JP2023554120A - 電磁鋼板接着コーティング組成物、電磁鋼板積層体およびその製造方法 - Google Patents
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Abstract
【課題】溶接、クランピング、インターロッキングなど既存の締結方法を用いずに、電磁鋼板を接着（締結）できる融着層を形成した電磁鋼板積層体およびその製造方法を提供する。【解決手段】接着樹脂およびボンディング添加剤を含み、前記接着樹脂は、ポリウレタンであり、前記ボンディング添加剤は、アミノシランを含むカップリング剤を含み、前記カップリング剤に含まれているアミノシランは、下記の化学式１で表されることを特徴とする【化１】TIFF2023554120000020.tif60128【選択図】なし
Description
本発明は、電磁鋼板接着コーティング組成物、電磁鋼板積層体およびその製造方法に係り、より詳しくは、ウレタン樹脂を含む電磁鋼板接着コーティング組成物、電磁鋼板積層体およびその製造方法に関する。
無方向性電磁鋼板は、圧延板上のすべての方向の磁気的特性が均一な鋼板で、モータ、発電機の鉄心、電動機、小型変圧器などに幅広く用いられている。
電磁鋼板は、打抜加工後、磁気的特性の向上のために応力除去焼鈍（ＳＲＡ）を実施しなければならないものと、応力除去焼鈍による磁気的特性効果より熱処理による費用損失が大きい場合に応力除去焼鈍を省略するものと、の２つの形態に区分される。
絶縁被膜は、モータ、発電機の鉄心、電動機、小型変圧器など積層体の仕上げ製造工程でコーティングされる被膜であって、通常、渦電流の発生を抑制させる電気的特性が要求される。その他にも、連続打抜加工性、耐粘着性および表面密着性などが要求される。連続打抜加工性とは、所定の形状に打抜加工後、多数を積層して鉄心に作る時、金型の摩耗を抑制する能力を意味する。耐粘着性とは、鋼板の加工応力を除去して磁気的特性を回復させる応力除去焼鈍過程後、鉄心鋼板間の密着しない能力を意味する。
このような基本的な特性のほか、コーティング溶液の優れた塗布作業性と配合後に長時間使用可能な溶液安定性なども要求される。このような絶縁被膜は、溶接、クランピング、インターロッキングなど別途の締結方法を用いてこそ電磁鋼板積層体に製造可能である。
電磁鋼板は、打抜加工後、磁気的特性の向上のために応力除去焼鈍（ＳＲＡ）を実施しなければならないものと、応力除去焼鈍による磁気的特性効果より熱処理による費用損失が大きい場合に応力除去焼鈍を省略するものと、の２つの形態に区分される。
絶縁被膜は、モータ、発電機の鉄心、電動機、小型変圧器など積層体の仕上げ製造工程でコーティングされる被膜であって、通常、渦電流の発生を抑制させる電気的特性が要求される。その他にも、連続打抜加工性、耐粘着性および表面密着性などが要求される。連続打抜加工性とは、所定の形状に打抜加工後、多数を積層して鉄心に作る時、金型の摩耗を抑制する能力を意味する。耐粘着性とは、鋼板の加工応力を除去して磁気的特性を回復させる応力除去焼鈍過程後、鉄心鋼板間の密着しない能力を意味する。
このような基本的な特性のほか、コーティング溶液の優れた塗布作業性と配合後に長時間使用可能な溶液安定性なども要求される。このような絶縁被膜は、溶接、クランピング、インターロッキングなど別途の締結方法を用いてこそ電磁鋼板積層体に製造可能である。
本発明が目的とするところは、溶接、クランピング、インターロッキングなど既存の締結方法を用いずに、電磁鋼板を接着（締結）できる融着層を形成した電磁鋼板積層体およびその製造方法を提供することであり、具体的には、電磁鋼板の間に形成される融着層の成分を制御して、電磁鋼板間の接着力を向上させた電磁鋼板接着コーティング組成物を提供することである。
本発明の電磁鋼板用ボンディング組成物は、接着樹脂およびボンディング添加剤を含み、前記接着樹脂は、ポリウレタンであり、前記ボンディング添加剤は、アミノシランを５重量％未満（０重量％除外）含むカップリング剤を含む。
前記カップリング剤に含まれているアミノシランは、下記の化学式１で表される。
前記化学式１において、Ｒ１～Ｒ５は、互いに独立して、水素、重水素、置換もしくは非置換のＣ１～Ｃ１０アルキル基、置換もしくは非置換のＣ６～Ｃ２０アリール基、置換もしくは非置換のＣ５～Ｃ２０ヘテロアリール基、またはイソシアネート基であり、Ｌ１～Ｌ４は、互いに独立して、置換もしくは非置換のＣ１～Ｃ１０アルキレン基、置換もしくは非置換のＣ２～Ｃ１０アルキニレン基、置換もしくは非置換のＣ６～Ｃ２０アリーレン基、または置換もしくは非置換のＣ５～Ｃ２０ヘテロアリーレン基であり、ｎ１～ｎ４は、それぞれ独立して、０～１０のいずれか１つの整数である。
前記カップリング剤に含まれているアミノシランは、下記の化学式１で表される。
前記カップリング剤に含まれているアミノシランは、下記の化学式２で表される。
前記化学式２において、Ｒ１～Ｒ５は、互いに独立して、水素、重水素、置換もしくは非置換のＣ１～Ｃ１０アルキル基、置換もしくは非置換のＣ６～Ｃ２０アリール基、置換もしくは非置換のＣ５～Ｃ２０ヘテロアリール基、またはイソシアネート基であり、Ｌ４は、置換もしくは非置換のＣ１～Ｃ１０アルキレン基、置換もしくは非置換のＣ２～Ｃ１０アルキニレン基、置換もしくは非置換のＣ６～Ｃ２０アリーレン基、または置換もしくは非置換のＣ５～Ｃ２０ヘテロアリーレン基であり、ｎは、１～１０のいずれか１つの整数である。
前記ボンディング添加剤は、湿潤剤、硬化剤、硬化触媒からなる群より１以上をさらに含む。
前記ポリウレタンは、イソシアネートモノマーおよびポリオールが反応して形成されたものであり、前記イソシアネートモノマーは、芳香族イソシアネートモノマーおよび脂肪族イソシアネートモノマーからなる群より選択された１種以上である。
