JP2021169872A - 液化水素製造設備 - Google Patents

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Abstract

【課題】液化水素の製造におけるエクセルギーロスを低減することができる液化水素製造設備を提供する。【解決手段】水素ガス生成装置と、液化窒素を用いて前記水素ガスを冷却する第１冷却器を含み、水素ガスを液化して液化水素を生成する水素液化装置と、窒素ガスを液化して液化窒素を生成する窒素液化装置と、を備え、窒素液化装置は、水素液化装置から排出された窒素ガスを導入し、当該窒素ガスと液体炭化水素とを熱交換することにより、窒素ガスを冷却する熱交換器を含み、熱交換器は、液体炭化水素を用いて窒素ガスを冷却することにより液体炭化水素が気化することによって発生した炭化水素ガスを排出し、水素ガス生成装置は、熱交換器から排出された炭化水素ガスを改質器に導入するように構成される。【選択図】図１

Description

本発明は、液化水素製造設備に関する。
従来から、炭化水素から水素ガスを生成し、当該水素ガスを液化することで液化水素を製造する液化水素製造設備が知られている。このような液化水素製造設備においては、最終的に冷媒として低温の水素ガスを用いて原料の水素ガスを冷却し、ジュールトムソン弁で断熱膨張させることにより液化水素を製造している。
しかし、常温の水素ガス（原料ガス）をいきなり低温の水素ガスで冷却すると温度差が大きく、伝熱のエクセルギーロスが大きい。そこで、下記特許文献１および２では、低温の水素ガスで原料ガスを冷却する前に、液化窒素を用いて予冷することが提案されている。
特開２０２０−０２４０６４号公報 特許第３６７０２２９号公報
液化窒素により原料ガスを予冷する場合、液化窒素を予め準備しておく必要がある。例えば、上記特許文献２では、空気を深冷分離することにより液化窒素を得ることが開示されている。しかし、深冷空気分離は、エクセルギーロスが大きいため、液化水素製造設備全体におけるエクセルギーロスの低減には改善の余地がある。
そこで、本発明は、液化水素の製造におけるエクセルギーロスを低減することができる液化水素製造設備を提供することを目的とする。
前記課題を解決するために、本発明の一態様に係る液化水素製造設備は、炭化水素ガスを改質して水素ガスを生成する改質器を含む水素ガス生成装置と、液化窒素を用いて前記水素ガスを冷却する第１冷却器を含み、前記水素ガスを液化して液化水素を生成する水素液化装置と、窒素ガスを液化して前記液化窒素を生成する窒素液化装置と、を備え、前記水素液化装置は、前記第１冷却器において前記液化窒素を用いて前記水素ガスを冷却することにより前記液化窒素が気化することによって発生した窒素ガスを排出し、前記窒素液化装置は、前記水素液化装置から排出された前記窒素ガスを導入し、当該窒素ガスと液体炭化水素とを熱交換することにより、前記窒素ガスを冷却する熱交換器を含み、前記熱交換器は、前記液体炭化水素を用いて前記窒素ガスを冷却することにより前記液体炭化水素が気化することによって発生した炭化水素ガスを排出し、前記水素ガス生成装置は、前記熱交換器から排出された前記炭化水素ガスを前記改質器に導入するように構成される。
上記構成によれば、水素ガス生成装置で生成された水素ガス（原料ガス）の液化に際し、原料ガスが液化窒素を用いて予冷される。原料ガスの予冷に用いた液化窒素は、気化して窒素ガスとして排出される。排出された窒素ガスは、熱交換器において、改質器に導入する炭化水素ガスを液体炭化水素から生成するための気化熱で再冷却される。このように、原料ガスの生成時に生じる炭化水素の気化熱を利用して窒素冷媒を再冷却することができるため、液化水素の製造におけるエクセルギーロスを低減することができる。
