JP2019179755A - 電気化学素子の金属支持体、電気化学素子、電気化学モジュール、電気化学装置、エネルギーシステム、固体酸化物形燃料電池及び金属支持体の製造方法 - Google Patents
電気化学素子の金属支持体、電気化学素子、電気化学モジュール、電気化学装置、エネルギーシステム、固体酸化物形燃料電池及び金属支持体の製造方法 Download PDFInfo
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Abstract
Description
本発明に係る電気化学素子の金属支持体の特徴構成は、
前記金属支持体は板状面を有して全体として板状であり、前記金属支持体は、電極層が設けられる面を表側面として、前記表側面から裏側面へ貫通する複数の貫通空間を有し、前記表側面において前記貫通空間が形成されている領域を孔領域とし、
以下の反り度を満たす点にある。
(反り度)
前記金属支持体の板状面内の少なくとも3点を用いて最小二乗法により最小二乗値を算出し、前記最小二乗値に対してプラス側へのプラス側最大変位値と前記最小二乗値との第一差分と、前記最小二乗値に対して前記プラス側とは反対のマイナス側へのマイナス側最大変位値と前記最小二乗値との第二差分とを算出し、前記第一差分と第二差分との和であるDaを、重心を通る前記金属支持体の前記板状面での最大長さLmaxで割ったDa/Lmaxを前記反り度とし、前記反り度が1.5×10−2以下である。
上記の特徴構成によれば、さらにDaを金属支持体の最大長さLmaxで割ることにより、大きさが異なる金属支持体であっても一定の基準値で反り度を比較可能である。
そして、このように金属支持体の反り度を精度良く算出し、反り度を1.5×10−2以下とすることで、金属支持体上に形成される電極層を厚みが均一かつ割れや剥離等の表面欠陥が少なく積層できる。また、このような欠陥を抑制した電極層が積層できればその上に積層される電解質層、対極電極層等も厚みが均一かつ割れや剥離等の表面欠陥が少なく積層することができる。このため、各層間において密着性良く積層ができるため、性能の高い電気化学素子が得られる。
本発明に係る電気化学素子の金属支持体の更なる特徴構成は、
前記金属支持体の板状面内の少なくとも2点は、前記重心を通る少なくとも一本の直線上において、前記金属支持体の板状面内において前記重心を中心として互いに対向する少なくとも2点である点にある。
本発明に係る電気化学素子の金属支持体の更なる特徴構成は、
前記直線が複数本の直線である場合、前記複数の直線は、前記重心を中心として360°を所定角度ごとに分割している点にある。
本発明に係る電気化学素子の金属支持体の更なる特徴構成は、
前記金属支持体の板状面内において前記重心を中心として互いに対向する少なくとも2点は、前記金属支持体の周縁と前記孔領域との間に存在する点である点にある。
本発明に係る電気化学素子の金属支持体の更なる特徴構成は、
前記金属支持体の板状面内において前記重心を中心として互いに対向する少なくとも2点は、前記金属支持体の周縁と、前記金属支持体上に積層される前記電極層との間に存在する点であることにある。
本発明に係る電気化学素子の金属支持体の更なる特徴構成は、
前記最小二乗値は、前記金属支持体の板状面内の少なくとも4点を用いて最小二乗法により算出される最小二乗平面である点にある。
なお、板状面内の少なくとも4点として、板状面内において重心に対して互いに離れた方向に位置する点を用いると、板状面内に分散した点から板状面の形状を近似した最小二乗平面が算出されるので好ましい。また、板状面内の5点以上の点を用いて最小二乗法により最小二乗平面算出すれば、板状面内のより複数の点を用いることになり、Daを精度良く算出できるため好ましい。また、板状面内の12点以下の点を用いて最小二乗法により最小二乗平面算出すれば、反り度の測定作業が簡便になるため好ましい。
本発明に係る電気化学素子の金属支持体の更なる特徴構成は、
前記貫通空間の前記表側面の開口部である表側開口部が、直径が10μm以上60μm以下の円形又は略円形である点にある。
本発明に係る電気化学素子の金属支持体の更なる特徴構成は、
