JP2021038344A - 硬化性組成物の探索方法、及び、硬化性組成物の探索装置 - Google Patents
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Abstract
【課題】優れた接着強度を有する硬化性組成物の探索方法を提供すること。【解決手段】コンピュータが実行する硬化性組成物の探索方法であって、エポキシ−アミン硬化性組成物に含まれるエポキシの分子量、上記アミンの分子量、アミノ基／グリシジル基の含有モル比、及び、硬化性組成物の硬化温度を特徴量として含む特徴量ベクトルと、それに対応する接着特性の実測値と、を含む初期データセットを訓練データとしてモデルを生成することと、実測値より高い接着特性を示すことが予測される新たな硬化物についての接着特性の実測値と、その予測値との差により定義される予測誤差が、測定誤差との比較で予め定めた水準に到達するまで、モデルを繰り返して更新し、学習済みモデルを得て、それを目的関数とし、Ｅｘｐｅｃｔｅｄ Ｉｍｐｒｏｖｅｍｅｎｔを獲得関数としてベイジアンモデルを生成することを含む、探索方法。【選択図】図３
Description
本発明は、硬化性組成物の探索方法、及び、硬化性組成物の探索装置に関する。
近年、機械学習（Ｍａｃｈｉｎｅ ｌｅａｒｎｉｎｇ、以下、「ＭＬ」と表示することがある。）技術は、顕著な情報を抽出する際の効率が優れているため、様々な研究分野への応用への関心が高まっている。最近では、材料科学の分野で、ＭＬ技術が新規材料の設計と開発とに重要な役割を果たし始めている。
このような技術として、特許文献１には、「新規物質を探索する方法であって、既知物質に基づいてモデリングされた物質モデルに対して学習を行う段階と、前記学習の結果に目標物性を入力して少なくとも１つの候補物質を決定する段階と、前記少なくとも１つの候補物質の中から前記新規物質を決定する段階と、を含む新規物質探索方法。」が記載されている。
一般に、材料科学におけるＭＬの主な目標は、特定のアプリケーションの要件に適合するように調整された特性を持つ高機能材料を検索することである。しかし、ＭＬ技術には、正確なモデルを構築するために、非常に大量のデータ、例えば、１，０００を超えるようなサンプルが必要となる場合がある。
ところが、高分子化学における実験データセットは、通常、構築するのに時間的、及び、費用的に多大なコストを要することが知られている。特に、素材に非常に具体的な設計が必要な場合、実験データセットとして利用できる文献値はわずかしかないのが一般的である。
ところが、高分子化学における実験データセットは、通常、構築するのに時間的、及び、費用的に多大なコストを要することが知られている。特に、素材に非常に具体的な設計が必要な場合、実験データセットとして利用できる文献値はわずかしかないのが一般的である。
また、幸いに文献値が得られたとしても、さまざまな文献から収集された実験データセットは、プロセス条件、使用される化学物質のソースと純度、環境条件等、取得されたサンプルと測定に影響するいくつかの実験要因があるため、ノイズが多く、一貫性がないことが多い。従って、十分に大きく、整った実験データセットを取得することは、高分子化学におけるＭＬ技術の使用を制限する最も困難な要因のひとつとなっている。
熱硬化させることで硬化物を形成し、部材の接合に用いられる硬化性組成物の開発は、アプリケーション固有の設計が必要なケースの１つである。それは、硬化性組成物自体の接着特性に加えて、硬化性組成物の適用形態、すなわち、硬化性組成物の厚み、接着対象物の表面処理の種類、及び、接着部の構成等により実際の接着強度（σａｄ）が影響を受けるためである。
そこで、本発明は、優れた接着強度を有する硬化性組成物をより容易に探索可能な探索方法を提供することを課題とする。また、本発明は、探索装置を提供することも課題とする。
本発明者らは、上記課題を達成すべく鋭意検討した結果、以下の構成により上記課題を達成することができることを見出した。
［１］ コンピュータが実行する硬化性組成物の探索方法であって、エポキシ樹脂からなる主剤と、アミン系硬化剤とを含有する硬化性組成物に含まれる上記主剤の分子量、上記アミン系硬化剤の分子量、上記主剤中におけるグリシジル基の含有量に対する上記アミン系硬化剤中におけるアミノ基の含有量の含有モル比、及び、上記硬化性組成物を硬化させて硬化物を得るための硬化温度を特徴量として含む特徴量ベクトルと、それに対応する上記硬化物の接着特性の実測値と、を含む初期データセットを訓練データとして上記特徴量ベクトルと上記接着特性との関係を表すモデルを生成することと、上記初期データセットに含まれる上記実測値より高い接着特性を示すことが上記モデルを用いて予測される新たな硬化物についての接着特性の実測値と、その予測値との差により定義される予測誤差が、測定誤差との比較で予め定めた水準に到達するまで、上記新たな硬化物の接着特性の実測値を上記訓練データに加えて上記モデルを繰り返して更新し、学習済みモデルを得ることと、上記学習済みモデルを目的関数とし、上記訓練データに含まれる実測値のうちの最大値の更新幅の期待値によって定義される関数を獲得関数としてベイジアンモデルを生成することを含む、硬化性組成物の探索方法。
［２］ 更に、上記ベイジアンモデルを用いて予測される接着特性が上記訓練データに含まれる実測値より高い硬化物についての接着特性の実測値を用いて、上記ベイジアンモデルを更新することを含む、［１］に記載の探索方法。
［３］ 上記エポキシ樹脂が、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂である、［１］又は［２］に記載の硬化性組成物の探索方法。
［４］ 上記モデルの生成、及び、更新が、線形回帰、ランダムフォレスト、及び、勾配ブースティング木からなる群から選択される少なくとも１つの方法により行われる、［１］〜［３］のいずれかに記載の硬化性組成物の探索方法。
