JP2018004345A - 化学センサおよび化学物質検出方法および装置 - Google Patents
化学センサおよび化学物質検出方法および装置 Download PDFInfo
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Abstract
【課題】信号増幅が不要で、かつ誤検出の起こらない化学センサを提供する。【解決手段】第1導電型の半導体基板と、半導体基板の表面に形成された第1の電極と、第1の電極と垂直方向に対向して配置される第2の電極と、第1の電極と第2の電極との間に、液体または気体が流入可能な流路と、流路内の、第1の電極と第2の電極との間の少なくとも一部の領域に配置され、所定の化学物質と結合する化学物質捕獲部とを備え、第1の電極と第2の電極との間の距離を、2nm以上、200nm以下とし、第1の電極と第2の電極との間の誘電率の変化を検出することを特徴とする化学センサが開示される。【選択図】 図1
Description
本発明は、半導体基板を用いた化学センサおよびその製造方法、並びに化学物質検出装置および方法に関する。
本技術分野の背景技術として、特許文献1および特許文献2がある。特許文献1には、非導電性基板上に形成された電極上の抗体プローブを用いて抗原の有無を電気感知方式で検出する化学センサが記載されている。電気感知方式の導電性を促進する導電性促進分子を電極上に配置し、これを介して抗体層を配置することで、電気感知方式センサの信号増幅を可能としている。
また、特許文献2には、半導体基板上に形成された分子認識センサとして、認識対象分子が認識材料部に捕捉された際の基板の静電容量の変化を、光電流の変化によって検知するセンサが記載されている。
特定の化学物質を検知する化学センサは、化学物質を検出する検出部と、その結果を出力する出力部で構成される。検出部で微量な化学物質を検出した際に出力される信号は小さくノイズ信号に埋もれてしまい、誤検出してしまうことがある。
上述した微小信号による誤検出を改善する方法としては、例えば特許文献1および特許文献2に記載された技術がある。特許文献1に開示されたセンサでは、導電性促進分子を用いることで電極間の導電性を改善し、測定器で計測可能なレベルまで信号を増幅させることができる。また、特許文献2に開示されたセンサでは、光照射によって生じる光電流を検知することで、微小な検出信号を増幅させている。
しかし、信号を増幅させるためには、構成の追加や構造の複雑化などが必要となり、機器の大型化や高価格化を招く。このため、信号増幅が不要で、かつ誤検出の起こらない化学センサの検討が必要であった。
上記課題を解決するための本願発明の一側面は、第1導電型の半導体基板と、半導体基板の表面に形成された第1の電極と、第1の電極と垂直方向に対向して配置される第2の電極と、第1の電極と第2の電極との間に、液体または気体が流入可能な流路と、流路内の、第1の電極と第2の電極との間の少なくとも一部の領域に配置され、所定の化学物質と結合する化学物質捕獲部とを備え、第1の電極と第2の電極との間の距離を、2nm以上、200nm以下とし、第1の電極と第2の電極との間の誘電率の変化を検出することを特徴とする化学センサである。
本願発明の他の一側面は、半導体基板と、半導体基板の表面に形成された第1の電極と、第1の電極と垂直方向に対向して配置される第2の電極と、第1の電極と第2の電極との間の少なくとも一部の領域に配置され、所定の化学物質と結合する化学物質捕獲部とを用い、第1の電極と第2の電極との間の距離は、化学物質の大きさの100倍以下とし、第1の電極と第2の電極との間に、化学物質を含有する気体または液体を供給し、化学物質捕獲部に化学物質が捕獲されることによる、第1の電極と第2の電極との間の誘電率の変化を検出し、誘電率の変化に基づいて化学物質を検出する化学物質検出方法である。
本願発明の他の一側面は、半導体基板と、半導体基板の表面に形成された第1の電極と、第1の電極と垂直方向に対向して配置される第2の電極と、第1の電極と第2の電極との間に、液体または気体が流入可能な流路と、流路内の、第1の電極と第2の電極との間の少なくとも一部の領域に配置され、所定の化学物質と結合する化学物質捕獲部とを備え、第1の電極と第2の電極との間の距離を、2nm以上、200nm以下とした化学センサを複数備え、化学センサの第1または第2の電極の一方の電極はグランドに接続され、化学センサの他方の電極は検出システムに接続され、検出システムは電圧を加える電源と電流計を備え、第1の電極と第2の電極との間の静電容量を検出することを特徴とする化学物質検出装置である。
本発明の化学センサは、対向する電極間の誘電率の変化を信号の増幅を必要とせずに検出することができる。上記した以外の課題、構成および効果は、以下の実施の形態の説明により明らかにされる。
以下の実施の形態において、便宜上その必要があるときは、複数のセクションまたは実施の形態に分割して説明するが、特に明示した場合を除き、それらはお互いに無関係なものではなく、一方は他方の一部または全部の変形例、詳細、補足説明等の関係にある。
また、以下の実施の形態において、要素の数等(個数、数値、量、範囲等を含む)に言及する場合、特に明示した場合および原理的に明らかに特定の数に限定される場合等を除き、その特定の数に限定されるものではなく、特定の数以上でも以下でもよい。
また、以下の実施の形態において、その構成要素(要素ステップ等も含む)は、特に明示した場合および原理的に明らかに必須であると考えられる場合等を除き、必ずしも必須のものではないことは言うまでもない。
