JP2022168376A - Ethylenic polymer composition and glass adhesive comprising the same - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、エチレン－酢酸ビニル共重合体又はエチレン－（メタ）アクリル酸エステル共重合体からなるエチレン系重合体組成物を有するガラス用接着剤、合わせガラス用中間膜フィルム、それを用いてなるガラスとの積層体、合わせガラス、及び合わせガラスの製造方法に関するものである。 The present invention provides an adhesive for glass having an ethylene-based polymer composition comprising an ethylene-vinyl acetate copolymer or an ethylene-(meth)acrylic acid ester copolymer, an interlayer film for laminated glass, and a film comprising the same. The present invention relates to a laminate with glass, laminated glass, and a method for producing laminated glass.
従来より、合わせガラス用中間膜には、強靭な膜強度による耐貫通性、ガラスとの優れた接着性、高い透明性などが求められ、これらの性能を満足する樹脂として、可塑剤により可塑化されたポリビニルブチラール樹脂が広く使用されてきた。 Conventionally, interlayer films for laminated glass have been required to have high penetration resistance through strong film strength, excellent adhesion to glass, and high transparency. Polyvinyl butyral resins have been widely used.
しかしながらこの種の中間膜は吸湿性が大きいことや、接着温度を上げないと十分な強度が得られないこと、また、調光合わせガラスのような機能性を有する合わせガラスの中間膜として使用する際には、膜の表面にブルームした可塑剤により調光フィルムやガラスとの接着性が低下する等の問題があった。 However, this type of interlayer film has high hygroscopicity, and sufficient strength cannot be obtained unless the bonding temperature is raised. In some cases, the plasticizer that blooms on the surface of the film causes problems such as a decrease in adhesiveness to the light control film or glass.
これらの問題点を改良した中間膜として、エチレン－酢酸ビニル共重合体に高濃度の有機過酸化物及びシランカップリング剤を混合して熱架橋性の中間膜を成膜した後、合わせガラスを加工する時の加熱により熱架橋させる技術が開示されている（例えば、特許文献１参照）。 As an intermediate film that solves these problems, a thermally crosslinkable intermediate film is formed by mixing an ethylene-vinyl acetate copolymer with a high concentration of an organic peroxide and a silane coupling agent, and then laminated glass is formed. A technique of thermally cross-linking by heating during processing has been disclosed (see, for example, Patent Document 1).
また、エチレン－酢酸ビニル共重合体又はエチレン－（メタ）アクリル酸エステル共重合体にアミノ基、グリシジル基及びメルカプト基からなる群より選ばれる一種以上の基を有するシランカップリング剤よりなる合わせガラス用中間膜や、エチレン－酢酸ビニル共重合体又はエチレン－（メタ）アクリル酸エステル共重合体に少なくともエポキシ基、メタクリル基又はアクリル基の何れかの官能基を有するシラン化合物、およびアミン化合物を含む合わせガラス中間膜が提案されている（例えば、特許文献２，３，４，５参照。）。 Laminated glass comprising an ethylene-vinyl acetate copolymer or an ethylene-(meth)acrylic acid ester copolymer and a silane coupling agent having at least one group selected from the group consisting of an amino group, a glycidyl group and a mercapto group. and an ethylene-vinyl acetate copolymer or ethylene-(meth)acrylic acid ester copolymer containing at least a silane compound having at least one of epoxy, methacrylic or acrylic functional groups, and an amine compound. Laminated glass intermediate films have been proposed (see Patent Documents 2, 3, 4, and 5, for example).
上記特許文献１に提案の中間膜は、合わせガラスを製造する際に１３０℃以上の高温かつ高圧を加えた状態で圧着する必要がある。このため、電圧の印加により液晶素子の配向を利用して調光を可能とするような機能性合わせガラスなどは、一対のガラスの間に中間膜と熱に弱い液晶フィルムを介在させて成形するため、高温高圧で成形すると液晶フィルムにダメージを与えるので適用できないという問題がある。 The intermediate film proposed in Patent Document 1 needs to be press-bonded at a high temperature of 130° C. or higher and a high pressure when producing laminated glass. For this reason, functional laminated glass that enables light control using the orientation of liquid crystal elements by applying a voltage is formed by interposing an intermediate film and a heat-sensitive liquid crystal film between a pair of glasses. Therefore, there is a problem that molding at high temperature and high pressure cannot be applied because it damages the liquid crystal film.
また、特許文献２，３，４，５に提案の中間膜では、合わせガラスを製造する際に高温かつ高圧での圧着を必要としないものの架橋度が十分とはいえず、高温になると中間膜が軟化してガラスの自重で２枚のガラスがずれるという耐熱性に関する実用上の問題があった。 In addition, the intermediate films proposed in Patent Documents 2, 3, 4, and 5 do not require pressure bonding at high temperature and high pressure when manufacturing laminated glass, but the degree of cross-linking is not sufficient. There was a practical problem regarding heat resistance in that the two sheets of glass were softened and the two sheets of glass were displaced by the weight of the glass itself.
そこで、本発明では上記課題を解決し、耐熱性に優れ、かつ耐貫通性とガラスとの接着性にも優れるエチレン系重合体組成物及びそれよりなるガラス用接着剤、合わせガラス中間膜用フィルム、それを用いてなるガラスとの積層体、合わせガラス、及び合わせガラスの製造方法を提供することを目的・効果とするものである。 Therefore, the present invention solves the above problems, and provides an ethylene-based polymer composition having excellent heat resistance, penetration resistance, and adhesion to glass, an adhesive for glass, and a film for an interlayer film for laminated glass comprising the same. , a laminate with glass, a laminated glass, and a method for producing a laminated glass using the same.
本発明者らは、上記課題を解決すべく鋭意検討した結果、エチレン－酢酸ビニル共重合体又はエチレン－（メタ）アクリル酸エステル共重合体（Ａ）に対して、アミノ基を有するシラン化合物（Ｂ）と特定の構造を有するシラン化合物（Ｃ）、更には有機過酸化物（Ｄ）を配合してなるエチレン系重合体組成物が耐熱性に優れ、かつ耐貫通性とガラスとの接着性に優れることを見出し、本発明を完成させるに至った。 The present inventors have conducted intensive studies to solve the above problems, and found that the silane compound having an amino group ( B), a silane compound having a specific structure (C), and an ethylene polymer composition obtained by blending an organic peroxide (D) have excellent heat resistance, penetration resistance, and adhesion to glass. The present inventors have found that they are excellent in , and have completed the present invention.
即ち、本発明は、エチレン－酢酸ビニル共重合体又はエチレン－（メタ）アクリル酸エステル共重合体（Ａ）１００重量部に対して、アミノ基を有するシラン化合物（Ｂ）０．００５～０．５重量部、ビニル基、メタクリル基又はアクリル基からなる群の少なくとも１種の官能基を有するシラン化合物（Ｃ）１種類以上を０．０１～１重量部、有機過酸化物（Ｄ）０．００５～０．５重量部含有することを特徴とするエチレン系重合体組成物、それよりなるガラス用接着剤、合わせガラス中間膜用フィルム、それらを用いたガラスとの積層体、合わせガラス、及び合わせガラスの製造方法に関するものである。 That is, in the present invention, 0.005 to 0.005 to 0.005 to 0.005 of silane compound (B) having an amino group is added to 100 parts by weight of ethylene-vinyl acetate copolymer or ethylene-(meth)acrylate copolymer (A). 5 parts by weight, 0.01 to 1 part by weight of one or more silane compounds (C) having at least one functional group selected from the group consisting of a vinyl group, a methacrylic group or an acrylic group, and 0.01 to 1 part by weight of an organic peroxide (D). 005 to 0.5 parts by weight of an ethylene-based polymer composition, an adhesive for glass comprising the same, a film for an intermediate film for laminated glass, a laminate with glass using them, a laminated glass, and The present invention relates to a method for manufacturing laminated glass.
耐熱性に優れ、かつ耐貫通性とガラスとの接着性にも優れるエチレン系重合体組成物及びそれよりなるガラス用接着剤、合わせガラス中間膜用フィルム、及びそれを用いてなるガラスとの積層体、合わせガラスを得ることができる。 Ethylene-based polymer composition excellent in heat resistance, penetration resistance and adhesion to glass, adhesive for glass comprising the same, film for laminated glass interlayer film, and lamination with glass using the same Body, laminated glass can be obtained.
以下に本発明を詳細に説明する。 The present invention will be described in detail below.
本発明のエチレン系重合体組成物は、エチレン－酢酸ビニル共重合体又はエチレン－（メタ）アクリル酸エステル共重合体（Ａ）１００重量部に対して、アミノ基を有するシラン化合物（Ｂ）０．００５～０．５重量部、ビニル基、メタクリル基又はアクリル基からなる群の少なくとも１種の官能基を有するシラン化合物（Ｃ）１種類以上を０．０１～１重量部、有機過酸化物（Ｄ）０．００５～０．５重量部を含むことを特徴とするものである。 The ethylene polymer composition of the present invention contains 0 of the silane compound (B) having an amino group per 100 parts by weight of the ethylene-vinyl acetate copolymer or the ethylene-(meth)acrylate copolymer (A). 0.005 to 0.5 parts by weight, 0.01 to 1 part by weight of one or more silane compounds (C) having at least one functional group selected from the group consisting of a vinyl group, a methacrylic group or an acrylic group, an organic peroxide (D) is characterized by containing 0.005 to 0.5 parts by weight.
