JP2021008534A - Detergent composition - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、トイレ便器等の硬質表面に対して優れた防汚効果を付与できる洗浄剤組成物に関する。 The present invention relates to a cleaning agent composition capable of imparting an excellent antifouling effect to a hard surface of a toilet bowl or the like.
従来、トイレの便器等の硬質表面に付着する汚れを除去し、衛生的な環境を作り出すために、様々な洗浄剤組成物が使用されている。例えば、水洗トイレ用の洗浄剤組成物としては、水洗トイレの手洗い部、便器表面、貯水タンク内等に設置することにより、フラッシュ水に洗浄剤を溶出できるように設計された洗浄剤組成物が使用されている。しかしながら、従来の洗浄剤組成物では、硬質表面に汚垢が付着し難くなる効果（防汚効果）の点では限界がある。そこで、従来、硬質表面をコーティングすることにより、防汚効果を付与することが検討されている。 Conventionally, various cleaning agent compositions have been used in order to remove stains adhering to a hard surface of a toilet bowl or the like and create a hygienic environment. For example, as a cleaning agent composition for a flush toilet, a cleaning agent composition designed so that the cleaning agent can be eluted into flush water by installing it in a hand-washing part of a flush toilet, the surface of a toilet bowl, a water storage tank, or the like. It is used. However, the conventional cleaning agent composition has a limit in terms of the effect of making it difficult for dirt to adhere to the hard surface (antifouling effect). Therefore, conventionally, it has been studied to impart an antifouling effect by coating a hard surface.
従来、金属、ガラス、陶器等の硬質表面に対して防汚効果を付与する方法としては、撥水化処理、及び親水化処理が知られている。 Conventionally, water repellent treatment and hydrophilic treatment are known as methods for imparting an antifouling effect to hard surfaces such as metal, glass, and pottery.
撥水化処理は、硬質表面に撥水性を付与することにより、水分を含む汚垢を反発させることにより付着し難くすることができる。このような撥水化処理は、衣類、自動車の塗装面等に広く適用されているが、トイレ便器の撥水処理への使用も検討されている。例えば、特許文献１には、フッ素系両新媒性物質を使用することによって、トイレ便器を撥水化処理できることが開示されている。 The water-repellent treatment can make it difficult to adhere by imparting water repellency to the hard surface and repelling stains containing water. Such a water-repellent treatment is widely applied to clothing, painted surfaces of automobiles, etc., but its use for water-repellent treatment of toilet bowls is also being considered. For example, Patent Document 1 discloses that a toilet bowl can be treated to be water repellent by using a fluorine-based amphipathic substance.
一方、親水化処理は、硬質表面に親水性を付与することにより、硬質表面の水に対する接触角を低下させ、水分を含む汚垢を流れ易くすることにより付着し難くすることができる。このような親水化処理は、ガラスや鏡の防曇や帯電防止等に広く適用されているが、トイレ便器の親水化処理への使用も検討されている。例えば、特許文献２には、特定のアセチレングリコールのアルキレノキサイド付加物を使用することによって、トイレ便器を親水化処理できることが開示されている。 On the other hand, in the hydrophilic treatment, by imparting hydrophilicity to the hard surface, the contact angle of the hard surface with water is lowered, and dirt containing water can easily flow to make it difficult to adhere. Such a hydrophilic treatment is widely applied to prevent fogging and antistatic of glass and mirrors, but its use in the hydrophilic treatment of toilet bowls is also being considered. For example, Patent Document 2 discloses that a toilet bowl can be hydrophilized by using an alkylenoxide adduct of a specific acetylene glycol.
しかしながら、従来の一般的な硬質表面に対する撥水化処理や親水化処理では、依然として十分な防汚効果が得られるとはいえない。特に、汚垢の中でも、糞便は、腸内細菌、油性物質、親水性物質等が混在しており、他の汚垢とは組成が著しく異なるため、従来の一般的な硬質表面に対する撥水化処理や親水化処理では、トイレ便器の糞便汚れに対する防汚効果は十分とはいえない。また、特許文献１及び２では、トイレ便器の表面処理によって防汚効果を付与できることが開示されているが、消費者ニーズの高まりに追従するために、防汚効果を向上させた洗浄剤組成物の開発が望まれている。 However, it cannot be said that a sufficient antifouling effect can still be obtained by the conventional water-repellent treatment or hydrophilic treatment on a general hard surface. In particular, among the stains, feces contains intestinal bacteria, oily substances, hydrophilic substances, etc., and the composition is significantly different from other stains, so that the conventional general hard surface is made water repellent. It cannot be said that the treatment and the hydrophilization treatment have a sufficient antifouling effect on fecal stains on the toilet bowl. Further, Patent Documents 1 and 2 disclose that an antifouling effect can be imparted by surface treatment of a toilet bowl, but a cleaning agent composition having an improved antifouling effect in order to keep up with increasing consumer needs. Development is desired.
本発明の目的は、硬質表面に対して、優れた防汚効果を付与できる洗浄剤組成物を提供することである。 An object of the present invention is to provide a cleaning agent composition capable of imparting an excellent antifouling effect to a hard surface.
本発明者は、前記課題を解決すべく鋭意検討を行ったところ、界面活性剤と共にイソプレングリコールを含む洗浄剤組成物を用いて硬質表面を洗浄すると、当該洗浄剤組成物によって硬質表面がコーティングされ、格段に優れた防汚効果を奏し得ることを見出した。本発明は、かかる知見に基づいて、更に検討を重ねることにより完成したものである。 The present inventor has conducted diligent studies to solve the above problems, and when the hard surface is washed with a cleaning agent composition containing isoprene glycol together with a surfactant, the hard surface is coated with the cleaning agent composition. , It was found that it can produce a remarkably excellent antifouling effect. The present invention has been completed by further studies based on such findings.
即ち、本発明は、下記に掲げる態様の発明を提供する。
項１． 界面活性剤、及びイソプレングリコールを含有する、洗浄剤組成物。
項２． 前記界面活性剤が、非イオン性界面活性剤及び／又はカチオン性界面活性剤である、項１に記載の洗浄剤組成物。
項３． 前記非イオン性界面活性剤が、ポリオキシアルキレンアルキルエーテルである、項２に記載の洗浄剤組成物。
項４． 前記カチオン性界面活性剤が、第４級アンモニウム塩型界面活性剤である、項２に記載の洗浄剤組成物。
項５． トイレ便器の洗浄に使用される、洗浄剤組成物。
項６． 界面活性剤、及びイソプレングリコールを含有する、硬質表面用のコーティング剤。
項７． 界面活性剤、及びイソプレングリコールを含有するコーティング剤を、硬質表面に接触させる、硬質表面の防汚コーティング方法。
That is, the present invention provides the inventions of the following aspects.
