JP2014012272A - 重金属吸着剤及び重金属回収方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】担子菌の死菌体を含有する重金属吸着剤、及び重金属の回収方法であって、重金属を含有させた前記重金属吸着剤を、酸性液体と接触させることにより、前記酸性液体中に重金属を回収する工程を含む、方法。
【選択図】なし
Description
〔1〕 担子菌の死菌体を含有する重金属吸着剤;
〔2〕 前記担子菌の死菌体が、乾燥処理、アルカリ処理、オゾン処理、又はアルカリ処理及びオゾン処理されたものである、〔1〕記載の重金属吸着剤;
〔3〕 前記担子菌の死菌体が、廃菌床に含まれている、〔1〕記載の重金属吸着剤;
〔4〕 粉体状である、〔1〕記載の重金属吸着剤;
〔5〕 前記担子菌が、ハラタケ目(Agaricales)又はチョレマイタケ目(Polyporales)に属する担子菌である、〔1〕記載の重金属吸着剤;
〔6〕 前記担子菌が、Pleurotus属、Hypsizygus属、Lentinula属、Flammulina属及びGrifola属からなる群より選択された一種以上の担子菌である、〔1〕記載の重金属吸着剤;
〔7〕 前記担子菌が、エリンギ(Pleurotus eryngii)、ブナシメジ(Hypsizygus marmoreus)、シイタケ(Lentinula edodes)、エノキタケ(Flammulina velutipes)及びマイタケ(Grifola frondosa)からなる群より選択された一種以上の担子菌である、〔1〕記載の重金属吸着剤;
〔8〕 重金属の回収方法であって、重金属を含有させた〔1〕〜〔7〕のいずれか1項記載の重金属吸着剤を、酸性液体と接触させることにより、前記酸性液体中に重金属を回収する工程を含む、方法;
〔9〕 前記酸性液体が、pH4以下の塩酸又は硫酸である、〔8〕記載の方法;
〔10〕 回収される重金属が、ニッケル、コバルト及びセシウムからなる群より選択される一以上の重金属である、〔8〕記載の方法;
〔11〕 担子菌の死菌体を含有する重金属吸着剤の製造方法であって、担子菌又は担子菌を含む廃菌床を、オゾン処理した後にアルカリ処理をする工程を含む、方法
を提供する。
Pleurotus eryngii(エリンギ)、Hypsizygus marmoreus(ブナシメジ)、Lentinula edodes(シイタケ)、Flammulina velutipes(エノキタケ)及びGrifola frondosa(マイタケ)の担子菌類5菌種の子実体を用いた。
無処理担子菌10gを0.2M 水酸化ナトリウム溶液1Lに投入し、室温で30分間マグネチックスターラーを用いて撹拌することにより、アルカリ処理を行った。この菌体を、洗浄液のpHが中性域に達するまでイオン交換水を用いて洗浄した。その後、遠心分離及び吸引ろ過によって菌体を回収し、乾燥器で60℃、2日間乾燥させ、それを粉砕機で粉砕し、目開き355μmのふるい通過分をさらに60℃、24時間乾燥させた(「アルカリ処理担子菌」とする)。
ニッケル(Ni2+)、コバルト(Co2+)、リチウム(Li+)、ホウ素([B(OH)4]-)、又はセシウム(Cs+)を含む金属溶液は、それぞれNi(NO3)2・6H2O(関東化学(株))、Co(NO3)2・6H2O(関東化学(株))、LiCl(関東化学(株))、H3BO3(関東化学(株)又はCsCl(関東化学(株))を1ppm〜50ppmになるように蒸留水に溶解して調製した。各金属溶液のpHは、0.1M 水酸化ナトリウム及び/又は0.1M 硝酸(HNO3)を使用してpH6に調整した。
1ppm〜50ppmの金属溶液1Lに対して無処理担子菌及びアルカリ処理担子菌又はオゾン処理担子菌を1gの割合で添加した。混合液は30℃に設定した恒温器内でマグネチックスターラーを用いて攪拌した。吸着処理後の溶液は随時採取し、0.45μmのアクリルスチロール製メンブランフィルター(東洋濾紙(株)製、25AS045AN)で直ちにろ過した。