［５］ エポキシ樹脂からなる主剤と、アミン系硬化剤とを含有する硬化性組成物に含まれる、上記主剤の分子量、上記アミン系硬化剤の分子量、上記主剤中におけるグリシジル基の含有量に対する上記硬化剤中におけるアミノ基の含有量の含有モル比、及び、上記硬化性組成物を硬化させて硬化物を得るための硬化温度を特徴量として含む特徴量ベクトルと、それに対応する硬化物の接着特性の実測値と、を含む初期データセットの入力を受け付ける入力部と、上記初期データセットを訓練データとして、上記特徴量ベクトルと上記接着特性との関係を表すモデルを生成する生成部と、上記モデルを用いて、上記初期データセットに含まれる実測値より高い接着特性を示すことが予測される新たな硬化物の特徴量ベクトルを生成する提案部と、上記新たな硬化物についての上記モデルによる接着特性の予測値と、その実測値との差により定義される予測誤差が測定誤差との比較で予め定めた水準に到達したか否かを判断する判断部と、上記判断部により上記予測誤差が上記水準に到達したと判断された場合、上記モデルを学習済みモデルとして固定する設定部と、上記学習済みモデルを目的関数とし、上記訓練データに含まれる実測値のうちの最大値の更新幅の期待値によって定義される関数を獲得関数としてベイジアンモデルを生成する第２生成部とを有する硬化性組成物の探索装置。
［６］ 上記設定部は、上記判断部により上記予測誤差が上記水準に到達していないと判断された場合、上記新たな硬化物の特徴量ベクトルとその接着特性の実測値とを上記訓練データに加えて上記モデルを更新する、［５］に記載の硬化性組成物の探索装置。
［２］ 更に、上記ベイジアンモデルを用いて予測される接着特性が上記訓練データに含まれる実測値より高い硬化物についての接着特性の実測値を用いて、上記ベイジアンモデルを更新することを含む、［１］に記載の探索方法。
［３］ 上記エポキシ樹脂が、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂である、［１］又は［２］に記載の硬化性組成物の探索方法。
［４］ 上記モデルの生成、及び、更新が、線形回帰、ランダムフォレスト、及び、勾配ブースティング木からなる群から選択される少なくとも１つの方法により行われる、［１］〜［３］のいずれかに記載の硬化性組成物の探索方法。
［５］ エポキシ樹脂からなる主剤と、アミン系硬化剤とを含有する硬化性組成物に含まれる、上記主剤の分子量、上記アミン系硬化剤の分子量、上記主剤中におけるグリシジル基の含有量に対する上記硬化剤中におけるアミノ基の含有量の含有モル比、及び、上記硬化性組成物を硬化させて硬化物を得るための硬化温度を特徴量として含む特徴量ベクトルと、それに対応する硬化物の接着特性の実測値と、を含む初期データセットの入力を受け付ける入力部と、上記初期データセットを訓練データとして、上記特徴量ベクトルと上記接着特性との関係を表すモデルを生成する生成部と、上記モデルを用いて、上記初期データセットに含まれる実測値より高い接着特性を示すことが予測される新たな硬化物の特徴量ベクトルを生成する提案部と、上記新たな硬化物についての上記モデルによる接着特性の予測値と、その実測値との差により定義される予測誤差が測定誤差との比較で予め定めた水準に到達したか否かを判断する判断部と、上記判断部により上記予測誤差が上記水準に到達したと判断された場合、上記モデルを学習済みモデルとして固定する設定部と、上記学習済みモデルを目的関数とし、上記訓練データに含まれる実測値のうちの最大値の更新幅の期待値によって定義される関数を獲得関数としてベイジアンモデルを生成する第２生成部とを有する硬化性組成物の探索装置。
［６］ 上記設定部は、上記判断部により上記予測誤差が上記水準に到達していないと判断された場合、上記新たな硬化物の特徴量ベクトルとその接着特性の実測値とを上記訓練データに加えて上記モデルを更新する、［５］に記載の硬化性組成物の探索装置。
本発明によれば、優れた接着強度を有する硬化性組成物をより容易に探索可能な硬化性組成物の探索方法を提供できる。また、本発明によれば、硬化性組成物の探索装置も提供できる。
以下、本発明について詳細に説明する。
以下に記載する構成要件の説明は、本発明の代表的な実施形態に基づいてなされることがあるが、本発明はそのような実施形態に制限されるものではない。
なお、本明細書において、「〜」を用いて表される数値範囲は、「〜」の前後に記載される数値を下限値及び上限値として含む範囲を意味する。
以下に記載する構成要件の説明は、本発明の代表的な実施形態に基づいてなされることがあるが、本発明はそのような実施形態に制限されるものではない。
なお、本明細書において、「〜」を用いて表される数値範囲は、「〜」の前後に記載される数値を下限値及び上限値として含む範囲を意味する。
〔用語の定義〕
本明細書で使用される用語の定義を以下に示す。なお、下記のとおり本明細書で特別に定義される場合を除いて、使用される全ての技術的、及び、科学的用語は、本発明が属する分野の当業者が通常理解する意味と同一の意味を有するものとする。
本明細書で使用される用語の定義を以下に示す。なお、下記のとおり本明細書で特別に定義される場合を除いて、使用される全ての技術的、及び、科学的用語は、本発明が属する分野の当業者が通常理解する意味と同一の意味を有するものとする。
（エポキシ樹脂）
本明細書において、エポキシ樹脂とは、グリシジル基を有する高分子化合物を意味し、グリシジル基の個数としては特に制限されず、１分子あたり１個以上有していればよく、１分子あたり２個以上有していることが好ましく、１分子当たり２個有していることがより好ましい。
本明細書において、エポキシ樹脂とは、グリシジル基を有する高分子化合物を意味し、グリシジル基の個数としては特に制限されず、１分子あたり１個以上有していればよく、１分子あたり２個以上有していることが好ましく、１分子当たり２個有していることがより好ましい。
