JP2013500387A - 複合熱・化学発光反応システム - Google Patents

Abstract

少なくとも１種類のシュウ酸エステル、少なくとも１種類の蛍光剤および少なくとも１種類の無機塩を含む少なくとも１個の第１の部分と、少なくとも１種類の過酸化物および少なくとも１種類の触媒を含む少なくとも１個の第２の部分とを含む、複数の部分からなるマーキングシステムであって、少なくとも１種類の無機塩がチオ硫酸ナトリウム、チオ硫酸カリウム、酢酸コバルト、酢酸銅、酢酸鉛、塩化銅（ＩＩ）、塩化鉄（ＩＩＩ）、ヨウ化カルシウム、ヨウ化カリウムおよび硝酸銀から選択される、複数の部分からなるマーキングシステム。２個の部分が相互作用するときに光と熱が発せられる。

Description

本出願は、２００９年７月２７日に出願された米国仮特許出願第６１／２２８，８６１号に対する優先権を主張し、この出願の内容は本明細書において参照として援用される。

本開示は、複合化学発光・発熱反応（ａ ｃｏｍｂｉｎｅｄ ｃｈｅｍｉｌｕｍｉｎｅｓｃｅｎｔ ａｎｄ ｅｘｏｔｈｅｒｍｉｃ ｒｅａｃｔｉｏｎ）を含むマーカーおよびシグナルに関する。マーカーおよびシグナルは、軍事および非軍事訓練、ならびに戦術的作戦に使用することができる。

マーカーは、軍事組織と非軍事組織の両方によって、訓練、戦術的作戦、および戦場で使用される。マーカーは、敵の設備および車両の地上位置などの標的を視覚的に識別する働きをする。さらに、弾薬の発射後などの発射体の弾道を観察者が視覚的に追跡できるようにするトレーサーが使用される。化学発光マーカーおよびトレーサーは、化学反応の結果として、可視または赤外スペクトル光を発する。かかる一反応は、触媒の存在下で過酸化水素を使用した蛍光剤の活性化である。

夜間の作戦に参加する軍隊は、通常、暗視ゴーグル、サーマルゴーグル、サーマルカメラを含めて、多様なタイプの視覚装置を装備する。一部隊内の兵員は、異なるタイプの視覚装置を装着することが多い。例えば、軍隊輸送機は、サーマルゴーグルを使用した砲兵隊員、および暗視ゴーグルを使用した兵士を乗せることができる。化学発光シグナルを発するマーカーは、暗視ゴーグルを付けた兵士には見えるが、砲兵隊員には見えない。同様に、サーマルゴーグルを付けた砲兵隊員は熱マーカーを見ることができるが、兵士には見えない。さらに、ゴーグルが作動するミクロン波長に関して暗視ゴーグル間で異なる場合があり、可視光の波長の変化をまねいている。現在、軍人が装着し得る異なるタイプの視覚装置のすべてで見ることができるマーカーはない。したがって、熱および／または暗視装置で見ることができるマーカーが必要とされる。

したがって、本開示の一目的は、サーマルゴーグルと暗視ゴーグルの両方を使用する兵員に見ることができる化学発光・熱システムを提供することである。これは、活性化によって光と熱を発することができる複数の部分からなるシステムを使用することによって達成することができ、少なくとも第１の部分は、少なくとも１種類のシュウ酸エステル、少なくとも１種類の蛍光剤、および少なくとも１種類の無機塩を含み、少なくとも第２の部分は、少なくとも１種類の過酸化物および少なくとも１種類の触媒を含む。

シュウ酸エステル、過酸化物、蛍光剤および触媒を利用する化学光システムは、一般に当業者に公知である。かかるシステムの温度感受性も当業者に公知である。典型的なシュウ酸エステル化学光システムの欠点は、氷点未満の温度では検出可能な光を発生しないことである。したがって、低い周囲温度の影響を受けにくいシュウ酸エステル化学光システムが必要とされる。

したがって、本開示の一目的は、通常環境において生じる温度で使用可能な光を発生する複合化学発光・発熱反応を提供することである。

一般に、本開示は、活性化によって光と熱を発する複数の部分からなるシステムを含むマーカーおよびシグナル、ならびにかかるマーカーおよびシグナルを使用する方法を提供する。より具体的には、シュウ酸エステル／過酸化物に基づく化学発光システムにおいて、ある種の無機塩の使用が、視覚および熱マーカーとして作用するのに十分な、光に加えて熱を発生することが発見された。

本開示の一態様は、少なくとも１種類のシュウ酸エステル、少なくとも１種類の蛍光剤および少なくとも１種類の無機塩を含む少なくとも１個の部分と、少なくとも１種類の過酸化物および少なくとも１種類の触媒を含む少なくとも１個の第２の部分とを含む、複数の部分からなるマーキングシステムであって、２個の部分が相互作用するときに光と熱が発せられ、少なくとも１種類の無機塩がチオ硫酸ナトリウム、チオ硫酸カリウム、酢酸コバルト、酢酸銅、酢酸鉛、塩化銅（ＩＩ）、塩化鉄（ＩＩＩ）、ヨウ化カルシウム、ヨウ化カリウムおよび硝酸銀から選択される、複数の部分からなるマーキングシステムである。本開示の別の一態様においては、光と熱は、２個の部分が混合するとすぐに発せられる。本開示の別の一態様においては、システムは、システムの２個の部分が完全に混合したときに光と熱のピーク発光に達する。本開示の別の一態様は、赤外スペクトル、可視スペクトルまたはその組合せにおける複数の波長を含めて、複数の波長で光を発することを対象とする。

本開示の別の一態様においては、複数の部分からなるマーキングシステムは、第１の部分および第２の部分の担体溶媒を含む。本開示の別の一態様は、マーキングシステムの追加の成分を含む。かかる追加の成分としては、マーカーが標的により良好に固着するようにする増粘剤、日中の標的マーキングのための蛍光粉体、および凍結を防止する凍結防止剤が挙げられる。

本開示の別の一態様においては、複数の部分からなるシステムの一部分は、混合が望まれるときまでマーキングシステムの少なくとも第１の部分をマーキングシステムの少なくとも第２の部分から分離するハウジングに含まれる。本開示の別の一態様は、中空の柔軟なプラスチック管に収容された複数の部分からなるマーキングシステムを含み、マーキングシステムの少なくとも１個の部分は、中空の柔軟な管に含まれ、少なくとも第２の部分は、第１の部分を含む柔軟な管の内部にある密封ガラスバイアルに含まれ、ガラスバイアルの破壊と同時に２個の部分が混合する。

