JP2022170127A - 炭素生成システム及び炭素生成方法 - Google Patents

Abstract

【課題】水素及び二酸化炭素を含む原料からメタンを生成する反応と、メタンを含む原料から炭素を生成する反応とを同一の反応器で実施することで二酸化炭素から炭素を生成することが可能な炭素生成システム及び炭素生成方法を提供する。【解決手段】炭素生成システム１は、反応器１０と、原料供給部２０と、循環流路３０と、水除去部４０とを備えている。反応器１０は、水素及び二酸化炭素を含む原料からメタン及び水を生成する。原料供給部２０は、水素及び二酸化炭素を反応器１０に供給する。循環流路３０は、反応器１０で生成されたメタンを反応器１０へ戻す。水除去部４０は、循環流路３０に設けられ、反応器１０で生成された水を除去し、反応器１０で生成されたメタンを含む乾燥ガスを生成する。原料は乾燥ガスをさらに含み、反応器１０は原料と触媒との接触によって炭素を生成する。【選択図】図１

Description

本開示は、炭素生成システム及び炭素生成方法に関する。

二酸化炭素は、地球温暖化の原因として問題視されており、世界的に二酸化炭素の排出を抑制する動きが活発化している。大気中への二酸化炭素の排出量を削減し、二酸化炭素を有効に利用する方法として、水素及び二酸化炭素を固体の炭素に変換する方法がある。

特許文献１には、第１反応炉と凝縮器と第２反応炉と熱交換器とを含む二酸化炭素の固定化システムが開示されている。第１反応炉は、水素と二酸化炭素とを触媒の存在下で反応させてメタン及び水蒸気を含む混合ガスを生成する。凝縮器は、第１反応炉で生成された混合ガス中の水分を凝縮する。第２反応炉は、メタンガスからカーボンなどの炭素製品を製造する。熱交換器は、第１反応炉で生成された混合ガスと、第２反応炉へ供給されるメタンガスとの間で熱交換する。

特開２００５－６０１３７号公報

第１反応炉での反応は発熱反応であり、第２反応炉での反応は吸熱反応である。そして、従来技術では、第１反応炉で生成された混合ガスと、第２反応炉へ供給されるメタンガスとの間で熱交換することにより、第１反応炉で生成された熱エネルギーを回収してシステムのエネルギー効率を向上させている。

しかしながら、従来のシステムは２つの高温反応炉を含んでおり、第１反応炉で生成された混合ガスと、第２反応炉へ供給されるメタンガスとの間の熱交換が複雑である。二酸化炭素からさらに簡易に炭素を生成することができれば、二酸化炭素排出量の低減に貢献し得る。

本開示は、水素及び二酸化炭素を含む原料からメタンを生成する反応と、メタンを含む原料から炭素を生成する反応とを同一の反応器で実施することで二酸化炭素から炭素を生成することが可能な炭素生成システム及び炭素生成方法を提供することを目的とする。

本開示に係る炭素生成システムは、水素及び二酸化炭素を含む原料からメタン及び水を生成する反応器を備えている。炭素生成システムは、水素及び二酸化炭素を反応器に供給する原料供給部を備えている。炭素生成システムは、反応器で生成されたメタンを反応器へ戻す循環流路を備えている。炭素生成システムは、循環流路に設けられ、反応器で生成された水を除去し、反応器で生成されたメタンを含む乾燥ガスを生成する水除去部を備えている。原料は乾燥ガスをさらに含み、反応器は原料と触媒との接触によって炭素を生成する。

炭素生成システムは、反応器内の温度を測定する温度測定部と、温度測定部によって測定される上記温度が５００℃以上６５０℃以下の範囲内になるように上記温度を制御する制御部とをさらに備えていてもよい。

炭素生成システムは、循環流路に設けられ、反応器へ供給される乾燥ガスの流量を調整する乾燥ガス流量調整部をさらに備えていてもよい。炭素生成システムは、原料供給部によって供給される水素及び二酸化炭素の合計に対し、モル比で２倍以上２０倍以下の乾燥ガスが反応器へ供給されるように乾燥ガス流量調整部を制御する制御部をさらに備えていてもよい。

炭素生成システムは、循環流路において水除去部よりも下流かつ反応器よりも上流に設けられ、反応器へ供給される乾燥ガスを冷却する冷却器をさらに備えていてもよい。

反応器は、反応器の下流側に配置された触媒の温度が、反応器の上流側に配置された触媒の温度よりも低くなるように構成されていてもよい。

炭素生成システムは、触媒を反応器に供給する触媒供給部と、原料との接触によって炭素が生成されて付着した触媒を反応器から循環流路を介さずに排出する触媒排出部とをさらに備えていてもよい。

触媒排出部の触媒を排出する排出口から二酸化炭素が供給されてもよい。

炭素生成システムは、触媒を反応器に供給する触媒供給部をさらに備えていてもよい。炭素生成システムは、循環流路において反応器よりも下流かつ水除去部よりも上流に設けられ、反応器から排出され、原料との接触によって触媒に炭素が生成されて付着した触媒を回収する炭素回収部をさらに備えていてもよい。

