JP2013226817A - Embossed film and motor using the same - Google Patents

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健太 森下
Takaaki Yoshii
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Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To provide inexpensively an embossed film excelling in buckling resistance, without impairing heat resistance and electric insulation properties.SOLUTION: An embossed film has a biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film in an outermost layer at least on one surface of a biaxially oriented thermoplastic resin film and has a thickness of 120-400 μm. When the thickness is expressed by T (μm) and the rigidity degree by S (mN×m), the thickness and the rigidity degree of the embossed film satisfy a formula S≥0.00007×T.

Description

本発明は、ポリフェニレンサルファイドフィルムを用いたエンボス加工フィルムに関し、さらに詳しくは、モーターの電気絶縁に用いるに好適なエンボス加工フィルムに関するものである。   The present invention relates to an embossed film using a polyphenylene sulfide film, and more particularly to an embossed film suitable for use in electrical insulation of a motor.

ポリフェニレンサルファイドフィルムは、優れた耐熱性、耐加水分解性、耐薬品性、難燃性、電気絶縁性などの性質を有しており、特に電気・電子機器、機械部品および自動車部品などに好適に使用されている。   Polyphenylene sulfide film has excellent properties such as heat resistance, hydrolysis resistance, chemical resistance, flame retardancy, and electrical insulation, and is particularly suitable for electrical and electronic equipment, mechanical parts, automotive parts, etc. It is used.

近年、ポリフェニレンサルファイドフィルムは、その電気絶縁性や耐熱性の高さを活かし、電気絶縁材料への適用が進められている。例えば、電気絶縁性を高めるためにポリフェニレンサルファイドフィルムを複合したポリフェニレンサルファイド/共重合ポリフェニレンサルファイド/ポリフェニレンサルファイドからなる複合フィルムが開示されている(特許文献1、2)。   In recent years, polyphenylene sulfide films have been applied to electrical insulating materials by taking advantage of their high electrical insulation and heat resistance. For example, a composite film composed of polyphenylene sulfide / copolymerized polyphenylene sulfide / polyphenylene sulfide in which a polyphenylene sulfide film is combined to improve electrical insulation is disclosed (Patent Documents 1 and 2).

ハイブリッドカー、電気自動車の駆動用モーターや車載用エアコンコンプレッサーモーターなどのモーターは、小型化、高出力化を目的として、スロット断面積に占めるコイル断面積の割合で表される占積率が、高くなるような設計が要求されている。モーターの高占積率化に伴い、スロット内の絶縁材を挿入する空間が狭くなるが、電気絶縁性を維持するためには絶縁材を薄くすることができないので、結果として絶縁材を挿入する際の負荷が大きくなってしまう。上記の従来の複合フィルムを高占積率モーターの絶縁材として適用しようとすると、高占積率化に伴い大きくなった挿入時の負荷に複合フィルムが耐えられず、座屈が発生するという問題があった。   Motors such as drive motors for hybrid cars and electric cars and air-conditioning compressor motors for automobiles have a high space factor expressed by the ratio of the coil cross-sectional area to the slot cross-sectional area for the purpose of downsizing and higher output. Such a design is required. As the space factor of the motor increases, the space for inserting the insulating material in the slot becomes narrower. However, the insulating material cannot be thinned in order to maintain electrical insulation, and as a result, the insulating material is inserted. The load at the time becomes large. When trying to apply the above conventional composite film as an insulating material for a high space factor motor, the composite film cannot withstand the load at the time of insertion, which has increased with the increase in the space factor, and buckling occurs. was there.

特開2007−98941号公報JP 2007-98941 A 特開2010−110898号公報JP 2010-110898 A

そこで本発明は、耐熱性、電気絶縁性を損なうことなく、この問題点を解消し、耐座屈性に優れたエンボス加工フィルムを安価で提供することを目的とするものである。   Accordingly, the object of the present invention is to solve this problem without impairing heat resistance and electrical insulation, and to provide an embossed film excellent in buckling resistance at a low cost.

本発明のエンボス加工フィルムは、上記の課題を解決するために次の手段を有する。
(1)二軸配向熱可塑性樹脂フィルムの少なくとも片面に二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルムを最外層に有する厚さが120μm以上400μm以下のエンボス加工フィルムであって、厚さをT(μm)、剛性度をS(mN・m)とした場合、厚さと剛性度が以下の式を満足することを特徴とするエンボス加工フィルム。
S≧0.00007×T
(2)前記エンボス加工フィルムの厚さと剛性度が以下の式を満足することを特徴とする(1)に記載のエンボス加工フィルム。
S≦0.00012×T
(3)前記エンボス加工フィルムの少なくとも片側の面の全面に高さ率が2.5%以上11.0%以下、面積率が20%以上55%以下のエンボス加工が施されたことを特徴とする(1)または(2)に記載のエンボス加工フィルム。
(4)動摩擦係数が0.35以下であることを特徴とする(1)〜(3)に記載のエンボス加工フィルム。
(5)前記エンボス加工フィルムが二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルムと熱可塑性樹脂フィルムが積層されてなるエンボス加工フィルムであって、最外層の二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルムの厚さが10μm以上、エンボス加工フィルムの総厚みに占める二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルム部分の厚みの割合が8%以上であることを特徴とする(1)〜(4)に記載のエンボス加工フィルム。
(6)前記エンボス加工フィルムが二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルムと二軸配向共重合ポリフェニレンサルファイドフィルムが接着剤を介さずに積層されてなることを特徴とする(1)〜(5)に記載のエンボス加工フィルム。
(7)熱伝導率が0.130W/(m・K)を超えることを特徴とする(1)〜(6)のいずれかに記載のエンボス加工フィルム。
(8)(1)〜(7)のいずれかに記載のエンボス加工フィルムを絶縁紙として使用したことを特徴とするモーター。
The embossed film of this invention has the following means in order to solve said subject.
(1) An embossed film having a thickness of 120 μm or more and 400 μm or less having a biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film as an outermost layer on at least one surface of a biaxially oriented thermoplastic resin film, wherein the thickness is T (μm), An embossed film characterized in that when the rigidity is S (mN · m), the thickness and the rigidity satisfy the following expressions.
S ≧ 0.00007 × T 2
(2) The embossed film according to (1), wherein the thickness and rigidity of the embossed film satisfy the following formula.
S ≦ 0.00012 × T 2
(3) The embossed film is characterized in that at least one side of the embossed film is embossed with a height ratio of 2.5% to 11.0% and an area ratio of 20% to 55%. The embossed film according to (1) or (2).
(4) The embossed film according to any one of (1) to (3), wherein a coefficient of dynamic friction is 0.35 or less.
(5) The embossed film is an embossed film formed by laminating a biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film and a thermoplastic resin film, and the thickness of the outermost biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film is 10 μm or more. The embossed film according to any one of (1) to (4), wherein the ratio of the thickness of the biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film portion in the total thickness of the embossed film is 8% or more.
(6) The embossed film is formed by laminating a biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film and a biaxially oriented copolymerized polyphenylene sulfide film without using an adhesive, (1) to (5) Embossed film.
(7) The embossed film according to any one of (1) to (6), wherein the thermal conductivity exceeds 0.130 W / (m · K).
(8) A motor using the embossed film according to any one of (1) to (7) as insulating paper.

本発明によれば、耐熱性、電気絶縁性、耐座屈性に優れたエンボス加工フィルムを安価で提供することができる。   According to the present invention, an embossed film excellent in heat resistance, electrical insulation, and buckling resistance can be provided at a low cost.

本発明は、二軸配向熱可塑性フィルムの少なくとも片面に二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルムを最外層に有するエンボス加工フィルムである。ポリパラフェニレンサルファイド樹脂はポリエチレンテレフタレートやポリエチレンナフタレートなどのポリエステル樹脂に比べて結晶化速度が早いため、本発明で規定するエンボス加工フィルムの厚さ範囲のポリパラフェニレンサルファイドフィルムを一軸もしくは二軸延伸するとフィルムに破れが生じ、生産効率が悪化するので、二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルムと熱可塑性樹脂フィルムが積層された構成であることが必要である。   The present invention is an embossed film having a biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film as an outermost layer on at least one surface of a biaxially oriented thermoplastic film. Polyparaphenylene sulfide resin has a faster crystallization speed than polyester resins such as polyethylene terephthalate and polyethylene naphthalate, so the polyparaphenylene sulfide film within the thickness range of the embossed film specified in the present invention is uniaxially or biaxially stretched. Then, since the film is torn and the production efficiency is deteriorated, it is necessary that the biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film and the thermoplastic resin film are laminated.

ここで、本発明に用いる二軸配向熱可塑性樹脂フィルムとしては、例えば、二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルム、二軸配向共重合ポリフェニレンサルファイドフィルム、二軸配向ポリエステルフィルムなどを用いることができ、耐熱性の点から二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルムや二軸配向共重合ポリフェニレンサルファイドフィルムが好ましく用いられ、特に最外層に設ける二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルムと熱融着により接着剤を介さずに積層できることから二軸配向共重合ポリフェニレンサルファイドフィルムが更に好ましく用いられる。   Here, as the biaxially oriented thermoplastic resin film used in the present invention, for example, a biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film, a biaxially oriented copolymerized polyphenylene sulfide film, a biaxially oriented polyester film, or the like can be used. Biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film and biaxially oriented copolymerized polyphenylene sulfide film are preferably used from the viewpoint of compatibility, and without using an adhesive by thermal fusion with the biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film provided on the outermost layer. A biaxially oriented copolymer polyphenylene sulfide film is more preferably used because it can be laminated.

ここで、ポリパラフェニレンサルファイドとは、ポリマーの主要繰り返し単位として下記構造式で示されるパラフェニレンサルファイド単位を85モル%以上含む高分子をいい、好ましくは90モル%以上、更に好ましくは98モル%以上がパラフェニレンサルファイド単位である。かかる成分が85モル%未満ではポリマーの結晶性、軟化点などが低下し、耐熱性、寸法安定性、機械特性などが損なわれる場合がある。   Here, the polyparaphenylene sulfide refers to a polymer containing 85 mol% or more of paraphenylene sulfide units represented by the following structural formula as the main repeating unit of the polymer, preferably 90 mol% or more, more preferably 98 mol%. The above is the paraphenylene sulfide unit. If this component is less than 85 mol%, the crystallinity, softening point, etc. of the polymer may be lowered, and heat resistance, dimensional stability, mechanical properties, etc. may be impaired.

Figure 2013226817
Figure 2013226817

上記ポリパラフェニレンサルファイドからなる高分子において、パラフェニレンサルファイド以外の繰り返し単位はパラフェニレンサルファイド構造以外のフェニレンサルファイド構造を含む繰り返し単位であることが望ましいが、本発明の目的を阻害しない限り、他の繰り返し単位が用いられても差し支えない。共重合の態様はランダム共重合であってもブロック共重合であっても良い。   In the polymer composed of polyparaphenylene sulfide, the repeating unit other than paraphenylene sulfide is preferably a repeating unit containing a phenylene sulfide structure other than the paraphenylene sulfide structure. However, as long as the object of the present invention is not impaired, Repeating units may be used. The mode of copolymerization may be random copolymerization or block copolymerization.

二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルムはポリパラフェニレンサルファイドにより構成されていることが望ましいが、本発明の目的を阻害しない範囲でその全質量の10質量%未満の範囲で、他の成分、例えばポリパラフェニレンサルファイド以外のポリマーや無機もしくは有機フィラー、滑剤、着色剤、紫外線吸収剤、相溶化剤などの添加剤を含むことができる。ポリパラフェニレンサルファイド以外のポリマーとしては、例えば、ポリアミド、ポリエーテルイミド、ポリエーテルスルホン、ポリスルホン、ポリフェニレンエーテル、ポリエステル、ポリアリレート、ポリアミドイミド、ポリカーボネート、ポリオレフィン、ポリエーテルエーテルケトンなどの各種ポリマーおよびこれらのポリマーの少なくとも1種を含むブレンド物を挙げられ、また、無機フィラーとしては、例えば、シリカ、アルミナ、炭酸カルシウム、炭酸バリウム、チタン酸バリウム、硫酸バリウム、ケイ酸カルシウム、酸化マグネシウム、酸化チタンおよび酸化亜鉛などの無機フィラー、有機フィラーとしては、300℃で溶融しない有機の高分子化合物(例えば、架橋ポリスチレン等)のフィラー等を挙げることができる。   The biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film is preferably composed of polyparaphenylene sulfide, but other components such as poly (polyphenylene sulfide) may be used in a range of less than 10% by mass of the total mass without impairing the object of the present invention. Additives such as polymers other than paraphenylene sulfide, inorganic or organic fillers, lubricants, colorants, ultraviolet absorbers, and compatibilizers can be included. Examples of polymers other than polyparaphenylene sulfide include various polymers such as polyamide, polyetherimide, polyethersulfone, polysulfone, polyphenylene ether, polyester, polyarylate, polyamideimide, polycarbonate, polyolefin, polyetheretherketone, and the like. Examples of the inorganic filler include, for example, silica, alumina, calcium carbonate, barium carbonate, barium titanate, barium sulfate, calcium silicate, magnesium oxide, titanium oxide, and oxide. Examples of inorganic fillers and organic fillers such as zinc include fillers of organic polymer compounds that do not melt at 300 ° C. (eg, crosslinked polystyrene).

また、上記二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルムは、必要に応じて、熱処理、表面処理などの任意の加工を行ってもよい。   The biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film may be subjected to any processing such as heat treatment and surface treatment as necessary.

二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルムを構成するポリパラフェニレンサルファイドの融点は、260℃以上300℃以下が好ましく、より好ましくは270℃以上300℃ 以下であり、さらに好ましくは280℃以上290℃以下である。260℃未満では、複合フィルムとしての耐熱性が十分でない場合があり、300℃を超えると溶融製膜時の押出機の負荷が大きくなる場合がある。   The melting point of polyparaphenylene sulfide constituting the biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film is preferably 260 ° C. or higher and 300 ° C. or lower, more preferably 270 ° C. or higher and 300 ° C. or lower, and further preferably 280 ° C. or higher and 290 ° C. or lower. is there. If it is less than 260 degreeC, the heat resistance as a composite film may not be enough, and if it exceeds 300 degreeC, the load of the extruder at the time of melt film formation may become large.

ここで、共重合ポリフェニレンサルファイドとは、フェニレンサルファイド単位を主たる繰り返し単位とするポリフェニレンサルファイドである。主たるの意味するところは、ポリフェニレンサルファイドは100モル%がフェニレンサルファイド構造を含む繰り返し単位であることが望ましいが、本発明の目的を阻害しない限りにおいては他の繰り返し単位が10モル%程度以下含まれたものであっても良いとの意味である。共重合ポリフェニレンサルファイドの融点はパラフェニレンサルファイド単位以外の繰り返し単位を共重合せしめることで調整することができる。   Here, the copolymerized polyphenylene sulfide is polyphenylene sulfide having a phenylene sulfide unit as a main repeating unit. The main meaning is that 100 mol% of the polyphenylene sulfide is preferably a repeating unit containing a phenylene sulfide structure, but other repeating units are contained in an amount of about 10 mol% or less as long as the object of the present invention is not impaired. This means that it can be used. The melting point of the copolymerized polyphenylene sulfide can be adjusted by copolymerizing repeating units other than the paraphenylene sulfide unit.

共重合ポリフェニレンサルファイドに用いるパラフェニレンサルファイド単位以外の構造単位として、具体的には、ビフェニレンサルファイド単位、ビフェニレンエーテルサルファイド単位、ビフェニレンスルホンサルファイド単位、ビフェニレンカルボニルサルファイド単位、ナフタレンサルファイド単位等が挙げられるが、特に下記式に示すメタフェニレンサルファイド単位が共重合されていることが好ましい。メタフェニレンサルファイド単位の共重合量は5モル%以上20モル%以下が好ましく、より好ましくは5モル%以上15モル%以下である。メタフェニレンサルファイド単位を5モル%以上用いることによって、高い界面接着性を得ることができる。なお、パラフェニレンサルファイド単位以外の構造単位としては複数種の構造単位が用いられても構わない。また、ブロックコポリマーであってもランダムコポリマーであっても構わない。   Specific examples of structural units other than the paraphenylene sulfide units used in the copolymerized polyphenylene sulfide include biphenylene sulfide units, biphenylene ether sulfide units, biphenylene sulfone sulfide units, biphenylene carbonyl sulfide units, naphthalene sulfide units, and the like. It is preferable that a metaphenylene sulfide unit represented by the following formula is copolymerized. The copolymerization amount of the metaphenylene sulfide unit is preferably 5 mol% or more and 20 mol% or less, more preferably 5 mol% or more and 15 mol% or less. By using 5 mol% or more of metaphenylene sulfide units, high interfacial adhesion can be obtained. In addition, as the structural unit other than the paraphenylene sulfide unit, a plurality of types of structural units may be used. Further, it may be a block copolymer or a random copolymer.

Figure 2013226817
Figure 2013226817

二軸配向共重合ポリフェニレンサルファイドフィルムは本発明の目的を阻害しない範囲で各層の全質量の10質量%未満の範囲で、他の成分、例えばポリフェニレンサルファイド以外のポリマーや無機若しくは有機フィラー、滑剤、着色剤、紫外線吸収剤、相溶化剤などの添加剤を含むことができる。ポリフェニレンサルファイド以外のポリマーとしては、例えば、ポリアミド、ポリエーテルイミド、ポリエーテルスルホン、ポリスルホン、ポリフェニレンエーテル、ポリエステル、ポリアリレート、ポリアミドイミド、ポリカーボネート、ポリオレフィン、ポリエーテルエーテルケトンなどの各種ポリマーおよびこれらのポリマーの少なくとも1種を含むブレンド物を挙げられ、また、無機フィラーとしては、例えば、シリカ、アルミナ、炭酸カルシウム、炭酸バリウム、チタン酸バリウム、硫酸バリウム、ケイ酸カルシウム、酸化マグネシウム、酸化チタンおよび酸化亜鉛などの無機フィラー、有機フィラーとしては、300℃で溶融しない有機の高分子化合物(例えば、架橋ポリスチレン等)のフィラー等を挙げることができる。   The biaxially oriented copolymer polyphenylene sulfide film is less than 10% by mass of the total mass of each layer as long as the object of the present invention is not impaired, and other components such as polymers other than polyphenylene sulfide, inorganic or organic fillers, lubricants, coloring Additives such as an agent, a UV absorber, and a compatibilizer can be included. Examples of polymers other than polyphenylene sulfide include various polymers such as polyamide, polyetherimide, polyethersulfone, polysulfone, polyphenylene ether, polyester, polyarylate, polyamideimide, polycarbonate, polyolefin, polyetheretherketone, and polymers of these polymers. Examples of the inorganic filler include silica, alumina, calcium carbonate, barium carbonate, barium titanate, barium sulfate, calcium silicate, magnesium oxide, titanium oxide, and zinc oxide. Examples of the inorganic filler and organic filler include fillers of organic polymer compounds (eg, crosslinked polystyrene) that do not melt at 300 ° C.