前記貫通空間の前記裏側面の開口部である裏側開口部が、前記貫通空間の前記表側面の開口部である表側開口部よりも大きい面積または直径を有する点にある。
本発明に係る電気化学素子の金属支持体の更なる特徴構成は、前記貫通空間の前記表側面の開口部である表側開口部の間隔が0.05mm以上0.3mm以下である点にある。
本発明に係る電気化学素子の金属支持体の更なる特徴構成は、厚さが0.1mm以上1.0mm以下である点にある。
本発明に係る電気化学素子の金属支持体の更なる特徴構成は、材料がFe−Cr系合金である点にある。
本発明に係る電気化学素子の特徴構成は、
上記金属支持体の前記表側面に、少なくとも電極層と電解質層と対極電極層とが設けられた点にある。
本発明に係る電気化学モジュールの特徴構成は、
上記電気化学素子が複数集合した状態で配置される点にある。
本発明に係る電気化学装置の特徴構成は、
上記電気化学モジュールと改質器とを少なくとも有し、前記電気化学モジュールに対して還元性成分を含有する燃料ガスを供給する燃料供給部を有する点にある。
本発明に係る電気化学装置の特徴構成は、
上記電気化学モジュールと、前記電気化学モジュールから電力を取り出すインバータとを少なくとも有する点にある。
本発明に係るエネルギーシステムの特徴構成は、
上記電気化学装置と、前記電気化学装置から排出される熱を再利用する排熱利用部とを有する点にある。
本発明に係る固体酸化物形燃料電池の特徴構成は、
上記電気化学素子を備え、前記電気化学素子で発電反応を生じさせる点にある。
本発明に係る金属支持体の製造方法の特徴構成は、
上記金属支持体を製造する製造方法であって、レーザー加工またはパンチング加工またはエッチング加工のいずれか、または、それらの組合せによって、前記表側面から裏側面へ貫通する複数の貫通空間を形成する点にある。
本発明に係る金属支持体の製造方法の特徴構成は、平滑化処理工程を含む点にある。
なお、その反り度が1.5×10−2以下となるように平滑化すると金属支持体の上に電気化学素子を形成しやすくなり好ましい。
以下、図1を参照しながら、本実施形態に係る電気化学素子Eおよび固体酸化物形燃料電池(Solid Oxide Fuel Cell:SOFC)について説明する。電気化学素子Eは、例えば、水素を含む燃料ガスと空気の供給を受けて発電する固体酸化物形燃料電池の構成要素として用いられる。なお以下、層の位置関係などを表す際、例えば電解質層4から見て対極電極層6の側を「上」または「上側」、電極層2の側を「下」または「下側」という場合がある。また、金属支持体1における電極層2が形成されている側の面を表側面1a、反対側の面を裏側面1bという。
電気化学素子Eは、図1に示される通り、金属支持体1と、金属支持体1の上に形成された電極層2と、電極層2の上に形成された中間層3と、中間層3の上に形成された電解質層4とを有する。そして電気化学素子Eは、更に、電解質層4の上に形成された反応防止層5と、反応防止層5の上に形成された対極電極層6とを有する。つまり対極電極層6は電解質層4の上に形成され、反応防止層5は電解質層4と対極電極層6との間に形成されている。電極層2は多孔質であり、電解質層4は緻密である。
金属支持体1は、電極層2、中間層3および電解質層4等を支持して電気化学素子Eの強度を保つ。つまり金属支持体1は、電気化学素子Eを支持する支持体としての役割を担う。本実施形態では、金属支持体1は反り度が1.5×10−2以下であり、金属支持体1上に、電極層2などの積層が適切に行われる。
金属酸化物層1fは種々の手法により形成されうるが、金属支持体1の表面を酸化させて金属酸化物とする手法が好適に利用される。また、金属支持体1の表面に、金属酸化物層1fをスプレーコーティング法(溶射法やエアロゾルデポジション法、エアロゾルガスデポジッション法、パウダージェットデポジッション法、パーティクルジェットデポジション法、コールドスプレー法などの方法)、スパッタリング法やPLD法等のPVD法、CVD法などにより形成しても良いし、メッキと酸化処理によって形成しても良い。更に、金属酸化物層1fは導電性の高いスピネル相などを含んでも良い。
