JP2013053245A - Thin-wall molding having uniform thickness, and method for manufacturing the same - Google Patents

Thin-wall molding having uniform thickness, and method for manufacturing the same Download PDF

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Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a thin-wall molding having a uniform thickness, which is constituted of a fiber-reinforced composite material containing a reinforcing fiber and a thermoplastic resin, and has a smooth surface; and to provide a method for manufacturing the same.SOLUTION: The thin-wall molding is constituted of a fiber-reinforced composite material containing a reinforcing fiber of ≥5 mm and ≤100 mm in average fiber length, and a thermoplastic resin, wherein the reinforcing fiber volume content (Vf=100×reinforcing fiber volume/(reinforcing fiber volume+thermoplastic resin volume)) is 5 to 80%; the thickness is uniformly 1.5 mm; and the proportion of a reinforcing fiber bundle (A) constituted of a critical single yarn number or more defined by the expression (1): critical single yarn number=600/D (wherein, D is an average fiber diameter (μm) of the reinforcing fiber) is ≥20 vol% and ≤99 vol% with respect to the total amount of the reinforcing fiber.

Description

本発明は強化繊維と熱可塑性樹脂とを含む繊維強化複合材料から構成され、均一な厚さを有する薄肉成形体およびその製造方法に関する。   The present invention relates to a thin molded article having a uniform thickness, which is made of a fiber-reinforced composite material containing reinforcing fibers and a thermoplastic resin, and a method for producing the same.

近年、電気・電子機器、自動車、医療機器、航空機、建材、一般産業用部品などの様々な分野で軽量化に関する要望が高まっており、それらに用いられる筐体や部材などについても軽量・高剛性化が求められるようになってきた。そのような薄肉・高剛性の筐体や部材としては、アルミニウム合金やマグネシウム合金の圧延板をプレス加工した成形体、あるいはダイカストモールド成形した成形体が用いられてきており、また、ガラス繊維や炭素繊維を充填した繊維強化複合材料を射出成形した成形体や、繊維強化複合材料板に熱可塑性樹脂を射出成形で一体化した成形体なども用いられてきた。   In recent years, there has been an increasing demand for weight reduction in various fields such as electrical and electronic equipment, automobiles, medical equipment, aircraft, building materials, and general industrial parts. It has come to be required. As such a thin-walled and highly rigid housing or member, a molded body obtained by press-working a rolled plate of an aluminum alloy or a magnesium alloy, or a molded body formed by die-cast molding has been used, and glass fiber or carbon is used. A molded body in which a fiber-reinforced composite material filled with fibers is injection-molded or a molded body in which a thermoplastic resin is integrated with a fiber-reinforced composite material plate by injection molding has been used.

アルミニウム合金やマグネシウム合金は強度や剛性に優れる反面、形状成形性に限界があり、複雑な形状を単体で成形するのは難しい。また、金属部材(特にマグネシウム合金)は耐食性が劣るという問題があり、大気中の水分や使用者の汗に含まれる水分や塩分で表面が腐食し、外観不良の問題が発生する。   Aluminum alloys and magnesium alloys are excellent in strength and rigidity, but have limited formability, and it is difficult to form a complex shape by itself. In addition, metal members (especially magnesium alloys) have a problem that the corrosion resistance is inferior, and the surface is corroded by moisture or salt contained in the moisture in the atmosphere or the user's sweat, resulting in a problem of poor appearance.

そこで特許文献1には、マグネシウム合金からなる部材全体を樹脂層で被覆する被覆ステップと、該部材と樹脂製の部品とを一体成形する成形ステップを有する筐体の製造方法が提案されている。これにより、複雑な形状の形成と耐食性の付与を行なうことが可能であるが、工程が複雑になる上、アルミニウム合金やマグネシウム合金、および樹脂の比強度は鉄に対しては高いものの、後述する繊維強化複合材料と比べれば低くなるため、達成できる軽量化には限界がある。   Therefore, Patent Document 1 proposes a method of manufacturing a housing having a covering step of covering the entire member made of a magnesium alloy with a resin layer and a forming step of integrally forming the member and a resin component. This makes it possible to form a complicated shape and impart corrosion resistance, but the process is complicated and the specific strength of aluminum alloy, magnesium alloy, and resin is high for iron, but will be described later. Since it is lower than the fiber reinforced composite material, there is a limit to the weight reduction that can be achieved.

繊維強化複合材料は比強度、比剛性に優れ、かつ耐食性にも優れることから、上述の用途に広範囲に用いられている。とくにガラス繊維や炭素繊維を充填した繊維強化複合材料を射出成形した成形体は、その形状自由度の高さや生産性の高さから多用されているが、成形品に残存する繊維長が短くなるため、高い強度や剛性を要求される用途においては課題が残されている。   The fiber reinforced composite material is excellent in specific strength, specific rigidity, and excellent in corrosion resistance. Therefore, the fiber reinforced composite material is widely used in the above-mentioned applications. In particular, molded products made by injection molding of fiber reinforced composite materials filled with glass fiber or carbon fiber are widely used due to their high degree of freedom in shape and high productivity, but the fiber length remaining in the molded product is shortened. Therefore, problems remain in applications that require high strength and rigidity.

一方、連続繊維で強化された繊維強化複合材料は、特に比強度、比剛性に優れることから、高い強度や剛性が要求される用途を中心に用いられてきた。しかしながら、樹脂や射出成形による繊維強化複合材料と比較すると形状自由度が低く、複雑な形状を単体で成形するのは困難であった。また、織物形態にした強化繊維を複数枚数積層するなどして製造するため、生産性が低いのも問題であった。特許文献2には、強化繊維、特に連続繊維を含むシートから構成された板状部材の外縁に樹脂部材を接合した複合成形品が提案されている。これにより、複雑な形状を有する成形品を実現することが可能であるが、複数工程を経て製造されるため、生産性が高いとは言い難い。また、連続繊維を用いた繊維強化複合材料は、通常は予め強化繊維基材に熱硬化性樹脂を含浸させたプリプレグと呼ばれる材料を、オートクレーブを用いて2時間以上加熱・加圧する事により得られる。   On the other hand, fiber reinforced composite materials reinforced with continuous fibers are particularly excellent in specific strength and specific rigidity, and thus have been used mainly for applications that require high strength and rigidity. However, the degree of freedom in shape is low as compared with resin and fiber-reinforced composite materials by injection molding, and it has been difficult to form a complex shape alone. In addition, since it is manufactured by laminating a plurality of reinforcing fibers in a woven form, there is a problem that productivity is low. Patent Document 2 proposes a composite molded product in which a resin member is bonded to the outer edge of a plate-like member made of a sheet containing reinforcing fibers, particularly continuous fibers. As a result, it is possible to realize a molded product having a complicated shape, but it is difficult to say that productivity is high because it is manufactured through a plurality of processes. In addition, a fiber-reinforced composite material using continuous fibers is usually obtained by heating and pressurizing a material called a prepreg in which a reinforcing fiber base is impregnated with a thermosetting resin for 2 hours or more using an autoclave. .

