JP2014203632A - Fuel cell - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、燃料電池に関する。 The present invention relates to a fuel cell.
従来より、「長手方向を有する平板状の多孔質の支持基板であって、その内部には、それぞれが前記長手方向に貫通する複数のガス流路が幅方向に間隔をおいて形成された支持基板」と、「前記支持基板の主面に設けられ、少なくとも燃料極、固体電解質、及び空気極がこの順で積層された発電素子部」とを備えた焼成体である固体酸化物形燃料電池が広く知られている(例えば、特許文献1、2を参照)。 Conventionally, “a flat porous support substrate having a longitudinal direction, in which a plurality of gas flow paths each penetrating in the longitudinal direction are formed at intervals in the width direction. Solid oxide fuel cell, which is a fired body, provided with a “substrate” and “a power generation element portion provided on the main surface of the support substrate and in which at least a fuel electrode, a solid electrolyte, and an air electrode are stacked in this order” Is widely known (see, for example, Patent Documents 1 and 2).
係る焼成体である燃料電池では、燃料極等の導電性を獲得するため、燃料電池を作動させる前に、燃料電池に対して高温下(例えば、800℃程度)にて還元ガスを供給する熱処理(以下、「還元処理」と呼ぶ。)が行われて、燃料電池が非還元体から還元体に移行される。 In the fuel cell which is such a fired body, heat treatment is performed to supply a reducing gas to the fuel cell at a high temperature (for example, about 800 ° C.) before operating the fuel cell in order to obtain conductivity of the fuel electrode and the like. (Hereinafter referred to as “reduction treatment”) is performed, and the fuel cell is transferred from the non-reduced form to the reduced form.
係る燃料電池では、「各ガス流路内において長手方向における一方向(同じ方向)にガス(燃料ガス)が流され、各ガス流路のガス排出口から外部空間に排出された余剰のガスが、同ガス排出口の近傍にて、同外部空間内にある空気(酸素)と反応して燃焼させられる構成」が採用され得る。 In such a fuel cell, “the gas (fuel gas) flows in one direction (same direction) in the longitudinal direction in each gas flow path, and excess gas discharged from the gas discharge port of each gas flow path to the external space is In the vicinity of the gas discharge port, a configuration in which it reacts with air (oxygen) in the external space and is burned can be employed.
この構成が採用される場合、支持基板のガス排出側端部にてクラックが発生する場合があった。これは、以下の理由に基づく、と考えられる。第1に、支持基板が多孔質であることに起因して、支持基板のガス排出側端部の内部に外部空間内にある空気が進入し、上述した余剰のガスが同内部にて空気と反応して燃焼する。この結果、同内部にて、燃焼による発熱に伴う過大な熱応力が局所的に発生してクラックが発生する。第2に、支持基板のガス排出側端部の内部に外部空間内にある空気が進入することによって、還元体である同内部が再酸化される。この結果、同内部にて、再酸化による寸法変化(酸化膨張又は収縮)に伴う過大な応力が局所的に発生してクラックが発生する。係るクラックの発生を抑制することが望まれているところである。 When this configuration is employed, cracks may occur at the gas discharge side end of the support substrate. This is considered based on the following reasons. First, due to the support substrate being porous, the air in the external space enters the inside of the gas discharge side end of the support substrate, and the excess gas described above and the air inside It reacts and burns. As a result, excessive thermal stress due to heat generation due to combustion is locally generated in the inside, and cracks are generated. Secondly, when the air in the external space enters the inside of the gas discharge side end of the support substrate, the inside which is a reductant is reoxidized. As a result, an excessive stress accompanying a dimensional change (oxidation expansion or contraction) due to re-oxidation is locally generated in the inside, and a crack is generated. It is desired to suppress the occurrence of such cracks.
本発明の目的は、ガス流路が内部に形成された多孔質の支持基板を備えた燃料電池であって、支持基板のガス排出側端部にクラックが発生する事態を抑制し得るものを提供することにある。 An object of the present invention is to provide a fuel cell including a porous support substrate having a gas flow path formed therein, which can suppress the occurrence of cracks at the gas discharge side end of the support substrate. There is to do.
本発明に係る燃料電池は、上記と同様の支持基板と発電素子部とを備える。各ガス流路の前記長手方向における一端側及び他端側がそれぞれ、ガス流入側及びガス排出側に対応する。 The fuel cell according to the present invention includes the same support substrate and power generation element unit as described above. One end side and the other end side in the longitudinal direction of each gas flow path correspond to a gas inflow side and a gas discharge side, respectively.
この燃料電池の特徴は、前記支持基板における前記長手方向の他端側の端面における「前記支持基板の主面又は側端面と前記ガス流路との間の部分」が、平坦部を備えず、且つ、前記長手方向の他端側に突出する凸面状を呈していることにある(後述する図19〜図21のE1を参照)。 The feature of this fuel cell is that "the portion between the main surface or side end surface of the support substrate and the gas flow path" in the end surface on the other end side in the longitudinal direction of the support substrate does not include a flat portion, And it is in the convex surface shape which protrudes in the other end side of the said longitudinal direction (refer E1 of FIGS. 19-21 mentioned later).
