JP2023521941A - 改善されたアンモニア漏出制御を有するｃｎｇエンジン排気ガス処理のための新規マルチレギン触媒 - Google Patents
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Abstract
三元触媒物品、及び圧縮天然ガスエンジンのための排気システムにおけるその使用が開示される。圧縮天然ガス（ＣＮＧ）エンジンからの排気ガスを処理するための触媒物品であって、入口端部、出口端部を含み、軸方向長さＬを有する、基材と、出口端部で始まり、軸方向長さＬ未満にわたって延在する第１の触媒領域であって、第１のＰＧＭ成分を含む、第１の触媒領域と、入口端部で始まる第２の触媒領域であって、第２のＰＧＭ成分を含む、第２の触媒領域と、を備え、第１のＰＧＭ成分が、パラジウム、白金、又はそれらの組み合わせを含み、第２のＰＧＭ成分が、ロジウムを含む、触媒物品。【選択図】図１
Description
本発明は、圧縮天然ガス（compressed natural gas、ＣＮＧ）エンジンからの排気ガス排出物を処理するのに有用な触媒物品に関する。
圧縮天然ガス（ＣＮＧ）は、であり、単一炭化水素、主にメタンから構成され、これは、エネルギー単位当たりに生産されるはるかに低いＣＯ２生成もたらし、ＣＮＧは、従来のガソリン及びディーゼル燃料に対する１つの清浄なエネルギー代替物として使用されている。これに加えて、ＣＮＧも、豊富な供給量及び比較的安価な価格により市場で好ましいため、近年、ＣＮＧエンジンは、特に、化学量論的較正下で動作するＣＮＧエンジンで動作する大型車両について、自動車市場で高まる注目を引いている。ＣＮＧ下でさえも動作し、自動車の排気排出は避けられず、これは、通常、炭化水素（hydrocarbon、ＨＣ）、一酸化炭素（carbon monoxide、ＣＯ）、及び窒素酸化物（nitrogen oxide、「ＮＯｘ」）のような典型的な汚染物質からなり、従来のガソリン排出触媒、三元触媒（three-way catalyst、ＴＷＣ）は通常、ＣＮＧエンジンからの排気排出物のために適用される一方で、アンモニア（ＮＨ３）は、化学量論的ＣＮＧエンジンにわたる三元触媒（ＴＷＣ）の動作中に副生成物として認識され、これは、二次無機エアロゾルの形成などの新しい汚染物質排出問題をもたらし、空気品質の劣化に至ることになる。したがって、アンモニアスリップ触媒（ammonia slip catalyst、ＡＳＣ）によって制御下でアンモニア排出量を得ることが試みられており、これも大型ディーゼル後処理システムにおける典型的な排出制御アプローチである。
化学量論的ＣＮＧエンジン抗処理システムの触媒の進歩にもかかわらず、アンモニア漏出制御は、通常、酸化触媒、又は中国公開第１０９２６１２００号及び国際公開第２０１８／１１５５２号に記載されているものなどの触媒設計における担体材料としてモレキュラーシーブゼオライトを含む選択的触媒還元（selective catalytic reduction、ＳＣＲ）機能と組み合わせた酸化触媒を介している。しかしながら、ＮＨ３スリップ制御についての設計において、酸化触媒又はＳＣＲ機能触媒を含有する任意の分子篩ゼオライトなしに、ＴＷＣ設計にわたって化学量論的ＣＮＧエンジンについてのアンモニア排出を解決することを目的とする努力がほとんどない。ますます厳しい排出規制（大型ＣＮＧエンジンに対する中国ＶＩ規制についてＮＨ３＜１０ｐｐｍなど）を満たすために、結果として、ＮＨ３排出量を低減することは、システム排出課題でもあり、より注意を払う必要がある。この作業は、触媒設計における新しいアプローチをもたらし、それは、ＨＣ、ＣＯ、ＮＯｘのような典型的な汚染制御を変換するだけでなく、また、本発明に記載されるように、多重触媒領域を有する新規の、かつ最適化されたＴＷＣ設計を介したアンモニア漏出制御のための解決策を同時に提供することができる。
本開示の一態様は、圧縮天然ガス（ＣＮＧ）エンジンからの排気ガスを処理するための触媒物品であって、入口端部、出口端部を含み、軸方向長さＬを有する、基材と、出口端部で始まり、軸方向長さＬ未満にわたって延在する第１の触媒領域であって、第１のＰＧＭ成分を含む、第１の触媒領域と、入口端部で始まる第２の触媒領域であって、第２のＰＧＭ成分を含む、第２の触媒領域と、を備え、第１のＰＧＭ成分が、パラジウム、白金、又はそれらの組み合わせを含み、第２のＰＧＭ成分が、ロジウムを含む、触媒物品を対象とする。
本発明はまた、本発明の触媒物品を含む、ＣＮＧエンジンのための排気システムも包含する。
本発明はまた、ＣＮＧエンジンからの排気ガスを処理すること、特に化学量論的ＣＮＧエンジンからの排気ガスを処理することも包含する。本方法は、排気ガスを本発明の触媒物品と接触させること、を含む。
本発明は、化学量論的ＣＮＧエンジン及び他のエンジンによって生成されるものなどの燃焼排気ガスの触媒処理、並びに関連する触媒物品及びシステムに関する。より具体的には、本発明は、アンモニア排出の抑制、並びに車両排気システムにおけるＮＯｘ、ＣＯ、及びＨＣの同時処理に関する。本発明のプロセスはまた、プロセス実行時間を短縮し、触媒のコストを低減する。
本開示の一態様は、圧縮天然ガス（ＣＮＧ）エンジンからの排気ガスを処理するための触媒物品であって、入口端部、出口端部を含み、軸方向長さＬを有する、基材と、出口端部で始まり、軸方向長さＬ未満にわたって延在する第１の触媒領域であって、第１のＰＧＭ成分を含む、第１の触媒領域と、入口端部で始まる第２の触媒領域であって、第２のＰＧＭ成分を含む、第２の触媒領域と、を備え、第１のＰＧＭ成分が、パラジウム、白金、又はそれらの組み合わせを含み、第２のＰＧＭ成分が、ロジウムを含む、触媒物品を対象とする。
第１の触媒領域
第１のＰＧＭ成分は、白金（Ｐｔ）、パラジウム（Ｐｄ）、ロジウム（Ｒｈ）、及びこれらの混合物からなる群から選択することができる。いくつかの実施形態では、第１のＰＧＭ成分は、Ｐｄ、Ｐｔ、又はこれらの混合物であり得る。他の実施形態では、第１のＰＧＭ成分は、Ｐｄであり得る。更に他の実施形態では、第１のＰＧＭ成分は、Ｐｄ及びＲｈ、又はＰｔ、Ｐｄ、及びＲｈであり得る。特定の実施形態では、第１のＰＧＭ成分は、Ｐｔ及びＲｈであり得る。
第１のＰＧＭ成分は、白金（Ｐｔ）、パラジウム（Ｐｄ）、ロジウム（Ｒｈ）、及びこれらの混合物からなる群から選択することができる。いくつかの実施形態では、第１のＰＧＭ成分は、Ｐｄ、Ｐｔ、又はこれらの混合物であり得る。他の実施形態では、第１のＰＧＭ成分は、Ｐｄであり得る。更に他の実施形態では、第１のＰＧＭ成分は、Ｐｄ及びＲｈ、又はＰｔ、Ｐｄ、及びＲｈであり得る。特定の実施形態では、第１のＰＧＭ成分は、Ｐｔ及びＲｈであり得る。
