JP2017113956A - 繊維強化熱可塑性樹脂の成形方法、及び成形品 - Google Patents

Abstract

【課題】 熱可塑性樹脂の強化繊維への含浸を同時に行うと共に、樹脂の含浸を向上させ、高い機械的物性を発現する繊維強化熱可塑性樹脂の製造方法、およびその成形品が求められていた。【解決手段】 溶融した熱可塑性樹脂を金型内においてプレス圧力及び／又は樹脂供給圧力により強化繊維に含浸させる成形方法において、予め強化繊維を熱可塑性樹脂の融点以上或いはガラス転移温度以上に加熱する、繊維強化熱可塑性樹脂の成形方法。【選択図】 図１

Description

本発明は、航空機部材、自動車部材、スポーツ用具等に好適に用いられる繊維強化樹脂の製造方法、および成形品に関する。

繊維強化熱可塑性樹脂の成形方法としては、スタンパブルシートと称される強化繊維に予め熱可塑性樹脂が含浸したシートを加熱して、プレス成形する方法が知られている。この方法では、スタンパブルシートの製造とプレス成形の２工程からなり、生産性に問題があった。

一方、特許文献１は、強化繊維への浸透と成形を同時に行う方法を開示している。この方法は溶融した熱可塑性樹脂を樹脂の供給圧力及び／又はプレス圧力により多孔性繊維質シートに浸透させる方法であるが、樹脂の浸透が不十分であり、得られる成形品の機械的物性が不十分であるという問題があった。

特開平３−２６１５１９号報

本発明は、上記のような従来技術に伴う問題点を解決しようとするものであって、熱可塑性樹脂の強化繊維への含浸を同時に行うと共に、樹脂の含浸を向上させ、高い機械的物性を発現する繊維強化熱可塑性樹脂の製造方法、およびその成形品を提供することを課題とする。

本発明が開示する方法は、溶融した熱可塑性樹脂を金型内においてプレス圧力及び／又は樹脂供給圧力により強化繊維に含浸させる成形方法において、予め強化繊維を熱可塑性樹脂の融点以上或いはガラス転移温度以上に加熱することを特徴とする繊維強化熱可塑性樹脂の成形方法である。即ち本発明の要旨は、以下の（１）〜（２１）に存する。

（１） 溶融した熱可塑性樹脂を金型内においてプレス圧力及び／又は樹脂供給圧力により強化繊維に含浸させる成形方法において、予め強化繊維を熱可塑性樹脂の融点以上或いはガラス転移温度以上に加熱する、繊維強化熱可塑性樹脂の成形方法。

（２） 熱可塑性樹脂と強化繊維の両方を予め一緒に、熱可塑性樹脂の融点以上或いはガラス転移温度以上に加熱し、それらをプレス成形用金型の下金型の上に載せて上金型を閉める、上記（１）に記載の繊維強化熱可塑性樹脂の成形方法。

（３） プレス成形用金型の下金型の上に断熱材を載せて、その上に予熱された熱可塑性樹脂と強化繊維を載せる、上記（２）に記載の繊維強化熱可塑性樹脂の成形方法。

（４） プレス成形用金型の下金型の上に断熱材を載せて、その上に予熱された熱可塑性樹脂と強化繊維を載せた後、その上に断熱材を載せる、上記（３）に記載の繊維強化熱可塑性樹脂の成形方法。

（５） 強化繊維を後に供給する熱可塑性樹脂の融点以上或いはガラス転移温度以上に加熱し、それをプレス成形用金型の下金型の上に載せて、その上に溶融した熱可塑性樹脂を供給した後上金型を閉める、上記（１）に記載の繊維強化熱可塑性樹脂の成形方法。

（６） プレス成形用金型の下金型の上に断熱材を載せて、その上に予熱された強化繊維を載せる、上記（５）に記載の繊維強化熱可塑性樹脂の成形方法。

（７） プレス成形用金型の下金型の上に断熱材を載せて、その上に予熱された強化繊維を載せ、溶融した熱可塑性樹脂を供給した後、その上に断熱材を載せる、上記（６）に記載の繊維強化熱可塑性樹脂の成形方法。

（８） 強化繊維を後に供給する熱可塑性樹脂の融点以上或いはガラス転移温度以上に加熱し、それを２つの金型からなる一対の射出成形用金型の内部に配置して、該金型に射出成形機を用いて溶融した熱可塑性樹脂を射出する、上記（１）に記載の繊維強化熱可塑性樹脂の成形方法。

（９） 強化繊維が炭素繊維である、上記（１）〜（８）の何れかに記載の繊維強化熱可塑性樹脂の成形方法。

（１０） 熱可塑性樹脂が、ポリプロピレン、ポリアミド、ポリエステル、ポリフェニレンスルフィド、ポリカーボネート、ポリエーテルケトン、ポリエーテルイミドの何れかである、上記（１）〜（９）の何れかに記載の繊維強化熱可塑性樹脂の成形方法。

