JP2020013734A - 燃料電池セルの製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】シール部材の使用量が比較的に少なく、セパレータにより形成される流路を狭めることなく、高い機械的強度を有する燃料電池セルの製造方法を提供する。【解決手段】燃料電池セル１０の製造方法は、シール部材１４をカソード側セパレータ１２およびアノード側セパレータ１３で挟んだ状態でプレス型１０１により加熱プレスを行う際に、カソード側セパレータ１２とシール部材１４とにより形成される酸化剤ガス流路１２ａおよびアノード側セパレータ１３とシール部材１４とにより形成される燃料ガス流路１３ａに近接する側のプレス型１０１の圧力を酸化剤ガス流路１２ａおよび燃料ガス流路１３ａに離隔する側のプレス型１０１の圧力よりも高くなるようにして、シール部材１４の一部を酸化剤ガス流路１２ａ内および燃料ガス流路１３ａ内に流出させる。【選択図】図４

Description

本発明は、シール部材を有する燃料電池セルの製造方法に関する。

この種の燃料電池セルとして、一対のセパレータと、各セパレータの間に挟まれて一対のセパレータを接着するシール材とを有し、一方および他方のセパレータとシール材とにより形成される各流路内に、シール材の接着領域からはみ出たシール材を溜めるシール材溜まりを有するものが開示されている（特許文献１参照）。

国際公開第２０１４／０８０７６１号

しかしながら、特許文献１に記載の燃料電池セルは、一方および他方のセパレータとシール材とにより形成される各流路内にシール材溜まりを有している。このシール材溜まりは、接着領域からはみ出たシール材により形成されているので、シール材の使用量が多くなってしまうという問題がある。また、シール材溜まりは、一方および他方のセパレータとシール材との間の各流路内に形成されているので、各流路が狭まってしまう可能性を生ずるという問題がある。

本発明は、このような問題を解決するためになされたもので、シール部材の使用量が比較的に少なく、セパレータにより形成される流路を狭めることなく、高い機械的強度を有する燃料電池セルの製造方法を提供することを課題とする。

本発明に係る燃料電池セルの製造方法は、シール部材を第１セパレータおよび第２セパレータで挟んだ状態でプレス型により加熱プレスを行う際に、前記第１セパレータと前記シール部材とにより形成される第１流路および前記第２セパレータと前記シール部材とにより形成される第２流路に近接する側の前記プレス型の圧力または温度を前記第１流路および前記第２流路に離隔する側の前記プレス型の圧力または温度よりも高くなるようにして、前記シール部材の一部を前記第１流路内および前記第２流路内に流出させることを特徴とする。

本発明に係る燃料電池セルの製造方法は、シール部材を第１セパレータおよび第２セパレータで挟んだ状態でプレス型により加熱プレスを行う際に、第１流路および第２流路に近接する側のプレス型の圧力または温度を第１流路および第２流路に離隔する側のプレス型の圧力または温度よりも高くなるようにしている。その結果、シール部材の接着領域の第１流路および第２流路に近接する側におけるシール部材の一部のみが、第１流路および第２流路内に流出するので、シール部材の使用量が比較的に少なくなり、セパレータにより形成される流路が狭められることがなく、燃料電池セルの機械的強度が高まる。

本発明によれば、シール部材の使用量が比較的に少なく、セパレータにより形成される流路を狭めることなく、高い機械的強度を有する燃料電池セルの製造方法を提供することができる。

本発明の実施形態に係る燃料電池セルの分解斜視図。 本発明の実施形態に係る燃料電池セルの部分断面図および一部拡大断面図。 本発明の実施形態に係る燃料電池セルの製造方法におけるセル化工程の説明図。 本発明の実施形態に係る燃料電池セルの製造方法におけるセル化工程の加熱プレスの説明図。 本発明の実施形態に係る燃料電池セルの部分断面図。 本発明の実施形態に係る燃料電池セルの製造方法における効果の説明図であり、図６（ａ）は、実施形態に係る燃料電池セルの部分断面図を示し、図６（ｂ）は、従来構造の燃料電池セルの部分断面図を示し、図６（ｃ）は、従来構造および実施形態における接着強度を表すグラフを示す。 本発明の実施形態の変形例に係る燃料電池セルの製造方法におけるセル化工程の加熱プレスの説明図。