Item 1. A cleaning composition containing a surfactant and isoprene glycol.
Item 2. Item 2. The cleaning agent composition according to Item 1, wherein the surfactant is a nonionic surfactant and / or a cationic surfactant.
Item 3. Item 2. The cleaning agent composition according to Item 2, wherein the nonionic surfactant is a polyoxyalkylene alkyl ether.
Item 4. Item 2. The cleaning agent composition according to Item 2, wherein the cationic surfactant is a quaternary ammonium salt-type surfactant.
Item 5. A cleaning agent composition used for cleaning toilet bowls.
Item 6. A coating agent for hard surfaces containing a surfactant and isoprene glycol.
Item 7. An antifouling coating method for a hard surface, in which a surfactant and a coating agent containing isoprene glycol are brought into contact with the hard surface.
本発明の洗浄剤組成物は、トイレ便器等の硬質表面の洗浄に使用することによって、洗浄剤組成物によって硬質表面がコーティングされて格段に優れた防汚効果を奏することができるので、トイレ便器等の硬質表面を衛生的な状態に保つことが可能になる。 When the cleaning agent composition of the present invention is used for cleaning a hard surface of a toilet bowl or the like, the hard surface is coated with the cleaning agent composition and a remarkably excellent antifouling effect can be obtained. It becomes possible to keep a hard surface such as a sanitary condition.
１．洗浄剤組成物
本発明の洗浄剤組成物は、界面活性剤、及びイソプレングリコールを含有することを特徴とする。以下、本発明の洗浄剤組成物について詳述する。
1. 1. Cleaning agent composition The cleaning agent composition of the present invention is characterized by containing a surfactant and isoprene glycol. Hereinafter, the cleaning agent composition of the present invention will be described in detail.
［界面活性剤］
本発明の洗浄剤組成物は、界面活性剤を含有する。本発明の洗浄剤組成物において、界面活性剤は、硬質表面に対する洗浄効果付与する役割を担うと共に、後述するイソプレングリコールと併用されることにより、硬質表面をコーティングして優れた防汚効果を吸付与する役割も担っている。
[Surfactant]
The cleaning composition of the present invention contains a surfactant. In the cleaning agent composition of the present invention, the surfactant plays a role of imparting a cleaning effect on a hard surface, and when used in combination with isoprene glycol described later, coats the hard surface and absorbs an excellent antifouling effect. It also plays a role in granting.
本発明で使用される界面活性剤の種類については、特に制限されず、非イオン性界面活性剤、カチオン性界面活性剤、アニオン性界面活性剤、両性イオン性界面活性剤のいずれであってもよい。 The type of the surfactant used in the present invention is not particularly limited, and may be any of a nonionic surfactant, a cationic surfactant, an anionic surfactant, and an amphoteric ionic surfactant. Good.
（非イオン性界面活性剤）
非イオン性界面活性剤の種類については、特に制限されないが、例えば、ポリオキシアルキレンアルキルエーテル、ポリオキシエチレングリセリン脂肪酸エステル、ポリオキシエチレンソルビタン脂肪酸エステル、ポリオキシエチレンソルビット脂肪酸エステル、ポリグリセリン脂肪酸エステル、グリセリン脂肪酸エステル、ソルビタン脂肪酸エステル、ポリエチレングリコール脂肪酸エステル、プロピレングリコールモノ脂肪酸エステル、アルキル多価アルコールエーテル、ポリオキシアルキレンブロックポリマー、ポリオキシエチレンアルキルフェニルエーテル、ポリオキシエチレンアルキルアミン、脂肪酸アルカノールアミド、アシルメチルグルカミド、ポリオキシエチレンアセチレングリコール、ポリオキシエチレンラノリン、ポリオキシエチレンラノリンアルコール、ポリオキシエチレンヒマシ油、ポリオキシエチレン硬化ヒマシ油、ポリオキシエチレンフィトステロール、ポリオキシエチレンコレスタノール、ポリオキシエチレンノニルフェニルホルムアルデヒド縮合物、アルキルポリグルコシド等が挙げられる。これらの非イオン性界面活性剤は、１種単独で使用してもよく、また２種以上を組み合わせて使用してもよい。
(Nonionic surfactant)
The type of nonionic surfactant is not particularly limited, and for example, polyoxyalkylene alkyl ether, polyoxyethylene glycerin fatty acid ester, polyoxyethylene sorbitan fatty acid ester, polyoxyethylene sorbit fatty acid ester, polyglycerin fatty acid ester, etc. Glycerin fatty acid ester, sorbitan fatty acid ester, polyethylene glycol fatty acid ester, propylene glycol monofatty acid ester, alkyl polyvalent alcohol ether, polyoxyalkylene block polymer, polyoxyethylene alkylphenyl ether, polyoxyethylene alkylamine, fatty acid alkanolamide, acylmethyl Glyceride, polyoxyethylene acetylene glycol, polyoxyethylene lanolin, polyoxyethylene lanolin alcohol, polyoxyethylene castor oil, polyoxyethylene hydrogenated castor oil, polyoxyethylene phytosterol, polyoxyethylene cholestanol, polyoxyethylene nonylphenylformaldehyde Examples thereof include condensates and alkyl polyglucosides. These nonionic surfactants may be used alone or in combination of two or more.
これらの非イオン性界面活性剤の中でも、防汚効果をより一層向上させるという観点から、好ましくはポリオキシアルキレンアルキルエーテルが挙げられる。以下、本発明で使用されるポリオキシアルキレンアルキルエーテルについて説明する。 Among these nonionic surfactants, polyoxyalkylene alkyl ethers are preferably mentioned from the viewpoint of further improving the antifouling effect. Hereinafter, the polyoxyalkylene alkyl ether used in the present invention will be described.
ポリオキシアルキレンアルキルエーテルとは、ポリオキシアルキレン鎖とアルキル基がエーテル結合している非イオン性界面活性剤である。 The polyoxyalkylene alkyl ether is a nonionic surfactant in which a polyoxyalkylene chain and an alkyl group are ether-bonded.
