JP2014524149A - 遠隔検出のための空気中における光解離およびレージング - Google Patents

遠隔検出のための空気中における光解離およびレージング Download PDF

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Abstract

分子ガスをレージングするシステムと方法、および分子種を検出するシステムと方法を提供する。システムおよび方法は、酸素または窒素に対応する波長に調整された励起レーザを用いるステップを有する。レージングは、励起レーザビームに対する前進方向と反転方向の双方において起こり得る。反転レージングは、励起レーザ源へ伝搬して戻るレーザビームを提供することができる。また、空気中に含まれる分子種を遠隔サンプリングする方法を提供することができる。例えば、分子種を検出するシステムおよび方法は、後方伝搬および前進伝搬空気レーザの特性を用いて、分子種と干渉するように調整された変調レーザによって生じたレーザパルス源からのパルスの変化を特定することにより、実現することができる。
【選択図】図８

Description

優先権
本出願は、２０１１年７月１１日に出願された米国仮出願第６１／５０６，４７７号の優先権の利益を主張する。その全体は参照により本願に組み込まれる。本出願はまた、２０１１年７月２５日に出願された米国仮出願第６１／５１１，４２４号の優先権の利益を主張する。その全体は参照により本願に組み込まれる。
連邦支援の研究または開発に関する陳述
本発明は、海軍研究所（Ｏｆｆｉｃｅ ｏｆ Ｎａｖａｌ Ｒｅｓｅａｒｃｈ）による認定第Ｎ０００１４−０９−１−１０６５号の下で米国政府支援によってなされたものである。
本発明は、分子ガスからレージングするシステムおよび方法と光電子光学および遠隔検出に関する。
１側面において、本発明は分子ガスのレージング方法に関する。本レージング方法は、レーザパルス源を用いて、原子的構成要素を含む少なくとも１つの分子種を原子的構成要素へ解離させるステップを有する。前記方法はまた、前記レーザパルス源を用いて、少なくとも１つの前記解離した原子的構成要素を、少なくとも２つの光子吸収により上位電子状態へ励起させるステップを有する。前記励起した原子的構成要素は、前記上位電子状態からの誘導放射による増幅のために構成されている。前記誘導放射は、前記レーザに対する後進方向および前進方向の双方に向けられている。
１側面において、本発明は空気中における分子種を検出する方法に関する。前記方法は、レーザパルス源を用いて、原子的構成要素を含む少なくとも１つの分子種を原子的構成要素へ解離させるステップを有する。前記方法はまた、前記レーザパルス源を用いて、少なくとも１つの前記解離した原子的構成要素を、少なくとも２つの光子吸収により上位電子状態へ励起させるステップを有する。前記励起した原子的構成要素は、前記上位電子状態からの誘導放射による増幅のために構成されている。前記誘導放射は、励起レーザ経路に沿った前進方向および反転方向の双方に向けられ、前記前進方向および前記反転方向の双方に伝搬する空気レーザビームを生じさせる。前記後進方向または前進方向に伝搬する空気レーザの特性を用いて、前記分子種と干渉するように調整された変調レーザによって生じた前記レーザパルス源からのパルスの変化を示すことにより、検出を実現することができる。前記方法はまた、前記空気レーザビームが前記励起レーザ経路において特定の分子種と干渉する誘導ラマン散乱効果を採用するステップを有する。前記干渉は、コヒーレントラマンシフトサイドバンドを生じさせる。その波長は前記特定の分子種を示す。
別側面において、本発明は分子空気レーザに関する。前記空気レーザは、原子的構成要素を含む少なくとも１つの分子種を原子的構成要素へ解離させるように構成されたレーザパルス源を備える。前記レーザパルス源はさらに、少なくとも１つの前記解離した原子的構成要素を、少なくとも２つの光子吸収により上位電子状態へ励起させるように構成されている。前記励起した原子的構成要素は、前記上位電子状態からの誘導放射による増幅のために構成されている。前記誘導放射は、前記レーザに対する後進方向および前進方向の双方に向けられている。
別側面において、本発明は空気中における分子種を検出する方法に関する。前記方法は、レーザパルス源を用いて、原子的構成要素を含む少なくとも１つの分子種を原子的構成要素へ解離させるステップ、および、前記レーザパルス源を用いて、少なくとも１つの前記解離した原子的構成要素を、少なくとも２つの光子吸収により励起させるステップを有する。別側面において、前記レーザパルス源は、単一レーザまたは第１および第２レーザである。前記方法はまた、変調レーザを用いて、励起レーザ経路に沿って前記レーザパルス源からのビームとともに伝搬するように構成された変調ビームを生成するステップ、および、前記ともに伝搬する変調ビームが反対方向に伝搬する空気レーザビームの特性を変化させるか否かを判定するステップを有する。これに関連して、ゲイン経路を少なくとも前記励起レーザ経路に沿った反転方向とし、前記反対方向に伝搬する空気レーザビームを生じさせることができる。さらに前記変調ビームは、特定の分子種に対してエネルギーを伝達して、エネルギーを与えられた前記特定の分子種が前記励起レーザ経路における空気の屈折率を変化させるように構成することができる。別側面において、前記変調ビームは、誘導ラマン干渉を介して前記第２レーザからのビーム振幅を変化させるように構成することができる。前記変調ビームの波長は、前記第２レーザからのビームの波長から特定分子種のラマン共鳴の波長値によってオフセットされる。