図１は、本発明の一実施の形態に係る液化水素製造設備の概略構成図である。 図２は、本実施の形態において水素ガスを窒素冷媒で冷却した場合のＴＱ線図である。 図３は、図１に示す窒素液化装置の変形例を示す概略構成図である。
以下、図面を参照しながら一実施の形態について説明する。なお、全ての図を通じて、同一のまたは対応する要素には同一の符号を付して重複する詳細な説明を省略する。
図１は、本発明の一実施の形態に係る液化水素製造設備の概略構成図である。本実施の形態における液化水素製造設備１は、水素ガス生成装置２、水素液化装置３、液化水素貯蔵器（キャッチタンク）４および窒素液化装置５を備えている。
水素ガス生成装置２は、液化天然ガス（ＬＮＧ）を導入し、ＬＮＧから水素ガス（以下、ＧＨ２と表記する場合がある）を生成する。ＬＮＧは、炭化水素の混合物であり、主成分としてメタンＣＨ４を含み、その他に、エタンＣ２Ｈ６、プロパンＣ３Ｈ８、ブタンＣ４Ｈ１０を含み得る。本明細書では、これらのＬＮＧの成分（アルカンＣｎＨ２ｎ＋２）を炭化水素と総称する。
水素ガス生成装置２は、ＬＮＧの成分である液体炭化水素（以下、ＬＣＨと表記する場合がある）が気化した炭化水素ガス（以下、ＧＣＨと表記する場合がある）を改質して水素ガスＧＨ２を生成する改質器２１を含む。改質器２１で生成された水素ガスＧＨ２は、液化水素（以下、ＬＨ２と表記する場合がある）を生成するための原料ガスとして水素液化装置３に導入される。
水素液化装置３は、原料ガスである水素ガスＧＨ２を液化して液化水素を生成する。このために、水素液化装置３は、複数の冷却器（熱交換器）３１〜３６を備えている。第１冷却器３１は、液化窒素（以下、ＬＮ２と表記する場合がある）を用いて原料ガスＧＨ２を冷却する。第２冷却器３２は、低温の窒素ガス（以下、ＧＮ２と表記する場合がある）を用いて原料ガスＧＨ２を冷却する。第２冷却器３２は、原料ガス流通経路（第１配管）Ｒ１における第１冷却器３１より上流側に設けられる。
第３冷却器３３、第４冷却器３４、および第５冷却器３５は、低温の水素ガスを冷媒として用いて第１冷却器３１および第２冷却器３２で冷却した後の原料ガスＧＨ２を冷却する。これらの冷却器３３〜３５は、原料ガス流通経路Ｒ１における第１冷却器３１より下流側において順に設けられる。第６冷却器３６は、液化水素を冷媒として用いて原料ガスＧＨ２を冷却する。第６冷却器３６は、原料ガス流通経路Ｒ１における第５冷却器３５より下流側に設けられる。
このように、原料ガスは、第２冷却器３２、第１冷却器３１、第３冷却器３３、第４冷却器３４、第５冷却器３５および第６冷却器３６の順で冷却される。原料ガス流通経路Ｒ１における第６冷却器３６の下流側には、ジュールトムソン弁３７が設けられ、冷却された原料ガスが液化され、液化水素ＬＨ２が生成される。生成された液化水素ＬＨ２は、液化水素貯蔵器４に貯蔵される。液化水素貯蔵器４に貯蔵された液化水素は、製品として適宜配送または出荷される。
第６冷却器３６に冷媒として貯留されている液化水素が原料ガスとの熱交換により気化した低温の水素ガスは、第３冷却器３３、第４冷却器３４、および第５冷却器３５における冷媒（水素ガス冷媒）として用いられる。第６冷却器３６から延びる水素ガス冷媒供給経路Ｒ２は、第５冷却器３５、第４冷却器３４、および第３冷却器３３の順（原料ガスの冷却順とは逆の順）に水素ガス冷媒を通過させるように配設されている。これにより、３つの冷却器３３〜３５のうち、原料ガスの流通方向下流に向かうほど冷媒の温度が低くなり、効率のよい原料ガスの冷却が可能となる。
