JP2019053906A - Electrode for power generation apparatus - Google Patents

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Abstract

To provide an electrode capable of enhancing the output of a power generation device.SOLUTION: Disclosed are electrodes 12, 13 used for a power generation device 10 for converting a fuel which is an organic substance into electric energy utilizing metabolic reaction of microorganisms 20. The electrodes contain a carbon nanotube.SELECTED DRAWING: Figure 1

Description

本発明は、微生物の代謝反応を利用して有機物である燃料を電気エネルギーに変換する発電装置に用いられる電極に関する。   The present invention relates to an electrode used in a power generation device that converts a fuel, which is an organic substance, into electrical energy by utilizing a metabolic reaction of a microorganism.

従来、微生物の代謝反応を利用して有機物である燃料を電気エネルギーに変換し、発電する装置が知られている。一般に、この種の発電装置は微生物燃料電池と呼ばれ、アノード電極とカソード電極とを備えている。そして、微生物燃料電池は、燃料としての有機物が微生物によって分解されるときに発生する電子をアノード電極にて回収し、アノード電極から外部回路を経由してカソード電極へ移動させる。また、アノード電極において発生したプロトンは、カソード電極へ移動した電子と、酸素と反応して水を生じさせる（例えば、特許文献１参照）。   2. Description of the Related Art Conventionally, an apparatus that generates electricity by converting a fuel, which is an organic substance, into electrical energy using a metabolic reaction of microorganisms is known. Generally, this type of power generation device is called a microbial fuel cell, and includes an anode electrode and a cathode electrode. The microbial fuel cell collects electrons generated when organic substances as fuel are decomposed by microorganisms at the anode electrode, and moves them from the anode electrode to the cathode electrode via an external circuit. In addition, protons generated at the anode electrode react with oxygen transferred to the cathode electrode and oxygen to generate water (see, for example, Patent Document 1).

特開２０１５−１７０４６６号公報Japanese Patent Laying-Open No. 2015-170466

以上のような微生物燃料電池は、燃料としての有機物を微生物に与えることによって、電力を簡単に生成することができるが、その電力自体は微弱であるため、適用範囲が限られる。
そこで、本発明は、発電装置の出力の向上を図ることが可能な電極を提供することを目的とする。 The microbial fuel cell as described above can easily generate electric power by giving an organic substance as a fuel to microorganisms, but the electric power itself is weak, so the application range is limited.
Then, an object of this invention is to provide the electrode which can aim at the improvement of the output of an electric power generating apparatus.

本発明の発電装置用の電極は、
微生物の代謝反応を利用して有機物である燃料を電気エネルギーに変換する発電装置に用いられる電極であって、
カーボンナノチューブを含んでいる。 The electrode for the power generator of the present invention is
An electrode used in a power generation device that converts organic fuel into electrical energy using a metabolic reaction of microorganisms,
Contains carbon nanotubes.

電極がカーボンナノチューブを含むことによって、当該電極の表面積を拡大させることができ、発電装置の内部抵抗を下げて出力を高めることができる。   When the electrode includes carbon nanotubes, the surface area of the electrode can be increased, and the output can be increased by reducing the internal resistance of the power generator.

好ましくは、前記電極が、カーボンナノチューブ複合紙からなる。
このような構成によって、当該電極に可撓性を持たせることができるので、使用箇所の自由度を高めることができる。また、使用後に容易に廃棄することができる。 Preferably, the electrode is made of carbon nanotube composite paper.
With such a configuration, flexibility can be given to the electrode, so that the degree of freedom in use can be increased. Moreover, it can be easily discarded after use.

好ましくは、前記電極がカソード電極として用いられ、フェリシアン化カリウムが含まれている。
カソード電極にフェリシアン化カリウムが含まれることによって、カソード電極における反応を促進し、出力をより高めることができる。 Preferably, the electrode is used as a cathode electrode and contains potassium ferricyanide.
By containing potassium ferricyanide in the cathode electrode, the reaction at the cathode electrode can be promoted and the output can be further increased.

好ましくは、前記電極がアノード電極として用いられ、微生物が保持されている。
このような構成によって、アノード電極に保持された微生物の代謝反応により発電を行うことができる。また、アノード電極は、カーボンナノチューブを含んでいるので、表面積の拡大によってより多くの微生物を保持することができ、出力を高めることが可能となる。また、微生物としてセルロースを燃料とするものを用いた場合、カーボンナノチューブ複合紙の成分として含まれるセルロースを燃料として発電を行うことが可能となる。 Preferably, the electrode is used as an anode electrode to hold microorganisms.
With such a configuration, power generation can be performed by the metabolic reaction of microorganisms held on the anode electrode. Further, since the anode electrode contains carbon nanotubes, more microorganisms can be retained by increasing the surface area, and the output can be increased. In addition, when a microorganism using cellulose as a fuel is used, it is possible to generate power using cellulose contained as a component of the carbon nanotube composite paper as a fuel.

好ましくは、前記電極がアノード電極として用いられ、前記有機物を含んでいる。
このような構成によって、アノード電極に含まれる有機物を燃料として発電を行うことができる。 Preferably, the electrode is used as an anode electrode and contains the organic substance.
With such a configuration, power generation can be performed using the organic substance contained in the anode electrode as a fuel.

本発明によれば、発電装置の出力を高めることができる。   According to the present invention, the output of the power generator can be increased.

