JP2020163250A - Gas separation membrane system - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、ガス分離膜を利用して混合ガスからメタン等を分離回収するガス分離膜システムに関し、特には、設備の分離膜面積を低減できかつランニングコストも抑えることが可能なガス分離膜システムに関する。 The present invention relates to a gas separation membrane system that separates and recovers methane and the like from a mixed gas using a gas separation membrane, and in particular, a gas separation membrane system capable of reducing the separation membrane area of equipment and reducing running costs. Regarding.
異なる２種類以上のガスを含む混合ガスから所定のガスを分離する方法として、膜分離法が知られている。この方法では、ガス分離膜を利用し、透過ガスまたは非透過ガスを回収することにより、目的ガスである高純度の高透過性ガスまたは高純度の低透過性ガスを得ることができる。 A membrane separation method is known as a method for separating a predetermined gas from a mixed gas containing two or more different types of gases. In this method, a high-purity high-permeability gas or a high-purity low-permeability gas, which is the target gas, can be obtained by recovering the permeated gas or the non-permeated gas using the gas separation membrane.
混合ガスに含まれる各ガスの膜に対する単位膜面積・単位時間・単位分圧差あたりの透過体積である透過速度はＰ′（単位は×１０−５ｃｍ３（ＳＴＰ）／ｃｍ２・ｓｅｃ・ｃｍＨｇ）で表すことができる。また、膜のガス分離選択性は、高透過性ガスの透過速度と低透過性ガスの透過速度との比（高透過性ガスの透過速度／低透過性ガスの透過速度）で表すことができる。 Permeation rate is a transmission volume per unit membrane area and unit time and a unit partial pressure difference with respect to the film of each gas contained in the mixed gas is P '(units × 10 -5 cm 3 (STP) / cm 2 · sec · cmHg ) Can be expressed. Further, the gas separation selectivity of the membrane can be expressed by the ratio of the permeation rate of the high-permeability gas to the permeation rate of the low-permeability gas (permeation rate of the high-permeability gas / permeation rate of the low-permeability gas). ..
一般に、ガス分離膜は、ガス分離選択性の高い膜はガス（特に高透過性ガス）の透過速度が低く、反対にガス（特に高透過性ガス）の透過速度が高い膜はガス分離選択性が低い。したがって、一段のガス分離膜を用いて混合ガスから低透過性ガスを回収する場合、回収するガスの純度が一定のときには、ガス分離選択性が高い膜を用いた場合、回収率は高くなる。しかし、ガスの透過速度が低いため、膜面積を大きくするか、又は運転圧力を高くする必要がある。一方、ガスの透過速度が高い膜は、膜面積を大きくしたり、運転圧力を高くしたり必要はないが、ガス分離選択性が低いため、回収率が低くなる。 In general, as for gas separation membranes, membranes with high gas separation selectivity have a low gas (particularly high permeable gas) permeation rate, and conversely, membranes with a high gas (particularly high permeable gas) permeation rate have gas separation selectivity. Is low. Therefore, when recovering a low-permeability gas from a mixed gas using a one-stage gas separation membrane, the recovery rate is high when a membrane having high gas separation selectivity is used when the purity of the recovered gas is constant. However, since the gas permeation rate is low, it is necessary to increase the membrane area or increase the operating pressure. On the other hand, a membrane having a high gas permeation rate does not need to increase the membrane area or the operating pressure, but the recovery rate is low because the gas separation selectivity is low.
ガス分離膜は、一例として、少なくともガス入口、透過ガス排出口、非透過ガス排出口が備えられている容器内に分離膜を収容してなるガス分離膜モジュールとして使用される。ガス分離膜は、そのガス供給側とガス透過側の空間が隔離されるように、容器内に装着されている。ガス分離膜システムにおいては、所要の膜面積とするために、一般に複数のガス分離膜モジュールを並列に組み合わせたガス分離膜ユニットとして使用される。ガス分離膜ユニットを構成する複数のガス分離膜モジュールは、ガス入口、非透過ガス排出口、透過ガス排出口を共用するため、ガス分離膜ユニットは、実質的に膜面積が大きいガス分離膜モジュールとして作用する。 As an example, the gas separation membrane is used as a gas separation membrane module in which the separation membrane is housed in a container provided with at least a gas inlet, a permeated gas discharge port, and a non-permeated gas discharge port. The gas separation membrane is installed in the container so that the space on the gas supply side and the space on the gas permeation side are separated. In a gas separation membrane system, it is generally used as a gas separation membrane unit in which a plurality of gas separation membrane modules are combined in parallel in order to obtain a required membrane area. Since the plurality of gas separation membrane modules constituting the gas separation membrane unit share the gas inlet, the impermeable gas discharge port, and the permeation gas discharge port, the gas separation membrane unit is a gas separation membrane module having a substantially large membrane area. Acts as.
目的とする低透過性ガスを高純度かつ高回収率で回収するために、このガス分離膜ユニットを多段に備えたガス分離膜システムを用いる方法が知られている。多段のシステムのガス分離膜システムとして例えば特許文献１などがある。この分離膜システムでは、３段の分離膜と１台の圧縮機（昇圧手段）によって構成されている。図３は、３段のシステムの一例であり、第１、第２および第３の分離膜ユニット２１０、２２０、２３０を有している。 In order to recover the target low-permeability gas with high purity and high recovery rate, a method using a gas separation membrane system equipped with this gas separation membrane unit in multiple stages is known. For example, Patent Document 1 is a gas separation membrane system of a multi-stage system. This separation membrane system is composed of a three-stage separation membrane and one compressor (boosting means). FIG. 3 is an example of a three-stage system, which includes first, second, and third separation membrane units 210, 220, and 230.
