JP2024044208A - ｎ型半導体層、太陽電池、多接合型太陽電池、太陽電池モジュール及び太陽光発電システム - Google Patents

ｎ型半導体層、太陽電池、多接合型太陽電池、太陽電池モジュール及び太陽光発電システム Download PDF

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Abstract

【課題】キャリア濃度の高いｎ型半導体層、太陽電池、多接合型太陽電池、太陽電池モジュール及び太陽光発電システムを提供する。【解決手段】実施形態のｎ型半導体層は、導電型がｎ型であり、アモルファスガリウム酸化物を主成分とし、アモルファスガリウム酸化物に含まれるガリウムに対し0[atom%]より多く67[atom%]以下のランタノイドがアモルファスガリウム酸化物のGa(II)サイトにドープしている。

Description

本発明は、ｎ型半導体層、太陽電池、多接合型太陽電池、太陽電池モジュール及び太陽光発電システム。
Cu2O太陽電池の特長は、 p 層 高い光透過性を持つCu2Oを用いていることであるが、同時に良好なVoCを得るにはCu2O層と接続するn型層との相性が重要である。伝導帯オフセットの観点からGa2O3が適しており、さらなる太陽電池の高性能化には n型層のキャリアドーピングが重要である。現在知られているβ-Ga2O3についてのキャリア源については、まだ完全に理解されていないが、内因もしくは外因性の水素不純物説の可能性が高いことが多くの報告から示唆されている。
水素起因のキャリア源とする機構を2つ挙げる。
1．酸素原子に捕捉された格子間 水素 (-OH として格子間に弱い結合 )(非特許文献1を参照)。
2．Ga 空孔による深いアクセプタ準位との複合欠陥(非特許文献2を参照)。
特に後者は Ga欠陥まわりに水素がいくつ捕捉されるかでアクセプタからドナーへとチューニングが可能であることが報告されている(非特許文献3を参照)。したがって、内在する水素原子の制御、および外因性の水素曝露と同時に、熱処理を介した Ga 欠陥の制御が β-Ga2O3のキャリア生成には重要であることが推測される。また過去に議論されていた酸素欠陥によるマイグレーション機構(非特許文献4を参照)などは、現在ではほぼ棄却されていると考えられる。水素以外のキャリア源については、Siや Fを除き、バルク自体の電子状態に与える影響は間接的で、プリカーサー起因の原子の影響もほぼ無いと考えられる。
また半導体におけるキャリアドープには、ターゲットとする原子の周期表に隣接する原子をドーパントとして導入することが伝統的に知られている。理想的な結晶構造であるβ-Ga2O3のGa原子については第一原理計算によって、SiとSnが知られている。βーGa2O3のGa（I）サイトのGaをSiで置換するキャリアドープとβ-Ga2O3のSnサイトをSnで置換するキャリアドープが知られている。Ga（I）サイトのGaのSiとGa（II）サイトのSnの両方ともβ-Ga2O3のｎ型ドーパントである。
一方、低温成膜プロセスで生じるアモルファスGa2O3(a-Ga2O3)のキャリアドーピングについては、多数のβ-Ga2O3の報告に対して、Snをドープしたわずかな報告例(非特許文献5)を参照)しか存在していない。スパッタなどを用いた低温の成膜プロセスにおいてはβ-Ga2O3ではなく、むしろa-Ga2O3が生じるため、そのような成膜プロセスを前提とする場合、これまでのβ-Ga2O3の知見を適用することはできない。a-Ga2O3をCu2O層などと接続する太陽電池のｎ型層として用いる場合、a-Ga2O3に対する新たなドーパントの知見が求められる。
アモルファスなランタノイドガリウム酸化物が半導体装置の絶縁膜に用いられることが報告されている（特許文献1）。ランタノイドを含むa-Ga2O3は絶縁性の膜としての報告があるが、太陽電池に利用可能なｎ型層としての報告ではない。
Hyunh, T. et al, (2020) Phys. Rev. Materials 4, 085201. Polyakov, A. et al, Appl. Phys. Lett. 127, 175702 (2020). M. Islam, et al, Sci. Rep. 10, 1 (2020). M. Blanco, et al, Phys. Rev. B 72, 184103 (2005). S. C. Siah, et al, Appl. Phys. Lett. 107, 252103 (2015).