一実施形態に係る発電装置を模式的に示す説明図である。It is explanatory drawing which shows typically the electric power generating apparatus which concerns on one Embodiment. 発電装置の具体的構成を示す側面図である。It is a side view which shows the specific structure of an electric power generating apparatus. 発電装置の具体的構造を示す分解斜視図である。It is a disassembled perspective view which shows the specific structure of an electric power generating apparatus. 他の実施形態に係る発電装置の具体的構造を示す分解斜視図である。It is a disassembled perspective view which shows the specific structure of the electric power generating apparatus which concerns on other embodiment. さらに他の実施形態に係る発電装置の具体的構造を示す分解斜視図である。It is a disassembled perspective view which shows the specific structure of the electric power generating apparatus which concerns on other embodiment. さらに他の実施形態に係る発電装置の具体的構造を示す分解斜視図である。It is a disassembled perspective view which shows the specific structure of the electric power generating apparatus which concerns on other embodiment. 発電特性を示すグラフである。It is a graph which shows an electric power generation characteristic. 発電特性を示すグラフである。It is a graph which shows an electric power generation characteristic. 発電特性を示すグラフである。It is a graph which shows an electric power generation characteristic.

以下、本発明の実施形態について、図面を参照して説明する。
［発電装置の構成］
図１は、一実施形態に係る発電装置を模式的に示す説明図である。
本実施形態の発電装置１０は、一槽型の微生物燃料電池により構成されている。また、本実施形態の発電装置１０は、例えば非常用バッテリと使用することが想定され、平常時は、乾燥状態で保存され、非常時のみに発電を行って電気機器等に通電を行い、使用後は廃棄される使い捨てタイプとされている。 Hereinafter, embodiments of the present invention will be described with reference to the drawings.
[Configuration of power generator]
Drawing 1 is an explanatory view showing typically the power generator concerning one embodiment.
The power generation apparatus 10 of this embodiment is configured by a single tank type microbial fuel cell. In addition, the power generation apparatus 10 of the present embodiment is assumed to be used with, for example, an emergency battery, and is stored in a dry state during normal times. After that it is a disposable type to be discarded.

この微生物燃料電池１０は、微生物２０が、有機物である燃料を分解する作用を利用して発電を行うものであり、筐体１１と、アノード電極１２と、カソード電極１３と、セパレータ１４とを備えている。
筐体１１は、アノード電極１２が配置されるアノード領域１７を備えており、このアノード領域１７内には外部から供給された水分を貯留することができる。ただし、発電装置１０の不使用時には、アノード領域１７は乾燥状態とされる。
アノード電極１２とカソード電極１３とは外部回路（負荷抵抗）１５を介して電気配線により電気的に接続されている。 The microbial fuel cell 10 generates power using the action of the microorganism 20 decomposing an organic fuel, and includes a casing 11, an anode electrode 12, a cathode electrode 13, and a separator 14. ing.
The casing 11 includes an anode region 17 in which the anode electrode 12 is disposed, and moisture supplied from the outside can be stored in the anode region 17. However, when the power generation apparatus 10 is not used, the anode region 17 is in a dry state.
The anode electrode 12 and the cathode electrode 13 are electrically connected to each other through electric wiring via an external circuit (load resistance) 15.

（アノード電極）
アノード電極１２は、カーボンナノチューブ複合紙からなる。カーボンナノチューブ複合紙は、紙の成分であるパルプ繊維にカーボンナノチューブを分散させたものである。カーボンナノチューブ複合紙は、例えば、次のように作製することができる。まず、カーボンナノチューブを分散させた水溶液（カーボンナノチューブ分散液）と、パルプを分散させた水溶液（パルプ分散液）とを混合し、マグネティックスターラ等を用いて所定時間（例えば２４時間）撹拌する。その後、混合された水溶液を乾燥機により約４０℃で所定期間（例えば２日程度）乾燥させる。この状態のカーボンナノチューブ複合紙は疎水性となるため、さらにプラズマ処理を施すことによって親水性を高める。 (Anode electrode)
The anode electrode 12 is made of carbon nanotube composite paper. Carbon nanotube composite paper is obtained by dispersing carbon nanotubes in pulp fibers, which are paper components. The carbon nanotube composite paper can be produced, for example, as follows. First, an aqueous solution in which carbon nanotubes are dispersed (carbon nanotube dispersion) and an aqueous solution in which pulp is dispersed (pulp dispersion) are mixed and stirred for a predetermined time (for example, 24 hours) using a magnetic stirrer or the like. Thereafter, the mixed aqueous solution is dried by a dryer at about 40 ° C. for a predetermined period (for example, about 2 days). Since the carbon nanotube composite paper in this state becomes hydrophobic, the hydrophilicity is enhanced by further plasma treatment.

アノード電極１２は、カーボンナノチューブの支持基材として紙が用いられるので、可撓性（フレキシブル性）を有し、容易に湾曲させることができる。したがって、使用形態の自由度を高めることができる。また、アノード電極１２を構成するカーボンナノチューブ複合紙は、パルプ繊維に水を含ませることができるため、吸水性を有する。なお、アノード電極１２の厚さは、例えば、０．１ｍｍ以上１ｍｍ以下とされる。   Since the anode electrode 12 is made of paper as a support substrate for carbon nanotubes, it has flexibility (flexibility) and can be easily bent. Therefore, the freedom degree of a use form can be raised. Further, the carbon nanotube composite paper constituting the anode electrode 12 has water absorbability because water can be contained in the pulp fiber. The thickness of the anode electrode 12 is, for example, not less than 0.1 mm and not more than 1 mm.