本発明のエチレン系重合体組成物を構成するエチレン－酢酸ビニル共重合体（以下、「ＥＶＡ」と記す。）又はエチレン－（メタ）アクリル酸エステル共重合体（Ａ）としては、該範疇に属するものであればいかなる制限も受けずに用いることが可能である。該エチレン－（メタ）アクリル酸エステル共重合体としては、例えばエチレン－アクリル酸メチル共重合体、エチレン－アクリル酸エチル共重合体、エチレン－アクリル酸プロピル共重合体、エチレン－アクリル酸ブチル共重合体、エチレン－アクリル酸２－エチルヘキシル共重合体、エチレン－メタクリル酸メチル共重合体、エチレン－メタクリル酸エチル共重合体、エチレン－メタクリル酸プロピル共重合体、エチレン－メタクリル酸ブチル共重合体、エチレン－メタクリル酸２－エチルヘキシル共重合体などを挙げることができる。 As the ethylene-vinyl acetate copolymer (hereinafter referred to as "EVA") or ethylene-(meth)acrylic acid ester copolymer (A) constituting the ethylene polymer composition of the present invention, It can be used without any restrictions as long as it belongs to it. Examples of the ethylene-(meth)acrylate copolymer include ethylene-methyl acrylate copolymer, ethylene-ethyl acrylate copolymer, ethylene-propyl acrylate copolymer, and ethylene-butyl acrylate copolymer. coalescence, ethylene-2-ethylhexyl acrylate copolymer, ethylene-methyl methacrylate copolymer, ethylene-ethyl methacrylate copolymer, ethylene-propyl methacrylate copolymer, ethylene-butyl methacrylate copolymer, ethylene -2-ethylhexyl methacrylate copolymer.
また、得られるエチレン系重合体組成物が特に透明性、ハンドリング性に優れたものとなることから、ＥＶＡ又はエチレン－（メタ）アクリル酸エステル共重合体（Ａ）の酢酸ビニル含有率又は（メタ）アクリル酸エステル含有率は１８～３５重量％、特に２０～２８重量％の範囲にあることが好ましい。ここで、酢酸ビニル含有率又は（メタ）アクリル酸エステル含有率が１８重量％未満の場合、得られるエチレン系重合体組成物が透明性に劣るものとなる。一方、酢酸ビニル含有率又は（メタ）アクリル酸エステル含有率が３５重量％を超える場合は、常温での粘着性が強く、軟化温度も低くなるため、得られるエチレン系重合体組成物や成形体が耐ブロッキング性に劣るものとなり、ハンドリング面に問題が生じる。 In addition, since the resulting ethylene polymer composition is particularly excellent in transparency and handleability, the vinyl acetate content or (meth)acrylic acid ester copolymer (A) of EVA or ethylene-(meth)acrylic acid ester copolymer (A) ) The acrylic acid ester content is preferably in the range from 18 to 35% by weight, especially from 20 to 28% by weight. If the vinyl acetate content or (meth)acrylic acid ester content is less than 18% by weight, the resulting ethylene polymer composition will be inferior in transparency. On the other hand, when the vinyl acetate content or the (meth)acrylic acid ester content exceeds 35% by weight, the tackiness at room temperature is strong and the softening temperature is low, so the obtained ethylene polymer composition and molded article However, the anti-blocking property is inferior, and a problem arises in terms of handling.
ＥＶＡ又はエチレン－（メタ）アクリル酸エステル共重合体（Ａ）の製造方法は、ＥＶＡ又はエチレン－（メタ）アクリル酸エステル共重合体の製造が可能であれば特に限定されるものではないが、公知の高圧ラジカル重合法やイオン重合法、溶液重合やラテックス重合等を挙げることができる。このようなＥＶＡとして、東ソー株式会社からウルトラセンの商品名で市販されており、又エチレン－（メタ）アクリル酸エステル共重合体として住友化学株式会社からアクリフトの商品名で市販されている。 The production method of EVA or ethylene-(meth)acrylic acid ester copolymer (A) is not particularly limited as long as production of EVA or ethylene-(meth)acrylic acid ester copolymer is possible. A known high-pressure radical polymerization method, an ionic polymerization method, a solution polymerization method, a latex polymerization method, and the like can be mentioned. EVA is commercially available from Tosoh Corporation under the trade name of Ultrathen, and ethylene-(meth)acrylic acid ester copolymer is commercially available from Sumitomo Chemical Co., Ltd. under the trade name of Aclift.
なお、ＥＶＡ又はエチレン－（メタ）アクリル酸エステル共重合体（Ａ）としては、得られるエチレン系重合体組成物が特に成形加工性、機械的強度、柔軟性に優れたものとなることから、ＪＩＳ Ｋ ６９２４－１を準拠し測定したメルトフローレートが０．１～１５ｇ／１０分の範囲にあることが好ましく、特に成形加工性と機械的強度のバランスより０．５～１０ｇ／１０分の範囲にあることがより好ましい。ここで、メルトフローレートが０．１未満の場合、成形時の押出し負荷や樹脂圧力が高くなり加工性に劣るものとなる。一方、メルトフロレートが１５ｇ／１０分を超える場合は、得られるエチレン系重合体組成物が機械的強度に劣るものとなる。 As EVA or ethylene-(meth)acrylic acid ester copolymer (A), the resulting ethylene-based polymer composition is particularly excellent in moldability, mechanical strength, and flexibility. The melt flow rate measured according to JIS K 6924-1 is preferably in the range of 0.1 to 15 g / 10 minutes, especially 0.5 to 10 g / 10 minutes from the balance between moldability and mechanical strength. A range is more preferred. Here, when the melt flow rate is less than 0.1, the extrusion load and resin pressure during molding become high, resulting in poor workability. On the other hand, when the melt flow rate exceeds 15 g/10 minutes, the obtained ethylene-based polymer composition is inferior in mechanical strength.
本発明のエチレン系重合体組成物を構成するアミノ基を有するシラン化合物（Ｂ）は、ガラスとの接着性に優れ、さらには色相に優れるエチレン系重合体組成物が得られることから、例えば、Ｎ－２－（アミノエチル）ー３－アミノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ－２－（アミノエチル）ー３－アミノプロピルトリメトキシシラン、３－アミノプロピルジメトキシシラン、３－アミノプロピルジエトキシシラン、３－アミノプロピルトリメトキシシラン、３－アミノプロピルトリエトキシシラン、３－トリエトキシシリル－Ｎ－（１，３－ジメチル－ブチリデン）プロピルアミン、Ｎ－フェニル－３－アミノプロピルトリメトキシシランが挙げられる。このようなシラン化合物（Ｂ）の具体的商品としては、例えば、「ＫＢＭ－６０２」、「ＫＢＭ－６０３」、「ＫＢＭ－９０２」、「ＫＢＥ－９０２」、「ＫＢＭ－９０３」、「ＫＢＥ－９０３」、「ＫＢＥ－９１０３Ｐ」、「ＫＢＭ－５７３」（商品名、信越シリコーン社製）、「Ｚ－６６１０」、「Ｚ－６０１１」、「ＯＦＳ－６０２０」、「Ｚ－６８８３」（商品名、ダウ・東レ社製）、などを挙げることができる。アミノ基を有するシラン化合物（Ｂ）の含有量としては、エチレン－酢酸ビニル共重合体又はエチレン－（メタ）アクリル酸エステル共重合体（Ａ）１００重量部に対して０．００５～０．５重量部であり、得られるエチレン系重合体組成物の接着性を向上させ、透明性、色相など他の物性バランスが良好となることから、０．０１～０．１重量部がより好ましい。アミノ基を有するシラン化合物（Ｂ）が０．５重量部を超えると透明性や色相が劣るものとなり、０．００５重量部未満であると、ガラスとの接着性に劣るものとなる。 The silane compound (B) having an amino group that constitutes the ethylene-based polymer composition of the present invention has excellent adhesion to glass and provides an ethylene-based polymer composition having excellent hue. N-2-(aminoethyl)-3-aminopropylmethyldimethoxysilane, N-2-(aminoethyl)-3-aminopropyltrimethoxysilane, 3-aminopropyldimethoxysilane, 3-aminopropyldiethoxysilane, 3 -aminopropyltrimethoxysilane, 3-aminopropyltriethoxysilane, 3-triethoxysilyl-N-(1,3-dimethyl-butylidene)propylamine, N-phenyl-3-aminopropyltrimethoxysilane. Specific products of such a silane compound (B) include, for example, "KBM-602", "KBM-603", "KBM-902", "KBE-902", "KBM-903", "KBE- 903", "KBE-9103P", "KBM-573" (trade name, manufactured by Shin-Etsu Silicone Co., Ltd.), "Z-6610", "Z-6011", "OFS-6020", "Z-6883" (trade name , manufactured by Dow Toray), and the like. The content of the silane compound (B) having an amino group is 0.005 to 0.5 with respect to 100 parts by weight of the ethylene-vinyl acetate copolymer or ethylene-(meth)acrylate copolymer (A). 0.01 to 0.1 part by weight is more preferable because it improves the adhesiveness of the obtained ethylene polymer composition and improves the balance of other physical properties such as transparency and hue. If the silane compound (B) having an amino group exceeds 0.5 parts by weight, the transparency and hue will be poor, and if it is less than 0.005 parts by weight, the adhesion to glass will be poor.
