比較例２では、耐衝撃性が著しく劣る。
比粘度及び加水分解物中の（１４）／（１３）割合が本発明の規定範囲外の比較例３では初期色調が著しく劣る。
比粘度及び粘度平均分子量が本発明の規定範囲外の比較例４では、耐衝撃性が劣る。
これに対して、構造単位（ｂ）を含まずまた加水分解物中の（１４）／（１３）割合が本発明の範囲を外れる比較例１では、ガラス転移温度が低く耐熱性に劣り、耐衝撃性も悪い。
本発明のポリカーボネート樹脂を含んでいても、比粘度が本発明の規定範囲外の比較例２では、耐衝撃性が著しく劣る。
比粘度及び加水分解物中の（１４）／（１３）割合が本発明の規定範囲外の比較例３では初期色調が著しく劣る。
比粘度及び粘度平均分子量が本発明の規定範囲外の比較例４では、耐衝撃性が劣る。
〔実施例１５、比較例５，６〕
上述の方法によって得られたＰＣ（Ａ３）、ＰＣ（Ｂ２）、ＰＣ（Ｃ４）について、ガラス転移温度、プレート色調、プレート外観、及び誘電特性の評価を行った結果を下記表５に示す。
上述の方法によって得られたＰＣ（Ａ３）、ＰＣ（Ｂ２）、ＰＣ（Ｃ４）について、ガラス転移温度、プレート色調、プレート外観、及び誘電特性の評価を行った結果を下記表５に示す。
表５より、構造単位（ａ）と構造単位（ｂ）とを含み、本発明で規定される比粘度、粘度平均分子量及び加水分解物中の（１４）／（１３）割合を満たす実施例１５のポリカーボネート樹脂は、比較例５のポリカーボネート樹脂と比較して、ガラス転移温度が高いため耐熱性が高く、また誘電特性が優れていることが分かる。また、実施例１５の本発明のポリカーボネート樹脂は、比較例６のポリカーボネート樹脂と比較して、プレート色調、プレート外観が非常に優れていることが分かる。
以上より、本発明のポリカーボネート樹脂である実施例１５のポリカーボネート樹脂は、比較例５、６のポリカーボネート樹脂に比べて、誘電特性、耐熱性、色調に優れており、また成形時の外観異常が少ないことが分かり、マイクロ波及び／又はミリ波用通信機器部材としての用途に適していることが分かる。
以上より、本発明のポリカーボネート樹脂である実施例１５のポリカーボネート樹脂は、比較例５、６のポリカーボネート樹脂に比べて、誘電特性、耐熱性、色調に優れており、また成形時の外観異常が少ないことが分かり、マイクロ波及び／又はミリ波用通信機器部材としての用途に適していることが分かる。
Claims (15)
- ポリカーボネート樹脂を含む熱可塑性樹脂組成物であって、
該ポリカーボネート樹脂が、下記式（１１）で表される構造単位（ａ）と、下記式（１２Ａ）及び／又は下記式（１２Ｂ）で表される構造単位（ｂ）を含み、
該ポリカーボネート樹脂の０．７ｇを塩化メチレン１００ｍＬに溶解した溶液について２０℃で測定された比粘度が０．３０８～０．４５５であり、
該ポリカーボネート樹脂の粘度平均分子量が１７，３００～２６，４００であり、
該ポリカーボネート樹脂を加水分解して得られる加水分解物が、下記式（１３）、（１４）、（１５Ａ）、及び（１５Ｂ）で表されるジヒドロキシ化合物を含み、該加水分解物における下記式（１４）で表されるジヒドロキシ化合物の含有割合が、下記式（１３）で表されるジヒドロキシ化合物の含有量に対して１００ｐｐｍ～１，３００ｐｐｍである熱可塑性樹脂組成物。
式（１２Ａ）中、Ｒ１１は互いに独立して炭素数１～４のアルキル基を表し、ｎは０～３の整数である。
式（１２Ｂ）中、Ｗはメチル基、又はフェニル基である。
式（１３）中、Ｑは式（１１）中のＱと同義である。
式（１４）中、Ｑは式（１１）中のＱと同義であり、Ｒ１２は水素原子又はメチル基を示す。
式（１５Ａ）中、Ｒ１１は式（１２Ａ）中のＲ１１と同義である。
式（１５Ｂ）中、Ｗは式（１２Ｂ）中のＷと同義である。） - 前記式（１１）中、Ｑが下記式（１６）で表される、請求項１に記載の熱可塑性樹脂組成物。
- 前記式（１６）中、Ｒ１３及びＲ１４がメチル基である、請求項２に記載の熱可塑性樹脂組成物。
- 前記構造単位（ｂ）が前記式（１２Ａ）で表される構造単位を含む、請求項１に記載の熱可塑性樹脂組成物。
- 前記構造単位（ａ）と構造単位（ｂ）が共重合体として含まれている、請求項４に記載の熱可塑性樹脂組成物。
- 前記構造単位（ｂ）が前記式（１２Ｂ）で表される構造単位を含む、請求項１に記載の熱可塑性樹脂組成物。
- 前記構造単位（ａ）と構造単位（ｂ）がブレンド物として含まれている、請求項６に記載の熱可塑性樹脂組成物。
- 前記式（１２Ａ）中、Ｒ１１がメチル基である、請求項１に記載の熱可塑性樹脂組成物。
- 前記式（１２Ａ）中、ｎが３である、請求項１に記載の熱可塑性樹脂組成物。
- 前記構造単位（ｂ）が、下記式（１７）で表される、請求項１に記載の熱可塑性樹脂組成物。
- 前記ポリカーボネート樹脂中に含まれる前記構造単位（ｂ）が、前記構造単位（ａ）と前記構造単位（ｂ）の含有割合の和に対して２０モル％以上である、請求項１に記載の熱可塑性樹脂組成物。
- 前記ポリカーボネート樹脂に含まれる前記構造単位（ａ）及び前記構造単位（ｂ）の含有割合の和が、該ポリカーボネート樹脂の全カーボネート構造単位中、８０モル％以上である、請求項１に記載の熱可塑性樹脂組成物。
- 前記ポリカーボネート樹脂のガラス転移温度が、１２５℃以上である、請求項１に記載の熱可塑性樹脂組成物。
- 請求項１～１３のいずれか１項に記載の熱可塑性樹脂組成物を用いて得られる通信機器部材。
- 請求項１４に記載の通信機器部材を用いて得られるマイクロ波及び／又はミリ波用通信機器。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2022149742 | 2022-09-21 | ||
| JP2022149742 | 2022-09-21 |
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|---|---|
| JP2024044937A true JP2024044937A (ja) | 2024-04-02 |
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ID=89671306
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2022157357A Pending JP2024044937A (ja) | 2022-09-21 | 2022-09-30 | 熱可塑性樹脂組成物、通信機器部材、並びにマイクロ波及び／又はミリ波用通信機器 |
Country Status (2)
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|---|---|
| JP (1) | JP2024044937A (ja) |
| CN (1) | CN117500861A (ja) |
-
2022
- 2022-09-30 JP JP2022157357A patent/JP2024044937A/ja active Pending
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Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| CN117500861A (zh) | 2024-02-02 |
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