特許文献１の構成では、１段目の透過ガスを再圧縮することなく３段目の供給ガスとするため、１段目あるいは３段目の分離膜の圧力差が得にくく、分離効率が低下し、システム全体の膜面積が増加する（それに伴い初期設備の増大を招く）問題があった。 In the configuration of Patent Document 1, since the permeated gas of the first stage is used as the supply gas of the third stage without being recompressed, it is difficult to obtain a pressure difference between the separation membranes of the first stage or the third stage, and the separation efficiency is lowered. However, there is a problem that the film area of the entire system increases (the initial equipment increases accordingly).
そこで本発明の目的は、設備の分離膜面積を低減できかつランニングコストも抑えることが可能なガス分離膜システムを提供することにある。 Therefore, an object of the present invention is to provide a gas separation membrane system capable of reducing the separation membrane area of equipment and reducing the running cost.
上記課題を解決するための本発明の一形態に係るガス分離膜システムは下記の通りである：
少なくとも高透過性ガスと低透過性ガスを含む２種以上のガスを含む原料ガスからガス分離膜を用い所望のガスを分離回収するガス分離膜システムであって、
ａ：原料ガスラインから原料ガスが供給されるように構成され、そのガスをガス分離膜で分離することで透過ガスと非透過ガスとが得られる第１のガス分離膜ユニットと、
ｂ：前記第１のガス分離膜ユニットの非透過ガスが供給されるように構成され、そのガスをガス分離膜で分離することで透過ガスと非透過ガスとが得られる第２のガス分離膜ユニットと、
ｃ：前記第２のガス分離膜ユニットの非透過ガスが供給されるように構成され、そのガスをガス分離膜で分離することで透過ガスと非透過ガスとが得られる第３のガス分離膜ユニットと、
ｄ：前記第２のガス分離膜ユニットの透過ガスが再圧縮されることなく供給されるように構成され、そのガスをガス分離膜で分離することで透過ガスと非透過ガスとが得られる第４のガス分離膜ユニットと、
ｅ：前記原料ガスラインに配置され原料ガスを昇圧させる昇圧手段と、
を備え、前記第３のガス分離膜ユニットの非透過ガスを製品ガスとして取り出すシステムであって、
（ｉ）前記第３のガス分離膜ユニットの透過ガスが前記原料ガスラインのうち前記昇圧手段よりも上流側に再循環され、（ｉｉ）前記第４のガス分離膜ユニットの非透過ガスも前記原料ガスラインのうち前記昇圧手段よりも上流側に再循環されるように構成されている。
The gas separation membrane system according to one embodiment of the present invention for solving the above problems is as follows:
A gas separation membrane system that separates and recovers a desired gas from a raw material gas containing at least two or more gases including a highly permeable gas and a low permeable gas using a gas separation membrane.
a: A first gas separation membrane unit configured so that the raw material gas is supplied from the raw material gas line, and the gas is separated by a gas separation membrane to obtain a permeated gas and a non-permeated gas.
b: A second gas separation membrane that is configured to supply the non-permeable gas of the first gas separation membrane unit, and the permeated gas and the non-permeable gas can be obtained by separating the gas with the gas separation membrane. With the unit
c: A third gas separation membrane that is configured to supply the non-permeable gas of the second gas separation membrane unit, and the permeated gas and the non-permeable gas can be obtained by separating the gas with the gas separation membrane. With the unit
d: The permeated gas of the second gas separation membrane unit is configured to be supplied without being recompressed, and the permeated gas and the non-permeated gas can be obtained by separating the gas with the gas separation membrane. 4 gas separation membrane units and
e: A boosting means arranged in the raw material gas line to boost the raw material gas,
This is a system for taking out the non-permeated gas of the third gas separation membrane unit as a product gas.
(I) The permeated gas of the third gas separation membrane unit is recirculated upstream of the boosting means in the raw material gas line, and (ii) the non-permeated gas of the fourth gas separation membrane unit is also said. It is configured to be recirculated upstream of the boosting means in the raw material gas line.
「ガス分離膜システム」とは、ここでは、複数のガス分離膜ユニットを備え、原料ガスから所望のガスを分離回収するシステムのことをいう。本明細書において単に分離膜システムということもある。 The "gas separation membrane system" here refers to a system including a plurality of gas separation membrane units and separating and recovering a desired gas from a raw material gas. In the present specification, it may be simply referred to as a separation membrane system.
本発明によれば、設備の分離膜面積を低減できかつランニングコストも抑えることが可能なガス分離膜システムを提供することができる。 According to the present invention, it is possible to provide a gas separation membrane system capable of reducing the separation membrane area of equipment and reducing the running cost.
以下、本発明の一形態について図面を参照しながら説明する。なお、以下のガス分離膜システムは混合ガスから所望のガスを分離回収するシステムである。ここで、「混合ガス」は、分離対象となる異なる２種類のガスであるガスＡおよびガスＢを少なくとも含むものである。ガスＡおよびガスＢの種類に特に制限はないが、一例でメタンと二酸化炭素であってもよい。 Hereinafter, one embodiment of the present invention will be described with reference to the drawings. The following gas separation membrane system is a system for separating and recovering a desired gas from a mixed gas. Here, the "mixed gas" includes at least gas A and gas B, which are two different types of gases to be separated. The types of gas A and gas B are not particularly limited, but methane and carbon dioxide may be used as an example.
