JP2019060893A - ゲルマニウムの生成プロセス - Google Patents
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Abstract
Description
Application No.61/840,103の優先権を主張し、その内容全体が参照としてここに取り込まれる。
本発明の実施形態において、例えば以下の項目が提供される。
(項目1)
放射性同位元素の生成プロセスであって、
開始材料を含むターゲット体をボンバードすることであって前記開始材料を前記ボンバードすることによって前記ターゲット体内に放射性同位元素が生成する、前記ボンバードすること、
前記ボンバードされたターゲット体を崩壊させること、
前記ボンバードされたターゲット体を酸性混合物で剥離分解して剥離分解溶液を生成すること、
無極性溶媒を用いて前記剥離分解溶液から前記放射性同位元素を抽出して前記酸性混合物を除去し、前記放射性同位元素を含む無極性溶媒部分を生成すること、
前記放射性同位元素を含む前記無極性溶媒部分を洗浄すること、及び
水を用いて前記無極性溶媒部分から前記放射性同位元素を抽出すること
を備えるプロセス。
(項目2)
ターゲット体を用いてゲルマニウム68を生成する方法であって、
ガリウム−ニッケル合金を含むターゲット体をボンバードすることであって前記ガリウム−ニッケル合金を前記ボンバードすることによって前記ターゲット体内にゲルマニウム放射性同位元素が生成する、前記ボンバードすること、
前記ボンバードされたターゲット体を崩壊させること、
前記ボンバードされたターゲット体を酸性混合物で剥離分解して剥離分解溶液を生成すること、
無極性溶媒を用いて前記剥離分解溶液から前記ゲルマニウム放射性同位元素を抽出して前記酸性混合物を除去し、前記ゲルマニウム放射性同位元素を含む無極性溶媒部分を生成すること、
前記ゲルマニウム放射性同位元素を含む前記無極性溶媒部分を洗浄すること、及び
水を用いて前記無極性溶媒部分から前記ゲルマニウム放射性同位元素を抽出することを備える方法。
(項目3)
項目1に記載のプロセスにおいて、前記放射性同位元素がゲルマニウム68である、前記プロセス。
(項目4)
項目1に記載のプロセスにおいて、前記開始材料がガリウムを含む合金である、前記プロセス。
(項目5)
項目4に記載のプロセスにおいて、前記合金が、ニッケル、インジウム、スズ、鉄、ルテニウム、オスミウム、クロム、レニウム、モリブデン、タングステン、マンガン、コバルト、ロジウム及びこれらの組合せからなるグループから選択された金属を含む、前記プロセス。
(項目6)
項目5に記載のプロセスにおいて、前記合金がガリウム及びニッケルを含む、前記プロセス。
(項目7)
先行するいずれかの項目に記載の方法またはプロセスにおいて、前記合金が、前記合金の重量で約10%から約80%のガリウムを含む、前記方法またはプロセス。
(項目8)
先行するいずれかの項目に記載の方法またはプロセスにおいて、前記合金が、前記合金の重量で約60%から約75%のガリウムを含む、前記方法またはプロセス。
(項目9)
先行するいずれかの項目に記載の方法またはプロセスにおいて、前記金属が、前記合金の重量で約20%から約90%の量で前記合金に存在する、前記方法またはプロセス。
(項目10)
先行するいずれかの項目に記載の方法またはプロセスにおいて、前記合金が、前記合金の重量で約60%から約75%のガリウム及び約25%から約40%のニッケルを含む、前記方法またはプロセス。
(項目11)
先行するいずれかの項目に記載の方法またはプロセスにおいて、前記合金が、前記合金の重量で約60%のガリウム及び約40%のニッケルを含む、前記方法またはプロセス。(項目12)
先行するいずれかの項目に記載の方法またはプロセスにおいて、前記酸性混合物が塩酸(HCl)及び硝酸(HNO3)を含む、前記方法またはプロセス。
(項目13)
先行するいずれかの項目に記載の方法またはプロセスにおいて、前記酸性混合物が4.5MのHCl及び10MのHNO3を含む、前記方法またはプロセス。
(項目14)