別側面において、本発明は空気中の分子種を検出するシステムに関する。前記システムは、原子的構成要素を含む少なくとも１つの分子種を原子的構成要素へ解離させるとともに、少なくとも１つの前記解離した原子的構成要素を少なくとも２つの光子吸収により励起させるように構成された、レーザパルス源を備える。別側面において、前記レーザパルス源は、単一レーザまたは第１および第２レーザである。前記システムはまた、変調ビームを生成するように構成された変調レーザを備える。前記変調ビームは、励起レーザ経路に沿って前記レーザパルス源からのビームとともに伝搬するように構成されている。これに関連して、ゲイン経路を少なくとも前記励起レーザ経路に沿った反転方向とし、反対方向に伝搬する空気レーザビームを生じさせることができる。さらにこれに関連して、前記変調ビームは、特定の分子種に対してエネルギーを伝達して、エネルギーを与えられた前記特定の分子種が前記励起レーザ経路における空気の屈折率を変化させるように構成することができる。別側面において、前記変調ビームは、誘導ラマン干渉を介して前記第２レーザからのビーム振幅を変化させるように構成することができる。前記変調ビームの波長は、前記第２レーザからのビームの波長から特定分子種のラマン共鳴の波長値によってオフセットされる。
以下に説明するその他の特徴および利点は、開示する実施形態の説明またはこれを実施することによって明らかになるであろう。これら特徴および利点は、特許請求の範囲において特に指摘する要素およびその組み合わせによって実現および達成される。
前述の一般的説明および以下の詳細説明は例示および説明のためのみのものであり、特許請求する実施形態の範囲を制限する意図ではないことを理解されたい。
本明細書の一部として組み込まれる添付図面、実施形態、および説明は、実施形態の特徴、利点、および原理を説明するためのものである。
大気圧空気中における原子状酸素からの後方レージングのための側方散乱光および後方散乱光のスペクトル例を示す。
本発明に基づく後方散乱光の閾値およびパワー依存性のプロットの均等目盛部分を示す。
本発明に基づく後方散乱光の閾値およびパワー依存性のプロットのｌｏｇ−ｌｏｇ目盛部分を示す。
べき乗則依存性を示すラインとともに図３の一部を示す。
ソースから２５ｃｍの距離におけるビーム広がりの写真例である。
ソースから７５ｃｍの距離におけるビーム広がりの写真例である。
メタン／空気火炎における原子状酸素からの後方レージングの写真例である。
本発明に基づき変調レーザビームによりポンプレーザビームを変調するシステムの概略図である。
本発明の１側面に基づく図８のシステムのポンプレーザおよび空気レーザに対する変調レーザの相対周波数調整値を示す（波長値を示している）。
本発明の他側面に基づく図８のシステムのポンプレーザおよび空気レーザに対する変調レーザの相対周波数調整値を示す（波長値を示している）。
本発明の他側面に基づく図８のシステムのポンプレーザおよび空気レーザに対する変調レーザの相対周波数調整値を示す（波長値を示している）。
本発明の他側面に基づく図８のシステムのポンプレーザおよび空気レーザに対する変調レーザの相対周波数調整値を示す（波長値を示している）。
本発明に基づく、変調レーザビームによるポンプレーザビームの変調および変調レーザビームによって変調されない基準空気レーザビームの概略図である。
以下に実施形態を詳細に参照する。その特性は添付する図面に示されている。可能な限り、図面における同様の部分に対しては同じ参照符号を用いる。
本明細書において、「レージング」とは、誘導放出による増幅を示す。疑義を回避して本発明と合致させるため、本明細書における「レージング」は、必ずしもミラーを必要とするものではない。
空気レーザ、空気レーザを用いた遠隔検出、および酸素または窒素に関連する特定波長へ調整することができる励起レーザを用いて自然空気にレージングさせる方法について説明する。
本発明によれば、空気レーザを用いて、前方伝搬ポンプビームまたは後方伝搬空気レーザビームのいずれかに関する線型プロセスおよび非線形プロセスの双方を介して、空気中における分子種を検出することができる。
本発明によれば、本発明に係る方法およびシステムが自然空気にレージングさせるために、空気中におけるイオン化またはスパーク形成は必要でない。レージングは、励起レーザビームに対する前進方向および反転方向の双方において生じ得る。レージングは、高大気透過率領域に対応する近赤外領域となり得る。励起ビームもまた大気透過率領域となり得る。これにより、励起レーザ源から長距離にわたってレージングを実現することができる。反転レージング特性により、励起レーザ源へ向かって後方伝搬するレーザビームを提供することができる。これにより反転伝搬レーザビームは、ラマン干渉および４波混合干渉の双方を介して、空気中に含まれる分子種を遠隔サンプリングする方法を提供することができる。これは、ポンプレーザからのビームとともに伝搬し重なり合う別の前方伝搬ビームによって生じるポンプレーザビームの空間的、時間的、強度的、または偏光的変調を示す指標として用いることができる。この前方伝搬ビームは、選択した分子種との干渉を介して、ポンプレーザからのビームを変調する。反転伝搬空気レーザビームと関連する分子信号は、適切なフィルタおよびダイクロイックミラーを用いて励起レーザビームから分離することができる。
本発明によれば一般に、空気レーザの実施形態は、窒素または酸素をレーザ誘起により原子成分へ解離させ（その原子成分からのレージングとともに）、空気中のレーザ媒質を生成することができる。この空気レーザは、大気圧空気中における後方方向のレージングを生成することにより、検出信号強度に関する制約を克服することができる。後方伝搬レーザビームを光検出方法において用いることができる。また、空気中の分子種に関する情報を含む後方伝搬信号を得ることができる。例えば、限定するものではないが、後方伝搬レーザビームのコヒーレント性は、後方ビームにおいて集約される任意の信号を光に伝搬させ、シングルエンド検出を実現できるようにすることができる。さらに、限定するものではないが、後方伝搬レーザビームは、前方伝搬する他のレーザビームとの間の非線形干渉に関与することができる。これにより、遠隔検出性能をさらに向上させる後方非線形光プロセスを形成することができる。