ポリオキシアルキレンアルキルエーテルを構成するポリオキシアルキレン鎖としては、例えば、ポリオキシエチレン鎖、ポリオキシプロピレン鎖、又はポリオキシエチレンポリオキシプロピレン鎖のいずれであってもよい。ポリオキシエチレンポリオキシプロピレン鎖は、エチレンオキサイドとプロピレンオキサイドがランダム付加されたものであってもよく、これらがブロック付加されたものであってもよい。 The polyoxyalkylene chain constituting the polyoxyalkylene alkyl ether may be, for example, any of a polyoxyethylene chain, a polyoxypropylene chain, and a polyoxyethylene polyoxypropylene chain. The polyoxyethylene polyoxypropylene chain may be one in which ethylene oxide and propylene oxide are randomly added, or one in which these are block-added.
ポリオキシアルキレンアルキルエーテルを構成するポリオキシアルキレン鎖として、好ましくはポリオキシエチレンポリオキシプロピレン鎖が挙げられる。ポリオキシエチレンポリオキシプロピレン鎖におけるポリエチレンオキサイドとポリプロピレンオキサイドとの平均付加モル数の比率については、特に制限されないが、例えば、ポリプロピレンオキサイドの平均付加モル数：ポリエチレンオキサイドの平均付加モル数として、１：０．３〜１５、好ましくは１：０．５〜８、更に好ましくは１：１〜５が挙げられる。 As the polyoxyalkylene chain constituting the polyoxyalkylene alkyl ether, a polyoxyethylene polyoxypropylene chain is preferable. The ratio of the average number of added moles of polyethylene oxide to polypropylene oxide in the polyoxyethylene polyoxypropylene chain is not particularly limited. For example, the average number of added moles of polypropylene oxide: the average number of added moles of polyethylene oxide is 1: It is 0.3 to 15, preferably 1: 0.5 to 8, and more preferably 1: 1 to 5.
ポリオキシアルキレンアルキルエーテルを構成するポリオキシアルキレン鎖のアルキレンキサイドの平均付加モル数としては、例えば、３〜５０、好ましくは８〜４０、更に好ましくは１０〜３０、特に好ましくは１５〜２５が挙げられる。 The average number of moles of alkylenexides in the polyoxyalkylene chain constituting the polyoxyalkylene alkyl ether is, for example, 3 to 50, preferably 8 to 40, more preferably 10 to 30, and particularly preferably 15 to 25. Can be mentioned.
ポリオキシアルキレンアルキルエーテルを構成するアルキル基は、直鎖状又は分岐状のいずれであってもよい。また、当該アルキル基の炭素数としては、例えば、６〜２４、好ましくは８〜１８、更に好ましくは８〜１６が挙げられる。 The alkyl group constituting the polyoxyalkylene alkyl ether may be linear or branched. The number of carbon atoms of the alkyl group is, for example, 6 to 24, preferably 8 to 18, and more preferably 8 to 16.
ポリオキシアルキレンアルキルエーテルとしては、具体的には、ＰＯＥアルキル（Ｃ６）エーテル、ＰＯＥアルキル（Ｃ１０）エーテル、ＰＯＥアルキル（Ｃ１２）エーテル、ＰＯＥアルキル（Ｃ１４）エーテル、ＰＯＥアルキル（Ｃ１６）エーテル、ＰＯＥアルキル（Ｃ２０）エーテル、ＰＯＥアルキル（Ｃ２２）エーテル、ＰＯＥアルキル（Ｃ２４）エーテル、ＰＯＰアルキル（Ｃ６）エーテル、ＰＯＰアルキル（Ｃ１０）エーテル、ＰＯＰアルキル（Ｃ１２）エーテル、ＰＯＰアルキル（Ｃ１４）エーテル、ＰＯＰアルキル（Ｃ１６）エーテル、ＰＯＰアルキル（Ｃ２０）エーテル、ＰＯＰアルキル（Ｃ２２）エーテル、ＰＯＰアルキル（Ｃ２４）エーテル、ＰＯＥ・ＰＯＰアルキル（Ｃ６）エーテル、ＰＯＥ・ＰＯＰアルキル（Ｃ１０）エーテル、ＰＯＥ・ＰＯＰアルキル（Ｃ１２）エーテル、ＰＯＥ・ＰＯＰアルキル（Ｃ１４）エーテル、ＰＯＥ・ＰＯＰアルキル（Ｃ１６）エーテル、ＰＯＥ・ＰＯＰアルキル（Ｃ２０）エーテル、ＰＯＥ・ＰＯＰアルキル（Ｃ２２）エーテル、ＰＯＥ・ＰＯＰアルキル（Ｃ２４）エーテル等が挙げられる。ここで、「ＰＯＥ」はポリオキシエチレン、「ＰＯＰ」はポリオキシプロピレンを示し、括弧書きで記しているＣの後ろの数値はアルキル基の炭素数を示す。 Specific examples of the polyoxyalkylene alkyl ether include POE alkyl (C6) ether, POE alkyl (C10) ether, POE alkyl (C12) ether, POE alkyl (C14) ether, POE alkyl (C16) ether, and POE alkyl. (C20) ether, POE alkyl (C22) ether, POE alkyl (C24) ether, POP alkyl (C6) ether, POP alkyl (C10) ether, POP alkyl (C12) ether, POP alkyl (C14) ether, POP alkyl ( C16) ether, POP alkyl (C20) ether, POP alkyl (C22) ether, POP alkyl (C24) ether, POE / POP alkyl (C6) ether, POE / POP alkyl (C10) ether, POE / POP alkyl (C12) Examples thereof include ether, POE / POP alkyl (C14) ether, POE / POP alkyl (C16) ether, POE / POP alkyl (C20) ether, POE / POP alkyl (C22) ether, POE / POP alkyl (C24) ether and the like. .. Here, "POE" indicates polyoxyethylene, "POP" indicates polyoxypropylene, and the numerical value after C in parentheses indicates the number of carbon atoms of the alkyl group.
本発明で使用されるポリオキシアルキレンアルキルエーテルの好適な例として、ポリオキシエチレンポリオキシプロピレンアルキルエーテル、特に下記一般式（１）に示す化合物が挙げられる。 Preferable examples of the polyoxyalkylene alkyl ether used in the present invention include polyoxyethylene polyoxypropylene alkyl ethers, particularly compounds represented by the following general formula (1).
