JP2016509210A - 中性子および／またはガンマ光子を検出するためのシンチレータならびに検出器 - Google Patents

Abstract

本発明は、中性子および／またはガンマ光子を検出するためのシンチレータであって、異なる蛍光錯体を含む、中性子を検出するための２つの非ドーププラスチック材料からなる構造体を備え、第１のプラスチック材料が第１の緩和時間を有する蛍光を発光することができる少なくとも１つの蛍光錯体を含み、第２のプラスチック材料が第１の緩和時間より長い第２の緩和時間を有する蛍光を発光することができる少なくとも１つの蛍光錯体を含むことを特徴とするシンチレータに関する。

Description

本発明は、中性子および／またはガンマ光子を検出するためのシンチレータに関する。本発明はまた、本発明によるシンチレータを備えた中性子および／またはガンマ光子検出器に関する。

本発明は、例えば医療分野、安全分野、放射線防護、または原子力施設の解体において適用可能である。

原子力施設の解体またはテロリストの攻撃の際には、周囲の放射能を監視および特定することが必要不可欠である。周囲の放射能は、核分裂中性子およびガンマ線を含む混合放射能である。ガンマ線を測定することは容易であるが、ガンマ線が優勢であり、中性子とガンマ線のエネルギー範囲が類似しているため、核分裂中性子を測定するのは困難である。

中性を検出する通常の手法は、光子の相互作用断面積に関して中性子の相互作用断面積を最大化する成分を発現させることにある。したがって、検出器を設計するための基準は、中性子に対して高い捕獲断面積を有するドープシンチレータ材料（材料自体、ドーパント、またはブランケット）を使用することである。「ドープ」シンチレータとは、シンチレータを構築する材料が中性子検出に特有のドーパントを含むことを理解すべきである。

ヘリウム３（ｎ，ｐ）、ホウ素１０（ｎ，α）、リチウム６（ｎ，α）、またはウラン２３５（ｎ，ｆ）として、原子核での捕獲反応のために、最上位の中性子捕獲断面積が到達される。しかしながら、これらの反応を利用するためには、多量の強水素化材料、例えばボナー球型の球形水素材料（ポリエチレンまたはパラフィン）を使用することによって中性子を事前に熱化させることが必要である。これらのシステムは、こうして熱中性子を測定する。特許文献１には、そのようなシステムについて開示されている。これらのシステムの中性子を放射する感度は、大きな全体空間を使用することによってのみ向上される。結果として、これらは、実際に、大きな寸法（典型的に直径２５ｃｍ）を有し、重い（典型的に約１０ｋｇ）中性子検出器である。

別の手法は、水素材料中の高速中性子を減速させることによって生じる反跳陽子を検出することにある。有機、液体、またはプラスチックシンチレータがこの技法に使用される。反跳電子と反跳陽子との間で線エネルギー付与が異なるため、中性子識別は、シンチレータ結晶中に組み込まれた蛍光体の三重項励起状態と一重項状態との間の分布密度の相違に基づく。蛍光緩和時間は励起状態によって異なるため、パルス波形を分析することによって識別することが可能である。これらの方法は、液体シンチレータに対して特に効率的であり、証明されている（非特許文献１参照）。

米国特許出願公開第２０１１／０２９１０１４号明細書

N-(2’,5’-di-t-butylphenyl)-4-ethoxy-1,8-naphthalimide: A new fluorophore highly efficient for fast neutrons/gamma-rays discrimination in liquid media/Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 602:2009年、425〜431頁

しかしながら、液体シンチレータは、有毒かつ可燃性である液体の漏れを防ぐために気密性を確保することが必須である携帯用システムには制限が多すぎる。液体シンチレータではまた、時間の経過によって性能が急速に低下するという問題が生じる（頻繁な脱ガスを必要とする酸素などの物質を吸収する性質）。

