JP2016088838A - Magnesium oxide particle, method for producing the same, heat dissipating filler, heat dissipating resin composition, heat dissipating grease and heat dissipating coating composition - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、真球度が高く、樹脂等に配合した場合に高い放熱性を発揮することができる酸化マグネシウム粒子並びにそれを含有する放熱性樹脂組成物、放熱性グリース及び放熱性塗料組成物に関するものである。 The present invention relates to magnesium oxide particles having high sphericity and capable of exhibiting high heat dissipation when blended in a resin or the like, and a heat dissipating resin composition, heat dissipating grease, and heat dissipating coating composition containing the same. Is.
酸化マグネシウムは、断熱材、耐熱部材、電子基板部材、絶縁部材、ゴムの加硫促進剤、塗料・インキ用顔料、医薬品等、様々な産業分野において広く使用されている。このような酸化マグネシウムの種々の用途の一つとして、放熱性フィラーが提案されている（特許文献１〜３等）。しかし、放熱性フィラーとしては、通常はアルミナや窒化アルミニウム等が広く使用されており、酸化マグネシウムはこれらに比べると実用化されている例は非常に少ない。 Magnesium oxide is widely used in various industrial fields such as heat insulating materials, heat-resistant members, electronic substrate members, insulating members, rubber vulcanization accelerators, pigments for paints and inks, pharmaceuticals, and the like. As one of various uses of such magnesium oxide, a heat dissipating filler has been proposed (Patent Documents 1 to 3 and the like). However, alumina, aluminum nitride, and the like are usually widely used as the heat dissipating filler, and magnesium oxide is very few examples compared to these.
しかしながら、酸化マグネシウムのモース硬度が６であるのに対し、アルミナはモース硬度が９と高く、放熱シート等の製造過程において、混練機の磨耗が激しいという欠点がある。また、窒化アルミニウムは充填性が悪く、樹脂中への高充填が難しいという欠点がある。さらに窒化アルミニウムは高価であり、放熱部材が高価になってしまうという欠点もある。よって、これらの原料とは異なる新たな放熱性フィラーが要求されている。 However, while the Mohs hardness of magnesium oxide is 6, alumina has a high Mohs hardness of 9, and there is a drawback that the kneading machine is heavily worn in the process of manufacturing a heat radiation sheet and the like. In addition, aluminum nitride has poor filling properties and has a drawback that it is difficult to fill the resin with a high degree. Further, aluminum nitride is expensive, and there is a disadvantage that the heat dissipating member becomes expensive. Therefore, a new heat dissipating filler different from these raw materials is required.
酸化マグネシウムは、熱伝導率がアルミナと窒化アルミニウムのおよそ中間に位置しており、放熱性フィラーとして適している。また、酸化マグネシウムは物質固有の特性として高い電気絶縁性能を備えていることから、高い電気絶縁性を必要とする電子機器部材等への放熱材としての使用にも適している。 Magnesium oxide has a thermal conductivity located approximately in the middle between alumina and aluminum nitride, and is suitable as a heat-dissipating filler. In addition, since magnesium oxide has high electrical insulation performance as a material-specific property, it is also suitable for use as a heat dissipation material for electronic equipment members that require high electrical insulation.
一方、放熱性フィラーは放熱性能をさらに高めることが望まれており、酸化マグネシウム粒子の場合は、より放熱性能を高めるために、比較的粒子径が大きい粒子にすることや、樹脂組成物のマトリクス成分に対する酸化マグネシウム粒子の充填率を高めることが求められている。 On the other hand, the heat dissipating filler is desired to further improve the heat dissipating performance. In the case of magnesium oxide particles, in order to further improve the heat dissipating performance, particles having a relatively large particle diameter or a matrix of a resin composition are used. There is a need to increase the packing rate of magnesium oxide particles relative to the components.
しかしながら、従来から広く工業用に使用されている酸化マグネシウムは平均粒径が数百ｎｍから数μｍの不定形の粒子であり、このような粒子の酸化マグネシウムは粒子の界面が多くなることで粒子間の熱抵抗が大きくなり放熱性能が不十分となる。また、１μｍ未満の粒子になると粒子の比表面積が大きくなり、樹脂組成物の粘度が上昇し、多量に混合することが困難であるため放熱性向上目的でのメインフィラーとしての使用に適したものではない。酸化マグネシウムの粒子サイズは、より大きい方が樹脂組成物中での伝熱経路が増えることに加え、比表面積が小さくなることで樹脂組成物の粘度が低下し、多量に混合することが可能となり、他のフィラーと組み合わせることで最密充填効果による高熱伝導化が期待できる点で好ましい。更に、酸化マグネシウム粒子の粒度分布がシャープかつ粒子表面に凹凸が少なく形状が真球形状に近い程、より小さい粒子径の他のフィラーを大粒径の酸化マグネシウム粒子同士の隙間に効率良く充填することができ、樹脂組成物中における酸化マグネシウム粒子の充填率を高めることで放熱性能も高められる、という観点からみて好ましい。したがって、このような大きな粒子径で粒度分布がシャープ、かつ高い真球度を持つ酸化マグネシウム粒子が求められている。 However, magnesium oxide, which has been widely used for industrial purposes, is an irregularly shaped particle having an average particle size of several hundreds of nanometers to several μm. The heat resistance between them becomes large, and the heat dissipation performance becomes insufficient. Also, when the particle size is less than 1 μm, the specific surface area of the particle increases, the viscosity of the resin composition increases, and it is difficult to mix in a large amount, so it is suitable for use as a main filler for the purpose of improving heat dissipation. is not. The larger the magnesium oxide particle size, the greater the heat transfer path in the resin composition, and the smaller the specific surface area, the lower the viscosity of the resin composition, making it possible to mix in large quantities. In combination with other fillers, it is preferable in that high thermal conductivity can be expected due to the close-packing effect. Furthermore, as the particle size distribution of the magnesium oxide particles is sharper and the surface of the particles is less uneven and the shape is closer to a true sphere, other fillers with smaller particle sizes are efficiently filled into the gaps between the large-sized magnesium oxide particles. It is preferable from the viewpoint that the heat dissipation performance can be improved by increasing the filling rate of the magnesium oxide particles in the resin composition. Therefore, there is a demand for magnesium oxide particles having such a large particle size, a sharp particle size distribution, and high sphericity.
特許文献２、３には放熱フィラー用途の酸化マグネシウム粒子が記載されている。しかし、当該文献の酸化マグネシウム粒子は真球度の高い酸化マグネシウム粒子は得られていない。 Patent Documents 2 and 3 describe magnesium oxide particles for heat dissipation filler. However, magnesium oxide particles having a high sphericity have not been obtained from the magnesium oxide particles of this document.
また、特許文献４には、平均粒子サイズが１０〜２５０μｍの酸化マグネシウム粒子が記載されている。しかし、当該文献の酸化マグネシウム粒子は、焼成により酸化マグネシウムの結晶系である立方晶系を反映した結晶成長が進むことで粒子表面の凹凸が増え、表面のなめらかさが十分なものではない。また、均一な球状粒子が得られないため、真球度も高くない。このため、粉体としての流動性が充分ではなく、マトリックス成分に高濃度で配合することが困難である。また、当該文献は核剤としての用途に限定されたものである。 Patent Document 4 describes magnesium oxide particles having an average particle size of 10 to 250 μm. However, the magnesium oxide particles of the document are not sufficiently smooth because the crystal surface reflecting the cubic system, which is the crystal system of magnesium oxide, proceeds by firing to increase the irregularities on the particle surface. Further, since uniform spherical particles cannot be obtained, the sphericity is not high. For this reason, the fluidity as a powder is not sufficient, and it is difficult to mix with a matrix component at a high concentration. Moreover, the said literature is limited to the use as a nucleating agent.
また、特許文献５には、球状の酸化マグネシウム粒子が記載されている。しかし、当該文献の酸化マグネシウム粒子は、焼成により酸化マグネシウムの結晶系である立方晶系を反映した結晶成長が進むことで粒子表面の凹凸が増え、表面のなめらかさが十分なものではない。更に、粒径分布をコントロールすることに関する記載は存在せず、粒径が整った酸化マグネシウム粒子を得ることはなされていない。更に、その製造方法もリチウム化合物を意図的に添加した酸化マグネシウム粒子の製造方法ではなく、本発明とは技術的に異なるものである。 Patent Document 5 describes spherical magnesium oxide particles. However, the magnesium oxide particles of the document are not sufficiently smooth because the crystal surface reflecting the cubic system, which is the crystal system of magnesium oxide, proceeds by firing to increase the irregularities on the particle surface. Furthermore, there is no description relating to controlling the particle size distribution, and magnesium oxide particles having a uniform particle size have not been obtained. Further, the production method is not a production method of magnesium oxide particles to which a lithium compound is intentionally added, and is technically different from the present invention.
本発明は上記に鑑み、真球度が高く、樹脂等に配合した場合に高い放熱性を発揮することができる酸化マグネシウム粒子、並びに、それを有する放熱性樹脂組成物、放熱性グリース及び放熱性塗料組成物を得ることを目的とするものである。 In view of the above, the present invention has a high sphericity and can exhibit high heat dissipation when blended with a resin or the like, as well as a heat-dissipating resin composition, heat-dissipating grease and heat-dissipating property having the same. The object is to obtain a coating composition.
本発明は、真球度が１．００〜１．２０であり、粒度分布のＤ５０が１５〜１００μｍであり、粒度分布のＤ９０／Ｄ１０が３．０以下、かつ密度が３．４ｇ／ｃｍ３以上であることを特徴とする酸化マグネシウム粒子である。上記酸化マグネシウム粒子は、安息角が４０°以下であることが好ましい。上記酸化マグネシウム粒子は、Ｌｉ含有量が１５〜５００ｐｐｍであることが好ましい。本発明は、上記酸化マグネシウム粒子を含有することを特徴とする放熱性樹脂組成物でもある。本発明は、上記酸化マグネシウム粒子を含有することを特徴とする放熱性グリースでもある。本発明は、上記酸化マグネシウム粒子を含有することを特徴とする放熱性塗料組成物でもある。 In the present invention, the sphericity is 1.00 to 1.20, the D50 of the particle size distribution is 15 to 100 μm, the D90 / D10 of the particle size distribution is 3.0 or less, and the density is 3.4 g / cm 3. Magnesium oxide particles characterized by the above. The magnesium oxide particles preferably have an angle of repose of 40 ° or less. The magnesium oxide particles preferably have a Li content of 15 to 500 ppm. This invention is also a heat-radiating resin composition characterized by containing the said magnesium oxide particle. The present invention is also a heat dissipating grease characterized by containing the magnesium oxide particles. The present invention also provides a heat dissipating coating composition containing the magnesium oxide particles.
本発明の酸化マグネシウム粒子は、高い真球度と大きな粒子径を兼ね備えた放熱性フィラーであり、放熱性樹脂組成物、放熱性グリース、放熱性塗料組成物に配合した場合に優れた放熱性能を発揮できる。 The magnesium oxide particle of the present invention is a heat dissipating filler that has both high sphericity and a large particle size, and has excellent heat dissipating performance when blended in a heat dissipating resin composition, heat dissipating grease, and heat dissipating coating composition. Can demonstrate.