二軸配向共重合ポリフェニレンサルファイドフィルムを構成するポリフェニレンサルファイドは前記二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルムを構成するポリパラフェニレンサルファイドよりも融点が20℃以上低ければ良いが、余りに融点差がありすぎるとエンボス加工フィルムとしたときの耐熱性が損なわれることがあるので、係る融点差は90℃以内、望ましくは60℃以内、更に望ましくは40℃以内とすることが望ましい。一方、係る融点差が20℃未満であるときは二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルムと二軸配向共重合ポリフェニレンサルファイドフィルムを熱融着する際に十分な界面接着性を得ることができない場合がある。   The polyphenylene sulfide constituting the biaxially oriented copolymer polyphenylene sulfide film should have a melting point of 20 ° C. or more lower than that of the polyparaphenylene sulfide constituting the biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film. Since the heat resistance of the processed film may be impaired, the melting point difference is preferably within 90 ° C, desirably within 60 ° C, and more desirably within 40 ° C. On the other hand, when the melting point difference is less than 20 ° C., sufficient interfacial adhesion may not be obtained when the biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film and the biaxially oriented copolymerized polyphenylene sulfide film are heat-sealed. .

本発明の二軸配向熱可塑性樹脂フィルムには、上記の二軸配向ポリフェニレンサルファイドフィルムや二軸配向共重合ポリフェニレンサルファイドフィルム以外に、二軸配向ポリエステルフィルムを用いることができ、たとえば、ポリエチレンテレフタレートやポリエチレン−2、6−ナフタレートからなる熱可塑性樹脂フィルムを好適に用いることができる。また、ここでいうポリエステルとは、エステル結合を主鎖の主要な結合鎖とする高分子の総称であって、好ましいポリエステルとしては、エチレンテレフタレート、エチレン−2,6−ナフタレート、ブチレンテレフタレート、エチレン−α,β−ビス(2−クロロフェノキシ)エタン−4,4’−ジカルボキシレートなどから選ばれた少なくとも1種の構成成分を主要構成成分とするものを用いることができる。これら構成成分は1種のみ用いても、2種以上併用してもよいが、中でも品質、経済性などを総合的に判断するとエチレンテレフタレートを主要構成成分とするポリエステルを用いることが特に好ましい。   As the biaxially oriented thermoplastic resin film of the present invention, a biaxially oriented polyester film can be used in addition to the above-mentioned biaxially oriented polyphenylene sulfide film and biaxially oriented copolymerized polyphenylene sulfide film. For example, polyethylene terephthalate or polyethylene A thermoplastic resin film made of -2,6-naphthalate can be suitably used. The polyester here is a general term for polymers having an ester bond as the main bond chain, and preferred polyesters include ethylene terephthalate, ethylene-2,6-naphthalate, butylene terephthalate, ethylene- What has as a main component at least 1 sort (s) of components chosen from (alpha), (beta) -bis (2-chlorophenoxy) ethane-4,4'-dicarboxylate etc. can be used. These constituent components may be used singly or in combination of two or more. Among them, it is particularly preferable to use a polyester having ethylene terephthalate as a main constituent in view of quality, economy and the like.

また、これらポリエステルには、更に他のジカルボン酸成分やジオール成分が一部、好ましくは20モル%以下共重合されていてもよい。   These polyesters may be further partially copolymerized with other dicarboxylic acid components and diol components, preferably 20 mol% or less.

上述したポリエステルのJIS−K−7367(2000)に従い、25℃のo−クロロフェノール中で測定した極限粘度は0.4〜1.2dl/gが好ましく、より好ましくは0.5〜0.9dl/gの範囲内である。   According to JIS-K-7367 (2000) of the polyester described above, the intrinsic viscosity measured in o-chlorophenol at 25 ° C. is preferably 0.4 to 1.2 dl / g, more preferably 0.5 to 0.9 dl. / G.

更に、この熱可塑性樹脂中には、各種添加剤、例えば、酸化防止剤、耐熱安定剤、耐候安定剤、紫外線吸収剤、有機の易滑剤、顔料、染料、有機または無機の微粒子、充填剤、帯電防止剤、核剤、架橋剤などがその特性を悪化させない程度に添加されていてもよい。   Further, in this thermoplastic resin, various additives such as antioxidants, heat stabilizers, weathering stabilizers, ultraviolet absorbers, organic lubricants, pigments, dyes, organic or inorganic fine particles, fillers, An antistatic agent, a nucleating agent, a crosslinking agent and the like may be added to such an extent that the characteristics are not deteriorated.

本発明のエンボス加工フィルムの総厚みは、120μm以上400μm以下が必要であり、好ましくは150μm以上350μm以下であり、さらに好ましくは200μm以上350μm以下である。総厚みが120μm未満の場合、モーター絶縁フィルムとして剛性度、電気絶縁性が十分ではなく、総厚みが400μmを超えると剛性度が高過ぎてスロットライナーやウェッジなどの絶縁材料に加工する際の成型性が低下する場合がある。また、厚くするためには後述するように複数回のラミネート加工が必要となり、製造コストが非常に高価となる場合がある。なお、本発明のエンボス加工フィルムにはエンボス加工が施されているが、総厚みはそれぞれのフィルムの表面のエンボス突起の頂点からの最大厚みとして、つまり頂点基準で、求めるものとする。   The total thickness of the embossed film of the present invention is required to be 120 μm to 400 μm, preferably 150 μm to 350 μm, and more preferably 200 μm to 350 μm. If the total thickness is less than 120μm, the motor insulation film does not have sufficient rigidity and electrical insulation. If the total thickness exceeds 400μm, the rigidity is too high and it is molded into an insulating material such as a slot liner or wedge. May decrease. Further, in order to increase the thickness, a plurality of lamination processes are required as will be described later, and the manufacturing cost may be very expensive. In addition, although the embossing film of this invention is embossed, the total thickness shall be calculated | required as the maximum thickness from the vertex of the embossing protrusion on the surface of each film, ie, on the vertex reference | standard.

本発明のエンボスフィルムの剛性度は1.10mN・m以上14.00mN・m以下がエンボスフィルムを絶縁材料に加工する際の成型性の点で好ましく、より好ましくは1.30mN・m以上13.00mN・m以下、更に好ましくは1.50mN・m以上12.00mN・m以下である。   The rigidity of the embossed film of the present invention is preferably from 1.10 mN · m to 14.00 mN · m from the viewpoint of moldability when the embossed film is processed into an insulating material, more preferably from 1.30 mN · m to 13. 00 mN · m or less, more preferably 1.50 mN · m or more and 12.00 mN · m or less.

本発明のエンボス加工フィルムの総厚みをT(μm)、剛性度をS(mN・m)とした場合、総厚みTと剛性度Sの関係はS≧0.00007×Tを満足することが必要であり、S≧0.000075×Tを満足することが好ましく、S≧0.00008×Tを満足することが更に好ましい。S≧0.00007×Tを満足しない場合、エンボス加工フィルムをスロットライナーやウェッジとして高占積率のモーターへ挿入する際、負荷に耐えきれず座屈が発生する。総厚みと剛性度の関係を本願規定の範囲とするために、特に方法は限定されないが、フィルムの表面に特定のエンボス形状を付与する方法が、生産性やコストを犠牲にせず、かつ剛性度を上記の範囲へ調整し易い。 When the total thickness of the embossed film of the present invention is T (μm) and the rigidity is S (mN · m), the relationship between the total thickness T and the rigidity S satisfies S ≧ 0.00007 × T 2. is required, preferably satisfies S ≧ 0.000075 × T 2, it is further preferable to satisfy the S ≧ 0.00008 × T 2. If not satisfied S ≧ 0.00007 × T 2, when inserting the embossed film as a slot liner or wedge to a high space factor of the motor, buckling occurs not withstand the load. The method is not particularly limited in order to make the relationship between the total thickness and the rigidity within the range specified in the present application. However, the method of imparting a specific embossed shape to the film surface does not sacrifice productivity and cost, and the rigidity Is easily adjusted to the above range.

なお、ここでいうエンボス形状の付与については、詳細は後述するが、四角柱などの突起が刻印されたエンボスロール同士、またはエンボスロールと表面が平坦な圧着ロールとでフィルムを熱圧着し、エンボスロールの四角柱の突起をフィルム表面に転写させる事で、エンボスロールの突起にあたる位置に凹状形状を、凹状形状の周囲に凹状形状形成時に発生した樹脂の盛り上がりによる凸状形状を有する凹凸部を形成するこという。   The emboss shape imparted here will be described in detail later, but the film is thermocompression bonded with embossing rolls engraved with projections such as square pillars, or with an embossing roll and a pressure-bonding roll with a flat surface. By transferring the projections of the square pillars of the roll onto the film surface, a concave shape is formed at the position corresponding to the projection of the embossing roll, and a concave and convex portion having a convex shape due to the rise of the resin generated when forming the concave shape around the concave shape is formed. That is.

また、総厚みTと剛性度Sの関係はS≦0.00012×Tを満足することがエンボス加工フィルムの電気絶縁性を損なうことなく耐座屈性を向上出来る点で好ましく、S≦0.000115×Tを満足することがより好ましく、S≦0.00011×Tを満足することが更に好ましい。 Further, the relationship between the total thickness T and the degree of rigidity S is preferably that S ≦ 0.00012 × T 2 from the viewpoint of improving the buckling resistance without impairing the electrical insulation of the embossed film, and S ≦ 0. it is more preferable to satisfy .000115 × T 2, it is more preferable to satisfy S ≦ 0.00011 × T 2.

本発明のエンボスの高さ率は2.5%以上11.0%以下であることが好ましく、より好ましくは3.0%以上10.5%以下、更に好ましくは4.0%以上9.5%以下である。高さ率が2.5%未満の場合、フィルムの剛性度が上がりにくくなる場合があり、高さ率が11.0%を超えるとエンボス加工フィルムの電気絶縁性が悪化する場合がある。ここでいう高さ率とは、総厚みに対するエンボス加工フィルムに形成された凹部分から凸部分までの高さの割合で表される。   The height ratio of the embossing of the present invention is preferably 2.5% or more and 11.0% or less, more preferably 3.0% or more and 10.5% or less, and still more preferably 4.0% or more and 9.5. % Or less. When the height ratio is less than 2.5%, the rigidity of the film may be difficult to increase. When the height ratio exceeds 11.0%, the electrical insulation of the embossed film may be deteriorated. The height ratio here is expressed as a ratio of the height from the concave portion to the convex portion formed in the embossed film with respect to the total thickness.

また、エンボスの面積率は20%以上55%以下であることが好ましく、より好ましくは25%以上50%以下、更に好ましくは30%以上45%以下である。面積率が20%未満の場合、フィルムの剛性度が上がりにくくなる場合があり、面積率が55%を超えるとエンボス加工フィルムの電気絶縁性が悪化する場合がある。ここでいう面積率とは、エンボス加工フィルム1cm当たりに形成された凹凸部分の面積の割合で表される。 Further, the area ratio of embossing is preferably 20% or more and 55% or less, more preferably 25% or more and 50% or less, and further preferably 30% or more and 45% or less. When the area ratio is less than 20%, the rigidity of the film may be difficult to increase, and when the area ratio exceeds 55%, the electrical insulation of the embossed film may be deteriorated. The area ratio here is represented by the ratio of the area of the concavo-convex portion formed per 1 cm 2 of the embossed film.

本発明にては、前記高さ率と前記面積率が同時に前記好ましい範囲を充足するものであると、電気絶縁性、成型性、生産性、コストを犠牲にすることなく、剛性度を規定の範囲に調整し易い点で好ましい。   In the present invention, if the height ratio and the area ratio satisfy the preferred range at the same time, the rigidity is defined without sacrificing electrical insulation, moldability, productivity, and cost. This is preferable because it is easy to adjust the range.

ここで、エンボス形状を付与するための詳細な条件は後述するが、本発明のエンボス加工フィルムは耐熱性の非常に高い二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルムが最外層に位置するため十分な熱量と圧力が必要であり、高温高圧の条件で短時間に実施する方法が生産性・コストを損なわずに上記のエンボス形状を得られるため好ましい。   Here, although detailed conditions for imparting the embossed shape will be described later, the embossed film of the present invention has a sufficient amount of heat because the biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film having extremely high heat resistance is located in the outermost layer. A method that requires pressure and is performed in a short time under conditions of high temperature and high pressure is preferable because the embossed shape can be obtained without impairing productivity and cost.

本発明のエンボス加工フィルムは片面、両面のどちらにエンボス加工を実施しても構わない。その方法としては、突起が刻印されたエンボスロールと表面が平坦な圧着ロールをそれぞれの面に設けて圧着する方法、エンボスロールとエンボスロールをそれぞれの面に設けて圧着する方法が挙げられる。エンボス加工の加工性向上と加工コスト低減の点から片面に実施することが好ましい。   The embossed film of the present invention may be embossed on one side or both sides. As the method, there are a method in which an embossing roll in which a protrusion is engraved and a pressure-bonding roll having a flat surface are provided on each surface for pressure bonding, and a method in which an embossing roll and an embossing roll are provided on each surface for pressure bonding. It is preferable to carry out on one side from the viewpoint of improving the workability of embossing and reducing the processing cost.

また、エンボス加工はフィルムの全面に実施することが好ましく、部分的にエンボス加工を実施した場合、エンボス加工を実施していない部分が局所的に弱くなり、挿入時の負荷に耐えきれず座屈が発生する場合がある。ここで全面に実施するとの意味は、任意の0.5cm中に必ず凹凸形状が存在する状態をいう。 In addition, embossing is preferably performed on the entire surface of the film. When embossing is performed partially, the part that has not been embossed is locally weakened and cannot withstand the load during insertion and buckling. May occur. Here, the meaning of carrying out on the entire surface means a state in which an uneven shape is always present in an arbitrary 0.5 cm 2 .

本発明のエンボス加工フィルムの動摩擦係数は0.35以下であることがエンボス加工フィルムをモーターへ自動挿入する際の搬送性向上や挿入時の負荷低減の点で好ましく、より好ましくは0.33以下、更に好ましくは0.31以下である。動摩擦係数の下限は特には限定されないが、一般的には0.20程度である。   The dynamic friction coefficient of the embossed film of the present invention is preferably 0.35 or less from the viewpoint of improving the transportability when the embossed film is automatically inserted into the motor and reducing the load during insertion, and more preferably 0.33 or less. More preferably, it is 0.31 or less. The lower limit of the dynamic friction coefficient is not particularly limited, but is generally about 0.20.

本発明のエンボス加工フィルムの最外層に位置する二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルムの厚さは10μm以上であることがエンボス加工フィルムの耐熱性向上の点で好ましく、より好ましくは12μm以上、更に好ましくは14μm以上である。   The thickness of the biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film located in the outermost layer of the embossed film of the present invention is preferably 10 μm or more from the viewpoint of improving the heat resistance of the embossed film, more preferably 12 μm or more, and still more preferably. Is 14 μm or more.

本発明は最外層以外の層以外の層にも二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルムを用いることができるが、本発明のエンボス加工フィルムの総厚みに対する二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルム部分の厚みの割合は8%以上であることがエンボス加工フィルムの耐熱性向上の点で好ましく、より好ましくは10%以上、更に好ましくは12%以上である。   In the present invention, the biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film can be used for layers other than the outermost layer, but the thickness of the biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film portion relative to the total thickness of the embossed film of the present invention The ratio is preferably 8% or more from the viewpoint of improving the heat resistance of the embossed film, more preferably 10% or more, and still more preferably 12% or more.

二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルムと二軸配向熱可塑性樹脂フィルムを積層する方法は特に限定されないが、接着剤を介さずに積層する方法が好ましく用いられ、特に、耐熱性の点から二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルムと二軸配向共重合ポリフェニレンサルファイドフィルムとを積層するときに有用である。具体的方法としては後述する熱融着法が好ましく用いられる。熱融着の方法は特に限定されないが、プロセス性の点から加熱ロールによる熱融着が好ましい。先述のとおりポリフェニレンサルファイドは一定厚さ以上のフィルムを得難い。本発明のエンボス加工フィルムの厚さ範囲を共押出法により得ようとした場合、製膜時のキャスト工程での冷却が不十分なうちに、ポリ(パラ)フェニレンサルファイドは結晶化し、二軸方向へ延伸しようとすると膜が破れてしまう。また一方、延伸が不足すると十分な配向を得られず、剛性度が低いものとなってしまうのである。このため、本発明は複数の二軸配向フィルムを接合した積層フィルムとしているのである。   The method of laminating the biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film and the biaxially oriented thermoplastic resin film is not particularly limited, but a method of laminating without using an adhesive is preferably used, and in particular, biaxially oriented from the viewpoint of heat resistance. This is useful when laminating a polyparaphenylene sulfide film and a biaxially oriented copolymerized polyphenylene sulfide film. As a specific method, a heat sealing method described later is preferably used. Although the method of heat sealing | fusion is not specifically limited, From the point of process property, the heat sealing | fusion with a heating roll is preferable. As described above, it is difficult to obtain a film having a certain thickness or more with polyphenylene sulfide. When trying to obtain the thickness range of the embossed film of the present invention by the coextrusion method, poly (para) phenylene sulfide crystallizes and biaxial direction while cooling in the casting process during film formation is insufficient. If the film is stretched, the film will be broken. On the other hand, if the stretching is insufficient, sufficient orientation cannot be obtained and the rigidity becomes low. For this reason, this invention is made into the laminated | multilayer film which joined the some biaxially oriented film.

