JP2021147424A - Conductive composition, electronic apparatus, and method of manufacturing the same - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、伸縮性を有する導電性組成物および電子機器に関する。 The present invention relates to elastic compositions and electronic devices.
電子機器の用途拡大に伴い、電子機器に伸縮性が要求される場合がある。例えば、生体情報をセンシングする分野では、柔軟な生体にダイレクトに電子機器を貼り付けることや、伸縮する衣服に電子機器を搭載することが求められる。そこで、特許文献１および２は、金属粉と特定の樹脂とを含み、伸縮性に優れる樹脂組成物を提案している。この樹脂組成物は、例えば、基材上に配線パターンを形成するため用いられる。
With the expansion of applications of electronic devices, elasticity may be required for electronic devices. For example, in the field of sensing biological information, it is required to directly attach an electronic device to a flexible living body or to mount an electronic device on stretchable clothes. Therefore,
特許文献１は、導電性金属粉（Ａ）及び樹脂（Ｂ）を含有した導電性膜であって、比抵抗が１．０×１０−３Ωｃｍ未満であり、少なくとも１方向に元の長さの３６％以上伸長可能であり、基材および導電性膜を包持する包持部を設けない自立膜の状態で、元の長さの１００％伸長した時の比抵抗増加比が１０未満であることを特徴とする導電性膜を提案している。
特許文献２は、ブロック共重合体および官能基含有エラストマーのうちから選ばれる少なくともいずれか１種と、微小粒子が集合し集合粒子を形成している連鎖状銀粉とを含有し、前記連鎖状銀粉のタップ密度が２．０ｇ／ｃｍ３以下であることを特徴とする導電性組成物を提案している。
特許文献１、２が提案する樹脂（Ｂ）、ブロック共重合体もしくは官能基含有エラストマーでは、配線パターンに必要な柔軟性および靭性を十分に確保することが困難である。
With the resin (B), block copolymer or functional group-containing elastomer proposed in
本発明は、重量平均分子量３００以上、５，０００以下の変性ポリオールである第１ポリオールと、ブロックイソシアネートと、炭素数５以上の炭化水素基を主鎖とする第２ポリオールと、芳香族ポリアミンと、導電性材料と、を含み、前記導電性材料は、アスペクト比２以上のフィラーを含む、導電性組成物に関する。 The present invention comprises a first polyol which is a modified polyol having a weight average molecular weight of 300 or more and 5,000 or less, a blocked isocyanate, a second polyol having a hydrocarbon group having 5 or more carbon atoms as a main chain, and an aromatic polyamine. , And the conductive material comprises a filler having an aspect ratio of 2 or more.
また、本発明は、伸縮性基材と、前記伸縮性基材の表面に形成された配線パターンと、前記配線パターンに接続された電極を備える回路部材と、を備え、前記配線パターンは、上記導電性組成物の硬化物を含み、前記電極の少なくとも一部は、前記配線パターンに埋没している、電子機器に関する。 The present invention also includes a stretchable base material, a wiring pattern formed on the surface of the stretchable base material, and a circuit member including an electrode connected to the wiring pattern. The wiring pattern is described above. The present invention relates to an electronic device containing a cured product of a conductive composition and having at least a part of the electrodes embedded in the wiring pattern.
さらに、本発明は、上記導電性組成物を準備する工程と、前記導電性組成物を伸縮性基材上に塗布する工程と、塗布された前記導電性組成物と回路部材の電極とが接触するように、前記伸縮性基材に前記回路部材を搭載する工程と、塗布された前記導電性組成物を加熱して、前記導電性組成物の硬化物を含む配線パターンを形成するとともに、前記電極と前記配線パターンとを接続する工程と、を備える、電子機器の製造方法に関する。 Further, in the present invention, the step of preparing the conductive composition, the step of applying the conductive composition on the stretchable base material, and the contact between the applied conductive composition and the electrodes of the circuit member. As described above, the step of mounting the circuit member on the elastic base material and the applied conductive composition are heated to form a wiring pattern including a cured product of the conductive composition. The present invention relates to a method for manufacturing an electronic device, comprising a step of connecting an electrode and the wiring pattern.
本発明によれば、柔軟性および靭性に優れ、かつ機械的強度の高い導電性組成物が提供される。 According to the present invention, a conductive composition having excellent flexibility and toughness and high mechanical strength is provided.
配線パターン上には、通常、様々な回路部材が実装される。回路部材は電極を備えており、この電極を配線パターンに接続させることにより、回路部材は機能する。回路部材と配線パターンとの接続は、通常、はんだを用いて行われる。一般的には、はんだペーストを基材（基板等）に印刷した後、回路部材を基材に搭載する。最後に、リフロー工程によりはんだを溶融し、再度はんだを固化することで、回路部材の電極と、基板の配線パターンとが電気的に接続される。伸縮性基材を用いる場合、固化したはんだは変形し難いため、基材の伸縮に追随できずに電極から剥離してしまう場合がある。 Various circuit members are usually mounted on the wiring pattern. The circuit member includes electrodes, and by connecting the electrodes to the wiring pattern, the circuit member functions. The connection between the circuit member and the wiring pattern is usually made by using solder. Generally, after printing the solder paste on a base material (board or the like), the circuit member is mounted on the base material. Finally, the solder is melted by the reflow process and the solder is solidified again, so that the electrodes of the circuit member and the wiring pattern of the substrate are electrically connected. When an elastic base material is used, the solidified solder is hard to be deformed, so that it may not be able to follow the expansion and contraction of the base material and may be peeled off from the electrode.
本実施形態では、伸縮性を有する樹脂の原料を含む導電性組成物を用いて、配線パターンの形成とともに、回路部材と配線パターンとの電気的接続を行う。基材が伸張、収縮および／または屈曲する（以下、単に伸縮すると称する。）と、配線パターンは基材に追随して伸縮する。よって、配線パターン自体の断線、基材と配線パターンとの剥離、さらには配線パターンと回路部材との剥離が抑制される。本実施形態は、この導電性組成物およびその硬化物を含む電子機器を包含する。本実施形態に係る導電性組成物は、特にフリップチップ実装技術などの表面実装（ＳＭＴ：Surface Mount Technology）に好適に用いられる。 In the present embodiment, a conductive composition containing a raw material of a stretchable resin is used to form a wiring pattern and electrically connect the circuit member and the wiring pattern. When the substrate expands, contracts and / or bends (hereinafter, simply referred to as expansion and contraction), the wiring pattern expands and contracts following the substrate. Therefore, disconnection of the wiring pattern itself, peeling of the base material and the wiring pattern, and further peeling of the wiring pattern and the circuit member are suppressed. The present embodiment includes an electronic device containing the conductive composition and a cured product thereof. The conductive composition according to this embodiment is particularly preferably used for surface mount technology (SMT) such as flip chip mounting technology.
［導電性組成物］
本実施形態に係る導電性組成物は、重量平均分子量３００以上、５，０００以下の変性ポリオールである第１ポリオールと、ブロックイソシアネートと、炭素数５以上の炭化水素基を主鎖とする第２ポリオールと、ポリアミンと、導電性材料と、を含む。導電性材料は、アスペクト比２以上のフィラー（以下、扁平フィラーと称する。）を含む。
[Conductive composition]
The conductive composition according to the present embodiment has a first polyol which is a modified polyol having a weight average molecular weight of 300 or more and 5,000 or less, a blocked isocyanate, and a second having a hydrocarbon group having 5 or more carbon atoms as a main chain. Includes polyols, polyamines, and conductive materials. The conductive material contains a filler having an aspect ratio of 2 or more (hereinafter, referred to as a flat filler).
導電性組成物が加熱されると、ブロックイソシアネートからブロック剤が解離してイソシアネートが生成する。イソシアネートと第１ポリオールもしくは第２ポリオールとが反応してウレタン樹脂が生成する。また、イソシアネートとポリアミンとが反応して尿素樹脂が生成する。つまり、本実施形態の導電性組成物はウレタン樹脂もしくは尿素樹脂そのものではなく、ウレタン樹脂もしくは尿素樹脂の原料を含んでいる。このような導電性組成物は、適度な流動性とタック性とを備える。そのため、導電性組成物は基材に密着しやすく、これを硬化させたウレタン樹脂と尿素樹脂と導電性材料とを含む組成物（以下、硬化物と称する。）もまた、基材に対して高い密着性を有する。また、第２ポリオールは、硬化物に靭性と硬度を付与し、ポリアミンは、硬化物に弾性と靭性を付与する。よって、硬化物は、柔軟性および靭性に優れるとともに優れた機械的強度を有する。さらに、導電性組成物には、扁平フィラーが含まれている。これにより、基材が伸縮する場合にも導電性は確保され、硬化物の電気抵抗は小さく維持される。 When the conductive composition is heated, the blocking agent is dissociated from the blocked isocyanate to form an isocyanate. The isocyanate reacts with the first polyol or the second polyol to form a urethane resin. In addition, isocyanate and polyamine react to form urea resin. That is, the conductive composition of the present embodiment contains a raw material of urethane resin or urea resin, not urethane resin or urea resin itself. Such a conductive composition has appropriate fluidity and tackiness. Therefore, the conductive composition easily adheres to the base material, and a composition containing a urethane resin, a urea resin, and a conductive material obtained by curing the conductive composition (hereinafter, referred to as a cured product) also has a structure with respect to the base material. Has high adhesion. The second polyol imparts toughness and hardness to the cured product, and the polyamine imparts elasticity and toughness to the cured product. Therefore, the cured product has excellent flexibility and toughness as well as excellent mechanical strength. In addition, the conductive composition contains a flat filler. As a result, conductivity is ensured even when the base material expands and contracts, and the electrical resistance of the cured product is kept small.
例えば、硬化物を第１方向に伸張したとき、第１方向において、伸張後の硬化物の電気抵抗値が伸張前の硬化物の電気抵抗値の１２５％になるときの硬化物の伸張率は、５％以上である。回路部材が硬化物に接合されている場合、硬化物の上記伸長率は４％以上であってよい。 For example, when the cured product is stretched in the first direction, the elongation rate of the cured product when the electrical resistance value of the cured product after stretching becomes 125% of the electrical resistance value of the cured product before stretching in the first direction is 5% or more. When the circuit member is bonded to the cured product, the elongation rate of the cured product may be 4% or more.