第１のＰＧＭ成分がＰｄを含む場合、第１の触媒領域は、０．１～３００ｇ／ｆｔ３のパラジウムを含むことができる。好ましくは、第１の触媒領域は、１０～２００ｇ／ｆｔ３のパラジウム、より好ましくは２０～１５０ｇ／ｆｔ３のパラジウムを含むことができる。
第１の触媒領域は、第１の酸素貯蔵能（oxygen storage capacity、ＯＳＣ）材料、第１のアルカリ金属若しくはアルカリ土類金属成分、及び／又は第１の無機酸化物を更に含むことができる。
第１のＯＳＣ材料は、酸化セリウム、酸化ジルコニウム、セリア－ジルコニア混合酸化物、アルミナ－セリア－ジルコニア混合酸化物、又はこれらの組み合わせであり得る。より好ましくは、第１のＯＳＣ材料は、セリア－ジルコニア混合酸化物、アルミナ－セリア－ジルコニア混合酸化物、又はこれらの組み合わせを含む。セリア－ジルコニア混合酸化物は、ランタン、ネオジム、プラセオジム、イットリウム酸化物などのドーパントを、更に含むことができる。第１のＯＳＣ材料は、第１のＰＧＭ成分のための担体材料として（例えば、第１のＰＧＭ担体材料として）機能し得る。いくつかの実施形態では、第１のＯＳＣ材料は、セリア－ジルコニア混合酸化物及びアルミナ－セリア－ジルコニア混合酸化物を含む。
第１の無機酸化物は、好ましくは、第２族、第３族、第４族、第５族、第１３族、及び第１４族の元素の酸化物である。第１の無機酸化物は、好ましくは、アルミナ、ジルコニア、マグネシア、シリカ、ランタン、ネオジム、プラセオジム、酸化イットリウム、及びこれらの混合酸化物又は複合酸化物からなる群から選択される。特に好ましくは、第１の無機酸化物は、アルミナ、ランタン－アルミナ、ジルコニア、又はマグネシア／アルミナ複合酸化物である。更に好ましくは、第１の無機酸化物は、アルミナ、ランタン／アルミナ複合酸化物、又はマグネシア／アルミナ複合酸化物である。１つの特に好ましい第１の無機酸化物は、アルミナ又はランタン－アルミナである。
第１のＯＳＣ材料と第１の無機酸化物とは、１０：１以下、好ましくは８：１又は５：１以下、より好ましくは４：１以下、最も好ましくは３：１以下の重量比を有することができる。
代替的に、第１のＯＳＣ材料と第１の無機酸化物とは、１０：１～１：１０、好ましくは８：１～１：８、より好ましくは５：１～１：５、最も好ましくは４：１～１：４の重量比を有することができる。
第１のアルカリ金属又はアルカリ土類金属は、好ましくはバリウム又はストロンチウム、及びこれらの混合酸化物又は複合酸化物である。好ましくは、バリウム又はストロンチウムは、存在する場合、第１の触媒領域の総重量に基づいて、０．１～１５重量％、より好ましくは３～１０重量％のバリウム又はストロンチウムの量で充填されている。
好ましくはバリウム又はストロンチウムは、ＢａＣＯ３又はＳｒＣＯ３として存在する。このような材料は、当該技術分野において既知の任意の方法、例えば、初期湿潤含浸又は噴霧乾燥によって実施することができる。
いくつかの実施形態では、第１の触媒領域は、軸方向長さＬの２０～９９％、４０～９９％、又は５０～９９％にわたって延在することができる。代替的に、第１の触媒領域は、軸方向長さＬの３０～９０パーセントにわたって延在することができる。好ましくは、軸方向長さＬの４０～９０パーセント、より好ましくは、５０～９０パーセントにわたって延在することができる（例えば、図２ａ、図２ｂ、図２ｄ、図２ｅ、図３ａ～図３ｇ、及び図４を参照されたい）。
代替的に、第１の触媒領域は、軸方向長さＬの９９％、９５％、９０％、又は８５％以下であり得る。
第１の触媒領域の総ウォッシュコート担持量は、３．５ｇ／ｉｎ３未満、好ましくは３．０ｇ／ｉｎ３未満、又は２．５ｇ／ｉｎ３未満であり得る。代替的に、第１の触媒領域の総ウォッシュコート担持量は、０．５～３．５ｇ／ｉｎ３、好ましくは、０．６～３ｇ／ｉｎ３又は０．７～２．５ｇ／ｉｎ３であり得る。
第２の触媒領域
第２のＰＧＭ成分は、白金、パラジウム、又はそれらの混合物を更に含むことができる。いくつかの実施形態では、第２のＰＧＭ成分は、Ｐｄ及びＲｈであり得る。他の実施形態では、第２のＰＧＭ成分は、Ｐｔ及びＲｈであり得る。
第２のＰＧＭ成分は、白金、パラジウム、又はそれらの混合物を更に含むことができる。いくつかの実施形態では、第２のＰＧＭ成分は、Ｐｄ及びＲｈであり得る。他の実施形態では、第２のＰＧＭ成分は、Ｐｔ及びＲｈであり得る。
いくつかの実施形態では、第２の触媒領域は、ロジウム以外のＰＧＭ金属を実質的に含まない。更なる実施形態では、第２の触媒領域は、ロジウム以外のＰＧＭ金属を本質的に含まない。
第２の触媒領域は、第２の酸素貯蔵能（ＯＳＣ）材料、第２のアルカリ金属若しくはアルカリ土類金属成分、及び／又は第２の無機酸化物を更に含むことができる。
第２の触媒領域は、最大２５ｇ／ｆｔ３のロジウムを含み得る。好ましくは、第２の触媒領域は、１～２０ｇ／ｆｔ３、より好ましくは３～１５ｇ／ｆｔ３のロジウムを含み得る。
第２のＯＳＣ材料は、酸化セリウム、酸化ジルコニウム、セリア－ジルコニア混合酸化物、アルミナ－セリア－ジルコニア混合酸化物、又はこれらの組み合わせであり得る。より好ましくは、第２のＯＳＣ材料は、セリア－ジルコニア混合酸化物、アルミナ－セリア－ジルコニア混合酸化物、又はこれらの組み合わせを含む。加えて、第２のＯＳＣ材料は、ランタン、ネオジム、プラセオジム、イットリウムなどのようなドーパントのうちの１つ以上を更に含み得る。更に、第２のＯＳＣ材料は、第２のＰＧＭ成分に対する担体材料としての機能を有し得る。いくつかの実施形態では、第２のＯＳＣ材料は、セリア－ジルコニア混合酸化物及びアルミナ－セリア－ジルコニア混合酸化物を含む。
セリア－ジルコニア混合酸化物は、少なくとも５０：５０、好ましくは、６０：４０より高く、より好ましくは、６５：３５より高いジルコニア二酸化物対セリア二酸化物の重量比を有することができる。代替的に、セリア－ジルコニア混合酸化物はまた、５０：５０未満、好ましくは、４０：６０未満、より好ましくは、３５：６５未満のセリア二酸化物対ジルコニア二酸化物の重量比を有することができる。
第２のＯＳＣ材料（例えば、セリア－ジルコニア混合酸化物）は、第２の触媒領域の総ウォッシュコート担持量に基づいて、１０～９０重量％、好ましくは２０～９０重量％、より好ましくは３０～９０重量％であり得る。
