JP2013529242A - 再生可能な炭化水素燃料ブレンドの生分解 - Google Patents
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Abstract
Description
本出願は、2010年5月21日出願の米国仮出願第61/347,127号明細書に関連し、その優先権を主張するものであり、その全体を本明細書に援用する。
化合物(これには、Fe(OH)3、キレート化鉄、ゼロ価の鉄、およびゼロ価のナノ鉄があるが、これらに限定されない)がある。電子受容体は、スラリーとしての注入、貫入(emplacement)、監視井戸からの注入、重力注入(gravity injection)、及び/または加圧注入、またはそれらの組合せを含む(ただし、これらに限定されない)方法を用いて、硝酸塩還元、鉄還元、及び/または硫酸塩還元の条件を実現するのに十分な量だけ、環境領域に加えることができる。硫酸塩及び/または硝酸塩及び/または鉄化合物を注入して、硫酸塩還元細菌及び/または硝酸塩還元細菌(存在する場合)を生物刺激して、地下へのイソブタノール含有ガソリンの放出によるBTEX汚染物質を生分解することができる。そのような生体刺激により、細菌の生物活性、個体群、およびまたは代謝の増大がもたらされうる。
一次近似を用いてイソブタノールとエタノールの生分解速度を比較すると、幾つかのイソブタノール処理では、一次速度定数が0.081±0.0044d−1であることが観察されたが(R2=0.80、処理4および処理5の両方のデータを使用、実施例1)、エタノール処理では、一次速度定数が0.074±0.0023d−1(R2=0.90)であることが観察された。したがって、イソブタノールは、高濃度処理において、エタノールの速度よりも速い速度で生分解した。低濃度処理(処理3)では、イソブタノールの速度定数は0.28±0.054d−1(R2=0.69)であった。これは、高濃度処理におけるイソブタノールまたはエタノールの生分解速度定数よりもおよそ3.5倍大きい。この相違は、細菌増殖の相違のみに起因するものではなかった。理論に縛られることは望まないが、イソブタノールの生分解(およびイソブタノール分解細菌の増殖)は、イソブタノール生分解のほとんどが行われた研究の最初の2週間の間ずっと、栄養制限されていたことが、この食い違いの1つの説明として考えられる。栄養制限は、低濃度イソブタノール処理の場合、同じくらい厳しいものではなかったかもしれず、その結果、低イソブタノール処理では、速度定数が増大した。あるいは、イソブタノールの速度定数の食い違いは高濃度でのイソブタノール基質阻害が原因であろう。基質阻害は、およそ3,000μMという低い濃度でのn−ブタノール生分解の研究の際に観察された(Alagappan and Cowan,2001,Biotechnol and Boengin.75:393−405)。
本明細書で示された結果は、イソブタノールが、硝酸塩還元、鉄還元、硫酸塩還元、およびメタン生成の条件下で容易に生分解することを実証している。この研究の条件では、イソブタノールがBTEXの生分解を遅くしないか、またはイソブタノールがBTEXの生分解速度を遅くする度合いが、エタノールがBTEXの生分解を遅くする度合いよりも小さかった。場合によっては、イソブタノールを添加すると、観察されたBTEXの生分解速度が増大した。したがって、イソブタノールの持続性および帯水層嫌気条件下でのBTEXの生分解へのその影響は、エタノールのそれよりも好ましいと考えられる。
材料および方法
土壌および地下水の試料
実験室でのミクロコスム試験用の土壌および地下水は、Vandenberg Air Force Base,CAのサイト60内から集めた。このサイトにはガソリン汚染歴があるが、大規模な浄化計画が実施された。集めた地下水は、上部空間が窒素の状態である殺菌したステンレス鋼のソーダ樽(soda kegs)(18.5L)に詰めた。アセテートコアスリーブ(acetate core sleeves)を備えたGeoprobe(登録商標)6620DTを用いて、地面下(bgs)のおよそ8〜12フィートにある土壌を集めた。現場でアセテートスリーブ内のコア試料に蓋をし密封して空気への暴露を最小限に抑え、氷上に置いて一晩の間に実験室へ運び、4℃で保管した。