以下に、本発明を詳細に説明する。本発明は、粒度分布のＤ５０が１５〜１００μｍ、粒度分布がシャープでＤ９０／Ｄ１０が３．０以下、真球度が１．００〜１．２０、密度が３．４ｇ／ｃｍ３以上となるような真球度の高い大粒径の酸化マグネシウム粒子及びその製造方法を提供する。これにより、樹脂等に配合した場合に高い放熱性能を発揮することができることを見出すことにより完成した。 The present invention is described in detail below. In the present invention, the particle size distribution D50 is 15 to 100 μm, the particle size distribution is sharp, D90 / D10 is 3.0 or less, the sphericity is 1.00 to 1.20, and the density is 3.4 g / cm 3 or more. A magnesium oxide particle having a large sphericity and a large particle diameter and a method for producing the same are provided. Thereby, when it mix | blended with resin etc., it completed by discovering that high heat dissipation performance can be exhibited.
本発明は、真球度が１．００〜１．２０であり、粒度分布のＤ５０が１５〜１００μｍであり、粒度分布のＤ９０／Ｄ１０が３．０以下であり、密度が３．４ｇ／ｃｍ３以上であることを特徴とする酸化マグネシウム粒子である。すなわち、一定以上の大きな粒子径を有し、かつ、粒度分布がシャープであり、かつ、特に高い真球度を有する高密度の酸化マグネシウム粒子である。 In the present invention, the sphericity is 1.00 to 1.20, the D50 of the particle size distribution is 15 to 100 μm, the D90 / D10 of the particle size distribution is 3.0 or less, and the density is 3.4 g / cm. It is a magnesium oxide particle characterized by being 3 or more. That is, it is a high-density magnesium oxide particle having a large particle diameter of a certain level or more, a sharp particle size distribution, and a particularly high sphericity.
このような酸化マグネシウム粒子は、真球度が高く、最密充填され易く、このためにマトリクス樹脂中への充填率を高くすることができるという利点も有する。 Such magnesium oxide particles have a high sphericity and are easily close-packed, so that the filling rate into the matrix resin can be increased.
本発明の酸化マグネシウム粒子は、粒度分布のＤ５０が１５〜１００μｍである。すなわち、従来の酸化マグネシウム粒子に比べて粒子径が大きいことを特徴とするものである。なお、本明細書において粒度分布のＤ５０は、粉体をある粒子径から２つに分けたとき、大きい側と小さい側が等量となる径をいい、レーザー回折／散乱式粒度分布測定装置マイクロトラックＭＴ−３３００ ＥＸII（日機装社製）によって測定した値である。上記粒度分布のＤ５０の下限は、１５μｍであることが好ましく、２０μｍであることがより好ましい。上記粒度分布Ｄ５０の上限は、１００μｍであることが好ましく、８０μｍであることがより好ましい。 The magnesium oxide particles of the present invention have a particle size distribution D50 of 15 to 100 μm. That is, the particle diameter is larger than that of conventional magnesium oxide particles. In the present specification, D50 of the particle size distribution means a diameter in which the large side and the small side are equal when the powder is divided into two from a certain particle size, and is a laser diffraction / scattering type particle size distribution measuring device Microtrack. It is the value measured by MT-3300 EXII (made by Nikkiso Co., Ltd.). The lower limit of D50 in the particle size distribution is preferably 15 μm, and more preferably 20 μm. The upper limit of the particle size distribution D50 is preferably 100 μm, and more preferably 80 μm.
本発明の酸化マグネシウム粒子は、真球度が高い球状粒子である。球状粒子であると、例えば、放熱性フィラーとして使用する場合に樹脂組成物のマトリクス成分に対するフィラーの割合を高くすることができ、より高い放熱性能を付与することができる点で好ましい。粒子の形状は走査型電子顕微鏡ＪＳＭ−６５１０Ａ（日本電子社製）によって観察することができる。上記酸化マグネシウム粒子は、真球度が１．００〜１．２０である。放熱性フィラーとして使用する場合、真球度は１に近い程、フィラーの配向性が無くなりどの方向から加圧成型してもフィラーが均一に充填された樹脂成型体を得ることができる。上記真球度は、１．１５以下であることがより好ましい。なお、真球度の測定は、走査型電子顕微鏡ＪＳＭ−６５１０Ａ（日本電子社製）で撮影した電子顕微鏡写真の１００個の粒子について、粒子のおよそ中心を通る長径と短径の長さを計測し、長径／短径の比を求め、その平均値を真球度とした。 The magnesium oxide particles of the present invention are spherical particles having a high sphericity. Spherical particles are preferable in that, for example, when used as a heat dissipating filler, the ratio of the filler to the matrix component of the resin composition can be increased, and higher heat dissipating performance can be imparted. The shape of the particles can be observed with a scanning electron microscope JSM-6510A (manufactured by JEOL Ltd.). The magnesium oxide particles have a sphericity of 1.00 to 1.20. When used as a heat-dissipating filler, the closer the sphericity is to 1, the more the orientation of the filler is lost, and a resin molded body in which the filler is uniformly filled can be obtained no matter which direction is used for pressure molding. The sphericity is more preferably 1.15 or less. The sphericity is measured by measuring the length of the major axis and minor axis passing through the approximate center of the particle for 100 particles of an electron micrograph taken with a scanning electron microscope JSM-6510A (manufactured by JEOL Ltd.). The ratio of major axis / minor axis was determined, and the average value was defined as sphericity.
本発明の酸化マグネシウム粒子は、粒度分布のＤ９０／Ｄ１０が３．０以下であることが好ましい。すなわち、粒度分布のＤ９０とＤ１０との比が小さい（すなわち、粒度分布のＤ５０に対し、粒子径が極端に大きい粒子、あるいは極端に小さい粒子の数が少ない）ことが好ましい。上記Ｄ９０／Ｄ１０は、２．９５以下であることがより好ましく、２．９以下であることが更に好ましい。このように粒度分布をシャープなものとすることによって、より高い放熱性能を発揮できるフィラーを生産できる点で好ましい。 The magnesium oxide particles of the present invention preferably have a D90 / D10 particle size distribution of 3.0 or less. That is, it is preferable that the ratio of D90 and D10 in the particle size distribution is small (that is, the number of particles having extremely large particle diameters or extremely small particles is small compared to D50 in particle size distribution). The D90 / D10 is more preferably 2.95 or less, and still more preferably 2.9 or less. By making the particle size distribution sharp in this way, it is preferable in that a filler capable of exhibiting higher heat dissipation performance can be produced.
なお、粒度分布のＤ１０、Ｄ９０はそれぞれ、粒子径の分布を測定することによって得られる値である。Ｄ１０とは体積基準での１０％積算粒径、Ｄ９０とは体積基準での９０％積算粒径であることを意味する。これらの値は、上記粒度分布のＤ５０と同様の方法によって測定された値である。 The particle size distributions D10 and D90 are values obtained by measuring the particle size distribution. D10 means 10% cumulative particle diameter on a volume basis, and D90 means 90% cumulative particle diameter on a volume basis. These values are values measured by the same method as D50 of the particle size distribution.
本発明の酸化マグネシウム粒子は、密度が３．４ｇ／ｃｍ３以上である。上記密度は、ベックマン空気比較式比重計９３０型（東芝ベックマン社製）により測定した値である。密度が３．４ｇ／ｃｍ３以上であると、酸化マグネシウム粒子が緻密に焼結しており、放熱性樹脂組成物等の用途において使用する場合に高い放熱性能を発揮するという点で好ましい。密度は、３．４５ｇ／ｃｍ３以上であることがより好ましく、３．５ｇ／ｃｍ３以上であることが更に好ましい。 The magnesium oxide particles of the present invention have a density of 3.4 g / cm 3 or more. The density is a value measured by a Beckman air comparison type hydrometer 930 type (manufactured by Toshiba Beckman). When the density is 3.4 g / cm 3 or more, the magnesium oxide particles are densely sintered, which is preferable in terms of exhibiting high heat dissipation performance when used in applications such as a heat dissipation resin composition. Density is more preferably 3.45 g / cm 3 or more, more preferably 3.5 g / cm 3 or more.
本発明の酸化マグネシウム粒子は、安息角が４０°以下であり、３５°以下であることがより好ましい。安息角は、水平
面と粉体の山の斜面とのなす角度であり、本明細書においては「ＪＩＳ Ｒ ９３０１−２−２アルミナ粉末−第２部：物性測定方法−２：安息角」に準じた測定により得られた値である。安息角が４０°以下である酸化マグネシウム粒子は、放熱性樹脂組成物、放熱性グリース、放熱性塗料組成物等の用途において使用する場合、粉体としての流動性が向上し、充填性の向上効果が得られる。
The magnesium oxide particles of the present invention have an angle of repose of 40 ° or less, and more preferably 35 ° or less. The angle of repose is an angle formed by the horizontal plane and the slope of the mountain of the powder, and in this specification, conforms to “JIS R 9301-2-2 Alumina powder—Part 2: Physical property measurement method-2: Angle of repose”. It is a value obtained by measurement. Magnesium oxide particles with an angle of repose of 40 ° or less improve fluidity and improve filling properties when used in applications such as heat dissipation resin compositions, heat dissipation grease, and heat dissipation paint compositions. An effect is obtained.
本発明の酸化マグネシウム粒子は、表面処理を施したものであってもよい。上記表面処理としては特に限定されず、ケイ素酸化物、ケイ素酸化物の水和物、アルミニウムの酸化物及びアルミニウムの水酸化物からなる群から選択される少なくとも１種の化合物による皮膜を形成させる表面処理、有機ケイ素化合物、有機チタン化合物等の有機化合物による表面処理を挙げることができる。これらの２種以上の表面処理を組み合わせて行うものであってもよい。 The magnesium oxide particles of the present invention may be subjected to a surface treatment. The surface treatment is not particularly limited, and the surface on which a film is formed with at least one compound selected from the group consisting of silicon oxide, hydrated silicon oxide, aluminum oxide, and aluminum hydroxide. Examples of the treatment include surface treatment with an organic compound such as an organosilicon compound and an organotitanium compound. A combination of these two or more surface treatments may be used.