本開示の別の一態様は、複数の部分からなる化学発光・熱マーカーを発射体の中に含む、発射体であって、複数の部分からなる化学発光・熱マーカーが、少なくとも１種類のシュウ酸エステル、少なくとも１種類の蛍光剤および少なくとも１種類の無機塩を含み、少なくとも１種類の無機塩がチオ硫酸ナトリウム、チオ硫酸カリウム、酢酸コバルト、酢酸銅、酢酸鉛、塩化銅（ＩＩ）、塩化鉄（ＩＩＩ）、ヨウ化カルシウム、ヨウ化カリウムおよび硝酸銀から選択される、少なくとも１個の第１の部分と、少なくとも１種類の過酸化物および少なくとも１種類の触媒を含む少なくとも１個の第２の部分から少なくとも１個の第１の部分を分離する、少なくとも１個の破壊可能な障壁とを含み、少なくとも１個の破壊可能な障壁が破壊されると光と熱が発せられる、発射体を対象とする。

本開示の更に別の一態様は、標的をマーキングする方法であって、
ａ）複数の部分からなる化学発光・熱マーキングシステムを含む発射体を発射すること（ここで、複数の部分からなる化学発光・熱マーキングシステムの少なくとも１個の第１の部分は、少なくとも１種類のシュウ酸エステル、少なくとも１種類の蛍光剤および少なくとも１種類の無機塩を含み、少なくとも１種類の無機塩はチオ硫酸ナトリウム、チオ硫酸カリウム、酢酸コバルト、酢酸銅、酢酸鉛、塩化銅（ＩＩ）、塩化鉄（ＩＩＩ）、ヨウ化カルシウム、ヨウ化カリウムおよび硝酸銀から選択され、少なくとも１個の破壊可能な障壁が、少なくとも１種類の過酸化物および少なくとも１種類の触媒を含む少なくとも１個の第２の部分から少なくとも１個の第１の部分を分離する）、
ｂ）少なくとも１個の第１の部分と少なくとも１個の第２の部分の間の少なくとも１個の破壊可能な障壁を破壊すること、
ｃ）少なくとも第１の部分と少なくとも第２の部分の反応の生成物として光と熱を生成すること、および
ｄ）発射体が命中した標的を活性化された複数の部分からなる化学発光・熱マーキングシステムでマーキングすること
を含む、方法を対象とする。

本開示の別の一態様は、少なくとも１種類のシュウ酸エステル、少なくとも１種類の蛍光剤および少なくとも１種類の無機塩を含む少なくとも１個の第１の部分を、少なくとも１種類の過酸化物および少なくとも１種類の触媒で構成される少なくとも１個の第２の部分と混合することによって、複数の部分からなる化学発光・熱マーキングシステムを活性化すること、および光と熱を生成することを含み、少なくとも１種類の無機塩がチオ硫酸ナトリウム、チオ硫酸カリウム、酢酸コバルト、酢酸銅、酢酸鉛、塩化銅（ＩＩ）、塩化鉄（ＩＩＩ）、ヨウ化カルシウム、ヨウ化カリウムおよび硝酸銀から選択される、シグナル伝達方法を対象とする。これらの実施形態の幾つかにおいては、複数の部分からなる化学発光・熱マーキングシステムは中空の柔軟な管中に存在し、少なくとも１個の第１の部分は管中に存在し、柔軟な管は、少なくとも１個の第２の部分を含む少なくとも１個の密封ガラスバイアルも含み、管が曲げられ、ガラスバイアルが破壊し、少なくとも１個の第２の部分を放出し、それを少なくとも１個の第１の部分と混合させ、反応させる結果として、複数の部分が混合される。

本開示の追加の目的および利点は、以下の記述である程度説明され、以下の記述からある程度明らかになるはずであり、または本開示の実施によって習得することができる。本開示の目的および利点は、添付の特許請求の範囲に特に示された要素および組合せによって理解され、達成されるであろう。

上記一般的記述と以下の詳細な記述のどちらも、単なる例示および説明に過ぎず、特許請求の範囲に記載の本開示を限定するものではないことを理解されたい。

本明細書の一部に組み入れられ、本明細書の一部を構成する添付図面は、本開示の一実施形態を示し、記述と一緒に、本開示の原理を説明するのに役立つ。

図１は、化学光プロセスであり、ガラスアンプル内のオキサラートおよび蛍光剤の溶液と、ガラスアンプルおよび活性化物質溶液を含むプラスチック管を示す。

本開示の複数の部分からなるマーキングシステムは、活性化されると、サーマルゴーグルと暗視ゴーグルの両方で確認することができる。より具体的には、複数の部分からなるシステムで使用される化学物質が相互作用すると、それらは反応して、光と熱の両方を発する。本明細書では「活性化」は、複数の成分の化学反応が開始したことを意味する。

複数の部分からなるマーキングシステムは、活性化まで分離したままである少なくとも２個の部分で構成される。第１の部分は、少なくとも１種類のシュウ酸エステル、少なくとも１種類の蛍光剤および少なくとも１種類の無機塩で構成され、第２の部分は、少なくとも１種類の過酸化物および少なくとも１種類の触媒で構成される。

複数の部分からなるシステムの成分が反応すると光と熱が発せられる。発せられる光と熱の強度は、複数の部分からなるシステムの成分が混合すると増加し、少なくとも２個の成分が一緒に完全混合し、反応すると、ピーク発光に達することができる。成分の混合速度は、マーキングシステムの実際的な適用例に応じて決まる。実験室規模では、混合速度は、典型的には、マーキングシステムの一方の部分が第２の部分の溶液に注入される速度に依存する。しかし、マーキングシステムが弾薬または発射体内で使用されるときには、弾薬または発射体の極度の速度および回転が、発射とほぼ同時に複数の部分を完全に混合するように作用し、ピーク発光および発熱にほぼ瞬時に達することができる。

発光波長は、選択されるマーカーおよび蛍光剤の所望の適用例に応じて決まり、可視と赤外スペクトルの両方の波長を含むことができる。一つのマーキングシステム内で複数の蛍光剤を併用して、複数波長の光を発することが好ましい場合もある。

複数の部分からなるマーキングシステムの反応速度は、使用する触媒量に依存する可能性があり、反応が行われる温度に依存した一次動力学に従って進行する。発光強度も、触媒量、混合の完全性、および使用する蛍光剤量に依存し得る。