本発明のエンボス加工フィルムの最も単純な構成の例としては、二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルム/二軸配向共重合ポリフェニレンサルファイドフィルム/二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルムの三層構成が挙げられる。この構成のエンボス加工フィルムを作製するにあたって、二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルムと二軸配向共重合ポリフェニレンサルファイドフィルムを別々に作製し、積層してもよいが、積層時の加工性向上と加工コスト低減の点から、具体的方法は後述するが、ポリパラフェニレンサルファイドと共重合ポリフェニレンサルファイドを共押出し、二軸配向させたポリパラフェニレンサルファイド/共重合ポリフェニレンサルファイド共押出二軸配向フィルムを作成し、二軸配向共重合ポリフェニレンサルファイドフィルム側の面を別に作成した二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルムと積層した、(二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルム/二軸配向共重合ポリフェニレンサルファイドフィルム)/二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルムの三層構成とする方法が好ましく用いられる。   Examples of the simplest configuration of the embossed film of the present invention include a three-layer configuration of biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film / biaxially oriented copolymerized polyphenylene sulfide film / biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film. In producing an embossed film of this configuration, a biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film and a biaxially oriented copolymerized polyphenylene sulfide film may be separately produced and laminated. From the viewpoint of reduction, although a specific method will be described later, a polyparaphenylene sulfide and a copolymerized polyphenylene sulfide are coextruded to produce a biaxially oriented polyparaphenylene sulfide / copolymerized polyphenylene sulfide coextruded biaxially oriented film, The biaxially oriented copolymer polyphenylene sulfide film side surface was laminated with the biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film prepared separately (biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film / biaxially oriented copolymerized polyphenylene sulfide film) / 2 How to a three-layer structure of oriented poly-p-phenylene sulfide film is preferably used.

他の構成例としては、前記ポリパラフェニレンサルファイド/共重合ポリフェニレンサルファイド共押出二軸配向フィルム同士を二軸配向共重合ポリフェニレンサルファイドフィルム側の面で積層した、(二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルム/二軸配向共重合ポリフェニレンサルファイドフィルム)/(二軸配向共重合ポリフェニレンサルファイドフィルム/二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルム)の構成や、前記三層構成に更にポリパラフェニレンサルファイド/共重合ポリフェニレンサルファイド共押出二軸配向フィルムを積層した、(二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルム/二軸配向共重合ポリフェニレンサルファイドフィルム)/二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルム/(二軸配向共重合ポリフェニレンサルファイドフィルム/二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルム)の構成や、前記ポリパラフェニレンサルファイド/共重合ポリフェニレンサルファイド共押出二軸配向フィルムの間に二軸配向ポリエステルフィルムを積層した、(二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルム/二軸配向共重合ポリフェニレンサルファイドフィルム)/二軸配向ポリエステルフィルム/(二軸配向共重合ポリフェニレンサルファイドフィルム/二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルム)の構成などが挙げられる。   As another structural example, the polyparaphenylene sulfide / copolymerized polyphenylene sulfide coextruded biaxially oriented films were laminated on the surface on the biaxially oriented copolymerized polyphenylene sulfide film side (biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film / Biaxially oriented copolymerized polyphenylene sulfide film) / (Biaxially oriented copolymerized polyphenylene sulfide film / Biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film), and the above three-layer construction, polyparaphenylene sulfide / copolymerized polyphenylene sulfide coextrusion Laminated biaxially oriented film, (biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film / biaxially oriented copolymerized polyphenylene sulfide film) / biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film / (biaxially A biaxially oriented polyester film is laminated between the polyparaphenylene sulfide / copolymerized polyphenylene sulfide coextruded biaxially oriented film and the structure of (copolymerized polyphenylene sulfide film / biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film). Examples include a configuration of axially oriented polyparaphenylene sulfide film / biaxially oriented copolymerized polyphenylene sulfide film) / biaxially oriented polyester film / (biaxially oriented copolymerized polyphenylene sulfide film / biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film).

二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルムと熱可塑性樹脂フィルムは接着剤を用いて積層してもよい。接着剤を用いて積層する場合、本発明のエンボス加工フィルムの最も単純な構成の例としては、二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルム/接着剤/二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルムの構成が挙げられる。   The biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film and the thermoplastic resin film may be laminated using an adhesive. When laminating using an adhesive, examples of the simplest configuration of the embossed film of the present invention include a configuration of biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film / adhesive / biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film. .

他の構成例としては、前記の構成に接着剤を介して更に二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルムを積層した、二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルム/接着剤/二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルム/接着剤/二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルムの構成や、二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルムの間に接着剤を介して二軸配向ポリエステルフィルムを積層した、二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルム/接着剤/二軸配向ポリエステルフィルム/接着剤/二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルムの構成などが挙げられる。勿論、本発明のエンボス加工フィルムの積層構成はこれらに限定されるものではない。   As another structural example, a biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film / adhesive / biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film in which a biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film is further laminated on the above structure via an adhesive / Composition of adhesive / biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film and biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film / adhesion in which a biaxially oriented polyester film is laminated via an adhesive between the biaxially oriented polyparaphenylene sulfide films The composition of an agent / biaxially oriented polyester film / adhesive / biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film is included. Of course, the laminated structure of the embossed film of this invention is not limited to these.

本発明のエンボス加工フィルムは絶縁破壊電圧が16.5kV以上であることが、モーター絶縁用フィルムとして好ましい。より好ましくは17.0kV以上、更に好ましくは17.5kV以上である。また、本発明のエンボス加工フィルムは単位厚さ当たりの絶縁破壊電圧である絶縁破壊強さが80kV/mm以上であることが、モーター絶縁用フィルムとして好ましい。より好ましくは85kV/mm以上、更に好ましくは90kV/mm以上である。   The embossed film of the present invention preferably has a dielectric breakdown voltage of 16.5 kV or more as a motor insulating film. More preferably, it is 17.0 kV or more, More preferably, it is 17.5 kV or more. The embossed film of the present invention preferably has a dielectric breakdown strength, which is a dielectric breakdown voltage per unit thickness, of 80 kV / mm or more as a motor insulating film. More preferably, it is 85 kV / mm or more, More preferably, it is 90 kV / mm or more.

本発明のエンボス加工フィルムは、熱伝導率が0.130W/(m・K)を超えることが好ましい。熱伝導率はモーターの放熱性を示す指標であり、本値が高ければ高い程、好ましい。放熱性が低い場合は、モーターに熱が蓄熱されるが、モーターに使用される絶縁フィルムとしては耐熱性に限界があり、絶縁フィルムの劣化が促進されるため、好ましくない。熱伝導率は好ましくは0.135W/(m・K)以上、更に好ましくは0.140W/(m・K)以上である。熱伝導率を高くするためには、本発明のエンボス高さを高くすること、またはエンボスの面積率を大きくすることが好ましいが、エンボス高さを高くし過ぎたり、エンボスの面積率を大きくし過ぎたりすると電気絶縁性が低下する場合があるため、上述したエンボス高さとエンボスの面積率が好ましい。
本発明のエンボス加工フィルムの用途は、特に限定されないが、電気絶縁材料、回路基板材料および工程・離型材料などの各種工業材料用などに用いることができ、前述したように、特にハイブリッドカー、電気自動車などに使用される駆動用モーターやカーエアコンコンプレッサーモーターの電気絶縁材に好適に用いられる。
The embossed film of the present invention preferably has a thermal conductivity exceeding 0.130 W / (m · K). Thermal conductivity is an index indicating the heat dissipation of the motor, and the higher this value, the better. When the heat dissipation property is low, heat is stored in the motor. However, the insulating film used in the motor has a limit in heat resistance, and deterioration of the insulating film is promoted, which is not preferable. The thermal conductivity is preferably 0.135 W / (m · K) or more, more preferably 0.140 W / (m · K) or more. In order to increase the thermal conductivity, it is preferable to increase the embossing height of the present invention or to increase the embossing area ratio. However, the embossing height is excessively increased or the embossing area ratio is increased. If it is too long, the electrical insulation property may be lowered, so that the above-described emboss height and the area ratio of the emboss are preferable.
The use of the embossed film of the present invention is not particularly limited, but can be used for various industrial materials such as electrical insulating materials, circuit board materials and process / release materials. It is suitably used as an electrical insulating material for drive motors and car air conditioner compressor motors used in electric vehicles.

次に、本発明のエンボス加工フィルムを製造する方法について、以下に具体例を挙げて詳細を説明する。   Next, the method for producing the embossed film of the present invention will be described in detail with specific examples.

まず、二軸配向熱可塑性樹脂フィルムの少なくとも片面に二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルムを最外層に有する複合フィルムの製造方法の例として、二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルム/二軸配向共重合ポリフェニレンサルファイドフィルム/二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルムの三層構成の複合フィルムを得る方法を説明する。   First, as an example of a method for producing a composite film having a biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film as an outermost layer on at least one surface of a biaxially oriented thermoplastic resin film, a biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film / biaxially oriented copolymer polyphenylene is used. A method for obtaining a composite film having a three-layer structure of sulfide film / biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film will be described.

この構成の複合フィルムを得る場合、二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルムと二軸配向共重合ポリフェニレンサルファイドフィルムを別々に作製し、積層しても良いが、前述した通り、積層時の加工性向上と加工コスト低減の点から、共重合ポリフェニレンサルファイドとポリパラフェニレンサルファイドを共押出して二軸配向したポリパラフェニレンサルファイド/共重合ポリフェニレンサルファイド共押出二軸配向フィルムを用いる方法が好ましく用いられる。   When obtaining a composite film of this configuration, a biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film and a biaxially oriented copolymerized polyphenylene sulfide film may be separately produced and laminated. From the viewpoint of reducing the processing cost, a method using a biaxially oriented polyparaphenylene sulfide / copolymerized polyphenylene sulfide coextruded biaxially oriented film obtained by coextrusion of copolymerized polyphenylene sulfide and polyparaphenylene sulfide is preferably used.

二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルムとポリパラフェニレンサルファイド/共重合ポリフェニレンサルファイド共押出二軸配向フィルムとを共重合ポリフェニレンサルファイド樹脂からなる層を介して接合する方法としては熱融着法が簡便である。熱融着の方法としては、例えば、加熱ロールと圧着ロールを用いて熱融着(熱圧着)する方法が好ましい。加熱ロールの表面温度は、230℃以上265℃以下であることが好ましく、より好ましくは240℃以上265℃以下、更に好ましくは245℃以上260℃以下であることが十分な接着強度を得るために好ましい。加熱ロールの表面温度は非接触式温度計あるいは接触式温度計で測定することができる。   As a method of joining a biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film and a polyparaphenylene sulfide / copolymerized polyphenylene sulfide coextruded biaxially oriented film through a layer made of a copolymerized polyphenylene sulfide resin, a heat fusion method is simple. . As a method of heat fusion, for example, a method of heat fusion (thermocompression bonding) using a heating roll and a pressure roll is preferable. In order to obtain sufficient adhesive strength, the surface temperature of the heating roll is preferably 230 ° C. or more and 265 ° C. or less, more preferably 240 ° C. or more and 265 ° C. or less, and further preferably 245 ° C. or more and 260 ° C. or less. preferable. The surface temperature of the heating roll can be measured with a non-contact thermometer or a contact thermometer.

また、圧着ロールは、ゴム材質であることが複合フィルムの表面性向上の観点から好ましく、フッ素ゴム、シリコンゴムなどを用いることができるが、これらに限定されるものではない。また、圧着ロールの表面温度は、好ましくは180℃以上265℃以下であり、より好ましくは、190℃以上265℃以下であり、さらに好ましくは、200℃以上260℃以下である。   In addition, the pressure-bonding roll is preferably made of a rubber material from the viewpoint of improving the surface properties of the composite film, and fluorine rubber, silicon rubber, or the like can be used, but is not limited thereto. The surface temperature of the pressure roll is preferably 180 ° C. or higher and 265 ° C. or lower, more preferably 190 ° C. or higher and 265 ° C. or lower, and further preferably 200 ° C. or higher and 260 ° C. or lower.

圧着時の圧力は、好ましくは線圧が50N/cm以上400N/cm以下、より好ましくは130N/cm以上400N/cm以下であり、さらに好ましくは、180N/cm以上400N/cm以下であることが二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルムとポリパラフェニレンサルファイド/共重合ポリフェニレンサルファイド共押出二軸配向フィルムとの間の十分な接着強度を得るために好ましい。   The pressure during pressure bonding is preferably a linear pressure of 50 N / cm or more and 400 N / cm or less, more preferably 130 N / cm or more and 400 N / cm or less, and still more preferably 180 N / cm or more and 400 N / cm or less. It is preferable for obtaining sufficient adhesive strength between the biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film and the polyparaphenylene sulfide / copolymerized polyphenylene sulfide coextruded biaxially oriented film.

二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルムとポリパラフェニレンサルファイド/共重合ポリフェニレンサルファイド共押出二軸配向フィルムを熱融着する際に、あらかじめ二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルムとポリパラフェニレンサルファイド/共重合ポリフェニレンサルファイド共押出二軸配向フィルムを予熱した後に熱融着することが好ましい。二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルムとポリパラフェニレンサルファイド/共重合ポリフェニレンサルファイド共押出二軸配向フィルムを予熱する方法としては、加熱ロールもしくは圧着ロールの外周に抱き角50°以上180°以下、好ましくは60°以上180°以下、さらに好ましくは90°以上180°以下で沿わせた後に圧着し、熱融着することが十分な接着強度を得るために好ましい態様である。   When biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film and polyparaphenylene sulfide / copolymerized polyphenylene sulfide coextruded biaxially oriented film are heat-sealed, biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film and polyparaphenylene sulfide / copolymerized polyphenylene in advance It is preferable that the sulfide coextruded biaxially oriented film is preheated and then heat-sealed. As a method of preheating the biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film and the polyparaphenylene sulfide / copolymerized polyphenylene sulfide coextruded biaxially oriented film, the holding angle on the outer periphery of the heating roll or pressure roll is 50 ° to 180 °, preferably In order to obtain sufficient adhesive strength, it is preferable to press and heat-bond after aligning at 60 ° to 180 °, more preferably 90 ° to 180 °.

圧着後の複合フィルムは、圧着ロールにより加熱ロールに圧着された点から90°以上270°以下の角度で加熱ロールの外周に沿わせながら熱融着させることが接着強度向上の点で好ましい。より好ましくは120°以上240°以下、更に好ましくは150°以上210°以下の角度である。   The composite film after pressure bonding is preferably heat-sealed along the outer periphery of the heating roll at an angle of 90 ° or more and 270 ° or less from the point where it is pressure-bonded to the heating roll by the pressure-bonding roll in terms of improving the adhesive strength. More preferably, the angle is 120 ° to 240 °, and still more preferably 150 ° to 210 °.

熱融着速度は、0.1m/分以上10m/分以下、好ましくは0.5m/分以上7m/分以下、より好ましくは1m/分以上5m/分以下、さらに好ましくは2m/分以上5m/分以下であることが、接着強度および生産性の観点から好ましい。   The thermal fusion rate is 0.1 m / min to 10 m / min, preferably 0.5 m / min to 7 m / min, more preferably 1 m / min to 5 m / min, and even more preferably 2 m / min to 5 m. / Min or less is preferable from the viewpoint of adhesive strength and productivity.

熱融着した後の複合フィルムは、直ちにポリパラフェニレンサルファイドのガラス転移温度以下に冷却することが、複合フィルムの平面性と接着強度の維持の点から好ましい態様である。複合フィルムを冷却する方法は特に限定されないが、ロール冷却やエアー冷却などを用いて冷却する方法が用いられる。   It is a preferable embodiment that the composite film after heat-sealing is immediately cooled below the glass transition temperature of polyparaphenylene sulfide from the viewpoint of maintaining the flatness and adhesive strength of the composite film. The method for cooling the composite film is not particularly limited, but a method of cooling using roll cooling or air cooling is used.

本発明で用いられる二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルムとポリパラフェニレンサルファイド/共重合ポリフェニレンサルファイド共押出二軸配向フィルムの接合表面において、より強固な界面接着性を付与するために、コロナ放電処理やプラズマ処理を施すことも本発明の好ましい態様に含まれる。コロナ放電処理時の雰囲気ガスとしては、空気(EC処理)、酸素(OE処理)、窒素(NE処理)、炭酸ガス(CE処理)等から選ばれる少なくとも1種のガスが挙げられる。これらのうち、本発明においては経済性の観点からEC処理で表面処理することがより好ましい。   In order to give stronger interfacial adhesion at the joint surface of the biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film and polyparaphenylene sulfide / copolymerized polyphenylene sulfide coextruded biaxially oriented film used in the present invention, Performing plasma treatment is also included in a preferred embodiment of the present invention. As the atmospheric gas during the corona discharge treatment, at least one gas selected from air (EC treatment), oxygen (OE treatment), nitrogen (NE treatment), carbon dioxide gas (CE treatment), and the like can be given. Among these, in the present invention, surface treatment by EC treatment is more preferable from the viewpoint of economy.

次に二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルム及びポリパラフェニレンサルファイド/共重合ポリフェニレンサルファイド共押出二軸配向フィルムの製造方法を説明する。二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルムを得る方法としては、ポリパラフェニレンサルファイド樹脂あるいは樹脂組成物を溶融押出装置に供給し、融点以上に加熱する。加熱により溶融された樹脂組成物は、スリット状の口金出口から押し出される。かかる溶融体を冷却ドラム上でガラス転移点以下に冷却し、未延伸フィルムを得る。溶融押出装置は周知の装置が適用可能であるが、一軸または二軸の押出機が簡便であり好ましく用いられる。   Next, a method for producing a biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film and a polyparaphenylene sulfide / copolymerized polyphenylene sulfide coextruded biaxially oriented film will be described. As a method for obtaining a biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film, a polyparaphenylene sulfide resin or a resin composition is supplied to a melt extrusion apparatus and heated to a melting point or higher. The resin composition melted by heating is pushed out from the slit-shaped die outlet. Such a melt is cooled on the cooling drum below the glass transition point to obtain an unstretched film. A well-known apparatus can be used as the melt extrusion apparatus, but a single-screw or twin-screw extruder is simple and preferably used.