本発明に係る燃料電池セルの製造方法を適用した実施形態に係る燃料電池セル１０の製造方法について図面を参照して説明する。まず、燃料電池セル１０の構成について説明する。

燃料電池セル１０は、図１に示す膜電極ガス拡散層接合体（ＭＥＧＡ：Membrane Electrode ＆ Gas Diffusion Layer Assembly、以下ＭＥＧＡという。）１１と、カソード側セパレータ１２と、アノード側セパレータ１３と、シール部材１４と、図２に示すガスケット１５とにより構成されている。燃料電池セル１０は、複数個が積層されて図示しない燃料電池を構成する。

なお、実施形態に係る燃料電池セル１０のカソード側セパレータ１２およびアノード側セパレータ１３は、それぞれ本発明に係る燃料電池セルの第１セパレータまたは第２セパレータの何れかに対応する。

ＭＥＧＡ１１は、図示しない膜電極接合体（ＭＥＡ：Membrane Electrode Assembly、以下ＭＥＡという。)と、カソード側ガス拡散層（ＧＤＬ：Gas Diffusion Layer、以下ＧＤＬという。）と、アノード側ＧＤＬとにより構成されている。

ＭＥＡは、図示しない電解質膜と、カソード側触媒層と、アノード側触媒層との接合体で構成されている。電解質膜は、パーフルオロスルホン酸（ＰＦＳＡ）アイオノマーなどの固体高分子材料である高分子電解質樹脂で形成されており、イオン伝導性を有する高分子膜を電解質とするイオン交換膜からなる。電解質膜は、電子および気体の流通を阻止するとともに、プロトンをアノード側触媒層からカソード側触媒層に移動させる機能を有している。

カソード側触媒層は、白金や白金合金などの触媒を担持した導電性の担体からなり、例えば、触媒担持カーボン粒子などのカーボン粒子を、プロトン伝導性を有するアイオノマーで被覆して形成された電極触媒層からなる。なお、アイオノマーは、電解質膜と同質のフッ素系樹脂などの固体高分子材料である高分子電解質樹脂からなり、その有するイオン交換基によりプロトン伝導性を有する。カソード側触媒層は、プロトンと電子と酸素から水を生成する機能を有している。

アノード側触媒層は、カソード側触媒層と同様の材料で形成されているが、カソード側触媒層と異なり、水素ガス（Ｈ_２）をプロトンと電子に分解する機能を有している。

カソード側ＧＤＬは、ガス透過性および導電性を有する材料、例えば、カーボンペーパーなどの炭素繊維や黒鉛繊維などの多孔質の繊維基材で形成されている。カソード側ＧＤＬは、カソード側触媒層の外側に接合されており、酸化剤ガスとしての空気を拡散させて均一にし、カソード側触媒層に行き渡らせる機能を有している。

アノード側ＧＤＬは、カソード側ＧＤＬと同様に、ガス透過性および導電性を有する材料、例えば、カーボンペーパーなどの炭素繊維や黒鉛繊維などの多孔質の繊維基材で形成されている。アノード側ＧＤＬは、アノード側触媒層の外側に接合されており、燃料ガスとしての水素ガスを拡散させて均一にし、アノード側触媒層に行き渡らせる機能を有している。

カソード側セパレータ１２は、鉄鋼板、ステンレス鋼板およびアルミニウム板などの金属板で形成されている。カソード側セパレータ１２は、カソード側ＧＤＬおよびシール部材１４の接着領域１４ｃに接着されており、カソード側ＧＤＬの表面に沿って酸化剤ガスとしての空気を流す酸化剤ガス流路１２ａが形成されている。カソード側セパレータ１２の表面にはチタン（Ｔｉ）薄膜が形成され、チタン薄膜に炭素層が形成されている。