本開示の複数の部分からなる混合システムは、光と熱の両方を発する能力がある。熱は、例えば、無機塩による過酸化水素の触媒的分解の生成物であり得る。しかし、すべての無機塩が、マーキングシステムが光と熱の両方を発するように作用するわけではない。塩化カルシウム、酢酸ナトリウムなどの無機塩は、明反応を停止させるように作用し、十分な発光を与えない。本開示に有用である少なくとも１種類の無機塩は、チオ硫酸ナトリウム、チオ硫酸カリウム、酢酸コバルト、酢酸銅、酢酸鉛、塩化銅（ＩＩ）、塩化鉄（ＩＩＩ）、ヨウ化カルシウム、ヨウ化カリウムおよび硝酸銀から選択される。ある実施形態においては、少なくとも１種類の無機塩は、２部分からなる組成物の総重量に基づいて０．１重量パーセントから３０重量パーセントの量で存在する。例えば、少なくとも１種類の無機塩は、５重量パーセントから３０重量パーセント、５重量パーセントから２５重量パーセント、１０重量パーセントから２５重量パーセント、１０重量パーセントから２０重量パーセントなど、２部分からなる組成物の総重量に基づいて１重量パーセントから３０重量パーセントの量で存在することができる。

マーキングシステムの光と熱は、ある実施形態においては、約２分間、最高２０分間または最高３０分間持続することができる。別の実施形態においては、本開示のマーキングシステムは、光と熱を少なくとも３０分間発し続ける。これらの実施形態では、複数の軍隊輸送機が、同じくマークされた標的を通り過ぎることができる。かかる実施形態においては、第１の軍隊輸送機によってマークされた標的は、経路上のより後方の軍隊輸送機であっても見ることができ、後方の軍隊輸送機は、マーキング対象の取扱いにより適している場合がある。マーキングシステムがその発光を維持する時間の長さは、反応の生成物とすることができ、または使用する触媒の結果とすることができる。マーキングシステムがその温度を維持する時間の長さは、マーキングシステムの熱容量に依存する可能性があり、したがって管または含まれるハウジング内に維持されたマーキングシステム溶液は、そのハウジングから放出されたマーキングシステム溶液よりも長くその熱を維持し、標的上に広がるであろう。

マーキングシステムの第１の部分は、上述した少なくとも１種類の蛍光剤、ならびに上述した少なくとも１種類のシュウ酸エステルおよび少なくとも１種類の無機塩を含む。マーキングシステムの第１の部分は、場合によっては、少なくとも１種類の担体を含むことができる。

本開示に有用である少なくとも１種類のオキサラートの例としては、ビス（２，４，５−トリクロロ−６−カルボペントキシフェニル）オキサラート、ビス（２，４，５−トリクロロフェニル）オキサラート、ビス（２，４，５−トリブロモ−６−カルボヘキソキシフェニル）オキサラート、ビス（２−ニトロフェニル）オキサラート、ビス（２，４−ジニトロフェニル）オキサラート、ビス（２，６−ジクロロ−４−ニトロフェニル）オキサラート、ビス（２，４，６−トリクロロフェニル）オキサラート、ビス（３−トリフルオロメチル−４−ニトロフェニル）オキサラート、ビス（２−メチル−４，６−ジニトロフェニル）オキサラート、ビス（１，２−ジメチル−４，６−ジニトロフェニル）オキサラート、ビス（２，４−ジクロロフェニル）オキサラート、ビス（２，４−ジニトロフェニル）オキサラート、ビス（２，５−ジニトロフェニル）オキサラート、ビス（２−ホルミル−４−ニトロフェニル）オキサラート、ビス（ペンタクロロフェニル）オキサラート、ビス（１，２−ジヒドロ−２−オキソ−１−ピリジル）グリオキサール、ビス（２，４−ジニトロ−６−メチルフェニル）オキサラート、ビス−Ｎ−フタルイミジルオキサラートおよびその混合物が挙げられる。

本開示に有用である少なくとも１種類の蛍光剤の例としては、１−メトキシ−９，１０−ビス（フェニルエチニル）アントラセン、ペリレン、ルブレン、１６，１７−ジデシクロキシビオラントロン（１６，１７−ｄｉｄｅｃｙｃｌｏｘｙｖｉｏｌａｎｔｈｒｏｎｅ）、２−エチル−９，１０−ビス（フェニルエチニル）アントラセン；２−クロロ−９，１０−ビス（４−エトキシフェニル）アントラセン；２−クロロ−９，１０−ビス（４メトキシフェニル）アントラセン；９，１０−ビス（フェニルエチニル）アントラセン；１−クロロ−９，１０−ビス（フェニルエチニル）アントラセン；１，８−ジクロロ−９，１０−ビス（フェニルエチニル）アントラセン；１，５−ジクロロ−９，１０−ビス（フェニルエチニル）アントラセン；２，３−ジクロロ−９，１０−ビス（フェニルエチニル）アントラセン；５，１２−ビス（フェニルエチニル）テトラセン；９，１０−ジフェニルアントラセン；１，６，７，１２−テトラフェノキシ−Ｎ，Ｎ’−ビス（２，６−ジイソプロピルフェニル）−３，４，９，１０−ペリレンジカルボキシイミド；１，６，７，１２−テトラフェノキシ−Ｎ，Ｎ’−ビス（２，５−ジ−ｔ−ブチルフェニル）−３，４，９，１０−ペリレンジカルボキシイミド；１，７−ジ−クロロ−６，１２−ジフェノキシ−Ｎ，Ｎ’−ビス（２，６−ジイソプロピルフェニル）−３，４，９，１０−ペリレンジカルボキシイミド；１，６，７，１２−テトラ（ｐ−ブロモフェノキシ）−Ｎ，Ｎ’−ビス（２，６−ジイソプロピルフェニル）−３，４，９，１０−ペリレンジカルボキシイミド；１，６，７，１２−テトラフェノキシ−Ｎ，Ｎ’−ジ−ネオペンチル−３，４，９，１０−ペリレンジカルボキシイミド；１，６，７，１２−テトラ（ｐ−ｔ−ブチルフェノキシ）Ｎ，Ｎ’−ジネオペンチル−３，４，９，１０−ペリレンジカルボキシイミド；１，６，７，１２−テトラ（ｏ−クロロフェノキシ）−Ｎ，Ｎ’−ビス（２，６−ジイソプロピルフェニル）−３，４，９，１０−ペリレンジカルボキシイミド；１，６，７，１２−テトラ（ｐ−クロロフェノキシ）−Ｎ，Ｎ’−ビス（２，６−ジイソプロピルフェニル）−３，４，９，１０−ペリレンジカルボキシイミド；１，６，７，１２−テトラ（ｏ−フルオロフェノキシ）−Ｎ，Ｎ’−ビス（２，６−ジイソプロピルフェニル）−３，４，９，１０−ペリレンジカルボキシイミド；１，６，７，１２−テトラ（ｐ−フルオロフェノキシ）−Ｎ，Ｎ’ビス（２，６−ジイソプロピルフェニル）−３，４，９，１０−ペリレンジカルボキシイミド；１，６，７，１２−テトラフェノキシ−Ｎ，Ｎ’−ジエチル−３，４，９，１０−ペリレンジカルボキシイミド；１，７−ジブロモ−６，１２−ジフェノキシ−Ｎ，Ｎ’−ビス（２−イソプロピルフェニル）−３，４，９，１０−ペリレンジカルボキシイミド；１６，１７−ジヘキシルオキシビオラントロン；ルブレン；１，４−ジメチル−９，１０−ビス（フェニルエチニル）アントラセンおよびその混合物が挙げられる。