前記ポリウレタンは、イソシアネートモノマーおよびポリオールが反応して形成されたものであり、前記イソシアネートモノマーは、芳香族イソシアネートモノマーおよび脂肪族イソシアネートモノマーからなる群より選択された１種以上である。
前記芳香族イソシアネートモノマーは、化学式３、化学式４、またはその組み合わせのモノマーである。
前記化学式３において、Ｒ１～Ｒ１０は、互いに独立して、水素、重水素、置換もしくは非置換のＣ１～Ｃ１０アルキル基、置換もしくは非置換のＣ６～Ｃ２０アリール基、置換もしくは非置換のＣ５～Ｃ２０ヘテロアリール基、またはイソシアネート基であり、Ｒ１～Ｒ５のいずれか１つは、イソシアネートであり、Ｒ６～Ｒ１０のいずれか１つは、イソシアネートであり、Ｒ３およびＲ８が同時にイソシアネートである場合は除外され、Ｌは、置換もしくは非置換のＣ１～Ｃ１０アルキレン基、置換もしくは非置換のＣ２～Ｃ１０アルキニレン基、置換もしくは非置換のＣ６～Ｃ２０アリーレン基、または置換もしくは非置換のＣ５～Ｃ２０ヘテロアリーレン基であり、ｎは、１～１０のいずれか１つの整数であり、前記化学式４において、Ｒ１１～Ｒ１６は、互いに独立して、水素、重水素、置換もしくは非置換のＣ１～Ｃ１０アルキル基、置換もしくは非置換のＣ６～Ｃ２０アリール基、または置換もしくは非置換のＣ５～Ｃ２０ヘテロアリール基、イソシアネート基、または置換もしくは非置換のＣ１～Ｃ１０アルキルイソシアネート基であり、Ｒ１１～Ｒ１６の少なくとも２つは、イソシアネート、または置換もしくは非置換のＣ１～Ｃ１０アルキルイソシアネートである。
前記脂肪族ジイソシアネートモノマーは、化学式５で表されるモノマーである。
前記化学式５において、Ｒは、置換もしくは非置換のＣ１～Ｃ１０アルキル基、または置換もしくは非置換のＣ３～Ｃ１２シクロアルキル基である。
本発明の一実施形態による電磁鋼板は、電磁鋼板基材と、前記電磁鋼板基材上に位置するボンディングコーティング層とを含み、前記ボンディングコーティング層は、接着樹脂およびボンディング添加剤を含み、前記接着樹脂は、ポリウレタンであり、前記ボンディング添加剤は、アミノシランを５重量％未満（０重量％除外）で含むカップリング剤を含む。
本発明の一実施形態による電磁鋼板は、電磁鋼板基材と、前記電磁鋼板基材上に位置するボンディングコーティング層とを含み、前記ボンディングコーティング層は、接着樹脂およびボンディング添加剤を含み、前記接着樹脂は、ポリウレタンであり、前記ボンディング添加剤は、アミノシランを５重量％未満（０重量％除外）で含むカップリング剤を含む。
本発明の一積層体は、複数の電磁鋼板と、前記複数の電磁鋼板の間に位置する融着層と、を含み、前記融着層は、接着樹脂およびボンディング添加剤を含み、前記接着樹脂は、ポリウレタンであり、前記ボンディング添加剤は、アミノシランを５重量％未満（０重量％除外）で含むカップリング剤を含む。
本発明によれば、電磁鋼板の間に形成される融着層の成分を制御して、電磁鋼板間の接着力を向上させることができる。
また、溶接、クランピング、インターロッキングなど既存の締結方法を用いずに、電磁鋼板を接着することができる。
さらに、塗膜密着性、剥離特性および耐ＡＴＦ特性にすべて優れた電磁鋼板接着コーティング組成物を提供することができる。
また、溶接、クランピング、インターロッキングなど既存の締結方法を用いずに、電磁鋼板を接着することができる。
さらに、塗膜密着性、剥離特性および耐ＡＴＦ特性にすべて優れた電磁鋼板接着コーティング組成物を提供することができる。
第１、第２および第３などの用語は多様な部分、成分、領域、層および／またはセクションを説明するために使われるが、これらに限定されない。これらの用語は、ある部分、成分、領域、層またはセクションを他の部分、成分、領域、層またはセクションと区別するためにのみ使われる。したがって、以下に述べる第１部分、成分、領域、層またはセクションは、本発明の範囲を逸脱しない範囲内で第２部分、成分、領域、層またはセクションと言及される。
ここで使われる専門用語は単に特定の実施例を言及するためのものであり、本発明を限定することを意図しない。ここで使われる単数形態は文言がこれと明確に反対の意味を示さない限り、複数形態も含む。明細書で使われる「含む」の意味は、特定の特性、領域、整数、段階、動作、要素および／または成分を具体化し、他の特性、領域、整数、段階、動作、要素および／または成分の存在や付加を除外させるものではない。
ここで使われる専門用語は単に特定の実施例を言及するためのものであり、本発明を限定することを意図しない。ここで使われる単数形態は文言がこれと明確に反対の意味を示さない限り、複数形態も含む。明細書で使われる「含む」の意味は、特定の特性、領域、整数、段階、動作、要素および／または成分を具体化し、他の特性、領域、整数、段階、動作、要素および／または成分の存在や付加を除外させるものではない。
ある部分が他の部分の「上に」あると言及した場合、これは直に他の部分上にあるか、その間に他の部分が伴う。対照的にある部分が他の部分の「真上に」あると言及した場合、その間に他の部分が介在しない。
他に定義しないが、ここに使われる技術用語および科学用語を含むすべての用語は、本発明の属する技術分野における通常の知識を有する者が一般に理解する意味と同じ意味を有する。通常、使われる辞書に定義された用語は、関連技術文献と現在開示された内容に符合する意味を有すると追加解釈され、定義されない限り、理想的または非常に公式的な意味で解釈されない。