米国特許7972974号
本発明が解決しようとする課題は、キャリア濃度の高いｎ型半導体層、太陽電池、多接合型太陽電池、太陽電池モジュール及び太陽光発電システムを提供する。
実施形態のｎ型半導体層は、導電型がｎ型であり、アモルファスガリウム酸化物を主成分とし、アモルファスガリウム酸化物に含まれるガリウムに対し0[atom%]より多く67[atom%]以下のランタノイドがアモルファスガリウム酸化物のGa(II)サイトにドープしている。
実施形態のｎ型半導体層の模式断面図。 密度汎関数法の大まかな計算の手順。 理想的なGa2O3の結晶構造を示す図。 理想的なGa2O3の動径分布関数(RDF: Radial Distribution Function)を示す図。 理想的なGa2O3の動径分布関数を示す図。 理想的なGa2O3の動径分布関数を示す図。 理想的なGa2O3の局所構造を示す図。 理想的なGa2O3の電荷密度分布を示す図。 Melt and Quench法(MQ法)の温度プロファイルの一例を示す図。 Melt and Quench法によって得られたアモルファスGa2O3の結晶構造を示す図。 Melt and Quench法によって得られたアモルファスGa2O3の動径分布関数を示す図。 ランタノイド系元素がドーピングされているアモルファスGa2O3を示す図。 ランタノイド系元素又はZrがドーピングされているアモルファスGa2O3の状態密度を示す図。 ランタノイド系元素がドーピングされているアモルファスGa2O3に対する安定なドーパントの序列を示す図。 実施形態の太陽電池の模式断面図。 実施形態の多接合型太陽電池の模式断面図。 実施形態の太陽電池モジュールの模式斜視図。 実施形態の太陽電池モジュールの模式断面図。 実施形態の太陽光発電システムの構成図。 実施形態の車両の模式図。 実施形態の飛翔体の模式図。
以下、図面を参照しながら、本発明の好適な一実施形態について詳細に説明する。なお、特に記載が無い限り、２５℃、１気圧（大気）における物性値を示している。また、平均は、算術平均値を表している。各濃度は、対象の領域又は層の平均濃度である。各層において、特定の元素が含まれるとは、例えば、ＳＩＭＳ（Secondary Ion Mass Spectrometry）で存在が確認される元素であり、特定の元素が含まれないとは、例えば、ＳＩＭＳで存在が確認できない元素である。
（第１実施形態）
第１実施形態は、ｎ型半導体層１００に関する。図１に第１実施形態の半導体装置の模式断面図を示す。ｎ型半導体層１００は、アモルファスガリウム酸化物を含む。アモルファスガリウム酸化物は、Gaのドーパントとしてランタノイドを含むことが好ましい。アモルファスガリウム酸化物について、シミュレーションから好適な構成を考案した。以下に実施形態のシミュレーションについて説明する。
（第一原理計算について）
近年、第一原理計算と呼ばれるシミュレーション手法の発展により、物質中の電子状態を高精度に予測することが可能となっている。無機材料などの固体系については、第一原理密度汎関数法に基づく第一原理計算が良く用いられており、ここでは全エネルギーの計算に擬ポテンシャル法(参考文献 I,Morrion, D. M. Bylander, and L. Kleinman, Phys. Rev. B 47, 6728 (1993))、 LCPAO法(参考文献 T.Ozaki and H. Kino, Phys. Rev. B 72 045121 (2005))を用いる。密度汎関数法の大まかな計算の手順を図２に示す。
手順１及び手順２のφiは、Kohn-Sham軌道である。手順１のHKSは、Kohn-Shamハミルトニアンである。手順２の左式は、電子密度である。手順３及び手順４のVHartreeは、Hartreeポテンシャルである。手順４のδExcは、交換相関エネルギーである。Self-consistent条件は、入力した有効ポテンシャルVeffが手順3で計算されて更新される有効ポテンシャルと、ある誤差の範囲で一致する事である。まず、任意の有効ポテンシャルを入力しKohn-Shamハミルトニアンを構築し、手順1で固有値問題を解き、電子密度分布を得る。続いて入力した電子分布と手順2で得られた電子分布のミキシングを行い、手順3でPoisson方程式を解く。すると手順４にて再び有効ポテンシャルを得ることが出来るため、手順５にてKhon-Shamハミルトニアンを更新する。この手順を、入力の電子密度と手順2で得られる電子密度との差がある誤差範囲に収束するまで繰り返す。この繰り返し計算をself-consistent計算(SCF計算)と呼び、SCF計算が収束して得られた電子密度が基底状態での電子密度と一致しており、この電子密度に基づいて様々な物理量を計算することができる。
（Ga2O3の第一原理計算について）
以下、本開示技術について、密度汎関数法に基づく第一原理計算を用いたGa2O3のシミュレーション結果について簡単に説明する。Ga2O3の結晶構造はα、β、γ、δ及びεの5種類が存在する結晶多形である事が知られているが、常温待機圧中において、最も安定な構造はβ-Ga2O3であり、その他は準安定結晶である。今回、アモルファス構造のGa2O3の計算にあたり、安定な初期構造にβ-Ga2O3を設定し、その構造をベースにアモルファス構造を作成、またドーピングの計算を実施した。以下に今回のシミュレーションの計算条件とその妥当性説明する。
図３に理想的なβ-Ga2O3の結晶構造を示す。β-Ga2O3には非等価なGa原子サイトが2つあり、また非等価なO原子サイトが3つある。結晶構造の特徴として、Ga(I)サイトには酸素原子が4つ配位、Ga(II)サイトには酸素原子が6つ配位している。またO(I)サイトには周りにGa原子が3配位、O(II)サイトにはGa原子が4配位、O(III)サイトにはGa原子が3配位した構造となっている。