ガンマ線に関して中性子を識別することができる他の検出システムが知られている（２つの検出器の間の飛行時間型測定、二重または三重一致検出システム、等）。しかしながら、これらの検出システムは、高電力消費および低検出効率を有しており、携帯用システムには不適合である。
本発明の中性子検出システムは、前述の欠点を有さない。

実際に、本発明は、中性子および／またはガンマ光子を検出するためのシンチレータであって、異なる蛍光錯体を含む２つの非ドーププラスチック材料からなる構造体を備え、第１の非ドーププラスチック材料が第１の緩和時間を有する蛍光を発光することができる少なくとも１つの蛍光錯体を含み、第２の非ドーププラスチック材料が第１の緩和時間より長い第２の緩和時間を有する蛍光を発光することができる少なくとも１つの蛍光錯体を含むことを特徴とするシンチレータに関する。好ましくは、第２の緩和時間は実質的に第１の緩和時間の１０倍に等しいかまたはそれより長い。第１および第２の非ドーププラスチック材料は、例えばポリスチレン（ＰＳ）またはポリビニルトルエン（ＰＶＴ）である。「非ドープ」プラスチックとは、プラスチックが中性子検出に特有のドーパントを含まないことを理解すべきである。

以下の記載において、「シンチレータ材料」および「蛍光材料」との表現は、「中性子検出のための１つ（または複数）の蛍光錯体を含む非ドーププラスチック材料」として理解すべきである。

本発明の第１の実施形態によると、両方のシンチレータ材料は、両方の蛍光材料の一方の層が蛍光材料の他方の層と交互に配置され、蛍光材料の層の各々の厚さが実質的に１００μｍから５００μｍの間である、連続した層の積層体として配列される。

第２の実施形態によると、両方のシンチレータ材料は、両方のシンチレータ材料の一方でできたマイクロビーズが他方のシンチレータ材料でできたブロックに挿入され、マイクロビーズが他方のシンチレータ材料の中で立方格子を画定し、マイクロビーズの直径および同一の立方格子の２つのマイクロビーズの間の距離が実質的に１００μｍから５００μｍの間である、セットとして配列される。

本発明によると、両方のシンチレータ材料が交替する距離（すなわち、層の厚さまたはマイクロビーズの直径およびそれらの間の距離）は、反跳陽子の飛跡の程度と実質的に等しい。このため、反跳陽子は、単一のシンチレータ材料に全運動エネルギーを付与し、一方で反跳電子は、両方のシンチレータ材料に交互に運動エネルギーを付与する。

既に言及したように、本発明の１つの利点は、同一のポリマーマトリクス、例えばポリスチレン（ＰＳ）またはポリビニルトルエン（ＰＶＴ）を有し、中性子検出に特有のドーパントを組み込まないプラスチック材料を使用することである。所望の異なる緩和時間を実現するために、プラスチック材料は異なる蛍光錯体を含む。

当業者に知られているように、蛍光錯体は、多くの場合、フルオロフォアの組み合わせである。本発明の範囲内で典型的に使用されるフルオロフォアは、例えばＰＯＰＯＰ（１，４−ビス−（２−（５−フェニルオキサゾリル）ベンゼン）、ＰＰＯ（２，５−ジフェニルオキサゾール）、ビスＭＳＢ（１，４−ビス（２−メチルスチリル）ベンゾール）、ブチルＰＢＤ（２，［４−ビフェニリル］−５−［４−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル］−１，３，４−オキサジアゾール）、ｐ−テルフェニル（１，４−ジフェニルベンゼン）、アントラセン、ＤＰＡ（ジフェニルアントラセン）、ビフェニル等とすることができる。

蛍光錯体は、それ自体知られているやり方で所望の異なる緩和時間を確保するように選択される。

本発明はまた、中性子および／またはガンマ光子検出器であって、中性子またはガンマ光子が検出されると蛍光シグナルを伝達する本発明によるシンチレータと、シンチレータによって伝達された蛍光シグナルを電子パルスに変換する光電子増倍管と、光電子増倍管によって伝達された電子パルスの形状から中性子またはガンマ光子のいずれが検出されたか識別するための識別モジュールと、を備えることを特徴とする中性子および／またはガンマ光子検出器に関する。