近年、樹脂を含浸させていない強化繊維基材を金型内にセットした後、熱硬化性樹脂を流し入れるRTM成形方法が提案され、成形時間は大幅に短縮された。しかしながら、RTM成形方法を用いた場合でも、1つの部品を成形するまでに10分以上必要となり、生産性が向上しない。   In recent years, an RTM molding method in which a thermosetting resin is poured after a reinforcing fiber base not impregnated with resin is set in a mold has been proposed, and the molding time has been greatly reduced. However, even when the RTM molding method is used, it takes 10 minutes or more to mold one part, and productivity is not improved.

そのため、従来の熱硬化性樹脂に代わり、熱可塑性樹脂をマトリックスに用いた繊維強
化複合材料が注目されている(例えば、特許文献3)。しかしながら、熱可塑性樹脂をマトリックスに用いた繊維強化複合材料については、研究開発がまだ発展途上にあり、これを成形して、表面の平滑性や、成形体の厚みの均一性などが良好な、実用に耐えうる品質の成形体を得る技術は十分に確立されていない。
Therefore, a fiber reinforced composite material using a thermoplastic resin as a matrix in place of a conventional thermosetting resin has attracted attention (for example, Patent Document 3). However, research and development of fiber reinforced composite materials using thermoplastic resin as a matrix is still in the process of development, and this is molded to provide good surface smoothness and uniform thickness of the molded body. A technique for obtaining a molded article having a quality that can withstand practical use has not been sufficiently established.

強化繊維の繊維長が1mm以下の繊維強化熱可塑性樹脂については射出成形がまだ進んでいる分野であるが、2mm以下の薄肉で1mを超えるような大面積のパネル体またはパネル体に近い形状の薄肉成形体については、射出成形でも技術は十分に確立されていない。 The fiber-reinforced thermoplastic resin with a fiber length of 1 mm or less is a field where injection molding is still in progress, but it is a thin panel of 2 mm or less and a large-area panel body exceeding 1 m 2 or a shape close to a panel body As for the thin-walled molded article, the technology is not well established even by injection molding.

特開2010−147376号公報JP 2010-147376 A 特開2010−14180号公報JP 2010-14180 A 国際公開第2007/097436号パンフレットInternational Publication No. 2007/097436 Pamphlet

本発明は、強化繊維と熱可塑性樹脂とを含む繊維強化複合材料から構成され、均一な厚さを有する薄肉成形体およびその製造方法を提供することを目的とする。   An object of the present invention is to provide a thin-walled molded article having a uniform thickness, which is made of a fiber-reinforced composite material containing reinforcing fibers and a thermoplastic resin, and a method for producing the same.

本発明者らは上記課題について鋭意検討した結果、特定の開繊条件を満たす繊維束を含むランダム状の強化繊維と熱可塑性樹脂とから構成される繊維強化複合材料からなり、この繊維強化複合材料を流動させながら成形した薄肉成形体が、均一な厚みを有し、かつ強度も優れていることを見出した。   As a result of intensive studies on the above problems, the inventors of the present invention consisted of a fiber-reinforced composite material composed of a random reinforcing fiber containing a fiber bundle that satisfies a specific opening condition and a thermoplastic resin, and this fiber-reinforced composite material. It was found that the thin-walled molded body molded while flowing the powder had a uniform thickness and excellent strength.

すなわち、本発明は、
平均繊維長が5mm以上100mm以下の強化繊維と熱可塑性樹脂とを含む繊維強化複合材料から構成される薄肉成形体であって、
強化繊維体積含有率(Vf=100×強化繊維の体積/(強化繊維の体積+熱可塑性樹脂の体積))が5〜80%であり、
1.5mm以下の均一な厚みを有し、
下記式(1)
臨界単糸数=600/D (1)
(ここでDは強化繊維の平均繊維径(μm)である)
で定義される臨界単糸数以上で構成される強化繊維束(A)について、強化繊維全量に対する割合が20Vol%以上99Vol%以下であることを特徴とする薄肉成形体に関するものである。
That is, the present invention
A thin-walled molded article composed of a fiber-reinforced composite material comprising a reinforcing fiber having an average fiber length of 5 mm or more and 100 mm or less and a thermoplastic resin,
Reinforcing fiber volume content (Vf = 100 × volume of reinforcing fiber / (volume of reinforcing fiber + volume of thermoplastic resin)) is 5 to 80%,
Having a uniform thickness of 1.5 mm or less,
Following formula (1)
Critical number of single yarns = 600 / D (1)
(Here, D is the average fiber diameter (μm) of the reinforcing fibers)
The reinforcing fiber bundle (A) constituted by the number of critical single yarns or more defined in (1) relates to a thin-walled molded product characterized in that the ratio to the total amount of reinforcing fibers is 20 Vol% or more and 99 Vol% or less.