エポキシ樹脂の具体例としては、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＥ、及び、ビスフェノールＦ等のビスフェノール化合物又はこれらの誘導体、水素添加ビスフェノールＡ、水素添加ビスフェノールＥ、水素添加ビスフェノールＦ、シクロヘキサンジオール、シクロヘキサンジメタノール、シクロヘキサンジエタノール等の脂環構造を有するジオール又はこれらの誘導体、ブタンジオール、ヘキサンジオール、オクタンジオール、ノナンジオール、デカンジオール等の脂肪族ジオール又はこれらの誘導体等をエポキシ化した２官能性エポキシ樹脂；
トリヒドロキシフェニルメタン骨格、アミノフェノール骨格を有する３官能性エポキシ樹脂；
フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、フェノールアラルキル樹脂、ビフェニルアラルキル樹脂、ナフトールアラルキル樹脂等をエポキシ化した多官能性エポキシ樹脂；が挙げられる。
なかでも、より優れた本発明の効果が得られる点で、エポキシ樹脂としてはビスフェノールＡ型エポキシ樹脂が好ましい。
トリヒドロキシフェニルメタン骨格、アミノフェノール骨格を有する３官能性エポキシ樹脂；
フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、フェノールアラルキル樹脂、ビフェニルアラルキル樹脂、ナフトールアラルキル樹脂等をエポキシ化した多官能性エポキシ樹脂；が挙げられる。
なかでも、より優れた本発明の効果が得られる点で、エポキシ樹脂としてはビスフェノールＡ型エポキシ樹脂が好ましい。
（アミン系硬化剤）
本明細書において、アミン系硬化剤とは、アミノ基を有する硬化剤を有し、１分子当たり２個以上のアミノ基を有していることが好ましく、１分子当たり第１級アミノ基を２個有していることが好ましい。
本明細書において、アミン系硬化剤とは、アミノ基を有する硬化剤を有し、１分子当たり２個以上のアミノ基を有していることが好ましく、１分子当たり第１級アミノ基を２個有していることが好ましい。
アミン系硬化剤の具体例としては、エチレンジアミン、ジエチレントリアミン、トリエチレンテトラミン、及び、テトラエチレンペンタミン等のエチレンアミン類；ポリオキシアルキレンアミン（商品名「ジェファーミン」）等が挙げられる。
［硬化性組成物の探索装置］
図１は、硬化性組成物の探索装置１０（以下、単に「探索装置１０」ともいう。）のハードウェア構成図である。探索装置１０は、プロセッサ１１と、記憶デバイス１２と、入力デバイス１３と、出力デバイス１４と、通信インターフェース（通信ＩＦ１５）と、を有する。プロセッサ１１、記憶デバイス１２、入力デバイス１３、出力デバイス１４、及び、通信ＩＦ１５は、バス１６により接続される。プロセッサ１１は、探索装置１０を制御する。記憶デバイス１２は、プロセッサ１１の作業エリアとなる。また、記憶デバイス１２は、各種プログラムやデータを記憶する非一時的な、又は、一時的な記録媒体である。記憶デバイス１２としては、例えば、ＲＯＭ（Ｒｅａｄ Ｏｎｌｙ Ｍｅｍｏｒｙ）、ＲＡＭ（Ｒａｎｄｏｍ Ａｃｃｅｓｓ Ｍｅｍｏｒｙ）、ＨＤＤ（Ｈａｒｄ Ｄｉｓｋ Ｄｒｉｖｅ）、及び、フラッシュメモリ等がある。入力デバイス１３は、データを入力する。入力デバイス１３としては、例えば、キーボード、マウス、タッチパネル、テンキー、及び、スキャナ等がある。出力デバイス１４は、データを出力する。出力デバイス１４としては、例えば、ディスプレイ、及び、プリンタがある。通信ＩＦ１５は、ネットワークと接続し、データを送受信する。
図１は、硬化性組成物の探索装置１０（以下、単に「探索装置１０」ともいう。）のハードウェア構成図である。探索装置１０は、プロセッサ１１と、記憶デバイス１２と、入力デバイス１３と、出力デバイス１４と、通信インターフェース（通信ＩＦ１５）と、を有する。プロセッサ１１、記憶デバイス１２、入力デバイス１３、出力デバイス１４、及び、通信ＩＦ１５は、バス１６により接続される。プロセッサ１１は、探索装置１０を制御する。記憶デバイス１２は、プロセッサ１１の作業エリアとなる。また、記憶デバイス１２は、各種プログラムやデータを記憶する非一時的な、又は、一時的な記録媒体である。記憶デバイス１２としては、例えば、ＲＯＭ（Ｒｅａｄ Ｏｎｌｙ Ｍｅｍｏｒｙ）、ＲＡＭ（Ｒａｎｄｏｍ Ａｃｃｅｓｓ Ｍｅｍｏｒｙ）、ＨＤＤ（Ｈａｒｄ Ｄｉｓｋ Ｄｒｉｖｅ）、及び、フラッシュメモリ等がある。入力デバイス１３は、データを入力する。入力デバイス１３としては、例えば、キーボード、マウス、タッチパネル、テンキー、及び、スキャナ等がある。出力デバイス１４は、データを出力する。出力デバイス１４としては、例えば、ディスプレイ、及び、プリンタがある。通信ＩＦ１５は、ネットワークと接続し、データを送受信する。
図２は、探索装置１０の機能ブロック図である。探索装置１０は、入力部２１と、生成部２２と、提案部２３と、判断部２４と、設定部２５と、第２生成部２６と、を有する。各構成２１〜２６は、具体的には、例えば、図１に示した記憶デバイス１２に記憶されたプログラムをプロセッサ１１に実行させることにより実現される機能である。
入力部２１は、ユーザ操作、又は、データベース等からの読み込みにより、各種データの入力を受け付ける。具体的には、例えば、入力部２１は、エポキシ樹脂からなる主剤と、アミン系硬化剤とを含有する硬化性組成物に含まれる上記主剤の分子量（２７ａ）、上記硬化剤の分子量（２７ｂ）、上記主剤中におけるグリシジル基の含有量に対する上記アミン系硬化剤中におけるアミノ基の含有量の含有モル比（２７ｃ）、及び、上記硬化性組成物を硬化させて硬化物を得るための硬化温度（２７ｄ）を特徴量として含む特徴量ベクトル２７と、それに対応する硬化物の接着特性の実測値２８と、を含む初期データセット２９の入力を受け付ける。