また、「Aからなる」、「Aよりなる」、「Aを有する」、「Aを含む」と言うときは、特にその要素のみである旨明示した場合等を除き、それ以外の要素を排除するものでないことは言うまでもない。同様に、以下の実施の形態において、構成要素等の形状、位置関係等に言及するときは、特に明示した場合および原理的に明らかにそうでないと考えられる場合等を除き、実質的にその形状等に近似または類似するもの等を含むものとする。このことは、上記数値および範囲についても同様である。
また、以下の実施の形態を説明するための全図において、同一機能を有するものは原則として同一の符号を付し、その繰り返しの説明は省略する。以下、本実施の形態を図面に基づいて詳細に説明する。
特定の化学物質を検出する化学センサは、化学物質を検出する検出部と、その結果を出力する出力部で構成される。検出部で微量な化学物質を検出した際の信号変化を出力するためには、出力部では信号増幅が必要となる。しかし信号を増幅するためには、構成の追加や構造の複雑化などが必要となり、機器の大型化や高価格化を招く課題があった。このため、信号増幅が不要で、かつ誤検出の起こらない化学センサの検討が必要であった。以下で説明する実施例の化学センサは、検出部で微量な化学物質を検出した際に、信号の変化率を大きくし、信号の増幅を必要としない構造とする。
化学センサの一例を挙げると、半導体基板上に形成された第1の電極と、第1の電極と垂直方向に対向し配置される第2の電極と、第1の電極と第2の電極との間に、液体または気体が流入可能な流路と、流路内の、第1の電極と第2の電極との間の少なくとも一部の領域に配置され、所定の化学物質と結合性の高い化学物質捕獲部とを備え、第1の電極と第2の電極との間の距離が、所定の化学物質の分子の大きさに対して所定の割合より小さい値であり、化学物質捕獲部に前記所定の化学物質が結合した際の、第1の電極と第2の電極との間の誘電率の変化を検出することを特徴とするものである。
<化学センサの構造>
図1を用いて、本実施例1による化学センサの構造を説明する。図1は、本実施例1による化学センサの構造を説明する概念図である。本実施例1による化学センサ10は、図1(a)に断面形状を示すように、p型シリコン(Si)の半導体基板1の表面に高濃度の不純物注入によって形成されたn+型半導体領域である第1の電極2と、第1の電極2と垂直方向に対向して配置されるn+多結晶シリコンで形成された第2の電極3と、第1の電極2と第2の電極3の間に液体または気体を流入させるための流路4が形成されている。流路内の第1の電極2と第2の電極3の少なくとも一部には所定の化学物質6と結合性の高い化学物質捕獲部5が形成されている。
図1を用いて、本実施例1による化学センサの構造を説明する。図1は、本実施例1による化学センサの構造を説明する概念図である。本実施例1による化学センサ10は、図1(a)に断面形状を示すように、p型シリコン(Si)の半導体基板1の表面に高濃度の不純物注入によって形成されたn+型半導体領域である第1の電極2と、第1の電極2と垂直方向に対向して配置されるn+多結晶シリコンで形成された第2の電極3と、第1の電極2と第2の電極3の間に液体または気体を流入させるための流路4が形成されている。流路内の第1の電極2と第2の電極3の少なくとも一部には所定の化学物質6と結合性の高い化学物質捕獲部5が形成されている。
化学物質捕獲部5は、表面に有機官能基を有するシランカップリング剤、もしくはシランカップリング剤の表面にさらに分子インプリンティングで作製された合成分子、もしくは抗体が修飾されたものである。なお、第1の電極2と第2の電極3の間の距離Dは、検出対象となる所定の化学物質6の分子の大きさに対して、所定の割合(100倍程度)より小さい値となるように設定されている。さらに、第1の電極2と第2の電極は、電源を含む検出システム12に接続される。
図1(a)を用いて化学センサ10の要部と電源を含む検出システムの接続関係を説明する。図1(a)に示すように、第1の電極2と第2の電極3は、図示しない金属配線層等を通じて、電源を含む検出システム12に接続される。検出システム12は、第1の電極2と第2の電極3の間の容量の変化を検出する。具体的な構成としては、(1)容量を通過できる低い周波数の電圧を用いてその時の電流を計測する、(2)小さな電位差を与えてその時の電流変化を計測する、(3)電流パルスを与えてその時の電圧の変化を計測する、(4)AC電圧にDC電圧を重畳して電流変化を測定する、など通常のキャパシタの容量計測に用いられる測定手法であればよく、評価対象の特性に合わせて選択すればよい。また、必要に応じてAC電圧の周波数に対する依存性を計測する場合もある。
容量(キャパシタンス)はインピーダンスZの式
V=Z・I
Z=R+jwL+1/(jwC)
(Rは抵抗、jは虚数単位、Lはインダクタンス、Cはキャパシタンス、w=2πfは周波数fの交流の角周波数、Vは電圧計で測定した電圧、Iは電流計で測定した電流)から導出される。本実施例の検出原理は、基本的にRとLを固定として、インピーダンスZの式中のCの変化を検出するものである。
V=Z・I
Z=R+jwL+1/(jwC)
(Rは抵抗、jは虚数単位、Lはインダクタンス、Cはキャパシタンス、w=2πfは周波数fの交流の角周波数、Vは電圧計で測定した電圧、Iは電流計で測定した電流)から導出される。本実施例の検出原理は、基本的にRとLを固定として、インピーダンスZの式中のCの変化を検出するものである。
平板電極間のキャパシタンスCは、
C=εS/D
で与えられる(εは電極間の物質の誘電率、Sは平板電極の面積)。
C=εS/D