一般式（１）において、Ｒ1は、炭素数６〜２４、好ましくは８〜１８、更に好ましくは８〜１６の直鎖状又は分岐状のアルキル基を示す。 In the general formula (1), R 1 represents a linear or branched alkyl group having 6 to 24 carbon atoms, preferably 8 to 18, and more preferably 8 to 16.
一般式（１）において、ｎは０〜５０、好ましくは０〜４０、より好ましくは０〜３０、更に好ましくは０〜２５の整数；ｍは０〜５０、好ましくは０〜４０、より好ましくは０〜３０、更に好ましくは０〜２５の整数；且つｎ＋ｍは３〜５０、好ましくは８〜４０、より好ましくは１０〜３０、更に好ましくは１５〜２５を示す。一般式（１）におけるｎ及びｍとして、特に好ましくは、ｎが８〜２０、ｍが１〜８、且つｎ＋ｍが１２〜２４、最も好ましくはｎが１３〜１９、ｍが２〜７、且つｎ＋ｍが１８〜２２が挙げられる。 In the general formula (1), n is an integer of 0 to 50, preferably 0 to 40, more preferably 0 to 30, more preferably 0 to 25; m is 0 to 50, preferably 0 to 40, more preferably. 0 to 30, more preferably an integer of 0 to 25; and n + m is 3 to 50, preferably 8 to 40, more preferably 10 to 30, still more preferably 15 to 25. As n and m in the general formula (1), n is 8 to 20, m is 1 to 8, and n + m is 12 to 24, most preferably n is 13 to 19, m is 2 to 7, and Examples of n + m are 18 to 22.
ポリオキシアルキレンアルキルエーテルは、１種の構造のものを単独で使用してもよく、２種以上の構造のものを組み合わせて使用してもよい。 As the polyoxyalkylene alkyl ether, one having one kind of structure may be used alone, or one having two or more kinds of structures may be used in combination.
（カチオン性界面活性剤）
カチオン性界面活性剤の種類については、特に制限されないが、例えば、第４級アンモニウム塩型界面活性剤、アミドアミン塩型界面活性剤、アミドグアニジン塩型界面活性剤が挙げられる。
(Cationic surfactant)
The type of the cationic surfactant is not particularly limited, and examples thereof include a quaternary ammonium salt type surfactant, an amide amine salt type surfactant, and an amide guanidine salt type surfactant.
第４級アンモニウム塩型界面活性剤としては、具体的には、ジヘキシルジメチルアンモニウムメチルサルフェート、ジオクチルジメチルアンモニウムメチルサルフェート、ジデシルジメチルアンモニウムメチルサルフェート、ジドデシルジメチルアンモニウムメチルサルフェート、ジテトラデシルジメチルアンモニウムメチルサルフェート、ジヘキサデシルジメチルアンモニウムメチルサルフェート、ジオクタデシルジメチルアンモニウムメチルサルフェート等のジアルキル（炭素数６〜１８）ジアルキル（炭素数１〜４）アンモニウムのメチル硫酸塩；塩化ジデシルジメチルアンモニウム等のジアルキル（炭素数６〜１８）ジアルキル（炭素数１〜４）アンモニウムクロライド；塩化セチルトリメチルアンモニウム、塩化ステアリルトリメチルアンモニウム、塩化ジステアリルトリメチルアンモニウム等のアルキル（炭素数１２〜２０）トリアルキル（炭素数１〜４）アンモニウムクロライド；塩化アルキルジメチルベンジルアンモニウム、塩化セチルピリジニウム、塩化ベンゼトニウム、塩化ベンザルコニウム等が挙げられる。 Specific examples of the quaternary ammonium salt type surfactant include dihexyldimethylammonium methylsulfate, dioctyldimethylammonium methylsulfate, didecyldimethylammonium methylsulfate, didecyldimethylammonium methylsulfate, and ditetradecyldimethylammonium methylsulfate. Didecyldimethylammonium methylsulfate, didecyldimethylammonium methylsulfate and other dialkyl (6 to 18 carbon atoms) dialkyl (1 to 4 carbon atoms) ammonium methylsulfate; didecyldimethylammonium chloride and other dialkyl (carbon number) 6-18) Dialkyl (1 to 4 carbon atoms) ammonium chloride; Alkyl (12 to 20 carbon atoms) trialkyl (1 to 4 carbon atoms) ammonium such as cetyltrimethylammonium chloride, stearyltrimethylammonium chloride, distearyltrimethylammonium chloride, etc. Chloride; examples thereof include alkyldimethylbenzylammonium chloride, cetylpyridinium chloride, benzethonium chloride, benzalconium chloride and the like.
アミドアミン塩型界面活性剤としては、具体的には、ステアリン酸ジエチルアミノエチルアミドグルタミン酸塩、ラノリン脂肪酸ジエチルアミノエチルアミドグルタミン酸塩等が挙げられる。 Specific examples of the amidamine salt-type surfactant include diethylaminoethylamide glutamate stearate and diethylaminoethylamide glutamate lanolin fatty acid.
アミドグアニジン塩型界面活性剤としては、具体的には、ラウリン酸アミドグアニジン塩酸塩等が挙げられる。 Specific examples of the amide guanidine salt-type surfactant include lauric acid amide guanidine hydrochloride and the like.
これらのカチオン性界面活性剤は、１種単独で使用してもよく、また２種以上を組み合わせて使用してもよい。 These cationic surfactants may be used alone or in combination of two or more.
これらのカチオン性界面活性剤の中でも、防汚効果をより一層向上させるという観点から、好ましくは第４級アンモニウム塩型界面活性剤、更に好ましくはジアルキル（炭素数６〜１８）ジアルキル（炭素数１〜４）アンモニウムのメチル硫酸塩、特に好ましくはジアルキル（炭素数６〜１８）ジメチルアンモニウムのメチル硫酸塩が挙げられる。 Among these cationic surfactants, from the viewpoint of further improving the antifouling effect, a quaternary ammonium salt type surfactant is preferable, and a dialkyl (6 to 18 carbon atoms) dialkyl (1 carbon number) is preferable. -4) Methyl sulphate of ammonium, particularly preferably methyl sulphate of dialkyl (6-18 carbon atoms) dimethylammonium.
