JP2013501315A - バイオ燃料電池システム - Google Patents
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Abstract
【選択図】図1A
Description
4Fe2+ + 4H+ + O2 = 4Fe3+ +2H2O (1)
に基づいている。
4Fe2+ = 4Fe3+ + 4e- (2)
と、細胞膜の内側で起こる反応:
4e- +O2 + 4H+ = 2H2O (3)
との2つの半反応を含む(M. Nemati, S.T.L. Harrison, G.S. Hansford, C. Webb, Biochemical Engineering Journal, 1 (1998) 171-190を参照)。電子は、3つの電子伝達体、すなわちラスチシアニン(rusticyanin)、シトクロムcおよびシトクロムaの連鎖を介して細胞壁を通って伝達される。
Fe3+ + e- = Fe2+ (4)
である。
A) 次の反応による酸素生成:
2H2O = 4e- + O2 + 4H+ (5a)
この場合、1つの電極上で第二鉄を還元し、別の電極上で酸素を生成させるために、外部電位を印加する必要がある。このシステムは、微生物の基質(第一鉄)の連続再生に使用され、非常に高い細胞収量の産生が得られる(N. Matsumoto, S. Nakasono, N. Ohmura, H. Saiki, Biotechnology and Bioengineering, 64 (1999) 716-721;並びに、S.B. Yunker, J.M. Radovich, Biotechnology and Bioengineering, 28 (1986) 1867-1875を参照)。
Fe2+ = Fe3+ + e- (5b)
このタイプの電気バイオリアクターは、電流値を測定することによって微生物による第一鉄酸化速度を決定するために使用されている(H.P. Bennetto, D.K. Ewart, A.M. Nobar, I. Sanderson, Charge Field Eff. Biosyst.--2,, (1989) 339-349;並びに、K. Kobayashi, K. Ibi, T. Sawada, Bioelectrochemistry and Bioenergetics, 39 (1996) 83-88を参照)。
CH3OH + H2O = CO2 + 6H+ +6e- (5c)
このシステムは、水中の汚染物質(メタノール)を電気化学分解するのに使用されている(A. Lopez-Lopez, E. Exposito, J. Anton, F. Rodriguez-Valera, A. Aldaz, Biotechnology and Bioengineering, 63 (1999) 79-86を参照)。
カソード電極を含有するカソード区画と;
アノード電極を含有し、かつ、アノード区画へ水素成分含有燃料を導入するための少なくとも1つの注入口を有するアノード区画であって、前記アノード区画がプロトン透過性膜によって前記カソード区画から分離されているアノード区画と;
アノード電極とカソード電極の間を電気的に接続させる外部回路と;
バイオリアクターへ酸素(O2)および炭素源を導入するための少なくとも1つの注入口を含むバイオリアクターであって、前記バイオリアクターが約1.2未満のpHで生存可能かつ活性のあるように選択された生きている微生物を含有するとともに、第一鉄イオン(Fe2+)イオンを第二鉄イオン(Fe3+)へ酸化させることが可能であり、前記バイオリアクターがカソード区画と流体連通(flow communication)状態にあり、バイオリアクターおよびカソード区画が水溶液を含有しており、該水溶液が約1.2未満のpHを有するとともに、第二鉄イオン(Fe3+)および第一鉄イオン(Fe2+)を含有している、バイオリアクターと;
カソード区画とバイオリアクターの間の水溶液を循環させるためのポンプ
とを含んでなる発電システムであって、
ここで、運転中:
