JP2013539719A - 煙道ガスからｃｏ２捕捉のための溶媒及び方法 - Google Patents

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Abstract

本開示は、例えば、適した実循環量を溶媒に与えるための触媒、酵素の効率的な利用を記載しており、そうでなければ、煙道ガスから捕捉された高い濃度のＣＯ２を吸収し且つ維持するそれらの能力によって制限される。本発明は、促進されていない並びに促進された溶媒に及び広い範囲の反応のエンタルピーを有する溶媒に適用され得る。

Description

本特許出願は、２０１０年９月１５日に出願された同時継続米国仮出願第６１／３８３，０４６号の優先権を主張するものである。
背景
本開示は、煙道ガスからのＣＯ２捕捉のための触媒強化溶媒の使用に関し、従って、反応溶媒の促進剤又はより高いエンタルピーの必要性をなくすものである。
煙道ガス用途の場合、プロセス条件（煙道ガスの希薄ＣＯ２濃度、低分圧、低熱容量）は、吸収プロセスが相当する発熱反応中の吸収剤における低吸収速度によって又は温度の過度の上昇によって制限されることである。
過去において、これら２つの問題は、より高い吸収のエンタルピーを有する溶媒の使用によって対処されてきた。より高い吸収エンタルピーは、一般に溶媒（より高いｐＫａ）のより強いアルカリ性と関連しており、従って、反応速度の上昇並びにより高いＣＯ２の溶媒への溶解性にも関連する。特に、アミンベース溶媒を有する煙道ガスからのＣＯ２捕捉における幾つかの顕著な作用は、煙道ガス用途の反応溶媒のより高いエンタルピーを推奨する［ロシェル］。
残念なことに、反応溶媒のより高いエンタルピーには、それらが溶媒の再生のためのエネルギー要求量の増加に関与しているという欠点がある。ＣＯ２溶媒の吸収剤への改善された親和性は、それが再生器内で反応を逆にすることに関しては欠点になる。従って、取引きすべきトレードオフがある。
概要
本発明は、例えば、上記のトレードオフに関連する制約を減らすための、触媒、酵素の効率的な使用を含み、従って、適した実循環量を溶媒に与え、そうでなければ、煙道ガスから捕捉された高い濃度のＣＯ２を吸収し且つ維持する能力によって制限される。本発明は、促進されていない並びに促進された溶媒に及び広い範囲の反応のエンタルピーを有する溶媒に適用され得る。
詳細な説明
図１は、ガス流からＣＯ２を除去するための従来のシステムを示す。このシステムは、吸収塔（吸収器）１１１を含み、その際、ＣＯ２を含有するガス流（例えば、煙道ガス流）１１２が、例えば、逆流モードで、アミンベース溶媒などの溶媒溶液１１０と接触する。吸収器では、ガス流からのＣＯ２は溶媒に吸収される。ＣＯ２エンリッチの使用溶媒は、ライン１０１を介して吸収器を出ていく。ＣＯ２エンリッチ溶媒は、熱交換器１０９及びライン１０２を通って再生器１０３に移動し、その際、使用溶媒は、ＣＯ２と溶媒との間の化学結合を壊すことによってＣＯ２をストリップする。再生された溶媒は、ライン１０４を通って再生器の底部を出る。除去されたＣＯ２と水蒸気は、ライン１０５を通って再生器の頂部でプロセスを出る。更に、コンデンサは、水蒸気がプロセスを出て行くことを避けるために再生器の頂部に配置されてよい。
再生された溶媒は、ライン１０４を通ってリボイラ１０６に移動する。再生器の底部に配置された、リボイラでは、再生された溶媒は、蒸気１０７を生成するために沸騰され、これは溶媒からのＣＯ２の分離を推進するために再生器に戻される。更に、再沸騰は、再生された溶媒からの更なるＣＯ２の除去を与え得る。
