JP2023532811A - アスファルト組成物の生成中に硫化水素排出を低減させるための方法 - Google Patents

Abstract

本発明は、アスファルト組成物の生成中に硫化水素の排出を低減させるための方法に関する。

Description

本発明は、アスファルト組成物の生成中に硫化水素の排出を低減させるための方法に関する。

硫化水素（Ｈ_２Ｓ）は、多くの原油内に存在する天然ガスである。更に硫化水素は、油の精製プロセスにおいて高温又は触媒に曝露されるとき、油中の硫黄化合物の分解によって形成される。アスファルト生成のための主要な混合成分である真空塔底液（ＶＴＢ）は、蒸留、ストリッピング、スウィーティングプロセスを通じてＨ_２Ｓを除去するための追加の処理を受けないため、特に高いＨ_２Ｓ濃度を有する。ＶＴＢは、精製塔から出る生成物の中で最も重い生成物であり、典型的には、硫黄化合物が濃縮された生成物である。アスファルトの粘度が高いことに起因して、ＶＴＢは、硫黄含有化合物の更なる熱分解及び追加のＨ_２Ｓの形成を促進するのに十分に高い高温、すなわち１４９℃～２０４℃で保管される。分解の量及びＨ_２Ｓの生成は、油内に存在する硫黄化合物の構造及び処理中の温度に依存する。

典型的には、アスファルトの液相中の１ｐｐｍのＨ_２Ｓは、気相中の４００ｐｐｍと相関する。したがって、アスファルトは、気相中に３％（３０，０００ｐｐｍ）を超える非常に高レベルのＨ_２Ｓを含有する可能性があり、精製所及び道路工事における労働者、またある程度、そのような工場及び建設現場の地域に住む人々など、アスファルトの保管、取り扱い、輸送に関与する人員の安全などの様々な問題及びリスクを引き起こす可能性がある。非常に低レベルのＨ_２Ｓへの曝露であっても、健康に重大な影響をもたらし、長期にわたる病気を引き起こす可能性がある。Ｈ_２Ｓは、３０ｐｐｍという低濃度で嗅覚を鈍らせ、７００ｐｐｍの濃度では数回の呼吸で死に至る可能性があるため、特に害がある。

最先端の技術では、Ｈ_２Ｓ捕捉剤として様々な化学物質を使用する。例えば、ＵＳ２０２０／０１５７４３８（Ａ１）は、硝酸カルシウム水溶液又は硝酸カルシウム粉末をアスファルトに添加することによって、１５０℃～２００℃の範囲の温度でアスファルトを生成しながら、Ｈ_２Ｓの排出を防止するための方法を開示している。別のＵＳ２００５／０１４５１３７（Ａ１）は、無機又は有機金属塩をＨ_２Ｓ捕捉剤として使用する。金属は、亜鉛、カドミウム、水銀、銅、銀、ニッケル、白金、鉄、マグネシウム、及びこれらの混合物から選択される。

ＵＳ２００９／０２４２４６１（Ａ１）は、水素捕捉剤として式Ｉのポリ脂肪族アミン及び式ＩＩの触媒を添加することによって、アスファルト中のＨ_２Ｓを低減させるための方法を開示している。窒素系Ｈ_２Ｓ捕捉剤、特にトリアジン系化合物の使用は、ＵＳ２０１９／０００２７６８（Ａ１）において示唆されている。

最新技術には、瀝青又はアスファルト中のＨ_２Ｓ低減のためのいくつかの解決策が挙げられているが、Ｈ_２Ｓ排出を低減しつつ出発アスファルトの許容可能な、又は改善された特性をもたらす方法を提供する必要性が依然として残る。

したがって、本発明の目的は、Ｈ_２Ｓ濃度において実質的な低減をもたらし、ある温度範囲でより一定であることの観点から許容可能な、又は改善された物理的特性を示す、アスファルト組成物の生成中のＨ_２Ｓ排出を低減するための方法を提供することである。本発明の別の目的は、アスファルト組成物中のＨ_２Ｓレベルが、アスファルト組成物の実行可能性外の温度で、数時間後でも許容可能な、又は容認可能な制限内に依然として留まることである。

驚くべきことに、酸素雰囲気下、１１０℃～２００℃の温度で撹拌しながら、アスファルト組成物の総重量に基づいて、熱硬化性反応性化合物を０．１重量％～１０．０重量％の量で添加することを必要とする、アスファルト組成物の生成中に硫化水素の排出を低減するための方法を提供することによって、上記の目的が達成されることが見出された。

したがって、一態様では、本特許請求される発明は、アスファルト組成物の生成中に硫化水素の排出を低減させるための方法を対象とし、該方法は、
（Ａ）硫化水素を含む出発アスファルトを１１０℃～２００℃の温度に加熱する工程と、
（Ｂ）熱硬化性反応性化合物を、アスファルト組成物の総重量に基づいて、０．１重量％～１０．０重量％の量で添加して、反応混合物を取得する工程と、
（Ｃ）酸素雰囲気下、１１０℃～２００℃の温度で反応混合物を撹拌して、アスファルト組成物を取得する工程と、を含む。

別の態様では、本特許請求される発明は、硫化水素の排出が低減された上記のアスファルト組成物を対象とする。

更に別の態様では、本特許請求される発明は、アスファルト混合物組成物の調製のための上記アスファルト組成物の使用に関する。

更に別の態様では、本特許請求される発明は、アスファルト組成物の生成中に硫化水素の排出を低減させるための方法の使用を対象とし、該方法は、
（Ａ）硫化水素を含む出発アスファルトを１１０℃～２００℃の温度に加熱する工程と、
（Ｂ）熱硬化性反応性化合物を、アスファルト組成物の総重量に基づいて、０．１重量％～１０．０重量％の量で添加して、反応混合物を取得する工程と、
（Ｃ）酸素雰囲気下、１１０℃～２００℃の温度で反応混合物を撹拌して、アスファルト組成物を取得する工程と、を含む。

本発明の組成物及び配合物を説明する前に、そのような組成物及び配合物が、当然ながら変化し得るため、本発明は、説明された特定の組成物及び配合物に限定されないことを理解されたい。また、本発明の範囲は添付の特許請求の範囲によってのみ限定されるため、本明細書で使用される用語は限定することを意図するものではないことも理解されたい。

本明細書で使用される場合、「含む（ｃｏｍｐｒｉｓｉｎｇ）」、「含む（ｃｏｍｐｒｉｓｅｓ）」、及び「構成される（ｃｏｍｐｒｉｓｅｄ ｏｆ）」という用語は、「含む（ｉｎｃｌｕｄｉｎｇ）」、「含む（ｉｎｃｌｕｄｅｓ）」、又は「含有する（ｃｏｎｔａｉｎｉｎｇ）」、「含有する（ｃｏｎｔａｉｎｓ）」と同義であり、包括的又はオープンエンドであり、追加の、列挙されていない部材、要素、又は方法工程を排除しない。本明細書で使用される場合、「含む（ｃｏｍｐｒｉｓｉｎｇ）」、「含む（ｃｏｍｐｒｉｓｅｓ）」、及び「構成される（ｃｏｍｐｒｉｓｅｄ ｏｆ）」という用語は、「からなる（ｃｏｎｓｉｓｔｉｎｇ ｏｆ）」、「からなる（ｃｏｎｓｉｓｔｓ）」、及び「（からなる（ｃｏｎｓｉｓｔｓ ｏｆ）」という用語を含むことが理解されるであろう。

更に及び、本明細書特許請求の範囲における「第１の」、「第２の」、「第３の」、又は「（ａ）」、「（ｂ）」、「（ｃ）」、「（ｄ）」などの用語及び同様のものは、類似の要素間で区別するために使用され、必ずしも連続的又は時系列の順序を説明するものではない。そのように使用される用語は、適切な状況下で互換性があり、本明細書に記載される本発明の実施形態は、本明細書に記載又は例示される以外の順序で実施可能であることを理解されたい。方法又は使用又は分析のステップに関連する、「第１の」、「第２の」、「第３の」、又は「（Ａ）」、「（Ｂ）」、及び「（Ｃ）」、又は「（ａ）」、「（ｂ）」、「（ｃ）」、「（ｄ）」、「ｉ」、「ｉｉ」などの用語の場合、ステップの間に時間又は時間間隔の一貫性はなく、すなわち、ステップは同時に実施されるか、又は本明細書の上記若しくは下記に記載されているように用途において別途指示されていない限り、そのようなステップの間には、数秒、数分、数時間、数日、数週間、数か月、又は更には数年の時間間隔があり得る。

以下の節では、本発明の異なる態様が、より詳細に定義される。そのように定義された各態様は、反対のことが明確に示されない限り、任意の他の態様又は複数の態様と組み合わされてもよい。特に、好ましい又は有利であるとして示された任意の特徴は、好ましい又は有利であるとして示された任意の他の特徴又は複数の特徴と組み合わされてもよい。

本明細書を通して「一実施形態」又は「実施形態」への言及は、その実施形態に関連して説明された特定の特徴、構造又は特性が、本発明の少なくとも１つの実施形態に含まれることを意味する。したがって、本明細書全体にわたる様々な場所での「一実施形態」、又は「実施形態」という句の出現は、必ずしもすべて同じ実施形態を参照するとは限らないが、その可能性もある。更に、１つ以上の実施形態では、本開示から当業者には明らかであるように、特徴、構造、又は特性が、任意の好適な方式で組み合わせられ得る。更に、本明細書に記載されるいくつかの実施形態は、いくつかの特徴を含むが、他の実施形態に含まれる他の特徴は含まないにもかかわらず、異なる実施形態の特徴の組み合わせは、本発明の範囲内であることが意図され、当業者によって理解されるように異なる実施形態を形成する。例えば、添付の特許請求の範囲では、特許請求された実施形態のいずれかを、任意の組み合わせで使用することができる。

更に、本明細書全体で定義されている範囲は、最終値も含み、すなわち、「１～１０の範囲」又は「１～１０」は、１及び１０の両方が、範囲内に含まれることを意味する。誤解を避けるために、出願人は、適用される法律に従って、任意の等価物の権利を有するものとする。