また、入力部２１は、後述する提案部２３により生成された条件で得られた硬化物についての接着特性の実測値の入力も受け付ける。
生成部２２は、初期データセットを訓練データとして、特徴量ベクトル（特徴量として、主剤の分子量（以下、「ＭＷＥ」ともいう。）、硬化剤の分子量（以下、「ＭＷＣ」ともいう。）、主剤中におけるグリシジル基の含有量に対する上記アミン系硬化剤中におけるアミノ基の含有量の含有モル比（以下、「モル比ｒ」ともいう。）、及び、硬化温度（以下、「Ｔｃｕｒｅ」ともいう。）を含む）と、接着特性との関係を表すモデル（関数）を生成する。モデルの生成方法としては特に制限されず、線形回帰、サポートベクターマシン、回帰木、ランダムフォレスト、勾配ブースティング木、及び、ニューラルネットワーク等の公知の方法が使用できる。
提案部２３は、生成されたモデルを用いて、初期データセットに含まれる実測値より高い接着特性を示すことが予測される新たな硬化物の特徴量ベクトル３０を生成する。言い換えれば、提案部２３は、初期データセットに含まれない特徴量の可能な組み合せについて、生成されたモデルによって接着特性を予測する。そして、初期データセットに含まれる接着特性の実測値のうちで最も高いものを目標値としてそれより高い接着特性が得られる特徴量の組み合わせを抽出する。なお、ここで、特徴量の組み合わせとは、「ＭＷＥ」、「ＭＷＣ」、及び、「モル比ｒ」によって特定される硬化性組成物について、所定の「硬化温度（Ｔｃｕｒｅ）」で硬化させる、硬化物の作成のための特定の条件と同義である。
このとき、提案部２３が生成する実験条件の個数としては特に制限されないが、初期データセットの実測値よりも高い接着特性が得られると予測される条件の全てであってもよいし、その一部であってもよい。一部である場合、例えば、予測値の上から所定の数、生成する形態であってもよい。
判断部２４は、上記新たな硬化物についての上記モデルによる接着特性の予測値と、その実測値との差により定義される予測誤差が測定誤差と略等しいか否かを判断する。ここで、提案部２３で提案された条件（硬化物）に係る実測値、及び、その測定誤差は入力部２１によって受け付けられる。
判断部２４は、接着特性の予測値と受け付けられた実測値との差を計算する。この差は例えば、ユークリッド距離等であってよい。本明細書において、上記を予測誤差と定義する。
判断部２４は、接着特性の予測値と受け付けられた実測値との差を計算する。この差は例えば、ユークリッド距離等であってよい。本明細書において、上記を予測誤差と定義する。
次に、判断部２４は、予測誤差が、入力部２１によって受け付けられた接着特性の測定誤差との比較で予め定めた水準に到達したか否かを判断する。予め定めた水準に到達するとは、例えば、測定誤差と予測誤差との差について予め定めた閾値以下となる形態等が挙げられる。
判断部２４において、予測誤差が予め定めた水準に到達したと判断された場合、設定部２５は、上記モデルを学習済みモデルとして固定する。予測誤差が小さくなり、測定誤差に匹敵する大きさとなった場合には、それ以上のモデルの更新を不要とし、モデルの汎化性能を向上する効果がある。
一方、判断部２４において、予測誤差が予め定めた水準に到達していないと判断された場合、設定部２５は、上記新たな硬化物の特徴量ベクトルとその接着特性の実測値とを訓練データに加えて、上記モデルを更新する。更新方法としては特に生成されず、モデルの生成方法で説明したのと同一の方法が使用できる。
第２生成部２６は、設定部２５により固定された学習済みモデルを目的関数とし、これまでに得られたデータ（訓練データ）に含まれる実測値のうちの最大値の更新幅の期待値によって定義される関数（Ｅｘｐｅｃｔｅｄ Ｉｍｐｒｏｖｅｍｅｎｔ；ＥＩ）を獲得関数としてベイジアンモデルを生成する。
上記ベイジアンモデルによって各特徴量が調整され、より高い接着特性を有する硬化物（条件）が提案される。
上記ベイジアンモデルによって各特徴量が調整され、より高い接着特性を有する硬化物（条件）が提案される。
［硬化性組成物の探索方法］
図３は、本発明の実施形態に係る硬化性組成物の探索方法のフローチャートである。探索装置１０は、ユーザ操作、又は、データベース等からの読み込みにより、エポキシ樹脂からなる主剤と、アミン系硬化剤とを含有する硬化性組成物の硬化物において、上記主剤の分子量、上記硬化剤の分子量、上記主剤中におけるグリシジル基の含有量に対する上記硬化剤中におけるアミノ基の含有量の含有モル比、及び、硬化性組成物の硬化温度を特徴量として含む特徴量ベクトルと、それに対応する硬化物の接着特性の実測値と、を含む初期データセットの入力を受け付ける（ステップＳ３１）。
図３は、本発明の実施形態に係る硬化性組成物の探索方法のフローチャートである。探索装置１０は、ユーザ操作、又は、データベース等からの読み込みにより、エポキシ樹脂からなる主剤と、アミン系硬化剤とを含有する硬化性組成物の硬化物において、上記主剤の分子量、上記硬化剤の分子量、上記主剤中におけるグリシジル基の含有量に対する上記硬化剤中におけるアミノ基の含有量の含有モル比、及び、硬化性組成物の硬化温度を特徴量として含む特徴量ベクトルと、それに対応する硬化物の接着特性の実測値と、を含む初期データセットの入力を受け付ける（ステップＳ３１）。
次に、探索装置１０は、初期データセットを訓練データとして特徴量ベクトルと接着特性との関係を表すモデルを生成する（ステップＳ３２）。なお、生成方法についてはすでに説明したとおりである。
次に、探索装置１０は、初期データセットに含まれる実測値より高い接着特性を示すことがモデルを用いて予測される新たな硬化物（すなわち、その特徴量）を抽出する（ステップＳ３３）。
次に、探索装置１０は、上記新たな硬化物についての接着特性の実測値、及び、その測定誤差の入力を受け付ける（ステップＳ３４）。