使用する少なくとも１種類のオキサラートおよび少なくとも１種類の蛍光剤の量は、選択される溶媒中のエステルおよび蛍光剤の溶解性によってのみ上方に限定される。しかし、当業者には理解されるように、反応効率は、ある高濃度で減少する。ある実施形態においては、少なくとも１種類のオキサラートは、２部分からなる組成物の総重量に基づいて３重量パーセントから６０重量パーセントの量で存在する。例えば、少なくとも１種類のオキサラートは、３重量パーセントから４０重量パーセント、３重量パーセントから３０重量パーセント、５重量パーセントから２５重量パーセント、７重量パーセントから２５重量パーセントなど、２部分からなる組成物の総重量に基づいて３重量パーセントから５０重量パーセントの量で存在することができる。ある実施形態においては、少なくとも１種類の蛍光剤は、２部分からなる組成物の総重量に基づいて０．０５重量パーセントから０．９重量パーセントの量で存在する。例えば、少なくとも１種類の蛍光剤は、０．１重量パーセント超から、０．２重量パーセント超から、０．３重量パーセント超から、０．４重量パーセント超から、０．５重量パーセント超から、０．６重量パーセント超から、０．７重量パーセント超から、０．８重量パーセント超からなど、２部分からなる組成物の総重量に基づいて０．０５重量パーセント超から０．９重量パーセントの量で存在することができる。さらに、少なくとも１種類の蛍光剤は、０．８重量パーセント未満から、０．７重量パーセント未満から、０．６重量パーセント未満から、０．５重量パーセント未満から、０．４重量パーセント未満から、０．３重量パーセント未満から、０．２重量パーセント未満から、０．１重量パーセント未満からなど、２部分からなる組成物の総重量に基づいて０．０５重量パーセントから０．９重量パーセント未満の量で存在することができる。少なくとも１種類の蛍光剤の量は、上記数値のいずれかの間の範囲とすることができることも意図される。

マーキングシステムは、少なくとも１種類の担体を含むことができる。本開示に有用である複数の部分からなるマーキングシステムの少なくとも第１の部分の少なくとも１種類の担体の例としては、１から３個のプロピレン部を含むプロピレングリコールジアルキルエーテルが挙げられ、各アルキル基は独立に、最高８個の炭素原子を含む直鎖または分枝鎖アルキル基である。例示的な第１の溶媒としては、ジプロピレングリコールジメチルエーテル、ジプロピレングリコールジエチルエーテル、ジプロピレングリコールジ−ｔ−ブチルエーテルなどの２個のプロピレン部を含むプロピレングリコールジアルキルエーテル、フタル酸ジブチル、安息香酸ブチル、プロピレングリコールジベンゾアート、リン酸エチルヘキシルジフェニルおよびその混合物が挙げられる。ある実施形態においては、少なくとも１種類の担体は、２部分からなる組成物の総重量に基づいて５重量パーセントから９５重量パーセントの量で存在する。例えば、少なくとも１種類の担体は、１０重量パーセント超から、２０重量パーセント超から、３０重量パーセント超から、４０重量パーセント超から、５０重量パーセント超から、６０重量パーセント超から、７０重量パーセント超から、８０重量パーセント超から、９０重量パーセント超からなど、２部分からなる組成物の総重量に基づいて５重量パーセント超から９５重量パーセントの量で存在することができる。さらに、少なくとも１種類の担体は、９０重量パーセント未満から、８０重量パーセント未満から、７０重量パーセント未満から、６０重量パーセント未満から、５０重量パーセント未満から、４０重量パーセント未満から、３０重量パーセント未満から、２０重量パーセント未満から、１０重量パーセント未満からなど、２部分からなる組成物の総重量に基づいて５重量パーセントから９５重量パーセント未満の量で存在することができる。少なくとも１種類の担体の量は、上記数値のいずれかの間の範囲とすることができることも意図される。

マーキングシステムの第２の部分は、少なくとも１種類の過酸化物および少なくとも１種類の触媒を含む。マーキングシステムの第２の部分は、場合によっては、少なくとも１種類の担体を含むことができる。