炭素生成システムは、炭素回収部の触媒を排出する排出口から二酸化炭素が供給されてもよい。

原料供給部は二酸化炭素を触媒供給部に供給し、触媒供給部は原料供給部により供給された二酸化炭素によって触媒がパージされた状態で反応器に触媒を供給してもよい。

炭素生成システムは、循環流路に設けられ、水除去部で水が除去された乾燥ガスの少なくとも一部を排出するガス排出部を含んでいてもよい。

本開示に係る炭素生成方法は、水素及び二酸化炭素を反応器に供給する工程を含む。炭素生成方法は、供給された水素及び二酸化炭素を含む原料からメタン及び水を反応器で生成する工程を含む。炭素生成方法は、反応器で生成された水を除去し、反応器で生成されたメタンを含む乾燥ガスを生成する工程を含む。炭素生成方法は、乾燥ガスを反応器へ供給する工程を含む。炭素生成方法は、乾燥ガスを含む原料と触媒との接触によって炭素を反応器で生成する工程を含む。

本開示によれば、水素及び二酸化炭素を含む原料からメタンを生成する反応と、メタンを含む原料から炭素を生成する反応とを同一の反応器で実施することで二酸化炭素から炭素を生成することが可能な炭素生成システム及び炭素生成方法を提供することができる。

いくつかの実施形態に係る炭素生成システムを示す概略図である。 触媒入口温度と触媒の単位重量当たりの炭素生成量との関係を示すグラフである。 いくつかの実施形態に係る反応器及びその周辺の構成について示す概略図である。 いくつかの実施形態に係る炭素生成システムを示す概略図である。 いくつかの実施形態に係る炭素生成システムを示す概略図である。

以下、いくつかの例示的な実施形態について、図面を参照して説明する。なお、図面の寸法比率は説明の都合上誇張されており、実際の比率とは異なる場合がある。

［第１実施形態］
まず、図１を用いて第１実施形態に係る炭素生成システム１について説明する。図１に示すように、本実施形態に係る炭素生成システム１は、反応器１０と、原料供給部２０と、循環流路３０と、水除去部４０とを備えている。反応器１０は、水素及び二酸化炭素を含む原料からメタン及び水を生成する。原料供給部２０は、水素及び二酸化炭素を反応器１０に供給する。循環流路３０は、反応器１０で生成されたメタンを反応器１０へ戻す。水除去部４０は、循環流路３０に設けられ、反応器１０で生成された水を除去し、反応器１０で生成されたメタンを含む乾燥ガスを生成する。原料は、乾燥ガスをさらに含む。反応器１０は原料と触媒との接触によって炭素を生成する。

このように、反応器１０は、水素及び二酸化炭素を含む原料からメタン及び水を生成する。この反応は通常発熱反応であり、以下の反応式（１）で表される。
４Ｈ_２＋ＣＯ_２→ＣＨ_４＋２Ｈ_２Ｏ＋１６５ｋＪ （１）

また、反応器１０は原料から炭素を生成する。原料には、メタンを含む乾燥ガスが含まれている。この反応は通常吸熱反応であり、以下の反応式（２）で表される。
ＣＨ_４→Ｃ＋２Ｈ_２－７５ｋＪ （２）

反応式（１）と反応式（２）とを合わせると、以下の反応式（３）が得られる。
２Ｈ_２＋ＣＯ_２→Ｃ＋２Ｈ_２Ｏ＋９０ｋＪ （３）

上記反応式（１）から反応式（３）に示すように、反応器１０では、水素及び二酸化炭素を含む原料からメタンを生成する反応と、メタンを含む原料から炭素を生成する反応とが行われている。これにより、反応器１０では水素及び二酸化炭素から炭素が生成される。また、上記反応式（１）及び反応式（２）の反応が反応器１０で行われることにより、上記反応式（１）に示す反応で生成された熱の一部を、上記反応式（２）に示す反応に利用することができる。そのため、上記２つの反応をそれぞれ異なる反応器で実施した場合のような複雑な熱交換機構がなくても、熱エネルギーを有効に利用することができる。以下、本実施形態に係る炭素生成システム１の各構成要素について説明する。

反応器１０は、上述したように、水素及び二酸化炭素を含む原料からメタン及び水を生成する。なお、反応器１０内では、二酸化炭素から一酸化炭素が生成され、一酸化炭素からメタンが生成されてもよい。水素及び二酸化炭素を含む原料からメタンを生成する反応はメタネーション反応とも呼ばれ、高い効率でメタンを生成することができる。

原料は、循環流路３０を経由して反応器１０に供給された乾燥ガスをさらに含んでいる。乾燥ガスは、反応器１０で生成されたメタンを含んでいる。そして、反応器１０は原料から炭素を生成する。

反応器１０で生成される炭素は、グラファイト、カーボンブラック及びカーボンナノチューブからなる群より選択される少なくとも一種を含んでいてもよい。これらの炭素材料は、有用な機能性材料として種々の分野で使用されている。

反応器１０は、特に限定されないが、流動層反応器、キルン反応器、固定層反応器、又は攪拌機などによって強制的に撹拌する撹拌式反応器などであってもよい。

触媒は、原料との接触によって炭素を生成する。炭素の生成は、反応器１０内で触媒を用いずに生成することもできるが、反応温度が１０００℃以上になる場合もある。反応器１０内の温度は炭素を生成することができれば特に限定されないが、適切な触媒を使用することにより、例えば５００℃～８００℃のような低温で炭素を生成することができる。触媒は、反応器１０内の原料が通過する流路内に配置されていてもよい。