次に、探索装置１０は、上記新たな硬化物についての接着特性の実測値、及び、その測定誤差の入力を受け付ける（ステップＳ３４）。
次に、探索装置１０は、上記新たな硬化物についての接着特性の実測値と、上記モデルによる予測値との差により定義される予測誤差を計算する（ステップＳ３５）。
次に、探索装置１０は、予測誤差と測定誤差との比較を行い（ステップＳ３６）、予測誤差が予め定めた水準に到達している（ステップＳ３６：ＹＥＳ）場合、上記モデルを学習済みモデルとして固定する（ステップＳ３７）。
次に、探索装置１０は、予測誤差と測定誤差との比較を行い（ステップＳ３６）、予測誤差が予め定めた水準に到達している（ステップＳ３６：ＹＥＳ）場合、上記モデルを学習済みモデルとして固定する（ステップＳ３７）。
一方、予測誤差が予め定めた水準に到達していない場合（ステップＳ３６：ＮＯ）、新たな硬化物の実測値（及び特徴量ベクトル）を訓練データに加えて、モデルを更新し、（ステップＳ３８）その後、再び上述のステップＳ３３〜Ｓ３６が実行される。
次に、探索装置１０は、学習済みモデルを目的関数とし、訓練データに含まれる実測値のうちの最大値の更新幅の期待値によって定義される関数を獲得関数としてベイジアンモデルを生成する（ステップＳ３９）。このベイジアンモデルにより大きな接着特性を有する硬化物の特徴量ベクトルが提案される。
更に、探索装置１０は、ベイジアンモデルを用いて予測される接着特性が訓練データに含まれる実測値より高い硬化物についての接着特性の実測値を用いて、ベイジアンモデルを更新する（ステップＳ４０）。本ステップにより更に大きな接着特性を有する硬化物の特徴量ベクトルが提案される。
なお、図３のフローチャートには、ステップＳ４０が含まれるが本探索方法としてはステップＳ４０を含んでいなくてもよい。
なお、図３のフローチャートには、ステップＳ４０が含まれるが本探索方法としてはステップＳ４０を含んでいなくてもよい。
以下に実施例に基づいて本発明を更に詳細に説明する。以下の実施例に示す材料、使用量、割合、処理内容、処理手順等は、本発明の趣旨を逸脱しない限り適宜変更することができる。したがって、本発明の範囲は以下に示す実施例により限定的に解釈されるべきものではない。
エポキシ樹脂としては、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（具体的には、反応式中の「ＤＧＥＢＡ」で表される化合物）を用いた。また、アミン系硬化剤としてはアミン末端ポリ（プロピレングリコール）（商品名「ジェファーミン」）を用いた。
なお、エポキシ樹脂としては、三菱化学社製の分子量が３７０、１６５０、２９００、及び、３８００のものを用いた。なお、上記分子量は、「ＭＷＥ」に該当する。また、アミン系硬化剤としては、分子量が２３０、４００、２０００、及び、４０００のものを用いた。なお、上記分子量は「ＭＷＣ」に該当する。
なお、エポキシ樹脂としては、三菱化学社製の分子量が３７０、１６５０、２９００、及び、３８００のものを用いた。なお、上記分子量は、「ＭＷＥ」に該当する。また、アミン系硬化剤としては、分子量が２３０、４００、２０００、及び、４０００のものを用いた。なお、上記分子量は「ＭＷＣ」に該当する。
硬化性組成物は、エポキシ樹脂の５．０ｇを１９０℃で３０分間予熱して結晶を融解させ、エポキシ樹脂中のグリシジル基の含有量に対する、アミン系硬化剤中のアミノ基の含有量の含有モル比ｒが（０．７５、１．０、１．２５、１．５）となるようにアミン系硬化剤を添加し、１９０℃で数秒間混合して調製した。
こうして得られた硬化性組成物を一対の基板の片面の２５ｍｍ×１２．５ｍｍの範囲に塗布して、塗布面を合わせるように一対の基板を接合させ、金属クランプで固定して、硬化温度Ｔｃｕｒｅのオーブンで硬化させた。効果温度は９０、１３０、１７０、２１０℃とし、硬化時間はいずれも１時間とした。硬化物の厚みはスペーサを使用して約１００μｍに調整した。こうして作成した試験片の模式図を図４に示した。また、硬化性組成物に係る可変パラメータを以下の表１にまとめて示した。なお、図４中、「Ｌｏａｄ」は変位方向を示し、「Ｓｐａｃｅｒ」はスペーサーを示し、「Ａｌｕｍｉｎｉｕｍ ａｌｌｏｙ ｓｕｂｓｔｒａｔｅ」はアルミニウム合金基板を示し、「Ａｄｈｅｓｉｖｅ」は硬化物を示す。また、ｒはモル比ｒを表す。
各試験片についてのシングルラップせん断試験は、１０ｋＮ又は５０ｋＮ島津オートグラフ（ＡＧ−Ｘ ｐｌｕｓシリーズ）万能引張試験機を使用して実施した。試験は室温、２ｍｍ／ｍｉｎのクロスヘッド速度で実施した。
接着強度σａｄは、最大引張荷重を接合部分の面積（２５×１２．５ｍｍ２）で割って計算した。各測定には少なくとも２つのサンプルを使用し、標準偏差とともに平均値を求めた。
接着強度σａｄは、最大引張荷重を接合部分の面積（２５×１２．５ｍｍ２）で割って計算した。各測定には少なくとも２つのサンプルを使用し、標準偏差とともに平均値を求めた。
上記の可変パラメータ、すなわち、エポキシ樹脂、及び、硬化剤のそれぞれの４つの分子量、モル比ｒの４つの比率、及び、４つのＴｃｕｒｅの組み合わせからは２５６通りの硬化性組成物の作製が可能である。初期データセットとしては、このうちの３２種類の硬化性組成物をＧｒａｅｃｏ−Ｌａｔｉｎ方格法で選び取り、その特徴量ベクトルと実測した接着強度とを合わせて用いた。
以下のデータ前処理、データ分割、及び、ＭＬアルゴリズムは、ｐｙｔｈｏｎパッケージｓｃｉｋｉｔ−ｌｅａｒｎ（バージョン０．２１）により実施した。また、ベイジアン最適化はＰｙｔｈｏｎパッケージＧＰｙＯｐｔにより実施した。