アノード電極１２には、有機物を分解する微生物２０が保持されている。すなわち、アノード電極１２は、微生物２０を保持するための「保持体」を構成している。
アノード電極１２は、微生物２０を培養している培養液に所定時間浸した後、乾燥させることによって微生物２０を乾燥状態で保持することができる。このとき、培養液に含まれるエサとなる有機物もアノード電極１２に含まれた状態となる。また、後述するように微生物２０が枯草菌である場合、セルロースを分解することができるため、カーボンナノチューブ複合紙に含まれるパルプ繊維の成分であるセルロースを燃料として代謝反応を行う。 The anode electrode 12 holds microorganisms 20 that decompose organic substances. That is, the anode electrode 12 constitutes a “holding body” for holding the microorganism 20.
The anode electrode 12 can hold the microorganism 20 in a dry state by immersing it in a culture solution in which the microorganism 20 is cultured for a predetermined time and then drying it. At this time, the organic substance serving as food contained in the culture solution is also contained in the anode electrode 12. As will be described later, when the microorganism 20 is Bacillus subtilis, cellulose can be decomposed, so that a metabolic reaction is performed using cellulose, which is a component of pulp fibers contained in the carbon nanotube composite paper, as a fuel.

（微生物）
本実施形態の微生物２０は、枯草菌、例えば納豆菌が用いられている。枯草菌は、有機物としてのセルロースやグルコースを分解する。また、枯草菌は、栄養分が枯渇すると、芽胞を形成して休眠状態となり、高温状態や乾燥状態等の劣悪な環境下においても長期間にわたって生存状態を維持する。一方、芽胞を形成した枯草菌は、栄養が与えられると休眠状態を終えて発芽し、増殖する。本実施形態では、このような枯草菌の性質を利用することによって、長期保存可能な発電装置１０を実現している。ただし、本実施形態の発電装置１０は、枯草菌を用いたものに限定されず、乾燥状態でも生存可能な他の微生物、例えば、グルコースを分解する酵母菌、大腸菌等を適用することもできる。なお、本発明で用いる微生物は、乾燥状態で生存可能でないものであってもよく、セルロースやグルコース以外の有機物を分解するものであってもよい。 (Microorganism)
As the microorganism 20 of the present embodiment, Bacillus subtilis, for example, Bacillus natto, is used. Bacillus subtilis decomposes cellulose and glucose as organic substances. Further, Bacillus subtilis forms a spore when nutrients are depleted, and enters a dormant state, and maintains a viable state for a long period of time even in a poor environment such as a high temperature state or a dry state. On the other hand, Bacillus subtilis that has formed spores germinate after being in a dormant state when given nutrition. In the present embodiment, the power generation apparatus 10 that can be stored for a long period of time is realized by utilizing such properties of Bacillus subtilis. However, the power generation apparatus 10 of the present embodiment is not limited to those using Bacillus subtilis, and other microorganisms that can survive even in a dry state, for example, yeasts that degrade glucose, E. coli, and the like can also be applied. In addition, the microorganisms used in the present invention may not be able to survive in a dry state, or may decompose organic substances other than cellulose and glucose.

（カソード電極）
カソード電極１３は、アノード電極１２と同様にカーボンナノチューブ複合紙からなる。したがって、アノード電極１２と同様の方法により作製することができる。また、カソード電極１３は、酸素の透過性を有する、いわゆるエアカソードである。
カソード電極１３には、触媒としてフェリシアン化カリウムが含まれている。具体的には、カソード電極１３は、フェリシアン化カリウム水溶液に所定時間浸した後、乾燥させることによって作製される。カソード電極１３の厚さは、例えば、０．１ｍｍ以上１ｍｍ以下とされる。 (Cathode electrode)
The cathode electrode 13 is made of carbon nanotube composite paper, like the anode electrode 12. Therefore, it can be produced by a method similar to that for the anode electrode 12. The cathode electrode 13 is a so-called air cathode having oxygen permeability.
The cathode electrode 13 contains potassium ferricyanide as a catalyst. Specifically, the cathode electrode 13 is produced by immersing it in a potassium ferricyanide aqueous solution for a predetermined time and drying it. The thickness of the cathode electrode 13 is, for example, not less than 0.1 mm and not more than 1 mm.

（セパレータ）
セパレータ１４は、アノード領域１７で発生したプロトン（水素イオン）を透過可能であり、アノード領域１７内の水分の透過を防止するものである。このセパレータ１４として、一般的にはプロトン交換膜（ＰＥＭ）が用いられる。ただし、本実施形態では、ＰＥＭに代えて、紙製のセパレータ１４が用いられている。このセパレータ１４は、例えば、濾紙（例えば、孔径が約５μｍ）に防水剤を塗布（疎水化処理）することによって作製することができる。紙製のセパレータ１４は、プロトン交換膜と比べて、安価に作製することができるとともに、使用後の廃棄が容易になるという利点を有する。なお、セパレータ１４として孔径がより小さい濾紙（例えば、約０．０５μｍ）を用いれば、濾紙自体で水分の透過を阻止することができるため、疎水化処理を行わなくてもよい。しかし、この場合、濾紙が非常に高価となるため、コストの面では、比較的孔径の大きな濾紙に対して疎水化処理を施すことが好ましい。 (Separator)
The separator 14 can transmit protons (hydrogen ions) generated in the anode region 17, and prevents moisture from passing through the anode region 17. As the separator 14, a proton exchange membrane (PEM) is generally used. However, in the present embodiment, a paper separator 14 is used instead of the PEM. For example, the separator 14 can be manufactured by applying a waterproofing agent (hydrophobizing treatment) to filter paper (for example, a pore diameter of about 5 μm). The paper separator 14 has the advantages that it can be produced at a lower cost than the proton exchange membrane and can be easily discarded after use. In addition, if a filter paper (for example, about 0.05 μm) having a smaller pore diameter is used as the separator 14, the filter paper itself can prevent moisture from passing through, so that the hydrophobic treatment need not be performed. However, in this case, the filter paper is very expensive. From the viewpoint of cost, it is preferable to subject the filter paper having a relatively large pore diameter to a hydrophobic treatment.

