JP2014521010A - 窒素酸化物の還元に用いるアンモニア含有還元剤溶液の品質確定のための方法 - Google Patents

Abstract

本発明は、窒素酸化物の還元のために使用されるアンモニア含有の還元剤溶液の品質確定のための方法に関する。この方法においては、還元剤溶液のプリセット可能な目標計量添加量（Ｄ）を内燃機関から排出される排出ガス中に放出するために、計量添加装置（１４）が調節され、ＳＣＲ排出ガス浄化システム（２１）のＳＣＲ触媒（２０）の下流に配置された、アンモニアに対する交差感受性を有する窒素酸化物センサ（１７）によって、ＳＣＲ触媒（２０）の効率（ε）と少なくとも相関関係にある効率値が算出されて、プリセット可能な限界値と比較される。その際、第１プロセスステップでは、通常の計量添加作業において、第１目標計量添加量（Ｄ）と第１限界値が指定されている。
ＳＣＲ排出ガス浄化システム（２１）の正常でない機能に相応する効率値が比較によって確認された場合、第２プロセスステップにおける診断作業へと移行され、この診断作業では、第１期の間、第１目標計量添加量（Ｄ）より増量された第２目標計量添加量（Ｄ）と第２限界値とが指定されている。第１期の経過後に、効率値の、第２限界値からのプリセット可能な偏差が確認された場合、第３プロセスステップにおいてＳＣＲ触媒（２０）のコンディショニングが実施され、続いて、第４プロセスステップとしての適応作業において、プリセット可能な第２期の間、第３目標計量添加量（Ｄ）と第３限界値が設定される。第２期の経過後に、効率値の、第３限界値からのプリセット可能な偏差が確認された場合、還元剤溶液の品質欠陥という診断が下される。
【選択図】図１

Description

本発明は、内燃機関のＳＣＲ排出ガス浄化システム内の窒素酸化物の還元のために使用するアンモニア含有還元剤溶液の品質確定の方法に関する。

触媒作用により、内燃機関の排出ガスから窒素酸化物を除去するため、内燃機関の排出ガスにアンモニア含有の還元剤溶液として水性尿素溶液を加えることが知られている。熱分解および／あるいは加水分解により、アンモニアは、いわゆるＳＣＲ触媒コンバータ中における窒素酸化物の還元に関する実質的な還元剤として高温排ガス中に放出される。このとき、目的の浄化作用に適した還元剤の計量添加量を確定するという問題があり、その際、さらに結果として不都合なアンモニアスリップを伴う可能性がある過量を回避しなければならない。さらに、還元剤中のアンモニア濃度あるいは尿素濃度が目標計量添加量に対し、必然的にかなりの影響をおよぼす。これらの影響力を考慮にいれるため、アンモニア濃度あるいは尿素濃度で決定される還元剤溶液の品質に関し、センサベースの診断プロセスが様々な形で既に提案されたが、これには相応に複雑なハードウェアを要する。

特許文献１では、これらの複雑さを回避しつつ、ＳＣＲ触媒の後段で確認されたアンモニアスリップをもとに、特定の作業条件下の還元剤溶液の品質を評価することが提案されている。しかし、一般的に内燃機関の排出ガスによる有害物質放出およびそれとともにアンモニアスリップもできるだけ少量に抑えることが好ましい。

独国特許第１０２００７０２２５９４号明細書

それゆえ本発明の目的は、単純な器具により有害物質の放出を回避しつつ、窒素酸化物の還元のために使用される還元剤溶液に関し、特に品質低下に関し、できるだけ信用できる証明を得る方法を提供することである。

この目的は請求項１の特徴を有する方法によって果たされる。

内燃機関におけるＳＣＲ排出ガス浄化システム内の窒素酸化物の還元のために使用されるアンモニア含有の還元剤溶液の品質の確定を目的とする本発明に基づく方法では、内燃機関の排出ガス内に還元剤溶液のプリセット可能な目標計量添加量を供給するための計量添加装置が作動し、排出ガス浄化システムのＳＣＲ触媒コンバータの下流に配置された、アンモニアに対する交差感受性を有する窒素酸化物センサによってＳＣＲ触媒コンバータの効率と少なくとも相関関係にある効率値が算出され、そしてプリセット可能な限界値と比較される。その際、通常の計量添加作業の第１プロセスステップにおいて、第１目標計量添加量および第１限界値が用意されている。ＳＣＲ排出ガス浄化システムの正常でない機能に相応する効率値が比較によって確認された場合、通常の計量添加作業は中断されて、第２プロセスステップにおける診断作業へ移行され、この診断作業では、第１期の間、第１目標計量添加量より増量された第２目標計量添加量と第２限界値が用意されており、第１期経過後に、効率値の、第２限界値からのプリセット可能な偏差が確認された場合、第３プロセスステップにおいて、ＳＣＲ触媒コンバータのコンディショニングが実施され、その結果、ＳＣＲ触媒コンバータ内に蓄積されたアンモニア量が、プリセット可能な蓄積量の限界値を下回るようにされる。次に、第４プロセスステップとしての適応作業において、プリセット可能な第２期の間、第３目標配計量添加量と第３限界値が用意され、第２期経過後に、効率値の、第３限界値からのプリセット可能な偏差が確認された場合、還元剤溶液の品質欠陥という診断が下される。