上記本発明に係る燃料電池においては、前記支持基板における前記長手方向の他端側の端面における「隣り合う前記ガス流路の間の部分」が、平坦部を備えず、且つ、前記長手方向の他端側に突出する凸面状を呈していることが好適である(後述する図19のE2を参照)。 In the fuel cell according to the present invention, the “portion between the adjacent gas flow paths” on the end surface on the other end side in the longitudinal direction of the support substrate does not include a flat portion, and It is preferable to have a convex shape protruding to the other end side (see E2 in FIG. 19 described later).
上記特徴によれば、上記と同じ部分(後述する図19〜図21のE1、及び、後述する図19のE2を参照)が、平面状を呈している構成、或いは、前記長手方向の他端側に突出する凸面状を呈している一方で平坦部を備える構成と比べて、支持基板10のガス排出側端部にクラックが発生する事態が抑制され得ることが判明した。
According to the above feature, the same part (see E1 in FIGS. 19 to 21 to be described later and E2 in FIG. 19 to be described later) has a planar configuration, or the other end in the longitudinal direction. It has been found that the occurrence of cracks at the gas discharge side end portion of the
詳細は不明であるが、これは、支持基板のガス排出側の端面が平面部を備えない場合、前記端面が平面部を備える構成と比べて、支持基板のガス排出側端部にてガスが燃焼する際の同ガス排出側端部の熱応力分布が変化し、同ガス排出側端部において熱応力の集中が発生し難くなることに起因する、と考えられる。 Although details are unknown, this is because, when the end surface on the gas discharge side of the support substrate does not include a flat portion, the gas is generated at the gas discharge side end portion of the support substrate as compared with the configuration in which the end surface includes a flat portion. This is thought to be due to the fact that the thermal stress distribution at the end of the gas discharge side during combustion changes, and it is difficult for thermal stress concentration to occur at the end of the gas discharge side.
(構成)
図1は、本発明の実施形態に係る固体酸化物形燃料電池(SOFC)の構造体を示す。このSOFCの構造体は、長手方向(x軸方向)を有する平板状の支持基板10の上下面(互いに平行な両側の主面(平面))のそれぞれに、電気的に直列に接続された複数(本例では、4つ)の同形の発電素子部Aが長手方向において所定の間隔をおいて配置された、所謂「横縞型」と呼ばれる構成を有する。
(Constitution)
FIG. 1 shows a structure of a solid oxide fuel cell (SOFC) according to an embodiment of the present invention. This SOFC structure is electrically connected in series to the upper and lower surfaces (main surfaces (planes) on both sides parallel to each other) of the
このSOFCの構造体の全体を上方からみた形状は、例えば、長手方向の辺の長さが5〜50cmで長手方向に直交する幅方向(y軸方向)の長さが1〜10cmの長方形である。このSOFCの構造体の全体の厚さは、1〜5mmである。このSOFCの構造体の全体は、厚さ方向の中心を通り且つ支持基板10の主面に平行な面に対して上下対称の形状を有する。以下、図1に加えて、このSOFCの構造体の図1に示す2−2線に対応する部分断面図である図2を参照しながら、このSOFCの構造体の詳細について説明する。図2は、代表的な1組の隣り合う発電素子部A,Aのそれぞれの構成(の一部)、並びに、発電素子部A,A間の構成を示す部分断面図である。その他の組の隣り合う発電素子部A,A間の構成も、図2に示す構成と同様である。
The shape of the entire SOFC structure viewed from above is, for example, a rectangle having a length of 5 to 50 cm in the longitudinal direction and a length of 1 to 10 cm in the width direction (y-axis direction) perpendicular to the longitudinal direction. is there. The total thickness of the SOFC structure is 1 to 5 mm. The entire SOFC structure has a vertically symmetrical shape with respect to a plane passing through the center in the thickness direction and parallel to the main surface of the
支持基板10は、電子伝導性を有さない多孔質の材料からなる平板状の焼成体である。後述する図6に示すように、支持基板10の内部には、長手方向に延びる複数(本例では、6本、3本以上が好ましい)の燃料ガス流路11(貫通孔)が幅方向において所定の間隔をおいて形成されている。本例では、各凹部12は、支持基板10の材料からなる底壁と、全周に亘って支持基板10の材料からなる周方向に閉じた側壁(長手方向に沿う2つの側壁と幅方向に沿う2つの側壁)と、で画定された直方体状の窪みである。
The
支持基板10は、例えば、CSZ(カルシア安定化ジルコニア)から構成され得る。或いは、NiO(酸化ニッケル)とYSZ(8YSZ)(イットリア安定化ジルコニア)とから構成されてもよいし、NiO(酸化ニッケル)とY2O3(イットリア)とから構成されてもよいし、MgO(酸化マグネシウム)とMgAl2O4(マグネシアアルミナスピネル)とから構成されてもよい。
The
支持基板10は、「遷移金属酸化物又は遷移金属」と、絶縁性セラミックスとを含んで構成され得る。「遷移金属酸化物又は遷移金属」としては、NiO(酸化ニッケル)又はNi(ニッケル)が好適である。遷移金属は、燃料ガスの改質反応を促す触媒(炭化水素系のガスの改質触媒)として機能し得る。
The
また、絶縁性セラミックスとしては、MgO(酸化マグネシウム)、又は、「MgAl2O4(マグネシアアルミナスピネル)とMgO(酸化マグネシウム)の混合物」が好適である。また、絶縁性セラミックスとして、CSZ(カルシア安定化ジルコニア)、YSZ(8YSZ)(イットリア安定化ジルコニア)、Y2O3(イットリア)が使用されてもよい。 Further, as the insulating ceramic, MgO (magnesium oxide) or “mixture of MgAl 2 O 4 (magnesia alumina spinel) and MgO (magnesium oxide)” is preferable. Further, CSZ (calcia stabilized zirconia), YSZ (8YSZ) (yttria stabilized zirconia), Y 2 O 3 (yttria) may be used as the insulating ceramic.
