JP2019195800A

JP2019195800A - 外圧式中空糸膜モジュール

Info

Publication number: JP2019195800A
Application number: JP2018169875A
Authority: JP
Inventors: 弘幸古屋; Hiroyuki Furuya; 熊見　和久; Kazuhisa Kumami; 和久熊見
Original assignee: Daicel Corp
Current assignee: Daicel Corp
Priority date: 2018-05-07
Filing date: 2018-09-11
Publication date: 2019-11-14

Abstract

【課題】濾過運転時において中空糸膜にファウリングが起こりにくく安定した濾過運転を行うことができ、中空糸膜の洗浄性も良い中空糸膜モジュールを提供すること。【解決手段】中空糸膜束６０の第１端部側と第２端部側が筒状ハウジング１０の内壁面またはキャップの内壁面と共に接着剤により固定されている。第１端部側の接着剤による固定部が、厚さ方向に貫通して形成された複数の原水導入孔６５を有している。中空糸膜束６０の充填率が４０％〜７０％であり、中空糸膜束６０の前記第１端面側から前記第２端面側までの長さ（Ｌ）が２ｍ以下である、外圧式中空糸膜モジュール。【選択図】図１

Description

本発明は、各種分野における水処理用途に使用できる外圧式中空糸膜モジュールに関する。

中空糸膜モジュールは、各種水処理分野において汎用されており、一般に流体の出入口を有したケーシング、キャップ、中空糸膜束及び中空糸膜束の端部を樹脂封止固定した樹脂封止部分から構成されているものが多い（特許文献１の図１）。

多数本の中空糸膜が収容されている中空糸膜モジュールを使用して濾過運転を継続したとき、膜が目詰まりしたり、膜面に付着層が形成されたりすることで、濾過性能が低下するファウリングが生じることがある。
このようなファウリングが生じた場合には、エアースクラビング洗浄をしたり、逆圧洗浄をしたりして膜を洗浄することで濾過性能を回復させている。

特許文献２には、高さ方向における第１端と第２端とを有する筒状ケースと、前記筒状ケース内に収容される複数の中空糸膜と、前記筒状ケースの前記第１端側に位置する複数の中空糸膜の端部を開口した状態で接着する第１ポッティング部とを備え、前記中空糸膜は、破断強度が２３ＭＰａ以上であり、前記中空糸膜の充填率が４０％以上８０％以下である中空糸膜モジュールが開示されている。

特許文献３の図１には、ケース１内に中空糸膜束３を収納し、該中空糸膜束３の一方の端部Ａを中空糸膜２の端部が開口するように樹脂２０で接着固定すると共に前記ケース内壁に接着し、他方の端部Ｂを中空糸膜２の端部が封止するように樹脂２０で接着固定すると共に前記ケース内壁に接着した中空糸膜モジュール５０であって、前記端部Ａ，Ｂの間に挟まれた濾過域４のケース側面に、前記端部Ｂに対応して原水供給口５を、前記端部Ａに対応してエア排出口６をそれぞれ設け、かつ前記端部Ｂに該端部Ｂを貫通するエア分散孔兼排水孔１１を設けた中空糸膜モジュールが開示されている。

特許文献４の図６には、ラック型濾過装置用モジュールが示されている。多数本の中空糸膜３ａの一方の端部は、貫通穴１４ａを有する接着固定層１４で一体化されている。
濾過運転時には、原水は供給水入口２ｃに供給され、下部リング１３内に入ったあと、貫通穴１４ａを通って中空糸膜３ａの外周面に導かれる（段落番号００４６）。
中空糸膜３ａをガスバブリングするときは、ガス供給口から下部リング１３にガスを供給して、接着固定部１４の貫通穴１４ａを通過させて中空糸膜３ａを振動させる（段落番号００４７）。図７、図８には、中空糸膜３ａと貫通穴１４ａの位置関係が示されている。

特許文献５の図１には、中空糸膜束１の中心近傍に整流管６が配置された中空糸膜モジュールが示されている。
濾過運転時には、被処理液が原水入口７から入り、中空糸膜束外周および整流管６を通って中空糸膜１により濾過され、濾過水出口８を通って中空糸膜モジュールの外に出る。エアースクラビング時には、ドレン抜き口を兼ねるエアー導入口１０から供給されたエアーがエアーノズル５で分配され、中空糸膜１に対して放出される（段落番号００１１）。

米国特許出願公開第２００３／０１５０８０７号明細書特許第６２６４５０８号公報特許第４８８２１７３号公報特許第４４９８３７３号公報特許第３６８６２２５号公報

本発明は、濾過運転時において中空糸膜にファウリングが起こりにくく安定した濾過運転を行うことができ、中空糸膜の洗浄性も良い外圧式中空糸膜モジュールを提供することを課題とする。

本発明は、少なくとも原水供給口と透過水出口を含む液出入り口を有する筒状ハウジングと、前記筒状ハウジング内に中空糸膜束が収容された中空糸膜モジュールであって、
前記中空糸膜束が、前記中空糸膜束の原水供給口側である第１端面側が閉塞された状態にて、前記筒状ハウジングの内壁面と共に接着剤により固定されており、
前記第１端面側とは軸方向反対側である透過水出口側の第２端面側が開口された状態にて、前記筒状ハウジングの内壁面と共に接着剤により固定されており、
前記中空糸膜束の充填率が４０％〜７０％であり、
前記中空糸膜束の前記第１端面側から前記第２端面側までの長さが２ｍ以下である、外圧式中空糸膜モジュールを提供する。