還元剤として、まず尿素、カルバミン酸アンモニウム、ギ酸アンモニウムおよび／あるいはアンモニアを発生する能力がある類似の物質が適当であり、この物質の形状は特に水溶液である。還元剤溶液は、ＳＣＲ排出ガス浄化システムの適当な排出ガスライン中のＳＣＲ触媒コンバータの上流に配置された計量添加装置により、その物質だけを排出ガスに添加するか、エアゾール型の霧として添加する。計量添加装置は、１つあるいは複数の噴射口を有する絞り弁の方式で形成されていることが好ましい。ＳＣＲ触媒コンバータは、酸化タングステンあるいはバナジウム５酸化物をベースに形成された完全触媒型のハニカム触媒として、あるいは、銅または鉄を含むゼオライトをベースにしたゼオライト触媒膜として形成されていることが好ましい。これらのタイプの触媒コンバータはかなりのアンモニア量を蓄積でき、このとき蓄積されたアンモニアは、排出ガスによってもたらされた窒素酸化物の還元のための反応体として作用する。次に、ＳＣＲ触媒コンバータ内に蓄積されるアンモニア量について、アンモニア充填レベルとして以下に述べる。アンモニア充填レベルは、好ましくは、現在の条件下におけるアンモニアの最大蓄積可能量に関して蓄積されたアンモニア量を示す相対的な量として考えられる。

ＳＣＲ触媒コンバータの効率と少なくとも相関関係がある効率値は窒素酸化物センサによって確定される。その窒素酸化物センサは、ＳＣＲ触媒コンバータの下流に配置され、窒素酸化物とアンモニアに対し交差感受性がある。原則的に、かつ好ましいのは、連続的にあるいは繰り返し、短い時間間隔で確定された効率値とプリセット可能な限界値が、通常の配合作業においては特に効率値とプリセット可能な第１限界値とが比較されることによって、ＳＣＲ排出ガス浄化システムの機能、特にＳＣＲ触媒コンバータの機能の監視を可能にすることである。このとき、効率値は、ＳＣＲ触媒コンバータの窒素酸化物の転換力に関する効率、もしくは窒素酸化物センサの信号値自体で示されることが好ましい。さらに、窒素酸化物センサで、窒素酸化物転換に極めて重要なＳＣＲ触媒コンバータのアンモニア充填をモニタリングすることにより、かつこれを効率値として使用することができる。通常の計量添加作業において、還元剤の計量添加量が、効率値が設定可能な値の範囲内にあるように連続して調整される。不十分な窒素酸化物転換あるいは還元剤の計量添加量の不足は、例えば、窒素酸化物濃度の上昇によって認識され、場合によっては、計量添加量の調整によって修正できる。ＳＣＲ触媒コンバータのアンモニア蓄積能力の低下もしくは過量は、アンモニア濃度の上昇によって認識され、必要があれば同様に計量添加量の調整によって修正できる。

確定された効率値が目標値周辺のプリセット可能な範囲内にあれば、ＳＣＲ排出ガス浄化システムは正常に機能でき、概して、通常の計量添加作業を一時的に中断、あるいは中止する必要はない。しかしながら、比較の結果、とりわけ第一限界値の超過により、排ガス浄化システムが適正に機能していないことが示された場合、故障として扱われる。そして、その故障は本発明に従い、更に分析される。窒素酸化物センサによって検出された濃度が効率値である場合、第１限界値は窒素酸化物あるいはアンモニアが５ｐｐｍと５０ｐｐｍの間の範囲にあるのが好ましい。

本発明によれば、ＳＣＲ排出ガス浄化システムの機能が正常ではないと確認された場合、通常の計量添加作業は中断され、診断作業へと変更され、この診断作業では、第１期の間、第１目標計量添加量より増量された第２目標計量添加量および第２限界値が用意されている。このとき、第２限界値が目標計量添加量の増量に依存する形で規定されることが好ましい。目標計量添加量の増加に対する窒素酸化物センサの信号パターンは上記の様に評価され、その評価に基づき、遅くとも第一期経過後に最初に検出された機能不全が更なる診断を要するかの決定がなされる。本発明によれば、もし第１期経過後、確定された効率値の、第２限界値とのプリセット可能な偏差が確認されれば、ＳＣＲ触媒コンバータのコンディショニングのプロセスステップが開始、あるいは実施される。このコンディショニング段階では、還元剤の計量添加量および／あるいは窒素酸化物の供給量が調整されることで、ＳＣＲ触媒コンバータの中に蓄積されたアンモニア量がプリセット可能な蓄積限界値を下回る。還元剤もしくはアンモニアスリップを十分確実に阻止できるように蓄積限界値が選択されていることが好ましい。したがって、このようなやり方で、前記の過量のため、場合によってはひき起こされるＳＣＲ触媒コンバータ内のアンモニア蓄積量の上昇が縮小され、規定により良好とされる触媒コンバータの状況が達成される。