触媒は、単一種類の触媒を用いてもよく、複数種の触媒を混合して用いてもよい。すなわち、触媒は、水素及び二酸化炭素との接触によってメタン及び水を生成し、かつ、メタンとの接触によって炭素を生成する単一種類の触媒であってもよい。また、触媒は、水素及び二酸化炭素との接触によってメタン及び水を生成する触媒と、メタンとの接触によって炭素を生成する触媒との混合物であってもよい。

触媒は、金属、金属を担体に担持した担持触媒、及びカーボン系触媒からなる群より選択される少なくとも一種を含んでいてもよい。触媒に含まれる金属は、ニッケル、鉄及びコバルトからなる群より選択される少なくとも１種を含んでいてもよい。金属を担持する担体は、アルミナ及びシリカの少なくともいずれか一方の無機酸化物を含んでいてもよい。カーボン系触媒は、活性炭及びカーボンブラックの少なくともいずれか一方を含んでいてもよい。これらのなかでも、触媒は、ニッケルをアルミナ担体で担持した担持触媒、及びニッケルをシリカで担持した担持触媒の少なくともいずれか一方を含んでいることが好ましい。これらの担持触媒は、安価で入手することができ、低温での反応性も高いためである。

炭素生成システム１は、反応器１０内の温度を測定する温度測定部１１を備えていてもよい。炭素生成システム１が温度測定部１１を備えていることにより、反応温度を把握し、反応器１０内の温度を制御することができる。

反応器１０は、反応器１０の下流側に配置された触媒の温度が、反応器１０の上流側に配置された触媒の温度よりも低くなるように構成されていてもよい。これにより、循環流路３０内を流れるガス中の水分割合が増える。そのため、水除去部４０で水を除去しやすくなるため、乾燥ガス中のメタン濃度を高くすることができる。また、反応器１０の下流側の触媒温度を低くすることで、メタネーション反応が促進されることも期待できる。炭素生成システム１は、反応器１０の下流側に配置された触媒を冷却する冷却器を備えていてもよい。冷却器は、反応器１０の下流側に配置された触媒と接する冷却管を含んでいてもよい。反応器１０の下流側の触媒温度を低くするため、原料の少なくとも一部を反応器１０の下流側の触媒へ供給してもよい。反応器１０の下流側の触媒へ供給する原料は、水素、二酸化炭素及び乾燥ガスからなる群より選択される少なくとも１つを含んでいてもよい。なお、反応器１０の下流側に配置された触媒の温度は、２００℃～５００℃に調整されることが好ましい。

反応器１０で生成され、メタンを含む排出ガスは、反応器１０の排出口を介して反応器１０から排出される。反応器１０から排出される排出ガスには、メタンだけでなく、未反応の水素及び二酸化炭素、副生成物である一酸化炭素及び水、並びに原料に含まれる窒素及びアルゴンなどの不純物が含まれていてもよい。反応器１０から排出されたガスは、循環流路３０を経由して水除去部４０へ供給される。

反応器１０内の圧力は、常圧付近であることが好ましい。反応器１０内の圧力は、例えば、－０．０５ＭＰａＧ以上０．１ＭＰａＧ以下であってもよい。反応器１０内の圧力は、原料供給部２０によって供給される原料の供給量、循環流路３０を経由して供給される乾燥ガスの供給量、反応器１０から排出される排出ガスの排出量、又は反応器１０内の温度を調整することによって制御することができる。

原料供給部２０は水素及び二酸化炭素を反応器１０に供給する。原料供給部２０は、水素供給部２１と二酸化炭素供給部２５とを含んでいてもよい。

水素供給部２１は、反応器１０に水素を供給する。水素供給部２１は、水素流路２２と、水素源２３と、水素流量調整部２４とを含んでいてもよい。水素流路２２には水素源２３と水素流量調整部２４とが設けられ、水素流路２２を経由して水素源２３から反応器１０に水素が供給されてもよい。

水素源２３は、例えば水素などを収容したタンクであってもよい。水素は、太陽光、風力及び水力などの再生可能エネルギーを利用し、水を電気分解して得られたものを使用してもよい。このような水素を用いることにより、炭素生成システム１全体として、二酸化炭素の排出量を低減することができる。水素流量調整部２４は調整弁を含んでいてもよく、計装空気で調整弁の開度を調整することによって水素源２３から反応器１０へ供給される水素の供給量を調整してもよい。

二酸化炭素供給部２５は、反応器１０に二酸化炭素を供給する。二酸化炭素供給部２５は、二酸化炭素流路２６と、二酸化炭素源２７と、二酸化炭素流量調整部２８とを含んでいてもよい。二酸化炭素流路２６には二酸化炭素源２７と二酸化炭素流量調整部２８とが設けられ、二酸化炭素流路２６を経由して二酸化炭素源２７から反応器１０に二酸化炭素が供給されてもよい。