さらに、第１、第２ポリオールおよびポリアミンとイソシアネートとが反応する際、わずかに導電性組成物の体積は収縮する。よって、さらに基材に対する密着性が高まるとともに、硬化物中に分散している導電性材料同士が接触し易くなって、導電性も高まる。 Furthermore, when the first and second polyols and polyamines react with isocyanate, the volume of the conductive composition shrinks slightly. Therefore, the adhesion to the base material is further enhanced, and the conductive materials dispersed in the cured product are easily brought into contact with each other, and the conductivity is also enhanced.
導電性組成物は流動性とタック性とを有するため、導電性組成物で配線を描画し、その配線上に回路部材を搭載すると、回路部材の電極の少なくとも一部は配線（導電性組成物）中に埋没し、その状態で密着することができる。この状態で導電性組成物を加熱すると、電極の少なくとも一部を埋没させた状態のまま配線パターン（硬化物）が形成される。つまり、配線パターンは、電子機器の配線であるとともに、回路部材と配線とを接着し、電気的に接続する接合材として機能する。 Since the conductive composition has fluidity and tackiness, when the wiring is drawn with the conductive composition and the circuit member is mounted on the wiring, at least a part of the electrodes of the circuit member is wired (conductive composition). ) Can be buried in it and adhere to it in that state. When the conductive composition is heated in this state, a wiring pattern (cured product) is formed with at least a part of the electrodes buried. That is, the wiring pattern is not only the wiring of the electronic device but also functions as a joining material that adheres the circuit member and the wiring and electrically connects them.
上記の通り、本実施形態に係る導電性組成物を用いると、配線パターンの形成とともに、回路部材と配線パターンとの電気的接続が行われるため、工数を削減することが可能となり、電子機器の生産性を向上させることができる。さらに、工数削減による製造コストの低減も期待できる。さらに、導電性組成物を用いて回路部材と配線パターンとの電気的接続を行うことで、リフロー工程、さらには熱圧着工程を省略することができる。したがって、基材として、あまり耐熱性の高くない材料を用いることができる。伸縮性を有する材料の多くは、耐熱性があまり高くない。 As described above, when the conductive composition according to the present embodiment is used, the wiring pattern is formed and the circuit member and the wiring pattern are electrically connected, so that the man-hours can be reduced and the electronic device can be used. Productivity can be improved. Furthermore, it can be expected that the manufacturing cost will be reduced by reducing the man-hours. Further, by electrically connecting the circuit member and the wiring pattern using the conductive composition, the reflow step and the thermocompression bonding step can be omitted. Therefore, as the base material, a material having not so high heat resistance can be used. Many elastic materials do not have very high heat resistance.
Ａ．第１ポリオール
変性ポリオールである第１ポリオールは、ウレタン樹脂の原料の１つであり、１分子内に２以上の水酸基を有する。変性ポリオールとは、一般的に、ポリエステル、ポリエーテル、ポリカーボネート、ポリアクリレート、ポリウレタンなどの機能性ポリマー（いわゆるエンジニアリングプラスチック）の主鎖を有するポリオールをいう。
A. First polyol The first polyol, which is a modified polyol, is one of the raw materials for urethane resin and has two or more hydroxyl groups in one molecule. The modified polyol generally refers to a polyol having a main chain of a functional polymer (so-called engineering plastic) such as polyester, polyether, polycarbonate, polyacrylate, and polyurethane.
第１ポリオールとしては、例えば、ポリエーテルポリオール、ポリエステルポリオール、ポリカーボネートポリオール、ポリウレタンポリオール、アクリルポリオール等が挙げられる。これらは１種を単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いられる。 Examples of the first polyol include polyether polyols, polyester polyols, polycarbonate polyols, polyurethane polyols, acrylic polyols and the like. These may be used alone or in combination of two or more.
第１ポリオールの含有量は、導電性組成物中の不揮発性成分から導電性材料を除いた残部（以下、樹脂成分ともいう。）の、例えば５質量％以上、１５質量％以下であってよい。導電性組成物中の不揮発性成分の質量は、調製された導電性組成物から溶媒の質量を引いて算出される。また、乾燥後および硬化後の導電性組成物の質量は、導電性組成物中の不揮発性成分の質量とみなしてよい。 The content of the first polyol may be, for example, 5% by mass or more and 15% by mass or less of the balance (hereinafter, also referred to as a resin component) obtained by removing the conductive material from the non-volatile component in the conductive composition. .. The mass of the non-volatile component in the conductive composition is calculated by subtracting the mass of the solvent from the prepared conductive composition. Further, the mass of the conductive composition after drying and curing may be regarded as the mass of the non-volatile component in the conductive composition.
中でも、得られるウレタン樹脂の柔軟性および伸縮性が向上し易い点で、ポリエステルポリオールが好ましい。ポリエステルポリオールは、例えば、多価アルコールと多価カルボン酸等との縮合反応により得られる。全第１ポリオールの８０質量％以上がポリエステルポリオールであってよい。 Of these, polyester polyols are preferable because the flexibility and elasticity of the obtained urethane resin can be easily improved. The polyester polyol is obtained, for example, by a condensation reaction of a polyhydric alcohol with a polyvalent carboxylic acid or the like. 80% by mass or more of all the first polyols may be polyester polyols.
多価アルコールとしては特に限定されず、エチレングリコール、１，２−プロパンジオール、１，３−プロパンジオール、２−メチル−１，３−プロパンジオール、２−ブチル−２−エチル−１，３−プロパンジオール、１，４−ブタンジオール、ネオペンチルグリコール、３−メチル−２，４−ペンタンジオール、２，４−ペンタンジオール、１，５−ペンタンジオール、３−メチル−１，５−ペンタンジオール、２−メチル−２，４−ペンタンジオール、２，４−ジエチル−１，５−ペンタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、１，７−ヘプタンジオール、３，５−ヘプタンジオール、１，８−オクタンジオール、２−メチル−１，８−オクタンジオール、１，９−ノナンジオール、１，１０−デカンジオール等の脂肪族ジオール；シクロヘキサンジメタノール、シクロヘキサンジオール等の脂環式ジオール：トリメチロールエタン、トリメチロールプロパン、ヘキシトール類、ペンチトール類、グリセリン、ポリグリセリン、ペンタエリスリトール、ジペンタエリスリトール、テトラメチロールプロパン等の三価以上の多価アルコール等が挙げられる。これらは１種を単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いられる。 The polyhydric alcohol is not particularly limited, and ethylene glycol, 1,2-propanediol, 1,3-propanediol, 2-methyl-1,3-propanediol, 2-butyl-2-ethyl-1,3- Propanediol, 1,4-butanediol, neopentyl glycol, 3-methyl-2,4-pentanediol, 2,4-pentanediol, 1,5-pentanediol, 3-methyl-1,5-pentanediol, 2-Methyl-2,4-pentanediol, 2,4-diethyl-1,5-pentanediol, 1,6-hexanediol, 1,7-heptanediol, 3,5-heptandiol, 1,8-octane Aliper diols such as diols, 2-methyl-1,8-octanediol, 1,9-nonanediol, 1,10-decanediol; alicyclic diols such as cyclohexanedimethanol and cyclohexanediol: trimethylolethane, tri Examples thereof include trihydric or higher polyhydric alcohols such as methylolpropane, hexitols, pentitols, glycerin, polyglycerin, pentaerythritol, dipentaerythritol, and tetramethylolpropane. These may be used alone or in combination of two or more.
多価カルボン酸は特に限定されず、シュウ酸、マロン酸、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、ピメリン酸、スベリン酸、アゼライン酸、セバシン酸、ドデカン二酸、２−メチルコハク酸、２−メチルアジピン酸、３−メチルアジピン酸、３−メチルペンタン二酸、２−メチルオクタン二酸、３，８−ジメチルデカン二酸、３，７−ジメチルデカン二酸、水添ダイマー酸、ダイマー酸等の脂肪族ジカルボン酸類；フタル酸、テレフタル酸、イソフタル酸、ナフタレンジカルボン酸等の芳香族ジカルボン酸類；シクロヘキサンジカルボン酸等の脂環式ジカルボン酸類；トリメリト酸、トリメシン酸、ひまし油脂肪酸の三量体等のトリカルボン酸類；ピロメリット酸等のテトラカルボン酸類等が挙げられる。これらは１種を単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いられる。 The polyvalent carboxylic acid is not particularly limited, and is not particularly limited. Fats such as acids, 3-methyladipic acid, 3-methylpentanedioic acid, 2-methyloctanedioic acid, 3,8-dimethyldecanedioic acid, 3,7-dimethyldecanedioic acid, hydrogenated dimer acid, dimer acid, etc. Group dicarboxylic acids; aromatic dicarboxylic acids such as phthalic acid, terephthalic acid, isophthalic acid, naphthalenedicarboxylic acid; alicyclic dicarboxylic acids such as cyclohexanedicarboxylic acid; tricarboxylic acids such as trimellitic acid, trimesic acid, trimeric of castor oil fatty acid Examples include tetracarboxylic acids such as pyromellitic acid. These may be used alone or in combination of two or more.
第１ポリオールの分子量は特に限定されない。ハンドリング性、得られる硬化物の柔軟性および伸縮性の観点から、第１ポリオールの重量平均分子量は、３００以上、５，０００以下であればよく、５００以上、３，０００以下であってよい。 The molecular weight of the first polyol is not particularly limited. From the viewpoint of handleability, flexibility of the obtained cured product, and elasticity, the weight average molecular weight of the first polyol may be 300 or more and 5,000 or less, and may be 500 or more and 3,000 or less.
第１ポリオールの水酸基価も特に限定されない。第１ポリオールの水酸基価は、例えば、４０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上、８００ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であってよく、４０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上、６００ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であってよい。 The hydroxyl value of the first polyol is also not particularly limited. The hydroxyl value of the first polyol may be, for example, 40 mgKOH / g or more and 800 mgKOH / g or less, and may be 40 mgKOH / g or more and 600 mgKOH / g or less.