先行するいずれかの項目に記載の方法またはプロセスにおいて、前記酸性混合物が銅(II)硝酸三水和物及び硝酸を含む、前記方法またはプロセス。
(項目15)
先行するいずれかの項目に記載の方法またはプロセスにおいて、前記ターゲット体が粒子加速器によってボンバードされる、前記方法またはプロセス。
(項目16)
先行するいずれかの項目に記載の方法またはプロセスにおいて、前記粒子加速器がサイクロトロンを含む、前記方法またはプロセス。
(項目17)
先行するいずれかの項目に記載の方法またはプロセスにおいて、前記無極性溶媒部分がHClで洗浄される、前記方法またはプロセス。
(項目18)
先行するいずれかの項目に記載の方法またはプロセスにおいて、前記無極性溶媒部分が10MのHClで洗浄される、前記方法またはプロセス。
(項目19)
先行するいずれかの項目に記載の方法またはプロセスにおいて、水を用いて前記放射性同位元素が前記無極性溶媒から抽出されて前記放射性同位元素を含む水部分を生成する、前記方法またはプロセス。
(項目20)
先行するいずれかの項目に記載の方法またはプロセスにおいて、前記放射性同位元素を含む前記水部分が加熱されて前記水を蒸発させて前記放射性同位元素を得る、前記方法またはプロセス。
(項目21)
先行するいずれかの項目に記載の方法またはプロセスにおいて、前記無極性溶媒が、ヘプタン、ヘキサン、シクロヘキサン、ペンタン及び四塩化炭素からなるグループから選択される、前記方法またはプロセス。
(項目22)
先行するいずれかの項目に記載の方法またはプロセスにおいて、前記無極性溶媒がヘプタンである、前記方法またはプロセス。
(項目23)
ゲルマニウム68の生成に使用されるターゲット体であって、
熱伝導性材料及び冷却剤経路を含むベース層、及び
前記ベース層に配置された開始材料であって、照射された後にゲルマニウム68を形成することができるガリウム−ニッケル合金を含む前記開始材料
を備えたターゲット体。
本開示の実施形態において、ターゲット体が図3及び4に示され、概ね符号70が付される。ターゲット体70は、Ge−68などの放射性同位元素の生成に用いられる。ターゲット体70は、開始材料から放射性同位元素を生成するボンバードプロセス中に使用される。本開示のある実施形態では、1つのターゲット体70のみがボンバードプロセスに使用される。他の実施形態では、2つ(デュアル)のターゲット体がボンバードプロセスに使用され、3個以上も考えられる。デュアルターゲット体がボンバードプロセスに用いられる場合、より多くの量のGe−68などの目標放射性同位元素をプロセスの終了時に回収することができる。デュアルターゲット体が用いられる場合、各ターゲット体70は、本開示の他の箇所に開示されるように、同じまたは異なる量の放射性同位元素開始材料を含み得る。同様に、デュアルターゲット体の構成は、例えば、ターゲット体が同一の構造及び組成を有するようなものであればよい。
本開示によると、開始材料を含むターゲット体70は、ボンバード処理を介して照射される。開始材料のボンバード処理によってターゲット体70内に放射性同位元素が生成する。本開示の一実施形態では、ガリウム−ニッケル合金が開始材料であり、ボンバード処理後にゲルマニウム放射性同位元素が生成される。本開示の他の実施形態では、ガリウム−ニッケル合金がボンバードされてGe−68放射性同位元素が生成する。
ターゲット体の照射及びボンバード処理の後に、ターゲット体は通常、不要な短寿命同位元素が崩壊する期間にわたって放置される。ある実施形態では、ターゲット体は、待つことなく処理されてもよい。しかし、ターゲット体が待つことなく処理される場合、ターゲット体を崩壊させる充分な時間の欠如からもたらされる純度の問題が起こり得る。ある実施形態では、ボンバードされたターゲット体は約6日間かけて崩壊させられる。他の実施形態では、ボンバードされたターゲット体は約7日間かけて崩壊させられる。ある実施形態では、ボンバードされたターゲット体は約14日間かけて崩壊させられる。他の実施形態では、ボンバードされたターゲット体は少なくとも14日間かけて崩壊させられる。この崩壊時間中に、例えば、Ge−69、Ge−71、Cu−62、Cu−64、Cu−61、Cu−60、Zn−62及びZn−63などの短寿命材料が崩壊させられてなくなる。
