JP2023051853A - 元素マッピングのための方法およびシステム - Google Patents

Abstract

【課題】 荷電粒子顕微鏡を用いて試料を撮像する方法およびシステムを提供する。【解決手段】 荷電粒子顕微鏡を用いて試料を撮像する方法およびシステムは、電子ビームを用いて試料の関心領域（ＲＯＩ）をスキャンし、試料から放出されたＸ線を取得した後に、イオンビームを用いてＲＯＩをスキャンし、試料から放出されたイオン誘起光子を取得することを含む。試料内の複数の元素の空間分布は、取得されたＸ線および取得されたイオン誘起光子の両方に基づいて判定され得る。【選択図】図１

Description

本明細書は、概して、試料組成を判定するための方法およびシステムに関し、より具体的には、荷電粒子顕微鏡を使用して試料内の元素をマッピングすることに関する。

荷電粒子顕微鏡は、微視的な物体を撮像するための、周知のかつ益々重要な技術である。荷電粒子照射に応答する、試料からの複数のタイプの放出は、試料の構造上および組成上の情報を提供し得る。例えば、電子ビーム照射に応答するＸ線放出物のエネルギースペクトルに基づいて、エネルギー分散型Ｘ線分光法（ＥＤＳまたはＥＤＸ）は、元素分析または化学特性評価に使用することができる。しかしながら、出願人は、軽元素のうちのいくつかが、ＥＤＳを用いた検出には困難または不可能であることを認識している。

一実施形態では、方法は、電子ビームを用いて試料の関心領域（ＲＯＩ）をスキャンし、試料から放出されたＸ線を取得することと、電子ビームを用いてＲＯＩをスキャンした後に、イオンビームを用いてＲＯＩをスキャンし、試料から放出されたイオン誘起光子を取得することと、取得されたＸ線、および取得されたイオン誘起光子の両方に基づいて、試料内の複数の元素の空間分布を判定することと、を含む。このようにして、ＥＤＳによって検出することができない元素の空間分布は、イオンビーム誘起光放出に基づいてマッピングされ得る。

別の実施形態では、試料の組成を判定するための荷電粒子顕微鏡システムは、イオンビームを生成するためのイオン源と、電子ビームを生成するための電子源と、試料から放出されたＸ線を検出するための第１の検出器と、試料から放出されたイオン誘起光子を検出するための第２の検出器と、コンピュータ可読命令を記憶するための非一時的メモリを含むコントローラと、を備え、命令を実行することによって、コントローラは、電子ビームを用いて試料の関心領域（ＲＯＩ）をスキャンし、第１の検出器を使用して試料から放出されたＸ線を取得することと、電子ビームを用いてＲＯＩをスキャンした後に、イオンビームを用いてＲＯＩをスキャンし、第２の検出器を使用して試料から放出されたイオン誘起光子を取得することと、取得されたＸ線、および取得されたイオン誘起光子の両方に基づいて、試料内の複数の元素の空間分布を判定することと、を行うように構成されている。一例では、第２の検出器は、イオンビーム誘起光放出が検出される撮像位置から引き込み可能である。

上記の概要は、詳細な説明でさらに説明される概念の選択を、簡略化された形で紹介するために提供されていることを理解されたい。特許請求される主題の重要なまたは本質的な特徴を識別することを意図しておらず、その特徴の範囲は、詳細な説明の後に続く特許請求の範囲によって一意に定義される。さらに、特許請求の範囲の主題は、上記の、または本開示の任意の部分に記述された任意の欠点を解決する実施態様に限定されない。

いくつかの実施形態による、元素マッピングのための荷電粒子顕微鏡を例解する。

イオン誘起光を検出するための光収集システムの遠位端を示す。

図１の顕微鏡の真空チャンバ内の、図２Ａの光収集システムを示す。

元素マッピングのための例示的な方法のフローチャートである。

イオンビームスキャンのためのパラメータを最適化するための方法を示す。

図４の方法を使用して生成された例示的な較正表を示す。

イオンビームスキャンを実行するための例示的な方法である。

重イオンを使用して取得された例示的な光学スペクトルを示す。 軽イオンを使用して取得された例示的な光学スペクトルを示す。

試料に軽イオンを注入した後の、イオンビーム誘起光から生成された画像である。

図８Ａの積分されたスペクトルである。

重イオンを使用した場合の、経時的に変化するイオンビーム誘起光の振幅を示す。 軽イオンを使用した場合の、経時的に変化するイオンビーム誘起光の振幅を示す。

試料を重イオンおよび軽イオンを用いてそれぞれスキャンした後の試料を示すＳＥＭ画像である。

図３の方法を使用して分析された試料を例解する。

試料の断面のＳＥＭ画像である。

図１１Ａと同じ試料断面のＥＤＳ画像である。 図１１Ａと同じ試料断面のイオンビーム誘起光画像である。

図１１Ａと同じ試料断面のＥＤＳ画像である。 図１１Ａと同じ試料断面のイオンビーム誘起光画像である。

試料の断面のＦＩＢ－ＳＥ画像である。 試料の断面のイオン誘起光子画像である。

図１２Ｂの異なる領域における積分されたスペクトルである。 図１２Ｂの異なる領域における積分されたスペクトルである。

バッテリー試料のＳＥＭ画像およびＥＤＳ画像の切り貼り合成画像である。

図１３のバッテリー試料のＮｉのイオンビーム誘起光画像である。 図１３のバッテリー試料のＦｅのイオンビーム誘起光画像である。 図１３のバッテリー試料のＡｌのイオンビーム誘起光画像である。 図１３のバッテリー試料のＬｉのイオンビーム誘起光画像である。

同様の参照番号は、図面のいくつかの図を通して対応する部分を指す。

以下の説明は、試料の組成を判定するためのシステムおよび方法に関する。試料組成は、エネルギー分散型Ｘ線分光法（ＥＤＳまたはＥＤＸ）および二次イオン質量顕微鏡法（ＳＩＭＳ）などの荷電粒子ベースの分光技術を介して判定され得る。これらの分光技術は、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）または透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）と組み合わされて、試料の共通登録された組成上および構造上の情報を提供することができる。しかしながら、いくつかの元素、特に軽元素（すなわち、１１より大きくない原子番号を有する元素）は、ＥＤＳまたはＳＩＭＳによって検出されるのが困難または不可能である。例えば、水素は、ＥＤＳによっては検出することができず、ＳＩＭＳによっては検出することは困難である。ＥＤＳは、リチウムなどのアルカリ金属、および微量金属／元素に対しても低感度である。ＨおよびＬｉを含む元素の空間分布を理解することは、バッテリー試料などの特定の試料を製造および評価するには重大である場合があるため、試料の完全な元素マップを取得する必要がある。さらに、ＳＥＭベースの技術は、それらの大きな相互作用体積、解像度限界、および表面感度の不足に起因して、微量元素を検出することが困難である。

出願人は、ＥＤＳおよびＳＩＭＳと比較して、イオンビーム誘起光放出が、重元素、アルカリ金属、および微量元素に対してより敏感であることを理解している。試料を、イオンビームの前に、電子ビームを用いてスキャンすることによって、試料からのＸ線放出および光子放出の両方を取得することができる。ＥＤＳを用いてイオンビーム誘起光放出から得られた情報を組み合わせることによって、試料の完全な元素マッピングが生成され得る。

一例では、最初に、試料の関心領域（ＲＯＩ）が電子ビームでスキャンされ、試料から放出されたＸ線が取得される。次いで、ＲＯＩは、イオンビームでスキャンされ、試料から光子放出が取得される。試料表面のＲＯＩ内の元素は、取得されたＸ線および光学スペクトルを分析することによって判定され得る。ＥＤＳおよびイオンビーム誘起光放出の、異なる元素に対する感度が異なるため、ＥＤＳをイオンビーム誘起光放出と組み合わせることによって、より多くの元素が識別およびマッピングされ得る。例えば、ＥＤＳは、１１よりも大きい原子番号を有する元素を検出し、イオンビーム誘起光放出は、１１よりも大きくない原子番号を有する元素を検出する。イオンビーム誘起光放出は、アルカリ金属を検出するが、これに対して、ＥＤＳは、非アルカリ金属を検出する。ＥＤＳは、より高い重量密度で元素を検出するが、イオンビーム誘起光放出は、より低い重量密度で元素を検出する。例えば、ＦＩＢ－ｉＬＥは、１００ｐｐｍを下回る重量密度を有するいくつかの元素を検出し得る。ＦＩＢ－ｉＬＥの検出限界は、元素に依存する。