［発電装置の具体的構造］
図２は、発電装置の具体的構造を示す側面図、図３は、同分解斜視図である。
筐体１１は、一対の主枠３１ａ、３１ｂと、一対の副枠３２ａ，３２ｂとを有している。一対の主枠３１ａ，３１ｂは、合成樹脂材等により略正方形状に形成された薄板材からなり、中央部に略正方形状の開口３１ａ１，３１ｂ１が形成されている。一対の主枠３１ａ，３１ｂは、セパレータ１４を間に挟んだ状態で互いに重ね合わされている。セパレータ１４は、主枠３１ａ、３１ｂとほぼ同一寸法の略正方形状に形成されている。 [Specific structure of power generator]
FIG. 2 is a side view showing a specific structure of the power generator, and FIG. 3 is an exploded perspective view thereof.
The housing 11 includes a pair of main frames 31a and 31b and a pair of sub frames 32a and 32b. The pair of main frames 31a and 31b is made of a thin plate material formed in a substantially square shape with a synthetic resin material or the like, and substantially square-shaped openings 31a1 and 31b1 are formed in the central portion. The pair of main frames 31a and 31b are overlapped with each other with the separator 14 interposed therebetween. The separator 14 is formed in a substantially square shape having substantially the same dimensions as the main frames 31a and 31b.

一対の副枠３２ａ，３２ｂは、合成樹脂材等により略正方形に形成された薄板材からなり、中央部に略四角形状の開口３２ａ１，３２ｂ１が形成されている。副枠３２ａ，３２ｂの外形は、主枠３１ａ，３１ｂの開口３１ａ１，３１ｂ１と略同一形状に形成されている。   The pair of sub-frames 32a and 32b are made of a thin plate material formed in a substantially square shape with a synthetic resin material or the like, and substantially square-shaped openings 32a1 and 32b1 are formed in the center. The outer shapes of the sub-frames 32a and 32b are formed in substantially the same shape as the openings 31a1 and 31b1 of the main frames 31a and 31b.

一方の副枠３２ａは、アノード電極１２を間に挟んだ状態で一方の主枠３１ａに重ね合わされ、他方の副枠３２ｂは、カソード電極１３を間に挟んだ状態で他方の主枠３１ｂに重ね合わされる。アノード電極１２側に配置された副枠３２ａの開口３２ａ１は、水分を供給するための供給口とされる。また、アノード電極１２側の主枠３１ａ及び副枠３２ａの開口３１ａ１，３２ａ１は、アノード領域１７を形成している。   One sub-frame 32a is superimposed on one main frame 31a with the anode electrode 12 sandwiched therebetween, and the other sub-frame 32b is superimposed on the other main frame 31b with the cathode electrode 13 sandwiched therebetween. Is done. The opening 32a1 of the sub-frame 32a disposed on the anode electrode 12 side serves as a supply port for supplying moisture. The openings 31a1 and 32a1 of the main frame 31a and the subframe 32a on the anode electrode 12 side form the anode region 17.

カソード電極１３側に配置された副枠３２ｂの開口３２ｂ１は、カソード電極１３に外気を触れさせるための外気口とされている。アノード電極１２及びカソード電極１３は、主枠３１ａ，３１ｂ及び副枠３２ａ，３２ｂから外側へ突出し、この突出部分が外部回路１５（図１参照）に接続される。   The opening 32b1 of the sub-frame 32b arranged on the cathode electrode 13 side is an outside air port for allowing the outside air to come into contact with the cathode electrode 13. The anode electrode 12 and the cathode electrode 13 protrude outward from the main frames 31a and 31b and the sub frames 32a and 32b, and the protruding portions are connected to the external circuit 15 (see FIG. 1).

［発電装置の作用］
本実施形態の発電装置１０は、不使用時に、微生物２０を保持するアノード電極１２が水分に触れていない乾燥状態とされる。そして、微生物２０は、乾燥状態で長期間生存可能なもの、例えば、納豆菌等の枯草菌が用いられている。
そして、発電装置１０は、使用時に、吸水口３２ａ１からアノード領域１７へ所定量の水分が供給される。アノード領域１７に水分が供給されると、アノード電極１２に保持されていた微生物２０は有機物を分解し、プロトン（Ｈ＋）及び電子（ｅ−）を生成する。電子ｅ−は、アノード電極１２で回収され、外部回路を経由してカソード電極１３に移動する。プロトンは、セパレータ１４を透過してカソード電極１３に移動する。カソード電極１３において、外気口３２ｂ１から取り込まれた空気中の酸素と、カソード電極１３に移動した電子及びプロトンとの反応により水が発生する。 [Operation of power generator]
The power generation device 10 of the present embodiment is in a dry state in which the anode electrode 12 holding the microorganisms 20 is not in contact with moisture when not in use. The microorganism 20 is one that can survive for a long time in a dry state, for example, Bacillus subtilis such as Bacillus natto.
The power generation apparatus 10 is supplied with a predetermined amount of moisture from the water inlet 32a1 to the anode region 17 during use. When moisture is supplied to the anode region 17, the microorganism 20 held on the anode electrode 12 decomposes organic matter and generates protons (H + ) and electrons (e − ). The electrons e − are collected by the anode electrode 12 and move to the cathode electrode 13 via an external circuit. Protons pass through the separator 14 and move to the cathode electrode 13. In the cathode electrode 13, water is generated by a reaction between oxygen in the air taken in from the outside air port 32 b 1 and electrons and protons moved to the cathode electrode 13.