上記有機化合物による表面処理に用いる表面処理剤は、例えば本発明の酸化マグネシウム粒子の耐湿性や耐酸性を向上させる目的で用いることができる。このような目的で用いられる表面処理剤として、例えば、ビニルトリクロルシラン、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリメトシキシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、ｐ−スチリルトリメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルメチルジメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルメチルジエトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリエトキシシラン、３−アクリロキシプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−２−（アミノエチル）−３−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ−２−（アミノエチル）−３−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−２−（アミノエチル）−３−アミノプロピルトリエトキシシラン、３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−アミノプロピルトリエトキシシラン、３−トリエトシキシリル−Ｎ−（１，３−ジメチル−ブチリデン）プロピルアミン、Ｎ−フェニル−３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−ウレイドプロピルトリエトキシシラン等のシランカップリング剤、テトラメトキシシラン、テトラエトキシシラン、メチルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、ジメチルジエトキシシラン、フェニルトリエトキシシラン、ヘキサメチルジシラザン、ヘキシルトリメトキシシラン、デシルトリメトシキシラン、メチルハイドロジェンシロキサン等のシラン系表面処理剤を挙げることができる。これらの２種以上の表面処理を組合わせて行うものであってもよい。 The surface treatment agent used for the surface treatment with the organic compound can be used, for example, for the purpose of improving the moisture resistance and acid resistance of the magnesium oxide particles of the present invention. Examples of the surface treatment agent used for such purposes include vinyltrichlorosilane, vinyltrimethoxysilane, vinyltriethoxysilane, 2- (3,4-epoxycyclohexyl) ethyltrimethoxysilane, and 3-glycidoxypropyltrimethyl. Tosoxysilane, 3-glycidoxypropylmethyldiethoxysilane, 3-glycidoxypropyltriethoxysilane, p-styryltrimethoxysilane, 3-methacryloxypropylmethyldimethoxysilane, 3-methacryloxypropyltrimethoxysilane, 3 -Methacryloxypropylmethyldiethoxysilane, 3-methacryloxypropyltriethoxysilane, 3-acryloxypropyltrimethoxysilane, N-2- (aminoethyl) -3-aminopropylmethyldimethoxysilane, N 2- (aminoethyl) -3-aminopropyltrimethoxysilane, N-2- (aminoethyl) -3-aminopropyltriethoxysilane, 3-aminopropyltrimethoxysilane, 3-aminopropyltriethoxysilane, 3- Silane coupling agents such as tritooxysilyl-N- (1,3-dimethyl-butylidene) propylamine, N-phenyl-3-aminopropyltrimethoxysilane, 3-ureidopropyltriethoxysilane, tetramethoxysilane, tetraethoxy Silanes such as silane, methyltrimethoxysilane, methyltriethoxysilane, dimethyldiethoxysilane, phenyltriethoxysilane, hexamethyldisilazane, hexyltrimethoxysilane, decyltrimethoxysilane, methylhydrogensiloxane Mention may be made of the treatment agent. A combination of these two or more surface treatments may be used.
本発明の酸化マグネシウム粒子は、実施例に記載したようなＥＥＡ樹脂に対して６５体積％で配合した場合の熱伝導率が２.６（Ｗ／ｍ・Ｋ）以上であることが好ましい。すなわち、このような従来にない高い熱伝導率を有するものである。 The magnesium oxide particles of the present invention preferably have a thermal conductivity of 2.6 (W / m · K) or more when blended at 65% by volume with respect to the EEA resin as described in the examples. That is, it has such an unprecedented high thermal conductivity.
更に、本発明の酸化マグネシウム粒子は、実施例に記載したようなＥＥＡ樹脂に対して６５体積％で配合した場合の体積固有抵抗値が１．０×１０１４以上であることが好ましい。これによって、優れた絶縁性能が得られ、電気分野で使用される放熱性フィラーとして優れた性能を有するものとなる。 Furthermore, the magnesium oxide particles of the present invention preferably have a volume resistivity value of 1.0 × 10 14 or more when blended at 65% by volume with respect to the EEA resin as described in the examples. Thereby, an excellent insulating performance is obtained, and it has excellent performance as a heat dissipating filler used in the electrical field.
本発明の酸化マグネシウム粒子はＬｉ含有量が１５〜５００ｐｐｍであることが好ましく、２０ｐｐｍ〜２５０ｐｐｍであることがより好ましい。上記Ｌｉ含有量はＩＣＰ 発光分光分析装置ＳＰＳ３５００（エスアイアイ・ナノテクノロジー社製）を用いて標準添加法により測定した値である。上記範囲のＬｉ含有量とすることによって、表面が平滑で緻密な酸化マグネシウム粒子とすることが容易であるため、上述したような良好な性質を有する酸化マグネシウムとすることができるという点で好ましい。 The magnesium oxide particles of the present invention preferably have a Li content of 15 to 500 ppm, more preferably 20 ppm to 250 ppm. The Li content is a value measured by a standard addition method using an ICP emission spectroscopic analyzer SPS3500 (manufactured by SII Nanotechnology). By setting it as Li content of the said range, since it is easy to make the surface smooth and precise | minute magnesium oxide particle, it is preferable at the point that it can be set as the magnesium oxide which has the above favorable characteristics.
本発明の酸化マグネシウム粒子は、その製造方法を特に限定されるものではないが、例えば、以下に示す第二の本発明である酸化マグネシウム粒子の製造方法によって製造することができる。 The production method of the magnesium oxide particles of the present invention is not particularly limited, and can be produced, for example, by the production method of magnesium oxide particles according to the second invention shown below.
本発明は酸化マグネシウム粒子の製造方法でもある。当該製造方法は、水酸化マグネシウム粒子とリチウム化合物を混合する工程（１）、前記工程（１）で得られた混合物を造粒する工程（２）、前記工程（２）で得られた造粒粒子を１０００℃〜１５００℃で焼成する工程（３）を有することを特徴とする製造方法である。このような製造方法により、粒度分布がシャープで真球度が高く、かつ流動性の高い酸化マグネシウム粒子を得ることができる。 The present invention is also a method for producing magnesium oxide particles. The manufacturing method includes a step (1) of mixing magnesium hydroxide particles and a lithium compound, a step (2) of granulating the mixture obtained in the step (1), and a granulation obtained in the step (2). It is a manufacturing method characterized by having the process (3) which bakes a particle | grain at 1000 to 1500 degreeC. By such a manufacturing method, magnesium oxide particles having a sharp particle size distribution, high sphericity, and high fluidity can be obtained.
上記工程（１）は、水酸化マグネシウム粒子とリチウム化合物を混合する工程である。上記水酸化マグネシウム粒子とリチウム化合物は、どちらか一方を液体溶媒に添加してスラリーにしてから混合してもよい。 The step (1) is a step of mixing magnesium hydroxide particles and a lithium compound. One of the magnesium hydroxide particles and the lithium compound may be added to a liquid solvent to form a slurry, and then mixed.
上記工程（１）において、スラリーとする場合は、分散剤を使用してもよい。分散剤として好適に使用することができるものとしては、特に限定されず、例えば、ＤＩＳＰＥＸ Ａ４０（ＢＡＳＦ社製 ポリカルボン酸アンモニウム塩）、ポイズ５３２Ａ（花王社製 ポリカルボン酸アンモニウム塩）等を挙げることができる。 In the step (1), when a slurry is used, a dispersant may be used. Examples of the dispersant that can be suitably used include, but are not limited to, for example, DISPEX A40 (polycarboxylic acid ammonium salt manufactured by BASF), Poise 532A (polycarboxylic acid ammonium salt manufactured by Kao Corporation), and the like. Can do.
上記スラリーの調製方法は特に限定されず、例えば、水酸化マグネシウム粒子を水に添加し、５〜４０℃で１０〜３０分間、分散させることによって、水酸化マグネシウム粒子の濃度１０〜１０００ｇ／ｌの均一なスラリーとすることができる。 The method for preparing the slurry is not particularly limited. For example, magnesium hydroxide particles are added to water and dispersed at 5 to 40 ° C. for 10 to 30 minutes, whereby the concentration of magnesium hydroxide particles is 10 to 1000 g / l. A uniform slurry can be obtained.
上記水酸化マグネシウム粒子は、ＢＥＴ比表面積が５ｍ２／ｇ以上であることが好ましい。上記水酸化マグネシウム粒子のＢＥＴ比表面積は、全自動ＢＥＴ比表面積測定装置Ｍａｃｓｏｒｂ Ｍｏｄｅｌ ＨＭ−１２００（Ｍｏｕｎｔｅｃｈ社製）によって測定した値である。 The magnesium hydroxide particles preferably have a BET specific surface area of 5 m 2 / g or more. The BET specific surface area of the magnesium hydroxide particles is a value measured by a fully automatic BET specific surface area measuring apparatus Macsorb Model HM-1200 (manufactured by Mountaintech).
上記水酸化マグネシウム粒子は、その製造方法、粒子形状等を特に限定されるものではないが、例えば、堺化学工業社製ＴＭ０．２、ＭＧＺ−０、ＭＧＺ−１、ＭＧＺ−３、ＭＧＺ−５等を使用することができる。 The production method, particle shape and the like of the magnesium hydroxide particles are not particularly limited. For example, TM0.2, MGZ-0, MGZ-1, MGZ-3, MGZ-5 manufactured by Sakai Chemical Industry Co., Ltd. Etc. can be used.
上記リチウム化合物としては、たとえば水酸化リチウム、酢酸リチウム、硝酸リチウム、硫酸リチウム、酸化リチウム、過酸化リチウム、窒化リチウム、硫化リチウム、メタケイ酸リチウム、酸化チタンリチウム、蟻酸リチウム、炭酸リチウム、ドデシル硫酸リチウム、シュウ酸リチウム、クエン酸リチウム、乳酸リチウム、サリチル酸リチウム、ステアリン酸リチウム、酒石酸リチウム、ヒドロキシ酪酸リチウム、２−エチルヘキサン酸リチウム、シクロヘキサン酪酸リチウム、リチウムアミド、安息香酸リチウム、ピルビン酸リチウム、シクロペンタジエニドリチウム、リチウムアセチルアセトナート等を使用することができる。なかでも、水酸化リチウム、酢酸リチウム、硝酸リチウムが特に好ましい。 Examples of the lithium compound include lithium hydroxide, lithium acetate, lithium nitrate, lithium sulfate, lithium oxide, lithium peroxide, lithium nitride, lithium sulfide, lithium metasilicate, lithium titanium oxide, lithium formate, lithium carbonate, and lithium dodecyl sulfate. , Lithium oxalate, lithium citrate, lithium lactate, lithium salicylate, lithium stearate, lithium tartrate, lithium hydroxybutyrate, lithium 2-ethylhexanoate, lithium cyclohexanebutyrate, lithium amide, lithium benzoate, lithium pyruvate, cyclopenta Dienide lithium, lithium acetylacetonate and the like can be used. Of these, lithium hydroxide, lithium acetate, and lithium nitrate are particularly preferable.
上記リチウム化合物は、ハロゲン化リチウム、ホウ素を含むリチウム化合物のいずれでもない化合物であることが好ましい。ハロゲン化リチウム、ホウ素を含むリチウム化合物を使用した場合は、上述したような本発明の効果が得ることが困難であるためである。 The lithium compound is preferably a compound that is neither a lithium halide nor a lithium compound containing boron. This is because when the lithium compound containing lithium halide or boron is used, it is difficult to obtain the effects of the present invention as described above.
上記リチウム化合物の混合量は、混合する化合物にもよるが、水酸化マグネシウム粒子の重量に対して０．１重量％以上、３０．０重量％未満、より好ましくは２０．０重量％未満、さらに好ましくは１０．０重量％未満であることが、後述する工程（３）において酸化マグネシウム粒子が緻密に焼結し、かつ粒子表面の凹凸が少ない真球度の高い酸化マグネシウム粒子が得られるという点で好ましい。 The mixing amount of the lithium compound depends on the compound to be mixed, but is 0.1 wt% or more and less than 30.0 wt%, more preferably less than 20.0 wt%, more preferably less than 20.0 wt%, based on the weight of the magnesium hydroxide particles. Preferably, the content is less than 10.0% by weight, in which the magnesium oxide particles are densely sintered in the step (3) to be described later, and magnesium oxide particles having high sphericity with few irregularities on the particle surface can be obtained. Is preferable.