いくつかの例では、イオンビームは、集束イオンビーム（ＦＩＢ）であり、イオンビーム誘起光放出はまた、本明細書では、集束イオンビーム誘起光放出（ＦＩＢ－ｉＬＥ）とも呼ばれる。イオンビームスキャンの破壊的性質に起因して、試料表面は、イオンビームでスキャンされる前に、最初、電子ビームでスキャンされ、その結果、同じ試料層は、ＥＤＳおよびＦＩＢ－ｉＬＥの両方によって分析される。電子ビームと試料との相互作用体積は、一般的に、イオンビームの相互作用体積よりも大きいため、各スキャン場所において、ＥＤＳ信号は、ＦＩＢ－ｉＬＥ信号よりも大きい試料体積の情報を含む場合がある。したがって、ＦＩＢ－ｉＬＥ撮像は、ＥＤＳ撮像よりも高い解像度を達成することができる。

一例では、第１の試料層の元素組成は、第１の試料表面の電子ビームスキャンおよびイオンビームスキャン中に取得された信号に基づいて判定される。第１の試料表面をイオンビームでスキャンしている間、第１の試料表面は、イオンビームによってミリングされて、増加した試料深度において第２の試料表面を露出する。第２の試料表面は、電子ビームおよびイオンビームを使用してスキャンされ、第２の試料表面の元素組成が判定される。上記の手順は、複数回繰り返されて、試料の３次元の元素組成を再現し得る。

いくつかの例では、複数の元素の分布を示す１つ以上の元素マップが、取得されたＸ線および光子放出に基づいて生成される。複数の元素の空間分布が、各元素を色分けすることによって、単一の元素マップ内に示すことができる。

組み合わされたＥＤＳおよびＦＩＢ－ｉＬＥ試料分析は、図１に示された荷電粒子顕微鏡（ＣＰＭ）内で実行され得る。ＣＰＭは、ＦＩＢおよび集束電子ビームをそれぞれ生成するためのイオン源および電子源を備える。ＣＰＭは、電子ビーム照射に応答して試料から放出されたＸ線を検出するための第１の検出器（ＥＤＳ検出器など）、およびＦＩＢ照射に応答して試料から放出されたイオン誘起光子を検出するための第２の検出器（ＦＩＢ－ｉＬＥ検出器など）を含む。

一例では、イオン源は、液体金属イオン源（ＬＭＩＳ）である。別の例では、イオン源は、１つ以上のガス種の集束イオンビームを生成することができるプラズマイオン源である。ＦＩＢ－ｉＬＥの信号強度は、プラズマイオンビームのガス化学反応を調整することによって、増強され得る。一実施形態では、ＲＯＩをイオンビームでスキャンすることは、試料表面に向かって少なくとも２つのイオン種を同時に方向付けることを含む。少なくとも２つのイオン種のうちの１つは、他のイオン種よりも軽く、化学的に活性であり得る。一例では、少なくとも２つのイオン種の間の原子番号の差は、８を下回らない場合がある。別の例では、少なくとも２つのイオン種の間の原子番号の差は、１０を下回らない場合がある。イオンが軽い（すなわち、原子番号のより小さいイオン）ほど、ＦＩＢ－ｉＬＥの光子収量が高く、これに対して、イオンが重い（すなわち、原子番号のより大きいイオン）ほど、スパッタ率が高い。ＲＯＩをより軽いイオンおよびより重いイオンの両方でスキャンすることによって、ＦＩＢ－ｉＬＥ信号は、増強され、かつ同時に、試料は、高いスパッタ率で除去され得る。別の実施形態では、ＲＯＩをイオンビームでスキャンすることは、最初にＲＯＩ内の選択された領域をより軽いイオンでスキャンして、より軽いイオンを試料内に注入し、次いで、ＦＩＢ－ｉＬＥ信号取得のためにＲＯＩをより重いイオンでスキャンすることを含む。ＲＯＩ内の選択された領域内に、より軽く化学的に活性なイオンを注入することによって、より重く不活性のイオンを用いた、その後のイオンビームのスキャン中のこれらの選択された領域での光子収量は、増強され得る。

第２のＦＩＢ－ｉＬＥ検出器は、試料が撮像される真空チャンバから引き込み可能である光収集システムを含み得る。光収集システムは、細長いシース内に密閉された第１の遠位端を有する光学ファイバを含み得る。試料から放出された光子を直接収集するために、レンズが、光学ファイバの第１の遠位端に光学的に結合される。レンズは、シースに機械的に結合される。試料から放出された光は、検出器が撮像位置に位置決めされたときに、ＦＩＢ－ｉＬＥ検出器によって収集され、検出器の第１の遠位端は、磁極片（イオンカラムまたは電子カラムのどちらか）と試料との間に位置決めされる。ＦＩＢ－ｉＬＥ検出器は、荷電粒子顕微鏡の真空チャンバ上のフランジを介して、撮像位置に挿入され得、かつ／または撮像位置から引き込まれ得る。ＦＩＢ－ｉＬＥ検出器のコンパクトな輪郭に起因して、ＥＤＳおよびＦＩＢ－ｉＬＥ試料スキャンを交互に行うことは、撮像位置からＦＩＢ－ｉＬＥ検出器を引き込ませることなく、実行され得る。いくつかの例では、ＦＩＢ－ｉＬＥ検出器は、試料工作中に、かつ／または検出器メンテナンスのために、撮像位置から引き込まれ得る。

ＦＩＢ－ｉＬＥ検出器は、イオンビーム以外の照射に応答する光子放出を検出するために使用され得る。例えば、電子ビームまたは光照射に応答する光子放出はまた、ＦＩＢ－ｉＬＥ検出器を用いて収集することもできる。ＦＩＢ－ｉＬＥ検出器は、ＧＩＳシステムと同じフランジを介して、ガス圧入システム（ＧＩＳ）と互換性のある荷電粒子顕微鏡の真空チャンバ中に導入され得る。したがって、システムを大幅に修正することなく、光子検出を達成することができる。ＦＩＢ－ｉＬＥ検出器はまた、試料に向かって光を送達するために使用され得る。

一例では、ＦＩＢ－ｉＬＥ検出器を使用して荷電粒子または光子照射に応答する光子放出を検出するための方法は、試料が位置決めされている真空チャンバをポンプ排気する前に、ＦＩＢ－ｉＬＥ検出器の光収集システムを、真空チャンバ上の開口部を介して真空チャンバ中に挿入することと、真空チャンバをポンプ排気することと、試料に荷電粒子ビームまたは光子を照射することと、撮像場所に位置決めされた光収集システムを介して、試料から光子放出を受け取ることと、を含む。光収集システムのレンズまたはレンズ系の状態は、検出された光子の信号減衰を経時的にモニタリングすることによって判定され得る。レンズまたはレンズ系は、その状態に基づいて、一定の使用期間の後に交換または洗浄される場合がある。

図１に転じると、図１は、本発明が実施されているデュアルビーム荷電粒子顕微鏡（ＣＰＭ）の実施形態の非常に概略的な描写であり、より具体的には、それは、ＦＩＢ－ＳＥＭの実施形態を示す。座標１１０は、システム座標である。顕微鏡１００は、粒子光学カラム１を備え、カラムは、電子光軸１０１に沿って伝播する荷電粒子のビーム３（この場合、電子ビーム）を生成する。電子光軸１０１は、本システムのＺ軸と整列され得る。カラム１は、試料６を保持／位置決めするための試料ホルダ７および関連付けられたアクチュエータ８を備える真空チャンバ５に取り付けられている。真空チャンバ５は、真空ポンプ（図示せず）を使用して排気される。また、真空ポート９も図示されており、これは、用品（部品、試料）の、真空チャンバ５の内部への／からの導入／取り出しのために開放され得る。顕微鏡１００は、必要に応じて、複数のそのようなポート９を備え得る。