まず、表１に記載した４つの可変パラメータは、平均ゼロと標準偏差１の標準ガウス分布に従って個別に標準化された。次に、異なるＭＬアルゴリズムのＫ分割交差検証が実施された。すなわち、まず、初期データセットは、等しいサイズにＫ分割され、その後、各フォールド（パーティション）はＭＬアルゴリズムによってトレーニングセットとして使用され、他のフォールドはテストセットとして保持される。これがＫ回繰り返され、最後に、それらの平均絶対誤差（ＭＡＥ）、二乗平均平方根誤差（ＲＭＳＥ）、及び、特性予測と観測値の決定係数（Ｒ２）は、ＭＬモデルを評価するためにすべてのＫフォールドにわたって平均される。早期停止に検証セットが必要な場合（ＸＧＢｏｏｓｔ等）、トレーニングセットはさらに分割され、元のトレーニングセットの８０％がトレーニングに保持され、２０％が検証に使用される。
こうして得られた初期データセットに対して、３つの教師ありＭＬアルゴリズム（Ｅｌａｓｔｉｃ Ｎｅｔ、Ｒａｎｄｏｍ ｆｏｒｅｓｔ、ＸＧＢｏｏｓｔ）が適用された。
Ｅｌａｓｔｉｃ Ｎｅｔは線形回帰モデルであり、ランダムフォレストとＸＧＢｏｏｓｔとは、個々の回帰木からの出力を組み合わせて予測を行うアンサンブル学習方法である。
ランダムフォレストは各回帰木を個別に構築し、それらをマージして正確で安定した予測を取得できる。ＸＧＢｏｏｓｔは回帰木を順次構築して、以前のツリーからの残留誤差を最小化する。ＸＧＢｏｏｓｔのトレーニング中は、トレーニングセットの過学習を最小限に抑えるために早期停止が適用された。ＭＬモデルの精度は、上記のＫ分割交差検証による予測と観測のＲＭＳＥ（低い方が良い）、ＭＡＥ（低い方が良い）、及び、Ｒ２（１に近い方が良い）によって評価された。
ランダムフォレストは各回帰木を個別に構築し、それらをマージして正確で安定した予測を取得できる。ＸＧＢｏｏｓｔは回帰木を順次構築して、以前のツリーからの残留誤差を最小化する。ＸＧＢｏｏｓｔのトレーニング中は、トレーニングセットの過学習を最小限に抑えるために早期停止が適用された。ＭＬモデルの精度は、上記のＫ分割交差検証による予測と観測のＲＭＳＥ（低い方が良い）、ＭＡＥ（低い方が良い）、及び、Ｒ２（１に近い方が良い）によって評価された。
接着強度σａｄを精度よく予測するために選択された最適なＭＬモデルは、ｎｓ＝３２個のサンプルの初期データセットで最初にトレーニングされる。
次に、表１の可変パラメータの可能な組み合わせの全て（２５６通り−３２通り）の硬化性組成物の接着強度σａｄが上記モデルにより予測され、予測されたσａｄが降順でランク付けされる。次に、σａｄを増加させる目的を達成するために、実験室で実行される次の測定の提案として、上位５位の実験条件が選択される。これらの新しい測定値は、ｎｓ＝３２＋５個のサンプルの初期データセットに追加される。その後、σａｄ予測のＭＬモデルは、この改善されたデータセットで再度トレーニングされる。その結果、ＭＬモデルは、特に高いσａｄの範囲で、追加のデータを使用してσａｄの予測精度が向上し、次の実験条件を再度提案する。このタイプの反復的な教師あり学習、いわゆるアクティブ学習は、ＭＬモデルの精度が十分に高いという予備的な目標に到達するまで、サイクルごとに繰り返される。本探索方法においては、予測誤差がシングルラップせん断試験で測定されたσａｄの実験誤差に略等しい場合、アクティブ学習が停止される。最終的なＭＬモデルは、より深いベイジアン最適化のために最終的に固定される。具体的なフローチャートを図５に示した。
次に、表１の可変パラメータの可能な組み合わせの全て（２５６通り−３２通り）の硬化性組成物の接着強度σａｄが上記モデルにより予測され、予測されたσａｄが降順でランク付けされる。次に、σａｄを増加させる目的を達成するために、実験室で実行される次の測定の提案として、上位５位の実験条件が選択される。これらの新しい測定値は、ｎｓ＝３２＋５個のサンプルの初期データセットに追加される。その後、σａｄ予測のＭＬモデルは、この改善されたデータセットで再度トレーニングされる。その結果、ＭＬモデルは、特に高いσａｄの範囲で、追加のデータを使用してσａｄの予測精度が向上し、次の実験条件を再度提案する。このタイプの反復的な教師あり学習、いわゆるアクティブ学習は、ＭＬモデルの精度が十分に高いという予備的な目標に到達するまで、サイクルごとに繰り返される。本探索方法においては、予測誤差がシングルラップせん断試験で測定されたσａｄの実験誤差に略等しい場合、アクティブ学習が停止される。最終的なＭＬモデルは、より深いベイジアン最適化のために最終的に固定される。具体的なフローチャートを図５に示した。
なお、図５中、「Ｉｎｉｔｉａｌ ｄａｔａｓｅｔ」は初期データセットを示し、「ＸＧＢｏｏｓｔ ｔｒａｉｎｉｎｇ」は「ＸＧＢｏｏｓｔ」によるモデルの生成及び更新を示し、「Ｐｒｅｄｉｃｔｉｖｅ ｍｏｄｅｌ」はその結果得られた予測モデルを示し、「Ｐｒｏｐｏｓａｌｓ」は提案される条件を示し、「Ａｄｄｉｔｉｏｎａｌ ｄａｔａ」は上記条件に対応する接着特性のデータを示している。初期データｎｓが３２であり、ｐｒｏｐｏｓａｌｓが１サイクル５個（図中「Ｔｏｐ−５ ｈｉｇｈｅｓｔ ａｄｈｅｓｉｖｅ ｓｔｒａｎｇｔｈ」と記載した）であるので、サイクル当たり、５個ずつデータが増加する。
「Ｆｉｎａｌ ｍｏｄｅｌ」は所定の制度が得られて固定されたモデルを示し、「Ｂａｙｅｓｉａｎ ｏｐｔｉｍｉｚａｔｉｏｎ」はベイジアン最適化を示し、その下の「ｐｒｏｐｏｓａｌｓ」はベイジアンモデルによって提案される条件を示し、「Ａｄｈｅｓｉｖｅ ｗｉｔｈ ｄｅｓｉｒｅｄ ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ」は上記により得られる所望の特性を有する硬化物（及びその硬化性組成物）を示している。
「Ｆｉｎａｌ ｍｏｄｅｌ」は所定の制度が得られて固定されたモデルを示し、「Ｂａｙｅｓｉａｎ ｏｐｔｉｍｉｚａｔｉｏｎ」はベイジアン最適化を示し、その下の「ｐｒｏｐｏｓａｌｓ」はベイジアンモデルによって提案される条件を示し、「Ａｄｈｅｓｉｖｅ ｗｉｔｈ ｄｅｓｉｒｅｄ ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ」は上記により得られる所望の特性を有する硬化物（及びその硬化性組成物）を示している。
