JP2015229608A - Apparatus for producing single crystal - Google Patents

Apparatus for producing single crystal Download PDF

Info

Publication number
JP2015229608A
JP2015229608A JP2014115827A JP2014115827A JP2015229608A JP 2015229608 A JP2015229608 A JP 2015229608A JP 2014115827 A JP2014115827 A JP 2014115827A JP 2014115827 A JP2014115827 A JP 2014115827A JP 2015229608 A JP2015229608 A JP 2015229608A
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
crucible
single crystal
raw material
container body
crystal
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
JP2014115827A
Other languages
Japanese (ja)
Inventor
真至 畠田
Shinji Hatada
真至 畠田
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Fujikura Ltd
Original Assignee
Fujikura Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Fujikura Ltd filed Critical Fujikura Ltd
Priority to JP2014115827A priority Critical patent/JP2015229608A/en
Publication of JP2015229608A publication Critical patent/JP2015229608A/en
Pending legal-status Critical Current

Links

Images

Landscapes

  • Crystals, And After-Treatments Of Crystals (AREA)

Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To provide an apparatus for producing a single crystal capable of providing a single crystal having superior light transmittivity.SOLUTION: An apparatus 1 for producing a single crystal is provided which produces an aluminum nitride single crystal 6 by a sublimation method and includes: an inner crucible 10 which has an inner container body 11 housing a raw material 2 and an inner cover body 12 covering a first upper opening 113 of the inner container body 11 and holding a seed crystal 5 so as to face the raw material 2; and an outer crucible 20 which has an outer container body 21 housing the inner crucible 10 and housing a raw material 13 for impurity reduction in a space formed inside the outer container body 21 and outside the inner crucible 10, and an outer cover body 22 covering a second upper opening 213 of the outer container body 21.

Description

本発明は、昇華法によって窒化アルミニウム（ＡｌＮ）単結晶や炭化珪素（ＳｉＣ）単結晶を製造する単結晶製造装置に関するものである。   The present invention relates to a single crystal manufacturing apparatus for manufacturing an aluminum nitride (AlN) single crystal or a silicon carbide (SiC) single crystal by a sublimation method.

耐熱性や耐腐食性の高いタングステンやタンタル等から形成される坩堝に原料を入れて加熱し、当該原料を昇華させることによって窒化アルミニウム単結晶を製造する装置が知られている（例えば特許文献１参照）。   There is known an apparatus for manufacturing an aluminum nitride single crystal by putting a raw material in a crucible formed of tungsten, tantalum or the like having high heat resistance and corrosion resistance, and heating the raw material to sublimate the raw material (for example, Patent Document 1). reference).

特開２０１１−１３２０７９公報JP 2011-132079 A

上記の技術では、単結晶製造時において単結晶製造装置の周辺から侵入する炭素や酸素等の影響により、製造した単結晶において炭素や酸素等の不純物濃度が高まるため、優れた光透過性を有する単結晶を得ることができない場合があるという問題がある。   In the above technique, the concentration of impurities such as carbon and oxygen is increased in the manufactured single crystal due to the influence of carbon and oxygen entering from the periphery of the single crystal manufacturing apparatus during the manufacturing of the single crystal. There is a problem that a single crystal may not be obtained.

本発明が解決しようとする課題は、優れた光透過性を有する単結晶を得ることができる単結晶製造装置を提供することである。   The problem to be solved by the present invention is to provide a single crystal production apparatus capable of obtaining a single crystal having excellent light transmittance.

本発明に係る単結晶製造装置は、昇華法によって単結晶を製造する単結晶製造装置において、原料を収容する内側容器本体と、前記内側容器本体の上部開口を覆うと共に前記原料に対向するように種結晶を保持する内側蓋体と、を有する内側坩堝と、前記内側坩堝を収容すると共に前記内側坩堝との外側空間に不純物低減用原料を収容する外側容器本体と、前記外側容器本体の上部開口を覆う外側蓋体と、を有する外側坩堝と、を備えることを特徴とする。   The single crystal manufacturing apparatus according to the present invention is a single crystal manufacturing apparatus that manufactures a single crystal by a sublimation method so as to cover an inner container body that contains a raw material and an upper opening of the inner container main body and to face the raw material. An inner crucible having an inner lid for holding a seed crystal; an outer container body that contains the inner crucible and contains an impurity reducing raw material in an outer space of the inner crucible; and an upper opening of the outer container body And an outer crucible having an outer lid that covers the outer lid.

本発明に係る単結晶製造装置によれば、昇華法によって単結晶を製造する単結晶製造装置において、原料を収容する内側容器本体と、前記内側容器本体の上部開口を覆うと共に前記原料に対向するように種結晶を保持する内側蓋体と、を有する内側坩堝と、前記内側坩堝を収容すると共に前記内側坩堝との外側空間に不純物低減用原料を収容する外側容器本体と、前記外側容器本体の上部開口を覆う外側蓋体と、を有する外側坩堝と、を備えることにより、前記外側容器本体内に収容された前記原料が昇華し、その昇華ガスが単結晶製造装置の周辺から侵入する炭素や酸素等の不純物を吸収する不純物ゲッターとして機能する結果、単結晶の不純物濃度を低減させることができる。   According to the single crystal manufacturing apparatus according to the present invention, in the single crystal manufacturing apparatus for manufacturing a single crystal by a sublimation method, the inner container body that accommodates the raw material, the upper opening of the inner container main body, and the raw material are opposed to each other. An inner crucible having an inner lid for holding a seed crystal, an outer container body that contains the inner crucible and contains an impurity reducing raw material in an outer space of the inner crucible, And an outer crucible having an outer lid covering the upper opening, so that the raw material stored in the outer container body is sublimated, and the sublimation gas penetrates from the periphery of the single crystal manufacturing apparatus. As a result of functioning as an impurity getter that absorbs impurities such as oxygen, the impurity concentration of the single crystal can be reduced.