このように、支持基板10が「遷移金属酸化物又は遷移金属」を含むことによって、改質前の残存ガス成分を含んだガスが多孔質の支持基板10の内部の多数の気孔を介して燃料ガス流路11から燃料極に供給される過程において、上記触媒作用によって改質前の残存ガス成分の改質を促すことができる。加えて、支持基板10が絶縁性セラミックスを含むことによって、支持基板10の絶縁性を確保することができる。この結果、隣り合う燃料極間における絶縁性が確保され得る。
As described above, since the
支持基板10の厚さは、1〜5mmである。以下、この構造体の形状が上下対称となっていることを考慮し、説明の簡便化のため、支持基板10の上面側の構成についてのみ説明していく。支持基板10の下面側の構成についても同様である。
The thickness of the
図2及び図3に示すように、支持基板10の上面(上側の主面)に形成された各凹部12には、燃料極集電部21の全体が埋設(充填)されている。従って、各燃料極集電部21は直方体状を呈している。各燃料極集電部21の上面(外側面)には、凹部21aが形成されている。各凹部21aは、燃料極集電部21の材料からなる底壁と、周方向に閉じた側壁(長手方向に沿う2つの側壁と幅方向に沿う2つの側壁)と、で画定された直方体状の窪みである。周方向に閉じた側壁のうち、長手方向に沿う2つの側壁は支持基板10の材料からなり、幅方向に沿う2つの側壁は燃料極集電部21の材料からなる。
As shown in FIGS. 2 and 3, the entire fuel electrode
各凹部21aには、燃料極活性部22の全体が埋設(充填)されている。従って、各燃料極活性部22は直方体状を呈している。燃料極集電部21と燃料極活性部22とにより燃料極20が構成される。燃料極20(燃料極集電部21+燃料極活性部22)は、電子伝導性を有する多孔質の材料からなる焼成体である。各燃料極活性部22の幅方向に沿う2つの側面と底面とは、凹部21a内で燃料極集電部21と接触している。
The entire anode
各燃料極集電部21の上面(外側面)における凹部21aを除いた部分には、凹部21bが形成されている。各凹部21bは、燃料極集電部21の材料からなる底壁と、周方向に閉じた側壁(長手方向に沿う2つの側壁と幅方向に沿う2つの側壁)と、で画定された直方体状の窪みである。周方向に閉じた側壁のうち、長手方向に沿う2つの側壁は支持基板10の材料からなり、幅方向に沿う2つの側壁は燃料極集電部21の材料からなる。
A
各凹部21bには、インターコネクタ30が埋設(充填)されている。従って、各インターコネクタ30は直方体状を呈している。インターコネクタ30は、電子伝導性を有する緻密な材料からなる焼成体である。各インターコネクタ30の幅方向に沿う2つの側面と底面とは、凹部21b内で燃料極集電部21と接触している。
An
燃料極20(燃料極集電部21及び燃料極活性部22)の上面(外側面)と、インターコネクタ30の上面(外側面)と、支持基板10の主面とにより、1つの平面(凹部12が形成されていない場合の支持基板10の主面と同じ平面)が構成されている。即ち、燃料極20の上面とインターコネクタ30の上面と支持基板10の主面との間で、段差が形成されていない。
The upper surface (outer surface) of the fuel electrode 20 (the fuel electrode
燃料極活性部22は、例えば、NiO(酸化ニッケル)とYSZ(8YSZ)(イットリア安定化ジルコニア)とから構成され得る。或いは、NiO(酸化ニッケル)とGDC(ガドリニウムドープセリア)とから構成されてもよい。燃料極集電部21は、例えば、NiO(酸化ニッケル)とYSZ(8YSZ)(イットリア安定化ジルコニア)とから構成され得る。或いは、NiO(酸化ニッケル)とY2O3(イットリア)とから構成されてもよいし、NiO(酸化ニッケル)とCSZ(カルシア安定化ジルコニア)とから構成されてもよい。燃料極活性部22の厚さは、5〜30μmであり、燃料極集電部21の厚さ(即ち、凹部12の深さ)は、50〜500μmである。
The fuel electrode
このように、燃料極集電部21は、電子伝導性を有する物質を含んで構成される。燃料極活性部22は、電子伝導性を有する物質と酸素イオン伝導性を有する物質とを含んで構成される。燃料極活性部22における「気孔部分を除いた全体積に対する酸素イオン伝導性を有する物質の体積割合」は、燃料極集電部21における「気孔部分を除いた全体積に対する酸素イオン伝導性を有する物質の体積割合」よりも大きい。
As described above, the fuel electrode
インターコネクタ30は、例えば、LaCrO3(ランタンクロマイト)から構成され得る。或いは、(Sr,La)TiO3(ストロンチウムチタネート)から構成されてもよい。インターコネクタ30の厚さは、10〜100μmである。
The
燃料極20及びインターコネクタ30がそれぞれの凹部12に埋設された状態の支持基板10における長手方向に延びる外周面において複数のインターコネクタ30が形成されたそれぞれの部分の長手方向中央部を除いた全面は、固体電解質膜40により覆われている。固体電解質膜40は、イオン伝導性を有し且つ電子伝導性を有さない緻密な材料からなる焼成体である。固体電解質膜40は、例えば、YSZ(8YSZ)(イットリア安定化ジルコニア)から構成され得る。或いは、LSGM(ランタンガレート)から構成されてもよい。固体電解質膜40の厚さは、3〜50μmである。
The entire surface excluding the central portion in the longitudinal direction of each portion where the plurality of
即ち、燃料極20がそれぞれの凹部12に埋設された状態の支持基板10における長手方向に延びる外周面の全面は、インターコネクタ30と固体電解質膜40とからなる緻密層により覆われている。この緻密層は、緻密層の内側の空間を流れる燃料ガスと緻密層の外側の空間を流れる空気との混合を防止するガスシール機能を発揮する。
That is, the entire outer peripheral surface extending in the longitudinal direction of the