他に定義しないが、ここに使われる技術用語および科学用語を含むすべての用語は、本発明の属する技術分野における通常の知識を有する者が一般に理解する意味と同じ意味を有する。通常、使われる辞書に定義された用語は、関連技術文献と現在開示された内容に符合する意味を有すると追加解釈され、定義されない限り、理想的または非常に公式的な意味で解釈されない。
本明細書において、「置換」とは、別途の定義がない限り、化合物中の少なくとも１つの水素がＣ１～Ｃ３０アルキル基；Ｃ１～Ｃ１０アルコキシ基；シラン基；アルキルシラン基；アルコキシシラン基；エチレンオキシル基で置換されていることを意味する。
本明細書において、「ヘテロ」とは、別途の定義がない限り、Ｎ、Ｏ、ＳおよびＰからなる群より選択される原子を意味する。
前記アルキル基は、Ｃ１～Ｃ２０のアルキル基であってもよいし、具体的には、Ｃ１～Ｃ６の低級アルキル基、Ｃ７～Ｃ１０の中級アルキル基、Ｃ１１～Ｃ２０の高級アルキル基であってもよい。
本明細書において、「ヘテロ」とは、別途の定義がない限り、Ｎ、Ｏ、ＳおよびＰからなる群より選択される原子を意味する。
前記アルキル基は、Ｃ１～Ｃ２０のアルキル基であってもよいし、具体的には、Ｃ１～Ｃ６の低級アルキル基、Ｃ７～Ｃ１０の中級アルキル基、Ｃ１１～Ｃ２０の高級アルキル基であってもよい。
例えば、Ｃ１～Ｃ４アルキル基は、アルキル鎖に１～４個の炭素原子が存在するものを意味し、これはメチル、エチル、プロピル、イソ－プロピル、ｎ－ブチル、イソ－ブチル、ｓｅｃ－ブチルおよびｔ－ブチルからなる群より選択される。
典型的なアルキル基には、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ブチル基、イソブチル基、ｔ－ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、シクロプロピル基、シクロブチル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル基などがある。
典型的なアルキル基には、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ブチル基、イソブチル基、ｔ－ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、シクロプロピル基、シクロブチル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル基などがある。
以下、添付した図面を参照して、本発明の実施例について本発明の属する技術分野における通常の知識を有する者が容易に実施できるように詳細に説明する。しかし、本発明は種々の異なる形態で実現可能であり、ここで説明する実施例に限定されない。
本発明は、電磁鋼板用ボンディング組成物を提供しようとする。本発明の記載における接着コーティング組成物も、ボンディング組成物を示すために使われる用語である。また、本発明のボンディング組成物は、２つ以上の鋼板の面を接着させることができる組成物で、その用途について特に制限しないが、例えば、電磁鋼板のセルフボンディングを提供するための電磁鋼板用セルフボンディング組成物であってもよい。
本開示の電磁鋼板用ボンディング組成物は、接着樹脂およびボンディング添加剤を含み、前記接着樹脂は、ポリウレタンであり、前記ボンディング添加剤は、アミノシランを含むカップリング剤を含むことができる。
本発明は、電磁鋼板用ボンディング組成物を提供しようとする。本発明の記載における接着コーティング組成物も、ボンディング組成物を示すために使われる用語である。また、本発明のボンディング組成物は、２つ以上の鋼板の面を接着させることができる組成物で、その用途について特に制限しないが、例えば、電磁鋼板のセルフボンディングを提供するための電磁鋼板用セルフボンディング組成物であってもよい。
本開示の電磁鋼板用ボンディング組成物は、接着樹脂およびボンディング添加剤を含み、前記接着樹脂は、ポリウレタンであり、前記ボンディング添加剤は、アミノシランを含むカップリング剤を含むことができる。
前記カップリング剤に含まれているアミノシランは、下記の化学式１で表される。
前記化学式１において、Ｒ１～Ｒ５は、互いに独立して、水素、重水素、置換もしくは非置換のＣ１～Ｃ１０アルキル基、置換もしくは非置換のＣ６～Ｃ２０アリール基、置換もしくは非置換のＣ５～Ｃ２０ヘテロアリール基、またはイソシアネート基であり、Ｌ１～Ｌ４は、互いに独立して、置換もしくは非置換のＣ１～Ｃ１０アルキレン基、置換もしくは非置換のＣ２～Ｃ１０アルキニレン基、置換もしくは非置換のＣ６～Ｃ２０アリーレン基、または置換もしくは非置換のＣ５～Ｃ２０ヘテロアリーレン基であり、ｎ１～ｎ４は、それぞれ独立して、０～１０のいずれか１つの整数であってもよい。
前記カップリング剤に含まれているアミノシランは、下記の化学式２で表される。
前記化学式２において、Ｒ１～Ｒ５は、互いに独立して、水素、重水素、置換もしくは非置換のＣ１～Ｃ１０アルキル基、置換もしくは非置換のＣ６～Ｃ２０アリール基、置換もしくは非置換のＣ５～Ｃ２０ヘテロアリール基、またはイソシアネート基であり、Ｌ４は、置換もしくは非置換のＣ１～Ｃ１０アルキレン基、置換もしくは非置換のＣ２～Ｃ１０アルキニレン基、置換もしくは非置換のＣ６～Ｃ２０アリーレン基、または置換もしくは非置換のＣ５～Ｃ２０ヘテロアリーレン基であり、ｎは、１～１０のいずれか１つの整数であってもよい。
具体的には、前記アミノシランは、３－アミノプロピルトリメトキシシラン（３－ａｍｉｎｏｐｒｏｐｙｌ ｔｒｉｍｅｔｈｏｘｙｓｉｌａｎｅ）であってもよい。
前記アミノシランは、接着樹脂の全体重量に対して５重量％未満（０重量％除外）で含まれる。具体的には、アミノシランは、高分子樹脂の全体重量に対して０．０１重量％超過で含まれる。より具体的には、アミノシランは、接着樹脂の全体重量に対して０．０５～３．０重量％または０．５～３．０重量％含まれる。