二酸化炭素源２７は、例えば、発電所及び工場などのような二酸化炭素発生源から排出された二酸化炭素を回収する二酸化炭素回収部を含んでいてもよい。二酸化炭素発生源から回収された二酸化炭素を原料とすることにより、大気中に放出される二酸化炭素の量を低減することができる。二酸化炭素回収部は、例えば、化学吸収法、圧力スウィング吸着法、温度スウィング吸着法、膜分離濃縮法又はこれらの組み合わせなどによって二酸化炭素を回収してもよい。なお、二酸化炭素源２７は、上記のような形態に限定されず、例えば二酸化炭素を収容したタンクであってもよい。二酸化炭素流量調整部２８は調整弁を含んでいてもよく、計装空気で調整弁の開度を調整することによって二酸化炭素供給部２５から反応器１０へ供給される二酸化炭素の供給量を調整してもよい。

なお、上記実施形態では、水素供給部２１及び二酸化炭素供給部２５によって水素及び二酸化炭素が反応器１０に供給されているが、二酸化炭素及び水素が混合された混合原料がタンクに収容され、混合原料がタンクから反応器１０へ供給されてもよい。

原料供給部２０によって供給される二酸化炭素に対する水素の流量の比は、適宜設定することができるが、モル比で１．８以上であってもよく、１．９以上であってもよい。また、二酸化炭素に対する水素の流量の比は、モル比で２．２未満であってもよく、２．１未満であってもよい。

循環流路３０は反応器１０で生成されたメタンを反応器１０へ戻す。具体的には、循環流路３０は、反応器１０の排出口と、反応器１０の供給口とを接続している。そして、循環流路３０は、反応器１０の排出口から排出されたメタンが反応器１０の供給口に供給されるように設けられている。循環流路３０には、水除去部４０が設けられている。

水除去部４０は、反応器１０で生成された水を除去し、反応器１０で生成されたメタンを含む乾燥ガスを生成する。反応器１０で生成され、メタンを含む排出ガスから水が除去されると、上記反応式（１）から反応式（３）で示される反応の平衡が右側へシフトする。そのため、水除去部４０で水が除去されることにより、炭素の収率が向上する。

水除去部４０は、水を除去することができれば特に限定されない。水除去部４０は、図１に示すように、熱交換器４１と気液分離器４２とを含んでいてもよい。熱交換器４１は排出ガスを露点以下まで冷却し、水を液化する。気液分離器４２は、反応器１０から排出された排出ガスを、熱交換器４１によって液化した水と、メタンを含む乾燥ガスとに分離する。気液分離器４２は、冷却槽４２ａと、水流路４２ｂと、ポンプ４２ｃと、水冷却器４２ｄとを含んでいる。冷却槽４２ａには水流路４２ｂが接続されている。水流路４２ｂには、ポンプ４２ｃと、水冷却器４２ｄとが設けられている。冷却槽４２ａ内の水は、ポンプ４２ｃによって水流路４２ｂを介して循環され、水冷却器４２ｄによって冷却された水が冷却槽４２ａに供給される。気液分離器４２によって分離された乾燥ガスは、循環流路３０に設けられたファン４３によって熱交換器４１に送られる。本実施形態において、ファン４３は、気液分離器４２の下流かつ反応器１０の上流に設けられている。具体的にはファン４３は、熱交換器４１の上流に設けられている。熱交換器４１は、気液分離器４２に供給される排出ガスの熱と、気液分離器４２で分離された乾燥ガスの熱とを交換する。そして、熱交換器４１で加熱された乾燥ガスは、反応器１０へ供給される。なお、排出ガスを冷却するために熱交換器４１を用いたが、熱交換器４１に代えて冷却器を用いてもよい。冷却器は、循環流路３０において、反応器１０の下流かつ気液分離器４２の上流に設けられていてもよい。

また、水除去部４０は、気液分離器４２に代えて又は気液分離器４２に加え、水分を吸着する吸着剤を含んでいてもよい。吸着剤は、ゼオライト、シリカ及びアルミナからなる群より選択される少なくとも一種の無機物質を含んでいてもよい。吸着剤の形状は特に限定されないが、粉末状、粒子状、タブレット状又は塊状などであってもよい。

水除去部４０で水が除去された乾燥ガスは、原料の一部として反応器１０に供給される。そして、上述したように、反応器１０は乾燥ガスを含む原料と触媒との接触によって炭素を生成する。生成された炭素は、触媒に付着しているため、反応器１０から触媒を回収することにより、触媒に付着した炭素を回収することができる。

炭素生成システム１は、循環流路３０に設けられた乾燥ガス流量調整部３１をさらに備えていてもよい。乾燥ガス流量調整部３１は、反応器１０へ供給される乾燥ガスの流量を調整してもよい。これにより、反応器１０内のメタン量が調整されるとともに、反応器１０内の温度を低下させることができる。乾燥ガス流量調整部３１は調整弁を含んでいてもよく、計装空気で調整弁の開度を調整することによって反応器１０へ供給される乾燥ガスの流量を調整してもよい。

炭素生成システム１は制御部５０を備えていてもよい。制御部５０は、温度測定部１１によって測定される反応器１０内の温度が５００℃以上６５０℃以下の範囲内になるように反応器１０内の温度を制御してもよい。反応器１０内の温度が上記範囲内となるように制御されることにより、反応器１０で生成される炭素の収率を向上させることができる。制御部５０は、温度測定部１１で測定された反応器１０内の温度に基づいて、水素流量調整部２４、二酸化炭素流量調整部２８及び乾燥ガス流量調整部３１からなる群より選択される少なくとも１つを制御してもよい。