アノード側セパレータ１３は、カソード側セパレータ１２と同様、鉄鋼板、ステンレス鋼板およびアルミニウム板などの金属板で形成されている。アノード側セパレータ１３は、アノード側ＧＤＬおよびシール部材１４の接着領域１４ｃに接合されており、アノード側ＧＤＬの表面に沿って燃料ガスとしての水素を流す燃料ガス流路１３ａが形成されている。アノード側セパレータ１３の表面には、カソード側セパレータ１２の表面と同様、表面にチタン（Ｔｉ）薄膜が形成され、チタン薄膜に炭素層が形成されている。

なお、実施形態に係る燃料電池セル１０のカソード側セパレータ１２の酸化剤ガス流路１２ａおよびアノード側セパレータ１３の燃料ガス流路１３ａは、それぞれ本発明に係る燃料電池セルの第１流路または第２流路の何れかに対応する。

シール部材１４は、図２に示すように、合成樹脂で枠状に形成されたコア材１４ａと、コア材１４ａの表面および裏面に形成された各接着層１４ｂを有する３層構造で構成されており、カソード側セパレータ１２およびアノード側セパレータ１３を接着するとともに、ＭＥＧＡ１１を構成する電解質膜と接合されている。シール部材１４は、燃料極の水素ガス（Ｈ_２）や空気極の酸素ガス（Ｏ_２）が、微量ながら電解質膜を通過してしまうという、いわゆるクロスリークや触媒電極同士の電気的短絡を防ぐための機能を有している。
接着層１４ｂは、電解質膜よりも高い剛性、弾性や粘性を有する接着部材からなる。接着部材としては、例えばエポキシ樹脂からなる接着剤が挙げられる。

ガスケット１５は、シール部１５ｓを含め、ゴムや熱可塑性エラストマーなどの弾性を有する材料で形成されており、カソード側セパレータ１２の酸化剤ガス流路１２ａ側およびアノード側セパレータ１３の燃料ガス流路１３ａ側に接着されている。

ガスケット１５は、複数個の燃料電池セル１０を積層した際に、隣接する他の燃料電池セル１０の表面に当接し、二つの燃料電池セル１０の間を封止するように構成されている。ガスケット１５により、燃料ガス、酸化剤ガスや冷却媒体の各流路からの漏洩が阻止される。

次いで、燃料電池セル１０の製造方法のセル化工程について、図面を参照して説明する。

燃料電池セル１０のセル化工程は、図３に示すように、ＭＥＧＡ１１と、ガスケット１５が接着されたカソード側セパレータ１２およびアノード側セパレータ１３と、シール部材１４とからなる組立体１００をプレス型１０１にセットする工程と、加熱プレス工程と、冷却プレス工程とを含んで構成されている。

プレス型１０１は、上型１０２と下型１０３とを有している。上型１０２は、図４に示すように、カソード側セパレータ１２の酸化剤ガス流路１２ａに近接する側で高い圧力が加えられる高圧型１０４と、酸化剤ガス流路１２ａに離隔する側で低い圧力が加えられる低圧型１０５とを有している。下型１０３は、組立体１００を保持するように構成されている。

組立体１００をプレス型１０１にセットする工程においては、図３に示すように、組立体１００が下型１０３にセットされる。加熱プレス工程においては、プレス型１０１が所定の温度（℃）になるまで加熱され、高圧型１０４および低圧型１０５と、下型１０３とにより組立体１００に対してそれぞれ圧力が加えられる。いわゆる組立体１００のホットプレスが行われ、カソード側セパレータ１２およびアノード側セパレータ１３が、シール部材１４の接着領域において接着され各構成要素が一体化される。

このホットプレスにより、図４に示すように、カソード側セパレータ１２の酸化剤ガス流路１２ａの内部およびアノード側セパレータ１３の燃料ガス流路１３ａの内部にシール部材１４の接着領域１４ｃにおける接着層１４ｂの一部が流出し、流出部１４ｄが形成される。