なお、本実施の形態においては、水素ガス冷媒供給経路Ｒ２は、第２冷却器３２をも通過するように構成される。すなわち、第２冷却器３２においては、窒素ガスだけでなく、水素ガスも冷媒として用いられる。
各冷却器３２〜３５を通過した水素ガス冷媒は、圧縮機３８，３９で圧縮され、原料ガスと同様に、冷却器３１〜３５により再冷却される。このために、水素ガス冷媒戻り経路（第３配管）Ｒ３は、圧縮機３８を通過した水素ガス冷媒を原料ガスの冷却順と同じ順（３２，３１，３３，３４，３５の順）で各冷却器３１〜３５に通過させるように配設されている。水素ガス冷媒戻り経路Ｒ３における第５冷却器３５の下流側には、ジュールトムソン弁４０が設けられ、再冷却された水素ガス冷媒が液化される。これによって生成された液化水素は、第６冷却器３６に貯留される。
また、水素ガス冷媒循環経路（第４配管）Ｒ４が、水素ガス冷媒戻り経路Ｒ３における第１冷却器３１の下流側かつ第３冷却器３３の上流側に接続される。水素ガス冷媒循環経路Ｒ４を流通する水素ガス冷媒は、膨張タービン４１，４２で断熱膨張されることにより冷却され、再度、第３冷却器３３、第４冷却器３４、および第５冷却器３５における冷媒として用いられる。
このために、水素ガス冷媒循環経路Ｒ４は、膨張タービン４２の下流側において第５冷却器３５、第４冷却器３４、および第３冷却器３３の順（原料ガスの冷却順とは逆の順）に水素ガス冷媒を通過させるように配設されている。第３冷却器３３を通過した水素ガス冷媒は、圧縮機３９で圧縮された後、水素ガス冷媒戻り経路Ｒ３に導入される。
水素液化装置３の各冷却器３１〜３６およびジュールトムソン弁３７，４０は、いずれも真空断熱されたケーシング（コールドボックス）４３内に設けられる。
第１冷却器３１は、窒素液化装置５で生成された液化窒素ＬＮ２を冷媒として用いて原料ガスＧＨ２を冷却する。このとき、液化窒素ＬＮ２が気化することによって発生した窒素ガスＧＮ２が排出される。排出された低温の窒素ガスＧＮ２は、第２冷却器３２に冷媒として導入される。
窒素液化装置５は、第２冷却器３２において原料ガスＧＨ２と熱交換した窒素ガスＧＮ２を液化する。窒素液化装置５は、熱交換器５１を備えている。窒素液化装置５は、水素液化装置３のケーシング４３の外部に設けられる。熱交換器５１は、一次導入配管５２を通じて水素液化装置３（第２冷却器３２）から排出された窒素ガスＧＮ２を導入し、当該窒素ガスＧＮ２と液体炭化水素ＬＣＨとを熱交換することにより、窒素ガスＧＮ２を冷却するよう構成されている。
熱交換器５１は、水素ガス生成装置２に導入されるＬＮＧ（液体炭化水素ＬＣＨ）を冷媒として用いて窒素ガスＧＮ２を冷却する。水素ガス生成装置２と窒素液化装置５との間には、熱交換器５１に液体炭化水素ＬＣＨを導入する液体炭化水素流通配管２２が設けられる。熱交換器５１は、窒素ガスＧＮ２の冷却によって液体炭化水素ＬＣＨが気化することによって発生した炭化水素ガスＧＣＨを排出する。排出された炭化水素ガスＧＣＨは、炭化水素ガス流通配管２３を通じて水素ガス生成装置２に導入される。水素ガス生成装置２は、熱交換器５１から排出された炭化水素ガスＧＣＨを改質器２１に導入し、原料ガスである水素ガスＧＨ２を生成する。