本発明によれば、コンディショニング段階後、適応作業が次のプロセスステップとして用意されている。適応作業において、プリセット可能な第２期の間、第３目標計量添加量と第３限界値が提供される。第２期の経過後、効率値の、第３限界値とのプリセット可能な偏差が確認されれば、還元剤溶液の品質欠陥と診断される。適応作業に先立つプロセスステップにより、当初検査された故障原因以外の他の故障原因の排除を高い確実性をもって可能にし、効率値の、第３限界値との偏差から、特に、還元剤溶液の品質欠陥に関して非常に信頼できる結論を導き出せる。

本発明の実施形態においては、ＳＣＲ排出ガス浄化システムを少なくとも部分的に記述する計算モデルを備えた制御ユニットが、目標計量添加量を確定できるように用意されており、その目標計量添加量を用いれば、ＳＣＲ触媒コンバータ内に蓄積されるアンモニアの蓄積量に関する、またはＳＣＲ触媒コンバータの窒素酸化物転換に関するプリセット可能な数値または数値範囲が、調整または制御された形で設定され得て、さらに正常なＳＣＲ排出ガス浄化システムの効率値に関する限界値が確定され得る。特に通常の計量添加作業に対し、ＳＣＲ触媒コンバータ中のアンモニア充填を、計算モデルによって算出された値に調整することが好ましい。「設定された計量添加量」および「窒素酸化物と酸素の反応より導かれるアンモニア消費モデル」から導かれるアンモニア供給速度および／もしくはスリップが、好ましくは、連続的に実行された積分の結果により調整され、計量添加量が所望する触媒コンバータ内のアンモニア充填レベルと、これによって目的の触媒効率値が少なくともほぼ到達されるように設定されることである。特に、触媒コンバータが高温のため、ＳＣＲ触媒コンバータのアンモニア蓄積能力が低下する場合、計算モデルによってプリセット可能な触媒目標効率到達のためのモデルベースによる効率制御への変更が用意されていることがある。いずれにせよ、温度や排出ガス処理能力といった瞬間的な操作変数の測定値及び、とりわけＳＣＲ触媒コンバータの蓄積されている特性値を計算モデルによる実行により結合することにより、ＳＣＲ排出ガス浄化システムの適切な操作の効果値のための限界値を決定もしくは設定することが可能である。これによって、信頼性をもって欠陥を確認する一方で、検出された欠陥のよりよい分析をも可能とするようになっている。

本プロセスの別の実施形態では、診断作業において、第２目標計量添加量は、第１目標計量添加量の１．１〜５倍に設定される。これによって、第１期を短く、そのため過量に添加された場合でも、場合によっては起こりうるアンモニアスリップの排出量の低減化をも可能にする。診断作業でのアンモニア過量のゆえ、ＳＣＲ触媒コンバータの下流に配置された窒素酸化物センサの交差感受性にかかわりなく、その信号は、明らかに理解できるものである。本プロセスの別の実施形態において、第１期が、第２目標計量添加量に依存し、以下のように選択されている：第１期後、還元剤溶液によって計量添加されたアンモニア量は、所与の諸条件下において許容限度まで低下したアンモニアの蓄積能力を有するＳＣＲ触媒コンバータの蓄積可能なアンモニア量に一致する。それゆえ第１期を確定するために、経年劣化に起因し、相応に低下したアンモニア蓄積能力を有し、わずかに経年劣化したＳＣＲ触媒コンバータが仮定される。第１期において、還元剤によって供給されたアンモニア量は、ＳＣＲ触媒コンバータが万一許容できないほど激しく劣化している場合に、良く見ても、感知され得るか、あるいは検出可能なアンモニアスリップの原因となる。本発明による第１期確定の結果、一方では、不都合な、付随的有毒物質放出が、診断作業において、とりわけ確実に低減され、他方、触媒の劣化が検出され得る。

本プロセスの別の実施形態においては、コンディショニングのため、第１目標計量添加量より低下させ、あるいはゼロまで低下させた目標計量添加量および／または通常の内燃機関稼働を上回る制御できない窒素酸化物排出が設定される。これによって、前記のアンモニア過量が原因による、ＳＣＲ触媒コンバータ内のアンモニアの蓄積量の増加は、とりわけ早急に撤廃できる。他方、第３プロセスステップ終了後、ＳＣＲ触媒コンバータに関し、はっきりとした積載状況が得られる。