また、本発明は、
平均繊維長が5mm以上100mm以下の強化繊維と熱可塑性樹脂とから構成されるランダムマットであって、強化繊維が25〜3000g/mの目付であり、下記式(1)
臨界単糸数=600/D (1)
(ここでDは強化繊維の平均繊維径(μm)である)
で定義される臨界単糸数以上で構成される強化繊維束(A)について、ランダムマット中の強化繊維全量に対する割合が20Vol%以上99Vol%以下であるものを用いて、以下の工程A−1)〜A−3)
A−1)ランダムマットを、熱可塑性樹脂が結晶性の場合は融点〜分解温度、非晶性の場合はガラス転移温度〜分解温度に加温、加圧して熱可塑性樹脂を強化繊維束内に含浸させプリプレグを得る工程
A−2)上記A−1)で得られたプリプレグを、熱可塑性樹脂が結晶性の場合は融点未満、非晶性の場合はガラス転移温度未満に温度調節された金型に、下記式(3)
チャージ率(%)=100×基材面積(mm)/金型キャビティー投影面積(mm) (3)
(ここで基材面積とは配置した全てのランダムマットまたはプリプレグの抜き方向への投影面積であり、金型キャビティー投影面積とは抜き方向への投影面積である)
で表されるチャージ率が5%以上となるように配置する工程
A−3)上記A−2)で金型に配置したプリプレグを加圧し、成形する工程
により含浸〜成形を行うか、または以下の工程B−1)〜B−4)
B−1)ランダムマットを下記式(3)
チャージ率(%)=100×基材面積(mm)/金型キャビティー投影面積(mm) (3)
(ここで基材面積とは配置した全てのランダムマットまたはプリプレグの抜き方向への投影面積であり、金型キャビティー投影面積とは抜き方向への投影面積である)
で表されるチャージ率が5%以上となるように金型に配置する工程
B−2)金型を熱可塑性樹脂が結晶性の場合は熱可塑性樹脂の融点〜熱分解温度、非晶性の場合は熱可塑性樹脂のガラス転移温度〜熱分解温度まで昇温し、加圧して含浸する工程(第1プレス工程)
B−3)1段以上であり、最終段の圧力が第1プレス工程の圧力の1.2倍〜100倍となるように加圧する工程(第2プレス工程)
B−4)熱可塑性樹脂が結晶性の場合は融点未満、非晶性の場合はガラス転移温度未満に金型温度を調節して成形する工程
により含浸〜成形を行うことを特徴とする上記薄肉成形体の製造方法に関するものである。
The present invention also provides:
A random mat composed of a reinforcing fiber having an average fiber length of 5 mm or more and 100 mm or less and a thermoplastic resin, wherein the reinforcing fiber has a basis weight of 25 to 3000 g / m 2 , and the following formula (1)
Critical number of single yarns = 600 / D (1)
(Here, D is the average fiber diameter (μm) of the reinforcing fibers)
With respect to the reinforcing fiber bundle (A) composed of the number of critical single yarns or more defined in (1), the ratio of the reinforcing fiber to the total amount of reinforcing fibers in the random mat is 20 Vol% or more and 99 Vol% or less, and the following step A-1) To A-3)
A-1) A random mat is heated and pressurized between the melting point and the decomposition temperature when the thermoplastic resin is crystalline, or the glass transition temperature to the decomposition temperature when amorphous, and the thermoplastic resin is put into the reinforcing fiber bundle. Step of impregnating to obtain a prepreg A-2) The prepreg obtained in the above A-1) is gold whose temperature is adjusted to below the melting point when the thermoplastic resin is crystalline, and below the glass transition temperature when the thermoplastic resin is amorphous. The following formula (3)
Charge rate (%) = 100 × base material area (mm 2 ) / mold cavity projection area (mm 2 ) (3)
(Here, the substrate area is the projected area in the extraction direction of all the arranged random mats or prepregs, and the mold cavity projected area is the projected area in the extraction direction.)
A-3) Step of placing the prepreg placed in the mold in the above A-2) and performing impregnation to molding in the step of molding, or the following Steps B-1) to B-4)
B-1) A random mat is represented by the following formula (3)
Charge rate (%) = 100 × base material area (mm 2 ) / mold cavity projection area (mm 2 ) (3)
(Here, the substrate area is the projected area in the extraction direction of all the arranged random mats or prepregs, and the mold cavity projected area is the projected area in the extraction direction.)
Step B-2) When the thermoplastic resin is crystalline, the melting point to the thermal decomposition temperature of the thermoplastic resin, the amorphous In this case, the temperature is raised from the glass transition temperature to the thermal decomposition temperature of the thermoplastic resin, and the pressure is impregnated (first pressing step).
B-3) A step of pressurizing so that the pressure in the final step is 1.2 to 100 times the pressure in the first press step (second press step).
B-4) Impregnation to molding by the step of molding by adjusting the mold temperature below the melting point when the thermoplastic resin is crystalline, and below the glass transition temperature when amorphous, the thin resin is characterized in that The present invention relates to a method for producing a molded body.

本発明の、強化繊維と熱可塑性樹脂を含む繊維強化複合材料からなり、1.5mm以下の均一な厚さを有する薄肉成形体により、電気・電子機器、自動車、医療機器、航空機、建材、一般産業用部品などの様々な分野における材質の軽量化への要望に応えることができる。   The thin molded article comprising a fiber reinforced composite material including a reinforcing fiber and a thermoplastic resin according to the present invention and having a uniform thickness of 1.5 mm or less, an electric / electronic device, an automobile, a medical device, an aircraft, a building material, It can meet demands for weight reduction of materials in various fields such as industrial parts.

以下、本発明の実施形態について順次説明するが、本発明はこれらに制限されるものではない。   Hereinafter, although embodiment of this invention is described sequentially, this invention is not restrict | limited to these.

<薄肉成形体>
本発明は、平均繊維長が5mm以上100mm以下の強化繊維と熱可塑性樹脂とを含む繊維強化複合材料から構成される成形体であって、
強化繊維体積含有率(Vf=100×強化繊維の体積/(強化繊維の体積+熱可塑性樹脂の体積))が5〜80%であり、
1.5mm以下の均一な厚みを有し、
下記式(1)
臨界単糸数=600/D (1)
(ここでDは強化繊維の平均繊維径(μm)である)
で定義される臨界単糸数以上で構成される強化繊維束(A)について、強化繊維全量に対する割合が20Vol%以上99Vol%以下であることを特徴とする薄肉成形体である。
<Thin wall molding>
The present invention is a molded body composed of a fiber-reinforced composite material comprising a reinforcing fiber having an average fiber length of 5 mm or more and 100 mm or less and a thermoplastic resin,
Reinforcing fiber volume content (Vf = 100 × volume of reinforcing fiber / (volume of reinforcing fiber + volume of thermoplastic resin)) is 5 to 80%,
Having a uniform thickness of 1.5 mm or less,
Following formula (1)
Critical number of single yarns = 600 / D (1)
(Here, D is the average fiber diameter (μm) of the reinforcing fibers)
About the reinforcing fiber bundle (A) constituted by the number of critical single yarns or more defined in (1), the ratio is 20 Vol% or more and 99 Vol% or less of the total amount of reinforcing fibers.

本発明の薄肉成形体は厚みが1.5mm以下、より正確にいうと厚みが0mm超過〜1.5mm以下の薄肉成形体である。本発明の薄肉成形体の厚みとしてより好ましくは0.2〜1.5mmである。   The thin molded article of the present invention is a thin molded article having a thickness of 1.5 mm or less, more precisely, a thickness exceeding 0 mm to 1.5 mm or less. The thickness of the thin molded article of the present invention is more preferably 0.2 to 1.5 mm.

本発明の薄肉成形体を構成する強化繊維は、平均繊維長が5mm以上100mm以下の不連続なものである。これによって、静的な強度・剛性だけでなく、衝撃的な荷重や長期の疲労荷重に対しても高い物性を示す薄肉成形体となる。平均繊維長が5mm未満であると、成形体の物性が低くなるという問題があり、100mmより長いと強化繊維の取扱い性が悪くなるという問題がある。強化繊維の平均繊維長は10mm以上であると好ましく、15mm以上であるとより好ましく、20mm以上であると更に好ましい。また、強化繊維の繊維長は80mm以下であると好ましく、60mm以下であるとより好ましい。特に好ましい平均繊維長としては5mm〜80mmが挙げられる。   The reinforcing fibers constituting the thin molded article of the present invention are discontinuous having an average fiber length of 5 mm or more and 100 mm or less. As a result, a thin molded article that exhibits high physical properties not only against static strength and rigidity but also against shock loads and long-term fatigue loads. When the average fiber length is less than 5 mm, there is a problem that the physical properties of the molded product are lowered. When the average fiber length is longer than 100 mm, there is a problem that the handleability of the reinforcing fiber is deteriorated. The average fiber length of the reinforcing fibers is preferably 10 mm or more, more preferably 15 mm or more, and further preferably 20 mm or more. Further, the fiber length of the reinforcing fiber is preferably 80 mm or less, and more preferably 60 mm or less. A particularly preferable average fiber length is 5 mm to 80 mm.