本発明によれば、限定するものではないが、空気中においてレージングする方法およびシステムは、１以上のレーザを用いて酸素分子または窒素分子を原子状の酸素または窒素へ解離させ、２光子吸収によりその原子状の酸素または窒素を励起させる。多くの場合において、分子種の解離と原子状の分子種の励起の双方について同じレーザを用いることができる。これら状況において、ポンプレーザを調整して、原子フラグメントに対応する２光子共鳴を生じさせることができる。同じ波長が元の分子種と干渉して解離が生じる場合、空気レージングプロセスを実現するためには１つのレーザのみが必要となる。空気中に存在する最初の分子種は、様々な回転的、振動的、および電子的な単一光子または複数光子の干渉に関する多くの共鳴を有し得るので、本発明に合致する状況は十分起こり得る。分子の２光子励起状態の分布が関連する低原子状態よりも大きくなると、経路に沿って反転分布が生じ、その反転分布により同経路に沿ったゲインが実現される。ゲイン経路は、励起レーザ経路に沿った前進方向または反転方向のいずれにもなり得る。また、前進方向と反転方向ともに伝搬するレーザビームを生じさせ得る。その後、反転方向の空気レーザビームは、順序に沿った位置において、少なくとも酸素または窒素を適当な励起状態へ光ポンピングし、またその光ポンピングを後方伝搬レーザパルスの到着と衝突するように適切なタイミングで実施することにより、さらに増幅される。
本発明によれば、分子種の検出は、複数の実施形態に基づき実施することができる。例えば、限定するものではないが、１実施形態において誘導ラマン散乱効果を利用することができる。この実施形態において、ゲイン経路に沿った前進伝搬レーザビームおよび後方伝搬レーザビームは、ゲイン経路における分子と干渉し、ラマンシフトサイドバンドを生成する。その波長は、空気中に存在する特定の分子種を示す。
本発明に基づく別実施形態において、励起プロセスは２以上の光子吸収に関与するので、励起レーザビームを充分に集束させるように構成することができる。さらに１実施形態において、位相補正技術を用いて、空気の屈折率の変動に関する問題を克服することができる。この状況において、適応光可変透明ミラーを用いて位相を変更し、大気位相歪みを補償することができる。帰還空気レーザビームの振幅は、ポンプレーザ集束の高精度な測定結果を提供することができる。そのため、帰還空気レーザビームの振幅が最大のとき、ポンプビームの伝搬に関する空気歪みが補正される。
本発明に基づく空気レーザの例を以下に説明する。空気中の分子種が酸素分子を含む場合、本発明に基づく第１レーザは、７８３．５ｎｍチタニウムサファイアレーザと１０６４ｎｍＮｄ：ＹＡＧレーザを含む。７８３．５ｎｍチタニウムサファイアレーザは、１００ｐｓｅｃレーザパルスを生成するように構成される。これは、１０６４ｎｍＮｄ：ＹＡＧレーザからの２０ナノ秒長パルスと混合し、生成される４５１．２ｎｍ放射を２２５．６ｎｍへ倍増することにより、アップコンバートすることができる。２２５．６ｎｍ波長は、原子状酸素における２光子２３Ｐ−３３Ｐ遷移に対応する。２２５．６ｎｍレーザパルスを生成するように構成された第１レーザは、酸素分子を原子状酸素へ解離すること、および共鳴２光子吸収を介して原子状酸素を上位レージング状態へ励起することの双方に用いることができる。第１レーザは、１０ｃｍ焦点距離レンズで空気中に集束するように構成することができる。これにより、１ｍｍ以下のレイリー範囲（焦点深度）で焦点体積を生成することができる。空気レーザに関するレージング遷移は、近赤外領域の８４４ｎｍにおいて、原子状酸素の励起３３Ｐ状態から、より低位の３３Ｓ状態となり得る。
上記説明は空気中におけるレージングについてのものであるが、本発明に基づく実施形態は、任意の分子ガスのレージングへ適用することもできる。また、上記実施形態は２光子吸収を介してアクセスすることができる励起状態を利用しているが、本発明に基づく実施形態は、適切であれば（例えば角運動量保存のような一般的な量子力学遷移則に依拠する）、３光子、４光子、またはより多くの光子吸収を介してアクセスすることができる励起状態を利用することもできる。空気レーザからのレージングは、ダイクロイックミラーを用いて赤外ビーム（空気レーザからのビーム）を前方伝搬励起レーザビーム（第１レーザからのビーム）から分離し、赤外ビームを分光計などの検出器へ向けて通過させることにより、後方伝搬方向において観察することができる。遷移がレージングであることは、励起領域側から見た同一波長における蛍光に対する、８４４．６ｎｍの後方伝搬光の比率を観察することにより、確認することができる。例えば、励起領域が細長形状である場合は、体積の幅をまたがるゲインを大幅に超える、体積の長さに沿ったゲインを得ることができる。
レージングがない場合、各方向において見られる蛍光は、蛍光が光学的に細い遷移からのものであると仮定した場合、サンプリングした体積の比を単純に反映していると予測される。しかしレージングがある場合、長サイズからの信号はこの値を大幅に超える。
