JP2021105207A

JP2021105207A - アルミニウム材料およびその製造方法

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Publication number: JP2021105207A
Application number: JP2019238031A
Authority: JP
Inventors: 友人諸崎; Yuto Morozaki; 悠河口; Yu Kawaguchi
Original assignee: Showa Denko KK
Current assignee: Resonac Holdings Corp
Priority date: 2019-12-27
Filing date: 2019-12-27
Publication date: 2021-07-26

Abstract

【課題】ろう付加熱等による温度上昇によっても結晶粒が粗大化せず機械的性質が低下しないアルミニウム材料を提供する。【解決手段】アルミニウム材料は、平行する２つの平面を有しかつこれらの２つの平面間の寸法が等しい複数の結晶粒が同一平面内で連なって結晶粒の層を形成し、複数の前記結晶粒の層が積層されている。【選択図】図１

Description

本発明は結晶粒が層状に積層されたアルミニウム材料およびその製造方法に関する。

金属材料は、内部の結晶粒を微細化することで機械的特性が向上する傾向を持つ。そのため、金属の結晶粒径を微細化する手法が多数開発されてきた。具体的に、鋳造時の冷却速度を速めることや微細化剤を加えることで微細な結晶組織を得る方法、押出・鍛造・圧延などの塑性加工を行うことで、流動に伴う結晶粒の微細化を狙う方法、結晶粒内の晶・析出物を結晶成長抑制のためのピンとして利用する方法である。

しかし、加熱に伴う再結晶によって組織が粗大化し、最終製品で目的の組織が得られない場合がある。これにより、疲労強度や繰り返し曲げといった複数回の応力を受ける場合の機械的特性が低下し、材料として活用できない場合がある。

また、電子素子搭載用基板として、絶縁基板の一面側に金属配線層では導電性が高くかつ前記絶縁基板と接合可能な金属として高純度アルミニウムが用いられ、これらはＡｌ−Ｓｉ系合金ろう材によってろう付されるが、ろう付時の加熱による結晶粒の粗大化がおこると冷熱耐久性が低下する。この対応として材料の圧延条件を調整して結晶粒粗大化を抑制する方法が開示されている（特許文献１参照）。

特開２０１３−８９８６５号公報

上述したように、電子素子搭載用基板の材料として、ろう付加熱等による温度上昇によっても結晶粒が粗大化せず機械的性質が低下しないアルミニウム材料が求められている。

本発明は、上述した背景技術に鑑み、温度上昇によっても結晶粒が粗大化せず機械的性質が低下しないアルミニウム材料およびその製造方法を提供するものである。

即ち、本発明は下記［１］〜［６］に記載の構成を有する。

［１］平行する２つの平面を有しかつこれらの２つの平面間の寸法が等しい複数の結晶粒が同一平面内で連なって結晶粒の層を形成し、複数の前記結晶粒の層が積層されていることを特徴とするアルミニウム材料。

［２］前記結晶粒の平行な２つの平面間の寸法が２００μｍ以下である前項１に記載のアルミニウム材料。

［３］前記アルミニウム材料は純アルミニウムからなる前項１または２に記載のアルミニウム材料。

［４］複数枚のアルミニウム箔を重ね合わせて仮組積層体とし、この仮組積層体をアルミニウム箔の非酸化雰囲気下で拡散温度以上融点温度未満の温度に加熱し、かつ前記アルミニウム箔の塑性変形量が１０％以下となるように積層方向に加圧し、前記複数のアルミニウム箔を固相接合して一体化することを特徴とするアルミニウム材料の製造方法。

［５］前記アルミニウム箔の厚さが２００μｍ以下である前項４に記載のアルミニウム材料の製造方法。

［６］前記アルミニウム箔が純アルミニウムからなる前項４または５に記載のアルミニウム材料の製造方法。

上記［１］に記載のアルミニウム材料は、平行する２つの平面を有しかつ２つの平面間の寸法が等しい複数の結晶粒が同一平面内で連なって結晶粒の層を形成し、かつ複数の結晶粒の層が積層されている。このような金属組織を有するアルミニウム材料は、温度が上昇しても結晶粒が結晶粒の層を超えて成長することが殆どないので強度が低下しない。

上記［２］に記載のアルミニウム材料は結晶粒の２つの平面間の寸法が２００μｍ以下であるから、結晶粒の層の積層方向における結晶粒の成長を抑制する効果が十分に得られる。