この理想的な結晶構造での動径分布関数(RDF)を図４、図５及び図６に示す。図４、図５及び図６のRDFは、第一原理計算の室温300[K]一定での構造緩和計算(NVT計算)から得られた計50ステップの構造を平均化して算出したものである。理想的な完全結晶にもかかわらず、各ピークが幅をもつのは室温300[K]として与えた外場の熱エネルギーのために生じる原子位置の揺らぎに起因している。
図４に示すgr[Ga,O]のRDFは、Gaを中心としてGa-O間の距離に対するO原子の分布を表している。gr[Ga,O]に着目すると、r=2[Å（オングストローム）]付近に大きなピークが見られ、続いてr=3.5[Å(オングストローム)]及びr=4.5[Å（オングストローム）]付近に第2のピーク及び第3のピークが見られる。これは結晶構造中のGaサイト中心とするO原子の配位を表しており、Ga(I)サイトの周りのO原子との最隣接距離が約1.84[Å（オングストローム）]、Ga(II)サイト周りのO原子の最隣接距離が約2.06[Å（オングストローム）]であることに対応している。またGa(I)サイトから次に近い酸素原子は3.56[Å（オングストローム）]に位置し、その次に近い酸素原子は4.32[Å（オングストローム）]に位置することが結晶構造から分かる。それぞれがgr[Ga,O]のRDFに見られる第2のピーク、第3のピークに対応していることが分かる。同様に、図５に示すgr[O,O]のRDFからは、約3[Å（オングストローム）]付近に特徴的な大きなピークがあることが分かる。同様に、図６に示すgr[Ga,Ga]のRDFからは約4[Å（オングストローム）]付近に特徴的な大きなピークがあることが分かる。これらの理想的なβ-Ga2O3の局所構造を図７に示す。図７の局所構造には、理想的なβ-Ga2O3の各原子間距離を示している。
続いて、300[K]下でのNVT計算における電荷密度分布を図7に示す。図８から分かるように、Ga-O間で電荷密度がネットワーク状に分布しており、Si結晶のような共有結合性が期待される。また今回計算に用いたGGA-PBE汎関数による状態密度の計算の結果から、バンドギャップはおよそEg=2.28[eV]と得られた。
（アモルファスGa2O3の構造を作成する第一原理計算について）
アモルファスGa2O3(a-Ga2O3)の構造を作成するにあたり、Melt and Quench法(MQ法)を用いた。MQ法は、第一原理計算によってアモルファス構造を作る方法である。分子動力学法(MD)を用いて結晶β－Ga2O3を融点以上で溶かし、一定MDステップ実行した後、急冷する。図９に今回用いた温度プロファイルを示す。今回は室温300[K]から4500[K]まで温度をあげた後、一定MDステップ後、再び300[K]まで急冷して平衡化を行った。図１０に得られたアモルファス構造を示す。アモルファス構造であることの妥当性を確認するため、理想的な結晶構造とのRDFを比較した結果を図１１に示す。理想的な結晶のgr[Ga,O]のRDFでは特徴的な原子間距離に相当する複数のピークが見られているが、a-Ga2O3 のgr[Ga,O]のRDFではメインピークは見られるが、第2のピーク及び第3のピークは消失している。a-Ga2O3 のgr[Ga,O]のRDFは、短距離秩序は保つものの、長距離秩序が失われているアモルファス構造の特徴をよく再現している。
MQ法によって得られたGa2O3のアモルファス構造の知見からアモルファスGa2O3(a-Ga2O3)に対するn型材料のドーパントの候補として、遷移金属やランタノイド元素に着目し、Ga元素をSi、V、Y、Zr、Nb、Sn、Ce、Hf、Ta及びTiで置換した系について第一原理計算を行った。置換サイトの選定にあたり、MQ法によって得られたGa2O3構造のアモルファス構造を調べると、6面体の酸素配位を有するGa(II)サイトが多く残っていることが分かる。アモルファスガリウム酸化物のGaサイトの最大４０％がGa(II)サイトであることが分かる。従ってGa(II)サイトに安定に置換する元素がドーパントとして機能する可能性がある。各元素についてGa(II)サイトの安定化エネルギーを計算した結果、Ce>Sn>Y>Hf>Zr>Ta>Nb>Si>Ti>Vの序列が得られた。
アモルファスガリウム酸化物のGaサイトの４０％がGa(II)サイトであって、すべてのGa(II)サイトがランタノイド（L）で置換されると、アモルファス（Ga0.6L0.4）2O3が得られる。すると、アモルファス（Ga0.6L0.4）2O3においてGaに対し67[atom%]のLが含まれる。上記の計算結果から導電型がｎ型であり、アモルファスガリウム酸化物を主成分とし、アモルファスガリウム酸化物のガリウムに対し0[atom%]より多く67[atom%]以下のランタノイドがアモルファスガリウム酸化物のGa(II)サイトにドープしているｎ型半導体層１００は、キャリア濃度が高いため、Cu2O層などの上に設けるｎ型層として適していることが分かった。同観点から、アモルファスガリウム酸化物のガリウムに対し１０[atom%]以上４０[atom%]以下のランタノイドがアモルファスガリウム酸化物のGa(II)サイトにドープしていることがより好ましい。