制御部５０は、ＣＰＵ（Central Processing Unit）、ＲＯＭ（Read Only Memory）及びＲＡＭ（Random Access Memory）を含んでいてもよい。ＣＰＵは、ＲＯＭに記録されたプログラムを読み込み、プログラムに従って演算及び制御などの命令を実行することができる。プログラムはＲＯＭ以外の記録媒体に予め格納されていてもよく、インターネット等を含む広域通信網を介して記録媒体に供給されてもよい。ＲＡＭは、温度測定部１１などから取得した情報を記録し、ＣＰＵはＲＡＭに記録された情報を読み出して演算などの処理に用いることができる。

図２は、反応器１０内の触媒入口温度と、触媒の単位重量当たりの炭素生成量との関係を示すグラフである。本例では、図１のような炭素生成システム１を用いて上記関係を調べている。反応器１０としては、石英管の中に磁性皿を配置し、磁性皿の上に触媒を載せた固定層反応器を用いた。反応器１０は、外部から電気炉で加熱した。触媒は、シリカにニッケルを担持させた担持触媒を主成分として含んでいる。反応器１０への水素の供給量は４０ｍＬ／分、二酸化炭素の供給量は２０ｍＬ／分、乾燥ガスの供給量は６００ｍＬ／分、反応器１０内の圧力は常圧とした。

図２に示すように、本例では、５００℃～６５０℃の範囲内で炭素の生成量が多くなることが分かる。本例では、小型の反応器を使用したため、放熱量が大きく、触媒入口温度と触媒出口温度とがほとんど同じであると考えられるが、大型の反応器を用いた場合には、発熱反応により生じた熱により、触媒入口温度と触媒出口温度とが異なる場合がある。しかしながら、例えば、反応器１０内の触媒入口温度が５００℃の状態で原料を供給した場合、反応熱によって触媒出口温度が６５０℃になったとしても、十分な量の炭素を生成することができる。そのため、反応器１０を冷却する冷却機構が設けられていなくても、反応を進行させることができる。

なお、反応器１０内の温度は、反応器１０内に収容された触媒と接する冷却管による冷却、反応器１０に供給される水素、二酸化炭素及び乾燥ガスの流量及び温度の調整、反応器１０に供給される水素、二酸化炭素及び乾燥ガスを反応器１０へ供給する位置、冷却された触媒を反応器１０へ供給することなどにより調整してもよい。

制御部５０は、原料供給部２０によって供給される水素及び二酸化炭素の合計に対し、モル比で２倍以上２０倍以下の乾燥ガスが反応器１０へ供給されるように乾燥ガス流量調整部３１を制御してもよい。反応器１０内の温度が高いほど、循環流路３０中に含まれる水分の割合が少なくなる傾向があり、水除去部４０で水が除去されにくくなる。そのため、反応器１０に供給される乾燥ガスの流量を上記のような範囲内とすることにより、原料としてのメタンを反応器１０に供給するとともに、反応器１０内の温度を適度に低下させることができる。これにより、水除去部４０による水の除去効率が向上することから、炭素の収率を向上させることができる。制御部５０は、原料供給部２０で供給される水素及び二酸化炭素の供給量に基づいて、乾燥ガス流量調整部３１が供給する乾燥ガスの供給量を制御してもよい。反応器１０へ供給される乾燥ガスの流量は、原料供給部２０によって供給される水素及び二酸化炭素の合計に対してモル比で５倍以上であることが好ましい。また、反応器１０へ供給される乾燥ガスの流量は、原料供給部２０によって供給される水素及び二酸化炭素の合計に対してモル比で１５倍以下であることが好ましい。

炭素生成システム１は、循環流路３０において水除去部４０よりも下流かつ反応器１０よりも上流に設けられ、反応器１０へ供給される乾燥ガスを冷却する冷却器３２をさらに備えていてもよい。上述のように、炭素生成システム１が冷却器３２を備えていなくても、反応器１０内の温度を低下させることができる。しかしながら、このような冷却器３２により、反応器１０内に供給される乾燥ガスの温度を微調整することができる。

以上説明した通り、本実施形態に係る炭素生成システム１は、反応器１０と、原料供給部２０と、循環流路３０と、水除去部４０とを備えている。反応器１０は、水素及び二酸化炭素を含む原料からメタン及び水を生成する。原料供給部２０は、水素及び二酸化炭素を反応器１０に供給する。循環流路３０は、反応器１０で生成されたメタンを反応器１０へ戻す。水除去部４０は、循環流路３０に設けられ、反応器１０で生成された水を除去し、反応器１０で生成されたメタンを含む乾燥ガスを生成する。原料は乾燥ガスをさらに含み、反応器１０は原料と触媒との接触によって炭素を生成する。

また、本実施形態に係る炭素生成方法は、水素及び二酸化炭素を反応器１０に供給する工程を含む。当該方法は、供給された水素及び二酸化炭素を含む原料からメタン及び水を反応器１０で生成する工程を含む。当該方法は、反応器１０で生成された水を除去し、反応器１０で生成されたメタンを含む乾燥ガスを生成する工程を含む。当該方法は、乾燥ガスを反応器１０へ供給する工程を含む。当該方法は、乾燥ガスを含む原料と触媒との接触によって炭素を反応器１０で生成する工程を含む。