もし、本プロセスの別の実施形態において、コンディショニングの諸条件が、内燃機関のガス内に含まれる窒素酸化物の浄化作用のため、ＳＣＲ触媒コンバータ内に蓄積されたアンモニアの量がアンモニアスリップに関する決定的な閾値以下となるまで保持されるならば、ＳＣＲ触媒コンバータの用意されたコンディショニングに関連する再生の可能性のさらなる改善が達成できる。

本プロセスの次の実施形態において、計算モデルによって算出された計量添加量により、ＳＣＲ触媒中に蓄積されたアンモニアの蓄積量あるいはＳＣＲ触媒の効率値の制御あるいは規制された調整のため、計量添加量を修正した、適応可能な修正値が用意されている。したがって本発明によれば、直接算出された計量添加量に影響を与える修正を行うことができる。このような方法で、故障による影響、たとえば徐々に進行する劣化あるいはドリフト効果が相殺できる。特に、計算モデルによって、考慮ができない、あるいはただ不十分な考慮しかできないような故障による影響の相殺を可能にしている。この関連で、もし、本プロセスの次の実施形態で、適応作業において、ＳＣＲ触媒コンバータのプリセット可能な目標効率のための計量添加量の制御による設定とＳＣＲ触媒コンバータの実効率の確定が実施され、さらに、もし、目標効率への、実効率のプリセット可能な近似のために必要である、あるいは必要と仮定される修正値のための数値が確定され、また確定された修正値が、プリセット可能な目標範囲を外れている場合には、還元剤溶液の品質の欠陥という診断が下されれば、とりわけ好都合である。この場合、修正値の変更による計算モデルの適応は、可能でないか、または許容された範囲下でのみ可能になっている。特に本来、許容されない触媒作用の低下の場合、本発明によるプロセスにおいて、確定された他の情報との関連で相応に修正値の変更が非常に必要であることは、許可されない還元剤の品質の低下によってのみ、明確に説明しうる。

本発明の好適な実施形態は、図面の中で具体的に説明されている。
この場合、前述の特徴及び後述の特徴は、そのつど列挙される特徴の組み合わせにおいてばかりでなく、本発明の範囲を逸脱することなく、他の組み合わせにおいても、また単独でも使用可能である。

接続された排出ガス浄化装置付自動車内燃機関の概略ブロック図である。 図２ａは効率値の模範的な流れを示すタイムダイアグラム、図２ｂは固定された還元剤の計量添加量の模範的な流れを示すタイムダイアグラムである。

図１は、ＳＣＲ排出ガス浄化システム２１に関連付けられた内燃機関１０、好ましくはディーゼルエンジンの例を示している。内燃機関１０から放出された排出ガスは、ガス管１１に取り込まれ、ＳＣＲ触媒コンバータ２０を通り抜ける。ＳＣＲ触媒２０の入口側にガス管１１内のガス温度を計測するための温度センサ１３が配置され、温度センサ１３の更に上流に、排出ガス内へアンモニアを含む還元剤溶液を排出するための計量添加装置１４が配置されている。水性尿素溶液が、約３２重量％の限定された尿素濃度で使用されることが好ましい。還元剤に含まれたアンモニアは、ＳＣＲ触媒コンバータ２０の作業条件と施工形式次第で、多かれ少なかれＳＣＲ触媒コンバータ２０内に蓄えられ、そこで、排出ガス内に含まれた窒素酸化物との選択的触媒反応により、無害な生成物が形成される。計量添加装置１４への還元剤溶液の供給は、記載されていない容器から管２２を通って行われる。窒素酸化物センサ１６及び１７は、計量添加装置１４の上流およびＳＣＲ触媒コンバータ２０の出口側のガス管１１に設置されている。特に窒素酸化物センサ１７は、排出ガスの窒素酸化物濃度およびアンモニア濃度と関連付けて信号を出すように構成されている。窒素酸化物センサ１６、１７および温度センサ１３は、信号ライン１８を介して制御ユニット１２と接続されている。制御ユニット１２はさらに制御ライン１５を介して計量添加装置１４と接続されており、双方向の信号ライン１９を介して内燃機関１０に接続されている。制御ライン１５を介して制御ユニット１２により規定される還元剤溶液の計量添加量供給のために計量添加装置１４は作動される。制御ユニット１２は、信号ライン１９によって内燃機関１０と通じており、与えられたトルクあるいは回転数のような内燃機関の動作パラメータに関する情報を受け取る一方で、必要に応じ、内燃機関１０の動作パラメータを設定することができる。制御ユニット１２は、図示されていない演算及び記憶ユニットを有し、受信した信号の処理および格納された特性要因図へのアクセスにより、内燃機関１０とＳＣＲ排出ガス浄化システム２１を動作させるため、複合的な制御・モニタリング作業を行うことができる。特に、ＳＣＲ排出ガス浄化システム２１を少なくとも部分的に記述する計算モデルが用意されており、このモデルによって、ＳＣＲ排出ガス浄化システム２１の作業値が把握され、処理され、調整あるいは制御された形で設定できる。