本発明の成形体を構成する繊維強化複合材料に含まれる強化繊維については特に制限はなく、炭素繊維、ガラス繊維、ステンレス繊維、アルミナ繊維、鉱物繊維などの無機繊維、ポリエーテルエーテルケトン繊維、ポリフェニレンサルファイド繊維、ポリエーテルスルホン繊維、アラミド繊維、ポリベンゾオキサゾール繊維、ポリアリレート繊維、ポリケトン繊維、ポリエステル繊維、ポリアミド繊維、ポリビニルアルコール繊維などの有機繊維からなる群から選ばれる少なくとも一種が例示される。なかでも成形体に強度や剛性が求められる用途において炭素繊維、アラミド繊維、およびガラス繊維からなる群から選ばれる少なくとも一種であることが好ましい。導電性が必要な用途においては、炭素繊維が好ましく、ニッケルなどの金属を被覆した炭素繊維がより好ましい。電磁波透過性が必要な用途においては、ガラス繊維や有機繊維が好ましく、電磁波透過性と強度のバランスからアラミド繊維とガラス繊維がより好ましい。耐衝撃性が必要な用途においては有機繊維が好ましく、コスト面を考慮するとポリアミド繊維とポリエステル繊維がより好ましい。なかでも炭素繊維が、軽量でありながら強度に優れた繊維強化複合材料が提供できる点で好ましい。   The reinforcing fiber contained in the fiber reinforced composite material constituting the molded body of the present invention is not particularly limited, and is an inorganic fiber such as carbon fiber, glass fiber, stainless steel fiber, alumina fiber, mineral fiber, polyether ether ketone fiber, polyphenylene. Examples thereof include at least one selected from the group consisting of organic fibers such as sulfide fibers, polyethersulfone fibers, aramid fibers, polybenzoxazole fibers, polyarylate fibers, polyketone fibers, polyester fibers, polyamide fibers, and polyvinyl alcohol fibers. Among these, in applications where the molded body is required to have strength and rigidity, it is preferably at least one selected from the group consisting of carbon fibers, aramid fibers, and glass fibers. For applications that require electrical conductivity, carbon fibers are preferred, and carbon fibers coated with a metal such as nickel are more preferred. In applications that require electromagnetic wave transparency, glass fibers and organic fibers are preferred, and aramid fibers and glass fibers are more preferred from the balance of electromagnetic wave permeability and strength. In applications where impact resistance is required, organic fibers are preferable, and polyamide fibers and polyester fibers are more preferable in consideration of cost. Among these, carbon fibers are preferable in that they can provide a fiber-reinforced composite material that is lightweight and excellent in strength.

本発明の薄肉成形体を構成する繊維強化複合材料に含まれる強化繊維の平均繊維径には特に限定はないが、例えば、炭素繊維の場合、好ましい平均繊維径は3〜12μmであり、より好ましくは5〜7μmである。ポリエステル繊維の場合は、好ましい平均繊維径は10〜50μmであり、より好ましくは15〜35μmである。これらは併用することもでき、薄肉成形体の部位によって強化繊維の種類を使い分けることも可能であり、異なる強化繊維を用いた繊維強化複合材料を全体または部分的に積層させた状態で薄肉成形体を作製することも可能である。   The average fiber diameter of the reinforcing fibers contained in the fiber reinforced composite material constituting the thin molded article of the present invention is not particularly limited. For example, in the case of carbon fibers, the preferable average fiber diameter is 3 to 12 μm, more preferably. Is 5 to 7 μm. In the case of polyester fibers, the preferred average fiber diameter is 10 to 50 μm, more preferably 15 to 35 μm. These can be used in combination, and it is also possible to use different types of reinforcing fibers depending on the part of the thin-walled molded body, and the thin-walled molded body in a state where fiber reinforced composite materials using different reinforcing fibers are laminated in whole or in part It is also possible to produce.

本発明の薄肉成形体を構成する繊維強化複合材料に含まれる熱可塑性樹脂の種類としては例えば塩化ビニル樹脂、塩化ビニリデン樹脂、酢酸ビニル樹脂、ポリビニルアルコール樹脂、ポリスチレン樹脂、アクリロニトリル−スチレン樹脂(AS樹脂)、アクリロニトリルーブタジエンースチレン樹脂(ABS樹脂)、アクリル樹脂、メタクリル樹脂、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリアミド6樹脂、ポリアミド11樹脂、ポリアミド12樹脂、ポリアミド46樹脂、ポリアミド66樹脂、ポリアミド610樹脂、ポリアセタール樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリエチレンテレフタレート樹脂、ポリエチレンナフタレート樹脂、ボリブチレンテレフタレート樹脂、ポリアリレート樹脂、ポリフェニレンエーテル樹脂、ポリフェニレンスルフィド樹脂、ポリスルホン樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、およびポリ乳酸樹脂などからなる群から選ばれる少なくとも一種が好ましいものとして挙げられる。なかでも、物性の向上効果および使用し易さから、ポリオレフィン、ポリアミド、ポリカーボネート、およびポリエステルからなる群から選ばれる少なくとも1種であるとより好ましい。ここで言うポリアミドとは、ポリアミド6樹脂、ポリアミド11樹脂、ポリアミド12樹脂、ポリアミド46樹脂、ポリアミド66樹脂、およびポリアミド610樹脂よりなる群から選ばれる少なくとも1種であると好ましい。ここで言うポリエステルとは、ポリエチレンテレフタレート樹脂、ポリエチレンナフタレート樹脂、およびボリブチレンテレフタレート樹脂よりなる群から選ばれる少なくとも1種であると好ましい。   Examples of the thermoplastic resin contained in the fiber reinforced composite material constituting the thin molded article of the present invention include vinyl chloride resin, vinylidene chloride resin, vinyl acetate resin, polyvinyl alcohol resin, polystyrene resin, acrylonitrile-styrene resin (AS resin). ), Acrylonitrile-butadiene-styrene resin (ABS resin), acrylic resin, methacrylic resin, polyethylene resin, polypropylene resin, polyamide 6 resin, polyamide 11 resin, polyamide 12 resin, polyamide 46 resin, polyamide 66 resin, polyamide 610 resin, polyacetal Resin, polycarbonate resin, polyethylene terephthalate resin, polyethylene naphthalate resin, boribylene terephthalate resin, polyarylate resin, polyphenylene ether resin, polypheny Nsurufido resins, polysulfone resins, polyethersulfone resins, polyether ether ketone resin, and at least one member selected from the group consisting of such as polylactic acid resins as preferred. Especially, it is more preferable in it being at least 1 sort (s) chosen from the group which consists of polyolefin, polyamide, a polycarbonate, and polyester from the improvement effect of a physical property, and ease of use. The polyamide referred to here is preferably at least one selected from the group consisting of polyamide 6 resin, polyamide 11 resin, polyamide 12 resin, polyamide 46 resin, polyamide 66 resin, and polyamide 610 resin. The polyester referred to here is preferably at least one selected from the group consisting of polyethylene terephthalate resin, polyethylene naphthalate resin, and boribylene terephthalate resin.