本発明に基づく空気中の酸素放射からの自然放射増幅光を図１に示す。特に、大気圧空気中における原子状酸素からの後方レージングを示す。側方散乱放射に対する後方散乱放射の比が大きいことは、誘導放出増幅の特性であり、レージングの信頼性指標である。実線は後方方向において見られるスペクトルであり、点線は側方から見られるスペクトルである。図１に示すように、後方レージング信号の振幅は、側方から見たものよりも６桁以上大きく、サンプリングした体積比を大幅に超える。また、放射後方ビームの分布は小さく、波長差を補正したポンピングビームの集束を反映している。本発明によれば、窒素分子および原子状窒素（酸素分子および原子状酸素の代わり）についても同様の動作が起こり得る。ただし窒素の場合、励起レーザ波長は、２１１ｎｍにおける２光子遷移を励起するようにセットし、レージングは８０９ｎｍにおいて生じる。
本発明によれば、原子状酸素の２光子励起を介して２２６ｎｍのＵＶレーザでポンプすることにより、室内空気においてレーザビームを生成することができる。空気レーザビームは、前進方向と後方方向ともに伝搬することができる。図１〜図７は、後方伝搬空気レーザビームに関する詳細を示す。
本発明によれば、限定するものではないが、光ポンピングは、４光子励起により４５２ｎｍレーザを用いて実現することもできる。
上述のように、図１は８４４．６ｎｍにおける後方散乱光を示している。これは原子状酸素ラインに対応する。さらに図１は、ポンプレーザライン（前進方向および後方方向）に沿った強放射を示しており、横方向には光が検出されていない。
図２と図３はそれぞれ、閾値とパワー依存性のプロットの均等目盛部分、および閾値とパワー依存性のプロットのｌｏｇ−ｌｏｇ目盛部分を示す。当業者は、閾値の後に高度に非線形なパワー依存性が続くのはレージングの特徴であることを、理解するであろう。
図４は、様々なべき乗則依存性を示すラインとともに、図３の一部を示す。べき乗則依存性（ｂ）が２を超える（すなわち、Ｉｏｘｙｇｅｎ＝ａ（ＩＵＶｐｕｍｐ）ｂにおけるｂ＞２）と、８４４．８ｎｍにおける図示するスペクトルは、単なる２光子レーザ誘起蛍光（２２６ｎｍにおいて駆動される）の関数ではなくなっている。
すなわち、２光子励起は矩形依存性（ｂ＝２）を有し、レージング（自然放射増幅光）はより高いポンプパワー依存性（ｂ＞２）を有する。
図５は、酸素放射ビームサイズ１．１ｃｍとＵＶポンプビームサイズ３ｍｍを用いた２５ｃｍにおけるビーム分布の写真例を示す。図６は、酸素放射ビームサイズ３．１ｃｍとＵＶポンプビームサイズ９ｍｍを用いた７５ｃｍにおけるビーム分布の写真例を示す。図示する分布は、８４５ｎｍ酸素レーザの場合は４．７度であり、２２６ｎｍポンプレーザの場合は１．４３度である。θｏｘｙｇｅｎ／θＵＶ＝３．３であり、λｏｘｙｇｅｎ／λＵＶ＝３．７である。
図７は、メタン／空気火炎における原子状酸素からの後方レージングの写真例を示す。空気中において見られるドーナツモードは、火炎中の原子状酸素からは見られない。したがってドーナツモードは、酸素分子の解離と関連付けることができる。
本発明によれば、大気中のある距離におけるトレース分子種の遠隔検出は、公害検出および爆発物その他の危険物質の揮発物指標を検出する際に、重要な機能である。本明細書において説明するように、限定するものではないが、レージングは、酸素分子の解離とその後に続く原子状酸素片の２２６ｎｍ２光子励起を通じて、大気圧空気中において実現することができる。このレージングは、ポンピング２２６ｎｍレーザの焦点領域に沿って起こり得る。また、前進方向と後方方向の双方に伝搬する８４５ｎｍの近赤外レーザビームを生じさせることができる。特に後方伝搬ビームは、ポンプレーザビームによって規定される経路に沿ってソース位置へ戻ってくることができ、ダイクロイックミラーを用いて、反対向きに伝搬するポンプビームから分離することができる。本発明によれば、後方伝搬レージングビームを用いて、遠隔検出することができる。
さらに、後方向きに生成された空気レーザビームの振幅とモード構造の、２光子ポンプレーザ特性に対する感度により、高感度検出性能を得ることができる。例えば図８のシステム８００に示すように、２光子ポンプレーザ８２０からのビームと重なり合ってともに伝搬するように構成されたビーム（矢印８１２に沿っている）を生成する変調レーザ８１０を用いて、ポンプレーザ８２０からのビームを変調することができる。本発明によればシステム８００は、帰還空気レーザビーム（矢印８２４に沿っている）の特性変化を検出することにより、ポンプレーザ８２０からのビーム（矢印８２２に沿っている）における変調を検出するように構成することができる。図８に示すように、ミラー８５５を用いて帰還空気レーザビームを分離し、光子検出器８３０へ向けることができる。１実施形態において、空気８９０内に存在し得る特定分子種との干渉によって変調レーザ８１０が２光子ポンプレーザ８２０からのビームを変調するように構成することにより、システム８００は、帰還空気レーザビーム（すなわち、方向８２４に沿って帰還する空気レーザビーム）の特性変化の検出に基づきその分子種が存在するか否かを判定するように構成することができる。
限定するものではないが、本発明によれば、ポンプレーザ８２０からのビームは焦点ゾーン８５０を通過し、ポンプレーザ８２０からのビームのエネルギー・フルエンス（エネルギー・フルエンスは単位面積当たりのジュール単位である）の任意の僅かな変化は、本明細書の空気レーザビームのエネルギーを変化させ得る。ポンプレーザ８２０のモードと偏光の変化により、空気レーザビームのモード構造と偏光を変化させ得る。さらに本発明によれば、空気レーザビームの偏光は、ポンプレーザ８２０からのビームの偏光に依拠する。ポンプレーザ波長の変化はまた、空気レーザエネルギーと空気レーザモードを変化させ得る。図８のシステム８００に示すレーザ８３０は、空気８９０内に存在する分子と干渉する変調レーザビーム源に対応するように示している。図８に示すように、レーザ８１０からのビームの方向８１２は、２光子ポンプレーザ８２０からのビームの方向８２２とともに伝搬している。これらビームは、焦点ゾーン８５０において集束するように構成されている。
