JP2022097066A - 二酸化炭素固定化方法 - Google Patents
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Abstract
【課題】二酸化炭素の削減に有用な二酸化炭素固定化方法を提供すること。【解決手段】二酸化炭素及び水素からメタン及び水を生成させるメタネーション工程と、メタン及び水をプラズマ分解してカーボン及び水素を生成させるプラズマ分解工程と、 カーボンを回収する第１の回収工程と、水素を回収する第２の回収工程を備える、二酸化炭素固定化方法。【選択図】なし
Description
本発明は、二酸化炭素固定化方法に関する。
火力発電所、工場等においては、大量の化石燃料（例えば、石炭、重油、超重質油）が燃焼され、二酸化炭素、硫黄酸化物、窒素酸化物を含むガスが排出されている。そのような排出ガスに含まれる物質のうち、特に二酸化炭素は、地球温暖化の要因とされる温室効果ガスの一つとして考えられており、気候変動に関する国際連合枠組条約等においても、大気中への二酸化炭素の排出量の規制が設けられている。
大気中への二酸化炭素の排出を抑制する手段として、例えば、化石燃料の燃焼等に伴って生じた二酸化炭素を含む排気ガスから二酸化炭素を分離して回収し、回収された二酸化炭素を圧縮して地下に貯留する技術（ＣＣＳ）が開発されている。また、二酸化炭素の変換技術が様々検討されており、例えば、二酸化炭素と水素からメタンを生成するメタネーションが知られている（特許文献１、２）。
メタネーションは二酸化炭素の削減に有効であるが、モル換算で二酸化炭素の４倍という大量の水素が必要であり、水素の供給が重要課題の一つである。また、メタネーションで製造したメタンは、化石エネルギー代替として使用することが可能であるが、生成したメタンの貯留設備や運搬設備等が必要となり、メタンが過剰に生産されると余剰分の利用先の確保が難しい。更に、メタネーションで製造したメタンを化石エネルギー代替として使用すると、二酸化炭素が排出されるため、完全な二酸化炭素の削減にはつながらない。
本発明の課題は、二酸化炭素の削減に有用な二酸化炭素固定化方法を提供することにある。
本発明の課題は、二酸化炭素の削減に有用な二酸化炭素固定化方法を提供することにある。
本発明者らは、二酸化炭素の削減技術を創製すべく検討した結果、二酸化炭素をメタネーションし、次いでプラズマ分解することで、カーボンとして効率よく固定できることを見出した。更に、本発明者らは、生成した水素を循環利用することで、永続的な二酸化炭素の回収を実現できることを見出した。
すなわち、本発明は、次の〔１〕～〔５〕を提供するものである。
〔１〕二酸化炭素及び水素からメタン及び水を生成させるメタネーション工程と、
メタン及び水をプラズマ分解してカーボン及び水素を生成させるプラズマ分解工程と、
カーボンを回収する第１の回収工程と、
水素を回収する第２の回収工程
を備える、二酸化炭素固定化方法。
〔２〕二酸化炭素及び水素からメタン及び水を生成させるメタネーション工程と、
メタンをプラズマ分解してカーボン及び水素を生成させるプラズマ分解工程と、
カーボンを回収する第１の回収工程と、
水素を回収する第２の回収工程
を備える、二酸化炭素固定化方法。
〔３〕第２の回収工程で回収した水素をメタネーション工程に供給する、前記〔１〕又は〔２〕記載の二酸化炭素固定化方法。
〔４〕メタネーション工程で使用する水素源として、次の（１）～（３）から選択される１以上をプラズマ分解して生成したものを含む、前記〔１〕～〔３〕のいずれか一に記載の二酸化炭素固定化方法。
（１）水
（２）バイオ発酵消化液
（３）バイオガス
〔５〕プラズマ分解工程で使用するメタン源として、バイオガスを含む、前記〔１〕～〔４〕のいずれか一に記載の二酸化炭素固定化方法。
〔１〕二酸化炭素及び水素からメタン及び水を生成させるメタネーション工程と、