本発明の薄肉成形体は、構成する繊維強化複合材料について、下記式(4)で定義される強化繊維体積含有率(Vf)が5〜80%であることが肝要である。
強化繊維体積含有率(Vf)=100×強化繊維の体積/(強化繊維の体積+熱可塑性樹脂の体積) (4)
It is important that the thin-walled molded product of the present invention has a reinforcing fiber volume content (Vf) defined by the following formula (4) of 5 to 80% with respect to the fiber-reinforced composite material to be formed.
Reinforcing fiber volume content (Vf) = 100 × reinforcing fiber volume / (reinforcing fiber volume + thermoplastic resin volume) (4)

この強化繊維体積含有率(Vf)は繊維強化複合材料、つまりはこれにより構成される成形体に含まれる強化繊維と熱可塑性樹脂との組成を示すものである。この強化繊維体積含有率が5%より低くなると、補強効果が十分に発現しない虞がある。また、80%を超えると繊維強化複合材料中にボイドが発生しやすくなり、薄肉成形体の物性が低下する可能性がある。上記の強化繊維体積含有率としては20〜60%であるとより好ましい。   The reinforcing fiber volume content (Vf) indicates the composition of the reinforcing fiber and the thermoplastic resin contained in the fiber reinforced composite material, that is, the molded body constituted thereby. If the reinforcing fiber volume content is lower than 5%, the reinforcing effect may not be sufficiently exhibited. On the other hand, if it exceeds 80%, voids are likely to be generated in the fiber-reinforced composite material, and the physical properties of the thin molded article may be lowered. The reinforcing fiber volume content is more preferably 20 to 60%.

上記の強化繊維体積含有率(Vf)を算出する具体的な方法としては、薄肉成形体の試料から熱可塑性樹脂を除去して、強化繊維と熱可塑性樹脂の質量を求め、更にこれら質量の値を各成分の密度を用いて体積に換算し、これら体積の値を上記式に当てはめて求める方法を挙げることができる。   As a specific method for calculating the above-mentioned reinforcing fiber volume content (Vf), the thermoplastic resin is removed from the sample of the thin molded article, and the masses of the reinforcing fiber and the thermoplastic resin are obtained. Can be obtained by converting the volume into the volume using the density of each component and applying these volume values to the above formula.

上記の薄肉成形体試料から熱可塑性樹脂を除去する方法としては、強化繊維が炭素繊維やガラス繊維などの無機繊維の場合には、燃焼(熱分解)除去による方法を簡便で好ましいものとして使用できる。この場合、よく乾燥させた薄肉成形体試料の質量を秤量後、電気炉等を用いて500〜700℃で5〜60分処理して熱可塑性樹脂成分を燃焼する。燃焼後に残留した強化繊維を乾燥雰囲気で放冷後、秤量することにより各成分の質量を算出することが出来る。   As a method for removing the thermoplastic resin from the thin-walled molded product sample, when the reinforcing fiber is an inorganic fiber such as carbon fiber or glass fiber, a method using combustion (pyrolysis) removal can be used as a simple and preferable method. . In this case, the weight of the well-dried thin-walled molded body sample is weighed and then treated at 500 to 700 ° C. for 5 to 60 minutes using an electric furnace or the like to burn the thermoplastic resin component. The mass of each component can be calculated by weighing the reinforcing fibers remaining after the combustion in a dry atmosphere and then weighing them.

上記の薄肉成形体試料から熱可塑性樹脂を除去する方法として、熱可塑性樹脂を分解し易い、または溶解し易い化学物質を用いて、熱可塑性樹脂を分解または溶解除去する方法も好ましい。具体的に言うと、面積1cmから10cmの薄片の薄肉成形体試料の質量を秤量し、熱可塑性樹脂を溶解、または分解する化学物質を使用して溶解成分を抽出すればよい。その後、残渣を洗浄および乾燥後に秤量し、各成分の質量を求めることができる。例えば、熱可塑性樹脂がポリプロピレンの場合、加熱したトルエンまたはキシレンを用いることにより、ポリプロピレンを溶解することができる。熱可塑性樹脂がポリアミドの場合は、加熱したギ酸によりポリアミドを分解することができる。熱可塑性樹脂がポリカーボネートの場合には加熱した塩素化炭化水素を用いることにより、ポリカーボネートを溶解することができる。 As a method for removing the thermoplastic resin from the thin molded body sample, a method in which the thermoplastic resin is decomposed or dissolved using a chemical substance that is easily decomposed or dissolved is also preferable. More specifically, the mass of a thin-walled molded product sample having an area of 1 cm 2 to 10 cm 2 may be weighed, and a dissolved component may be extracted using a chemical substance that dissolves or decomposes a thermoplastic resin. Thereafter, the residue can be weighed after washing and drying, and the mass of each component can be determined. For example, when the thermoplastic resin is polypropylene, the polypropylene can be dissolved by using heated toluene or xylene. When the thermoplastic resin is polyamide, the polyamide can be decomposed by heated formic acid. When the thermoplastic resin is polycarbonate, the polycarbonate can be dissolved by using heated chlorinated hydrocarbon.

本発明の薄肉成形体を構成する繊維強化複合材料に含まれる強化繊維および熱可塑性樹脂の存在量を質量基準で示すと、好ましくは強化繊維100質量部に対し、50〜1000質量部、より好ましくは50〜500質量部であり、更に好ましくは、強化繊維100質量部に対し、熱可塑性樹脂60〜300質量部である。強化繊維100質量部に対する熱可塑性樹脂の割合が50質量部より少ないと繊維強化複合材料中にボイドが発生しやすくなり、強度や剛性が低くなる虞がある。逆に、熱可塑性樹脂の割合が1000質量部より多くなると強化繊維の補強効果が発現しにくい可能性がある。   When the abundance of the reinforcing fiber and the thermoplastic resin contained in the fiber reinforced composite material constituting the thin molded article of the present invention is shown on a mass basis, it is preferably 50 to 1000 parts by mass, more preferably 100 parts by mass with respect to the reinforcing fiber. Is 50 to 500 parts by mass, and more preferably 60 to 300 parts by mass of the thermoplastic resin with respect to 100 parts by mass of the reinforcing fiber. If the ratio of the thermoplastic resin to 100 parts by mass of the reinforcing fibers is less than 50 parts by mass, voids are likely to be generated in the fiber-reinforced composite material, and the strength and rigidity may be lowered. On the contrary, if the ratio of the thermoplastic resin is more than 1000 parts by mass, the reinforcing effect of the reinforcing fiber may not be easily exhibited.