（アニオン性界面活性剤）
アニオン性界面活性剤の種類については、特に制限されないが、例えば、アルキルベンゼンスルホン酸塩、アルケニルスルホン酸塩（αオレフィンスルホン酸塩）、アルキルスルホ酢酸塩、アルキル硫酸塩、アルカンスルホン酸塩、高級脂肪酸塩、アルキルエーテルカルボン酸塩、Ｎ−アシルアミン酸塩、高級脂肪酸アミドスルホン酸塩、ポリオキシエチレン脂肪酸リン酸エステル塩等が挙げられる。これらのアニオン性界面活性剤は、１種単独で使用してもよく、また２種以上を組み合わせて使用してもよい。
(Anionic surfactant)
The type of anionic surfactant is not particularly limited, but for example, alkylbenzene sulfonate, alkenyl sulfonate (α-olefin sulfonate), alkyl sulfoacetate, alkyl sulfate, alkane sulfonate, higher fatty acid. Examples thereof include salts, alkyl ether carboxylates, N-acylamine salts, higher fatty acid amide sulfonates, polyoxyethylene fatty acid phosphate ester salts and the like. These anionic surfactants may be used alone or in combination of two or more.
（両性イオン性界面活性剤）
両性イオン性界面活性剤の種類については、特に制限されないが、例えば、ベタイン型両性界面活性剤、アミノ酸型両性界面活性剤、アミンオキシド型両性界面活性剤等が挙げられる。これらの両性界面活性剤は、１種単独で使用してもよく、また２種以上を組み合わせて使用してもよい。
(Zwitterionic surfactant)
The type of amphoteric ionic surfactant is not particularly limited, and examples thereof include betaine-type amphoteric surfactants, amino acid-type amphoteric surfactants, and amine oxide-type amphoteric surfactants. These amphoteric surfactants may be used alone or in combination of two or more.
（好適な界面活性剤・界面活性剤の含有量）
本発明の洗浄剤組成物において、界面活性剤は１種単独で使用してもよく、２種以上を組み合わせて使用してもよい。
(Suitable surfactant / surfactant content)
In the cleaning agent composition of the present invention, one type of surfactant may be used alone, or two or more types may be used in combination.
界面活性剤の中でも、防汚効果をより一層向上させるという観点から、好ましくは非イオン性界面活性剤が挙げられる。 Among the surfactants, nonionic surfactants are preferably mentioned from the viewpoint of further improving the antifouling effect.
また、本発明で使用する界面活性剤の一態様として、非イオン性界面活性剤とカチオン性界面活性剤との組み合わせが挙げられる。非イオン性界面活性剤とカチオン性界面活性剤を併用する場合には、優れた防汚効果と共に、カチオン性界面活性剤による除菌効果も奏させることも可能になる。非イオン性界面活性剤とカチオン性界面活性剤とを組み合わせて使用する場合、両者の比率については、特に制限されないが、例えば、非イオン性界面活性剤１００重量部当たり、カチオン性界面活性剤が３０〜７０重量部、好ましくは３５〜６５重量部、更に好ましくは４０〜６０重量部が挙げられる。 Further, as one aspect of the surfactant used in the present invention, a combination of a nonionic surfactant and a cationic surfactant can be mentioned. When a nonionic surfactant and a cationic surfactant are used in combination, it is possible to exert an excellent antifouling effect as well as a sterilizing effect by the cationic surfactant. When the nonionic surfactant and the cationic surfactant are used in combination, the ratio of the two is not particularly limited, but for example, the cationic surfactant is used per 100 parts by weight of the nonionic surfactant. Examples thereof include 30 to 70 parts by weight, preferably 35 to 65 parts by weight, and more preferably 40 to 60 parts by weight.
本発明の洗浄剤組成物における界面活性剤の濃度については、後述する使用時の濃度を満たすように適宜設定すればよい。 The concentration of the surfactant in the cleaning composition of the present invention may be appropriately set so as to satisfy the concentration at the time of use described later.
例えば、本発明の洗浄剤組成物が、希釈されることなく、そのまま硬質表面に適用される態様（以下、「非濃縮タイプ」と表記することもある）である場合には、本発明の洗浄剤組成物における界面活性剤の濃度として、例えば０．００００１〜９９重量％、好ましくは０．００００２〜３０重量％、更に好ましくは０．０００１〜１０重量％が挙げられる。 For example, when the cleaning agent composition of the present invention is applied to a hard surface as it is without being diluted (hereinafter, may be referred to as "non-concentrated type"), the cleaning of the present invention Examples of the concentration of the surfactant in the agent composition include 0.00001 to 99% by weight, preferably 0.00002 to 30% by weight, and more preferably 0.0001 to 10% by weight.
また、例えば、本発明の洗浄剤組成物が、水で希釈された後に硬質表面に適用される態様（以下、「濃縮タイプ」と表記することもある）である場合には、本発明の洗浄剤組成物における界面活性剤の濃度は、希釈後の濃度が前記非濃縮タイプにおける界面活性剤の濃度の範囲になるように、設定される希釈倍率に応じて適宜設定すればよい。本発明の洗浄剤組成物が濃縮タイプである場合、設定される希釈倍率としては、例えば、１０〜１００００００倍程度、好ましくは１００〜５０００００倍程度、更に好ましくは１０００〜１０００００倍程度が挙げられる。 Further, for example, when the cleaning agent composition of the present invention is applied to a hard surface after being diluted with water (hereinafter, may be referred to as "concentrated type"), the cleaning of the present invention may be applied. The concentration of the surfactant in the agent composition may be appropriately set according to the dilution ratio to be set so that the concentration after dilution is within the range of the concentration of the surfactant in the non-concentrated type. When the cleaning agent composition of the present invention is a concentrated type, the dilution ratio to be set includes, for example, about 10 to 1,000,000 times, preferably about 100 to 500,000 times, and more preferably about 1,000 to 100,000 times.
［イソプレングリコール］
本発明の洗浄剤組成物は、イソプレングリコールを含む。界面活性剤とイソプレングリコールを併用することにより、硬質表面に対して優れた防汚効果を付与させることが可能になる。
[Isoprene glycol]
The cleaning composition of the present invention contains isoprene glycol. By using a surfactant and isoprene glycol in combination, it is possible to impart an excellent antifouling effect to a hard surface.
イソプレングリコールは、化学名が３−メチル−１，３−ブタンジオールである２価アルコールである。 Isoprene glycol is a dihydric alcohol whose chemical name is 3-methyl-1,3-butanediol.