なお、図2に示すように、本例では、固体電解質膜40が、燃料極20(集電部21+活性部22)の上面、インターコネクタ30の上面における長手方向の両側端部、及び支持基板10の主面を覆っている。ここで、上述したように、燃料極20の上面とインターコネクタ30の上面と支持基板10の主面との間で段差が形成されていない。従って、固体電解質膜40が平坦化されている。この結果、固体電解質膜40に段差が形成される場合に比して、応力集中に起因する固体電解質膜40でのクラックの発生が抑制され得、固体電解質膜40が有するガスシール機能の低下が抑制され得る。
As shown in FIG. 2, in this example, the
固体電解質膜40における各燃料極活性部22と接している箇所の上面には、反応防止膜50を介して空気極60が形成されている。反応防止膜50は、緻密な材料からなる焼成体であり、空気極60は、電子伝導性を有する多孔質の材料からなる焼成体である。反応防止膜50及び空気極60を上方からみた形状は、燃料極活性部22と略同一の長方形である。
An
反応防止膜50は、例えば、GDC=(Ce,Gd)O2(ガドリニウムドープセリア)から構成され得る。反応防止膜50の厚さは、3〜50μmである。空気極60は、例えば、LSCF=(La,Sr)(Co,Fe)O3(ランタンストロンチウムコバルトフェライト)から構成され得る。或いは、LSF=(La,Sr)FeO3(ランタンストロンチウムフェライト)、LNF=La(Ni,Fe)O3(ランタンニッケルフェライト)、LSC=(La,Sr)CoO3(ランタンストロンチウムコバルタイト)等から構成されてもよい。また、空気極60は、LSCFからなる第1層(内側層)とLSCからなる第2層(外側層)との2層によって構成されてもよい。空気極60の厚さは、10〜100μmである。
The
なお、反応防止膜50が介装されるのは、SOFC作製時又は作動中のSOFC内において固体電解質膜40内のYSZと空気極60内のSrとが反応して固体電解質膜40と空気極60との界面に電気抵抗が大きい反応層が形成される現象の発生を抑制するためである。
The
ここで、燃料極20と、固体電解質膜40と、反応防止膜50と、空気極60とが積層されてなる積層体が、「発電素子部A」に対応する(図2を参照)。即ち、支持基板10の上面には、複数(本例では、4つ)の発電素子部Aが、長手方向において所定の間隔をおいて配置されている。
Here, the laminated body formed by laminating the
各組の隣り合う発電素子部A,Aについて、一方の(図2では、左側の)発電素子部Aの空気極60と、他方の(図2では、右側の)発電素子部Aのインターコネクタ30とを跨ぐように、空気極60、固体電解質膜40、及び、インターコネクタ30の上面に、空気極集電膜70が形成されている。空気極集電膜70は、電子伝導性を有する多孔質の材料からなる焼成体である。空気極集電膜70を上方からみた形状は、長方形である。
For each pair of adjacent power generation element portions A and A, the
空気極集電膜70は、例えば、LSCF=(La,Sr)(Co,Fe)O3(ランタンストロンチウムコバルトフェライト)から構成され得る。或いは、LSC=(La,Sr)CoO3(ランタンストロンチウムコバルタイト)から構成されてもよい。或いは、Ag(銀)、Ag−Pd(銀パラジウム合金)から構成されてもよい。空気極集電膜70の厚さは、50〜500μmである。
The air electrode
このように各空気極集電膜70が形成されることにより、各組の隣り合う発電素子部A,Aについて、一方の(図2では、左側の)発電素子部Aの空気極60と、他方の(図2では、右側の)発電素子部Aの燃料極20(特に、燃料極集電部21)とが、電子伝導性を有する「空気極集電膜70及びインターコネクタ30」を介して電気的に接続される。この結果、支持基板10の上面に配置されている複数(本例では、4つ)の発電素子部Aが電気的に直列に接続される。ここで、電子伝導性を有する「空気極集電膜70及びインターコネクタ30」が、「電気的接続部」に対応する。
By forming each air electrode
なお、インターコネクタ30は、前記「電気的接続部」における前記「緻密な材料で構成された第1部分」に対応し、気孔率は10%以下である。空気極集電膜70は、前記「電気的接続部」における前記「多孔質の材料で構成された第2部分」に対応し、気孔率は20〜60%である。
The
以上、説明した「横縞型」のSOFCの構造体に対して、図4に示すように、支持基板10の各燃料ガス流路11内に、長手方向の一方向(同じ方向)に燃料ガス(水素ガス等)を流すとともに、支持基板10の上下面(特に、各空気極集電膜70)を「酸素を含むガス」(空気等)に曝す(或いは、支持基板10の上下面に沿って酸素を含むガスを流す)ことにより、固体電解質膜40の両側面間に生じる酸素分圧差によって起電力が発生する。更に、この構造体を外部の負荷に接続すると、下記(1)、(2)式に示す化学反応が起こり、電流が流れる(発電状態)。
(1/2)・O2+2e−→O2− (於:空気極60) …(1)
H2+O2−→H2O+2e−
(於:燃料極20) …(2)
As described above, the “horizontal stripe type” SOFC structure described above has a fuel gas (in the same direction) in the fuel
(1/2) · O 2 + 2e − → O 2− (where: air electrode 60) (1)
H 2 + O 2− → H 2 O + 2e −
(At: Fuel electrode 20) (2)
発電状態においては、図5に示すように、各組の隣り合う発電素子部A,Aについて、電流が、矢印で示すように流れる。この結果、図4に示すように、このSOFCの構造体全体から(具体的には、図4において最も手前側の発電素子部Aのインターコネクタ30と最も奥側の発電素子部Aの空気極60とを介して)電力が取り出される。