本発明の薄肉成形体は、表面が平滑なものであると好ましい。ここで言う表面が平滑とは、薄肉成形体の表面を目視した際、ざらざらした形状や皺、凸凹などが確認されず、平らで滑らかなことである。   The thin molded article of the present invention preferably has a smooth surface. The term “smooth surface” as used herein means that when the surface of the thin molded article is visually observed, a rough shape, wrinkles, irregularities, etc. are not confirmed, and the surface is flat and smooth.

更に、本発明の薄肉成形体は1.5mm以下の均一な厚みを有するものである。
本発明の薄肉成形体の厚みとしては0.1mm以上1.5mm以下であると好ましく、0.3mm以上1.5mm以下であると更に好ましく、0.4mm以上1.2mm以下であるとより一層好ましい。
Furthermore, the thin molded article of the present invention has a uniform thickness of 1.5 mm or less.
The thickness of the thin molded article of the present invention is preferably 0.1 mm or more and 1.5 mm or less, more preferably 0.3 mm or more and 1.5 mm or less, and further more preferably 0.4 mm or more and 1.2 mm or less. preferable.

ここで言う均一な厚みについて例示すると、薄肉成形体の厚みを複数点測定し、その算術平均値(以下、特に注記しない限り、単に「平均値」とある場合は算術平均値を意味する)を算出した際、厚みのバラつきが平均値から±10%以内、つまり、下記式(5)で表される、各測定点の厚みのバラつき(%)がマイナス10以上プラス10以下のものであり、より好ましくはマイナス5以上プラス5以下のものである。
厚みのバラつき(%)=100×(厚みの測定値−厚みの平均値)/厚みの平均値 (5)
As an example of the uniform thickness referred to here, the thickness of the thin molded article is measured at multiple points, and the arithmetic average value (hereinafter, unless otherwise noted, simply means “average value” means the arithmetic average value). When calculated, the thickness variation is within ± 10% from the average value, that is, the thickness variation (%) of each measurement point represented by the following formula (5) is minus 10 or more plus 10 or less, More preferably, it is from minus 5 to plus 5.
Variation in thickness (%) = 100 × (measured thickness−average thickness) / average thickness (5)

また、本発明の薄肉成形体の均一な厚みについて別の表現をすると、上記のように測定された薄肉成形体の各箇所の厚み、およびそれらからの平均値から算出される標準偏差が、0〜0.1であると好ましく、0〜0.08であるとより好ましく、0〜0.07であると更に好ましく、0〜0.01であると極めて好ましい。この標準偏差の値が0である場合は、成形体の各箇所において、完全に厚みが均一ということで特に好ましい。   Further, when another expression is given for the uniform thickness of the thin molded article of the present invention, the standard deviation calculated from the thickness of each part of the thin molded article measured as described above and the average value thereof is 0. Is preferably 0.1, more preferably 0 to 0.08, still more preferably 0 to 0.07, and most preferably 0 to 0.01. When the value of this standard deviation is 0, it is particularly preferable that the thickness is completely uniform in each part of the molded body.

成形体が均一な厚みを有するか確認する際の、薄肉成形体の厚みの測定点の数については、当然多い方がよいが、精度および測定の労力を考慮すると5点以上100点以下の箇所の厚みを測定するのが好ましく、10点以上50点以下の箇所の厚みを測定するとより好ましい。
成形体の厚みを測定する箇所については、当然、薄肉成形体の各所を満遍なく測定するのが好ましい。
The number of measurement points for the thickness of the thin molded product when confirming whether the molded product has a uniform thickness is naturally better, but in consideration of accuracy and measurement effort, the number of points is 5 or more and 100 or less. It is preferable to measure the thickness of the film, and it is more preferable to measure the thickness of 10 to 50 points.
As a matter of course, it is preferable to uniformly measure each part of the thin molded body for the part where the thickness of the molded body is measured.

本発明の薄肉成形体は、下記式(1)
臨界単糸数=600/D (1)
(ここでDは強化繊維の平均繊維径(μm)である)
で定義される臨界単糸数以上で構成される強化繊維束(A)について、強化繊維全量に対する割合が20Vol%以上99Vol%以下であることを特徴とする。
上記の強化繊維全量に対する強化繊維束(A)の割合が20Vol%未満になると、表面品位に優れる薄肉成形体が得られるという利点はあるものの、機械物性に優れた薄肉成形体が得にくくなる。強化繊維束(A)の割合が99Vol%を超えると、繊維の交絡部が局部的に厚くなり、薄肉のものが得られにくくなる。強化繊維束(A)の割合として、好ましくは30Vol%以上90Vol%未満であり、より好ましくは30Vol%以上80Vol%未満である。
The thin molded article of the present invention has the following formula (1)
Critical number of single yarns = 600 / D (1)
(Here, D is the average fiber diameter (μm) of the reinforcing fibers)
The reinforcing fiber bundle (A) composed of the number of critical single yarns or more defined in the above is characterized in that the ratio to the total amount of reinforcing fibers is 20 Vol% or more and 99 Vol% or less.
When the ratio of the reinforcing fiber bundle (A) to the total amount of the reinforcing fibers is less than 20 Vol%, there is an advantage that a thin molded article having excellent surface quality can be obtained, but it is difficult to obtain a thin molded article having excellent mechanical properties. When the ratio of the reinforcing fiber bundle (A) exceeds 99 Vol%, the entangled portion of the fibers becomes locally thick and it is difficult to obtain a thin-walled one. The proportion of the reinforcing fiber bundle (A) is preferably 30 Vol% or more and less than 90 Vol%, more preferably 30 Vol% or more and less than 80 Vol%.

なお、上記の強化繊維束(A)について別の表現をすると、本発明の薄肉成形体は、これを構成する繊維強化複合材料中で、強化繊維のうち20Vol%以上99Vol%以下が、前記式(1)で定義される臨界単糸数以上で構成される強化繊維束(A)になり、残りの1Vol%以上80Vol%以下の強化繊維は、単糸の状態または上記の臨界単糸数未満で構成される繊維束となり、熱可塑性樹脂に分散しているものである。   In addition, if another expression is made for the above-mentioned reinforcing fiber bundle (A), the thin-walled molded product of the present invention is 20% by volume or more and 99% by volume or less of the reinforcing fiber in the fiber-reinforced composite material constituting the above-mentioned formula. The reinforcing fiber bundle (A) composed of the number of critical single yarns or more defined in (1), and the remaining reinforcing fibers of 1 vol% or more and 80 vol% or less are composed of a single yarn state or less than the above critical single yarn number. The fiber bundles are dispersed in the thermoplastic resin.