（１１） 熱可塑性樹脂が強化繊維を含む、上記（１）〜（１０）の何れかに記載の繊維強化熱可塑性樹脂の成形方法。

（１２） 強化繊維が炭素繊維である、上記（１１）に記載の繊維強化熱可塑性樹脂の成形方法。

（１３） 強化繊維を加熱する手段が赤外線ヒーターである、上記（１）〜（１２）の何れかに記載の繊維強化熱可塑性樹脂の成形方法。

（１４） 強化繊維が不連続強化繊維である、上記（１）〜（１３）の何れかに記載の繊維強化熱可塑性樹脂の成形方法。

（１５） 強化繊維がチョップされた強化繊維束を分散することで得られる強化繊維ウエブである、上記（１４）に記載の繊維強化熱可塑性樹脂の成形方法。

（１６） 強化繊維が連続強化繊維である、上記（１）〜（１３）の何れかに記載の繊維強化熱可塑性樹脂の成形方法。

（１７） 強化繊維がクロスである、上記（１６）に記載の繊維強化熱可塑性樹脂の成形方法。

（１８） 強化繊維が、繊維方向が一方向になるように引き揃えられている、上記（１６）に記載の繊維強化熱可塑性樹脂の成形方法。

（１９） 強化繊維がノンクリンプファブリックである、上記（１６）に記載の繊維強化熱可塑性樹脂の成形方法。

（２０） 強化繊維の温度が供給される熱可塑性樹脂の温度よりも高い、上記（１）〜（１９）の何れかに記載の製造方法。

（２１） 上記（１）〜（２０）の何れかに記載の製造方法で製造された繊維強化熱可塑性樹脂の成形品。

本発明によれば、強化繊維を熱可塑性樹脂の融点以上或いはガラス転移温度以上に加熱しているので、熱可塑性樹脂の含浸の途中で熱可塑性樹脂が固化することを防ぐことができるので、熱可塑性樹脂の含浸性が向上する。熱可塑性樹脂の含浸性が向上することにより、従来の方法よりも繊維強化熱可塑性樹脂の成形品に含まれるボイドの比率を低減することができ、機械的物性を向上させることができる。

本発明の強化繊維の加熱の第一例 本発明のプレス成形の第一例 本発明のプレス成形の第二例 本発明の成形品の第一例 本発明の射出成形の第一例

溶融した熱可塑性樹脂を金型内においてプレス圧力及び／又は樹脂供給圧力により強化繊維に含浸させる方法において、強化繊維は予め熱可塑性樹脂の融点以上、あるいはガラス転移温度以上に加熱しておく。熱可塑性樹脂の含浸の途中で熱可塑性樹脂が固化することを防ぐことができる。強化繊維の加熱の上限としては、強化繊維が加熱により劣化や熱分解をする温度を目安とする。

プレス圧力は、好ましくは０．１〜５０ＭＰａである。この圧力については、プレス力を成形品を上から見た時の投影面積で除した値とする。プレス圧力を０．１ＭＰａ以上とすることで熱可塑性樹脂が強化繊維に含浸しやすくなるし、熱可塑性樹脂が金型内で流動して所望の形状に賦形しやすくなる。プレス圧力が５０ＭＰａもあれば十分に熱可塑性樹脂は強化繊維に含浸するし、５０ＭＰａを超えると強化繊維が蛇行したり、プレス機や金型に過大な負荷がかかるおそれがある。より好ましいプレス圧力は０．２〜２０ＭＰａである。

プレス時間は、０．１〜３０分間であることが好ましい。プレス時間を０．１分以上とすることで樹脂成形をすることでき、樹脂を冷却固化させ成形品を得ることができる。プレス時間は、０．５〜１０分間がさらに好ましい。プレス時間とは、プレス成形用金型の上金型を閉めてから上金型を開くまでの時間をいう。

樹脂供給圧力は、好ましくは０．１〜３００ＭＰａである。この圧力については、射出成形機の射出部先端の圧力とする。樹脂供給圧力を０．１ＭＰａ以上とすることで熱可塑性樹脂が強化繊維に含浸しやすくなるし、熱可塑性樹脂が金型内で流動して所望の形状に賦形しやすくなる。樹脂供給圧力が３００ＭＰａもあれば十分に熱可塑性樹脂は強化繊維に含浸するし、３００ＭＰａを超えると強化繊維が蛇行したり、射出成形機や金型に過大な負荷がかかるおそれがある。より好ましい樹脂供給圧力は０．２〜２００ＭＰａである。

射出成形時間は、０．１〜３０分間であることが好ましい。射出成形時間を０．１分以上とすることで樹脂成形をすることでき、樹脂を冷却固化させ成形品を得ることができる。射出成形時間は、０．５〜１０分間がさらに好ましい。射出成形時間は、樹脂の射出開始から上金型を開くまでの時間をいう。射出成形金型は上下ではなく、左右に取り付けられることもあるが、同様な取り扱いとする。

強化繊維の加熱温度は後から含浸されてくる熱可塑性樹脂の融点あるいはガラス転移温度以上に加熱する。強化繊維は、（熱可塑性樹脂の融点あるいはガラス転移温度＋５℃）〜（熱可塑性樹脂の融点あるいはガラス転移温度＋２００℃）に加熱することが好ましく、（熱可塑性樹脂の融点あるいはガラス転移温度＋１０℃）〜（熱可塑性樹脂の融点あるいはガラス転移温度＋１５０℃）で加熱することがさらに好ましい。