ポリパラフェニレンサルファイド/共重合ポリフェニレンサルファイド共押出二軸配向フィルムは、前述した通りエンボス加工フィルムを得るのに必要な積層回数を減らすために、一方の最外層にポリパラフェニレンサルファイド樹脂からなる層を有し、その反対の最外層に共重合ポリフェニレンサルファイド樹脂からなる層を有する。係るポリパラフェニレンサルファイド/共重合ポリフェニレンサルファイド共押出二軸配向フィルムを得る方法としては、ポリパラフェニレンサルファイド樹脂と共重合ポリフェニレンサルファイド樹脂をそれぞれ最外層となるように溶融工程で積層して吐出、冷却する方法が好ましく用いられる。それぞれの樹脂は別々の溶融押出装置に供給されて個々の樹脂あるいは樹脂組成物の融点以上に加熱され、加熱により溶融された各樹脂組成物を、溶融押出装置と口金出口の間に設けられた合流装置において溶融状態で二層または三層以上に積層する。積層された樹脂流はスリット状の口金出口から押し出され、得られた溶融複合体を冷却ドラム上で共重合ポリフェニレンサルファイド樹脂あるいは樹脂組成物のガラス転移点以下に冷却し、ポリパラフェニレンサルファイド樹脂からなる層と共重合ポリフェニレンサルファイド樹脂からなる層が最外層に配置された未延伸フィルムを得る。   As described above, the polyparaphenylene sulfide / copolymerized polyphenylene sulfide coextruded biaxially oriented film has a layer made of polyparaphenylene sulfide resin as one outermost layer in order to reduce the number of laminations required to obtain an embossed film. And a layer made of copolymerized polyphenylene sulfide resin on the opposite outermost layer. As a method of obtaining such a polyparaphenylene sulfide / copolymerized polyphenylene sulfide coextruded biaxially oriented film, the polyparaphenylene sulfide resin and the copolymerized polyphenylene sulfide resin are laminated in the melting process so as to be the outermost layers, and discharged and cooled. Is preferably used. Each resin was supplied to a separate melt extrusion apparatus and heated above the melting point of each resin or resin composition, and each resin composition melted by heating was provided between the melt extrusion apparatus and the die outlet. Laminate in two or more layers in a molten state in a confluence apparatus. The laminated resin stream is extruded from a slit-shaped mouthpiece outlet, and the resulting molten composite is cooled on the cooling drum to below the glass transition point of the copolymerized polyphenylene sulfide resin or resin composition, and the polyparaphenylene sulfide resin is used. An unstretched film is obtained in which a layer made of a copolymer polyphenylene sulfide resin and a layer made of a copolymerized polyphenylene sulfide resin are arranged in the outermost layer.

次に、上記のようにして得られたそれぞれの未延伸フィルムを二軸延伸して二軸配向フィルムを得る。二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルム及びポリパラフェニレンサルファイド/共重合ポリフェニレンサルファイド共押出二軸配向フィルムを二軸に配向させることができる未延伸フィルムの延伸方法としては、ロール群とテンターとを用いて長手方向および幅方向の延伸を順次行う逐次二軸延伸法、長手方向および幅方向の延伸を同時に行う同時二軸延伸法などが挙げられ、その中でも逐次二軸延伸法が好ましい。   Next, each unstretched film obtained as described above is biaxially stretched to obtain a biaxially oriented film. As a stretching method of an unstretched film capable of biaxially orientating a biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film and a polyparaphenylene sulfide / copolymerized polyphenylene sulfide coextruded biaxially oriented film, a roll group and a tenter are used. Examples include a sequential biaxial stretching method in which stretching in the longitudinal direction and the width direction are sequentially performed, a simultaneous biaxial stretching method in which stretching in the longitudinal direction and the width direction are performed simultaneously, and among them, the sequential biaxial stretching method is preferable.

逐次二軸延伸法を用いる場合、長手方向には90℃以上120℃以下で3.0倍以上4.0倍以下の範囲で延伸することが好ましい。本発明の場合、より好ましい延伸倍率は、3.0倍以上3.7倍以下であり、さらに好ましくは、3.0倍以上3.5倍以下である。延伸倍率が3.0倍未満の場合、十分なフィルム平面性を有した二軸配向フィルムを得られない場合があり、延伸倍率が4.0倍を超えると本発明のエンボス加工フィルムの破断伸度や接着強度が低くなり、スロットライナーやウェッジなどの絶縁材への加工時に割れや剥がれが発生する場合がある。幅方向には、90℃以上120℃以下で2.8倍以上3.5倍以下に延伸することが好ましい。より好ましくは、2.8倍以上3.3倍以下であり、さらに好ましくは、2.8倍以上3.0倍以下である。延伸倍率が2.8倍未満の場合、十分なフィルム平面性を有した二軸配向フィルムを得られない場合があり、延伸倍率が3.5倍を超えると破断伸度や接着強度が低くなる場合があるからである。   When the sequential biaxial stretching method is used, it is preferably stretched in the longitudinal direction in the range of 90 ° C. or more and 120 ° C. or less and 3.0 or more and 4.0 or less. In the case of this invention, a more preferable draw ratio is 3.0 times or more and 3.7 times or less, More preferably, they are 3.0 times or more and 3.5 times or less. When the draw ratio is less than 3.0 times, a biaxially oriented film having sufficient film flatness may not be obtained. When the draw ratio exceeds 4.0 times, the embossed film of the present invention is stretched at break. Degree of strength and adhesive strength are reduced, and cracking or peeling may occur during processing of insulating materials such as slot liners and wedges. In the width direction, it is preferably stretched from 2.8 to 3.5 times at 90 to 120 ° C. More preferably, they are 2.8 times or more and 3.3 times or less, More preferably, they are 2.8 times or more and 3.0 times or less. If the draw ratio is less than 2.8 times, a biaxially oriented film having sufficient film flatness may not be obtained. If the draw ratio exceeds 3.5 times, the elongation at break and the adhesive strength are lowered. Because there are cases.

横延伸後、二軸配向フィルムはさらに熱処理を施すことができる。熱処理を施すことで結晶構造が固定され、モーター絶縁用フィルムとして好ましい剛性度、耐熱性を得ることができ、また、熱収縮率を低減することで、後述する熱融着工程での幅縮みを抑制する事ができる。熱処理は一段熱処理もしくは二段熱処理が好ましく用いられ、より好ましくは二段熱処理が用いられる。一段熱処理の場合、熱処理温度は240℃以上280℃以下であることが好ましく、より好ましくは260℃以上280℃以下であり、処理時間は1秒以上60秒以下が好ましく、より好ましくは5秒以上30秒以下である。二段熱処理の場合、一段目の熱処理温度は160℃以上220℃以下であることが好ましく、より好ましくは180℃以上220℃以下であり、処理時間は1秒以上30秒以下が好ましく、より好ましくは1秒以上15秒以下である。二段目の熱処理温度は240℃以上280℃以下であることが好ましく、より好ましくは260℃以上280℃以下であり、処理時間は1秒以上30秒以下が好ましく、より好ましくは1秒以上15秒以下である。さらに、熱処理後に長手方向および/または幅方向に各々1%以上20%以下、より好ましくは3%以上15%以下、さらに好ましくは3%以上10%以下の範囲で弛緩処理を施すことができる。こうすることで、二軸配向共重合ポリフェニレンサルファイド樹脂からなる層の配向緩和が促進でき二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルムとポリパラフェニレンサルファイド/共重合ポリフェニレンサルファイド共押出二軸配向フィルムの接着強度を向上させることができるため好ましい。   After transverse stretching, the biaxially oriented film can be further heat treated. By applying heat treatment, the crystal structure is fixed, and a desirable rigidity and heat resistance can be obtained as a motor insulating film, and by reducing the heat shrinkage rate, the width shrinkage in the heat fusion process described later can be reduced. It can be suppressed. As the heat treatment, a one-step heat treatment or a two-step heat treatment is preferably used, and a two-step heat treatment is more preferably used. In the case of one-step heat treatment, the heat treatment temperature is preferably 240 ° C. or higher and 280 ° C. or lower, more preferably 260 ° C. or higher and 280 ° C. or lower, and the treatment time is preferably 1 second or longer and 60 seconds or shorter, more preferably 5 seconds or longer. 30 seconds or less. In the case of two-stage heat treatment, the heat treatment temperature of the first stage is preferably 160 ° C. or higher and 220 ° C. or lower, more preferably 180 ° C. or higher and 220 ° C. or lower, and the treatment time is preferably 1 second or longer and 30 seconds or shorter, more preferably Is from 1 second to 15 seconds. The second heat treatment temperature is preferably 240 ° C. or higher and 280 ° C. or lower, more preferably 260 ° C. or higher and 280 ° C. or lower, and the treatment time is preferably 1 second or longer and 30 seconds or shorter, more preferably 1 second or longer and 15 seconds or lower. Less than a second. Further, after the heat treatment, relaxation treatment can be performed in the range of 1% or more and 20% or less, more preferably 3% or more and 15% or less, and further preferably 3% or more and 10% or less in the longitudinal direction and / or the width direction. In this way, the relaxation of the orientation of the biaxially oriented copolymerized polyphenylene sulfide resin can be promoted, and the adhesive strength between the biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film and the polyparaphenylene sulfide / copolymerized polyphenylene sulfide coextruded biaxially oriented film can be increased. It is preferable because it can be improved.

次に二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルム及びポリパラフェニレンサルファイド/共重合ポリフェニレンサルファイド共押出二軸配向フィルムを得るのに必要な樹脂及び樹脂組成物を得る方法を説明する。   Next, a method for obtaining a resin and a resin composition necessary for obtaining a biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film and a polyparaphenylene sulfide / copolymerized polyphenylene sulfide coextruded biaxially oriented film will be described.

ポリパラフェニレンサルファイド(以下、ポリパラフェニレンサルファイドをPPSと略することがある)樹脂の製造方法としては、例えば、次のような方法が挙げられる。硫化ナトリウムとp−ジクロロベンゼンを、N−メチル−2−ピロリドン(以下、NMPと略称することがある)などのアミド系極性溶媒中で高温高圧下で反応させる。必要によって、トリハロベンゼンなどの共重合成分を含ませることもできる。重合度調整剤として、苛性カリやカルボン酸アルカリ金属塩などを添加し、230〜280℃の温度で重合反応させる。重合後にポリマーを冷却し、ポリマーを水スラリーとしてフィルターで濾過後、粒状ポリマーを得る。これを酢酸塩などの水溶液中で30〜100℃の温度で10〜60分間攪拌処理し、イオン交換水にて30〜80℃の温度で数回洗浄、乾燥してPPS粒状ポリマーを得る。得られた粒状ポリマーを、酸素分圧10トール以下、好ましくは5トール以下でNMPにて洗浄後、30〜80℃の温度のイオン交換水で数回洗浄し、副生塩、重合助剤および未反応モノマ等を分離する。上記に得られたポリマーに必要に応じて、無機または有機の添加剤等を本発明の目的に支障を与えない程度添加し、PPS樹脂を得る。   Examples of a method for producing polyparaphenylene sulfide (hereinafter, polyparaphenylene sulfide may be abbreviated as PPS) resin include the following methods. Sodium sulfide and p-dichlorobenzene are reacted under high temperature and high pressure in an amide polar solvent such as N-methyl-2-pyrrolidone (hereinafter sometimes abbreviated as NMP). If necessary, a copolymer component such as trihalobenzene may be included. As a polymerization degree adjusting agent, caustic potash or alkali metal carboxylate is added, and a polymerization reaction is performed at a temperature of 230 to 280 ° C. After the polymerization, the polymer is cooled, and the polymer is filtered as a water slurry through a filter to obtain a granular polymer. This is stirred in an aqueous solution such as acetate at a temperature of 30 to 100 ° C. for 10 to 60 minutes, washed several times with ion exchange water at a temperature of 30 to 80 ° C. and dried to obtain a PPS granular polymer. The obtained granular polymer was washed with NMP at an oxygen partial pressure of 10 torr or less, preferably 5 torr or less, and then washed several times with ion-exchanged water at a temperature of 30 to 80 ° C. Separate unreacted monomers. If necessary, an inorganic or organic additive or the like is added to the polymer obtained above to the extent that the object of the present invention is not hindered to obtain a PPS resin.

共重合ポリフェニレンサルファイド(以下、共重合ポリフェニレンサルファイドを共重合PPSと略することがある)樹脂の製造方法としては、上記ポリパラフェニレンサルファイド樹脂の製造方法において、p-ジクロロベンゼンに代えてm−ジクロロベンゼンなどのフェニレンサルファイド単位を与えるモノマーを配合し、同様の重合反応を実施する方法がある。フェニレンサルファイド単位以外の単位を導入する場合も同様である。   As a method for producing a copolymerized polyphenylene sulfide (hereinafter, copolymerized polyphenylene sulfide may be abbreviated as copolymerized PPS) resin, in the above-mentioned method for producing polyparaphenylene sulfide resin, m-dibenzene is used instead of p-dichlorobenzene. There is a method of blending a monomer that gives a phenylene sulfide unit such as chlorobenzene and carrying out a similar polymerization reaction. The same applies when units other than phenylene sulfide units are introduced.

次いで、得られた樹脂を押出機、好ましくは1段以上のベント孔を有する押出機に供給し、290〜360℃の温度で溶融混練して適当な口金から押し出し、ガット状に溶融成形して、長さ2〜10mm程度にカットし、ペレット状としてもよい。得られた樹脂は、真空下の加熱式ドライヤーで、温度100〜180℃、時間1〜5時間程度の条件で乾燥される。   Next, the obtained resin is supplied to an extruder, preferably an extruder having one or more vent holes, melted and kneaded at a temperature of 290 to 360 ° C., extruded from a suitable die, and melt-formed into a gut shape. Further, it may be cut into a length of about 2 to 10 mm to form a pellet. The obtained resin is dried with a heating dryer under vacuum at a temperature of 100 to 180 ° C. for about 1 to 5 hours.

用いる樹脂に、必要に応じて、他の樹脂や無機または有機フィラー、滑剤、着色剤、紫外線吸収剤、相溶化剤などの添加剤を添加する場合、前記方法で得られた樹脂と共にヘンシェルミキサー等で混合し、前記と同様に押し出し成形または溶融成形し、樹脂組成物として使用することができる。   When adding additives such as other resins, inorganic or organic fillers, lubricants, colorants, ultraviolet absorbers, compatibilizers, etc., if necessary, Henschel mixer etc. together with the resin obtained by the above method And extrusion molding or melt molding in the same manner as described above, and can be used as a resin composition.

前述した製膜工程においては、樹脂ペレットを複数種用いることは差し支えない。例えば、粒子が添加されたペレットと無添加のペレットを併用するような態様である。   In the film forming process described above, a plurality of types of resin pellets can be used. For example, it is an aspect which uses together the pellet to which the particle | grains were added, and the pellet without an addition.

以上のような工程を経て得られた複合フィルムにエンボス加工を施す。エンボス加工を施す方法としては、例えば、前述したように突起が刻印されたエンボスロール同士、またはエンボスロールと表面が平坦な圧着ロールとでフィルムを熱圧着する方法が好ましいが、エンボス加工の難易度の点でエンボスロールと圧着ロールとを用いる方法がより好ましい。   The composite film obtained through the above steps is embossed. As a method for embossing, for example, a method in which a film is thermocompression bonded between embossing rolls with protrusions as described above or between an embossing roll and a pressing roll having a flat surface is preferable. In this respect, a method using an embossing roll and a pressure-bonding roll is more preferable.

エンボスロールの突起の形状については、四角柱、四角錐台、円柱、円錐台などの形状が用いられるが、これらに限定されるものではない。   As for the shape of the protrusion of the embossing roll, shapes such as a quadrangular prism, a quadrangular frustum, a cylinder, and a truncated cone are used, but the shape is not limited thereto.

本発明のエンボス加工フィルムは耐熱性の非常に高い二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルムが最外層に位置するため、生産性・コストを損なわずに前述したエンボス形状を得るには高温の条件が好ましい。そのため、エンボスロールおよび圧着ロールの表面温度は、140℃以上260℃以下であることが好ましく、より好ましくは160℃以上250℃以下、更に好ましくは200℃以上240℃以下である。加熱ロールの温度が140℃未満の場合、エンボス加工に十分な熱量が得られず、前述したエンボス形状が得られない場合がある。また、260℃を超える場合は、二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルムやポリパラフェニレンサルファイド/共重合ポリフェニレンサルファイド共押出二軸配向フィルムの配向が緩和して剛性度が低下したり、熱収縮により熱圧着時にしわが発生したりする場合がある。エンボスロールおよび圧着ロールの表面温度は非接触式温度計あるいは接触式温度計で測定することができる。   In the embossed film of the present invention, the biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film having very high heat resistance is located in the outermost layer, and therefore high temperature conditions are preferable to obtain the above-described embossed shape without impairing productivity and cost. . Therefore, the surface temperature of the embossing roll and the pressure-bonding roll is preferably 140 ° C. or higher and 260 ° C. or lower, more preferably 160 ° C. or higher and 250 ° C. or lower, and further preferably 200 ° C. or higher and 240 ° C. or lower. When the temperature of the heating roll is less than 140 ° C., a sufficient amount of heat for embossing cannot be obtained, and the above-described embossed shape may not be obtained. When the temperature exceeds 260 ° C., the orientation of the biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film or the polyparaphenylene sulfide / copolymerized polyphenylene sulfide coextruded biaxially oriented film is relaxed and the rigidity is lowered, or the heat shrinks. Wrinkles may occur during crimping. The surface temperature of the embossing roll and the pressure-bonding roll can be measured with a non-contact thermometer or a contact thermometer.