In the power generation state, as shown in FIG. 5, a current flows as indicated by an arrow in each pair of adjacent power generation element portions A and A. As a result, as shown in FIG. 4, the SOFC structure as a whole (specifically, the
(製造方法)
次に、図1に示した「横縞型」のSOFCの構造体の製造方法の一例について図6〜図14を参照しながら簡単に説明する。図6〜図14において、各部材の符号の末尾の「g」は、その部材が「焼成前」であることを表す。
(Production method)
Next, an example of a manufacturing method of the “horizontal stripe type” SOFC structure shown in FIG. 1 will be briefly described with reference to FIGS. 6 to 14, “g” at the end of the reference numeral of each member represents that the member is “before firing”.
先ず、図6に示す形状を有する支持基板の成形体10gが作製される。この支持基板の成形体10gは、例えば、支持基板10の材料(例えば、CSZ)の粉末にバインダー等が添加されて得られるスラリーを用いて、押し出し成形、切削等の手法を利用して作製され得る。以下、図6に示す7−7線に対応する部分断面を表す図7〜図14を参照しながら説明を続ける。
First, a support substrate molded
図7に示すように、支持基板の成形体10gが作製されると、次に、図8に示すように、支持基板の成形体10gの上下面に形成された各凹部に、燃料極集電部の成形体21gがそれぞれ埋設・形成される。次いで、図9に示すように、各燃料極集電部の成形体21gの外側面に形成された各凹部に、燃料極活性部の成形体22gがそれぞれ埋設・形成される。各燃料極集電部の成形体21g、及び各燃料極活性部22gは、例えば、燃料極20の材料(例えば、NiとYSZ)の粉末にバインダー等が添加されて得られるスラリーを用いて、印刷法等を利用して埋設・形成される。
When the support substrate molded
続いて、図10に示すように、各燃料極集電部の成形体21gの外側面における「燃料極活性部の成形体22gが埋設された部分を除いた部分」に形成された各凹部に、インターコネクタの成形体30gがそれぞれ埋設・形成される。各インターコネクタの成形体30gは、例えば、インターコネクタ30の材料(例えば、LaCrO3)の粉末にバインダー等が添加されて得られるスラリーを用いて、印刷法等を利用して埋設・形成される。
Subsequently, as shown in FIG. 10, in each concave portion formed in “the portion excluding the portion where the molded
次に、図11に示すように、複数の燃料極の成形体(21g+22g)及び複数のインターコネクタの成形体30gがそれぞれ埋設・形成された状態の支持基板の成形体10gにおける長手方向に延びる外周面において複数のインターコネクタの成形体30gが形成されたそれぞれの部分の長手方向中央部を除いた全面に、固体電解質膜の成形膜40gが形成される。固体電解質膜の成形膜40gは、例えば、固体電解質膜40の材料(例えば、YSZ)の粉末にバインダー等が添加されて得られるスラリーを用いて、印刷法、ディッピング法等を利用して形成される。
Next, as shown in FIG. 11, the outer periphery extending in the longitudinal direction of the molded
次に、図12に示すように、固体電解質膜の成形体40gにおける各燃料極の成形体22gと接している箇所の外側面に、反応防止膜の成形膜50gが形成される。各反応防止膜の成形膜50gは、例えば、反応防止膜50の材料(例えば、GDC)の粉末にバインダー等が添加されて得られるスラリーを用いて、印刷法等を利用して形成される。
Next, as shown in FIG. 12, a reaction prevention
そして、このように種々の成形膜が形成された状態の支持基板の成形体10gが、空気中にて1500℃で3時間焼成される。これにより、図1に示したSOFCの構造体において空気極60及び空気極集電膜70が形成されていない状態の構造体が得られる。
Then, 10 g of the support substrate molded body in which various molded films are thus formed is fired in air at 1500 ° C. for 3 hours. As a result, a structure in which the
次に、図13に示すように、各反応防止膜50の外側面に、空気極の成形膜60gが形成される。各空気極の成形膜60gは、例えば、空気極60の材料(例えば、LSCF)の粉末にバインダー等が添加されて得られるスラリーを用いて、印刷法等を利用して形成される。
Next, as shown in FIG. 13, an air
次に、図14に示すように、各組の隣り合う発電素子部について、一方の発電素子部の空気極の成形膜60gと、他方の発電素子部のインターコネクタ30とを跨ぐように、空気極の成形膜60g、固体電解質膜40、及び、インターコネクタ30の外側面に、空気極集電膜の成形膜70gが形成される。各空気極集電膜の成形膜70gは、例えば、空気極集電膜70の材料(例えば、LSCF)の粉末にバインダー等が添加されて得られるスラリーを用いて、印刷法等を利用して形成される。
Next, as shown in FIG. 14, for each pair of adjacent power generation element portions, air is formed so as to straddle the air