本発明のエチレン系重合体組成物を構成するシラン化合物（Ｃ）は、耐熱性、耐湿熱性、耐温水性などに優れるエチレン系重合体組成物が得られることから、１つの分子中にビニル基、メタクリル基又はアクリル基からなる群の少なくとも１種の官能基を有するシランカップリング剤が好ましい。シラン化合物（Ｃ）の具体的例示としては、ビニル基を有するものとしては、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、メタクリル基を有するものとしては、３－メタクリロキシプロピルメチルジメトキシシラン、３－メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３－メタクリロキシプロピルメチルジエトキシシラン、３－メタクリロキシプロピルトリエトキシシラン、アクリル基を有するものとしては、３－アクリロキシプロピルトリメトキシシランが挙げられる。このようなシラン化合物（Ｂ）の具体的商品としては、例えば、「ＫＢＭ－１００３」、「ＫＢＥ－１００３」、「ＫＢＭ－５０２」、「ＫＢＭ－５０３」、「ＫＢＥ－５０３」、「ＫＢＭ－５１０３」（商品名、信越シリコーン社製）、「Ｚ－６３００」、「ＯＦＳ－６０３０」、「Ｚ－６０３３」（商品名、ダウ・東レ社製）、などを挙げることができ、中でも加水分解速度が比較的遅く保管中における物性の経時変化を抑制できることから末端にエトキシ基を有するシラン化合物が好ましい。シラン化合物（Ｃ）の含有量としては、エチレン－酢酸ビニル共重合体又はエチレン－（メタ）アクリル酸エステル共重合体（Ａ）１００重量部に対して０．０１～１重量部であり、得られるエチレン系重合体組成物の耐熱性、耐湿熱性、耐温水性などがより向上することから、０．０５～０．５重量部がより好ましい。シラン化合物（Ｃ）が１重量部を超えるとＥＶＡ－（メタ）アクリル酸エステル共重合体（Ａ）と有機過酸化物（Ｄ）との架橋反応を妨げ目的とする架橋度が得られず、０．０１重量部未満であると、耐熱性に劣るものとなる。また、シラン化合物（Ｃ）は、得られる組成物に求められる特性を阻害しない範囲であれば１種類でもよく、または２種類以上併用した組成物であってもよい。 The silane compound (C) that constitutes the ethylene-based polymer composition of the present invention provides an ethylene-based polymer composition that is excellent in heat resistance, resistance to moist heat, resistance to hot water, and the like. A silane coupling agent having at least one functional group selected from the group consisting of , methacrylic group or acrylic group is preferred. Specific examples of the silane compound (C) include vinyltrimethoxysilane and vinyltriethoxysilane as those having a vinyl group, and 3-methacryloxypropylmethyldimethoxysilane and 3-methacryloxypropylmethyldimethoxysilane as those having a methacryl group. 3-acryloxypropyltrimethoxysilane, 3-methacryloxypropylmethyldiethoxysilane, 3-methacryloxypropyltriethoxysilane, and those having an acrylic group include 3-acryloxypropyltrimethoxysilane. Specific products of such a silane compound (B) include, for example, "KBM-1003", "KBE-1003", "KBM-502", "KBM-503", "KBE-503", "KBM- 5103” (trade name, manufactured by Shin-Etsu Silicone Co., Ltd.), “Z-6300”, “OFS-6030”, “Z-6033” (trade name, manufactured by Dow Toray Industries, Inc.), among others, hydrolysis A silane compound having an ethoxy group at its end is preferred because it is relatively slow and can suppress changes in physical properties over time during storage. The content of the silane compound (C) is 0.01 to 1 part by weight with respect to 100 parts by weight of the ethylene-vinyl acetate copolymer or ethylene-(meth)acrylic acid ester copolymer (A). 0.05 to 0.5 parts by weight is more preferable because the heat resistance, wet heat resistance, warm water resistance, etc. of the resulting ethylene polymer composition are further improved. When the silane compound (C) exceeds 1 part by weight, the crosslinking reaction between the EVA-(meth)acrylic acid ester copolymer (A) and the organic peroxide (D) is hindered, and the intended degree of crosslinking cannot be obtained. If it is less than 0.01 parts by weight, the heat resistance will be poor. In addition, the silane compound (C) may be of one type or a composition of two or more types in combination as long as it does not impair the properties required of the resulting composition.
本発明のエチレン系重合体組成物を構成する有機過酸化物（Ｄ）は、ＥＶＡ又はエチレン－（メタ）アクリル酸エステル共重合体（Ａ）に対し、アミノ基を有するシラン化合物（Ｂ）と特定の構造を有するシラン化合物（Ｃ）を含むエチレン系重合体組成物が有する優れた接着性、耐熱性、耐湿熱性や耐温水性、透明性、柔軟性、色相を維持しながら、更なる耐熱性と透明性の向上が可能である。有機過酸化物（Ｄ）の含有量としては、エチレン－酢酸ビニル共重合体又はエチレン－（メタ）アクリル酸エステル共重合体（Ａ）１００重量部に対して、０．００５～０．５重量部であることが好ましく、特に０．０１～０．３重量部であることが好ましい。該有機過酸化物は該範疇に属するものであればいかなる制限も受けずに用いることが可能であり、例えばジクミルパーオキサイド、ジ－ｔ－ブチルパーオキサイド、２，５－ジメチル－２，５－ビス（ｔ－ブチルパーオキシ）ヘキサン、２，５－ジメチル－２，５－ビス（ｔ－ブチルパーオキシ）ヘキシン－３、１，３－ビス（ｔ－ブチルパーオキシイソプロピル）ベンゼン、１，１－ビス（ｔ－ブチルパーオキシ）バラレート、２，５－ジメチル－２，５－ビス（ベンゾイルパーオキシ）ヘキサン、ベンゾイルパーオキサイド、ｔ－ブチルパーオキシベンゾエート、アセチルパーオキサイド、イソブチリルパーオキサイド、オクタノイルパーオキサイド、デカノイルパーオキサイド、ラウロイルパーオキサイド、３，５，５，－トリメチルヘキサノイルパーオキサイド、１，１－ビス（ｔ－ブチルパーオキシ）－３，３，５－トリメチルシクロヘキサン、１，１－ビス（ｔ－ブチルパーオキシ）シクロヘキサン、２，４－ジクロロベンゾイルパーオキサイド、ｍ－トルイルパーオキサイドなどを挙げることができる。これらは２種以上を併用しても良い。そして、これらの中でもジ－ｔ－ブチルパーオキサイド、ジクミルパーオキサイド、２，５－ジメチル－２，５－ビス（ｔ－ブチルパーオキシ）ヘキサン、２，５－ジメチル－２，５－ビス（ｔ－ブチルパーオキシ）ヘキシン－３、１，３－ビス（ｔ－ブチルパーオキシイソプロピル）ベンゼン、３，５，５，－トリメチルヘキサノイルパーオキサイド、１，１－ビス（ｔ－ブチルパーオキシ）－３，３，５－トリメチルシクロヘキサン、１，１－ビス（ｔ－ブチルパーオキシ）シクロヘキサンが好ましい。 The organic peroxide (D) constituting the ethylene-based polymer composition of the present invention is a silane compound (B) having an amino group for EVA or an ethylene-(meth)acrylic acid ester copolymer (A). Further heat resistance while maintaining excellent adhesiveness, heat resistance, resistance to moist heat, resistance to hot water, transparency, flexibility, and hue possessed by the ethylene polymer composition containing the silane compound (C) having a specific structure can improve security and transparency. The content of the organic peroxide (D) is 0.005 to 0.5 weight parts per 100 parts by weight of the ethylene-vinyl acetate copolymer or ethylene-(meth)acrylate copolymer (A). parts by weight, particularly preferably 0.01 to 0.3 parts by weight. Any organic peroxide belonging to this category can be used without any limitation, for example, dicumyl peroxide, di-t-butyl peroxide, 2,5-dimethyl-2,5 -bis(t-butylperoxy)hexane, 2,5-dimethyl-2,5-bis(t-butylperoxy)hexyne-3, 1,3-bis(t-butylperoxyisopropyl)benzene, 1, 1-bis(t-butylperoxy)valerate, 2,5-dimethyl-2,5-bis(benzoylperoxy)hexane, benzoyl peroxide, t-butylperoxybenzoate, acetyl peroxide, isobutyryl peroxide, octanoyl peroxide, decanoyl peroxide, lauroyl peroxide, 3,5,5-trimethylhexanoyl peroxide, 1,1-bis(t-butylperoxy)-3,3,5-trimethylcyclohexane, 1 , 1-bis(t-butylperoxy)cyclohexane, 2,4-dichlorobenzoyl peroxide, m-toluyl peroxide and the like. These may be used in combination of two or more. Among these, di-t-butyl peroxide, dicumyl peroxide, 2,5-dimethyl-2,5-bis(t-butylperoxy)hexane, 2,5-dimethyl-2,5-bis( t-butylperoxy)hexyne-3, 1,3-bis(t-butylperoxyisopropyl)benzene, 3,5,5-trimethylhexanoyl peroxide, 1,1-bis(t-butylperoxy) -3,3,5-trimethylcyclohexane and 1,1-bis(t-butylperoxy)cyclohexane are preferred.