冷却プレス工程においては、所定の温度（℃）に冷却されたプレス型１０１により、ホットプレス後の組立体１００が冷却され、接着層１４ｂや流出部１４ｄが硬化する。即ち、組立体１００がセル化され燃料電池セル１０が形成される。なお、加熱時および冷却時の所定の温度（℃）は、組立体１００の設定諸元や実験値などのデータに基づいて適宜選択される。

以上のように構成された実施形態に係る燃料電池セル１０の製造方法の効果について説明する。

本実施形態に係る燃料電池セル１０の製造方法は、シール部材１４をカソード側セパレータ１２およびアノード側セパレータ１３で挟んだ状態でプレス型１０１により加熱プレスを行う際に、酸化剤ガス流路１２ａおよび燃料ガス流路１３ａに近接する側のプレス型１０１の圧力を酸化剤ガス流路１２ａおよび燃料ガス流路１３ａに離隔する側のプレス型１０１の圧力よりも高くなるようにしている。この構成により、酸化剤ガス流路１２ａおよび燃料ガス流路１３ａに近接する側のプレス型１０１の押し込み量を増やしている。

その結果、加熱プレスを行う際に、シール部材１４の接着領域１４ｃの酸化剤ガス流路１２ａおよび燃料ガス流路１３ａ近接する側におけるシール部材１４の一部のみが、酸化剤ガス流路１２ａおよび燃料ガス流路１３ａ内に流出し、流出部１４ｄがそれぞれ形成されるという効果が得られる。このように流出部１４ｄが形成されると、シール部材１４の使用量が、特許文献１に記載の従来の燃料電池セルと比較して、著しく少なくなり、酸化剤ガス流路１２ａおよび燃料ガス流路１３ａが、大量にはみ出したシール部材によって狭められることがなくなり、ガスの流通が従来の燃料電池セルと比較して良好になるという効果が得られる。

さらに、本実施形態に係る燃料電池セル１０の製造方法は、図５および図６（ａ）に示すように、酸化剤ガス流路１２ａ内および燃料ガス流路１３ａ内に、カソード側セパレータ１２およびアノード側セパレータ１３を剥離させる方向に作用する剥離力Ｆ１、Ｆ２が加わっても、剥離が阻止されるという効果が得られる。

図５にセルの断面構造を示す。プレスで接着したシール部１５ｓには、剥離力が加わる。剥離力Ｆ１は、ガスケット１５の反力によって緩和される。一方で、剥離力Ｆ２は、シール部１５ｓに直接、力が加わる。その結果、シール部１５ｓが剥離するおそれがあり、ガスリークが発生する可能性がある。

図６にセル外周部の構造を示す。図６（ｂ）に示す従来構造では、酸化剤ガス流路１２ａ内および燃料ガス流路１３ａ内に、流出部１４ｄが形成されていない。したがって、接着部端に応力が集中するため、剥離が生じやすい。本実施形態に係る燃料電池セル１０の製造方法においては、セル外周部に接着剤がはみ出した構造を作ることにより、応力集中を緩和することができ、剥離の問題が解消されるという効果が得られる。

本実施形態に係る燃料電池セル１０の製造方法は、セル端部の接着部端において接着剤がはみ出して流出部１４ｄを形成し、流出部１４ｄでセパレータと接着シートとの接着端部を覆う。したがって、接着層１４ｂと、カソード側セパレータ１２およびアノード側セパレータ１３の界面の端が点でなくなり、酸化剤ガス流路１２ａ内および燃料ガス流路１３ａにおいて、カソード側セパレータ１２およびアノード側セパレータ１３の傾斜面部とシール部材１４が交わる部分で、セル外周部の接着部端に作用する応力集中が緩和され、カソード側セパレータ１２およびアノード側セパレータ１３の剥離が阻止されるという効果が得られる。その結果、燃料電池セル１０の機械的強度が高められるという効果が得られる。