方法
本発明の一態様は、アスファルト組成物の生成中に硫化水素の排出を低減させるための方法を対象とする実施形態１であり、該方法は、
（Ａ）硫化水素を含む出発アスファルトを１１０℃～２００℃の温度に加熱する工程と、
（Ｂ）熱硬化性反応性化合物を、アスファルト組成物の総重量に基づいて、０．１重量％～１０．０重量％の量で添加して、反応混合物を取得する工程と、
（Ｃ）酸素雰囲気下、１１０℃～２００℃の温度で反応混合物を撹拌して、アスファルト組成物を取得する工程と、を含む。

出発アスファルト
一実施形態では、実施形態１の出発アスファルトは、既知の任意のアスファルトであり得、概して、任意の瀝青化合物を包含する。これは、例えば、留出物、吹き込み、高真空、及びカットバック瀝青、並びにまた、例えば、アスファルトコンクリート、キャストアスファルト、アスファルトマスチック及び天然アスファルトなどの瀝青又はアスファルトと称される材料のうちのいずれかであり得る。例えば、８０／１００又は１８０／２００の針入度を有する、直接蒸留されたアスファルトを使用することができる。別の実施形態では、出発アスファルトは、フライアッシュを含まない可能性がある。

アスファルト組成物の異なる物理的特性は、当該技術分野で既知であり、かつ実験セクションにおいて詳細に説明されている異なる試験によって測定される。弾性応答及び回復不能なクリープコンプライアンス（Ｊｎｒ）は、アスファルトが一定時間一定の荷重に供される多重応力クリープ回復（ＭＳＣＲ）試験において計算される。特定の期間の総変形は％で示され、バインダの弾性の測定値に対応する。更に、位相角を測定することができ、これは、修飾されたバインダの改善された弾性応答（減少した位相角）を示している。

曲げビームレオメータ（ＢＢＲ）は、低温におけるアスファルトの剛性を判定するために使用され、通常、アスファルトの曲げ剛性を指す。この試験では、２つのパラメータが判定され、一定の荷重に対する瀝青の抵抗の測定値であるクリープ剛性、及び荷重が適用される際、アスファルトの剛性がどのように変化するかの測定値であるクリープ速度（又はｍ値）である。クリープ剛性が高すぎると、アスファルトが脆くなり、ひび割れが発生しやすくなる。温度が変化し、熱応力が蓄積すると、剛性が比較的急速に変化するため、高いｍ値が望ましい。高いｍ値は、アスファルトが応力を分散させる傾向があることを示し、そうでなければ応力は低温で亀裂が発生する可能性があるレベルに蓄積される。

一実施形態では、出発アスファルト又はアスファルト混合物のアスファルト組成物の様々な特性は、当業者に既知の標準的な技術を使用して判定することができる。例えば、ＤＩＮ ＥＮ１４２７による軟化点、回転式薄膜オーブン（ＲＴＦＯ）試験は、ＤＩＮ ＥＮ１２６０７－１、ＤＩＮ ＥＮ１４７７０－ＡＳＴＭ Ｄ７１７５による動的せん断レオメータ（ＤＳＲ）、ＤＩＮ ＥＮ１６６５９－ＡＳＴＭ Ｄ７４０５による多重応力クリープ回復（ＭＳＣＲ）試験、及びＤＩＮ ＥＮ１４７７１－ＡＳＴＭ Ｄ６６４８によるベンディングビームレオメータによって判定することができる。

一実施形態では、実施形態１における出発アスファルトは、２０～３０、３０～４５、３５～５０、４０～６０、５０～７０、７０～１００、１００～１５０、１６０～２２０、２５０～３３０、及び３００～４００から選択される針入度、又は５２～１６、５２～２２、５２～２８、５２～３４、５２～４０、５８～１６、５８～２２、５８～２８、５８～３４、５８～４０、６４～１６、６４～２２、６４～２８、６４～３４、６４～４０、６７～２２、７０～１６、７０～２２、７０～２８、７０～３４、７０～４０、７６～１６、７６～２２、７６～２８、７６～３４及び７６～４０から選択される性能グレードを有する。別の実施形態では、針入度は、７０～１００、１００～１５０、１６０～２２０、２５０～３３０、及び３００～４００から選択され、又は性能グレードは、５２～１６、５２～２２、５２～２８、５２～３４、５２～４０、５８～１６、５８～２２、５８～２８、５８～３４、５８～４０、６４～１６、６４～２２、６４～２８、６４～３４、６７～２２、７０～１６、７０～２２、７０～２８、７６～１６、７６～２２、７６～２８、７６～３４、及び７６～４０から選択される。更に別の実施形態では、針入度は、１００～１５０、１６０～２２０、２５０～３３０、及び３００～４００から選択され、又は性能グレードは、５２～１６、５２～２２、５２～２８、５２～３４、５２～４０、５８～１６、５８～２２、５８～２８、５８～３４、６４～１６、６４～２２、６４～２８、６７～２２、７０～１６、７０～２２、７６～１６、及び７６～２２から選択される。更なる実施形態では、針入度は、１００～１５０、１６０～２２０、２５０～３３０、及び３００～４００から選択され、又は性能グレードは、５８～２８、５８～３４、６４～１６、６４～２２、６４～２８、６７～２２、７０～１６、７０～２２、７６～１６、及び７６～２２から選択される。なお更なる実施形態では、アスファルトは、７０～１６、７０～２２、６４～１６、６７～２２、及び６４～２２から選択される性能グレードを有する。ＡＡＳＨＴＯ－Ｍ３２０は、性能グレードのアスファルトの標準仕様を記載し、一方でＡＡＳＨＴＯ－Ｍ２０は、針入度グレードを記載する。

概して、異なる供給業者からのアスファルトは、原油がどの貯留層からのものであるか、並びに製油所での蒸留プロセスに応じて、その組成が異なる。しかし、反応基の累計量は３．１～４．５ｍｇ ＫＯＨ／ｇの範囲である。

熱硬化性反応性化合物
概して、熱硬化性反応性化合物は、それぞれのアスファルトグレードのアスファルテン及びマルテンに分類される異なる分子種と化学的に反応し、コロイド構造の特定の形態を生成するのに役立ち、結果として、アスファルトの物理的特性を広範囲の温度にわたってより一定に留め、及び／又はアスファルトが供される温度範囲にわたって、物理的特性を改善さえする。

一実施形態では、実施形態１における熱硬化性反応性化合物は、イソシアネートを含む。実施形態１において熱硬化性反応性化合物として使用するのに好適なイソシアネートは、少なくとも２．０の官能価を有する。

一実施形態では、イソシアネートは、芳香族イソシアネート及び脂肪族イソシアネートから選択される。芳香族イソシアネートは、２つ以上のイソシアネート基が芳香環に直接及び／又は間接的に結合しているものを含む。更に、ここでイソシアネートは、脂肪族又は芳香族イソシアネートのモノマー形態及びポリマー形態の両方を含むことが理解される。「ポリマー」という用語は、異なるオリゴマー及びホモログを含む脂肪族又は芳香族イソシアネートのポリマーグレードを指す。

一実施形態では、実施形態１における熱硬化性反応性化合物は、脂肪族イソシアネートである。この目的のために好適な脂肪族イソシアネートは、シクロブタン－１，３－ジイソシアネート、１，２－、１，３－及び１，４－シクロヘキサンジイソシアネート、２，４－及び２，６メチルシクロヘキサンジイソシアネート、４，４’－及び２，４’－ジシクロヘキシルジイソシアネート、１，３，５－シクロヘキサントリイソシアネート、イソシアナトメチルシクロヘキサンイソシアネート、イソシアナトエチルシクロヘキサンイソシアネート、ビス（イソシアナトメチル）シクロヘキサンジイソシアネート、４，４’－及び２，４’－ビス（イソシアナト－メチル）ジシクロヘキサン、イソホロンジイソシアネート（ＩＰＤＩ）、ジイソシアナトジシクロ－ヘキシルメタン（Ｈ１２ＭＤＩ）、テトラメチレン１，４－ジイソシアネート、ペンタメチレン１，５－ジイソシアネート、ヘキサメチレン１，６－ジイソシアネート（ＨＤＩ）、デカメチレンジイソシアネート、１，１２－ドデカンジイソシアネート、２，２，４－トリメチル－ヘキサメチレンジイソシアネート、２，４，４－トリメチル－ヘキサメチレンジイソシアネート、並びに２－メチル－１，５－ペンタメチレンジイソシアネートから選択される。一実施形態では、上述の脂肪族イソシアネートのモノマー混合物（その異性体を含む）及び／又はポリマーグレードもまた、実施形態１の好適な熱硬化性反応性化合物として使用することができる。

別の実施形態では、脂肪族イソシアネートは、２，４－、及び２，６メチルシクロヘキサンジイソシアネート、４，４’－及び２，４’－ジシクロヘキシルジイソシアネート、１，３，５－シクロヘキサントリイソシアネート、イソシアナトメチルシクロヘキサンイソシアネート、イソシアナトエチルシクロヘキサンイソシアネート、ビス（イソシアナトメチル）シクロヘキサンジイソシアネート、４，４’－及び２，４’－ビス（イソシアナト－メチル）ジシクロヘキサン、イソホロンジイソシアネート（ＩＰＤＩ）、ジイソシアナトジシクロ－ヘキシルメタン（Ｈ１２ＭＤＩ）、テトラメチレン１，４－ジイソシアネート、ペンタメチレン１，５－ジイソシアネート、ヘキサメチレン１，６－ジイソシアネート（ＨＤＩ）、デカメチレンジイソシアネート、１，１２－ドデカンジイソシアネート、並びに２，２，４－トリメチル－ヘキサメチレンジイソシアネートから選択される。

別の実施形態では、脂肪族イソシアネートは、４，４’－及び２，４’－ビス（イソシアナト－メチル）ジシクロヘキサン、イソホロンジイソシアネート（ＩＰＤＩ）、ジイソシアナトジシクロ－ヘキシルメタン（Ｈ１２ＭＤＩ）、テトラメチレン１，４－ジイソシアネート、ペンタメチレン１，５－ジイソシアネート、ヘキサメチレン１，６－ジイソシアネート（ＨＤＩ）、デカメチレンジイソシアネート、１，１２－ドデカンジイソシアネート、並びに２，２，４－トリメチル－ヘキサメチレンジイソシアネートから選択される。なお別の実施形態では、脂肪族イソシアネートは、イソホロンジイソシアネート（ＩＰＤＩ）、ジイソシアナトジシクロ－ヘキシルメタン（Ｈ１２ＭＤＩ）、及びヘキサメチレン１，６－ジイソシアネート（ＨＤＩ）から選択される。