ｎ型半導体層１００の９０［ｗｔ％］以上１００［ｗｔ％］以下は、アモルファスガリウム酸化物であることが好ましい。ｎ型半導体層１００の９５［ｗｔ％］以上１００［ｗｔ％］以下は、アモルファスガリウム酸化物であることがより好ましい。ｎ型半導体層１００の９８［ｗｔ％］以上１００［ｗｔ％］以下は、アモルファスガリウム酸化物で表される化合物であることがさらにより好ましい。ｎ型半導体層１００は、アモルファスがリウム酸化物で構成されている（ｎ型半導体層１００の１００［ｗｔ％］がアモルファスガリウム酸化物）ことがさらにより好ましい。
上記の原子で置換しアンチサイト欠陥について、欠陥の電荷の有無で結果が変更されるか否かをCeとZr原子に限定して調べ、電荷の有無に関わらずGa(II)サイトに安定に置換される結果が得られた。図12にランタノイド系元素がドーピングされているアモルファスGa2O3を示す。また、今回ドーピングの効果を早期に調べるため、同様にCeとZrに限定して状態密度を計算したところ図１３に示すようにCeに関してドナー準位のような状態が伝導帯下端付近に見られ、ドーパントとして機能しうることが分かった。続いてランタノイド系元素に限定して同様にGa(II)サイトの安定化エネルギーを計算したところ、図１４の序列が得られた。Ceのほか、La、Pr、Ndについても高い安定化を示すことがわかる。以上の結果は、Snをドープしたa-Ga2O3の報告例(非特許文献5)よりもランタノイド系元素をドーパントとして用いた方が良いことを示している。
図１３に示す序列から、アモルファスガリウム酸化物のGa(II)サイトにドープしているランタノイドとしては、Ce、La、Pr及びNdからなる群より選ばれる１種以上が好ましいことが分かった。アモルファスガリウム酸化物のGa(II)サイトにドープしているランタノイドとしては、Ce、La、Pr及びNdからなる群より選ばれる１種がより好ましい。
アモルファスガリウム酸化物のGa(II)サイトにドープしているランタノイドとしては、Ceが好ましい。
アモルファスガリウム酸化物のGa(II)サイトにドープしているランタノイドとしては、Laが好ましい。
アモルファスガリウム酸化物のGa(II)サイトにドープしているランタノイドとしては、Prが好ましい。
アモルファスガリウム酸化物のGa(II)サイトにドープしているランタノイドとしては、Ndが好ましい
ｎ型半導体層１００に含まれるアモルファスガリウム酸化物に含まれるGa及びランタノイドのドーパント（アモルファスガリウム酸化物にドーパントとして含まれるランタノイド）の合計は、アモルファスガリウム酸化物に含まれる酸素を除く元素の９５［ｗｔ％］以上１００［ｗｔ％］であり、９８［ｗｔ％］以上１００［ｗｔ％］以下が好ましく、９９［ｗｔ％］以上１００［ｗｔ％］以下がより好ましい。アモルファスガリウム酸化物に含まれるGa及びランタノイドのドーパントの合計は、アモルファスガリウム酸化物に含まれる酸素を除く元素の１００［ｗｔ％］であることが好ましい。
上記の結果について以下考察する。
β-Ga2O3はもともとｎ型で、Ga（II）サイトにSiやSnが容易にドープされる。そして、β-Ga2O3はSiやSnのドープでキャリア濃度が向上する。a-Ga2O3を既存のALDやスパッタで成膜すると絶縁性になり易く、SiやSnをドープしても絶縁性であったと考えられる。上記のシミュレーション結果と非特許文献５のFig.7などに示す内容から考えると、アモルファスと称するGa2O3は、理想的なa-Ga2O3構造を有しておらず、ドーパントがGa（II）サイト以外のGaサイトを置換していると考えられる。
既存のＡＬＤやスパッタによる成膜とＭＱ法と比較すると、既存のＡＬＤやスパッタ法で成膜した絶縁性のアモルファスGa2O3は、その原子間距離に着目するとβ型の特徴が残った不完全なアモルファスになっていると考えられる。理想的a-Ga2O3であればGa（II）サイトにランタノイドがドープされたｎ型のa-Ga2O3が得られる。β型の特徴が残ったa-Ga2O3は、Ga（I）サイトなどのGa(II)以外のサイトに、SnやSiなどがドープされることで絶縁性のa-Ga2O3が得られている可能性がある。不完全なアモルファスGa2O3にどれだけのGa（II）サイトが存在するのか評価できないため、実験的にa-Ga2O3でキャリア濃度の高いｎ型層を得ることは難しい。
従って、ドーパントがGa（I）サイトなどのGa(II)以外のサイトに入ってしまうと、キャリア濃度が上がらずに絶縁性に近づく可能性がある。そこで、ｎ型半導体層１００に含まれるランタノイドの90［atom%］以上100[atom%]以下がGa(II)サイトにドープしていることが好ましい。
（第２実施形態）
第２実施形態は、太陽電池に関する。図１５に、第２実施形態の太陽電池２００の模式断面図を示す。図１５に示すように、本実施形態に係る太陽電池２００は、基板１、第１電極であるｐ電極２と、ｐ型光吸収層３と、ｎ型層４と、第２電極であるｎ電極５を有する。ｎ型層４のｎ電極５との間等には、図示しない中間層が含まれていてもよい。太陽光はｎ電極５側、ｐ電極２側いずれから入射しても良いが、ｎ電極５側から入射するのがより好ましい。ｎ型層４に実施形態のｎ型半導体層１００が含まれる。太陽電池２００は、透過型の太陽電池であるため、多接合型太陽電池のトップセル側（光入射側）に用いることが好ましい。図１５では基板１をｐ電極２のｐ型光吸収層３側とは反対側に設けているが、基板１をｎ電極５のｎ型層４側とは反対側に設けてもよい。以下は、図１５に示す形態について説明するが、基板１の位置が異なること以外はｎ電極５側に基板１が設けられた形態も同様である。実施形態の太陽電池２００は、ｎ電極５側からｐ電極２側に向かって光が入射する。