第２の触媒領域における第２のＯＳＣ材料担持量は、２ｇ／ｉｎ３未満であり得る。いくつかの実施形態では、第２の触媒領域における第２のＯＳＣ材料担持量は、１．５ｇ／ｉｎ３、１．２ｇ／ｉｎ３、１ｇ／ｉｎ３、０．８ｇ／ｉｎ３、又は０．７ｇ／ｉｎ３以下である。
第２のアルカリ金属又はアルカリ土類金属は、好ましくはバリウム、ストロンチウム、これらの混合酸化物又は複合酸化物である。好ましくは、バリウム又はストロンチウムは、存在する場合、第２の触媒領域の総重量に基づいて、０．１～１５重量％、より好ましくは３～１０重量％のバリウム又はストロンチウムの量である。
第２のアルカリ金属又はアルカリ土類金属はストロンチウムであることが更により好ましい。ストロンチウムは、存在する場合、第２の触媒領域の総重量に基づいて、好ましくは０．１～１５重量％、より好ましくは３～１０重量％の量で存在する。
また、第２のアルカリ金属又はアルカリ土類金属は、バリウム及びストロンチウムの混合酸化物又は複合酸化物であることが好ましい。好ましくは、バリウム及びストロンチウムの混合酸化物又は複合酸化物は、第２の触媒領域の総重量に基づいて、０．１～１５重量％、より好ましくは３～１０重量％の量で存在する。第２のアルカリ金属又はアルカリ土類金属は、バリウム及びストロンチウムの複合酸化物であることがより好ましい。
好ましくは、バリウム又はストロンチウムはＢａＣＯ３又はＳｒＣＯ３として存在する。このような材料は、当該技術分野において既知の任意の方法、例えば、初期湿潤含浸又は噴霧乾燥によって実施することができる。
いくつかの実施形態では、第２の触媒領域は、第２のアルカリ金属又第２のアルカリ土類金属を実質的に含まない。更なる実施形態では、第２の触媒領域は、第２のアルカリ金属又は第２のアルカリ土類金属を実質的に含まないか、又は含まない。
第２の無機酸化物は、好ましくは、第２族、第３族、第４族、第５族、第１３族、及び第１４族の元素の酸化物である。第２の無機酸化物は、好ましくは、アルミナ、ジルコニア、マグネシア、シリカ、ランタン、イットリウム、ネオジム、プラセオジムの酸化物、及びこれらの混合酸化物又は複合酸化物からなる群から選択される。特に好ましくは、第２の無機酸化物は、アルミナ、ランタン－アルミナ、ジルコニア、又はマグネシア／アルミナ複合酸化物である。１つの特に好ましい第２の無機酸化物は、アルミナ又はランタン－アルミナである。
第２のＯＳＣ材料と第２の無機酸化物とは、１０：１以下、好ましくは８：１以下、より好ましくは５：１以下、最も好ましくは４：１以下の重量比を有することができる。
代替的に、第２のＯＳＣ材料と第２の無機酸化物とは、１０：１～１：１０、好ましくは８：１～１：８、より好ましくは５：１～１：５、最も好ましくは４：１～１：４の重量比を有することができる。
第２の触媒領域は、軸方向長さＬの１００パーセントにわたって延在することができる（例えば、図２ｂ及び図３ｂを参照されたい）。いくつかの実施形態では、第２の触媒領域は、軸方向長さＬの２０～９９％、４０～９９％、又は５０～９９％にわたって延在することができる。代替的に、第２の触媒領域は、軸方向長さＬの３０～９０パーセント、好ましくは、４０～９０パーセント、より好ましくは、軸方向長さＬの４５～８５パーセントにわたって延在することができる（例えば、図２ａ、図２ｄ、図２ｅ、図３ａ、図３ｃ～図３ｇ、及び図４を参照されたい）。
代替的に、第２の触媒領域は、軸方向長さＬの９９％、９５％、９０％、又は８５％以下であり得る。
好ましくは、第２の領域及び第１の領域の全長は、軸方向長さＬ以上である。
第２の触媒領域は、第１の触媒領域と、軸方向長さＬの０．１～９９パーセント、好ましくは、５～９０パーセント、より好ましくは、４０～８０パーセント重なることができる。代替的に、第２の触媒領域及び第１の触媒領域の全長は、軸方向長さＬに等しくすることができる。また別の代替例では、第２の触媒領域及び第１の触媒領域の全長は、軸方向長さＬ未満、例えば、軸方向長さＬの９５％、９０％、８０％、又は７０％以下であり得る。
いくつかの実施形態では、第１の触媒領域は、基材上に直接担持／堆積され得る。特定の実施形態では、第２の触媒領域は、基材上に直接担持／堆積され得る。
第２の触媒領域の総ウォッシュコート担持量は、３．５ｇ／ｉｎ３未満、好ましくは３．０ｇ／ｉｎ３未満、又は２．５ｇ／ｉｎ３未満であり得る。代替的に、第１の触媒領域の総ウォッシュコート担持量は、０．５～３．５ｇ／ｉｎ３、好ましくは、０．６～３ｇ／ｉｎ３又は０．７～２．５ｇ／ｉｎ３であり得る。
第３の触媒領域
触媒物品は、第３の触媒領域を更に含むことができる。
触媒物品は、第３の触媒領域を更に含むことができる。
第３の触媒領域は、第３のＰＧＭ成分、第３の酸素吸蔵能（ＯＳＣ）材料、第３のアルカリ若しくはアルカリ性土類金属成分、及び／又は第３の無機酸化物を更に含むことができる。
第３のＰＧＭ成分は、白金、パラジウム、ロジウム、及びこれらの混合物からなる群から選択することができる。いくつかの実施形態では、第３のＰＧＭ成分は、パラジウム、ロジウム、又はこれらの混合物であり得る。別の実施形態では、第３のＰＧＭ成分は、白金、ロジウム、又はこれらの混合物であり得る。
第３のＯＳＣ材料は、酸化セリウム、酸化ジルコニウム、セリア－ジルコニア混合酸化物、アルミナ－セリア－ジルコニア混合酸化物、又はこれらの組み合わせであり得る。より好ましくは、第３のＯＳＣ材料は、セリア－ジルコニア混合酸化物、アルミナ－セリア－ジルコニア混合酸化物、又はこれらの組み合わせを含む。加えて、第３のＯＳＣ材料は、ランタン、ネオジム、プラセオジム、イットリウムなどのようなドーパントのうちの１つ以上を更に含み得る。更に、第３のＯＳＣ材料は、第３のＰＧＭ成分に対する担体材料としての機能を有し得る。いくつかの実施形態では、第３のＯＳＣ材料は、セリア－ジルコニア混合酸化物及びアルミナ－セリア－ジルコニア混合酸化物を含む。
セリア－ジルコニア混合酸化物は、少なくとも５０：５０、好ましくは、６０：４０より高く、より好ましくは、６５：３５より高いジルコニア二酸化物対セリア二酸化物の重量比を有することができる。代替的に、セリア－ジルコニア混合酸化物はまた、５０：５０未満、好ましくは、４０：６０未満、より好ましくは、３５：６５未満のセリア二酸化物対ジルコニア二酸化物の重量比を有することができる。
第３のＯＳＣ材料（例えば、セリア－ジルコニア混合酸化物）は、第３の触媒領域の総ウォッシュコート担持量に基づいて、１０～９０重量％、好ましくは２５～７５重量％、より好ましくは３０～６０重量％であり得る。