また、生産性・コストを損なわずに本発明のエンボス加工フィルムを得るには圧着時の圧力も高い方が好ましい。圧着時の圧力は、線圧が300〜1700N/cmの範囲が好ましく、より好ましくは500〜1400N/cmであり、更に好ましくは700〜1100N/cmである。300N/cm未満の場合、十分なエンボス形状を得られない場合があり、1700N/cmを超えると、エンボス加工フィルムの平面性を損なう場合がある。   Moreover, in order to obtain the embossed film of this invention, without impairing productivity and cost, the one where the pressure at the time of pressure bonding is high is preferable. The pressure at the time of pressure bonding is preferably in the range of 300 to 1700 N / cm, more preferably 500 to 1400 N / cm, and still more preferably 700 to 1100 N / cm. If it is less than 300 N / cm, a sufficient embossed shape may not be obtained. If it exceeds 1700 N / cm, the flatness of the embossed film may be impaired.

圧着ロールは、ゴム材質であることがエンボス加工フィルムの平面性向上の観点から好ましく、ニトリルゴム、フッ素ゴム、シリコンゴムなどを用いることができるが、これらに限定されるものではない。圧着ロールのJIS−K−6253に準拠したデュロメーターで測定したゴム硬度は、65°以上95°以下が十分なエンボス形状を得るために好ましい。   The pressure roll is preferably made of a rubber material from the viewpoint of improving the flatness of the embossed film, and nitrile rubber, fluorine rubber, silicon rubber, or the like can be used, but is not limited thereto. The rubber hardness measured with a durometer based on JIS-K-6253 of the pressure roll is preferably 65 ° or more and 95 ° or less in order to obtain a sufficient embossed shape.

エンボス加工速度は、0.1〜10m/分が好ましく、より好ましくは0.3〜5m/分、さらに好ましくは0.5〜3m/分であることが、生産性および十分なエンボス形状を得るために好ましい。   The embossing speed is preferably 0.1 to 10 m / min, more preferably 0.3 to 5 m / min, and even more preferably 0.5 to 3 m / min to obtain productivity and a sufficient embossed shape. Therefore, it is preferable.

エンボス加工を施した後のエンボス加工フィルムは、直ちにポリパラフェニレンサルファイドのガラス転移温度以下に冷却することが、エンボス加工フィルムの平面性の維持の点から好ましい態様である。エンボス加工フィルムを冷却する方法は特に限定されないが、ロール冷却やエアー冷却などを用いて冷却する方法が用いられる。   The embossed film after being embossed is preferably cooled immediately below the glass transition temperature of polyparaphenylene sulfide from the viewpoint of maintaining the flatness of the embossed film. Although the method of cooling an embossed film is not specifically limited, The method of cooling using roll cooling, air cooling, etc. is used.

また、本発明のエンボス加工フィルムを製造する他の方法として、二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルム/二軸配向ポリエステルフィルム/二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルムの構成について、具体例を挙げて詳細を説明する。   In addition, as another method for producing the embossed film of the present invention, details of the configuration of the biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film / biaxially oriented polyester film / biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film will be described in detail with specific examples. explain.

二軸配向ポリエステルフィルムを得る方法として、ポリエチレンテレフタレート(以下、ポリエチレンテレフタレートをPETと略することがある)フィルムを例にして説明するが、これに限定されるものではない。   As a method for obtaining a biaxially oriented polyester film, a polyethylene terephthalate (hereinafter, polyethylene terephthalate may be abbreviated as PET) film will be described as an example, but the present invention is not limited thereto.

極限粘度0.5〜0.9dl/gのPET樹脂組成物を真空乾燥した後、溶融押出装置に供給し、融点以上に加熱する。加熱により溶融された樹脂組成物は、スリット状の口金出口から押し出される。かかる溶融体を冷却ドラム上でガラス転移点以下に冷却し、未延伸フィルムを得る。溶融押出装置は周知の装置が適用可能であるが、一軸または二軸の押出機が簡便であり好ましく用いられる。   A PET resin composition having an intrinsic viscosity of 0.5 to 0.9 dl / g is vacuum-dried, then supplied to a melt extrusion apparatus and heated to the melting point or higher. The resin composition melted by heating is pushed out from the slit-shaped die outlet. Such a melt is cooled on the cooling drum below the glass transition point to obtain an unstretched film. A well-known apparatus can be used as the melt extrusion apparatus, but a single-screw or twin-screw extruder is simple and preferably used.

次に、上記のようにして得られた未延伸フィルムを二軸延伸して二軸配向フィルムを得る。二軸配向ポリエチレンテレフタレートフィルムを二軸に配向させることができる未延伸フィルムの延伸方法としては、前述した逐次二軸延伸法、同時二軸延伸法などが挙げられ、その中でも逐次二軸延伸法が好ましい。   Next, the unstretched film obtained as described above is biaxially stretched to obtain a biaxially oriented film. Examples of the stretching method of the unstretched film that can orient the biaxially oriented polyethylene terephthalate film biaxially include the sequential biaxial stretching method and the simultaneous biaxial stretching method described above. preferable.

逐次二軸延伸法を用いる場合、長手方向には70℃以上100℃以下で2.5倍以上5.0倍以下の範囲で延伸することが好ましい。幅方向には、70℃以上150℃以下で2.5倍以上5.0倍以下に延伸することが好ましい。   When the sequential biaxial stretching method is used, it is preferably stretched in the range of 2.5 to 5.0 times in the longitudinal direction at 70 to 100 ° C. In the width direction, the film is preferably stretched by 70 to 150 ° C. and 2.5 to 5.0 times.

横延伸後、二軸配向フィルムはさらに熱処理を施すことができる。熱処理を施すことで結晶構造が固定され、モーター絶縁用フィルムとして好ましい剛性度、絶縁破壊電圧を得ることができ、また、熱収縮率を低減することで、後述するドライラミネート工程での幅縮みを抑制することができる。熱処理温度は200℃以上240℃以下であることが好ましく、処理時間は5秒以上40秒以下が好ましい。さらに、熱処理後に長手方向および/または幅方向に各々1%以上20%以下、より好ましくは4%以上12%以下の範囲で弛緩処理を施すことができる。   After transverse stretching, the biaxially oriented film can be further heat treated. By applying heat treatment, the crystal structure is fixed, and a desirable rigidity and dielectric breakdown voltage can be obtained as a motor insulating film. Also, by reducing the thermal shrinkage rate, the width shrinkage in the dry laminating process described later can be reduced. Can be suppressed. The heat treatment temperature is preferably from 200 ° C. to 240 ° C., and the treatment time is preferably from 5 seconds to 40 seconds. Further, after the heat treatment, relaxation treatment can be performed in the range of 1% to 20%, more preferably 4% to 12% in the longitudinal direction and / or the width direction.

次いで、得られた二軸配向ポリエチレンテレフタレートフィルムと二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルムとを接着剤を介して積層する。積層に先立って、二軸配向ポリエチレンテレフタレートフィルムは両面に、二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルムは片面にそれぞれコロナ放電処理、プラズマ処理、プライヤーコート処理などの単独または組み合わせた表面処理を行うのが好ましい。   Next, the obtained biaxially oriented polyethylene terephthalate film and the biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film are laminated via an adhesive. Prior to lamination, the biaxially oriented polyethylene terephthalate film is preferably subjected to surface treatment such as corona discharge treatment, plasma treatment, and plier coat treatment on both sides, and the biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film is subjected to surface treatment alone or in combination. .

積層する方法としては、二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルム(または二軸配向ポリエチレンテレフタレートフィルム)の片面に接着剤を塗布し、乾燥した後加熱ロールまたは加熱プレスで二軸配向ポリエチレンテレフタレートフィルム(または二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルム)を貼り合わせる。次に上記の二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルムと二軸配向ポリエチレンテレフタレートフィルムの2層体の二軸配向ポリエチレンテレフタレートフィルム側(またはもう一層の二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルム側)の片面に上記と同様の接着剤を塗布し、乾燥した後、加熱ロールまたは加熱プレスでもう一層の二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルム(または二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルムと二軸配向ポリエチレンテレフタレートフィルムの2層体)を、二軸配向ポリエチレンテレフタレートフィルムが芯になるようにして貼り合わせる方法が最も一般的である。   As a method of laminating, an adhesive is applied to one side of a biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film (or biaxially oriented polyethylene terephthalate film), and after drying, a biaxially oriented polyethylene terephthalate film (or two Axial-oriented polyparaphenylene sulfide film) is bonded together. Next, the biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film and the biaxially oriented polyethylene terephthalate film are laminated on one side of the biaxially oriented polyethylene terephthalate film side (or another biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film side). Apply the same adhesive and dry, then use a heated roll or press to form another biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film (or two layers of biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film and biaxially oriented polyethylene terephthalate film) The most common method is to bond the body) so that the biaxially oriented polyethylene terephthalate film is the core.

用いる接着剤は無溶剤系、溶剤系とも用い得るが、接着剤の耐熱性や接着剤を積層する作業性の点で、硬化型の溶剤系の接着剤が好ましい。また、接着剤の組成は特に限定されないが、ポリウレタン系、アクリル系、エポキシ系、ポリエステル系、変性ポリオレフィン系、シリコーン系の接着剤を用いることができる。   The adhesive used may be either a solvent-free or solvent-based adhesive, but a curable solvent-based adhesive is preferred from the viewpoint of heat resistance of the adhesive and workability for laminating the adhesive. The composition of the adhesive is not particularly limited, and polyurethane, acrylic, epoxy, polyester, modified polyolefin, and silicone adhesives can be used.

接着剤の厚みは硬化後に1μm以上、40μm以下となるのが好ましく、1μm未満の場合、十分な接着強度が得られず、スロットライナーやウェッジなどの絶縁材に加工する際に剥がれる場合があり、40μmを超える場合、エンボス加工フィルムに占める接着剤の割合が大きくなり、エンボス加工フィルムの耐熱性が低下する場合がある。   The thickness of the adhesive is preferably 1 μm or more and 40 μm or less after curing, and if it is less than 1 μm, sufficient adhesive strength may not be obtained and may be peeled off when processed into an insulating material such as a slot liner or wedge, When exceeding 40 micrometers, the ratio of the adhesive agent to an embossed film becomes large, and the heat resistance of an embossed film may fall.

また塗布の方法としては、グラビアロール法、リバースロールコータ法等を使用できる。塗布後の溶剤の乾燥条件は、用いる溶剤の種類により異なり、通常は溶剤の種類によって異なり、通常は溶剤の沸点付近の温度で残存溶剤が完全になくなり、かつ、接着剤の硬化が促進しない条件が選ばれる。また、貼り合わせの条件は、温度50℃以上150℃以下、線圧1kg/cm以上50kg/cm以下の範囲で行うのがよい。   As a coating method, a gravure roll method, a reverse roll coater method, or the like can be used. The conditions for drying the solvent after coating vary depending on the type of solvent used, usually depending on the type of solvent, and usually the condition that the residual solvent disappears completely at a temperature near the boiling point of the solvent and the curing of the adhesive is not accelerated. Is selected. The bonding is preferably performed at a temperature of 50 ° C. to 150 ° C. and a linear pressure of 1 kg / cm to 50 kg / cm.

[物性・特性の測定方法]
(1)厚さ
ミクロトームで切り出したエンボス加工フィルムの断面を光学顕微鏡(10〜100倍)または走査型電子顕微鏡(100〜2000倍)で観察、写真を撮影し、その断面写真の寸法からエンボス加工フィルムの全体厚さ及び各層の厚さを実測した。同様の測定をエンボス加工フィルムの任意の5箇所で実施し、平均値をエンボス加工フィルムの全体厚さ及び各層の厚さとした。なお、エンボス加工が施された面については、エンボスの凸部分の最も高い点を測定の基準とした。
[Measurement methods of physical properties and characteristics]
(1) Thickness The cross section of the embossed film cut out with a microtome is observed with an optical microscope (10 to 100 times) or a scanning electron microscope (100 to 2000 times), and a photograph is taken. The total thickness of the film and the thickness of each layer were measured. The same measurement was carried out at any five locations on the embossed film, and the average value was the total thickness of the embossed film and the thickness of each layer. In addition, about the surface which gave the embossing, the highest point of the convex part of embossing was made into the reference | standard of a measurement.

(2)剛性度
TELEDYNE TABER製スティフネステスター(V−5 STIFFNESS TESTER Model 150−D)を用いて、幅38mm、長さ68mmのサンプルフィルムについて、JIS−P−8125に規定された方法に従って、サンプルフィルムを15°曲げた際の剛性度を測定した。同様の測定を10回実施し、平均値を剛性度とした。
(2) Rigidity Using a TELEDYNE TABER stiffness tester (V-5 STIFFNESS TESTER Model 150-D), a sample film having a width of 38 mm and a length of 68 mm was sampled according to the method specified in JIS-P-8125. Was measured for the degree of rigidity when bent by 15 °. The same measurement was performed 10 times, and the average value was defined as the stiffness.

(3)エンボスの高さおよび高さ率
目視でフィルム表面に凹凸形状が確認出来る部分をミクロトームで切り出し、切り出したエンボス加工フィルムの断面を走査型電子顕微鏡(100〜2000倍)で観察、写真を撮影し、その断面写真の寸法から、エンボスロールの突起がフィルム表面に転写して形成された凹型形状の最も低い点から、凹状形状の周囲に凹状形状形成時に発生した樹脂の盛り上がりにより形成された凸状形状の最も高い点までの距離を実測した。同様の測定をエンボス加工フィルムの任意の5箇所で実施し、平均値をエンボスの高さとした。また、(1)の方法で測定したエンボス加工フィルムの全体厚さに対する、前記の方法で測定したエンボスの高さの割合をエンボスの高さ率として算出した。
(3) Emboss height and height ratio A portion of the film surface on which the irregular shape can be visually confirmed is cut out with a microtome, and a cross section of the cut embossed film is observed with a scanning electron microscope (100 to 2000 times). It was formed by the bulge of the resin generated when forming the concave shape around the concave shape from the lowest point of the concave shape formed by projecting the projection of the embossing roll on the film surface from the dimensions of the cross-sectional photograph taken The distance to the highest point of the convex shape was measured. The same measurement was carried out at any five locations on the embossed film, and the average value was taken as the embossed height. Moreover, the ratio of the height of the embossing measured by the said method with respect to the whole thickness of the embossing film measured by the method of (1) was computed as the height ratio of embossing.

(4)エンボスの面積率
エンボス加工フィルムのエンボス面を光学顕微鏡(10〜100倍)で観察、写真を撮影し、その表面写真の寸法から、エンボスロールの突起がフィルム表面に転写して形成された凹型形状と、凹状形状の周囲に凹状形状形成時に発生した樹脂の盛り上がりにより形成された凸状形状とで構成される凹凸部分の面積を実測し、1cm当たりに形成された凹凸部分の面積の割合をエンボスの面積率として算出した。
(4) Area ratio of embossing The embossed surface of the embossed film is observed with an optical microscope (10 to 100 times), a photograph is taken, and the protrusion of the embossing roll is transferred to the film surface from the dimensions of the surface photograph. The area of the concavo-convex part formed per 1 cm 2 was measured by actually measuring the area of the concavo-convex part formed by the concave shape and the convex shape formed by the bulge of the resin generated when the concave shape was formed around the concave shape Was calculated as the area ratio of the emboss.

(5)動摩擦係数
テクノ・ニーズ製スベリ係数測定装置を用いて、幅75mm、長さ100mmのサンプルフィルムについて、ASTM−D1894−63に規定された方法に従って、荷重200gの条件で、サンプルフィルム同士を速度150mm/分で7mm滑らせた際の動摩擦係数を測定した。同様の測定を5回実施し、平均値を動摩擦係数とした。
(5) Coefficient of dynamic friction Using a techno-needs sliding coefficient measuring device, sample films of 75 mm in width and 100 mm in length are subjected to the conditions of 200 g load according to the method prescribed in ASTM-D1894-63. The coefficient of dynamic friction when sliding 7 mm at a speed of 150 mm / min was measured. The same measurement was performed 5 times, and the average value was taken as the dynamic friction coefficient.