基板１は、透明な基板である。基板１には、光を透過するアクリル、ポリイミド、ポリカーボネート、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）ポリプロピレン（ＰＰ）、フッ素系樹脂（ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、パーフルオロエチレンプロペンコポリマー（ＦＥＰ）、エチレンテトラフルオロエチレンコポリマー（ＥＴＦＥ）、ポリクロロトリフルオロエチレン（ＰＣＴＦＥ）、パーフルオロアルコキシアルカン（ＰＦＡ）など）、ポリアリレート、ポリサルフォン、ポリエーテルサルフォンやポリエーテルイミドなどの有機系の基板やソーダライムガラス、白板ガラス、化学強化ガラスや石英などの無機系の基板を用いることができる。基板１は、上記に挙げた基板を積層してもよい。
ｐ電極２は、基板１上に設けられており、基板１とｐ型光吸収層３との間に配置されている。ｐ電極２は、ｐ型光吸収層３とオーミック接合することが好ましい。ｐ電極２は、ｐ型光吸収層３側に設けられた光透過性を有する導電層である。ｐ電極２の厚さは、典型的には、１００ｎｍ以上２０００ｎｍ以下である。図１５では、ｐ電極２は、ｐ型光吸収層３と直接接している。ｐ電極２は、１層以上の酸化物透明導電膜を含むことが好ましい。酸化物透明導電膜としては、酸化インジウムスズ（Indium Tin Oxide；ＩＴＯ）、アルミニウムドープ酸化亜鉛（Al-doped Zinc Oxide；ＡＺＯ）、ボロンドープ酸化亜鉛（Boron-doped Zinc Oxide；ＢＺＯ）、ガリウムドープ酸化亜鉛（Gallium-doped Zinc Oxide；ＧＺＯ）、ドープされた酸化スズ、チタンドープ酸化インジウム（Titanium-doped Indium Oxide；ＩＴｉＯ）、酸化インジウム酸化亜鉛（Indium Zinc Oxide；ＩＺＯ）や酸化インジウムガリウム亜鉛（Indium Gallium Zinc Oxide；ＩＧＺＯ）、水素ドープ酸化インジウム（Hydrogen-doped Indium Oxide；ＩＯＨ）などの半導体導電膜を用いることができ、特に限定されない。酸化物透明導電膜は、複数の膜を持つ積層膜であってもよい。酸化スズなどの膜へのドーパントとしては、Ｉｎ、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｔｉ、Ｃｕ、Ｓｂ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｗ、Ｍｏ、Ｆ及びＣｌなどからなる群から選ばれる1種以上であれば特に限定されない。ｐ電極２は、Ｉｎ、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｔｉ、Ｃｕ、Ｓｂ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｗ、Ｍｏ、Ｆ及びＣｌなどからなる群から選ばれる1種以上の元素がドープされた酸化スズ膜が含まれることが好ましい。ドープされた酸化スズ膜において、Ｉｎ、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｔｉ、Ｃｕ、Ｓｂ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｗ、Ｍｏ、Ｆ及びＣｌなどからなる群から選ばれる1種以上の元素は、酸化スズ膜に含まれるスズに対して１０原子％以下含まれることが好ましい。ｐ電極２として、酸化物透明導電膜と金属膜を積層した積層膜を用いることができる。金属膜は、厚さが１［ｎｍ］以上２［μｍ］以下であることが好ましく、金属膜に含まれる金属（合金を含む）は、Ｍｏ、Ａｕ、Ｃｕ、Ａｇ、Ａｌ、ＴａやＷなど特に限定されない。また、ｐ電極２は、酸化物透明導電膜と基板１の間、又は、酸化物透明導電膜とｐ型光吸収層３の間にドット状、ライン状もしくはメッシュ状の電極（金属、合金、グラフェン、導電性窒化物及び導電性酸化物からなる群より選ばれる１種以上）を含むことが好ましい。ドット状、ライン状もしくはメッシュ状の金属は、酸化物透明導電膜に対して開口率が５０％以上であることが好ましい。ドット状、ライン状もしくはメッシュ状の金属は、Ｍｏ、Ａｕ、Ｃｕ、Ａｇ、Ａｌ、ＴａやＷなど特に限定されない。ｐ電極２に金属膜を用いる場合、透過性の観点から５［ｎｍ］以下程度の膜厚とすることが好ましい。ライン状やメッシュ状の金属膜を用いる場合、透過性は開口部で確保されるため、金属膜の膜厚に関してはこの限りではない。
酸化物透明導電膜のｐ型光吸収層３側の最表面にはｐ型光吸収層３とオーミック接合するドープされた酸化スズ膜が設けられていることが好ましい。酸化物透明導電膜のｐ型光吸収層３側の最表面に設けられているドープされた酸化スズ膜の少なくとも一部がｐ型光吸収層３と直接的に接していることが好ましい。
ｐ型光吸収層３は、ｐ型の半導体層である。ｐ型光吸収層３は、ｐ電極２上に設けられている。ｐ型光吸収層３は、ｐ電極２と直接的に接していても良いし、ｐ電極２との電気的なコンタクトを確保できる限り、他の層が存在していても良い。ｐ型光吸収層３は、ｐ電極２とｎ型層４との間に配置される。ｐ型光吸収層３はｎ型層４と直接的に接している。ｐ型光吸収層３は、化合物半導体であることが好ましい。ｐ型光吸収層３は、ノンドープであるときにｐ型の化合物半導体であることが好ましい。ノンドープであるときにｐ型の化合物半導体層としては、亜酸化銅（亜酸化銅化合物）を含む半導体層が好ましい。
ｐ型光吸収層３が亜酸化銅を含む場合、亜酸化銅を主体とする亜酸化銅化合物であることが好ましい。つまり、ｐ型光吸収層３は、亜酸化銅化合物を含む半導体層であることが好ましい。ｐ型光吸収層３は、亜酸化銅化合物の多結晶であることが好ましい。亜酸化銅化合物には、一部不純物として、銅（Ｃｕ）、酸化銅（ＣｕＯ）及び水酸化銅（Ｃｕ（ＯＨ）２）からなる群より選ばれる１種以上の亜酸化銅の不純物が微量に含まれていてもよい。