また本発明は、両端開口部のそれぞれに原水供給口と透過水出口を含む液出入り口を有するキャップが固定された筒状ハウジングと、前記筒状ハウジング内に中空糸膜束が収容された中空糸膜モジュールであって、
前記中空糸膜束が、
原水供給口側の第１端部側が、前記中空糸膜束の第１端面側が閉塞された状態にて、前記筒状ハウジングの内壁面または前記キャップの内壁面と共に接着剤により固定されており、
前記第１端面側とは軸方向に反対側である透過水出口側の第２端面側が、前記中空糸膜束の第２端面側が開口された状態にて、前記筒状ハウジングの内壁面または前記キャップの内壁面と共に接着剤により固定されており、
前記中空糸膜束の充填率が４０％〜７０％であり、
前記中空糸膜束の前記第１端面側から前記第２端面側までの長さが２ｍ以下である、外圧式中空糸膜モジュールを提供する。

また本発明は、前記外圧式中空糸膜モジュールを用いた濾過運転方法であって、
前記濾過運転方法が濾過工程と洗浄工程を有しており、
前記洗浄工程が、逆圧洗浄を実施して、エアースクラビング洗浄を実施しない、濾過運転方法を提供する。

本発明の外圧式中空糸膜モジュールは、中空糸膜面に懸濁質に由来する堆積物層が形成され難くなり、目詰まりも生じ難くなることから、ファウリングも生じ難くなり、安定した濾過運転を行うことができる。

本発明の外圧式中空糸膜モジュールの長軸方向断面図。（ａ）は図１の第１端部側の部分拡大図、（ｂ）は図１の第２端部側の部分拡大図。図１に示す中空糸膜モジュールの第１端部側における接着剤による固定部の幅方向断面図。実施例２の濾過入口圧の推移を示すグラフ。比較例１の濾過入口圧の推移を示すグラフ。

図１に示す外圧式中空糸膜モジュール１は、筒状ハウジング１０内に中空糸膜束６０が収容されている。
筒状ハウジング１０の幅方向の断面形状は、円形、多角形（好ましくは円形に近い多角形）などにすることができる。
筒状ハウジング１０の材質は、金属、合成樹脂などにすることができる。
筒状ハウジングの１０の大きさ（内容量の大きさ）は、濾過性能に対応して使用する中空糸膜束の合計本数などに応じて決めることができる。

筒状ハウジング１０の第１端部１０ａ側には、第１端部側キャップ２０が外側から取り付けられている。
第１端部側キャップ２０は、筒状ハウジング１０と同じ材質からなるものが好ましい。

第１端部側キャップ２０は、原水供給口（逆圧洗浄水出口を兼ねる）２２を有している第１ａキャップ部２１と第２ａキャップ部３０の組み合わせからなるものである。
第１ａキャップ部２１と第２ａキャップ部３０は、それらが一体になった一つのものでもよい。
第１ａキャップ部２１は、原水供給口（第１ａ小径部）２２と、原水供給口２２の軸Ｘ方向反対側にある原水供給口２２よりも大きな外径を有する第１ａ環状大径部２３を有しており、さらに原水供給口２２と第１ａ環状大径部２３の間には、原水供給口２２側から第１ａ環状大径部２３側に順に第１ａ環状傾斜面部２４と第１ａ環状平面部２５を有しているものである。
第１ａ環状大径部２３の大きさは、第２ａキャップ部３０（第２ａ薄肉部３３）の外径と同程度の大きさになっている。第１ａ環状大径部２３の内表面は内側ねじ部を有している。
第１ａ環状平面部２５の内側の環状端面には環状溝が形成され、Ｏリング２６が嵌め込まれている。

第２ａキャップ部３０は、第２端部３０ｂ側が筒状ハウジング１０の第１端部１０ａ側に外側から嵌め込むことができる大きさであり、反対側の第１端部３０ａ側が中空糸膜束６０の第１端面６０ａ（第１固定層６１）に外側から嵌め込むことができる大きさの筒状のものである。
第２ａキャップ部３０は、内表面側に第２ａ環状段差面３１を有しており、第２ａ環状段差面３１から第２端部３０ｂ側の内径の小さい第２ａ厚肉部３２と、第２ａ環状段差面３１から第１端部３０ａ側の内径の大きな第２ａ薄肉部３３を有している（第２ａ厚肉部３２の厚み＞第２ａ薄肉部３３の厚み）。
図１、図２では、第２ａ厚肉部３２の外表面が傾斜面になっているが、平坦面であってもよい。
第２ａ薄肉部３３の外表面は、第１ａ環状大径部２３の内側ねじ部とねじ合わせることができる外側ねじ部を有している。
第２ａキャップ部３０は、筒状ハウジング１０の第１端部１０ａ側と一体成形されていてもよい。第２ａキャップ部３０と筒状ハウジング１０が一体成形されているときは、第１ａキャップ部２１は別部材である。

第２ａキャップ部３０は、第１端部３０ｂ側が筒状ハウジング１０の第１端部１０ａ側に外側から嵌め込まれ、第２端部３０ａ側が中空糸膜束６０の第１端面６０ａ（第１固定層６１）に外側から嵌め込まれた状態で接続されている。
筒状ハウジング１０の第１端部１０ａと筒状の第２ａキャップ部３０の接続は、それぞれの材質に応じて、ねじ合わせ、接着剤による接着、溶接などの方法を適用することができる。
第１ａキャップ部２１と第２ａキャップ部３０は、第１ａキャップ部２１の環状大径部２３の内側ねじ部と第２ａキャップ部３０の第２ａ薄肉部３３の外側ねじ部をねじ合わせることで接続固定されている。