使用する強化繊維の繊維目付（１平方メートルあたりの重量（ｇ））に特に制限はないが５〜５００ｇ／ｍ^２が好ましい。繊維目付を５ｇ／ｍ^２以上とすることで剛性や強度に優れた成形品を得ることができるし、強化繊維そのものの取り扱い性が良くなる。また、繊維目付が５００ｇ／ｍ^２もあれば成形品の剛性や強度は十分であるし取扱性も良好である。繊維目付が５００ｇ／ｍ^２を超えると樹脂含浸が不良になるおそれがある。

この強化繊維には、予め樹脂が含浸していても良く、その樹脂の種類に限定はない。樹脂は熱可塑性樹脂であっても良いし、熱硬化性樹脂であっても良い。この強化繊維と樹脂からなる基材は、少なくとも一部分は、樹脂が含浸していないところがある。本発明では、この未含浸部分にプレス圧力及び／又は樹脂供給圧力により熱可塑性樹脂を含浸させるものである。

本発明の成形品全体における強化繊維体積含有率Ｖｆに制限はないが、１〜５５％が好ましい。強化繊維体積含有率を１％以上とすることで剛性や強度に優れた成形品を得ることができるし、強化繊維体積含有率を５５％もあれば機械的物性は十分高い。強化繊維体積含有率を５５％を超えると樹脂含浸が不十分になったり、金型内での樹脂の流動性が悪化するおそれがある。強化繊維体積含有率は２〜５０％であることが特に好ましい。かかるＶｆ値は、ＪＩＳ Ｋ７０７５に基づき測定できる。

プレス成形の方法として、熱可塑性樹脂と強化繊維の両方を予め一緒に、熱可塑性樹脂の融点以上或いはガラス転移温度以上に加熱し、それらをプレス成形用金型の下金型の上に載せて、上金型を閉めることが例示される。熱可塑性樹脂の形態としてシート状、フィルム状であることが例示される。強化繊維の形状として不連続繊維からなるウエブ状、マット状や、連続繊維からなるクロス材、強化繊維が一方向に引き揃えられた一方向材、それらを積層した材料が例示される。熱可塑性樹脂と強化繊維を重ねて赤外線ヒーター等の加熱装置に入れて、両者を熱可塑性樹脂の融点あるいはガラス転移温度以上に加熱する。それらを素早く、プレス成形用金型の下金型に載せてプレスすることで、樹脂の含浸を行うと共に樹脂成形を行う。その際、金型の温度は熱可塑性樹脂の融点あるいはガラス転移温度以下に保持しておく。そうすることにより溶融していた樹脂が固化し、金型より成形品を取り出すことができる。金型温度は、２０℃〜（熱可塑性樹脂の融点あるいはガラス転移温度−５℃）が好ましい。金型温度を（熱可塑性樹脂の融点あるいはガラス転移温度−５℃）以下とすることで十分に熱可塑性樹脂を冷却固化することができる。金型温度は２０℃で十分に熱可塑性樹脂を冷却固化することができるし、それ未満に冷却すると冷却にコストがかかったり、成形品の外観が悪かったり、反りが発生するおそれがある。金型温度は３０℃〜（熱可塑性樹脂の融点あるいはガラス転移温度−２０℃）が特に好ましい。

プレス成形用金型の下金型と、後から載せられる予熱された熱可塑性樹脂や強化繊維の間に断絶材を挿入しておくことが好ましい。予熱された熱可塑性樹脂や強化繊維を直接下金型に載せると、その接触部分から冷却が進行し、熱可塑性樹脂の強化繊維への含浸を阻害するおそれがある。その間に断熱材を挿入することにより、予熱された熱可塑性樹脂や強化繊維の冷却を抑制することができ、樹脂の含浸阻害を防ぐことができる。

断熱材としては、使用される温度で溶けたりせず、断熱効果があるものであれば使用できる。断熱材として、フッ素系樹脂からなるフィルムやシート、ガラス繊維を含むフッ素系樹脂からなるフィルムやシート、ポリエステル系樹脂からなるフィルムやシート、紙、強化繊維（ポリエステル繊維、ガラス繊維、炭素繊維など）からなる不織布が例示される。

使用した断熱材は成形品を金型から脱型した後、成形品から取り除いても良いし、場合によっては成形品と断熱材が一体化している場合にはそのままとしても良い。

上金型を閉めてプレス成形する場合、上金型が予熱された熱可塑性樹脂や強化繊維と接触する時に冷却が進行し、熱可塑性樹脂の強化繊維への含浸を阻害するおそれがある。上金型と熱可塑性樹脂や強化繊維の間に断熱材を挿入することにより、予熱された熱可塑性樹脂や強化繊維の冷却を抑制することができ、樹脂の含浸阻害を防ぐことができる。上金型に使用する断熱材として、下金型で使用する断熱材と同様な物が使用できる。