本開示に有用である少なくとも１種類の触媒の例としては、サリチル酸ナトリウム、５−フルオロサリチル酸ナトリウム、５−クロロサリチル酸ナトリウム、５−ブロモサリチル酸ナトリウム、トリフルオロ酢酸ナトリウム、サリチル酸カリウム、カリウムペンタクロロフェノラート、サリチル酸リチウム、３−クロロサリチル酸リチウム、５−クロロサリチル酸リチウム、３，５−ジクロロサリチル酸リチウム、３，５，６−トリクロロサリチル酸リチウム、２−クロロ安息香酸リチウム、５−ｔ−ブチルサリチル酸リチウム、トリフルオロ酢酸リチウム、酢酸ルビジウム、サリチル酸テトラブチルアンモニウム、テトラフルオロホウ酸テトラブチルアンモニウム、安息香酸テトラエチルアンモニウム、安息香酸テトラブチルアンモニウム、ヘキサフルオロリン酸テトラブチルアンモニウム、過塩素酸テトラエチルアンモニウム、過塩素酸テトラブチルアンモニウム、過塩素酸テトラオクチルアンモニウム、２，３，５−トリクロロ安息香酸テトラブチルアンモニウム、トリフルオロ酢酸テトラメチルアンモニウム、サリチル酸マグネシウム、５−ｔ−ブチル−サリチル酸マグネシウム、３−クロロサリチル酸マグネシウム、３，５−ジクロロ−サリチル酸マグネシウム、３，５，６−トリクロロサリチル酸マグネシウムおよびその混合物が挙げられる。ある実施形態においては、少なくとも１種類の触媒は、２部分からなる組成物の総重量に基づいて０．０００５重量パーセントから０．５重量パーセントの量で存在する。例えば、少なくとも１種類の触媒は、０．００１重量パーセント超から、０．００５重量パーセント超から、０．０１重量パーセント超から、０．０５重量パーセント超から、０．１重量パーセント超から、０．２５重量パーセント超からなど、２部分からなる組成物の総重量に基づいて０．０００５重量パーセント超から０．５重量パーセントの量で存在することができる。さらに、少なくとも１種類の触媒は、０．１重量パーセント未満から、０．０５重量パーセント未満から、０．０１重量パーセント未満から、０．００５重量パーセント未満から、０．００１重量パーセント未満からなど、２部分からなる組成物の総重量に基づいて０．０００５重量パーセントから０．５重量パーセント未満の量で存在することができる。少なくとも１種類の担体の量は、上記数値のいずれかの間の範囲とすることができることも意図される。

本開示に有用である少なくとも１種類の過酸化物の例としては、過酸化水素、過酸化ナトリウム、過ホウ酸ナトリウム、過酸化ピロリン酸ナトリウム、過酸化尿素、過酸化ヒスチジン、ｔ−ブチル−ヒドロペルオキシド、過安息香酸およびその混合物が挙げられる。ある実施形態においては、少なくとも１種類の過酸化物は、２部分からなる組成物の総重量に基づいて０．２５重量パーセントから２５重量パーセントの量で存在する。例えば、少なくとも１種類の過酸化物は、０．５重量パーセントから２０重量パーセント、０．５重量パーセントから１５重量パーセント、０．５重量パーセントから１０重量パーセント、および０．５重量パーセントから６重量パーセントなど、２部分からなる組成物の総重量に基づいて０．２５重量パーセントから２０重量パーセントの量で存在することができる。ある実施形態においては、本開示の少なくとも１種類の過酸化物は過酸化水素とすることができる。

本開示に有用である複数の部分からなるマーキングシステムの少なくとも１個の第２の部分の少なくとも１種類の担体の例としては、フタル酸ジメチル、クエン酸トリエチル、エチレングリコールジベンゾアートおよびその混合物が挙げられる。

複数の部分からなるマーキングシステムの成分のいずれか中に存在し得る追加の成分としては、マーカーが標的により良好に固着するようにする増粘剤、日中の標的マーキングのための蛍光粉体、凍結を防止する凍結防止剤、フィルム形成剤、ゲル化剤、ポリアクリルアミド、およびポリ塩化ビニルが挙げられるが、それだけに限定されない。これらの追加の成分は、上記目的に適切であることが当分野で周知であるものである。

本開示のマーキングシステムは、任意の適切なハウジングまたは容器に含めることができる。ある実施形態においては、容器は、マーキングが望まれる時間の前に、マーキングシステムの少なくとも２個の部分が相互作用するのを、分離する。さらなる実施形態においては、容器は、ａ）少なくとも１種類のシュウ酸エステル、少なくとも１種類の蛍光剤および少なくとも１種類の無機塩で構成される少なくとも第１の溶液と、ｂ）少なくとも１種類の過酸化物および少なくとも１種類の触媒の少なくとも第２の溶液をその中に含む少なくとも１個の密封ガラスバイアルとを、その中に含む中空の柔軟な管で構成することができ、少なくとも１個の密封ガラスバイアルは中空の柔軟な管内の第１の溶液中に含まれ得、ガラスバイアルが破壊すると２個の部分が混合して、反応することができる。柔軟な管は、両端で密封することができ、不透明または透明プラスチックで構成することができる。光と熱は、柔軟な管が曲げられて、内部のガラスバイアルを破壊し、少なくとも２種類の溶液が混合したときに、生成することができる。柔軟なプラスチック管内にマーキングシステムを配置すると、ガラスバイアルの早すぎる破壊を防止し、化学物質の早すぎる混合を防止するように作用することができる。図１は、本開示の複数の部分からなるマーキングシステムを含むことができる柔軟なプラスチック管／ガラスバイアル構造の一タイプの模式図である。

少なくとも１種類の蛍光剤、少なくとも１種類のシュウ酸エステルおよび少なくとも１種類の無機塩で構成されるマーキングシステムの少なくとも１個の部分を、少なくとも１種類の過酸化物および少なくとも１種類の触媒で構成されるマーキングシステムの少なくとも第２の部分と物理的に混合し、反応させることによって、複数の部分からなるマーキングシステムを活性化することができ、光と熱を生成することができる、シグナル伝達方法が本明細書に開示される。ある実施形態においては、方法は、ａ）少なくとも１種類のシュウ酸エステル、少なくとも１種類の蛍光剤および少なくとも１種類の無機塩で構成される少なくとも第１の溶液と、ｂ）少なくとも１種類の過酸化物および少なくとも１種類の触媒の少なくとも第２の溶液をその中に含む少なくとも１個の密封ガラスバイアルとを、その中に含む中空の柔軟な管中に存在する複数の部分からなるマーキングシステムを含み、密封ガラスバイアルは中空の柔軟な管内の第１の溶液中に含まれ、管を曲げることおよびその中に含まれるガラスバイアルを破壊することを含み、２種類の溶液を混合することができる。

本開示のマーキングシステムは、発射体の標的をマークすることが望まれる、すべてのタイプの発射体に使用することもできる。ある実施形態においては、マーキングシステムは、発射体内に上記柔軟な管とガラスバイアルとの構成で含まれ得る。発射体は、１８ｍｍロケット推進グレード弾薬、りゅう弾砲、重力爆弾などのタイプとすることができ、ピストルまたは拳銃に使用されるものなどのより小口径の弾薬、２０ｍｍから８３ｍｍなどの中口径の弾薬、および８３ｍｍから１５５ｍｍなどのより大口径の弾薬も含むことができる。