筒状ハウジング１０の第２端部１０ｂ側は、第２端部側キャップ４０が外側から取り付けられている。
第２端部側キャップ４０は、筒状ハウジング１０と同じ材質からなるものが好ましい。

第２端部側キャップ４０は、透過水出口４２を有している第１ｂキャップ部４１と、濃縮水出口５５を有している第２ｂキャップ部５０の組み合わせからなるものである。
第１ｂキャップ部４１と第２ｂキャップ部５０は、それらが一体になった一つのものでもよい。
第１ｂキャップ部４１は、透過水出口（第１ｂ小径部）４２と、透過水出口４２の軸Ｘ方向反対側にある透過水出口４２よりも大きな外径を有する第１ｂ環状大径部４３を有しており、さらに透過水出口（第１ｂ小径部）４２と第２ｂ環状大径部４３の間には、透過水出口４２側から第１ｂ環状大径部４３側に順に第１ｂ環状傾斜面部４４と第１ｂ環状平面部４５を有しているものである。
第１ｂ環状大径部４３の大きさは、第２ｂキャップ部５０（第２ｂ薄肉部５３）の外径と同程度の大きになっている。第１ｂ環状大径部４３の内表面は内側ねじ部を有している。
第１ｂ環状平面部４５の内側の環状端面には環状溝が形成され、Ｏリング４６が嵌め込まれている。

第２ｂキャップ部５０は、第１端部５０ｂ側が筒状ハウジング１０の第１端部１０ｂ側に外側から嵌め込むことができる大きさであり、反対側の第２端部５０ａ側が中空糸膜束６０の第２端面６０ｂ（第２固定層６２）に外側から嵌め込むことができる大きさの筒状のものである。
第２ｂキャップ部５０は、内表面側に第２ｂ環状段差面５１を有しており、第２ｂ環状段差面５１から第１端部５０ｂ側の内径の小さい第２ｂ厚肉部５２と、第２ｂ環状段差面５１から第１ｂキャップ部４１側の内径の大きな第２ｂ薄肉部５３を有している（第２ｂ厚肉部５２の厚み＞第２ｂ薄肉部５３の厚み）。
図１、図２では、第２ｂ厚肉部５２の外表面が傾斜面になっているが、平坦面であってもよい。
第２ｂ薄肉部５３の外表面は、第１ｂ環状大径部４３の内側ねじ部とねじ合わせることができる外側ねじ部を有している。
第２端側キャップ４０の第２ｂキャップ部５０は、筒状ハウジング１０の第１端部１０ｂ側と一体成形されていてもよい。第２ｂキャップ部５０と筒状ハウジング１０が一体成形されているときは、第１ｂキャップ部４１は別部材である。

第２ｂキャップ部５０は、第１端部５０ｂ側が筒状ハウジング１０の第１端部１０ｂ側に外側から嵌め込まれ、第２端部５０ａ側が中空糸膜束６０の第２端面６０ｂ（第２固定層６２）に外側から嵌め込まれた状態で接続されている。
筒状ハウジング１０の第１端部１０ｂと筒状の第２ｂキャップ部５０の接続は、それぞれの材質に応じて、ねじ合わせ、接着剤による接着、溶接などの方法を適用することができる。
第１ｂキャップ部４１と第２ｂキャップ部５０は、第１ｂキャップ部４１の第１ｂ環状大径部４３の内側ねじ部と第２ｂキャップ部５０の第２ｂ薄肉部５３の外側ねじ部をねじ合わせることで接続固定されている。

中空糸膜束６０は、それぞれが数百〜数千本の公知の中空糸膜が束ねられたものである。
中空糸膜は公知のものであり、外径が好ましくは１〜３ｍｍ、より好ましくは１．３〜１．６ｍｍの親水性膜（酢酸セルロースなどのセルロース系膜）または疎水性膜（ポリフッ化ビニリデン、ポリスルホン、ポリエーテルスルホンなど）を使用することができる。
本発明の中空糸膜は、ファウリングが生じにくい親水性膜が好ましくセルロースエステル系膜の使用が好ましい。外圧式中空糸膜モジュールにおいて、セルロースエステル系膜などの親水性膜は、汚泥が中空糸膜表面に付着しにくく、エアースクラビングが無くても、逆洗浄のみで安定した濾過が可能であるため好適である。セルロースエステル系膜としては、セルロースアセテート、セルロースプロピオネート、セルロースブチレート、及びセルロースベンゾエートから選ばれる１種以上を用いることができる。

またセルロースエステル系膜は、下記一般式（Ｉ）の構造式で示されるセルロース混合エステルを用いることができる。

（一般式（Ｉ）中、Ｘの全部又は一部がアシル基であり、Ｘの一部がアシル基であるとき、残部が水素原子、及び炭素数１〜８のアルキル基から選ばれる基を示し、ｎは２０〜２０,０００の整数を示す。）

アシル基は、置換基を有してもよいベンゾイル基、及びカルボキシル基またはカルボキシル基の塩を含む芳香族アシル基から選ばれるものが好ましい。

置換基を有していてもよいベンゾイル基は、ベンゾイル基、またはオルソ位、メタ位、パラ位の１箇所以上に、メチル基、トリフルオロメチル基、tert-ブチル基、フェニル基などのアルキル基、メトキシ基、フェノキシ基などのアルコキシ基、ヒドロキシ基、アミノ基、イミノ基、ハロゲノ基、シアノ基、ニトロ基などの１種以上の置換基を有しているベンゾイル基である。
これらの中で、耐塩素性と耐アルカリ性が共に高く、且つ入手し易いことからベンゾイル基、パラ−メチルベンゾイル基、オルソ−メチルベンゾイル基、パラ−メトキシベンゾイル基、オルソ−メトキシベンゾイル基、ジメチルベンゾイル基から選ばれるものが好ましい。