Ｂ．第２ポリオール
第２ポリオールは、炭素数５以上の炭化水素基を主鎖として有する。通常、第２ポリオールは、第１ポリオールより低分子量である。第２ポリオールは、第１ポリオールだけでは不足する靭性と柔軟性を導電性組成物の硬化物（配線パターン）に付与する機能を有すると考えられる。第２ポリオールは、１分子内に２以上の水酸基を有すればよいが、１分子内に２つの水酸基を有するジオールであることが、例えば十分な柔軟性を確保しやすい点で好ましい。
B. Second polyol The second polyol has a hydrocarbon group having 5 or more carbon atoms as a main chain. Generally, the second polyol has a lower molecular weight than the first polyol. The second polyol is considered to have a function of imparting toughness and flexibility to the cured product (wiring pattern) of the conductive composition, which is insufficient only with the first polyol. The second polyol may have two or more hydroxyl groups in one molecule, but a diol having two hydroxyl groups in one molecule is preferable because, for example, sufficient flexibility can be easily secured.
第２ポリオールとしては、脂肪族炭化水素ポリオール、芳香族炭化水素ポリオール、脂環式炭化水素ポリオールなどを用い得る。中でも、炭素数５〜１０のアルキレン基を有するアルカンジオールが、高度な柔軟性と靭性とを有する配線パターンを形成する上で望ましい。 As the second polyol, an aliphatic hydrocarbon polyol, an aromatic hydrocarbon polyol, an alicyclic hydrocarbon polyol, or the like can be used. Above all, an alkanediol having an alkylene group having 5 to 10 carbon atoms is desirable for forming a wiring pattern having a high degree of flexibility and toughness.
第２ポリオールの量は、例えば、第１ポリオール１００質量部に対して、７０質量部以上、１３０質量部以下であってもよく、８０質量部以上、１２０質量部以下であってもよく、９０質量部以上、１１０質量部以下であってもよい。 The amount of the second polyol may be, for example, 70 parts by mass or more and 130 parts by mass or less, 80 parts by mass or more and 120 parts by mass or less, 90 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the first polyol. It may be 10 parts by mass or more and 110 parts by mass or less.
第２ポリオールの分子量は、例えば７０以上、２００以下であればよい。第２ポリオールの具体例としては、例えば、２−ブチル−２−エチル−１，３−プロパンジオール、ネオペンチルグリコール、３−メチル−２，４−ペンタンジオール、２，４−ペンタンジオール、１，５−ペンタンジオール、３−メチル−１，５−ペンタンジオール、２−メチル−２，４−ペンタンジオール、２，４−ジエチル−１，５−ペンタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、１，７−ヘプタンジオール、３，５−ヘプタンジオール、１，８−オクタンジオール、２−メチル−１，８−オクタンジオール、１，９−ノナンジオール、１，１０−デカンジオールなどの脂肪族ジオール、シクロヘキサンジメタノール、シクロヘキサンジオールなどの脂環式ジオールなどが挙げられる。これらは１種を単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いられる。これらの中では、特に１，６−ヘキサンジオールが柔軟性と靭性とのバランスがよい点で望ましい。 The molecular weight of the second polyol may be, for example, 70 or more and 200 or less. Specific examples of the second polyol include 2-butyl-2-ethyl-1,3-propanediol, neopentyl glycol, 3-methyl-2,4-pentanediol, 2,4-pentanediol, 1, 5-Pentanediol, 3-Methyl-1,5-Pentanediol, 2-Methyl-2,4-Pentanediol, 2,4-diethyl-1,5-Pentanediol, 1,6-Hexanediol, 1,7 Aliphatic diols such as −heptanediol, 3,5-heptanediol, 1,8-octanediol, 2-methyl-1,8-octanediol, 1,9-nonanediol, 1,10-decanediol, cyclohexanedi Examples thereof include alicyclic diols such as methanol and cyclohexanediol. These may be used alone or in combination of two or more. Of these, 1,6-hexanediol is particularly desirable because it has a good balance between flexibility and toughness.
なお、導電性組成物は、第２ポリオール（炭素数５以上の炭化水素基を有さない）以外の低分子ポリオールを含有してもよいが、第１ポリオール１００質量部に対して１２０質量部以下であることが望ましい。このような低分子ポリオールとして、エチレングリコール、１，２−プロパンジオール、１，３−プロパンジオール、２−メチル−１，３−プロパンジオール、１，４−ブタンジオールなどが挙げられる。 The conductive composition may contain a small molecule polyol other than the second polyol (which does not have a hydrocarbon group having 5 or more carbon atoms), but 120 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the first polyol. It is desirable that it is as follows. Examples of such a small molecule polyol include ethylene glycol, 1,2-propanediol, 1,3-propanediol, 2-methyl-1,3-propanediol, and 1,4-butanediol.
Ｃ．芳香族ポリアミン
芳香族ポリアミンは、第１ポリオールより低分子量であり、分子量５００以下であることが望ましく、分子量１５０以上、３００以下であることがより望ましい。ポリアミンは、第１ポリオールおよび第２ポリオールだけでは不足する靭性と弾性を導電性組成物の硬化物（配線パターン）に付与する機能を有すると考えられる。芳香族ポリアミンは、１分子内に２以上のアミノ基を有すればよいが、１分子内に２つのアミノ基を有するジアミンであることが、例えば十分な柔軟性を確保しやすい点で好ましい。芳香族ポリアミンの中でも、芳香環を１つ有する芳香族ジアミンが、弾性と柔軟性と靭性とのバランスのよい配線パターンを形成する上で望ましい。
C. Aromatic polyamines Aromatic polyamines have a lower molecular weight than the first polyol, preferably having a molecular weight of 500 or less, and more preferably having a molecular weight of 150 or more and 300 or less. It is considered that the polyamine has a function of imparting toughness and elasticity to the cured product (wiring pattern) of the conductive composition, which is insufficient only by the first polyol and the second polyol. The aromatic polyamine may have two or more amino groups in one molecule, but a diamine having two amino groups in one molecule is preferable, for example, because it is easy to secure sufficient flexibility. Among aromatic polyamines, aromatic diamines having one aromatic ring are desirable for forming a wiring pattern in which elasticity, flexibility and toughness are well-balanced.
芳香族ポリアミンの量は、例えば、第１ポリオール１００質量部に対して、２質量部以上、１０質量部以下であってもよく、３質量部以上、１０質量部以下であってもよく、４質量部以上、８質量部以下であってもよい。 The amount of the aromatic polyamine may be, for example, 2 parts by mass or more and 10 parts by mass or less, or 3 parts by mass or more and 10 parts by mass or less with respect to 100 parts by mass of the first polyol. It may be 5 parts by mass or more and 8 parts by mass or less.
芳香族ポリアミンの具体例としては、フェニレンジアミン、３，３′−ジクロロ−４，４′−ジアミノジフェニルメタン、４，４′−メチレンビス（フェニルアミン）、４，４′−ジアミノジフェニルエーテル、４，４′−ジアミノジフェニルスルホンなどが挙げられる。これらは１種を単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いられる。これらの中では、特にジアミノジフェニルスルホンが弾性と靭性とのバランスがよい点で望ましい。 Specific examples of aromatic polyamines include phenylenediamine, 3,3'-dichloro-4,4'-diaminodiphenylmethane, 4,4'-methylenebis (phenylamine), 4,4'-diaminodiphenyl ether, 4,4'. − Examples include diaminodiphenyl sulfone. These may be used alone or in combination of two or more. Of these, diaminodiphenyl sulfone is particularly desirable because it has a good balance between elasticity and toughness.
なお、導電性組成物は、芳香族ポリアミン以外のポリアミンを少量であれば含有してもよいが、第１ポリオール１００質量部に対して１０質量部以下であることが望ましい。このようなポリアミンとして、エチレンジアミン、トリメチレンジアミン、テトラメチレンジアミン、ヘキサメチレンジアミン、オクタメチレンジアミンなどの脂肪族ジアミン、４，４−ジアミノジシクロヘキシルメタン、１，４−ジアミノシクロヘキサン、イソホロンジアミンなどの脂環式ジアミン、ヒドラジン類、ジアリルアミン化合物などの不飽和ジアミンなどが挙げられる。 The conductive composition may contain a small amount of polyamines other than aromatic polyamines, but it is preferably 10 parts by mass or less with respect to 100 parts by mass of the first polyol. Examples of such polyamines include aliphatic diamines such as ethylenediamine, trimethylenediamine, tetramethylenediamine, hexamethylenediamine and octamethylenediamine, and alicyclics such as 4,4-diaminodicyclohexylmethane, 1,4-diaminocyclohexane and isophoronediamine. Examples thereof include unsaturated diamines such as formula diamines, hydrazines, and diallylamine compounds.
Ｄ．ブロックイソシアネート
ブロックイソシアネートは、ウレタン樹脂の原料の１つであり、イソシアネート化合物と、それに含まれるイソシアネート基を保護するブロック剤との反応により得られる。ブロック剤は加熱によって解離して、イソシアネートが生成する。本実施形態に係る導電性組成物は、一液型として調製できる。ブロック剤が解離してイソシアネートが生成する温度は、例えば１５０℃以下であり、１００℃以下であってもよい。
D. Blocked isocyanate Blocked isocyanate is one of the raw materials for urethane resins, and is obtained by reacting an isocyanate compound with a blocking agent that protects the isocyanate group contained therein. The blocking agent is dissociated by heating to produce isocyanate. The conductive composition according to this embodiment can be prepared as a one-component type. The temperature at which the blocking agent is dissociated to produce isocyanate is, for example, 150 ° C. or lower, and may be 100 ° C. or lower.