ろ過後の溶液に含まれるニッケル、コバルトの濃度は、誘導結合プラズマ発光分光分析装置(ICP−AES,株式会社島津製作所製 ICPS−7510)を用いて定量した。検量線の作成には、関東化学株式会社の原子吸光分析用標準液(1000mg/L)を適宜希釈して使用した。分析試料、及び検量線作成用標準試料は、全て硝酸酸性とした。ろ過後の溶液に含まれるセシウムの濃度は、イオンクロマトグラフ(DIONEX製 DX−500)を用いて定量した。分離カラムには、DIONEX製「IonPac(商標) CG12A」と「IonPac(商標) CS12A」を使用し、溶離液には18mmol/Lのメタンスルホン酸水溶液を使用した。溶離液の流速は1.0mL/minとした。
Q=(Ci−Cf/m)V
アルカリ処理担子菌(Pleurotus eryngii、Hypsizygus marmoreus、Lentinula edodes、Flammulina velutipes及びGrifola frondosa)を用いて、金属イオンを吸着する際の飽和吸着に達するまでの時間を調べた。使用した金属溶液は10ppmのニッケル溶液(pH6)とした。サンプリングは吸着時間5分、15分、30分、45分、60分の5回実施し、それぞれ吸着後の溶液中の残存ニッケル濃度を上記と同様にして測定した。
アルカリ処理担子菌による金属吸着特性をさらに調べた。吸着剤としてアルカリ処理担子菌(Pleurotus eryngii、Hypsizygus marmoreus、Lentinula edodes、Flammulina velutipes及びGrifola frondosa)を用い、吸着質としてニッケル、コバルト、リチウム、ホウ素、セシウムを含む金属溶液を用いた。金属濃度はそれぞれ1ppm、5ppm、10ppm、25ppm、50ppmとした。pH6の金属溶液1Lに対してアルカリ処理担子菌を1gの割合で投入し、混合液とした。混合液は30℃に設定した恒温器内においてマグネチックスターラーで攪拌した。ニッケル溶液を用いた吸着速度の実験結果から、すべての担子菌菌種で吸着平衡に達する時間よりも長い30分間を攪拌時間として設定した。
また、Langmuir式及びFreundlich式の2種類の吸着等温式を用いて吸着等温線の解析を行った。Langmuirモデルは式(2)に従った。
W=aWS C/(1+aC)
Langmuir式(2)を変形した直線式(3)に測定値をあてはめてC及びC/Wでプロットし、直線関係が成立している場合には直線の傾きと切片から吸着平衡定数及び飽和吸着量を算出した。
C/W=(1/aWS)+(1/WS)C
W=KC1/n
log W=log K+(1/n)log C
前記1.と同様にして、4菌種の担子菌(Pleurotus eryngii、Hypsizygus marmoreus、Grifola frondosa、Flammulina velutipes)を用いてアルカリ処理担子菌を製造し、前記2.1と同様にしてニッケルを吸着させ、吸着量を測定した。Pleurotus eryngii、Hypsizygus marmoreus、Grifola frondosa、Flammulina velutipesのそれぞれのニッケル吸着量は5.63、5.45、4.08及び3.84mg/gであった。
その後、アルカリ処理担子菌に吸着させたニッケルの脱離回収を、酸性溶液を用いて行った。酸性溶液としては、塩酸(関東化学(株)製、有害金属測定用、濃度35〜37%)及び蒸留水を使用してpH1、2、3、及び4に調整したものを用いた。重金属の脱離法は、酸性溶液1Lに対して、重金属吸着後の担子菌含有廃菌床1gを投入し、室温、30分間マグネチックスターラーで攪拌して行った。溶液中のニッケルイオン濃度はICP-AESを用いて定量した。回収率を、以下の計算式によって算出した:
回収率(%)=回収量/吸着量×100
水銀圧入式細孔分布測定装置(島津製作所製、オートポアIV9500)を用いて、子実体の無処理担子菌、アルカリ処理担子菌(いずれもFlammulina velutipes)の細孔分布図をそれぞれ求めた。水銀と試料の接触角を140度として細孔分布を算出した。
なお、アルカリ処理担子菌(Flammulina velutipes)の走査型電子顕微鏡像(SEM、エリオニクス社製、ERA−8900FE、250倍)を図9に示した。
これらのことから、担子菌が重金属イオンを吸着する主なメカニズムはイオン間相互作用による化学吸着であることが示された。
Pleurotus eryngii(エリンギ)及びLentinula edodes(シイタケ)の担子菌類2菌種の子実体を用い、前記1.に記載したとおりに、無処理担子菌、アルカリ処理担子菌を製造した。
無処理担子菌10gを0.2M 水酸化ナトリウム溶液1Lに投入し、室温で30分間マグネチックスターラーを用いて撹拌することにより、アルカリ処理を行った。この菌体を、洗浄液のpHが中性域に達するまでイオン交換水を用いて洗浄した。その後、遠心分離及び吸引ろ過によって菌体を回収し、乾燥器で60℃、2日間乾燥させ、それを粉砕機で粉砕し、目開き355μmのふるい通過分をさらに60℃、24時間乾燥させた(「アルカリ処理担子菌」)。
Lentinula edodes(シイタケ)を含む、シイタケ栽培後の廃菌床を用いたこと以外は前記5.と同様にして、「無処理担子菌」、「アルカリ処理担子菌」及び「オゾン処理後アルカリ処理担子菌」を製造した。この各種吸着剤を用いて、前記5.と同様にしてニッケル吸着量を測定し、子実体を用いて製造した吸着剤による吸着量と比較した。結果を表3に示す。
Claims (11)
- 担子菌の死菌体を含有する重金属吸着剤。
- 前記担子菌の死菌体が、乾燥処理、アルカリ処理、オゾン処理、又はアルカリ処理及びオゾン処理されたものである、請求項1記載の重金属吸着剤。
- 前記担子菌の死菌体が、廃菌床に含まれている、請求項1記載の重金属吸着剤。
- 粉体状である、請求項1記載の重金属吸着剤。
- 前記担子菌が、ハラタケ目(Agaricales)又はチョレマイタケ目(Polyporales)に属する担子菌である、請求項1記載の重金属吸着剤。
- 前記担子菌が、Pleurotus属、Hypsizygus属、Lentinula属、Flammulina属及びGrifola属からなる群より選択された一種以上の担子菌である、請求項1記載の重金属吸着剤。
- 前記担子菌が、エリンギ(Pleurotus eryngii)、ブナシメジ(Hypsizygus marmoreus)、シイタケ(Lentinula edodes)、エノキタケ(Flammulina velutipes)及びマイタケ(Grifola frondosa)からなる群より選択された一種以上の担子菌である、請求項1記載の重金属吸着剤。
- 重金属の回収方法であって、重金属を含有させた請求項1〜7のいずれか1項記載の重金属吸着剤を、酸性液体と接触させることにより、前記酸性液体中に重金属を回収する工程を含む、方法。
- 前記酸性液体が、pH4以下の塩酸又は硫酸である、請求項8記載の方法。
- 回収される重金属が、ニッケル、コバルト及びセシウムからなる群より選択される一以上の重金属である、請求項8記載の方法。
- 担子菌の死菌体を含有する重金属吸着剤の製造方法であって、担子菌又は担子菌を含む廃菌床を、オゾン処理した後にアルカリ処理をする工程を含む、方法。
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