電子カラム１は、電子源１０および照明器２を備える。照明器２は、試料６上に電子ビーム３を集束させるためのレンズ１１および１３と、（ビーム３のビームステアリング／スキャンを実行するための）偏向ユニット１５と、を備える。顕微鏡１００は、とりわけ、偏向ユニット１５、レンズ１１、１３、ならびに検出器１９、２１、および４１を制御し、かつ検出器１９、２１、および４１から集められた情報をディスプレイユニット２７上に表示するためのコントローラ／コンピュータ処理装置２６をさらに備える。

検出器１９、２１は、（入射する）電子ビーム３による照射に応答して試料６から発出する異なるタイプの「誘導された」放射線を検査するために使用することができる種々の潜在的な検出器タイプから選択され得る。代替的に、例えば、シリコンドリフト検出器（ＳＤＤ）またはシリコンリチウム（Ｓｉ（Ｌｉ））検出器などのＸ線検出器であり得る。検出器２１は、例えば、固体光電子増倍管（ＳＳＰＭ）または真空光電子増倍管（ＰＭＴ）の形態の電子検出器であり得る。これは、試料６から放射される後方散乱および／または二次電子を検出するために使用され得る。顕微鏡１００はまた、ＳＩＭＳ撮像のためのイオン検出器および質量分析器も含み得る。当業者は、例えば、環状／セグメント化された検出器を含む、図示されたような設定において多くの異なるタイプの検出器を選択することができることを理解するであろう。

検出器４１は、試料６からの光子放出を検出するための引き込み可能な光収集システム４２を含む。光子放出は、試料表面へのイオンおよび／または電子ビーム照射から生じ得る。光収集システム４２は、真空チャンバ５上のフランジ５２を介して、真空チャンバ５に導入され得る。光収集システム４２の第１の遠位端５１によって収集された光子は、コントローラ２６に転送される前に、撮像センサによって変換および増幅され得る。いくつかの実施形態ではまた、光収集システムを使用して、試料６に向かって光を送達し得る。検出器４１は、本明細書では、ＦＩＢ照射に応答する光放出を検出するためのＦＩＢ－ｉＬＥ検出器と称される。しかしながら、検出器４１はまた、電子ビーム照射から生じるカソードルミネセンスを検出するためにも使用され得る。

試料６上でビーム３をスキャンすることにより、例えば、Ｘ線、赤外線／可視／紫外線、二次電子（ＳＥ）および／または後方散乱電子（ＢＳＥ）を含む誘導放射が、試料６から放射される。そのような誘導放射は、（当該スキャン運動に起因して）位置に敏感であるため、検出器１９、２１、および４１から取得された情報もまた、位置依存性を有することになる。

検出器（１９、２１、および４１）からの信号は、制御線（バス）２５に沿って通過し、コントローラ２６によって処理され、ディスプレイユニット２７上に表示される。そのような処理は、結合、積分、減算、偽色付け、エッジ増強、および当業者に既知の他の処理などの操作を含み得る。さらに、（例えば、粒子分析に使用されるような）自動認識プロセスが、そのような処理に含まれ得る。コントローラは、コンピュータ可読命令を記憶するための非一時的メモリ、およびコンピュータ可読命令を実行するためのプロセッサを含む。本明細書に開示される方法は、プロセッサ内でコンピュータ可読命令を実行することによって、実施され得る。

上述の電子カラム１に加えて、顕微鏡１００はまた、イオンカラム３１も備える。これは、イオン源３９および照明器３２を備え、これらは、イオン光軸３４に沿って集束イオンビーム（ＦＩＢ）３３を生成／指向する。ホルダ７上の試料６への容易なアクセスを容易にするために、イオン光軸３４は、電子光軸１０１に対して傾斜している。上述したように、このようなイオンカラム３１は、例えば、イオンカラム３１を使用して、試料６に対して、切開、ミリング、エッチング、堆積などの、処理／機械加工操作を実行することができる。さらに、イオンカラム３１を使用して、試料６の画像を生成することができる。イオンカラム３１は、様々な異なるイオン種を生成することができる可能性があることに留意すべきであり、したがって、イオンビーム３３への言及は、必ずしも、任意の所与の時間に当該ビーム内の特定の種を指定するものとしてみなされるわけではなく、－言い換えると、イオンビーム３３は、動作Ａ（ミリングなど）のためのイオン種Ａ、および動作Ｂ（注入など）のためのイオン種Ｂを含む可能性があり、この場合、種ＡおよびＢは、種々の可能な選択肢から選択され得る。

顕微鏡は、ガス圧入システム（ＧＩＳ）を含み得、そのシステムを使用して、ガスアシストエッチングまたは堆積を実行する目的で、エッチングガスまたは前駆体ガスなどのガスの局所注入を行うことができる。そのようなガスは、リザーバ内に貯蔵／緩衝され得、細いノズルを通して投与され得、その結果、例えば、軸１０１および軸３４の交点付近に出現する。ＧＩＳシステムは、検出器４１を導入するためのものと同じフランジ５２を介して、真空チャンバ５に導入され得る。

例えば、顕微鏡１００（比較的大きな体積の）内部の制御された環境の使用、例えば、数ミリバールの背景圧力（環境ＳＥＭまたは低圧力ＳＥＭ内で使用されるような）を維持することなどの、そのような設定の多くの改良点および代替案が、当業者にとって既知であることに留意されたい。

図２Ａは、荷電粒子照射に応答して試料から光子を検出するための検出器４１の光収集システム４２の第１の遠位端５１の拡大図である。光収集システムは、細長いシース２０１内に密閉された第１の遠位端２０８を有する光学ファイバ２０２を含む。シース２０１の外径は、４ｍｍ未満である。この例では、ファイバの第１の遠位端２０８は、チャネル２０７を介してシースの管腔に横方向に入る。チャネル２０７は、軸２０９とは整列しておらず、シースの開口部と流体的に接続されている。代替的に、ファイバの第１の遠位端は、ファイバが軸２０９と整列するように、軸２０９に沿って光収集システムの第２の遠位端を介して管腔に進入し得る。光収集システムの第１の遠位端５１に位置決めされたレンズ２０４が、光学ファイバ２０２と光学的に結合されている。レンズ２０４は、シース２０１と機械的に結合されている。レンズ２０４は、光を集束して、光収集システムの第１の遠位端５１から光学ファイバ２０２の第１の遠位端２０８まで到達させる。レンズ２０４は、大きな光収集角度について、０．２２よりも高いＮＡを有する。図２Ａは、単一のレンズ２０４を示す。いくつかの実施形態では、レンズ２０４は、複数のレンズを含むレンズ系であり得る。これらの複数のレンズは、同じ外径を有し得る。図２Ａでは、光学ファイバ２０２の第１の遠位端２０８、およびレンズ２０４は、間隙２０５を伴って離間されている。軸２０９に沿った間隙２０５の長さは、レンズ２０４の焦点距離に依存する。シース上の開口部２０３は、間隙２０５と、光検出システムの外部との間に流体接続を提供する。したがって、間隙２０５内のガスは、真空チャンバをポンプ排気している間、光検出システムから除去され得る。軸２０９に対する第１の遠位端２０８の軸方向の位置は、ファイバとレンズとの間の光結合を最適化するために、１つ以上の孔２０６を通して１つ以上の止めねじを用いて調整され得る。他の例では、レンズまたはレンズ系は、光学ファイバの遠位端２０８上に直接融着され得る。

一例では、レンズ２０４の外径は、シース２０１の内径に一致するため、レンズは、シース２０１の管腔中に挿入され得る。シース２０１の外径は、レンズの外径よりも大きい。レンズ２０４の少なくとも一部は、シース内に密閉されている。別の例では、レンズは、シース２０１の外径と同じ外径を有し得る。レンズは、接着剤を用いて、第１の遠位端２０８の先端に固定され得る。レンズまたはレンズ系は、一定期間使用した後に交換または取り外されて、レンズの表面上の、イオンミリングに起因する堆積物などの任意の汚染を除去し得る。