アミノシランが添加されないか、過度に少なく添加される場合、素地鉄とボンディング層との間の界面で密着性を改善する効果を期待できず、剥離接着力および耐ＡＴＦ特性に劣る問題がありうる。これに対し、アミノシランがあまりにも過剰に添加される場合には、ボンディング層内でかたまり現象を生じて引張強度および延伸率のような機械的特性を劣らせ、これによって素地鉄とボンディング層との間の密着性が改善されない問題がありうる。このため、好ましくは、電磁鋼板用ボンディング組成物におけるアミノシランの含有量は、前記範囲に制御されるのが良い。
前記アミノシランは、接着樹脂の全体重量に対して５重量％未満（０重量％除外）で含まれる。具体的には、アミノシランは、高分子樹脂の全体重量に対して０．０１重量％超過で含まれる。より具体的には、アミノシランは、接着樹脂の全体重量に対して０．０５～３．０重量％または０．５～３．０重量％含まれる。
アミノシランが添加されないか、過度に少なく添加される場合、素地鉄とボンディング層との間の界面で密着性を改善する効果を期待できず、剥離接着力および耐ＡＴＦ特性に劣る問題がありうる。これに対し、アミノシランがあまりにも過剰に添加される場合には、ボンディング層内でかたまり現象を生じて引張強度および延伸率のような機械的特性を劣らせ、これによって素地鉄とボンディング層との間の密着性が改善されない問題がありうる。このため、好ましくは、電磁鋼板用ボンディング組成物におけるアミノシランの含有量は、前記範囲に制御されるのが良い。
前記ボンディング組成物は、延伸率が３００～６００％であってもよい。具体的には、延伸率は４００～５００％であってもよい。アミノシランカップリング剤が添加されなかったり、過度に少なく添加されたり、あるいは過度に多く添加される場合には、延伸率が３００％未満になりうる。延伸率が低ければ、素地鉄とボンディング層との間の密着性が改善されず、また、打抜時に接着層によるパウダーが発生して金型汚染が起こりうる。これに対し、延伸率が過度に大きい場合には、切断（Ｓｌｉｔｔｉｎｇ）作業時に切断機で鋼板とともにボンディング層が切断されず、延伸してしまう問題がありうる。
前記接着樹脂であるポリウレタンは、イソシアネートモノマーおよびポリオールが反応して形成されたものであり、前記イソシアネートモノマーは、芳香族イソシアネートモノマーおよび脂肪族イソシアネートモノマーからなる群より選択された１種以上であってもよい。
前記接着樹脂であるポリウレタンは、イソシアネートモノマーおよびポリオールが反応して形成されたものであり、前記イソシアネートモノマーは、芳香族イソシアネートモノマーおよび脂肪族イソシアネートモノマーからなる群より選択された１種以上であってもよい。
前記芳香族ジイソシアネートモノマーは、下記の化学式３、化学式４、またはその組み合わせのモノマーであってもよい。
Ｒ１～Ｒ１０は、互いに独立して、水素、重水素、置換もしくは非置換のＣ１～Ｃ１０アルキル基、置換もしくは非置換のＣ６～Ｃ２０アリール基、置換もしくは非置換のＣ５～Ｃ２０ヘテロアリール基、またはイソシアネート基であり、
Ｒ１～Ｒ５のいずれか１つは、イソシアネートであり、Ｒ６～Ｒ１０のいずれか１つは、イソシアネートであり、
Ｌは、置換もしくは非置換のＣ１～Ｃ１０アルキレン基、置換もしくは非置換のＣ２～Ｃ１０アルキニレン基、置換もしくは非置換のＣ６～Ｃ２０アリーレン基、または置換もしくは非置換のＣ５～Ｃ２０ヘテロアリーレン基であり、
ｎは、１～１０のいずれか１つの整数である。
前記化学式４において、
Ｒ１１～Ｒ１６は、互いに独立して、水素、重水素、置換もしくは非置換のＣ１～Ｃ１０アルキル基、置換もしくは非置換のＣ６～Ｃ２０アリール基、または置換もしくは非置換のＣ５～Ｃ２０ヘテロアリール基、イソシアネート基、または置換もしくは非置換のＣ１～Ｃ１０アルキルイソシアネート基であり、
Ｒ１１～Ｒ１６の少なくとも２つは、イソシアネート、または置換もしくは非置換のＣ１～Ｃ１０アルキルイソシアネートである。
前記化学式３で表されるモノマーは、Ｒ１～Ｒ５のいずれか１つは、イソシアネートであり、Ｒ６～Ｒ１０のいずれか１つは、イソシアネートであり、Ｒ３およびＲ８が同時にイソシアネートである場合は除外され、Ｒ１およびＲ１０が同時にイソシアネートである場合がさらに除外される。
前記化学式３で表されるモノマーは、Ｒ１～Ｒ５のいずれか１つは、イソシアネートであり、Ｒ６～Ｒ１０のいずれか１つは、イソシアネートであり、Ｒ１～Ｒ５のいずれか１つおよびＲ６～Ｒ１０のいずれか１つがＬを中心として対称に同時にイソシアネートであることをさらに除外することができる。
具体的には、前記化学式３で表されるモノマーは、下記の化学式５で表されるものであってもよい。
Ｒ１１～Ｒ１６は、互いに独立して、水素、重水素、置換もしくは非置換のＣ１～Ｃ１０アルキル基、置換もしくは非置換のＣ６～Ｃ２０アリール基、または置換もしくは非置換のＣ５～Ｃ２０ヘテロアリール基、イソシアネート基、または置換もしくは非置換のＣ１～Ｃ１０アルキルイソシアネート基であり、
Ｒ１１～Ｒ１６の少なくとも２つは、イソシアネート、または置換もしくは非置換のＣ１～Ｃ１０アルキルイソシアネートである。
前記化学式３で表されるモノマーは、Ｒ１～Ｒ５のいずれか１つは、イソシアネートであり、Ｒ６～Ｒ１０のいずれか１つは、イソシアネートであり、Ｒ３およびＲ８が同時にイソシアネートである場合は除外され、Ｒ１およびＲ１０が同時にイソシアネートである場合がさらに除外される。
前記化学式３で表されるモノマーは、Ｒ１～Ｒ５のいずれか１つは、イソシアネートであり、Ｒ６～Ｒ１０のいずれか１つは、イソシアネートであり、Ｒ１～Ｒ５のいずれか１つおよびＲ６～Ｒ１０のいずれか１つがＬを中心として対称に同時にイソシアネートであることをさらに除外することができる。