本発明によれば、特定分子種を検出する方法は、空気８９０の屈折率の変化を生じさせるステップを有する。これは、特定分子種が、ともに伝搬するビーム（変調レーザ８１０から出射）からエネルギー吸収することを通じて空気８９０を加熱することにより、実現することができる。限定するものではないが、空気８９０の屈折率の変化は、空気密度の変動によって生じ得る。この特定分子種によるエネルギー吸収は、当該分子種の任意の内部分子モードとなり得る。これは、回転モード、振動モード、電子モードを含む。図９は、特定分子種に対応する赤外領域における分子吸収周波数（すなわち波長９１０）へ調整された変調レーザ８１０の調整周波数例を示す。本発明によれば、空気８９０の屈折率の変化は、２光子ポンプレーザ８２０からのビームの集束特性の変化、すなわち帰還空気レーザビーム（波長９２０）の特性変化を生じさせ得る。変調レーザ８１０からのビームとポンプレーザ８２０からのビーム（波長９３０）との重なりを時間と空間において最適化し、２光子ポンプレーザ８２０からのビームの焦点特性の最大変化、すなわち帰還空気レーザビームの特性の最大変化を生じさせることができる。加熱は、選択した分子との熱干渉のために最適化されたパルス整形フェムト秒レーザによっても実現することができる。
本発明に基づく他実施形態は、変調レーザ８１０からのビームの複数光子吸収を介して空気８９０の屈折率の変化を生じさせ、分子種のイオン化を生じさせるステップを有する。図１０は、共鳴複数光子イオン化を通じてイオン化を生じさせる紫外遷移領域（波長１０１０）へ調整された変調レーザ８１０の周波数を示す。本発明によれば、このようなターゲットイオン化により、自由電子およびイオンの存在を通じて、空気８９０の屈折率の変化を生じさせることができる。本発明によれば、空気８９０の屈折率の変化により、２光子ポンプレーザ８２０の集束の変化、すなわち帰還空気レーザビームの特性変化を生じさせることができる。イオン化は、選択した分子のイオン化に最適化されたパルス整形フェムト秒レーザによっても実現することができる。
本発明に基づく別実施形態は、変調レーザ８１０からのビームとの誘導ラマン干渉を通じて２光子ポンプレーザ８２０の振幅の変化を生じさせるステップを有する。２光子ポンプレーザ８２０は、選択した分子種との非線形干渉を介して、増幅または減衰させることができる。図１１は、ポンプレーザ８２０分子波長からのラマンシフトに対応する高周波数（すなわちより短い波長１１１０）へ調整された変調レーザ８１０の周波数を示す。この実施形態において、変調レーザ８１０からのビームは、２光子ポンプレーザ８２０からの適当な分子ラマン共鳴によって周波数オフセットされるように調整することができる。ラマン干渉は、２光子ポンプレーザ８２０からのビームにおけるゲインを生じさせ得る。ポンプレーザ８２０からのビームのフルエンスの変化はさらに、帰還空気レーザビームの変化を生じさせ得る。
さらに、本発明に基づく実施形態は、第１レーザ（例えばシステム８００のレーザ８２０）からのビームおよび変調レーザ８１０からのビームの非線形干渉を通じて、第２前進伝搬２光子ポンプビームを形成させるステップを有する。このアプリケーションにおいて、限定するものではないが、第１レーザからのビームと変調レーザ８１０からのビームとの間の非線形干渉は、駆動周波数における第２の２光子ポンプビームを生成することができる。第２の２光子ポンプビームは、後方伝搬空気レーザビームを駆動する。システムは、適切な分子種が存在するときのみ第２の２光子ポンプビームが生成され、これにより第１ビームと変調レーザ８１０からのビームが干渉して第２の２光子ポンプビームを形成するように、構成することができる。したがって、干渉がない場合は帰還空気レーザビームが生成されないが、干渉がある場合は帰還空気レーザビームが生成される。例えば２つのともに伝搬するレーザ（すなわち、第１ビームおよび変調レーザ８１０からのビーム）は、選択した分子の特性ストークス周波数シフトによって、コヒーレント反ストークスラマン干渉を通じて２光子レーザ周波数の反ストークスビームを形成させ、周波数分離することができる。図１２は、分子ラマンシフトへ調整された変調レーザ８１０の周波数（波長１２４０）、第１レーザビーム（後方伝搬空気レーザビームを駆動するために必要な周波数ではない）の周波数（波長１２３５）、および生成されるＣＡＲＳビームの周波数（波長１２３０）を示す。酸素分子と原子状酸素において得られる遷移に基づく空気レーザの場合、ＣＡＲＳビームの波長は２２６ｎｍである。
本発明に基づく他実施形態において、システムおよび／または方法は、変調レーザ８１０からのビームとの非線形干渉を通じてポンプレーザ８２０からのビームの偏光の変化を生じさせるステップを有する。これは例えば、２光子ポンプレーザ８２０からのビームの偏光を変化させるような態様で選択した分子種を変調する直交または回転偏光変調レーザを用いて、非線形Ｋｅｒｒ型または誘導ラマン干渉とともに発生するように構成することができる。この実施形態において、帰還空気レーザの偏光は、偏光器を用いてモニタすることができる。
本発明に基づく別実施形態は、空気レーザをポンプするビームの振幅、偏光、周波数、モード構造、または時間動作の変化を生じさせて空気レーザを生成しまたは後方伝搬ビームにおいて検出することができるその特性変化を生じさせる、その他任意のシステムおよび／またはプロセスを用いることができる。