本発明の１つの利点は、低電力消費および低製造コストの携帯型中性子検出器を作製することを可能にすることである。本発明の別の利点は、中性子を事前に熱化せずに高速中性子を検出できることである。

本発明のさらなる特徴および利点は、添付の図面を参照して作製された以下の発明の詳細な説明を読むことで明らかとなるであろう。

全ての図面において、同一の参照符号は同一の要素を指す。

本発明の第１の実施形態による中性子および／またはガンマ光子を検出するためのシンチレータを表す。 本発明の第２の実施形態による中性子および／またはガンマ光子を検出するためのシンチレータを表す。 図１に表すシンチレータを使用した中性子の検出を図示する。 図１に表すシンチレータを使用したガンマ光子の検出を図示する。 図２に表すシンチレータを使用した中性子の検出を図示する。 図２に表すシンチレータを使用したガンマ光子の検出を図示する。 本発明による中性子および／または光子ガンマ検出器のための概要図を表す。 本発明の検出器を使用した混合された中性子／ガンマ光子環境からの中性子検出を図示する。

図１は、本発明の第１の実施形態による中性子および／またはガンマ光子を検出するためのシンチレータを表す。

シンチレータは、多層ホスウィッチ（「蛍光体サンドイッチ」の短縮形）シンチレータである。多層ホスウィッチシンチレータは、層の積層体から構成される。層は、２つの異なるシンチレータ材料（すなわち、中性子検出のための、異なる蛍光錯体を含む非ドーププラスチック材料）から形成され、第１のシンチレータ材料Ａから作製された層と第２のシンチレータ材料Ｂから作製された層が交互に配置されている。第１のシンチレータ材料Ａが緩和時間が短い蛍光を発光する場合、第２のシンチレータ材料Ｂは緩和時間が長い蛍光を発光する。逆に、第１のシンチレータ材料Ａが緩和時間が長い蛍光を発光生成する場合、第２のシンチレータ材料Ｂは緩和時間が短い蛍光を発光する。既に説明したように、異なる緩和時間を確保するために、既知のやり方で異なる蛍光錯体が選択される。

長い緩和時間と短い緩和時間の比率は、好ましくは１０より大きい。したがって、短い緩和時間は実質的に２ｎｓと等しく、長い緩和時間は２００ｎｓから３００ｎｓの間とすることができる。非限定的な例として、緩和時間が短い蛍光材料は、Ｓａｉｎｔ−Ｇｏｂａｉｎ社のＢＣ−４０４であり、緩和時間が長い蛍光材料は、Ｓａｉｎｔ−Ｇｏｂａｉｎ社のＢＣ−４４４である。層の厚さｅは、例えば２００μｍと等しい。層の積層体を作製するために実施される方法自体（ホスウィッチ検出器を製造する方法）は知られている。例えば、光学接着剤を使用して層を互いに接着する方法がある。

図２は、本発明の第２の実施形態による中性子および／またはガンマ光子を検出するためのシンチレータを表す。

シンチレータは、第１の蛍光材料でできたマイクロビーズｂが、第２の蛍光材料でできたブロックＭに挿入された形態を有する。非限定的な例によると、ブロックＭに分散されたマイクロビーズｂは、立方格子を画定する。本発明の第２の実施形態の第１の変形例によると、マイクロビーズは緩和時間が短い蛍光を発光する蛍光材料で作製され、ブロックＭは緩和時間が長い蛍光を発光する蛍光材料で作製される。本発明の第２の実施形態の第２の変形例によると、マイクロビーズｂが緩和時間が長い蛍光を発光する蛍光材料で作製され、ブロックＭが緩和時間が短い蛍光を発光する蛍光材料で作製される。

本発明の第２の実施形態において使用される蛍光材料は、第１の実施形態において使用される材料と同一である。マイクロビーズの直径は、例えば３００μｍと等しく、２つの隣接するマイクロビーズの間の距離は、例えば１００μｍから５００μｍの間である。