上記発明において、前記外側坩堝内に設けられ、不純物を含む前記原料の昇華ガスを再結晶化させる再結晶化領域を備えていてもよい。   In the above invention, a recrystallization region provided in the outer crucible and recrystallizing a sublimation gas of the raw material containing impurities may be provided.

本発明によれば、昇華法によって単結晶を製造する単結晶製造装置において、単結晶の不純物濃度を低減させることができる。   ADVANTAGE OF THE INVENTION According to this invention, the impurity concentration of a single crystal can be reduced in the single crystal manufacturing apparatus which manufactures a single crystal by the sublimation method.

図１は、本発明の一実施形態に係る単結晶製造装置の概略構成図である。FIG. 1 is a schematic configuration diagram of a single crystal manufacturing apparatus according to an embodiment of the present invention. 図２は、図１における坩堝及び断熱材を示す断面図である。FIG. 2 is a cross-sectional view showing the crucible and the heat insulating material in FIG.

以下、本発明の実施形態を図面に基づいて説明する。図１は本発明の一実施形態に係る単結晶製造装置の概略構成図である。   Hereinafter, embodiments of the present invention will be described with reference to the drawings. FIG. 1 is a schematic configuration diagram of a single crystal manufacturing apparatus according to an embodiment of the present invention.

本実施形態に係る単結晶製造装置１は、昇華法によって窒化アルミニウム単結晶６を製造する装置である。具体的には、高温領域で原料２を加熱して昇華させ、低温領域に設けられた種結晶５上で当該昇華ガスを再凝縮させることにより窒化アルミニウム単結晶６を製造する。   A single crystal manufacturing apparatus 1 according to this embodiment is an apparatus that manufactures an aluminum nitride single crystal 6 by a sublimation method. Specifically, the raw material 2 is heated and sublimated in the high temperature region, and the sublimation gas is recondensed on the seed crystal 5 provided in the low temperature region, thereby producing the aluminum nitride single crystal 6.

図１に示すように、この単結晶製造装置１は、原料２を収容すると共に種結晶５を保持する内側坩堝１０と、内側坩堝１０を収容すると共に内側坩堝１０との外側空間に不純物低減用原料１３を収容し、さらに不純物低減用種結晶１５を保持する外側坩堝２０と、内側坩堝１０及び外側坩堝２０を覆う断熱材３０と、断熱材３０に覆われた内側坩堝１０及び外側坩堝２０を収容する結晶成長炉４０と、結晶成長炉４０内に窒素ガスを供給するガス供給装置５０と、結晶成長炉４０内を減圧する減圧装置６０と、結晶成長炉４０の外側に配置された誘導コイル７０と、外側坩堝２０の温度を計測する第１の温度計８１及び第２の温度計８２と、を備えている。   As shown in FIG. 1, the single crystal manufacturing apparatus 1 contains an inner crucible 10 that holds a raw material 2 and holds a seed crystal 5, and an inner crucible 10 and an outer space between the inner crucible 10 and for reducing impurities. An outer crucible 20 that contains the raw material 13 and holds the impurity reducing seed crystal 15, a heat insulating material 30 that covers the inner crucible 10 and the outer crucible 20, and an inner crucible 10 and an outer crucible 20 that are covered with the heat insulating material 30. A crystal growth furnace 40 to be accommodated, a gas supply device 50 for supplying nitrogen gas into the crystal growth furnace 40, a decompression device 60 for decompressing the inside of the crystal growth furnace 40, and an induction coil disposed outside the crystal growth furnace 40 70, and a first thermometer 81 and a second thermometer 82 that measure the temperature of the outer crucible 20.

内側坩堝１０は、図２に示すように、内側容器本体１１と内側蓋体１２を有している。内側容器本体１１は、円筒状の第１の筒部１１１と、当該第１の筒部１１１の下端を塞ぐ円板形状の第１の底部１１２と、を有しており、当該第１の筒部１１１はその上端に第１の上部開口１１３を有している。この内側容器本体１１の内部には原料２が収容されている。原料２としては、例えば、窒化アルミニウムの粉末や焼結体等を用いることができる。   As shown in FIG. 2, the inner crucible 10 includes an inner container body 11 and an inner lid body 12. The inner container body 11 includes a cylindrical first tube portion 111 and a disk-shaped first bottom portion 112 that closes the lower end of the first tube portion 111, and the first tube The part 111 has a first upper opening 113 at its upper end. The raw material 2 is accommodated in the inner container body 11. As the raw material 2, for example, an aluminum nitride powder, a sintered body, or the like can be used.

内側蓋体１２は、種結晶５の外径よりも大きな外径の円板形状を有しており、第１の上部開口１１３を覆うように内側容器本体１１上に載置されている。この内側蓋体１２の下面には接着剤を介して種結晶５が貼り付けられており、当該種結晶５は内側容器本体１１内に収容された原料２に対向している。   The inner lid 12 has a disk shape with an outer diameter larger than the outer diameter of the seed crystal 5, and is placed on the inner container body 11 so as to cover the first upper opening 113. A seed crystal 5 is attached to the lower surface of the inner lid 12 via an adhesive, and the seed crystal 5 faces the raw material 2 accommodated in the inner container body 11.