図6に示す金属支持体1において、金属支持体1の重心Gを求める。重心Gは金属支持体1に孔領域g1がなく、厚みと密度が均一であると仮定した際に、重心Gのまわりの一次モーメントが0になる点である。例えば金属支持体1の板状面(表側面1a)の形状が正方形または長方形等の矩形状である場合は、対角線の交点であり、円形状であれば中心、楕円形状であれば長軸と短軸の交点に相当する点である。
なお、上記では、一本の直線Lについて重心Gを中心として対向する2点Pを抽出したが、一本の直線Lについて3個以上の点Pを抽出してもよい。
金属支持体1のうち、このような周縁部OPに位置する点Pを用いることで、金属支持体1の形状をより代表する後述の最小二乗平面α(最小二乗値)を求めることができる。
ここで、金属支持体1の反り度に応じて平滑化処理(例えばレベラー処理、焼鈍処理など)を施してもよい。なお、反り度が1.5×10−2より大きい金属支持体1に対して平滑化処理を施すと好適である。
また、孔領域1gが5.0×102mm2以上の場合、平滑化処理により金属支持体1の反り度を抑制しやすくなるため好ましく、孔領域1gが2.5×103mm2以上の場合、反り度の抑制効果がより大きく得られるのでより好ましい。
また、電極層2、電解質層4及び対極電極層6等を含む複数の層を金属支持体1上に積層してセルを作製する際に、金属支持体1及び、各層間をより密着させるため、プレス等で各層に加重を掛ける場合がある。上記の通り、金属支持体1の反りが小さく平坦であることにより、金属支持体1及び各層に概ね均一に加重が加わる。よって、プレス等で各層に加重をかけた際、各層の割れや剥離、及び、金属支持体1からの剥離等が抑制される。これにより、厚みが均一で割れや剥離等の表面欠陥が少なく、層間密着性の高いセルが作製できる。ひいては、各層間での電気化学反応が効率よく行われ、電気化学素子Eの性能を高めることができる。
また、周縁部OPの5点以上の点を用いて最小二乗法により最小二乗平面αを算出すれば、金属支持体1の板状面内のより複数の点を用いることになり、Daを精度良く算出できるため好ましい。また、板状面内の12点以下の点を用いて最小二乗法により最小二乗平面α算出すれば、測定作業が簡便になるため好ましい。
また、最小二乗平面αは、周縁部OPに位置する点Pだけでなく、金属支持体1の板状面内に位置するいずれの点から求められてもよい。
図1の例では、金属支持体1が1枚の金属の板により構成されている。金属支持体1を、金属板を複数重ねて形成することも可能である。金属支持体1を、同一または略同一の厚さの金属板を複数重ねて形成することも可能である。金属支持体1を、厚さの異なる金属板を複数重ねて形成することも可能である。以下、金属支持体1および貫通空間1cの構造の例について図面を参照しながら説明する。なお金属酸化物層1fについては図示を省略する。
電極層2は、図1に示すように、金属支持体1の表側の面であって貫通空間1cが設けられた領域より大きな領域に、薄層の状態で設けることができる。薄層とする場合は、その厚さを、例えば、1μm〜100μm程度、好ましくは、5μm〜50μmとすることができる。このような厚さにすると、高価な電極層材料の使用量を低減してコストダウンを図りつつ、十分な電極性能を確保することが可能となる。貫通空間1cが設けられた領域の全体が、電極層2に覆われている。つまり、貫通空間1cは金属支持体1における電極層2が形成された領域の内側に形成されている。換言すれば、全ての貫通空間1cが電極層2に面して設けられている。
すなわち電極層2は、多孔質な層として形成される。電極層2は、例えば、その緻密度が30%以上80%未満となるように形成される。細孔のサイズは、電気化学反応を行う際に円滑な反応が進行するのに適したサイズを適宜選ぶことができる。なお緻密度とは、層を構成する材料の空間に占める割合であって、(1−空孔率)と表すことができ、また、相対密度と同等である。