炭素生成システム１及び炭素生成方法によれば、水素及び二酸化炭素を含む原料からメタンを生成する反応と、メタンを含む原料から炭素を生成する反応とを同一の反応器で実施することで二酸化炭素から炭素を生成することができる。そのため、炭素生成システム１は、水素及び二酸化炭素を含む原料からメタンを生成する反応熱と、メタンを含む原料から炭素を生成する反応熱とを交換する熱交換器を備えていなくてもよい。

［第２実施形態］
次に、図３を用いて第２実施形態に係る炭素生成システム１について説明する。図３に示すように、本実施形態に係る炭素生成システム１は、上記実施形態に係る炭素生成システム１に対し、触媒供給部６０と触媒排出部７０とをさらに備えている。その他の部分については、上記実施形態に係る炭素生成システム１と同様であるため、説明を省略する。

触媒供給部６０は、触媒を反応器１０に供給する。触媒供給部６０は、第１ホッパ６１と、第２ホッパ６２と、第１触媒流路６３と、第１触媒供給量調整部６４と、第２触媒流路６５と、第２触媒供給量調整部６６とを含んでいてもよい。

第１ホッパ６１と第２ホッパ６２とは第１触媒流路６３を介して接続されている。第１触媒流路６３には第１触媒供給量調整部６４が設けられている。第１触媒供給量調整部６４は第１ホッパ６１から第２ホッパ６２へ供給される触媒の供給量を調整している。

第２ホッパ６２と反応器１０とは第２触媒流路６５を介して接続されている。第２触媒流路６５には第２触媒供給量調整部６６が設けられている。第２触媒供給量調整部６６は第２ホッパ６２から反応器１０へ供給される触媒の供給量を調整している。

原料供給部２０は二酸化炭素を触媒供給部６０に供給してもよい。具体的には、二酸化炭素供給部２５は二酸化炭素を触媒供給部６０に供給してもよい。なお、反応器１０へ二酸化炭素を供給する二酸化炭素供給部２５と触媒供給部６０へ二酸化炭素を供給する二酸化炭素供給部２５とは共通するものを使用してもよく、それぞれ異なるものを使用してもよい。触媒供給部６０は原料供給部２０により供給された二酸化炭素によって触媒がパージされた状態で反応器１０に触媒を供給してもよい。二酸化炭素は、二酸化炭素供給部２５から第１ホッパ６１へ供給される。第１ホッパ６１へ供給された二酸化炭素は、第１触媒流路６３、第２ホッパ６２、第２触媒流路６５を介して反応器１０へ供給される。

反応器１０は、反応槽１２と、撹拌軸１３と、撹拌翼１４と、モータ１５とを含んでいる。反応槽１２の内部には、撹拌軸１３と、撹拌軸１３に設けられた撹拌翼１４とが収容されている。撹拌軸１３にはモータ１５が接続されている。反応槽１２の内部には触媒１６が収容されており、触媒層を形成している。そして、モータ１５によって撹拌軸１３が回転することによって反応槽１２内の触媒１６が撹拌翼１４で撹拌され、粉末状の触媒１６の固着が抑制される。反応器１０の底部には排出口が設けられており、触媒排出部７０によって触媒が排出される。

反応器１０は、循環流路３０と接続されており、循環流路３０を経由してメタンを含む乾燥ガスが供給される。また、反応器１０には、水素供給部２１から水素が供給される。また、反応器１０には、二酸化炭素供給部２５から触媒供給部６０を介し、二酸化炭素が供給される。そして、上述したように、反応器１０ではメタン及び炭素が生成され、メタンは反応器１０から排出され、循環流路３０を経由して反応器１０へ戻される。

触媒排出部７０は、原料との接触によって炭素が生成されて付着した触媒１６を反応器１０から循環流路３０を介さずに排出する。循環流路３０と触媒排出部７０によって排出される触媒１６の流路は異なっている。触媒排出部７０は、シリンダ７１と、スクリュ７２と、モータ７３とを含んでいる。シリンダ７１内にはスクリュ７２が配置されている。モータ７３はスクリュ７２と接続されている。そして、モータ７３の回転に連動してスクリュ７２が回転する。反応器１０から触媒排出部７０へ供給された触媒１６は、スクリュ７２の回転により、触媒排出部７０の排出口から押し出される。

触媒排出部７０の触媒１６を排出する排出口から二酸化炭素が供給されてもよい。これにより、触媒排出部７０から排出された炭素が付着した触媒１６を冷却することができる。また、反応器１０内に空気が混入することを抑制することができる。炭素生成システム１は、触媒排出部７０と接続され、触媒排出部７０から排出された触媒１６を貯蔵する貯蔵タンク７４をさらに備えていてもよい。貯蔵タンク７４には原料供給部２０から二酸化炭素が供給されてもよい。具体的には、二酸化炭素供給部２５は二酸化炭素を貯蔵タンク７４に供給してもよい。なお、反応器１０へ二酸化炭素を供給する二酸化炭素供給部２５と貯蔵タンク７４へ二酸化炭素を供給する二酸化炭素供給部２５とは共通するものを使用してもよく、それぞれ異なるものを使用してもよい。また、二酸化炭素は、貯蔵タンク７４から触媒排出部７０の排出口へ供給されていてもよいが、貯蔵タンク７４を介さずに触媒排出部７０の排出口へ直接供給されてもよい。