第３の触媒領域における第３のＯＳＣ材料担持量は、１．５ｇ／ｉｎ３未満であり得る。いくつかの実施形態では、第２の触媒領域における第３のＯＳＣ材料担持量は、１．２ｇ／ｉｎ３、１．０ｇ／ｉｎ３、０．９ｇ／ｉｎ３、０．８ｇ／ｉｎ３、又は０．７ｇ／ｉｎ３以下である。
第３の触媒領域の総ウォッシュコート担持量は、３．５ｇ／ｉｎ３未満、好ましくは３．０ｇ／ｉｎ３以下、２．５ｇ／ｉｎ３、又は２ｇ／ｉｎ３であり得る。
第３のアルカリ又はアルカリ性土類金属は、好ましくはバリウム、ストロンチウム、これらの混合酸化物又は複合酸化物である。好ましくは、バリウム又はストロンチウムは、存在する場合、第３の触媒領域の総重量に基づいて、０．１～１５重量％、より好ましくは３～１０重量％のバリウム又はストロンチウムの量である。
第３のアルカリ又はアルカリ性土類金属は、ストロンチウムであることが更により好ましい。ストロンチウムは、存在する場合、第３の触媒領域の総重量に基づいて、好ましくは０．１～１５重量％、より好ましくは３～１０重量％の量で存在する。
また、第３のアルカリ又はアルカリ性土類金属は、バリウム及びストロンチウムの混合酸化物又は複合酸化物であることが好ましい。好ましくは、バリウム及びストロンチウムの混合酸化物又は複合酸化物は、第３の触媒領域の総重量に基づいて、０．１～１５重量％、より好ましくは３～１０重量％の量で存在する。第３のアルカリ又はアルカリ性土類金属は、バリウム及びストロンチウムの複合酸化物であることがより好ましい。
好ましくは、バリウム又はストロンチウムはＢａＣＯ３又はＳｒＣＯ３として存在する。このような材料は、当該技術分野において既知の任意の方法、例えば、初期湿潤含浸又は噴霧乾燥によって実施することができる。
いくつかの実施形態では、第３の触媒領域は、第３のアルカリ金属又第３のアルカリ土類金属を実質的に含まない。更なる実施形態では、第３の触媒領域は、第３のアルカリ金属又は第３のアルカリ土類金属を実質的に含まないか、又は含まない。
第３の無機酸化物は、好ましくは、第２族、第３族、第４族、第５族、第１３族、及び第１４族の元素の酸化物である。第３の無機酸化物は、好ましくは、アルミナ、ジルコニア、マグネシア、シリカ、ランタン、ネオジム、プラセオジム、酸化イットリウム、及びこれらの混合酸化物又は複合酸化物からなる群から選択される。特に好ましくは、第３の無機酸化物は、アルミナ、ランタン－アルミナ、ジルコニア、又はマグネシア／アルミナ複合酸化物である。１つの特に好ましい第３の無機酸化物は、アルミナ又はランタン－アルミナである。
第３のＯＳＣ材料及び第３の無機酸化物は、１０：１以下、好ましくは、８：１又は５：１以下、より好ましくは、５：１以下、最も好ましくは４：１以下の重量比を有することができる。
代替的に、第３のＯＳＣ材料及び第３の無機酸化物は、１０：１～１：１０、好ましくは８：１～１：８、又はより好ましくは５：１～１：５又は、最も好ましくは４：１～１：４の重量比を有することができる。
第３の触媒領域は、軸方向長さＬの１００パーセントにわたって延在することができる（例えば、図３ｂ、図３ｃ、及び図３ｆを参照されたい）。代替的に、第３の触媒領域は、軸方向長さＬ未満、例えば、軸方向長さＬの９５％、９０％、８０％、又は７０％以下であり得る（例えば、図３ａ、図３ｄ、図３ｅ、図３ｇ、図４を参照されたい）。いくつかの実施形態では、第３の触媒領域は、出口端部で始まることができる。他の実施形態では、第３の触媒領域は、入口端部で始まることができる。
第４の触媒領域
触媒物品は、第４の触媒領域を更に含み得る。
触媒物品は、第４の触媒領域を更に含み得る。
第４の触媒領域は、第４のＰＧＭ成分、第４の酸素吸蔵能（ＯＳＣ）材料、第４のアルカリ若しくはアルカリ性土類金属成分、及び／又は第４の無機酸化物を更に含むことができる。
第４のＰＧＭ成分は、白金、パラジウム、ロジウム、及びこれらの混合物からなる群から選択することができる。いくつかの実施形態では、第４のＰＧＭ成分は、Ｐｄ、Ｒｈ、又はこれらの混合物であり得る。
第４の触媒領域は、第３の触媒領域と同じ又は同様の組成物を有し得る。
第４の触媒領域は、軸方向長さＬ未満、例えば、軸方向長さＬの９５％、９０％、８０％、又は７０％以下であり得る。
代替的に、第４又は第３の触媒領域のいずれかは、軸方向長さＬの３０～７０パーセントにわたって延在することができる。好ましくは、軸方向長さＬの４０～６０パーセント、より好ましくは、４５～５５パーセントにわたって延在することができ、最も好ましくは、第４及び第３の触媒領域の全長は、軸方向長さＬ以上である（例えば、図４を参照されたい）。
本発明の触媒物品は、当業者に既知である更なる成分を含み得る。例えば、本発明の組成物は、少なくとも１つの結合剤及び／又は少なくとも１つの界面活性剤を更に含み得る。結合剤が存在する場合、分散性アルミナ結合剤が好ましい。
基材
好ましくは、基材は、フロースルーモノリスである。
好ましくは、基材は、フロースルーモノリスである。
基材は、長さ２００ｍｍ未満、好ましくは６０～１６０ｍｍであり得る。
フロースルーモノリス基材は、第１の面と第２の面と、を有し、それらの間に長手方向を画定する。フロースルーモノリス基材は、第１の面と第２の面との間に延在する、複数のチャネルを有する。複数のチャネルは、長手方向に延在し、複数の内側表面（例えば、各チャネルを画定するウォールの表面）を提供する。複数のチャネルの各々は、第１の面にある開口部と、第２の面にある開口部と、を有する。誤解を回避するために、フロースルーモノリス基材はウォールフローフィルタではない。
第１の面は、典型的には基材の入口端部にあり、第２の面は基材の出口端部にある。
チャネルは、一定の幅のものであり得、各複数のチャネルは、均一なチャネル幅を有し得る。
好ましくは、長手方向に直交する平面内で、モノリス基材は、１平方インチ当たり３００～９００のチャネル、好ましくは４００～８００のチャネルを有する。例えば、第１の面上において、開いている第１のチャネルと閉じている第２のチャネルとの密度は、１平方インチ当たり６００～７００チャネルである。チャネルは、矩形、正方形、円形、楕円形、三角形、六角形、又は他の多角形形状である断面を有することができる。
モノリス基材は、触媒材料を保持するための担体として作用する。モノリス基材を形成するのに好適な材料としては、コーディエライト、炭化ケイ素、窒化ケイ素、ジルコニア、ムライト、スポジュメン、アルミナ－シリカマグネシア若しくはケイ酸ジルコニウムなどのセラミック様材料、又は多孔質の耐火金属が挙げられる。多孔質モノリス基材の製造におけるそのような材料及びそれらの使用は、当該技術分野において周知である。