そして、このように成形膜60g、70gが形成された状態の支持基板10が、空気中にて1050℃で3時間焼成される。これにより、図1に示したSOFCの構造体が得られる。以上、図1に示したSOFCの構造体の製造方法の一例について説明した。
Then, the
なお、この時点では、酸素含有雰囲気での焼成により、支持基板10、及び燃料極20中のNi成分が、NiOとなっている。従って、燃料極20の導電性を獲得するため、その後、支持基板10側から還元性の燃料ガスが流され、NiOが800〜1000℃で1〜10時間に亘って還元処理される。なお、この還元処理は発電時に行われてもよい。
At this time, the Ni component in the
(支持基板のガス排出側の端面の詳細な形状)
次に、支持基板10のガス排出側の端面の詳細な形状について、図15〜図21を参照しながら説明する。なお、支持基板10のガス排出側の「端面」とは、支持基板10をガス排出側(ガスの下流側)から長手方向に沿ってみたとき、支持基板10のガス排出側端部について「みえる領域」を指す。
(Detailed shape of the end surface of the support substrate on the gas discharge side)
Next, the detailed shape of the end surface of the
図15に示すように、支持基板10のガス排出側の端面は、全体として、平面状を呈している。これに対し、図16に示すように、支持基板10のガス排出側の端面が、全体として、「幅方向(y軸方向)における中央部が、長手方向においてガスの下流側(x軸負方向側)に突出する凸状」を呈していてもよい。換言すれば、支持基板10におけるガス排出側の端面における幅方向の中央部が、前記端面における幅方向の両端部と比べて、長手方向においてガスの下流側に向けて突出していてもよい。
As shown in FIG. 15, the end surface on the gas discharge side of the
換言すれば、支持基板10のガス排出側の端面における「幅方向の中央の位置」(図16の点Aを参照)が、同端面における「複数の燃料ガス流路11における幅方向の両端に位置する2つの流路11のガス排出側のそれぞれの開口における幅方向の対応する最も端側の部分の位置」(図16の点Bを参照)と比べて、長手方向においてガスの下流側に位置していてもよい。更には、前記「幅方向の両端に位置する2つの燃料ガス流路11」のガス排出側のそれぞれの開口について、前記開口における「幅方向の最も中央側の部分の位置」(図16の点Cを参照)が、前記開口における「幅方向の対応する最も端側の部分の位置」(図16の点Bを参照)と比べて、長手方向においてガスの下流側に位置していてもよい。
In other words, “the center position in the width direction” (see the point A in FIG. 16) on the end surface of the
このように、支持基板10のガス排出側の端面が凸状となっている構成では、前記端面の形状が平面状となっている構成と比べて、支持基板10のガス排出側端部にクラックが発生する事態が抑制され易いことが判明した。これは、詳細は不明であるが、支持基板10のガス排出側の端面が凸状となっている場合、前記端面の全体的な形状が平面状となっている構成と比べて、支持基板10のガス排出側端部にてガスが燃焼する際の同ガス排出側端部の温度分布が変化し、同ガス排出側端部(特に、幅方向の両端に位置する2つの燃料ガス流路11のガス排出側の開口の近傍部分)において局所的に過大な熱応力が発生し難くなることに起因する、と考えられる。
Thus, in the configuration in which the end surface on the gas discharge side of the
なお、図16に示す例では、支持基板10のガス排出側の端面が、幅方向の全域において曲面状(凸状)を呈しているが、図17に示すように、幅方向の中央部に平面部が存在する形状を呈していても良い。なお、図17における点A、B、Cは、図16における点A、B、Cにそれぞれ対応している。
In the example shown in FIG. 16, the end surface on the gas discharge side of the
また、図18の19−19断面、20−20断面である図19、図20から理解できるように、支持基板10のガス排出側の端面における「支持基板10の主面又は側端面と燃料ガス流路11との間の部分」(図19、図20におけるE1を参照)が、平坦部を備えず、且つ、長手方向においてガスの下流側に突出する凸面状を呈している。ここで、図19のE1が、支持基板10のガス排出側の端面における「支持基板10の側端面と燃料ガス流路11との間の部分」に対応し、図20のE1が、支持基板10のガス排出側の端面における「支持基板10の主面と燃料ガス流路11との間の部分」に対応している。
Further, as can be understood from FIGS. 19 and 20 which are 19-19 cross section and 20-20 cross section of FIG. 18, “the main surface or side end surface of the
加えて、支持基板10のガス排出側の端面における「隣り合う燃料ガス流路11、11の間の部分」(図19におけるE2を参照)が、平坦部を備えず、且つ、長手方向においてガスの下流側に突出する凸面状を呈している。
In addition, the “portion between adjacent
換言すれば、支持基板10における「支持基板10の主面又は側端面と燃料ガス流路11との間の部分」(図19、図20において、E1に対応するハッチング領域を参照)の長手方向におけるガス下流側の端面(x軸負方向側の端面、図19、図20におけるE1を参照)が、平坦部を備えず、且つ、長手方向においてガスの下流側に突出する凸面状を呈している。加えて、支持基板10における「隣り合う燃料ガス流路11、11の間の部分」(図19において、E2に対応するハッチング領域を参照)の長手方向におけるガス下流側の端面(x軸負方向側の端面、図19におけるE2を参照)が、平坦部を備えず、且つ、長手方向においてガスの下流側に突出する凸面状を呈している。なお、図18における点A、B、Cは、図16における点A、B、Cにそれぞれ対応している。