複数の部分からなる化学発光・熱マーキングシステムを含む発射体を発射するステップ（少なくとも１種類のシュウ酸エステル、少なくとも１種類の蛍光剤および少なくとも１種類の無機塩を含む少なくとも第１の部分は、少なくとも１種類の過酸化物および少なくとも１種類の触媒を含む少なくとも第２の部分から少なくとも１個の破壊可能な障壁によって分離される）、少なくとも第１の部分と少なくとも第２の部分の間の少なくとも１個の障壁を破壊するステップ、少なくとも第１の部分と少なくとも第２の部分の反応の生成物として光と熱を生成するステップ、および発射体が命中した標的を、活性化された複数の部分からなる化学発光・熱マーキングシステムでマーキングするステップを含む、マーキング方法も本明細書に開示される。

本開示のマーキングシステムは、トレーサーとして働くこともでき、反応の結果として生成した光と熱を発射体の飛行中に見ることができる。

中空プラスチック管は、ガラスバイアルおよび本明細書に記載の複数の部分からなるマーキングシステムを保持するのに適切な、さらに、意図された適用例の必要に応じて、任意のサイズまたは形状とすることができる。

別段の記載がない限り、本明細書および特許請求の範囲で使用される成分の量、反応条件などを表すすべての数値は、すべての場合において「約」という用語によって修飾されることを理解されたい。したがって、それに反しない限り、以下の明細書および添付の特許請求の範囲に記載の数値パラメータは、本開示によって得ようとする所望の性質に応じて変わり得る近似値である。

本明細書では、マーキングシステムによって発せられる光は光度計を使用して測定され、プローブは、発せられる光（赤外、可視など）に応じて選択される。例えば、可視スペクトルの発光の場合、照射プローブが使用される。当業者は、マーキングシステムが発するように設計された光の波長の測定に適切なプローブを選択する方法を十分承知しているであろう。発光は、ルクス単位で表される。熱電対を本実施例のオキサラート溶液に入れて、マーキングシステムの温度出力を摂氏度で測定する。

（実施例１）
上記開示による２個の部分からなるマーキングシステムを調製し、活性化し、結果を測定した。マーキングシステムの第１の部分は、２３．５重量％ビス（２，４，５−トリクロロ−６−カルボペントキシフェニル）オキサラート、０．２５重量％ルブレン、０．２重量％チオ硫酸ナトリウムおよび７６．２５重量％プロピレングリコールジベンゾアートを含んだ。マーキングシステムの第２の部分は、５０％過酸化水素６重量％、０．２％サリチル酸ナトリウムおよび９３．８重量％クエン酸トリエチルを含んだ。２個の部分を別々に構成し、次いで活性化時のシステムの光および温度出力を試験するために混合した。

上部が開いた細いプラスチック管に第１の部分４．８グラムを入れてシステムを試験した。その後、第２の部分５．６グラムをシリンジに入れ、第１の部分を含むプラスチック管に直接注入した。熱電対、および照射プローブを備えた光度計を使用して、光と熱出力を測定した。光は、注入すると瞬時に生成し、約２０００ルクスのピーク発光を生成した。溶液温度は、室温約２４℃からピーク温度約５５℃に４秒以内に上昇した。

（実施例２）
上記開示による２個の部分からなるシステムを調製し、活性化し、結果を測定した。システムの第１の部分は、２３．５重量％ビス（２，４，５−トリクロロ−６−カルボペントキシフェニル）オキサラート、０．２５重量％ルブレン、０．２重量％チオ硫酸ナトリウムおよび７６．２５重量％プロピレングリコールジベンゾアートを含んだ。システムの第２の部分は、５０％過酸化水素６重量％、０．１％サリチル酸ナトリウムおよび９３．８重量％クエン酸トリエチルを含んだ。２個の部分を別々に構成し、挿入部に詰め、米国特許第７，６１０，８５７号に記載のように訓練トレーサーとしてショットガン砲弾に組み立てた。チオ硫酸ナトリウムが含まれなかったことを除いて、上記第１のショットガン砲弾と同一の成分すべてを使用して、第２のショットガン砲弾を組み立てた。

両方のショットガン砲弾を冷凍庫で氷点未満に冷却し、断熱容器中の氷上に砲弾を詰めることによって、射撃場に輸送中、その低温に維持した。射撃場において、両方のショットガン砲弾をショットガンから発射した。砲弾を日中の屋外で発射した。射撃場にはこの試験中４人の観察者、すなわち、射撃手と３人の射撃しない観察者がいた。４人の観察者全員が、チオ硫酸ナトリウムを含むショットガン砲弾を容易に見ることができた。チオ硫酸ナトリウムを含まないショットガン砲弾を見ることができた観察者はいなかった。

（実施例３）
上記開示による２個の部分からなるシステムを調製し、活性化し、結果を測定した。システムの第１の部分は、２３．５重量％ビス（２，４，５−トリクロロ−６−カルボペントキシフェニル）オキサラート、０．２５重量％ルブレン、０．２重量％チオ硫酸ナトリウム、５０重量％プロピレングリコールジベンゾアートおよび２６．５重量％ビス（２−メトキシエチル）エーテル）（ジグリム）を含んだ。システムの第２の部分は、５０％過酸化水素２５重量％、０．１％サリチル酸ナトリウム、２５重量％ジグリムおよび４９．９重量％クエン酸トリエチルを含んだ。２個の部分を別々に構成し、ドライアイスと凍結防止浴中で−４０℃に冷却した。２個の部分を混合すると、光がすぐに生成した。溶液温度は、４秒以内に−４０℃から１０℃に上昇した。チオ硫酸ナトリウムがシュウ酸エステル溶液に添加されなかったことを除いて、上記と同一の第２のセットの溶液も調製した。２個の部分をやはり別々に構成し、−４０℃に冷却した。混合すると、光は生成せず、温度変化もなかった。

本明細書の考察、および本明細書の開示の実施から、本開示の別の実施形態が当業者に明白になるであろう。本明細書および実施例は、添付の特許請求の範囲に示した開示の正確な範囲および精神をもって、単なる例示とみなされることが意図される。

Claims (15)