アクティブ学習による粗最適化が終了すると、ベイジアン最適化を使用して、表１の可変パラメータを調整することにより、更に高いσａｄを検索する。本探索方法では、実測値のうちの最大値の更新幅の期待値によって定義される関数（Ｅｘｐｅｃｔｅｄ Ｉｍｐｒｏｖｅｍｅｎｔ）を取得関数として使用して、σａｄを最大化する新しい実験条件を提案する。特にこのステップでは、モル比ｒとＴｃｕｒｅの２つの実験条件が調整される。モル比ｒは０．０１の増分で０．７５から１．５０まで、Ｔｃｕｒｅは１℃の増分で９０から２１０℃まで変化される。
ＭＷＥとＭＷＣは正確に制御するのが難しいため、４つの可能な離散値として保持される。従って、ベイジアン最適化から提案された実験条件は、予測されたσａｄに対して再び降順でランク付けされる。ランク１から新しい最高のσａｄが観察されるまで、一連の実験が実行される。
ＭＷＥとＭＷＣは正確に制御するのが難しいため、４つの可能な離散値として保持される。従って、ベイジアン最適化から提案された実験条件は、予測されたσａｄに対して再び降順でランク付けされる。ランク１から新しい最高のσａｄが観察されるまで、一連の実験が実行される。
初期データセットを構成するσａｄの実測値は、０．０ＭＰａ（結合強度なし）から３１．９ＭＰａまで分布しており、平均値は１０．２±９．４ＭＰａだった。図６には、実測値の分布を示した。横軸がσａｄの実測値であり、縦軸がその頻度（％）である。
まず、ＸＧＢｏｏｓｔ、ランダムフォレスト、及び、Ｅｌａｓｔｉｃ Ｎｅｔのパフォーマンスは、３２倍交差検証によって検証される。各アルゴリズムの予測されたσａｄと予測されたσａｄの比較を図７に示した。
破線の直線は、予測値と実測値とが一致することを示している。また、ランダムフォレストとＸＧＢｏｏｓｔアルゴリズムは、Ｅｌａｓｔｉｃ Ｎｅｔ等の線形回帰モデルを介してアクセスできない可変パラメータ間の非線形関係を捉えられ、より高い予測精度が得られることがわかる。
破線の直線は、予測値と実測値とが一致することを示している。また、ランダムフォレストとＸＧＢｏｏｓｔアルゴリズムは、Ｅｌａｓｔｉｃ Ｎｅｔ等の線形回帰モデルを介してアクセスできない可変パラメータ間の非線形関係を捉えられ、より高い予測精度が得られることがわかる。
図７に示されているＲＭＳＥとＭＡＥは３２倍で平均化され、予測精度を評価するためにＲ２が計算される。各アルゴリズムの精度の比較を図７（右上）に示した。Ｅｌａｓｔｉｃ ｎｅｔモデルは、Ｒ２、ＲＭＳＥ、及び、ＭＡＥで最も低い精度を示している。また、ＸＧＢｏｏｓｔモデルは、Ｒ２値が高く、ＲＭＳＥ及びＭＡＥ値が低いという点で、ランダムフォレストモデルよりもわずかに優れた精度を示している。そこで、ＸＧＢｏｏｓｔアルゴリズムを選択して、σａｄを更にステップで予測する。
表２には、本探索方法におけるモデルの更新の２サイクル分で提案された上位５つの実験と、対応するσａｄの予測値、及び、実測値を示した。表２の測定されたσａｄはすべて２０ＭＰａを超えているが、ＸＧＢｏｏｓｔモデルは、特に潜在的な高い特性を備えた実験条件を分類することができる。また、ＭＷＥが特定の範囲で大きく変化しても、提案された実験の９０％でＭＷＣが４００ ｇ／ｍｏｌ以下であり、Ｔｃｕｒｅが１７０℃、及び、２１０℃、モル比ｒが１以上であった。これは、ＭＷＥに関係なく高いσａｄを達成できることを示している。なお、表２の「サイクル」の列の１行目の「１（３７サンプル）」は、モデル更新の１サイクル目（１回目の更新）、「２（４２サンプル）」は、モデル更新の２サイクル目を示している。
アクティブ学習のサイクルに沿ったＸＧＢｏｏｓｔモデルの精度の向上に関して、図８は、初期データセットから最終サイクルまでに得られた予測σａｄと測定σａｄの散布図を示している。中黒丸と中白丸の点は、それぞれのサイクルでの既存の測定（中黒丸）と新しい測定（中白丸）をそれぞれ示している。
上記結果から、データセットのサイズを大きくすると、予測されたσａｄと測定されたσａｄの対応が改善されることがわかる。
上記結果から、データセットのサイズを大きくすると、予測されたσａｄと測定されたσａｄの対応が改善されることがわかる。
図９には、初期データセットから始まる各サイクルでのσａｄの予測に対応するＲ２、ＲＭＳＥ、ＭＡＥを示した。図９から、ｎｓの増加とともに、Ｒ２が増加し、ＲＭＳＥとＭＡＥが徐々に減少することがわかる。
４７サンプルのデータセットでは、ＸＧＢｏｏｓｔモデルのＲ２、ＲＭＳＥ、ＭＡＥはそれぞれ０．８５、４．０ＭＰａ、３．０ＭＰａだった。
初期データセットでのみトレーニングされたＸＧＢｏｏｓｔモデルと比較して、それぞれ２５％、２６％、１９％の改善が達成されている。このアクティブ学習パイプラインのサイクル３で、ＸＧＢｏｏｓｔモデルの予測パフォーマンスは、シングルラップせん断試験からの実験値の標準偏差に匹敵した。そこで、アクティブ学習はこの段階で停止され、ＸＧＢｏｏｓｔモデルは固定される。
４７サンプルのデータセットでは、ＸＧＢｏｏｓｔモデルのＲ２、ＲＭＳＥ、ＭＡＥはそれぞれ０．８５、４．０ＭＰａ、３．０ＭＰａだった。
初期データセットでのみトレーニングされたＸＧＢｏｏｓｔモデルと比較して、それぞれ２５％、２６％、１９％の改善が達成されている。このアクティブ学習パイプラインのサイクル３で、ＸＧＢｏｏｓｔモデルの予測パフォーマンスは、シングルラップせん断試験からの実験値の標準偏差に匹敵した。そこで、アクティブ学習はこの段階で停止され、ＸＧＢｏｏｓｔモデルは固定される。