上記［３］に記載のアルミニウム材料は純アルミニウムからなる。純アルミニウムは、上記の金属組織以外では温度上昇によって結晶粒が粗大化しやすいので、本発明の適用意義が大きい。

上記［４］に記載のアルミニウム材料の製造方法は、複数枚アルミニウム箔を重ね合わせた仮組積層体を非酸化雰囲気中で固相接合することにより、平行する２つの面を有しかつ２つの平面間の寸法が等しい複数の結晶粒が同一平面内で連なって形成される結晶粒の層が積層された金属組織を有するアルミニウム材料を作製できる。作製されたアルミニウム材料は、加熱しても結晶粒が結晶粒の層を超えて成長することが殆どないので強度が低下しない。

上記［５］に記載のアルミニウム材料の製造方法によれば、結晶粒の２つの平面間の寸法が２００μｍ以下のアルミニウム材料が得られる。作製されたアルミニウム材料は、結晶粒の層の積層方向における結晶粒の成長を抑制する十分な効果が得られる。

上記［６］に記載のアルミニウム材料の製造方法によれば、純アルミニウムからなり、上記の金属組織を有するアルミニウム材料を作製できる。純アルミニウムは、前記金属組織以外では温度上昇によって結晶粒が粗大化しやすいので、本発明の適用意義が大きい。

本発明のアルミニウム材料の一実施形態である。図１の写真の一部を模式的に示した図である。本発明のアルミニウム材料の製造方法を示す図である。実施例１におけるアルミニウム材料の偏光顕微鏡での断面写真である。実施例１における再加熱後のアルミニウム材料の走査型電子顕微鏡での断面写真である。実施例２で作製したアルミニウム材料の断面写真である。

［アルミニウム材料］
図１は本発明のアルミニウム材料の一実施形態のＸ方向における断面の金属組織を示す写真である。また、図２は、図１の金属組織を説明するための金属組織を模式的に示している。前記アルミニウム材料１は、電子素子搭載基板の配線層の材料として好適に用いられる。

アルミニウム材料１の金属組織を構成する個々の結晶粒１０は平行する２つの平面１１、１２を有している。このような形態の結晶粒１０の複数個が同一平面内で連なって結晶粒の層２０を形成し、さらに、複数の結晶粒の層２０が積層することによって金属組織が形成されている。一つの結晶粒の層２０を構成する複数の結晶粒１０は２つの平面１１、１２間の寸法Ｓが等しいので、その結晶粒の層２０の厚みもＳとなる。また、図１のアルミニウム材料１は複数の結晶粒の層２０は略同一の厚みであり、層厚がＳの複数の結晶粒の層２０が積層された金属組織を有している。

このように結晶粒の層２０が積層された金属組織を有するアルミニウム材料は、温度が上昇しても結晶粒１０が結晶粒の層２０を超えて成長することが殆どないので強度が低下しない。このような特性を有するアルミニウム材料の好適な用途として、ろう付用材料や予備加熱を伴う塑性加工用材料等の高温に曝される材料や複数回の応力を受ける材料に適している。アルミニウム材料のろう付温度は約６００℃であるが、ろう付温度でも結晶粒の層２０を超えた結晶粒１０の成長は起こらない。また、前記アルミニウム材料は塑性加工をしてもオレンジピールが発生しないので、塑性加工用材料としても有利である。前記アルミニウム材料１は上述した特性を有しているので、電子素子搭載用基板の配線層として好適である。

前記結晶粒１０の２つの平面１１、１２間の寸法Ｓは限定されないが、結晶粒の層２０の積層方向における結晶粒１０の成長を抑制する効果を十分に得るには結晶粒１０が微細であることが望ましく、前記寸法Ｓが２００μｍ以下であることが好ましい。前記寸法Ｓが２００μｍを超えると、結晶粒１０の成長を抑制する効果が少なく、金属組織強化への寄与が少ない。特に好ましい寸法Ｓは１００μｍ以下である。

前記アルミニウム材料の組成は限定されず、純アルミニウムまたは任意のアルミニウム合金からなる。ただし、純アルミニウムは、上述の金属組織以外の金属組織では加熱によって結晶粒が粗大化しやすいので、本発明の適用意義が大きい。
［アルミニウム材料の製造方法］
前記アルミニウム材料は、アルミニウム箔を材料とし、複数枚のアルミニウム箔を重ね合わせて仮組積層体とし、この仮組積層体を積層方向に加圧した状態で非酸化雰囲気中で加熱し、アルミニウム箔を固相接合して一体化することによって作製できる。