１．構成
本実施形態のガス分離膜システムは、図１に示すように、４つのガス分離膜ユニット３１〜３４を備えている。具体的には、第１のガス分離膜ユニット３１、第２のガス分離膜ユニット３２、第３のガス分離膜ユニット３３および第４のガス分離膜ユニット３４を備えている。各ガス分離膜ユニット３１〜３４は、一例としていずれも同様の構成となっている。もっとも、これに限定されるものではなく、すべてのまたは一部のガス分離膜ユニット３１〜３４を異なる構成としてもよい。
1. 1. Configuration The gas separation membrane system of the present embodiment includes four gas separation membrane units 31 to 34 as shown in FIG. Specifically, it includes a first gas separation membrane unit 31, a second gas separation membrane unit 32, a third gas separation membrane unit 33, and a fourth gas separation membrane unit 34. Each of the gas separation membrane units 31 to 34 has the same configuration as an example. However, the present invention is not limited to this, and all or some of the gas separation membrane units 31 to 34 may have different configurations.
（ガス分離膜ユニット）
ガス分離膜ユニット３１〜３４（以下、符号を付さずに表記することもある）としては、例えば、図２に示すような、中空糸膜からなりガス選択透過性を備えたガス分離膜１３０を有するガス分離膜モジュール１４０を利用できる。多数のガス分離膜１３０の束はケーシング１３１内に収められる。本実施形態のガス分離膜ユニット３１〜３４は、ガス分離膜モジュール１４０を１つ用いたものであるか、または、このモジュール１４０を複数並列してなるものである。
(Gas separation membrane unit)
The gas separation membrane units 31 to 34 (hereinafter, may be referred to without reference numerals) include, for example, a gas separation membrane 130 made of a hollow fiber membrane and having gas selective permeability as shown in FIG. A gas separation membrane module 140 having the above can be used. A large number of bundles of gas separation membranes 130 are housed in the casing 131. The gas separation membrane units 31 to 34 of the present embodiment use one gas separation membrane module 140, or are formed by arranging a plurality of the gas separation membrane modules 140 in parallel.
ケーシング１３１は、対向する二面が開口して開口部１３２を形成している。この開口部１３２は、ガス分離膜１３０をケーシング１３１内に挿入するためのものである。ガス分離膜１３０は、ケーシング１３１の各開口部１３２の付近において中空糸膜の各端部が開口する（すなわち外部に露出する）ように、ケーシング１３１内に収容される。中空糸膜の延びる方向であるＹ方向の両端部の位置において、ガス分離膜１３０の端部は、管板１３３、１３４によってケーシング１３１の内壁に固定されている。 The casing 131 has two facing surfaces that are open to form an opening 132. The opening 132 is for inserting the gas separation membrane 130 into the casing 131. The gas separation membrane 130 is housed in the casing 131 so that each end of the hollow fiber membrane opens (that is, is exposed to the outside) in the vicinity of each opening 132 of the casing 131. At the positions of both ends in the Y direction, which is the extending direction of the hollow fiber membrane, the ends of the gas separation membrane 130 are fixed to the inner wall of the casing 131 by the tube plates 133 and 134.
ケーシング１３１の各開口部１３２は、蓋体１３５、１３６によって閉塞されている。蓋体１３５にはガス入口１３７が設けられ、蓋体１３６には非透過ガス排出口１３８が設けられている。分離対象となる混合ガスは、蓋体１３５のガス入口１３７からモジュール内（すなわちユニット内）に導入される。導入されたガスのうち、ガス分離膜１３０を透過したガスは、ケーシング１３１に設けられた透過ガス排出口１３９からモジュール外（すなわちユニット外）に排出される。一方、ガス分離膜１３０を透過しなかった非透過ガスは、蓋体１３６の非透過ガス排出口１３８からモジュール外（すなわちユニット外）に排出される。また、場合によっては、ケーシング１３１にパージガスの供給口（図示せず）を設けてもよい。 Each opening 132 of the casing 131 is closed by a lid 135, 136. The lid body 135 is provided with a gas inlet 137, and the lid body 136 is provided with a non-permeable gas discharge port 138. The mixed gas to be separated is introduced into the module (that is, the unit) from the gas inlet 137 of the lid 135. Among the introduced gases, the gas that has permeated through the gas separation membrane 130 is discharged to the outside of the module (that is, outside the unit) from the permeation gas discharge port 139 provided in the casing 131. On the other hand, the impermeable gas that has not permeated through the gas separation membrane 130 is discharged to the outside of the module (that is, outside the unit) from the impermeable gas discharge port 138 of the lid 136. Further, in some cases, the casing 131 may be provided with a purge gas supply port (not shown).
以上、図２のガス分離膜モジュール１４０を例に挙げて説明したが、当然ながら、本発明は他の構成の分離膜モジュールにも応用可能であり、例えば、シェルフィード型のモジュールやスパイラル型モジュールにも応用できる。 The gas separation membrane module 140 of FIG. 2 has been described above as an example, but of course, the present invention can be applied to a separation membrane module having another configuration, for example, a shell feed type module or a spiral type module. It can also be applied to.