プレス成形の方法として、強化繊維のみを予め、後から供給される熱可塑性樹脂の融点以上或いはガラス転移温度以上に加熱し、それらをプレス成形用金型の下金型の上に載せて、その上に溶融した熱可塑性樹脂を供給して、上金型を閉めることが例示される。ここで、強化繊維は、（熱可塑性樹脂の融点あるいはガラス転移温度＋５℃）〜（熱可塑性樹脂の融点あるいはガラス転移温度＋２００℃）に加熱することが好ましく、（熱可塑性樹脂の融点あるいはガラス転移温度＋１０℃）〜（熱可塑性樹脂の融点あるいはガラス転移温度＋１５０℃）で加熱することがさらに好ましい。また、熱可塑性樹脂は溶融した状態で供給されれば良く、その温度に特に制限はないが、（熱可塑性樹脂の融点あるいはガラス転移温度＋５℃）〜（熱可塑性樹脂の融点あるいはガラス転移温度＋２００℃）にすることが好ましく、（熱可塑性樹脂の融点あるいはガラス転移温度＋１０℃）〜（熱可塑性樹脂の融点あるいはガラス転移温度＋１５０℃）で加熱することがさらに好ましい。その方法として、押し出し機に樹脂ペレットを供給、加熱溶融し、押し出し機先端から強化繊維上に供給する方法が例示される。

プレス成形用金型の下金型と、予熱された強化繊維の間に断絶材を挿入しておくことが好ましい。断熱材を使用しないと、溶融された熱可塑性樹脂が供給される前に、予熱された強化繊維が下金型により冷却され、熱可塑性樹脂の強化繊維への含浸を阻害するおそれがある。下金型と予熱された強化繊維の間にの間に断熱材を挿入することにより、強化繊維の冷却を抑制することができ、樹脂の含浸阻害を防ぐことができる。

上金型を閉めてプレス成形する場合、上金型が予熱された強化繊維や溶融した熱可塑性樹脂と接触すると材料の冷却が進行し、熱可塑性樹脂の強化繊維への含浸を阻害するおそれがある。上金型と熱可塑性樹脂や強化繊維の間に断熱材を挿入することにより、予熱された強化繊維や溶融した熱可塑性樹脂の冷却を抑制することができ、樹脂の含浸阻害を防ぐことができる。

本発明においては、強化繊維を後に供給する熱可塑性樹脂の融点以上或いはガラス転移温度以上に加熱し、それを２つの金型からなる一対の射出成形用金型の内部に配置して、該金型に溶融した熱可塑性樹脂を射出する方法によっても、樹脂の冷却固化により含浸不良を抑制しながら、樹脂含浸と樹脂成形の両方を同時に行うことができることができる。

強化繊維の加熱温度は後から射出されてくる熱可塑性樹脂の融点あるいはガラス転移温度以上に加熱する。強化繊維は、（熱可塑性樹脂の融点あるいはガラス転移温度＋５℃）〜（熱可塑性樹脂の融点あるいはガラス転移温度＋２００℃）に加熱することが好ましく、（熱可塑性樹脂の融点あるいはガラス転移温度＋１０℃）〜（熱可塑性樹脂の融点あるいはガラス転移温度＋１５０℃）で加熱することがさらに好ましい。また、射出される熱可塑性樹脂は溶融した状態で供給されれば良く、その温度に特に制限はないが、（熱可塑性樹脂の融点あるいはガラス転移温度＋５℃）〜（熱可塑性樹脂の融点あるいはガラス転移温度＋２００℃）にすることが好ましく、（熱可塑性樹脂の融点あるいはガラス転移温度＋１０℃）〜（熱可塑性樹脂の融点あるいはガラス転移温度＋１５０℃）で加熱することがさらに好ましい。その方法として、射出成形機に取り付けられた押し出し機に樹脂ペレットを供給、加熱溶融し、押し出し機先端から強化繊維上に供給する方法が例示される。また、熱可塑性樹脂の流路も加熱しておくことが好ましい。

本発明において用いることができる強化繊維としては、強化繊維の種類は特に限定されず、無機繊維、有機繊維、金属繊維、またはこれらを組み合わせたハイブリッド構成の強化繊維が使用できる。無機繊維としては、炭素繊維、黒鉛繊維、炭化珪素繊維、アルミナ繊維、タングステンカーバイド繊維、ボロン繊維、ガラス繊維などが挙げられる。有機繊維としては、アラミド繊維、高密度ポリエチレン繊維、その他一般のナイロン繊維、ポリエステルなどが挙げられる。金属繊維としては、ステンレス、鉄等の繊維を挙げられ、また金属を被覆した炭素繊維でもよい。これらの中では、繊維強化熱可塑樹脂の成形物の強度等の機械特性を考慮すると、炭素繊維が好ましい。

また、強化繊維の平均繊維直径は、１〜５０μｍであることが好ましく、５〜２０μｍであることがさらに好ましい。強化繊維の平均繊維直径を１μｍ以上とすることで強化繊維の取り扱い性が向上し、樹脂の含浸性が向上するので好ましい。また、強化繊維の平均繊維直径が５０μｍもあれば十分に取扱性も良く、樹脂の含浸性は良好である。強化繊維の平均繊維直径が５０μｍを超える場合、その強化繊維の製造が難しいし、コスト高になるおそれがある。