本発明におけるエチレン系重合体組成物を構成する特定の構造を有するシラン化合物（Ｃ）および有機過酸化物（Ｄ）の配合比率は、成形加工性及び耐熱性の観点から、シラン化合物（Ｃ）１重量部に対して有機過酸化物（Ｄ）の配合比率が０．２～１．５重量部であることが望ましい。シラン化合物（Ｃ）に対する有機過酸化物（Ｄ）の配合比率が１．５重量部を超えるとメルトフローレートが著しく低下して加工性に劣るものとなり、０．２重量部未満であるとＥＶＡ又はエチレン－（メタ）アクリル酸エステル共重合体（Ａ）の架橋反応が十分に進まず、更にはＥＶＡ又はエチレン－（メタ）アクリル酸エステル共重合体（Ａ）とシラン化合物（Ｃ）とのグラフト反応率が低く耐熱性に劣るものとなる。 The blending ratio of the silane compound (C) having a specific structure and the organic peroxide (D), which constitute the ethylene polymer composition of the present invention, is determined from the viewpoint of molding processability and heat resistance. It is desirable that the mixing ratio of the organic peroxide (D) is 0.2 to 1.5 parts by weight with respect to 1 part by weight. When the blending ratio of the organic peroxide (D) to the silane compound (C) exceeds 1.5 parts by weight, the melt flow rate is remarkably lowered, resulting in poor workability. Alternatively, the cross-linking reaction of the ethylene-(meth)acrylic acid ester copolymer (A) does not proceed sufficiently, and furthermore EVA or the ethylene-(meth)acrylic acid ester copolymer (A) and the silane compound (C) The graft reaction rate is low and the heat resistance is poor.
本発明のエチレン系重合体組成物は、特に成形加工性、接着性、機械的強度、柔軟性に優れたものとなることから、ＪＩＳ Ｋ ６９２４－１を準拠し測定したメルトフローレートが０．０５～１０ｇ／１０分の範囲にあることが好ましく、特に成形加工性と機械的強度のバランスより０．１～２ｇ／１０分の範囲にあることがより好ましい。ここで、メルトフローレートが０．１ｇ／１０分未満の場合、成形時の押出し負荷や樹脂圧力が高くなり加工性に劣り、更には濡れ性が低いため接着性に劣るものとなる。一方、２ｇ／１０分を超える場合は、架橋度が不十分であり耐熱性に劣るものとなる。 Since the ethylene-based polymer composition of the present invention is particularly excellent in moldability, adhesiveness, mechanical strength and flexibility, the melt flow rate measured according to JIS K 6924-1 is 0.00. It is preferably in the range of 0.5 to 10 g/10 minutes, and more preferably in the range of 0.1 to 2 g/10 minutes in view of the balance between moldability and mechanical strength. Here, when the melt flow rate is less than 0.1 g/10 minutes, the extrusion load and resin pressure during molding become high, resulting in poor workability, and furthermore, poor wettability, resulting in poor adhesiveness. On the other hand, when it exceeds 2 g/10 minutes, the degree of cross-linking is insufficient, resulting in poor heat resistance.
更に、本発明のエチレン共重合体組成物は、１９０℃×１０分の加熱処理前後でＪＩＳ Ｋ ６９２４－１を準拠し測定したメルトフローレートが３０％以上低下することが望ましい。メルトフローレートの低下率が３０％以上であれば加熱により架橋が進行する特徴を持つため適当な温度および時間での加熱処理により耐熱性に優れたものとなり、一方３０％未満の場合は任意の加熱処理において架橋反応を進行させることが難しく耐熱性に劣るものとなる。 Furthermore, it is desirable that the ethylene copolymer composition of the present invention has a melt flow rate measured in accordance with JIS K 6924-1 before and after heat treatment at 190° C. for 10 minutes, which is reduced by 30% or more. If the rate of decrease in the melt flow rate is 30% or more, cross-linking is promoted by heating, and heat treatment at an appropriate temperature and time results in excellent heat resistance. It is difficult to advance the cross-linking reaction in the heat treatment, resulting in poor heat resistance.
また本発明のエチレン系重合体組成物は、耐熱性の観点から周波数１０Ｈｚでの動的粘弾性測定において、１１０℃での貯蔵弾性率が４．０×１０５～２．０×１０６Ｐａであることが望ましい。ここで、１１０℃での貯蔵弾性率が４．０×１０５Ｐａ未満の場合、該エチレン系重合体組成物からなる合わせガラスにおいて使用時に高温下にさらされた場合、中間膜が軟化してガラスの自重で２枚のガラスがずれるという問題が発生する。一方、２．０×１０６Ｐａを超える場合は成形加工性に劣るものとなる。 Further, from the viewpoint of heat resistance, the ethylene polymer composition of the present invention has a storage elastic modulus of 4.0×10 5 to 2.0×10 6 Pa at 110° C. in dynamic viscoelasticity measurement at a frequency of 10 Hz. is desirable. Here, when the storage modulus at 110° C. is less than 4.0×10 5 Pa, when the laminated glass made of the ethylene-based polymer composition is exposed to high temperatures during use, the interlayer softens. A problem arises in that the two sheets of glass are displaced by their own weight. On the other hand, when it exceeds 2.0×10 6 Pa, the moldability is inferior.
本発明のエチレン系重合体組成物は、本発明の目的を逸脱しない範囲において、例えば酸化防止剤、紫外線吸収剤などを配合していてもよく、酸化防止剤としては、例えばｔ－ブチル－ヒドロキシトルエン、テトラキス－（メチレン－３－（３’－５’－ジ－ｔ－ブチル－４’－ヒドロキシフェニル）プロピオネート）メタン、オクタデシル－３－（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート、１，３，５－トリス（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンジル）－１，３，５－トリアジン－２，４，６（１Ｈ，３Ｈ，５Ｈ）トリオン、１，３，５－トリメチル－２，４，６－トリス（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンジル）ベンゼン、トリス（２，４－ジ－ｔ－ブチルフェニル）ホスファイトなどが挙げられる。紫外線吸収剤としては、例えば３－（２’－ヒドロキシ－５’－メチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２－（２’－ヒドロキシ－３’，５’－ジ－ｔ－ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２－（２’－ヒドロキシ－３’－ｔ－ブチル－５’－メチルフェニル）－５－クロロベンゾトリアゾール、２－（２’－ヒドロキシ－３’，５’－ジ－ｔ－アミルフェニル）ベンゾトリアゾールなどのベンゾトリアゾール系の他、ビス（２，２，６，６－テトラメチル－４－ピペリジル）セバシン酸塩、１，２，２，６，６－ペンタメチル－４－ピペリジルメタクリレート、テトラキス（２，２，６、６－テトラメチル－４－ピペリジル）ブタン－１，２，３，４－テトラカルボキシレートなどのヒンダードアミン系が挙げられる。 The ethylene-based polymer composition of the present invention may contain, for example, an antioxidant, an ultraviolet absorber, etc. within the scope of the present invention. Examples of antioxidants include t-butyl-hydroxy toluene, tetrakis-(methylene-3-(3′-5′-di-t-butyl-4′-hydroxyphenyl)propionate)methane, octadecyl-3-(3,5-di-t-butyl-4-hydroxy phenyl)propionate, 1,3,5-tris(3,5-di-t-butyl-4-hydroxybenzyl)-1,3,5-triazine-2,4,6(1H,3H,5H)trione, 1,3,5-trimethyl-2,4,6-tris(3,5-di-t-butyl-4-hydroxybenzyl)benzene, tris(2,4-di-t-butylphenyl)phosphite, etc. mentioned. UV absorbers include, for example, 3-(2'-hydroxy-5'-methylphenyl)benzotriazole, 2-(2'-hydroxy-3',5'-di-t-butylphenyl)benzotriazole, 2- (2'-hydroxy-3'-t-butyl-5'-methylphenyl)-5-chlorobenzotriazole, 2-(2'-hydroxy-3',5'-di-t-amylphenyl)benzotriazole, etc. benzotriazoles, bis(2,2,6,6-tetramethyl-4-piperidyl) sebacate, 1,2,2,6,6-pentamethyl-4-piperidyl methacrylate, tetrakis(2,2 ,6,6-tetramethyl-4-piperidyl)butane-1,2,3,4-tetracarboxylate and the like.
本発明のエチレン系重合体組成物の製造方法としては、如何なる方法を用いてもよく、例えばミキサー、ロールミル、単軸押出機、二軸押出機などの混練機を用い混合する方法などを挙げることができる。 Any method may be used as the method for producing the ethylene-based polymer composition of the present invention. can be done.
本発明のエチレン系重合体組成物は、耐熱性、耐湿熱性や耐温水性、耐貫通性、接着性、透明性、柔軟性に優れることから各種産業用途に用いることが可能であり、その中でも耐熱性、耐貫通性、接着性に優れることからガラス用接着剤、合わせガラスの中間膜用フィルムとしても適したものであり、例えば本発明のエチレン系重合体組成物を合わせガラス中間膜用フィルムとして使用する際には、耐貫通性、透明性に優れた合わせガラスとなることから、厚さ５０～２０００μｍとすることが好ましく、特に２００～１５００μｍとすることが好ましい。 The ethylene polymer composition of the present invention is excellent in heat resistance, resistance to moist heat, resistance to warm water, resistance to penetration, adhesion, transparency, and flexibility, so it can be used for various industrial applications. Since it is excellent in heat resistance, penetration resistance, and adhesiveness, it is also suitable as an adhesive for glass and as an interlayer film for laminated glass. When used as a laminated glass having excellent penetration resistance and transparency, the thickness is preferably 50 to 2000 μm, particularly preferably 200 to 1500 μm.