種結晶５としては、ＳｉＣ単結晶、ＡｌＮ単結晶、ＡｌＮ／ＳｉＣ単結晶（ＳｉＣ単結晶上に膜厚２００〜５００［μｍ］程度のＡｌＮ単結晶膜をヘテロ成長させた単結晶）等から構成される板状又は円板状の基板を例示することができる。また、種結晶５を内側蓋体１２に貼り付ける接着剤としては、例えば、セラミックス、黒鉛を主成分とした高温用接着剤等を用いることができる。   The seed crystal 5 is composed of an SiC single crystal, an AlN single crystal, an AlN / SiC single crystal (a single crystal obtained by hetero-growing an AlN single crystal film having a thickness of about 200 to 500 [μm] on the SiC single crystal), etc. A plate-shaped or disk-shaped substrate can be exemplified. Moreover, as an adhesive agent which affixes the seed crystal 5 to the inner side cover body 12, the high temperature adhesive agent etc. which have ceramics and graphite as a main component can be used, for example.

この内側坩堝１０は、窒化アルミニウム単結晶６の結晶成長時（２０００℃程度）での耐熱性を有する材料から構成されている。具体的には、この内側坩堝１０の内側容器本体１１及び内側蓋体１２は、黒鉛、窒化硼素、窒化アルミニウム、窒化ガリウム、炭化珪素、窒化珪素、モリブデン、タングステン、タンタル、炭化モリブデン、炭化ジルコニウム、炭化タングステン、炭化タンタル、窒化モリブデン、窒化ジルコニウム、窒化タングステン及び窒化タンタルからなる群から選択される少なくとも一種類の材料から構成されている。   The inner crucible 10 is made of a material having heat resistance during the crystal growth of the aluminum nitride single crystal 6 (about 2000 ° C.). Specifically, the inner container body 11 and the inner lid body 12 of the inner crucible 10 are made of graphite, boron nitride, aluminum nitride, gallium nitride, silicon carbide, silicon nitride, molybdenum, tungsten, tantalum, molybdenum carbide, zirconium carbide, It is made of at least one material selected from the group consisting of tungsten carbide, tantalum carbide, molybdenum nitride, zirconium nitride, tungsten nitride and tantalum nitride.

外側坩堝２０は、同様に図２に示すように、内側坩堝１０を同心円状に収容する外側容器本体２１と外側蓋体２２を有している。外側容器本体２１は、円筒状の第２の筒部２１１と、当該第２の筒部２１１の下端を塞ぐ円板形状の第２の底部２１２と、を有しており、当該第２の筒部２１１はその上端に第２の上部開口２１３を有している。この外側容器本体２１の内部には、内側坩堝１０との外側空間に不純物低減用原料１３が収容されている。第２の底部２１２の外径は第１の底部１１２の外径の例えば１．３倍であり、両者の差が不純物低減用原料１３が収容される外側空間として確保される。また、不純物低減用原料１３の成分は原料２と同一である。   Similarly, as shown in FIG. 2, the outer crucible 20 includes an outer container body 21 and an outer lid body 22 that accommodate the inner crucible 10 concentrically. The outer container body 21 includes a cylindrical second tube portion 211 and a disk-shaped second bottom portion 212 that closes the lower end of the second tube portion 211, and the second tube The part 211 has a second upper opening 213 at its upper end. Inside the outer container body 21, the impurity reducing raw material 13 is accommodated in the outer space with the inner crucible 10. The outer diameter of the second bottom portion 212 is, for example, 1.3 times the outer diameter of the first bottom portion 112, and the difference between the two is ensured as an outer space in which the impurity reducing raw material 13 is accommodated. The components of the impurity reducing raw material 13 are the same as those of the raw material 2.

外側蓋体２２は、不純物低減用種結晶１５の外径よりも大きな外径の円板形状を有しており、第２の上部開口２１３を覆うように外側容器本体２１上に載置されている。この外側蓋体２２の下面には接着剤を介して不純物低減用種結晶１５が貼り付けられており、当該不純物低減用種結晶１５は内側蓋体１２の上面に対向している。ここで、内側蓋体１２は内側容器本体１１に載置されているだけであり、同様に外側蓋体２２は外側容器本体２１に載置されているだけであり、内側坩堝１０内及び外側坩堝２０内は共に流体の出入りが容易な準密閉的な構造となっているので、結晶成長炉４０内に導入された窒素ガス等が外側坩堝２０内及び内側坩堝１０内に流入することが可能となっている。   The outer lid 22 has a disk shape having an outer diameter larger than the outer diameter of the impurity reducing seed crystal 15 and is placed on the outer container body 21 so as to cover the second upper opening 213. Yes. An impurity reducing seed crystal 15 is attached to the lower surface of the outer lid body 22 with an adhesive, and the impurity reducing seed crystal 15 faces the upper surface of the inner lid body 12. Here, the inner lid body 12 is only placed on the inner container body 11, and similarly the outer lid body 22 is only placed on the outer container body 21. 20 has a semi-sealing structure in which fluid can easily enter and exit, so that nitrogen gas or the like introduced into the crystal growth furnace 40 can flow into the outer crucible 20 and the inner crucible 10. It has become.

不純物低減用種結晶１５及び不純物低減用種結晶１５を外側蓋体２２に貼り付ける接着剤としては、種結晶５で例示された材料及び形状を用いることができる。また、外側坩堝２０の材料についても、内側坩堝１０で例示されたものを採用することができる。   As the adhesive for attaching the impurity reducing seed crystal 15 and the impurity reducing seed crystal 15 to the outer lid 22, the material and shape exemplified in the seed crystal 5 can be used. In addition, as the material of the outer crucible 20, those exemplified for the inner crucible 10 can be adopted.

この外側坩堝２０の周囲は、図１及び図２に示すように、外部への放熱を抑制するために断熱材３０が設けられており、断熱材３０は例えば、炭素繊維を用いた成形断熱材等から構成されている。   As shown in FIGS. 1 and 2, the outer crucible 20 is provided with a heat insulating material 30 for suppressing heat dissipation to the outside. The heat insulating material 30 is, for example, a molded heat insulating material using carbon fiber. Etc.