（流路構成）
再び図１を参照する。第１のガス分離膜ユニット３１のガス入口には、原料である混合ガス源（図示せず）からの原料混合ガスを第１のガス分離膜ユニット３１へ供給するためのガス供給ライン１１が連結されている。ガス供給ライン１１の途中には、昇圧手段２１が配置されている。第１昇圧手段２１は、混合ガス源から供給された混合ガスおよび同ライン１１に再循環（詳細後述）させたガスを加圧する目的で設置されている。なお、図１では、符号１１が第１昇圧手段２１の上流および下流に付されているが、別々の流路として、例えば、符号１１ａ（上流側）、符号１１ｂ（下流側）というように捉えてもよい。
(Flow path configuration)
See FIG. 1 again. A gas supply line 11 for supplying a raw material mixed gas from a raw material mixed gas source (not shown) to the first gas separation membrane unit 31 is connected to the gas inlet of the first gas separation membrane unit 31. Has been done. A boosting means 21 is arranged in the middle of the gas supply line 11. The first boosting means 21 is installed for the purpose of pressurizing the mixed gas supplied from the mixed gas source and the gas recirculated (described in detail later) in the line 11. In FIG. 1, reference numerals 11 are attached upstream and downstream of the first boosting means 21, but they are regarded as separate flow paths, for example, reference numerals 11a (upstream side) and reference numerals 11b (downstream side). You may.
第１のガス分離膜ユニット３１と、第２のガス分離膜ユニット３２とは直列に接続されている。具体的には、第１のガス分離膜ユニット３１と第２ガス分離膜ユニット３２とは、第１のガス分離膜ユニット３１の非透過ガス排出口と第２のガス分離膜ユニット３２のガス入口とをライン１２ａによって連結することで接続されている。他方、ガス分離膜ユニット３１のガス分離膜３１ｍを透過したガスは、透過ガス排出口を通ってライン１２ｂ経由で外部に送出される。 The first gas separation membrane unit 31 and the second gas separation membrane unit 32 are connected in series. Specifically, the first gas separation membrane unit 31 and the second gas separation membrane unit 32 are the impermeable gas discharge port of the first gas separation membrane unit 31 and the gas inlet of the second gas separation membrane unit 32. Is connected by connecting with a line 12a. On the other hand, the gas that has permeated through the gas separation membrane 31m of the gas separation membrane unit 31 is sent out through the permeated gas discharge port via the line 12b.
第２のガス分離膜ユニット３２へは、ライン１２ａ経由でガスが供給される。供給されたガスは、同ユニット内を通過し、ガス分離膜３２ｍを透過しなかったガスは非透過ガス排出口を通って、ライン１３ａ経由で、第３のガス分離膜ユニット３３へと送られる。他方、ガス分離膜ユニット３２のガス分離膜３２ｍを透過したガスは、透過ガス排出口を通って、ライン１３ｂ経由で、第４のガス分離膜ユニット３４へと送られる。 Gas is supplied to the second gas separation membrane unit 32 via the line 12a. The supplied gas passes through the unit, and the gas that has not permeated through the gas separation membrane 32m is sent to the third gas separation membrane unit 33 via the non-permeation gas discharge port via the line 13a. .. On the other hand, the gas that has passed through the gas separation membrane 32m of the gas separation membrane unit 32 is sent to the fourth gas separation membrane unit 34 via the permeated gas discharge port and via the line 13b.
第３のガス分離膜ユニット３３へ供給されたガスは、同ユニット内を通過し、ガス分離膜３３ｍを透過しなかったガスは非透過ガス排出口を通って、ライン１４ａ経由で、最終的な製品ガスとして取り出される。他方、ガス分離膜ユニット３３のガス分離膜３３ｍを透過したガスは、透過ガス排出口を通って、ライン１４ｂ経由で、下記へと送られる。すなわち、この例では、ライン１４ｂは第１のガス分離膜ユニット３１の上流のガス供給ライン１１に（より具体的には昇圧手段２１の上流側）に戻されるように構成されている。 The gas supplied to the third gas separation membrane unit 33 passes through the unit, and the gas that has not permeated through the gas separation membrane 33 m passes through the non-permeated gas discharge port and is finally passed through the line 14a. Taken out as product gas. On the other hand, the gas that has permeated through the gas separation membrane 33m of the gas separation membrane unit 33 is sent to the following via the permeated gas discharge port and via the line 14b. That is, in this example, the line 14b is configured to be returned to the gas supply line 11 upstream of the first gas separation membrane unit 31 (more specifically, the upstream side of the boosting means 21).
第４のガス分離膜ユニット３４へ供給されたガスは、同ユニット内を通過し、ガス分離膜３４ｍを透過しなかったガスは非透過ガス排出口を通って、ライン１５ａ経由で、下記へと送られる。すなわち、この例では、ライン１５ａは第１のガス分離膜ユニット３１の上流のガス供給ライン１１に（より具体的には昇圧手段２１の上流）に戻されるように構成されている。ガス分離膜ユニット３４のガス分離膜３４ｍを透過したガスは、透過ガス排出口を通って、ライン１５ｂ経由で外部に送出される。 The gas supplied to the fourth gas separation membrane unit 34 passes through the unit, and the gas that has not permeated through the gas separation membrane 34 m passes through the non-permeated gas discharge port and goes to the following via the line 15a. Sent. That is, in this example, the line 15a is configured to be returned to the gas supply line 11 upstream of the first gas separation membrane unit 31 (more specifically, upstream of the boosting means 21). The gas that has passed through the gas separation membrane 34m of the gas separation membrane unit 34 is sent out through the permeated gas discharge port and via the line 15b.
なお、上記説明における「ライン」とはガスの流路を意味し、例えば中空の管部材で構成される。 The "line" in the above description means a gas flow path, and is composed of, for example, a hollow pipe member.