再沸騰後に、再沸騰して加熱された溶媒は、吸収器からの使用溶媒と熱交換するために、ライン１０８を通って熱交換器１０９に移動する。熱交換は、溶液間の熱交換を可能にし、その結果、冷却された再沸騰溶媒と加熱された使用溶媒が得られる。再沸騰し且つ熱交換された溶媒は、その後、吸収器内で次回の吸収に引き継がれる。吸収器に供給される前に、溶媒１１０は吸収に適した温度まで冷却されてよい。従って、冷却器は、吸収器の溶媒入口近くに配置されてよい（図示しない）。
従来のアミンベースの溶媒の例としては、例えば、アミン化合物、例えば、モノエタノールアミン（ＭＥＡ）、ジエタノールアミン（ＤＥＡ）、メチルジエタノールアミン（ＭＤＥＡ）、ジイソプロピルアミン（ＤＩＰＡ）及びアミノエトキシエタノール（ジグリコールアミン）（ＤＧＡ）が挙げられる。工業プラントで最も一般に使用されているアミン化合物は、アルカノールアミンＭＥＡ、ＤＥＡ、ＭＤＥＡ及び従来のアミンと促進剤（例えば、ピペラジン）及び／又は阻害剤との幾つかのブレンドである。
煙道ガス用途のための典型的なアミンベース溶媒は、カ氏約１００〜１４０度の温度でＣＯ２を吸収する。このより低い温度を下回る場合、吸収速度は制限されるか又は遅くなり、この上限温度を上回る場合、ＣＯ２の溶媒への溶解性は急速に減少する。吸収器内の溶媒の温度は、吸収反応の発熱性のために、その入口温度又は出口温度よりも高くなり得る。これは、物質移動のための吸収塔の内部熱力学的な危機につながり、また不良な利用につながり得る。
本発明は、比較的高い理論循環量（熱力学的ＣＯ２ローディング量に基づく）、例えば、約１モル／リットルよりも高い循環量を有するが、実際のプロセス条件（吸収器内の発熱反応による遅い吸収速度及び／又は温度変動−溶解性）下でＣＯ２を吸収する能力の制限された溶媒を対象とするため、理論循環量の有意なパーセンテージを達成しない。例えば、図２は、異なるアミンの酸の解離定数（ｐＫａ）の関数としての理論循環量のプロットである。図２に示す通り、他の第３級アミン、例えば、ＤＭＥＡ（ジメチルエタノールアミン）、ＤＥＥＡ（ジエチルエタノールアミン）、及びＤＭｇｌｙ（ジメチルグリシン）は、ＭＤＥＡよりも高い循環量を有し得る。本発明者らは、これらのアミンが、通常、約９〜約１０．５の範囲のｐＫａ（４０℃）を有することを観察した。アミンは、曲線の頂上でＭＤＥＡよりも高い循環量を有するが、以前は、適度な大きさの吸収器内では遅すぎるために反応しないと考えられていた。
ＣＯ２の吸収速度を高める触媒をより低い温度で使用することによって、吸収器内のプロセス条件が最適化されて、溶媒の実循環量を理論循環量（熱力学によって定義される）のより高いパーセンテージまで高めることができる。かかる触媒としては、例えば、炭酸脱水酵素又はその類似体などの生体触媒が挙げられ得る。触媒が速度を高めるべき、温度がどれだけ低くあるべきかについては制限されていないが、実用的な観点から、以下の温度範囲が推奨され得る。触媒は、カ氏８０〜１４０度の範囲の温度で非触媒溶媒と比較して増加したＣＯ２充填を達成できなければならない。特に、全ての溶媒にとって、より低い温度であるが同じ又はより高い吸収速度に到達できる触媒が有益である。
触媒により促進された溶媒を用いる場合、より高い循環量のプロセスの最適化は、以下のことによって達成され得る：
・ 吸収器に入る溶媒の入口温度を低くすること。従って、全てのカラムが冷却器であるため、吸収速度が不利にならずにＣＯ２の溶解性が高まる。これは、非触媒溶媒と比較して固定リーンローディングに対して増加した実リッチローディングにつながる。
・ 吸収器内の溶媒の温度を、中間冷却（例えば、吸収塔内の冷却コイル又は他の熱交換器）又は／及び中間冷却−再循環（例えば、吸収塔から溶媒の一部を抜き取り、その部分を冷却し、それを吸収塔へ再注入して戻すこと）を用いることによって低くすること。従って、塔部分が冷却器であるため、吸収速度が不利になることなくＣＯ２の溶解性が高まる。これは、非触媒溶媒と比較して固定リーンローディングに対して増加した実リッチローディングにつながる。