本実施形態に係る燃料電池セル１０の製造方法で得られる接着強度は、具体的には、図６（ｃ）に示される。図６（ｃ）には、横軸には従来構造の燃料電池セルと本実施形態の燃料電池セル１０の棒グラフが示され、縦軸には接着強度（Ｎ）の平均値が示されている。各棒グラフの上部には、測定値のバラツキの度合いを表す標準偏差σが表されている。従来構造の燃料電池セルの接着強度（Ｎ）の平均値を１．００とすると、本実施形態の燃料電池セル１０の接着強度（Ｎ）の平均値は、１．４８となり、本実施形態の燃料電池セル１０は、従来構造の燃料電池セルに対して１．４８倍の接着強度（Ｎ）があることが分かった。したがって、従来構造の燃料電池セルにおける応力集中の問題が解消できることが確認された。

また、従来構造の燃料電池セルでは、接着層に対する加工条件を限定していないため、接着強度を発現することができない。例えば、燃料電池セルの量産に向けて短時間で加工すると、急冷することになり、接着強度が低下してしまうことがある。これに対して、本実施形態の燃料電池セル１０の製造方法においては、加工時の冷却条件を限定することにより、短時間で高強度の燃料電池セル１０を作製することが可能になる。なお、加工条件や冷却条件は、組立体１００の設定諸元や実験値などのデータに基づいて適宜選択される。

本実施形態に係る燃料電池セル１０の製造方法においては、加熱プレスを行う際に、酸化剤ガス流路１２ａおよび燃料ガス流路１３ａに近接する側のプレス型１０１の圧力を酸化剤ガス流路１２ａおよび燃料ガス流路１３ａに離隔する側のプレス型１０１の圧力よりも高くなるようにした場合について説明した。

しかしながら、本発明に係る燃料電池セルの製造方法においては、圧力以外のプレス条件に基づいて加熱プレスを行うようにしても良い。例えば、プレス型の温度の高低に基づいて加熱プレスを行うようにしてもよい。以下、プレス型の温度の高低に基づいて加熱プレスを行うようにした本実施形態の変形例に係る燃料電池セル１０の製造方法について図面を参照して説明する。

本実施形態の変形例の加熱プレス工程は、図７に示すように、プレス型１１０により行われる。プレス型１１０は、上型１１１と図３に示すプレス型１０１の下型１０３とを有している。上型１１１は、カソード側セパレータ１２の酸化剤ガス流路１２ａに近接する側で高い温度に設定される高温部１１２と、酸化剤ガス流路１２ａに離隔する側で低い温度に設定される低温部１１３とを有している。

加熱プレス工程においては、プレス型１１０の高温部１１２および低温部１１３が所定の高温（℃）および低温（℃）になるまで加熱され、さらに上型１１１と、下型１０３とにより組立体１００に対して圧力が加えられる。いわゆる組立体１００のホットプレスが行われ、カソード側セパレータ１２およびアノード側セパレータ１３が、シール部材１４の接着領域１４ｃにおいて接着され各構成要素が一体化される。なお、所定の高温（℃）および低温（℃）は、設定諸元や実験値などのデータに基づいて適宜選択される。

このホットプレスにより、図７に示すように、カソード側セパレータ１２の酸化剤ガス流路１２ａの内部およびアノード側セパレータ１３の燃料ガス流路１３ａの内部にシール部材１４の接着領域１４ｃにおける接着層１４ｂの一部が流出し、流出部１４ｄが形成される。
本実施形態の変形例に係る燃料電池セル１０の製造方法においても、実施形態に係る燃料電池セル１０の製造方法と同様の効果が得られる。

即ち、本実施形態の変形例に係る燃料電池セル１０の製造方法は、実施形態に係る燃料電池セル１０の製造方法と同様、シール部材１４をカソード側セパレータ１２およびアノード側セパレータ１３で挟んだ状態でプレス型１１０により加熱プレスを行う際に、酸化剤ガス流路１２ａおよび燃料ガス流路１３ａに近接する側のプレス型１１０の温度を酸化剤ガス流路１２ａおよび燃料ガス流路１３ａに離隔する側のプレス型１１０の温度よりも高くなるようにしている。この構成により、酸化剤ガス流路１２ａおよび燃料ガス流路１３ａに近接する側のプレス型１１０の加熱量を増やしている。