カルボキシル基またはカルボキシル基の塩を含む芳香族アシル基は、セルロースのヒドロキシ基と、置換基を有していてもよい無水フタル酸、置換基を有していてもよいナフタル酸無水物等の置換基を有していてもよい芳香族ジカルボン酸一無水物との反応により生成する芳香族アシル基であるものから選ばれるものが好ましい。
前記芳香族ジカルボン酸一無水物の具体例としては、無水フタル酸、３−メチルフタル酸無水物、４−メチルフタル酸無水物、３−ニトロフタル酸無水物、４−エトキシカルボニル−３，５−ジメチルフタル酸無水物、１，２−ナフタル酸無水物、１，８−ナフタル酸無水物、２，３−ナフタレンジカルボン酸無水物、４−ブロモ−１，８−ナフタル酸無水物、２，３−アントラセンジカルボン酸無水物、２，３−ピリジンジカルボン酸無水物等が挙げられ、これらは１種又は２種以上を用いることができる。

Ｘがアシル基であり、置換基を有してもよいベンゾイル基、及びカルボキシル基またはカルボキシル基の塩を含む芳香族アシル基から選ばれるものでないときは、炭素数２以上の脂肪族アシル基および炭素数５以上の芳香族アシル基から選ばれるものにすることができる。
前記炭素数２以上の脂肪族アシル基は、アセチル基、プロパノイル基、ブタノイル基、ピバロイル基、ペンタノイル基、ヘキサノイル基、デカノイル基およびオクタデカノイル基から選ばれるものが好ましい。
前記炭素数５以上の芳香族アシル基は、ピロール環を有するアシル基、ピリジン環を有するアシル基、（ピコリニル基、ニコチニル基）およびナフタリン環を有するアシル基から選ばれるものが好ましい。

Ｘがアシル基の置換度は、好ましくは１．５〜３．０、より好ましくは２．０〜３．０、更に好ましくは２．３〜３．０である。
Ｘが水素原子であるときのヒドロキシ基に相当する置換度は、好ましくは０〜１．５、より好ましくは０〜１．０、更に好ましくは０〜０．７である。
ｎは、好ましくは２０〜２０,０００、より好ましくは４０〜１０,０００、更に好ましくは６０〜８,０００の整数を示す。

中空糸膜束６０は、筒状ハウジング１０の第１端部１０ａ側（第１端部側キャップ２０側）の第１端面６０ａ側は、第１端部側キャップ２０（第２ａキャップ部３０）の内壁面と共に公知の接着剤（ポッティング剤）により一体化された状態で固定されている（第１固定層６１）。
中空糸膜束６０は、筒状ハウジング１０の第２端部１０ｂ側（第２端部側キャップ４０側）の第２端面６０ｂ側は、第２端部側キャップ４０（第２ｂキャップ部５０）の内壁面と共に公知の接着剤（ポッティング剤）により一体化された状態で固定されている（第２固定層６２）。
公知の接着剤（ポッティング剤）としては、特許文献１の段落番号００２７に記載されているウレタン樹脂、エポキシ樹脂などからなるものを使用することができる。
中空糸膜束６０の第１端面６０ａ側は、接着剤で閉塞され開口されていない。
第１固定層６１の長軸Ｘ方向の長さは第２固定層６２の長軸Ｘ方向の長さと同程度である。
中空糸膜束６０の第２端面６０ｂ側は、接着剤で閉塞されておらず開口されている。
第２固定層６２の長軸Ｘ方向の長さは、中空糸膜束６０の第２端面６０ｂから、濃縮水出口５５に接しない位置までの範囲である。

中空糸膜束６０の第１端面６０ａ側から第２端面６０ｂ側までの長さ（Ｌ）が、中空糸膜のファウリングを防止する観点から、２ｍ以下であり、好ましくは１．８ｍ以下、より好ましくは１．６ｍ以下、そして、好ましくは０．８ｍ以上、より好ましくは１．０ｍ以上である。

中空糸膜束６０が収容される筒状ハウジング１０、第２ａキャップ部３０、及び第２ｂキャップ部５０の内周部における最小直径（Ｄ）は、中空糸膜モジュールの濾過処理性能と中空糸膜モジュール設置床面積とのバランスの観点から、好ましくは１４ｃｍ以上、より好ましくは１８ｃｍ以上、更に好ましくは２０ｃｍ以上、そして、好ましくは４０ｃｍ以下、より好ましくは３５ｃｍ以下、更に好ましくは３０ｃｍ以下、より更に好ましくは２５ｃｍ以下である。
ここで最小直径（Ｄ）は、筒状ハウジング１０、第２ａキャップ部３０、及び第２ｂキャップ部５０の内周部におけるＸ軸と垂直方向の直径が、最も小さくなる部分の直径であり、かつ原水を導入するための多孔管などの中空糸膜束以外の部材を除いた中空糸膜が使用されている空間の断面から求められる直径をいうものとする。