上記工程（２）は、前記工程（１）で得られた混合物を造粒する工程である。造粒方法は、その方法を特に限定するものではないが、例えば、上記水酸化マグネシウムを、水にリチウム化合物を溶解した水溶液中に添加することでスラリーとし、噴霧乾燥を行う方法等を挙げることができる。また、上記水酸化マグネシウムにリチウム化合物を溶解した水溶液をスラリー状にならない程度に混合して、スパルタンリューザー、スパルタンミキサー、ヘンシェルミキサー、マルメライザー等を用いて造粒する方法等を挙げることができる。上記造粒方法のうち、噴霧乾燥が特に好ましい。 The step (2) is a step of granulating the mixture obtained in the step (1). The granulation method is not particularly limited, and examples thereof include a method in which the magnesium hydroxide is added to an aqueous solution in which a lithium compound is dissolved in water to form a slurry and spray drying is performed. Can do. In addition, an aqueous solution in which a lithium compound is dissolved in magnesium hydroxide is mixed to such an extent that it does not become a slurry, and granulated using a Spartan Luzer, Spartan mixer, Henschel mixer, Malmerizer, or the like. . Of the granulation methods, spray drying is particularly preferred.
上記噴霧乾燥の方法としては特に限定されず、例えば、上記スラリーを好ましくは１００〜３００℃程度の気流中に、２流体ノズル又は回転ディスク等により噴霧し、２０〜１００μｍ程度の造粒粒子を作る方法が挙げられる。この際、スラリーの粘度が５０〜３５００ｃｐｓとなるようにスラリーの濃度を制御することが好ましい。スラリーの粘度はＢ型粘度計（東京計器社製）で６０ｒｐｍのシェアで測定した値である。この気流中にて乾燥された造粒粒子をサブミクロンオーダーのフィルター（バグフィルター）にて捕集する。スラリーの粘度、乾燥温度が望ましい範囲にないと、造粒粒子は中空もしくはくぼんだ形状になってしまう。 The spray drying method is not particularly limited. For example, the slurry is preferably sprayed in an air current of about 100 to 300 ° C. with a two-fluid nozzle or a rotating disk to produce granulated particles of about 20 to 100 μm. A method is mentioned. At this time, it is preferable to control the concentration of the slurry so that the viscosity of the slurry is 50 to 3500 cps. The viscosity of the slurry is a value measured with a B-type viscometer (manufactured by Tokyo Keiki Co., Ltd.) with a share of 60 rpm. The granulated particles dried in this air stream are collected by a submicron order filter (bag filter). If the viscosity and drying temperature of the slurry are not within the desired ranges, the granulated particles will be hollow or hollow.
上記工程（３）は、前記工程（２）で得られた造粒粒子を１０００℃〜１５００℃で焼成する工程である。前記工程（２）で得られた粒子を焼成することによって、上記酸化マグネシウム粒子を得ることができる。焼成条件は、特に限定されるものではないが、焼成の温度は１０００〜１５００℃、焼成の方法は静置焼成によって行うことが好ましい。上記焼成は、１１００〜１４５０℃で行うことがより好ましい。上述した方法によって焼成を行うと、粒子同士の融着がほとんど無く、粒子表面の凹凸が少なく表面が平滑であり、高い真球度を有する酸化マグネシウム粒子を得ることができる。 The said process (3) is a process of baking the granulated particle obtained at the said process (2) at 1000 to 1500 degreeC. The magnesium oxide particles can be obtained by firing the particles obtained in the step (2). The firing conditions are not particularly limited, but the firing temperature is preferably 1000 to 1500 ° C., and the firing method is preferably performed by static firing. The firing is more preferably performed at 1100 to 1450 ° C. When calcination is performed by the above-described method, there can be obtained magnesium oxide particles having almost no fusion between particles, little irregularities on the particle surface, smooth surface, and high sphericity.
上記焼成温度が１０００℃未満であると、粒子内部まで充分に焼結しないおそれがある点で好ましくなく、１５００℃を超えると、粒子同士の融着が進む点で好ましくない。焼成時間は特に限定されないが、１〜１２時間であることが好ましい。 When the firing temperature is less than 1000 ° C., it is not preferable in that there is a possibility that the inside of the particles is not sufficiently sintered, and when it exceeds 1500 ° C., it is not preferable in that fusion between the particles proceeds. Although baking time is not specifically limited, It is preferable that it is 1 to 12 hours.
上記方法によって製造された酸化マグネシウム粒子は、その粒度分布においてシャープなものとなるが、更にシャープなものを得る必要がある場合や、低い割合で含まれている粗大粒子を除去するために、篩による分級を行うものであっても良い。篩による分級方法としては、湿式分級、乾式分級を挙げることができる。 Magnesium oxide particles produced by the above method are sharp in the particle size distribution. However, when it is necessary to obtain a sharper particle size or to remove coarse particles contained at a low ratio, Classification may be performed according to. Examples of the classification method using a sieve include wet classification and dry classification.
上記篩による分級は、８０重量％以上の割合で目的とする粒子が得られるような条件で行うことが好ましい。すなわち、上述したような製造方法によって得られた酸化マグネシウム粒子は、粒子同士の融着が抑制されていることから、目的とする酸化マグネシウム粒子の収率を高く維持することができる。上記分級は、９０重量％以上の割合で目的とする粒子が得られるような条件がより好ましく、９５重量％以上であることが更に好ましい。 The classification with the sieve is preferably performed under conditions such that target particles can be obtained at a ratio of 80% by weight or more. That is, the magnesium oxide particles obtained by the above-described production method can maintain the high yield of the target magnesium oxide particles because the fusion between the particles is suppressed. The classification is more preferably performed so that the desired particles can be obtained at a ratio of 90% by weight or more, and more preferably 95% by weight or more.
上記方法では、原料である水酸化マグネシウム粒子の粒子サイズを変更しても、リチウム化合物の量、分散剤の量、スラリーの濃度、焼成温度を適切に制御することにより、上記と同様の酸化マグネシウム粒子を得ることができる。また、噴霧乾燥の場合、２流体ノズルについてはスラリーの供給量を、回転ディスクについてはディスクの回転数を変えることにより、粒子サイズを制御することもできる。また、焼成温度を上げることにより、焼成後の酸化マグネシウム粒子の密度を上げることができる。 In the above method, even if the particle size of the magnesium hydroxide particles as the raw material is changed, the same magnesium oxide as described above can be obtained by appropriately controlling the amount of the lithium compound, the amount of the dispersant, the concentration of the slurry, and the firing temperature. Particles can be obtained. In the case of spray drying, the particle size can also be controlled by changing the amount of slurry supplied to the two-fluid nozzle and the rotational speed of the disk for the rotating disk. Moreover, the density of the magnesium oxide particle after baking can be raised by raising a calcination temperature.
上記製造方法によって得られた酸化マグネシウム粒子は、従来の酸化マグネシウム粒子に比べて１．粒子サイズを大きくすることができ、球状化することもできる。２．製造方法において炉を傷めるようなフラックスを使用する必要が無い。３．樹脂への大量の充填が可能。４．樹脂に高充填すると非常に優れた放熱性能を示す。等の利点を有する。３、４については粒子径が従来の酸化マグネシウム粒子に対して非常に大きく、粒子形状が球状に形態制御されていることに由来するものである。 The magnesium oxide particles obtained by the above production method are 1. The particle size can be increased and spheroidized. 2. There is no need to use flux that would damage the furnace in the manufacturing process. 3. A large amount of resin can be filled. 4). When the resin is highly filled, the heat dissipation performance is very good. And so on. 3 and 4 are derived from the fact that the particle diameter is very large compared to the conventional magnesium oxide particles, and the particle shape is spherically controlled.
本発明の酸化マグネシウム粒子は、放熱性樹脂組成物、放熱性グリース、放熱性塗料組成物等における放熱性フィラーとして使用することができる。この場合、上述した本発明の酸化マグネシウム粒子は、組成物全量（揮発分を除く
）に対して、６０体積％以上の範囲内であることが好ましい。すなわち、本発明の酸化マグネシウム粒子は、上述したように、樹脂に高充填可能なものであるから、このような高配合ができるものである。
The magnesium oxide particles of the present invention can be used as a heat dissipating filler in a heat dissipating resin composition, a heat dissipating grease, a heat dissipating coating composition, and the like. In this case, the magnesium oxide particles of the present invention described above are preferably in the range of 60% by volume or more based on the total amount of the composition (excluding volatile components). That is, as described above, the magnesium oxide particles of the present invention can be highly filled into a resin, and thus can be highly blended.
以下、実施例に基づいて本発明を詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例のみに限定されるものではない。 EXAMPLES Hereinafter, although this invention is demonstrated in detail based on an Example, this invention is not limited only to these Examples.
（実施例１）水酸化マグネシウムの含水物（堺化学工業社製、ＴＭ０．２、固形分濃度：３５重量％、乾燥粉体としてのＢＥＴ比表面積：１３．６ｍ２／ｇ）１ｋｇに対し、分散剤（ＢＡＳＦ社製 ＤＩＳＰＥＸ Ａ４０）１０．５ｇ（水酸化マグネシウムの重量に対し３．０重量％に相当）を添加して混合することにより、水酸化マグネシウムとしての濃度が３５０ｇ／ｌとなるスラリーを調製した。続いて、前述のスラリーに対し、水酸化リチウム一水和物（和光純薬工業社製、和光特級）３．５ｇ（水酸化マグネシウムの重量に対し１．０重量％に相当）を添加し３０分間撹拌した。次に、このスラリーをラボスプレードライヤー ＤＣＲ型（坂本技研社製）で噴霧乾燥することにより水酸化マグネシウムの造粒粒子を得た。この造粒粒子を１３５０℃で５時間静置焼成した。これを冷却後、水とアルコールの混液にリパルプし、目開き１５０μｍを篩を通過させ、濾過、乾燥することにより、粒子同士の融着が殆ど無く、球状かつ粒度分布のＤ５０が５６．４μｍの酸化マグネシウム粒子を得た。得られた酸化マグネシウム粒子のサイズ・形態を走査型電子顕微鏡ＪＳＭ-６５１０Ａ（日本電子社製）で観察した。得られた電子顕微鏡写真を図１に示した。また、粉体物性を表１に示した。また、樹脂組成物のシートの特性を表２に示した。 (Example 1) With respect to 1 kg of hydrated magnesium hydroxide (manufactured by Sakai Chemical Industry Co., Ltd., TM 0.2, solid content concentration: 35% by weight, BET specific surface area as a dry powder: 13.6 m 2 / g), Dispersing agent (DISFEX A40 manufactured by BASF) 10.5 g (corresponding to 3.0% by weight of magnesium hydroxide) is added and mixed to obtain a slurry having a magnesium hydroxide concentration of 350 g / l. Was prepared. Subsequently, 3.5 g of lithium hydroxide monohydrate (manufactured by Wako Pure Chemical Industries, Ltd., Wako Special Grade) (corresponding to 1.0% by weight with respect to the weight of magnesium hydroxide) is added to the slurry described above. Stir for minutes. Next, the slurry was spray-dried with a laboratory spray dryer DCR type (manufactured by Sakamoto Giken Co., Ltd.) to obtain granulated particles of magnesium hydroxide. The granulated particles were baked by standing at 1350 ° C. for 5 hours. After cooling this, it is repulped into a mixture of water and alcohol, passed through a sieve having a mesh size of 150 μm, filtered, and dried, so that there is almost no fusion between particles, and the spherical and particle size distribution D50 is 56.4 μm. Magnesium oxide particles were obtained. The size and form of the obtained magnesium oxide particles were observed with a scanning electron microscope JSM-6510A (manufactured by JEOL Ltd.). The obtained electron micrograph is shown in FIG. The powder properties are shown in Table 1. The properties of the resin composition sheet are shown in Table 2.