一実施形態では、実施形態１の熱硬化性反応性化合物は、芳香族イソシアネートである。この目的のために好適な芳香族イソシアネートは、メチレンジフェニルジイソシアネート（ＭＤＩ）、ポリマーＭＤＩ、トルエンジイソシアネート、ポリマートルエンジイソシアネート、ｍ－フェニレンジイソシアネート；１，５－ナフタレンジイソシアネート；１，３－フェニレンジイソシアネート；２，４，６－トルイレントリイソシアネート、１，３－ジイソプロピルフェニレン－２，４－ジイソシアネート；１－メチル－３，５－ジエチルフェニレン－２，４－ジイソシアネート；１，３，５－トリエチルフェニレン－２，４－ジイソシアネート；１，３，５－トリイソプロピル－フェニレン－２，４－ジイソシアネート；３，３’－ジエチル－ビスフェニル－４，４’－ジイソシアネート；３，５，３’，５’－テトラエチル－ジフェニルメタン－４，４’－ジイソシアネート；３，５，３’，５’－テトライソプロピルジフェニルメタン－４，４’－ジイソシアネート；１－エチル－４－エトキシ－フェニル－２，５－ジイソシアネート；１，３，５－トリエチルベンゼン－２，４，６－トリイソシアネート；１－エチル－３，５－ジイソプロピルベンゼン－２，４，６－トリイソシアネート、トリジンジイソシアネート、及び１，３，５－トリイソプロピルベンゼン－２，４，６－トリイソシアネートから選択される。一実施形態では、上述の芳香族イソシアネートのモノマー混合物（その異性体を含む）及び／又はポリマーグレードはまた、実施形態１の熱硬化性反応性化合物として使用することができる。

別の実施形態では、芳香族イソシアネートは、メチレンジフェニルジイソシアネート（ＭＤＩ）、ポリマーＭＤＩ、トルエンジイソシアネート、ポリマートルエンジイソシアネート、ｍ－フェニレンジイソシアネート；１，５－ナフタレンジイソシアネート；１，３－フェニレンジイソシアネート；２，４，６－トルイレントリイソシアネート、１，３－ジイソプロピルフェニレン－２，４－ジイソシアネート；１－メチル－３，５－ジエチルフェニレン－２，４－ジイソシアネート；１，３，５－トリエチルフェニレン－２，４－ジイソシアネート；１，３，５－トリイソプロピル－フェニレン－２，４－ジイソシアネート；３，３’－ジエチル－ビスフェニル－４，４’－ジイソシアネート；及び３，５，３’，５’－テトラエチル－ジフェニルメタン－４，４’－ジイソシアネートから選択される。

なお別の実施形態では、芳香族イソシアネートは、メチレンジフェニルジイソシアネート（ＭＤＩ）、ポリマーＭＤＩ、トルエンジイソシアネート、ポリマートルエンジイソシアネート、ｍ－フェニレンジイソシアネート；１，５－ナフタレンジイソシアネート；１，３－フェニレンジイソシアネート；及び２，４，６－トルイレントリイソシアネートから選択される。別の実施形態では、芳香族イソシアネートは、ＭＤＩ、ポリマーＭＤＩ、トルエンジイソシアネート、ポリマートルエンジイソシアネート、及び１，５－ナフタレンジイソシアネートから選択される。

一実施形態では、実施形態１において熱硬化性反応性化合物として使用される芳香族イソシアネートは、モノマーＭＤＩ及び／又はポリマーＭＤＩである。本明細書で説明されるように、モノマーＭＤＩは、４，４’－ＭＤＩ、２，２’－ＭＤＩ及び２，４’－ＭＤＩから選択することができる。

修飾イソシアネート、特に修飾モノマーＭＤＩは、プレポリマー、ウレトンイミン及び実施形態１における好適な熱硬化性反応性化合物として修飾されたカルボジイミドから選択することができる。一実施形態では、モノマーＭＤＩは、カルボジイミド修飾モノマーＭＤＩである。別の実施形態では、カルボジイミド修飾モノマーＭＤＩは、６５重量％～８５重量％の４，４’－ＭＤＩ及び１５重量％～３５重量％のカルボジイミドを含み、該重量％は、カルボジイミド修飾モノマーＭＤＩの総重量に基づく。一実施形態では、カルボジイミド修飾モノマーＭＤＩ中の４，４’－ＭＤＩの量は、７０重量％～８０重量％の範囲内であり、カルボジイミドの量は、２０重量％～３０重量％の範囲内である。別の実施形態では、本発明により使用されるｍＭＤＩは、少なくとも２．０、又は少なくとも２．１、又は少なくとも２．１５、例えば、２．２、２．３若しくは２．４の平均官能価を有する。以下では、これらすべてをモノマーＭＤＩ又はｍＭＤＩと称する。

概して、熱硬化性反応性化合物を使用して出発アスファルトを修飾することにより、異なる物理的特性に関する性能は、改善され得、例えば、弾性応答の増加を達成することができる。

一実施形態では、有効温度間隔の増加、弾性応答の増加、良好な接着性及び定格荷重の増加並びに低減された永久的なアスファルト変形の可能性などの、実施形態１におけるアスファルト組成物の特性は、対応する組成物の粒径に直接相関する、特定の沈降係数を有する粒子濃度に依存し得る。本発明によれば、アスファルト組成物は、揮発油溶媒中で５０００Ｓｖｅｄを上回る沈降係数を有する組成物粒子の総重量に基づいて、少なくとも１８重量％を有する。

一実施形態では、アスファルト組成物は、揮発油溶媒中で５０００Ｓｖｅｄを上回る沈降係数を有する組成物粒子の総重量に基づいて、少なくとも２０重量％、又は少なくとも２３重量％を有する。揮発油溶媒中で５０００Ｓｖｅｄを上回る沈降係数を有するこれらの粒子は、組成物の総重量に基づいて、最大１００重量％、又は組成物の総重量に基づいて、９５重量％未満、又は９０重量％未満、又は８０重量％未満であり得る。例えば、揮発油溶媒中で１５０００～１７００００Ｓｖｅｄの範囲内の沈降係数を有する組成物粒子の総重量に基づいて、１８重量％～７５重量％、又は揮発油溶媒中で２５０００～１４００００Ｓｖｅｄの範囲内の沈降係数を有する組成物粒子の総重量に基づいて、２３重量％～６５重量％、又は揮発油溶媒中で２２０００～９５０００Ｓｖｅｄの範囲内の沈降係数を有する組成物粒子の総重量に基づいて、３０重量％～５２重量％である。

本文脈では、揮発油溶媒とは、１８％芳香族ベース及び１８０℃～２２０℃の沸点を有する、ＣＡＳ－Ｎｒ．：６４７４２－８２－１の揮発油高沸点石油を指す。沈降係数は、超遠心分離と吸収光学デバイスを組み合わせることによって検出することができる。各成分の沈降及び濃度は、波長３５０ｎｍで測定される。アスファルト組成物中の粒子を判定するための例示的な測定技術を以下に説明する。

一実施形態では、アスファルト組成物中の粒子の判定は、分析用超遠心分離を使用する分別実験によって実行される。Ｂｅｃｋｍａｎ Ｏｐｔｉｍａ ＸＬ－Ｉ（Ｂｅｃｋｍａｎ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ，Ｐａｌｏ Ａｌｔｏ，ＵＳＡ）を使用した沈降速度の実行が、実施され得る。統合スキャニングＵＶ／ＶＩＳ吸収光学システムが使用される。３５０ｎｍの波長が選択され、サンプルは揮発油溶媒（ＣＡＳ－Ｎｒ．：６４７４２－８２－１）中で希釈した後、約０．２ｇ／ｌの濃度で測定される。可溶性部及び不溶性部を検出するために、遠心速度を、１０００ｒｐｍ～５５，０００ｒｐｍで変化させる。ｓ～ｓ＋ｄｓの沈降係数を有する種の重量留分として定義される沈降係数の分布、及び１つの沈降留分の濃度は、標準的な分析ソフトウェア（例えば、ＳＥＤＦＩＴ）を使用して判定される。半径方向濃度プロファイル全体の経時変化が記録され、沈降係数ｇの分布に変換される。沈降係数の単位はＳｖｅｄ（１Ｓｖｅｄ＝１０～１３秒）である。アスファルト組成物中の粒子は、使用する波長で沈降速度の速い留分と遅い留分の光吸収を定量化することによって判定される。

別の実施形態では、実施形態１において熱硬化性反応性化合物として使用される芳香族イソシアネートは、ポリマーＭＤＩである。好適なポリマーＭＤＩは、様々な量の異性体、例えば、４，４’－、２，２’－及び２，４’－ＭＤＩを含み得る。４，４’ＭＤＩ異性体の量は、２６重量％～９８重量％、又は３０重量％～９５重量％、又は３５重量％～９２重量％である。一実施形態では、ポリマーＭＤＩの２環含有量は、２０％～６２％、又は２６％～４８％、又は２６％～４２％である。

ポリマーＭＤＩはまた、カルボジイミド、ウレトンイミン、イソシアヌレート、ウレタン、アロファネート、尿素又はビウレット基を含有する修飾変異体を含み得る。以下では、これらすべてをｐＭＤＩと称する。一実施形態では、本発明により使用されるｐＭＤＩは、少なくとも２．３、又は少なくとも２．５、又は少なくとも２．７の官能価を有する。

概して、ポリマーＭＤＩの純度は、いかなる値にも限定されない。一実施形態では、本発明により使用されるｐＭＤＩは、ポリマーＭＤＩの総量に基づいて、１～１００ｐｐｍ、又は１～７０ｐｐｍ、又は１～８０ｐｐｍ、又は１～６０ｐｐｍの鉄含有量を有する。

別の実施形態では、実施形態１の熱硬化性反応性化合物は、エポキシ樹脂及び／又はメラミンホルムアルデヒド樹脂を更に含む。実施形態１における熱硬化性反応性化合物は主にイソシアネートであるが、任意選択的に、エポキシ樹脂及び／又はメラミンホルムアルデヒド樹脂がまた存在することも可能である。かかる場合、熱硬化性反応性化合物中のイソシアネートの量は、熱硬化性反応性化合物の総重量に基づいて、１重量％～９９重量％の範囲である。