中空糸膜束６０の第１端面６０ａ側から第２端面６０ｂ側までの長さ（Ｌ）と、筒状ハウジング１０、第２ａキャップ部３０、及び第２ｂキャップ部５０の内周部における最小直径（Ｄ）との比率（Ｌ／Ｄ）は、中空糸膜モジュールの濾過処理性能と中空糸膜モジュール設置床面積とのバランスの観点から、好ましくは４〜１３であり、より好ましくは４．５〜１１であり、更に好ましくは７〜１０である。
前記比率（Ｌ／Ｄ）が大きい場合（すなわち、細長い中空糸膜モジュールである場合）、濾過後の透過水が中空糸膜内を、透過水出口側へ流れる時に、圧力損失が発生する。これが大きくなると、中空糸膜間の差圧が大きいため、高透水な中空糸膜であっても、実質的な濾過水量が少なくなる場合がある。本発明の外圧式中空糸膜モジュールにおいて、比率（Ｌ／Ｄ）が前記の範囲である場合（すなわち、太く短い中空糸膜モジュールである場合）、濾過後の透過水が中空糸膜内を透過水出口側へ流れる時に圧力損失が少なく、中空糸膜間の差圧が小さくなるため、より高い透水速度が得ることができる。

中空糸膜束６０の充填率は、中空糸膜のファウリングを防止する観点から、４０％〜７０％であり、好ましくは４２％〜６５％であり、より好ましくは４５％〜６０％である。
本発明において、中空糸膜束６０の充填率は、中空糸膜１本あたりの幅方向の平均断面積と筒状ハウジング１０内に収容される中空糸膜の本数との積から算出される中空糸膜束の断面積をＳ２、筒状ハウジング１０、第２ａキャップ部３０、及び第２ｂキャップ部５０の内周部における幅方向の最小断面積をＳ１とした場合、以下の式により算出される。
充填率［％］＝Ｓ２／Ｓ１×１００
ここで最小断面積Ｓ１は、筒状ハウジング１０、第２ａキャップ部３０、及び第２ｂキャップ部５０の内周部におけるＸ軸と垂直方向の断面積において、最も小さくなる部分の断面積であり、かつ原水を導入するための多孔管などの中空糸膜束以外の部材を除いた中空糸膜が使用されている空間の断面積をいうものとする。
また断面積Ｓ２において、中空糸膜１本あたりの幅方向の平均断面積は、筒状ハウジング１０内に収容される中空糸膜束から任意に合計１００本の中空糸膜を採取し、各中空糸膜の外径を測定して断面積を算出し、それらの値を平均したものを用いるものとする。

第２端部側キャップ４０の第２ｂキャップ部５０は、第２ｂ厚肉部５２、第２ｂ環状段差面５１、第２ｂ薄肉部５３を有しており、第２ｂ環状段差面５１、第２ｂ薄肉部５３の間に濃縮水出口５５が形成されている。このため、濃縮水出口５５と、濃縮水出口５５に対向する中空糸膜束６０の間には、第２ｂ厚肉部（内径小）５２と第２ｂ薄肉部（内径大）５３の厚みの差（内径の差）に相当する間隔の環状空間５６が形成されている。
濃縮水出口５５は、環状空間５６に対向しているため、濃縮水の排出が円滑に実施される。

図１〜３に示すように、第１固定層６１は、厚さ方向に貫通して形成された複数の原水導入孔６５を有している。
複数の原水導入孔６５は、第１固定層６１を貫通して形成されているものであり、導入孔の先端部が接着剤で固定されていない中空糸膜束６０の内部にまで到達されていてもよい。

第１端面６０ａ側の第１固定層６１の半径方向の断面積（Ａ１）中、複数の原水導入孔６５の合計開口面積（Ａ２）の割合（Ａ２／Ａ１×１００）は、中空糸膜のファウリングを防止する観点から、５〜２０％が好ましく、１０〜１５％がより好ましい。

本発明の中空糸膜モジュール１は、必要に応じて、原水を導入するための多孔管やネット状のパイプ、内部配置するための仕切り板、補強用の棒状体（好ましくは合成樹脂製）などを使用することができる。

複数の原水導入孔６５を有している第１固定層６１と、前記複数の原水導入孔６５を有していない第２固定層６２を有する中空糸膜モジュール１は、次の方法で製造することができる。
まず、ポッティング容器として、底面と周壁部からなり、前記底面から複数本の棒状成形体が間隔をおいて垂設されている第１容器と、前記棒状成形体がないほかは同じ第２容器を用意する。
前記棒状成形体の数、形成位置、外径および長さは、複数の原水導入孔６５の数、形成位置、内径および深さと一致している。
前記棒状成形体の長さは、原水導入孔６５の長さと同等程度の長さか、それ以上の長さである。

次に、筒状ハウジング１０の第１端部１０ａと第２端部１０ｂに対して、第１端部側キャップ２０の第２ａキャップ部３０と第２端部側キャップ４０の第２ｂキャップ部５０を接続したものの内部に中空糸膜束６０を配置する。中空膜束６０の長さは、後工程である切断工程を考慮して調整する。

次に、第１端部側キャップ２０の第２ａキャップ部３０側に第１容器を取り付け、第２端部側キャップ４０の第２ｂキャップ部５０側に第２容器を取り付ける。

次に、公知の遠心接着法を含む接着法により第１容器内および第２容器内に接着剤（ポッティング剤）を流し込んだ後、固化させる。
上記の公知の接着法は、特許文献４の段落番号２１、特許文献５の段落番号１１に記載の遠心接着法、静置接着法などを適用することができる。
次に、第１容器と第２容器を取り外すと、第１端部側キャップ２０の第２ａキャップ部３０側は図３に示す状態になっており、中空糸膜束６０の第１端面６０ａは接着剤で閉塞されている。
第２端部側キャップ４０の第２ｂキャップ部５０側の中空糸膜束６０の第２端面６０ｂは接着剤で閉塞されているため、所要長さを切断して開口させる。
このようにして、第１固定層６１及び第２固定層６２が形成される。