ミクロコスムの実験に関する全体的な扱い方は、土壌−地下水スラリー中の、「高」濃度および「低」濃度の両方におけるBTEX(ベンゼン、トルエン、エチルベンゼン、および総キシレン)およびイソブタノールの生分解を評価するというものであった。最終的な転換生成物は同定しなかった。比較のため、イソブタノールの代わりにエタノールを使用して1つの処理試料を調製した。それぞれのBTEX化合物の目標BTEX濃度を、実験処理マトリックスを示す表2のBTEX欄に列挙してある。対照は、塩化第二水銀およびホルムアルデヒドによって改質した。BTEXおよびアルコールの濃度は、供給源地内および近くの下降勾配(downgradient)プルームで観察されるであろう(おおよその)潜在的地下水濃度を表すように選択した。この研究では、イソブタノール濃度に対してエタノール濃度が高いが、これは、地下水中のイソブタノールおよびエタノールの実際の溶解度を反映するよう意図したものである。エタノールの水溶解度は、イソブタノールの水溶解度のおよそ10倍であり、イソブタノールのオクタノール−水の分配係数は、エタノールの分配係数のおよそ10倍である(Organization for Economic Co−operation and Development,2004. SIDS Assessment Report for SIAM 19−Ethanol(CAS番号64−17−5).Berlin,Germany;Organization for Economic Co−operation and Development,2004. SIDS Assessment Report for SIAM 19−Isobutanol(CAS番号78−83−1),Berlin,Germany)。したがって、イソブタノールのおよそ3倍高いエタノールのモル濃度は、この研究での試験のために控えめに選択された。セット1の処理試料は、試料を集めてから4日以内に調製したが、セット2の処理試料は、土壌および地下水をおよそ2ヶ月間保管した後に調製した。実験処理試料のマトリックスを表2Aおよび2Bに示す。
FIDおよびRestek QSPLOTカラム(長さ30m、直径0.32mm)を備えたVarian CP−3900ガスクロマトグラフ(試料導入管の温度は260℃、検出器の温度は290℃)を使用して、上部空間のガスのBTEXを分析した。パルス放電ヘリウムイオン化検出器(Pulsed Discharge Helium Ionization Detector)(PDHID)およびCP−Molsiene 5AカラムとCP−ParaBond Qカラムの両方(どちらも長さが10m、直径が0.32mm)を備えたVarian CP−3800ガスクロマトグラフ(試料導入管の温度は210℃、検出器の温度は240℃)を使用して、上部空間の酸素を分析した。酸素は、1.20分で溶出した。塩化第二水銀で保持された130μLの副試料を最初に集めて、水中アルコール濃度(ならびにイソブチルアルデヒドおよびイソ酪酸)を測定した。水素炎イオン化検出器(FID)およびStabilwax DAカラム(長さ30m、直径320μm)を備えたVarian CP−3800ガスクロマトグラフ(試料導入管の温度が280℃、検出器の温度が280℃)を使用して、これらの試料を分析した。
実験の最初、(およそ)中頃、および最後に、BTEXおよびイソブタノールで改質されたミクロコスムから試料(2mL)を集めて、研究の過程全体にわたって微生物群の変化を評価した。回収したらすぐに、SM9215C法に従って、試料を連続的に希釈して、R2A寒天(BD Difco)および基礎塩培地(Basal Salts Medium)(BSM;Hareland et al.,1975,J.Bacteriol.121:272−285)寒天にまいた。こうした基質で増殖できる細菌を選択するために、BSMプレートを、BTEXまたはイソブタノールのどちらかを含んだ密封容器でインキュベートした。R2A寒天の場合は3日後、選択培地の場合は10日後に、手作業でコロニー数を数えた。試料(約8mL)はまた、−70℃で即座に凍結させ、研究の終わりに、CENSUS分析のためにドライアイスに入れて、Microbial Insights,Rockford,TNに輸送した。CENSUSでは、真正細菌の16S rRNA遺伝子コピーの計数に基づいた真正細菌の合計を定量するため、定量ポリメラーゼ連鎖反応(qPCR)試験法を使用した(CENSUSの方法の詳細については、Microbial Insights,2009のhttp://www.microbe.com/how−census−works.htmlおよびhttp://microbe.com/census−applications/anaerobic−btex.html(それぞれ07.07.2009および05.08.09でアクセスする)を参照されたい)。