メタン及び水をプラズマ分解してカーボン及び水素を生成させるプラズマ分解工程と、
カーボンを回収する第１の回収工程と、
水素を回収する第２の回収工程
を備える、二酸化炭素固定化方法。
〔２〕二酸化炭素及び水素からメタン及び水を生成させるメタネーション工程と、
メタンをプラズマ分解してカーボン及び水素を生成させるプラズマ分解工程と、
カーボンを回収する第１の回収工程と、
水素を回収する第２の回収工程
を備える、二酸化炭素固定化方法。
〔３〕第２の回収工程で回収した水素をメタネーション工程に供給する、前記〔１〕又は〔２〕記載の二酸化炭素固定化方法。
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（１）水
（２）バイオ発酵消化液
（３）バイオガス
〔５〕プラズマ分解工程で使用するメタン源として、バイオガスを含む、前記〔１〕～〔４〕のいずれか一に記載の二酸化炭素固定化方法。
本発明によれば、二酸化炭素を簡便な操作で効率よくカーボンとして固定化することができる。また、本発明の方法は、水素の循環利用が可能であるため、永続的な二酸化炭素の固定化に有用である。
〔第１実施形態〕
本実施形態に係る二酸化炭素固定化方法は、メタネーション工程、プラズマ分解工程、第１の回収工程及び第２の回収工程を備えるものである。以下、各工程について説明する。
本実施形態に係る二酸化炭素固定化方法は、メタネーション工程、プラズマ分解工程、第１の回収工程及び第２の回収工程を備えるものである。以下、各工程について説明する。
（メタネーション工程）
メタネーション工程は、二酸化炭素及び水素からメタン及び水を生成させる工程であり、下記式（ｉ）で表すことができる。これにより、カーボンニュートラルメタンを生成することができる。
メタネーション工程は、二酸化炭素及び水素からメタン及び水を生成させる工程であり、下記式（ｉ）で表すことができる。これにより、カーボンニュートラルメタンを生成することができる。
ＣＯ2 ＋ ４Ｈ2 → ＣＨ4 ＋ ２Ｈ2Ｏ （ｉ）
二酸化炭素の供給源としては、二酸化炭素を含む気体であれば特に限定されないが、例えば、火力発電所や工場等で発生する排出ガス、大気ガスを挙げることができる。なお、二酸化炭素を含む気体は、分離膜や吸着剤等で処理して二酸化炭素濃度を高めてもよい。また、供給源の異なる二酸化炭素を２以上混合して用いてもよく、混合割合は適宜選択することができる。
水素の供給源としては、例えば、水素ガスボンベからのガス、再生可能エネルギー発電装置の余剰電力を用いて水を電気分解して得られた水素を挙げることができるが、例えば、次の（１）～（３）から選択される１以上をプラズマ分解して生成した水素を使用してもよい。また、バイオ発酵消化液とバイオガスを混合し、それらをプラズマ分解して生成した水素を使用することもできる。プラズマ分解により生成した水素は、分離膜や吸着剤等で処理して水素濃度を高めてもよい。更に、供給源の異なる水素を２以上混合して用いてもよく、混合割合は適宜選択することができる。なお、水素は、例えば、水素分離膜により回収することができる。
（１）水
（２）バイオ発酵消化液
（３）バイオガス
（２）バイオ発酵消化液
（３）バイオガス
本明細書において「バイオガス」とは、バイオマスのバイオ発酵により生成するメタンを主成分とするガスをいう。バイオマスとしては、例えば、家畜排泄物、食品廃棄物、家庭生ごみ、下水汚泥等の廃棄物系バイオマスが挙げられる。バイオ発酵としては、例えば、常温発酵、中温発酵、高温発酵が挙げられ、バイオマスの種類や水分含量により適宜選択することができる。また、「バイオ発酵消化液」とは、バイオ発酵により生成するメタンを取り出した後に残る、窒素化合物を含む液体をいう。窒素化合物としては、例えば、アンモニア、亜硝酸、硝酸、たんぱく質を挙げることができる。