（実施例２）水酸化マグネシウムの含水物（堺化学工業社製、ＴＭ０．２、固形分濃度：３５重量％、乾燥粉体としてのＢＥＴ比表面積：１３．６ｍ２／ｇ）１ｋｇに対し、分散剤（ＢＡＳＦ社製 ＤＩＳＰＥＸ Ａ４０）１０．５ｇ（水酸化マグネシウムの重量に対し３．０重量％に相当）を添加して混合することにより、水酸化マグネシウムとしての濃度が３５０ｇ／ｌとなるスラリーを調製した。続いて、前述のスラリーに対し、水酸化リチウム一水和物（和光純薬工業社製、和光特級）３．５ｇ（水酸化マグネシウムの重量に対し１．０重量％に相当）を添加し３０分間撹拌した。次に、このスラリーをラボスプレードライヤー ＤＣＲ型（坂本技研社製）で噴霧乾燥することにより水酸化マグネシウムの造粒粒子を得た。この造粒粒子を１４００℃で５時間静置焼成した。これを冷却後、水とアルコールの混液にリパルプし、目開き１５０μｍを篩を通過させ、濾過、乾燥することにより、粒子同士の融着が殆ど無く、球状かつ粒度分布のＤ５０が４８．０μｍの酸化マグネシウム粒子を得た。得られた酸化マグネシウム粒子のサイズ・形態を走査型電子顕微鏡ＪＳＭ-６５１０Ａ（日本電子社製）で観察した。得られた電子顕微鏡写真を図２に示した。また、粉体物性を表１に示した。また、樹脂組成物のシートの特性を表２に示した。 (Example 2) For 1 kg of hydrated magnesium hydroxide (manufactured by Sakai Chemical Industry Co., Ltd., TM 0.2, solid content concentration: 35 wt%, BET specific surface area as dry powder: 13.6 m 2 / g), Dispersing agent (DISFEX A40 manufactured by BASF) 10.5 g (corresponding to 3.0% by weight of magnesium hydroxide) is added and mixed to obtain a slurry having a magnesium hydroxide concentration of 350 g / l. Was prepared. Subsequently, 3.5 g of lithium hydroxide monohydrate (manufactured by Wako Pure Chemical Industries, Ltd., Wako Special Grade) (corresponding to 1.0% by weight with respect to the weight of magnesium hydroxide) is added to the slurry described above. Stir for minutes. Next, the slurry was spray-dried with a laboratory spray dryer DCR type (manufactured by Sakamoto Giken Co., Ltd.) to obtain granulated particles of magnesium hydroxide. The granulated particles were baked by standing at 1400 ° C. for 5 hours. After cooling this, it is repulped into a mixture of water and alcohol, passed through a sieve having a mesh size of 150 μm, filtered, and dried, so that there is almost no fusion between particles, and the spherical particle size distribution D50 is 48.0 μm. Magnesium oxide particles were obtained. The size and form of the obtained magnesium oxide particles were observed with a scanning electron microscope JSM-6510A (manufactured by JEOL Ltd.). The obtained electron micrograph is shown in FIG. The powder properties are shown in Table 1. The properties of the resin composition sheet are shown in Table 2.
（実施例３）水酸化マグネシウムの含水物（堺化学工業社製、ＴＭ０．２、固形分濃度：３５重量％、乾燥粉体としてのＢＥＴ比表面積：１３．６ｍ２／ｇ）１ｋｇに対し、分散剤（ＢＡＳＦ社製 ＤＩＳＰＥＸ Ａ４０）１０．５ｇ（水酸化マグネシウムの重量に対し３．０重量％に相当）を添加して混合することにより、水酸化マグネシウムとしての濃度が３５０ｇ／ｌとなるスラリーを調製した。続いて、前述のスラリーに対し、酢酸リチウム（和光純薬工業社製、和光特級）７．０ｇ（水酸化マグネシウムの重量に対し２．０重量％に相当）を添加し３０分間撹拌した。次に、このスラリーをラボスプレードライヤー ＤＣＲ型（坂本技研社製）で噴霧乾燥することにより水酸化マグネシウムの造粒粒子を得た。この造粒粒子を１３５０℃で５時間静置焼成した。これを冷却後、水とアルコールの混液にリパルプし、目開き１５０μｍを篩を通過させ、濾過、乾燥することにより、粒子同士の融着が殆ど無く、球状かつ粒度分布のＤ５０が５５．７μｍの酸化マグネシウム粒子を得た。得られた酸化マグネシウム粒子のサイズ・形態を走査型電子顕微鏡ＪＳＭ-６５１０Ａ（日本電子社製）で観察した。得られた電子顕微鏡写真を図３に示した。また、粉体物性を表１に示した。また、樹脂組成物のシートの特性を表２に示した。 (Example 3) For 1 kg of hydrated magnesium hydroxide (manufactured by Sakai Chemical Industry Co., Ltd., TM 0.2, solid content concentration: 35 wt%, BET specific surface area as dry powder: 13.6 m 2 / g), Dispersing agent (DISFEX A40 manufactured by BASF) 10.5 g (corresponding to 3.0% by weight of magnesium hydroxide) is added and mixed to obtain a slurry having a magnesium hydroxide concentration of 350 g / l. Was prepared. Subsequently, 7.0 g of lithium acetate (manufactured by Wako Pure Chemical Industries, Ltd., Wako Special Grade) (corresponding to 2.0% by weight with respect to the weight of magnesium hydroxide) was added to the slurry and stirred for 30 minutes. Next, the slurry was spray-dried with a laboratory spray dryer DCR type (manufactured by Sakamoto Giken Co., Ltd.) to obtain granulated particles of magnesium hydroxide. The granulated particles were baked by standing at 1350 ° C. for 5 hours. After cooling this, it is repulped into a mixture of water and alcohol, passed through a sieve having a mesh size of 150 μm, filtered and dried, so that there is almost no fusion between particles, and the spherical particle size distribution D50 is 55.7 μm. Magnesium oxide particles were obtained. The size and form of the obtained magnesium oxide particles were observed with a scanning electron microscope JSM-6510A (manufactured by JEOL Ltd.). The obtained electron micrograph is shown in FIG. The powder properties are shown in Table 1. The properties of the resin composition sheet are shown in Table 2.
（実施例４）水酸化マグネシウムの含水物（堺化学工業社製、ＴＭ０．２、固形分濃度：３５重量％、乾燥粉体としてのＢＥＴ比表面積：１３．６ｍ２／ｇ）１ｋｇに対し、分散剤（ＢＡＳＦ社製 ＤＩＳＰＥＸ Ａ４０）１０．５ｇ（水酸化マグネシウムの重量に対し３．０重量％に相当）を添加して混合することにより、水酸化マグネシウムとしての濃度が３５０ｇ／ｌとなるスラリーを調製した。続いて、前述のスラリーに対し、硝酸リチウム（和光純薬工業社製、和光一級）７．０ｇ（水酸化マグネシウムの重量に対し２．０重量％に相当）を添加し３０分間撹拌した。次に、このスラリーをラボスプレードライヤー ＤＣＲ型（坂本技研社製）で噴霧乾燥することにより水酸化マグネシウムの造粒粒子を得た。この造粒粒子を１３５０℃で５時間静置焼成した。これを冷却後、水とアルコールの混液にリパルプし、目開き１５０μｍを篩を通過させ、濾過、乾燥することにより、粒子同士の融着が殆ど無く、球状かつ粒度分布のＤ５０が５０．４μｍの酸化マグネシウム粒子を得た。得られた酸化マグネシウム粒子のサイズ・形態を走査型電子顕微鏡ＪＳＭ-６５１０Ａ（日本電子社製）で観察した。得られた電子顕微鏡写真を図４に示した。また、粉体物性を表１に示した。また、樹脂組成物のシートの特性を表２に示した。 (Example 4) For 1 kg of hydrated magnesium hydroxide (manufactured by Sakai Chemical Industry Co., Ltd., TM 0.2, solid content concentration: 35 wt%, BET specific surface area as a dry powder: 13.6 m 2 / g), Dispersing agent (DISFEX A40 manufactured by BASF) 10.5 g (corresponding to 3.0% by weight of magnesium hydroxide) is added and mixed to obtain a slurry having a magnesium hydroxide concentration of 350 g / l. Was prepared. Subsequently, 7.0 g (corresponding to 2.0% by weight of magnesium hydroxide) of lithium nitrate (manufactured by Wako Pure Chemical Industries, Ltd., Wako First Grade) was added to the slurry and stirred for 30 minutes. Next, the slurry was spray-dried with a laboratory spray dryer DCR type (manufactured by Sakamoto Giken Co., Ltd.) to obtain granulated particles of magnesium hydroxide. The granulated particles were baked by standing at 1350 ° C. for 5 hours. After cooling this, it is repulped into a mixture of water and alcohol, passed through a sieve having a mesh size of 150 μm, filtered, and dried, so that there is almost no fusion between particles, and the spherical particle size distribution D50 is 50.4 μm. Magnesium oxide particles were obtained. The size and form of the obtained magnesium oxide particles were observed with a scanning electron microscope JSM-6510A (manufactured by JEOL Ltd.). The obtained electron micrograph is shown in FIG. The powder properties are shown in Table 1. The properties of the resin composition sheet are shown in Table 2.