本発明の洗浄剤組成物におけるイソプレングリコールの濃度としては、非濃縮タイプの場合であれば、例えば０．００００００１〜９９重量％、好ましくは０．００００００２〜３０重量％、更に好ましくは０．０００００１〜１０重量％が挙げられる。また、濃縮タイプの場合であれば、本発明の洗浄剤組成物におけるイソプレングリコールの濃度は、希釈後の濃度が前記非濃縮タイプにおけるイソプレングリコールの濃度の範囲になるように、設定される希釈倍率に応じて適宜設定すればよい。 In the case of the non-concentrated type, the concentration of isoprene glycol in the cleaning composition of the present invention is, for example, 0.000000001 to 99% by weight, preferably 0.0000002 to 30% by weight, and more preferably 0.000001 to. 10% by weight is mentioned. In the case of the concentrated type, the concentration of isoprene glycol in the cleaning agent composition of the present invention is set to a dilution ratio so that the concentration after dilution is within the range of the concentration of isoprene glycol in the non-concentrated type. It may be set appropriately according to.
本発明の洗浄剤組成物において、界面活性剤とイソプレングリコールとの比率については、特に制限されないが、例えば、界面活性剤の総量１００重量部当たり、イソプレングリコールが０．００１〜５０重量部が挙げられる。硬質表面に対してより一層優れた防汚効果を付与させるという観点から、界面活性剤の総量１００重量部当たり、イソプレングリコールが、好ましくは０．０１〜１０重量部、更に好ましくは０．０１〜５重量部が挙げられる。 In the cleaning agent composition of the present invention, the ratio of the surfactant to isoprene glycol is not particularly limited, and for example, 0.001 to 50 parts by weight of isoprene glycol is mentioned per 100 parts by weight of the total amount of the surfactant. Be done. From the viewpoint of imparting an even more excellent antifouling effect to the hard surface, isoprene glycol is preferably 0.01 to 10 parts by weight, more preferably 0.01 to 100 parts by weight, per 100 parts by weight of the total amount of the surfactant. 5 parts by weight can be mentioned.
［その他の成分・形態等］
本発明の洗浄剤組成物は、前記成分以外に、他の添加剤や基剤を含んでいてもよい。このような添加剤や基剤としては、例えば、水、１価低級アルコール、多価アルコール、前記成分以外の界面活性剤、漂白剤、香料、消臭剤、着色剤、可溶化剤、殺菌剤、キレート剤、増量剤、溶解性調整剤、充填剤、ｐＨ調整剤、増粘剤、無機系ビルダー、有機系ビルダー、酵素等が挙げられる。
[Other ingredients, forms, etc.]
The cleaning composition of the present invention may contain other additives and bases in addition to the above-mentioned components. Examples of such additives and bases include water, monohydric lower alcohols, polyhydric alcohols, surfactants other than the above components, bleaches, fragrances, deodorants, colorants, solubilizers, and bactericides. , Chelating agents, bulking agents, solubility adjusting agents, fillers, pH adjusting agents, thickeners, inorganic builders, organic builders, enzymes and the like.
本発明の洗浄剤組成物が非濃縮タイプである場合には、水；メタノール、エタノール、プロパノール、イソプロパノール、ブタノール等の炭素数２〜５の１価アルコール；エチレングリコール、プロピレングリコール、ジプロピレングリコール、グリセリン等の多価アルコール等の水性基剤を配合し、前記各成分が前述する濃度になるように調整すればよい。 When the cleaning composition of the present invention is a non-concentrated type, water; monohydric alcohols having 2 to 5 carbon atoms such as methanol, ethanol, propanol, isopropanol, butanol; ethylene glycol, propylene glycol, dipropylene glycol, An aqueous base such as a polyhydric alcohol such as glycerin may be blended, and the respective components may be adjusted to have the above-mentioned concentrations.
また、本発明の洗浄剤組成物が濃縮タイプである場合には、前述する基材や添加剤を配合し、設定される希釈倍率に応じて前記各成分の濃度を適宜調整して、液状、液体状、固体状（粉末状、錠剤状等）、半固形状（ペースト状、ゲル状等）の形状にすればよい。 When the cleaning agent composition of the present invention is a concentrated type, the above-mentioned base material and additives are blended, and the concentration of each component is appropriately adjusted according to the set dilution ratio to prepare a liquid. It may be in the form of liquid, solid (powder, tablet, etc.) or semi-solid (paste, gel, etc.).
［洗浄対象］
本発明の洗浄剤組成物の洗浄対象については、除菌や汚れ除去が求められるものであることを限度として特に制限されないが、例えば、トイレ（便器、トイレの床）、浴室、台所、厨房、排水管、貯水設備（プール、人工池等）等の、水との接触が可能な硬質表面が挙げられる。これらの中でも、水洗トイレの便器は、糞便が付着し易く、防汚効果が強く求められているので、本発明の洗浄剤組成物は、水洗トイレの便器用の洗浄剤として好適である。
[Washing target]
The cleaning target of the cleaning agent composition of the present invention is not particularly limited as long as it is required to disinfect and remove stains, but for example, a toilet (toilet bowl, floor of toilet), bathroom, kitchen, kitchen, etc. Examples include hard surfaces that can come into contact with water, such as drainage pipes and water storage facilities (pools, artificial ponds, etc.). Among these, the toilet bowl of a flush toilet is easily adhered with feces and is strongly required to have an antifouling effect. Therefore, the cleaning agent composition of the present invention is suitable as a cleaning agent for a flush toilet toilet bowl.
［使用方法］
本発明の洗浄剤組成物を用いて硬質表面を洗浄するには、非濃縮タイプの場合にはそのまま、濃縮タイプの場合には所定の希釈倍率になるように水で希釈して、噴霧、塗布、流水等によって硬質表面に接触させればよい。また、本発明の洗浄剤組成物を硬質表面に接触させる際には、必要に応じてブラシでブラッシングを行ってもよい。
[how to use]
In order to clean a hard surface using the cleaning agent composition of the present invention, the non-concentrated type is used as it is, and the concentrated type is diluted with water so as to have a predetermined dilution ratio, and sprayed and applied. , The hard surface may be brought into contact with running water or the like. Further, when the cleaning agent composition of the present invention is brought into contact with a hard surface, brushing may be performed with a brush if necessary.