i) 水溶液はカソード区画とバイオリアクターの間を循環し、燃料は前記アノード区画へ導入され、アノード電極での反応は、電子(e-)およびプロトン(H+)を生産するための燃料の水素成分の電気化学的酸化であり、ここで、前記プロトン(H+)はプロトン交換膜を横切ってカソード区画へと入り、かつ前記電子(e-)は外部回路に移動し、また同時に、
ii) 酸素(O2)および炭素源はバイオリアクターおよび水溶液へ導入され、バイオリアクター中では、第一鉄イオン(Fe2+)が約1.2未満のpHで微生物により第二鉄イオン(Fe3+)へ好気的に酸化されるとともに、カソード区画では、第二鉄イオン(Fe3+)が前記外部回路からカソード電極へ流れる電子により第一鉄イオン(Fe2+)に還元され;
電力が外部回路中の負荷を通過する電子により得られる、
発電システムを提供する。
a) アノード電極を含有するアノード区画へ水素成分含有燃料を導入するステップであって、アノード電極での反応は電子(e-)およびプロトン(H+)を生成するための前記水素成分の電気化学的酸化であり、前記プロトン(H+)は、プロトン電導膜を横切ってカソード電極を含有するカソード区画へ入り、また、前記電子(e-)は外部回路へ移動し、外部回路からの電子はカソード区画中のカソード電極に流れ込み、外部回路はカソード電極とアノード電極を接続している、前記ステップと;
b) 酸素(O2)および炭素源をバイオリアクターへ導入するステップであって、バイオリアクターが約1.2未満のpHで生存可能かつ活性である複数の微生物を含有しており、複数の微生物が第一鉄イオン(Fe2+)イオンを第二鉄イオン(Fe3+)へ酸化させることができるように選択される、前記ステップと;
c) 約1.2未満のpHで第一鉄イオン(Fe2+)および第二鉄イオン(Fe3+)を含有する水溶液をカソード区画からバイオリアクターまで、またバイオリアクターからカソード区画へ循環させるステップであって、カソード電極での反応は外部回路からカソード電極へ流れる電子(e-)による第二鉄イオン(Fe3+)の第一鉄イオン(Fe2+)への還元であり、同時に、複数の微生物が約1.2未満のpHのバイオリアクター中で第一鉄イオン(Fe2+)を第二鉄イオン(Fe3+)に好気的に酸化させる、前記ステップ
とを含み;
電力が外部回路中の電気負荷を通過する電子により得られる、
発電方法を提供する。
2H2 = 4H+ + 4e- (6)
は、カソード電極22での第二鉄イオンの還元:
4Fe3+ + 4e- = 4Fe2+ (7)
と対になる。反応(6)で生成されたプロトン(H+)は、プロトン導電性固体電解質18を横切ってカソード区画14内に入る。カソード電極22で生成された第一鉄イオン(Fe2+)は、プロトンとともにバイオリアクター26にポンプで送り込まれ、そこで、反応(1)にしたがって微生物により第二鉄イオン(Fe3+)に酸化され、その後、次の発電サイクルのためにカソード区画14に戻される。本システム10で生じている反応全体(化学反応+生化学反応)は、反応1、6および7をまとめることによって得られ、
2H2 + O2 = 2H2O (8)
で表される。
CH3OH + H2O = CO2 + 6H+ + 6e-
である。
C2H5OH + 3H2O = 2CO2 + 12H+ + 12e-
である。
Claims (36)
- カソード電極を含有するカソード区画と;
アノード電極を含有し、かつ、アノード区画に水素成分含有燃料を導入するための少なくとも1つの注入口を有し、プロトン透過性膜によって前記カソード区画から分離されているアノード区画と;
アノード電極とカソード電極の間を電気的に接続させる外部回路と;
バイオリアクターに酸素(O2)および炭素源を導入するための少なくとも1つの注入口を含み、約1.2未満のpHで生存可能かつ活性であるよう選択された生きている微生物を含有し、かつ第一鉄イオン(Fe2+)イオンを第二鉄イオン(Fe3+)へ酸化させることが可能であるバイオリアクターであって、カソード区画と流体連通状態にあり、バイオリアクターとカソード区画が水溶液を含有しており、該水溶液は約1.2未満のpHを有するとともに、第二鉄イオン(Fe3+)および第一鉄イオン(Fe2+)を含有している、前記バイオリアクターと;
カソード区画とバイオリアクターの間の水溶液を循環させるためのポンプ
とを含む発電システムであって、
ここで、運転中:
i) 水溶液はカソード区画とバイオリアクターの間を循環し、燃料は前記アノード区画へ導入され、アノード電極での反応は、電子(e-)およびプロトン(H+)を生産するための燃料の水素成分の電気化学的酸化であり、ここで、前記プロトン(H+)はプロトン交換膜を横切ってカソード区画へと入り、かつ前記電子(e-)は外部回路に移動し、かつ同時に、
ii) 酸素(O2)および炭素源はバイオリアクターおよび水溶液へ導入され、バイオリアクター中では、第一鉄イオン(Fe2+)が約1.2未満のpHで微生物により第二鉄イオン(Fe3+)へ好気的に酸化されるとともに、カソード区画では、第二鉄イオン(Fe3+)が前記外部回路からカソード電極へ流れる電子により第一鉄イオン(Fe2+)に還元され;
外部回路中の負荷を通過する電子により電力が得られる、発電システム。 - 微生物が化学合成無機独立栄養微生物;混合栄養微生物;化学合成無機独立栄養微生物と混合栄養微生物;および、化学合成無機独立栄養微生物と混合栄養微生物と有機栄養微生物;のいずれか1つである、請求項1に記載のシステム。
- 微生物が水溶液中に自由に浮遊しているもの、および固体担体上に固定化されているものいずれか1つまたはその組み合わせである、請求項1または2に記載のシステム。
- カソード区画に入る前に微生物が酸素の消費を終了するように配置されている第2の非通気バイオリアクターをさらに含む、請求項1〜3のいずれか1項に記載のシステム。
- 前記のそれぞれの微生物の属がレプトスピリウム属(Leptospirillum)、フェロプラズマ属(Ferroplasma)、スルホバチルス属(Sulfobacillus)、アシジチオバチルス属(Acidithiobacillus)、アリシクロバチルス属(Alicyclobacilus)、アシジミクロビウム属(Acidimicrobium)およびフェリミクロビウム属(Ferrimicrobium)のいずれか1つである、請求項1〜4のいずれか1項に記載のシステム。
- プロトン透過性膜が陽イオン交換膜、陰イオン交換膜、選択透過性イオン交換膜およびそれらの組み合わせからなる群から選択されるイオン交換膜である、請求項1〜5のいずれか1項に記載のシステム。
- プロトン透過性膜が、直径約100マイクロメートル未満の貫通した細孔を有する実質的に不活性な親水性材料を含む、請求項1〜6のいずれか1項に記載のシステム。
- プロトン透過性膜がヒドロゲルから作られているヒドロゲル膜を含む、請求項1〜7のいずれか1項に記載のシステム。
- ヒドロゲルが、ポリビニルアルコール、ポリヒドロキシエチルメタクリレート、ポリエチレンオキシドおよびそれらの組み合わせからなる群から選択され、それらは架橋剤を含有していても、あるいは含有していなくてもよい、請求項8に記載のシステム。
- ヒドロゲル膜がアノード電極の表面に対してその1つの表面上で結合されており、カソード電極の表面に対しその反対の表面上に結合されているか、あるいは両方に対し結合されている、請求項8または9に記載のシステム。
- プロトン透過性膜が層状構造を有しており、前記構造が、実質的に不活性な材料から作られた直径約1000マイクロメートル未満の貫通した細孔を有する膜に結合された第1のヒドロゲル膜を含む、請求項1〜10のいずれか1項に記載のシステム。
- プロトン透過性膜が層状構造を有しており、各層は隣接層に結合されており、前記構造が順番に:(i)第1のヒドロゲル膜と、(ii)実質的に不活性な材料から作られた直径約1000マイクロメートル未満の貫通した細孔を有するプロトン透過性膜とを含み;第1のヒドロゲル膜がアノード電極およびカソード電極の1つに結合されている、請求項1〜10のいずれか1項に記載のシステム。
- プロトン透過性膜が層状構造を有しており、各層は隣接層に結合されており、前記構造が順番に、(i)第1のヒドロゲル膜と、(ii)実質的に不活性材料から作られた直径約1000マイクロメートル未満の貫通した細孔を有する膜と、(iii)第2のヒドロゲル膜とを含む、請求項1〜10のいずれか1項に記載のシステム。
- 第1のヒドロゲル膜がアノード電極に結合されており、第2のヒドロゲル膜がカソード電極に結合されている、請求項13に記載のシステム。