断熱材３０は、断熱材筒部３０１、断熱材底部３０２及び断熱材蓋部３０４を有しており、外側坩堝２０の全体を覆っている。具体的には、円筒形状の断熱材筒部３０１は、外側坩堝２０の外側容器本体２１の第２の筒部２１１を直接覆っている。また、円板形状の断熱材底部３０２は、当該断熱材筒部３０１の下端を塞いでおり、外側坩堝２０の外側容器本体２１の第２の底部２１２を直接覆っている。同様に、円板形状の断熱材蓋部３０４は当該断熱材筒部３０１の上端を塞いでおり、外側坩堝２０の外側蓋体２２を直接覆っている。   The heat insulating material 30 includes a heat insulating material cylinder portion 301, a heat insulating material bottom portion 302, and a heat insulating material cover portion 304, and covers the entire outer crucible 20. Specifically, the cylindrical heat insulating material cylinder part 301 directly covers the second cylinder part 211 of the outer container body 21 of the outer crucible 20. In addition, the disk-shaped heat insulating material bottom portion 302 closes the lower end of the heat insulating material cylindrical portion 301 and directly covers the second bottom portion 212 of the outer container body 21 of the outer crucible 20. Similarly, the disk-shaped heat insulating material cover 304 closes the upper end of the heat insulating material cylinder 301 and directly covers the outer cover 22 of the outer crucible 20.

この断熱材底部３０２には、後述する第１の温度計８１の視路を確保するための円形状の下側開口３０３が形成されている。この下側開口３０３は、内側坩堝１０の内側蓋体１２に保持されている種結晶５の中心と同一の軸線ＣＬ上に形成されている。この下側開口３０３は、外部への放熱を抑制するためにできる限り小さな内径（例えば１０［ｍｍ］程度）を有している。   A circular lower opening 303 for securing a visual path of a first thermometer 81 to be described later is formed in the heat insulating material bottom portion 302. The lower opening 303 is formed on the same axis CL as the center of the seed crystal 5 held by the inner lid body 12 of the inner crucible 10. The lower opening 303 has an inner diameter as small as possible (for example, about 10 [mm]) in order to suppress heat radiation to the outside.

さらに断熱材蓋部３０４には、後述する第２の温度計８２の視路を確保するための円形状の上側開口３０５が形成されている。この上側開口３０５は、内側坩堝１０の内側蓋体１２に保持されている種結晶５の中心と同一の軸線ＣＬ上に形成されている。この上側開口３０５も、上述の断熱材底部３０２の下側開口３０３と同様に、外部への放熱を抑制するためにできる限り小さな内径（例えば１０［ｍｍ］程度）を有している。   Further, the heat insulating material cover 304 is formed with a circular upper opening 305 for securing a visual path of a second thermometer 82 described later. The upper opening 305 is formed on the same axis CL as the center of the seed crystal 5 held by the inner lid body 12 of the inner crucible 10. This upper opening 305 also has an inner diameter as small as possible (for example, about 10 [mm]) in order to suppress heat radiation to the outside, similarly to the lower opening 303 of the heat insulating material bottom 302 described above.

図１に示すように、断熱材３０に覆われた外側坩堝２０は、不図示の固定手段を介して結晶成長炉４０内に固定されている。この結晶成長炉４０は、例えば二重構造の透明な石英管から構成されており、その上部にガス導入口４１が設けられていると共に、その下部にガス排出口４２が設けられている。ガス導入口４１には、窒素（Ｎ２）ガス等の不活性ガスを供給可能なガス供給装置５０が接続されている。一方、ガス排出口４２には、特に図示しない圧力調整弁を介して真空ポンプ等の減圧装置６０が接続されている。このガス供給装置５０や減圧装置６０を駆動させることで、結晶成長炉４０内の雰囲気を所定の圧力に調整することが可能となっている。 As shown in FIG. 1, the outer crucible 20 covered with the heat insulating material 30 is fixed in the crystal growth furnace 40 through fixing means (not shown). The crystal growth furnace 40 is composed of, for example, a double-structured transparent quartz tube, and a gas inlet 41 is provided at the upper part thereof, and a gas outlet 42 is provided at the lower part thereof. A gas supply device 50 capable of supplying an inert gas such as nitrogen (N 2 ) gas is connected to the gas inlet 41. On the other hand, a pressure reducing device 60 such as a vacuum pump is connected to the gas discharge port 42 via a pressure adjusting valve (not shown). By driving the gas supply device 50 and the decompression device 60, the atmosphere in the crystal growth furnace 40 can be adjusted to a predetermined pressure.

また、この結晶成長炉４０は、第１の温度計８１及び第２の温度計８２が外側坩堝２０の温度を計測するための石英製の下側窓部４３及び上側窓部４４を備えている。下側窓部４３は、断熱材３０の下側開口３０３に対向するように、結晶成長炉４０の下部に設けられている。一方、上側窓部４４は、断熱材３０の上側開口３０５に対向するように、結晶成長炉４０の上部に設けられている。   The crystal growth furnace 40 also includes a quartz lower window 43 and an upper window 44 for the first thermometer 81 and the second thermometer 82 to measure the temperature of the outer crucible 20. . The lower window 43 is provided in the lower part of the crystal growth furnace 40 so as to face the lower opening 303 of the heat insulating material 30. On the other hand, the upper window portion 44 is provided on the upper portion of the crystal growth furnace 40 so as to face the upper opening 305 of the heat insulating material 30.