イソシアネート化合物は特に限定されず、エチレンジイソシアネート、１，６−ヘキサメチレンジイソシアネートなどの脂肪族ポリイソシアネート：イソホロンジイソシアネート、シクロヘキサン１，３−ジイソシアネート、シクロヘキサン１，４−ジイソシアネートなどの脂環式ポリイソシアネート：２，４−トリレンジイソシアネート、２，６−トリレンジイソシアネート、４，４’−ジフェニルメタンジイソシアネート、ポリメリックジフェニルメタンジイソシアネート、キシリレンジイソシアネート、ナフタレンジイソシアネートなどの芳香族ポリイソシアネート等が挙げられる。イソシアネート化合物は、これらの共重合物、イソシアヌレート体、アダクト体、ビウレット体であってもよい。イソシアネート化合物は、上記のポリオールと反応させたプレポリマーとして含まれてもよい。これらは１種を単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いられる。
The isocyanate compound is not particularly limited, and aliphatic polyisocyanates such as ethylene diisocyanate and 1,6-hexamethylene diisocyanate: alicyclic polyisocyanates such as isophorone diisocyanate,
ブロック剤は特に限定されず、フェノール系、アルコール系、オキシム系、β−カルボニル化合物、ラクタム系、アミン系、イミン系、アミンイミド系、ニトリルカーボネート系、ピラゾール系、活性メチレン系、メルカプタン系、イミダゾール系、カルバミン酸系、トリアゾール系等が挙げられる。 The blocking agent is not particularly limited, and is phenol-based, alcohol-based, oxime-based, β-carbonyl compound, lactam-based, amine-based, imine-based, amineimide-based, nitrile carbonate-based, pyrazole-based, active methylene-based, mercaptan-based, and imidazole-based. , Carbamic acid type, triazole type and the like.
なかでも、反応温度が低くなる点で、活性メチレン系ブロック剤、ピラゾール系ブロック剤等が好ましい。第１ポリオールとブロックイソシアネートとの反応温度（硬化温度）は、例えば、１５０℃以下であってよく、１４０℃以下であってよい。反応温度がこの範囲であると、加熱温度を低く設定することができて、塗布対象である基材の劣化が抑制され易い。 Among them, an active methylene-based blocking agent, a pyrazole-based blocking agent, and the like are preferable in that the reaction temperature is lowered. The reaction temperature (curing temperature) of the first polyol and the blocked isocyanate may be, for example, 150 ° C. or lower, or 140 ° C. or lower. When the reaction temperature is in this range, the heating temperature can be set low, and deterioration of the base material to be coated can be easily suppressed.
ピラゾール系ブロック剤としては、例えば、ピラゾール、３，５−ジメチルピラゾール、３−メチルピラゾール、４−ベンジル−３，５−ジメチルピラゾール、４−ニトロ−３，５−ジメチルピラゾール、４−ブロモ−３，５−ジメチルピラゾール、３−メチル−５−フェニルピラゾール等が挙げられる。 Examples of the pyrazole-based blocking agent include pyrazole, 3,5-dimethylpyrazole, 3-methylpyrazole, 4-benzyl-3,5-dimethylpyrazole, 4-nitro-3,5-dimethylpyrazole, and 4-bromo-3. , 5-Dimethylpyrazole, 3-methyl-5-phenylpyrazole and the like.
活性メチレン系ブロック剤としては、例えば、メルドラム酸；マロン酸ジメチル、マロン酸ジエチル、マロン酸ジブチル、マロン酸ジ２−エチルヘキシル、マロン酸メチルブチル、マロン酸エチルブチル、メチルマロン酸ジエチル、マロン酸ジベンジル、マロン酸ジフェニル、マロン酸ベンジルメチル、マロン酸エチルフェニル、マロン酸ブチルフェニル等のマロン酸ジアルキル：アセト酢酸メチル、アセト酢酸エチル、アセト酢酸ｎ−プロピル、アセト酢酸イソプロピル、アセト酢酸ブチル、アセト酢酸ベンジル、アセト酢酸フェニル等のアセト酢酸アルキル；２−アセトアセトキシエチルメタクリレート；アセチルアセトン；シアノ酢酸エチル等が挙げられる。 Examples of the active methylene-based blocking agent include malonic acid; dimethyl malonic acid, diethyl malonate, dibutyl malonate, di2-ethylhexyl malonate, methylbutyl malonate, ethylbutyl malonate, diethyl methylmalonate, dibenzyl malonate, and malonate. Dialkyl malonates such as diphenyl acid, benzylmethyl malonate, ethylphenyl malonate, butylphenyl malonate: methyl acetoacetate, ethyl acetoacetate, n-propyl acetoacetate, isopropyl acetoacetate, butyl acetoacetate, benzyl acetoacetate, aceto Alkyl acetoacetate such as phenyl acetate; 2-acetoacetoxyethyl methacrylate; acetylacetone; ethyl cyanoacetate and the like can be mentioned.
ブロックイソシアネートのＮＣＯ基（ブロック剤で保護されたＮＣＯ基を含む）の含有率は特に限定されない。ブロックイソシアネートの有効ＮＣＯ基含有率は、例えば、５質量％以上、２０質量％以下であってよい。 The content of NCO groups (including NCO groups protected by a blocking agent) of the blocked isocyanate is not particularly limited. The effective NCO group content of the blocked isocyanate may be, for example, 5% by mass or more and 20% by mass or less.
ブロックイソシアネートに対する、第１ポリオール、第２ポリオールおよび芳香族ポリアミンの配合比は特に限定されない。第１ポリオール、第２ポリオールおよび芳香族ポリアミンが有する活性水素基のトータルに対する、ブロックイソシアネートが有するＮＣＯ基との当量比（ＮＣＯ基／活性水素基）は、１以上、１０以下であってよく、１以上、５以下であってよい。ＮＣＯ基／活性水素基がこの範囲であると、イソシアネートの副反応が抑制され易くなるとともに、得られるウレタン樹脂の柔軟性および伸縮性が向上しやすい。また、イソシアネートを過剰にすることで、機械的強度および熱的物性が向上する。 The compounding ratio of the first polyol, the second polyol and the aromatic polyamine to the blocked isocyanate is not particularly limited. The equivalent ratio (NCO group / active hydrogen group) of the blocked isocyanate to the total active hydrogen groups of the first polyol, the second polyol and the aromatic polyamine may be 1 or more and 10 or less. It may be 1 or more and 5 or less. When the NCO group / active hydrogen group is in this range, the side reaction of isocyanate is likely to be suppressed, and the flexibility and elasticity of the obtained urethane resin are likely to be improved. In addition, excess isocyanate improves mechanical strength and thermal properties.
Ｅ．導電性材料
導電性材料は、扁平フィラーを含む。これにより、硬化物の伸縮時の導電性が確保される。扁平フィラーとしては、フレーク状フィラー、鱗片状フィラーおよび繊維状フィラー（金属ナノワイヤー、金属ナノチューブ等）が例示できる。
E. Conductive material The conductive material contains a flat filler. As a result, the conductivity of the cured product during expansion and contraction is ensured. Examples of the flat filler include flake-like fillers, scaly fillers, and fibrous fillers (metal nanowires, metal nanotubes, etc.).
扁平フィラーのアスペクト比は、３以上であってよく、１０以上であってよく、２０以上であってよい。フレーク状フィラーおよび鱗片状フィラーのアスペクト比は、厚み方向の最大径の平均長さと、面方向の平均長さとの比である。繊維状フィラーのアスペクト比は、長手方向の平均長さと、短手方向の平均長さとの比である。面方向の平均長さは、その面の面積と同じ面積を有する円の直径とすればよい。その他の平均長さは、１０個のフィラーの平均値である。 The aspect ratio of the flat filler may be 3 or more, 10 or more, and 20 or more. The aspect ratio of the flake-like filler and the scaly filler is the ratio of the average length of the maximum diameter in the thickness direction to the average length in the plane direction. The aspect ratio of the fibrous filler is the ratio of the average length in the longitudinal direction to the average length in the lateral direction. The average length in the plane direction may be the diameter of a circle having the same area as the area of the plane. Other average lengths are average values of 10 fillers.
アスペクト比は、乾燥後の導電性組成物あるいはその硬化物（配線パターン）の厚み方向の断面から求めてもよい。例えば、配線パターンの厚み方向の任意の断面を、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）または透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）を用いて倍率１００倍以上で撮影する。この画像の観察視野内から任意の複数個（例えば、２０個）のフィラーを選択して長径と短径とを測定する。長径は最大径であり、短径は最大径に垂直な方向における最大径である。長径と短径との比が２以上であるフィラーを扁平フィラーとする。このようにして１０個の扁平フィラーを選出し、それぞれの長径と短径との比を算出し、これらの平均値を、扁平フィラーのアスペクト比とする。その他のフィラーのアスペクト比も同様にして求められる。 The aspect ratio may be determined from the cross section of the dried conductive composition or its cured product (wiring pattern) in the thickness direction. For example, an arbitrary cross section in the thickness direction of the wiring pattern is photographed with a scanning electron microscope (SEM) or a transmission electron microscope (TEM) at a magnification of 100 times or more. Arbitrary plurality of (for example, 20) fillers are selected from the observation field of view of this image, and the major axis and the minor axis are measured. The major axis is the maximum diameter, and the minor axis is the maximum diameter in the direction perpendicular to the maximum diameter. A filler having a ratio of a major axis to a minor axis of 2 or more is defined as a flat filler. In this way, 10 flat fillers are selected, the ratio of each major axis to the minor axis is calculated, and the average value of these is used as the aspect ratio of the flat filler. The aspect ratios of other fillers are also obtained in the same manner.
扁平フィラーの平均粒径は、例えば１μｍ以上、２０μｍ以下であってよく、１μｍ以上、１０μｍ以下であってよい。扁平フィラーの平均粒径が上記範囲内にあると、硬化物の伸縮時の導電性が確保され易い。 The average particle size of the flat filler may be, for example, 1 μm or more and 20 μm or less, and may be 1 μm or more and 10 μm or less. When the average particle size of the flat filler is within the above range, the conductivity of the cured product during expansion and contraction can be easily ensured.
平均粒径は、体積基準の粒度分布における累積体積５０％における粒径（Ｄ５０。以下同じ。）である。Ｄ５０は、レーザー回折式の粒度分布測定装置により測定できる。あるいは、平均粒径は、乾燥後の導電性組成物あるいはその硬化物（配線パターン）の厚み方向の断面から求めてもよい。例えば、上記のようにして選出された複数個（例えば、１０個）の扁平フィラーについて粒子径を算出し、平均化することにより求めることができる。扁平フィラーの断面の面積と同じ面積を有する円の直径を、その扁平フィラーの粒子径とすればよい。その他のフィラーの平均粒径も同様にして求められる。 The average particle size is the particle size (D50; the same applies hereinafter) at a cumulative volume of 50% in the volume-based particle size distribution. D50 can be measured by a laser diffraction type particle size distribution measuring device. Alternatively, the average particle size may be determined from the cross section of the dried conductive composition or its cured product (wiring pattern) in the thickness direction. For example, it can be obtained by calculating the particle size of a plurality of (for example, 10) flat fillers selected as described above and averaging them. The diameter of a circle having the same area as the cross-sectional area of the flat filler may be defined as the particle size of the flat filler. The average particle size of the other fillers is also determined in the same manner.