- プロトン透過性膜が層状構造を有し、前記構造が、直径約1000マイクロメートル未満の貫通した細孔を有する第1の実質的に不活性な材料と、第1の実質的に不活性な材料の表面にその一表面で結合されているヒドロゲル膜と、間に結合されているヒドロゲル膜によって分離されている2つの実質的に不活性な材料のサンドイッチ構造を形成するようにヒドロゲル膜の反対表面にその表面で結合されている、直径約1000マイクロメートル未満の貫通した細孔を有する第2の実質的に不活性な材料とを含む、請求項1〜10のいずれか1項に記載のシステム。
- 水溶液が、NH4 +、K+、Ca2 +、Mg2 +、SO4 2-、Cl-、PO4 3-、NO3-、Cu、Mn、Mo、Ni、Znおよびそれらの組み合わせからなる群から選択される微生物の増殖を促進するための溶存栄養素を含む、請求項1〜15のいずれか1項に記載のシステム。
- 水素成分含有燃料が水素ガス、メタノール、エタノールおよびそれらの組み合わせからなる群から選択される、請求項1〜16のいずれか1項に記載のシステム。
- カソードが炭素およびステンレス鋼の1つを含み、前記カソードが金、白金、パラジウム、鉛およびそれらの組み合わせの1つを含むカソード触媒を含有する、請求項1〜17のいずれか1項に記載のシステム。
- アノードが炭素ベースの材料、触媒を含む炭素ベースの材料、および触媒の1つを含み、触媒が炭化タングステン、リン化鉄、リン化コバルトおよびそれらの組み合わせからなる群から選択され、炭素ベースの材料がカーボンブラック、活性炭粉末、活性炭粉末繊維、非活性炭粉末および非活性炭粉末繊維およびそれらの組み合わせからなる群から選択される、請求項1〜18のいずれか1項に記載のシステム。
- バイオリアクターがカソード区画と流体連通状態にある容器であって、微生物を封入しており、ここで、第一鉄イオン(Fe2+)が、微生物によって4Fe2+ + 4H+ + O2 = 4Fe3+ + 2H2Oで表される好気性酸化反応において第二鉄イオン(Fe3+)へ酸化され;この場合、カソード電極での反応は4Fe3+ + 4e- = 4Fe2+により表される、請求項1〜19のいずれか1項に記載のシステム。
- 溶存栄養素および第一鉄イオンの存在下、微生物による二酸化炭素(CO2)の固定により、バイオマスの生産および二酸化炭素の消費が応答的に生じる、請求項16に記載のシステム。
- 過剰の微生物増殖を除去するための遠心分離機またはフィルターの1つをさらに含む、請求項21に記載のシステム。
- 水溶液のpHが、約0のpH〜約1.2のpHの間の値で維持されている、請求項1〜22のいずれか1項に記載のシステム。
- 前記微生物がレプトスピリルム・フェリフィルム(Leptospirillum ferriphilum)、レプトスピリルム・フェロオキシダンス(Leptospirillum ferrooxidans)、レプトスピリルム・フェロジアゾトロフム(Leptospirillum ferrodiazotrophum)、レプトスピリルム・サーモフェロオキシダンス(Leptospirillum thermoferrooxidans)、フェロプラズマ・アコジフィルム(Ferroplasma acodophilum)、フェロプラズマ・クプリクムランス(Ferroplasma cupricumulans)、フェロプラズマ・アシダルマヌス(Ferroplasma acidarmanus)、スルホバチルス・サーモトレランス(Sulfobacillus thermotolerans)、スルホバチルス・サーモスルフィドオキシダンス(Sulfobacillus thermosulfidooxidans)、スルホバチルス・モントセラテンシス(Sulfobacillus montserratensis)、スルホバチルス・シビリクス(Sulfobacillus sibiricus)、スルホバチルスの未分類の菌株、アシジチオバチルス・フェロオキシダンス(Acidithiobacillus ferrooxidans)、フェリミクロビウム・アシジフィルム(Ferrimicrobium acidiphilum)およびそれらの組み合わせからなる群から選択される、請求項1〜23のいずれか1項に記載のシステム。