本明細書に記載のフロースルーモノリス基材は、単一構成要素（すなわち、単一のれんが状塊）であることに留意されたい。それにもかかわらず、排出物処理システムを形成する場合、使用される基材は、複数のチャネルを一緒に接着することによって、又は本明細書に記載のように複数のより小さい基材を一緒に接着することによって、形成され得る。このような技術は、排出物処理システムの好適なケーシング及び構成とともに、当該技術分野において周知である。
本発明の触媒物品がセラミック基材を含む実施形態では、セラミック基材は、任意の好適な耐火材料、例えば、アルミナ、シリカ、セリア、ジルコニア、マグネシア、ゼオライト、窒化ケイ素、炭化ケイ素、ケイ酸ジルコニウム、ケイ酸マグネシウム、アルミノケイ酸塩及びメタロイドアルミノケイ酸塩（コーディエライト及びスポジュメンなど）、又はこれらのいずれか２つ以上の混合物若しくは混合酸化物で作製され得る。コーディエライト、マグネシウムアルミノケイ酸塩、及び炭化ケイ素が、特に好ましい。
本発明の触媒物品が金属基材を含む実施形態では、金属基材は、任意の好適な金属、特にチタン及びステンレス鋼などの耐熱性金属及び金属合金、並びに鉄、ニッケル、クロム、及び／又はアルミニウムを他の微量金属に加えて含有するフェライト合金で作製され得る。
本開示の別の態様は、本明細書に記載の触媒物品を使用する、ＮＯｘ、ＣＯ、ＨＣ（メタン）、及びアンモニアを含有するＣＮＧエンジンから車両排気ガスを処理するための方法を対象とする。この方法に従って作製された試験触媒は、従来のＴＷＣ（同じ又は同様のＰＧＭ担持量を有する）と比較して改善された触媒特性を示し、また、広いラムダ範囲下でのアンモニア排出制御において特に改善された性能も示す（例えば、実施例１～２、及び表２～６を参照されたい）。
本開示の別の態様は、システムを通じて排気ガスを移送するための導管とともに本明細書に記載される触媒物品を含む、車両排気ガス処理用システムを対象とする。いくつかの実施形態では、システムは、アンモニアスリップ触媒（ＡＳＣ）を含まない。
定義
本明細書で使用される場合、「領域」という用語は、典型的にはウォッシュコートを乾燥及び／又は焼成することによって得られる基材上のエリアを指す。「領域」は、例えば、「層」又は「ゾーン」として基材上に配置又は担持され得る。基材上のエリア又は配置は、概して、基材にウォッシュコートを適用するプロセス中に制御される。「領域」は、典型的には、明確な境界又は縁部を有する（すなわち、従来の分析技術を使用して、一方の領域を別の領域から区別することが可能である）。
本明細書で使用される場合、「領域」という用語は、典型的にはウォッシュコートを乾燥及び／又は焼成することによって得られる基材上のエリアを指す。「領域」は、例えば、「層」又は「ゾーン」として基材上に配置又は担持され得る。基材上のエリア又は配置は、概して、基材にウォッシュコートを適用するプロセス中に制御される。「領域」は、典型的には、明確な境界又は縁部を有する（すなわち、従来の分析技術を使用して、一方の領域を別の領域から区別することが可能である）。
典型的には、「領域」は、実質的に均一な長さを有する。この文脈における「実質的に均一な長さ」への言及は、その平均値から１０％を超えて逸脱（例えば、最大長と最小長との差）しない長さ、好ましくはその平均値から５％を超えて逸脱しない長さ、より好ましくはその平均値から１％を超えて逸脱しない長さを指す。
各「領域」は、実質的に均一な組成を有する（すなわち、領域のある部分とその領域の別の部分とを比較する場合、ウォッシュコートの組成に実質的な差がない）ことが好ましい。この文脈における実質的に均一な組成は、領域の１つの部分を領域の別の部分と比較する場合に、組成の差が５％以下、通常は２．５％以下、最も通常的には１％以下である材料（例えば、領域）のものを指す。
本明細書で使用される場合、「ゾーン」という用語は、基材の全長の７５％以下の長さなど、基材の全長未満の長さを有する領域を指す。「ゾーン」は、典型的には、基材の全長の少なくとも５％（例えば５％以上）の長さ（すなわち、実質的に均一な長さ）を有する。
基材の全長は、その入口端部とその出口端部と（例えば、基材の両端部）の間の距離である。
本明細書で使用される「基材の入口端部に配置されているゾーン」へのいかなる言及も、基材上に配置又は担持されているゾーンであって、基材の入口端部までの方が、基材の出口端部までよりも近い、ゾーンを指す。したがって、ゾーンの中点（すなわち、その長さの半分での点）は、基材の入口端部までの方が、基材の出口端部までよりも近い。同様に、本明細書で使用される「基材の出口端部に配置されているゾーン」へのいかなる言及も、基材上に配置又は担持されているゾーンであって、基材の出口端部までの方が、基材の入口端部までよりも近い、ゾーンを指す。したがって、ゾーンの中点（すなわち、その長さの半分での点）は、基材の出口端部までの方が、基材の入口端部までよりも近い。
基材がウォールフローフィルタである場合、概して、「基材の入口端部に配置されているゾーン」へのいかなる言及も、基材上に配置又は担持されているゾーンであって、
（ａ）基材の入口チャネルの入口端部（例えば、開いている端部）までの方が、入口チャネルの閉じた端部（例えば、遮断された端部若しくは塞がれた端部）までよりも近い、ゾーン、及び／又は
（ｂ）基材の出口チャネルの閉じた端部（例えば、遮断された端部若しくは塞がれた端部）までの方が、出口チャネルの出口端部（例えば、開いている端部）までよりも近い、ゾーンを指す。
（ａ）基材の入口チャネルの入口端部（例えば、開いている端部）までの方が、入口チャネルの閉じた端部（例えば、遮断された端部若しくは塞がれた端部）までよりも近い、ゾーン、及び／又は
（ｂ）基材の出口チャネルの閉じた端部（例えば、遮断された端部若しくは塞がれた端部）までの方が、出口チャネルの出口端部（例えば、開いている端部）までよりも近い、ゾーンを指す。
したがって、ゾーンの中点（すなわちその半分の長さでの点）は、（ａ）基材の入口チャネルの入口端部までの方が、入口チャネルの閉じた端部までよりも近く、及び／又は（ｂ）基材の出口チャネルの閉じた端部までの方が、出口チャネルの出口端部までよりも近い。
同様に、基材がウォールフローフィルタである場合、「基材の出口端部に配置されているゾーン」へのいかなる言及も、基材上に配置又は担持されているゾーンであって、