また、本発明の洗浄剤組成物がトイレ便器用の洗浄剤の場合であれば、本発明の洗浄剤組成物を濃縮タイプで提供して、トイレのフラッシュ水で希釈して使用することが好ましい。このような場合、本発明の洗浄剤組成物は、水洗トイレのオンタンク用、リム部用、便器表面付着用等として使用することができる。オンタンク用とは、水洗トイレの手洗い部の上に設置して使用されるものであって、洗浄剤組成物が収容された容器に、手洗い部に供給された洗浄用のフラッシュ水と接触することにより、当該洗浄剤組成物が容器から流出され、洗浄剤組成物が溶け込んだフラッシュ水が便器内に放出されることによって、便器表面が洗浄される。また、リム部用では、水洗トイレのリム部に取り付けられて使用され、洗浄剤組成物が収容された容器に、便器に放出されるフラッシュ水が接触することにより、当該洗浄剤組成物が容器から流出され、洗浄剤組成物が溶け込んだフラッシュ水が便器内に放出されることによって、便器表面が洗浄される。便器表面付着用では、ゲル状や固形状にした本発明の洗浄剤組成物を便器表面に直接付着させておき、フラッシュ時に便器表面でフラッシュ水と接触し、洗浄剤組成物がフラッシュ水中に溶出することによって、便器表面が洗浄される。 When the cleaning agent composition of the present invention is a cleaning agent for toilet bowls, it is preferable to provide the cleaning agent composition of the present invention in a concentrated type and dilute it with flush water of the toilet. .. In such a case, the cleaning agent composition of the present invention can be used for an on-tank of a flush toilet, for a rim portion, for adhering to the surface of a toilet bowl, and the like. The on-tank type is used by installing it on the hand-washing part of the flush toilet, and the container containing the cleaning agent composition comes into contact with the flush water for washing supplied to the hand-washing part. As a result, the cleaning agent composition is discharged from the container, and the flush water in which the cleaning agent composition is dissolved is discharged into the toilet bowl to clean the surface of the toilet bowl. Further, for the rim portion, the cleaning agent composition is used by being attached to the rim portion of the flush toilet, and the cleaning agent composition is put into a container by contacting the flush water discharged to the toilet bowl with the container containing the cleaning agent composition. The surface of the toilet bowl is cleaned by discharging the flush water discharged from the toilet bowl and containing the cleaning agent composition into the toilet bowl. For attachment to the surface of the toilet bowl, the cleaning agent composition of the present invention in gel or solid form is directly attached to the surface of the toilet bowl, and when flushing, the cleaning agent composition comes into contact with the flush water on the surface of the toilet bowl, and the cleaning agent composition is eluted in the flush water. By doing so, the surface of the toilet bowl is cleaned.
本発明の洗浄剤組成物の１回当たりの使用量については、洗浄対象となる硬質表面の種類や、硬質表面に接触させる方法等に応じて適宜設定すればよいが、例えば、トイレ便器用洗浄剤の場合であれば、１回当たりの使用量として、界面活性剤とイソプレングリコールの総量が１〜３００ｍｇ程度となる量が挙げられる。 The amount of the cleaning agent composition of the present invention used at one time may be appropriately set according to the type of the hard surface to be cleaned, the method of contacting the hard surface, and the like. For example, cleaning for toilet bowls. In the case of an agent, the amount used at one time includes an amount in which the total amount of the surfactant and isoprene glycol is about 1 to 300 mg.
また、本発明の洗浄剤組成物で洗浄された硬質表面は、洗浄剤組成物でコーティングされた状態になって防汚効果を発現できるが、時間経過と共に徐々に硬質表面から洗浄剤組成物が離脱していくので、防汚効果を持続的に維持させるには、例えば、１〜８週間程度に１回の頻度で本発明の洗浄剤組成物を使用して洗浄を行うことが望ましい。また、本発明の洗浄剤組成物がトイレ便器用洗浄剤であってフラッシュ水に希釈して使用する態様の場合には、トイレの使用の度に本発明の洗浄剤組成物がトイレ便器表面にコーティングされた状態になるので、防汚効果を持続させることができる。 Further, the hard surface washed with the cleaning agent composition of the present invention can exhibit an antifouling effect in a state of being coated with the cleaning agent composition, but the cleaning agent composition gradually comes off from the hard surface over time. In order to maintain the antifouling effect continuously, it is desirable to perform cleaning using the cleaning agent composition of the present invention at a frequency of, for example, once every 1 to 8 weeks. Further, when the cleaning agent composition of the present invention is a cleaning agent for toilet bowls and is used by diluting with flush water, the cleaning agent composition of the present invention is applied to the surface of the toilet bowl each time the toilet is used. Since it is in a coated state, the antifouling effect can be maintained.
２．硬質表面用コーティング剤・硬質表面の防汚コーティング方法
前述の通り、界面活性剤及びイソプレングリコールを含む洗浄剤組成物で洗浄された硬質表面は、当該洗浄剤組成物でコーティングされた状態になって防汚効果を発現できる。従って、本発明は、更に、界面活性剤及びイソプレングリコールを含む硬質表面用のコーティング剤を提供する。また、本発明は、界面活性剤及びイソプレングリコールを含むコーティング剤を硬質表面に接触させる、硬質表面の防汚コーティング方法を提供する。
2. 2. Coating agent for hard surface / Antifouling coating method for hard surface As described above, the hard surface washed with the cleaning agent composition containing a surfactant and isoprene glycol is in a state of being coated with the cleaning agent composition. Can exhibit antifouling effect. Therefore, the present invention further provides a coating agent for hard surfaces containing a surfactant and isoprene glycol. The present invention also provides an antifouling coating method for a hard surface, in which a coating agent containing a surfactant and isoprene glycol is brought into contact with the hard surface.
当該硬質表面用コーティング剤、及び硬質表面の防汚コーティング方法において、使用する成分、濃度、使用対象、使用方法等については、前記「１．洗浄剤組成物」の欄に記載の通りである。 The components, concentrations, objects to be used, methods of use, etc. used in the coating agent for hard surfaces and the antifouling coating method for hard surfaces are as described in the column of "1. Cleaning agent composition".
以下、実施例を挙げて、本発明を説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。 Hereinafter, the present invention will be described with reference to examples, but the present invention is not limited to these examples.