具体的には、前記化学式３で表されるモノマーは、下記の化学式５で表されるものであってもよい。
具体的には、前記化学式３または５において、Ｌは、メチレン基であってもよい。
具体的には、前記化学式４で表されるモノマーは、下記の化学式６で表されるものであってもよい。
より具体的には、前記芳香族イソシアネートモノマーは、２，４－トルエンジイソシアネート、２，６－トルエンジイソシアネート、ｐ－フェニレンジイソシアネート、２，２’－メチレンジフェニルジイソシアネート、２，４’－メチレンジフェニルジイソシアネート、４，４’－メチレンジフェニルジイソシアネート、ｍ－キシレンジイソシアネートからなる群より選択された１種以上であってもよい。
前記脂肪族イソシアネートモノマーは、下記の化学式７で表されるモノマーであってもよい。
前記化学式７において、Ｒは、置換もしくは非置換のＣ１～Ｃ１０アルキル基、または置換もしくは非置換のＣ３～Ｃ１２シクロアルキル基である。
より具体的には、前記脂肪族ジイソシアネートモノマーは、ヘキサメチレンジイソシアネート（Ｈｅｘａｍｅｔｈｙｌｅｎｅ Ｄｉｉｓｏｃｙａｎａｔｅ、ＨＤＩ）、１，４－シクロヘキサンジイソシアネート、４，４’－ジシクロヘキシルメタンジイソシアネート、イソホロンジイソシアネートおよび水素化キシレンジイソシアネート（Ｈｙｄｒｏｇｅｎａｔｅｄ Ｘｙｌｅｎｅ Ｄｉｉｓｏｃｙａｎａｔｅ）からなる群より選択された１種以上であってもよい。
より具体的には、前記脂肪族ジイソシアネートモノマーは、ヘキサメチレンジイソシアネート（Ｈｅｘａｍｅｔｈｙｌｅｎｅ Ｄｉｉｓｏｃｙａｎａｔｅ、ＨＤＩ）、１，４－シクロヘキサンジイソシアネート、４，４’－ジシクロヘキシルメタンジイソシアネート、イソホロンジイソシアネートおよび水素化キシレンジイソシアネート（Ｈｙｄｒｏｇｅｎａｔｅｄ Ｘｙｌｅｎｅ Ｄｉｉｓｏｃｙａｎａｔｅ）からなる群より選択された１種以上であってもよい。
前記ポリオールは、化学式８のポリオールであってもよい。
前記化学式８において、Ｒ’は、置換もしくは非置換のＣ１～Ｃ１０アルキル基、置換もしくは非置換のＣ６～Ｃ２０アリール基、置換もしくは非置換のＣ５～Ｃ２０ヘテロアリール基であってもよい。
前記ポリオールは、数平均分子量が４００～１０００ｇ／ｍｏｌであってもよい。また、前記ポリオールは、ポリ（プロピレングリコール）であってもよい。
ポリウレタン樹脂の含有量が電磁鋼板用ボンディング用組成物の全体重量に対して９８重量％以上であってもよい。本開示の一実施形態の電磁鋼板用ボンディング用組成物は、組成物に含まれる樹脂成分以外のボンディング添加剤の含有量を最小化し、樹脂成分の含有量を極大化することによって、優れた鋼板接着力を示すことができる。
前記電磁鋼板用ボンディング組成物に含まれるボンディング添加剤は、カップリング剤のほか、ボンディング組成物に使用可能なその他の成分をさらに含むことができる。具体的には、前記ボンディング添加剤は、カップリング剤のほか、湿潤剤、硬化剤、硬化触媒がさらに含まれる。
前記ポリオールは、数平均分子量が４００～１０００ｇ／ｍｏｌであってもよい。また、前記ポリオールは、ポリ（プロピレングリコール）であってもよい。
ポリウレタン樹脂の含有量が電磁鋼板用ボンディング用組成物の全体重量に対して９８重量％以上であってもよい。本開示の一実施形態の電磁鋼板用ボンディング用組成物は、組成物に含まれる樹脂成分以外のボンディング添加剤の含有量を最小化し、樹脂成分の含有量を極大化することによって、優れた鋼板接着力を示すことができる。
前記電磁鋼板用ボンディング組成物に含まれるボンディング添加剤は、カップリング剤のほか、ボンディング組成物に使用可能なその他の成分をさらに含むことができる。具体的には、前記ボンディング添加剤は、カップリング剤のほか、湿潤剤、硬化剤、硬化触媒がさらに含まれる。
具体的には、湿潤剤としては、シリコーン系湿潤剤が含まれる。シリコーン系湿潤（Ｗｅｔｔｉｎｇ）添加剤の例としては、ポリエーテル改質されたポリジメチルシロキサン（Ｐｏｌｙｅｔｈｅｒ－ｍｏｄｉｆｉｅｄ ｐｏｌｙｄｉｍｅｔｈｙｌｓｉｌｏｘａｎｅ）になってもよい。湿潤剤は、電磁鋼板と融着層との界面接着力を強化させるために電磁鋼板用ボンディング組成物に添加される。
具体的には、硬化剤としては、脂肪族アミン系、芳香族アミン系、アミノアミン系、またはイミダゾール系を含むことができる。より具体的には、ジシアンジアミド系硬化剤が含まれる。硬化触媒としては、イミダゾール系硬化触媒が含まれる。
具体的には、硬化剤としては、脂肪族アミン系、芳香族アミン系、アミノアミン系、またはイミダゾール系を含むことができる。より具体的には、ジシアンジアミド系硬化剤が含まれる。硬化触媒としては、イミダゾール系硬化触媒が含まれる。
本開示の電磁鋼板用ボンディング組成物は、接着樹脂１００重量部に対して、硬化剤を０．５０～２．５０重量部さらに含むことができる。具体的には、硬化剤を０．９０～１．１０重量部さらに含むことができる。硬化剤は、接着コーティング層表面の反応性を調節する役割を果たす。硬化剤が過度に少なく含まれる場合には、融着層の硬化反応が低下して、融着層表面のスティッキー（ｓｔｉｃｋｙ）性に劣る問題が発生しうる。逆に、硬化剤が過度に多く添加される場合には、低温融着後に締結力が低下しうる。
接着樹脂１００重量部に対して、湿潤剤を０．０５～０．５０重量部さらに含むことができる。具体的には、湿潤剤を０．０９～０．１１重量部さらに含むことができる。
接着樹脂１００重量部に対して、硬化触媒を０．１０～１．００重量部さらに含むことができる。具体的には、硬化触媒を０．４０～０．６０重量部さらに含むことができる。