(6)耐座屈性
日特エンジニアリング製スロットセル挿入機を用いて、幅40mm、長さ165mmのエンボス加工フィルムをスロットライナー形状に加工し、48スロットのモーターステーターに挿入する。続いて、日特エンジニアリング製コイル巻線機を用いて、スロット断面積に占めるコイル断面積の割合である占積率が65%になるように分布巻方式でコイルを巻き、日特エンジニアリング製コイル・ウェッジ挿入機を用いて、前記コイルをモーターステーターに挿入し、幅10mm、長さ160mmのエンボス加工フィルムをウェッジ形状に加工し、モーターステーターに挿入する。この際、座屈が発生したスロットライナー、ウェッジを不良品とし、不良品発生率を次の基準で評価した。なお、加工個数はモーターとして5台、スロットライナー、ウェッジとして各240個ずつとする。
◎:不良率が1%以下
○:不良率が1%を超え5%以下
△:不良率が5%を超え10%以下
×:不良率が10%を超える
(7)耐熱性
エスペック製熱風ギアオーブン(GPHH−200)を用いて、幅10mm、長さ250mmのサンプルフィルムについて、200度の雰囲気下で40時間処理し、未処理のサンプルフィルム5点および処理後のサンプルフィルム10点の破断伸度をJIS−C−2151に規定された方法に従って、インストロンタイプの引張試験機(オリエンテック社製AMF/RTA-1210)を用いて、幅チャック間長さ100mmとなるようにセットし、23℃の温度で、65%RHの雰囲気条件下で引張速度200mm/分で引張試験を行う。処理後のサンプルフィルムの破断伸度の算術平均値を処理前のサンプルフィルムの破断伸度の算術平均値で割った数値を破断伸度保持率としたときに、破断伸度保持率を次の基準で評価した。
◎:破断伸度保持率が80%以上
○:破断伸度保持率が50%以上80%未満
△:破断伸度保持率が20%以上50%未満
×:破断伸度保持率が20%未満
(8)成型性
日特エンジニアリング製スロットセル挿入機を用いて、幅40mm、長さ165mmのエンボス加工フィルムを、折り曲げ角度120°のスロットライナー形状に加工し、1分後のスロットライナーの折り曲げ角度を測定し、折り曲げ角度の維持度合いから成型製を次の基準で評価した。なお、加工個数はスロットライナーとして100個とする。
○:折り曲げ角度が105°以上135°以下
△:折り曲げ角度が90°以上105°未満
×:折り曲げ角度が90°未満
(9)絶縁破壊電圧および絶縁破壊強さ
春日電機製6点式交流耐圧試験機を用いて、幅50cm、長さ75cmのサンプルフィルムについて、JIS−C−2151に規定された方法に従って、周波数60Hzの交流電圧を印加し、1kV/秒の速度で昇圧した際の絶縁破壊電圧を測定した。また、前記の方法で測定した絶縁破壊電圧を(1)の方法で測定したエンボス加工フィルムの全体厚さで割った値を絶縁破壊強さとして算出した。
(10)熱伝導率
エンボス加工フィルムを直径50mmの円形に打ち抜き、数枚用意する。これを厚さが1mm以上となるように積層し、ネッチ社製LFA447を用いて、キセノンランプフラッシュ法で25℃で測定し、厚み当たりの熱伝導率を求めた。
(6) Buckling resistance Using a slot cell inserter manufactured by Nittoku Engineering, an embossed film having a width of 40 mm and a length of 165 mm is processed into a slot liner shape and inserted into a 48-slot motor stator. Subsequently, using a coil winding machine manufactured by Nittoku Engineering Co., Ltd., the coil is wound by the distributed winding method so that the space factor, which is the ratio of the coil sectional area to the slot sectional area, becomes 65%. -Using a wedge insertion machine, the coil is inserted into the motor stator, an embossed film having a width of 10 mm and a length of 160 mm is processed into a wedge shape, and inserted into the motor stator. At this time, the slot liner and wedge in which buckling occurred were regarded as defective products, and the defective product occurrence rate was evaluated according to the following criteria. It should be noted that the number of processing is 5 as motors and 240 as slot liners and wedges.
◎: Defect rate is 1% or less ○: Defect rate is over 1% and 5% or less △: Defect rate is over 5% and 10% or less ×: Defect rate is over 10% (7) Heat resistance Espec hot air gear Using an oven (GPHH-200), a sample film having a width of 10 mm and a length of 250 mm was treated in an atmosphere of 200 ° C. for 40 hours, and elongation at break of 5 untreated sample films and 10 treated sample films In accordance with the method prescribed in JIS-C-2151, the degree is set so that the length between the width chucks becomes 100 mm using an Instron type tensile tester (AMF / RTA-1210 manufactured by Orientec Co., Ltd.). A tensile test is performed at a temperature of ° C and an atmospheric condition of 65% RH at a tensile speed of 200 mm / min. When the numerical value obtained by dividing the arithmetic average value of the breaking elongation of the sample film after the treatment by the arithmetic average value of the breaking elongation of the sample film before the treatment is the breaking elongation retention, the breaking elongation retention is expressed as follows: Evaluated by criteria.
◎: Breaking elongation retention is 80% or more ○: Breaking elongation retention is 50% or more and less than 80% Δ: Breaking elongation retention is 20% or more and less than 50% ×: Breaking elongation retention is less than 20% (8) Formability Using a slot cell insertion machine manufactured by Nittoku Engineering Co., Ltd., an embossed film with a width of 40 mm and a length of 165 mm is processed into a slot liner shape with a folding angle of 120 °. Was measured and the molding was evaluated according to the following criteria from the degree of maintenance of the bending angle. The number of processed parts is 100 as a slot liner.
○: Bending angle is 105 ° or more and 135 ° or less Δ: Bending angle is 90 ° or more and less than 105 ° ×: Bending angle is less than 90 ° (9) Dielectric breakdown voltage and dielectric breakdown strength Kasuga Electric 6-point AC withstand voltage test Breakdown voltage when an AC voltage with a frequency of 60 Hz is applied to a sample film with a width of 50 cm and a length of 75 cm using a machine, and an AC voltage with a frequency of 60 Hz is applied and boosted at a rate of 1 kV / sec. Was measured. Further, a value obtained by dividing the dielectric breakdown voltage measured by the above method by the total thickness of the embossed film measured by the method (1) was calculated as the dielectric breakdown strength.
(10) Thermal conductivity Embossed film is punched into a circle with a diameter of 50 mm, and several sheets are prepared. This was laminated so as to have a thickness of 1 mm or more, and measured with a Xenon lamp flash method at 25 ° C. using an LFA447 manufactured by Netch Co., and the thermal conductivity per thickness was determined.

次に実施例を挙げて本発明をさらに詳細に説明するが、本実施例に限定して解釈されるものではない。   EXAMPLES Next, although an Example is given and this invention is demonstrated further in detail, it limits to a present Example and is not interpreted.

(1)ポリパラフェニレンサルファイド樹脂組成物の製造
オートクレーブに100モル部の硫化ナトリウム9水塩、45モル部の酢酸ナトリウムおよび259モル部のN−メチル−2−ピロリドンを仕込み、撹拌しながら徐々に220℃の温度まで昇温して、含有されている水分を蒸留により除去した。脱水の終了した系内に、主成分モノマとして101モル部のp−ジクロロベンゼン、副成分として0.2モル部の1,2,4−トリクロロベンゼンを52モル部のNMPとともに添加し、170℃の温度で窒素を3kg/cmで加圧封入後、昇温し、260℃の温度にて4時間重合した。重合終了後冷却し、蒸留水中にポリマーを沈殿させ、150メッシュ目開きを有する金網によって、小塊状ポリマーを採取した。このようにして得られた小塊状ポリマーを90℃の蒸留水により5回洗浄した後、減圧下120℃の温度にて乾燥して、融点が280℃、ガラス転移温度が91℃の樹脂を得た。次いで、該樹脂に平均粒径1.0μmの炭酸カルシウム粉末0.7重量%を添加し均一に分散配合して、320℃の温度にて30mmφ2軸押出機によりガット状に押出し、ポリパラフェニレンサルファイド樹脂組成物を得た。
(1) Production of polyparaphenylene sulfide resin composition Into an autoclave, 100 mol parts of sodium sulfide nonahydrate, 45 mol parts of sodium acetate and 259 mol parts of N-methyl-2-pyrrolidone were charged and gradually stirred. The temperature was raised to 220 ° C. and the contained water was removed by distillation. To the system after the dehydration, 101 mol parts of p-dichlorobenzene as a main component monomer and 0.2 mol parts of 1,2,4-trichlorobenzene as an accessory component together with 52 mol parts of NMP were added, and 170 ° C. After pressurizing nitrogen at a temperature of 3 kg / cm 2 , the temperature was raised and polymerization was carried out at 260 ° C. for 4 hours. After completion of the polymerization, the polymer was cooled, the polymer was precipitated in distilled water, and a small polymer was collected with a wire mesh having a 150 mesh opening. The small polymer thus obtained was washed five times with distilled water at 90 ° C. and then dried at 120 ° C. under reduced pressure to obtain a resin having a melting point of 280 ° C. and a glass transition temperature of 91 ° C. It was. Next, 0.7% by weight of calcium carbonate powder having an average particle size of 1.0 μm was added to the resin and uniformly dispersed and blended, and extruded into a gut shape at a temperature of 320 ° C. with a 30 mmφ twin-screw extruder, to obtain polyparaphenylene sulfide. A resin composition was obtained.

(2)共重合ポリフェニレンサルファイド樹脂組成物の製造
主成分モノマとして91モル部のp−ジクロロベンゼン、副成分モノマとして10モル部のm−ジクロロベンゼン、および0.2モル部の1,2,4−トリクロロベンゼンを用いたこと以外は全て上記(1)のポリパラフェニレンサルファイド樹脂組成物の製造と同様に実施して、共重合ポリフェニレンサルファイド樹脂組成物を製造した。
(2) Production of Copolymer Polyphenylene Sulfide Resin Composition 91 mol parts of p-dichlorobenzene as main component monomer, 10 mol parts of m-dichlorobenzene as subcomponent monomer, and 0.2 mol portion of 1,2,4 -A copolymer polyphenylene sulfide resin composition was produced in the same manner as in the production of the polyparaphenylene sulfide resin composition of (1) except that trichlorobenzene was used.

(3)ポリエチレンテレフタレート樹脂組成物の製造
酸成分としてテレフタル酸を、グリコール成分としてエチレングリコールを用い、三酸化アンチモン(重合触媒)を得られるポリエステルペレットに対してアンチモン原子換算で300ppmとなるように添加し、重縮合反応を行い、極限粘度0.69dl/g、カルボキシル末端基量37当量/トンのポリエチレンテレフタレート樹脂組成物を得た。
(3) Production of polyethylene terephthalate resin composition Using terephthalic acid as the acid component and ethylene glycol as the glycol component, added to the polyester pellets to obtain antimony trioxide (polymerization catalyst) so as to be 300 ppm in terms of antimony atoms Then, a polycondensation reaction was performed to obtain a polyethylene terephthalate resin composition having an intrinsic viscosity of 0.69 dl / g and a carboxyl end group amount of 37 equivalents / ton.

(4)二軸配向フィルムの製造
〔二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルム1〕
前記(1)で得られたポリパラフェニレンサルファイド樹脂組成物を、回転式真空乾燥機を用いて3mmHgの減圧下にて180℃の温度で4時間乾燥させた。乾燥した樹脂組成物を単軸押出機に供給し、310℃で溶融させた。溶融させた樹脂組成物を平均目開き14μmのステンレス繊維焼結フィルターにて濾過した後、940mm幅でリップ間隙3mmのTダイ型口金から吐出させ、シート状に押し出した。次いで、このシートを静電印加キャスト法を用いて表面温度25℃のキャスティングドラムに巻き付けて冷却固化し、厚さ約1250μmの未延伸フィルムを作製した。
(4) Production of biaxially oriented film [biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film 1]
The polyparaphenylene sulfide resin composition obtained in the above (1) was dried at a temperature of 180 ° C. for 4 hours under a reduced pressure of 3 mmHg using a rotary vacuum dryer. The dried resin composition was supplied to a single screw extruder and melted at 310 ° C. The melted resin composition was filtered through a stainless steel sintered filter having an average aperture of 14 μm, and then discharged from a T-die die having a width of 940 mm and a lip gap of 3 mm, and extruded into a sheet shape. Subsequently, this sheet was wound around a casting drum having a surface temperature of 25 ° C. by using an electrostatic application casting method, and was cooled and solidified to produce an unstretched film having a thickness of about 1250 μm.

逐次二軸延伸を用い、得られた未延伸フィルムを表面温度97℃の複数の加熱ロールに接触走行させ、加熱ロールの次に設けられた周速の異なる25℃の冷却ロールとの間で長手方向に3.7倍に延伸した。このようにして得られた一軸延伸フィルムを、テンターを用いて長手方向と直交方向に100℃の温度で3.4倍に延伸し、続いて200℃の温度で10秒間、さらに265℃の温度で10秒間熱処理した後に、フィルム長手方向と直角方向に260℃の温度で10秒間に5.0%の制限収縮処理を行い、さらに115℃の温度で9秒間に1.5%の制限収縮処理を行った後に室温まで冷却して厚さが100μmのフィルムを得た。
〔二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルム2〕
厚さを50μmにした以外は二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルム1と同様にしてフィルムを得た。
〔二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルム3〕
厚さを115μmにした以外は二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルム1と同様にしてフィルムを得た。
〔二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルム4〕
厚さを16μmにした以外は二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルム1と同様にしてフィルムを得た。
〔二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルム5〕
厚さを9μmにした以外は二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルム1と同様にしてフィルムを得た。
〔二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルム6〕
厚さを12μmにした以外は二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルム1と同様にしてフィルムを得た。
〔ポリパラフェニレンサルファイド/共重合ポリフェニレンサルファイド共押出二軸配向フィルム1〕
前記(1)および(2)で得られたポリパラフェニレンサルファイド樹脂組成物および共重合ポリフェニレンサルファイド樹脂組成物を、回転式真空乾燥機を用いてそれぞれ3mmHgの減圧下にて180℃の温度で4時間乾燥させた。乾燥したポリパラフェニレンサルファイド樹脂組成物1を単軸押出機に供給し、310℃で溶融させた。また、乾燥した共重合ポリフェニレンサルファイド樹脂組成物を別のベント式二軸混練押出機に供給し、280℃で溶融させた。溶融させた2つの樹脂組成物をそれぞれ平均目開き8μmのステンレス繊維焼結フィルターにて濾過した後、矩形複合部を備えた二層合流ブロックにて複合し、940mm幅でリップ間隙3mmのTダイ型口金から、吐出量の比がポリパラフェニレンサルファイド樹脂組成物:共重合ポリフェニレンサルファイド樹脂組成物=80:20になるように吐出させ、シート状に押し出した。次いで、このシートを静電印加キャスト法を用いて表面温度25℃のキャスティングドラムに巻き付けて冷却固化し、厚さ約950μmの未延伸積層フィルムを作製した。
Using sequential biaxial stretching, the unstretched film obtained was run in contact with a plurality of heating rolls having a surface temperature of 97 ° C., and the length was between a cooling roll of 25 ° C. having a different peripheral speed provided next to the heating roll. The film was stretched 3.7 times in the direction. The uniaxially stretched film thus obtained was stretched 3.4 times at a temperature of 100 ° C. in the direction perpendicular to the longitudinal direction using a tenter, followed by a temperature of 200 ° C. for 10 seconds and a temperature of 265 ° C. After 10 seconds of heat treatment at a temperature of 260 ° C. in the direction perpendicular to the longitudinal direction of the film, 5.0% limited shrinkage treatment is performed for 10 seconds, and further 115% limited shrinkage treatment is performed at 115 ° C. for 9 seconds. Then, the film was cooled to room temperature to obtain a film having a thickness of 100 μm.
[Biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film 2]
A film was obtained in the same manner as the biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film 1 except that the thickness was 50 μm.
[Biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film 3]
A film was obtained in the same manner as the biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film 1 except that the thickness was 115 μm.
[Biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film 4]
A film was obtained in the same manner as the biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film 1 except that the thickness was 16 μm.
[Biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film 5]
A film was obtained in the same manner as the biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film 1 except that the thickness was 9 μm.
[Biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film 6]
A film was obtained in the same manner as the biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film 1 except that the thickness was 12 μm.
[Polyparaphenylene sulfide / copolymerized polyphenylene sulfide coextruded biaxially oriented film 1]
The polyparaphenylene sulfide resin composition and the copolymerized polyphenylene sulfide resin composition obtained in the above (1) and (2) were each obtained at a temperature of 180 ° C. under a reduced pressure of 3 mmHg using a rotary vacuum dryer. Let dry for hours. The dried polyparaphenylene sulfide resin composition 1 was supplied to a single screw extruder and melted at 310 ° C. Moreover, the dried copolymer polyphenylene sulfide resin composition was supplied to another vent type biaxial kneading extruder and melted at 280 ° C. The two melted resin compositions are each filtered through a stainless fiber sintered filter having an average opening of 8 μm, and then combined in a two-layer merge block having a rectangular composite part, and a T die having a 940 mm width and a lip gap of 3 mm. From the die, it was made to discharge so that ratio of discharge amount might be polyparaphenylene sulfide resin composition: copolymerization polyphenylene sulfide resin composition = 80: 20, and it extruded to the sheet form. Subsequently, this sheet was wound around a casting drum having a surface temperature of 25 ° C. by using an electrostatic application casting method and solidified by cooling to produce an unstretched laminated film having a thickness of about 950 μm.

逐次二軸延伸を用い、得られた未延伸フィルムを表面温度92℃の複数の加熱ロールに接触走行させ、加熱ロールの次に設けられた周速の異なる25℃の冷却ロールとの間で長手方向に3.7倍延伸した。このようにして得られた一軸延伸シートを、テンターを用いて長手方向と直交方向に100℃の温度で3.4倍に延伸し、続いて200℃の温度で10秒間、さらに250℃の温度で10秒間熱処理した後に、フィルム長手方向と直角方向に245℃の温度で10秒間に4.5%の制限収縮処理を行い、115℃の温度で9秒間中間冷却したのち室温まで冷却してポリパラフェニレンサルファイド樹脂組成物による層の厚さが60μm、共重合ポリフェニレンサルファイド樹脂組成物による層の厚さが15μm、合計厚さが75μmのフィルムを得た。
〔ポリパラフェニレンサルファイド/共重合ポリフェニレンサルファイド共押出二軸配向フィルム2〕
前記(1)および(2)で得られたポリパラフェニレンサルファイド樹脂組成物および共重合ポリフェニレンサルファイド樹脂組成物の吐出量の比をポリパラフェニレンサルファイド樹脂組成物:共重合ポリフェニレンサルファイド樹脂組成物=87:13とし、ポリパラフェニレンサルファイド樹脂組成物による層の厚みを100μm、共重合ポリフェニレンサルファイド樹脂組成物による層の厚みを15μm、合計厚みを115μmとした以外はポリパラフェニレンサルファイド/共重合ポリフェニレンサルファイド共押出二軸配向フィルム1と同様にしてフィルムを得た。
〔二軸配向ポリエチレンテレフタレートフィルム1〕
前記(3)で得られたPET樹脂組成物を、回転式真空乾燥機を用いて20mmHgの減圧下にて160℃の温度で2時間乾燥させた。乾燥した樹脂組成物を単軸押出機に供給し、280℃で溶融させた。溶融させた樹脂組成物を平均目開き25μmのステンレス繊維焼結フィルターにて濾過した後、1240mm幅でリップ間隙4mmのTダイ型口金から吐出させ、シート状に押し出した。次いで、このシートを静電印加キャスト法を用いて表面温度20℃のキャスティングドラムに巻き付けて冷却固化し、厚さ約1250μmの未延伸フィルムを作製した。
Using sequential biaxial stretching, the obtained unstretched film was run in contact with a plurality of heating rolls having a surface temperature of 92 ° C., and longitudinally between 25 ° C. cooling rolls with different peripheral speeds provided next to the heating roll. The film was stretched 3.7 times in the direction. The uniaxially stretched sheet thus obtained was stretched 3.4 times at a temperature of 100 ° C. in the direction perpendicular to the longitudinal direction using a tenter, and then at a temperature of 200 ° C. for 10 seconds and further at a temperature of 250 ° C. After 10 seconds of heat treatment at 245 ° C in the direction perpendicular to the longitudinal direction of the film, 4.5% limiting shrinkage treatment is performed for 10 seconds at a temperature of 115 ° C, followed by intermediate cooling at 115 ° C for 9 seconds, followed by cooling to room temperature. A film having a thickness of 60 μm by the paraphenylene sulfide resin composition, a thickness of 15 μm by the copolymerized polyphenylene sulfide resin composition, and a total thickness of 75 μm was obtained.
[Polyparaphenylene sulfide / copolymerized polyphenylene sulfide coextruded biaxially oriented film 2]
The ratio of the discharge amounts of the polyparaphenylene sulfide resin composition and the copolymerized polyphenylene sulfide resin composition obtained in the above (1) and (2) is the polyparaphenylene sulfide resin composition: copolymerized polyphenylene sulfide resin composition = 87. : 13 except that the layer thickness of the polyparaphenylene sulfide resin composition is 100 μm, the layer thickness of the copolymerized polyphenylene sulfide resin composition is 15 μm, and the total thickness is 115 μm. A film was obtained in the same manner as the extruded biaxially oriented film 1.
[Biaxially oriented polyethylene terephthalate film 1]
The PET resin composition obtained in (3) was dried at 160 ° C. for 2 hours under a reduced pressure of 20 mmHg using a rotary vacuum dryer. The dried resin composition was supplied to a single screw extruder and melted at 280 ° C. The molten resin composition was filtered through a stainless steel sintered filter having an average aperture of 25 μm, and then discharged from a T-die die having a width of 1240 mm and a lip gap of 4 mm, and extruded into a sheet shape. Next, this sheet was wound around a casting drum having a surface temperature of 20 ° C. using an electrostatic application casting method, and solidified by cooling to produce an unstretched film having a thickness of about 1250 μm.