試験例１
先ず、以下に示す試験液を準備した。
ポリオキシエチレンポリオキシプロピレンアルキルエーテル含有液：ポリオキシエチレンポリオキシアルキレンアルキルエーテル含量は１００重量％、一般式(1)において、Ｒ1が炭素数１０の直鎖状アルキル基、ｎが１７程度、ｍが３程度であるものを使用した。
ジデシルジメチルアンモニウムメチルサルフェート含有液：ジデシルジメチルアンモニウムメチルサルフェート含量は８０重量％であるものを使用した。
イソプレングリコール含有液：イソプレングリコール９９重量％含有液を使用した。
ポリオキシエチレンステアリルエーテル含有液：商品名「ブラウノンＳＲ−７２０」（青木油脂工業株式会社）
ポリオキシエチレンソルビタントリオレエート含有液：商品名「ブラウノンＯＴ−３２０」（青木油脂工業株式会社）
ポリオキシエチレン合成アルコールエーテル含有液：商品名「ファインサーフＮＥ−５０」（青木油脂工業株式会社）
プロピレングリコールモノリシノレート含有液：商品名「ＰＧＭＲ」（伊藤製油株式会社）
アクリルポリマー含有液：アクリルポリマー６０重量％含有液、商品名「ポリフローＫＬ−８５０」（共栄社化学株式会社）
両新媒性オリゴマー含有液：両新媒性オリゴマー１４重量％含有液、商品名「ポリフローＫＬ−９００」（共栄社化学株式会社）
Test Example 1
First, the test solution shown below was prepared.
Polyoxyethylene polyoxypropylene alkyl ether-containing liquid : Polyoxyethylene polyoxyalkylene alkyl ether content is 100% by weight, in the general formula (1), R 1 is a linear alkyl group having 10 carbon atoms, n is about 17. The one having m of about 3 was used.
Didecyldimethylammonium methylsulfate-containing solution : A solution having a didecyldimethylammonium methylsulfate content of 80% by weight was used.
Isoprene glycol-containing solution : A solution containing 99% by weight of isoprene glycol was used.
Polyoxyethylene stearyl ether-containing liquid : Trade name "Brownon SR-720" (Aoki Oil & Fat Industry Co., Ltd.)
Polyoxyethylene sorbitan trioleate-containing liquid : Trade name "Brownon OT-320" (Aoki Oil & Fat Industry Co., Ltd.)
Polyoxyethylene synthetic alcohol ether-containing liquid : Trade name "Finesurf NE-50" (Aoki Oil & Fat Industry Co., Ltd.)
Propylene glycol monolithinolate-containing liquid : Trade name "PGMR" (Ito Oil Co., Ltd.)
Acrylic polymer-containing liquid : 60% by weight acrylic polymer-containing liquid, trade name "Polyflow KL-850" (Kyoeisha Chemical Co., Ltd.)
Amphiphile oligomer-containing liquid : Amphiphile oligomer 14% by weight-containing liquid, trade name "Polyflow KL-900" (Kyoeisha Chemical Co., Ltd.)
表１及び２に示す組成の洗浄剤組成物を蒸留水で１４ｐｐｍに希釈し、防汚効果を評価した。具体的な試験方法は、以下の通りである。先ず、衛生陶器のカットタイル（ＫＹタイルＰ４−１００、日本テストパネル株式会社製、１０９ｍｍ×１０９ｍｍ、厚み０．５ｃｍ）をアセトンで洗浄した後に、蒸留水で洗浄し、自然乾燥を行った。乾燥後のカットタイルを洗浄剤組成物の希釈液５００ｍｌ中に１０秒間浸漬させた後に自然乾燥を行った。この操作（浸漬及び自然乾燥）を合計１５回行った後に、カットタイルを３０°に傾けて台に固定した。台から１５ｃｍの高さから２０ｇの疑似便（ドライイースト８重量％、セルロース４重量％、カルボキシメチルセルロース７重量％、油４重量％、ケルコゲル０．６重量％、乳酸カルシウム０．０４％、及び水７６．３６重量％の混合物）を、固定しているカットタイルの上に落下させ、３０秒間静置した。次いで、疑似便が付着しているカットタイルの上側から３Ｌの水道水を５秒間かけて流水させた後に、疑似便の残存の有無を目視にて確認し、以下の判定基準に従って防汚効果を評価した。
＜防汚効果の判定基準＞
○：カットタイル表面の疑似便が目視では確認できない。
×：カットタイル表面の疑似便が目視で確認できる。
The cleaning agent composition having the composition shown in Tables 1 and 2 was diluted with distilled water to 14 ppm, and the antifouling effect was evaluated. The specific test method is as follows. First, cut tiles of sanitary ware (KY tile P4-100, manufactured by Nippon Test Panel Co., Ltd., 109 mm × 109 mm, thickness 0.5 cm) were washed with acetone, washed with distilled water, and air-dried. The dried cut tiles were immersed in 500 ml of a diluted solution of the cleaning agent composition for 10 seconds and then naturally dried. After performing this operation (immersion and natural drying) a total of 15 times, the cut tile was tilted at 30 ° and fixed to the table. 20 g of simulated stool from a height of 15 cm from the table (8% by weight of dry yeast, 4% by weight of cellulose, 7% by weight of carboxymethyl cellulose, 4% by weight of oil, 0.6% by weight of kercogel, 0.04% by weight of calcium lactate, and water. 76.36 wt% mixture) was dropped onto a fixed cut tile and allowed to stand for 30 seconds. Next, after running 3 L of tap water from the upper side of the cut tile to which the simulated stool is attached for 5 seconds, visually check whether or not the simulated stool remains, and perform the antifouling effect according to the following criteria. evaluated.
<Criteria for antifouling effect>
◯: The simulated stool on the surface of the cut tile cannot be visually confirmed.
X: Pseudo-stool on the surface of the cut tile can be visually confirmed.
得られた結果を表１及び２に示す。界面活性剤単独では、防汚効果は認められなかったが（比較例１及び７）、界面活性剤とイソプレングリコールを併用した場合には防汚効果が認められた（実施例１及び２）。また、界面活性剤と他の親水性化合物を併用した場合には、防汚効果は認められなかった（比較例２〜６及び９〜１２）。 The results obtained are shown in Tables 1 and 2. An antifouling effect was not observed with the surfactant alone (Comparative Examples 1 and 7), but an antifouling effect was observed when the surfactant and isoprene glycol were used in combination (Examples 1 and 2). Further, when the surfactant and other hydrophilic compounds were used in combination, no antifouling effect was observed (Comparative Examples 2 to 6 and 9 to 12).
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