水のプラズマ分解は、例えば、水を高温の伝熱体と接触させてスチームを発生させ、キャリアガスに同伴されたスチームをプラズマ反応器に導入し、プラズマアークの存在下で水素ガスに転換すればよい。キャリアガスとしては、アルゴン、ヘリウム、窒素、水素及びそれらの混合物等を挙げることができる。水素としては、水の電気分解により生成した水素、水、バイオ発酵消化液、バイオガスやメタネーションにより得られたメタン等のプラズマ分解により生成した水素も挙げることができる。水のプラズマ分解は、例えば、下記式（Ａ）で表すことができる。反応条件は反応スケール等により適宜設定可能である。
２Ｈ2Ｏ → ２Ｈ2 ＋ Ｏ2 （Ａ）
バイオ発酵消化液は、所定の温度以上に加熱して気化し、それをキャリアガスと同伴させてプラズマ反応器に導入し、プラズマアークの存在下で水素ガスに転換すればよい。これにより、アンモニア等の窒素化合物と水を分解し、水素の製造が可能となる。また、バイオ発酵消化液からアンモニア等の特定の窒素化合物を分離し、それをキャリアガスと同伴させてプラズマ反応器に導入し、プラズマアークの存在下で水素ガスに転換してもよい。なお、キャリアガスは、上記において説明したとおりである。プラズマ分解に必要なエネルギー量は、純水が３．８ｋＷｈ／Ｎｍ3－Ｈ2であり、メタンが０．９ｋＷｈ/Ｎｍ3－Ｈ2であるのに対し、アンモニアは０．５６Ｗｈ／Ｎｍ3－Ｈ2であるため、アンモニアをブラズマ分解することで、より少ないエネルギー量で効率的に水素を製造することができる。例えば、アンモニアのプラズマ分解は、下記式（Ｂ）で表すことができる。反応条件は反応スケール等により適宜設定可能であるが、例えば、プラズマ条件は、消費電力４００Ｗ、プラズマ点灯時間１８０００秒であり、流速は３～１０Ｌ／分である。
２ＮＨ3 → ３Ｈ2 ＋ Ｎ2 （Ｂ）
バイオガスのブラズマ分解は、例えば、キャリアガスに同伴されたバイオガスをプラズマ反応器に導入し、プラズマアークの存在下で水素ガスに転換すればよい。なお、キャリアガスは、上記において説明したとおりであり、バイオガスは、分離膜や吸着剤等で処理してメタン濃度を高めてもよい。バイオガスのプラズマ分解は、例えば、下記式（Ｃ）で表すことができる。反応条件は反応スケール等により適宜設定可能であるが、例えば、プラズマ条件は、出力が６５０ｋＷであり、流量が９０Ｎｍ3／時間である。なお、カーボンは、例えば、プラズマ反応器の下流側から誘引ファンによって、サイクロン粉体回収機、バグフィルター等の粉体回収装置に移動させて回収すればよい。
ＣＨ4→ ２Ｈ2 ＋ Ｃ （Ｃ）
本工程では、外部の熱源から熱を供給することにより所定温度に加熱された反応器に、原料ガスである二酸化炭素及び水素を導入してメタネーション反応を行えばよい。
メタネーション反応は、通常触媒存在下で行われる。触媒としては、例えば、ニッケル、ルテニウム、ロジウム、カリウム、カルシウム、ナトリウム及びイリジウムから選ばれる１以上の金属を含有する金属触媒を挙げることができる。金属触媒は担体に保持されていてもよく、担体としては、例えば、セリウム、ジルコニウム、イットリウム、アルミニウム、ケイ素、及びマグネシウムから選ばれる１以上の金属元素を含む金属酸化物が挙げられる。金属触媒の使用量は特に制限されないが、例えば、担体に対して０．１～２０質量％である。なお、金属触媒は、反応器内に収容すればよい。
触媒は２５０～３００℃程度で十分なメタン活性を示すので、原料ガスを通常２５０～３００℃で反応器に供給する。また、原料ガスの流量は反応スケールにより一様ではないが、例えば、１０～１００００ｍＬ／分である。
（プラズマ分解工程）
プラズマ分解工程は、メタン及び水をプラズマ分解してカーボン及び水素を生成させる工程であり、下記式（ii）で表すことができる。
プラズマ分解工程は、メタン及び水をプラズマ分解してカーボン及び水素を生成させる工程であり、下記式（ii）で表すことができる。
ＣＨ4 ＋ ２Ｈ2Ｏ → Ｃ ＋ ４Ｈ2 ＋ Ｏ2 （ii）