図２Ｂは、試料６、ならびにイオンカラム３１および電子カラム１の磁極片に関する光収集システム４２の相対的な場所を示す。光収集システムは、撮像位置に位置決めされたときに、試料６から放出された光子を収集することができる。撮像位置において、光収集システムの遠位端は、カラムの光軸に沿った方向の、カラムの磁極片と、試料との間にある。試料から放出された光子は、いかなる光学部品も通過すること、またはその光学部品から反射することなく、光収集システム４２によって直接収集されることになる。一例では、光収集システムの先端は、顕微鏡システムのユーセントリック高さから２ｍｍ以内にある。光収集システムの低い輪郭により、顕微鏡システムは、光収集システムの収集角度が他の検出器（二次電子検出器２１２など）の収集角度と重なり合わないように構成することができる。光収集システムは、電子ビーム照射および／またはイオンビーム照射に応答する光を取得するために使用され得る。光収集システム４２は、撮像セッション中に、ある１つのタイプの荷電粒子ビーム照射から別のタイプの荷電粒子ビーム照射に切り替えるときに、光収集のための真空チャンバ内部の同じ場所（例えば、撮像場所）に留まり得る。したがって、撮像場所は、顕微鏡の座標系内の固定位置であり、電子ビームスキャンとイオンビームスキャンとの間で変化しない。代替的に、光収集システム４２は、撮像場所から引き込まれて、他の検出器または試料工作のためのより多くの空間を可能にし得る。別の実施形態では、電子ビームスキャンおよびイオンビームスキャンのための撮像位置は、異なり得る。例えば、ＦＩＢ－ｉＬＥ検出器の光収集システムは、電子ビームスキャンとイオンビームスキャンとの間で軸２０９に沿って調整され得る。

一例では、試料は、イオンビームスキャンまたは電子ビームスキャンのために、イオンカラムまたは電子カラムのいずれかに面するように傾斜される。図２Ｂは、電子カラム１に面する試料６を示し、電子ビームの入射角度は、９０度である。別の例では、試料は、イオン光軸および電子光軸の両方に対して鋭角に位置決めされ得、その結果、試料は、イオンビームスキャンと電子ビームスキャンとの間で傾斜される必要がない。電子光軸と、光検出システムの軸２０９との間の角度は、イオン光軸と、光収集システムの軸２０９との間の角度よりも大きい。この構成は、ＦＩＢ－ｉＬＥがカソードルミネセンスと比較して、より等方的な光子放出を有するので、ＦＩＢ－ｉＬＥおよびカソードルミネセンス撮像の両方で高い光子収集を達成し得る。

図３は、ＥＤＳおよびＦＩＢ－ｉＬＥを使用して、試料の元素組成をマッピングするための方法３００を示す。電子ビームスキャンおよびイオンビームスキャンは、試料のＲＯＩ内で交互に実行される。電子ビームスキャン中に取得されたＸ線信号は、第１族元素の分布についての情報を提供し、イオンビームスキャン中に取得されたイオン誘起光子は、第２族元素の分布についての情報を提供する。イオンビームスキャンの前に電子ビームスキャンを実行することによって、同じ試料層の元素情報が取得され得る。イオンビームスキャン中、試料層は、除去されて、新しい試料表面が露出する。電子ビームスキャンおよびイオンビームスキャンを交互に行うことによって、試料体積内の元素分布がマッピングされ得る。

一例では、試料は、スキャン間の電子ビームまたはイオンビームに面するように傾斜され得る。荷電粒子ビームの各々は、スキャンのために、９０度の入射角度で試料を照射し得る。別の例では、試料は、撮像セッション全体の間中、イオンカラムおよび電子カラムに対して静止した状態で保持され得る。電子ビームおよびイオンビームの両方は、９０度未満の入射角度で試料をスキャンし得る。

３０１において、ＦＩＢ－ｉＬＥ検出器は、荷電粒子顕微鏡の真空チャンバ内に任意選択的に位置決めされ得る。ＦＩＢ－ｉＬＥ検出器を位置決めすることは、ＦＩＢ－ｉＬＥ検出器の光収集システムを、フランジを介して真空チャンバ中に挿入することを含み得る。さらに、光収集システムの第１の遠位端は、撮像位置に位置決めされ得る。真空チャンバは、光収集システムを真空チャンバ中に導入した後、ポンプ排気され得る。

３０２において、ビームパラメータおよびスキャンパラメータは、試料または基準試料の犠牲領域に対してパラメータ最適化手順を実行することによって、任意選択的に判定される。一例では、イオンビームスキャンのパラメータは、犠牲領域内の複数のエリアでのイオンスキャンに基づいて生成された較正表から判定される。パラメータ最適化手順の詳細は、図４に示されている。いくつかの例では、試料タイプの較正表が既知である場合、ビームパラメータおよびスキャンパラメータは、較正表に基づいて判定され得る。

３０４において、システムパラメータが、試料撮像のために設定される。システムパラメータは、ビーム電流、ビームサイズ、ビームエネルギー、滞留時間、検出器の積分時間、ならびに電子ビームおよびイオンビームの両方に対するスキャンパターンのうちの１つ以上を含み得る。電子ビームスキャンおよびイオンビームスキャンのスキャンパターンは、異なり得る。３０２において判定された最適なビームパラメータおよびスキャンパラメータは、システムパラメータに使用され得る。さらに、試料のＲＯＩ（すなわち、試料の座標に対するＲＯＩ）が判定され得る。ＲＯＩは、試料のＳＥＭスキャンに基づいて判定され得る。

３０６において、ＲＯＩは、３０４において設定されたパラメータに従って電子ビームでスキャンされ、ＲＯＩ内の各スキャン場所からのＸ線放出が、ＥＤＳ検出器を使用して取得される。スキャン中、試料表面の構造上の情報を示す画像（ＳＥＭ画像など）はまた、試料からの後方散乱電子を検出することによっても取得され得る。いくつかの例では、試料からの二次イオン放出が、ＳＩＭＳのために取得される。

３０８において、試料は、電子カラムからイオンカラムに向かって任意選択的に傾斜され得る。

３１０において、方法３００は、撮像セッションが終了したかどうかをチェックする。例えば、画像セッションの進行は、ステップ３０６において取得されたＳＥＭ画像に基づいて判定され得る。撮像セッションが完了すると、方法３００は、終了する。それ以外の場合では、ＲＯＩは、３１２においてイオンビームでスキャンされる。

３１２において、ＲＯＩは、イオンビームでスキャンされ、各スキャン場所における光子放出が、ＦＩＢ－ｉＬＥ検出器を使用して取得される。イオンビームスキャンは、顕微鏡システムの構成、および試料タイプに基づいて調整されて、ＦＩＢ－ｉＬＥ検出を増強することができる。一例では、イオンビームでＲＯＩをスキャンすることは、単一のイオン種をスキャン場所の各々に方向付けることを含む。別の例では、イオンビームでＲＯＩをスキャンすることは、少なくとも２つのイオン種をスキャン場所の各々に同時に方向付けることを含む。さらに別の例では、イオンビームでＲＯＩをスキャンすることは、最初に、第１のイオン種をスキャン場所の各々に向かって方向付け、次いで第２のイオン種をスキャン場所の各々に向かって方向付けることを含み、光子は、試料を第２のイオン種で照射することに応答して収集される。イオンビームスキャンの詳細は、図６に提示される。

３１４において、試料表面の１つ以上の元素マッピングが、取得されたＸ線および光子放出に基づいて生成される。元素マップは、ＲＯＩ内の、複数の検出された元素の空間分布を示す場合がある。各元素は、元素マップ内で別々に色分けされ得る。イオン照射に応答する二次電子（ＳＥ）画像が、イオンスキャン中に同時に取得され得る。ＦＩＢ誘起ＳＥ（ＦＩＢ－ＳＥ）画像は、試料表面の構造を示すことができる。いくつかの例では、元素マップは、３０６において取得された構造画像、またはＦＩＢ－ＳＥ画像を結合して、単一の画像内に構造情報および組成情報の両方を表示することができる。

３１６において、方法３００は、撮像セッションが完了したかどうかをチェックする。一例では、撮像セッションの進行は、ステップ３０６および／またはステップ３１４において生成された構造画像および／または組成画像に基づいて、判定され得る。別の例では、撮像セッションは、所定の試料深度に到達した後か、または所定の試料層数をミリングした後に、完了することができる。撮像セッションが完了すると、方法３００は、終了する。撮像セッションが完了していない場合、方法３００は、３１８に進み、より大きな試料深度における試料表面を撮像するために、電子ビームおよびイオンビームを調整する。試料はまた、電子ビームでスキャンされる前に、３２０において再度任意選択的に傾斜され得る。