したがって、本実施形態の発電装置１０は、不使用時には、発電が行われない乾燥状態で長期に保存可能であり、使用時のみ水分を供給することによって発電を行うことができる。また、発電装置１０は、電極１２，１３及びセパレータ１４が紙成分を含むため、軽量に形成することができる。そのため、災害時等の非常時のみに使用する非常用バッテリに適している。   Therefore, when not in use, the power generation apparatus 10 of the present embodiment can be stored for a long time in a dry state where no power generation is performed, and can generate power by supplying moisture only during use. Moreover, since the electrodes 12, 13 and the separator 14 include a paper component, the power generation device 10 can be formed to be lightweight. Therefore, it is suitable for an emergency battery used only in an emergency such as a disaster.

アノード電極１２は、カーボンナノチューブ複合紙により形成され、その成分であるパルプ繊維には、微生物２０（枯草菌）のエサとなる有機物としてのセルロースが含まれているので、外部から燃料を供給しなくても発電を行うことができる。つまり、アノード電極１２自体を燃料として発電を行うことができる。そのため、水さえあれば環境を問わずに発電を行うことができる。例えば、屋外において、河水、海水、雨水、廃水（排水）等を用いて発電を行うことができる。また、本実施形態では、アノード電極１２に微生物２０を保持させるために、微生物２０を培養した培養液にアノード電極１２を浸しているので、アノード電極１２に培養液中の有機物が含まれた状態となる。そのため、当該有機物を用いても発電を行うことも可能となる。   The anode electrode 12 is formed of carbon nanotube composite paper, and the pulp fiber, which is a component thereof, contains cellulose as an organic substance serving as a feed for the microorganism 20 (Bacillus subtilis), so that no fuel is supplied from the outside. Even power can be generated. That is, power generation can be performed using the anode electrode 12 itself as a fuel. Therefore, as long as there is water, power can be generated regardless of the environment. For example, power generation can be performed outdoors using river water, seawater, rainwater, wastewater (drainage), or the like. Moreover, in this embodiment, since the anode electrode 12 is immersed in the culture solution which culture | cultivated the microorganism 20 in order to make the anode electrode 12 hold | maintain the microorganisms 20, the organic substance in a culture solution is contained in the anode electrode 12 It becomes. Therefore, it is possible to generate electric power using the organic matter.

アノード電極１２及びカソード電極１３は、カーボンナノチューブを含んでいるので、表面積が拡大し、内部抵抗が低下する。そのため、出力電圧を高めることが可能となる。また、アノード電極１２の表面積が拡大することによって、より多くの微生物２０を保持することが可能となる。また、カソード電極１３には、触媒としてフェリシアン化カリウムが含まれているので、カソード電極１３における還元反応が促進され、出力電圧をより高めることができる。   Since the anode electrode 12 and the cathode electrode 13 contain carbon nanotubes, the surface area increases and the internal resistance decreases. As a result, the output voltage can be increased. Further, since the surface area of the anode electrode 12 is increased, more microorganisms 20 can be retained. Further, since the cathode electrode 13 contains potassium ferricyanide as a catalyst, the reduction reaction at the cathode electrode 13 is promoted, and the output voltage can be further increased.

［他の実施形態］
図４〜図６は、他の実施形態に係る発電装置の具体的構造を示す分解斜視図である。
図４に示す発電装置１０は、微生物を保持するための保持体として、アノード電極１２とは別体のセルローススポンジ（吸水体）２１を備えている。このセルローススポンジ２１は、連続気泡を有し、略直方体形状に形成されている。また、セルローススポンジ２１は、アノード電極１２と一方の副枠３２ａとの間において吸水口３２ａ１に対応して配置されている。 [Other Embodiments]
4 to 6 are exploded perspective views showing a specific structure of a power generator according to another embodiment.
The power generation apparatus 10 shown in FIG. 4 includes a cellulose sponge (water absorbing body) 21 that is a separate body from the anode electrode 12 as a holding body for holding microorganisms. The cellulose sponge 21 has open cells and is formed in a substantially rectangular parallelepiped shape. Further, the cellulose sponge 21 is disposed between the anode electrode 12 and the one sub-frame 32a so as to correspond to the water inlet 32a1.

保持体としてのセルローススポンジ２１は、例えば、微生物を培養している培養液中にセルローススポンジ２１を所定時間浸し、その後、セルローススポンジ２１を乾燥させることによって作製することができる。したがって、培養液に含まれるエサとなる有機物もセルローススポンジ２１に含まれた状態となる。   The cellulose sponge 21 as the holding body can be produced by, for example, immersing the cellulose sponge 21 in a culture solution in which microorganisms are cultured for a predetermined time and then drying the cellulose sponge 21. Therefore, the organic matter serving as food contained in the culture solution is also contained in the cellulose sponge 21.

本実施形態では、吸水口３２ａ１からセルローススポンジ２１に水分を供給することによって、セルローススポンジ２１に保持された枯草菌等の微生物が、セルローススポンジ２１の成分であるセルロースを分解して発電を行うことができる。したがって、外部から燃料を供給しなくても、水のみを供給することにより発電を行うことができる。また、セルローススポンジ２１は、吸水口３２ａ１から供給された水分をより多く吸収することができるので、発電時間を延長することが可能となる。また、セルローススポンジ２１に微生物を保持させる際にセルローススポンジ２１に含まれた有機物を分解して発電を行うこともできる。   In the present embodiment, by supplying moisture to the cellulose sponge 21 from the water suction port 32a1, microorganisms such as Bacillus subtilis held in the cellulose sponge 21 decompose the cellulose that is a component of the cellulose sponge 21 to generate power. Can do. Therefore, power can be generated by supplying only water without supplying fuel from the outside. Moreover, since the cellulose sponge 21 can absorb more water supplied from the water inlet 32a1, it is possible to extend the power generation time. In addition, when the microorganisms are held in the cellulose sponge 21, it is possible to generate electricity by decomposing organic substances contained in the cellulose sponge 21.