本発明のエチレン系重合体組成物を用いた合わせガラス中間膜用フィルムは、耐貫通性の観点から引張速度３５ｍ／分での高速引張試験において、引張破断強度が８．０ＭＰａ以上であることが望ましい。引張速度３５ｍ／分での高速引張試験における引張破断強度が８．０ＭＰａ以上の場合、厚さの薄い場合でも耐貫通性に優れた合わせガラス中間膜用フィルムとなるため、価格面及び生産性に優れたものとなる。 From the viewpoint of penetration resistance, the interlayer film for laminated glass using the ethylene-based polymer composition of the present invention was found to have a tensile strength at break of 8.0 MPa or more in a high-speed tensile test at a tensile speed of 35 m/min. desirable. If the tensile breaking strength in a high-speed tensile test at a tensile speed of 35 m/min is 8.0 MPa or more, the laminated glass interlayer film will have excellent penetration resistance even when the thickness is thin, so it will improve cost and productivity. will be excellent.
本発明のエチレン系重合体組成物はガラスと積層してなる積層体として好適に用いることができる。 The ethylene-based polymer composition of the present invention can be suitably used as a laminate laminated with glass.
本発明のエチレン系重合体組成物を用いた合わせガラス中間膜用フィルムの成形方法としては、特に限定されるものではないが、公知の方法、例えば、空冷インフレーション成形機、水冷インフレーション成形機、キャスト成形機、シート成形機、カレンダー成形機、圧縮成形機などを用いて成形加工することができる。 The method for molding a laminated glass interlayer film using the ethylene polymer composition of the present invention is not particularly limited, but known methods such as an air-cooled inflation molding machine, a water-cooled inflation molding machine, cast Molding can be performed using a molding machine, sheet molding machine, calendar molding machine, compression molding machine, or the like.
本発明のエチレン系重合体組成物を用いた合わせガラス中間膜用フィルムは、一対のガラスの間に中間層として挟み込み、例えば真空バッグのような治具を用いて減圧下で加熱したり、オートクレーブ装置を用いて加圧下で加熱することにより合わせガラスとすることが可能である。また、一対のガラスの間に２枚の中間膜を挿入し、その中間膜と中間膜の間に、例えば液晶フィルムを入れて同様な治具や装置を用いて加熱することにより調光が可能な機能性を有した合わせガラスとすることが可能である。合わせガラスとする際には、ガラス以外に更に金属板、ポリカーボネート板、アクリル板などのプラスチック板、ポリエステルフィルム、ポリウレタンフィルムなどの高分子フィルム、紙などと積層し積層体とすることも可能である。該合わせガラスの層構成としては、例えば１）ガラス／中間膜／ガラス、２）ガラス／中間膜／プラスチック板、３）ガラス／中間膜／高分子フィルム、４）ガラス／中間層／プラスチック板／中間膜／ガラス、５）ガラス／中間膜／高分子フィルム／中間膜／ガラス、６）ガラス／中間膜／プラスチック板／中間膜／高分子フィルム／中間膜／ガラス、７）ガラス／中間膜／金属板／中間膜／ガラス、８）ガラス／中間膜／紙／中間膜／ガラスなどを挙げることができる。該プラスチック板、高分子フィルム、金属板、紙は着色しても良いし、またそれらの両面もしくは片面のいずれかに表面に印刷や金属被膜など処理を施しても良い。 A film for a laminated glass intermediate film using the ethylene polymer composition of the present invention is sandwiched between a pair of glasses as an intermediate layer, and heated under reduced pressure using a jig such as a vacuum bag, or heated in an autoclave. A laminated glass can be obtained by heating under pressure using an apparatus. In addition, dimming is possible by inserting two sheets of intermediate films between a pair of glasses, inserting, for example, a liquid crystal film between the intermediate films and heating them using similar jigs and devices. It is possible to obtain a laminated glass having excellent functionality. When making laminated glass, it is also possible to laminate with a metal plate, a plastic plate such as a polycarbonate plate, an acrylic plate, a polymer film such as a polyester film or a polyurethane film, paper, etc., in addition to the glass to form a laminate. . The layer structure of the laminated glass includes, for example, 1) glass/interlayer/glass, 2) glass/interlayer/plastic plate, 3) glass/interlayer/polymer film, and 4) glass/interlayer/plastic plate/ Interlayer film/glass 5) Glass/interlayer film/polymer film/interlayer film/glass 6) Glass/interlayer film/plastic plate/interlayer film/polymer film/interlayer film/glass 7) Glass/interlayer film/ metal plate/interlayer/glass; 8) glass/interlayer/paper/interlayer/glass; The plastic plate, polymer film, metal plate and paper may be colored, and either one or both sides thereof may be subjected to surface treatment such as printing or metal coating.
また、本発明のエチレン系重合体組成物を用いた合わせガラス中間膜は、加熱によりガラスと貼り合わせる工程の後に、更なる加熱処理を施す工程を加えることにより耐熱性や接着性、透明性などの物性を更に向上させることができる。上記加熱処理の条件は特に限定されるものではないが、合わせガラスに含まれる液晶フィルム等の性能が損なわれない程度に高温であることが望ましく、生産性を低下させない程度に長時間であることが望ましい。 Further, the interlayer film for laminated glass using the ethylene polymer composition of the present invention can improve heat resistance, adhesiveness, transparency, etc. by adding a step of further heat treatment after the step of bonding with glass by heating. The physical properties of can be further improved. The conditions for the heat treatment are not particularly limited, but it is desirable that the temperature is high enough not to impair the performance of the liquid crystal film or the like contained in the laminated glass, and the heat treatment is long enough not to reduce productivity. is desirable.
加熱によりガラスと貼り合わせる工程の後に、更なる加熱処理を施すことにより得た、本発明のエチレン系重合体組成物を用いた合わせガラスでは、ガラス中間膜用フィルムとガラスとの接着強度が５０Ｎ／２５ｍｍ以上であることが望ましい。接着強度が５０Ｎ／２５ｍｍ以上であれば耐貫通性及び耐衝撃性に優れた合わせガラスとなる。 In the laminated glass using the ethylene-based polymer composition of the present invention, which is obtained by further heat-treating after the step of bonding to the glass by heating, the adhesive strength between the glass interlayer film and the glass is 50 N. /25 mm or more. If the adhesive strength is 50 N/25 mm or more, the laminated glass is excellent in penetration resistance and impact resistance.
以下、実施例に基づいて本発明を更に具体的に説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。 EXAMPLES The present invention will be described in more detail based on examples below, but the present invention is not limited to these examples.
（１）ＭＦＲ低下率
メルトフローレート（ＭＦＲ）はＪＩＳ Ｋ ６９２４－１を準拠し測定した。実施例により得られたエチレン系重合体組成物を１９０℃に設定したＭＦＲ計内に投入後６分間保持した後測定した値（Ｘ）とＭＦＲ系内に投入後１６分間保持した後測定した値（Ｙ）に対し、計算式（１－（Ｙ）／（Ｘ））×１００により算出した値をＭＦＲ低下率として記載した。
（２）貯蔵弾性率
実施例により得られたエチレン系重合体組成物より圧縮成形機（神藤金属工業所製 、型式：シントー式ＡＷＦＡ－５０型）を用いて厚さ１．０ｍｍのシートを作製した。圧縮成形は、エチレン系重合体組成物を１８０℃にセットした金型の中に入れ、３分間予熱した後脱気操作を行ない、１８０℃、１０ＭＰａにて３分間加熱加圧し金型から取り出した後、２５℃にセットした冷却用の金型の中に入れ、１０ＭＰａで５分間加圧冷却を行なった。得られたシートをカッターで切り抜き、厚さ１ｍｍ、巾５．１ｍｍ、長さ２２ｍｍのサンプルを作製した。サンプルを動的粘弾性測定装置（株式会社ＵＢＭ製、型式：Ｒｈｅｏｇｅｌ－Ｅ４０００）にセットし、チャック間距離１０ｍｍ、周波数１０Ｈｚ、温度範囲－４０℃～１４０℃、昇温速度４℃／ｍｉｎで動的粘弾性測定を行い１１０℃における貯蔵弾性率を測定した。
（３）ガラスずれ幅
板ガラス（セントラル硝子株式会社製、商品名：ＦＬ２、厚み２ｍｍ、巾５０ｍｍ、長さ１００ｍｍ）の上に実施例により得られた中間膜用フィルム（厚み０．４ｍｍ、巾５０ｍｍ、長さ７０ｍｍ）を置き、更にその上にガラスを重ねて構成物を作製した。作製した構成物をアルミ真空袋の中に入れ、真空梱包機（株式会社ハギオス製、商品名：ＭＺＣ－３００Ｃ）を用いて３０トール以下になるまで減圧しながら積層体を真空パックした。次に、真空パックをそのまま１１０℃にセットしたギアオーブン（株式会社安田精機製作所製、型式：ＳＨＦ－７７）に入れ３０分間加熱し、室温まで放冷後、真空パックからラミネート構成物を取り出した。作製したガラス／中間膜用フィルム／ガラスのラミネート構成物の一方のガラスにＦＬ２ガラス２枚分に相当する重りを取り付け、１０５℃にセットした定温恒温器（ヤマト科学株式会社製、型式：ＤＮ－６３Ｈ）中で縦置きで吊るし、中間膜用フィルムにガラス３枚分の荷重がかかるようにした。１００時間経過後に構成物を取り出し、初期からのガラスのずれ幅をデジタルノギスを用いて測定した。
（４）高速引張破断強度
実施例により得られたエチレン系重合体組成物より圧縮成形機（神藤金属工業所製 、型式：シントー式ＡＷＦＡ－５０型）を用いて厚さ０．４ｍｍのシートを作製した。圧縮成形は、エチレン系重合体組成物を１８０℃にセットした金型の中に入れ、３分間予熱した後脱気操作を行ない、１８０℃、１０ＭＰａにて３分間加熱加圧し金型から取り出した後、２５℃にセットした冷却用の金型の中に入れ、１０ＭＰａで５分間加圧冷却を行なった。作製したシートをＪＩＳＫ７１２７タイプ５のダンベル型に打ち抜き引張試験用試験片を得た。次に、高速剥離試験機（テスター産業株式会社製、型式：ＴＥ－７０１）を用いて、試験片を引張速度３５ｍ／ｍｉｎで引張り、高速引張破断強度を測定した。
（５）接着強度
板ガラス（セントラル硝子株式会社製、商品名：ＦＬ３、厚み３ｍｍ、巾１００ｍｍ、長さ１００ｍｍ）の上に、つかみ部作製用として離型用ポリエチレンテレフタラート（ＰＥＴ）フィルム（厚み０．０７ｍｍ、巾１００ｍｍ、長さ６３ｍｍ）を置き、その上に実施例により得られた中間膜用フィルム（厚み０．４ｍｍ、巾１００ｍｍ、長さ７０ｍｍ）を重ね合わせた。更にその上に、支持体としてＰＥＴ（厚み０．１ｍｍ）と直鎖状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）（厚み０．０５ｍｍ）を予め接着剤で貼り合わせたラミネートフィルムのＬＬＤＰＥ面を下側にして重ね合わせた。このようにして作製した積層体をアルミ真空袋の中に入れ、真空梱包機（株式会社ハギオス製、商品名：ＭＺＣ－３００Ｃ）を用いて３０トール以下になるまで減圧しながら積層体を真空パックした。次に、真空パックをそのまま１１０℃にセットしたギアオーブンに入れ３０分間加熱し、室温まで放冷後、真空パックからラミネート積層体を取り出した。積層体を２５ｍｍ巾の短冊状に切断し、接着強度測定用試験片を得た。次に、引張試験機（ＯＲＩＥＮＴＥＣ社製、型式：ＲＴＧ－１２１０）を用いて、試験片の該加熱接着部分を剥離速度３００ｍｍ／分、剥離角度１８０度の条件で引張り、接着強度を測定した。
(1) MFR Reduction Rate Melt flow rate (MFR) was measured according to JIS K 6924-1. The value (X) measured after the ethylene-based polymer composition obtained in the example was placed in the MFR system set at 190° C. and held for 6 minutes, and the value measured after placed in the MFR system and held for 16 minutes. For (Y), the value calculated by the formula (1−(Y)/(X))×100 was described as the MFR reduction rate.