In other words, the longitudinal direction of “the portion between the main surface or side end surface of the
このように、支持基板10をガス排出側(ガスの下流側)から長手方向に沿ってみたとき、支持基板10のガス排出側の端面における「支持基板10の主面又は側端面と燃料ガス流路11との間を繋ぐ部分」(図19、図20におけるE1を参照)が、平坦部を備えず、且つ、長手方向においてガスの下流側に突出する凸面状を呈している。加えて、支持基板10をガス排出側(ガスの下流側)から長手方向に沿ってみたとき、支持基板10のガス排出側の端面における「隣り合う燃料ガス流路11、11間を繋ぐ部分」(図19におけるE2を参照)が、平坦部を備えず、且つ、長手方向においてガスの下流側に突出する凸面状を呈している。これらの結果、同じ部分が、平面状を呈している構成、或いは、長手方向においてガスの下流側に突出する凸面状を呈している一方で平坦部を備える構成(例えば、図21を参照)と比べて、支持基板10のガス排出側端部にクラックが発生する事態が抑制され得ることが判明した。
Thus, when the
これは、詳細は不明であるが、支持基板10のガス排出側の端面が平面部を備えない場合、前記端面が平面部を備える構成と比べて、支持基板10のガス排出側端部にてガスが燃焼する際の同ガス排出側端部の熱応力分布が変化し、同ガス排出側端部において熱応力の集中が発生し難くなることに起因する、と考えられる。
Although details are unknown, when the end surface on the gas discharge side of the
ここで、「平坦部を備えず、且つ、長手方向においてガスの下流側に突出する凸面状を呈する」部分は、支持基板10のガス排出側の端面における「支持基板10の主面又は側端面と燃料ガス流路11との間の部分」(図19〜図21におけるE1を参照)の一部であっても、全体であってもよいし、支持基板10のガス排出側の端面における「隣り合う燃料ガス流路11、11の間の部分」(図19、図21におけるE2を参照)の一部であっても、全体であってもよい。支持基板10のガス排出側の端面の全域が、平坦部を備えず、且つ、長手方向においてガスの下流側に突出する凸面状を呈していることが好適である。
Here, the portion “provided with a convex shape that does not have a flat portion and projects to the downstream side of the gas in the longitudinal direction” is the “main surface or side end surface of the
なお、支持基板10の内部のNiの再酸化防止等の目的で、支持基板10のガス排出側の端面等に、コーティング膜(例えば、YSZ膜)が形成される場合がある。この場合、支持基板10のガス排出側の端面部における「支持基板の材料で構成される端面」(即ち、コーティング膜の表面ではなく、コーティング膜で覆われた面)が、図15〜図21にて示された形状を備えている必要がある。
Note that a coating film (for example, a YSZ film) may be formed on the end surface of the
なお、本発明は上記実施形態に限定されることはなく、本発明の範囲内において種々の変形例を採用することができる。例えば、上記実施形態では、支持基板10のガス排出側(ガスの下流側)の端面について図15〜図21にて示された形状が採用されているが、支持基板10のガス流入側(ガスの上流側)の端面についても、図15〜図21にて示された形状に相当する形状が採用されていてもよい。
In addition, this invention is not limited to the said embodiment, A various modification can be employ | adopted within the scope of the present invention. For example, in the above embodiment, the shape shown in FIG. 15 to FIG. 21 is used for the end surface of the
また、上記実施形態において、平板状の支持基板10の上下面のそれぞれに複数の凹部12が形成され且つ複数の発電素子部Aが設けられているが、図22に示すように、支持基板10の片側面のみに複数の凹部12が形成され且つ複数の発電素子部Aが設けられていてもよい。
Moreover, in the said embodiment, although the several recessed
また、上記実施形態においては、燃料極20が燃料極集電部21と燃料極活性部22との2層で構成されているが、燃料極20が燃料極活性部22に相当する1層で構成されてもよい。
Further, in the above embodiment, the
加えて、上記実施形態においては、図3に示すように、燃料極集電部21の外側面に形成された凹部21bが、燃料極集電部21の材料からなる底壁と、周方向に閉じた側壁(支持基板10の材料からなる長手方向に沿う2つの側壁と、燃料極集電部21の材料からなる幅方向に沿う2つの側壁)と、で画定された直方体状の窪みとなっている。この結果、凹部21bに埋設されたインターコネクタ30の幅方向に沿う2つの側面と底面とが凹部21b内で燃料極集電部21と接触している。
In addition, in the above embodiment, as shown in FIG. 3, the