このようにして、荷電粒子顕微鏡内で電子ビームおよびイオンビームを用いて同じＲＯＩを逐次的にスキャンすることによって、１つ以上の試料表面／層の完全な元素マップを取得することができる。様々な元素が、ＥＤＳおよびＦＩＢ－ｉＬＥによって検出され得る。

一実施形態では、イオン照射に応答する光子を取得する代わりに、またはそのことに加えて、二次イオンが、ＳＩＭＳのために取得され得る。ＳＩＭＳから取得された元素情報は、ＦＩＢ－ｉＬＥおよび／またはＥＤＳを介して取得された元素情報と結合されて、試料の完全な元素マッピングを取得することができる。別の実施形態では、カソードルミネセンスが、ＦＩＢ－ｉＬＥ検出器を使用して、電子ビームスキャン中に収集され得る。

図４は、図３の方法で使用された荷電粒子ビームに関係するパラメータを最適化するための方法４００を示す。それらパラメータは、ビームサイズ、ビーム形状、滞留時間、ビームエネルギー、ビーム／ステージ角度、スキャン場所間のピッチおよび重なり合い、ならびにビーム解像度などのイオンビームパラメータおよび／または電子ビームパラメータを含み得る。それらのパラメータはまた、電子ビームおよびイオンビームの各々についてのスキャンパターンおよびスキャンエリアも含み得る。方法４００は、試料の犠牲エリアまたは基準試料に対するパラメータ最適化手順を実行することによって、イオンビームおよびスキャンパラメータを最適化する。最適化手順中、ビームパラメータまたはスキャンパラメータのうちの１つ以上が、調整されて、１つ以上の較正表を生成する。次いで、最適なビームおよびスキャンパラメータは、較正表に基づいて選択され得る。

一例では、ＦＩＢ－ｉＬＥおよび／またはＳＩＭＳの画像品質を増強させるために、ＦＩＢの最適パラメータが判定される。ＦＩＢは、一般的に、試料をミリングするために使用される。しかしながら、ＦＩＢミリングのために使用されるパラメータは、ＦＩＢ－ｉＬＥまたはＳＩＭＳに対して最適でない場合がある。これは、ＦＩＢ内で使用される電流密度の増加、および／または長い滞留時間が、イオン注入および試料損傷を増加させるが、固有の光子または二次イオン収量を低減させるからである。イオンビームスキャン中、光子または二次イオン収量は、試料の組成および構造、ならびに顕微鏡システムの状態によって影響を受ける。例えば、マトリックス効果、優先性のあるスパッタリング、およびイオン注入を含む複数の要因が、光子または二次イオン収量に影響を与える。したがって、ＦＩＢ－ｉＬＥまたはＳＩＭＳに最適なビームおよびスキャンパラメータを判定することは、極めて困難であるか、または不可能である。

４０２において、パラメータ最適化手順のためのシステムパラメータが設定される。システムパラメータは、ビームサイズ、ビーム電流、ビームエネルギー、滞留時間、およびスキャンエリアのうちの１つ以上を含み得る。さらに、犠牲領域が識別され得る。犠牲領域は、ＥＤＳおよびＦＩＢ－ｉＬＥ撮像を結合した場合のＲＯＩと重なり合っていない試料領域であり得る。代替的に、犠牲領域は、基準試料上の領域であり得る。

４０４において、イオンビームは、犠牲領域内のエリアに向かって方向付けられる。

４０６において、イオンビームの異なるビームまたはスキャンパラメータを使用して、犠牲領域内の１つ以上のエリアが照射され、光子および／または二次電子収量が記録される。較正表は、それらの対応するビーム／またはスキャンパラメータで記録された収量に基づいて生成され得る。一例では、較正表を生成することは、４０８における光子収量対ビーム束プロットを生成することを含む。異なるエネルギーでの注入、損傷、およびスパッタリング率の変化に起因して、様々なイオンビーム加速エネルギーについての複数の較正表が生成される場合がある。生成された較正表は、将来の撮像セッションでパラメータを判定するために保存され得る。

１つの例示的な較正表が、図５に示された光子収量対ビーム束プロットであり、そこでは、光子収量が、複数のイオンビーム束の各々で記録されている。正規化された光子収量が、図５に示されている。複数のビーム束は、スキャンエリア、ビームスポットサイズ、およびビーム電流のうちの１つ以上を調整することによって取得され得る。一例では、同じビーム電流およびスポットサイズを維持しながらスキャンエリアを調整することによって、ビーム束が調整される。ビーム束の値は、スキャンされるエリアの平均ビーム電流として計算される。犠牲領域内の異なるサイズの複数のスキャンエリアが、同じビームパラメータを使用して、繰り返しスキャンされる。スキャンパラメータは、スキャンエリアを除いて、同じままである。スキャンエリアの各々を繰り返しスキャンしながら、１つ以上の元素の光子収量がモニタリングされる。光子収量の変化が所定の収量変化の範囲内（最大光子収量の１０％以内など）にある場合、スキャンエリアに対応する定常状態の光子収量が記録される。別の例では、ビーム電流を維持しながらビームスポットサイズを調整することによって、ビーム束が調整される。１つ以上の元素光子収量が、ビームスポットサイズを減少させながらモニタリングされて、複数のビーム束を取得する。ビーム束の値は、ビームスポットサイズによって除算されたビーム電流として計算される。ビームスポットサイズは、集束レンズを調整することによって調整され得る。さらに別の例では、ビーム束は、スキャンエリアおよび／またはビームスポットサイズを維持しながらビーム電流を調整することによって調整される。ビーム電流は、イオンビームアパーチャおよび／または集束レンズを調整することによって調整され得る。

図５は、３０ｋｅＶのＸｅ^＋ビームでＭｇを含む基準試料を使用して生成された、例示的な光子収量対イオンビーム束プロットを示す。波長５１７ｎｍおよび５１８ｎｍにおけるＭｇの定常状態の光子収量は、０．５ｐＡ／ｕｍ２～１００ｐＡ／ｕｍ^２の範囲のイオンビーム束で記録された。光子収量は、束の増加とともに減少する。この減少は、犠牲領域における本来の真空チャンバの水蒸気からの酸素補給速度を反転させる。ビーム束が増加するにつれて、酸素補給速度は減少する。これは、より高いビーム束では、試料表面が、酸化されるのに十分な時間を有しないため、光子収量が低減されることを意味する。

いくつかの例では、図５と同様のプロットが、ＳＩＭＳについて生成され得る。いくつかの例では、異なる元素または成分について、異なる較正表が生成され得る。

４１２において、ＦＩＢ－ｉＬＥおよび／またはＳＩＭＳ撮像に最適であるビームパラメータおよびスキャンパラメータは、較正表に基づいて選択される。例えば、図５の範囲５０１内のイオンビーム束に対応するビームパラメータおよびスキャンパラメータは、イオンビームスキャンのために選択される。最適なビームパラメータおよびスキャンパラメータを用いたイオンビームスキャンは、比較的高いスパッタリング率で強いＦＩＢ－ｉＬＥ信号を取得することができる。最も高い光子収量に対応するパラメータは、それらのパラメータが総スキャン時間の増加を引き起こす可能性があるため、選択されない。

いくつかの例では、訓練されたニューラルネットワーク（ＮＮ）を使用して、犠牲領域内で収集された較正データから最適なビームパラメータおよびスキャンパラメータを判定し得る。ＮＮは、試料タイプに最適な撮像条件を見つけることを通じて生成された訓練データを用いて訓練され得る。例えば、訓練データは、図５に示されたプロットと同様に、試料エリアへのイオン線量の関数とする光子収量からなり得る。ＮＮによって予測される最適なビームパラメータおよびスキャンパラメータは、ミリング中に変化する表面条件を考慮して、取得時間を最小限に抑えながらＦＩＢ－ｉＬＥ信号を最大化することになる。試料を分析する前にパラメータを最適化することに加えて、ＮＮを使用して、受信した光信号に基づいて、撮像セッション中にパラメータを最適化することもできる。深層ＮＮおよび畳み込みＮＮなどの機械学習技術を使用して、ビームパラメータおよびスキャンパラメータを最適化することができる。