導電性材料の含有量は、第１ポリオール、第２ポリオール、ポリアミンおよびブロックイソシアネートと、導電性材料との合計を１００体積％として、例えば３０体積％以上、８０体積％以下であってよく、５０体積％以上、８０体積％以下であってよい。導電性材料の含有量が上記範囲であると、電気的接続の信頼性が確保され易くなる。 The content of the conductive material may be, for example, 30% by volume or more and 80% by volume or less, assuming that the total of the first polyol, the second polyol, the polyamine and the blocked isocyanate and the conductive material is 100% by volume, and is 50. It may be 50% by volume or more and 80% by volume or less. When the content of the conductive material is in the above range, the reliability of the electrical connection can be easily ensured.
導電性材料の含有量（体積割合）は、第１ポリオール、第２ポリオール、ポリアミン、ブロックイソシアネートおよび導電性材料のそれぞれの質量に、それぞれの比重を考慮することによって算出できる。導電性材料の含有量は、乾燥後の導電性組成物あるいはその硬化物（配線パターン）の厚み方向の断面から求めてもよい。例えば、上記のようにして得られたＳＥＭ画像あるいはＴＥＭ画像を、ポリオールおよびブロックイソシアネート（有機成分）と導電性材料とにわけて二値化する。二値化された画像の観察視野内において、有機成分および導電性材料が占める面積割合をそれぞれ算出する。これら面積割合を、有機成分および導電性材料における各成分の体積割合とみなして、導電性材料の体積割合（含有量）を算出すればよい。 The content (volume ratio) of the conductive material can be calculated by considering the respective masses of the first polyol, the second polyol, the polyamine, the blocked isocyanate and the conductive material and their respective specific densities. The content of the conductive material may be determined from the cross section of the dried conductive composition or its cured product (wiring pattern) in the thickness direction. For example, the SEM image or TEM image obtained as described above is divided into a polyol, a blocked isocyanate (organic component), and a conductive material and binarized. The area ratios occupied by the organic component and the conductive material in the observation field of view of the binarized image are calculated respectively. The volume ratio (content) of the conductive material may be calculated by regarding these area ratios as the volume ratio of each component in the organic component and the conductive material.
扁平フィラーに含まれる元素としては、銀、銅、金、アルミニウム、マグネシウム、タングステン、コバルト、亜鉛、ニッケル、黄銅、モリブデン、タンタル、ニオブ、鉄、白金、錫、クロム、鉛、チタン、マンガン、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、カドミウム、オスミウム、イリジウム等が挙げられる。扁平フィラーは、これら元素を合金として含んでいてもよい。これらは、１種を単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いられる。なかでも、導電性の観点から、扁平フィラーは銀を含むことが好ましい。 Elements contained in the flat filler include silver, copper, gold, aluminum, magnesium, tungsten, cobalt, zinc, nickel, brass, molybdenum, tantalum, niobium, iron, platinum, tin, chromium, lead, titanium, manganese, and ruthenium. , Rhodium, palladium, cadmium, osmium, iridium and the like. The flat filler may contain these elements as an alloy. These may be used alone or in combination of two or more. Among them, from the viewpoint of conductivity, the flat filler preferably contains silver.
導電性組成物は、導電性材料として、さらにアスペクト比が２未満のフィラー（以下、球状フィラーと称する。）を含んでもよい。球状フィラーの平均粒径は特に限定されないが、扁平フィラーの平均粒径より小さくてよい、これにより、扁平フィラー同士の隙間に入り込みやすくなって、硬化物の伸縮時の導電性がより維持され易くなる。球状フィラーの平均粒径は、例えば１μｍ以上、２０μｍ以下であってよく、１μｍ以上、１０μｍ以下であってよい。球状フィラーに含まれる元素としては、扁平フィラーと同様のものが挙げられる。 The conductive composition may further contain a filler having an aspect ratio of less than 2 (hereinafter, referred to as a spherical filler) as the conductive material. The average particle size of the spherical filler is not particularly limited, but may be smaller than the average particle size of the flat filler, which makes it easier to enter the gap between the flat fillers and more easily maintains the conductivity of the cured product during expansion and contraction. Become. The average particle size of the spherical filler may be, for example, 1 μm or more and 20 μm or less, and may be 1 μm or more and 10 μm or less. Examples of the element contained in the spherical filler include the same elements as the flat filler.
Ｆ．その他
導電性組成物には、さらに、溶媒、触媒、鎖延長剤、バインダ、カップリング剤、導電助剤、無機フィラー、有機フィラー等が添加されてもよい。
F. In addition, a solvent, a catalyst, a chain extender, a binder, a coupling agent, a conductive auxiliary agent, an inorganic filler, an organic filler and the like may be further added to the conductive composition.
鎖延長剤は特に限定されず、公知のものを使用することができる。鎖延長剤としては、ポリアミン化合物、活性水素を有するポリオール等が挙げられる。触媒は特に限定されず、ウレタン樹脂を合成する際に用いられる公知のものを使用することができる。触媒としては、例えば、スズ系触媒、アミン系触媒、有機金属化合物系触媒等が挙げられる。 The chain extender is not particularly limited, and known ones can be used. Examples of the chain extender include polyamine compounds and polyols having active hydrogen. The catalyst is not particularly limited, and known catalysts used when synthesizing urethane resins can be used. Examples of the catalyst include tin-based catalysts, amine-based catalysts, organometallic compound-based catalysts and the like.
導電助剤は特に限定されず、公知のものを使用することができる。導電助剤としては、例えば、導電性高分子、イオン液体、カーボンブラック、アセチレンブラック、カーボンナノチューブ等が挙げられる。これらは、１種を単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いられる。 The conductive auxiliary agent is not particularly limited, and known ones can be used. Examples of the conductive auxiliary agent include conductive polymers, ionic liquids, carbon black, acetylene black, carbon nanotubes and the like. These may be used alone or in combination of two or more.
バインダは特に限定されず、公知のものを使用することができる。バインダとしては、伸縮率が高く、不飽和結合を分子内に含まないポリマーが好ましい。具体的には、ウレタン樹脂、ウレタンゴム、アクリル樹脂、アクリルゴム、ブチルゴム、クロロスルフォン化ゴム、フッ素ゴム、シリコーン等が挙げられる。ウレタン樹脂およびウレタンゴムは、溶媒蒸発型であってもよく、熱硬化型であってもよい。これらは、１種を単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いられる。 The binder is not particularly limited, and a known binder can be used. As the binder, a polymer having a high stretch ratio and containing no unsaturated bond in the molecule is preferable. Specific examples thereof include urethane resin, urethane rubber, acrylic resin, acrylic rubber, butyl rubber, chlorosulphonized rubber, fluororubber, and silicone. The urethane resin and urethane rubber may be a solvent evaporation type or a thermosetting type. These may be used alone or in combination of two or more.
［電子機器］
本実施形態に係る電子機器は、伸縮性基材と、伸縮性基材の表面に形成された配線パターンと、配線パターンに接続された電極を備える回路部材と、を備える。配線パターンは、上記の導電性組成物の硬化物を含む。そのため、基材が伸縮する場合、配線パターンは伸縮性基材に追随して変形して、配線パターン自体の断線、基材と硬化物との剥離が抑制される。さらに、電極の少なくとも一部は、伸縮性を有する配線パターンに埋没している。つまり、電極の底面が配線パターンに接触するとともに、側面の少なくとも一部も配線パターンに接触している。そのため、基材が伸縮する場合であっても、硬化物と回路部材との剥離も抑制される。よって、本実施形態に係る電子機器は、フレキシブルおよび／またはストレッチャブルでありながら、高い接続信頼性を有する。
[Electronics]
The electronic device according to the present embodiment includes a stretchable base material, a wiring pattern formed on the surface of the stretchable base material, and a circuit member including electrodes connected to the wiring pattern. The wiring pattern includes a cured product of the above conductive composition. Therefore, when the base material expands and contracts, the wiring pattern deforms following the elastic base material, and the disconnection of the wiring pattern itself and the peeling of the base material and the cured product are suppressed. Further, at least a part of the electrodes is embedded in a stretchable wiring pattern. That is, the bottom surface of the electrode is in contact with the wiring pattern, and at least a part of the side surface is also in contact with the wiring pattern. Therefore, even when the base material expands and contracts, peeling between the cured product and the circuit member is suppressed. Therefore, the electronic device according to the present embodiment has high connection reliability while being flexible and / or stretchable.
電子機器は、電気的な入出力、演算および通信等を行う。本実施形態に係る電子機器は、特に身体に近接あるいは密着させて使用するウェアラブル機器として適している。このようなウェアラブル機器は、例えば、縫製あるいは熱接着により衣服に取り付けられたり、粘着剤で身体に貼り付けて用いられたりする。 Electronic devices perform electrical input / output, calculation, communication, and the like. The electronic device according to the present embodiment is particularly suitable as a wearable device used in close proximity to or in close contact with the body. Such wearable devices are used, for example, by being attached to clothes by sewing or heat bonding, or by being attached to the body with an adhesive.
回路部材と配線パターンとを接着する接合材と、配線パターンとが異なる伸縮性の材料により形成される場合、基材が伸縮することによりそれぞれの材料にかかる応力、および、それぞれの材料に残留する応力が異なる。そのため、電子機器の電気的特性や着用感等が低下し易い。本実施形態に係る電子機器は、配線パターンが接合材としても機能するため、上記のような不具合は生じ難い。 When the bonding material that adheres the circuit member and the wiring pattern and the wiring pattern are formed of different elastic materials, the stress applied to each material due to the expansion and contraction of the base material and the stress remaining on each material remain. The stress is different. Therefore, the electrical characteristics and wearing feeling of the electronic device are likely to deteriorate. In the electronic device according to the present embodiment, since the wiring pattern also functions as a joining material, the above-mentioned problems are unlikely to occur.