本発明においては、熱可塑性樹脂を用いる。熱可塑性樹脂は加熱することで溶融し強化繊維へ含浸することが可能であり。また、化学反応を伴うことなく冷却固化して形状を決定するので、短時間成形が可能であり、生産性に優れる。このような熱可塑性樹脂としては、ポリアミド（ナイロン６、ナイロン６６、芳香族ナイロン等）、ポリオレフィン（ポリエチレン、ポリプロピレン等）、変性ポリオレフィン、ポリエステル（ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート等）、ポリカーボネート、ポリアミドイミド、ポリフェニレンオキシド、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルイミド、ポリスチレン、ＡＢＳ、ポリフェニレンサルファイド、液晶ポリエステルや、アクリロニトリルとスチレンの共重合体等を用いることができる。また、これらの混合物を用いてもよい。さらに、ナイロン６とナイロン６６との共重合ナイロンのように共重合したものであってもよい。また、得たい成形品の要求特性に応じて、難燃剤、耐候性改良剤、その他酸化防止剤、熱安定剤、紫外線吸収剤、可塑剤、滑剤、着色剤、相溶化剤、導電性フィラー等を添加しておくこともできる。 本発明の積層基材は、複数のプリプレグを強化繊維の方向が擬似等方となるように積層されていることが、プレス時の流動の異方性を小さくする点で好ましい。

熱可塑性樹脂は、強化繊維を含んでも良い。熱可塑性樹脂が強化繊維を含むことで、剛性、強度といった機械的物性が向上するので、繊維強化熱可塑性樹脂の成形品の物性も向上するという利点がある。

熱可塑性樹脂に含む強化繊維としては、強化繊維の種類は特に限定されず、無機繊維、有機繊維、金属繊維、またはこれらを組み合わせたハイブリッド構成の強化繊維が使用できる。無機繊維としては、炭素繊維、黒鉛繊維、炭化珪素繊維、アルミナ繊維、タングステンカーバイド繊維、ボロン繊維、ガラス繊維などが挙げられる。有機繊維としては、アラミド繊維、高密度ポリエチレン繊維、その他一般のナイロン繊維、ポリエステルなどが挙げられる。金属繊維としては、ステンレス、鉄等の繊維を挙げられ、また金属を被覆した炭素繊維でもよい。これらの中では、繊維強化熱可塑樹脂の成形物の強度等の機械特性を考慮すると、炭素繊維が好ましい。

強化繊維を加熱する手段は特に限定されないが、赤外線ヒーター、プレートヒター、熱風ヒーター、通電加熱、等が例示される。その中でも、赤外線ヒーターは強化繊維に触れることなく均一に加熱することができるので好ましい。赤外線ヒーターの種類として、強化繊維の均一加熱を重視する場合には遠赤外線ヒーターが好ましく、強化繊維の短時間加熱を重視する場合には近赤外線ヒーターが好ましい。

強化繊維として不連続強化繊維を使用すると、金型内での樹脂や繊維の流動性が向上し、所望の形状の成形品を得られやすくなる。特に、リブ、ボスといった複雑形状の賦形性が良好となる傾向がある。

不連続強化繊維として、チョップされた強化繊維束を分散することで得られる強化繊維ウエブが例示される。強化繊維ウエブを製造する方法として、チョップされた強化繊維束を液体中で分散する方法、気相中で分散する方法や、カーディングやニードルパンチ等の機械を用いた方法が例示される。

強化繊維束を液体中で分散する方法においては、液体中（水など）にチョップド繊維束を供給し、繊維束をほぐしながら分散させ、スラリー化する。その後、脱水、乾燥することで強化繊維ウエブを得る。必要に応じて、液体にはバインダー樹脂や界面活性剤を入れても良い。バインダー樹脂や界面活性剤を使用することで強化繊維ウエブの取り扱い性が向上する。

強化繊維束を気相中で分散する方法においては、チョップされた強化繊維束に空気や窒素などの気体を引き付ける方法が例示される。強化繊維を機械を用いて分散する方法として、カーディングやニードルパンチ等の機械を用いた方法が例示される。

強化繊維が不連続繊維の場合、その重量平均繊維長は１ｍｍ以上であることが好ましい。強化繊維の重量平均繊維長を１ｍｍ以上とすることで得られる成形品の強度や剛性を向上させることができる。また強化繊維の重量平均繊維長は１００ｍｍ以下とすることが好ましい。そうすることにより、金型内での流動性や金型追従性が向上するので好ましい。

強化繊維が不連続繊維の場合、強化繊維は束の形状を保ったまま分散していても良いし、モノフィラメント状態で分散していても良いし、また、束とモノフィラメントの両方が混在していても良い。

強化繊維がモノフィラメント状態に分散していると、後からプレス圧力及び／又は樹脂供給圧力で供給、及び含浸されてくる熱可塑性樹脂と強化繊維がアンカリング構造を形成しやすくなり、含浸が強固なるので好ましい。