好適なエポキシ樹脂は、当該技術分野で既知であり、本発明に従って使用されるエポキシ樹脂の化学的性質は、特に限定されない。一実施形態では、エポキシ樹脂は、ビスフェノールＡビスグリシジルエーテル（ＤＧＥＢＡ）、ビスフェノールＦビスグリシジルエーテル、環水素化ビスフェノールＡビスグリシジルエーテル、環水素化ビスフェノールＦビスグリシジルエーテル、ビスフェノールＳビスグリシジルエーテル（ＤＧＥＢＳ）、テトラグリシジルメチレンジアニリン（ＴＧＭＤＡ）、エポキシノボラック（エピクロロヒドリン及びフェノール樹脂（ノボラック）からの反応生成物）、脂環式エポキシ樹脂、例えば、３，４－エポキシシクロヘキシルメチル、３，４－エポキシシルコヘキサンカルボキシラート、及びジグリシジルヘキサヒドロフタレートから選択される１つ以上の芳香族エポキシ樹脂及び／又は脂環式エポキシ樹脂である。別の実施形態では、エポキシ樹脂は、ビスフェノールＡビスグリシジルエーテル及び／又はビスフェノールＦビスグリシジルエーテル、並びにこれら２つのエポキシ樹脂の混合物から選択することができる。

好適なメラミンホルムアルデヒド樹脂は、当該技術分野で既知であり、主にメラミン及びホルムアルデヒドの縮合生成物である。所望の用途に応じて、それらは、例えば、多価アルコールとの反応によって改変することができる。本発明に従って使用されるメラミンホルムアルデヒド樹脂の化学的性質は特に限定されない。一実施形態では、メラミンホルムアルデヒド樹脂は、水性メラミン樹脂混合物に基づいて、５０重量％～７０重量％の範囲内の樹脂含有量を有する水性メラミン樹脂混合物に関連し、メラミン及びホルムアルデヒドは、１：３～１：１、又は１：１．３～１：２．０、又は１：１．５～１：１．７の範囲のモル比で樹脂中に存在する。

メラミンホルムアルデヒド樹脂は、多価アルコール、例えばＣ_２～Ｃ_１２ジオールを、１．０重量％～１０．０重量％、又は３．０重量％～６．０重量％の量で含有し得る。好適なＣ_２～Ｃ_１２ジオールは、ジエチレングリコール、プロピレングリコール、ブチレングリコール、ペンタンジオール及び／又はヘキサンジオールから選択することができる。

更なる添加剤として、メラミンホルムアルデヒド樹脂は、水性メラミン樹脂混合物に各々基づいて、０重量％～８．０重量％のカプロラクタム及び０．５重量％～１０重量％の２－（２－フェノキシエトキシ）－エタノール並びに／又は２００ｇ／ｍｏｌ～１５００ｇ／ｍｏｌの平均分子量を有するポリエチレングリコールを含有し得る。

一実施形態では、実施形態１の熱硬化性反応性化合物は、アスファルト組成物の総重量に基づいて、０．１重量％～１０重量％の量で存在する。一実施形態では、実施形態１の熱硬化性反応性化合物は、０．１重量％～９．５重量％、又は０．１重量％～９．０重量％、又は０．１重量％～８．５重量％、又は０．１重量％～８．０重量％、又は０．１重量％～７．５重量％、又は０．１重量％～７．０重量％で存在する。別の実施形態では、実施形態１の熱硬化性反応性化合物は、０．１重量％～６．５重量％、又は０．１重量％～６．０重量％、又は０．１重量％～５．５重量％、又は０．５重量％～５．０重量％、又は１．０重量％～５．０重量％、又は０．１重量％～４．５重量％、又は０．１重量％～４．０重量％、又は０．１重量％～３．５重量％で存在する。なお別の実施形態では、０．１重量％～３．０重量％、又は０．５重量％～３．０重量％、又は１．０重量％～３．０重量％で存在する。

一実施形態では、実施形態１のアスファルト組成物は、ポリマーを更に含む。本発明による好適なポリマーは、スチレン／ブタジエン／スチレンコポリマー（ＳＢＳ）、スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）、ネオプレン、ポリエチレン、低密度ポリエチレン、酸化高密度ポリエチレン、ポリプロピレン、酸化高密度ポリプロピレン、マレイン化ポリプロピレン、エチレン－ブチル－アクリレート－グリシジル－メタクリレートターポリマー、エチルビニルアセテート（ＥＶＡ）、及びポリリン酸（ＰＰＡ）から選択される。

スチレン／ブタジエン／スチレンコポリマー（ＳＢＳ）は当該技術分野で既知である。ＳＢＳは、スチレン及びブタジエンの２つのモノマーで作製された熱可塑性エラストマーである。したがって、ＳＢＳは、プラスチック及びゴムの特性を同時に示す。これらの特性に起因して、アスファルト修飾剤及び接着剤としての使用を含み、様々な分野で広く使用される。ＳＢＳコポリマーは、ゴムの中心ブロック及び２つのポリスチレン端部ブロックを有するブロックコポリマーに基づいており、トリブロックコポリマーＡＢＡと命名される。ＳＢＳエラストマーは、熱可塑性樹脂の特性とブタジエンゴムの特性を兼ね備える。硬質でガラス質のスチレンブロックは、機械的強度を提供し、耐摩耗性を改善し、一方でゴム製のミッドブロックは、可撓性及び靭性を提供する。ＳＢＳゴムは、多くの場合、それらの性能を高めるために他のポリマーと配合される。多くの場合、コストを下げるため、又は特性を更に修飾するために、脂及び充填材が添加される。これらの熱可塑性プラスチックの様々な特性は、Ａ及びＢを様々な分子量から選択することによって取得することができる。

一実施形態では、アスファルト組成物と適合性があるという条件で、既知のＳＢＳコポリマーのいずれかを使用することができる。好適なＳＢＳコポリマーは、その構造において限定されず、それらは、分枝状又は直鎖状であり得る。好適なＳＢＳコポリマーは、そのスチレン含有量において特に限定されない。一実施形態では、スチレン／ブタジエン／スチレン（ＳＢＳ）コポリマーは、ポリマーの総重量に基づいて、１０重量％～５０重量％、又はポリマーの総重量に基づいて、１５重量％～４５重量％、又は２０重量％～４２重量％、又は２２重量％、又は２３重量％、又は２６重量％、又は２８重量％、又は３０重量％、又は３２重量、又は３４重量％、又は３６重量％、又は３８重量％、又は３９重量％のスチレン含有量を有する。

別の実施形態では、ＳＢＳコポリマーの重量平均分子量（Ｍｗ）は、ゲル透過クロマトグラフィー（ＧＰＣ）によって判定される際、１０，０００ｇ／ｍｏｌ～１，０００，０００ｇ／ｍｏｌ、又は３０，０００ｇ／ｍｏｌ～３００，０００ｇ／ｍｏｌ、又は７０，０００ｇ／ｍｏｌ～３００，０００ｇ／ｍｏｌ、又は７５，０００ｇ／ｍｏｌ～２１０，０００ｇ／ｍｏｌであり得る。

好適なスチレン－ブタジエン又はスチレン－ブタジエンゴム（ＳＢＲ）は、当該技術分野で既知であり、スチレン及びブタジエンから誘導される合成ゴムの族として説明される。スチレン／ブタジエン比は、ポリマーの特性に影響を与え、スチレン含有量が高いと、ゴムはより硬くなり、ゴム状でなくなる。概して、アスファルト組成物と適合性があるという条件で、既知のＳＢＲコポリマーのいずれも使用することができる。好適なＳＢＲコポリマーは、それらの構造において限定されず、それらは分枝状又は直鎖状であり得る。好適なＳＢＲコポリマーは、そのスチレン含有量において特に限定されない。一実施形態では、ＳＢＲコポリマーは、ポリマーの総重量に基づいて、１０重量％～５０重量％、又はポリマーの総重量に基づいて、１５重量％～４５重量％、又は２０重量％～４２重量％、又は２２重量％、又は２３重量％、又は２６重量％、又は２８重量％、又は３０重量％、又は３２重量、又は３４重量％、又は３６重量％、又は３８重量％、又は３９重量％のスチレン含有量を有する。

一実施形態では、ＳＢＲコポリマーの重量平均分子量（Ｍｗ）は、ゲル透過クロマトグラフィー（ＧＰＣ）によって判定される際、１０，０００ｇ／ｍｏｌ～５００，０００ｇ／ｍｏｌ、又は５０，０００ｇ／ｍｏｌ～２５０，０００ｇ／ｍｏｌ、又は７０，０００ｇ／ｍｏｌ～１５０，０００ｇ／ｍｏｌ、又は７５，０００ｇ／ｍｏｌ～１３５，０００ｇ／ｍｏｌである。

概して、ネオプレンは、当該技術分野で既知であり、クロロプレンから合成されたポリマーの総称である。多くの場合、ラテックスの形状で供給される。それは、乳化重合によって調製されたクロロプレンポリマーのコロイド分散液であり得る。ネオプレン構造は非常に規則的であるが、結晶化する傾向は、重合温度を変更することで制御することができる。最終的なポリマーは、クロロプレンのトランス１，４付加重合から誘導される、トランス－３－クロロ－２－ブチレン単位の直鎖配列から構成される。

アスファルトとの適合性があるという条件で、既知のネオプレンのいずれも使用することができる。一実施形態では、ネオプレンラテックスが使用される。好適なネオプレンラテックスは、ラテックスの総重量に基づいて、３０重量％～６０重量％、又は３０重量％～６０重量％、又は３０重量％～６０重量％の固形含有量を有する。