図５に示す発電装置１０は、微生物を保持するための保持体として、アノード電極１２とは別体の濾紙（吸水体）２２を備えている。この濾紙２２は、アノード電極１２と一方の副枠との間に配置されている。また、濾紙２２は、副枠の吸水口に対応して配置される。
保持としての濾紙２２は、例えば、微生物を培養している培養液中に濾紙２２を所定時間浸し、その後、濾紙２２を乾燥させることによって作製することができる。したがって、培養液に含まれるエサとなる有機物も濾紙２２に含まれた状態となる。 The power generation device 10 shown in FIG. 5 includes a filter paper (water absorbing body) 22 that is a separate body from the anode electrode 12 as a holding body for holding microorganisms. The filter paper 22 is disposed between the anode electrode 12 and one subframe. Moreover, the filter paper 22 is arrange | positioned corresponding to the water inlet of a subframe.
The filter paper 22 as the holding can be produced, for example, by immersing the filter paper 22 in a culture solution in which microorganisms are cultured for a predetermined time and then drying the filter paper 22. Therefore, the organic matter serving as food contained in the culture solution is also contained in the filter paper 22.

本実施形態の発電装置１０は、吸水口から濾紙２２に水分を供給することによって、濾紙２２に保持された枯草菌等の微生物が、濾紙２２の成分であるセルロースを分解して発電を行うことができる。したがって、外部から燃料を供給しなくても、水のみを供給することにより発電を行うことができる。
また、濾紙２２は、アノード電極１２に比べて吸水性が高いため、アノード電極１２を保持体として使用する場合に比べて、発電時間を延長することができる。また、濾紙２２に微生物を保持させる際に濾紙２２に含まれた有機物を分解して発電を行うこともできる。 The power generation apparatus 10 according to the present embodiment supplies power to the filter paper 22 from a water suction port so that microorganisms such as Bacillus subtilis held on the filter paper 22 decomposes cellulose that is a component of the filter paper 22 to generate power. Can do. Therefore, power can be generated by supplying only water without supplying fuel from the outside.
Further, since the filter paper 22 has higher water absorption than the anode electrode 12, the power generation time can be extended compared to the case where the anode electrode 12 is used as a holding body. In addition, when the microorganisms are held on the filter paper 22, it is possible to generate power by decomposing organic substances contained in the filter paper 22.

図６に示す発電装置１０は、図５の例と同様に、微生物を保持するための保持体として、アノード電極１２とは別体の濾紙２２を備えている。さらに、本実施形態では、濾紙２２の上にスポンジ（吸水部材）２３が載置されている。このスポンジ２３は、微生物を保持するためではなく専ら水分を吸収するために用いられる。本実施形態では、図５に示す実施形態と同様の作用効果を奏する。そして、スポンジ２３に水が吸収されるので、図５に示す実施形態と比較して、より発電時間を延長することができる。   As in the example of FIG. 5, the power generation device 10 illustrated in FIG. 6 includes a filter paper 22 that is separate from the anode electrode 12 as a holder for holding microorganisms. Further, in this embodiment, a sponge (water absorbing member) 23 is placed on the filter paper 22. This sponge 23 is used not only to retain microorganisms but to absorb moisture exclusively. In the present embodiment, the same effects as those of the embodiment shown in FIG. And since water is absorbed by the sponge 23, compared with embodiment shown in FIG. 5, power generation time can be extended more.

本発明は、上記各実施形態に限定されるものではなく、特許請求の範囲に記載された発明の範囲内において、変更することが可能である。本発明は、例えば、以下のように変更することができる。   The present invention is not limited to the above embodiments, and can be modified within the scope of the invention described in the claims. The present invention can be modified as follows, for example.

カーボンナノチューブ複合紙の作製方法は、上記に説明したものに限らず、種々の方法を採用することができる。また、カーボンナノチューブ複合紙は、市販のものを用いてもよい。
上記各実施形態では、アノード電極１２及びカソード電極１３として、カーボンナノチューブ複合紙が用いられていたが、これに限定されるものではない。例えば、カーボンナノチューブをガラスや透明電極（ＦＴＯ）等の支持基材に焼き付けたものを用いることもできる。なお、電極１２，１３にカーボンナノチューブを含ませる場合、少なくとも電極１２，１３の表面にカーボンナノチューブが存在するか、吸水性を有する電極１２，１３の内部及び表面にカーボンナノチューブが分散した状態で存在していることが好ましい。 The method for producing the carbon nanotube composite paper is not limited to the one described above, and various methods can be adopted. Commercially available carbon nanotube composite paper may be used.
In each of the above embodiments, the carbon nanotube composite paper is used as the anode electrode 12 and the cathode electrode 13, but the present invention is not limited to this. For example, carbon nanotubes baked on a supporting substrate such as glass or a transparent electrode (FTO) can be used. When carbon nanotubes are included in the electrodes 12 and 13, carbon nanotubes are present at least on the surfaces of the electrodes 12 and 13, or exist in a state where carbon nanotubes are dispersed inside and on the surfaces of the water-absorbing electrodes 12 and 13. It is preferable.