強化繊維として連続強化繊維を使用すると得られる成形品の剛性や強度といった機械的物性が、不連続強化繊維の場合と比較して向上するので好ましい。

連続強化繊維としてクロスが例示される。クロスの種類は特に制限はなく、平織、綾織、朱子織が例示される。連続強化繊維として、繊維方向が一方向になるように引き揃えられている一方向材例示される。その一方向材は１層で使用しても良いし、多層に積層しても良い。積層する場合には、各層の強化繊維の方向が同じとしても良いし、任意の角度で積層しても良い。例えば、強化繊維の方向が０°及び９０°となるように交互に積層した交互直交積層が例示される。

連続強化繊維を２層以上積層した場合には、スティッチ糸で各層を束ねることが好ましい。スティッチ糸で強化繊維を束ねることで、その取扱性が向上する。スティッチ糸で各層を束ねている強化繊維の具体例として、ノンクリンプファブリックが例示される。使用されるスティッチ糸としてポリエステル繊維やポリアミド繊維が例示される。

本発明において、強化繊維の温度が供給される熱可塑性樹脂の温度よりも高くすることが特に好ましい。強化繊維の温度を供給される熱可塑性樹脂の温度よりも高くすることで熱可塑性樹脂の温度が高くなり、樹脂の粘度が下がるので樹脂含浸が促進される効果がある。強化繊維の温度は供給される熱可塑性樹脂の温度よりも５℃以上とすることが好ましく、供給される熱可塑性樹脂の温度よりも１０℃以上とすることが特に好ましい。

本発明の方法で製造された成形品は高い機械的物性を有しているので、航空機部材、自動車部材、スポーツ用具等に好適に用いられる。

本発明を図を用いて説明する。

溶融した熱可塑性樹脂を金型内においてプレス圧力で強化繊維に含浸させる場合には、まず、図１に示すような加熱装置を用いて、熱可塑性樹脂や強化繊維を加熱する。熱可塑性樹脂と強化繊維を積層した状態で加熱しても良いし、熱可塑性樹脂と強化繊維を別々に加熱した後、積層しても良い。

その後、加熱された熱可塑性樹脂と強化繊維は、図２に示すようなプレス成形用金型の下金型に載せられる。その後、上金型を閉めることによりプレス圧力で、樹脂含浸と樹脂成形が行われる。

熱可塑性樹脂や強化繊維が下金型に載せた時に冷却されることを抑制するため、図３に示すように断熱材を使用しても良い。断熱材を使用することで熱可塑性樹脂や強化繊維の冷却が抑制され、樹脂含浸が向上する効果がある。

本発明による成形品の一例を図４に示す。成形品の一部分または全体に強化繊維に熱可塑性樹脂が含浸した領域を形成することができる。

溶融した熱可塑性樹脂を金型内において樹脂供給圧力で強化繊維に含浸させる場合には、図５に示すような射出成形機を用いる。金型内には予め加熱された強化繊維があり、そこへ射出成形機を用いて溶融樹脂が射出され樹脂含浸と樹脂成形が行われる。強化繊維の予熱には、図１に示すような加熱装置を使用することができる。

以下、実施例により本発明をさらに具体的に説明するが、本発明は、実施例に記載の発明に限定されるものではない。

（実施例１）
炭素繊維（三菱レイヨン製、製品名：パイロフィルＴＲ−５０Ｓ１５Ｌ）を、強化繊維の方向が一方向となるように平面状に引き揃えて目付が１００ｇ／ｍ^２である長さ４０ｃｍ、幅５ｃｍの強化繊維シート（重量約２ｇ）とした。この強化繊維がバラバラしないようバインダー樹脂で糊付けした。この強化繊維シート２枚の間に長さ４０ｃｍ、幅５ｃｍ、厚み３．２ｍｍ（体積６４ｃｍ^３、重量約５８ｇ）の樹脂シート（酸変性ポリプロピレン樹脂：三菱化学製、製品名：モディックＰ９５８、融点１６５℃）で挟み、図１に示すような、２７０℃に設定された赤外線加熱装置に入れて５分加熱した。その時、強化繊維及び樹脂は２２０℃になっていた。図２に示すように、この材料をプレス成形用金型の下金型に素早く載せた後、上金型を閉めて５０トン荷重をかけた。上金型、下金型とも予め１３０℃に保持しておいた。上金型を閉めてから１分経過した後に、上金型を上昇させた後、成形品を取り出した。得られた成形品は天面の長さが４０ｃｍ、幅が１０ｃｍ、立面の高さが３ｃｍ、成形品厚みが１ｍｍの形状であった。投影面積は４０ｃｍ×１０ｃｍ＝４００ｃｍ^２であり、荷重５０トンを４００ｃｍ^２で割ると１２５ｋｇｆ／ｃｍ^２（約１２．３ＭＰａ）であった。成形品の天面部分及びその裏に、４０ｃｍ×５ｃｍの領域に炭素繊維に樹脂が含浸した領域が形成されていた。成形品全体で重量は６２ｇであり、その内、炭素繊維の重量比率は６．５％、体積比率は３．４％であった。