ポリウレタン樹脂は、数平均分子量が３，０００～２０，０００ｇ／ｍｏｌであってもよい。
接着樹脂１００重量部に対して、湿潤剤を０．０５～０．５０重量部さらに含むことができる。具体的には、湿潤剤を０．０９～０．１１重量部さらに含むことができる。
接着樹脂１００重量部に対して、硬化触媒を０．１０～１．００重量部さらに含むことができる。具体的には、硬化触媒を０．４０～０．６０重量部さらに含むことができる。
ポリウレタン樹脂は、数平均分子量が３，０００～２０，０００ｇ／ｍｏｌであってもよい。
本開示の電磁鋼板は、電磁鋼板基材と、前記電磁鋼板基材上に位置するボンディングコーティング層とを含み、前記ボンディングコーティング層は、接着樹脂およびボンディング添加剤を含み、前記接着樹脂は、ポリウレタンであり、前記ボンディング添加剤は、アミノシランを含むカップリング剤を含むことができる。
本開示の積層体は、複数の電磁鋼板と、前記複数の電磁鋼板の間に位置する融着層と、を含み、前記融着層は、接着樹脂およびボンディング添加剤を含み、前記接着樹脂は、ポリウレタンであり、前記ボンディング添加剤は、アミノシランを含むカップリング剤を含むことができる。
前記電磁鋼板積層体の融着層の厚さは０．１～１０μｍであってもよい。融着層の厚さが過度に薄ければ、接着力が急激に低下し、過度に厚ければ、コーティング巻取後にスティッキー性による問題が発生しうる。さらに具体的には、融着層の厚さは５～７μｍであってもよい。
前記電磁鋼板積層体の融着層内にカップリング剤、湿潤剤、硬化触媒、硬化剤などは残存できる。
前記電磁鋼板積層体の融着層の厚さは０．１～１０μｍであってもよい。融着層の厚さが過度に薄ければ、接着力が急激に低下し、過度に厚ければ、コーティング巻取後にスティッキー性による問題が発生しうる。さらに具体的には、融着層の厚さは５～７μｍであってもよい。
前記電磁鋼板積層体の融着層内にカップリング剤、湿潤剤、硬化触媒、硬化剤などは残存できる。
本発明の電磁鋼板積層体の製造方法は、電磁鋼板の一面または両面に接着コーティング組成物を塗布した後、硬化して接着コーティング層を形成する段階と、接着コーティング層が形成された複数の電磁鋼板を積層し、熱融着して融着層を形成する段階と、を含むことができる。
以下、各段階別に具体的に説明する。
まず、接着コーティング組成物を用意する。接着コーティング組成物については前述したので、重複する説明は省略する。
次に、接着コーティング組成物を電磁鋼板の表面にコーティングした後、硬化して接着コーティング層を形成する。この段階は、接着コーティング組成物の硬化のために、板温基準で１５０～２５０℃の温度範囲で行われる。
接着コーティング層が形成された複数の電磁鋼板を積層し、熱融着して融着層２０を形成する。熱融着する段階により接着コーティング層内の高分子成分が熱融着し、融着層を形成する。
熱融着する段階は、１５０～２５０℃の温度、０．０５～５．０Ｍｐａの圧力および０．１～１２０分の加圧条件で熱融着することができる。前記条件は、それぞれ独立して満足することができ、２以上の条件を同時に満足することもできる。このように熱 着する段階での温度、圧力、時間条件を調節することによって、電磁鋼板の間に、ギャップや、有機物相なしに、密に熱融着可能である。
まず、接着コーティング組成物を用意する。接着コーティング組成物については前述したので、重複する説明は省略する。
次に、接着コーティング組成物を電磁鋼板の表面にコーティングした後、硬化して接着コーティング層を形成する。この段階は、接着コーティング組成物の硬化のために、板温基準で１５０～２５０℃の温度範囲で行われる。
接着コーティング層が形成された複数の電磁鋼板を積層し、熱融着して融着層２０を形成する。熱融着する段階により接着コーティング層内の高分子成分が熱融着し、融着層を形成する。
熱融着する段階は、１５０～２５０℃の温度、０．０５～５．０Ｍｐａの圧力および０．１～１２０分の加圧条件で熱融着することができる。前記条件は、それぞれ独立して満足することができ、２以上の条件を同時に満足することもできる。このように熱 着する段階での温度、圧力、時間条件を調節することによって、電磁鋼板の間に、ギャップや、有機物相なしに、密に熱融着可能である。
以下、本発明の好ましい実施例および比較例を記載する。しかし、下記の実施例は本発明の好ましい一実施例に過ぎず、本発明が下記の実施例に限定されるものではない。
実験例
無方向性電磁鋼板（５０×５０ｍｍ、０．３５ｍｍｔ）を供試片として用意した。接着コーティング溶液を、バーコーター（Ｂａｒ Ｃｏａｔｅｒ）およびロールコーター（Ｒｏｌｌ Ｃｏａｔｅｒ）を用いて各用意された供試片に上部と下部に一定の厚さに塗布して、板温基準１５０～２００℃で２０秒間硬化した後、空気中でゆっくり冷却させて、接着コーティング層を形成した。
接着コーティング溶液の高分子樹脂としてはポリウレタンを使用した。ポリウレタンは、ジイソシアネートモノマーで２，４’－ＭＤＩとＨＤＩとを重量比６：４で混合して使用し、ポリオールは、ＰＰＧ（Ｐｏｌｙ（Ｐｒｏｐｙｌｅｎｅ Ｇｌｙｃｏｌ））で水分子量が４２５ｇ／ｍｏｌのものを使用した。ジイソシアネートモノマーは高分子樹脂の全体重量に対して４０重量％、ポリオールは６０重量％混合して使用した。
前記得られたポリウレタンに、ポリウレタン高分子樹脂１００重量部に対して、添加剤としてシリコーン系湿潤剤０．１重量部、ジシアンジアミド系硬化剤１重量部、およびイミダゾール系硬化触媒０．５重量部を混合し、カップリング剤として下記表１の種類のカップリング剤を表１に示された含有量で混合して接着コーティング溶液を用意した。
実験例
