JP2016506291A - 液体溶媒中のＳｒ同位体とＣｓ同位体とに選択的に結合する生物学的に安全なナノコンポジット高分子収着剤とその製造用原料混合物 - Google Patents

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Abstract

本発明は液体放射性廃棄物の処理の領域に関する。本発明の目的である技術的結果は、多様な生物体に対する生体適合性と安全性の要件を順守すると同時に高い収着量および比容量を備えた収着剤、ならびに既知の収着剤と比較して軽量かつ小容量を特徴とすべきであるその製造用原料混合物を提供することである。収着剤の構造は、構成成分の乾燥混合物の水和中に自己組織化により形成される。２ＮＰ、３ＺＰ【選択図】なし

Description

本発明は液体放射性廃棄物の処理の領域に関する。
放射性核種の収着剤には以下のような基本的な種類がある：無機塩類の収着マトリックス‐四ホウ酸塩などのキレート剤（ロシア国特許第２２００９９４号明細書）、アクリル酸塩（特開２００５‐００８７５３号公報）、酢酸塩（ロシア国特許第２２００９９４号明細書）、ケイ酸塩（ロシア国特許第２１５４３１７号明細書、ロシア国特許第２１８９６５０号明細書）およびそのゼオライト修飾、日本のＮＩＭＳ（独立行政法人物質・材料研究機構）が開発したジアザ錯体とシリカゼオライトマトリックスとをベースにしたストロンチウムキレート化剤（ｈｔｔｐ：／／ｗｗｗ．ｎｉｍｓ．ｇｏ．ｊｐ／ｅｎｇ／ｎｅｗｓ／ｐｒｅｓｓ／２０１１／０７／ｐ２０１１０７２７０．ｈｔｍｌ）、ケイ酸アルミニウム、アルミニウム置換硫酸アルミニウムカリウム（ロシア国特許第２２００９９４号明細書）、オルトリン酸塩（ロシア国特許第２２００９９４号明細書）。上述の化合物に共通する欠点は、合成が複雑であり、毒性があり、収着量が比較的少ないことである。
ＳｒとＣｓとを選択的に結合する本発明の収着剤にもっとも近いのは、米国特許第４，９９５，９８５号明細書に従って製造される収着剤、すなわち側鎖の組成中にゼラチンポリマーを有するアルギン酸プロピレングリコールである。ゼラチンポリマーは細菌培養を増殖させるための土壌であり、収着剤に含まれる。この収着剤の欠点は、収着剤を含む相と不活性化水溶媒を含む相との間のＳｒおよびＣｓの分布比がそれぞれ１３７１および１０３であること、そして、不活性化液体溶媒への収着剤の曝露時間が増えると係数値が激しく減少するということであり、後者は放射性核種の結合が弱いことを示す。この他の欠点に、収着剤の比容量が不足していることがある。
ロシア国特許第２２００９９４号明細書 特開２００５‐００８７５３号公報 ロシア国特許第２１５４３１７号明細書 ロシア国特許第２１８９６５０号明細書 米国特許第４，９９５，９８５号明細書
独立行政法人物質・材料研究機構（ｈｔｔｐ：／／ｗｗｗ．ｎｉｍｓ．ｇｏ．ｊｐ／ｅｎｇ／ｎｅｗｓ／ｐｒｅｓｓ／２０１１／０７／ｐ２０１１０７２７０．ｈｔｍｌ）
したがって、既存の収着剤は収着量が不十分である。さらに、既存の収着剤は安全で生体適合性のある物質に属するとはいえず、そのため医学だけでなく生物工学においても、また、生物環境にとって危険な収着剤の残留物を含む可能性のある廃水やその他の汚染水の浄化においても使用が制限される。
本発明の目的である技術的結果は、多様な生物体に対する生体適合性と安全性の要件を順守すると同時に高い収着量および比容量を備えた収着剤、ならびに既知の収着剤と比較して軽量かつ小容量を特徴とすべきであるその製造用原料混合物を提供することである。
本技術的結果は、ナノコンポジット高分子錯体の水和形態である収着剤において達成され、該錯体は、アルギン酸ナトリウムとの相互作用の結果、アルカリ分子が結合および安定化することにより、アルギン酸カルシウムポリマーの元の構造がゆがむために、内部（Ｓｒ選択的）キレートポケットと外部（Ｃｓ選択的）キレートポケットが増加したＬキラルねじれの二重高分子鎖の形をしている。収着剤の構造は、構成成分の原料混合物の制御水和中に自己組織化により形成される。
本技術的結果は、収着剤の製造用原料混合物においても達成され、該混合物は、ペンテト酸（ジエチレントリアミン五酢酸、ＤＴＰＡ）の粉末サンプル（０．２〜１．５重量部）、アルギン酸ナトリウム（０．８〜１．５重量部）およびアルギン酸カルシウム（０．０１〜１．３重量部）に乾燥水酸化カリウム（１〜１０重量部）を加え、均一な状態になるまで混合したものである。
原料混合物は、制御水和の過程で自己組織化により収着剤の構造を形成する。
収着剤を得るために、原料混合物を２〜５０重量部の水で希釈し、好ましくは常に撹拌しながら蒸留する。
好ましくは、希釈手順は、初期ｐＨが８〜１２の範囲内、３５〜５０℃で３０〜１２０分間実施すべきである。ポリマーの形成は、ｐＨが強酸範囲（ｐＨ３〜４）に自然に移行することにより示される。
収着剤の外観および原料混合物の構成成分におけるこれらの特徴、ならびにこの混合物の製造により、収着剤の製造用原料混合物と、多様な生物体に対する生体適合性と安全性の要件を順守すると同時に高い収着量および比容量を備えた収着剤自体とを得ることができる。この原料混合物は、収着剤と比較して軽量かつ小容量を特徴とする。
さらに理解を深めるために、以下に本発明を説明するが、本発明は以下に示す特定の実施例に限定されない。
収着剤の製造用原料混合物の調製。
粉末サンプル：１ｇのペンテト酸（ジエチレントリアミン五酢酸、ＤＴＰＡ）を１ｇのアルギン酸ナトリウムおよび１ｇのアルギン酸カルシウムと混合し、次いで５ｇの乾燥ＫＯＨを加える。これらの成分の混合物を、均一な状態になるまで機械的に撹拌する。
収着剤の製造。
実施例１に従って得られた原料混合物を、５０ｍＬの蒸留水で、常に撹拌しながら希釈する。水和物形態の初期ｐＨは９に達し、これがｐＨ３に自然に移行するまで、４０℃で４０分間維持する。
収着剤の試験。
実施例２に従って収着剤を調製した。以下の２つのサンプルを作った：第１のサンプルが１．５ｇの硝酸Ｓｒを、第２のサンプルが１．５ｇの硝酸Ｃｓを含有していた。各サンプルを３ｍＬの水に溶解した。得られた溶液のそれぞれに２ｇの収着剤を加えた。これらを、１５℃で３０分間保温した。保温後、各サンプル中で収着剤が溶液全量と完全に結合しているのが観察された。硝酸ストロンチウムのサンプルでは、そのように得られたゼラチン状の塊の構造は、視覚的に固めになり、セモリナ粉の粥と似ている。硝酸セシウムのサンプルでは、塊は比較的形がまとまっておらず、なめらかな形状である。
原子吸光分光法により、２ｇの収着剤が、２２重量％のＳｒおよび２５重量％のＣｓと結合できることが示された。孔径１００μｍのナイロンフィルターを用いて圧力をかけてろ過して分離した、収着剤と水との間の分配係数は、Ｓｒが１３８８、Ｃｓが５８７である。これは、これらの条件下で、収着剤が、収着剤１ｇ当たり３３０ｍｇのＳｒ２＋という特定の収着量を有することを意味する。得られた収着剤の比容量は、現在の最高の類似物（１ｇ当たり１３ｍｇ）であるＮＩＭＳのＨＯＭ（高秩序メソポーラス）（１ｇ）の１３ｍｇより２５倍大きい（ｈｔｔｐ：／／ｗｗｗ．ｎｉｍｓ．ｇｏ．ｊｐ／ｅｎｇ／ｎｅｗｓ／ｐｒｅｓｓ／２０１１／０７／ｐ２０１１０７２７０．ｈｔｍｌ）。できあがった収着剤は３．７ＴＢｑの９０Ｓｒと結合する（一方、ＨＯＭは６５ＧＢｑとしか結合しない）。さらに、この収着剤はＣｓとも結合し、これらの条件下で、収着剤１ｇ当たり１０５ｇのＣｓ＋または１．１２ＴＢｑの１３７Ｃｓ放射性同位体という収着量を有する。