ガス管１１内に、図示されていない他のコンポーネンツが設置されていてもよいことは当然のことである。例えば、追加の酸化触媒コンバータあるいは粒子フィルタなどが、ガス管１１内のＳＣＲ触媒コンバータ２０の上流あるいは下流に設置されていることがある。さらに排出ガスコンポーネンツあるいは作業値に関する別のセンサがガス管１１内に設置され、制御あるいは調整挙動の改善のため制御ユニット１２と連結されていることがある。

次に、図２ａと２ｂに記載されているタイムダイアグラムに関して、本発明によるプロセスを実施するための好適な実施形態を説明する。ここで、図２ａには、ＳＣＲ排出ガス浄化システム２１の効率値の見本的な時間的経過、図２には目標配合量Ｄの同時進行的経過であって、これらが制御ユニット１２内で使用されている計算モデルプログラムの中でどのように確定され、その排出のため、計量添加装置１４がどのように調節されたかが示されている。

通常の配合作業は、ｔ_０＜ｔ＜ｔ_１という時限内で進行する。この作業において、好ましいのは、モデルベースのアンモニア充填レベル調整あるいはモデルベースの効率制御が行われることである。モデルベースのアンモニア充填レベル調整の場合、フィードバック制御により、ＳＣＲ触媒コンバータ２０のアンモニア充填レベルに関するモデルベースの値が、プリセット可能な目標値に調節され、この目的のために必要な目標配合量Ｄが決定され、これを放出するために計量添加装置１４が始動される。モデルベースの効率制御の場合、フィードフォワード制御が行われ、この制御では、計量添加装置１４が目標配合量Ｄの放出のため作動される。この目標配合量Ｄは計算モデルに従って、窒素酸化物転換に関連するＳＣＲ触媒コンバータ２０のプリセット可能な目標効率値を達成するために必要なものである。この２つの場合では、ＳＣＲ触媒コンバータ２０の効率εはＳＣＲ排出ガス浄化システム２１により生じる。この効率は監視され、その経過は図２ａに参照符号３０で示された軌跡で模範的に再現されている。この場合では、ＳＣＲ触媒コンバータ２０の効率εは、窒素酸化物センサ１６および１７の信号によって確定された窒素酸化物あるいは式
ε＝１−Ｋ２／Ｋ１ （１）
にしたがってアンモニア濃度値Ｋ１およびＫ２に基づいて計算され、ＳＣＲ排出ガス浄化システム２１の機能に関し決定的であると見なされる。ＳＣＲ触媒コンバータ２０の上流に設置された窒素酸化物センサ１６によって計測技術的に窒素酸化物濃度を得る代わりに、前記の内燃機関作業条件に応じた特性要因図から選び出された窒素酸化物濃度を利用してもよい。

排出ガス浄化システム２１をその正常な機能に関連して評価するため、確定された効率εは、モデルベースのアンモニア充填レベル調整の場合に調整されたアンモニア充填レベルに対応する目標効率ε_ｓｏｌｌ、あるいは効率制御の場合の制御された形で設定された目標配合量Ｄに対応する目標効率ε_ｓｏｌｌと比較される。目標効率ε_ｓｏｌｌの模範的な経過は図２ａで破線の軌跡３３で表わされる。例えば、ｔ_０＜ｔ＜ｔ_１という時限の全体あるいは大部分にわたって、確定された効率がプリセット可能な水準を上回る形で目標効率ε_ｓｏｌｌから外れていれば、正常ではない機能が与えられたとみなされる。好ましい評価基準は、式
│∫（ε_ｓｏｌｌ−ε）＊ｄｔ│＜δ （２）
にしたがって定義される。このとき、ｔ_０からｔ_１という時限上で、目標効率ε_ｓｏｌｌと効率εの間の偏差が積分され、絶対値がプリセット可能な限界値δと比較される。この際、好ましいのは、この時限が内燃機関１０からのプリセット可能な窒素酸化物エンジンアウトミッションの総値あるいは窒素酸化物センサ１６によってもたらされた窒素酸化物濃度に関する総値に基づいて確定される、あるいは固定の時間間隔によって定義されることである。好ましくは、連続的に対応する積分区間を交互に並べ、ＳＣＲ排出ガス浄化システム２１を継続的に監視することが用意されていることである。限界値δを上回り、それによって不等式（２）が満たされない場合、正常ではない機能と診断される。別の適当な効率値も評価され、および／または、排出ガス浄化システム１２の正常な機能を評価するための補足条件が、例えば、統計に基づく検証をさらに改善するために用意されていることも当然のことである。