無方向性電磁鋼板（５０×５０ｍｍ、０．３５ｍｍｔ）を供試片として用意した。接着コーティング溶液を、バーコーター（Ｂａｒ Ｃｏａｔｅｒ）およびロールコーター（Ｒｏｌｌ Ｃｏａｔｅｒ）を用いて各用意された供試片に上部と下部に一定の厚さに塗布して、板温基準１５０～２００℃で２０秒間硬化した後、空気中でゆっくり冷却させて、接着コーティング層を形成した。
接着コーティング溶液の高分子樹脂としてはポリウレタンを使用した。ポリウレタンは、ジイソシアネートモノマーで２，４’－ＭＤＩとＨＤＩとを重量比６：４で混合して使用し、ポリオールは、ＰＰＧ（Ｐｏｌｙ（Ｐｒｏｐｙｌｅｎｅ Ｇｌｙｃｏｌ））で水分子量が４２５ｇ／ｍｏｌのものを使用した。ジイソシアネートモノマーは高分子樹脂の全体重量に対して４０重量％、ポリオールは６０重量％混合して使用した。
前記得られたポリウレタンに、ポリウレタン高分子樹脂１００重量部に対して、添加剤としてシリコーン系湿潤剤０．１重量部、ジシアンジアミド系硬化剤１重量部、およびイミダゾール系硬化触媒０．５重量部を混合し、カップリング剤として下記表１の種類のカップリング剤を表１に示された含有量で混合して接着コーティング溶液を用意した。
製造された接着コーティング溶液の物性であるガラス転移温度、引張強度、および延伸率を測定して、表１に示した。
接着コーティング層がコーティングされた電磁鋼板を高さ２０ｍｍに積層した後、０．５ＭＰａの力で加圧して、１６０℃、１０分間熱融着した。熱融着後の融着層の厚さは約３μｍであった。熱融着された融着体を溶液の種類別に評価した。評価項目としては剥離接着力（Ｔ－ｐｅｅｌ、Ｎ／ｍｍ）および耐ＡＴＦ特性を評価して、下記表１に示した。
接着コーティング層がコーティングされた電磁鋼板を高さ２０ｍｍに積層した後、０．５ＭＰａの力で加圧して、１６０℃、１０分間熱融着した。熱融着後の融着層の厚さは約３μｍであった。熱融着された融着体を溶液の種類別に評価した。評価項目としては剥離接着力（Ｔ－ｐｅｅｌ、Ｎ／ｍｍ）および耐ＡＴＦ特性を評価して、下記表１に示した。
それぞれの測定方法は、次の通りである。
最大引張強度および延伸率：合成したポリウレタン重合物の機械的な物性を測定するために、剥離紙上に注ぎ込み、アプリケータを用いて均一な厚さに塗布して作製した後、１００℃の真空オーブンで２４時間乾燥して乾燥フィルムを作製した。前記フィルムをＡＳＴＭ Ｄ－１７０８規格により、万能試験機を用いて５０ｍｍ／ｍｉｎの速度で最大引張強度および延伸率を測定した。
溶液安定性：製造した溶液を６０℃の高温に７２時間放置した後、沈殿物や反応による変化を観察した。観察方式は、一次に溶液の色や不均一性を肉眼で観察し、二次にコーティングによる表面欠陥の発生の有無を判断する。
最大引張強度および延伸率：合成したポリウレタン重合物の機械的な物性を測定するために、剥離紙上に注ぎ込み、アプリケータを用いて均一な厚さに塗布して作製した後、１００℃の真空オーブンで２４時間乾燥して乾燥フィルムを作製した。前記フィルムをＡＳＴＭ Ｄ－１７０８規格により、万能試験機を用いて５０ｍｍ／ｍｉｎの速度で最大引張強度および延伸率を測定した。
溶液安定性：製造した溶液を６０℃の高温に７２時間放置した後、沈殿物や反応による変化を観察した。観察方式は、一次に溶液の色や不均一性を肉眼で観察し、二次にコーティングによる表面欠陥の発生の有無を判断する。
剥離接着力（Ｔ－ｐｅｅｌ、Ｎ／ｍｍ）：剥離法（Ｔ－Ｐｅｅｌｏｆｆ）測定のための試験片の規格は、ＩＳＯ１１３３９に基づいて作製した。２５×２００ｍｍの試験片２枚を２５×１５０ｍｍ２の面積で接着した後、未接着部位を９０にｂｅｎｄｉｎｇしてＴタイプの引張試験片を作製した。剥離法（Ｔ－Ｐｅｅｌｏｆｆ）で作製された試験片を上下部ジグ（ＪＩＧ）に一定の力で固定させた後、一定の速度で引きながら積層されたサンプルの引張力を測定する装置を用いて測定した。この時、剪断法の場合、測定された値は、積層されたサンプルの界面のうち最小接着力を有する界面が脱落する地点を測定した。加熱装置により試験片の温度を６０℃に維持した後、接着力を測定した。
耐ＡＴＦ特性評価法：駆動モータを自動車に用いる場合、回転しながら熱が発生して、これを冷却するためにＡＴＦを使用する。このため、長期使用時に接着信頼度を確保するために、ＡＴＦに含浸された状態で積層コイルの接着力が維持されることが重要である。このため、耐ＡＴＦ特性を評価した。前記製造された積層コイルを温度が１５０℃のＡＴＦに５００時間含浸後、剪断接着力をテストした。
前記耐ＡＴＦ特性を測定するための剪断接着力は、剪断法（Ｓｈｅａｒ Ｓｔｒｅｎｇｔｈ）で測定した。剪断法測定のための試験片の規格は、ＩＳＯ４５８７に基づいて作製した。２５×１００ｍｍの試験片２枚を１２．５×２５ｍｍ２の面積で接着して、前記条件で熱融着して剪断法による試験片を作製した。
剪断法で作製された試験片を上下部ジグ（ＪＩＧ）に一定の力で固定させた後、一定の速度で引きながら積層されたサンプルの引張力を測定する装置を用いて測定した。この時、剪断法の場合、測定された値は、積層されたサンプルの界面のうち最小接着力を有する界面が脱落する地点を測定した。
前記耐ＡＴＦ特性を測定するための剪断接着力は、剪断法（Ｓｈｅａｒ Ｓｔｒｅｎｇｔｈ）で測定した。剪断法測定のための試験片の規格は、ＩＳＯ４５８７に基づいて作製した。２５×１００ｍｍの試験片２枚を１２．５×２５ｍｍ２の面積で接着して、前記条件で熱融着して剪断法による試験片を作製した。
剪断法で作製された試験片を上下部ジグ（ＪＩＧ）に一定の力で固定させた後、一定の速度で引きながら積層されたサンプルの引張力を測定する装置を用いて測定した。この時、剪断法の場合、測定された値は、積層されたサンプルの界面のうち最小接着力を有する界面が脱落する地点を測定した。