（実施例２）
赤外線加熱装置の設定温度を２４０℃として、炭素繊維と樹脂の加熱温度を１９０℃にした以外は実施例１と同様な操作を実施した。実施例１と同様に成形品の天面部分及びその裏に、４０ｃｍ×５ｃｍの領域に炭素繊維に樹脂が含浸した領域が形成されていた。実施例１と比較すると樹脂が含浸していないところがわずかにあった。

（比較例１）
赤外線加熱装置の設定温度を１９０℃として、炭素繊維と樹脂の加熱温度を１６０℃にした以外は実施例１と同様な操作を実施した。加熱不足であったため、樹脂含浸は進行しなかったし、所望の形状の成形品を得ることができなかった。

（実施例３）
強化繊維シート１枚を２４０℃に予熱した後、下金型に載せた後、２２０℃に加熱溶融された樹脂を供給し、その上に別の２４０℃に予熱された強化繊維シートを載せた後、プレス成形した以外は実施例１と同様な操作を実施した。実施例１と同様に成形品の天面部分及びその裏に、４０ｃｍ×５ｃｍの領域に炭素繊維に樹脂が含浸した領域が形成されていた。

（実施例４）
強化繊維シート１枚を１９０℃に予熱した後、下金型に載せた後、２２０℃に加熱溶融された樹脂を供給し、その上に別の１９０℃に予熱された強化繊維シートを載せた後、プレス成形した以外は実施例３と同様な操作を実施した。実施例３と同様に成形品の天面部分及びその裏に、４０ｃｍ×５ｃｍの領域に炭素繊維に樹脂が含浸した領域が形成されていた。実施例３と比較すると樹脂が含浸していないところがわずかにあった。

（実施例５）
下金型の上に、ガラス繊維を含むフッ素樹脂からなる長さ４０ｃｍ、幅１０ｃｍの断熱材（日東電工製、ニトフロン９７００ＵＬ、厚み０．１８ｍｍ）を使用した以外は実施例３と同様の操作を実施した。成形品から断熱材を除くことで最終成形品を得た。実施例３と同様に成形品の天面部分及びその裏に、４０ｃｍ×５ｃｍの領域に炭素繊維に樹脂が含浸した領域が形成されていた。実施例３と比較すると樹脂の含浸の度合いが向上していた。

（実施例６）
下金型の上に、ガラス繊維を含むフッ素樹脂からなる長さ４０ｃｍ、幅１０ｃｍの断熱材（日東電工製、ニトフロン９７００ＵＬ、厚み０．１８ｍｍ）を使用した以外は実施例４と同様の操作を実施した。成形品から断熱材を除くことで最終成形品を得た。実施例４と同様に成形品の天面部分及びその裏に、４０ｃｍ×５ｃｍの領域に炭素繊維に樹脂が含浸した領域が形成されていた。実施例４と比較すると樹脂の含浸度合は向上していた。実施例３と比較すると樹脂の含浸の度合いがほぼ同じであった。

（実施例７）
炭素繊維（三菱レイヨン製、製品名：パイロフィルＴＲ−５０Ｓ１５Ｌ）を、強化繊維の方向が一方向となるように平面状に引き揃えて目付が１００ｇ／ｍ^２である連続した長さ４０ｃｍ、幅５ｃｍの強化繊維シート（重量約２ｇ）とした。この強化繊維がバラバラしないようバインダー樹脂で糊付けした。この強化繊維シート１枚を赤外線加熱装置を用いて２２０℃に加熱した後、図５のように、射出成形用金型に載せた。その金型内へ２２０℃に加熱溶融された樹脂（酸変性ポリプロピレン樹脂：三菱化学製、製品名：モディックＰ９５８、融点１６５℃）約５８ｇを樹脂供給圧力３０ＭＰａで射出した。成形品の形状は実施例１と同じであった。成形品の天面裏部分に、４０ｃｍ×５ｃｍの領域に炭素繊維に樹脂が含浸した領域が形成されていた。成形品全体で重量は６０ｇであり、その内、炭素繊維の重量比率は３．３％、体積比率は１．７％であった。

（実施例８）
強化繊維シートの加熱温度を２４０℃にした以外は実施例７と同様な操作を実施した。実施例７と比較すると樹脂の含浸の度合いが向上していた。

（比較例２）
強化繊維の加熱温度を１６０℃にした以外は実施例７と同様な操作を実施した。強化繊維の加熱不足であったため、樹脂含浸が不十分であった。

（実施例９）
炭素繊維（三菱レイヨン製、製品名：パイロフィルＴＲ−５０Ｓ１５Ｌ）の方向が一方向となるように平面状に引き揃えて目付が１００ｇ／ｍ^２である長さ４０ｃｍ、幅５ｃｍの強化繊維シート（重量約２ｇ）の上に、長さ４０ｃｍ、幅５ｃｍ、厚み３．２ｍｍ（体積６４ｃｍ^３、重量約５８ｇ）の樹脂シート（酸変性ポリプロピレン樹脂：三菱化学製、製品名：モディックＰ９５８、融点１６５℃）を載せ、その上に長さ１０ｍｍにカットした炭素繊維束（三菱レイヨン製、製品名：パイロフィルＴＲ−５０Ｓ１５Ｌ）２ｇを束をほぐしながら均等に分散させ、それ以外は実施例１と同様な操作を実施した。成形品の天面部分には分散した炭素繊維に樹脂が含浸した領域が、また、天面裏には一方向に引き揃えられた炭素繊維に樹脂が含浸した領域が形成されていた。