図１は、本実施形態に係る電子機器の一部を模式的に示す側面図である。図２は、本実施形態に係る電子機器の要部を模式的に示す側面図である。 FIG. 1 is a side view schematically showing a part of the electronic device according to the present embodiment. FIG. 2 is a side view schematically showing a main part of the electronic device according to the present embodiment.
電子機器１００は、伸縮性基材１０と、伸縮性基材１０の表面に形成された配線パターン２０と、配線パターン２０に接続された電極３１を備える回路部材３０と、を備える。配線パターン２０は、上記の導電性組成物の硬化物を含む。電極３１の少なくとも一部は、配線パターン２０に埋没している。すなわち、電極３１の底面３１ａおよび側面３１ｂの少なくとも一部が配線パターン２０に接触している。
The
基材は特に限定されない。基材としては、配線板として使用される従来公知のガラス基板、樹脂基板、セラミック基板およびシリコン基板等の他、フレキシブル基板、ストレッチャブル基板等と言われる伸縮性および／または屈曲性を有する基板が挙げられる。本実施形態に係る導電性組成物は、さらに、伸縮および／または屈曲可能な他の基材にも適している。これら伸縮および／または屈曲可能な基材を伸縮性基材と総称する。 The base material is not particularly limited. As the base material, in addition to conventionally known glass substrates, resin substrates, ceramic substrates, silicon substrates and the like used as wiring boards, elastic and / or flexible substrates such as flexible substrates and stretchable substrates can be used. Can be mentioned. The conductive composition according to this embodiment is also suitable for other stretchable and / or flexible substrates. These stretchable and / or flexible base materials are collectively referred to as stretchable base materials.
伸縮性基材の形態としては、例えば、織物、編物および不織布等の繊維構造体、ゴム、樹脂フィルム等が挙げられる。基材の素材は特に限定されない。繊維構造体は、例えば、ポリエステル、ナイロン、アクリル、ウレタン、ポリビニルアルコール等の合成繊維；レーヨン、キュプラ等の再生セルロース繊維；綿、麻、羊毛、絹等の天然繊維；およびこれらの複合繊維を含んでいてよい。ゴムは、スチレンブタジエンゴム、ブタジエンゴム、クロロプレンゴム、イソプレンゴム、イソブチレンイソプレンゴム、エチレンプロピレンゴム、アクリロニトリルブタジエンゴム、シリコーンゴム、フッ素ゴム、アクリルゴム、ウレタンゴム等を含んでいてよい。樹脂フィルムは、例えば、ポリエステル、ポリプロピレン、ポリカーボネート、ポリエチレンスルホン、ウレタン、シリコーン等などを含んでよい。これらは、１種を単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いられる。 Examples of the form of the stretchable base material include fiber structures such as woven fabrics, knitted fabrics and non-woven fabrics, rubber, resin films and the like. The material of the base material is not particularly limited. The fiber structure includes, for example, synthetic fibers such as polyester, nylon, acrylic, urethane and polyvinyl alcohol; regenerated cellulose fibers such as rayon and cupra; natural fibers such as cotton, linen, wool and silk; and composite fibers thereof. You can go out. The rubber may include styrene butadiene rubber, butadiene rubber, chloroprene rubber, isoprene rubber, isoprene isoprene rubber, ethylene propylene rubber, acrylonitrile butadiene rubber, silicone rubber, fluororubber, acrylic rubber, urethane rubber and the like. The resin film may contain, for example, polyester, polypropylene, polycarbonate, polyethylene sulfone, urethane, silicone and the like. These may be used alone or in combination of two or more.
基材がゴムあるいは樹脂フィルムである場合、ＪＩＳ Ｋ ７１２６またはＪＩＳ Ｋ ７１２７に準拠して測定された破断時伸びが３％以上である場合、伸縮性基材であると評価できる。 When the base material is a rubber or resin film, it can be evaluated as a stretchable base material when the elongation at break measured according to JIS K 7126 or JIS K 7127 is 3% or more.
基材が繊維構造体である場合、ＪＩＳ Ｌ １０９６の引張強さ及び伸び率Ａ法（ストリップ法）に準拠して測定された伸び率が３％以上である場合、伸縮性基材であると評価できる。 When the base material is a fiber structure, when the tensile strength and elongation rate measured according to the JIS L 1096 A method (strip method) is 3% or more, it is considered to be a stretchable base material. Can be evaluated.
伸縮性基材の厚みは特に限定されず、用途等に応じて適宜設定すればよい。 The thickness of the stretchable base material is not particularly limited, and may be appropriately set according to the intended use.
電子機器は、例えば、以下の方法により製造することができる。
本実施形態に係る電子機器は、（１）第１ポリオール、第２ポリオールおよびポリアミンと、ブロックイソシアネートと、アスペクト比２以上のフィラーを含む導電性材料とを含む導電性組成物を準備する工程（Ｓ１）と、（２）導電性組成物を伸縮性基材上に塗布する工程（Ｓ２）と、（３）塗布された導電性組成物と回路部材の電極とが接触するように、伸縮性基材に回路部材を搭載する工程（Ｓ３）と、塗布された導電性組成物を加熱して、導電性材料と、ポリオールとブロックイソシアネートとの反応生成物とを、含む配線パターンを形成する工程（Ｓ４）と、を備える方法により製造される。図３は、本実施形態に係る電子機器の製造方法を示すフローチャートである。
The electronic device can be manufactured, for example, by the following method.
The electronic device according to the present embodiment is a step of preparing a conductive composition containing (1) a first polyol, a second polyol, and a polyamine, a blocked isocyanate, and a conductive material containing a filler having an aspect ratio of 2 or more (1). S1), (2) the step (S2) of applying the conductive composition on the elastic base material, and (3) the elasticity so that the applied conductive composition and the electrode of the circuit member come into contact with each other. A step of mounting a circuit member on a base material (S3) and a step of heating the applied conductive composition to form a wiring pattern including a conductive material and a reaction product of a polyol and a blocked isocyanate. (S4), and is manufactured by a method comprising. FIG. 3 is a flowchart showing a method of manufacturing an electronic device according to the present embodiment.
（１）導電性組成物の準備工程
導電性組成物は、上記の導電性材料、第１ポリオール、第２ポリオール、ポリアミン、ブロックイソシアネートおよびその他の添加物を、例えばミキサーなどで混合することによって調製される。
(1) Preparation Step of Conductive Composition The conductive composition is prepared by mixing the above-mentioned conductive material, first polyol, second polyol, polyamine, blocked isocyanate and other additives with, for example, a mixer. Will be done.
（２）導電性組成物の塗布工程
導電性組成物を基材に塗布する方法は特に限定されない。塗布方法としては、例えば、アプリケーター、ワイヤーバー、コンマロール、グラビアロール等を用いるコーティング法：スクリーン、平板オフセット、フレキソ、インクジェット、スタンピング、ディスペンサ等を用いる印刷法等が挙げられる。
(2) Coating Step of Conductive Composition The method of applying the conductive composition to the substrate is not particularly limited. Examples of the coating method include a coating method using an applicator, a wire bar, a comma roll, a gravure roll and the like: a printing method using a screen, a flat plate offset, a flexo, an inkjet, a stamping, a dispenser and the like.
導電性組成物の塗布量は特に限定されず、電子機器の用途、導電性材料の平均粒径、搭載される回路部材等に応じて適宜設定すればよい。電極を埋没させ易くするために、電極と接触する部分に、厚めに導電性組成物を塗布してもよい。 The amount of the conductive composition applied is not particularly limited, and may be appropriately set according to the application of the electronic device, the average particle size of the conductive material, the circuit member to be mounted, and the like. In order to facilitate the burial of the electrode, a thick conductive composition may be applied to the portion in contact with the electrode.
（３）回路部材の搭載工程
伸縮性基材に塗布された加熱前の導電性組成物は、流動性およびタック性を有している。そのため、導電性組成物上に回路部材を搭載すると、回路部材の電極の少なくとも一部は導電性組成物中に埋没し、その状態で導電性組成物に密着する。
(3) Mounting Step of Circuit Member The conductive composition before heating applied to the stretchable base material has fluidity and tackiness. Therefore, when the circuit member is mounted on the conductive composition, at least a part of the electrodes of the circuit member is buried in the conductive composition and adheres to the conductive composition in that state.
回路部材は、基材との対向面に外部端子を有するものであれば特に限定されない。回路部材としては、例えば、ＩＣチップ等のベアチップ部品や、インターポーザを具備するパッケージ部品、電子部品モジュール、受動素子などのチップ部品、貫通電極を有する積層半導体等が挙げられる。 The circuit member is not particularly limited as long as it has an external terminal on the surface facing the base material. Examples of circuit members include bare chip components such as IC chips, package components including interposers, electronic component modules, chip components such as passive elements, and laminated semiconductors having through electrodes.
（４）加熱工程
導電性組成物を加熱することにより、ブロックイソシアネートのブロック剤が解離して、イソシアネート成分と第１、第２ポリオールおよびポリアミンとが反応する。これにより、電極の少なくとも一部を埋没させた状態のままで、配線パターン（硬化物）が形成されるとともに、電極と配線パターンとが接続される。つまり、配線パターンは、電子機器の配線であるとともに、回路部材と配線とを電気的に接続する接合材である。さらに言い換えれば、導電性組成物は、配線形成用の材料であり、かつ、接合用の材料である。そのため、それぞれの材料の相性や互いの物性の違い等を考慮することが省略されるとともに、材料間での剥離等の懸念も解消される。
(4) Heating Step By heating the conductive composition, the blocking agent for blocked isocyanate is dissociated, and the isocyanate component reacts with the first and second polyols and the polyamine. As a result, a wiring pattern (cured product) is formed while at least a part of the electrode is buried, and the electrode and the wiring pattern are connected to each other. That is, the wiring pattern is not only the wiring of the electronic device but also the joining material that electrically connects the circuit member and the wiring. In other words, the conductive composition is a material for forming wiring and a material for joining. Therefore, it is omitted to consider the compatibility of each material and the difference in physical properties between the materials, and the concern about peeling between the materials is also eliminated.