・ ガス流量に対する液体流量の低下。これは、発熱反応に付随する温度の高まりを吸収器の頂部で可能にすることによって吸収塔の底部においてより低い温度を促進することができる。従って、塔部分が冷却器であるため、吸収速度が不利になることなくＣＯ２の溶解性が高まる。これは、非触媒溶媒と比較して固定リーンローディングに対して増加した実リッチローディングにつながる。
図１は、ガス流からＣＯ２除去のための従来のシステムの概略図である。 図２は、異なるアミンの酸の電離定数（ｐＫａ）の関数としての理論循環量（熱力学的ＣＯ２ローディング量に基づく）のプロットである。
実施例
この実施例では、触媒強化されたＭＤＥＡを選択し且つそれをＭＤＥＡ−Ｐｚと比較し、その際、Ｐｚは促進剤の役割を果たす。これは、例示だけのためであり、本発明は、ＭＤＥＡ、ＭＤＥＡ−Ｐｚに適用されてよく、また、一般に、煙道ガスからの特定のＣＯ２分離度に対して十分に高い理論循環量を示す溶媒全てに適用されてよい。
ＭＤＥＡ及びＭＤＥＡ−Ｐｚの理論循環量を下回る場合は、特定のプロセス温度及び煙道ガス組成で比較される：
・ １５ｋＰａのＰＣＯ２入口煙道ガス
ＭＤＥＡの溶媒理論循環量は以下の通りである：
・ カ氏９５度で０．３８
・ カ氏１０５度で０．３２
・ カ氏１１５度で０．２７
・ カ氏１２５度で０．２２
ＭＤＥＡ−Ｐｚの溶媒理論循環量は以下の通りである：
・ カ氏９５度で０．４７
・ カ氏１０５度で０．４４
・ カ氏１１５度で０．３９
・ カ氏１２５度で０．３６
本出願の場合、煙道ガスから９０％を除去することが提案される。選択された液ガス比は、ＭＤＥＡ−Ｐｚの場合、約０．３０モルＣＯ２／モルのアミン及びＭＤＥＡの場合、約０．３２モルＣＯ２／モルのアミンの最低実循環量に対して、３．３６ｋｇ／ｈｒ／ｋｇ／ｈｒである。
従って、ＭＤＥＡ−Ｐｚが、全温度（カ氏９５度〜１２５度）で理論的に分離を達成できる一方で、ＭＤＥＡはカ氏９５度でしか分離を達成できない。ＭＤＥＡ溶媒の液ガス比は、０．３２モル／モル未満の循環量での捕捉速度を達成するために上昇し得るが、これはより高い液ガス比及び相当する上昇したエネルギー損失が伴う。相当するエネルギー損失を、表１及び表２に報告する。
Figure 2013539719
Figure 2013539719
これらの２つの表から、理論循環量と等しい循環量をＭＤＥＡに与える触媒が、より高い反応エンタルピーを有する促進溶媒と比較して低下したエネルギー損失を可能にすることが分かった。この特殊な場合、触媒ＭＤＥＡは、ＭＤＥＡ−Ｐｚ溶媒に対して４２ｋＪ／モルのＣＯ２対約７０〜８０ｋＪ／モルのＣＯ２の反応エンタルピーを有することが予想される。より低い温度（この場合、カ氏９５度）でも理論循環量に到達するだけ十分に速度を高める触媒が、促進された溶媒と同じ溶媒循環速度（液ガス比）で向上したエネルギー数を与えることにも注目することができる。しかしながら、触媒が働く温度が高くなる場合、分離は、より高い液ガス比及び促進された触媒と比べた時のエネルギー節約における相当する削減（この場合、カ氏９５度でのエネルギー要求量の１５％の削減に対してカ氏１２５度でのエネルギー要求量の６％のみの削減）のコストでのみ達成できる。
実際の出願では、理論循環量を達成できることが予想されない。容量と接触時間の制限のため、実循環量は、理論循環量のあるパーセンテージだけである。表３及び表４では、吸収器の塔底部で熱力学的平衡ローディングへの達成可能なアプローチに影響を与えることによって、触媒がどのように溶媒のエネルギー性能を改善できるかが示されている。このプロセス条件は、上に挙げたものと同一のままである。