（比較例１）水酸化マグネシウムの含水物（堺化学工業社製、ＴＭ０．２、固形分濃度：３５重量％、乾燥粉体としてのＢＥＴ比表面積：１３．６ｍ２／ｇ）１ｋｇに対し、分散剤（ＢＡＳＦ社製 ＤＩＳＰＥＸ Ａ４０）１０．５ｇ（水酸化マグネシウムの重量に対し３．０重量％に相当）を添加して混合することにより、水酸化マグネシウムとしての濃度が３５０ｇ／ｌとなるスラリーを調製し、３０分間撹拌した。次に、このスラリーをラボスプレードライヤー ＤＣＲ型（坂本技研社製）で噴霧乾燥することにより水酸化マグネシウムの造粒粒子を得た。この造粒粒子を１３５０℃で５時間静置焼成することにより、粒度分布のＤ５０が１６．３μｍの酸化マグネシウム粒子を得た。得られた粒子は内部に空隙が多い中空の状態で、緻密な焼結粒子を得ることはできなかった。得られた酸化マグネシウム粒子のサイズ・形態を走査型電子顕微鏡ＪＳＭ-６５１０Ａ（日本電子社製）で観察した。得られた電子顕微鏡写真を図５に示した。また、粉体物性を表１に示した。また、樹脂組成物のシートの特性を表２に示した。 (Comparative Example 1) With respect to 1 kg of hydrated magnesium hydroxide (manufactured by Sakai Chemical Industry Co., Ltd., TM 0.2, solid content concentration: 35 wt%, BET specific surface area as dry powder: 13.6 m 2 / g), Dispersing agent (DISFEX A40 manufactured by BASF) 10.5 g (corresponding to 3.0% by weight of magnesium hydroxide) is added and mixed to obtain a slurry having a magnesium hydroxide concentration of 350 g / l. And stirred for 30 minutes. Next, the slurry was spray-dried with a laboratory spray dryer DCR type (manufactured by Sakamoto Giken Co., Ltd.) to obtain granulated particles of magnesium hydroxide. The granulated particles were baked at 1350 ° C. for 5 hours to obtain magnesium oxide particles having a particle size distribution D50 of 16.3 μm. The obtained particles were in a hollow state with many voids inside, and it was impossible to obtain dense sintered particles. The size and form of the obtained magnesium oxide particles were observed with a scanning electron microscope JSM-6510A (manufactured by JEOL Ltd.). The obtained electron micrograph is shown in FIG. The powder properties are shown in Table 1. The properties of the resin composition sheet are shown in Table 2.
（比較例２）比較例２の酸化マグネシウム粒子（堺化学工業社製、ＳＭＯ−５、粒度分布のＤ５０：９．８μｍ）について、サイズ・形態を走査型電子顕微鏡ＪＳＭ-６５１０Ａ（日本電子社製）で観察した。得られた電子顕微鏡写真を図６に示した。また、粉体物性を表１に示した。また、樹脂組成物のシートの特性を表２に示した。 (Comparative Example 2) For the magnesium oxide particles of Comparative Example 2 (manufactured by Sakai Chemical Industry Co., Ltd., SMO-5, particle size distribution D50: 9.8 μm), the size and form were measured with a scanning electron microscope JSM-6510A (manufactured by JEOL Ltd.). ). The obtained electron micrograph is shown in FIG. The powder properties are shown in Table 1. The properties of the resin composition sheet are shown in Table 2.
（比較例３）比較例３の酸化マグネシウム粒子（堺化学工業社製、ＳＭＯ−１０、粒度分布のＤ５０：１６．０μｍ）について、サイズ・形態を走査型電子顕微鏡ＪＳＭ-６５１０Ａ（日本電子社製）で観察した。得られた電子顕微鏡写真を図７に示した。また、粉体物性を表１に示した。また、樹脂組成物のシートの特性を表２に示した。 (Comparative Example 3) With respect to the magnesium oxide particles of Comparative Example 3 (manufactured by Sakai Chemical Industry Co., Ltd., SMO-10, particle size distribution D50: 16.0 μm), the size and form were measured with a scanning electron microscope JSM-6510A (manufactured by JEOL Ltd.). ). The obtained electron micrograph is shown in FIG. The powder properties are shown in Table 1. The properties of the resin composition sheet are shown in Table 2.
（比較例４）比較例４の酸化アルミニウム粒子（昭和電工社製、ＣＢ−Ｐ４０、粒度分布のＤ５０：４４．７μｍ）について、サイズ・形態を走査型電子顕微鏡ＪＳＭ-６５１０Ａ（日本電子社製）で観察した。得られた電子顕微鏡写真を図８に示した。また、粉体物性を表１に示した。また、樹脂組成物のシートの特性を表２に示した。 (Comparative Example 4) The size and form of the aluminum oxide particles of Comparative Example 4 (Showa Denko, CB-P40, particle size distribution D50: 44.7 μm) were measured with a scanning electron microscope JSM-6510A (JEOL Ltd.) Observed at. The obtained electron micrograph is shown in FIG. The powder properties are shown in Table 1. The properties of the resin composition sheet are shown in Table 2.
（比較例５）塩化マグネシウム（キシダ化学社製、９８％）７２８．６５ｇを純水に溶解し、１．５ｍｏｌ／ｌの塩化マグネシウム水溶液５リットルを調製した。次に、水酸化ナトリウム（和光純薬工業社製、試薬１級、９７％）４９４．８５ｇを純水に溶解し、４ｍｏｌ／ｌの水酸化ナトリウム水溶液３リットルを調製した。次に、上記塩化マグネシウム水溶液５リットルをステンレス製反応容器に入れて撹拌し、２５℃に温度制御した後、前述の塩化マグネシウム水溶液に対し、２５℃に温度制御した上記水酸化ナトリウム水溶液３リットルを１５秒かけて投入し、更に５分間撹拌を継続した。撹拌しながら９５℃に昇温し、撹拌しながら９５℃で１５時間熟成した。熟成後、冷却し、濾過・水洗を行った後、１２０℃で１２時間乾燥することにより、水酸化マグネシウム粒子を得た。次に、上記水酸化マグネシウム粒子１００ｇを純水にリパルプし、水酸化マグネシウムとしての濃度が３５０ｇ／ｌとなるスラリーを調製した。続いて、前述のスラリーに対し、カルボキシメチルセルロースナトリウム（キシダ化学社製）１．０ｇ（水酸化マグネシウムの重量に対し１．０重量％に相当）を添加し３０分間撹拌した。次に、このスラリーをラボスプレードライヤー ＤＣＲ型（坂本技研社製）で噴霧乾燥することにより水酸化マグネシウムの造粒粒子を得た。この造粒粒子を１４００℃で５時間静置焼成することにより、粒度分布のＤ５０が１４．０μｍの酸化マグネシウム粒子を得た。得られた酸化マグネシウム粒子のサイズ・形態を走査型電子顕微鏡ＪＳＭ-６５１０Ａ（日本電子社製）で観察した。得られた電子顕微鏡写真を図９に示した。 (Comparative Example 5) 728.65 g of magnesium chloride (manufactured by Kishida Chemical Co., 98%) was dissolved in pure water to prepare 5 liters of a 1.5 mol / l magnesium chloride aqueous solution. Next, 494.85 g of sodium hydroxide (manufactured by Wako Pure Chemical Industries, Ltd., reagent grade 1, 97%) was dissolved in pure water to prepare 3 liters of a 4 mol / l sodium hydroxide aqueous solution. Next, 5 liters of the above magnesium chloride aqueous solution is placed in a stainless steel reaction vessel and stirred, and the temperature is controlled at 25 ° C. Then, 3 liters of the above sodium hydroxide aqueous solution controlled at 25 ° C. is added to the above magnesium chloride aqueous solution. It was added over 15 seconds, and stirring was continued for another 5 minutes. The temperature was raised to 95 ° C. with stirring, and the mixture was aged at 95 ° C. for 15 hours with stirring. After aging, the mixture was cooled, filtered, washed with water, and dried at 120 ° C. for 12 hours to obtain magnesium hydroxide particles. Next, 100 g of the magnesium hydroxide particles were repulped into pure water to prepare a slurry having a magnesium hydroxide concentration of 350 g / l. Subsequently, 1.0 g of sodium carboxymethylcellulose (manufactured by Kishida Chemical Co., Ltd.) (corresponding to 1.0% by weight with respect to the weight of magnesium hydroxide) was added to the slurry and stirred for 30 minutes. Next, the slurry was spray-dried with a laboratory spray dryer DCR type (manufactured by Sakamoto Giken Co., Ltd.) to obtain granulated particles of magnesium hydroxide. The granulated particles were baked by standing at 1400 ° C. for 5 hours to obtain magnesium oxide particles having a particle size distribution D50 of 14.0 μm. The size and form of the obtained magnesium oxide particles were observed with a scanning electron microscope JSM-6510A (manufactured by JEOL Ltd.). The obtained electron micrograph is shown in FIG.
（比較例６）塩化マグネシウム（キシダ化学社製、９８％）７２８．６５ｇと塩化カルシウム（キシダ化学社製、９９％）３６８．０１ｇを純水に溶解し、塩化カルシウムが塩化マグネシウムに対し５０重量％含有するイオン苦汁５リットルを調製した。次に、水酸化ナトリウム（和光純薬工業社製、試薬１級、９７％）４９４．８５ｇを純水に溶解し、４ｍｏｌ／ｌの水酸化ナトリウム水溶液３リットルを調製した。次に、上記イオン苦汁５リットルをステンレス製反応容器に入れて撹拌し、２５℃に温度制御した後、前述のイオン苦汁に対し、２５℃に温度制御した上記水酸化ナトリウム水溶液３リットルを１５秒かけて投入し、更に５分間撹拌を継続した。撹拌しながら９５℃に昇温し、撹拌しながら９５℃で１５時間熟成した。熟成後、冷却し、濾過・水洗を行った後、１２０℃で１２時間乾燥することにより、水酸化マグネシウム粒子を得た。次に、上記水酸化マグネシウム粒子１００ｇを純水にリパルプし、水酸化マグネシウムとしての濃度が３５０ｇ／ｌとなるスラリーを調製した。続いて、前述のスラリーに対し、カルボキシメチルセルロースナトリウム（キシダ化学社製）１．０ｇ（水酸化マグネシウムの重量に対し１．０重量％に相当）を添加し３０分間撹拌した。次に、このスラリーをラボスプレードライヤー ＤＣＲ型（坂本技研社製）で噴霧乾燥することにより水酸化マグネシウムの造粒粒子を得た。この造粒粒子を１４００℃で５時間静置焼成することにより、粒度分布のＤ５０が１００．７μｍの酸化マグネシウム粒子を得た。得られた酸化マグネシウム粒子のサイズ・形態を走査型電子顕微鏡ＪＳＭ-６５１０Ａ（日本電子社製）で観察した。得られた電子顕微鏡写真を図１０に示した。 (Comparative Example 6) 728.65 g of magnesium chloride (manufactured by Kishida Chemical Co., 98%) and 368.01 g of calcium chloride (manufactured by Kishida Chemical Co., 99%) were dissolved in pure water, and the calcium chloride was 50% by weight with respect to magnesium chloride. 5 liters of ion bitter juice containing 1% was prepared. Next, 494.85 g of sodium hydroxide (manufactured by Wako Pure Chemical Industries, Ltd., reagent grade 1, 97%) was dissolved in pure water to prepare 3 liters of a 4 mol / l sodium hydroxide aqueous solution. Next, after putting 5 liters of the above-mentioned ion bitter juice in a stainless steel reaction vessel and controlling the temperature to 25 ° C., 3 liters of the aqueous sodium hydroxide solution temperature-controlled at 25 ° C. was added to the above-mentioned ion bitter juice for 15 seconds. And stirring was continued for another 5 minutes. The temperature was raised to 95 ° C. with stirring, and the mixture was aged at 95 ° C. for 15 hours with stirring. After aging, the mixture was cooled, filtered, washed with water, and dried at 120 ° C. for 12 hours to obtain magnesium hydroxide particles. Next, 100 g of the magnesium hydroxide particles were repulped into pure water to prepare a slurry having a magnesium hydroxide concentration of 350 g / l. Subsequently, 1.0 g of sodium carboxymethylcellulose (manufactured by Kishida Chemical Co., Ltd.) (corresponding to 1.0% by weight with respect to the weight of magnesium hydroxide) was added to the slurry and stirred for 30 minutes. Next, the slurry was spray-dried with a laboratory spray dryer DCR type (manufactured by Sakamoto Giken Co., Ltd.) to obtain granulated particles of magnesium hydroxide. The granulated particles were baked by standing at 1400 ° C. for 5 hours, thereby obtaining magnesium oxide particles having a particle size distribution D50 of 100.7 μm. The size and form of the obtained magnesium oxide particles were observed with a scanning electron microscope JSM-6510A (manufactured by JEOL Ltd.). The obtained electron micrograph is shown in FIG.