さらに、窒素液化装置５は、圧縮機５３および二次導入配管５４を備えている。圧縮機５３は、一次導入配管５２を通じて熱交換器５１に導入され、熱交換器５１から排出された窒素ガスＧＮ２を圧縮する。二次導入配管５４は、圧縮機５３で圧縮された窒素ガスＧＮ２を熱交換器５１に再導入する。
窒素ガスＧＮ２を圧縮することで窒素ガスＧＮ２の温度が上昇するため、熱交換器５１において液体炭化水素ＬＣＨと再度熱交換させることにより圧縮した窒素ガスＧＮ２を圧縮前の温度に戻すことができる。
二次導入配管５４における熱交換器５１より下流側には、ジュールトムソン弁５５が設けられる。圧縮および冷却された窒素ガスＧＮ２がジュールトムソン弁５５を通過すると、窒素ガスＧＮ２が膨張し、それによって温度が低下する（ジュールトムソン効果による）。これにより、予め設定された乾き度に応じて窒素ガスＧＮ２の一部が液化する。
二次導入配管５４におけるジュールトムソン弁５５の下流側には、気液分離器５６が設けられる。気液分離器５６は、窒素ガスＧＮ２と液化窒素ＬＮ２とを分離する。気液分離器５６で分離された液化窒素ＬＮ２は、液相配管５７を通じて水素液化装置３の第１冷却器３１に導入される。また、気液分離器５６で分離された窒素ガスＧＮ２は、気相配管５８を通じて水素液化装置３の第２冷却器３２に導入される。
上記構成によれば、水素ガス生成装置２で生成された水素ガス（原料ガス）ＧＨ２の液化に際し、原料ガスＧＨ２が液化窒素ＬＮ２を用いて予冷される。原料ガスＧＨ２の予冷に用いた液化窒素ＬＮ２は、気化して窒素ガスＧＮ２として排出される。排出された窒素ガスＧＮ２は、熱交換器５１において、改質器２１に導入する炭化水素ガスＧＣＨを液体炭化水素ＬＣＨから生成するための気化熱で再冷却される。このように、原料ガスＧＨ２の生成時に生じる炭化水素の気化熱を利用して窒素冷媒を再冷却することができるため、液化水素ＬＨ２の製造におけるエクセルギーロスを低減することができる。
さらに、上記構成によれば、気液分離器５６で分離された液化窒素ＬＮ２および窒素ガスＧＮ２をそれぞれ用いて水素ガス（原料ガス）ＧＨ２を予冷することにより、原料ガスＧＨ２の温度に対する冷媒の温度差を小さくすることができ、エクセルギーロスをより低減することができる。
図２は、本実施の形態において水素ガスＧＨ２を窒素冷媒で冷却した場合のＴＱ線図である。図２は、上記エクセルギーロスの低減効果を定性的に示すものである。グラフ中の（Ａ）は、約３００Ｋから約８０Ｋまでの間における水素ガスＧＨ２の温度（Ｔ）の変化に応じた熱量（Ｑ）の変化を示すグラフである。グラフ中の（Ｂ）および（Ｃ）は、本実施の形態において水素ガスＧＨ２を約３００Ｋから約８０Ｋまで冷却するために水素ガスＧＨ２と熱交換することによる窒素冷媒の温度変化に応じた熱量変化を示すグラフである。グラフ中の（Ｂ）が、液化窒素ＬＮ２の熱量変化を示し、グラフ中の（Ｃ）が窒素ガスＧＮ２の熱量変化を示す。
さらに、グラフ中の（Ｄ）および（Ｅ）は、比較例として、液化窒素を用いて水素ガスＧＨ２を同じように冷却した場合の窒素冷媒の温度変化に応じた熱量変化を示すグラフである。グラフ中の（Ｄ）が、比較例における液化窒素の熱量変化を示し、グラフ中の（Ｅ）が比較例における窒素ガスの熱量変化を示す。なお、比較例においては、深冷分離により生成された液化窒素を第１冷却器の冷媒として用い、第１冷却器における熱交換で気化した窒素ガスを第１冷却器より上流側に設けられた第２冷却器の冷媒として用いている。すなわち、比較例においては、第２冷却器の冷媒は、すべて第１冷却器を通過したものである。