誘導コイル７０は、結晶成長炉４０の周囲に配置されている。この誘導コイル７０は、結晶成長炉４０内の内側坩堝１０及び外側坩堝２０を取り囲んでおり、この誘導コイル７０に高周波電流を通電することで内側坩堝１０及び外側坩堝２０が自己発熱し、これにより原料２、種結晶５、不純物低減用原料１３及び不純物低減用種結晶１５が所望の温度に加熱される。なお、誘導コイル７０に代えて、抵抗加熱や赤外線加熱を利用した加熱手段を用いてもよい。   The induction coil 70 is disposed around the crystal growth furnace 40. The induction coil 70 surrounds the inner crucible 10 and the outer crucible 20 in the crystal growth furnace 40, and the inner crucible 10 and the outer crucible 20 are self-heated by applying a high-frequency current to the induction coil 70, thereby The raw material 2, the seed crystal 5, the impurity reducing raw material 13 and the impurity reducing seed crystal 15 are heated to a desired temperature. Instead of the induction coil 70, a heating means using resistance heating or infrared heating may be used.

第１の温度計８１及び第２の温度計８２は、結晶成長炉４０の外側に配置されている。第１の温度計８１及び第２の温度計８２としては、例えば放射温度計等を用いることができる。この第１の温度計８１及び第２の温度計８２は、外側坩堝２０から放射される赤外線や可視光線の強度を計測することで、外側坩堝２０の温度を検出する。   The first thermometer 81 and the second thermometer 82 are disposed outside the crystal growth furnace 40. As the first thermometer 81 and the second thermometer 82, for example, a radiation thermometer can be used. The first thermometer 81 and the second thermometer 82 detect the temperature of the outer crucible 20 by measuring the intensity of infrared light and visible light emitted from the outer crucible 20.

第１の温度計８１は、結晶成長炉４０の下部に設けられた下側窓部４３に対向するように配置されており、当該下側窓部４３と断熱材３０の下側開口３０３を介して、結晶成長炉４０内の外側坩堝２０の外側容器本体２１の第２の底部２１２（外側坩堝２０の下部）の温度を計測することが可能となっている。   The first thermometer 81 is disposed so as to face the lower window 43 provided at the lower part of the crystal growth furnace 40, and the first thermometer 81 is interposed through the lower window 43 and the lower opening 303 of the heat insulating material 30. Thus, it is possible to measure the temperature of the second bottom portion 212 (the lower portion of the outer crucible 20) of the outer container body 21 of the outer crucible 20 in the crystal growth furnace 40.

第２の温度計８２は、結晶成長炉４０の上部に設けられた上側窓部４４に対向するように配置されており、当該上側窓部４４と断熱材３０の上側開口３０５を介して、結晶成長炉４０内の外側坩堝２０の外側蓋体２２の上面（外側坩堝２０の上部）の温度を計測することが可能となっている。   The second thermometer 82 is disposed so as to face the upper window 44 provided in the upper part of the crystal growth furnace 40, and the crystal is passed through the upper window 44 and the upper opening 305 of the heat insulating material 30. It is possible to measure the temperature of the upper surface (the upper portion of the outer crucible 20) of the outer lid body 22 of the outer crucible 20 in the growth furnace 40.

このようにして計測した外側坩堝２０の下部と上部の温度に基づき、原料２の温度と種結晶５の温度をシミュレーション等によって求める。   Based on the temperature of the lower and upper portions of the outer crucible 20 thus measured, the temperature of the raw material 2 and the temperature of the seed crystal 5 are obtained by simulation or the like.

次に、図１及び図２を参照して以上に説明した単結晶製造装置１を用いた窒化アルミニウム単結晶６の製造方法について説明する。先ず、窒化アルミニウム粉末等の原料２を内側坩堝１０の内側容器本体１１内にセットする。次いで、種結晶５が貼り付けられた内側蓋体１２を内側容器本体１１に載置する。これにより、原料２が内側坩堝１０内に収容されると共に、当該原料２に対向するように種結晶５が内側坩堝１０に保持される。   Next, the manufacturing method of the aluminum nitride single crystal 6 using the single crystal manufacturing apparatus 1 demonstrated above with reference to FIG.1 and FIG.2 is demonstrated. First, the raw material 2 such as aluminum nitride powder is set in the inner container body 11 of the inner crucible 10. Next, the inner lid body 12 with the seed crystal 5 attached is placed on the inner container body 11. Thereby, the raw material 2 is accommodated in the inner crucible 10, and the seed crystal 5 is held in the inner crucible 10 so as to face the raw material 2.

次いで、内側坩堝１０を外側坩堝２０の外側容器本体２１内にセットすると共に、外側容器本体２１内であって内側坩堝１０との外側空間に不純物低減用原料１３を充填する。また、不純物低減用種結晶１５が貼り付けられた外側蓋体２２を外側容器本体２１に載置する。これにより、内側坩堝１０及び不純物低減用原料１３が外側坩堝２０内に収容される   Next, the inner crucible 10 is set in the outer container body 21 of the outer crucible 20, and the impurity reducing raw material 13 is filled in the outer container body 21 and in the outer space with the inner crucible 10. In addition, the outer lid body 22 on which the impurity reducing seed crystal 15 is attached is placed on the outer container body 21. Thereby, the inner crucible 10 and the impurity reducing raw material 13 are accommodated in the outer crucible 20.

さらに、外側坩堝２０を断熱材３０で覆い当該外側坩堝２０を結晶成長炉４０内に設置した後、減圧装置６０を駆動させてガス排出口４２を介して結晶成長炉４０内の大気を除去し、当該結晶成長炉４０内を真空引きする。   Further, after covering the outer crucible 20 with the heat insulating material 30 and installing the outer crucible 20 in the crystal growth furnace 40, the decompression device 60 is driven to remove the atmosphere in the crystal growth furnace 40 through the gas discharge port 42. Then, the inside of the crystal growth furnace 40 is evacuated.