いずれの対照でも、イソブタノールやエタノールの測定可能な減少(>10%)も、イソブチルアルデヒドの蓄積もイソ酪酸の蓄積も、観察されなかった。処理3および4におけるイソブタノールの生分解を図1に示す。低濃度処理(処理3)では、イソブタノールは分解して、7日以内に分析検出限界(3μM)未満になる。イソブタノールの分解生成物であるイソブチルアルデヒドおよびイソ酪酸が、4日間のインキューベーションで最初に検出され、その後、イソブチルアルデヒドは減少して5日間以内に検出されなくなった。イソ酪酸の濃度は最初に増大したが、82日後に取られた試料は、イソ酪酸もミクロコスム中でさらに分解したことを確証している(データは示されていない)。イソ酪酸の生分解生成物は、同定しなかったが、以前の研究では、イソ酪酸は好気条件下で容易に生分解すること、またブチレートは好気条件下で容易にCO2に変化することが示されている(Miller,2001,J.Anim.Sci.79:2503−2512;Bonartseva,2003,Appl.Biochem.Biotech.109:285−301)。
高濃度のBTEXで改質されたミクロコスム(イソブタノールを含むものと含まないもの)を図2に示す。低濃度のBTEXの場合の結果は図4に示す。観察された遅延時間および後退した1次有効半減期(first−order effective half lives)は日数で表され、表3に示されている。有効半減期は、後退半減期(regressed half−life)と遅延時間とを加えたものである。(IBA=イソブタノール;±値は95%信頼区間を示す。)
微生物のコロニー数およびqPCR分析の結果を図13に示す。これらのデータは、ミクロコスム中の微生物濃度が、研究の間中ずっと増大したことを示している。微生物コロニー数および総真正細菌のデータは両方とも似たような傾向を示しているが、分子分析で求められた真正細菌の濃度は、微生物コロニー数より大きかった。好気性平板菌数と分子分析による総細菌との間の食い違いは、珍しいことではない。なぜなら、細菌によってはすべての寒天平板で十分に増殖するわけではなく、後者の方法は、培養できる細菌、培養できない細菌、嫌気性細菌、および好気性細菌を測定するからである。平板菌数データにより、イソブタノールおよびBTEXの両方を分解できる天然細菌がサイトの物質中に存在することが確認された。低濃度処理で示されているように、微生物増殖は、基質(BTEXまたはイソブタノールのいずれか)がなくなってくると、限られてきた。
材料および方法
土壌および地下水
土壌および地下水および試料の収集と取り扱いの手順は、上述したとおりである。土壌および地下水の基本データを表4に示す。(NA=分析せず;*SVOC検出は、0.008mgL−1のフェノールおよび0.003mgL−1のフタル酸ビス(2−エチルヘキシル)を含む;**標準単位)
ミクロコスムの実験では、硝酸塩還元からメタン生成までの範囲の条件下における土壌−地下水のスラリー中のBTEXおよびイソブタノールの生分解を評価した。BTEXおよびイソブタノールは、「高」濃度および「低」濃度で評価した(表5)。2つの処理試料は、イソブタノールの代わりにエタノールを用いて調製した。電子受容体の濃度は、試料に添加された量を反映し、(表5)はサイトの地下水のバックグラウンド電子受容体濃度を含んでいない。BTEXおよびアルコールの濃度は、供給源地内および近くの下降勾配プルームで観察されるであろう潜在的地下水濃度を表す。この研究では、イソブタノール濃度に対してエタノール濃度が高いが、これは、地下水中のイソブタノールおよびエタノールの実際の溶解度を反映するよう意図したものである。