上記各実施形態では、カソード電極１３がフェリシアン化カリウムを含んでいたが、フェリシアン化カリウムを含んでいなくてもよい。
また、上記各実施形態では、セパレータ１４として、疎水化処理が施された濾紙２２が用いられていたが、濾紙以外の紙が用いられていてもよい。また、セパレータ１４として、一般的なプロトン交換膜（ＰＥＭ）が用いられていてもよい。 In each of the above embodiments, the cathode electrode 13 contains potassium ferricyanide. However, the cathode electrode 13 may not contain potassium ferricyanide.
Moreover, in each said embodiment, although the filter paper 22 to which the hydrophobization process was performed was used as the separator 14, papers other than a filter paper may be used. Further, a general proton exchange membrane (PEM) may be used as the separator 14.

上記各実施形態では、微生物を培養している培養液中に保持体を浸し、その後、乾燥させることによって、保持体に微生物を保持させているが、これに限定されず、例えば、培養液中で生成したバイオフィルムを保持体に貼り付けることによって、保持体に微生物を保持させることもできる。   In each of the above embodiments, the microorganism is held in the holding body by immersing the holding body in a culture solution in which the microorganism is cultured, and then drying, but is not limited thereto, for example, in the culture solution By attaching the biofilm produced in step 1 to the holder, the holder can also hold the microorganisms.

本発明の発電装置１０は、電気機器を駆動するために発電するものに限らず、他の用途のために発電するものであってもよい。例えば、供給された水分の特性等を発電量に応じて検出するセンサとして機能するものや、有機物を含む排水（廃水）を処理する過程で発電するものであってもよい。   The power generation device 10 of the present invention is not limited to generating power for driving an electric device, and may generate power for other uses. For example, a device that functions as a sensor that detects the characteristics of supplied water according to the amount of power generation, or a device that generates power in the process of treating wastewater (waste water) containing organic matter may be used.

上記実施形態では、発電装置として１槽型の微生物燃料電池を例示したが、２槽型の微生物燃料電池であってもよい。また、本実施形態の発電装置は、乾燥状態で保存されるものに限らず、アノード電極及び／又はカソード電極が配置される領域に水分が存在しているものであってもよい。   In the above embodiment, a one-tank type microbial fuel cell is exemplified as the power generation device, but a two-tank type microbial fuel cell may be used. In addition, the power generation apparatus according to the present embodiment is not limited to one that is stored in a dry state, but may be one in which moisture is present in a region where the anode electrode and / or the cathode electrode is disposed.

［発電装置の発電特性］
本発明の発電装置の発電特性として、時間の経過に伴う出力電圧の変化を調べた結果を図８及び図９に示す。図７は、比較例に係る電極を用いた場合の発電特性を示す。
図７は、カソード電極がフェリシアン化カリウムを含むことによる効果を示すグラフである。実験に使用した発電装置は、アノード電極及びカソード電極としてカーボンシートを用い、このカーボンシートに、乾燥状態で生存可能な微生物、特に枯草菌の一例である納豆菌を保持し、セパレータとしてＰＥＭを用いたものである。また、外部回路の負荷抵抗を１０ｋΩとした。また、発電装置に供給した水分の量を１０μＬとした。 [Power generation characteristics of power generator]
As a power generation characteristic of the power generation device of the present invention, the results of examining the change in output voltage over time are shown in FIGS. FIG. 7 shows the power generation characteristics when the electrode according to the comparative example is used.
FIG. 7 is a graph showing the effect of the cathode electrode containing potassium ferricyanide. The power generation apparatus used in the experiment uses carbon sheets as an anode electrode and a cathode electrode, holds microorganisms that can survive in a dry state, in particular, Bacillus natto, which is an example of Bacillus subtilis, and uses PEM as a separator. It was. The load resistance of the external circuit was 10 kΩ. In addition, the amount of moisture supplied to the power generator was 10 μL.

図７において、フェリシアン化カリウムの有無に関わらず、発電装置に水を供給することによって出力電圧が上昇している。
また、カソード電極がフェリシアン化カリウムを含む場合は、フェリシアン化カリウムを含まない場合と比べて水を供給した直後の出力電圧がより大きく上昇している。その後、時間が経過したあとも、フェリシアン化カリウムを含む方が、より高い電圧が出力されている。以上より、カソード電極がフェリシアン化カリウムを含むことによって、カソード電極における反応が促進され、出力電圧が高められることがわかる。 In FIG. 7, regardless of the presence or absence of potassium ferricyanide, the output voltage is increased by supplying water to the power generator.
In addition, when the cathode electrode contains potassium ferricyanide, the output voltage immediately after supplying water is larger than when the cathode electrode does not contain potassium ferricyanide. After that, even after time has elapsed, a higher voltage is output when potassium ferricyanide is contained. From the above, it can be seen that when the cathode electrode contains potassium ferricyanide, the reaction at the cathode electrode is promoted and the output voltage is increased.

図８は、電極としてカーボンナノチューブ複合紙を用いることによる効果を示すグラフである。実験に使用した発電装置は、アノード電極及びカソード電極としてカーボンナノチューブ複合紙を用い、カソード電極にフェリシアン化カリウムを含ませたものである。その他の条件は、図７に示す実験で用いた発電装置と同一である。また、外部回路の負荷抵抗が１０ｋΩの場合と１ｋΩの場合とについてそれぞれ出力電圧を測定した。   FIG. 8 is a graph showing the effect of using carbon nanotube composite paper as an electrode. The power generator used in the experiment uses carbon nanotube composite paper as an anode electrode and a cathode electrode, and contains potassium ferricyanide in the cathode electrode. Other conditions are the same as those of the power generation apparatus used in the experiment shown in FIG. Further, the output voltage was measured for the case where the load resistance of the external circuit was 10 kΩ and 1 kΩ, respectively.