別の実施形態では、ポリエチレン及びポリプロピレンのホモポリマー又はコポリマー、並びに修飾ポリエチレン及びポリプロピレンポリマー、例えば、低密度ポリエチレン、酸化高密度ポリプロピレン、マレイン化ポリプロピレンは、当該技術分野で既知であり、それぞれのモノマーに基づくポリマー／コポリマーの族として説明される。分子量及び結晶化度は、これらのポリマーの特性に大きく影響する。ポリエチレン及びポリプロピレンのホモポリマー又はコポリマー、並びに高レベルの構造化を有する修飾ポリエチレン及びポリプロピレンのポリマーは、高い引張強度を示すが、破損する前に変形する能力はほとんどない。構造化が少ないと、材料の流動性の増加をもたらす。例えば、パラフィン系材料の典型であるポリエチレンもまた、ほとんどの溶媒に対して比較的非反応性である。分子量及び結晶化度に加えて、低い密度が低い分子の充填、それゆえ低い構造化を表すため、密度もまた、それぞれのポリマーの特性に大きな影響力を有する。低密度ポリエチレン及び高密度ポリエチレンは、概して、ＡＳＴＭ Ｄ７９２に従って判定されると、それぞれ約０．９１５～０．９４及びおよそ０．９６の比重を有するものとして定義される。また、コポリマーとして組み込まれた修飾剤は、例えば、ポリエチレンなどの未修飾ポリマーの結晶性を破壊するために使用され、これは、より弾性であり非晶質の添加剤をもたらす。アスファルト組成物内のこれらのポリマーの機能は、ネットワークを形成することではなく、マトリックス内にプラスチック含有物を提供することである。冷たい温度では、これらの含有物は、亀裂の伝播を抑制することによって、バインダの熱亀裂に対する抵抗を直接改善することを意図する。暖かい温度では、粒子含有物は、バインダの粘度を増加させ、したがって、混合物のわだち掘れに対する抵抗を増加させるはずである。

別の実施形態では、既知のポリエチレン及びポリプロピレンのホモポリマー又はコポリマー、並びに修飾ポリエチレン及びポリプロピレンポリマーのいずれも、アスファルトと適合性があるという条件で、アスファルト組成物中で使用することができる。ポリエチレン、低密度ポリエチレン、酸化高密度ポリエチレン、ポリプロピレン、酸化高密度ポリプロピレン、マレイン化ポリプロピレンなどの好適なポリマーは、分子量において特に限定されない。一実施形態では、ポリエチレン、低密度ポリエチレン、酸化高密度ポリエチレン、ポリプロピレン、酸化高密度ポリプロピレン、マレイン化ポリプロピレンの各々は、ゲル浸透クロマトグラフィー（ＧＰＣ）によって判定される際、８００ｇ／ｍｏｌ～５０，０００ｇ／ｍｏｌの範囲、又は１０００ｇ／ｍｏｌ～４５，０００ｇ／ｍｏｌ、又は２０００ｇ／ｍｏｌ～４２，０００ｇ／ｍｏｌ、又は１，０００ｇ／ｍｏｌ～５，０００ｇ／ｍｏｌ、又は５，０００ｇ／ｍｏｌ～約１０，０００ｇ／ｍｏｌ、又は１０，０００ｇ／ｍｏｌ～２０，０００ｇ／ｍｏｌ、又は２０，０００ｇ／ｍｏｌ～３０，０００ｇ／ｍｏｌ、又は３０，０００ｇ／ｍｏｌ～４０，０００ｇ／ｍｏｌ、又は４０，０００ｇ／ｍｏｌ～約５０，０００ｇ／ｍｏｌの重量平均分子量（Ｍｗ）を有する。かかるポリマーは、プラストマーとしてアスファルト組成物に使用され得る。

更に、ポリエチレン、低密度ポリエチレン、酸化高密度ポリエチレン、ポリプロピレン、酸化高密度ポリプロピレン、マレイン化ポリプロピレンなどの好適なポリマーは、結晶化において特に限定されない。一実施形態では、ポリエチレン、低密度ポリエチレン、酸化高密度ポリエチレン、ポリプロピレン、酸化高密度ポリプロピレン、マレイン化ポリプロピレンの各々は、説明されているポリマーの総重量に基づいて、５０％超、又は５２％～９９％、又は５５％～９０％の結晶化を有する。前述のポリマーの結晶化は、当該技術分野で概して既知の技術である、示差走査熱量測定法（ＤＳＣ）によって判定される。

また、複雑なポリエチレンコポリマーは、例えば、３つの異なるモノマーに基づいて、エチレン－ブチル－アクリレート－グリシジル－メタクリレートターポリマーとして当該技術分野で既知である。このコポリマーの族は、可塑剤樹脂として既知であり、可撓性及び靭性を改善する。例えば、これらのコポリマーは、ＤｕＰｏｎｔからＥｌｖａｌｏｙ（登録商標）ターポリマーの名称で市販されている。

一実施形態では、既知のエチレン－ブチル－アクリレート－グリシジル－メタクリレートターポリマーのいずれも、アスファルトと適合性があるという条件で、アスファルト組成物中で使用することができる。エチレン－ブチル－アクリレート－グリシジル－メタクリレートターポリマーのような好適なポリマーは、それらの分子量において特に限定されない。別の実施形態では、エチレン－ブチル－アクリレート－グリシジル－メタクリレートターポリマーは、ゲル透過クロマトグラフィー（ＧＰＣ）によって判定される際、８００ｇ／ｍｏｌ～１５０，０００ｇ／ｍｏｌ、又は１５００ｇ／ｍｏｌ～１２０，０００ｇ／ｍｏｌ、又は５０００ｇ／ｍｏｌ～９０，０００ｇ／ｍｏｌの重量平均分子量（Ｍｗ）を有する。

別の実施形態では、エチレン及び酢酸ビニルコポリマー（ＥＶＡ）が、当該技術分野で既知であり、それぞれのモノマーに基づくコポリマーの族として説明される。酢酸ビニルの含有は、エチレン構造の結晶化を減少させ、プラストマーをアスファルト組成物とより適合性のあるものにすることに役立てるために使用される。３０％の酢酸ビニルを有するコポリマーは、トルエン及びベンゼンに可溶な可撓性樹脂として分類される。酢酸ビニルの割合が４５パーセントに増加するとき、結果として得られる生成物は、ゴム状になり、加硫処理され得る。

アスファルト組成物と適合性があるという条件で、既知のＥＶＡコポリマーのいずれも使用することができる。好適なＥＶＡコポリマーは、それらの構造に限定されず、それらは、分枝状又は直鎖状であり得、好ましくは、ＥＶＡコポリマーは直鎖状である。好適なＥＶＡコポリマーは、その酢酸ビニル含有量において特に限定されない。一実施形態では、ＥＶＡコポリマーは、ポリマーの総重量に基づいて、２０重量％～６０重量％、又は２５重量％～５０重量％、又は３０重量％～４５重量％の酢酸ビニル含有量を有する。

一実施形態では、ポリリン酸（ＰＰＡ）が、当該技術分野で既知であり、一般式（Ｈ_ｎ＋２Ｐ_ｎＯ_３ｎ＋１）のオルトリン酸（Ｈ_３ＰＯ_４）のポリマーである。ポリリン酸は、オルトリン酸とピロリン酸、三リン酸、及びそれ以上の酸との混合物であり、多くの場合、Ｈ_３ＰＯ_４の計算された含有量に基づいて特徴付けられる。過リン酸は、Ｈ_３ＰＯ_４の含有量において異なる同様の混合物であり、本発明の文脈ではＰＰＡの定義の下に含めることができる。概して、アスファルトと適合性があるという条件で、既知のポリリン酸のいずれも使用することができる。本発明による好適なポリリン酸は、オルトリン酸とピロリン酸、三リン酸以上の酸との構造及び組成に限定されず、好ましくは、ＰＰＡは水を含まない。一実施形態では、ポリリン酸（ＰＰＡ）は、１００％～１２０％、又は１０３％～１１８％、又は１０４％～１１７％の計算されたＨ_３ＰＯ_４含有量を有する。

ポリリン酸は、アスファルト組成物のいくつかの実施形態において追加的な添加剤として、例えば、生成物の軟化点を上げるために、従来の量で使用され得る。リン酸は、リン酸の異なる形態の混合物を含む、任意の好適な形態で提供され得る。例えば、リン酸のいくつかの好適な異なる形態は、リン酸、ポリリン酸、超リン酸、ピロリン酸、及び三リン酸を含む。

当該技術分野で既知の更なる任意選択的な添加剤は、それぞれの用途に応じて、アスファルト組成物の特性を適合させるために、本発明によるアスファルト組成物に添加され得る。添加剤は、例えば、ワックスであり得る。これらのワックスは、アスファルトバインダ組成物中の追加的な添加剤として使用される場合、官能化若しくは合成ワックス、又は天然に存在するワックスであり得る。更に、ワックスは酸化されていても酸化されていなくてもよい。合成ワックスの非排他的な例には、エチレンビスステアラミドワックス（ＥＢＳ）、フィッシャートロプシュワックス（ＦＴ）、酸化フィッシャートロプシュワックス（ＦＴＯ）、ポリエチレンワックス（ＰＥ）などのポリオレフィンワックス、酸化ポリエチレンワックス（ＯｘＰＥ）、ポリプロピレンワックス、ポリプロピレン／ポリエチレンワックス、アルコールワックス、シリコーンワックス、微結晶ワックス又はパラフィンなどの石油ワックス、及び他の合成ワックスが含まれる。官能化ワックスの非排他的な例には、アミンワックス、アミドワックス、エステルワックス、カルボン酸ワックス、及び微結晶性ワックスが含まれる。天然に存在するワックスは、植物、動物、鉱物、又は他の供給源に由来し得る。天然ワックスの非独占的な例には、カンデリラワックス、カルナウバロウ、ライスワックス、木蝋、及びホホバ油等の植物ワックス、蜜蝋、ラノリン及びクジラワックス等の動物ワックス、モンタン蝋、オゾケライト、及びセレシン等の鉱物ワックスが含まれる。前述のワックスの混合物も適切であり、例えば、ワックスには、フィッシャー・トロプシュ（ＦＴ）ワックス及びポリエチレンワックスの混合物が含まれ得る。

可塑剤はまた、アスファルト組成物の可塑性又は流動性を増加させるために、従来の量で追加的な添加剤として使用され得る。好適な可塑剤には、他の可塑剤の中でも、炭化水素油（例えば、パラフィン、芳香族及びナフテン油）、長鎖炭素ジエステル（例えば、フタル酸ジオクチルなどのフタル酸エステル、及びアジピン酸ジオクチルなどのアジピン酸エステル）、セバシン酸エステル、グリコール、脂肪酸、リン及びステアリン酸エステル、エポキシ可塑剤（例えば、エポキシ化大豆油）、ポリエーテル及びポリエステル可塑剤、アルキルモノエステル（例えば、オレイン酸ブチル）、長鎖部分エーテルエステル（例えば、オレイン酸セロソルブブチル）を含む。