逐次二軸延伸を用い、得られた未延伸フィルムを表面温度85℃の複数の加熱ロールに接触走行させ、加熱ロールの次に設けられた周速の異なる25℃の冷却ロールとの間で長手方向に2.8倍に延伸した。このようにして得られた一軸延伸フィルムを、テンターを用いて長手方向と直交方向に135℃の温度で3.3倍に延伸し、続いて225℃の温度で12秒間熱処理した後に、フィルム長手方向と直角方向に225℃の温度で6秒間に1.0%の制限収縮処理を行い、さらに220℃の温度で6秒間に1.0%の制限収縮処理を行った後に室温まで冷却して厚さが188μmのフィルムを得た。
〔二軸配向ポリエチレンテレフタレートフィルム2〕
厚さを125μmにした以外は二軸配向ポリエチレンテレフタレートフィルム1と同様にしてフィルムを得た。
〔二軸配向ポリエチレンテレフタレートフィルム3〕
厚さを350μmにした以外は二軸配向ポリエチレンテレフタレートフィルム1と同様にしてフィルムを得た。
Using sequential biaxial stretching, the obtained unstretched film is run in contact with a plurality of heating rolls having a surface temperature of 85 ° C., and is stretched between 25 ° C. cooling rolls having different peripheral speeds provided next to the heating roll. The film was stretched 2.8 times in the direction. The uniaxially stretched film thus obtained was stretched 3.3 times at a temperature of 135 ° C. in the direction perpendicular to the longitudinal direction using a tenter and subsequently heat treated at a temperature of 225 ° C. for 12 seconds, In the direction perpendicular to the direction, 1.0% limited shrinkage treatment is performed for 6 seconds at a temperature of 225 ° C., and further, 1.0% limited shrinkage treatment is performed for 6 seconds at a temperature of 220 ° C., and then cooled to room temperature. A film having a thickness of 188 μm was obtained.
[Biaxially oriented polyethylene terephthalate film 2]
A film was obtained in the same manner as the biaxially oriented polyethylene terephthalate film 1 except that the thickness was 125 μm.
[Biaxially oriented polyethylene terephthalate film 3]
A film was obtained in the same manner as the biaxially oriented polyethylene terephthalate film 1 except that the thickness was 350 μm.

(5)複合フィルムの製造
〔複合フィルム1〕
上記(4)の製膜方法で得られた二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルム1およびポリパラフェニレンサルファイド/共重合ポリフェニレンサルファイド共押出二軸配向フィルム1を、ポリパラフェニレンサルファイド/共重合ポリフェニレンサルファイド共押出二軸配向フィルム1/二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルム1/ポリパラフェニレンサルファイド/共重合ポリフェニレンサルファイド共押出二軸配向フィルム1の順で重ね合わせ、但し共重合ポリフェニレンサルファイド層が接合面側にくるようにして熱融着した。熱融着速度は2.5m/分の条件で行った。加熱ロールとして表面温度が250℃の温度になるように加熱したハードクロムロールを用い、ポリパラフェニレンサルファイド/共重合ポリフェニレンサルファイド共押出二軸配向フィルム1を直接加熱ロールに接触するように配置し、圧着点までの抱き角が90度になるように加熱ロールの外周に沿わせて予熱する。また、圧着ロールとして表面温度が200℃の温度になるように加熱したフッ素ゴムロールを用い、もう1つのポリパラフェニレンサルファイド/共重合ポリフェニレンサルファイド共押出二軸配向フィルム1を直接圧着ロールに接触するように配置し、圧着点までの抱き角が180度になるように圧着ロールの外周に沿わせて予熱した。上記の方法で予熱した加熱ロール側のポリパラフェニレンサルファイド/共重合ポリフェニレンサルファイド共押出二軸配向フィルム1と圧着ロール側のポリパラフェニレンサルファイド/共重合ポリフェニレンサルファイド共押出二軸配向フィルム1の間に二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルム1を配置し、加熱ロールと圧着ロールの間で230N/cmの圧力で圧着した。圧着した複合フィルムは圧着点からの角度が180度になるように加熱ロールの外周に沿わせて熱融着した後に、複合フィルムを加熱ロールから引き離す。直後に加熱ロールと最初の搬送ロールの間で複合フィルムに25℃の冷却エアーを吹き付け、複合フィルムの温度を80℃まで冷却した。その後、搬送ロールを経由して巻き取り、複合フィルムを得た。
(5) Manufacture of composite film [Composite film 1]
The biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film 1 and the polyparaphenylene sulfide / copolymerized polyphenylene sulfide coextruded biaxially oriented film 1 obtained by the film-forming method of (4) above were used as the polyparaphenylene sulfide / copolymerized polyphenylene sulfide. Extruded biaxially oriented film 1 / biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film 1 / polyparaphenylene sulfide / copolymerized polyphenylene sulfide coextruded biaxially oriented film 1 are laminated in this order, but the copolymerized polyphenylene sulfide layer is on the bonding surface side It was heat-sealed in the same manner. The heat fusion rate was 2.5 m / min. Using a hard chrome roll heated to a surface temperature of 250 ° C. as a heating roll, the polyparaphenylene sulfide / copolymerized polyphenylene sulfide coextruded biaxially oriented film 1 is arranged so as to be in direct contact with the heating roll, Preheat along the outer periphery of the heating roll so that the holding angle to the crimping point is 90 degrees. Further, a fluororubber roll heated to a surface temperature of 200 ° C. is used as the pressure roll, and another polyparaphenylene sulfide / copolymerized polyphenylene sulfide coextruded biaxially oriented film 1 is brought into direct contact with the pressure roll. And preheated along the outer periphery of the crimping roll so that the holding angle to the crimping point was 180 degrees. Between the polyparaphenylene sulfide / copolymerized polyphenylene sulfide coextruded biaxially oriented film 1 on the heated roll side and the polyparaphenylene sulfide / copolymerized polyphenylene sulfide coextruded biaxially oriented film 1 on the pressure roll side preheated by the above method. The biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film 1 was placed and pressure-bonded between the heating roll and the pressure roll at a pressure of 230 N / cm. The bonded composite film is heat-sealed along the outer periphery of the heating roll so that the angle from the pressing point is 180 degrees, and then the composite film is pulled away from the heating roll. Immediately after that, cooling air of 25 ° C. was blown onto the composite film between the heating roll and the first transport roll to cool the temperature of the composite film to 80 ° C. Then, it wound up via the conveyance roll and obtained the composite film.

〔複合フィルム2〕
上記(4)の製膜方法で得られた二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルム2およびポリパラフェニレンサルファイド/共重合ポリフェニレンサルファイド共押出二軸配向フィルム1を、共重合ポリフェニレンサルファイド樹脂組成物が接合面側にくるようにして熱融着した。熱融着速度は4.0m/分の条件で行った。加熱ロールとして表面温度が250℃の温度になるように加熱したハードクロムロールを用い、ポリパラフェニレンサルファイド/共重合ポリフェニレンサルファイド共押出二軸配向フィルム1が直接加熱ロールに接触するように配置し、圧着点までの抱き角が90度になるように加熱ロールの外周に沿わせて予熱する。また、圧着ロールとして表面温度が200℃の温度になるように加熱したフッ素ゴムロールを用い、二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルム2を圧着点までの抱き角が180度になるように圧着ロールの外周に沿わせて予熱した。上記の方法で予熱したポリパラフェニレンサルファイド/共重合ポリフェニレンサルファイド共押出二軸配向フィルム1と二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルム2を加熱ロールと圧着ロールの間で230N/cmの圧力で圧着した。圧着した複合フィルムは圧着点からの角度が180度になるように加熱ロールの外周に沿わせて熱融着した後に、複合フィルムを加熱ロールから引き離す。直後に加熱ロールと最初の搬送ロールの間で複合フィルムに25℃の冷却エアーを吹き付け、複合フィルムの温度を60℃まで冷却した。その後、搬送ロールを経由して巻き取り、複合フィルムを得た。
[Composite film 2]
The biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film 2 and the polyparaphenylene sulfide / copolymerized polyphenylene sulfide coextruded biaxially oriented film 1 obtained by the film forming method of (4) above are bonded to the copolymerized polyphenylene sulfide resin composition. It was heat-sealed so that it came to the side. The heat fusion rate was 4.0 m / min. Using a hard chrome roll heated to a surface temperature of 250 ° C. as a heating roll, the polyparaphenylene sulfide / copolymerized polyphenylene sulfide coextruded biaxially oriented film 1 is arranged so as to be in direct contact with the heating roll, Preheat along the outer periphery of the heating roll so that the holding angle to the crimping point is 90 degrees. Also, a fluororubber roll heated to a surface temperature of 200 ° C. is used as the pressure roll, and the outer circumference of the pressure roll is adjusted so that the holding angle of the biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film 2 to the pressure bonding point is 180 degrees. Preheated along. The polyparaphenylene sulfide / copolymerized polyphenylene sulfide coextruded biaxially oriented film 1 and the biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film 2 preheated by the above method were pressure-bonded between a heating roll and a pressure-bonding roll at a pressure of 230 N / cm. The bonded composite film is heat-sealed along the outer periphery of the heating roll so that the angle from the pressing point is 180 degrees, and then the composite film is pulled away from the heating roll. Immediately after that, cooling air of 25 ° C. was sprayed on the composite film between the heating roll and the first transport roll, and the temperature of the composite film was cooled to 60 ° C. Then, it wound up via the conveyance roll and obtained the composite film.

〔複合フィルム3〕
ポリパラフェニレンサルファイド/共重合ポリフェニレンサルファイド共押出二軸配向フィルム1に代えて、ポリパラフェニレンサルファイド/共重合ポリフェニレンサルファイド共押出二軸配向フィルム2を、二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルム1に代えて、二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルム3を用いた以外は複合フィルム1と同様にしてフィルムを得た。
[Composite film 3]
Instead of the polyparaphenylene sulfide / copolymerized polyphenylene sulfide coextruded biaxially oriented film 1, the polyparaphenylene sulfide / copolymerized polyphenylene sulfide coextruded biaxially oriented film 2 is replaced with the biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film 1. A film was obtained in the same manner as the composite film 1 except that the biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film 3 was used.

〔複合フィルム4〕
上記(4)の製膜方法で得られた二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルム4の片面に空気中でコロナ放電処理を施し、表面のぬれ張力を72mN/mとした。次に、二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルム4のコロナ放電処理面にグラビアロール法で接着剤をコーティングした。接着剤は市販されている下記の耐熱性ポリウレタン接着剤を用いた。東洋モートン社製“アドコート”TKS−9761の主剤と硬化剤の混合比を主剤:硬化剤=100:10とし、酢酸エチルを溶剤として固形分濃度が29重量%になるように調製した。溶剤の乾燥条件は70℃で40秒間であり、接着剤の厚みは硬化後で7μmになるように調整した。続いて、後続するロールラミネーターで上記(4)の製膜方法で得られた二軸配向ポリエチレンテレフタレートフィルム1と貼り合わせた。貼り合わせ条件は、80℃、線圧4kg/cmとした。次に、もう一層の二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルム4のコロナ処理面に上記の条件でコーティングし、先に得られた二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルム4と二軸配向ポリエチレンテレフタレートフィルム1の二層体の二軸配向ポリエチレンテレフタレートフィルム1側に上記の条件で貼り合わせた。得られた複合フィルムを、40℃で48時間にて硬化し、さらに60℃で48時間硬化させ、フィルムを得た。
[Composite film 4]
One side of the biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film 4 obtained by the film forming method of (4) was subjected to corona discharge treatment in air, and the surface wetting tension was set to 72 mN / m. Next, an adhesive was coated on the corona discharge treated surface of the biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film 4 by a gravure roll method. As the adhesive, the following commercially available heat-resistant polyurethane adhesive was used. The mixing ratio of the main agent and the curing agent of “Ad Coat” TKS-9761 manufactured by Toyo Morton Co., Ltd. was set to the main agent: curing agent = 100: 10, and the solid content concentration was adjusted to 29% by weight using ethyl acetate as a solvent. The drying condition of the solvent was 40 ° C. for 40 seconds, and the thickness of the adhesive was adjusted to 7 μm after curing. Subsequently, it was bonded to the biaxially oriented polyethylene terephthalate film 1 obtained by the film forming method of (4) above using a subsequent roll laminator. The bonding conditions were 80 ° C. and linear pressure 4 kg / cm. Next, the corona-treated surface of another biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film 4 is coated under the above conditions, and the biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film 4 and the biaxially oriented polyethylene terephthalate film 1 obtained above are coated. It was bonded to the biaxially oriented polyethylene terephthalate film 1 side of the bilayer under the above conditions. The obtained composite film was cured at 40 ° C. for 48 hours, and further cured at 60 ° C. for 48 hours to obtain a film.

〔複合フィルム5〕
二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルム4に代えて、二軸配向パラポリフェニレンサルファイドフィルム2を用いた以外は複合フィルム4と同様にしてフィルムを得た。
[Composite film 5]
A film was obtained in the same manner as the composite film 4 except that the biaxially oriented parapolyphenylene sulfide film 2 was used instead of the biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film 4.

〔複合フィルム6〕
二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルム4に代えて、二軸配向パラポリフェニレンサルファイドフィルム5を、二軸配向ポリエチレンテレフタレートフィルム1に代えて、二軸配向ポリエチレンテレフタレートフィルム2を用いた以外は複合フィルム4と同様にしてフィルムを得た。
[Composite film 6]
Instead of the biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film 4, the biaxially oriented parapolyphenylene sulfide film 5 is replaced with the biaxially oriented polyethylene terephthalate film 1 except that the biaxially oriented polyethylene terephthalate film 2 is used. A film was obtained in the same manner.

〔複合フィルム7〕
二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルム4に代えて、二軸配向パラポリフェニレンサルファイドフィルム6を、二軸配向ポリエチレンテレフタレートフィルム1に代えて、二軸配向ポリエチレンテレフタレートフィルム3を用いた以外は複合フィルム4と同様にしてフィルムを得た。
[Composite film 7]
Instead of the biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film 4, the biaxially oriented parapolyphenylene sulfide film 6 was replaced with the biaxially oriented polyethylene terephthalate film 1, except that the biaxially oriented polyethylene terephthalate film 3 was used. A film was obtained in the same manner.

(実施例1)
上記(5)の積層方法で得られた複合フィルム1にエンボス加工を施した。エンボス加工速度は1m/分の条件で行った。エンボスロールとして0.6mm四方の正方形が、面積率35%、高さ170μmの凸状になるようにロール表面全体に配置されたスチールロールを、表面温度が220℃の温度になるように加熱して用いる。また、圧着ロールとして表面温度が220℃の温度になるように加熱したニトリルゴムロール(ゴム硬度80°)を用いる。複合フィルム1を圧着点までの抱き角が60度になるように圧着ロールの外周に沿わせて予熱し、エンボスロールと圧着ロールの間で800N/cmの圧力で圧着し、複合フィルムの表面にエンボス形状を施した。エンボス加工フィルムには直後に25℃の冷却エアーを吹き付け、エンボス加工フィルムの温度を50℃まで冷却した。その後、搬送ロールを経由して巻き取り、エンボス加工フィルムを得た。得られたエンボス加工フィルムのエンボスの高さは12.0μmであった。
Example 1
The composite film 1 obtained by the laminating method (5) was embossed. The embossing speed was 1 m / min. A steel roll placed on the entire roll surface so that a 0.6 mm square as an embossing roll is convex with an area ratio of 35% and a height of 170 μm is heated so that the surface temperature is 220 ° C. Use. Also, a nitrile rubber roll (rubber hardness 80 °) heated to have a surface temperature of 220 ° C. is used as the pressure-bonding roll. The composite film 1 is preheated along the outer periphery of the crimping roll so that the holding angle to the crimping point is 60 degrees, and is crimped at a pressure of 800 N / cm between the embossing roll and the crimping roll, and is applied to the surface of the composite film. Embossed shape. Immediately afterwards, 25 ° C. cooling air was blown onto the embossed film to cool the embossed film to 50 ° C. Then, it wound up via the conveyance roll and obtained the embossed film. The embossed film obtained had an embossed height of 12.0 μm.

(実施例2)
エンボスロールとして高さ105μmのスチールロールを用いた以外は実施例1と同様にしてエンボス加工フィルムを得た。得られたエンボス加工フィルムのエンボスの高さは7.5μmであった。
(Example 2)
An embossed film was obtained in the same manner as in Example 1 except that a steel roll having a height of 105 μm was used as the embossing roll. The embossed film obtained had an embossed height of 7.5 μm.