本発明の他実施形態によれば、特性変化の結果としての帰還空気レーザビームの変調は、変調なしで生成された帰還空気レーザビームとの関連において検出することができる。変調なしの帰還空気レーザビームは、基準ビームとして動作する。実施形態によっては、空気レーザビームは短時間のポンプレーザパルスによって形成することができるので、本発明に基づくシステムは、パルス単位で変調帰還空気レーザビームを検出するように構成することができる。さらに、ポンプレーザエネルギー、時間的構造、モードのパルス単位変化による、さらには伝搬経路に沿った空気の非線形不均一性による、ポンプレーザ集束の自然変動は、実施形態によっては実質的に同時のパルス基準を可能にすることができる。これは図１３のシステム１３００に示すように、ポンプレーザを２ビームへ分離してこれらを近接分離した焦点へ送出することにより、実現することができる。この構成において、２光子ポンプレーザ８２０からのビームは、２つのビームへ分離される。変調レーザ８１０は、２光子ポンプレーザ８２０からの分離ビームの１つと重なるように構成された変調レーザビーム（矢印８１２に沿っている）を生成する。２つの分離ビームの他方は、変調レーザ８１０のビームから分離されるように構成されたビーム（方向１３２２に沿っている）である。システム１３００を用いて、各分離ビームからの帰還経路においてパルス単位基準を生成することができる。変調レーザ８１０からのビームと干渉しない帰還空気レーザビーム（方向１３２４に沿っている）は、基準として動作し、光子検出器１３３０へ向けることができる。他の帰還空気レーザビーム（方向８２４に沿っている）は、上述の変調の関数となるように構成するとともに、光子検出器８３０へ向けることができる。
図１３の実施形態によれば、変調レーザ８１０は、ポンプレーザ８２０からの交流パルスによりＯＮＯＦＦスイッチングすることができる。２つの帰還空気レーザビームは、この変調の関数として比較することができる。この手法はともに、ポンプレーザ８２０のビームにおけるパルス単位変動に関する任意の効果を抑制し、任意の大気効果を最小化することができる。両ビームは、大気の近接領域を通過するように構成することができるからである。１実施形態によれば、焦点ゾーンの分離（８５０と１３５０）は、数ミリメートルである。これは、変調レーザ８１０からのビームが焦点ゾーンの１つと一意に重なり他の焦点ゾーンと重ならないようにするのに十分な大きさであり、空気レーザビーム間を十分に分離して帰還空気レーザビームを個別識別できるようにするのに十分な大きさである。変調レーザ８１０からのビームが２光子ポンプレーザ８２０の両分離ビームと重なり、これにより生成される空気レーザの差分を最大化するアプリケーションもあり得る。
その他の実施形態は、本明細書における本発明の詳細説明および実施を考慮すると、当業者にとって明らかであろう。本詳細説明および実施例は例示目的のみのものであり、本発明の要旨の範囲は特許請求の範囲によって示されることが意図される。

Claims (35)

  1. レージング方法であって、
    レーザパルス源を用いて、原子的構成要素を含む少なくとも１つの分子種を前記原子的構成要素へ解離させるステップ、
    前記レーザパルス源を用いて、少なくとも１つの前記解離した原子的構成要素を、少なくとも２つの光子吸収により、上位レージングレベルを形成するエネルギーレベルまたは上位レージングレベルへ高速に緩和するエネルギーレベルの少なくともいずれかへ励起させる、ステップ、
    を有することを特徴とする方法。
  2. 前記レーザパルス源は、第１レーザおよび第２レーザを備え、
    前記第１レーザは、第１レーザパルスを生成して前記少なくとも１つの分子種を解離させるように構成され、
    前記第２レーザは、第２レーザパルスを生成して前記少なくとも１つの解離した原子的構成要素を励起するように構成されている
    ことを特徴とする請求項１記載の方法。
  3. 前記レーザパルス源は、複数レーザパルスを生成するように構成されたレーザを備え、
    各前記レーザパルスは、前記少なくとも１つの分子種および前記少なくとも１つの解離した原子的構成要素と干渉し、
    前記少なくとも１つの分子種との干渉は、前記少なくとも１つの分子種を解離させ、
    前記少なくとも１つの解離した原子的構成要素との干渉は、前記少なくとも１つの解離した原子的構成要素を励起させる
    ことを特徴とする請求項１記載の方法。
  4. 前記少なくとも１つの分子種は、酸素分子または窒素分子から選択されている
    ことを特徴とする請求項１記載の方法。
  5. ゲイン経路は、励起レーザ経路に沿った前進方向と反転方向の双方であり、前記前進方向と前記反転方向の双方に伝搬する空気レーザビームを生じさせる
    ことを特徴とする請求項１記載の方法。
  6. 前記反転方向に伝搬する前記空気レーザビームは、後方伝搬空気レーザパルスと衝突する位置および時刻において、少なくとも１つの前記原子的構成要素をポンピングすることによって増幅される
    ことを特徴とする請求項５記載の方法。
  7. 特定の分子種を検出するステップをさらに有することを特徴とする請求項１記載の方法。
  8. 空気中の分子種を検出する方法であって、
    レーザパルス源を用いて、原子的構成要素を含む少なくとも１つの分子種を前記原子的構成要素へ解離させるステップ、
    前記レーザパルス源を用いて、少なくとも１つの前記解離した原子的構成要素を、少なくとも２つの光子吸収により励起させるステップ、
    誘導ラマン散乱効果を用いるステップ、
    を有し、
    ゲイン経路は、励起レーザ経路に沿った前進方向と反転方向の双方であり、前記前進方向と前記反転方向の双方に伝搬する空気レーザビームを生じさせ、
    少なくとも１つの空気レーザビームは、前記励起レーザ経路において特定分子種と干渉し、その干渉が波長を有するラマンシフトサイドバンドを生じさせ、
    前記波長は前記特定分子種を示す
    ことを特徴とする方法。
  9. 前記レーザパルス源は、第１レーザおよび第２レーザを備え、
    前記第１レーザは、第１レーザパルスを生成して前記少なくとも１つの分子種を解離させるように構成され、