また本発明の薄肉成形体を構成する繊維強化複合材料では、臨界単糸数以上で構成される強化繊維束(A)中の平均繊維数(N)が下記式(2)を満たすものであると、特に表面が平滑で、均一な厚みを有するものとなり好ましい。
0.7×10/D<N<1×10/D (2)
(ここでDは強化繊維の平均繊維径(μm)である)
Moreover, in the fiber reinforced composite material which comprises the thin molded object of this invention, the average fiber number (N) in the reinforced fiber bundle (A) comprised by more than a critical single yarn shall satisfy | fill following formula (2). Particularly, the surface is smooth and has a uniform thickness, which is preferable.
0.7 × 10 4 / D 2 <N <1 × 10 5 / D 2 (2)
(Here, D is the average fiber diameter (μm) of the reinforcing fibers)

具体的には、強化繊維が炭素繊維であり、炭素繊維の平均繊維径が5〜7μmである場合、臨界単糸数は86〜120本となり、炭素繊維の平均繊維径が5μmである場合、繊維束中の平均繊維数は280本超4000本未満の範囲となるが、なかでも600本〜2500本であることが好ましく、より好ましくは600〜1600本である。炭素繊維の平均繊維径が7μmの場合、繊維束中の平均繊維数は142本超2040本未満の範囲となるが、なかでも300〜1600本であることが好ましい。より好ましくは300〜800本である。   Specifically, when the reinforcing fiber is a carbon fiber and the average fiber diameter of the carbon fiber is 5 to 7 μm, the critical single yarn number is 86 to 120, and when the average fiber diameter of the carbon fiber is 5 μm, the fiber The average number of fibers in the bundle is in the range of more than 280 and less than 4000, among which 600 to 2500 is preferable, and 600 to 1600 is more preferable. When the average fiber diameter of the carbon fibers is 7 μm, the average number of fibers in the fiber bundle is in the range of more than 142 and less than 2040, and in particular, it is preferably 300 to 1600. More preferably, the number is 300 to 800.

上記の強化繊維束(A)中の平均繊維数(N)が0.7×10/D未満の場合、高い繊維体積含有率(Vf)を得る事が困難となる恐れがある。また強化繊維束(A)中の平均繊維数(N)が1×10/D以上の場合、局部的に厚い部分が生じ、ボイドの原因となる可能性がある。上記の強化繊維束(A)中の平均繊維数(N)としては、以下式(2´)を満たすものであるとより好ましい。
0.7×10/D<N<6×10/D (2´)
(ここでDは強化繊維の平均繊維径(μm)である)
When the average number of fibers (N) in the reinforcing fiber bundle (A) is less than 0.7 × 10 4 / D 2 , it may be difficult to obtain a high fiber volume content (Vf). Further, when the average number of fibers (N) in the reinforcing fiber bundle (A) is 1 × 10 5 / D 2 or more, a locally thick portion is generated, which may cause a void. As average fiber number (N) in said reinforced fiber bundle (A), it is more preferable in following Formula (2 ') to satisfy | fill.
0.7 × 10 4 / D 2 <N <6 × 10 4 / D 2 ( 2 ′ )
(Here, D is the average fiber diameter (μm) of the reinforcing fibers)

本発明の薄肉成形体は、任意の方向、およびこれと直交する方向(以下、それぞれ0度方向と90度方向と称することがある)についての引張弾性率の、大きい方の値を小さい方の値で割った比(以下、Eδと略することがある)が1.0〜1.3であると好ましい。Eδは、材料の等方性の指標であり、Eδが2未満であると等方性とされ、1.3以下であると等方性が特に優れているとされる。   In the thin molded article of the present invention, the larger value of the tensile elastic modulus in an arbitrary direction and a direction orthogonal thereto (hereinafter sometimes referred to as a 0 degree direction and a 90 degree direction, respectively) The ratio divided by the value (hereinafter sometimes abbreviated as Eδ) is preferably 1.0 to 1.3. Eδ is an index of isotropic property of the material. When Eδ is less than 2, it is considered isotropic, and when it is 1.3 or less, isotropic property is particularly excellent.

強化繊維にこのような特徴を付与することにより、軟化溶融状態の繊維強化複合材料の流動性が高まって成形性が良好となり、表面品位に優れた薄肉成形体を得ることができる。薄肉成形体の形状としては、大面積のパネル体から複雑形状までの広範囲な形状が可能である。従来、強化繊維長が長く、高物性の繊維強化熱可塑性樹脂からなる薄肉成形体を得ることは困難であったが、本発明ではそのような薄肉成形体を容易に得ることができる。   By imparting such characteristics to the reinforcing fibers, the fluidity of the fiber-reinforced composite material in the softened and melted state is increased, the moldability is improved, and a thin molded article having excellent surface quality can be obtained. The shape of the thin molded body can be a wide range of shapes from a large-area panel body to a complex shape. Conventionally, it has been difficult to obtain a thin molded article made of a fiber reinforced thermoplastic resin having a long reinforcing fiber length and high physical properties. However, in the present invention, such a thin molded article can be easily obtained.

なお、本発明の目的を損なわない範囲で、本発明の薄肉成形体を構成する繊維強化複合材料は、強化繊維および熱可塑性樹脂のほか、機能性の充填材や添加剤を含むものであっても良い。そのような充填材や添加剤としては、例えば、有機/無機フィラー、難燃剤、耐UV剤、顔料、離型剤、軟化剤、可塑剤、界面活性剤などが挙げられるが、この限りではない。特に電子・電気機器用途や自動車用途においては、高い難燃性が要求されることがあるため、熱可塑性樹脂に難燃剤を含有させることが好ましい。難燃剤の例としては、公知のものが使用でき、本発明の熱可塑性組成物に難燃性を付与できる物であれば特に限定はされない。具体的には、リン系難燃剤、窒素系難燃剤、シリコーン化合物、有機アルカリ金属塩、有機アルカリ土類金属塩、臭素系難燃剤等を挙げることができ、これらの難燃剤は単独で使用しても良いし、複数を併用して用いても良い。難燃剤の含有量は、物性、成形性、難燃性のバランスから熱可塑性樹脂100質量部に対して1〜40質量部とすることが好ましく、1〜20質量部とすることがさらに好ましい。   As long as the object of the present invention is not impaired, the fiber reinforced composite material constituting the thin molded article of the present invention contains functional fillers and additives in addition to the reinforcing fibers and the thermoplastic resin. Also good. Examples of such fillers and additives include, but are not limited to, organic / inorganic fillers, flame retardants, UV-resistant agents, pigments, mold release agents, softeners, plasticizers, and surfactants. . Particularly in electronic / electric equipment applications and automotive applications, high flame retardancy may be required, so it is preferable to include a flame retardant in the thermoplastic resin. As an example of a flame retardant, a well-known thing can be used, and if it can give a flame retardance to the thermoplastic composition of this invention, it will not specifically limit. Specific examples include phosphorus flame retardants, nitrogen flame retardants, silicone compounds, organic alkali metal salts, organic alkaline earth metal salts, bromine flame retardants, etc. These flame retardants can be used alone. Alternatively, a plurality of them may be used in combination. The content of the flame retardant is preferably 1 to 40 parts by mass and more preferably 1 to 20 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the thermoplastic resin from the balance of physical properties, moldability, and flame retardancy.