（ａ）基材の出口チャネルの出口端部（例えば、開いている端部）までの方が、出口チャネルの閉じた端部（例えば、遮断された端部若しくは塞がれた端部）までよりも近い、ゾーン、及び／又は
（ｂ）基材の入口チャネルの閉じた端部（例えば、遮断された端部若しくは塞がれた端部）までの方が、入口チャネルの入口端部（例えば、開いている端部）までよりも近い、ゾーンを指す。
（ａ）基材の出口チャネルの出口端部（例えば、開いている端部）までの方が、出口チャネルの閉じた端部（例えば、遮断された端部若しくは塞がれた端部）までよりも近い、ゾーン、及び／又は
（ｂ）基材の入口チャネルの閉じた端部（例えば、遮断された端部若しくは塞がれた端部）までの方が、入口チャネルの入口端部（例えば、開いている端部）までよりも近い、ゾーンを指す。
したがって、ゾーンの中点（すなわちその半分の長さでの点）は、（ａ）基材の出口チャネルの出口端部までの方が、出口チャネルの閉じた端部までよりも近い、及び／又は（ｂ）基材の入口チャネルの閉じた端部までの方が、入口チャネルの入口端部までよりも近い。
ウォッシュコートがウォールフローフィルタのウォールに存在する（すなわち、ゾーンがウォール内のものである）場合、ゾーンは、（ａ）と（ｂ）との両方を満たし得る。
「ウォッシュコート」という用語は、当該技術分野において周知であり、通常、触媒の製造中の基材に適用される接着性コーティングを指す。
本明細書で使用される場合、頭字語「ＰＧＭ、platinum group metal」は、「白金族金属」を指す。「白金族金属」という用語は、概して、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ｏｓ、Ｉｒ、及びＰｔからなる群から選択される金属、好ましくはＲｕ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ｉｒ、及びＰｔからなる群から選択される金属を指す。概して、「ＰＧＭ」という用語は、好ましくは、Ｒｈ、Ｐｔ、及びＰｄからなる群から選択される金属を指す。
本明細書で使用される場合、「混合酸化物」という用語は、概して、当該技術分野において従来的に既知であるように、単相における酸化物の混合物を指す。本明細書で使用される場合、「複合酸化物」という用語は、概して、当該技術分野において従来的に既知であるように、２つ以上の相を有する酸化物の組成物を指す。
本明細書で使用される場合、「本質的になる」という表現は、特定の材料又は工程、及び、例えば、微量不純物などの、その特徴の基本特性に実質的に影響を及ぼさない、任意の他の材料又は工程を含むように、特徴の範囲を制限する。「から本質的になる」という表現は、「からなる」という表現を包含する。
材料に関して本明細書で使用される場合、「実質的に含まない」という表現は、典型的には、領域、層、又はゾーンの内容物との関連において、材料が少量、例えば、５重量％以下、好ましくは２重量％以下、より好ましくは１重量％以下であることを意味する。「実質的に含まない」という表現は、「含まない」という表現を包含する。
材料に関して本明細書で使用される場合、「本質的に含まない」という表現は、典型的には、領域、層、又はゾーンの内容との関連において、材料が微量、例えば１重量％以下、好ましくは０．５重量％以下、より好ましくは０．１％重量％以下であることを意味する。「本質的に含まない」という表現は、「含まない」という表現を包含する。
本明細書で使用される場合、重量％として表されるドーパントの量、特に総量に対するいかなる言及も、担体材料又はその耐火金属酸化物の重量を指す。
本明細書で使用する場合、「担持量」という用語は、金属重量基準でのｇ／ｆｔ３の単位の測定値を指す。
以下の実施例は、単に本発明を例示するものである。当業者は、本発明の趣旨及び特許請求の範囲の範囲内にある多くの変形例を認識するであろう。
材料
全ての材料は市販されており、別途記載のない限り、既知の供給元から入手した。
全ての材料は市販されており、別途記載のない限り、既知の供給元から入手した。
触媒１（比較例）
触媒１は、図１に示されるように、２つの触媒領域において二重層構造を有する典型的な三元（Ｐｄ－Ｒｈ）触媒である。底部層は、第１のＣｅＺｒ混合酸化物、Ｌａ安定化アルミナ、Ｂａプロモータのウォッシュコート上に担持されたＰｄからなる。第１の触媒領域のウォッシュコート担持量は、約２．２ｇ／ｉｎ３であり、Ｐｄ担持量は１２８ｇ／ｆｔ３であった。標準的なコーティング手順を使用して、基材の長さの５０％を目標とするコーティングの深さで、セラミック基材の各端部面から、ウォッシュコートをコーティングし（４００ｃｐｓｉ、壁厚４．３ミル）、１００℃で乾燥させ、５００℃で４５分間焼成した。
触媒１は、図１に示されるように、２つの触媒領域において二重層構造を有する典型的な三元（Ｐｄ－Ｒｈ）触媒である。底部層は、第１のＣｅＺｒ混合酸化物、Ｌａ安定化アルミナ、Ｂａプロモータのウォッシュコート上に担持されたＰｄからなる。第１の触媒領域のウォッシュコート担持量は、約２．２ｇ／ｉｎ３であり、Ｐｄ担持量は１２８ｇ／ｆｔ３であった。標準的なコーティング手順を使用して、基材の長さの５０％を目標とするコーティングの深さで、セラミック基材の各端部面から、ウォッシュコートをコーティングし（４００ｃｐｓｉ、壁厚４．３ミル）、１００℃で乾燥させ、５００℃で４５分間焼成した。
上部層は、第２のＣｅＺｒ混合酸化物、Ｌａ安定化アルミナのウォッシュコート上に担持されたＲｈからなる。第２の層のウォッシュコート担持量は約１．３ｇ／ｉｎ３であり、Ｒｈ担持量は７ｇ／ｆｔ３であった。次いで、標準的なコーティング手順を使用して、基材の長さの５０％を目標とするコーティングの深さで、上記底部層を含むセラミック基材の各端部面から、この第２のウォッシュコートをコーティングし、１００℃で乾燥させ、５００℃で４５分間焼成した。
触媒２（比較例）
第１の触媒領域：
触媒２は、図２ｃに示されるような２つの触媒領域を有する三元（Ｐｄ－Ｒｈ）触媒である。入口端部で始まる第１の触媒領域であって、第１のＣｅＺｒ混合酸化物、Ｌａ安定化アルミナ、Ｂａプロモータのウォッシュコート上に担持されたＰｄからなる、第１の触媒領域。第１の領域のウォッシュコート担持量は、約２．２ｇ／ｉｎ３であり、Ｐｄ担持量は１２８ｇ／ｆｔ３であった。
第１の触媒領域：
触媒２は、図２ｃに示されるような２つの触媒領域を有する三元（Ｐｄ－Ｒｈ）触媒である。入口端部で始まる第１の触媒領域であって、第１のＣｅＺｒ混合酸化物、Ｌａ安定化アルミナ、Ｂａプロモータのウォッシュコート上に担持されたＰｄからなる、第１の触媒領域。第１の領域のウォッシュコート担持量は、約２．２ｇ／ｉｎ３であり、Ｐｄ担持量は１２８ｇ／ｆｔ３であった。