次に、第１端部側キャップ２０の第２ａキャップ部３０に第１ａキャップ部２１を接続し、第２端部側キャップ４０の第２ｂキャップ部５０に第１ｂキャップ部４１を接続して、中空糸膜モジュール１を得ることができる。
本発明の中空糸膜モジュール１は、膜面積（有効膜面積）が１０ｍ²以上であるものが
好ましく、膜面積（有効膜面積）が３０〜４５ｍ²であるものがより好ましい。

次に、本発明の中空糸膜モジュール１の濾過運転方法を説明する。なお中空糸膜モジュール１は、筒状ハウジング１０の第１端部１０ａ側が図３に示す状態になっている場合のもので説明する。
中空糸膜モジュール１は、縦置き型でも横置き型でも使用することができるが、縦置き型で使用した場合でも、第１固定層６１と第２固定層６２から離れた中空糸膜束６０の中央部は撓んでしまっていることが考えられる。
そのような場合でも、第１固定層６１に複数の原水導入孔６５が形成されているため、複数の原水導入孔６５の長軸Ｘ方向の延長方向へは原水が流れやすくなっている。

中空糸膜モジュール１の原水供給口２２から原水が供給されると、第１端部側キャップ２０の第１ａキャップ部２１と第１固定層６１の間の空間に入る。
その後、図３に示す複数の原水導入孔６５を通って中空糸膜束６０の中心部分又は周囲に供給される。
その後、中空糸膜の外側から内側に外圧濾過された後、中空糸膜内部を通って透過水出口４２から排出される。
濃縮水は、環状空間５６を通って濃縮水出口５５から排出される。

本発明の外圧式中空糸膜モジュール１は、中空糸膜の表面には懸濁質に由来する堆積物層も形成され難くなり、目詰まりも生じ難くなり、ファウリングも生じ難くなる。
特許文献４の発明の実施例１では、濾過運転２８．５分ごとに逆洗とガスバブリングを実施しており（段落番号００５６）、特許文献５の発明の実施例（段落番号００１９）では濾過運転３０分に１回エアースクラビング洗浄を実施しているが、本発明ではエアースクラビングを不要にできたり、実施する場合も回数を減少させることができたりする。すなわち、本発明の濾過運転方法は、濾過工程と洗浄工程を有しており、前記洗浄工程が、逆圧洗浄を実施して、エアースクラビング洗浄を実施しない、濾過運転方法とすることができる。
エアースクラビングの回数が多くなる場合には、揺動する中空糸膜束同士が接触を繰り返すことで損傷するおそれがあるが、本発明ではエアースクラビングを実施する場合でも回数を減らすことができるため、前記したような膜の損傷が生じ難くなる。

濾過運転を長期間継続して行くことで濾過性能が低下してきたときには、逆圧洗浄を実施する。
逆圧洗浄は、必要に応じて薬剤を添加した逆圧洗浄水を濃縮水出口５５側から圧入して実施する。
逆圧洗浄排水は、中空糸膜束６０の間を通り、逆圧洗浄水出口を兼ねる原水供給口２２から排出される。
上記したとおり、第１固定層６１に原水導入孔６５が形成されているため、原水導入孔６５の長軸Ｘ方向の延長方向へは原水が流れやすくなっていることから、逆圧洗浄排水も排出されやすくなっている。

実施例１
図１、２、３に示す中空糸膜モジュール１を用いて、１００日間の濾過運転を実施した。以下、実施例１の中空糸膜モジュールを中空糸膜モジュール１Ａとする。
中空糸膜モジュール１Ａ及び濾過運転の詳細な条件は下記の通りである。

（中空糸膜モジュール１Ａ）
中空糸膜モジュール１Ａ：全長1,600ｍｍ、外径284ｍｍ
筒状ハウジング１０：ＡＢＳ樹脂（材料）製、外径284ｍｍ、内径（最小直径（Ｄ））265ｍｍ、Ｘ軸方向長さ1,400ｍｍ
中空糸膜束６０：置換度２．４のセルロースベンゾエート製、充填率６０％（充填率は、下記に記載の方法で測定）、中空糸外径１．４ｍｍ、中空糸内径０．８ｍｍ、第１端面６０ａ側から第２端面６０ｂ側までの長さ（Ｌ）1,245ｍｍ、比率（Ｌ／Ｄ）４．７
原水導入孔６５：第１固定層６１の中空糸膜束に、開口面積が２．２ｃｍ^２の原水導入孔６５を、図３に示すように１９個形成

中空糸膜束６０の充填率は、中空糸膜１本あたりの幅方向の平均断面積と筒状ハウジング１０内に収容される中空糸膜の本数との積から算出される中空糸膜束の断面積をＳ２、筒状ハウジング１０、第２ａキャップ部３０、及び第２ｂキャップ部５０の内周部における幅方向の最小断面積をＳ１として、以下の式により算出した。
充填率［％］＝Ｓ２／Ｓ１×１００
ここで最小断面積Ｓ１は、筒状ハウジング１０、第２ａキャップ部３０、及び第２ｂキャップ部５０の内周部におけるＸ軸と垂直方向の断面積において、最も小さくなる部分の断面積であり、かつ原水を導入するための多孔管などの中空糸膜束以外の部材を除いた中空糸膜が使用されている空間の断面積である。
また断面積Ｓ２において、中空糸膜１本あたりの幅方向の平均断面積は、筒状ハウジング１０内に収容される中空糸膜束から任意に合計１００本の中空糸膜を採取し、各中空糸膜の外径を測定して断面積を算出し、それらの値を平均したものを用いた。