これに対し、図23に示すように、燃料極集電部21の外側面に形成された凹部21bが、燃料極集電部21の材料からなる底壁と、全周に亘って燃料極集電部21の材料からなる周方向に閉じた側壁(長手方向に沿う2つの側壁と、幅方向に沿う2つの側壁)と、で画定された直方体状の窪みであってもよい。同様に、燃料極集電部21の外側面に形成された凹部21aが、燃料極集電部21の材料からなる底壁と、全周に亘って燃料極集電部21の材料からなる周方向に閉じた側壁(長手方向に沿う2つの側壁と、幅方向に沿う2つの側壁)と、で画定された直方体状の窪みであってもよい。
On the other hand, as shown in FIG. 23, the
これによれば、凹部21bに埋設されたインターコネクタ30の4つの側面の全てと底面とが凹部21b内で燃料極集電部21と接触する。従って、燃料極集電部21とインターコネクタ30との界面の面積をより一層大きくできる。従って、燃料極集電部21とインターコネクタ30との間における電子伝導性をより一層高めることができ、この結果、燃料電池の発電出力をより一層高めることができる。同様に、凹部21aに埋設された燃料極活性部22の4つの側面の全てと底面とが凹部21a内で燃料極集電部21と接触する。従って、燃料極集電部21と燃料極活性部22との界面の面積をより一層大きくできる。従って、燃料極集電部21と燃料極活性部22との間における電子伝導性をより一層高めることができ、この結果、燃料電池の発電出力をより一層高めることができる。
According to this, all four side surfaces and the bottom surface of the interconnector 30 embedded in the
また、上記実施形態においては、支持基板10の主面に電気的に直列に接続された複数の発電素子部Aが配置された所謂「横縞型」と呼ばれる構成が採用されているが、支持基板10の主面に発電素子部が1つのみ設けられたセルが複数枚積層された所謂「縦縞型」の構成が採用されてもよい。
Further, in the above-described embodiment, a so-called “horizontal stripe type” configuration in which a plurality of power generation element portions A electrically connected in series to the main surface of the
10…支持基板、11…燃料ガス流路、20…燃料極、40…固体電解質膜、60…空気極、A…発電素子部
DESCRIPTION OF
Claims (2)
前記支持基板の主面に設けられ、少なくとも燃料極、固体電解質、及び空気極がこの順で積層された発電素子部と、
を備えた焼成体である燃料電池であって、
前記各ガス流路の前記長手方向における一端側及び他端側がそれぞれ、ガス流入側及びガス排出側に対応し、
前記支持基板における前記長手方向の他端側の端面における、前記支持基板の主面又は側端面と前記ガス流路との間の部分が、平坦部を備えず、且つ、前記長手方向の他端側に突出する凸面状を呈している、燃料電池。 A flat porous support substrate having a longitudinal direction, in which a plurality of gas passages each penetrating in the longitudinal direction are formed at intervals in the width direction; and
A power generation element portion provided on the main surface of the support substrate, wherein at least a fuel electrode, a solid electrolyte, and an air electrode are laminated in this order;
A fuel cell that is a fired body comprising:
One end side and the other end side in the longitudinal direction of each gas flow path correspond to a gas inflow side and a gas discharge side, respectively.
A portion between the main surface or side end surface of the support substrate and the gas flow path in the end surface on the other end side in the longitudinal direction of the support substrate does not include a flat portion, and the other end in the longitudinal direction. A fuel cell having a convex shape protruding to the side.
前記支持基板における前記長手方向の他端側の端面における、隣り合う前記ガス流路の間の部分が、平坦部を備えず、且つ、前記長手方向の他端側に突出する凸面状を呈している、燃料電池。 The fuel cell according to claim 1, wherein
The portion between the adjacent gas flow paths on the end surface on the other end side in the longitudinal direction of the support substrate does not have a flat portion and has a convex shape protruding to the other end side in the longitudinal direction. A fuel cell.
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