図２のグラフにおいて、グラフ（Ａ）、グラフ（Ｂ）およびグラフ（Ｃ）で囲まれた三角形の面積は、本実施の形態において、第１冷却器および第２冷却器におけるエクセルギーエクセルギーロスを定性的に示すものである。同様に、グラフ（Ａ）、グラフ（Ｄ）およびグラフ（Ｅ）で囲まれた三角形の面積は、比較例における第１冷却器および第２冷却器におけるエクセルギーロスを定性的に示すものである。図２から明らかなように、本実施の形態は比較例に比べてエクセルギーロスが少なくなっている。
なお、本実施の形態においては、窒素液化装置５には、圧縮機５３が設けられており、窒素冷媒を冷却するための動力が加えられている。窒素ガスＧＮ２を熱交換器５１で冷却後に、低温で圧縮することにより、冷却前に圧縮するよりも加える動力を少なくすることができる。
さらに、上記構成によれば、熱交換器５１を含む窒素液化装置５は、第１冷却器３１および第２冷却器３２等が設けられるケーシング４３の外部に設けられる。これにより、水素液化装置３のケーシング４３の内部構成を変更する必要がない、または、少ない。このため、既存の液化水素製造設備に窒素液化装置５を容易かつ低コストで導入することにより、上記構成の液化水素製造設備１を容易に実現することができる。
また、上記構成によれば、窒素ガスＧＮ２を一度冷却してから圧縮機５３により圧縮して再度冷却することにより、１つの熱交換器５１を用いて窒素ガスＧＮ２の冷却および液化を効率よく実施することができる。
（他の実施の形態）
上記説明から、当業者にとっては、本発明の多くの改良や他の実施形態が明らかである。従って、上記説明は、例示としてのみ解釈されるべきであり、本発明を実行する最良の態様を当業者に教示する目的で提供されたものである。本発明の精神を逸脱することなく、その構造および／または機能の詳細を実質的に変更できる。
例えば、上記実施の形態において、水素ガス生成装置２において改質器２１以外の構成については説明を省略したが、ＬＮＧから原料ガスである水素ガスを生成するための種々の構成が設けられ得る。例えば、改質器２１の上流側に、脱硫器等の炭化水素以外の不純物を除去する不純物除去装置が設けられてもよい。なお、不純物除去装置は、熱交換器５１の上流側に設けられてもよいし、下流側に設けられてもよい。ただし、水素ガス生成装置２に導入される段階で、不純物が予め除去されている等の場合には、水素ガス生成装置２に導入されたＬＮＧをそのまま熱交換器５１に導入し、熱交換器５１で気化した天然ガスをそのまま改質器２１に導入してもよい。
図３は、図１に示す窒素液化装置の変形例を示す概略構成図である。上記実施の形態においては、気液分離器５６で分離された窒素ガスＧＮ２は、気相配管５８を通じて水素液化装置３の第２冷却器３２に導入されるが、液化窒素ＬＮ２と窒素ガスＧＮ２との割合を調整するために、戻り配管５９を設けて、窒素ガスＧＮ２の一部を圧縮機５３に戻して再度圧縮してもよい。すなわち、図３に示すように、窒素液化装置５は、気相配管５８から分岐し、気液分離器５６で分離された窒素ガスＧＮ２の一部を圧縮機５３の上流側（図３の例では一次導入配管５２における熱交換器５１より下流側）へ戻す戻り配管５９を備えてもよい。
また、上記実施の形態においては、窒素液化装置５のすべての構成が水素液化装置３のケーシング４３の外部に設けられる構成を例示したが、窒素液化装置５の一部の構成がケーシング４３の内部に設けられてもよい。例えば、ケーシング４３の外部に気液分離器５６を設ける構成に代えて、ケーシング４３の内部に気液分離器が設けられてもよい。この場合、例えば、第１冷却器３１の内部に気液分離を行うための気液分離器が設けられてもよい。