エタノールの水溶解度は、イソブタノールの水溶解度のおよそ10倍であり、イソブタノールのオクタノール−水の分配係数は、エタノールの分配係数のおよそ10倍である(Organization for Economic Co−operation and Development,2004.SIDS Assessment Report for SIAM 19−Ethanol(CAS番号64−17−5).Berlin,Germany;Organization for Economic Co−operation and Development,2004.SIDS Assessment Report for SIAM 19−Isobutanol(CAS番号78−83−1),Berlin,Germany)。エタノールの生分解速度は、イソブタノールの生分解速度よりも大きいと予想さたため、イソブタノールよりもおよそ3倍高いエタノールのモル濃度は、試験のために控えめに選択された。
上部空間のガスを、BTEXについては、水素炎イオン化検出器(FID)およびRestek QSPLOTカラムを備えたVarian CP−3900ガスクロマトグラフ(GC)を用いて分析し、メタンについては、FIDおよびRestek Rt−アルミナカラムを備えたGCを用いて分析した。水中濃度は、ヘンリーの法則を使用して計算した。
ミクロコスムスラリー副試料の試料(およそ8mL)を、実験の最初および最後に処理2、6、9、および12から入手して、研究の過程全体にわたる微生物群の変化を確かめた。試料は、ただちに−70℃で凍結させ、(研究の終わりに)ドライアイスに入れて、総真正細菌の定量ポリメラーゼ連鎖反応(qPCR)のために、Microbial Insights,Rockford,TNに運び、CENSUS(商標)定量PCR技法によって細菌、鉄および硫酸塩還元細菌、およびメタン生成細菌を同定した(Microbial Insights,2009 http://www.microbe.com/how−census−works.htmlおよびhttp://microbe.com/census−applications/anaerobic−btex.html;それぞれ07.07.2009および05.08.09でアクセスする)。
イソブタノールは高濃度処理では完全に分解し、その分解速度は種々の嫌気条件下で変化した。図5は、高濃度処理におけるイソブタノールおよび電子受容体の濃度を示す(処理2、6、9、および12)。非改質処理のバックグラウンド硫酸塩濃度を示してある。対照ミクロコスムでは、イソブタノールやエタノールの減少も、またイソブチルアルデヒドやイソ酪酸の蓄積も観察されなかった。最も速いイソブタノール生分解は、硝酸塩で改質されたミクロコスムで観察された。16日以内に、イソブタノールは、硝酸塩還元条件において検出限界未満にまで分解した(処理6)。硝酸塩は、イソブタノールの分解と並行して利用され、減少して第13日までには検出されなくなり、その後第14日に再び改質された。バックグラウンド硫酸塩の測定できるほどの減少は、処理6では第19日までずっと観察されなかった(データは示されていない)。
対照におけるBTEX濃度の減少は、実験過程の間、無視できるものであった(<15%)。高濃度処理におけるBTEXの生分解を図5および7に示し、低濃度でのBTEXの結果を(比較エタノール処理と一緒に)図8を示す。処理4の最後の2つの時点については、BTEXを間違ってこの処理に再び加えてしまったので、データが得られていない。
表6に示されている微生物分析の結果は、概して、インキュベーションの間に微生物濃度が増大していることを示した。(値は細胞数/mLであり、±の値は95%信頼区間を示す。)
スコーピング(scoping)水分許容性および相分離の試験を、65°Fでイソブタノール−エタノール−ガソリンブレンドに対して実施した。イソブタノールの量を増やしながらE10ガソリンと混ぜ、その後、1.3%または2.6%のいずれかの水をすべてのブレンドに加えた。ブレンドによっては水を2.6容量%まで増やす必要があった。なぜならエタノールを含んでいるガソリンブレンドは、多量の水を吸収し、1.3%の水では分析のための分離した水相および炭化水素相を引き起こすのに必ずしも十分ではなかった(すなわち、1.3容量%の水は高濃度のイソブタノールブレンドによって完全に吸収されてしまった)からである。このことは、図11から知ることができる。その図においては、E10中のイソブタノールの量が5容量%に達するまでは、2つの相を生じさせるのに1.3容量%で十分であったが、E10中に10容量%のイソブタノールが含まれる場合、相分離を引き起こすために、そのレベルを2.6容量%の水にまで増やす必要があった。