(2) Storage elastic modulus A sheet having a thickness of 1.0 mm is produced from the ethylene polymer composition obtained in the example using a compression molding machine (manufactured by Shinto Kinzoku Kogyo Co., Ltd., model: Shinto AWFA-50). did. For compression molding, the ethylene-based polymer composition was placed in a mold set at 180°C, preheated for 3 minutes, degassed, heated and pressed at 180°C and 10 MPa for 3 minutes, and then removed from the mold. After that, it was placed in a cooling mold set at 25° C. and cooled under pressure of 10 MPa for 5 minutes. The obtained sheet was cut out with a cutter to prepare a sample having a thickness of 1 mm, a width of 5.1 mm and a length of 22 mm. The sample was set in a dynamic viscoelasticity measuring device (manufactured by UBM Co., Ltd., model: Rheogel-E4000), and moved at a distance between chucks of 10 mm, a frequency of 10 Hz, a temperature range of -40°C to 140°C, and a heating rate of 4°C/min. A physical viscoelasticity measurement was performed to measure the storage modulus at 110°C.
(3) Width of glass deviation The interlayer film obtained in the example (thickness 0.4 mm, width 50 mm) was placed on a plate glass (manufactured by Central Glass Co., Ltd., trade name: FL2, thickness 2 mm, width 50 mm, length 100 mm). , length 70 mm) was placed, and glass was further stacked thereon to produce a structure. The prepared structure was placed in an aluminum vacuum bag, and the laminate was vacuum-packed while reducing the pressure to 30 Torr or less using a vacuum packing machine (manufactured by Hagios Co., Ltd., trade name: MZC-300C). Next, the vacuum pack was placed in a gear oven (manufactured by Yasuda Seiki Co., Ltd., model: SHF-77) set at 110 ° C. and heated for 30 minutes, allowed to cool to room temperature, and then the laminate structure was removed from the vacuum pack. . A weight equivalent to two pieces of FL2 glass was attached to one glass of the prepared glass / interlayer film / glass laminated structure, and a constant temperature thermostat set at 105 ° C. (manufactured by Yamato Scientific Co., Ltd., model: DN- 63H) so that the film for the intermediate film was placed vertically and hung so that a load equivalent to three sheets of glass was applied. After 100 hours had passed, the structure was taken out, and the displacement width of the glass from the initial stage was measured using a digital vernier caliper.
(4) High-speed tensile breaking strength A sheet with a thickness of 0.4 mm is formed from the ethylene polymer composition obtained in the example using a compression molding machine (manufactured by Shindo Kinzoku Kogyo, model: Shinto AWFA-50). made. For compression molding, the ethylene-based polymer composition was placed in a mold set at 180°C, preheated for 3 minutes, degassed, heated and pressed at 180°C and 10 MPa for 3 minutes, and then removed from the mold. After that, it was placed in a cooling mold set at 25° C. and cooled under pressure of 10 MPa for 5 minutes. The prepared sheet was punched into a JISK7127 type 5 dumbbell shape to obtain a specimen for a tensile test. Next, using a high-speed peel tester (manufactured by Tester Sangyo Co., Ltd., model: TE-701), the test piece was pulled at a tensile speed of 35 m/min to measure the high-speed tensile breaking strength.
(5) Adhesive strength On a plate glass (manufactured by Central Glass Co., Ltd., product name: FL3, thickness 3 mm, width 100 mm, length 100 mm), a release polyethylene terephthalate (PET) film (thickness 0 0.07 mm, width 100 mm, length 63 mm), and the interlayer film obtained in the example (thickness 0.4 mm, width 100 mm, length 70 mm) was superposed thereon. Furthermore, a laminate film in which PET (thickness 0.1 mm) and linear low-density polyethylene (LLDPE) (thickness 0.05 mm) as a support were pasted together with an adhesive in advance was overlaid with the LLDPE side facing down. Matched. The laminate thus produced is placed in an aluminum vacuum bag, and the laminate is vacuum-packed while the pressure is reduced to 30 Torr or less using a vacuum packing machine (manufactured by Hagios Co., Ltd., trade name: MZC-300C). did. Next, the vacuum pack was placed in a gear oven set at 110° C. and heated for 30 minutes, allowed to cool to room temperature, and then the laminate was taken out from the vacuum pack. The laminate was cut into strips having a width of 25 mm to obtain test pieces for measuring adhesive strength. Next, using a tensile tester (RTG-1210, manufactured by ORIENTEC), the heat-bonded portion of the test piece was pulled under the conditions of a peel speed of 300 mm/min and a peel angle of 180 degrees to measure the adhesive strength.
実施例１
メルトフローレート４．３ｇ／１０分、酢酸ビニル含有率が２６重量％であるエチレン－酢酸ビニル共重合体（Ａ１）（東ソー株式会社製、商品名：ウルトラセン６３４）１００重量部に対し、シラン化合物（Ｂ）として、３－アミノプロピルジエトキシメチルシラン（Ｂ１）（信越化学株式会社製、商品名：ＫＢＥ－９０２）０．０５重量部、シラン化合物（Ｃ）として、３－メタクリロキシプロピルトリエトキシシラン（Ｃ１）（信越化学株式会社製、商品名：ＫＢＥ－５０３）０．５０重量部、有機過酸化物（Ｄ）として１，１－ビス（ｔ－ブチルパーオキシ）シクロヘキサン（Ｄ１）（日油株式会社製、商品名：パーヘキサＣ）０．２５重量部をタンブラーブレンダーで混合した。混合原料を２軸押出機（株式会社日本製鋼所製、型式：ＴＥＸ－２５αＩＩＩ）を用いて、温度１７０℃、押出量１０ｋｇ／ｈの条件にて溶融混練しエチレン系重合体組成物を得た。
得られたエチレン系共重合体組成物を用いてＭＦＲ変化、貯蔵弾性率、ガラスずれ幅、高速引張破断強度、接着強度の評価を実施した。その結果を表１に示す。
Example 1
Ethylene-vinyl acetate copolymer (A1) (manufactured by Tosoh Corporation, trade name: Ultrasen 634) having a melt flow rate of 4.3 g/10 min and a vinyl acetate content of 26% by weight is added to 100 parts by weight of silane. As the compound (B), 3-aminopropyldiethoxymethylsilane (B1) (manufactured by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd., trade name: KBE-902) 0.05 parts by weight, as the silane compound (C), 3-methacryloxypropyltri Ethoxysilane (C1) (manufactured by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd., trade name: KBE-503) 0.50 parts by weight, 1,1-bis (t-butylperoxy) cyclohexane (D1) as the organic peroxide (D) ( 0.25 parts by weight of Perhexa C (trade name, manufactured by NOF Corporation) was mixed with a tumbler blender. The raw material mixture was melt-kneaded using a twin-screw extruder (manufactured by The Japan Steel Works, Ltd., model: TEX-25αIII) at a temperature of 170° C. and an extrusion rate of 10 kg/h to obtain an ethylene polymer composition. .