メタン及び水のプラズマ分解は、例えば、メタネーション工程で生成した高温状態のメタン及び水をキャリアガスと同伴させてプラズマ反応器に導入し、プラズマアークの存在下でカーボンと水素ガスに転換すればよい。反応条件は反応スケール等により適宜設定可能であるが、例えば、プラズマ条件は、出力が６５０ｋＷであり、流量が９０Ｎｍ3／時間である。
本工程で使用するメタン源は、バイオガスを含んでいてもよい。なお、バイオガスは、分離膜や吸着剤等で処理してメタン濃度を高めてもよい。バイオガスを使用する場合は、プラズマ反応器へ移送するメタンと略同温にまでバイオガスを加熱し、メタンと混合してプラズマ反応器へ導入すればよい。バイオガスの混合割合は適宜選択することができる。
（第１の回収工程）
第１の回収工程は、カーボンを回収する工程である。これにより、二酸化炭素をカーボンとして固定化することができる。なお、カーボンは、プラズマ反応器の下流側から誘引ファンによって、サイクロン粉体回収機、バグフィルター等の粉体回収装置に移動させて回収すればよい。回収されたカーボンは、カーボンブラックとして利用することができる。
第１の回収工程は、カーボンを回収する工程である。これにより、二酸化炭素をカーボンとして固定化することができる。なお、カーボンは、プラズマ反応器の下流側から誘引ファンによって、サイクロン粉体回収機、バグフィルター等の粉体回収装置に移動させて回収すればよい。回収されたカーボンは、カーボンブラックとして利用することができる。
（第２の回収工程）
第２の回収工程は、水素を回収する工程である。水素は、例えば、水素分離膜により回収することができる。回収された水素は、貯留設備等に保管しても、水素燃料として利用しても構わないが、メタネーション工程に水素を供給して再利用してもよい。
第２の回収工程は、水素を回収する工程である。水素は、例えば、水素分離膜により回収することができる。回収された水素は、貯留設備等に保管しても、水素燃料として利用しても構わないが、メタネーション工程に水素を供給して再利用してもよい。
（水素供給工程）
水素供給工程は、第２の回収工程で回収した水素をメタネーション工程に供給する工程である。メタネーション工程においては、下記式（Ｄ）に示すように、二酸化炭素に対して４倍モルの水素を要するが、本実施形態に係るプラズマ分解工程では４モルの水素が生成する。したがって、プラズマ分解工程で発生した水素をメタネーション工程に供給することで、水素の完全循環が可能となり、新たな水素の供給を要しない。
水素供給工程は、第２の回収工程で回収した水素をメタネーション工程に供給する工程である。メタネーション工程においては、下記式（Ｄ）に示すように、二酸化炭素に対して４倍モルの水素を要するが、本実施形態に係るプラズマ分解工程では４モルの水素が生成する。したがって、プラズマ分解工程で発生した水素をメタネーション工程に供給することで、水素の完全循環が可能となり、新たな水素の供給を要しない。
〔第２実施形態〕
本実施形態に係る二酸化炭素固定化方法は、第１実施形態と同様にメタネーション工程、プラズマ分解工程、第１の回収工程及び第２の回収工程を備える点で一致するが、プラズマ分解工程において、メタンのみをプラズマ分解する点で相違する。なお、メタネーション工程、第１の回収工程及び第２の回収工程の具体的構成は、第１実施形態において説明したとおりである。
本実施形態に係る二酸化炭素固定化方法は、第１実施形態と同様にメタネーション工程、プラズマ分解工程、第１の回収工程及び第２の回収工程を備える点で一致するが、プラズマ分解工程において、メタンのみをプラズマ分解する点で相違する。なお、メタネーション工程、第１の回収工程及び第２の回収工程の具体的構成は、第１実施形態において説明したとおりである。
（プラズマ分解工程）
本実施形態に係るプラズマ分解工程は、メタンをプラズマ分解してカーボン及び水素を生成させる工程であり、下記式（iv）で表すことができる。