加熱工程により、配線パターンの形成とともに、回路部材と配線パターンとの電気的接続が行われるため、工数を削減することが可能となり、電子機器の生産性が向上する。さらに、工数削減による製造コストの低減も期待できる。使用する材料も限定されるため、さらに製造コストは低減され得る。 By the heating process, the wiring pattern is formed and the circuit member and the wiring pattern are electrically connected, so that the man-hours can be reduced and the productivity of the electronic device is improved. Furthermore, it can be expected that the manufacturing cost will be reduced by reducing the man-hours. Since the materials used are also limited, the manufacturing cost can be further reduced.
加熱温度は、第１ポリオールとブロックイソシアネートとの反応温度、基材の融点等に応じて適宜決定される。加熱温度は、例えば、１００℃〜１５０℃であってよく、１１０℃〜１４０℃であってよい。加熱時間は特に限定されないが、６０分以下であってよく、４５分以下であってよく、３０分以下であってよい。なお、第１ポリオールとブロックイソシアネートとの反応温度とは、ブロックイソシアネートのブロック剤が解離してイソシアネート成分が生成する活性化温度と同義である。イソシアネート成分は、活性が高く、生成すると迅速に活性水素を有する官能基と反応するからである。 The heating temperature is appropriately determined according to the reaction temperature between the first polyol and the blocked isocyanate, the melting point of the base material, and the like. The heating temperature may be, for example, 100 ° C. to 150 ° C., and may be 110 ° C. to 140 ° C. The heating time is not particularly limited, but may be 60 minutes or less, 45 minutes or less, and 30 minutes or less. The reaction temperature of the first polyol and the blocked isocyanate is synonymous with the activation temperature at which the blocking agent of the blocked isocyanate is dissociated to generate the isocyanate component. This is because the isocyanate component has high activity, and when it is produced, it rapidly reacts with a functional group having active hydrogen.
［実施例１〜７、比較例１〜４］
以下、実施例を挙げて本発明をさらに詳しく説明するが、本発明は、以下の実施例に限定されるものではない。
[Examples 1 to 7, Comparative Examples 1 to 4]
Hereinafter, the present invention will be described in more detail with reference to examples, but the present invention is not limited to the following examples.
（ｉ）導電性組成物の準備
表１に示す配合量で各成分を混合し、自転・公転ミキサーにて混練し、ペースト状の実施例１〜７の導電性組成物Ａ１〜Ａ７および比較例１〜４の導電性組成物Ｂ１〜Ｂ４を調製した。
(I) Preparation of Conductive Composition Each component is mixed in the blending amount shown in Table 1, kneaded with a rotation / revolution mixer, and paste-like conductive compositions A1 to A7 and Comparative Examples of Examples 1 to 7. Conductive compositions B1 to B4 of 1 to 4 were prepared.
実施例１〜７および比較例１〜４で使用した各成分は、以下の通りである。なお、表１中のブロックイソシアネート（Ｂ）の配合量は揮発性溶媒４０質量％を含む量である。
（Ａ）第１ポリオール：ポリエステルポリオール、数平均分子量５００、製品名：Ｐ−５２０、（株）クラレ製、水酸基価２２４
（Ｂ）ブロックイソシアネート：ブロック化剤：活性メチレン系、製品名：デュラネートＭＦ−Ｋ６０Ｂ（揮発性溶媒含有量４０質量％）、旭化成（株）製、ブロック剤の解離温度：１００℃以下
（Ｃ１）第２ポリオールＡ：１，６−ヘキサンジオール
（Ｃ２）第２ポリオールＢ：１，４−ブタンジオール
（Ｄ１）ポリアミンＡ：ジアミノジフェニルスルホン
（Ｄ２）ポリアミンＢ：ポリオキシプロピレン鎖を主鎖とするジアミン、三井化学ファイン株式会社、製品名：ポリエーテルアミンＤ２３０
（Ｅ）導電性材料：フレーク状銀粉、製品名：ＡｇＣ−２３５１、平均粒径（Ｄ５０）６．９５μｍ、福田金属箔粉工業（株）製、アスペクト比：２．２以上
The components used in Examples 1 to 7 and Comparative Examples 1 to 4 are as follows. The blending amount of the blocked isocyanate (B) in Table 1 is an amount containing 40% by mass of the volatile solvent.
(A) First polyol: polyester polyol, number average molecular weight 500, product name: P-520, manufactured by Kuraray Co., Ltd., hydroxyl value 224
(B) Blocked isocyanate: Blocking agent: Active methylene, Product name: Duranate MF-K60B (volatile solvent content 40% by mass), manufactured by Asahi Kasei Co., Ltd. Dissociation temperature of blocking agent: 100 ° C. or less (C1) Second polyol A: 1,6-hexanediol (C2) Second polyol B: 1,4-butanediol (D1) Polyamine A: Diaminodiphenyl sulfone (D2) Polyamine B: Diamine having a polyoxypropylene chain as the main chain , Mitsui Chemical Fine Co., Ltd., Product name: Polyetheramine D230
(E) Conductive material: flaky silver powder, product name: AgC-2351, average particle size (D50) 6.95 μm, manufactured by Fukuda Metal Foil Powder Industry Co., Ltd., aspect ratio: 2.2 or more
（ｉｉ）電子機器の作製
伸縮性基材（ウレタンフィルム、日本マタイ（株）製、エスマーＵＲＳ）上に、調製した導電性組成物を図４に示されるパターンで塗布した。
(Ii) Preparation of Electronic Equipment The prepared conductive composition was applied on an elastic base material (urethane film, manufactured by Nihon Matai Co., Ltd., Esmer URS) in the pattern shown in FIG.
導電性組成物は、メッシュスクリーンを用いて印刷により形成した。配線パターン２０は、幅０．３ｍｍの４本の第１方向に延びる配線２１と、４個の抵抗値測定用の２．０ｍｍ×１．０ｍｍサイズの端子部２２Ａ〜２２Ｄと、２個の１．０ｍｍ×１．２５ｍｍサイズのチップ部品実装部２３とで構成されている。配線パターン２０の第１方向における全長は２５ｍｍである。硬化前の導電性組成物の塗膜の２個の実装部２３に跨がるように、チップ部品（０Ωのチップ抵抗）３０（２１２５サイズ）を搭載し、チップ部品の２つの電極をそれぞれの実装部２３に接触させた。この状態で、１２０℃で３０分間加熱して、配線パターン２０を形成するとともに回路部材を実装し、電子機器を得た。
The conductive composition was formed by printing using a mesh screen. The
［評価］
導電性組成物、配線パターンおよび電子機器について、以下の評価を行った。
（１）体積抵抗値
ガラス板上に、調製した導電性組成物を塗布した後、上記の条件で加熱して、ガラス板上に６０ｍｍ×１０ｍｍの矩形のフィルム（導電性組成物の硬化物）を形成し、フィルムの長手方向の抵抗値を測定した。測定された抵抗値を用いて、下記式によりフィルムの体積抵抗値（比抵抗値）を算出した。
[evaluation]
The following evaluations were performed on the conductive composition, wiring pattern and electronic device.
(1) Volume resistance value After applying the prepared conductive composition on a glass plate, it is heated under the above conditions to form a 60 mm × 10 mm rectangular film (cured product of the conductive composition) on the glass plate. Was formed, and the resistance value in the longitudinal direction of the film was measured. Using the measured resistance value, the volume resistivity value (specific resistance value) of the film was calculated by the following formula.
体積抵抗値Ｒ＝（抵抗値×フィルムの膜厚×フィルムの短手方向の長さ／フィルムの長手方向の長さ）×１００ Volume resistance value R = (resistance value x film thickness x length in the lateral direction of the film / length in the longitudinal direction of the film) x 100
抵抗値の測定は、ＪＩＳ Ｋ ７１９４に準じた４端子法により行った。測定温度は２５℃であり、抵抗値の温度による補正は省略した。以下の抵抗値も同様にして測定した。 The resistance value was measured by the 4-terminal method according to JIS K 7194. The measurement temperature was 25 ° C., and the correction of the resistance value by the temperature was omitted. The following resistance values were also measured in the same manner.
体積抵抗値Ｒは以下の指標で評価した。
◎：０．０６ｍΩ・ｃｍ未満
○：０．０６〜０．１ｍΩ・ｃｍ
×：０．１ｍΩ・ｃｍより大きい
The volume resistance value R was evaluated by the following index.
⊚: less than 0.06 mΩ ・ cm ○: 0.06 to 0.1 mΩ ・ cm
×: Greater than 0.1 mΩ · cm
（２）機械的特性
シリコーンシート上にダンベル型の印刷マスクを用いて導電性組成物を塗布し、１２０℃で３０分間加熱して、ＪＩＳ Ｋ ６２５１に準拠したダンベル状６号形の試験片を作製し、引張試験を行った。試験装置には、株式会社エー・アンド・デイのテンシロン万能材料試験機ＲＴＣシリーズを用いた。最大応力と、最大点における伸び（歪み）を測定した。
(2) Mechanical properties A conductive composition is applied onto a silicone sheet using a dumbbell-shaped printing mask, and heated at 120 ° C. for 30 minutes to obtain a dumbbell-shaped No. 6 test piece conforming to JIS K 6251. It was prepared and subjected to a tensile test. As the test device, A & D Co., Ltd.'s Tensilon universal material tester RTC series was used. The maximum stress and the elongation (strain) at the maximum point were measured.
最大応力は以下の指標で評価した。
◎：３．０Ｎ／ｍｍ2より大きい
○：２．５〜３．０Ｎ／ｍｍ2
×：２．５Ｎ／ｍｍ2より小さい
The maximum stress was evaluated by the following indexes.
⊚: greater than 3.0 N / mm 2 ○: 2.5 to 3.0 N / mm 2
×: Less than 2.5 N / mm 2
伸びは以下の指標で評価した。
◎：２．５％より大きい
○：１．０〜２．５％
×：１．０％より小さい
Growth was evaluated using the following indicators.