Using the obtained ethylene-based copolymer composition, MFR change, storage modulus, glass displacement width, high-speed tensile breaking strength, and adhesive strength were evaluated. Table 1 shows the results.
実施例２
エチレン－酢酸ビニル共重合体（Ａ）としてメルトフローレート４．７ｇ／１０分、酢酸ビニル含有率が２６重量％であるエチレン－酢酸ビニル共重合体（Ａ２）（東ソー株式会社製、商品名：ウルトラセン６５１）１００重量部に対し、シラン化合物（Ｂ）として３－アミノプロピルトリメトキシメチルシラン（Ｂ２）（信越化学株式会社製、商品名：ＫＢＭ－９０３）０．０５重量部、シラン化合物（Ｃ１）０．３０重量部、有機過酸化物（Ｄ１）０．２０重量部とした以外は、実施例１と同様にして、エチレン系重合体組成物を得た。
得られたエチレン系共重合体組成物を用いてＭＦＲ変化、貯蔵弾性率、ガラスずれ幅、高速引張破断強度、接着強度の評価を実施した。その結果を表１に示す。
Example 2
Ethylene-vinyl acetate copolymer (A2) (manufactured by Tosoh Corporation, trade name: Ultrasen 651) 100 parts by weight, 3-aminopropyltrimethoxymethylsilane (B2) (manufactured by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd., trade name: KBM-903) as a silane compound (B) 0.05 parts by weight, a silane compound ( An ethylene polymer composition was obtained in the same manner as in Example 1, except that C1) was 0.30 parts by weight and the organic peroxide (D1) was 0.20 parts by weight.
Using the obtained ethylene-based copolymer composition, MFR change, storage modulus, glass displacement width, high-speed tensile breaking strength, and adhesive strength were evaluated. Table 1 shows the results.
実施例３
エチレン－酢酸ビニル共重合体（Ａ１）１００重量部に対し、シラン化合物（Ｂ１）０．０７重量部、シラン化合物（Ｃ）としてシラン化合物（Ｃ１）０．１０重量部及び３－メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン（Ｃ２）（信越化学株式会社製、商品名：ＫＢＭ－５０３）０．１０重量部、有機過酸化物（Ｄ１）０．１０重量部とした以外は、実施例１と同様にして、エチレン系重合体組成物を得た。
得られたエチレン系共重合体組成物を用いてＭＦＲ変化、貯蔵弾性率、ガラスずれ幅、高速引張破断強度、接着強度の評価を実施した。その結果を表１に示す。
Example 3
Per 100 parts by weight of the ethylene-vinyl acetate copolymer (A1), 0.07 parts by weight of the silane compound (B1), 0.10 parts by weight of the silane compound (C1) as the silane compound (C), and 3-methacryloxypropyltri In the same manner as in Example 1, except that 0.10 parts by weight of methoxysilane (C2) (manufactured by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd., trade name: KBM-503) and 0.10 parts by weight of organic peroxide (D1) were used. An ethylene polymer composition was obtained.
Using the obtained ethylene-based copolymer composition, MFR change, storage modulus, glass displacement width, high-speed tensile breaking strength, and adhesive strength were evaluated. Table 1 shows the results.
実施例４
エチレン－酢酸ビニル共重合体（Ａ１）１００重量部に対し、シラン化合物（Ｂ１）０．０５重量部、シラン化合物（Ｃ）としてビニルトリエトキシシラン（Ｃ３）（信越化学株式会社製、商品名：ＫＢＥ－１００３）０．５０重量部、有機過酸化物（Ｄ１）０．２５重量部とした以外は、実施例１と同様にして、エチレン系重合体組成物を得た。
得られたエチレン系共重合体組成物を用いてＭＦＲ変化、貯蔵弾性率、ガラスずれ幅、高速引張破断強度、接着強度の評価を実施した。その結果を表１に示す。
Example 4
With respect to 100 parts by weight of the ethylene-vinyl acetate copolymer (A1), 0.05 parts by weight of the silane compound (B1) and vinyl triethoxysilane (C3) as the silane compound (C) (manufactured by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd., trade name: An ethylene polymer composition was obtained in the same manner as in Example 1, except that KBE-1003) was 0.50 parts by weight and the organic peroxide (D1) was 0.25 parts by weight.
Using the obtained ethylene-based copolymer composition, MFR change, storage modulus, glass displacement width, high-speed tensile breaking strength, and adhesive strength were evaluated. Table 1 shows the results.
実施例５
ＥＶＡ又はエチレン－（メタ）アクリル酸エステル共重合体（Ａ）としてメルトフローレート７．０ｇ／１０分、メタクリル酸含有率が２５重量％であるエチレン－メタクリル酸エステル共重合体（Ａ３）（住友化学株式会社製、商品名：アクリフトＷＫ３０７）１００重量部に対し、シラン化合物（Ｂ１）０．０６重量部、シラン化合物（Ｃ２）０．２０重量部、有機過酸化物（Ｄ）として２，５－ジメチル－２，５－ビス（ｔ－ブチルパーオキシ）ヘキサン（Ｄ２）０．３０重量部とした以外は、実施例１と同様にして、エチレン系重合体組成物を得た。
得られたエチレン系共重合体組成物を用いてＭＦＲ変化、貯蔵弾性率、ガラスずれ幅、高速引張破断強度、接着強度の評価を実施した。その結果を表１に示す。
Example 5
Ethylene-methacrylic acid ester copolymer (A3) (Sumitomo Chemical Co., Ltd., trade name: Aclift WK307) 100 parts by weight, 0.06 parts by weight of silane compound (B1), 0.20 parts by weight of silane compound (C2), 2,5 parts by weight as organic peroxide (D) An ethylene polymer composition was obtained in the same manner as in Example 1, except that 0.30 parts by weight of -dimethyl-2,5-bis(t-butylperoxy)hexane (D2) was used.
Using the obtained ethylene-based copolymer composition, MFR change, storage modulus, glass displacement width, high-speed tensile breaking strength, and adhesive strength were evaluated. Table 1 shows the results.
実施例６
エチレン－酢酸ビニル共重合体（Ａ１）１００重量部に対し、シラン化合物（Ｂ１）０．０７重量部、シラン化合物（Ｃ１）０．０５重量部、有機過酸化物（Ｄ１）０．０５重量部とした以外は、実施例１と同様にして、エチレン系重合体組成物を得た。
得られたエチレン系共重合体組成物を用いてＭＦＲ変化、貯蔵弾性率、ガラスずれ幅、高速引張破断強度、接着強度の評価を実施した。その結果を表１に示す。
Example 6
Ethylene-vinyl acetate copolymer (A1) 100 parts by weight, silane compound (B1) 0.07 parts by weight, silane compound (C1) 0.05 parts by weight, organic peroxide (D1) 0.05 parts by weight An ethylene-based polymer composition was obtained in the same manner as in Example 1, except that
Using the obtained ethylene-based copolymer composition, MFR change, storage modulus, glass displacement width, high-speed tensile breaking strength, and adhesive strength were evaluated. Table 1 shows the results.
実施例７
エチレン－酢酸ビニル共重合体（Ａ１）１００重量部に対し、シラン化合物（Ｂ１）０．０５重量部、シラン化合物（Ｃ１）０．１重量部、シラン化合物（Ｃ２）０．１重量部、有機過酸化物（Ｄ１）０．０５重量部とした以外は、実施例３と同様にして、エチレン系重合体組成物を得た。
得られたエチレン系共重合体組成物を用いてＭＦＲ変化、貯蔵弾性率、ガラスずれ幅、高速引張破断強度、接着強度の評価を実施した。その結果を表１に示す。
Example 7
Ethylene-vinyl acetate copolymer (A1) 100 parts by weight, silane compound (B1) 0.05 parts by weight, silane compound (C1) 0.1 parts by weight, silane compound (C2) 0.1 parts by weight, organic An ethylene-based polymer composition was obtained in the same manner as in Example 3, except that the peroxide (D1) was 0.05 parts by weight.
Using the obtained ethylene-based copolymer composition, MFR change, storage modulus, glass displacement width, high-speed tensile breaking strength, and adhesive strength were evaluated. Table 1 shows the results.
実施例８
エチレン－酢酸ビニル共重合体（Ａ）としてメルトフローレート５．７ｇ／１０分、酢酸ビニル含有率が２８重量％であるエチレン－酢酸ビニル共重合体（Ａ４）（東ソー株式会社製、商品名：ウルトラセン７５１）１００重量部に対し、シラン化合物（Ｂ２）０．１０重量部、シラン化合物（Ｃ２）０．２０重量部、有機過酸化物（Ｄ１）０．１５重量部とした以外は、実施例１と同様にして、エチレン系重合体組成物を得た。
得られたエチレン系共重合体組成物を用いてＭＦＲ変化、貯蔵弾性率、ガラスずれ幅、高速引張破断強度、接着強度の評価を実施した。その結果を表１に示す。
Example 8
Ethylene-vinyl acetate copolymer (A4) (manufactured by Tosoh Corporation, trade name: 0.10 parts by weight of the silane compound (B2), 0.20 parts by weight of the silane compound (C2), and 0.15 parts by weight of the organic peroxide (D1) per 100 parts by weight of Ultrathene 751) An ethylene-based polymer composition was obtained in the same manner as in Example 1.