亜酸化銅化合物に含まれる酸素の原子数は、銅の原子数を１とすると０．４８以上０．５６以下が好ましい。銅に対して酸素が多いと亜酸化銅化合物に含まれる酸化銅の比率が高くなることで、バンドギャップが狭くなり、ｐ型光吸収層３の透光性が低下するため好ましくない。銅の比率に対して酸素が少ないと亜酸化銅化合物に含まれる銅が多くなることで、透光性が低下するため好ましくない。
亜酸化銅化合物は、亜酸化銅を主体とする酸化物である。ｐ型光吸収層３に含まれる全ての金属元素を１００［％］とするとき、ｐ型光吸収層３に含まれる銅元素は９５［％］以上１００［％］以下が好ましく９８［％］以下以上１００［％］以下がより好ましく、９９［％］以上１００［％］以下がさらにより好ましい。
亜酸化銅化合物は、銅及び酸素を含み、任意にＭ１で表される元素を含む。Ｍ１で表される元素は、Ｓｎ、Ｓｂ、Ａｇ、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｃｓ、Ｒｂ、Ａｌ、Ｉｎ、Ｚｎ、Ｍｇ、Ｇａ、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｎ、Ｐ、Ｂ、Ｔｉ、Ｈｆ、Ｚｒ、Ｃａ、Ｃｌ、Ｆ、Ｂｒ、Ｉ、Ｍｎ、Ｔｃ及びＲｅからなる群より選ばれる１種以上のであることが好ましい。
ｐ型光吸収層３の９５［ｗｔ％］以上１００［ｗｔ％］以下は亜酸化銅化合物であることが好ましく、ｐ型光吸収層３の９８［ｗｔ％］以上１００［ｗｔ％］以下は亜酸化銅化合物であることがより好ましく、９９［ｗｔ％］以上１００［ｗｔ％］以下は亜酸化銅化合物であることがさらにより好ましい。ｐ型光吸収層３の１００［ｗｔ％］を亜酸化銅化合物で構成することができる。
短絡電流密度を増加させる観点から、ｐ型光吸収層３の厚さが２０００［ｎｍ］以上１５０００［ｎｍ］以下、好ましくは４０００［ｎｍ］以上１００００［ｎｍ］以下、より好ましくは４０００［ｎｍ］以上８０００［ｎｍ］以下、さらにより好ましくは４０００［ｎｍ］以上６０００［ｎｍ］以下であることがより好ましい。
ｐ型光吸収層３は、例えばスパッタなどによって成膜されることが好ましい。
ｎ型層４は、ｎ型の半導体層である。ｎ型層４は、ｐ型光吸収層３とｎ電極５との間に配置される。ｎ型層４は、ｐ型光吸収層３上に設けられていることが好ましい。ｎ型層４は、ｐ型光吸収層３のｐ電極２と接した面とは反対側の面と直接接している。ｎ型層４は、Ｇａを含む酸化物を含む半導体層、又は、ｎ型の亜酸化銅化合物及びＧａを含む酸化物を含む半導体層を含むことが好ましい。Ｇａを含む酸化物を含む半導体層は、単層又は多層のｎ型半導体層である。第１実施形態のｎ型半導体層１００をＧａを含む酸化物を含む半導体層として用いることが好ましい。Ｇａを含む酸化物を含む半導体層が多層のｎ型半導体層である場合、第１実施形態のｎ型半導体層１００の他にＭ２で表される元素とＧａを含む酸化物を含むｎ型半導体層を含むことが好ましい。
Ｇａを主成分とする化合物（酸化物）を含むことが好ましい。ｎ型層４はＧａを主成分とする酸化物に他の酸化物が混合していてもよいし、Ｇａを主成分とする酸化物に他の元素がドープしていてもよいし、他の元素がドープしたＧａを主成分とする酸化物と他の酸化物が混合していてもよい。ｎ型層４は、単層又は多層である。ｎ型層４に含まれる金属元素のうち、Ｇａが４０原子％以上であることが好ましく、５０原子％以上であることがより好ましい。ｎ型層４に含まれる金属元素は、ｐ型光吸収層３側からｎ電極５側に傾斜していてもよい。
ｎ型層４は、Ｍ２で表される元素とＧａを含む酸化物を含むことが好ましい。Ｍ２で表される元素は、Ｈ、Ｓｎ、Ｓｂ、Ｃｕ、Ａｇ、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｃｓ、Ｒｂ、Ａｌ、Ｉｎ、Ｚｎ、Ｍｇ、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｎ、Ｂ、Ｔｉ、Ｈｆ、Ｚｒ及びＣａからなる群より選ばれる１種以上の元素であることが好ましい。ｎ型層４は、Ｇａを含まない酸化物を含んでもよい。
ｎ型層４の膜厚は、典型的には、３［ｎｍ］以上１００［ｎｍ］以下である。ｎ型層４の厚さが３ｎｍ未満であるとｎ型層４のカバレッジが悪い場合にリーク電流が発生し、特性を低下させてしまう場合がある。カバレッジが良い場合は上記膜厚に限定されない。ｎ型層４の厚さが５０［ｎｍ］を超えるとｎ型層４の過度の高抵抗化による特性低下や、透過率低下による短絡電流低下が起こる場合がある。従って、ｎ型層４の厚さは３［ｎｍ］以上２０［ｎｍ］以下がより好ましく、５［ｎｍ］以上２０［ｎｍ］以下がさらにより好ましい。
ｎ電極５は、可視光に対して、光透過性を有するｎ型層４側の電極である。ｎ電極５は、ｎ型層４上に設けられていることが好ましい。ｎ電極５とｐ型光吸収層３によってｎ型層４を挟んでいる。ｎ型層４とｎ電極５の間には、図示しない中間層を設けることができる。ｎ電極５には、酸化物透明導電膜を用いることが好ましい。ｎ電極５で用いられる酸化物透明導電膜としては、酸化インジウムスズ、アルミニウムドープ酸化亜鉛、ボロンドープ酸化亜鉛、ガリウムドープ酸化亜鉛、インジウムドープ酸化亜鉛、チタンドープ酸化インジウム、酸化インジウムガリウム亜鉛及び水素ドープ酸化インジウムからなる群より選ばれる１種以上の半導体導電膜であることが好ましい。酸化スズなどの膜へのドーパントとしては、Ｉｎ、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｔｉ、Ｃｕ、Ｓｂ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｗ、Ｍｏ、Ｆ及びＣｌなどからなる群から選ばれる1種以上であれば特に限定されない。ｎ電極５は、酸化物透明導電膜を低抵抗化するために、メッシュやライン形状の電極を含むことができる。メッシュやライン形状の電極には、Ｍｏ、Ａｕ、Ｃｕ、Ａｇ、Ａｌ、ＴａやＷなど特に限定されない。ｎ電極５には、グラフェンも用いることができる。グラフェンは、銀ナノワイヤと積層させることが好ましい。