図６は、光子および／または二次イオン収量を増強させるためにイオンビームスキャンを実行するための方法６００を示す。ＦＩＢボンバードメントに応答する光子または二次イオンの収量は、イオンビームの化学作用を調整することによって増強させることができる。例えば、異なるガスイオン種は、イオンビームスキャンのために使用することができる。

イオンが異なれば、試料との相互作用も異なる。例えば、Ｘｅ^＋などの重イオン（すなわち、１１よりも大きい原子番号を有するイオン）は、試料内の相互作用体積がより小さく、スパッタリングを促進する。重イオンから生成された信号は、元素線放出を主に含む。Ｈｅ^＋およびＯ^＋などの軽イオン（すなわち、１１よりも大きくない原子番号を有するイオン）は、試料内でより大きい相互作用体積を有し、電子と正孔の再結合を促進する。軽イオンから生成された信号は、バンドギャップおよび結晶情報を含む。図７Ａは、３０ＫｅＶのＸｅ^＋照射に応答するシリコン試料からのスペクトル形式での光子放出を示す。図７Ｂは、３０ＫｅＶのＯ^＋照射に応答する同じ試料からの光子放出を示す。図７Ａは、図７Ｂと比較して、広帯域のイオンルミネッセンス放出をほとんど伴わずに、Ｓｉからの元素輝線を主に含む。図７Ｂは、電子と正孔の再結合からの広帯域イオンルミネッセンスを主に含む。イオンビームスキャンのために使用されるイオン種を調整することによって、ＦＩＢ－ｉＬＥおよび／またはＳＩＭ信号が増強され得る。

６０２において、イオンビームスキャンのための信号増強方法が、試料組成、試料特性、および顕微鏡のパラメータのうちの１つ以上に基づいて選択される。例えば、信号増強方法は、試料の材料、顕微鏡の真空チャンバ内の試料の酸素補給速度、および試料分析の要件のうちの１つ以上に基づいて選択され得る。酸素補給速度は、図３の３０２において判定され得る。さらに、信号増強方法はまた、以前の実験的な知識に基づいても選択され得る。信号増強方法は、Ａ）軽イオンおよび重イオンを用いて試料表面を逐次的にスキャンすること（６０４および６０６）と、Ｂ）少なくとも２つのイオン種を含むイオンビームを使用して試料表面をスキャンすること（６０８）と、Ｃ）単一のイオン種を含むイオンビームを使用して試料表面をスキャンすること（６１０）と、を含み得る。一例では、方法Ａ）は、ＲＯＩの直接書き込みおよび局所化信号増強のために選択され得る。方法Ｂ）は、全体的な信号増強、およびイオンビームスキャンの平面層削減の改善のために選択され得る。方法Ｂ）およびＣ）は、総撮像セッション持続時間および／または最大可能スパッタリング／除去を減少させるために選択され得る。方法Ｃ）は、試料損傷、および試料への化学的変化を最小限に抑えるために選択され得る。

６０４において、ＲＯＩ内の選択された領域は、最初、より軽く、より活性のあるイオンタイプでスキャンされて、より軽いイオンを注入することによって試料表面を事前調整する。ＲＯＩ内の領域は、３０６における電子ビームスキャン中に収集されたＳＥＭ画像に基づいて、選択され得る。次いで、６０６において、イオン源は、より軽いイオンタイプから、より重く、より不活性なイオンタイプに切り替えられて、ＲＯＩ全体をスキャンする。光子放出は、より重いイオンを使用して、スキャン中に取得される。一例では、より軽いイオンと、より重いイオンとの間の原子番号の差は、１０よりも大きい。ＲＯＩの１つ以上のサブエリア内に軽イオンを注入することによって、これらの選択された領域内のＦＩＢ－ｉＬＥ信号が、増強され得る。選択された領域は、より低い光子収量を有する元素を含み得る。これらの領域内のＦＩＢ－ｉＬＥ信号を選択的に増強することによって、６０６において取得されたＦＩＢ－ｉＬＥ画像におけるＲＯＩ全体の信号対雑音比は、改善され得る。さらに、軽イオン注入の領域を制限することによって、試料損傷、および／または試料表面の化学的変化が最小限に抑えられ得る。いくつかの実施形態では、６０６において、光子放出を取得することに加えて、または別の方法として、二次イオンが、より重いイオンを使用するスキャン中に取得され得る。

図８Ａおよび図８Ｂは、酸素注入後の増強された光子放出を説明している。格子パターンに従ってＯ^＋イオンビームを用いてＢｅ試料表面を照射した後、試料表面は、３０ＫｅＶのＸｅ^＋ビームでスキャンされ、光子放出が取得された。図８Ａは、各スキャン場所におけるＢｅ輝線（波長３３３ｎｍおよび４５７ｎｍ）での信号強度を示す。酸素注入を伴う格子パターンを見ることができ、これは、より軽いイオンの注入が、より重いイオンを使用した後続のイオンビームスキャンで取得されたＦＩＢ－ｉＬＥ信号を増強したことを示している。図８Ｂは、図８ＡのＹ軸に沿って積分された信号を示している。

６０８において、少なくとも２つのイオン種を含むイオンビームを用いた、ＲＯＩをスキャンすることに応答して、光子が取得される。試料表面は、最初に、より軽いイオン種でスキャンされ、次いで、より重いイオン種でスキャンされる６０４と６０６とは異なり、ここでは、複数のイオン種が、試料表面に同時に方向付けられている。一例では、イオンビームは、より軽いイオン種およびより重いイオン種を含む。２つのイオン種間の原子量の差は、８、１０、または２０より小さくない可能性がある。取得された光子放出には、軽イオンボンバードメントからの狭帯域元素線放出、および重イオンボンバードメントからの広帯域電子正孔再結合の両方が含まれる。試料表面に軽イオンおよび重イオンの両方を同時に照射することによって、ＦＩＢ－ｉＬＥ信号および／またはＳＩＭＳ信号は、スパッタリング率の最低限の低減を維持しながら増強される。重イオンのみを使用したイオンビームスキャンと比較すると、ＦＩＢ－ｉＬＥおよび／またはＳＩＭＳ信号は、より強力である。軽イオンのみを使用したイオンビームスキャンと比較すると、層削減（またはスパッタリング）率は、より高い。

図９Ａおよび図９Ｂは、試料エリアがＸｅ^＋（図９Ａ）のみ、またはＯ^＋（図９Ｂ）のみのイオンビームで繰り返し照射されている間の、Ｍｇ輝線（波長５１７ｎｍおよび５１８ｎｍ）におけるＦＩＢ－ｉＬＥ信号強度を経時的に示している。各図を生成するために、試料エリアは、異なるビーム条件、すなわち、３０ＫｅＶ １３ｎＡ（９０１および９０４）、１６ＫｅＶ ８．８ｎＡ（９０２および９０５）、および８ＫｅＶ ８．３ｎＡ（９０３および９０６）を使用してスキャンされた。異なるビーム条件の信号振幅は、正規化され、各図においてオフセットされている。図９Ａでは、すべてのビーム条件について、ＦＩＢ－ｉＬＥ信号振幅は、イオンビームが約１．６秒で試料に衝突し始めたときにピークに達し、その後、経時的に減少する。より高いビームエネルギーおよびより高いビーム電流に対応する信号振幅は、経時的に急速に減少する。図９Ｂでは、すべてのビーム条件について、イオンビームの開始時にピークに達した後、ＦＩＢ－ｉＬＥ信号振幅は、試料がイオンビームによって繰り返しスキャンされたときに、高い状態のままであった。図９Ａと図９Ｂとの間の異なる信号の挙動は、イオンビームがＸｅ^＋のみを含む場合、試料表面の自然酸化物層が急速にスパッタリングされて、新しく露出された試料表面に酸素を補給する時間がほとんどなかったからであり、これにより、図９Ａでの光子収量の急速な減衰がもたらされた。ビームエネルギーおよびビーム電流が高いほど、光子収量の減衰が急速に引き起こされる。しかしながら、Ｏ^＋のみを含むイオンビームの場合、新しく露出された試料表面は、イオンビームによって提供される酸素で絶えず補給される。したがって、信号振幅は、経時的に高い状態のままである。