⊚: greater than 2.5% ◯: 1.0 to 2.5%
×: Less than 1.0%
（３）５％伸張時における硬化物の抵抗増加率（ΔＲＡ）
上記（ｉｉ）で得られた電子機器の配線パターン２０の４つの端子部２２Ａ〜２２Ｄにテスターの所定の端子を接続し、初期の抵抗値ＥＲ０を上記と同様の４端子法により２５℃で測定した。この抵抗値には、チップ抵抗の内部抵抗が加味されている。
(3) Rate of increase in resistance of cured product at 5% elongation (ΔRA)
The predetermined terminals of the tester are connected to the four
次いで、ウレタンフィルムの両端部を挟持して配線パターンを第１方向（図４における左右方向）に伸張し、ウレタンフィルムの伸張率が５％のときの配線パターン間の電気抵抗値ＥＲを２５℃で求め、初期の抵抗値ＥＲ０からの抵抗値の増加率ΔＲＡを算出した。このとき、増加率が２５％に満たなければ、伸張後の導電性組成物の硬化物の電気抵抗値が伸張前の１２５％になるときの伸張率は５％以上であるといえる。 Next, both ends of the urethane film are sandwiched and the wiring pattern is stretched in the first direction (left-right direction in FIG. 4), and the electric resistance value ER between the wiring patterns when the stretch ratio of the urethane film is 5% is 25 ° C. The rate of increase ΔRA of the resistance value from the initial resistance value ER 0 was calculated. At this time, if the rate of increase is less than 25%, it can be said that the rate of elongation is 5% or more when the electric resistance value of the cured product of the conductive composition after stretching becomes 125% before stretching.
なお、ウレタンフィルムの伸張率は、配線パターンの伸張率とみなすことができる。 The stretch rate of the urethane film can be regarded as the stretch rate of the wiring pattern.
ΔＲＡは以下の指標で評価した。
◎：１５％より小さい
○：１５〜２０％
×：２０％より大きい
ΔRA was evaluated by the following indicators.
⊚: less than 15% ○: 15-20%
×: Greater than 20%
（４）伸張時における硬化物の抵抗増加率ΔＲＢ
上記（ｉｉ）で得られた電子機器の配線パターン２０の４つの端子部のうち、２つの端子部２２Ａ、２２Ｂにテスターの所定の端子を接続し、初期の抵抗値ＰＲ０を２端子法により２５℃で測定した。この抵抗値には、チップ抵抗の内部抵抗は加味されない。
(4) Rate of increase in resistance of cured product during stretching ΔRB
Of the four terminal portions of the
次いで、ウレタンフィルムの両端部を挟持して配線パターンを第１方向（図４における左右方向）に伸張し、ウレタンフィルムの伸張率が５％のときの配線パターン間の電気抵抗値ＰＲを求め、初期の抵抗値ＰＲ０からの抵抗値の増加率ΔＲＢを算出した。このとき、増加率が２５％に満たなければ、伸張後の導電性組成物の硬化物の電気抵抗値が伸張前の１２５％になるときの伸張率は５％以上であるといえる。 Next, both ends of the urethane film are sandwiched and the wiring pattern is stretched in the first direction (the left-right direction in FIG. 4), and the electrical resistance value PR between the wiring patterns when the stretch ratio of the urethane film is 5% is obtained. The rate of increase ΔRB of the resistance value from the initial resistance value PR 0 was calculated. At this time, if the rate of increase is less than 25%, it can be said that the rate of elongation is 5% or more when the electric resistance value of the cured product of the conductive composition after stretching becomes 125% before stretching.
ΔＲＢは以下の指標で評価した。
◎：２０％より小さい
○：２０〜２５％
×：２５％より大きい
ΔRB was evaluated by the following indexes.
⊚: less than 20% ○: 20 to 25%
×: Greater than 25%
実施例１〜７で調製した導電性組成物の硬化物は、いずれも初期の抵抗値が低く、抵抗増加率ΔＲＡ、ΔＲＢの評価も高かった。これは、硬化物を伸張させても、抵抗値が増加し難いことを示している。抵抗増加率ΔＲＡの評価も高く、伸縮性基材の伸張時にもチップの電気抵抗は小さく維持されている。なお、導電性組成物のタック性も高いことから、チップは硬化物に強固に密着されていることがわかる。抵抗増加率ΔＲＡを評価する際に作製された電子機器をみると、電極の一部は硬化物に埋没していた。 The cured products of the conductive compositions prepared in Examples 1 to 7 had low initial resistance values and high evaluations of resistance increase rates ΔRA and ΔRB. This indicates that the resistance value is unlikely to increase even if the cured product is stretched. The resistance increase rate ΔRA is also highly evaluated, and the electrical resistance of the chip is kept small even when the stretchable base material is stretched. Since the conductive composition has a high tack property, it can be seen that the chip is firmly adhered to the cured product. Looking at the electronic devices manufactured when evaluating the resistance increase rate ΔRA, a part of the electrodes was buried in the cured product.
導電性組成物がポリアミンを含まない比較例１では、引張試験において伸びが相対的に小さく、抵抗増加率が大きくなった。これは、ポリアミンを含まないことで、硬化物の靭性が不足し、微細な破断が生じたためと考えられる。また、導電性組成物が第２ポリオールを含まない比較例２でも、引張試験において伸びが相対的に小さく、抵抗増加率が大きくなった。これは、硬化物の柔軟性が不足し、微細な破断が生じたためと考えられる。 In Comparative Example 1 in which the conductive composition did not contain polyamine, the elongation was relatively small and the resistance increase rate was large in the tensile test. It is considered that this is because the toughness of the cured product was insufficient and fine fracture occurred because the polyamine was not contained. Further, even in Comparative Example 2 in which the conductive composition did not contain the second polyol, the elongation was relatively small and the resistance increase rate was large in the tensile test. It is considered that this is because the cured product lacked flexibility and fine fracture occurred.
比較例３は体積抵抗値および抵抗増加率が相当に大きくなっている。その理由は、ポリオキシプロピレン鎖を主鎖とする分子量の大きなジアミンを用いたため、硬化物の柔軟性が高くなり、基材の伸びに対し硬化物が追従しすぎ、導電性材料の粒子間の接触が保たれなくなったためと考えられる。 In Comparative Example 3, the volume resistance value and the resistance increase rate are considerably large. The reason is that because a diamine having a polyoxypropylene chain as a main chain and a large molecular weight is used, the flexibility of the cured product becomes high, the cured product follows the elongation of the base material too much, and the particles of the conductive material are interleaved. It is probable that the contact was no longer maintained.
比較例４は伸びが相対的に小さめであり、かつ抵抗増加率が相当に大きくなっている。その理由は、低分子量の第２ポリオールを含むことで、硬化物の弾性率が上がる一方で靭性が低下し、微細な破断が発生したためと考えられる。 In Comparative Example 4, the elongation is relatively small, and the resistance increase rate is considerably large. It is considered that the reason is that the inclusion of the second polyol having a low molecular weight increases the elastic modulus of the cured product but lowers the toughness, resulting in fine fracture.
本発明の導電性組成物は、導電性およびタック性を有し、その硬化物は、導電性および伸縮性を有し、柔軟性および靭性に優れている。よって、本発明の導電性組成物は、伸縮性基材を有する電子機器の配線を形成する材料および接合材として、好ましく使用できる。本発明の電子機器は、伸縮性、屈曲性および高い接続信頼性を有するため、ヘルスケア製品、各種ディスプレイ、太陽電池、ＲＦＩＤ等の高性能エレクトロニクス分野の製品に好適に用いられる。 The conductive composition of the present invention has conductivity and tackiness, and the cured product thereof has conductivity and elasticity, and is excellent in flexibility and toughness. Therefore, the conductive composition of the present invention can be preferably used as a material and a joining material for forming wiring of an electronic device having a stretchable base material. Since the electronic device of the present invention has elasticity, flexibility, and high connection reliability, it is suitably used for products in the field of high-performance electronics such as healthcare products, various displays, solar cells, and RFID.
１００ 電子機器
１０ 伸縮性基材
２０ 配線パターン（導電性組成物の硬化物）
２１ 配線
２２Ａ〜２２Ｄ 端子部
２３ 実装部
３０ 回路部材（チップ部品）
３１ 電極
３１ａ 底面
３１ｂ 側面
100 Electronic equipment 10
21
31
Claims (12)
ブロックイソシアネートと、
炭素数５以上の炭化水素基を主鎖とする第２ポリオールと、
芳香族ポリアミンと、
導電性材料と、を含み、
前記導電性材料は、アスペクト比２以上のフィラーを含む、導電性組成物。 A first polyol which is a modified polyol having a weight average molecular weight of 300 or more and 5,000 or less,
With blocked isocyanate
A second polyol whose main chain is a hydrocarbon group having 5 or more carbon atoms,
Aromatic polyamines and
Including conductive materials,
The conductive material is a conductive composition containing a filler having an aspect ratio of 2 or more.
前記伸縮性基材の表面に形成された配線パターンと、
前記配線パターンに接続された電極を備える回路部材と、を備え、
前記配線パターンは、請求項１に記載の導電性組成物の硬化物を含み、
前記電極の少なくとも一部は、前記配線パターンに埋没している、電子機器。 With elastic base material
The wiring pattern formed on the surface of the elastic base material and
A circuit member including electrodes connected to the wiring pattern, and
The wiring pattern includes a cured product of the conductive composition according to claim 1.
An electronic device in which at least a part of the electrodes is embedded in the wiring pattern.
前記導電性組成物を伸縮性基材上に塗布する工程と、
塗布された前記導電性組成物と回路部材の電極とが接触するように、前記伸縮性基材に前記回路部材を搭載する工程と、
塗布された前記導電性組成物を加熱して、前記導電性組成物の硬化物を含む配線パターンを形成するとともに、前記電極と前記配線パターンとを接続する工程と、を備える、電子機器の製造方法。 The step of preparing the conductive composition according to claim 1 and
The step of applying the conductive composition on the stretchable base material and
A step of mounting the circuit member on the stretchable base material so that the coated conductive composition and an electrode of the circuit member come into contact with each other.
Manufacture of an electronic device including a step of heating the applied conductive composition to form a wiring pattern containing a cured product of the conductive composition, and connecting the electrode and the wiring pattern. Method.
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