1. 少なくとも１種類のシュウ酸エステル、少なくとも１種類の蛍光剤および少なくとも１種類の無機塩を含む少なくとも１個の第１の部分と、少なくとも１種類の過酸化物および少なくとも１種類の触媒を含む少なくとも１個の第２の部分とを含む、複数の部分からなるマーキングシステムであって、２個の前記部分が相互作用するときに光と熱が発せられ、前記少なくとも１種類の無機塩がチオ硫酸ナトリウム、チオ硫酸カリウム、酢酸コバルト、酢酸銅、酢酸鉛、塩化銅（ＩＩ）、塩化鉄（ＩＩＩ）、ヨウ化カルシウム、ヨウ化カリウムおよび硝酸銀から選択される、複数の部分からなるマーキングシステム。
2. 前記少なくとも１種類のシュウ酸エステルが、ビス（２，４，５−トリクロロ−６−カルボペントキシフェニル）オキサラート、ビス（２，４，５−トリクロロフェニル）オキサラート、ビス（２，４，５−トリブロモ−６−カルボヘキソキシフェニル）オキサラート、ビス（２−ニトロフェニル）オキサラート、ビス（２，４−ジニトロフェニル）オキサラート、ビス（２，６−ジクロロ−４−ニトロフェニル）オキサラート、ビス（２，４，６−トリクロロフェニル）オキサラート、ビス（３−トリフルオロメチル−４−ニトロフェニル）オキサラート、ビス（２−メチル−４，６−ジニトロフェニル）オキサラート、ビス（１，２−ジメチル−４，６−ジニトロフェニル）オキサラート、ビス（２，４−ジクロロフェニル）オキサラート、ビス（２，４−ジニトロフェニル）オキサラート、ビス（２，５−ジニトロフェニル）オキサラート、ビス（２−ホルミル−４−ニトロフェニル）オキサラート、ビス（ペンタクロロフェニル）オキサラート、ビス（１，２−ジヒドロ−２−オキソ−１−ピリジル）グリオキサール、ビス（２，４−ジニトロ−６−メチルフェニル）オキサラート、ビス−Ｎ−フタルイミジルオキサラートから選択される、請求項１に記載の複数の部分からなるマーキングシステム。
3. 前記少なくとも１種類のシュウ酸エステルが、２部分からなる組成物の総重量に基づいて３重量パーセントから６０重量パーセントの量で存在する、請求項１に記載の複数の部分からなるマーキングシステム。
4. 前記少なくとも１種類の蛍光剤が、１−メトキシ−９，１０−ビス（フェニルエチニル）アントラセン、ペリレン、ルブレン、１６，１７−ジデシクロキシビオラントロン、２−エチル−９，１０−ビス（フェニルエチニル）アントラセン；２−クロロ−９，１０−ビス（４−エトキシフェニル）アントラセン；２−クロロ−９，１０−ビス（４メトキシフェニル）アントラセン；９，１０−ビス（フェニルエチニル）アントラセン；１−クロロ−９，１０−ビス（フェニルエチニル）アントラセン；１，８−ジクロロ−９，１０−ビス（フェニルエチニル）アントラセン；１，５−ジクロロ−９，１０−ビス（フェニルエチニル）アントラセン；２，３−ジクロロ−９，１０−ビス（フェニルエチニル）アントラセン；５，１２−ビス（フェニルエチニル）テトラセン；９，１０−ジフェニルアントラセン；１，６，７，１２−テトラフェノキシ−Ｎ，Ｎ’−ビス（２，６−ジイソプロピルフェニル）−３，４，９，１０−ペリレンジカルボキシイミド；１，６，７，１２−テトラフェノキシ−Ｎ，Ｎ’−ビス（２，５−ジ−ｔ−ブチルフェニル）−３，４，９，１０−ペリレンジカルボキシイミド；１，７−ジ−クロロ−６，１２−ジフェノキシ−Ｎ，Ｎ’−ビス（２，６−ジイソプロピルフェニル）−３，４，９，１０−ペリレンジカルボキシイミド；１，６，７，１２−テトラ（ｐ−ブロモフェノキシ）−Ｎ，Ｎ’−ビス（２，６−ジイソプロピルフェニル）−３，４，９，１０−ペリレンジカルボキシイミド；１，６，７，１２−テトラフェノキシ−Ｎ，Ｎ’−ジ−ネオペンチル−３，４，９，１０−ペリレンジカルボキシイミド；１，６，７，１２−テトラ（ｐ−ｔ−ブチルフェノキシ）Ｎ，Ｎ’−ジネオペンチル−３，４，９，１０−ペリレンジカルボキシイミド；１，６，７，１２−テトラ（ｏ−クロロフェノキシ）−Ｎ，Ｎ’−ビス（２，６−ジイソプロピルフェニル）−３，４，９，１０−ペリレンジカルボキシイミド；１，６，７，１２−テトラ（ｐ−クロロフェノキシ）−Ｎ，Ｎ’−ビス（２，６−ジイソプロピルフェニル）−３，４，９，１０−ペリレンジカルボキシイミド；１，６，７，１２−テトラ（ｏ−フルオロフェノキシ）−Ｎ，Ｎ’−ビス（２，６−ジイソプロピルフェニル）−３，４，９，１０−ペリレンジカルボキシイミド；１，６，７，１２−テトラ（ｐ−フルオロフェノキシ）−Ｎ，Ｎ’ビス（２，６−ジイソプロピルフェニル）−３，４，９，１０−ペリレンジカルボキシイミド；１，６，７，１２−テトラフェノキシ−Ｎ，Ｎ’−ジエチル−３，４，９，１０−ペリレンジカルボキシイミド；１，７−ジブロモ−６，１２−ジフェノキシ−Ｎ，Ｎ’−ビス（２−イソプロピルフェニル）−３，４，９，１０−ペリレンジカルボキシイミド；１６，１７−ジヘキシルオキシビオラントロン；ルブレン；１，４−ジメチル−９，１０−ビス（フェニルエチニル）アントラセンから選択される、請求項１に記載の複数の部分からなるマーキングシステム。
5. 前記少なくとも１種類の蛍光剤が、２部分からなる組成物の総重量に基づいて０．０５重量パーセントから０．９重量パーセントの量で存在する、請求項１に記載の複数の部分からなるマーキングシステム。
6. 前記少なくとも１種類の無機塩が、２部分からなる組成物の総重量に基づいて０．１重量パーセントから３０重量パーセントの量で存在する、請求項１に記載の複数の部分からなるマーキングシステム。
7. 前記少なくとも１種類の過酸化物が、過酸化水素、過酸化ナトリウム、過ホウ酸ナトリウム、過酸化ピロリン酸ナトリウム、過酸化尿素、過酸化ヒスチジン、ｔ−ブチル−ヒドロペルオキシドおよび過安息香酸から選択される、請求項１に記載の複数の部分からなるマーキングシステム。