図９Ｃ（Ｃ）（Ｄ）は、ニッケルおよびクロムの交互層を有する試料上で、３０ＫｅＶのＸｅ^＋（図９Ｃ（Ｃ））および３０ＫｅＶのＯ^＋のみ（図９Ｃ（Ｄ））を使用した、ボックスミルの側壁９０７および９０８のＳＥＭ画像を示す。図９Ｃ（Ｃ）と比較すると、図９Ｃ（Ｄ）では、軽イオンを有するイオンビームは、より平面的な遅延表面９０９をもたらしており、図９Ｃ（Ｃ）でのクロムの島９１０が存在しなかった。

６１０において、単一のイオンタイプで試料を照射することに応答して、光子が取得される。

このようにして、ＦＩＢ－ｉＬＥ信号は、イオンまたは複数のガス種を使用することによって、増強され得る。ＳＩＭＳ信号は、同じプロセスを介して増強され得る。

図１０は、図３の方法３００によって分析された試料６を例解する。座標１０１０は、試料座標であり、顕微鏡座標（図１の１１０）とは異なる。試料６は、方向１００１に沿って荷電粒子ビームで照射され得、そこでは、試料は、撮像セッション中、荷電粒子ビームの各々に面するように傾斜される。代替的に、試料６は、方向１００２に沿って荷電粒子ビームで照射され得、そこでは、試料は、荷電粒子ビーム間の切り替え時には傾斜されない。試料は、Ｘ－Ｙ平面内に位置決めされ、試料深度は、Ｚ軸に沿って増加する。イオンビームおよび電子ビームスキャンの場合のＲＯＩ１００６は、試料座標のＸ軸およびＹ軸を用いて定義される。領域１００７は、図６のパラメータ最適化手順を実行するための犠牲領域であり得る。ＲＯＩを電子ビームおよびイオンビームでスキャンした後に、試料の第１の層１００３が、イオンビームスキャンによってスパッタリング除去される。第１の層の元素分布は、取得されたＸ線および光子放出を使用して分析され得る。次いで、ＲＯＩは、電子ビームおよびイオンビームを使用して、再びスキャンされ得る。試料の第２の層１００４が、スパッタリング除去され、第２の層の元素マッピングが、取得されたＸ線および光子放出を使用して形成され得る。第２の層は、第１の層と比較して、より深い試料深度にある。

図１１Ａ～図１１Ｅは、図１の顕微鏡システムを使用して取得されたＳｉ－Ｃカソード試料の断面画像である。図１１Ａは、電子ビームスキャン中に取得された二次電子で生成されたＳＥＭ画像である。図１１Ｂおよび図１１Ｄは、電子ビームスキャン中に取得されたＸ線放出で生成されたＥＤＳ画像である。図１１Ｂは、Ｃの分布を示し、図１１Ｄは、Ｓｉの分布を示す。図１１Ｃおよび図１１Ｅは、イオンビームスキャン中に取得された光子放出から生成されたＦＩＢ－ｉＬＥ画像である。図１１Ｃおよび図１１Ｅは、それぞれ、ＬｉおよびＮａの分布を示す。ＬｉおよびＮａは、ＥＤＳによって検出することができない。ＥＤＳおよびＦＩＢ－ｉＬＥは、異なる元素によって感度が異なるため、バッテリー試料の完全な元素マッピングを取得することができる。

図１２Ａ～図１２Ｂは、リチウムイオンバッテリーカソード試料の断面のＦＩＢ－ＳＥ画像およびＦＩＢ－ｉＬＥ画像である。ＥＤＳまたはＳＩＭＳを用いて撮像することができないＨの分布は、Ｈ輝線（波長６５６．３ｎｍ）におけるＦＩＢ－ｉＬＥ信号で生成されたＦＩＢ－ｉＬＥ画像図１２Ｂで見ることができる。図１２Ｃおよび図１２Ｄは、それぞれ、図１２Ｂの領域１２０２および領域１２０３に対応する積分されたスペクトルである。矢印１２０４および１２０５によって示されているように、波長６５６．３ｎｍにおけるＨからの光子放出が明白であった。

図１３は、電子ビームスキャン中に収集されたニッケルマンガンコバルト（ＮＭＣ）カソード試料のＳＥＭ画像およびＥＤＳ画像の切り貼り合成図である。ＳＥＭ画像１３０２は、試料表面の構造を示す。ＥＤＳ画像１３０２～１３０８は、Ｎｉ、Ｏ、Ｃｏ、Ｆｅ、Ｃ、Ｍｎ、およびＡｌの空間分布を示す。画像３０１９は、制動放射を示す。図１４Ａ～図１４Ｄは、図１３に示されたものと同じ試料から取得されたＮｉ、Ｆｅ、Ａｌ、およびＬｉのＦＩＢ－ｉＬＥ画像を示す。Ｎｉ、Ｆｅ、およびＡｌのＥＤＳ画像（図１３の１３０２、１３０５、および１３０８）が、主に制動放射を示すが、これらの元素の分布は、ＦＩＢ－ｉＬＥ画像（図１４Ａ～図１４Ｃ）に明確に示されている。

イオンビームスキャンの前に電子ビームスキャンを実行することについての技術的効果は、同じ試料層内の元素を分析することができることである。さらに、異なる元素に対する、ＦＩＢ－ｉＬＥおよびＥＤＳの異なる感度によって、完全な元素マップが生成され得る。撮像セッションの前にイオンビームを最適化することについての技術的効果は、所望の試料スパッタリング率で高いＦＩＢ－ｉＬＥ信号を取得することである。ＦＩＢ－ｉＬＥ撮像のために引き込み可能な光収集システムを使用することについての技術的効果は、荷電粒子ビームを切り替えるときに、光収集システムが撮像位置に留まることができることである。さらに、引き込み可能な光収集システムは、従来のデュアルビームシステムとして使用され得る。イオンビームスキャン中に複数のイオン種をともに、または逐次的に使用することについての技術的効果は、ＦＩＢ－ｉＬＥ信号が増強されることである。

１つの提示では、荷電粒子照射に応答して光を収集するための光収集システムは、細長いシース内に密閉された第１の遠位端を有する光学ファイバと、光収集システムの第１の遠位端に位置決めされたレンズと、を備え、レンズは、荷電粒子照射に応答して試料から放出された光を直接収集するための光学ファイバと光学的に結合され、かつ、レンズは、シースに機械的に結合されており、光収集システムは、試料に近接して配置された撮像位置から引き込み可能であり、試料は、真空チャンバ内の試料ステージ上に位置決めされる。本システムの第１の例では、光収集システムの第１の遠位端は、撮像位置から引き込まれ得、光収集システムの第１の遠位端は、撮像位置にある間、磁極片と試料との間に位置決めされる。本システムの第２の例は、第１の例を任意選択的に含み、光収集システムがフランジを介して真空チャンバから引き込み可能であることをさらに含む。本システムの第３の例は、第１～第２の例のうちの１つ以上を任意選択的に含み、レンズの直径がシースの直径以下であることをさらに含む。本システムの第４の例は、第１～第３の例のうちの１つ以上を任意選択的に含み、レンズの少なくとも一部がシースによって密閉されていることをさらに含む。本システムの第５の例は、第１～第４の例のうちの１つ以上を任意選択的に含み、レンズが同じ直径の複数のレンズを含むことをさらに含む。本システムの第６の例は、第１～第５の例のうちの１つ以上を任意選択的に含み、レンズがビームを光学ファイバ中に集束させることをさらに含む。本システムの第７の例は、第１～第６の例のうちの１つ以上を任意選択的に含み、レンズがファイバの第１の遠位端と融着されていることをさらに含む。本システムの第８の例は、第１～第７の例のうちの１つ以上を任意選択的に含み、レンズがファイバの第１の遠位端から離間され、シースが真空チャンバに流体的に接続する少なくとも１つの開口部、およびファイバと、シース内のレンズとの間の空間を有することをさらに含む。本システムの第９の例は、第１～第８の例のうちの１つ以上を任意選択的に含み、レンズが光収集システムから取り外し可能であることをさらに含む。