次いで、標準的なコーティング手順を使用して、基材の長さの８０％を目標とするコーティングの深さで、セラミック基材の入口面から、このウォッシュコートをコーティングし（４００ｃｐｓｉ、壁厚４．３ミル）、１００℃で乾燥させた。
第２の触媒領域：
出口端部で始まる第２の触媒領域であって、第２のＣｅＺｒ混合酸化物、Ｌａ安定化アルミナのウォッシュコート上に担持されたＲｈからなる、第２の触媒領域。第２の領域のウォッシュコート担持量は、約１．３ｇ／ｉｎ３であり、Ｒｈ担持量は７ｇ／ｆｔ３であった。
出口端部で始まる第２の触媒領域であって、第２のＣｅＺｒ混合酸化物、Ｌａ安定化アルミナのウォッシュコート上に担持されたＲｈからなる、第２の触媒領域。第２の領域のウォッシュコート担持量は、約１．３ｇ／ｉｎ３であり、Ｒｈ担持量は７ｇ／ｆｔ３であった。
次いで、標準的なコーティング手順を使用して、基材の長さの８０％を目標とするコーティングの深さで、上記第１の触媒領域を含むセラミック基材の出口端部面から、この第２のウォッシュコートをコーティングし、１００℃で乾燥させ、５００℃で４５分間焼成した。
触媒３
第１の触媒領域：
触媒３は、図２ａに示されるように、２つの触媒領域で本発明に従って調製された。出口端部で始まる第１の触媒領域であって、第１のＣｅＺｒ混合酸化物、Ｌａ安定化アルミナ、Ｂａプロモータのウォッシュコート上に担持されたＰｄからなる、第１の触媒領域。第１の領域のウォッシュコート担持量は、約２．２ｇ／ｉｎ３であり、Ｐｄ担持量は１２８ｇ／ｆｔ３であった。
第１の触媒領域：
触媒３は、図２ａに示されるように、２つの触媒領域で本発明に従って調製された。出口端部で始まる第１の触媒領域であって、第１のＣｅＺｒ混合酸化物、Ｌａ安定化アルミナ、Ｂａプロモータのウォッシュコート上に担持されたＰｄからなる、第１の触媒領域。第１の領域のウォッシュコート担持量は、約２．２ｇ／ｉｎ３であり、Ｐｄ担持量は１２８ｇ／ｆｔ３であった。
次いで、標準的なコーティング手順を使用して、基材の長さの８０％を目標とするコーティングの深さで、セラミック基材の出口面から、このウォッシュコートをコーティングし（４００ｃｐｓｉ、壁厚４．３ミル）、１００℃で乾燥させた。
第２の触媒領域：
入口端部で始まる第２の触媒領域は、第２のＣｅＺｒ混合酸化物、Ｌａ安定化アルミナのウォッシュコート上に担持されたＲｈからなる。第２の領域のウォッシュコート担持量は、約１．３ｇ／ｉｎ３であり、Ｒｈ担持量は７ｇ／ｆｔ３であった。
入口端部で始まる第２の触媒領域は、第２のＣｅＺｒ混合酸化物、Ｌａ安定化アルミナのウォッシュコート上に担持されたＲｈからなる。第２の領域のウォッシュコート担持量は、約１．３ｇ／ｉｎ３であり、Ｒｈ担持量は７ｇ／ｆｔ３であった。
次いで、標準的なコーティング手順を使用して、基材の長さの８０％を目標とするコーティングの深さで、上記第１の触媒領域を含むセラミック基材の入口端部面から、この第２のウォッシュコートをコーティングし、１００℃で乾燥させ、５００℃で４５分間焼成した。
触媒４（比較例）
第１の触媒領域：
触媒４は、図１に示されるような二重層構造における２つの触媒領域を有する市販の三元（Ｐｄ－Ｒｈ）触媒である。底部層としての第１の触媒領域は、第１のＣｅＺｒ混合酸化物、Ｌａ安定化アルミナ、Ｓｒプロモータのウォッシュコート上に担持されたＰｄからなる。底部層のウォッシュコート担持量は、約２．２ｇ／ｉｎ３であり、Ｐｄ担持量は、１２４ｇ／ｆｔ３であった。
第１の触媒領域：
触媒４は、図１に示されるような二重層構造における２つの触媒領域を有する市販の三元（Ｐｄ－Ｒｈ）触媒である。底部層としての第１の触媒領域は、第１のＣｅＺｒ混合酸化物、Ｌａ安定化アルミナ、Ｓｒプロモータのウォッシュコート上に担持されたＰｄからなる。底部層のウォッシュコート担持量は、約２．２ｇ／ｉｎ３であり、Ｐｄ担持量は、１２４ｇ／ｆｔ３であった。
標準的なコーティング手順を使用して、基材の長さの５０％を目標とするコーティングの深さで、セラミック基材の各端部面から、このウォッシュコートをコーティングし（４００ｃｐｓｉ、壁厚４．３ミル）、１００℃で乾燥させ、５００℃で４５分間焼成した。
第２の触媒領域：
上部層としての第２の触媒領域は、第２のＣｅＺｒ混合酸化物、Ｌａ安定化アルミナのウォッシュコート上に担持されたＲｈからなる。上部層のウォッシュコート担持量は、約１．３ｇ／ｉｎ３であり、Ｒｈ担持量は、７ｇ／ｆｔ３であった。
上部層としての第２の触媒領域は、第２のＣｅＺｒ混合酸化物、Ｌａ安定化アルミナのウォッシュコート上に担持されたＲｈからなる。上部層のウォッシュコート担持量は、約１．３ｇ／ｉｎ３であり、Ｒｈ担持量は、７ｇ／ｆｔ３であった。
次いで、標準的なコーティング手順を使用して、基材の長さの５０％を目標とするコーティングの深さで、上記第１の触媒領域を含むセラミック基材の各端部面から、この第２のウォッシュコートをコーティングし、１００℃で乾燥させ、５００℃で４５分間焼成した。
実施例１－改善された触媒性能
触媒性能試験は、以下の条件下で、表１に示される組成を有する模擬排気ガスを使用して、比較触媒１、比較触媒２、及び比較触媒３に対して実施した。
触媒性能試験は、以下の条件下で、表１に示される組成を有する模擬排気ガスを使用して、比較触媒１、比較触媒２、及び比較触媒３に対して実施した。
触媒性能試験では、ガス流量を６０，０００／時間の空間速度に設定し、温度は、４３０℃であり、触媒を通過した後にガス組成物を分析し、アンモニア排出量及び変換率を測定した。より低いアンモニア排出量及びより高い変換率は、より良好な触媒性能を意味する。ラムダ値は、Ｏ２濃度を調整することによって制御された。ラムダは、Ｏ２濃度が０．６％であったとき、０．９９４であり、これは、従来の方法に基づいて計算される。比較触媒１、比較触媒２、及び触媒３を、空気中の１０％Ｈ２Ｏで９５０℃で１００時間オーブン熟成させた。
表２に示されるように、触媒３は、比較触媒１及び２と比較した場合、ＰＧＭ層構造の最適化を介して、著しく改善されたアンモニア排出制御性能を示した（例えば、０．９８５におけるラムダに関連する、５９１ｐｐｍ、及び６３７ｐｐｍ～１５９ｐｐｍのアンモニア排出量を参照されたい）（それぞれ、７３％及び７５％のアンモニア低減を有した）。触媒３もまた、比較触媒１及び２と比較した場合、表３及び表４に示されるようにＮＯｘ及びＣＨ４で改善された性能を呈し、かつＮＯｘ及びＣＨ４の変換は、著しく改善した。