その結果、加熱プレスを行う際に、シール部材１４の接着領域１４ｃの酸化剤ガス流路１２ａおよび燃料ガス流路１３ａ近接する側におけるシール部材１４の一部のみが、酸化剤ガス流路１２ａおよび燃料ガス流路１３ａ内に流出し、流出部１４ｄがそれぞれ形成されるという効果が得られる。このように流出部１４ｄが形成されると、シール部材１４の使用量が、特許文献１に記載の従来の燃料電池セルと比較して、著しく少なくなり、酸化剤ガス流路１２ａおよび燃料ガス流路１３ａが、大量にはみ出したシール部材によって狭められることがなくなりガスの流通が従来の燃料電池セルと比較して良好になるという効果が得られる。

さらに、本実施形態の変形例に係る燃料電池セル１０の製造方法は、図５および図６（ａ）に示すように、酸化剤ガス流路１２ａ内および燃料ガス流路１３ａ内に、カソード側セパレータ１２およびアノード側セパレータ１３を剥離させる方向に作用する剥離力Ｆ１、Ｆ２が加わっても、剥離が阻止されるという効果が得られる。

図６（ｂ）に示す従来構造では、酸化剤ガス流路１２ａ内および燃料ガス流路１３ａ内に、流出部１４ｄが形成されていない。したがって、接着部端に応力が集中するため、剥離が生じやすい。本実施形態に係る燃料電池セル１０の製造方法においては、セル外周部に接着剤がはみ出した構造を作ることにより、応力集中を緩和することができ、剥離の問題が解消されるという効果が得られる。

本実施形態の変形例に係る燃料電池セル１０の製造方法は、セル端部の接着部端において接着剤がはみ出して流出部１４ｄを形成し、流出部１４ｄでセパレータと接着シートとの接着端部を覆う。したがって、接着層１４ｂと、カソード側セパレータ１２およびアノード側セパレータ１３の界面の端が点でなくなり、酸化剤ガス流路１２ａ内および燃料ガス流路１３ａにおいて、カソード側セパレータ１２およびアノード側セパレータ１３の傾斜面部とシール部材１４が交わる部分で、セル外周部の接着部端に作用する応力集中が緩和され、カソード側セパレータ１２およびアノード側セパレータ１３の剥離が阻止されるという効果が得られる。その結果、燃料電池セル１０の機械的強度が高められるという効果が得られる。

以上、本発明の実施形態について詳述したが、本発明は、前記の実施形態に限定されるものではなく、特許請求の範囲に記載された本発明の精神を逸脱しない範囲で、種々の設計変更を行うことができるものである。

１０・・・燃料電池セル、１１・・・ＭＥＧＡ、１２・・・カソード側セパレータ（第１セパレータまたは第２セパレータ）、１２ａ・・・酸化剤ガス流路（第１流路または第２流路）、１３・・・アノード側セパレータ（第１セパレータまたは第２セパレータ）、１３ａ・・・燃料ガス流路（第１流路または第２流路）、１４・・・シール部材、１４ａ・・・コア材、１４ｂ・・・接着層、１４ｃ・・・接着領域、１４ｄ・・・流出部、１５・・・ガスケット、１５ｓ・・・シール部、１００・・・組立体、１０１，１１０・・・プレス型、１０２，１１１・・・上型、１０３・・・下型、１０４・・・高圧型、１０５・・・低圧型、１１２・・・高温部、１１３・・・低温部

Claims (1)

1. 燃料電池セルの製造方法であって、
   シール部材を第１セパレータおよび第２セパレータで挟んだ状態でプレス型により加熱プレスを行う際に、前記第１セパレータと前記シール部材とにより形成される第１流路および前記第２セパレータと前記シール部材とにより形成される第２流路に近接する側の前記プレス型の圧力または温度を前記第１流路および前記第２流路に離隔する側の前記プレス型の圧力または温度よりも高くなるようにして、前記シール部材の一部を前記第１流路内および前記第２流路内に流出させることを特徴とする燃料電池セルの製造方法。

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