Claims (5)

  1. 液体溶媒中のＣｓ同位体とＳｒ同位体とに選択的に結合する収着剤の製造用原料混合物であって、ペンテト酸の粉末サンプルとアルギン酸ナトリウムとアルギン酸カルシウムと粉末水酸化カリウムとを均一な状態になるまで混合することにより得られる原料混合物。
  2. 前記混合物が、０．２〜１．５重量部のペンテト酸と、０．８〜１．５重量部のアルギン酸ナトリウムと、０．０１〜１．３重量部のアルギン酸カルシウムと、１〜１０重量部の乾燥水酸化カリウムとを含むことを特徴とする、請求項１に記載の原料混合物。
  3. 液体溶媒中のＣｓ同位体とＳｒ同位体とに選択的に結合する収着剤であって、請求項１の原料混合物の水和により形成される高分子錯体である収着剤。
  4. 請求項１の原料混合物の水和は、１重量部の前記混合物に対し２〜５０重量部の量の水で常に撹拌しながら実施することを特徴とする、請求項３に記載の収着剤。
  5. 前記構成成分の乾燥混合物の水和は、初期ｐＨが８〜１２の範囲内で、３５〜５０℃で３０〜１２０分間、ｐＨが強酸範囲（ｐＨ３〜４）に自然に移行するまで実施することを特徴とする、請求項３に記載の収着剤。
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