実施例２－改善された触媒性能
触媒性能試験は、表１に示される組成を有する模擬排気ガスを使用した条件下で、触媒３及び比較触媒４に対して実施した。
触媒性能試験は、表１に示される組成を有する模擬排気ガスを使用した条件下で、触媒３及び比較触媒４に対して実施した。
触媒性能試験では、ガス流量を６０，０００／時間の空間速度に設定し、温度は５５０℃であり、触媒を通過した後にガス組成物を分析し、アンモニア排出量及び変換率を測定した。ラムダはＯ２濃度を調整するによって制御される。触媒３及び比較触媒４を、空気中の１０％Ｈ２Ｏで９５０℃で１００時間オーブン熟成させた。
表５に示されるように、触媒３は、比較触媒４よりも著しく低いアンモニア排出量を呈した（例えば、０．９６３におけるラムダに関連する、５０２ｐｐｍ～１３５ｐｐｍのアンモニア排出量を参照されたい）（アンモニア排出量に関して、７３％減少した）。触媒３もまた、表６に示されるように、ＣＨ４変換の著しく改善された性能を呈した。
Claims (32)
- 圧縮天然ガス（ＣＮＧ）エンジンからの排気ガスを処理するための触媒物品であって、
軸方向長さＬを有する、入口端部、出口端部を備える基材と、
前記出口端部で始まり、前記軸方向長さＬ未満にわたって延在する第１の触媒領域であって、第１のＰＧＭ成分を含む、第１の触媒領域と、
前記入口端部で始まる第２の触媒領域であって、第２のＰＧＭ成分を含む、第２の触媒領域と、を備え、
前記第１のＰＧＭ成分が、パラジウム、白金、又はそれらの組み合わせを含み、
前記第２のＰＧＭ成分が、ロジウムを含む、触媒物品。 - 前記第１の触媒領域が、前記軸方向長さＬの２０～９９パーセントにわたって延在する、請求項１に記載の触媒物品。
- 前記第２の触媒領域が、前記軸方向長さＬの２０～１００パーセントにわたって延在する、請求項１又は２に記載の触媒物品。
- 前記第２の触媒領域が、前記第１の触媒領域と重なっている、請求項１～３のいずれか一項に記載の触媒物品。
- 前記第２の触媒領域が、前記軸方向長さＬの５～９０パーセントにわたって、前記第１の触媒領域と重なっている、請求項４に記載の触媒物品。
- 前記第２の触媒領域が、前記軸方向長さＬの４０～８０パーセントにわたって、前記第１の触媒領域と重なっている、請求項５に記載の触媒物品。
- 前記第２の触媒領域が、ロジウム以外のＰＧＭ金属を本質的に含まない、請求項１～６のいずれか一項に記載の触媒物品。
- 前記第２の触媒領域が、最大２５ｇ／ｆｔ３のロジウムを含む、請求項１～７のいずれか一項に記載の触媒物品。
- 前記第１の触媒領域が、ロジウムを更に含む、請求項１～８のいずれか一項に記載の触媒物品。
- 前記第１のＰＧＭ成分が、パラジウムを含む、請求項１～９のいずれか一項に記載の触媒物品。
- 前記第１の触媒領域が、０．１～３００ｇ／ｆｔ３のパラジウムを含む、請求項１０に記載の触媒物品。
- 前記第１の触媒領域が、第１の酸素貯蔵能（ＯＳＣ）材料、第１のアルカリ金属若しくはアルカリ土類金属成分、及び／又は第１の無機酸化物を更に含む、請求項１～１１のいずれか一項に記載の触媒物品。
- 前記第１のＯＳＣ材料が、酸化セリウム、酸化ジルコニウム、セリア－ジルコニア混合酸化物、及びアルミナ－セリア－ジルコニア混合酸化物からなる群から選択される、請求項１２に記載の触媒物品。
- 前記第１のＯＳＣ材料が、前記セリア－ジルコニア混合酸化物を含む、請求項１３に記載の触媒物品。
- 第１の無機酸化物が、アルミナ、ジルコニア、マグネシア、シリカ、ランタン、ネオジム、プラセオジム、イットリウム酸化物、及びこれらの混合酸化物又は複合酸化物からなる群から選択される、請求項１２～１４のいずれか一項に記載の触媒物品。
- 前記第１の無機酸化物が、アルミナ、ランタン／アルミナ複合酸化物、又はマグネシア／アルミナ複合酸化物である、請求項１５に記載の触媒物品。
- 前記第１のアルカリ金属又はアルカリ土類金属が、バリウム又はストロンチウムである、請求項１２～１６のいずれか一項に記載の触媒物品。
- 前記バリウム又はストロンチウムが、前記第１の触媒領域の総重量に基づいて、前記第１の触媒領域中に０．１～１５重量％の量で存在する、請求項１７に記載の触媒物品。
- 前記第２の触媒領域が、第２の酸素貯蔵能（ＯＳＣ）材料、第２のアルカリ金属若しくはアルカリ土類金属成分、及び／又は第２の無機酸化物を更に含む、請求項１～１８のいずれか一項に記載の触媒物品。
- 前記第２のＯＳＣ材料が、酸化セリウム、酸化ジルコニウム、セリア－ジルコニア混合酸化物、及びアルミナ－セリア－ジルコニア混合酸化物からなる群から選択される、請求項１９に記載の触媒物品。
- 前記第２のＯＳＣ材料が、前記セリア－ジルコニア混合酸化物を含む、請求項２０に記載の触媒物品。
- 前記第２の無機酸化物が、アルミナ、ジルコニア、マグネシア、シリカ、ランタン、イットリウム、ネオジム、プラセオジム酸化物、及びこれらの混合酸化物又は複合酸化物からなる群から選択される、請求項１９～２１のいずれか一項に記載の触媒物品。
- 前記第２の無機酸化物が、アルミナ、ランタナ／アルミナ複合酸化物、又はマグネシア／アルミナ複合酸化物である、請求項２２に記載の触媒物品。
- 前記第２のアルカリ金属又はアルカリ土類金属が、バリウム又はストロンチウムである、請求項１９～２３のいずれか一項に記載の触媒物品。
- 前記第２の触媒領域が、前記第２のアルカリ金属又は前記第２のアルカリ土類金属を実質的に含まない、請求項１９～２２のいずれか一項に記載の触媒物品。
- 第３の触媒領域を更に含む、請求項１～２５のいずれか一項に記載の触媒物品。
- 前記第３の触媒領域が、前記出口端部で始まり、前記軸長さＬ未満にわたって延在する、請求項２６に記載の触媒物品。
- 前記基材が、フロースルーモノリス又はウォールフローフィルタである、請求項１～２７のいずれか一項に記載の触媒物品。
- 前記第１の触媒領域が、前記基材上に直接、担持／堆積されている、請求項１～２８のいずれか一項に記載の触媒物品。
- 前記第２の触媒領域が、前記基材上に直接担持／堆積されている、請求項１～２８のいずれか一項に記載の触媒物品。
- 請求項１～３０のいずれか一項に記載の触媒物品を含む、ＣＮＧエンジン排気ガスの流れを処理するための排出物処理システム。
- ＣＮＧエンジンからの排気ガスを処理する方法であって、前記排気ガスを、請求項１～３０のいずれか一項に記載の触媒物品と接触させることを含む、方法。
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