ＳＣＲ排出ガス浄化システム２１の正常でない機能が確認された場合、通常の計量添加作業を中断して、診断作業に移行することであり、診断作業においては、計量添加装置１４は、通常の計量添加作業より増量された目標計量添加量Ｄを放出するように調節される。このことは、図２ｂのグラフ中で、ｔ_１時点における目標計量添加量Ｄの飛躍的上昇によって説明されている。目標計量添加量Ｄの増量と並行して、目標効率ε_ｓｏｌｌのための新しい、第２の数値が確定される。この数値は、図２ａのグラフ中で、参照番号３４で表示された曲線で描かれており、診断作業における計量添加量Ｄに依存して、通常の計量添加作業よりも大幅に少なく選択されている。典型的に診断作業において設定される２〜５倍の過量では、この場合における式（１）に準じて目標効率ε_ｓｏｌｌによって表されている効率値限界値が、マイナスである。診断作業の諸条件には、プリセット可能な最大継続時間を有する時限ｔ_１＜ｔ＜ｔ_２が指定されている。この最大継続時間は、好ましくは、ここで計量添加されるアンモニア量が、許容限界まで縮小されたアンモニア蓄積容量を有するＳＣＲ触媒コンバーター２０内において所与の諸条件下で蓄積可能であるアンモニア量に、少なくとも相当するように、選択されている。

診断作業で確定された、効率値の第２限界値に関しては、過量に対する反応として、２つの異なる、かつ相互排除的な結果が生じ得る。第１のケースでは、算出された効率値が時限ｔ_１＜ｔ＜ｔ_２の中で第２限界値を下回り、第２のケースでは、この結果が生じない、すなわち、算出された効率εは、この時限の経過後も第２限界値を上回ったままである。これ以降の手順については、以下において、まずこの第２のケースが検討される。

ここで仮定したように、診断作業において算出された効率εがｔ_１＜ｔ＜ｔ_２という時限内で第２限界値を下回らない場合には、増量された目標計量添加量Ｄを放出するための計量添加装置１４の調節が、ＳＣＲ触媒コンバータ２０の下流で測定可能な、相応に増加したアンモニア濃度という期待通りの結果につながらなかったものと考えられる。このことから、還元剤溶液のプリセットされた目標計量添加量Ｄに相応するアンモニア量が、ＳＣＲ触媒コンバータ２０に供給されなかった、という蓋然性がすでに高まっているが、それは、還元剤溶液が、許容できないほど低減されたアンモニア含有量を有し、したがって許容できないほど低下した品質を示すからである。事態がなおも不確実性につきまとわれている場合、この時点でのこの事態を検証するために、好ましくは、ｔ_１＜ｔ＜ｔ_２という時限の経過後に、ＳＣＲ触媒コンバータ２０のコンディショニングを任意に実施することである。ここで、コンディショニング段階への移行に必要不可欠なトリガとなる判断基準として、少なくとも、式（２）に基づき算出された効率εが、診断段階においてプリセットされた第２限界値を下回らないことが定められている。このほか、コンディショニング段階への移行のために同様に充足されなければならない、ひとつまたは複数の追加的条件が定められていてもよい。例えばＳＣＲ触媒コンバータ２０のためのプリセット可能な目標温度範囲の存在が、これらの条件に属していてもよい。

コンディショニング段階においては、診断作業における計算によってＳＣＲ触媒コンバータ２０に供給されＳＣＲ触媒コンバータ２０に蓄積されたアンモニア量が、導入された排出ガスに含まれる窒素酸化物との反応を通じて減少されて、特にアンモニアスリップの発生を決定づけるプリセット可能なアンモニア蓄積量限界値を下回るまでになるように、諸条件が設定される。好ましくはそのために、第１目標計量添加量Ｄより低減された目標計量添加量Ｄ、またはゼロにまで削減された目標計量添加量Ｄ、および／または通常の内燃機関運転より増量された窒素酸化物エンジンアウトエミッションが設定される。特に好ましいのが、還元剤溶液の、モデルに基づき、効率を制御した計量添加を行うことであり、この計量添加では、計算モデルによって算出された目標計量添加量Ｄが、ＳＣＲ触媒コンバータ２０のプリセット可能な目標効率ε_ｓｏｌｌが期待され得るように、プリセットされる。これと同時に、好ましくは、増量した窒素酸化物エンジンアウトエミッションが発生するように内燃機関運転が切り替えられ、これは例えば排出ガス再循環率の変更により実現され得る。好ましいのは、窒素酸化物エンジンアウトエミッションを、通常の内燃機関運転で発生する窒素酸化物エンジンアウトエミッションの１．１〜５倍に増量するよう設定することである。好ましくは、コンディショニング段階の継続期間は、窒素酸化物エンジンアウトエミッションと設定された目標計量添加量Ｄに依存しつつ、計算モデルによって確定されるが、それは、ＳＣＲ触媒コンバータ２０のアンモニア充填レベルに関する、蓄積されたアンモニアと導入された窒素酸化物との反応の結果によるアンモニアスリップの発生を決定づける閾値以下に、アンモニア充填レベルがなるように確定される。