で与えられる(εは電極間の物質の誘電率、Sは平板電極の面積)。
本実施例では、距離Dを検出対象となる所定の化学物質6の分子の大きさに対して、100倍程度より小さい値となるように設定する。これにより、電極間の空間に占める化学物質の割合が大きくなるため、化学物質捕獲部5に捕捉された化学物質6によって電極間の誘電率が大きく変化する。その結果εの変化率が大きくなり、大きなCの変化率を得ている。
図1(b)は図1(a)の化学センサ10を簡略化した記号で書き換えた等価回路図である。図中のCSは化学センサ(Chemical Sensor)の略記である。
なお、「−」および「+」は、導電型がn型またはp型の相対的な不純物濃度を表記した符号であり、例えば「n−」、「n」、「n+」の順にn型不純物の不純物濃度は高くなり、「p−」、「p」、「p+」の順にp型不純物の不純物濃度は高くなる。
<化学センサの製造方法>
図1で示した構成の化学センサ10は、化学物質6に起因する第1の電極2と第2の電極3の間の容量の変化割合が大きいため、高感度の検出が可能となる。このような構成は半導体技術を応用した半導体プロセスにより製造することが可能である。本実施例1による化学センサの製造方法を、図2Aから図2Eを用いて工程順に説明する。各図は、本実施例1による化学センサの製造工程を示す要部断面図である。
図1で示した構成の化学センサ10は、化学物質6に起因する第1の電極2と第2の電極3の間の容量の変化割合が大きいため、高感度の検出が可能となる。このような構成は半導体技術を応用した半導体プロセスにより製造することが可能である。本実施例1による化学センサの製造方法を、図2Aから図2Eを用いて工程順に説明する。各図は、本実施例1による化学センサの製造工程を示す要部断面図である。
図2Aの工程では、最初にp型Siの半導体基板1を準備する。Siの半導体基板1には、各種面方位や抵抗率の異なる仕様があるが、通常の半導体プロセスの用途に用いることができる仕様であれば、いずれの仕様でも問題ない。
次に、p型Siの半導体基板1の上面にマスク材料14を形成し、フォトリソグラフィ技術によりマスク材料14をパターニングする。マスク材料は、例えばCVD(Chemical Vapor Deposition)法により形成した酸化シリコン(SiO2)や、窒化シリコン(Si3N4)またはレジスト材料など、イオン注入時においてマスクとなる材料であれば、その他の材料でも適用することができる。
続いて、パターニングされたマスク材料14から露出するp型Siの半導体基板1の上面にn型不純物200をイオン注入することにより、p型Siの半導体基板1の上面にn+型半導体領域15を形成する。イオン注入条件は、例えばリン(P)を3〜50keV,1〜5×1015cm−2程度の範囲で条件を設定する。
マスク材料14を除去した後、注入不純物の活性化処理(アニール)を実施することで、n+型半導体領域15は第1の電極2となる。この時の不純物濃度が1〜5×1020cm−3程度となるように、イオン注入条件を調節した。
図2Bには、第1の電極2を形成した後の工程を示す。p型Siの半導体基板1の上面にスペーサ16を形成した。スペーサの材料は、フッ酸で選択的にエッチングされる材料であればよく、例えばCVD法により形成したSiO2である。
スペーサ16を形成した後、スペーサ16の上全面に第2の電極の材料となる膜、例えばCVD法によるn+多結晶シリコンを形成し、その上面にマスク材料14を形成し、フォトリソグラフィ技術によりマスク材料14をパターニングした後、第2の電極の材料となる層を加工し、第2の電極3を形成する。
図2Cには、マスク材料14を除去して第2の電極3を形成した後の工程を示す。露出したスペーサ16をフッ酸で選択的にエッチングし、電極間の流路4を形成する。
図2Dには、電極間の流路4を形成した後の工程を示す。第2の電極3と半導体基板1の上に保護膜20を形成する。保護膜20としては、形成した電極間の流路4に膜が回りこんで堆積するのを抑えるため、例えば、PVD(Physical Vapor Deposition)や、段差被覆性の悪い条件を用いたCVD法で形成したSiO2やSi3N4を用いる。
図2Eには、保護膜20を形成した後の工程を示す。第2の電極3と第2の電極3の上部を残すように、保護膜20をエッチングする。エッチングによって除去された第2の電極3および保護膜20の側方の空間は、化学物質を搬送する媒質の流路4として機能する。図には示していないが、保護膜20の一部を残して流路を制限するための隔壁を設けることも可能である。
その後、第1の電極2と第2の電極3表面を含む流路の側壁に、化学物質捕獲部5を形成した後、必要に応じて不要な場所の化学物質捕獲部5を除去する。
図3に図2A〜図2Eのプロセスによって完成した化学センサ10の概略図を示す。図3Aは図2Eのプロセスを完了後の断面図である。化学物質6を担持する気体もしくは液体は、例えば図3中矢印のように搬送され、化学物質6は、電極間の化学物質捕獲部5に捕獲される。
図3Bには、図3Aの構成の上面図を示す。図3BのA−A断面が図3Aの断面図で示される。流路4を形成するために、図3Bで示す化学センサ10の第2の電極3の下部は、スペーサ16を除去した空隙となっている。説明のために保護膜20は省略して図示している。
この例では、第2の電極3を保持するために、所定の位置に柱状構造17が配置されている。図3Bの例では柱状構造17の周辺に第2の電極3が形成されており、隠れて見えない化学物質捕獲部5、第1の電極2は第2の電極3と同じ平面形状を持つ。