また、触媒供給部６０が第１ホッパ６１及び第２ホッパ６２の２つのホッパを含む例について説明した。しかしながら、触媒供給部６０は１つのホッパのみを含んでいてもよく、３つ以上のホッパを含んでいてもよい。

また、反応器１０が、撹拌軸１３、撹拌翼１４及びモータ１５を含む撹拌式反応器である例について説明した。しかしながら、触媒供給部６０によって反応器１０に触媒１６が供給され、触媒排出部７０によって反応器１０内の触媒１６が排出される。そのため、反応器１０内の触媒１６は、触媒供給部６０及び触媒排出部７０によって流動している。したがって、反応器１０は、撹拌軸１３、撹拌翼１４及びモータ１５を含んでいなくてもよい。

また、触媒排出部７０がシリンダ７１、スクリュ７２及びモータ７３を含む押出機である例について説明した。しかしながら、触媒排出部７０は反応器１０から触媒１６を排出することができればよく、反応器１０の排出口に設けられた流量調整弁などであってもよい。

以上の通り、本実施形態に係る炭素生成システム１は、触媒１６を反応器１０に供給する触媒供給部６０と、原料との接触によって炭素が生成されて付着した触媒１６を反応器１０から循環流路３０を介さずに排出する触媒排出部７０とを備えている。これにより、触媒１６を反応器１０へ連続して供給及び排出することができる。そのため、反応器１０での反応を止めて炭素を取り出さなくても、反応器１０内で炭素を連続的に製造することができる。

［第３実施形態］
次に、図４を用いて第３実施形態に係る炭素生成システム１について説明する。図３に示すように、本実施形態に係る炭素生成システム１は、上記実施形態に係る炭素生成システム１に対し、触媒供給部６０と炭素回収部８０とをさらに備えている。その他の部分については、上記実施形態に係る炭素生成システム１と同様であるため、説明を省略する。

触媒供給部６０は、触媒を反応器１０に供給する。触媒供給部６０は、第２実施形態で説明したものを使用することができる。

炭素回収部８０は、循環流路３０において反応器１０よりも下流かつ水除去部４０よりも上流に設けられている。炭素回収部８０は、反応器１０から排出され、原料との接触によって触媒に炭素が生成されて付着した触媒を回収する。炭素回収部８０は、反応器１０から排出された排出ガスから触媒を回収することができればよい。炭素回収部８０は、サイクロン又はフィルタを含んでおり、これらによって触媒を回収してもよい。

炭素回収部８０の触媒を排出する排出口から二酸化炭素が供給されてもよい。これにより、炭素回収部８０から排出された炭素が付着した触媒を冷却することができる。また、反応器１０内に空気が混入することを抑制することができる。炭素生成システム１は、図３に示す形態と同様に、炭素回収部８０と接続され、炭素回収部８０で回収された触媒を貯蔵する貯蔵タンクをさらに備えていてもよい。貯蔵タンクには原料供給部２０から二酸化炭素が供給されてもよい。具体的には、二酸化炭素供給部２５は二酸化炭素を貯蔵タンクに供給してもよい。なお、反応器１０へ二酸化炭素を供給する二酸化炭素供給部２５と貯蔵タンクへ二酸化炭素を供給する二酸化炭素供給部２５とは共通するものを使用してもよく、それぞれ異なるものを使用してもよい。また、二酸化炭素は、貯蔵タンクから炭素回収部８０の排出口へ供給されていてもよいが、貯蔵タンクを介さずに炭素回収部８０の排出口へ直接供給されてもよい。

以上の通り、本実施形態に係る炭素生成システム１は、触媒供給部６０と、炭素回収部８０とを備えている。触媒供給部６０は、触媒を反応器１０に供給する。炭素回収部８０は、循環流路３０において反応器１０よりも下流かつ水除去部４０よりも上流に設けられ、反応器１０から排出され、原料との接触によって触媒に炭素が生成されて付着した触媒を回収する。これにより、触媒を反応器１０へ連続して供給及び排出することができる。そのため、反応器１０での反応を止めて炭素を取り出さなくても、反応器１０内で炭素を連続的に製造することができる。

［第４実施形態］
次に、図５を用いて第４実施形態に係る炭素生成システム１について説明する。図５に示すように、本実施形態に係る炭素生成システム１では、循環流路３０に設けられ、水除去部４０で水が除去された乾燥ガスの少なくとも一部を排出するガス排出部９０を含んでいる。その他の部分については、上記実施形態に係る炭素生成システム１と同様であるため、説明を省略する。

上記実施形態に係る炭素生成システム１は、上記反応式（３）に示すように、水素及び二酸化炭素から固体の炭素と液体の水を生成する。そのため、炭素生成システム１では、理論上、排気ガスは発生しない。しかしながら、原料には、窒素及びアルゴンのような不純物が含まれている。反応が進行していくにつれて不純物が反応器１０及び循環流路３０内に蓄積するおそれがある。そのため、ガス排出部９０によって乾燥ガスを排気することにより、不純物が蓄積するおそれを低減させることができる。排出される乾燥ガス中のメタン、二酸化炭素及び一酸化炭素の合計流量は、原料供給部２０によって供給される二酸化炭素の流量に対し、モル比で２０％以下であることが好ましく、１０％以下であることがより好ましい。乾燥ガス中のメタン、二酸化炭素及び一酸化炭素の含有率は、モル比で９５％以上であってもよい。