（比較例７）水酸化マグネシウムの含水物（堺化学工業社製、ＴＭ０．２、固形分濃度：３５重量％、乾燥粉体としてのＢＥＴ比表面積：１３．６ｍ２／ｇ）１ｋｇに対し、分散剤（ＢＡＳＦ社製 ＤＩＳＰＥＸ Ａ４０）１０．５ｇ（水酸化マグネシウムの重量に対し３．０重量％に相当）を添加して混合することにより、水酸化マグネシウムとしての濃度が３５０ｇ／ｌとなるスラリーを調製した。続いて、前述のスラリーに対し、塩化リチウム（和光純薬工業社製、和光一級、９８％）３．５ｇ（水酸化マグネシウムの重量に対し１．０重量％に相当）を添加し３０分間撹拌した。次に、このスラリーをラボ
スプレードライヤー ＤＣＲ型（坂本技研社製）で噴霧乾燥することにより水酸化マグネシウムの造粒粒子を得た。この造粒粒子を１３５０℃で５時間静置焼成することにより、Ｄ５０が５５．３μｍの酸化マグネシウム粒子を得た。得られた酸化マグネシウム粒子のサイズ・形態を走査型電子顕微鏡ＪＳＭ-６５１０Ａ（日本電子社製）で観察した。得られた電子顕微鏡写真を図１１に示した。
(Comparative Example 7) With respect to 1 kg of hydrated magnesium hydroxide (manufactured by Sakai Chemical Industry Co., Ltd., TM 0.2, solid content concentration: 35% by weight, BET specific surface area as a dry powder: 13.6 m 2 / g), Dispersing agent (DISFEX A40 manufactured by BASF) 10.5 g (corresponding to 3.0% by weight of magnesium hydroxide) is added and mixed to obtain a slurry having a magnesium hydroxide concentration of 350 g / l. Was prepared. Subsequently, 3.5 g (corresponding to 1.0% by weight of magnesium hydroxide) of lithium chloride (manufactured by Wako Pure Chemical Industries, Ltd., Wako first grade, 98%) was added to the slurry described above and stirred for 30 minutes. did. Next, the slurry was spray-dried with a laboratory spray dryer DCR type (manufactured by Sakamoto Giken Co., Ltd.) to obtain granulated particles of magnesium hydroxide. The granulated particles were baked at 1350 ° C. for 5 hours to obtain magnesium oxide particles having a D50 of 55.3 μm. The size and form of the obtained magnesium oxide particles were observed with a scanning electron microscope JSM-6510A (manufactured by JEOL Ltd.). The obtained electron micrograph is shown in FIG.
（比較例８）水酸化マグネシウムの含水物（堺化学工業社製、ＴＭ０．２、固形分濃度：３５重量％、乾燥粉体としてのＢＥＴ比表面積：１３．６ｍ２／ｇ）１ｋｇに対し、分散剤（ＢＡＳＦ社製 ＤＩＳＰＥＸ Ａ４０）１０．５ｇ（水酸化マグネシウムの重量に対し３．０重量％に相当）を添加して混合することにより、水酸化マグネシウムとしての濃度が３５０ｇ／ｌとなるスラリーを調製した。続いて、前述のスラリーに対し、四硼酸リチウム５水和物（和光純薬工業社製、和光一級、９５〜１０３％）３．５ｇ（水酸化マグネシウムの重量に対し１．０重量％に相当）を添加し３０分間撹拌した。次に、このスラリーをラボスプレードライヤー ＤＣＲ型（坂本技研社製）で噴霧乾燥することにより水酸化マグネシウムの造粒粒子を得た。この造粒粒子を１３５０℃で５時間静置焼成することにより、Ｄ５０が４０．５μｍの酸化マグネシウム粒子を得た。得られた酸化マグネシウム粒子のサイズ・形態を走査型電子顕微鏡ＪＳＭ-６５１０Ａ（日本電子社製）で観察した。得られた電子顕微鏡写真を図１２に示した。 (Comparative Example 8) For 1 kg of hydrated magnesium hydroxide (manufactured by Sakai Chemical Industry Co., Ltd., TM 0.2, solid content concentration: 35 wt%, BET specific surface area as a dry powder: 13.6 m 2 / g), Dispersing agent (DISFEX A40 manufactured by BASF) 10.5 g (corresponding to 3.0% by weight of magnesium hydroxide) is added and mixed to obtain a slurry having a magnesium hydroxide concentration of 350 g / l. Was prepared. Subsequently, lithium tetraborate pentahydrate (manufactured by Wako Pure Chemical Industries, Wako First Grade, 95-103%) 3.5 g (corresponding to 1.0% by weight with respect to the weight of magnesium hydroxide) ) Was added and stirred for 30 minutes. Next, the slurry was spray-dried with a laboratory spray dryer DCR type (manufactured by Sakamoto Giken Co., Ltd.) to obtain granulated particles of magnesium hydroxide. The granulated particles were baked at 1350 ° C. for 5 hours to obtain magnesium oxide particles having a D50 of 40.5 μm. The size and form of the obtained magnesium oxide particles were observed with a scanning electron microscope JSM-6510A (manufactured by JEOL Ltd.). The obtained electron micrograph is shown in FIG.
（評価方法）（組成）表１における組成は、銅管球を有するＸ線回折装置ＵｌｔｉｍａＩＩ（リガク社製）により分析した結果を示したものである。 (Evaluation Method) (Composition) The composition shown in Table 1 shows the result of analysis by an X-ray diffractometer Ultima II (manufactured by Rigaku Corporation) having a copper tube.
（Ｄ５０、Ｄ１０、Ｄ９０、Ｄ９０／Ｄ１０）本明細書において、Ｄ５０、Ｄ１０、Ｄ９０は、レーザー回折／散乱式粒度分布測定装置マイクロトラックＭＴ−３３００ ＥＸＩＩ（日機装社製）によって測定した値である。実施例の酸化マグネシウム粒子０．１ｇ、又は比較例の酸化マグネシウム粒子０．１ｇ、又は比較例の酸化アルミニウム粒子０．１ｇを、ヘキサメタりん酸ナトリウムとしての濃度が０．０２５重量％のヘキサメタりん酸ナトリウム水溶液５０ｍｌに分散したスラリーを用いて測定を行った。測定の前に、スラリーを超音波ホモジナイザーＵＳ−６００Ｔ（日本精機製作所製）を用いて１分間超音波分散し、測定時の循環器の流速を５０％、循環器の超音波出力を４０Ｗ、循環器の超音波分散時間を１分として測定を行った。実施例及び比較例の酸化マグネシウムの屈折率を１．７４、比較例の酸化アルミニウムの屈折率を１．７７、０．０２５重量％のヘキサメタりん酸ナトリウム水溶液の屈折率を１．３３３として測定を行った。 (D50, D10, D90, D90 / D10) In this specification, D50, D10, and D90 are values measured by a laser diffraction / scattering particle size distribution measuring device Microtrac MT-3300 EXII (manufactured by Nikkiso Co., Ltd.). Hexametaphosphoric acid having a concentration of 0.025% by weight as sodium hexametaphosphate containing 0.1 g of the magnesium oxide particles of the example, 0.1 g of the magnesium oxide particle of the comparative example, or 0.1 g of the aluminum oxide particle of the comparative example. Measurement was performed using a slurry dispersed in 50 ml of an aqueous sodium solution. Prior to measurement, the slurry was ultrasonically dispersed for 1 minute using an ultrasonic homogenizer US-600T (manufactured by Nippon Seiki Seisakusho). The flow rate of the circulator during measurement was 50%, and the ultrasonic output of the circulator was 40 W. The measurement was carried out with an ultrasonic dispersion time of 1 minute. The refractive index of magnesium oxide of Examples and Comparative Examples is 1.74, the refractive index of aluminum oxide of Comparative Examples is 1.77, and the refractive index of 0.025 wt% sodium hexametaphosphate aqueous solution is 1.333. went.
（真球度）走査型電子顕微鏡ＪＳＭ−６５１０Ａ（日本電子社製）で撮影した電子顕微鏡写真の１００個の粒子について、粒子のおよそ中心を通る長径と短径の長さを計測し、長径／短径の比を求め、その平均値を真球度とした。 (Sphericality) For 100 particles of an electron micrograph taken with a scanning electron microscope JSM-6510A (manufactured by JEOL Ltd.), the length of the major axis and minor axis passing through the approximate center of the particle was measured. The ratio of the minor axis was determined, and the average value was defined as the sphericity.
（安息角）ＪＩＳ Ｒ ９３０１−２−２アルミナ粉末−第２部：物性測定方法−２：安息角に従って安息角を測定した。 (Angle of repose) JIS R 9301-2-2 Alumina powder-Part 2: Physical property measurement method-2: The angle of repose was measured according to the angle of repose.
（Ｌｉ含有量）Ｌｉ含有量（ｐｐｍ）はＩＣＰ 発光分光分析装置ＳＰＳ３５００（エスアイアイ・ナノテクノロジー社製）を用いて標準添加法により測定した。以下に実施例１のＬｉ含有量の測定方法について詳述する。実施例１の粉末２ｇを精秤し、硝酸（和光純薬工業社製、試薬特級、純度６０〜６１％）に溶解し、蒸留水を加えて１００ｍｌにメスアップした溶液Ａを調製した。続いてＬｉ標準液（Ｌi １０００）（和光純薬工業社製）２．５ｍｌを蒸留水で２５０ｍｌにメスアップした（溶液Ｂ）。続いて、前述した溶液Ａ：１０ｍｌに蒸留水を加えて１００ｍｌにメスアップした溶液Ｃ、溶液Ａ：１０ｍｌに溶液Ｂ：２．５ｍｌを加え更に蒸留水を加えて１００ｍｌにメスアップした溶液Ｄ、溶液Ａ：１０ｍｌに溶液Ｂ：５ｍｌを加え更に蒸留水を加えて１００ｍｌにメスアップした溶液Ｅを調製し、溶液Ｃ、Ｄ、Ｅを用いて検量線を作成し、その検量線の式ｙ＝ａｘ＋ｂ（ｙ軸：強度、ｘ軸：濃度（ｐｐｍ）、a：１次係数、ｂ：０次係数）からｘ切片の値を求め、その値に５００（粉体を２ｇ使用、１０００倍希釈より）を乗じることによりＬｉ含有量（ｐｐｍ）を求めた。他の実施例、比較例についても同様にして測定用溶液を調製して測定、算出することにより、Ｌｉ含有量を求めた。 (Li content) The Li content (ppm) was measured by a standard addition method using an ICP emission spectroscopic analyzer SPS3500 (manufactured by SII Nanotechnology). Below, the measuring method of Li content of Example 1 is explained in full detail. 2 g of the powder of Example 1 was precisely weighed and dissolved in nitric acid (manufactured by Wako Pure Chemical Industries, reagent special grade, purity 60-61%), and distilled water was added to prepare a solution A that was made up to 100 ml. Subsequently, 2.5 ml of Li standard solution (Li 1000) (manufactured by Wako Pure Chemical Industries, Ltd.) was diluted to 250 ml with distilled water (Solution B). Subsequently, Solution A: Solution C in which distilled water was added to 10 ml by adding distilled water to 100 ml, Solution A: Solution D in which solution B: 2.5 ml was added to 10 ml and distilled water was further added to make up to 100 ml, Solution D, Solution A: 5 ml of solution B was added to 10 ml of solution A, and distilled water was further added to prepare a solution E that was made up to 100 ml. A calibration curve was prepared using solutions C, D, and E, and the equation y = The value of x intercept is obtained from ax + b (y-axis: intensity, x-axis: concentration (ppm), a: first order coefficient, b: zeroth order coefficient), and the value is 500 (using 2 g of powder, 1000 times dilution) ) To obtain the Li content (ppm). For other examples and comparative examples, the Li content was determined in the same manner by preparing a measurement solution, measuring, and calculating.