マイクロビーズｂをブロックＭに挿入する方法は、まず、ミルでマイクロビーズ粉末を形成し、次いでブロックＭを形成するとすぐにこの粉末をブロックＭ挿入するものである。マイクロビーズｂのブロックＭへの分散を適切になすべきである。

図３Ａおよび３Ｂは、図１に表すシンチレータを使用した中性子の検出およびガンマ光子の検出をそれぞれ図示する。図４Ａおよび４Ｂは、図２に表すシンチレータを使用した中性子の検出およびガンマ光子の検出をそれぞれ図示する。

本発明のシンチレータにおいて中性子ｎが検出されると、反跳陽子ｐが放出される。したがって、陽子による媒体のイオン化および蛍光の生成がある。本発明によると、陽子ｐが放出される蛍光材料の部分（層ＡまたはＢ、マイクロビーズｂ、またはブロックＭ）は、陽子が全エネルギーを付与するための陽子の飛跡Ｐ_ｐに関して十分に大きい。緩和時間が短い蛍光を発光する材料において反跳陽子が放出される場合、蛍光シグナルは短い幅のパルスから成り、緩和時間が長い蛍光を発光する材料において反跳陽子が放出される場合、蛍光シグナルは長い幅のパルスから成る。したがって、中性子検出による蛍光シグナルは、短い幅のシグナルまたは長い幅のシグナルのいずれかをもたらす。

本発明のシンチレータにおいてガンマ光子が検出されると、反跳電子が放出される。電子による媒体のイオン化および蛍光の生成がある。本発明によると、電子が放出される材料の部分は、層の積層体のいくつかの連続した層（本発明の第１の実施形態の場合）またはいくつかのブロックＭ／マイクロビーズの交互の繰り返し（本発明の第２の実施形態の場合）のいずれかを通過することによる飛跡を維持し、エネルギーの一部のみを付与するために、電子の飛跡Ｐ_ｅに関して十分小さい。その結果、放出される蛍光シグナルは、短い幅の成分および長い幅の成分を含み、短い幅のパルスと長い幅のパルスの合計によって形成される複合シグナルの形成をもたらす。具体的には、幅のヒエラルキー（短、長、複合）は、測定されたパルスの幅を分類することを可能にする閾値によって定義される。

したがって、本発明のシンチレータは、中性子検出またはガンマ光子検出のいずれが行われるかによって、異なる形状を有する蛍光シグナルの形成を有利にもたらす。中性子をガンマ光子と区別するために、この形状の違いを利用する。

本発明の範囲内で、識別を向上させるために、交互の高速蛍光／低速蛍光における非対称をシンチレータに導入することができる。例えば、シンチレータにおいて低速蛍光の比率が高速蛍光より低い場合、格子の低速の寄与が減少し、識別が増幅される。具体的には、この非対称は、短い緩和時間を有する蛍光を発光することができる蛍光材料の厚さと比較して長い緩和時間を有する蛍光を発光することができる蛍光材料の厚さを薄くすることによって形成される。有利には、この非対称性は、関係する用途に応じて、特にガンマ背景ノイズが大きいか否かに応じて（感度と識別性の間の妥協）最適化することができる。

図５は、本発明による中性子および／または光子ガンマ検出器のための概要図を表す。検出器は、本発明によるシンチレータＳｃと、光電子増倍管ＰＭと、フィルタモジュールＦと、識別モジュールＭＤと、計数および平滑化モジュールＭＣとを備え、これらは直列に接続される。

光電子増倍管ＰＭは、シンチレータによって伝達された光を電子に変換し、電子パルスを伝達する。フィルタモジュールＦは、電子パルス中に存在するノイズを除去する。識別モジュールＭＤは、それ自体は知られたやり方であるパルス波形識別法を実施する。したがって、各パルスは、その形状によって分類される。本発明の範囲内で、現在知られているＰＳＤ（「パルス波形識別」）法から選択される任意の技法を実施することができる。