本実施形態に係るプラズマ分解工程は、メタンをプラズマ分解してカーボン及び水素を生成させる工程であり、下記式（iv）で表すことができる。
ＣＨ4 → Ｃ ＋ ２Ｈ2 （iv）
本実施形態においては、プラズマ分解工程の対象をメタンに限定することで必要エネルギーを低減することができる。すなわち、純水のプラズマ分解に必要なエネルギー量は、上記において説明したとおり、３．８ｋＷｈ／Ｎｍ3－Ｈ2であるが、メタンは０．９ｋＷｈ／Ｎｍ3－Ｈ2であるため、プラズマ分解に必要なエネルギー量を１／４程度に低減することができる。
メタンのプラズマ分解は、例えば、メタネーション工程で生成した高温状態のメタン及び水をキャリアガスと同伴させてプラズマ反応器に導入し、プラズマアークの存在下、メタンのみがプラズマ分解可能な条件に設定してカーボンと水素ガスに転換すればよい。また、メタネーション工程で生成した高温状態のメタン及び水をプラズマ反応器へ移送する過程で水を凝結させて分離し、メタンのみをキャリアガスと同伴させてプラズマ反応器に導入し、プラズマアークの存在下でカーボンと水素ガスに転換してもよい。
本実施形態においても、第１実施形態と同様にメタン源としてバイオガスを含んでいても構わない。バイオガスの具体的構成は、上記において説明したとおりである。
（水素供給工程）
本実施形態においても第２の回収工程で回収した水素をメタネーション工程に供給して再利用することができる。本実施形態に係るプラズマ分解工程では、下記式（Ｅ）に示すように、２モルの水素が生成する。したがって、プラズマ分解工程で発生した水素をメタネーション工程に供給することで、新たな水素の供給量を半減することができる。
本実施形態においても第２の回収工程で回収した水素をメタネーション工程に供給して再利用することができる。本実施形態に係るプラズマ分解工程では、下記式（Ｅ）に示すように、２モルの水素が生成する。したがって、プラズマ分解工程で発生した水素をメタネーション工程に供給することで、新たな水素の供給量を半減することができる。
以上、本発明をその実施形態に基づいて詳細に説明したが、本発明は上記実施形態に限定されるものではない。本発明は、その要旨を逸脱しない範囲で様々な変形が可能である。例えば、メタネーション工程において、バイオガスと、バイオ発酵消化液及びバイオガスから選択される１以上をプラズマ分解して生成した水素とをメタネーション反応してもよい。これにより、廃棄物系バイオマスの有効利用が可能になる。なお、バイオガスは、分離膜や吸着剤等で処理してメタン濃度を高めてもよく、プラズマ分解して生成した水素についても、分離膜や吸着剤等で処理して水素濃度を高めて使用しても構わない。
Claims (5)
- 二酸化炭素及び水素からメタン及び水を生成させるメタネーション工程と、
メタン及び水をプラズマ分解してカーボン及び水素を生成させるプラズマ分解工程と、
カーボンを回収する第１の回収工程と、
水素を回収する第２の回収工程
を備える、二酸化炭素固定化方法。 - 二酸化炭素及び水素からメタン及び水を生成させるメタネーション工程と、
メタンをプラズマ分解してカーボン及び水素を生成させるプラズマ分解工程と、
カーボンを回収する第１の回収工程と、
水素を回収する第２の回収工程
を備える、二酸化炭素固定化方法。 - 第２の回収工程で回収した水素をメタネーション工程に供給する、請求項１又は２記載の二酸化炭素固定化方法。
- メタネーション工程で使用する水素源として、次の（１）～（３）から選択される１以上をプラズマ分解して生成したものを含む、請求項１～３のいずれか１項に記載の二酸化炭素固定化方法。
（１）水
（２）バイオ発酵消化液
（３）バイオガス - プラズマ分解工程で使用するメタン源として、バイオガスを含む、請求項１～４のいずれか１項に記載の二酸化炭素固定化方法。
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