Claims (28)
- 炭化水素燃料組成物の再生可能性を増大させるための、また該炭化水素燃料組成物によって汚染されるときの環境領域への影響を制限するための方法であって、該炭化水素燃料組成物の生分解性を増大させるために該炭化水素燃料組成物に適した量のイソブタノールを添加する工程を含む、上記方法。
- 炭化水素燃料組成物がエタノールをさらに含む、請求項1に記載の方法。
- エタノールが、イソブタノールの添加前に燃料組成物の最高で約10%までを含む、請求項1に記載の方法。
- イソブタノールが、炭化水素燃料組成物のBTEX成分の少なくとも1つの改善された生分解を提供する、請求項1に記載の方法。
- イソブタノールが、ベンゼンの改善された生分解を提供する、請求項1に記載の方法。
- 環境領域が土壌マトリックスを含み、ここでイソブタノールの添加が土壌マトリックス中のエタノールの輸送を低減する、請求項2に記載の方法。
- イソブタノールの添加が、前記組成物からのBTEXプルームの拡大を妨げる、請求項1に記載の方法。
- イソブタノールの添加が、炭化水素燃料組成物の様々な成分の生分解性を増大させる、請求項1に記載の方法。
- 改善された生分解が好気性条件下で生じる、請求項4または5に記載の方法。
- 改善された生分解が硝酸還元条件または硫酸還元条件下で生じる、請求項4または5に記載の方法。
- 嫌気性条件下の環境領域にあるイソブタノール含有炭化水素燃料組成物の環境運命を改善する方法であって、1つまたはそれより多いBTEX成分の生分解速度を増大させるのに十分な量で電子受容体を該領域に加えることを含む、上記方法。
- 電子受容体が、鉄、硫酸塩、もしくは硝酸塩、またはそれらの組合せである、請求項11に記載の方法。
- 電子受容体がFe(OH)3である、請求項11に記載の方法。
- 電子受容体がNaNO3である、請求項11に記載の方法。
- 電子受容体がMgSO4である、請求項11に記載の方法。
- 1つまたはそれより多いBTEX成分がトルエンを含む、請求項11に記載の方法。
- 1つまたはそれより多いBTEX成分がキシレンを含む、請求項11に記載の方法。
- 1つまたはそれより多いBTEX成分がベンゼンを含む、請求項11に記載の方法。
- 電子受容体が硝酸塩であり、それを硝酸還元条件を作り出すのに十分な量で加える、請求項11に記載の方法。
- 電子受容体が硫酸塩であり、それが硫酸還元条件を作り出すのに十分な量で存在する、請求項11に記載の方法。
- 電子受容体が硝酸塩であり、それが硝酸還元条件を作り出すのに十分な量で存在し、ここでトルエンがイソブタノールとほぼ同じ日数で生分解する、請求項11に記載の方法。
- 電子受容体が硫酸塩であり、それが硫酸還元条件を作り出すのに十分な量だけ存在し、ここでトルエンがイソブタノールとほぼ同じ日数で生分解する、請求項11に記載の方法。
- 電子受容体が硝酸塩であり、それが硝酸還元条件を作り出すのに十分な量だけ存在し、ここでベンゼンがイソブタノールとほぼ同じ日数で生分解する、請求項11に記載の方法。
- 電子受容体が硫酸塩であり、それが硫酸還元条件を作り出すのに十分な量だけ存在し、ここでベンゼンの生分解が、硫酸還元条件なしのその生分解と比べて改善される、請求項11に記載の方法。
- 電子受容体が硫酸塩であり、それが硫酸還元条件を作り出すのに十分な量だけ存在し、ここでベンゼンの生分解がイソブタノールの非存在下でのその生分解と比べて改善される、請求項11に記載の方法。
- 電子受容体が硫酸塩であり、それが硫酸還元条件を作り出すのに十分な量だけ存在し、ここでベンゼンの生分解がエタノールの存在下でのその生分解と比べて改善される、請求項11に記載の方法。
- ガソリンとイソブタノールと、Fe(OH)3、NaNO3、またはMgSO4の少なくとも1種とを含む組成物。
- ガソリンとイソブタノールと、Fe(OH)3、NaNO3、KNO3、NHNO3、Na2SO4、CaSO4、MgSO4、キレート化鉄、ゼロ価の鉄、およびゼロ価のナノ鉄の少なくとも1種とを含む組成物。
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