ＳＣＲ触媒コンバータ２０のコンディショニング終了後には、プリセット可能な第２期のために、適応作業に移行することが予定されている。適応作業に入る際には、増量された窒素酸化物量の放出は、通常の内燃機関運転への復帰により終了され、好ましくは、効率を制御した還元剤溶液の計量添加が実施される。その際、計算モデルにより、機能的なＳＣＲ触媒コンバータ２０のための目標効率ε_ｓｏｌｌがプリセットされ、この目標効率ε_ｓｏｌｌを得るために必要であると計算モデルによって算出された目標計量添加量Ｄを放出するように、計量添加装置１４は調節される。これと並行して、ＳＣＲ触媒コンバータ２０の効率εが、好ましくは式（１）の値に基づいて算出され、目標効率ε_ｓｏｌｌと比較される。この算出された効率εが、プリセット可能な目業効率ε_ｓｏｌｌの基準を超える場合には、還元剤溶液の品質欠陥、特に品質低下という診断が下され、その旨の報告がアウトプットされる。

特に好ましい他の方法においては、目標計量添加量Ｄを制御または調整された形で設定するための計算モデルのために、適応化可能な修正値Ｆが用意されており、この修正値を用いて、計算モデルによって算出された目標計量添加量Ｄが乗法的または加法的に修正される。この修正値は、好ましくは適応作業において、式
Ｆ＝ε_ｓｏｌｌ／ε （３）
または、式
ε＝ε_ｓｏｌｌ＋／−Ｆ （４）
にしたがって算出される。この方法によって、こうしなければ把握されないドリフト現象と不正確さを補正するための、計算モデルの適合化が可能になる。修正値Ｆが、プリセット可能な限度を外れていることが確認された場合には、還元剤溶液の品質欠陥という診断が下される。

還元剤溶液の品質欠陥の確定と並んで、本発明どおりの方法により、その他の診断結果が有利な形で確定可能である。以下の説明のためには、再び図２ａが取り上げられる。すなわち、診断作業において、点線で示された曲線３２に対応する、ｔ_０＜ｔ＜ｔ_１という時限内での目標効率ε_ｓｏｌｌの第２限界値を効率εが下回ったことが確認された場合、先の通常の計量添加作業においてすでに、過量が生じていたということ、または、ＳＣＲ触媒コンバータ２０が、計量添加されたアンモニア量を処理できなかったことが考えられる。このことは、ミスを誘発するほどアンモニアスリップが増大したと解釈され得るが、アンモニアスリップは、診断作業において設定される増量された目標計量添加量Ｄのもとでは、さらに増大する。考えられる原因は、通常の計量添加作業における実際に許容できないほど増量された計量添加量か、あるいは、許容できないほど老朽化したＳＣＲ触媒コンバータ２０と、相応に低下したそのアンモニア蓄積容量である。

さらなる検証のために、プリセット可能な第２限界値を下回った場合に好ましく予定されているのは、診断作業を即時に中断し、ＳＣＲ触媒コンバータ２０のコンディショニングを、本明細書において、上述の手順に準じて実施することである。続いて行われる、充填状態を調整した計量添加作業または効率を制御した計量添加作業において、効率値が、正常なＳＣＲ排出ガス浄化システム２１に対応するプリセット可能な諸条件を充足しないことが確認された場合、特に、触媒効率εが、対応するプリセットされた限界値を下回ることが確認された場合には、ＳＣＲ触媒コンバータ２０が許容できないほど老朽化しているという推論がなされ、相応の警告がアウトプットされる。逆に、効率限界値に到達した場合、またはこれを上回った場合には、ＳＣＲ触媒コンバータ２０は正常であると判断され、上記の手順に準じた適応作業へ移行される。その際に目標計量添加量Ｄのために算出された修正値Ｆは、好ましくは計算モデルから引き継がれ、その後の計量添加は、更新された修正値Ｆを用いて実施される。

Claims (8)