(実施例3)
エンボスロールとして高さ360μmのスチールロールを用いた以外は実施例1と同様にしてエンボス加工フィルムを得た。得られたエンボス加工フィルムのエンボスの高さは25.0μmであった。
(Example 3)
An embossed film was obtained in the same manner as in Example 1 except that a steel roll having a height of 360 μm was used as the embossing roll. The embossed film thus obtained had an embossed height of 25.0 μm.

(実施例4)
エンボスロールとして高さ430μmのスチールロールを用いた以外は実施例1と同様にしてエンボス加工フィルムを得た。得られたエンボス加工フィルムのエンボスの高さは30.0μmであった。
Example 4
An embossed film was obtained in the same manner as in Example 1 except that a steel roll having a height of 430 μm was used as the embossing roll. The embossed film obtained had an embossed height of 30.0 μm.

(実施例5)
エンボスロールとして面積率25%のスチールロールを用いた以外は実施例1と同様にしてエンボス加工フィルムを得た。得られたエンボス加工フィルムのエンボスの高さは12.0μmであった。
(Example 5)
An embossed film was obtained in the same manner as in Example 1 except that a steel roll having an area ratio of 25% was used as the embossing roll. The embossed film obtained had an embossed height of 12.0 μm.

(実施例6)
エンボスロールとして面積率50%のスチールロールを用いた以外は実施例1と同様にしてエンボス加工フィルムを得た。得られたエンボス加工フィルムのエンボスの高さは12.0μmであった。
(Example 6)
An embossed film was obtained in the same manner as in Example 1 except that a steel roll having an area ratio of 50% was used as the embossing roll. The embossed film obtained had an embossed height of 12.0 μm.

(実施例7)
エンボスロールとして面積率60%のスチールロールを用いた以外は実施例1と同様にしてエンボス加工フィルムを得た。得られたエンボス加工フィルムのエンボスの高さは12,0μmであった。
(Example 7)
An embossed film was obtained in the same manner as in Example 1 except that a steel roll having an area ratio of 60% was used as the embossing roll. The embossed film obtained had an embossed height of 12.0 μm.

(実施例8)
エンボスロールとして面積率25%、高さ105μmのスチールロールを用いた以外は実施例1と同様にしてエンボス加工フィルムを得た。得られたエンボス加工フィルムのエンボスの高さは7.5μmであった。
(Example 8)
An embossed film was obtained in the same manner as in Example 1 except that a steel roll having an area ratio of 25% and a height of 105 μm was used as the embossing roll. The embossed film obtained had an embossed height of 7.5 μm.

(実施例9)
エンボスロールとして面積率60%、高さ430μmのスチールロールを用いた以外は実施例1と同様にしてエンボス加工フィルムを得た。得られたエンボス加工フィルムのエンボスの高さは30.0μmであった。
Example 9
An embossed film was obtained in the same manner as in Example 1 except that a steel roll having an area ratio of 60% and a height of 430 μm was used as the embossing roll. The embossed film obtained had an embossed height of 30.0 μm.

(実施例10)
エンボスロールとして面積率50%、高さ70μmのスチールロールを用いた以外は実施例1と同様にしてエンボス加工フィルムを得た。得られたエンボス加工フィルムのエンボスの高さは5.0μmであった。
(Example 10)
An embossed film was obtained in the same manner as in Example 1 except that a steel roll having an area ratio of 50% and a height of 70 μm was used as the embossing roll. The embossed film obtained had an embossed height of 5.0 μm.

(実施例11)
エンボスロールとして面積率15%、高さ360μmのスチールロールを用いた以外は実施例1と同様にしてエンボス加工フィルムを得た。得られたエンボス加工フィルムのエンボスの高さは25.0μmであった。
(Example 11)
An embossed film was obtained in the same manner as in Example 1 except that a steel roll having an area ratio of 15% and a height of 360 μm was used as the embossing roll. The embossed film thus obtained had an embossed height of 25.0 μm.

(実施例12)
複合フィルム1に代えて複合フィルム2を用い、エンボスロールとして面積率25%、高さ50μmのスチールロールを用いた以外は実施例1と同様にしてエンボス加工フィルムを得た。得られたエンボス加工フィルムのエンボスの高さは3.5μmであった。
(Example 12)
An embossed film was obtained in the same manner as in Example 1 except that the composite film 2 was used in place of the composite film 1 and a steel roll having an area ratio of 25% and a height of 50 μm was used as the emboss roll. The embossed film obtained had an embossed height of 3.5 μm.

(実施例13)
エンボスロールとして面積率35%、高さ70μmのスチールロールを用いた以外は実施例12と同様にしてエンボス加工フィルムを得た。得られたエンボス加工フィルムのエンボスの高さは5.0μmであった。
(Example 13)
An embossed film was obtained in the same manner as in Example 12 except that a steel roll having an area ratio of 35% and a height of 70 μm was used as the embossing roll. The embossed film obtained had an embossed height of 5.0 μm.

(実施例14)
エンボスロールとして面積率50%、高さ170μmのスチールロールを用いた以外は実施例12と同様にしてエンボス加工フィルムを得た。得られたエンボス加工フィルムのエンボスの高さは12.0μmであった。
(Example 14)
An embossed film was obtained in the same manner as in Example 12 except that a steel roll having an area ratio of 50% and a height of 170 μm was used as the embossing roll. The embossed film obtained had an embossed height of 12.0 μm.

(実施例15)
エンボスロールとして面積率50%、高さ215μmのスチールロールを用いた以外は実施例12と同様にしてエンボス加工フィルムを得た。得られたエンボス加工フィルムのエンボスの高さは15.0μmであった。
(Example 15)
An embossed film was obtained in the same manner as in Example 12 except that a steel roll having an area ratio of 50% and a height of 215 μm was used as the embossing roll. The embossed film obtained had an embossed height of 15.0 μm.

(実施例16)
エンボスロールとして面積率60%、高さ215μmのスチールロールを用いた以外は実施例12と同様にしてエンボス加工フィルムを得た。得られたエンボス加工フィルムのエンボスの高さは15.0μmであった。
(Example 16)
An embossed film was obtained in the same manner as in Example 12 except that a steel roll having an area ratio of 60% and a height of 215 μm was used as the embossing roll. The embossed film obtained had an embossed height of 15.0 μm.

(実施例17)
複合フィルム1に代えて複合フィルム3を用い、エンボスロールとして面積率25%、高さ140μmのスチールロールを用いた以外は実施例1と同様にしてエンボス加工フィルムを得た。得られたエンボス加工フィルムのエンボスの高さは10.0μmであった。
(Example 17)
An embossed film was obtained in the same manner as in Example 1 except that the composite film 3 was used in place of the composite film 1 and a steel roll having an area ratio of 25% and a height of 140 μm was used as the emboss roll. The embossed film obtained had an embossed height of 10.0 μm.

(実施例18)
エンボスロールとして面積率35%、高さ215μmのスチールロールを用いた以外は実施例17と同様にしてエンボス加工フィルムを得た。得られたエンボス加工フィルムのエンボスの高さは15.0μmであった。
(Example 18)
An embossed film was obtained in the same manner as in Example 17 except that a steel roll having an area ratio of 35% and a height of 215 μm was used as the embossing roll. The embossed film obtained had an embossed height of 15.0 μm.

(実施例19)
エンボスロールとして面積率50%、高さ500μmのスチールロールを用いた以外は実施例17と同様にしてエンボス加工フィルムを得た。得られたエンボス加工フィルムのエンボスの高さは35.0μmであった。
(Example 19)
An embossed film was obtained in the same manner as in Example 17 except that a steel roll having an area ratio of 50% and a height of 500 μm was used as the embossing roll. The embossed film obtained had an embossed height of 35.0 μm.

(実施例20)
エンボスロールとして面積率60%、高さ500μmのスチールロールを用いた以外は実施例17と同様にしてエンボス加工フィルムを得た。得られたエンボス加工フィルムのエンボスの高さは35.0μmであった。
(Example 20)
An embossed film was obtained in the same manner as in Example 17 except that a steel roll having an area ratio of 60% and a height of 500 μm was used as the embossing roll. The embossed film obtained had an embossed height of 35.0 μm.

(実施例21)
エンボスロールとして面積率60%、高さ570μmのスチールロールを用いた以外は実施例17と同様にしてエンボス加工フィルムを得た。得られたエンボス加工フィルムのエンボスの高さは40.0μmであった。
(Example 21)
An embossed film was obtained in the same manner as in Example 17 except that a steel roll having an area ratio of 60% and a height of 570 μm was used as the embossing roll. The embossed film thus obtained had an embossed height of 40.0 μm.

(実施例22)
複合フィルム1に代えて複合フィルム4を用いた以外は実施例1と同様にしてエンボス加工フィルムを得た。得られたエンボス加工フィルムのエンボスの高さは12.0μmであった。
(Example 22)
An embossed film was obtained in the same manner as in Example 1 except that the composite film 4 was used in place of the composite film 1. The embossed film obtained had an embossed height of 12.0 μm.

(実施例23)
複合フィルム1に代えて複合フィルム5を用い、エンボスロールとして面積率25%、高さ140μmのスチールロールを用いた以外は実施例1と同様にしてエンボス加工フィルムを得た。得られたエンボス加工フィルムのエンボスの高さは10.0μmであった。
(Example 23)
An embossed film was obtained in the same manner as in Example 1 except that the composite film 5 was used in place of the composite film 1 and a steel roll having an area ratio of 25% and a height of 140 μm was used as the emboss roll. The embossed film obtained had an embossed height of 10.0 μm.

(実施例24)
複合フィルム1に代えて複合フィルム6を用い、エンボスロールとして高さ105μmのスチールロールを用いた以外は実施例1と同様にしてエンボス加工フィルムを得た。得られたエンボス加工フィルムのエンボスの高さは7.5μmであった。
(Example 24)
An embossed film was obtained in the same manner as in Example 1 except that the composite film 6 was used in place of the composite film 1 and a steel roll having a height of 105 μm was used as the embossing roll. The embossed film obtained had an embossed height of 7.5 μm.

(実施例25)
複合フィルム1に代えて複合フィルム7を用い、エンボスロールとして高さ285μmのスチールロールを用いた以外は実施例1と同様にしてエンボス加工フィルムを得た。得られたエンボス加工フィルムのエンボスの高さは20.0μmであった。
(Example 25)
An embossed film was obtained in the same manner as in Example 1 except that the composite film 7 was used instead of the composite film 1 and a steel roll having a height of 285 μm was used as the embossing roll. The embossed film obtained had an embossed height of 20.0 μm.

(比較例1)
複合フィルム1に代えて二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルム3を用い、エンボスロールとして高さ70μmのスチールロールを用いた以外は実施例1と同様にしてエンボス加工フィルムを得た。得られたエンボス加工フィルムのエンボスの高さは5.0μmであった。
(Comparative Example 1)
An embossed film was obtained in the same manner as in Example 1 except that the biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film 3 was used in place of the composite film 1 and a steel roll having a height of 70 μm was used as the embossing roll. The embossed film obtained had an embossed height of 5.0 μm.

(比較例2)
複合フィルム1にエンボス加工を施さずにそのまま評価した。
(Comparative Example 2)
The composite film 1 was evaluated as it was without being embossed.

(比較例3)
エンボスロールとして高さ70μmのスチールロールを用いた以外は実施例1と同様にしてエンボス加工フィルムを得た。得られたエンボス加工フィルムのエンボスの高さは5.0μmであった。
(Comparative Example 3)
An embossed film was obtained in the same manner as in Example 1 except that a steel roll having a height of 70 μm was used as the embossing roll. The embossed film obtained had an embossed height of 5.0 μm.

(比較例4)
エンボスロールとして面積率15%のスチールロールを用いた以外は実施例1と同様にしてエンボス加工フィルムを得た。得られたエンボス加工フィルムのエンボスの高さは12.0μmであった。
(Comparative Example 4)
An embossed film was obtained in the same manner as in Example 1 except that a steel roll having an area ratio of 15% was used as the embossing roll. The embossed film obtained had an embossed height of 12.0 μm.

(比較例5)
エンボスロールとして面積率15%、高さ70μmのスチールロールを用いた以外は実施例1と同様にしてエンボス加工フィルムを得た。得られたエンボス加工フィルムのエンボスの高さは5.0μmであった。
(Comparative Example 5)
An embossed film was obtained in the same manner as in Example 1 except that a steel roll having an area ratio of 15% and a height of 70 μm was used as the embossing roll. The embossed film obtained had an embossed height of 5.0 μm.

(比較例6)
エンボスロールとして面積率15%、高さ35μmのスチールロールを用いた以外は実施例12と同様にしてエンボス加工フィルムを得た。得られたエンボス加工フィルムのエンボスの高さは2.5μmであった。
(Comparative Example 6)
An embossed film was obtained in the same manner as in Example 12 except that a steel roll having an area ratio of 15% and a height of 35 μm was used as the embossing roll. The embossed film obtained had an embossed height of 2.5 μm.

(比較例7)
エンボスロールとして面積率15%のスチールロールを用いた以外は実施例12と同様にしてエンボス加工フィルムを得た。得られたエンボス加工フィルムのエンボスの高さは3.5μmであった。
(Comparative Example 7)
An embossed film was obtained in the same manner as in Example 12 except that a steel roll having an area ratio of 15% was used as the embossing roll. The embossed film obtained had an embossed height of 3.5 μm.

(比較例8)
エンボスロールとして高さ100μmのスチールロールを用いた以外は実施例17と同様にしてエンボス加工フィルムを得た。得られたエンボス加工フィルムのエンボスの高さは7.0μmであった。
(Comparative Example 8)
An embossed film was obtained in the same manner as in Example 17 except that a steel roll having a height of 100 μm was used as the embossing roll. The embossed film thus obtained had an embossed height of 7.0 μm.

(比較例9)
エンボスロールとして面積率15%、高さ215μmのスチールロールを用いた以外は実施例17と同様にしてエンボス加工フィルムを得た。得られたエンボス加工フィルムのエンボスの高さは15.0μmであった。
(Comparative Example 9)
An embossed film was obtained in the same manner as in Example 17 except that a steel roll having an area ratio of 15% and a height of 215 μm was used as the embossing roll. The embossed film obtained had an embossed height of 15.0 μm.

(比較例10)
複合フィルム1に代えて二軸配向ポリエチレンテレフタレートフィルム3を用い、エンボスロールとして高さ215μmのスチールロールを用いた以外は実施例1と同様にしてエンボス加工フィルムを得た。得られたエンボス加工フィルムのエンボスの高さは15.0μmであった。
(Comparative Example 10)
An embossed film was obtained in the same manner as in Example 1 except that the biaxially oriented polyethylene terephthalate film 3 was used in place of the composite film 1 and a steel roll having a height of 215 μm was used as the embossing roll. The embossed film obtained had an embossed height of 15.0 μm.

実施例、比較例から得られたエンボス加工フィルムの特性を表1に表す。   Table 1 shows the characteristics of the embossed films obtained from the examples and comparative examples.

Figure 2013226817
Figure 2013226817

本発明に係るフィルムは、モーター絶縁用のフィルムとして好適に用いることができる。   The film according to the present invention can be suitably used as a film for motor insulation.

Claims (8)

二軸配向熱可塑性樹脂フィルムの少なくとも片面に二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルムを最外層に有するフィルムの総厚みが120μm以上400μm以下のエンボス加工フィルムであって、フィルム総厚みをT(μm)、剛性度をS(mN・m)とした場合、総厚みと剛性度が以下の式を満足することを特徴とするエンボス加工フィルム。
S≧0.00007×T
An embossed film having a total thickness of 120 μm or more and 400 μm or less having a biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film as an outermost layer on at least one surface of the biaxially oriented thermoplastic resin film, the total thickness of the film being T (μm), An embossed film characterized in that the total thickness and the stiffness satisfy the following formulas when the stiffness is S (mN · m).
S ≧ 0.00007 × T 2
前記エンボス加工フィルムの総厚みと剛性度が以下の式を満足することを特徴とする請求項1に記載のエンボス加工フィルム。
S≦0.00012×T
The embossed film according to claim 1, wherein the total thickness and the rigidity of the embossed film satisfy the following expression.
S ≦ 0.00012 × T 2
前記エンボス加工フィルムの少なくとも片側の面の全面に高さ率が2.5%以上11.0%以下、面積率が20%以上55%以下のエンボス加工が施されたことを特徴とする請求項1または2に記載のエンボス加工フィルム。 The embossed film having a height ratio of 2.5% to 11.0% and an area ratio of 20% to 55% is applied to the entire surface of at least one side of the embossed film. The embossed film according to 1 or 2. 動摩擦係数が0.35以下であることを特徴とする請求項1〜3のいずれかに記載のエンボス加工フィルム。 The embossed film according to any one of claims 1 to 3, wherein a coefficient of dynamic friction is 0.35 or less. 前記エンボス加工フィルムが二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルムと二軸配向熱可塑性樹脂フィルムが積層されてなるエンボス加工フィルムであって、最外層の二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルムの厚さが10μm以上、エンボス加工フィルムの総厚みに占める二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルム部分の厚みの割合が8%以上であることを特徴とする請求項1〜4のいずれかに記載のエンボス加工フィルム。 The embossed film is an embossed film formed by laminating a biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film and a biaxially oriented thermoplastic resin film, and the thickness of the outermost biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film is 10 μm or more. The ratio of the thickness of the biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film part which occupies for the total thickness of an embossed film is 8% or more, The embossed film in any one of Claims 1-4 characterized by the above-mentioned. 前記エンボス加工フィルムが二軸配向ポリパラフェニレンサルファイドフィルムと二軸配向共重合ポリフェニレンサルファイドフィルムが接着剤を介さずに積層されてなることを特徴とする請求項1〜5のいずれかに記載のエンボス加工フィルム。 The embossed film according to any one of claims 1 to 5, wherein the embossed film is formed by laminating a biaxially oriented polyparaphenylene sulfide film and a biaxially oriented copolymerized polyphenylene sulfide film without using an adhesive. Processed film. 熱伝導率が0.130W/(m・K)を超えることを特徴とする請求項1〜6のいずれかに記載のエンボス加工フィルム。 The embossed film according to any one of claims 1 to 6, wherein the thermal conductivity exceeds 0.130 W / (m · K). 請求項1〜7のいずれかに記載のエンボス加工フィルムを絶縁紙として使用したことを特徴とするモーター。 A motor using the embossed film according to claim 1 as insulating paper.
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