    前記第２レーザは、第２レーザパルスを生成して前記少なくとも１つの解離した原子的構成要素を励起するように構成されている
    ことを特徴とする請求項８記載の方法。
  10. 前記レーザパルス源は、複数レーザパルスを生成するように構成されたレーザを備え、
    各前記レーザパルスは、前記少なくとも１つの分子種および前記少なくとも１つの解離した原子的構成要素と干渉し、
    前記少なくとも１つの分子種との干渉は、前記少なくとも１つの分子種を解離させ、
    前記少なくとも１つの解離した原子的構成要素との干渉は、前記少なくとも１つの解離した原子的構成要素を励起させる
    ことを特徴とする請求項８記載の方法。
  11. 前記少なくとも１つの分子種は、酸素分子または窒素分子から選択されている
    ことを特徴とする請求項８記載の方法。
  12. 分子ガスをレージングするシステムであって、
    原子的構成要素を含む少なくとも１つの分子種を前記原子的構成要素へ解離させるように構成されたレーザパルス源を備え、
    前記レーザパルス源は、少なくとも１つの前記解離した原子的構成要素を、少なくとも２つの光子吸収によって励起するように構成されている
    ことを特徴とするシステム。
  13. 前記レーザパルス源は、第１レーザおよび第２レーザを備え、
    前記第１レーザは、第１レーザパルスを生成して前記少なくとも１つの分子種を解離させるように構成され、
    前記第２レーザは、第２レーザパルスを生成して前記少なくとも１つの解離した原子的構成要素を励起するように構成されている
    ことを特徴とする請求項１２記載のシステム。
  14. 前記レーザパルス源は、複数レーザパルスを生成するように構成されたレーザを備え、
    各前記レーザパルスは、前記少なくとも１つの分子種および前記少なくとも１つの解離した原子的構成要素と干渉し、
    前記少なくとも１つの分子種との干渉は、前記少なくとも１つの分子種を解離させ、
    前記少なくとも１つの解離した原子的構成要素との干渉は、前記少なくとも１つの解離した原子的構成要素を励起させる
    ことを特徴とする請求項１２記載のシステム。
  15. 前記少なくとも１つの分子種は、酸素分子または窒素分子から選択されている
    ことを特徴とする請求項１２記載のシステム。
  16. ゲイン経路は、励起レーザ経路に沿った前進方向と反転方向の双方であり、前記前進方向と前記反転方向の双方に伝搬する空気レーザビームを生じさせる
    ことを特徴とする請求項１２記載のシステム。
  17. 前記反転方向に伝搬する前記空気レーザビームは、後方伝搬空気レーザパルスと衝突する位置および時刻において、少なくとも１つの前記原子的構成要素をポンピングすることによって増幅される
    ことを特徴とする請求項１６記載のシステム。
  18. 空気中の分子種を検出する方法であって、
    レーザパルス源を用いて、原子的構成要素を含む少なくとも１つの分子種を前記原子的構成要素へ解離させるステップ、
    前記レーザパルス源を用いて、少なくとも１つの前記解離した原子的構成要素を、少なくとも２つの光子吸収により励起させるステップ、
    変調レーザを用いて、励起レーザ経路に沿って前記レーザパルス源からのビームとともに伝搬するように構成された変調ビームを生成するステップ、
    前記ともに伝搬する変調ビームが反転伝搬空気レーザビームの特性を変化させるか否かを判定するステップ、
    を有し、
    ゲイン経路は、少なくとも前記励起レーザ経路に沿った反転方向であり、前記反転伝搬空気レーザビームを生じさせ、
    前記変調ビームは、特定分子種へエネルギーを伝達し、エネルギーを与えられた前記特定分子種が前記励起レーザ経路における空気の屈折率を変化させるように構成されている
    ことを特徴とする方法。
  19. 前記レーザパルス源は、第１レーザおよび第２レーザを備え、
    前記第１レーザは、第１レーザパルスを生成して前記少なくとも１つの分子種を解離させるように構成され、
    前記第２レーザは、第２レーザパルスを生成して前記少なくとも１つの解離した原子的構成要素を励起するように構成されている
    ことを特徴とする請求項１８記載の方法。
  20. 前記レーザパルス源は、複数レーザパルスを生成するように構成されたレーザを備え、
    各前記レーザパルスは、前記少なくとも１つの分子種および前記少なくとも１つの解離した原子的構成要素と干渉し、
    前記少なくとも１つの分子種との干渉は、前記少なくとも１つの分子種を解離させ、
    前記少なくとも１つの解離した原子的構成要素との干渉は、前記少なくとも１つの解離した原子的構成要素を励起させる
    ことを特徴とする請求項１８記載の方法。
  21. 前記少なくとも１つの分子種は、酸素分子または窒素分子から選択されている
    ことを特徴とする請求項１８記載の方法。
  22. 前記変調ビームは、前記特定分子種を加熱するように構成されている
    ことを特徴とする請求項１８記載の方法。
  23. 前記変調ビームは、前記特定分子種をイオン化するように構成されている
    ことを特徴とする請求項１８記載の方法。
  24. 空気中の分子種を検出するシステムであって、
    原子的構成要素を含む少なくとも１つの分子種を前記原子的構成要素へ解離させるように構成されたレーザパルス源であって、少なくとも１つの前記解離した原子的構成要素を、少なくとも２つの光子吸収により励起させるように構成された、レーザパルス源、
    励起レーザ経路に沿って前記レーザパルス源からのビームとともに伝搬するように構成された変調ビームを生成するように構成された変調レーザ、
    を備え、