なお、ガス排出部９０は、乾燥ガスの温度が低くなっているため、循環流路３０における気液分離器４２の下流かつ熱交換器４１の上流に設けられることが好ましい。また、ガス排出部９０は、乾燥ガスの圧力が高くなっているため、循環流路３０におけるファン４３の下流に設けられることが好ましい。

以上説明した通り、本実施形態に係る炭素生成システム１では、循環流路３０に設けられ、水除去部４０で水が除去された乾燥ガスの少なくとも一部を排出するガス排出部９０を含んでいる。これにより、循環流路３０内に窒素及びアルゴンのような不純物が蓄積するのを抑制することができる。

いくつかの実施形態を説明したが、上記開示内容に基づいて実施形態の修正または変形をすることが可能である。上記実施形態のすべての構成要素、及び請求の範囲に記載されたすべての特徴は、それらが互いに矛盾しない限り、個々に抜き出して組み合わせてもよい。

本開示は、例えば、国際連合が主導する持続可能な開発目標（ＳＤＧｓ）の目標１３『気候変動及びその影響を軽減するための緊急対策を講じる』に貢献することができる。

１ 炭素生成システム
１０ 反応器
１１ 温度測定部
１６ 触媒
２０ 原料供給部
３０ 循環流路
３１ 乾燥ガス流量調整部
３２ 冷却器
４０ 水除去部
５０ 制御部
６０ 触媒供給部
７０ 触媒排出部
７４ 貯蔵タンク
８０ 炭素回収部
９０ ガス排出部

Claims (12)

1. 水素及び二酸化炭素を含む原料からメタン及び水を生成する反応器と、
   水素及び二酸化炭素を前記反応器に供給する原料供給部と、
   前記反応器で生成されたメタンを前記反応器へ戻す循環流路と、
   前記循環流路に設けられ、前記反応器で生成された水を除去し、前記反応器で生成されたメタンを含む乾燥ガスを生成する水除去部と、
   を備え、
   前記原料は前記乾燥ガスをさらに含み、
   前記反応器は前記原料と触媒との接触によって炭素を生成する、炭素生成システム。
2. 前記反応器内の温度を測定する温度測定部と、
   前記温度測定部によって測定される前記温度が５００℃以上６５０℃以下の範囲内になるように前記温度を制御する制御部と、
   をさらに備える、請求項１に記載の炭素生成システム。
3. 前記循環流路に設けられ、前記反応器へ供給される前記乾燥ガスの流量を調整する乾燥ガス流量調整部と、
   前記原料供給部によって供給される水素及び二酸化炭素の合計に対し、モル比で２倍以上２０倍以下の前記乾燥ガスが前記反応器へ供給されるように前記乾燥ガス流量調整部を制御する制御部と、
   をさらに備える、請求項１又は２に記載の炭素生成システム。
4. 前記循環流路において前記水除去部よりも下流かつ前記反応器よりも上流に設けられ、前記反応器へ供給される前記乾燥ガスを冷却する冷却器をさらに備える、請求項１～３のいずれか一項に記載の炭素生成システム。
5. 前記反応器は、前記反応器の下流側に配置された前記触媒の温度が、前記反応器の上流側に配置された触媒の温度よりも低くなるように構成されている、請求項１～４のいずれか一項に記載の炭素生成システム。
6. 前記触媒を前記反応器に供給する触媒供給部と、
   前記原料との接触によって炭素が生成されて付着した触媒を前記反応器から前記循環流路を介さずに排出する触媒排出部と、
   をさらに備える、請求項１～５のいずれか一項に記載の炭素生成システム。
7. 前記触媒排出部の前記触媒を排出する排出口から二酸化炭素が供給される、請求項６に記載の炭素生成システム。
8. 前記触媒を前記反応器に供給する触媒供給部と、
   前記循環流路において前記反応器よりも下流かつ前記水除去部よりも上流に設けられ、前記反応器から排出され、前記原料との接触によって前記触媒に炭素が生成されて付着した触媒を回収する炭素回収部と、
   をさらに備える、請求項１～５のいずれか一項に記載の炭素生成システム。
9. 前記炭素回収部の前記触媒を排出する排出口から二酸化炭素が供給される、請求項８に記載の炭素生成システム。
10. 前記原料供給部は二酸化炭素を前記触媒供給部に供給し、
    前記触媒供給部は前記原料供給部により供給された二酸化炭素によって前記触媒がパージされた状態で前記反応器に前記触媒を供給する、請求項６～９のいずれか一項に記載の炭素生成システム。
11. 前記循環流路に設けられ、前記水除去部で水が除去された前記乾燥ガスの少なくとも一部を排出するガス排出部を含む、請求項１～１０のいずれか一項に記載の炭素生成システム。
12. 水素及び二酸化炭素を反応器に供給する工程と、
    供給された水素及び二酸化炭素を含む原料からメタン及び水を前記反応器で生成する工程と、
    前記反応器で生成された水を除去し、前記反応器で生成されたメタンを含む乾燥ガスを生成する工程と、
    前記乾燥ガスを前記反応器へ供給する工程と、
    前記乾燥ガスを含む前記原料と触媒との接触によって炭素を前記反応器で生成する工程と、
    を含む、炭素生成方法。

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