図８において、電極としてカーボンナノチューブ複合紙を使用することによって、電極がカーボンシートの場合（図７の比較例参照）と比較して、出力電圧がより高められていることが分かる。また、負荷抵抗が１ｋΩの場合、負荷抵抗が１０ｋΩの場合よりも出力が低下するものの、好適に発電が行われている。したがって、アノード電極及びカソード電極として、カーボンナノチューブ複合紙を用いることがより好適であることがわかる。   In FIG. 8, it can be seen that by using the carbon nanotube composite paper as the electrode, the output voltage is further increased as compared with the case where the electrode is a carbon sheet (see the comparative example in FIG. 7). Further, when the load resistance is 1 kΩ, the output is lower than that when the load resistance is 10 kΩ, but power generation is preferably performed. Therefore, it can be seen that it is more preferable to use carbon nanotube composite paper as the anode electrode and the cathode electrode.

また、図示はしていないが、カソード電極としてカーボンナノチューブ複合紙にフェリシアン化カリウムを含ませたものを用いることによって、カーボンナノチューブ複合紙にフェリシアン化カリウムを含ませてないものと比べて出力が高められることがわかった。   Although not shown in the figure, the output can be increased by using a carbon nanotube composite paper containing potassium ferricyanide as a cathode electrode as compared with a carbon nanotube composite paper not containing potassium ferricyanide. I understood.

図９は、セパレータとして濾紙を用いることによる効果を示すグラフである。実験に使用した発電装置は、アノード電極及びカソード電極としてカーボンナノチューブ複合紙を用い、カソード電極にフェリシアン化カリウムを含ませたものである。セパレータとして、ＰＥＭに代えて、疎水化処理を施した濾紙を用いた。また、外部回路の負荷抵抗を１０ｋΩとした。   FIG. 9 is a graph showing the effect of using filter paper as a separator. The power generator used in the experiment uses carbon nanotube composite paper as an anode electrode and a cathode electrode, and contains potassium ferricyanide in the cathode electrode. As a separator, a filter paper subjected to hydrophobic treatment was used instead of PEM. The load resistance of the external circuit was 10 kΩ.

図９において、セパレータとして濾紙を用いた場合、ＰＥＭを用いた場合（図８参照）と比べて、水分を供給した直後の出力電圧の立ち上がりが緩やかとなり、出力電圧のピークが低下するものの、発電時間が長く維持されている。したがって、低い電圧で長く発電するために、セパレータとして濾紙を使用することが有効であることがわかる。また、電極としてフェリシアン化カリウムを含むカーボンシートを用いた場合（図７参照）と比較して、出力電圧のピークはほぼ同等であるが、発電時間が長く維持されており、発電量が大きくなっていることが分かる。   In FIG. 9, when the filter paper is used as the separator, the rise of the output voltage immediately after supplying the moisture becomes slower and the peak of the output voltage is lower than when the PEM is used (see FIG. 8). The time has been maintained for a long time. Therefore, it can be seen that it is effective to use filter paper as a separator in order to generate power for a long time at a low voltage. Moreover, compared with the case where the carbon sheet containing potassium ferricyanide is used as the electrode (see FIG. 7), the peak of the output voltage is almost the same, but the power generation time is maintained longer, and the power generation amount becomes larger. I understand that.

なお、当該実験により、セパレータとして疎水化処理を施した濾紙を用いることによって、アノード領域内の水分がカソード電極へ移動することはなく、また、適切に発電が行われていることから、アノード領域で発生したプロトンはセパレータを透過してカソード電極へ移動していることが確認できた。   In this experiment, by using a filter paper that has been subjected to a hydrophobic treatment as a separator, moisture in the anode region does not move to the cathode electrode, and power generation is performed appropriately. It was confirmed that the protons generated in were transferred to the cathode electrode through the separator.

［付記］
上記実施形態には、特許請求の範囲に記載した発明の他、以下に付記する発明も含まれている。
（付記１）微生物の代謝反応を利用して有機物である燃料を電気エネルギーに変換する発電装置に用いられる電極であって、
カソード電極として構成され、フェリシアン化カリウムを含ませたカーボンシートからなる電極。
（付記２）付記１に記載の電極であって、乾燥状態で使用される電極。 [Appendix]
In addition to the invention described in the claims, the embodiment described below is also included in the embodiment.
(Appendix 1) An electrode used in a power generation device that converts a fuel, which is an organic substance, into electrical energy using a metabolic reaction of microorganisms,
An electrode composed of a carbon sheet configured as a cathode electrode and containing potassium ferricyanide.
(Supplementary note 2) The electrode according to supplementary note 1, which is used in a dry state.

１０ ：発電装置（微生物燃料電池）
１２ ：アノード電極
１３ ：カソード電極
２０ ：微生物 10: Power generation device (microbial fuel cell)
12: Anode electrode 13: Cathode electrode 20: Microorganism

Claims (5)

微生物の代謝反応を利用して有機物である燃料を電気エネルギーに変換する発電装置に用いられる電極であって、
カーボンナノチューブを含んでいる、電極。 An electrode used in a power generation device that converts organic fuel into electrical energy using a metabolic reaction of microorganisms,
An electrode containing carbon nanotubes. カーボンナノチューブ複合紙からなる、請求項１に記載の電極。   The electrode according to claim 1, which is made of carbon nanotube composite paper. カソード電極として用いられ、フェリシアン化カリウムが含まれている、請求項１又は２に記載の電極。   The electrode according to claim 1 or 2, which is used as a cathode electrode and contains potassium ferricyanide. アノード電極として用いられ、前記微生物が保持されている、請求項１又は２に記載の電極。   The electrode according to claim 1 or 2, which is used as an anode electrode and holds the microorganism. アノード電極として用いられ、前記有機物を含んでいる、請求項１、２又は４に記載の電極。   The electrode according to claim 1, 2 or 4, which is used as an anode electrode and contains the organic substance.
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