中間層3(挿入層)は、図1に示すように、電極層2を覆った状態で、電極層2の上に薄層の状態で形成することができる。薄層とする場合は、その厚さを、例えば、1μm〜100μm程度、好ましくは2μm〜50μm程度、より好ましくは4μm〜25μm程度とすることができる。このような厚さにすると、高価な中間層材料の使用量を低減してコストダウンを図りつつ、十分な性能を確保することが可能となる。中間層3の材料としては、例えば、YSZ(イットリア安定化ジルコニア)、SSZ(スカンジウム安定化ジルコニア)やGDC(ガドリウム・ドープ・セリア)、YDC(イットリウム・ドープ・セリア)、SDC(サマリウム・ドープ・セリア)等を用いることができる。特にセリア系のセラミックスが好適に用いられる。
電解質層4は、図1に示すように、電極層2および中間層3を覆った状態で、中間層3の上に薄層の状態で形成される。また、厚さが10μm以下の薄膜の状態で形成することもできる。詳しくは電解質層4は、図1に示すように、中間層3の上と金属支持体1の上とにわたって(跨って)設けられる。このように構成し、電解質層4を金属支持体1に接合することで、電気化学素子全体として堅牢性に優れたものとすることができる。
反応防止層5は、電解質層4の上に薄層の状態で形成することができる。薄層とする場合は、その厚さを、例えば、1μm〜100μm程度、好ましくは2μm〜50μm程度、より好ましくは3μm〜15μm程度とすることができる。このような厚さにすると、高価な反応防止層材料の使用量を低減してコストダウンを図りつつ、十分な性能を確保することが可能となる。反応防止層5の材料としては、電解質層4の成分と対極電極層6の成分との間の反応を防止できる材料であれば良いが、例えばセリア系材料等が用いられる。また反応防止層5の材料として、Sm、GdおよびYからなる群から選ばれる元素のうち少なくとも1つを含有する材料が好適に用いられる。なお、Sm、GdおよびYからなる群から選ばれる元素のうち少なくとも1つを含有し、これら元素の含有率の合計が1.0質量%以上10質量%以下であるとよい。反応防止層5を電解質層4と対極電極層6との間に導入することにより、対極電極層6の構成材料と電解質層4の構成材料との反応が効果的に抑制され、電気化学素子Eの性能の長期安定性を向上できる。反応防止層5の形成は、1100℃以下の処理温度で形成できる方法を適宜用いて行うと、金属支持体1の損傷を抑制し、また、金属支持体1と電極層2との元素相互拡散を抑制でき、性能・耐久性に優れた電気化学素子Eを実現できるので好ましい。例えば、低温焼成法(例えば1100℃を越える高温域での焼成処理をしない低温域での焼成処理を用いる湿式法)、スプレーコーティング法(溶射法やエアロゾルデポジション法、エアロゾルガスデポジッション法、パウダージェットデポジッション法、パーティクルジェットデポジション法、コールドスプレー法などの方法)、PVD法(スパッタリング法、パルスレーザーデポジション法など)、CVD法などを適宜用いて行うことができる。特に、低温焼成法やスプレーコーティング法などを用いると低コストな素子が実現できるので好ましい。更に、低温焼成法を用いると、原材料のハンドリングが容易になるので更に好ましい。
対極電極層6は、電解質層4もしくは反応防止層5の上に薄層の状態で形成することができる。薄層とする場合は、その厚さを、例えば、1μm〜100μm程度、好ましくは、5μm〜50μmとすることができる。このような厚さにすると、高価な対極電極層材料の使用量を低減してコストダウンを図りつつ、十分な電極性能を確保することが可能となる。対極電極層6の材料としては、例えば、LSCF、LSM等の複合酸化物、セリア系酸化物およびこれらの混合物を用いることができる。特に対極電極層6が、La、Sr、Sm、Mn、CoおよびFeからなる群から選ばれる2種類以上の元素を含有するペロブスカイト型酸化物を含むことが好ましい。以上の材料を用いて構成される対極電極層6は、カソードとして機能する。
以上のように電気化学素子Eを構成することで、電気化学素子Eを固体酸化物形燃料電池の発電セルとして用いることができる。例えば、金属支持体1の裏側の面から貫通空間1cを通じて水素を含む燃料ガスを電極層2へ供給し、電極層2の対極となる対極電極層6へ空気を供給し、例えば、500℃以上900℃以下の温度で作動させる。そうすると、対極電極層6において空気に含まれる酸素O2が電子e-と反応して酸素イオンO2-が生成される。その酸素イオンO2-が電解質層4を通って電極層2へ移動する。電極層2においては、供給された燃料ガスに含まれる水素H2が酸素イオンO2-と反応し、水H2Oと電子e-が生成される。以上の反応により、電極層2と対極電極層6との間に起電力が発生する。この場合、電極層2はSOFCの燃料極(アノード)として機能し、対極電極層6は空気極(カソード)として機能する。