ベイジアン最適化段階では、ＭＷＥとＭＷＣは表１で示した４つの異なる値に固定され、モル比ｒとＴｃｕｒｅはそれぞれ０．０１と１℃のステップで変化させる。ベイジアン最適化から提案された実験条件は、最終ＸＧＢｏｏｓｔモデルからの予測σａｄ値に関して高から低にランク付けされ、ランキング１から始まる一連の実験が行われる。表３には、その実験案を示した。表３のランキング番号４のサンプルでは、３５．８ＭＰａの新しい最高のσａｄが実測された。σａｄは、エポキシ−アルミニウム接合に関する以前の研究と比較すると、非常に高いσａｄであった。なお、表中、「ｒ」はモル比ｒを表す。
このように、ベイジアン最適化から提案された実験条件は、低ＭＷＥと高Ｔｃｕｒｅが高σａｄに到達するための有望な条件であることを示している。
図１０は、初期データセットのみからのσａｄの分布（中が白い丸）、３サイクルのアクティブ学習後（中が黒い丸）、及び、ベイジアン最適化後（中が斜線の丸）を示している。
図１０の結果から、初期データセットのσａｄの値は、０〜３１．９ＭＰａの広い範囲にランダムに広がっていることがわかる。一方、アクティブ学習サイクルに続くすべてのサンプルは、σａｄの値は、２０ＭＰａを超える高い値を示し、更に、ベイジアン最適化データセットからの１つのサンプルは、σａｄの非常に高い値を示していることがわかる。
図１０の結果から、初期データセットのσａｄの値は、０〜３１．９ＭＰａの広い範囲にランダムに広がっていることがわかる。一方、アクティブ学習サイクルに続くすべてのサンプルは、σａｄの値は、２０ＭＰａを超える高い値を示し、更に、ベイジアン最適化データセットからの１つのサンプルは、σａｄの非常に高い値を示していることがわかる。
また、ベイジアン最適化からの測定値の広がりは、アクティブ学習サイクルからの広がりよりも広いこともわかる。ベイジアン最適化は、ＭＬモデル予測に基づいたアクティブ学習パイプラインがそれを活用するだけである場合、活用と探索のバランスをとることができる。
１０ ：探索装置
１１ ：プロセッサ
１２ ：記憶デバイス
１３ ：入力デバイス
１４ ：出力デバイス
１６ ：バス
２１ ：入力部
２２ ：生成部
２３ ：提案部
２４ ：判断部
２５ ：設定部
２６ ：第２生成部
１１ ：プロセッサ
１２ ：記憶デバイス
１３ ：入力デバイス
１４ ：出力デバイス
１６ ：バス
２１ ：入力部
２２ ：生成部
２３ ：提案部
２４ ：判断部
２５ ：設定部
２６ ：第２生成部
Claims (6)
- コンピュータが実行する硬化性組成物の探索方法であって、
エポキシ樹脂からなる主剤と、アミン系硬化剤とを含有する硬化性組成物に含まれる前記主剤の分子量、前記アミン系硬化剤の分子量、前記主剤中におけるグリシジル基の含有量に対する前記アミン系硬化剤中におけるアミノ基の含有量の含有モル比、及び、前記硬化性組成物を硬化させて硬化物を得るための硬化温度を特徴量として含む特徴量ベクトルと、それに対応する前記硬化物の接着特性の実測値と、を含む初期データセットを訓練データとして前記特徴量ベクトルと前記接着特性との関係を表すモデルを生成することと、
前記初期データセットに含まれる前記実測値より高い接着特性を示すことが前記モデルを用いて予測される新たな硬化物についての接着特性の実測値と、その予測値との差により定義される予測誤差が、測定誤差との比較で予め定めた水準に到達するまで、前記新たな硬化物の接着特性の実測値を前記訓練データに加えて前記モデルを繰り返して更新し、学習済みモデルを得ることと、
前記学習済みモデルを目的関数とし、前記訓練データに含まれる実測値のうちの最大値の更新幅の期待値によって定義される関数を獲得関数としてベイジアンモデルを生成することを含む、硬化性組成物の探索方法。 - 更に、前記ベイジアンモデルを用いて予測される接着特性が前記訓練データに含まれる実測値より高い硬化物についての接着特性の実測値を用いて、前記ベイジアンモデルを更新することを含む、請求項１に記載の硬化性組成物の探索方法。
- 前記エポキシ樹脂が、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂である、請求項１又は２に記載の硬化性組成物の探索方法。
- 前記モデルの生成、及び、更新が、線形回帰、ランダムフォレスト、及び、勾配ブースティング木からなる群から選択される少なくとも１つの方法により行われる、請求項１〜３のいずれか１項に記載の硬化性組成物の探索方法。
- エポキシ樹脂からなる主剤と、アミン系硬化剤とを含有する硬化性組成物に含まれる前記主剤の分子量、前記アミン系硬化剤の分子量、前記主剤中におけるグリシジル基の含有量に対する前記硬化剤中におけるアミノ基の含有量の含有モル比、及び、前記硬化性組成物を硬化させて硬化物を得るための硬化温度を特徴量として含む特徴量ベクトルと、それに対応する硬化物の接着特性の実測値と、を含む初期データセットの入力を受け付ける入力部と、
前記初期データセットを訓練データとして、前記特徴量ベクトルと前記接着特性との関係を表すモデルを生成する生成部と、
前記モデルを用いて、前記初期データセットに含まれる実測値より高い接着特性を示すことが予測される新たな硬化物の特徴量ベクトルを生成する提案部と、
前記新たな硬化物についての前記モデルによる接着特性の予測値と、その実測値との差により定義される予測誤差が測定誤差との比較で予め定めた水準に到達したか否かを判断する判断部と、
前記判断部により前記予測誤差が前記水準に到達したと判断された場合、前記モデルを学習済みモデルとして固定する設定部と、
前記学習済みモデルを目的関数とし、前記訓練データに含まれる実測値のうちの最大値の更新幅の期待値によって定義される関数を獲得関数としてベイジアンモデルを生成する第２生成部とを有する硬化性組成物の探索装置。 - 前記設定部は、前記判断部により前記予測誤差が前記水準に到達していないと判断された場合、前記新たな硬化物の特徴量ベクトルとその接着特性の実測値とを前記訓練データに加えて前記モデルを更新する、請求項５に記載の硬化性組成物の探索装置。
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