そして、ガス供給装置５０を駆動させてガス導入口４１を介して結晶成長炉４０内に窒素ガスを導入して結晶成長炉４０内を７００［ｔｏｒｒ］程度まで昇圧する。次いで、誘導コイル７０に高周波電流を通電して内側坩堝１０を発熱させることにより原料２及び種結晶５を加熱すると同時に、外側坩堝２０を発熱させることにより不純物低減用原料１３及び不純物低減用種結晶１５を加熱する。   Then, the gas supply device 50 is driven to introduce nitrogen gas into the crystal growth furnace 40 through the gas introduction port 41 to increase the pressure in the crystal growth furnace 40 to about 700 [torr]. Next, a high-frequency current is passed through the induction coil 70 to heat the inner crucible 10 to heat the raw material 2 and the seed crystal 5, and at the same time to heat the outer crucible 20, the impurity reducing raw material 13 and the impurity reducing seed crystal. 15 is heated.

この際、外側坩堝２０の下部と上部の温度は、第１の温度計８１及び第２の温度計８２によってそれぞれ計測されている。内側坩堝１０の下部温度（すなわち原料２の温度）が１８００〜２３００［℃］となり、内側坩堝１０の上部温度（すなわち種結晶５の温度）が１７００〜２２００［℃］となるまで、誘導コイル７０によって内側坩堝１０を加熱する。   At this time, the temperatures of the lower and upper portions of the outer crucible 20 are measured by the first thermometer 81 and the second thermometer 82, respectively. The induction coil 70 until the lower temperature of the inner crucible 10 (that is, the temperature of the raw material 2) is 1800 to 2300 [° C.] and the upper temperature of the inner crucible 10 (that is, the temperature of the seed crystal 5) is 1700 to 2200 [° C.]. To heat the inner crucible 10.

内側坩堝１０の温度が上記の設定温度に達したら、減圧装置６０によって結晶成長炉４０内を１００〜６００［ｔｏｒｒ］に減圧する。この減圧により、窒化アルミニウム単結晶６の成長が始まる。具体的には、下記の式（Ａ）及び式（Ｂ）に示すように、上述の内側坩堝１０の上部から下部にわたって設定された温度勾配によって、原料２から発生した昇華ガスが、種結晶５に向かって移送され、当該種結晶５上で再結晶化し窒化アルミニウム単結晶６が成長する。
２ＡｌＮ（ｓ） → ２Ａｌ（ｇ）＋Ｎ２（ｇ） ・・・ 式（Ａ）
２Ａｌ（ｇ）＋Ｎ２（ｇ） → ２ＡｌＮ（ｓ） ・・・ 式（Ｂ） When the temperature of the inner crucible 10 reaches the above set temperature, the pressure in the crystal growth furnace 40 is reduced to 100 to 600 [torr] by the pressure reducing device 60. Due to this reduced pressure, the growth of the aluminum nitride single crystal 6 starts. Specifically, as shown in the following formulas (A) and (B), the sublimation gas generated from the raw material 2 by the temperature gradient set from the upper part to the lower part of the inner crucible 10 described above becomes the seed crystal 5. And recrystallized on the seed crystal 5 to grow an aluminum nitride single crystal 6.
2AlN (s) → 2Al (g) + N 2 (g) Formula (A)
2Al (g) + N 2 (g) → 2AlN (s) Formula (B)

この際、外側坩堝２０内の不純物低減用原料１３からも昇華ガスが発生し、不純物低減用種結晶１５に向かって移送され、当該不純物低減用種結晶１５で再結晶化し不純物低減用窒化アルミニウム単結晶１６が成長する。この不純物低減用原料１３から発生した昇華ガスが単結晶製造装置１の周辺から侵入する炭素や酸素等の不純物を吸収する不純物ゲッターとして機能し、それらの不純物を不純物低減用窒化アルミニウム単結晶１６内に閉じ込める結果、窒化アルミニウム単結晶６の不純物濃度を低減させることができる。   At this time, sublimation gas is also generated from the impurity reducing raw material 13 in the outer crucible 20, transferred to the impurity reducing seed crystal 15, and recrystallized by the impurity reducing seed crystal 15. Crystal 16 grows. The sublimation gas generated from the impurity reducing raw material 13 functions as an impurity getter that absorbs impurities such as carbon and oxygen that enter from the periphery of the single crystal manufacturing apparatus 1, and these impurities are contained in the impurity reducing aluminum nitride single crystal 16. As a result, the impurity concentration of the aluminum nitride single crystal 6 can be reduced.

また、原料２から発生した昇華ガスも、準密閉な内側坩堝１０の内側容器本体１１と内側蓋体１２との間の隙間から外側坩堝２０内であって内側坩堝１０との外側空間へ漏出することにより、単結晶製造装置１の周辺から侵入する不純物を吸収する不純物ゲッターとして機能し、それらの不純物を不純物低減用窒化アルミニウム単結晶１６内に閉じ込めることができる。   Further, the sublimation gas generated from the raw material 2 also leaks into the outer space of the inner crucible 10 in the outer crucible 20 from the gap between the inner container body 11 and the inner lid body 12 of the semi-sealed inner crucible 10. Thus, it functions as an impurity getter that absorbs impurities entering from the periphery of the single crystal manufacturing apparatus 1, and these impurities can be confined in the impurity-reducing aluminum nitride single crystal 16.