また、図3Bには流路4の入口4inと出口4outを模式的に示す。半導体基板1に垂直方向の流路4は、図2Eのプロセスにより、保護膜20を半導体基板1に達するまで除去することで形成する。垂直方向の流路4の形状や大きさは、図2Dの保護膜20のエッチングにより任意に形成することができる。図面では入口4inと出口4outは比較的小さく図示しているが、通常はできるだけ大きく形成し、流路の隔壁など必要な部分を残せばよい。
図3の構成では、柱状構造17を2つとしたが、第2の電極3等のセンサ部分をさらにB−B方向に延長して、柱状構造17を3つ以上設けてもよい。
図3Cには、図3BのB−B断面を示す。柱状構造17の材料としては、スペーサ16を除去する際のエッチングに耐える材質である必要がある。例えば、フッ酸でエッチングされにくい絶縁物であり、例えば、窒化シリコン(Si3N4)や五酸化タンタル(Ta2O5)を用いる。プロセスは限定するものではないが、第2の電極の材料となる膜を形成した後、スペーサ16を除去する前までに形成すればよい。例えば図2Bの状態でマスク材料14を除去した後、第2の電極3、スペーサ16を貫通して第1の電極2もしくは半導体基板1に達する孔を形成し、孔内に絶縁物を堆積する。柱状構造17を形成することにより、第2の電極3の機械的強度を向上させることができる。
<化学センサおよび化学センサの製造方法の変形例>
次に、本実施例1による化学センサおよび化学センサの製造方法の変形例について説明する。
次に、本実施例1による化学センサおよび化学センサの製造方法の変形例について説明する。
(1)図3の例では、対向して配置される一組の第1の電極と第2の電極で構成されている化学センサとしたが、複数組の第1の電極と第2の電極で構成される化学センサとしてもよい。
図4に、第1の電極2を共通電極として、二組の第1の電極2と第2の電極3、3’で構成されている化学センサ10の要部の構造を説明する断面図を示す。流路4を仕切る隔壁18は保護膜20をエッチングで残すことで構成した。隔壁により、機械的強度を向上させたり、試料の流れを調節することができるが、図4や以下で説明する例では省略することもできる。複数の化学センサ10に同時に均等な試料を供給する場合には、隔壁18がないほうが好ましい場合もある。また、図示していないが、化学センサ10の左右両側も、隔壁18と同様に構成することができる。
図4に示すように、第1の電極2は半導体基板1の表面に形成されており、共通電極となっている。そして、二組の第2の電極3,3’が共通の第1の電極2に対向して配置されている。共通の第1の電極2と第2の電極3,3’で構成される二組のセンサ要素にはそれぞれ、流路4,4’および同種の化学物質捕獲部5,5’を備えている。第2の電極3,3’は、金属配線層を通じて共通の端子に接続されているため、二組のセンサ要素の並列接続によって、一つの化学センサ10が構成されている。図4の例では、容量を並列接続していることから検出される容量を大きくすることができる。
図5は他の例であり、共通の半導体基板1上に二組の第1の電極2,2’、第2の電極3,3’、流路4および化学物質捕獲部5,5’を有する化学センサ10の要部の構造を説明する断面図を示す。
図5に示すように、共通の半導体基板1上に二組の第1の電極2,2’を分離形成し、これに対応する第2の電極3,3’、流路4,4’および同種の化学物質捕獲部5,5’を備えた構成としてもよい。この場合も図4と同様に、第2の電極3,3’は、金属配線層を通じて共通の端子に接続されているため、二組のセンサ要素の並列接続によって、一つの化学センサ10が構成されている。このため、図4の例と同様に、検出する容量を大きくすることができる。
図5の構成では、第1の電極2,2’の分離形成のためのパターニング工程が追加となるが、第1の電極2,2’は第2の電極3,3’と対向する領域のみに形成されていることから、不要な寄生容量がつくのを抑えることができ、化学センサ10の静電容量設計に適した構造となる。
(2)本実施例1では、対向して配置される第1の電極と第2の電極で構成されている化学センサとしたが、第1の電極と同一の電位に設定される第3の電極を有した構成の化学センサとしてもよい。
図6(a)は、p型Siの半導体基板1上に形成された第1の電極2と、第1の電極2と対向して配置される第2の電極3と、第2の電極に対して第1の電極の配置されている方向と反対側に、第2の電極と対向して配置される第3の電極7を備える例である。第3の電極7は、例えばCVD法によるn+多結晶シリコンで形成、パターニングし、流路4と、化学物質捕獲部5を有した構成の化学センサ10としてもよい。
ここで流路4、第1の電極2と第2の電極3の間と、第2の電極3と第3の電極7の間それぞれに液体または気体を流入させることができる構造となっている。また化学物質捕獲部5は、第1の電極2、第2の電極3だけではなく、第3の電極7にも形成されている。さらに、第3の電極7は、金属配線層を通じて第1の電極2と共通の端子に接続されている。このため、上下に配置された二組のセンサ要素の並列接続によって、一つの化学センサ10が構成されており、化学センサの静電容量を増加する構造となっている。
図6の例では、第1の電極2と第2の電極3の距離と、第2の電極3と第3の電極7の距離の両方を、化学物質6の分子の大きさに対して、100倍程度より小さい値となるように設定する。なお、上述した実施例では、対向する電極の両方に化学物質捕獲部5を設けているが、片方だけでもよい。もちろん、両方に設けたほうが感度は向上する。
図6(b)は図6(a)の化学センサ10を簡略化した記号で書き換えた等価回路図である。