- a) アノード電極を含有するアノード区画へ水素成分含有燃料を導入するステップであって、アノード電極での反応は電子(e-)およびプロトン(H+)を生成するための前記水素成分の電気化学的酸化であり、前記プロトン(H+)は、プロトン電導膜を横切ってカソード電極を含有するカソード区画へ入り、前記電子(e-)は外部回路へ移動し、外部回路からの電子はカソード区画中のカソード電極に流れ込み、外部回路はカソード電極とアノード電極を接続している、前記ステップと;
b) 酸素(O2)および炭素源をバイオリアクターへ導入するステップであって、バイオリアクターが約1.2未満のpHで生存可能かつ活性である複数の微生物を含有しており、複数の微生物が第一鉄イオン(Fe2+)イオンを第二鉄イオン(Fe3+)へ酸化させることができるように選択される、前記ステップと;
c) 約1.2未満のpHで第一鉄イオン(Fe2+)および第二鉄イオン(Fe3+)を含有する水溶液をカソード区画からバイオリアクターまで、バイオリアクターからカソード区画へ循環させるステップであって、カソード電極での反応は外部回路からカソード電極へ流れる電子(e-)による第二鉄イオン(Fe3+)の第一鉄イオン(Fe2+)への還元であり、同時に、複数の微生物が約1.2未満のpHのバイオリアクター中で第一鉄イオン(Fe2+)を第二鉄イオン(Fe3+)に好気的に酸化させる、前記ステップ
とを含み;
電力が外部回路中の電気負荷を通過する電子により得られる、発電方法。 - 微生物が混合栄養微生物、化学合成無機独立栄養微生物、混合栄養微生物と化学合成無機独立栄養微生物、または、化学合成無機独立栄養微生物と有機栄養微生物である、請求項25に記載の方法。
- 前記のそれぞれの微生物の属がレプトスピリウム属(Leptospirillum)、フェロプラズマ属(Ferroplasma)、スルホバチルス属(Sulfobacillus)、アシジチオバチルス属(Acidithiobacillus)、アリシクロバチルス属(Alicyclobacilus)、アシジミクロビウム属(Acidimicrobium)およびフェリミクロビウム属(Ferrimicrobium)の1つである、請求項25または26に記載の方法。
- 微生物により生産される有機副生成物を消費するために水溶液中に有機栄養微生物、混合栄養微生物、または化学合成無機独立栄養微生物と有機栄養微生物をさらに含む、請求項25〜27に記載の方法。
- 水素成分含有燃料が水素ガス、メタノール、エタノールおよびそれらの組み合わせからなる群から選択される、請求項25〜28のいずれか1項に記載の方法。
- バイオリアクターおよびカソード区画が微生物の増殖を促進するための溶存栄養素を含有しており、溶存栄養素が、NH4 +、K+、Ca2 +、Mg2 +、SO4 2-、Cl-、PO4 3-、NO3-、Cu、Mn、Mo、Ni、Znおよびそれらの組み合わせからなる群から選択される、請求項25〜29のいずれか1項に記載の方法。
- 1以上のの微生物培養パラメーターを変更することにより発電とバイオマス生産の割合を制御するステップであって、微生物培養パラメーターがカソード電極の電位、Fe2+濃度とFe3+濃度の割合、および溶存栄養素の濃度を含む、前記ステップをさらに含む、請求項25〜30のいずれか1項に記載の方法。
- 溶存栄養素および第一鉄イオンの存在下、微生物による二酸化炭素(CO2)の固定により、バイオマスの生産および二酸化炭素の消費が応答的に生じる、請求項30に記載の方法。
- 水溶液のpHが、約0のpH〜約1.2のpHの間の値で維持されている、請求項25〜32のいずれか1項に記載の方法。
- バイオリアクター中の第二鉄イオン濃度が経時的に減少するよう、燃料電池中の第一鉄イオンに対する第二鉄イオンを低減させることにより、継続維持可能な電力よりも高い電力を一時的に提供するステップを含む、請求項25〜33のいずれか1項に記載の方法。
- 高電力を一時的に提供した後、一定時間、低電力または公称電力を提供することによって、バイオリアクター中の第二鉄イオン濃度を公称レベルに戻すことができるステップを含む、請求項34に記載の方法。
- 継続維持可能な電力よりも低い電力を一時的に提供するステップを含む、請求項25〜35のいずれか1項に記載の方法。
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