ｎ電極５の厚さは、電子顕微鏡による断面観察や、段差計によって求められ、特に限定はないが、典型的には、５０［ｎｍ］以上２［μｍ］以下である。
ｎ電極５は、例えばスパッタなどによって成膜されることが好ましい。
（第３実施形態）
第３実施形態は、多接合型太陽電池に関する。図１６に第２実施形態の多接合型太陽電池の断面概念図を示す。図１６の多接合型太陽電池３００は、光入射側に第２実施形態の太陽電池（第１太陽電池）２００と、第２太陽電池３０１を有する。第２太陽電池３０１の光吸収層のバンドギャップは、第２実施形態の太陽電池２００のｐ型光吸収層３よりも小さいバンドギャップを有する。なお、実施形態の多接合型太陽電池３００は、３以上の太陽電池を接合させた太陽電池も含まれる。
第２実施形態の第１太陽電池２００のｐ型光吸収層（亜酸化銅）３のバンドギャップが２．０［ｅＶ］以上２．２［ｅＶ］以下程度であるため、第２太陽電池２０１の光吸収層のバンドギャップは、１．０［ｅＶ］以上１．６［ｅＶ］以下であることが好ましい。第２太陽電池２０１の光吸収層としては、Ｉｎの含有比率が高いＣＩＧＳ系及びＣｄＴｅ系からなる群から選ばれる１種以上の化合物半導体層、結晶シリコン及びペロブスカイト型化合物からなる群より選ばれる１種であることが好ましい。
（第４実施形態）
第４実施形態は、太陽電池モジュールに関する。図１７に第４実施形態の太陽電池モジュール４００の模式斜視図を示す。図１７の太陽電池モジュール４００は、第１太陽電池モジュール４０１と第２太陽電池モジュール４０２を積層した太陽電池モジュールである。第１太陽電池モジュール４０１は、光入射側であり、第２実施形態の太陽電池2００を用いている。第２太陽電池モジュール４０２には、第２太陽電池３０１を用いることが好ましい。
図１８に太陽電池モジュール４００の模式断面図を示す。図１８では、第１太陽電池モジュール４０１の構造を詳細に示し、第２太陽電池モジュール４０２の構造は示していない。第２太陽電池モジュール４０２では、用いる太陽電池の光吸収層などに応じて適宜、太陽電池モジュールの構造を選択する。図１８の太陽電池モジュール４００は、複数の太陽電池２００（太陽電池セル）が横方向に並んで配線４０４で電気的に直列に接続した破線で囲われたサブモジュール４０３が複数含まれ、複数のサブモジュール４０３が電気的に並列もしくは直列に接続している。隣り合うサブモジュール４０３は、バスバー４０５で電気的に接続している。
隣り合う太陽電池セルは、上部側のｎ電極５と下部側のｐ電極２が配線４０４によって接続している。第４実施形態の太陽電池２００も第２実施形態の太陽電池２００と同様に、基板１、ｐ電極２、ｐ型光吸収層３、ｎ型層４とｎ電極５を有する。サブモジュール４０３中の太陽電池２００の両端は、バスバー４０５と接続し、バスバー４０５が複数のサブモジュール４０３を電気的に並列もしくは直列に接続し、第２太陽電池モジュール４０２との出力電圧を調整するように構成されていることが好ましい。なお、第４実施形態に示す太陽電池２００の接続形態は一例であり、他の接続形態によって太陽電池モジュールを構成することができる。
（第５実施形態）
第５実施形態は太陽光発電システムに関する。第５実施形態の太陽電池モジュールは、第５実施形態の太陽光発電システムにおいて、発電を行う発電機として用いることができる。実施形態の太陽光発電システムは、太陽電池モジュールを用いて発電を行うものであって、具体的には、発電を行う太陽電池モジュールと、発電した電気を電力変換する手段と、発電した電気をためる蓄電手段又は発電した電気を消費する負荷とを有する。図１９に実施形態の太陽光発電システム５００の構成図を示す。図１９の太陽光発電システムは、太陽電池モジュール５０１（４００）と、コンバーター５０２と、蓄電池５０３と、負荷５０４とを有する。蓄電池５０３と負荷５０４は、どちらか一方を省略しても良い。負荷５０４は、蓄電池５０３に蓄えられた電気エネルギーを利用することもできる構成にしてもよい。コンバーター５０２は、ＤＣ－ＤＣコンバーター、ＤＣ－ＡＣコンバーター、ＡＣ－ＡＣコンバーターなど変圧や直流交流変換などの電力変換を行う回路又は素子を含む装置である。コンバーター５０２の構成は、発電電圧、蓄電池５０３や負荷５０４の構成に応じて好適な構成を採用すればよい。
太陽電池モジュール５０1に含まれる受光したサブモジュール４０３に含まれる太陽電池セルが発電し、その電気エネルギーは、コンバーター５０２で変換され、蓄電池５０３で蓄えられるか、負荷５０４で消費される。太陽電池モジュール５０１には、太陽電池モジュール５０１を常に太陽に向けるための太陽光追尾駆動装置を設けたり、太陽光を集光する集光体を設けたり、発電効率を向上させるための装置等を付加することが好ましい。
太陽光発電システム５００は、住居、商業施設や工場などの不動産に用いられたり、車両、航空機や電子機器などの動産に用いられたりすることが好ましい。実施形態の変換効率に優れた太陽電池を太陽電池モジュールに用いることで、発電量の増加が期待される。