図7は、上述の(1)(2)を組み合わせた構成の化学センサの例である。つまりは、複数組の第1の電極2と第2の電極3と第3の電極7で構成される化学センサ10となっている。この構成では、上述した個々の静電容量を増加する効果を組み合わせて得られるため、同じ面積でより大きな静電容量を持った化学センサとすることができる。
(3)また、本実施例1では、半導体基板1をp型Siとしたが、これに限ったものではなく、n型Si、n型シリコンカーバイド(SiC)、p型SiCであってもよい。ただし、基板の導電型がn型の場合は、素子分離および寄生容量低減の観点から、半導体領域15はp型のイオン注入で形成することが好ましい。
(4)また、本実施例1では、第1の電極2としてp型Siの半導体基板1の上面にn型不純物をイオン注入し、注入不純物の活性化処理(アニール)を実施することで形成したn+型半導体領域15を用いたが、これに限ったことではない。例えばn+型半導体領域15の少なくとも一部を金属と反応させ、形成したシリサイド層を第1の電極2として用いてもよい。
図8に、n+型半導体領域15の一部をシリサイド化して第1の電極2を形成した化学センサの要部の構造を説明する断面図を示す。ここでシリサイド層を形成するための金属は、ニッケルやチタン、タングステンなど一般的に半導体製造工程で利用されている金属材料であればよい。
(5)また、本実施例1では、第2の電極3としてn+多結晶シリコンを用いたが、これに限ったことではない。例えば半導体基板にSOI(Silicon on Insulator)基板を用いることで、単結晶シリコンを第2の電極3として用いることができる。また、上述の多結晶シリコンまたは単結晶シリコンをシリサイド化して形成したシリサイド層を第2の電極3として用いてもよい。さらには、スペーサ16をエッチング除去する際に消失しなければよく、フッ酸でエッチングされないもしくはエッチング速度の遅い金属、例えばニッケルや金を第2の電極3として用いてもよい。
(6)また、本実施例1の上述の(2)では、第3の電極7を例えばCVD法によるn+多結晶シリコンで形成したが、これに限ったことではない。例えばシリサイド層や、フッ酸でエッチングされないもしくはエッチング速度の遅い金属であるニッケルや金を、第3の電極7として用いてもよい。
(7)また、本実施例1の上述の(2)では、半導体基板1にp型Si、第1の電極2にn+半導体領域、第2の電極3にn+多結晶シリコン、第3の電極7にn+多結晶シリコンを用いたが、これに限ったことではない。例えば半導体基板にはn型Si、n型SiCまたはp型SiCを、第1の電極2にはイオン注入をして形成したn+,p+の半導体領域またはシリサイドを、第2の電極3にはフッ酸でエッチングされないもしくはエッチング速度の遅い金属であるニッケルや金を、第3の電極7にはn+,p+の多結晶シリコンまたはシリサイドを、それぞれ用いてもよい。
(8)また、本実施例1の上述の(1)では、図4や図5に示したように、共通の半導体基板1上に二組(複数)のセンサ要素を形成し、並列接続によって一つの化学センサ10を構成させていたが、これに限ったことではない。
図9に示すように、共通の半導体基板1上に二組の第1の電極2,2’を分離形成し、これに対応する第2の電極3,3’、流路4,4’および異種の化学物質捕獲部5,8を備え、別々に静電容量の測定を行う二組の化学センサ10,10’とする構成としてもよい。異なる化学物質捕獲部5,8を備えた化学センサ10,10’を混載することで、異なる化学物質6,9を検出することが可能となる。
図10は他の例を示す。図9の例では、化学センサ10,10’の化学物質捕獲部5,8の面積はほぼ等しくしているが、化学センサ10,10’から得られる信号強度を調節して、測定回路でのゲイン調整を簡略化するために、電極間の対向面積を異なる化学物質捕獲部5,8を備えた化学センサ10,10’ごとに変えてもよい。
<実施例の作用および効果>
次に、本実施例1による効果を、図1(a)を再度用いて説明する。図1(a)で示したように、所定の化学物質6は化学物質捕獲部5で一定時間捕獲され、停滞する。所定の化学物質6が停滞している間、所定の化学物質6は流路中を流れる液体または気体(例えば空気)の一部を置換した形で存在することになり、対向する二つの電極である第1の電極2と第2の電極3の間の誘電率は変化する。誘電率の変化は、金属配線を通じて接続されている検出システム12で静電容量の変化として検出信号が計測される。
次に、本実施例1による効果を、図1(a)を再度用いて説明する。図1(a)で示したように、所定の化学物質6は化学物質捕獲部5で一定時間捕獲され、停滞する。所定の化学物質6が停滞している間、所定の化学物質6は流路中を流れる液体または気体(例えば空気)の一部を置換した形で存在することになり、対向する二つの電極である第1の電極2と第2の電極3の間の誘電率は変化する。誘電率の変化は、金属配線を通じて接続されている検出システム12で静電容量の変化として検出信号が計測される。
ここで検出信号の強度は、化学物質捕獲部5で一定時間捕獲される化学物質6の大きさと対向する二つの電極間の距離で決まる。例えば空気中を漂うニオイ分子の場合、揮発性の高い低分子量の物質であり、分子量はアンモニアの17から400程度までである。このため、ニオイ分子の場合、0.1〜2nm程度の大きさしかない。大きさは、分子が円形もしくは楕円形であれば長径で近似し、ひも状あるいは不定形の分子であれば長さあるいは長辺で近似した値とする。検出システムの精度によるが、微小な信号の強度変化として数fFまで測定可能な評価システムの場合、100μm×100μmの電極サイズと10nmの電極間距離のキャパシタで、アンモニアが化学物質捕獲部5の全面に捕獲され、その領域の空気を全て置換したとした場合であれば、置換した量に応じた検出信号が得られる。このため、検出対象分子の大きさの100倍程度以下の電極間距離とすることで、ニオイ分子の検出が容易となる。このため、対向する二つの電極間の距離Dを200nm以下、さらに好適には10nm以下とすることで、対象が分子量の小さな物質であっても、信号の増幅を必要とせずに各種のニオイ分子の検出が可能となる。