（濾過運転条件）
駆動ポンプを駆動させて、原水タンク内の河川水（表流水）を送り、中空糸膜モジュール１の原水供給口２２から供給して濾過を開始した。濾過運転の条件は下記の通りであった。
濾過運転期間：１００日間
標準膜濾過流束：３．０ｍ^３／ｍ^２／日
濾過運転時間（逆洗浄間隔）：６０分
逆洗浄時間：６０秒／回
回収率（下記式より算出）：９５％
回収率（％）＝［（造水量−逆洗浄時使用水量）／造水量］×１００

濾過運転終了後、中空糸膜モジュールを解体し、中空糸膜束の状況を確認したところ、中空糸膜の汚泥の付着量は比較的少なく、汚泥の塊の固着等も認められなかった。

実施例２
図１、２、３に示す中空糸膜モジュール１を用いて、標準膜濾過流束を変えながら濾過運転を実施した。以下、実施例２の中空糸膜モジュールを中空糸膜モジュール１Ｂとする。
中空糸膜モジュール１Ｂ及び濾過運転の詳細な条件は下記の通りである。

（中空糸膜モジュール１Ｂ）
中空糸膜モジュール１Ｂ：全長1,600ｍｍ、外径160ｍｍ
筒状ハウジング１０：ＡＢＳ樹脂（材料）製、外径160ｍｍ、内径（最小直径（Ｄ））147ｍｍ、Ｘ軸方向長さ1,400ｍｍ
中空糸膜束６０：置換度2.87のセルロースアセテート製、充填率４２％（充填率は、上記に記載の方法で測定）、中空糸外径１．３ｍｍ、中空糸内径０．８ｍｍ、中空糸膜外表面での濾過実効膜面積２７．１ｍ^２、第１端面６０ａ側から第２端面６０ｂ側までの長さ（Ｌ）1245ｍｍ、比率（Ｌ／Ｄ）８．５
原水導入孔６５：第１固定層６１の中空糸膜束に、開口面積が１．１５ｃｍ^２の原水導入孔６５を、図３に示すように１９個形成

（濾過運転条件）
駆動ポンプを駆動させて、原水タンク内の河川水（揖保川）を送り、中空糸膜モジュール１Ｂの原水供給口２２から供給して濾過を開始し、原水供給口２２付近で、水温と濾過入口圧の経時変化を観察し、水温20℃で換算した濾過入口圧を求めた。結果を図４に示す。濾過運転の条件は下記の通りであった。
濾過運転期間：５０日間（継続運転可能）
標準膜濾過流束：図４の通り、濾過入口圧の上昇傾向を見ながら、濾過流束を上昇させた。
濾過運転時間（逆洗浄間隔）：６０分
逆洗浄時間：６０秒／回
回収率（下記式より算出）：９５％
回収率（％）＝［（造水量−逆洗浄時使用水量）／造水量］×１００

実施例２の中空糸膜モジュール１Ｂは、図４に示す通り、運転日数47日の時点で膜濾過流束を３ｍ^３／ｍ^２／日へ調整し、50日までの時点での水温20℃で換算した濾過入口圧は約８０ｋPaで安定した運転ができていた。このため50日以降も膜濾過流束を３ｍ^３／ｍ^２／日で継続運転可能であった。

比較例１
図１、２、３に示す中空糸膜モジュール１を用いて、標準膜濾過流速を変えながら濾過運転を実施した。以下、比較例１の中空糸膜モジュールを中空糸膜モジュール１Ｃとする。
中空糸膜モジュール１Ｃ及び濾過運転の詳細な条件は下記の通りである。

（中空糸膜モジュール１Ｃ）
中空糸膜モジュール１Ｃ：全長2,400ｍｍ、外径160ｍｍ
筒状ハウジング１０：ＡＢＳ樹脂（材料）製、外径160ｍｍ、内径（最小直径（Ｄ））147ｍｍ、Ｘ軸方向長さ2,200ｍｍ
中空糸膜束６０：置換度３のセルロースアセテート製、充填率３５％（充填率は、上記に記載の方法で測定）、中空糸外径１．３ｍｍ、中空糸内径０．８ｍｍ、中空糸膜外表面での濾過実効膜面積３５．７ｍ^２、第１端面６０ａ側から第２端面６０ｂ側までの長さ（Ｌ）2,055ｍｍ、比率（Ｌ／Ｄ）１４
原水導入孔６５：第１固定層６１の中空糸膜束に、開口面積が１．１５ｃｍ^２の原水導入孔６５を、図３に示すように１９個形成

（濾過運転条件）
駆動ポンプを駆動させて、原水タンク内の河川水（揖保川）を送り、中空糸膜モジュール１Ｃの原水供給口２２から供給して濾過を開始し、原水供給口２２付近で、水温と濾過入口圧の経時変化を観察し、水温20℃で換算した濾過入口圧を求めた。結果を図５に示す。濾過運転の条件は下記の通りであった。
濾過運転期間：４６日間
標準膜濾過流束：図５の通り、濾過入口圧の上昇傾向を見ながら、濾過流束を上昇させた。
濾過運転時間（逆洗浄間隔）：６０分
逆洗浄時間：６０秒／回
回収率（下記式より算出）：９５％
回収率（％）＝［（造水量−逆洗浄時使用水量）／造水量］×１００