窒化アルミニウム単結晶６の成長を停止させる場合には、ガス導入口４１から窒素ガスを結晶成長炉４０内に供給して結晶成長炉４０内を７００［ｔｏｒｒ］程度まで昇圧させた後、誘導コイル７０への通電を停止して原料２、種結晶５不純物低減用原料１３及び不純物低減用窒化アルミニウム単結晶１６を室温まで自然冷却する。   When the growth of the aluminum nitride single crystal 6 is stopped, nitrogen gas is supplied from the gas inlet 41 into the crystal growth furnace 40 to increase the pressure in the crystal growth furnace 40 to about 700 [torr], and then the induction coil The energization to 70 is stopped, and the raw material 2, seed crystal 5 impurity reducing raw material 13 and impurity reducing aluminum nitride single crystal 16 are naturally cooled to room temperature.

本実施形態によれば、昇華法によって窒化アルミニウム単結晶６を製造する単結晶製造装置１において、原料２を収容する内側容器本体１１と、前記内側容器本体１１の第１の上部開口１１３を覆うと共に前記原料２に対向するように種結晶５を保持する内側蓋体１２と、を有する内側坩堝１０と、前記内側坩堝１０を収容すると共に前記内側坩堝１０との外側空間に不純物低減用原料１３を収容する外側容器本体２１と、前記外側容器本体２１の第２の上部開口２１３を覆う外側蓋体２２と、を有する外側坩堝２０と、を備えることにより、前記外側容器本体２１内に収容された前記原料２が昇華し、その昇華ガスが単結晶製造装置１の周辺から侵入する炭素や酸素等の不純物を吸収する不純物ゲッターとして機能する結果、窒化アルミニウム単結晶６の不純物濃度を低減させることができる。   According to this embodiment, in the single crystal manufacturing apparatus 1 that manufactures the aluminum nitride single crystal 6 by the sublimation method, the inner container body 11 that accommodates the raw material 2 and the first upper opening 113 of the inner container body 11 are covered. In addition, an inner crucible 10 having an inner lid 12 that holds the seed crystal 5 so as to face the raw material 2, and an impurity reducing raw material 13 in the outer space of the inner crucible 10 while accommodating the inner crucible 10. And an outer crucible 20 having an outer lid body 22 covering the second upper opening 213 of the outer container body 21, thereby being accommodated in the outer container body 21. The raw material 2 is sublimated, and the sublimation gas functions as an impurity getter that absorbs impurities such as carbon and oxygen entering from the periphery of the single crystal manufacturing apparatus 1. Thereby reduce the concentration of impurities arm single crystal 6.

なお、以上説明した実施形態は、本発明の理解を容易にするために記載されたものであって、本発明を限定するために記載されたものではない。したがって、上記の実施形態に開示された各要素は、本発明の技術的範囲に属する全ての設計変更や均等物をも含む趣旨である。   The embodiment described above is described for facilitating the understanding of the present invention, and is not described for limiting the present invention. Therefore, each element disclosed in the above embodiment is intended to include all design changes and equivalents belonging to the technical scope of the present invention.

例えば、上述の実施形態では、窒化アルミニウムの単結晶を製造する装置について説明したが、特にこれに限定されず、炭化珪素、硫化カドミウム、セレン化カドミウム、硫化亜鉛、窒化硼素の単結晶を製造する装置に本発明を適用してもよい。   For example, in the above-described embodiment, an apparatus for producing a single crystal of aluminum nitride has been described. However, the present invention is not particularly limited thereto, and single crystals of silicon carbide, cadmium sulfide, cadmium selenide, zinc sulfide, and boron nitride are produced. The present invention may be applied to an apparatus.

１・・・単結晶製造装置
１０・・・内側坩堝
２・・・原料
５・・・種結晶
６・・・窒化アルミニウム単結晶
１１・・・内側容器本体
１１１・・・第１の筒部
１１２・・・第１の底部
１１３・・・第１の上部開口
１２・・・内側蓋体
２０・・・外側坩堝
１３・・・不純物低減用原料
１５・・・不純物低減用種結晶
１６・・・不純物低減用窒化アルミニウム単結晶
２１・・・外側容器本体
２１１・・・第２の筒部
２１２・・・第２の底部
２１３・・・第２の上部開口
２２・・・外側蓋体
３０・・・断熱材
３０１・・・断熱材筒部
３０２・・・断熱材底部
３０３・・・下側開口
３０４・・・断熱材蓋部
３０５・・・上側開口
４０・・・結晶成長炉
４１・・・ガス導入口
４２・・・ガス排出口
４３・・・下側窓部
４４・・・上側窓部
５０・・・ガス供給装置
６０・・・減圧装置
７０・・・誘導コイル
８１・・・第１の温度計
８２・・・第２の温度計 DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 ... Single crystal manufacturing apparatus 10 ... Inner crucible 2 ... Raw material 5 ... Seed crystal 6 ... Aluminum nitride single crystal 11 ... Inner container main body 111 ... 1st cylinder part 112 ... first bottom 113 ... first upper opening 12 ... inner lid 20 ... outer crucible 13 ... impurity reducing raw material 15 ... impurity reducing seed crystal 16 ... Aluminum nitride single crystal for impurity reduction 21 ... Outer container body 211 ... Second cylinder part 212 ... Second bottom part 213 ... Second upper opening 22 ... Outer lid 30 ...・ Insulating material 301 ... Insulating material cylinder part 302 ... Insulating material bottom part 303 ... Lower side opening 304 ... Insulating material lid part 305 ... Upper side opening 40 ... Crystal growth furnace 41 ... Gas inlet 42 ... Gas outlet 43 ... Lower window 44 ... Upper side Part 50 ··· gas supply apparatus 60 ... decompression device 70 ... induction coil 81 ... first thermometer 82 ... second thermometer