また、対向する二つの電極間の距離Dは、ニオイ分子の流路として機能する大きさを確保することが好ましい。先述のようにニオイ分子の大きさを、0.1〜2nm程度とすれば、その10倍程度の流路幅Fを半導体基板1に垂直方向に確保するとして、1〜20nm程度を確保する。流路幅Fは、電極間の距離Dから化学物質捕獲部5の厚さを差し引いたものであるから、化学物質捕獲部5の厚さを単層で1nmとすれば、電極間の距離Dとして最低2nm確保することが好ましい。現状の半導体プロセスではnm単位の加工が可能であり、上記のような寸法のデバイス加工は、半導体プロセスを適用することで可能となる。
本実施例2による化学センサの構造は、概略的には実施例1と同じであるが、化学物質捕獲部5の材料とそれに付随して電極の材料が異なる。
本実施例2による化学センサ10の構造の、実施例1と異なる点を、図1を援用して説明する。本実施例2では、半導体基板1はフッ酸でエッチングされないもしくはエッチング速度の遅い一般的な半導体基板とする。このような半導体基板としては、例えば、シリコン(Si)、シリコンカーバイド(SiC)、ガリウムナイトライド(GaN)、ガリウムヒ素(GaAs)、ゲルマニウム(Ge)、シリコンゲルマニウム(SiGe)などであればよい。
第1の電極2は、イオン注入をして形成したn+,p+の半導体領域または半導体領域と金属の合金を用いる。第2の電極3にはチオールが修飾可能な金属例えば金を用いる。化学物質捕獲部5は、表面に有機官能基を有するチオール、もしくはチオールの表面にさらに分子インプリンティングで作製された合成分子、もしくは抗体が修飾されたものを用いる。このため、チオールで修飾できない電極の場合は、第1の電極2側の化学物質捕獲部5は形成されない。
図6を援用して、本実施例2の変形例を説明する。第1の電極2と第2の電極3、化学物質捕獲部5は実施例1のとおりである。さらに第3の電極7として、例えばCVD法によるn+多結晶シリコン、シリサイド層、フッ酸でエッチングされないもしくはエッチング速度の遅い金属であるニッケルや金を用いる。ここで、第3の電極7としてチオールで修飾できない電極の場合は、第3の電極7側の化学物質捕獲部5は形成されない。
本実施例2では、化学物質捕獲部5の材料とそれに付随して電極の材料が異なるが、その効果は実施例1と同様に得られる。ただし、各部の材料が異なるため、化学物質捕獲部5を形成する際の容易さや薬剤の取り扱いやすさなどからより適した方を選択すればよい。
本実施例3による化学センサの構造は、概略的には実施例1と同じであるが、化学物質捕獲部5の材料とそれに付随して電極の材料が異なる。
本実施例3による化学センサ10の構造の、実施例1と異なる点を、図1を援用して説明する。本実施例3では、半導体基板1はフッ酸でエッチングされないもしくはエッチング速度の遅い一般的な半導体基板であればよい。第1の電極2は、イオン注入をして形成したn+,p+の半導体領域または半導体領域と金属の合金を、第2の電極3には半導体の製造工程で一般的に使用される電極材料、例えばCVD法によるn+多結晶シリコン、シリサイド層、フッ酸でエッチングされないもしくはエッチング速度の遅い金属であるニッケルや金などを用いる。化学物質捕獲部5は、フッ酸でエッチングされないもしくはエッチング速度の遅い絶縁物である窒化シリコン(Si3N4)や五酸化タンタル(Ta2O5)を用いる。
本実施例3による化学センサ10の製造方法の、実施例1と異なる点を、図11Aと図11Bを用いて説明する。本実施例3の化学センサの製造方法は、途中までは実施例1と同じであるが、図2Aで示したn+型半導体領域15の形成の後、マスク材料14を除去して第1の電極2を形成した後からの工程が異なる。
図11Aに示すように、第1の電極2を形成した後、半導体基板1の上面にフッ酸でエッチングされないもしくはエッチング速度の遅い絶縁物である窒化シリコン(Si3N4)もしくは五酸化タンタルを化学物質捕獲部5として形成する。次いで、さらにスペーサ16を形成し、その上にさらに化学物質捕獲部5を形成する。
図11Bで引き続く工程を示すように、化学物質捕獲部5の上面に第2の電極の材料となる膜、例えばCVD法によるn+多結晶シリコンを形成する。n+多結晶シリコンの上面にマスク材料14を形成し、フォトリソグラフィ技術によりマスク材料14をパターニングした後、第2の電極の材料となる層を加工し、第2の電極3を形成する。さらに、化学物質捕獲部5も同様に加工する。
次に、スペーサ16をフッ酸で選択的にエッチングし、流路4を形成する。その後、必要に応じて半導体基板1上の化学物質捕獲部5も、エッチング加工することで、図3に示した形状の化学センサ10が略完成する。
本実施例3では、化学物質捕獲部5を先に形成し、またその材料に適用可能な制限があるため、任意の化学物質に対しての化学物質捕獲部を形成するのは困難である。一方で、流路形成より先に成膜で形成するため、均一な化学物質捕獲部5を得ることができる。
前述の実施例1から実施例3において説明した化学センサ10の少なくともどれか一つを複数個使用して、化学物質検出装置を構成することができる。