    ゲイン経路は、少なくとも前記励起レーザ経路に沿った反転方向であり、反転伝搬空気レーザビームを生じさせ、
    前記変調ビームは、特定分子種へエネルギーを伝達し、エネルギーを与えられた前記特定分子種が前記励起レーザ経路における空気の屈折率を変化させるように構成されている
    ことを特徴とするシステム。
  25. 前記レーザパルス源は、第１レーザおよび第２レーザを備え、
    前記第１レーザは、第１レーザパルスを生成して前記少なくとも１つの分子種を解離させるように構成され、
    前記第２レーザは、第２レーザパルスを生成して前記少なくとも１つの解離した原子的構成要素を励起するように構成されている
    ことを特徴とする請求項２４記載のシステム。
  26. 前記レーザパルス源は、複数レーザパルスを生成するように構成されたレーザを備え、
    各前記レーザパルスは、前記少なくとも１つの分子種および前記少なくとも１つの解離した原子的構成要素と干渉し、
    前記少なくとも１つの分子種との干渉は、前記少なくとも１つの分子種を解離させ、
    前記少なくとも１つの解離した原子的構成要素との干渉は、前記少なくとも１つの解離した原子的構成要素を励起させる
    ことを特徴とする請求項２４記載のシステム。
  27. 前記少なくとも１つの分子種は、酸素分子または窒素分子から選択されている
    ことを特徴とする請求項２４記載のシステム。
  28. 前記変調ビームは、前記特定分子種を加熱するように構成されている
    ことを特徴とする請求項２４記載のシステム。
  29. 前記変調ビームは、前記特定分子種をイオン化するように構成されている
    ことを特徴とする請求項２４記載のシステム。
  30. 空気中の分子種を検出する方法であって、
    レーザパルス源を用いて、原子的構成要素を含む少なくとも１つの分子種を前記原子的構成要素へ解離させるステップ、
    前記レーザパルス源を用いて、少なくとも１つの前記解離した原子的構成要素を、少なくとも２つの光子吸収により励起させるステップ、
    変調レーザを用いて、励起レーザ経路に沿って前記レーザパルス源からのビームとともに伝搬するように構成された変調ビームを生成するステップ、
    前記ともに伝搬する変調ビームが反転伝搬空気レーザビームの特性を変化させるか否かを判定するステップ、
    を有し、
    ゲイン経路は、少なくとも前記励起レーザ経路に沿った反転方向であり、前記反転伝搬空気レーザビームを生じさせ、
    前記変調ビームは、誘導ラマン干渉を介して前記第２レーザからのビームの振幅を変化させるように構成されており、
    前記変調ビームの波長は、特定分子種のラマン共鳴の波長値によって前記第２レーザからのビームの波長からオフセットされている
    ことを特徴とする方法。
  31. 前記レーザパルス源は、第１レーザおよび第２レーザを備え、
    前記第１レーザは、第１レーザパルスを生成して前記少なくとも１つの分子種を解離させるように構成され、
    前記第２レーザは、第２レーザパルスを生成して前記少なくとも１つの解離した原子的構成要素を励起するように構成されている
    ことを特徴とする請求項３０記載の方法。
  32. 前記レーザパルス源は、複数レーザパルスを生成するように構成されたレーザを備え、
    各前記レーザパルスは、前記少なくとも１つの分子種および前記少なくとも１つの解離した原子的構成要素と干渉し、
    前記少なくとも１つの分子種との干渉は、前記少なくとも１つの分子種を解離させ、
    前記少なくとも１つの解離した原子的構成要素との干渉は、前記少なくとも１つの解離した原子的構成要素を励起させる
    ことを特徴とする請求項３０記載の方法。
  33. 空気中の分子種を検出するシステムであって、
    原子的構成要素を含む少なくとも１つの分子種を前記原子的構成要素へ解離させるように構成されたレーザパルス源であって、少なくとも１つの前記解離した原子的構成要素を、少なくとも２つの光子吸収により励起させるように構成された、レーザパルス源、
    励起レーザ経路に沿って前記第２レーザからのビームとともに伝搬するように構成された変調ビームを生成するように構成された変調レーザ、
    を備え、
    ゲイン経路は、少なくとも前記励起レーザ経路に沿った反転方向であり、反転伝搬空気レーザビームを生じさせ、
    前記変調ビームは、誘導ラマン干渉を介して前記レーザパルス源からのビームの振幅を変化させるように構成されており、
    前記変調ビームの波長は、特定分子種のラマン共鳴の波長値によって前記レーザパルス源からのビームの波長からオフセットされている
    ことを特徴とするシステム。
  34. 前記レーザパルス源は、第１レーザおよび第２レーザを備え、
    前記第１レーザは、第１レーザパルスを生成して前記少なくとも１つの分子種を解離させるように構成され、
    前記第２レーザは、第２レーザパルスを生成して前記少なくとも１つの解離した原子的構成要素を励起するように構成されている
    ことを特徴とする請求項３３記載のシステム。
  35. 前記レーザパルス源は、複数レーザパルスを生成するように構成されたレーザを備え、
    各前記レーザパルスは、前記少なくとも１つの分子種および前記少なくとも１つの解離した原子的構成要素と干渉し、
    前記少なくとも１つの分子種との干渉は、前記少なくとも１つの分子種を解離させ、
    前記少なくとも１つの解離した原子的構成要素との干渉は、前記少なくとも１つの解離した原子的構成要素を励起させる
    ことを特徴とする請求項３３記載のシステム。
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