（分離膜）
ガス分離膜ユニットのガス分離膜としては、特に限定されるものではないが、例えば下記のようなものを利用可能である。ガス分離膜は、供給される混合ガスや目的とする製品ガスの種類に応じて適宜選択できる。ガス分離膜としては、当該技術分野においてこれまで用いられているものと同様のものを特に制限なく用いることができる。例えばシリコーン樹脂、ポリブタジエン樹脂などのゴム状ポリマー材料、ポリイミド、ポリエーテルイミド、ポリアミド、ポリアミドイミド、ポリスルホン、ポリカーボネート、セルロースなどのガラス状ポリマー材料、及びゼオライトなどのセラミックス材料が挙げられる。またガス分離膜は、均質膜、均質層と多孔層とからなる非対称膜、微多孔質膜などいずれであってもよい。ガス分離膜のケーシング内への収納形態も、プレートアンドフレーム型、スパイラル型、中空糸型などいずれであってもよい。特に好適に用いられるガス分離膜は、均質層の厚さが１ｎｍ以上２００ｎｍ以下であり、多孔質層の厚さが２０μｍ以上２００μｍ以下の非対称構造を持ち、内径が３０μｍ以上５００μｍ以下程度である芳香族ポリイミドの中空糸ガス分離膜である。
(Separation membrane)
The gas separation membrane of the gas separation membrane unit is not particularly limited, but for example, the following can be used. The gas separation membrane can be appropriately selected according to the type of mixed gas to be supplied and the target product gas. As the gas separation membrane, the same ones used so far in the technical field can be used without particular limitation. Examples thereof include rubbery polymer materials such as silicone resin and polybutadiene resin, glassy polymer materials such as polyimide, polyetherimide, polyamide, polyamideimide, polysulfone, polycarbonate and cellulose, and ceramic materials such as zeolite. The gas separation membrane may be a homogeneous membrane, an asymmetric membrane composed of a homogeneous layer and a porous layer, a microporous membrane, or the like. The form of storing the gas separation membrane in the casing may be any of a plate-and-frame type, a spiral type, a hollow fiber type and the like. A particularly preferably used gas separation membrane has an asymmetric structure in which the thickness of the homogeneous layer is 1 nm or more and 200 nm or less, the thickness of the porous layer is 20 μm or more and 200 μm or less, and the inner diameter is 30 μm or more and 500 μm or less. It is a hollow fiber gas separation membrane of group polyimide.
２．動作
以上の構成を有する本実施形態のガス分離膜システムの動作について説明する。
2. Operation The operation of the gas separation membrane system of the present embodiment having the above configuration will be described.
分離対象となる混合ガスは、ガス供給ライン１１経由で第１のガス分離膜ユニット３１に供給される。供給に先立ち、混合ガスは、昇圧手段２１によって加圧される。加圧された混合ガスが第１のガス分離膜ユニット３１に供給されると、ガス分離膜に対する透過速度の相違に起因して、ガスが分離される。すなわち、ガス分離膜を透過したガスである透過ガスと、ガス分離膜を透過しなかったガスである非透過ガスとに分離される。便宜的に「ガスＡ」を、ガス分離膜に対する透過速度の大きいガス、つまり高透過性ガスとし、「ガスＢ」を、ガス分離膜に対する透過速度の小さいガス、つまり低透過性ガスとする。非透過ガスは、原料である混合ガスに比べてガスＢが濃縮されたものである。一方、透過ガスは、原料である混合ガスに比べてガスＡが濃縮されたものである。本実施形態では、ガスＡを二酸化炭素、ガスＢをメタンとする。 The mixed gas to be separated is supplied to the first gas separation membrane unit 31 via the gas supply line 11. Prior to supply, the mixed gas is pressurized by the pressurizing means 21. When the pressurized mixed gas is supplied to the first gas separation membrane unit 31, the gas is separated due to the difference in the permeation rate with respect to the gas separation membrane. That is, it is separated into a permeated gas, which is a gas that has permeated the gas separation membrane, and a non-permeated gas, which is a gas that has not permeated the gas separation membrane. For convenience, "gas A" is a gas having a high permeation rate for the gas separation membrane, that is, a highly permeable gas, and "gas B" is a gas having a low permeation rate for the gas separation membrane, that is, a low permeable gas. The non-permeated gas is a gas in which gas B is concentrated as compared with the mixed gas as a raw material. On the other hand, the permeated gas is a gas A concentrated as compared with the mixed gas as a raw material. In this embodiment, gas A is carbon dioxide and gas B is methane.
第２のガス分離膜ユニット３２の非透過ガス（メタンが富化されている）は、次いで、第３のガス分離膜ユニット３３に供給され、ここで、ガス分離膜３３ｍによって二酸化炭素が分離され、より濃縮された状態で、ライン１４ａ経由で製品ガスとして取り出される。透過ガスは、記述のとおり、ライン１４ｂ経由で昇圧手段２１の上流に再循環される。 The impermeable gas (enriched with methane) of the second gas separation membrane unit 32 is then supplied to the third gas separation membrane unit 33, where carbon dioxide is separated by the gas separation membrane 33 m. , In a more concentrated state, is taken out as a product gas via the line 14a. As described, the permeated gas is recirculated upstream of the boosting means 21 via the line 14b.