材料のアルミニウム箔は圧延によって結晶粒が偏平で微細化されているので、このような結晶粒を有するアルミニウム箔を重ねて接合すると、平行な２つの平面を有する結晶粒が連なって結晶粒の層を形成し、かつ複数の結晶粒の層が積層された金属組織が形成される。このような金属組織を有するアルミニウム材料は、加熱しても結晶粒が結晶粒の層を超えて成長することが殆どないので強度が低下しない。これは、材料のアルミニウム箔の表面に酸化皮膜が形成されており、この酸化皮膜がアルミニウム材料においても残存しており、この残存する酸化皮膜によってピンニング効果が働くので、再加熱によって元材の表面を超えた結晶粒の粗大化が起こらないためであると推測される。なお、前記「再加熱」の語は作製されたアルミニウム材料に対する加熱を意味し、アルミニウム材料を作製するための仮組積層体に対する加熱と区別して説明するために用いた語である。

前記アルミニウム材料の製造工程において、仮組積層体の加熱温度はアルミニウム箔の拡散温度以上で融点温度未満とする。また、加圧力は、以下の定義によるアルミニウム箔の塑性変形率が１０％以下、好ましくは５％以下となるように設定する。

塑性変形率
＝［（アルミニウム材料の平面面積−箔の平面面積）／箔の平面面積］×１００
仮組積層体を前記条件で加圧しながら加熱することにより、重ねられたアルミニウム箔が固相接合されて上述した積層状の金属組織が形成され、所期するアルミニウム材料が作製される。

加圧しながら加熱する方法として、真空ホットプレス法、放電プラズマ焼結法（ＳＰＳ法）、熱間静水圧焼結法（ＨＩＰ法）などから選択される。なお、放電プラズマ焼結法はパルス通電焼結法とも呼ばれている。具体的には、図３に示すように、例えば、加圧加熱焼結装置（例：真空ホットプレス装置、放電プラズマ焼結装置）５０の焼結室５１内にアルミニウム箔４０の仮組積層体４１を配置し、そして焼結装置５０によって非酸化雰囲気中にて仮組積層体４１をアルミニウム箔４０の積層方向（即ち仮組積層体４１の厚さ方向）に加圧しながら所定の焼結条件で加熱することにより仮組積層体４１を焼結し、これにより複数の箔４０を一括して接合一体化（焼結一体化）する。前記仮組積層体４１への加圧は、例えば、焼結装置５０に備えられた一対のパンチ５２、５２で仮組積層体４１をその厚さ方向に挟んで加圧することにより行われる。上記のように加圧しながら加熱することによって、図１のアルミニウム材料１が得られる。

また、材料のアルミニウム箔の厚さは２００μｍ以下が好ましく、１００μｍ以下がより好ましい。前記アルミニウム箔の厚さが結晶粒の平行する２つの平面間の距離Ｓとほぼ等しくなるので、上記厚さのアルミニウム箔を用いる。また、アルミニウム箔の組成は限定されないが、純アルミニウムを推奨できる。アルミニウム箔の組成の推奨理由は上記の［アルミニウム材料］の欄で説明したとおりである。

（実施例１）
厚さ１５μｍの１１００のアルミニウム箔４０を用いて、図３の真空ホットプレス装置によりアルミニウム材料を作製した。

まず、前記アルミニウム箔４０を１１１ｍｍ×８３ｍｍに切断し、裁断した５３００枚のアルミニウム箔４０を重ねて仮組積層体４１を作製した。

次いで、前記真空ホットプレス装置により３Ｐａの真空雰囲気中にて前記仮組積層体４１を１１３ｍｍ×８５ｍｍの型に入れ、その厚さ方向（即ちアルミニウム箔４０の積層方向）に１５ＭＰａの加圧力で加圧しながら、室温から２０℃／ｍｉｎで６２０℃まで昇温し、６２０℃で２時間加熱することにより仮組積層体４１を焼結し、これにより複数のアルミニウム箔を一括して接合一体化し、アルミニウム材料を得た。得られたアルミニウム材料の平面面積は１１３×８５であり、塑性変形率は４．２５％であった。また、前記アルミニウム材料の厚さは約８０ｍｍであった。