図６は、非限定的な例によって、これらの技法の１つを実施することによって得られる識別図表を示す。測定された中性子およびガンマ光子放出源は、^２５２Ｃｆである。選択される識別法に応じて、それ自体は知られているやり方で、各パルスは高速成分Ｐａおよび低速成分Ｐｂに分解される。各パルスは次いで、横座標軸Ｘが低速成分の軸であり、縦座標軸Ｙが高速成分の軸である、基準（Ｘ，Ｙ）の枠内にプロットされる。基準（Ｘ，Ｙ）の枠内に以下の４つの特異的な領域が現れる。
‐第１の領域Ｚ１は、高速成分が多く、低速成分が少ないパルスに対応する。
‐第２の領域Ｚ２は、高速成分が少なく、低速成分が多い場合に対応する。
‐第３の領域Ｚ３および第４の領域Ｚ４は、高速成分および低速成分が実質的に同一の場合に対応する。

領域Ｚ１およびＺ２には、中性子検出に対応するパルスが集まる。領域Ｚ３にはガンマ光子検出に対応するパルスが集まる。領域Ｚ４にはノイズパルスが集まる。

パルスが識別されるとすぐに、計数および平滑化モジュールＭＣが、中性子検出およびガンマ光子検出のためのそれぞれの計数率Ｃ_ｎおよびＣ_γを計算する。

Ａ 第１のプラスチック材料
Ｂ 第２のプラスチック材料
ｂ マイクロビーズ
Ｍ ブロック
Ｓｃ シンチレータ
ＰＭ 光電子増倍管
Ｆ フィルタモジュール
ＭＤ 識別モジュール
ＭＣ 計数および平滑化モジュール

Claims (4)

1. 中性子および／またはガンマ光子を検出するためのシンチレータであって、異なる蛍光錯体を含む、中性子を検出するための２つの非ドーププラスチック材料からなる構造体を備え、第１のプラスチック材料（Ａ）が第１の緩和時間を有する蛍光を発光することができる少なくとも１つの蛍光錯体を含み、第２のプラスチック材料（Ｂ）が第１の緩和時間より長い第２の緩和時間を有する蛍光を発光することができる少なくとも１つの蛍光錯体を含み、両方のプラスチック材料が、
   両方のプラスチック材料（Ａ，Ｂ）の一方の層が他方のプラスチック材料（Ｂ，Ａ）の層と交互に配置され、プラスチック材料の各層が実質的に１００μｍから５００μｍの間の厚さを有する、連続した層の積層体として配列されているか、または
   両方のプラスチック材料（Ａ，Ｂ）の一方でできたマイクロビーズ（ｂ）が他方のプラスチック材料（Ｂ，Ａ）でできたブロック（Ｍ）に挿入され、前記ブロック（Ｍ）に挿入された前記マイクロビーズ（ｂ）が立方格子を画定し、前記マイクロビーズ（ｂ）の直径が実質的に１００μｍから５００μｍの間であり、２つの隣接するマイクロビーズが実質的に１００μｍから５００μｍの間の距離離れている、セットとして配列されていることを特徴とする、シンチレータ。
2. 前記第２の緩和時間が前記第１の緩和時間より少なくとも１０倍長い、請求項１に記載のシンチレータ。
3. 前記プラスチック材料がポリスチレンまたはポリビニルトルエンである、請求項１または２に記載のシンチレータ。
4. 中性子またはガンマ光子が検出されると蛍光シグナルを伝達する、請求項１から３のいずれか一項に記載のシンチレータ（Ｓｃ）と、前記シンチレータによって伝達された蛍光シグナルを電子パルスに変換する光電子増倍管（ＰＭ）と、前記光電子増倍管によって伝達された電子パルスの形状から中性子またはガンマ光子のいずれが検出されたか識別することができる識別モジュール（ＭＤ）と、備えることを特徴とする、中性子および／またはガンマ光子検出器。

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