一方、第２のガス分離膜ユニット３２の透過ガスは、第４のガス分離膜ユニット３４に供給され、ここで、ガス分離膜３４ｍによって二酸化炭素が分離される。ここでは、非透過ガスが、ライン１５ａ経由で昇圧手段２１の上流に再循環される。 On the other hand, the permeated gas of the second gas separation membrane unit 32 is supplied to the fourth gas separation membrane unit 34, where carbon dioxide is separated by the gas separation membrane 34m. Here, the non-permeated gas is recirculated upstream of the boosting means 21 via the line 15a.
以下、実施例により本発明をさらに詳細に説明する。なお、かかる実施例により本発明の範囲制限されるわけではない。以下の説明では、比較例との対比の都合上、第２のガス分離膜ユニット３２〜第４のガス分離ユニット３４をそれぞれ１段目、２段目、３段目と表すものとする。ガス分離膜ユニット３１を「０」段目とする。 Hereinafter, the present invention will be described in more detail with reference to Examples. It should be noted that such examples do not limit the scope of the present invention. In the following description, for convenience of comparison with the comparative example, the second gas separation membrane unit 32 to the fourth gas separation unit 34 are referred to as the first stage, the second stage, and the third stage, respectively. The gas separation membrane unit 31 is set to the "0" stage.
［実施例］
図１のガス分離膜システムを用いて、二酸化炭素およびメタンを含む混合ガスの分離を行った。このシステムは、製品ガスのＣＯ２濃度３％を目指すものである。表１は、各段のガス分離膜ユニットのモジュール本数を示している。表２は、０段目(ガス分離膜ユニット３１)への供給ガス流量（つまり昇圧手段２１で圧縮したガス流量）を示すとともに、２段目(ガス分離膜ユニット３３)の非透過ガスのＣＯ２濃度およびＣＨ４回収率を示している。なお、ＣＨ４回収率は、原料ガス中のＣＨ４ガス流量に対する、２段目の非透過ガス中のＣＨ４流量の割合を示す。
[Example]
The mixed gas containing carbon dioxide and methane was separated using the gas separation membrane system of FIG. This system aims at a CO 2 concentration of 3% in the product gas. Table 1 shows the number of modules of the gas separation membrane unit in each stage. Table 2 shows the flow rate of the gas supplied to the 0th stage (gas separation membrane unit 31) (that is, the gas flow rate compressed by the pressurizing means 21), and CO 2 shows the concentration and CH 4 recovery rate. The CH 4 recovery rate indicates the ratio of the CH 4 flow rate in the non-permeated gas in the second stage to the CH 4 gas flow rate in the raw material gas.
ガス分離膜ユニット３１〜３４として、ポリイミド中空糸膜から構成されるガス分離膜をケース内に収容するモジュールを用いた。モジュールの膜面積は１６．１７ｍ２／本であり、分離膜の分離度（ＣＯ２とＣＨ４の透過速度比）は６２であった。原料ガスは５００Ｎｍ３／ｈで供給し、ガス組成はＣＯ２／ＣＨ４＝４０／６０％であった。各ガス分離膜ユニットの圧力に関し、昇圧手段２１の吐出圧力を１４ｂａｒＧ、１段目透過圧を４ｂａｒＧ（０段目、２段目、３段目透過圧は０ｂａｒＧ）とした。 As the gas separation membrane units 31 to 34, a module for accommodating a gas separation membrane composed of a polyimide hollow fiber membrane in a case was used. The membrane area of the module was 16.17 m 2 / piece, and the separation degree of the separation membrane (permeation rate ratio of CO 2 and CH 4 ) was 62. The raw material gas was supplied at 500 Nm 3 / h, and the gas composition was CO 2 / CH 4 = 40/60%. Regarding the pressure of each gas separation membrane unit, the discharge pressure of the boosting means 21 was set to 14 barG, the first-stage permeable pressure was set to 4 barG (the 0th-stage, second-stage, and third-stage permeable pressure was 0 barG).
各実施例において、２段目ガス分離膜ユニットの非透過ガスのＣＯ２濃度が３％、メタン回収率が９８％程度となるように各段のモジュール本数を調整している（表１参照）。 In each example, the number of modules in each stage is adjusted so that the CO 2 concentration of the non-permeated gas of the second stage gas separation membrane unit is about 3% and the methane recovery rate is about 98% (see Table 1). ..
［比較例１〜３］
比較例としては、図１の構成から０段目の分離膜ユニット３１を省略し、ガス供給ライン１１を介して直接ガス分離膜ユニット３２に原料ガスを供給するようにしたシステムを利用した。実施例と同様に、２段目ガス分離膜ユニットの非透過ガスのＣＯ２濃度が３％、メタン回収率が９８％程度となるように各段のモジュール本数を調整した結果を下記表３に示す。
[Comparative Examples 1 to 3]
As a comparative example, a system was used in which the separation membrane unit 31 in the 0th stage was omitted from the configuration of FIG. 1 and the raw material gas was directly supplied to the gas separation membrane unit 32 via the gas supply line 11. Similar to the examples, Table 3 below shows the results of adjusting the number of modules in each stage so that the CO 2 concentration of the non-permeated gas of the second stage gas separation membrane unit is about 3% and the methane recovery rate is about 98%. Shown.
上記の結果から明らかなように、各実施例のガス分離膜システムは、比較例１〜３と比較して、メタン回収率が約９８％のときに、昇圧手段２１で昇圧するガス流量が小さいことから昇圧手段の消費動力を抑え、ランニングコストを低廉にすることができるとともに、また、モジュールの合計本数も少なくできる（膜面積を減らすことができる）ことが判る。 As is clear from the above results, the gas separation membrane system of each example has a smaller gas flow rate to be boosted by the boosting means 21 when the methane recovery rate is about 98% as compared with Comparative Examples 1 to 3. From this, it can be seen that the power consumption of the boosting means can be suppressed, the running cost can be reduced, and the total number of modules can be reduced (the membrane area can be reduced).