8. 前記少なくとも１種類の過酸化物が、２部分からなる組成物の総重量に基づいて０．２５重量パーセントから２５重量パーセントの量で存在する、請求項１に記載の複数の部分からなるマーキングシステム。
9. 前記少なくとも１種類の触媒が、サリチル酸ナトリウム、５−フルオロサリチル酸ナトリウム、５−クロロサリチル酸ナトリウム、５−ブロモサリチル酸ナトリウム、トリフルオロ酢酸ナトリウム、サリチル酸カリウム、カリウムペンタクロロフェノラート、サリチル酸リチウム、３−クロロサリチル酸リチウム、５−クロロサリチル酸リチウム、３，５−ジクロロサリチル酸リチウム、３，５，６−トリクロロサリチル酸リチウム、２−クロロ安息香酸リチウム、５−ｔ−ブチルサリチル酸リチウム、トリフルオロ酢酸リチウム、酢酸ルビジウム、サリチル酸テトラブチルアンモニウム、テトラフルオロホウ酸テトラブチルアンモニウム、安息香酸テトラエチルアンモニウム、安息香酸テトラブチルアンモニウム、ヘキサフルオロリン酸テトラブチルアンモニウム、過塩素酸テトラエチルアンモニウム、過塩素酸テトラブチルアンモニウム、過塩素酸テトラオクチルアンモニウム、２，３，５−トリクロロ安息香酸テトラブチルアンモニウム、トリフルオロ酢酸テトラメチルアンモニウム、サリチル酸マグネシウム、５−ｔ−ブチル−サリチル酸マグネシウム、３−クロロサリチル酸マグネシウム、３，５−ジクロロ−サリチル酸マグネシウム、３，５，６−トリクロロサリチル酸マグネシウムから選択される、請求項１に記載の複数の部分からなるマーキングシステム。
10. 前記少なくとも１種類の触媒が、２部分からなる組成物の総重量に基づいて０．０００５重量パーセントから０．５重量パーセントの量で存在する、請求項１に記載の複数の部分からなるマーキングシステム。
11. ２部分からなる組成物の総重量に基づいて５重量パーセントから９５重量パーセントの量で存在する少なくとも１種類の担体を更に含む、請求項１に記載の複数の部分からなるマーキングシステム。
12. 中空の柔軟な管を含む化学発光・熱マーカーであって、
    ａ）少なくとも１種類のシュウ酸エステル、少なくとも１種類の蛍光剤および少なくとも１種類の無機塩を含み、前記少なくとも１種類の無機塩がチオ硫酸ナトリウム、チオ硫酸カリウム、酢酸コバルト、酢酸銅、酢酸鉛、塩化銅（ＩＩ）、塩化鉄（ＩＩＩ）、ヨウ化カルシウム、ヨウ化カリウムおよび硝酸銀から選択される、少なくとも１個の第１の部分と、
    ｂ）少なくとも１種類の過酸化物および少なくとも１種類の触媒を含む少なくとも１個の第２の部分をその中に含む、少なくとも１個の密封ガラスバイアルと
    を含み、
    前記少なくとも１個の密封ガラスバイアルが前記少なくとも１個の第１の部分に含まれ、前記少なくとも１個の密封ガラスバイアルを破壊することによって前記少なくとも１個の第１の部分と前記少なくとも１個の第２の部分が混合して、反応する、
    化学発光・熱マーカー。
13. 発射体内の複数の部分からなる化学発光・熱マーカーで構成される発射体であって、前記複数の部分からなる化学発光・熱マーカーが、
    少なくとも１種類のシュウ酸エステル、少なくとも１種類の蛍光剤および少なくとも１種類の無機塩を含み、前記少なくとも１種類の無機塩がチオ硫酸ナトリウム、チオ硫酸カリウム、酢酸コバルト、酢酸銅、酢酸鉛、塩化銅（ＩＩ）、塩化鉄（ＩＩＩ）、ヨウ化カルシウム、ヨウ化カリウムおよび硝酸銀から選択される、少なくとも１個の第１の部分と、
    少なくとも１種類の過酸化物および少なくとも１種類の触媒を含む少なくとも１個の第２の部分から前記少なくとも１個の第１の部分を分離する、少なくとも１個の破壊可能な障壁と
    を含み、
    前記少なくとも１個の破壊可能な障壁が破壊されると光と熱が発せられる、
    発射体。
14. 前記発射体に含まれる前記複数の部分からなる化学発光・熱マーカーが、中空の柔軟な管に収容され、前記少なくとも１個の第１の部分が前記管中に存在し、前記柔軟な管が、前記少なくとも１個の第２の部分を含む少なくとも１個の密封ガラスバイアルも含み、前記管が曲げられ、前記ガラスバイアルが破壊し、前記少なくとも１個の第２の部分を放出する結果として、前記複数の部分が混合される、請求項１３に記載の発射体。
15. 標的をマーキングする方法であって、
    ａ）複数の部分からなる化学発光・熱マーキングシステムを含む発射体を発射すること、
    ここで、前記複数の部分からなる化学発光・熱マーキングシステムの少なくとも１個の第１の部分は、少なくとも１種類のシュウ酸エステル、少なくとも１種類の蛍光剤および少なくとも１種類の無機塩を含み、前記少なくとも１種類の無機塩はチオ硫酸ナトリウム、チオ硫酸カリウム、酢酸コバルト、酢酸銅、酢酸鉛、塩化銅（ＩＩ）、塩化鉄（ＩＩＩ）、ヨウ化カルシウム、ヨウ化カリウムおよび硝酸銀から選択され、
    少なくとも１個の破壊可能な障壁が、少なくとも１種類の過酸化物および少なくとも１種類の触媒を含む少なくとも１個の第２の部分から前記少なくとも１個の第１の部分を分離する、
    ｂ）前記少なくとも１個の第１の部分と前記少なくとも１個の第２の部分の間の前記少なくとも１個の破壊可能な障壁を破壊すること、
    ｃ）前記少なくとも第１の部分と前記少なくとも第２の部分の反応の生成物として光と熱を生成すること、および
    ｄ）前記発射体が命中した標的を活性化された前記複数の部分からなる化学発光・熱マーキングシステムでマーキングすること
    を含む、方法。
    

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