実施例２の中空糸膜モジュール１Ｂは、運転日数ごとに膜濾過流束を変更しても、比較例１の中空糸膜モジュール１Ｃと比較して、濾過入口圧が上昇せず、膜濾過流束が３．０ｍ^３／ｍ^２／日であっても、安定した濾過運転を行うことができた。一方、比較例１の中空糸膜モジュール１Ｃは、運転日数ごとに濾過流束を上げていくと、中空糸膜に汚泥等が付着し、濾過入口圧が急激に上昇する傾向があった。そのため、膜濾過流束が２．０ｍ^３／ｍ^２／日までしか、安定した濾過運転を行うことができなかった。運転日数40日の時点で膜濾過流束を２．５ｍ^３／ｍ^２／日へ調整したところ、汚泥等の付着が著しく増え、直ぐに膜濾過流束が低下するため46日目には運転停止した。この結果は、実施例２の中空糸膜モジュール１Ｂの方が、比較例１の中空糸膜モジュール１Ｃよりも、中空糸膜充填率が高いことで、被処理水の流れによる剪断力がより強く働き、中空糸膜外表面に付着した汚泥が剥がれ落ちるために、濾過運転により生じた中空糸膜の汚泥の付着量が少ないためであると考えられる。また比較例１の中空糸膜モジュール１Ｃは、中空糸膜束の前記第１端面側から前記第２端面側までの長さ（Ｌ）が２ｍを上回り、実施例２の中空糸膜モジュール１Ｂよりも長いため、濾過入口圧が高くなるにつれ、実施例２の中空糸膜モジュール１Ｂと比べた際に、単位膜面積当たりの透水速度（膜濾過流束）の低下が顕著になる。これは、長さ（Ｌ）が大きいことにより、同じ膜濾過流束を得るために濾過入口圧が高くせざるを得なく、エネルギー効率が悪くなることを意味する。

本発明の中空糸膜モジュールは、浄水場設備、汚水処理設備、海水淡水化処理設備などで使用することができる。

１中空糸膜モジュール
１０筒状ハウジング
２０第１端部側キャップ
２１第１キャップ部
２２原水供給口（小径部）
２３大径部
３０第２キャップ部
４０第２端部側キャップ
４１第１キャップ部
５０第２キャップ部
５６環状空間
６０中空糸膜束
６５原水導入孔

Claims

少なくとも原水供給口と透過水出口を含む液出入り口を有する筒状ハウジングと、前記筒状ハウジング内に中空糸膜束が収容された中空糸膜モジュールであって、
前記中空糸膜束が、前記中空糸膜束の原水供給口側である第１端面側が閉塞された状態にて、前記筒状ハウジングの内壁面と共に接着剤により固定されており、
前記第１端面側とは軸方向反対側である透過水出口側の第２端面側が開口された状態にて、前記筒状ハウジングの内壁面と共に接着剤により固定されており、
前記中空糸膜束の充填率が４０％〜７０％であり、
前記中空糸膜束の前記第１端面側から前記第２端面側までの長さ（Ｌ）が２ｍ以下である、外圧式中空糸膜モジュール。
両端開口部のそれぞれに原水供給口と透過水出口を含む液出入り口を有するキャップが固定された筒状ハウジングと、前記筒状ハウジング内に中空糸膜束が収容された中空糸膜モジュールであって、
前記中空糸膜束が、
原水供給口側の第１端部側が、前記中空糸膜束の第１端面側が閉塞された状態にて、前記筒状ハウジングの内壁面または前記キャップの内壁面と共に接着剤により固定されており、
前記第１端面側とは軸方向に反対側である透過水出口側の第２端面側が、前記中空糸膜束の第２端面側が開口された状態にて、前記筒状ハウジングの内壁面または前記キャップの内壁面と共に接着剤により固定されており、
前記中空糸膜束の充填率が４０％〜７０％であり、
前記中空糸膜束の前記第１端面側から前記第２端面側までの長さ（Ｌ）が２ｍ以下である、外圧式中空糸膜モジュール。
前記第１端面側の接着剤による固定部が、厚さ方向に貫通して形成された複数の原水導入孔を有しているものである、請求項１又は２に記載の外圧式中空糸膜モジュール。
前記中空糸膜束がセルロース系膜である、請求項１〜３の何れか1項に記載の外圧式中空糸膜モジュール。
前記中空糸膜束の前記第１端面側から前記第２端面側までの長さ（Ｌ）が１ｍ以上２ｍ以下であり、前記筒状ハウジングの内周部の最小直径（Ｄ）が１４ｃｍ以上である、請求項１〜４の何れか1項に記載の外圧式中空糸膜モジュール。
前記中空糸膜束の前記第１端面側から前記第２端面側までの長さ（Ｌ）と、前記筒状ハウジングの内周部の最小直径（Ｄ）との比率（Ｌ／Ｄ）が、４〜１３である、請求項１〜５の何れか１項に記載の外圧式中空糸膜モジュール。
請求項１〜６の何れか１項に記載の外圧式中空糸膜モジュールを用いた濾過運転方法であって、
前記濾過運転方法が濾過工程と洗浄工程を有しており、
前記洗浄工程が、逆圧洗浄を実施して、エアースクラビング洗浄を実施しない、濾過運転方法。