（密度）各実施例、比較例の酸化マグネシウム粒子の密度（ｇ／ｃｍ３）については、ベックマン空気比較式比重計９３０型（東芝ベックマン社製）により測定した。 (Density) About the density (g / cm < 3 >) of the magnesium oxide particle of each Example and a comparative example, it measured by Beckman air comparison type hydrometer 930 type (made by Toshiba Beckman).
（フィラー充填率）(ｉ)ＥＥＡ樹脂（日本ポリエチレン社製 レクスパールＡ１１５０）及び実施例１〜４の酸化マグネシウム粒子、(ｉｉ)ＥＥＡ樹脂及び比較例１〜３の酸化マグネシウム粒子、（ｉｉｉ）ＥＥＡ樹脂及び比較例４の酸化アルミニウム粒子を表１のフィラー充填率（体積％）の割合で配合した。フィラー充填率（体積％）は、ＥＥＡ樹脂の密度を０．９４５ｇ／ｃｍ３、酸化マグネシウム粒子の密度を３．６ｇ／ｃｍ３、酸化アルミニウム粒子の密度を４．０ｇ／ｃｍ３として求めたものである。酸化マグネシウム粒子の重量をａ（ｇ）、酸化マグネシウム粒子の密度をＡ（ｇ／ｃｍ３）、ＥＥＡ樹脂の重量をｂ（ｇ）、ＥＥＡ樹脂の密度をＢ（ｇ／ｃｍ３）としたとき、次式によりフィラー充填率（体積％）を算出した。フィラー充填率（体積％）＝（ａ／Ａ）／（ａ／Ａ＋ｂ／Ｂ）×１００充填条件を表２に示した。 (Filler filling rate) (i) EEA resin (Rexpearl A1150 manufactured by Nippon Polyethylene Co., Ltd.) and magnesium oxide particles of Examples 1 to 4, (ii) EEA resin and magnesium oxide particles of Comparative Examples 1 to 3, (iii) EEA The resin and the aluminum oxide particles of Comparative Example 4 were blended at the filler filling rate (volume%) shown in Table 1. The filler filling rate (volume%) was obtained by setting the density of EEA resin to 0.945 g / cm 3 , the density of magnesium oxide particles to 3.6 g / cm 3 , and the density of aluminum oxide particles to 4.0 g / cm 3. It is. When the weight of the magnesium oxide particles is a (g), the density of the magnesium oxide particles is A (g / cm 3 ), the weight of the EEA resin is b (g), and the density of the EEA resin is B (g / cm 3 ). The filler filling rate (volume%) was calculated by the following formula. Filler filling rate (volume%) = (a / A) / (a / A + b / B) × 100 filling conditions are shown in Table 2.
（樹脂組成物のシートの作成）表２に示すフィラーの充填率（体積％）の割合で（ｉ）ＥＥＡ樹脂及び実施例１〜４の酸化マグネシウム粒子、(ｉｉ)ＥＥＡ樹脂及び比較例１〜３の酸化マグネシウム粒子、（iii）ＥＥＡ樹脂及び比較例４の酸化アルミニウム粒子をＬＡＢＯ ＰＬＡＳＴＭＩＬＬ（東洋精機製作所社製）でミキサーの回転数４０ｒｐｍ、１５０℃で１０分間加熱混練した。フィラーと樹脂の混練物を取り出し、厚み２ｍｍのステンレス製鋳型板（１５０ｍｍ×２００ｍｍ）の中央に置き、上下よりステンレス製板（２００ｍｍ×３００ｍｍ）で挟み、ミニテストプレス−１０（東洋精機製作所社製）の試料台に設置し、１６０℃で加熱しながら０．５ＭＰａで２分間加圧し、更に圧を５ＭＰａに上げ１６０℃で加熱しながら２分間加圧し、更に圧を２５ＭＰａに上げ１６０℃で加熱しながら３分間加圧した。次に、２５ＭＰａで加圧しながら５分間冷却することにより樹脂組成物のシートを得た。 (Preparation of sheet of resin composition) (i) EEA resin and magnesium oxide particles of Examples 1 to 4, and (ii) EEA resin and Comparative Examples 1 to 3 at a ratio of filler filling rate (volume%) shown in Table 2 3 magnesium oxide particles, (iii) EEA resin, and aluminum oxide particles of Comparative Example 4 were kneaded with LABO PLASTMILL (manufactured by Toyo Seiki Seisakusho Co., Ltd.) at a mixer rotation speed of 40 rpm and 150 ° C. for 10 minutes. Take out the kneaded mixture of filler and resin, place it in the center of a 2 mm thick stainless steel mold plate (150 mm x 200 mm), and sandwich it with a stainless steel plate (200 mm x 300 mm) from the top and bottom, mini test press-10 (manufactured by Toyo Seiki Seisakusho) ), Pressurizing at 0.5 MPa for 2 minutes while heating at 160 ° C., further increasing the pressure to 5 MPa, pressing for 2 minutes while heating at 160 ° C., further increasing the pressure to 25 MPa and heating at 160 ° C. The pressure was applied for 3 minutes. Next, the sheet | seat of the resin composition was obtained by cooling for 5 minutes, pressurizing at 25 Mpa.
（体積固有抵抗値）得られた樹脂組成物のシートを３０℃に調整した恒温恒湿槽に入れ３０分間以上放置後、恒温恒湿槽内にて樹脂組成物のシートを７０ｍｍφの負電極板と、１００ｍｍφの正電極板で挟み、直流５００Ｖの電圧を印加し、１分間充電後の体積固有抵抗を測定した。測定はデジタル超高抵抗／微小電流計（株式会社エーディーシー社製）で行った。体積固有抵抗値σ（Ω・ｃｍ）は、次式により算出される。σ＝πｄ２／４ｔ×Ｒｕｔ：試験片（樹脂組成物のシート）の厚み（ｃｍ）ｄ：最も内側の電極の直径Ｒｕ：体積抵抗（Ω）結果を表２に示した。 (Volume Specific Resistance Value) The obtained resin composition sheet was placed in a constant temperature and humidity chamber adjusted to 30 ° C. and allowed to stand for 30 minutes or more, and then the resin composition sheet was placed in the constant temperature and humidity chamber to a 70 mmφ negative electrode plate. Then, the electrode was sandwiched between 100 mmφ positive electrode plates, a voltage of DC 500 V was applied, and the volume resistivity after charging for 1 minute was measured. The measurement was performed with a digital ultrahigh resistance / microammeter (manufactured by ADC Corporation). The volume specific resistance value σ (Ω · cm) is calculated by the following equation. σ = πd 2 / 4t × Rut: Test piece (resin composition sheet) thickness (cm) d: Diameter of innermost electrode Ru: Volume resistance (Ω) Table 2 shows the results.
（熱伝導率）次に、樹脂組成物のシートを５５ｍｍφの円盤状に刳り貫き５５ｍｍφ、厚み２．０ｍｍの試験体とし、ＡＵＴＯΛ ＨＣ-１１０（英弘精機社製 熱流計法）を用いて熱伝導率の測定を行った。高温ヒーターの温度を３５℃、低温ヒーターの温度を１５℃に設定し、２５℃で熱平衡状態に達した時の熱伝導率（Ｗ／ｍ・Ｋ）を測定した。結果を表２に示した。 (Thermal conductivity) Next, the sheet of the resin composition was rolled into a 55 mmφ disk to make a test body of 55 mmφ and 2.0 mm thickness, and heat conduction was performed using AUTOΛ HC-110 (Heat flow meter method manufactured by Eiko Seiki Co., Ltd.). The rate was measured. The temperature of the high temperature heater was set to 35 ° C., the temperature of the low temperature heater was set to 15 ° C., and the thermal conductivity (W / m · K) when the thermal equilibrium state was reached at 25 ° C. was measured. The results are shown in Table 2.
上述した実施例の結果、及び表１、表２の結果から、本発明の酸化マグネシウム粒子は、物質固有の高い絶縁性能と、大粒径に由来する優れた放熱性能とを併せ持つことが明らかであり、高い絶縁性能や放熱性能を要求される電子部材等に好適に用いることができる。更に、高い真球度、小さい安息角に由来する優れた流動性を有し、樹脂マトリクスへのフィラーの充填性を高めることで放熱性能を更に高めることができることが明らかである。高い真球度を保持しつつ大粒径化を図ることにより、従来の不定形の酸化マグネシウム粒子よりも充填性に優れたものとなり、更に類似の物理特性を有する酸化アルミニウム粒子よりも熱伝導率に優れたものとすることができることが明らかである。 From the results of the examples described above and the results of Tables 1 and 2, it is clear that the magnesium oxide particles of the present invention have both a high insulating performance inherent to the substance and an excellent heat dissipation performance derived from a large particle size. In addition, it can be suitably used for electronic members that require high insulation performance and heat dissipation performance. Furthermore, it has an excellent fluidity derived from high sphericity and a small angle of repose, and it is clear that the heat dissipation performance can be further enhanced by increasing the filling property of the filler into the resin matrix. By increasing the particle size while maintaining high sphericity, it has better packing properties than conventional amorphous magnesium oxide particles, and further has higher thermal conductivity than aluminum oxide particles with similar physical properties. It is clear that it can be made excellent.
本発明の酸化マグネシウム粒子は、放熱性フィラーが使用される各種の用途において好適に使用することができる。例えば、放熱性樹脂組成物、放熱性グリース、放熱性塗料組成物等に添加することができる。
The magnesium oxide particles of the present invention can be suitably used in various applications where a heat dissipating filler is used. For example, it can be added to a heat dissipating resin composition, a heat dissipating grease, a heat dissipating coating composition, and the like.
Claims (8)
A heat dissipating coating composition obtained by blending the magnesium oxide particles according to claim 1, 2 or 3.
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