Using the obtained ethylene-based copolymer composition, MFR change, storage modulus, glass displacement width, high-speed tensile breaking strength, and adhesive strength were evaluated. Table 1 shows the results.
比較例１
エチレン－酢酸ビニル共重合体（Ａ）としてエチレン－酢酸ビニル共重合体（Ａ２）１００重量部に対し、シラン化合物（Ｂ）を非含有、シラン化合物（Ｃ１）０．３０重量部、有機過酸化物（Ｄ１）０．１５重量部とした以外は、実施例１と同様にして、エチレン系重合体組成物を得た。
得られたエチレン系共重合体組成物を用いてＭＦＲ変化、貯蔵弾性率、ガラスずれ幅、高速引張破断強度、接着強度の評価を実施した。その結果を表２に示す。得られたエチレン系共重合体組成物は耐貫通性及び接着性に劣るものであった。
Comparative example 1
As ethylene-vinyl acetate copolymer (A), 100 parts by weight of ethylene-vinyl acetate copolymer (A2) does not contain silane compound (B), 0.30 parts by weight of silane compound (C1), organic peroxide An ethylene polymer composition was obtained in the same manner as in Example 1, except that the product (D1) was 0.15 parts by weight.
Using the obtained ethylene-based copolymer composition, MFR change, storage modulus, glass displacement width, high-speed tensile breaking strength, and adhesive strength were evaluated. Table 2 shows the results. The resulting ethylene-based copolymer composition was inferior in penetration resistance and adhesiveness.
比較例２
エチレン－酢酸ビニル共重合体（Ａ）としてエチレン－酢酸ビニル共重合体（Ａ２）１００重量部に対し、シラン化合物（Ｂ１）０．０５重量部、シラン化合物（Ｃ）を非含有、有機過酸化物（Ｄ１）０．０５重量部とした以外は、実施例１と同様にして、エチレン系重合体組成物を得た。
得られたエチレン系共重合体組成物を用いてＭＦＲ変化、貯蔵弾性率、ガラスずれ幅、高速引張破断強度、接着強度の評価を実施した。その結果を表２に示す。得られたエチレン系共重合体組成物は耐熱性に劣るものであった。
Comparative example 2
0.05 parts by weight of silane compound (B1) per 100 parts by weight of ethylene-vinyl acetate copolymer (A2) as ethylene-vinyl acetate copolymer (A), no silane compound (C), organic peroxide An ethylene polymer composition was obtained in the same manner as in Example 1, except that the product (D1) was 0.05 parts by weight.
Using the obtained ethylene-based copolymer composition, MFR change, storage modulus, glass displacement width, high-speed tensile breaking strength, and adhesive strength were evaluated. Table 2 shows the results. The obtained ethylene-based copolymer composition was inferior in heat resistance.
比較例３
エチレン－酢酸ビニル共重合体（Ａ）としてエチレン－酢酸ビニル共重合体（Ａ２）１００重量部に対し、シラン化合物（Ｂ１）０．０５重量部、シラン化合物（Ｃ）０．００１重量部、有機過酸化物（Ｄ１）０．０５重量部とした以外は、実施例１と同様にして、エチレン系重合体組成物を得た。
得られたエチレン系共重合体組成物を用いてＭＦＲ変化、貯蔵弾性率、ガラスずれ幅、高速引張破断強度、接着強度の評価を実施した。その結果を表２に示す。得られたエチレン系共重合体組成物は耐熱性に劣るものであった。
Comparative example 3
As an ethylene-vinyl acetate copolymer (A), 0.05 parts by weight of a silane compound (B1), 0.001 parts by weight of a silane compound (C), an organic An ethylene polymer composition was obtained in the same manner as in Example 1, except that the peroxide (D1) was 0.05 parts by weight.
Using the obtained ethylene-based copolymer composition, MFR change, storage modulus, glass displacement width, high-speed tensile breaking strength, and adhesive strength were evaluated. Table 2 shows the results. The obtained ethylene-based copolymer composition was inferior in heat resistance.
比較例４
エチレン－酢酸ビニル共重合体（Ａ）としてエチレン－酢酸ビニル共重合体（Ａ２）１００重量部に対し、シラン化合物（Ｂ１）０．０４重量部、シラン化合物（Ｃ１）２．０重量部、有機過酸化物（Ｄ１）０．５重量部とした以外は、実施例１と同様にして、エチレン系重合体組成物を得た。
得られたエチレン系共重合体組成物を用いてＭＦＲ変化、貯蔵弾性率、ガラスずれ幅、高速引張破断強度、接着強度の評価を実施した。その結果を表２に示す。得られたエチレン系共重合体組成物は耐熱性に劣るものであった。
Comparative example 4
0.04 parts by weight of silane compound (B1), 2.0 parts by weight of silane compound (C1) per 100 parts by weight of ethylene-vinyl acetate copolymer (A2) as ethylene-vinyl acetate copolymer (A), organic An ethylene-based polymer composition was obtained in the same manner as in Example 1, except that the peroxide (D1) was 0.5 parts by weight.
Using the obtained ethylene-based copolymer composition, MFR change, storage modulus, glass displacement width, high-speed tensile breaking strength, and adhesive strength were evaluated. Table 2 shows the results. The obtained ethylene-based copolymer composition was inferior in heat resistance.
比較例５
エチレン－酢酸ビニル共重合体（Ａ）としてエチレン－酢酸ビニル共重合体（Ａ２）１００重量部に対し、シラン化合物（Ｂ１）０．０７重量部、シラン化合物（Ｃ）として３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン（Ｃ４）（信越化学株式会社製、商品名：ＫＢＭ－４０３）０．３重量部、有機過酸化物（Ｄ１）０．１５重量部とした以外は、実施例１と同様にして、エチレン系重合体組成物を得た。なお、３－グリシドキシプロピルトリメトキシシランは本発明のシラン化合物（Ｃ）に該当しないが、表２の標記の便宜上（Ｃ４）と称する。
得られたエチレン系共重合体組成物を用いてＭＦＲ変化、貯蔵弾性率、ガラスずれ幅、高速引張破断強度、接着強度の評価を実施した。その結果を表２に示す。得られたエチレン系共重合体組成物は耐熱性に劣るものであった。
Comparative example 5
0.07 parts by weight of the silane compound (B1) per 100 parts by weight of the ethylene-vinyl acetate copolymer (A2) as the ethylene-vinyl acetate copolymer (A), and 3-glycidoxypropyl as the silane compound (C) In the same manner as in Example 1, except that trimethoxysilane (C4) (manufactured by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd., trade name: KBM-403) was 0.3 parts by weight and organic peroxide (D1) was 0.15 parts by weight. , to obtain an ethylene-based polymer composition. Although 3-glycidoxypropyltrimethoxysilane does not correspond to the silane compound (C) of the present invention, it is referred to as (C4) for convenience of notation in Table 2.
Using the obtained ethylene-based copolymer composition, MFR change, storage modulus, glass displacement width, high-speed tensile breaking strength, and adhesive strength were evaluated. Table 2 shows the results. The obtained ethylene-based copolymer composition was inferior in heat resistance.
比較例６
エチレン－酢酸ビニル共重合体（Ａ）としてエチレン－酢酸ビニル共重合体（Ａ２）１００重量部に対し、シラン化合物（Ｂ１）０．０５重量部、シラン化合物（Ｃ１）０．３重量部、有機過酸化物（Ｄ１）０．００１重量部とした以外は、実施例１と同様にして、エチレン系重合体組成物を得た。
得られたエチレン系共重合体組成物を用いてＭＦＲ変化、貯蔵弾性率、ガラスずれ幅、高速引張破断強度、接着強度の評価を実施した。その結果を表２に示す。得られたエチレン系共重合体組成物は耐熱性に劣るものであった。
Comparative example 6
0.05 parts by weight of silane compound (B1), 0.3 parts by weight of silane compound (C1) per 100 parts by weight of ethylene-vinyl acetate copolymer (A2) as ethylene-vinyl acetate copolymer (A), organic An ethylene-based polymer composition was obtained in the same manner as in Example 1, except that the peroxide (D1) was 0.001 parts by weight.
Using the obtained ethylene-based copolymer composition, MFR change, storage modulus, glass displacement width, high-speed tensile breaking strength, and adhesive strength were evaluated. Table 2 shows the results. The obtained ethylene-based copolymer composition was inferior in heat resistance.
本発明のガラス用接着剤は、エチレン－酢酸ビニル共重合体又はエチレン－（メタ）アクリル酸エステル共重合体に対しアミノ基を有するシラン化合物と特定の構造を有するシラン化合物、更には有機過酸化物を含む組成物からなり、耐熱性に優れ、かつ耐貫通性やガラスとの接着性にも優れていることから、建材や輸送車両などの産業用合わせガラス、特に液晶フィルムなどの熱に弱いフィルムを介在させた調光合わせガラス用の接着材料としての適用が期待されるものである。 The adhesive for glass of the present invention comprises an ethylene-vinyl acetate copolymer or an ethylene-(meth)acrylic acid ester copolymer, a silane compound having an amino group, a silane compound having a specific structure, and an organic peroxide. It has excellent heat resistance, penetration resistance, and adhesion to glass, so it is vulnerable to heat such as industrial laminated glass for building materials and transportation vehicles, especially liquid crystal films. It is expected to be applied as an adhesive material for light control laminated glass with a film interposed therebetween.
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A621 | Written request for application examination |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A621 Effective date: 20240311 |