図12に、本実施例4による化学物質検出装置11の構成を説明する概略図を示す。図12に示すように、化学物質検出装置11には、化学センサ10−1〜10−mとその信号を検出する検出システム12−1〜12−mをセットとして、複数のセットが内蔵されている。これら複数のセットは、共通電位となるよう同じグランド線(GND)に接続されている。
各セットを構成する化学センサ10の一方の電極はグランド線に共通接続され、化学センサの他方の電極は各検出システム12に接続される。各検出システム12は電圧を加える電源と電流計を備え、第1の電極と第2の電極との間の誘電率に応じた静電容量を検出することにより、化学物質を検出することができる。
本実施例4による化学物質検出装置11において、例えば各化学センサ10を空間的に広く配置することで、所定の化学物質の空間的な分布を計測することができる。
また、図12の例では、複数の化学センサ10−1〜10−mは同じ種類を用いている。本実施例4の変形例としては、複数の化学センサ10−1〜10−mにおいて異なる種類のセンサを用いることもできる。すなわち、化学物質捕獲部5で捕獲する所定の化学物質6の種類が異なっている。このため、同時に複数種類の化学物質6の計測が可能となる。この原理は、先に図9で説明したとおりである。
また、本実施例4の他の変形例としては、化学センサ10−1〜10−mから得られる信号強度を調節するために、電極間の対向面積を、異なる化学物質捕獲部5を備えた化学センサ10ごとに変えてもよい。この原理は、先に図10で説明したとおりである。
図13を用いて、本実施例4のさらなる変形例を説明する。図13では、化学物質捕獲部5で捕獲する所定の化学物質6の種類が異なり、また、電極の対向面積が異なっている複数の化学センサ10−1〜10−nが、選択スイッチ13を介して検出システム12に接続されている。選択スイッチ13は、電気的接続のオン/オフを切り替えることができればよく、例えばトランジスタやMEMS(Micro Electro Mechanical Systems)スイッチなどを用いる。本実施例4の変形例では、選択スイッチ13を介して複数の化学センサ10−1〜10−nが一つの検出システム12に接続されているため、化学物質検出装置11の小型化が可能である。また、化学センサ10−1〜10−nの電極間の対向面積を変えることにより、出力レベルを調節して一つの検出システム12で処理することが容易になる。
図14を用いて、本実施例4のさらなる変形例を説明する。図14では、上述の化学物質捕獲部5が異なる複数の化学センサ10を、選択スイッチ13を介して検出システム12に接続した複数の化学物質検出装置11−1〜11−mを有している。本実施例4の変形例では、複数種類の所定の化学物質6を、m個の検出システム12−1〜12−mにより、空間的な分布も含めて同時に計測することができる。
本発明の化学センサは、誘電率の変化を検出する第1の電極と第2の電極の間の距離が、検出対象となる所定の化学物質の分子の大きさに対して所定の割合(100倍程度)より小さい値となる構造としているため、対向する電極間の誘電率の変化を信号の増幅を必要とせずに検出することができる。
以上、本発明者によってなされた発明を実施の形態に基づき具体的に説明したが、本発明は前記実施の形態に限定されるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲で種々変更可能であることはいうまでもない。
1 半導体基板
2 第1の電極
3 第2の電極
4 流路
5 化学物質捕獲部
6 所定の化学物質
7 第3の電極
8 第2の化学物質捕獲部
9 第2の所定の化学物質
10 化学センサ
11 化学物質検出装置
12 検出システム
13 選択スイッチ
14 マスク材料
15 n+型半導体領域
16 スペーサ
17 柱状構造
18 隔壁
20 保護膜
200 n型不純物
2 第1の電極
3 第2の電極
4 流路
5 化学物質捕獲部
6 所定の化学物質
7 第3の電極
8 第2の化学物質捕獲部
9 第2の所定の化学物質
10 化学センサ
11 化学物質検出装置
12 検出システム
13 選択スイッチ
14 マスク材料
15 n+型半導体領域
16 スペーサ
17 柱状構造
18 隔壁
20 保護膜
200 n型不純物
Claims (15)
- 第1導電型の半導体基板と、
前記半導体基板の表面に形成された第1の電極と、
前記第1の電極と垂直方向に対向して配置される第2の電極と、
前記第1の電極と前記第2の電極との間に、液体または気体が流入可能な流路と、
前記流路内の、前記第1の電極と前記第2の電極との間の少なくとも一部の領域に配置され、所定の化学物質と結合する化学物質捕獲部とを備え、
前記第1の電極と前記第2の電極との間の距離を、2nm以上、200nm以下とし、
前記第1の電極と前記第2の電極との間の誘電率の変化を検出することを特徴とする化学センサ。 - 請求項1記載の化学センサにおいて、
前記第1の電極を共通電極として構成し、
前記第2の電極を互いに離間して形成された複数の第2電極として構成し、
前記第1の電極を第1の電位とし、
前記複数の第2の電極を第2の電位とし、
前記第1の電極と前記複数の第2の電極との間の静電容量を検出することを特徴とする化学センサ。 - 請求項1記載の化学センサにおいて、
前記第1の電極を前記半導体基板の表面に複数の第1の電極として構成し、
前記第2の電極を前記複数の第1の電極と垂直な方向に対向して配置される複数の第2の電極として構成し、
前記複数の第1の電極を第1の電位とし、
前記複数の第2の電極を第2の電位とし、