Figure 2013539719
Figure 2013539719
７０〜８０％の平衡への代表的なアプローチの場合、カ氏９５度でのエネルギー要求量の削減は、Ｐｚ促進ＭＤＥＡと比較して触媒により高められたＭＤＥＡを用いる場合、１８〜２１％の間である。
カ氏９５度よりも高い温度（ここに示さず）では、同じ傾向が予想されるが、エネルギー削減の利益は、より低い溶媒の循環量に伴ってより高い溶媒循環速度が要求されるために、より少なくなることが予想される。
上の実施例では、ＭＤＥＡなどの化学的に促進された溶媒が、化学的に促進された溶媒（例えば、ＭＤＥＡ−Ｐｚ）よりも良好に機能し得ることが実証される。２０％以上のエネルギー損失削減は、触媒強化が十分に低い温度で起こる場合に達成可能である。高い温度では、利益も見られるが、特定のＣＯ２分離度（例えば、９０％）を達成するために、溶媒循環速度が上昇される必要があるため、エネルギーの減少も予想される。本発明は、促進された、アミンベースの溶媒に適用され得る。本発明は、より低い反応エンタルピーを有する溶媒に最も適している。
本発明は、種々の例示的な実施態様に関して記載されているが、種々の変更がなされてよく且つ等価物は本発明の趣旨から逸脱することなくそれらの要素と置き換えられてよいことが当業者によって理解される。更に、それらの本質的な趣旨から逸脱することなく本発明の教示に対して特定の状況又は材料を適合させるために、多くの修正がなされ得る。従って、本発明は、本発明を実施するために考慮されている最良の形態として開示された特定の実施態様に限定されないが、本発明が、添付の特許請求の範囲の範囲内に入る全ての実施態様を含むことが意図されている。

Claims (26)

  1. 煙道ガス流からＣＯ２を捕捉するための溶媒溶液であって、前記溶媒溶液が、
    アミン溶媒；及び
    カ氏８０度〜１４０度の範囲の温度で、非触媒溶媒と比較して上昇したＣＯ２ローディングをアミン溶媒中で達成する触媒
    を含む、前記溶媒溶液。
  2. 触媒が生体触媒である、請求項１に記載の溶媒溶液。
  3. 生体触媒が炭酸脱水酵素又はその類似体である、請求項１に記載の溶媒溶液。
  4. アミン溶媒が、約１モル／リットルよりも高い又はそれに等しい理論循環量を有する、請求項１に記載の溶媒溶液。
  5. アミン溶媒が、約９よりも高い又はそれと等しく且つ約１０．５よりも低い又はそれと等しい酸解離定数（ｐＫａ）を有する、請求項１に記載の溶媒溶液。
  6. アミン溶媒が、ＤＭＥＡ（ジメチルエタノールアミン）、ＤＥＥＡ（ジエチルエタノールアミン）、及びＤＭｇｌｙ（ジメチルグリシン）を含む群から選択される、請求項１に記載の溶媒溶液。
  7. アミン溶媒を用いる煙道ガス流からＣＯ２を捕捉するためのシステムのエネルギー要求量の削減方法であって：
    ＣＯ２リッチ溶媒溶液とＣＯ２リーン煙道ガス流を提供するためにＣＯ２リーン溶媒溶液を、吸収塔内のＣＯ２リッチ煙道ガス流に適用する工程、その際、前記溶媒溶液が：
    アミン溶媒、及び
    カ氏８０度〜１４０度の範囲の温度で、非触媒溶媒と比較して上昇したＣＯ２ローディングをアミン溶媒中で達成する触媒
    を含む；並びに
    吸収塔に提供されたＣＯ２リーン溶媒溶液の温度を下げて、それによって吸収塔内のＣＯ２の溶解性を高める工程
    を含む、前記方法。
  8. 触媒が生体触媒である、請求項７に記載の溶媒溶液。
  9. 生体触媒が炭酸脱水酵素又はその類似体である、請求項７に記載の溶媒溶液。
  10. アミン溶媒が約１モル／リットルよりも高い又はそれと等しい理論循環量を有する、請求項７に記載の溶媒溶液。