抗酸化剤は、これらの材料の強度及び可撓性の損失を引き起こすポリマーの酸化分解を防止するために、アスファルトバインダ組成物のための追加的な添加剤として従来の量で使用され得る。

任意選択的な添加剤に関する従来の量は、アスファルト組成物の総量に基づいて、０．１重量％～５．０重量％の範囲内である。

一実施形態では、実施形態１の工程（Ａ）及び（Ｃ）における温度は、互いに独立して、１１０℃～２００℃である。別の実施形態では、実施形態１の工程（Ａ）及び（Ｃ）における温度は、互いに独立して、１１０℃～１９０℃、又は１２０℃～１９０℃、又は１３０℃～１９０℃、又は１４０℃～１９０℃、又は１５０℃～１９０℃である。

概して、異なる供給業者からの出発アスファルトは、原油がどの貯留層からのものであるか、並びに製油所での蒸留プロセスに応じて、その組成が異なる。しかしながら、反応基の累計量は、３．１～４．５ｍｇ ＫＯＨ／ｇの範囲内であり得る。例えば、５０～７０又は７０～１００の針入度指数を有する出発アスファルトは、ｐＭＤＩの化学量論量が０．８重量％～１．２重量％になることをもたらす。アスファルト組成物の調製中の高温下での出発アスファルトの酸化感受性に起因して、新たに形成された官能基と反応するために、更に過剰なイソシアネートが使用される。

一実施形態では、工程（Ｃ）は、工程（Ｂ）の後に実施される。反応混合物を、１１０℃～１９０℃の温度で少なくとも２．５時間撹拌する。別の実施形態では、混合時間は、少なくとも３時間、又は少なくとも３．５時間、又は少なくとも４時間である。混合時間は、最大２０時間、又は１５時間未満、又は１２時間未満、又は９時間未満であり得る。例えば、１．０重量％～１．５重量％の熱硬化性反応性化合物の添加後、混合時間は、２．５時間～４時間、又は３時間～３．５時間であり得る。例えば、１．５重量％～５．０重量％のそれぞれの熱硬化性反応性化合物の添加後、混合時間は、４時間～６時間であり得る。例えば、５．０重量％～１０．０重量％のそれぞれの熱硬化性反応性化合物の添加後、混合時間は、６時間～１５時間であり得る。

本発明によれば、実施形態１の方法は、酸素雰囲気下で実施される。一実施形態では、酸素濃度は、１体積％～２１体積％、又は５体積％～２１体積％、又は１０体積％～２１体積％である。別の実施形態では、実施形態１の方法は、空気下又は酸素の飽和雰囲気下で実施される。

一実施形態では、実施形態１の方法は、１つの反応容器、例えば、コンテナ内で実施されることに限定されない。それぞれの出発アスファルトは、工程（Ａ）において、酸素下、１１０℃～２００℃の温度で、例えば、１時間、熱硬化性反応性化合物と反応させることができる。次いで、出発アスファルトを冷却し、異なる反応容器に移送し、移送後に加熱して、酸素下の総反応時間を少なくとも２．５時間にすることができる。一実施形態では、工程（Ａ）及び（Ｂ）は、反応性混合物を均質化し、出発アスファルトの反応性基とそれぞれの熱硬化性反応性化合物の反応性基との反応を誘発することである。熱硬化性反応性化合物は、アスファルテン表面にロードすることができる。工程（Ｃ）としてまとめられる第２の又は追加の加熱工程は、酸化による架橋反応を支援することである。

本文脈では、実施形態１のアスファルト組成物又は出発アスファルト中のＨ_２Ｓレベルは、外部較正を使用する熱伝導率検出を有するヘッドスペースガスクロマトグラフィー（ＨＳ－ＧＣ－ＴＣＤ）を使用して判定することができる。熱伝導率検出器（ＴＣＤ）は、ガスクロマトグラフの最も用途の広い検出器として使用される。ガスクロマトグラフの場合、Ｈｅ、Ｈ_２、Ｎ_２、Ａｒなどのキャリアガスを流し、秤量した測定ガスを導入して、カラムを通過させ、それにより、検出器によって測定されるように、経時的に測定ガスをその成分に分割する。出力ピークの発生時刻に基づいて定性分析を行い、ピーク面積に基づいて定量分析を行う。熱伝導率検出器は、カラム内で分離したガス成分とキャリアガスと同種の参照ガスとの間の熱伝導率における差を電気信号に変換し、それにより、分離したそれぞれのガス成分及びその濃度を検出する。

一実施形態では、ＨＳ－ＧＣ－ＴＣＤのために使用されるカラムは、１７７℃のサーモスタット温度及び６０分間に設定された時間を有するＨＰ－ＰｏｒａＰｌｏｔＱ（５０ｍ、０．３２ｍｍ、１０μｍ）である。

実施形態１に記載の方法は、Ｈ２Ｓレベルが実質的に低減したアスファルト組成物をもたらす。実際、一実施形態では、実施形態１は、方法検出限界（ＬＯＤ）が０．１５ｐｐｍであるアスファルト組成物中に検出可能なＨ_２Ｓピークをもたらさない。更に、アスファルト組成物は、一定範囲の温度にわたってより一定であるという点で、許容可能な、又は更に改善された物理的特性を示す。更に、アスファルト組成物中のＨ_２Ｓレベルは、アスファルト組成物の作業性の範囲外の温度で数時間後でも、許容可能な、又は容認可能な制限内に留まる。

アスファルト組成物
本発明の別の態様は、実施形態１に記載のアスファルト組成物を対象とする、実施形態２である。実施形態２におけるアスファルト組成物は、硫化水素の排出が低減される。

使用
本発明の別の態様は、アスファルト混合組成物の調製のための、実施形態２に記載の、又は実施形態１により取得されたアスファルト組成物の使用を対象とする、実施形態３である。

一実施形態では、実施形態３のアスファルト混合物組成物は、以下から選択される。
－特に防水用の塗料及びコーティング、
－割れ目を埋め、亀裂をシールするためのマスチック、
－道路、飛行場、運動場等の表面仕上げ用のグラウト及び熱間注入面、
－骨材（アスファルト組成物の約５～２０％を構成する）を提供するために石と混合したもの、例えば、アスファルト混合物、
－アスファルト乳剤、
－上記のように表面仕上げするためのホットコーティング、
－表面仕上げ用の表面コーティング、
－ウォームミックスアスファルト、及び
－ホットミックスアスファルト。

本特許請求される発明は、以下の実施形態、及び対応する依存関係の参照及びリンクから得られる実施形態の組み合わせによってより詳細に例解される。
実施形態Ｉ．アスファルト組成物の生成中に硫化水素の排出を低減させるための方法であって、
（Ａ）硫化水素を含む出発アスファルトを、１１０℃～２００℃の温度に加熱する工程と、
（Ｂ）熱硬化性反応性化合物を、前記アスファルト組成物の総重量に基づいて、０．１重量％～１０．０重量％の量で添加して、反応混合物を取得する工程と、
（Ｃ）酸素雰囲気下、１１０℃～２００℃の温度で反応混合物を撹拌して、アスファルト組成物を取得する工程と、を含む。

実施形態ＩＩ．熱硬化性反応性化合物が、アスファルト組成物の総重量に基づいて、１．０重量％～５．０重量％の量で存在する、実施形態Ｉに記載の方法。

実施形態ＩＩＩ．熱硬化性反応性化合物がイソシアネートを含む、実施形態Ｉ又はＩＩに記載の方法。

実施形態ＩＶ．イソシアネートが少なくとも２．０の官能価を有する、実施形態ＩＩＩに記載の方法。

実施形態Ｖ．イソシアネートが、芳香族イソシアネート及び脂肪族イソシアネートから選択される、実施形態ＩＩ～ＩＶのうちの１つ以上に記載の方法。

実施形態ＶＩ．脂肪族イソシアネートが、シクロブタン－１，３－ジイソシアネート、１，２－、１，３－及び１，４－シクロヘキサンジイソシアネート、２，４－及び２，６メチルシクロヘキサンジイソシアネート、４，４’－及び２，４’－ジシクロヘキシルジイソシアネート、１，３，５－シクロヘキサントリイソシアネート、イソシアナトメチルシクロヘキサンイソシアネート、イソシアナトエチルシクロヘキサンイソシアネート、ビス（イソシアナトメチル）シクロヘキサンジイソシアネート、４，４’－及び２，４’－ビス（イソシアナト－メチル）ジシクロヘキサン、イソホロンジイソシアネート（ＩＰＤＩ）、ジイソシアナトジシクロ－ヘキシルメタン（Ｈ１２ＭＤＩ）、テトラメチレン１，４－ジイソシアネート、ペンタメチレン１，５－ジイソシアネート、ヘキサメチレン１，６－ジイソシアネート（ＨＤＩ）、デカメチレンジイソシアネート、１，１２－ドデカンジイソシアネート、２，２，４－トリメチル－ヘキサメチレンジイソシアネート、２，４，４－トリメチル－ヘキサメチレンジイソシアネート、並びに２－メチル－１，５－ペンタメチレンジイソシアネートから選択される、実施形態Ｖに記載の方法。

実施形態ＶＩＩ．脂肪族イソシアネートが、イソホロンジイソシアネート（ＩＰＤＩ）、ジイソシアナトジシクロ－ヘキシルメタン（Ｈ１２ＭＤＩ）、及びヘキサメチレン１，６－ジイソシアネート（ＨＤＩ）から選択される、実施形態Ｖ又はＶＩに記載の方法。