前記表１の結果から分かるように、アルコキシシランカップリング剤を用いた場合、種類を異ならせても剥離特性（Ｔ－ｐｅｅｌ特性）に劣ることを確認することができ、実施例と同種のアミノシランカップリング剤を用いても含有量が過剰な場合である比較例１も、剥離特性に劣ることを確認することができた。アミノシランを使用しない場合、または少なく使用した比較例５、６の場合には、剥離特性（Ｔ－ｐｅｅｌ特性）および耐ＡＴＦ特性が実施例よりやや劣っていただけでなく、延伸率が低くて、後の積層体製造のための打抜作業に適合しないことが分かった。
本発明は、上記の実施例に限定されるものではなく、互いに異なる多様な形態に製造可能であり、本発明の属する技術分野における通常の知識を有する者は、本発明の技術的思想や必須の特徴を変更することなく、他の具体的な形態で実施できることを理解するであろう。そのため、以上に述べた実施例はすべての面で例示的であり、限定的ではないと理解しなければならない。
Claims (9)
- 接着樹脂およびボンディング添加剤を含み、
前記接着樹脂は、ポリウレタンであり、
前記ボンディング添加剤は、アミノシランを５重量％未満（０重量％除外）含むカップリング剤を含むことを特徴とする電磁鋼板用ボンディング組成物。 - 前記カップリング剤に含まれているアミノシランは、下記の化学式１で表されることを特徴とする請求項１に記載の電磁鋼板用ボンディング組成物。
前記化学式１において、
Ｒ１～Ｒ５は、互いに独立して、水素、重水素、置換もしくは非置換のＣ１～Ｃ１０アルキル基、置換もしくは非置換のＣ６～Ｃ２０アリール基、置換もしくは非置換のＣ５～Ｃ２０ヘテロアリール基、またはイソシアネート基であり、
Ｌ１～Ｌ４は、互いに独立して、置換もしくは非置換のＣ１～Ｃ１０アルキレン基、置換もしくは非置換のＣ２～Ｃ１０アルキニレン基、置換もしくは非置換のＣ６～Ｃ２０アリーレン基、または置換もしくは非置換のＣ５～Ｃ２０ヘテロアリーレン基であり、
ｎ１～ｎ４は、それぞれ独立して、０～１０のいずれか１つの整数である。 - 前記カップリング剤に含まれているアミノシランは、下記の化学式２で表されることを特徴とする請求項１に記載の電磁鋼板用ボンディング組成物。
前記化学式２において、
Ｒ１～Ｒ５は、互いに独立して、水素、重水素、置換もしくは非置換のＣ１～Ｃ１０アルキル基、置換もしくは非置換のＣ６～Ｃ２０アリール基、置換もしくは非置換のＣ５～Ｃ２０ヘテロアリール基、またはイソシアネート基であり、
Ｌ４は、置換もしくは非置換のＣ１～Ｃ１０アルキレン基、置換もしくは非置換のＣ２～Ｃ１０アルキニレン基、置換もしくは非置換のＣ６～Ｃ２０アリーレン基、または置換もしくは非置換のＣ５～Ｃ２０ヘテロアリーレン基であり、
ｎは、１～１０のいずれか１つの整数である。 - 前記ボンディング添加剤は、湿潤剤、硬化剤、硬化触媒からなる群より１以上をさらに含むことを特徴とする請求項１に記載の電磁鋼板用ボンディング組成物。
- 前記ポリウレタンは、イソシアネートモノマーおよびポリオールが反応して形成されたものであり、前記イソシアネートモノマーは、芳香族イソシアネートモノマーおよび脂肪族イソシアネートモノマーからなる群より選択された１種以上であることを特徴とする請求項１に記載の電磁鋼板用ボンディング組成物。
- 前記芳香族イソシアネートモノマーは、化学式３、化学式４、またはその組み合わせのモノマーであることを特徴とする請求項５に記載の電磁鋼板用ボンディング組成物。
前記化学式３において、
Ｒ１～Ｒ１０は、互いに独立して、水素、重水素、置換もしくは非置換のＣ１～Ｃ１０アルキル基、置換もしくは非置換のＣ６～Ｃ２０アリール基、置換もしくは非置換のＣ５～Ｃ２０ヘテロアリール基、またはイソシアネート基であり、
Ｒ１～Ｒ５のいずれか１つは、イソシアネートであり、Ｒ６～Ｒ１０のいずれか１つは、イソシアネートであり、
Ｒ３およびＲ８が同時にイソシアネートである場合は除外され、
Ｌは、置換もしくは非置換のＣ１～Ｃ１０アルキレン基、置換もしくは非置換のＣ２～Ｃ１０アルキニレン基、置換もしくは非置換のＣ６～Ｃ２０アリーレン基、または置換もしくは非置換のＣ５～Ｃ２０ヘテロアリーレン基であり、
ｎは、１～１０のいずれか１つの整数であり、
前記化学式４において、
Ｒ１１～Ｒ１６は、互いに独立して、水素、重水素、置換もしくは非置換のＣ１～Ｃ１０アルキル基、置換もしくは非置換のＣ６～Ｃ２０アリール基、または置換もしくは非置換のＣ５～Ｃ２０ヘテロアリール基、イソシアネート基、または置換もしくは非置換のＣ１～Ｃ１０アルキルイソシアネート基であり、Ｒ１１～Ｒ１６の少なくとも２つは、イソシアネート、または置換もしくは非置換のＣ１～Ｃ１０アルキルイソシアネートである。 - 前記脂肪族ジイソシアネートモノマーは、化学式５で表されるモノマーであることを特徴とする請求項５に記載の電磁鋼板用ボンディング組成物。
Ｒは、置換もしくは非置換のＣ１～Ｃ１０アルキル基、または置換もしくは非置換のＣ３～Ｃ１２シクロアルキル基である。 - 電磁鋼板基材と、
前記電磁鋼板基材上に位置するボンディングコーティング層とを含み、
前記ボンディングコーティング層は、接着樹脂およびボンディング添加剤を含み、
前記接着樹脂は、ポリウレタンであり、
前記ボンディング添加剤は、アミノシランを５重量％未満（０重量％除外）で含むカップリング剤を含むことを特徴とする電磁鋼板。 - 複数の電磁鋼板と、
前記複数の電磁鋼板の間に位置する融着層と、を含み、
前記融着層は、接着樹脂およびボンディング添加剤を含み、
前記接着樹脂は、ポリウレタンであり、
前記ボンディング添加剤は、アミノシランを５重量％未満（０重量％除外）で含むカップリング剤を含むことを特徴とする積層体。
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