  11. アミン溶媒が、約９よりも高い又はそれと等しく且つ約１０．５よりも低い又はそれと等しい酸解離定数（ｐＫａ）を有する、請求項７に記載の溶媒溶液。
  12. アミン溶媒が、ＤＭＥＡ（ジメチルエタノールアミン）、ＤＥＥＡ（ジエチルエタノールアミン）、及びＤＭｇｌｙ（ジメチルグリシン）を含む群から選択される、請求項７に記載の溶媒溶液。
  13. アミン溶媒を用いる煙道ガス流からＣＯ２を捕捉するためのシステムのエネルギー要求量の削減方法であって：
    ＣＯ２リッチ溶媒溶液とＣＯ２リーン煙道ガス流を提供するためにＣＯ２リーン溶媒溶液を、吸収塔内のＣＯ２リッチ煙道ガス流に適用する工程、その際、前記溶媒溶液が：
    アミン溶媒、及び
    カ氏８０度〜１４０度の範囲の温度で、非触媒溶媒と比較して上昇したＣＯ２ローディングをアミン溶媒中で達成する触媒
    を含む；並びに
    吸収塔内の溶媒溶液の温度を下げて、それによって吸収塔内のＣＯ２の溶解性を高める工程
    を含む、前記方法。
  14. 溶媒温度を、溶媒溶液の再循環及び中間冷却並びに溶媒溶液の再循環のうち少なくとも１つを用いて低下させる、請求項１３に記載の方法。
  15. 触媒が生体触媒である、請求項１３に記載の溶媒溶液。
  16. 生体触媒が炭酸脱水酵素又はその類似体である、請求項１３に記載の溶媒溶液。
  17. アミン溶媒が、約１モル／リットルよりも高い又はそれに等しい理論循環量を有する、請求項１３に記載の溶媒溶液。
  18. アミン溶媒が、約９よりも高い又はそれと等しく且つ約１０．５よりも低い又はそれと等しい酸解離定数（ｐＫａ）を有する、請求項１３に記載の溶媒溶液。
  19. アミン溶媒が、ＤＭＥＡ（ジメチルエタノールアミン）、ＤＥＥＡ（ジエチルエタノールアミン）、及びＤＭｇｌｙ（ジメチルグリシン）を含む群から選択される、請求項１３に記載の溶媒溶液。
  20. アミン溶媒を用いる煙道ガス流からＣＯ２を捕捉するためのシステムのエネルギー要求量の削減方法であって：
    ＣＯ２リッチ溶媒溶液とＣＯ２リーン煙道ガス流を提供するためにＣＯ２リーン溶媒溶液を、吸収塔内のＣＯ２リッチ煙道ガス流に適用する工程、その際、前記溶媒溶液が：
    アミン溶媒、及び
    カ氏８０度〜１４０度の範囲の温度で、非触媒溶媒と比較して上昇したＣＯ２ローディングをアミン溶媒中で達成する触媒
    を含む；並びに
    ＣＯ２リーン溶媒溶液とＣＯ２リッチ煙道ガス流との間の発熱反応に付随する温度の高まりを吸収器の頂部で可能にすることによって吸収塔の底部でのより低い温度を促進するために吸収器内のＣＯ２リーン溶媒溶液とＣＯ２リッチ煙道ガス流の流速を低下させる工程
    を含む、前記方法。
  21. 溶媒温度を、溶媒溶液の再循環及び中間冷却並びに溶媒溶液の再循環のうち少なくとも１つを用いて低下させる、請求項２０に記載の方法。
  22. 触媒が生体触媒である、請求項２０に記載の溶媒溶液。
  23. 生物触媒が炭酸脱水酵素又はその類似体である、請求項２０に記載の溶媒溶液。
  24. アミン溶媒が、約１モル／リットルよりも高い又はそれに等しい理論循環量を有する、請求項２０に記載の溶媒溶液。
  25. アミン溶媒が、約９よりも高い又はそれと等しく且つ約１０．５よりも低い又はそれと等しい酸解離定数（ｐＫａ）を有する、請求項２０に記載の溶媒溶液。
  26. アミン溶媒が、ＤＭＥＡ（ジメチルエタノールアミン）、ＤＥＥＡ（ジエチルエタノールアミン）、及びＤＭｇｌｙ（ジメチルグリシン）を含む群から選択される、請求項２０に記載の溶媒溶液。
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