太陽光発電システム５００の利用例として車両を示す。図２０に車両６００の構成概念図を示す。図２０の車両６００は、車体６０１、太陽電池モジュール６０２、電力変換装置６０３、蓄電池６０４、モーター６０５とタイヤ（ホイール）６０６を有する。車体６０１の上部に設けられた太陽電池モジュール６０２で発電した電力は、電力変換装置６０３変換されて、蓄電池６０４にて充電されるか、モーター６０５等の負荷で電力が消費される。太陽電池モジュール６０２又は蓄電池６０４から供給される電力を用いてモーター６０５によってタイヤ（ホイール）６０６を回転させることにより車両６００を動かすことができる。太陽電池モジュール６０２としては、多接合型ではなく、第２実施形態の太陽電池２００等を備えた第１太陽電池モジュールだけで構成されていてもよい。透過性のある太陽電池モジュール６０２を採用する場合は、車体６０１の上部に加え、車体６０１の側面に発電する窓として太陽電池モジュール６０２を使用することも好ましい。
太陽光発電システム５００の利用例として飛翔体（ドローン）を示す。飛翔体は、太陽電池モジュール５０１を用いている。本実施形態にかかる飛翔体の構成を、図２１の飛翔体７００の模式図を用いて簡単に説明する。飛翔体７００は、太陽電池モジュール５０１、機体骨格７０１、モーター７０２、回転翼７０３と制御ユニット７０４を有する。太陽電池モジュール５０１、モーター７０２、回転翼７０３と制御ユニット７０４は、機体骨格７０１に配置している。制御ユニット’０４は、太陽電池モジュール５０１から出力した電力を変換したり、出力調整したりする。モーター’０２は太陽電池モジュール５０１から出力された電力を用いて、回転翼７０３を回転させる。実施形態の太陽電池モジュール５０１を有する本構成の飛翔体７００とすることで、より多くの電力を用いて飛行することができる飛翔体が提供される。
明細書中一部の元素は、元素記号のみで示している。
以下、明細書中の技術案を付記する。
［技術案１］
導電型がｎ型であり、
アモルファスガリウム酸化物を主成分とし、
前記アモルファスガリウム酸化物に含まれるガリウムに対し0[atom%]より多く67[atom%]以下のランタノイドがアモルファスガリウム酸化物のGa(II)サイトにドープしているｎ型半導体層。
［技術案２］
前記ランタノイドは、Ce、La、Pr及びNdからなる群より選ばれる１種以上である技術案１に記載のｎ型半導体層。
［技術案３］
前記ｎ型半導体層に含まれる前記ランタノイドの90［atom%］以上100[atom%]以下が前記Ga(II)サイトにドープしている技術案１又は２に記載のｎ型半導体層。
［技術案４］
ｐ電極と、
ｎ電極と、
前記ｐ電極上に設けられたｐ型光吸収層と、
前記ｐ型光吸収層と前記ｎ電極の間に設けられ、技術案１ないし３のいずれか１案に記載のｎ型半導体層を含むｎ型層と、を含む太陽電池。
［技術案５］
前記ｐ型光吸収層は、亜酸化銅化合物を含む技術案４に記載の太陽電池。
［技術案６］
技術案４又は５に記載の太陽電池を用いた多接合型太陽電池。
［技術案７］
技術案４又は５に記載の太陽電池を用いた太陽電池モジュール。
［技術案８］
技術案７に記載の太陽電池モジュールを用いて発電する太陽光発電システム
以上、本発明の実施形態を説明したが、本発明は上記実施形態そのままに限定解釈されるものではなく、実施段階ではその要旨を逸脱しない範囲で構成要素を変形して具体化できる。また、上記実施形態に開示されている複数の構成要素の適宜な組み合わせにより種々の発明を形成することができる。例えば、変形例の様に異なる実施形態にわたる構成要素を適宜組み合わせても良い。
１ ：基板
２ ：ｐ電極
３ ：ｐ型光吸収層
４ ：ｎ型層
５ ：ｎ電極
１００ ：ｎ型半導体層
２００ ：太陽電池
２０１ ：第２太陽電池
３００ ：多接合型太陽電池
３０１ ：第２太陽電池
４００ ：太陽電池モジュール
４０１ ：第１太陽電池モジュール
４０２ ：第２太陽電池モジュール
４０３ ：サブモジュール
４０４ ：配線
４０５ ：バスバー
５００ ：太陽光発電システム
５０１ ：太陽電池モジュール
５０２ ：コンバーター
５０３ ：蓄電池
５０４ ：負荷
６００ ：車両
６０１ ：車体
６０２ ：太陽電池モジュール
６０３ ：電力変換装置
６０４ ：蓄電池
６０５ ：モーター
７００ ：飛翔体
７０１ ：機体骨格
７０２ ：モーター
７０３ ：回転翼
７０４ ：制御ユニット

Claims (8)

  1. 導電型がｎ型であり、
    アモルファスガリウム酸化物を主成分とし、
    前記アモルファスガリウム酸化物に含まれるガリウムに対し0[atom%]より多く67[atom%]以下のランタノイドがアモルファスガリウム酸化物のGa(II)サイトにドープしているｎ型半導体層。
  2. 前記ランタノイドは、Ce、La、Pr及びNdからなる群より選ばれる１種以上である請求項１に記載のｎ型半導体層。
  3. 前記ｎ型半導体層に含まれる前記ランタノイドの90［atom%］以上100[atom%]以下が前記Ga(II)サイトにドープしている請求項１に記載のｎ型半導体層。
  4. ｐ電極と、
    ｎ電極と、
    前記ｐ電極上に設けられたｐ型光吸収層と、
    前記ｐ型光吸収層と前記ｎ電極の間に設けられ、請求項１ないし３のいずれか１項に記載のｎ型半導体層を含むｎ型層と、を含む太陽電池。
  5. 前記ｐ型光吸収層は、亜酸化銅化合物を含む請求項４に記載の太陽電池。
  6. 請求項４に記載の太陽電池を用いた多接合型太陽電池。
  7. 請求項４に記載の太陽電池を用いた太陽電池モジュール。
  8. 請求項７に記載の太陽電池モジュールを用いて発電する太陽光発電システム

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