次に、電気化学素子Eの製造方法について説明する。
電極層形成ステップでは、金属支持体1の表側の面の貫通空間1cが設けられた領域より広い領域に電極層2が薄膜の状態で形成される。金属支持体1の貫通孔はレーザー加工等によって設けることができる。電極層2の形成は、上述したように、低温焼成法(1100℃以下の低温域での焼成処理を行う湿式法)、スプレーコーティング法(溶射法やエアロゾルデポジション法、エアロゾルガスデポジッション法、パウダージェットデポジッション法、パーティクルジェットデポジション法、コールドスプレー法などの方法)、PVD法(スパッタリング法、パルスレーザーデポジション法など)、CVD法などの方法を用いることができる。いずれの方法を用いる場合であっても、金属支持体1の劣化を抑制するため、1100℃以下の温度で行うことが望ましい。
まず、電極層2の材料粉末と溶媒(分散媒)とを混合して材料ペーストを作成し、金属支持体1の表側の面に塗布する。そして電極層2を圧縮成形し(電極層平滑化工程)、1100℃以下で焼成する(電極層焼成工程)。電極層2の圧縮成形は、例えば、CIP(Cold Isostatic Pressing 、冷間静水圧加圧)成形、ロール加圧成形、RIP(Rubber Isostatic Pressing)成形などにより行うことができる。また、電極層の焼成は、800℃以上1100℃以下の温度で行うと好適である。また、電極層平滑化工程と電極層焼成工程の順序を入れ替えることもできる。
なお、中間層3を有する電気化学素子を形成する場合では、電極層平滑化工程や電極層焼成工程を省いたり、電極層平滑化工程や電極層焼成工程を後述する中間層平滑化工程や中間層焼成工程に含めることもできる。
なお、電極層平滑化工程は、ラップ成形やレベリング処理、表面の切削・研磨処理などを施すことによって行うことでもできる。
上述した電極層形成ステップにおける焼成工程時に、金属支持体1の表面に金属酸化物層1f(拡散抑制層)が形成される。なお、上記焼成工程に、焼成雰囲気を酸素分圧が低い雰囲気条件とする焼成工程が含まれていると元素の相互拡散抑制効果が高く、抵抗値の低い良質な金属酸化物層1f(拡散抑制層)が形成されるので好ましい。電極層形成ステップを、焼成を行わないコーティング方法とする場合を含め、別途の拡散抑制層形成ステップを含めても良い。いずれにおいても、金属支持体1の損傷を抑制可能な1100℃以下の処理温度で実施することが望ましい。また、後述する中間層形成ステップにおける焼成工程時に、金属支持体1の表面に金属酸化物層1f(拡散抑制層)が形成されても良い。
中間層形成ステップでは、電極層2を覆う形態で、電極層2の上に中間層3が薄層の状態で形成される。中間層3の形成は、上述したように、低温焼成法(1100℃以下の低温域での焼成処理を行う湿式法)、スプレーコーティング法(溶射法やエアロゾルデポジション法、エアロゾルガスデポジッション法、パウダージェットデポジッション法、パーティクルジェットデポジション法、コールドスプレー法などの方法)、PVD法(スパッタリング法、パルスレーザーデポジション法など)、CVD法などの方法を用いることができる。いずれの方法を用いる場合であっても、金属支持体1の劣化を抑制するため、1100℃以下の温度で行うことが望ましい。
まず、中間層3の材料粉末と溶媒(分散媒)とを混合して材料ペーストを作成し、金属支持体1の表側の面に塗布する。そして中間層3を圧縮成形し(中間層平滑化工程)、1100℃以下で焼成する(中間層焼成工程)。中間層3の圧延は、例えば、CIP(Cold Isostatic Pressing 、冷間静水圧加圧)成形、ロール加圧成形、RIP(Rubber Isostatic Pressing)成形などにより行うことができる。また、中間層3の焼成は、800℃以上1100℃以下の温度で行うと好適である。このような温度であると、金属支持体1の損傷・劣化を抑制しつつ、強度の高い中間層3を形成できるためである。また、中間層3の焼成を1050℃以下で行うとより好ましく、1000℃以下で行うと更に好ましい。これは、中間層3の焼成温度を低下させる程に、金属支持体1の損傷・劣化をより抑制しつつ、電気化学素子Eを形成できるからである。また、中間層平滑化工程と中間層焼成工程の順序を入れ替えることもできる。