Claims (2)

昇華法によって単結晶を製造する単結晶製造装置において、
原料を収容する内側容器本体と、前記内側容器本体の上部開口を覆うと共に前記原料に対向するように種結晶を保持する内側蓋体と、を有する内側坩堝と、
前記内側坩堝を収容すると共に前記内側坩堝との外側空間に不純物低減用原料を収容する外側容器本体と、前記外側容器本体の上部開口を覆う外側蓋体と、を有する外側坩堝と、を備える
ことを特徴とする単結晶製造装置。 In a single crystal manufacturing apparatus for manufacturing a single crystal by a sublimation method,
An inner crucible having an inner container body for containing the raw material, and an inner lid for covering the upper opening of the inner container main body and holding the seed crystal so as to face the raw material,
An outer crucible having an outer container body that houses the inner crucible and contains an impurity reducing raw material in an outer space of the inner crucible, and an outer lid that covers an upper opening of the outer container body. A single crystal manufacturing apparatus characterized by the above. 請求項１に記載の単結晶製造装置において、
前記外側坩堝内に設けられ、不純物を含む前記原料の昇華ガスを再結晶化させる再結晶化領域を備える
ことを特徴とする単結晶製造装置。 In the single crystal manufacturing apparatus according to claim 1,
An apparatus for producing a single crystal comprising a recrystallization region provided in the outer crucible and recrystallizing a sublimation gas of the raw material containing impurities.
JP2014115827A 2014-06-04 2014-06-04 Apparatus for producing single crystal Pending JP2015229608A (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2014115827A JP2015229608A (en) 2014-06-04 2014-06-04 Apparatus for producing single crystal

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2014115827A JP2015229608A (en) 2014-06-04 2014-06-04 Apparatus for producing single crystal

Publications (1)

Publication Number Publication Date
JP2015229608A true JP2015229608A (en) 2015-12-21

Family

ID=54886595

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP2014115827A Pending JP2015229608A (en) 2014-06-04 2014-06-04 Apparatus for producing single crystal

Country Status (1)

Country Link
JP (1) JP2015229608A (en)

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2020093970A (en) * 2018-12-12 2020-06-18 エスケイシー・カンパニー・リミテッドＳｋｃ Ｃｏ．， Ｌｔｄ． Manufacturing apparatus for ingot and manufacturing method for silicon carbide single crystal ingot using the same
CN114561693A (en) * 2022-02-14 2022-05-31 江苏集芯半导体硅材料研究院有限公司 Single crystal growing apparatus

Cited By (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2020093970A (en) * 2018-12-12 2020-06-18 エスケイシー・カンパニー・リミテッドＳｋｃ Ｃｏ．， Ｌｔｄ． Manufacturing apparatus for ingot and manufacturing method for silicon carbide single crystal ingot using the same
CN111304745A (en) * 2018-12-12 2020-06-19 Skc株式会社 Apparatus for producing ingot and method for producing silicon carbide single crystal ingot
US11078599B2 (en) 2018-12-12 2021-08-03 Skc Co., Ltd. Apparatus for producing an ingot comprising a crucible body with a lid assembly having a movable core member and method for producing silicon carbide ingot using the apparatus
CN111304745B (en) * 2018-12-12 2021-12-03 赛尼克公司 Apparatus for producing ingot and method for producing silicon carbide single crystal ingot
CN114561693A (en) * 2022-02-14 2022-05-31 江苏集芯半导体硅材料研究院有限公司 Single crystal growing apparatus
CN114561693B (en) * 2022-02-14 2023-08-04 江苏集芯半导体硅材料研究院有限公司 Single crystal growing apparatus

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CN109943885B (en) Silicon carbide single crystal substrate and silicon carbide epitaxial substrate
JP2021011423A (en) System for horizontal growth of high-quality semiconductor single crystals, and method of manufacturing the same
KR20150066015A (en) Growth device for single crystal
US9777400B2 (en) Method for producing single crystal
JP5517123B2 (en) Aluminum nitride single crystal and method and apparatus for manufacturing the same
JP2015229608A (en) Apparatus for producing single crystal
KR101619610B1 (en) Apparatus and method for growing large diameter single crystal
JP4833780B2 (en) Lid graphite crucible and silicon carbide single crystal growth apparatus
JP6180024B2 (en) Single crystal manufacturing apparatus and single crystal manufacturing method
JP2015054799A (en) Apparatus for producing aluminum nitride single crystal
JP6128646B2 (en) Single crystal growth equipment
JP2015166298A (en) Apparatus and method for manufacturing single crystal
JP6861557B2 (en) Silicon Carbide Single Crystal Ingot Manufacturing Equipment and Silicon Carbide Single Crystal Ingot Manufacturing Method
JP2016145120A (en) Aluminum nitride whisker, resin composition, method for manufacturing aluminum nitride whisker
US20110171462A1 (en) Nitride Semiconductor Crystal Manufacturing Apparatus, Nitride Semiconductor Crystal Manufacturing Method, and Nitride Semiconductor Crystal
JP6214038B2 (en) Method for producing aluminum nitride single crystal
CN110878423B (en) Crystal growing device
JP2008280206A (en) Single crystal growing apparatus
JP6474670B2 (en) Single crystal manufacturing method
JP2014084240A (en) Apparatus for producing single crystal of aluminum nitride
JP2015086114A (en) Single crystal manufacturing device and manufacturing method for single crystal
JP2015171976A (en) Single crystal making apparatus
JP2015168600A (en) Apparatus and method for manufacturing group iii nitride single crystal
JP2017154953A (en) Silicon carbide single crystal production apparatus
JP6881365B2 (en) Silicon Carbide Single Crystal Manufacturing Method and Equipment