図４に、作製したアルミニウム材料を積層方向（Ｘ方向）に切断した断面、即ち材料の多数のアルミニウム箔が積層された面を偏光顕微鏡で撮影した写真を示す。この写真は、結晶粒が平行する２つの平面を有し、複数の結晶粒が同一平面内で連なって結晶粒の層を形成し、かつ結晶粒の層が積層された金属組織であることを示している。また、積層方向における結晶粒径、即ち結晶粒の平行する２つの平面間の距離Ｓが１３〜１５μｍ程度であり、材料のアルミニウム箔の箔厚（１５μｍ）程度である。これらのことから、作製時の加熱による結晶粒の積層方向の成長はないことが確認できる。

次に、作製したアルミニウム材料に対して再加熱試験を行い、再加熱前の金属組織と比較した。再加熱は６２０℃で４時間加熱し、加熱後に４０℃／時間で徐冷するものとした。図５に再加熱後の金属組織を走査型電子顕微鏡で撮影した写真を示す。図５に示すように、アルミニウム材料は再加熱後も結晶粒の層を超えた結晶粒の成長は見られない。また、結晶粒の層の積層界面を透過電子顕微鏡（ＴＥＭ）で観察すると、厚さ２０〜４０ｎｍ×長さ４００ｎｍ程度のアルミニウム酸化物を確認できた。再加熱による結晶粒の成長抑止は前記アルミニウム酸化物によるピンニング効果であると推測される。

前記アルミニウム材料に対し、Ａ１１００の圧延材は６２０℃に加熱すると結晶粒の粗大化が起きることは周知である。

実施例１のアルミニウム材料からＺ方向およびＸ方向の試験片を切り出し、これらの対照材として１１００のＨ１８材、１１００のＯ材について、２５℃における引張強さ、０．２％耐力、延び、熱伝導率を測定した。１１００の試験には規格外の引張試験片形状のものを用いた。測定結果を表１に示す。

表１より、実施例１のアルミニウム材料は１１００のＯ材よりも約１０％引張強度が高く、熱伝導率は同程度であることを確認した。
（実施例２）
材料のアルミニウム箔の材質を３００３アルミニウム合金に変更したことを除き、実施例１と同じ方法でアルミニウム材料を作製した。

図６に作製したアルミニウム材料を積層方向（Ｚ方向）に切断した断面を偏光顕微鏡で撮影した写真を示す。図６より、３００３アルミニウム合金箔から作製したアルミニウム材料においても、結晶粒が平行する２つの平面を有し、複数の結晶粒が同一平面内で連なって結晶粒の層を形成し、かつ結晶粒の層が積層された金属組織を得た。

実施例２のアルミニウム材料からＺ方向およびＸ方向の試験片を切り出し、これらの対照材として３００３のＨ１８材、３００３のＯ材について、２５℃における引張強さ、０．２％耐力、延び、熱伝導率を測定した。３００３の試験にはＡＳＴＭ−Ｅ８に基づく試験片を用いた。測定結果を表２に示す。

表２より、実施例２のアルミニウム材料は０．２％耐力が３００３のＯ材よりも高いことを確認した。

本発明のアルミニウム材料は、高温に曝されたり、複数回の応力を受ける部材の材料として好適に利用される。

１…アルミニウム材料
１０…結晶粒
１１、１２…結晶粒の平行な平面
２０…結晶粒の層
４０…アルミニウム箔
４１…仮組積層体
Ｓ…結晶粒の平行な２つ平面間の寸法

Claims

平行する２つの平面を有しかつこれらの２つの平面間の寸法が等しい複数の結晶粒が同一平面内で連なって結晶粒の層を形成し、複数の前記結晶粒の層が積層されていることを特徴とするアルミニウム材料。
前記結晶粒の平行な２つの平面間の寸法が２００μｍ以下である請求項１に記載のアルミニウム材料。
前記アルミニウム材料は純アルミニウムからなる請求項１または２に記載のアルミニウム材料。
複数枚のアルミニウム箔を重ね合わせて仮組積層体とし、この仮組積層体をアルミニウム箔の非酸化雰囲気下で拡散温度以上融点温度未満の温度に加熱し、かつ前記アルミニウム箔の塑性変形量が１０％以下となるように積層方向に加圧し、前記複数のアルミニウム箔を固相接合して一体化することを特徴とするアルミニウム材料の製造方法。
前記アルミニウム箔の厚さが２００μｍ以下である請求項４に記載のアルミニウム材料の製造方法。
前記アルミニウム箔が純アルミニウムからなる請求項４または５に記載のアルミニウム材料の製造方法。