（付記）
本出願は少なくとも以下の発明を開示する（括弧内の符号は本発明を何ら限定するものではない）：
１．少なくとも高透過性ガスと低透過性ガスを含む２種以上のガスを含む原料ガスからガス分離膜を用い所望のガスを分離回収するガス分離膜システムであって、
ａ：原料ガスライン（１１）から原料ガスが供給されるように構成され、そのガスをガス分離膜で分離することで透過ガスと非透過ガスとが得られる第１のガス分離膜ユニット（３１）と、
ｂ：上記第１のガス分離膜ユニットの非透過ガスが供給されるように構成され、そのガスをガス分離膜で分離することで透過ガスと非透過ガスとが得られる第２のガス分離膜ユニット（３２）と、
ｃ：上記第２のガス分離膜ユニットの非透過ガスが供給されるように構成され、そのガスをガス分離膜で分離することで透過ガスと非透過ガスとが得られる第３のガス分離膜ユニット（３３）と、
ｄ：上記第２のガス分離膜ユニットの透過ガスが再圧縮されることなく供給されるように構成され、そのガスをガス分離膜で分離することで透過ガスと非透過ガスとが得られる第４のガス分離膜ユニット（３４）と、
ｅ：上記原料ガスライン（１１）に配置され原料ガスを昇圧させる昇圧手段（２１）と、
を備え、前記第３のガス分離膜ユニットの非透過ガスを製品ガスとして取り出すシステムであって、
（ｉ）上記第３のガス分離膜ユニットの透過ガスが前記原料ガスライン（１１）のうち前記昇圧手段よりも上流側に再循環され、（ｉｉ）前記第４のガス分離膜ユニットの非透過ガスも前記原料ガスラインのうち前記昇圧手段（２１）よりも上流側に再循環されるように構成されている、ガス分離膜システム。
(Additional note)
The present application discloses at least the following inventions (the reference numerals in parentheses do not limit the present invention in any way):
1. 1. A gas separation membrane system that separates and recovers a desired gas from a raw material gas containing at least two or more gases including a highly permeable gas and a low permeable gas using a gas separation membrane.
a: A first gas separation membrane unit (31) that is configured so that the raw material gas is supplied from the raw material gas line (11), and the gas is separated by a gas separation membrane to obtain a permeated gas and a non-permeated gas. )When,
b: A second gas separation membrane that is configured to supply the non-permeable gas of the first gas separation membrane unit, and the permeated gas and the non-permeable gas can be obtained by separating the gas with the gas separation membrane. Unit (32) and
c: A third gas separation membrane that is configured to supply the non-permeable gas of the second gas separation membrane unit, and the permeated gas and the non-permeable gas can be obtained by separating the gas with the gas separation membrane. Unit (33) and
d: The permeated gas of the second gas separation membrane unit is configured to be supplied without being recompressed, and the permeated gas and the non-permeated gas can be obtained by separating the gas with the gas separation membrane. 4 gas separation membrane unit (34) and
e: A boosting means (21) arranged in the raw material gas line (11) to boost the raw material gas, and
This is a system for taking out the non-permeated gas of the third gas separation membrane unit as a product gas.
(I) The permeated gas of the third gas separation membrane unit is recirculated upstream of the boosting means in the raw material gas line (11), and (ii) the permeation of the fourth gas separation membrane unit is impermeable. A gas separation membrane system in which gas is also recirculated upstream of the boosting means (21) in the raw material gas line.
２．上記原料ガスが、少なくとも、高透過性ガスである二酸化炭素と低透過性ガスであるメタンガスとを含む、上記記載のガス分離膜システム。 2. The gas separation membrane system according to the above, wherein the raw material gas contains at least carbon dioxide which is a highly permeable gas and methane gas which is a low permeable gas.
３．上記第３のガス分離膜ユニットの非透過ガス中の高透過性ガス成分が３％以下である、上記記載のガス分離膜システム。 3. 3. The gas separation membrane system according to the above, wherein the highly permeable gas component in the non-permeable gas of the third gas separation membrane unit is 3% or less.
４．上記第１のガス分離膜ユニットの透過ガスに含まれる高透過性ガスの流量が、原料ガス中の透過性ガスの流量の２０％以上である、上記記載のガス分離膜システム。 4. The gas separation membrane system according to the above, wherein the flow rate of the highly permeable gas contained in the permeated gas of the first gas separation membrane unit is 20% or more of the flow rate of the permeable gas in the raw material gas.
５．上記各ガス分離膜ユニットのガス分離膜の分離度である、二酸化炭素とメタンの透過速度比が６０以上である、上記記載のガス分離膜システム。 5. The gas separation membrane system according to the above, wherein the permeation rate ratio of carbon dioxide and methane, which is the degree of separation of the gas separation membrane of each of the gas separation membrane units, is 60 or more.
６．上記第１のガス分離膜ユニットの透過側のライン、
上記第３のガス分離膜ユニットの透過側のライン、および
上記第４のガス分離膜ユニットの透過側のライン
の少なくとも１つに減圧手段が設置され、これにより、ガス分離膜の透過側圧力が大気圧以下に保持される、上記記載のガス分離膜システム。
6. The line on the permeation side of the first gas separation membrane unit,
A decompression means is installed in at least one of the permeation side line of the third gas separation membrane unit and the permeation side line of the fourth gas separation membrane unit, whereby the permeation side pressure of the gas separation membrane unit is increased. The gas separation membrane system described above, which is maintained below atmospheric pressure.