実施形態ＶＩＩＩ．芳香族イソシアネートが、メチレンジフェニルジイソシアネート（ＭＤＩ）、ポリマーＭＤＩ、トルエンジイソシアネート、ポリマートルエンジイソシアネート、ｍ－フェニレンジイソシアネート；１，５－ナフタレンジイソシアネート；１，３－フェニレンジイソシアネート；２，４，６－トルイレントリイソシアネート、１，３－ジイソプロピルフェニレン－２，４－ジイソシアネート；１－メチル－３，５－ジエチルフェニレン－２，４－ジイソシアネート；１，３，５－トリエチルフェニレン－２，４－ジイソシアネート；１，３，５－トリイソプロピル－フェニレン－２，４－ジイソシアネート；３，３’－ジエチル－ビスフェニル－４，４’－ジイソシアネート；３，５，３’，５’－テトラエチル－ジフェニルメタン－４，４’－ジイソシアネート；３，５，３’，５’－テトライソプロピルジフェニルメタン－４，４’－ジイソシアネート；１－エチル－４－エトキシ－フェニル－２，５－ジイソシアネート；１，３，５－トリエチルベンゼン－２，４，６－トリイソシアネート；１－エチル－３，５－ジイソプロピルベンゼン－２，４，６－トリイソシアネート、トリジンジイソシアネート、及び１，３，５－トリイソプロピルベンゼン－２，４，６－トリイソシアネートから選択される、実施形態Ｖ～ＶＩＩのうちの１つ以上に記載の方法。

実施形態ＩＸ．芳香族イソシアネートが、ＭＤＩ、ポリマーＭＤＩ、トルエンジイソシアネート、ポリマートルエンジイソシアネート、及び１，５－ナフタレンジイソシアネートから選択される、実施形態Ｖ～ＶＩＩＩのうちの１つ以上に記載のアスファルト組成物。

実施形態Ｘ．芳香族イソシアネートがモノマーＭＤＩ及び／又はポリマーＭＤＩである、実施形態Ｖ～ＩＸのうちの１つ以上に記載の方法。

実施形態ＸＩ．芳香族イソシアネートが、４，４’－ＭＤＩ、２，２’－ＭＤＩ及び２，４’－ＭＤＩから選択されるモノマーＭＤＩである、実施形態Ｘに記載の方法。

実施形態ＸＩＩ．モノマーＭＤＩが、カルボジイミド修飾モノマーＭＤＩである、実施形態Ｘ又はＸＩに記載の方法。

実施形態ＸＩＩＩ．カルボジイミド修飾モノマーＭＤＩが、６５重量％～８５重量％の４，４’－ＭＤＩ及び１５重量％～３５重量％のカルボジイミドを含み、該重量％が、カルボジイミド修飾モノマーＭＤＩの総重量に基づく、実施形態ＸＩＩに記載の方法。

実施形態ＸＩＶ．芳香族イソシアネートがポリマーＭＤＩである、実施形態ＶＩＩＩ～ＸＩＩＩのうちの１つ以上に記載の方法。

実施形態ＸＶ．ポリマーＭＤＩが、少なくとも２．５の官能価を有する、実施形態Ｘ～ＸＩＶのうちの１つ以上に記載の方法。

実施形態ＸＶＩ．ポリマーＭＤＩが、１～８０ｐｐｍの範囲内の鉄含有量を有する、実施形態Ｘ～ＸＶのうちの１つ以上に記載の方法。

実施形態ＸＶＩＩ．組成物の総重量に基づいて少なくとも１８重量％が、揮発油溶媒中で５０００Ｓｖｅｄを上回る沈降係数を有する粒子である、実施形態Ｉ～ＸＶＩのうちの１つ以上に記載の方法。

実施形態ＸＶＩＩＩ．アスファルト組成物が、スチレン／ブタジエン／スチレンコポリマー（ＳＢＳ）、スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）、ネオプレン、ポリエチレン、低密度ポリエチレン、酸化高密度ポリエチレン、ポリプロピレン、酸化高密度ポリプロピレン、マレイン化ポリプロピレン、エチレン－ブチル－アクリレート－グリシジル－メタクリレートターポリマー、エチルビニルアセテート（ＥＶＡ）、及びポリリン酸（ＰＰＡ）から選択されるポリマーを更に含む、実施形態Ｉ～ＸＶＩＩのうちの１つ以上に記載の方法。

実施形態ＸＩＸ．出発アスファルトが、ＡＡＳＨＴＯ－Ｍ３２０に従って判定される、５２～１６、５２～２２、５２～２８、５２～３４、５２～４０、５８～１６、５８～２２、５８～２８、５８～３４、５８～４０、６４～１６、６４～２２、６４～２８、６４～３４、６４～４０、７０～１６、７０～２２、７０～２８、７０～３４、７０～４０、７６～１６、７６～２２、７６～２８、７６～３４、及び７６～４０から選択される性能グレードを有する、実施形態Ｉ～ＸＶＩＩＩのうちの１つ以上に記載の方法。

実施形態ＸＸ．工程（Ａ）及び（Ｃ）における温度が、互いに独立して、１５０℃～１９０℃である、実施形態Ｉ～ＸＩＸのうちの１つ以上に記載の方法。

実施形態ＸＸＩ．工程（Ｃ）における撹拌が、少なくとも２．５時間実行される、実施形態Ｉ～ＸＸのうちの１つ以上に記載の方法。

実施形態ＸＸＩＩ．熱硬化性反応性化合物が、エポキシ樹脂及び／又はメラミンホルムアルデヒド樹脂を更に含む、実施形態Ｉ～ＸＸＩのうちの１つ以上に記載の方法。

実施形態ＸＸＩＩＩ．硫化水素の排出が低減され、実施形態Ｉ～ＸＸＩＩのうちの１つ以上により取得されたアスファルト組成物。

実施形態ＸＸＩＶ．アスファルト混合組成物の調製のための、実施形態ＸＸＩＩＩに記載の、又は実施形態Ｉ～ＸＸＩＩのうちの１つ以上により取得されたアスファルト組成物の使用。

実施形態ＸＸＶ．アスファルト組成物の生成中に硫化水素の排出を低減させるための方法の使用であって、該方法が、
Ａ．硫化水素を含む出発アスファルトを１１０℃～２００℃の温度に加熱する工程と、
Ｂ．前記アスファルト組成物の総重量に基づいて、０．１重量％～１０．０重量％の量で熱硬化性反応性化合物を添加して、反応混合物を取得する工程と、
Ｃ．反応混合物を１１０℃～２００℃の温度で酸素雰囲気下で撹拌して、硫化水素の排出が低減された状態のアスファルト組成物を取得する工程と、を含む、使用。

本特許請求される発明は、以下のような非限定的な実施例によって例示される。

アスファルト試験
軟化点 ＤＩＮ ＥＮ１４２７
肩付きの黄銅環に鋳造された瀝青の２つの水平ディスクを、各々が鋼球を支持する間、液体槽内で制御された速度で加熱する。軟化点は、２つのディスクが十分に軟化して、瀝青内に包まれた各ボールが（２５±０．４）［ｍｍ］の距離を落下する温度の平均として報告された。

回転式薄膜オーブン（ＲＴＦＯ）試験 ＤＩＮ ＥＮ１２６０７－１
瀝青を、１６３［℃］で８５［分］オーブン内のボトルにおいて加熱した。ボトルを１５［ｒｐｍ］で回転させ、加熱された空気を４０００［ｍＬ／分］で、最低移動点において各ボトルに吹き込んだ。熱及び空気の影響は、加熱処理の前後に測定された物理的試験値における変化から判定した。

動的せん断レオメータ（ＤＳＲ）ＤＩＮ ＥＮ１４７７０－ＡＳＴＭ Ｄ７１７５
動的せん断レオメータ試験システムは、平行板、試験片の温度を制御するための手段、ローディング装置、並びに制御及びデータ取得システムからなる。

多重応力クリープ回復（ＭＳＣＲ）試験ＤＩＮ ＥＮ１６６５９－ＡＳＴＭ Ｄ７４０５
この試験方法は、せん断クリープ下のアスファルトバインダにおける弾性応答、並びに２つの応力レベル（０．１及び３．２［ｋＰａ］）及び指定された温度（５０［℃］）における回復の存在を判定するために使用した。この試験は、ＤＳＲを使用して、２５［ｍｍ］を一定の応力で１［秒］の間荷重をかけ、その後９［秒］の間回復させる。０．１００［ｋＰａ］のクリープ応力で１０回のクリープ及び回復サイクルを実行し、続いて３．２００［ｋＰａ］のクリープ応力で１０回のサイクルを実行する。

ベンディングビームレオメータＤＩＮ ＥＮ１４７７１－ＡＳＴＭ Ｄ６６４８
この試験は、単純に支持されたアスファルトバインダの角柱状ビームの中点に一定の荷重が供された状態で、中点のたわみを測定するために使用された。角柱状の試験片を、温度制御された流体槽内に設置し、一定の試験荷重で２４０［秒］間、荷重をかけた。試験荷重（９８０±５０［ｍＮ］）及び試験片の中間点のたわみを、コンピューター化されたデータ取得システムを使用して、時間に対して監視した。試験片の中間点における最大曲げ応力を、試験片の寸法、支持体間の距離、及び８．０、１５．０、３０．０、６０．０、１２０．０及び２４０．０［秒］の荷重時間の間、試験片に適用される荷重から計算した。特定の荷重時間に対する試験片の剛性を、最大曲げ応力を最大曲げひずみによって割ることによって計算した。

アスファルト中の反応性基を決定するための電位差滴定法：
酸価
約０．５～１ｇのサンプルを５０ｍｌのトルエンに溶解し、０．１ｍｏｌ／ｌの水酸化テトラブチルアンモニウム溶液で電位差滴定した。十分な導電率を確保するために、滴定溶液に数滴の水を添加することができる。ブランク値も決定した。

基準値
約０．５～１ｇのサンプルを５０ｍｌのトルエンに溶解し、０．１ｍｏｌ／ｌのトリフルオロメタンスルホン酸溶液で電位差滴定した。十分な導電率を確保するために、滴定溶液に数滴の水を添加することができる。ブランク値も決定した。

本発明の実施例の一般合成（ＩＥ）
出発アスファルトを酸素雰囲気下で最大１５０℃まで加熱し、加熱マントル（温度を最大１５０℃に設定）において６００ｒｐｍで撹拌した。その後、２．０重量％の熱硬化性反応性化合物を添加した。反応物を、更に１５０℃で２時間撹拌した後、室温で冷却した。