なお、中間層平滑化工程は、ラップ成形やレベリング処理、表面の切削・研磨処理などを施すことによって行うことでもできる。
電解質層形成ステップでは、電極層2および中間層3を覆った状態で、電解質層4が中間層3の上に薄層の状態で形成される。また、厚さが10μm以下の薄膜の状態で形成されても良い。電解質層4の形成は、上述したように、低温焼成法(1100℃以下の低温域での焼成処理を行う湿式法)、スプレーコーティング法(溶射法やエアロゾルデポジション法、エアロゾルガスデポジッション法、パウダージェットデポジッション法、パーティクルジェットデポジション法、コールドスプレー法などの方法)、PVD法(スパッタリング法、パルスレーザーデポジション法など)、CVD法などの方法を用いることができる。いずれの方法を用いる場合であっても、金属支持体1の劣化を抑制するため、1100℃以下の温度で行うことが望ましい。
反応防止層形成ステップでは、反応防止層5が電解質層4の上に薄層の状態で形成される。反応防止層5の形成は、上述したように、低温焼成法(1100℃以下の低温域での焼成処理を行う湿式法)、スプレーコーティング法(溶射法やエアロゾルデポジション法、エアロゾルガスデポジッション法、パウダージェットデポジッション法、パーティクルジェットデポジション法、コールドスプレー法などの方法)、PVD法(スパッタリング法、パルスレーザーデポジション法など)、CVD法などの方法を用いることができる。いずれの方法を用いる場合であっても、金属支持体1の劣化を抑制するため、1100℃以下の温度で行うことが望ましい。なお反応防止層5の上側の面を平坦にするために、例えば反応防止層5の形成後にレベリング処理や表面を切削・研磨処理を施したり、湿式形成後焼成前に、プレス加工を施してもよい。
対極電極層形成ステップでは、対極電極層6が反応防止層5の上に薄層の状態で形成される。対極電極層6の形成は、上述したように、低温焼成法(1100℃以下の低温域での焼成処理を行う湿式法)、スプレーコーティング法(溶射法やエアロゾルデポジション法、エアロゾルガスデポジッション法、パウダージェットデポジッション法、パーティクルジェットデポジション法、コールドスプレー法などの方法)、PVD法(スパッタリング法、パルスレーザーデポジション法など)、CVD法などの方法を用いることができる。いずれの方法を用いる場合であっても、金属支持体1の劣化を抑制するため、1100℃以下の温度で行うことが望ましい。
<比較例1>
厚さ0.3mm、120mm角(120mm×120mm)のcrofer22APUの金属板に対して、中心から98mm角(98mm×98mm)の領域にレーザー加工により貫通空間1cを複数設け、比較例1に係る金属板(金属支持体1)を作製した。貫通空間1cは、直交格子の格子点に設けた。なお、表側開口部1dの直径は20μm、ピッチPは200μmである。最大長さLmaxは、16.97cmである。
比較例1と同様にして、表側開口部1dのピッチPが150μm(表側開口部1dの直径は25μm)である比較例2に係る金属板(金属支持体1)を作製した。
比較例1と同様の金属板(金属支持体1)に対して平滑化するためのレベラー処理を行うことで、実施例1に係る金属板(金属支持体1)を作製した。
比較例2と同様の金属板(金属支持体1)に対して平滑化するための焼鈍処理を行うことで、実施例2に係る金属板(金属支持体1)を作製した。
<実施例3>
厚さ0.3mm、40mm角(40mm×40mm)のcrofer22APUの金属板に対して、中心から28mm角(28mm×28mm)の領域にレーザー加工により貫通空間1cを複数設け、実施例3に係る金属板(金属支持体1)を作製した。貫通空間1cは、直交格子の格子点に設けた。なお、表側開口部1dの直径は25μm、ピッチPは150μmである。最大長さLmaxは、5.66cmである。