７．上記第１のガス分離膜ユニット、および／または、上記第４のガス分離膜ユニットの透過ガス中から高透過性ガスを回収し、有効利用をする、上記記載のガス分離膜システム。 7. The gas separation membrane system according to the above description, wherein a highly permeable gas is recovered from the permeated gas of the first gas separation membrane unit and / or the fourth gas separation membrane unit and effectively used.
８．上記ガス分離膜がポリイミド中空糸からなる、上記記載のガス分離膜システム。 8. The gas separation membrane system according to the above, wherein the gas separation membrane is made of a polyimide hollow fiber.
９．昇圧装置が多段からなる、上記記載のガス分離膜システム。 9. The gas separation membrane system described above, wherein the booster consists of multiple stages.
なお、本出願は、物の発明として開示した上記の技術的思想を方法の発明として表現した内容をも開示する。 The present application also discloses the content expressing the above-mentioned technical idea disclosed as an invention of a product as an invention of a method.
１１ ガス供給ライン
１２ａ〜１５ａ ライン
１２ｂ〜１５ｂ ライン
２１ 昇圧手段
３１〜３４ ガス分離膜ユニット
１３０ ガス分離膜
１３１ ケーシング
１３２ 開口部
１３３、１３４ 看板
１３５、１３６ 蓋体
１４０ ガス分離膜モジュール
11 Gas supply line 12a to 15a Line 12b to 15b Line 21 Boosting means 31 to 34 Gas separation membrane unit 130 Gas separation membrane 131 Casing 132 Opening 133, 134 Signboard 135, 136 Lid 140 Gas separation membrane module
Claims (9)
ａ：原料ガスラインから原料ガスが供給されるように構成され、そのガスをガス分離膜で分離することで透過ガスと非透過ガスとが得られる第１のガス分離膜ユニットと、
ｂ：前記第１のガス分離膜ユニットの非透過ガスが供給されるように構成され、そのガスをガス分離膜で分離することで透過ガスと非透過ガスとが得られる第２のガス分離膜ユニットと、
ｃ：前記第２のガス分離膜ユニットの非透過ガスが供給されるように構成され、そのガスをガス分離膜で分離することで透過ガスと非透過ガスとが得られる第３のガス分離膜ユニットと、
ｄ：前記第２のガス分離膜ユニットの透過ガスが再圧縮されることなく供給されるように構成され、そのガスをガス分離膜で分離することで透過ガスと非透過ガスとが得られる第４のガス分離膜ユニットと、
ｅ：前記原料ガスラインに配置され原料ガスを昇圧させる昇圧手段と、
を備え、前記第３のガス分離膜ユニットの非透過ガスを製品ガスとして取り出すシステムであって、
（ｉ）前記第３のガス分離膜ユニットの透過ガスが前記原料ガスラインのうち前記昇圧手段よりも上流側に再循環され、（ｉｉ）前記第４のガス分離膜ユニットの非透過ガスも前記原料ガスラインのうち前記昇圧手段よりも上流側に再循環されるように構成されている、
ガス分離膜システム。 A gas separation membrane system that separates and recovers a desired gas from a raw material gas containing at least two or more gases including a highly permeable gas and a low permeable gas using a gas separation membrane.
a: A first gas separation membrane unit configured so that the raw material gas is supplied from the raw material gas line, and the gas is separated by a gas separation membrane to obtain a permeated gas and a non-permeated gas.
b: A second gas separation membrane that is configured to supply the non-permeable gas of the first gas separation membrane unit, and the permeated gas and the non-permeable gas can be obtained by separating the gas with the gas separation membrane. With the unit
c: A third gas separation membrane that is configured to supply the non-permeable gas of the second gas separation membrane unit, and the permeated gas and the non-permeable gas can be obtained by separating the gas with the gas separation membrane. With the unit
d: The permeated gas of the second gas separation membrane unit is configured to be supplied without being recompressed, and the permeated gas and the non-permeated gas can be obtained by separating the gas with the gas separation membrane. 4 gas separation membrane units and
e: A boosting means arranged in the raw material gas line to boost the raw material gas,
This is a system for taking out the non-permeated gas of the third gas separation membrane unit as a product gas.
(I) The permeated gas of the third gas separation membrane unit is recirculated upstream of the boosting means in the raw material gas line, and (ii) the non-permeated gas of the fourth gas separation membrane unit is also said. It is configured to be recirculated upstream of the boosting means in the raw material gas line.
Gas separation membrane system.
前記第３のガス分離膜ユニットの透過側のライン、および
前記第４のガス分離膜ユニットの透過側のライン
の少なくとも１つに減圧手段が設置され、これにより、ガス分離膜の透過側圧力が大気圧以下に保持される、請求項１〜５のいずれか一項に記載のガス分離膜システム。 The line on the permeation side of the first gas separation membrane unit,
A decompression means is installed in at least one of the permeation side line of the third gas separation membrane unit and the permeation side line of the fourth gas separation membrane unit, whereby the permeation side pressure of the gas separation membrane unit is increased. The gas separation membrane system according to any one of claims 1 to 5, which is maintained below atmospheric pressure.
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| WO2023100932A1 (en) * | 2021-12-01 | 2023-06-08 | Ｕｂｅ株式会社 | Gas separation membrane system and gas separation membrane regeneration method |
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