Ｈ_２Ｓ濃度判定のための試験
アスファルト組成物中のＨ_２Ｓ濃度を、熱伝導率検出（ＨＳ－ＧＣ－ＴＣＤ）を有するヘッドスペースガスクロマトグラフィーを使用して、外部較正を用いて判定した。ＡｃｃｕＳｔａｎｄａｒｄ Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ製のＨ_２Ｓストック較正標準を使用した。Ｈ_２Ｓのストック標準濃度は、テトラヒドロフラン中２０００ｐｐｍであった。希釈標準を、２μｌ、４μｌ、８μｌ、１６μｌ、及び４０μｌを正確に測定することにより、２２ｍｌのヘッドスペースバイアル内で調製した。ヘッドスペース内のＨ_２Ｓの対応する濃度を、以下の表２内で一覧にする。

本発明のアスファルト組成物及び比較アスファルト組成物の両方を、ある期間にわたってＨ_２Ｓ濃度について試験した。これに関して、ＧＣヘッドスペース条件は、以下の通りであった。
使用カラム－ＨＰ－ＰｏｒａＰｌｏｔ Ｑ（５０ｍ、０，３２ｍｍ、１０μｍ）
サーモスタット温度－１７７℃、サーモスタット時間－６０分

ＣＥ１は、未修飾アスファルトＳＡ２であった。Ｈ_２Ｓレベルを、以下の表３に要約する。

上記で明らかなように、熱硬化性反応性化合物の存在は、アスファルト組成物中のＨ_２Ｓレベルを最初から（すなわちｔ＝０）、その使用温度でかなり低減させる。これは、その使用温度においてまだかなりの量のＨ_２Ｓを含有し、４時間後に量が低減される従来のアスファルトとは対照的である。

低減されたＨ_２Ｓレベルの利点は、本発明の熱硬化性反応性化合物の存在にのみ起因し得る、アスファルト組成物の他の所望の特性における改善に加えられる（表１参照）。

Claims (25)

1. アスファルト組成物の生成中に硫化水素の排出を低減させるための方法であって、
   （Ａ）硫化水素を含む出発アスファルトを、１１０℃～２００℃の温度に加熱する工程と、
   （Ｂ）熱硬化性反応性化合物を、前記アスファルト組成物の総重量に基づいて、０．１重量％～１０．０重量％の量で添加して、反応混合物を取得する工程と、
   （Ｃ）酸素雰囲気下、１１０℃～２００℃の温度で前記反応混合物を撹拌して、前記アスファルト組成物を取得する工程と、を含む、方法。
2. 前記熱硬化性反応性化合物が、前記アスファルト組成物の総重量に基づいて、１．０重量％～５．０重量％の量で存在する、請求項１に記載の方法。
3. 前記熱硬化性反応性化合物が、イソシアネートを含む、請求項１又は２に記載の方法。
4. 前記イソシアネートが、少なくとも２．０の官能価を有する、請求項３に記載の方法。
5. 前記イソシアネートが、芳香族イソシアネート及び脂肪族イソシアネートから選択される、請求項３又は４に記載の方法。
6. 前記脂肪族イソシアネートが、シクロブタン－１，３－ジイソシアネート、１，２－、１，３－及び１，４－シクロヘキサンジイソシアネート、２，４－及び２，６メチルシクロヘキサンジイソシアネート、４，４’－及び２，４’－ジシクロヘキシルジイソシアネート、１，３，５－シクロヘキサントリイソシアネート、イソシアナトメチルシクロヘキサンイソシアネート、イソシアナトエチルシクロヘキサンイソシアネート、ビス（イソシアナトメチル）シクロヘキサンジイソシアネート、４，４’－及び２，４’－ビス（イソシアナト－メチル）ジシクロヘキサン、イソホロンジイソシアネート（ＩＰＤＩ）、ジイソシアナトジシクロ－ヘキシルメタン（Ｈ１２ＭＤＩ）、テトラメチレン１，４－ジイソシアネート、ペンタメチレン１，５－ジイソシアネート、ヘキサメチレン１，６－ジイソシアネート（ＨＤＩ）、デカメチレンジイソシアネート、１，１２－ドデカンジイソシアネート、２，２，４－トリメチル－ヘキサメチレンジイソシアネート、２，４，４－トリメチル－ヘキサメチレンジイソシアネート、並びに２－メチル－１，５－ペンタメチレンジイソシアネートから選択される、請求項５に記載の方法。
7. 前記脂肪族イソシアネートが、イソホロンジイソシアネート（ＩＰＤＩ）、ジイソシアナトジシクロ－ヘキシルメタン（Ｈ１２ＭＤＩ）、及びヘキサメチレン１，６－ジイソシアネート（ＨＤＩ）から選択される、請求項５又は６に記載の方法。
8. 前記芳香族イソシアネートが、メチレンジフェニルジイソシアネート（ＭＤＩ）、ポリマーＭＤＩ、トルエンジイソシアネート、ポリマートルエンジイソシアネート、ｍ－フェニレンジイソシアネート；１，５－ナフタレンジイソシアネート；１，３－フェニレンジイソシアネート；２，４，６－トルイレントリイソシアネート、１，３－ジイソプロピルフェニレン－２，４－ジイソシアネート；１－メチル－３，５－ジエチルフェニレン－２，４－ジイソシアネート；１，３，５－トリエチルフェニレン－２，４－ジイソシアネート；１，３，５－トリイソプロピル－フェニレン－２，４－ジイソシアネート；３，３’－ジエチル－ビスフェニル－４，４’－ジイソシアネート；３，５，３’，５’－テトラエチル－ジフェニルメタン－４，４’－ジイソシアネート；３，５，３’，５’－テトライソプロピルジフェニルメタン－４，４’－ジイソシアネート；１－エチル－４－エトキシ－フェニル－２，５－ジイソシアネート；１，３，５－トリエチルベンゼン－２，４，６－トリイソシアネート；１－エチル－３，５－ジイソプロピルベンゼン－２，４，６－トリイソシアネート、トリジンジイソシアネート、及び１，３，５－トリイソプロピルベンゼン－２，４，６－トリイソシアネートから選択される、請求項５に記載の方法。
9. 前記芳香族イソシアネートが、ＭＤＩ、ポリマーＭＤＩ、トルエンジイソシアネート、ポリマートルエンジイソシアネート、及び１，５－ナフタレンジイソシアネートから選択される、請求項８に記載のアスファルト組成物。
10. 前記芳香族イソシアネートが、モノマーＭＤＩ及び／又はポリマーＭＤＩである、請求項９に記載の方法。
11. 前記芳香族イソシアネートが、４，４’－ＭＤＩ、２，２’－ＭＤＩ、及び２，４’－ＭＤＩから選択されるモノマーＭＤＩである、請求項１０に記載の方法。
12. 前記モノマーＭＤＩが、カルボジイミド修飾モノマーＭＤＩである、請求項１０又は１１に記載の方法。
13. 前記カルボジイミド修飾モノマーＭＤＩが、６５重量％～８５重量％の４，４’－ＭＤＩ及び１５重量％～３５重量％のカルボジイミドを含み、前記重量％が、前記カルボジイミド修飾モノマーＭＤＩの総重量に基づく、請求項１２に記載の方法。
14. 前記芳香族イソシアネートが、ポリマーＭＤＩである、請求項８～１３のいずれか一項に記載の方法。
15. 前記ポリマーＭＤＩが、少なくとも２．５の官能価を有する、請求項８～１４のいずれか一項に記載の方法。
16. 前記ポリマーＭＤＩが、１～８０ｐｐｍの範囲内の鉄含有量を有する、請求項１０～１５のいずれか一項に記載の方法。
17. 前記組成物の総重量に基づいて、少なくとも１８重量％が、揮発油溶媒中で５０００Ｓｖｅｄを上回る沈降係数を有する粒子である、請求項１～１６のいずれか一項に記載の方法。
18. 前記アスファルト組成物が、スチレン／ブタジエン／スチレンコポリマー（ＳＢＳ）、スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）、ネオプレン、ポリエチレン、低密度ポリエチレン、酸化高密度ポリエチレン、ポリプロピレン、酸化高密度ポリプロピレン、マレイン化ポリプロピレン、エチレン－ブチル－アクリレート－グリシジル－メタクリレートターポリマー、エチルビニルアセテート（ＥＶＡ）、及びポリリン酸（ＰＰＡ）から選択されるポリマーを更に含む、請求項１～１７のいずれか一項に記載の方法。
19. 前記出発アスファルトが、ＡＡＳＨＴＯ－Ｍ３２０に従って判定される、５２～１６、５２～２２、５２～２８、５２～３４、５２～４０、５８～１６、５８～２２、５８～２８、５８～３４、５８～４０、６４～１６、６４～２２、６４～２８、６４～３４、６４～４０、７０～１６、７０～２２、７０～２８、７０～３４、７０～４０、７６～１６、７６～２２、７６～２８、７６～３４、及び７６～４０から選択される性能グレードを有する、請求項１～１８のいずれか一項に記載の方法。
20. 工程（Ａ）及び（Ｃ）における前記温度が、互いに独立して、１５０℃～１９０℃である、請求項１～１９のいずれか一項に記載の方法。
21. 工程（Ｃ）における前記撹拌が、少なくとも２．５時間実行される、請求項１～２０のいずれか一項に記載の方法。
22. 前記熱硬化性反応性化合物が、エポキシ樹脂及び／又はメラミンホルムアルデヒド樹脂を更に含む、請求項１～２１のいずれか一項に記載の方法。
23. 硫化水素の排出が低減され、請求項１～２２のいずれか一項により取得される、アスファルト組成物。
24. アスファルト混合組成物の調製のための、請求項２３に記載の、又は請求項１～２２のいずれか一項により取得されたアスファルト組成物の使用。
25. アスファルト組成物の生成中に硫化水素の排出を低減させるための方法の使用であって、前記方法が、
    Ａ．硫化水素を含む出発アスファルトを１１０℃～２００℃の温度に加熱する工程と、
    Ｂ．前記アスファルト組成物の総重量に基づいて、０．１重量％～１０．０重量％の量で熱硬化性反応性化合物を添加して、反応混合物を取得する工程と、
    Ｃ．前記反応混合物を１１０℃～２００℃の温度において酸素雰囲気下で撹拌して、前記硫化水素の排出が低減された状態の前記アスファルト組成物を取得する工程と、を含む、使用。