1. 内燃機関（１０）のＳＣＲ−排出ガス浄化システム（２１）内の窒素酸化物の還元のために使用されるアンモニア含有の還元剤溶液の品質確定のための方法であって、この方法においては、前記還元剤溶液のプリセット可能な目標計量添加量を前記内燃機関の排出ガス中に放出するために、計量添加装置（１４）が作動し、前記ＳＣＲ排出ガス浄化システム（２１）のＳＣＲ触媒コンバータ（２０）の下流に配置された、アンモニアに対する交差感受性を有する窒素酸化物センサ（１７）によって、前記ＳＣＲ触媒コンバータ（２０）の効率（ε）と少なくとも相関関係にある効率値が算出されて、プリセット可能な限界値と比較され、その際、
   第１プロセスステップでは、通常の計量添加作業において、第１目標計量添加量（Ｄ）と第１限界値が指定されており、
   前記ＳＣＲ排出ガス浄化システム（２１）の正常でない機能に相応する効率値が前記比較によって確認された場合、前記通常の計量添加作業は中断されて、第２プロセスステップにおける診断作業へと移行され、この診断作業では、第１期の間、前記第１目標計量添加量（Ｄ）より増量された第２目標計量添加量（Ｄ）と第２限界値とが指定されており、
   前記第１期の経過後に、前記効率値の、前記第２限界値からのプリセット可能な偏差が確認された場合、第３プロセスステップにおいて、前記ＳＣＲ触媒コンバータ（２０）のコンディショニングが実施されて、前記ＳＣＲ触媒コンバータ（２０）中に蓄積されたアンモニア量が、プリセット可能な蓄積量限界値を下回るようにされ、
   第４プロセスステップとしての適応作業において、プリセット可能な第２期の間、第３目標計量添加量（Ｄ）と第３限界値が指定され、前記第２期の経過後に、前記効率値の、前記第３限界値からのプリセット可能な偏差が確認された場合、前記還元剤溶液の品質欠陥という診断が下される方法。
2. 前記ＳＣＲ排出ガス浄化システム（２１）を少なくとも部分的には記述する計算モデルを備えた制御ユニット（１２）が、目標計量添加量（Ｄ）が算出可能であるように用意されており、その目標計量添加量によって、前記ＳＣＲ触媒コンバータ（２０）内に蓄積されるアンモニアの蓄積量に関する、または前記ＳＣＲ触媒コンバータ（２０）の窒素酸化物転換の効率に関する、プリセット可能な数値または数値範囲が、調整または制御された形で設定され得て、さらに、正常なＳＣＲ排出ガス浄化システム（２１）の前記効率値に関する限界値が確定され得る、請求項１に記載の方法。
3. 前記診断作業において、前記第１目標計量添加量（Ｄ）の１．１〜５倍に増量された前記第２目標計量添加量（Ｄ）が設定される、請求項１または請求項２に記載の方法。
4. 前記第１期の間中、前記還元剤溶液と共に計量添加されるアンモニアの量が、許容限界まで縮小されたアンモニア蓄積容量を有するＳＣＲ触媒コンバータ（２０）内において所与の条件下で蓄積可能なアンモニア量に相当するように、前記第１期が前記第２目標計量添加量（Ｄ）に依存しつつ選択されている、請求項１〜請求項３のいずれか１項に記載の方法。
5. コンディショニングのために、前記第１目標計量添加量（Ｄ）より低減された目標計量添加量（Ｄ）、またはゼロにまで削減された目標計量添加量（Ｄ）、および／または通常の内燃機関運転より増量された窒素酸化物エンジンアウトエミッションが設定される、請求項１〜請求項４のいずれか１項に記載の方法。
6. 前記コンディショニングの前記条件が、前記内燃機関排出ガス中に含まれる窒素酸化物の、前記ＳＣＲ触媒コンバータ（２０）内における浄化作用の結果、前記ＳＣＲ触媒コンバータ（２０）内に蓄積されたアンモニアの量がアンモニアスリップの発生を決定づける閾値を下回るまでの間、維持し続けられる、請求項１〜請求項５のいずれか１項に記載の方法。
7. 前記計算モデルによって算出された前記目標計量添加量（Ｄ）による、前記ＳＣＲ触媒コンバータ（２０）内に蓄積されるアンモニアの量、または前記ＳＣＲ触媒コンバータ（２０）の前記効率（ε）を、制御または調整された形で設定するために、前記目標計量添加量（Ｄ）を修正する、適応化可能な修正値が用意されている、請求項２〜請求項６のいずれか１項に記載の方法。
8. 前記適応作業において、前記ＳＣＲ触媒コンバータ（２０）のプリセット可能な目標効率（ε_ｓｏｌｌ）のための前記目標計量添加量（Ｄ）の制御された設定と、前記ＳＣＲ触媒コンバータ（２０）の前記効率（ε）の算出が実行され、さらに、前記目標効率（ε_ｓｏｌｌ）への前記効率（ε）のプリセット可能な近似のために必要である、あるいは必要と仮定される前記修正値のための数値が算出され、また、算出された前記修正値がプリセット可能な目標範囲を外れている場合には、前記還元剤溶液の品質欠陥という診断が下される、請求項７に記載の方法。

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