一方、実施例(実施例1、2、3)においては、いずれの金属支持体1においても反り度が小さく、割れや剥離等の表面欠陥を抑制して電気化学素子Eとしての使用に供することのできる電極層2を積層することができた。このうち最も反り度の値が大きい実施例3では、金属支持体1の反り度が1.1×10−2であった。
図2・図3を用いて、第2実施形態に係る電気化学素子E、電気化学モジュールM、電気化学装置YおよびエネルギーシステムZについて説明する。
エネルギーシステムZは、電気化学装置Yと、電気化学装置Yから排出される熱を再利用する排熱利用部としての熱交換器53とを有する。
電気化学装置Yは、電気化学モジュールMと、脱硫器31と改質器34とを有し電気化学モジュールMに対して還元性成分を含有する燃料ガスを供給する燃料供給部と、電気化学モジュールMから電力を取り出すインバータ38とを有する。
複数の電気化学素子Eは互いに電気的に接続された状態で並列して配置され、電気化学素子Eの一方の端部(下端部)がガスマニホールド17に固定されている。電気化学素子Eは、ガスマニホールド17を通じて供給される改質ガスと、ブロア35から供給された空気とを電気化学反応させて発電する。
図4に、電気化学モジュールMの他の実施形態を示す。第3実施形態に係る電気化学モジュールMは、上述の電気化学素子Eを、セル間接続部材71を間に挟んで積層することで、電気化学モジュールMを構成する。
(1)上記実施形態では、金属支持体1の重心Gを通る複数本の直線L上において、重心Gを中心として金属支持体1の板状面内において互いに対向する少なくとも4点Pを用いて最小二乗法により最小二乗平面αを算出している。そして、最小二乗平面αからの互いに対向するプラス側最大変位値からマイナス側最大変位値までの値Daに基づいて反り度を算出している。しかし、以下の方法によっても反り度を算出可能である。
金属支持体1の板状面内のランダムに配置された少なくとも3点Pを用いて最小二乗法により求めた最小二乗値αVを算出してもよい。つまり、複数点Pから、複数点Pを代表する最小二乗平面αを算出するのではなく、複数点Pを代表する直線等で表される最小二乗値αVを算出してもよい。なお、本実施形態及びその他の実施形態においては、最小二乗値αVは、例えば、その複数点Pを代表する直線及び平面(最小二乗平面α)等を含むものとする。
以上の方法によれば、上記実施形態と同様に金属支持体1の反り度を精度良く求めることができる。
また、金属支持体1の重心Gを通る少なくとも一本の直線L上において、重心Gを中心として金属支持体1の板状面内において互いに対向する少なくとも3点Pを用いて最小二乗法により最小二乗値αVを算出してもよい。最小二乗値αVに基づいて反り度を算出する方法は上述した方法と同様である。
また、金属支持体1の重心Gを通る少なくとも一本の直線L上において、重心Gを中心として金属支持体1の板状面内において互いに対向する位置にある点Pのうち、プラス側最大変位値とマイナス側最大変位値との差分Da1を求めてもよい。そして、前述と同様に、Da1を最大長さLmaxで割って反り度を算出する。
この場合、差分Da1の算出に、一本の直線Lにおける複数点Pを用いてもよいし、複数の直線Lにおける複数点Pを用いてもよい。
1a 表側面
1b 裏側面
1c 貫通空間
1d 表側開口部
1e 裏側開口部
1f 金属酸化物層
1g 孔領域
1h 単位領域
T 厚さ
D 内径、直径、孔径
P ピッチ、間隔
S 面積(表側開口部)
A 開口率
10 第1金属板
10a 第1表側面
10b 第1裏側面
10c 第1貫通空間
10d 第1表側開口部
10e 第1裏側開口部
10g 第1孔領域
10h 第1単位領域
T1 厚さ
D1 内径、直径、孔径
P1 ピッチ、間隔
S1 面積(表側開口部)
A1 開口率
20 第2金属板
20a 第2表側面
20b 第2裏側面
20c 第2貫通空間
20d 第2表側開口部
20e 第2裏側開口部
T2 厚さ
D2 内径、直径、孔径
P2 ピッチ、間隔
G 重心
Y 電気化学装置