放射性同位元素を含むターゲット体を崩壊させた後、ターゲット体は酸性化合物で剥離分解される。ある実施形態では、酸性化合物は塩酸(HCl)及び硝酸(HNO3)を含む。ターゲット体がこの酸性化合物で剥離分解される場合、放射性同位元素開始材料は溶解し、HCl、HNO3及び放射性同位元素を含む剥離分解溶液が形成される。ある例では、剥離分解溶液に水が存在していてもよい。ターゲット体の剥離分解は、ターゲット体から銅を除去することにもなる。本開示のある実施形態では、ボンバードされたターゲット体を剥離分解するのに用いられる酸性化合物は、約3Mから約6MのHCl及び約6Mから約15MのHNO3、ある実施形態では4.5MのHCl及び10MのHNO3を含む。
反応1−銅によるガリウムの単一の置換
3Cu+++2Ga0→3Cu0+2Ga+++
反応2−銅によるニッケルの単一の置換
Cu+++Ni0→Cu0+Ni++
反応3−銅によるゲルマニウムの単一の置換
2Cu+++Ge0→2Cu0+Ge++++。
反応4−硝酸中の銅の溶解
3Cu0+8HNO3→3Cu(NO3)2+2NO↑+4H2O
放射性同位元素を含むボンバードされたターゲット体が酸性化合物によって剥離分解されて剥離分解溶液を形成した後に、剥離分解溶液から放射性同位元素を抽出するのに無極性溶媒が用いられる。この工程は、酸性化合物から所望の放射性同位元素を、所望の放射性同位元素を含む無極性溶媒部分に移す。使用される無極性溶媒が本開示の範囲内である限り、この産業に適した任意の無極性溶媒が本開示において使用されればよい。使用できる適切な無極性溶媒は、ヘプタン、ヘキサン、シクロヘキサン、ペンタン及び四塩化炭素を含む。本開示の一実施形態では、抽出用の無極性溶媒としてヘプタンが用いられる。
放射性同位元素が剥離分解溶液から、放射性同位元素を含む貯留された無極性溶媒部分に抽出された後、無極性溶媒部分が洗浄される。本開示のある実施形態では、無極性溶媒部分は酸によって、一実施形態ではHClによって洗浄される。
ある実施形態では、抽出がジオールカートリッジを用いて行われる。本開示によって使用され得る適切なジオールカートリッジの実施例は、固相抽出(SPE)カートリッジである。抽出にジオールカートリッジが用いられる場合、放射性同位元素を得るのに以下の例示的処理が実行される。
放射性同位元素を含む無極性溶媒部分が洗浄されると、水を用いて放射性同位元素が無極性溶媒から抽出される。水を用いる抽出の前に、放射性同位元素を含む無極性溶媒部分が第1の分離用ロートから第2の分離用ロート(「第2のロート」)に移される。本開示のある実施形態では、無極性溶媒部分が第2のロートに移される前に、第2のロートは約10℃以下の温度に冷却される。
放射性同位元素を無極性溶媒部分から抽出した後に、放射性同位元素は水部分からそれ自体によって取得される。ある実施形態では、放射性同位元素を含む貯留水部分は、水を蒸発させるために加熱される。特定の実施形態では、単一のターゲットに対しては約3mlから約4ml、デュアルターゲットに対しては約4mlから約6mlの体積となるまで貯留水部分を蒸発させるように、貯留水部分が加熱される。ある実施形態では、貯留水部分は約65℃から約75℃の温度に加熱される。加熱プロセスは数時間かかり、ある実施形態では約1時間から約6時間続く。
以下の非限定的な実施例は例示目的のみのために提供され、したがって限定的な意味で捉えられるべきではない。
本開示による第1のガリウム−ニッケル合金ターゲットが、約186.35マイクロアンペアの平均ビーム電流及び29.4MeVのビームエネルギーで約7日間ボンバードされた。
表1:デュアル7日間ターゲットからの放射能部分
本開示によるガリウム−ニッケル合金ターゲットが、約183.5マイクロアンペアの平均ビーム電流及び29.5MeVのビームエネルギーで約4.4日間ボンバードされた。
表2:4.4日間ターゲットからの放射能部分
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