本発明は、液化水素の製造におけるエクセルギーロスを低減するために有用である。
１ 液化水素製造設備
２ 水素ガス生成装置
３ 水素液化装置
５ 窒素液化装置
３１ 第１冷却器
３２ 第２冷却器
４３ ケーシング
５１ 熱交換器
５２ 一次導入配管
５３ 圧縮機
５４ 二次導入配管
５５ ジュールトムソン弁
５６，６０ 気液分離器
５７ 液相配管
５８ 気相配管
５９ 戻り配管
Ｒ１ 水素ガス流通経路

Claims (5)

  1. 炭化水素ガスを改質して水素ガスを生成する改質器を含む水素ガス生成装置と、
    液化窒素を用いて前記水素ガスを冷却する第１冷却器を含み、前記水素ガスを液化して液化水素を生成する水素液化装置と、
    窒素ガスを液化して前記液化窒素を生成する窒素液化装置と、を備え、
    前記水素液化装置は、前記第１冷却器において前記液化窒素を用いて前記水素ガスを冷却することにより前記液化窒素が気化することによって発生した窒素ガスを排出し、
    前記窒素液化装置は、前記水素液化装置から排出された前記窒素ガスを導入し、当該窒素ガスと液体炭化水素とを熱交換することにより、前記窒素ガスを冷却する熱交換器を含み、
    前記熱交換器は、前記液体炭化水素を用いて前記窒素ガスを冷却することにより前記液体炭化水素が気化することによって発生した炭化水素ガスを排出し、
    前記水素ガス生成装置は、前記熱交換器から排出された前記炭化水素ガスを前記改質器に導入する、液化水素製造設備。
  2. 前記第１冷却器は、真空断熱されたケーシング内に設けられ、
    前記窒素液化装置は、前記ケーシングの外部に設けられる、請求項１に記載の液化水素製造設備。
  3. 前記窒素液化装置は、
    前記水素液化装置から排出された前記窒素ガスを前記熱交換器に導入する一次導入配管と、
    前記熱交換器から排出された前記窒素ガスを圧縮する圧縮機と、
    前記圧縮機で圧縮された窒素ガスを前記熱交換器に再導入する二次導入配管と、を備えた、請求項１または２に記載の液化水素製造設備。
  4. 前記窒素液化装置は、
    前記二次導入配管を経て前記熱交換器を通過した窒素ガスを膨張させてその一部を液化するジュールトムソン弁と、
    前記ジュールトムソン弁の下流において窒素ガスと液化窒素とを分離する気液分離器と、
    前記気液分離器で分離された液化窒素を前記水素液化装置に導入する液相配管と、
    前記気液分離器で分離された窒素ガスを前記水素液化装置に導入する気相配管と、
    前記気相配管から分岐し、前記気相分離器で分離された窒素ガスの一部を前記圧縮機の上流側へ戻す戻り配管と、を備えた、請求項３に記載の液化水素製造設備。
  5. 前記水素液化装置は、前記水素ガスの流通経路における前記第１冷却器より上流側に設けられた第２冷却器を備え、
    前記窒素液化装置は、
    前記熱交換器を通過した窒素ガスを膨張させてその一部を液化するジュールトムソン弁と、
    前記ジュールトムソン弁の下流において窒素ガスと液化窒素とを分離する気液分離器と、を備え、
    前記気液分離器で分離された液化窒素を前記第１冷却器に導入し、
    前記気液分離器で分離された窒素ガスおよび前記第１冷却器から排出された窒素ガスを前記第２冷却器に導入する、請求項１から４の何れかに記載の液化水素製造設備。

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