別の提示では、荷電粒子顕微鏡システムは、電子カラム、イオンカラム、ならびに電子照射および／またはイオン照射に応答して生成された光子を収集するための検出器を含む。本システムの第１の例では、検出器は、引き込み可能な光収集システムを含む。本システムの第２の例は、第１の例を任意選択的に含み、真空チャンバをさらに含み、光収集システムは、真空チャンバ上の開口部を介して、真空チャンバから引き込み可能に取り外すことができる。本システムの第３の例は、第１～第２の例のうちの１つ以上を任意選択的に含み、ＧＩＳシステムをさらに含み、ＧＩＳシステムは、真空チャンバ上の開口部の中に挿入され得、開口部から取り外され得る。本システムの第４の例は、第１～第３の例のうちの１つ以上を任意選択的に含み、光収集システムが撮像位置において光子を収集し、撮像位置における光収集システムの収集角度が顕微鏡システムの他の検出器の収集角度と重なり合わないことをさらに含む。

さらに別の提示では、光検出システムを使用して試料から放出された光を収集するための方法は、試料が位置決めされている真空チャンバをポンプ排気する前に、真空チャンバ上の開口部を介して光収集システムを挿入することと、試料に荷電粒子ビームまたは光子を照射することと、撮像位置における光収集システムの第１の遠位端への照射に応答して、試料から放出された光子を受け取ることと、を含む。本方法の第１の例では、経時的に信号減衰をモニタリングすることと、光収集システム内のレンズを交換または洗浄することと、をさらに含む。本方法の第２の例は、第１の例を任意選択的に含み、光収集システムを使用して試料に向けて光を送達することをさらに含む。

Claims (20)

1. 荷電粒子顕微鏡を用いて試料を撮像する方法であって、
   電子ビームを用いて試料の関心領域（ＲＯＩ）をスキャンし、前記試料から放出されたＸ線を取得することと、
   前記電子ビームを用いて前記ＲＯＩをスキャンした後に、イオンビームを用いて前記ＲＯＩをスキャンし、前記試料から放出されたイオン誘起光子を取得することと、
   前記取得されたＸ線と前記取得されたイオン誘起光子との両方に基づいて、前記試料内の複数の元素の空間分布を判定することと、
   を含む、方法。
2. 複数の元素の空間分布を判定することが、前記取得されたＸ線に基づいて、１１よりも大きい原子番号を有する少なくとも１つの元素の前記空間分布を判定することと、前記取得されたイオン誘起光子に基づいて、１１よりも大きくない原子番号を有する少なくとも１つの元素の前記空間分布を判定することと、
   を含む、請求項１に記載の方法。
3. 複数の元素の空間分布を判定することが、前記取得されたイオン誘起光子に基づいて、アルカリ金属のうちの少なくとも１つの元素の前記空間分布を判定することと、前記取得されたＸ線に基づいて、前記アルカリ金属に属さない少なくとも１つの元素の前記空間分布を判定することと、
   を含む、請求項１に記載の方法。
4. 複数の元素の空間分布を判定することが、前記取得されたＸ線に基づいて、より高い重量密度を有する少なくとも１つの元素の前記空間分布を判定することと、前記取得されたイオン誘起光子に基づいて、より低い重量密度を有する少なくとも１つの元素の前記空間分布を判定することと、
   を含む、請求項１に記載の方法。
5. 前記電子ビームを用いて前記ＲＯＩをスキャンした後に、かつ前記イオンビームを用いて前記ＲＯＩをスキャンする前に、前記試料を傾斜させることをさらに含む、
   請求項１～４のいずれか一項に記載の方法。
6. 前記試料が、前記電子ビームを用いて前記ＲＯＩをスキャンすることと、前記イオンビームを用いて前記ＲＯＩをスキャンすることとの間で、傾斜されない、
   請求項１～４のいずれか一項に記載の方法。
7. 前記電子ビームの入射角度が、前記イオンビームの入射角度と同じである、
   請求項６に記載の方法。
8. 前記試料から放出されたイオン誘起光子を取得することが、撮像位置に位置決めされた光収集システムを用いて前記イオン誘起光子を取得することを含み、前記光収集システムが、前記撮像位置から引き込み可能である、
   請求項１～４のいずれか一項に記載の方法。
9. 前記光収集システムの第１の遠位端は、前記光収集システムが前記撮像位置に位置決めされるときに、磁極片と前記試料との間に位置決めされる、
   請求項８に記載の方法。
10. 前記撮像位置において、前記光収集システムの収集角度が、前記Ｘ線を取得するための検出器の収集角度とは重なり合わない、
    請求項９に記載の方法。
11. 前記イオンビームを用いて前記ＲＯＩをスキャンした後に、前記電子ビームを用いて前記ＲＯＩをスキャンし、第２の試料深度で前記試料から放出されたＸ線を取得することと、
    前記イオンビームを用いて前記ＲＯＩをスキャンし、前記第２の試料深度において前記試料から放出されたイオン誘起光子を取得することと、
    前記取得されたＸ線と、前記第２の試料深度における前記取得されたイオン誘起光子との両方に基づいて、複数の元素の前記空間分布を判定することと、
    をさらに含む、請求項１～４のいずれか一項に記載の方法。
12. 前記イオンビームが、少なくとも２つのイオン種を含む、
    請求項１～４のいずれか一項に記載の方法。
13. 前記イオンビームを用いて前記ＲＯＩをスキャンする前に、１つ以上のイオンビームパラメータおよびスキャンパラメータを判定することをさらに含む、
    請求項１～４のいずれか一項に記載の方法。
14. 前記１つ以上のイオンビームパラメータおよびスキャンパラメータが、犠牲領域を照射することによって収集されたデータに基づいて判定される、
    請求項１３に記載の方法。
15. 前記１つ以上のイオンビームパラメータおよびスキャンパラメータが、訓練されたニューラルネットワークを使用して判定される、
    請求項１３に記載の方法。
16. 前記イオンビームを用いて前記ＲＯＩをスキャンすることが、第１のイオン種のイオンビームを用いて前記ＲＯＩ内の１つ以上の選択された領域をスキャンし、次いで、第２のイオン種の第２のイオンビームを用いて前記ＲＯＩをスキャンすることを含み、前記第１のイオン種の原子番号が、前記第２のイオン種の原子番号よりも小さい、
    請求項１に記載の方法。
17. 試料の組成を判定するための荷電粒子顕微鏡システムであって、
    イオンビームを生成するためのイオン源と、
    電子ビームを生成するための電子源と、
    試料から放出されたＸ線を検出するための第１の検出器と、
    前記試料から放出されたイオン誘起光子を検出するための第２の検出器と、
    コンピュータ可読命令を記憶するための非一時的メモリを含むコントローラと、を備え、前記命令を実行することによって、前記コントローラは、
    前記電子ビームを用いて前記試料の関心領域（ＲＯＩ）をスキャンし、前記第１の検出器を使用して前記試料から放出されたＸ線を取得することと、
    前記電子ビームを用いて前記ＲＯＩをスキャンした後に、前記イオンビームを用いて前記ＲＯＩをスキャンし、前記第２の検出器を使用して前記試料から放出されたイオン誘起光子を取得することと、
    前記取得されたＸ線と、前記取得されたイオン誘起光子との両方に基づいて、前記試料内の複数の元素の空間分布を判定することと、を行うように構成されている、
    荷電粒子顕微鏡システム。
18. 前記イオンビームが前記試料に方向付けられている磁極片をさらに備え、前記第２の検出器が、引き込み可能な光収集システムを含み、前記第２の検出器を使用して前記試料から放出されたイオン誘起光子を取得することが、前記磁極片と前記試料との間に位置決めされた前記光収集システムの第１の遠位端に入るイオン誘起光子を取得することを含む、
    請求項１７に記載の荷電粒子顕微鏡システム。
19. 真空チャンバをさらに備え、前記試料が、前記真空チャンバ内に位置決めされ、前記光収集システムが、前記真空チャンバ上のフランジを介して前記真空チャンバから外へ引き込み可能に取り外され得る、
    請求項１８に記載の荷電粒子顕微鏡システム。
20. ガス圧入システム（ＧＩＳ）をさらに備え、前記ＧＩＳが、前記フランジを介して前記真空チャンバに導入され得、前記真空チャンバから取り外され得る、
    請求項１９に記載の荷電粒子顕微鏡システム。

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