前記複数の第1の電極と前記複数の第2の電極との間の静電容量を検出することを特徴とする化学センサ。 - 請求項1記載の化学センサにおいて、
前記第2の電極に対して、前記第1の電極の配置されている方向と反対の方向であって、前記第2の電極と垂直方向に対向して配置される第3の電極を備え、
前記第2の電極と前記第3の電極との間の距離を、2nm以上、200nm以下とし、
前記第3の電極は、前記第1の電極と等しい電圧になるように配線されていることを特徴とする化学センサ。 - 請求項1に記載の化学センサにおいて、
前記半導体基板がシリコン、シリコンカーバイド、ガリウムナイトライド、ガリウムヒ素、ゲルマニウム、シリコンゲルマニウムの中から選ばれた材料からなり、
前記第1の電極が、前記半導体基板の表面に形成された第2導電型の半導体層、あるいは、前記半導体基板の少なくとも一部と金属の合金からなることを特徴とする化学センサ。 - 請求項5に記載の化学センサにおいて、
前記第2の電極が単結晶シリコン、多結晶シリコン、シリサイド、ニッケル、金の中から選ばれた材料からなり、
前記化学物質捕獲部が、窒化シリコン、五酸化タンタル、シランカップリング剤、チオール、分子インプリンティングで作製された合成分子から選ばれる少なくとも一つであることを特徴とする化学センサ。 - 請求項1に記載の化学センサにおいて、
前記流路は、
前記半導体基板に垂直方向に、前記化学物質を前記第1の電極と前記第2の電極の間に導入し、
前記第1の電極と前記第2の電極の間に、前記化学物質を通過させ、
前記半導体基板に垂直方向に、前記化学物質を前記第1の電極と前記第2の電極の間から排出することを特徴とする化学センサ。 - 請求項1に記載の化学センサにおいて、
前記第1の電極を、前記半導体基板の表面に、第1の電極Aと第1の電極Bを含む複数の第1の電極として構成し、
前記第2の電極を、前記複数の第1の電極と垂直な方向に対向して配置される、第2の電極Aと第2の電極Bを含む複数の第2の電極として構成し、
前記第1の電極の少なくとも一部には、第1の化学物質捕獲部が形成され、
前記第2の電極の少なくとも一部には、第2の化学物質捕獲部が形成され、
前記第1の電極Aと前記第2の電極Aが対向し、その電極間の対向面積は面積Aであり、
前記第1の電極Bと前記第2の電極Bが対向し、その電極間の対向面積は面積Bであり、
前記第1の化学物質捕獲部と前記第2の化学物質捕獲部は、異なる物質を捕獲するものであり、
前記面積Aと前記面積Bが異なることを特徴とする化学センサ。 - 請求項1に記載の化学センサにおいて、
前記第1の電極と前記第2の電極との間の距離が、10nm以下であることを特徴とする化学センサ。 - 半導体基板と、
前記半導体基板の表面に形成された第1の電極と、
前記第1の電極と垂直方向に対向して配置される第2の電極と、
前記第1の電極と前記第2の電極との間の少なくとも一部の領域に配置され、所定の化学物質と結合する化学物質捕獲部とを用い、
前記第1の電極と前記第2の電極との間の距離は、前記化学物質の大きさの100倍以下とし、
前記第1の電極と前記第2の電極との間に、前記化学物質を含有する気体または液体を供給し、
前記化学物質捕獲部に前記化学物質が捕獲されることによる、前記第1の電極と前記第2の電極との間の誘電率の変化を検出し、
前記誘電率の変化に基づいて前記化学物質を検出する化学物質検出方法。 - 請求項10記載の化学物質検出方法であって、
前記第1の電極、第2の電極、および前記化学物質を含有する気体または液体を供給するための流路を半導体製造プロセスによって作成する、化学物質検出方法。 - 請求項11記載の化学物質検出方法であって、
前記第1の電極と前記第2の電極との間の距離を、2nm以上、200nm以下とする、化学物質検出方法。 - 半導体基板と、
前記半導体基板の表面に形成された第1の電極と、
前記第1の電極と垂直方向に対向して配置される第2の電極と、
前記第1の電極と前記第2の電極との間に、液体または気体が流入可能な流路と、
前記流路内の、前記第1の電極と前記第2の電極との間の少なくとも一部の領域に配置され、所定の化学物質と結合する化学物質捕獲部とを備え、
前記第1の電極と前記第2の電極との間の距離を、2nm以上、200nm以下とした化学センサを複数備え、
前記化学センサの前記第1または第2の電極の一方の電極はグランドに接続され、
前記化学センサの他方の電極は検出システムに接続され、
前記検出システムは電圧を加える電源と電流計を備え、前記第1の電極と前記第2の電極との間の静電容量を検出することを特徴とする化学物質検出装置。 - 請求項13に記載の化学物質検出装置において、
前記化学物質捕獲部の異なる前記化学センサを少なくとも2種類以上含んでおり、
前記異なる化学物質捕獲部を有した前記化学センサごとに、異なる電極サイズを有していることを特徴とする化学物質検出装置。 - 請求項14に記載の化学物質検出装置において、
複数の前記他方の電極が選択スイッチを介して同一の検出システムに接続され、
前記選択スイッチで選択した化学センサの情報だけを、選択的に出力させることを特徴とする化学物質検出装置。
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JP2021524919A (ja) * | 2018-05-23 | 2021-09-16 | テクノロギアン トゥトキムスケスクス ヴェーテーテー オイTeknologian Tutkimuskeskus Vtt Oy | 粒子センサ |
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