・ 加熱装置
・ 赤外線ヒーター
・ １３、２３、４３ 強化繊維
・ １４、２４ 熱可塑性樹脂
１１、２１ プレス成形用上金型
１２、２２ プレス成形用下金型
２５ 断熱材
３１ 成形品
３２ 強化繊維に熱可塑性樹脂が含浸した部分
４１ 射出成形用上金型
４２ 射出成形用下金型
４４ 熱可塑性樹脂流路

Claims (21)

1. 溶融した熱可塑性樹脂を金型内においてプレス圧力及び／又は樹脂供給圧力により強化繊維に含浸させる成形方法において、予め強化繊維を熱可塑性樹脂の融点以上或いはガラス転移温度以上に加熱する、繊維強化熱可塑性樹脂の成形方法。
2. 熱可塑性樹脂と強化繊維の両方を予め一緒に、熱可塑性樹脂の融点以上或いはガラス転移温度以上に加熱し、それらをプレス成形用金型の下金型の上に載せて上金型を閉める、請求項１に記載の繊維強化熱可塑性樹脂の成形方法。
3. プレス成形用金型の下金型の上に断熱材を載せて、その上に予熱された熱可塑性樹脂と強化繊維を載せる、請求項２に記載の繊維強化熱可塑性樹脂の成形方法。
4. プレス成形用金型の下金型の上に断熱材を載せて、その上に予熱された熱可塑性樹脂と強化繊維を載せた後、その上に断熱材を載せる、請求項３に記載の繊維強化熱可塑性樹脂の成形方法。
5. 強化繊維を後に供給する熱可塑性樹脂の融点以上或いはガラス転移温度以上に加熱し、それをプレス成形用金型の下金型の上に載せて、その上に溶融した熱可塑性樹脂を供給した後上金型を閉める、請求項１に記載の繊維強化熱可塑性樹脂の成形方法。
6. プレス成形用金型の下金型の上に断熱材を載せて、その上に予熱された強化繊維を載せる、請求項５に記載の繊維強化熱可塑性樹脂の成形方法。
7. プレス成形用金型の下金型の上に断熱材を載せて、その上に予熱された強化繊維を載せ、溶融した熱可塑性樹脂を供給した後、その上に断熱材を載せる、請求項６に記載の繊維強化熱可塑性樹脂の成形方法。
8. 強化繊維を後に供給する熱可塑性樹脂の融点以上或いはガラス転移温度以上に加熱し、それを２つの金型からなる一対の射出成形用金型の内部に配置して、該金型に射出成形機を用いて溶融した熱可塑性樹脂を射出する、請求項１に記載の繊維強化熱可塑性樹脂の成形方法。
9. 強化繊維が炭素繊維である、請求項１〜８の何れかに記載の繊維強化熱可塑性樹脂の成形方法。
10. 熱可塑性樹脂が、ポリプロピレン、ポリアミド、ポリエステル、ポリフェニレンスルフィド、ポリカーボネート、ポリエーテルケトン、ポリエーテルイミドの何れかである、請求項１〜９の何れかに記載の繊維強化熱可塑性樹脂の成形方法。
11. 熱可塑性樹脂が強化繊維を含む、請求項１〜１０の何れかに記載の繊維強化熱可塑性樹脂の成形方法。
12. 強化繊維が炭素繊維である、請求項１１に記載の繊維強化熱可塑性樹脂の成形方法。
13. 強化繊維を加熱する手段が赤外線ヒーターである、請求項１〜１２の何れかに記載の繊維強化熱可塑性樹脂の成形方法。
14. 強化繊維が不連続強化繊維である、請求項１〜１３の何れかに記載の繊維強化熱可塑性樹脂の成形方法。
15. 強化繊維がチョップされた強化繊維束を分散することで得られる強化繊維ウエブである、請求項１４に記載の繊維強化熱可塑性樹脂の成形方法。
16. 強化繊維が連続強化繊維である、請求項１〜１３の何れかに記載の繊維強化熱可塑性樹脂の成形方法。
17. 強化繊維がクロスである、請求項１６に記載の繊維強化熱可塑性樹脂の成形方法。
18. 強化繊維が、繊維方向が一方向になるように引き揃えられている、請求項１６に記載の繊維強化熱可塑性樹脂の成形方法。
19. 強化繊維がノンクリンプファブリックである、請求項１６に記載の繊維強化熱可塑性樹脂の成形方法。
20. 強化繊維の温度が供給される熱可塑性樹脂の温度よりも高い、請求項１〜１９の何れかに記載の製造方法。
21. 請求項１〜２０の何れかに記載の製造方法で製造された繊維強化熱可塑性樹脂の成形品。