Z エネルギーシステム
α 最小二乗平面
αV 最小二乗値
Claims (19)
- 電気化学素子の金属支持体であって、
前記金属支持体は板状面を有して全体として板状であり、前記金属支持体は、電極層が設けられる面を表側面として、前記表側面から裏側面へ貫通する複数の貫通空間を有し、前記表側面において前記貫通空間が形成されている領域を孔領域とし、
以下の反り度を満たす金属支持体。
(反り度)
前記金属支持体の板状面内の少なくとも3点を用いて最小二乗法により最小二乗値を算出し、前記最小二乗値に対してプラス側へのプラス側最大変位値と前記最小二乗値との第一差分と、前記最小二乗値に対して前記プラス側とは反対のマイナス側へのマイナス側最大変位値と前記最小二乗値との第二差分とを算出し、前記第一差分と第二差分との和であるDaを、重心を通る前記金属支持体の前記板状面での最大長さLmaxで割ったDa/Lmaxを前記反り度とし、前記反り度が1.5×10−2以下である。 - 前記金属支持体の板状面内の少なくとも2点は、前記重心を通る少なくとも一本の直線上において、前記金属支持体の板状面内において前記重心を中心として互いに対向する少なくとも2点である、請求項1に記載の金属支持体。
- 前記直線が複数本の直線である場合、前記複数の直線は、前記重心を中心として360°を所定角度ごとに分割している、請求項2に記載の金属支持体。
- 前記金属支持体の板状面内において前記重心を中心として互いに対向する少なくとも2点は、前記金属支持体の周縁と前記孔領域との間に存在する点である、請求項2又は3に記載の金属支持体。
- 前記金属支持体の板状面内において前記重心を中心として互いに対向する少なくとも2点は、前記金属支持体の周縁と、前記金属支持体上に積層される前記電極層との間に存在する点である、請求項2〜4のいずれか1項に記載の金属支持体。
- 前記最小二乗値は、前記金属支持体の板状面内の少なくとも4点を用いて最小二乗法により算出される最小二乗平面である、請求項1〜5のいずれか1項に記載の金属支持体。
- 前記貫通空間の前記表側面の開口部である表側開口部が、直径が10μm以上60μm以下の円形又は略円形である、請求項1〜6のいずれか1項に記載の金属支持体。
- 前記貫通空間の前記裏側面の開口部である裏側開口部が、前記貫通空間の前記表側面の開口部である表側開口部よりも大きい面積または直径を有する、請求項1〜7のいずれか1項に記載の金属支持体。
- 前記貫通空間の前記表側面の開口部である表側開口部の間隔が0.05mm以上0.3mm以下である、請求項1〜8のいずれか1項に記載の金属支持体。
- 厚さが0.1mm以上1.0mm以下である、請求項1〜9のいずれか1項に記載の金属支持体。
- 材料がFe−Cr系合金である、請求項1〜10のいずれか1項に記載の金属支持体。
- 請求項1から11のいずれか1項に記載の金属支持体の前記表側面に、少なくとも電極層と電解質層と対極電極層とが設けられた、電気化学素子。
- 請求項12に記載の電気化学素子が複数集合した状態で配置される電気化学モジュール。
- 請求項13に記載の電気化学モジュールと改質器とを少なくとも有し、前記電気化学モジュールに対して還元性成分を含有する燃料ガスを供給する燃料供給部を有する電気化学装置。
- 請求項13に記載の電気化学モジュールと、前記電気化学モジュールから電力を取り出すインバータとを少なくとも有する電気化学装置。
- 請求項14または15に記載の電気化学装置と、前記電気化学装置から排出される熱を再利用する排熱利用部とを有するエネルギーシステム。
- 請求項12に記載の電気化学素子を備え、前記電気化学素子で発電反応を生じさせる固体酸化物形燃料電池。
- 請求項1から11のいずれか1項に記載の金属支持体を製造する製造方法であって、レーザー加工またはパンチング加工またはエッチング加工のいずれか、または、それらの組合せによって、前記表側面から裏側面へ貫通する複数の貫通空間を形成する、金属支持体の製造方法。
- 平滑化処理工程を含む請求項18に記載の金属支持体の製造方法。
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