<薄肉成形体の製造方法>
本発明は、平均繊維長が5mm以上100mm以下の強化繊維と熱可塑性樹脂とから構成されるランダムマットであって、強化繊維が25〜3000g/mの目付であり、下記式(1)
臨界単糸数=600/D (1)
(ここでDは強化繊維の平均繊維径(μm)である)
で定義される臨界単糸数以上で構成される強化繊維束(A)について、ランダムマット中の強化繊維全量に対する割合が20Vol%以上99Vol%以下であるものを用いて、以下の工程A−1)〜A−3)
A−1)ランダムマットを、熱可塑性樹脂が結晶性の場合は融点〜分解温度、非晶性の場合はガラス転移温度〜分解温度に加温、加圧して熱可塑性樹脂を強化繊維束内に含浸させプリプレグを得る工程
A−2)上記A−1)で得られたプリプレグを、熱可塑性樹脂が結晶性の場合は融点未満、非晶性の場合はガラス転移温度未満に温度調節された金型に、下記式(3)
チャージ率(%)=100×基材面積(mm)/金型キャビティー投影面積(mm) (3)
(ここで基材面積とは配置した全てのランダムマットまたはプリプレグの抜き方向への投影面積であり、金型キャビティー投影面積とは抜き方向への投影面積である)
で表されるチャージ率が5%以上となるように配置する工程
A−3)上記A−2)で金型に配置したプリプレグを加圧し、成形する工程
により含浸〜成形を行うか、または以下の工程B−1)〜B−4)
B−1)ランダムマットを下記式(3)
チャージ率(%)=100×基材面積(mm)/金型キャビティー投影面積(mm) (3)
(ここで基材面積とは配置した全てのランダムマットまたはプリプレグの抜き方向への投影面積であり、金型キャビティー投影面積とは抜き方向への投影面積である)
で表されるチャージ率が5%以上となるように金型に配置する工程
B−2)金型を熱可塑性樹脂が結晶性の場合は熱可塑性樹脂の融点〜熱分解温度、非晶性の場合は熱可塑性樹脂のガラス転移温度〜熱分解温度まで昇温し、加圧して含浸する工程(第1プレス工程)
B−3)1段以上であり、最終段の圧力が第1プレス工程の圧力の1.2倍〜100倍となるように加圧する工程(第2プレス工程)
B−4)熱可塑性樹脂が結晶性の場合は融点未満、非晶性の場合はガラス転移温度未満に金型温度を調節して成形する工程
により含浸〜成形を行うことを特徴とする、前記の薄肉成形体の製造法に関するものでもある。
<Method for producing thin molded article>
The present invention is a random mat composed of a reinforcing fiber having an average fiber length of 5 mm or more and 100 mm or less and a thermoplastic resin, wherein the reinforcing fiber has a basis weight of 25 to 3000 g / m 2 , and the following formula (1)
Critical number of single yarns = 600 / D (1)
(Here, D is the average fiber diameter (μm) of the reinforcing fibers)
With respect to the reinforcing fiber bundle (A) composed of the number of critical single yarns or more defined in (1), the ratio of the reinforcing fiber to the total amount of reinforcing fibers in the random mat is 20 Vol% or more and 99 Vol% or less, and the following step A-1) To A-3)
A-1) A random mat is heated and pressurized between the melting point and the decomposition temperature when the thermoplastic resin is crystalline, or the glass transition temperature to the decomposition temperature when amorphous, and the thermoplastic resin is put into the reinforcing fiber bundle. Step of impregnating to obtain a prepreg A-2) The prepreg obtained in the above A-1) is gold whose temperature is adjusted to below the melting point when the thermoplastic resin is crystalline, and below the glass transition temperature when the thermoplastic resin is amorphous. The following formula (3)
Charge rate (%) = 100 × base material area (mm 2 ) / mold cavity projection area (mm 2 ) (3)
(Here, the substrate area is the projected area in the extraction direction of all the arranged random mats or prepregs, and the mold cavity projected area is the projected area in the extraction direction.)
A-3) Step of placing the prepreg placed in the mold in the above A-2) and performing impregnation to molding in the step of molding, or the following Steps B-1) to B-4)
B-1) A random mat is represented by the following formula (3)
Charge rate (%) = 100 × base material area (mm 2 ) / mold cavity projection area (mm 2 ) (3)
(Here, the substrate area is the projected area in the extraction direction of all the arranged random mats or prepregs, and the mold cavity projected area is the projected area in the extraction direction.)
Step B-2) When the thermoplastic resin is crystalline, the melting point to the thermal decomposition temperature of the thermoplastic resin, the amorphous In this case, the temperature is raised from the glass transition temperature to the thermal decomposition temperature of the thermoplastic resin, and the pressure is impregnated (first pressing step).
B-3) A step of pressurizing so that the pressure in the final step is 1.2 to 100 times the pressure in the first press step (second press step).
B-4) When the thermoplastic resin is crystalline, it is impregnated to molded by a step of molding by adjusting the mold temperature below the melting point, and when amorphous, below the glass transition temperature. It is also related to the manufacturing method of the thin molded article.

上記の工程A−1)〜A−3)を含んで含浸〜成形を行う方法は、いわゆるコールドプレス法である。上記の工程B−1)〜B−4)を含んで含浸〜成形を行う方法は、いわゆるホットプレス法である。本発明の薄肉成形体には双方のプレス成形が適用可能であるが、成形時間をより短縮できる観点では、コールドプレス法がより好ましく用いられる。
以上の工程はランダムマットの製造工程に引き続き連続的に行うこともできるし、いったんランダムマットを得た後、個別に行ってもよい。
The method of impregnation to molding including the above steps A-1) to A-3) is a so-called cold press method. The method of impregnating to forming including the above steps B-1) to B-4) is a so-called hot press method. Although both press moldings can be applied to the thin molded article of the present invention, the cold press method is more preferably used from the viewpoint of further shortening the molding time.
The above process can be performed continuously following the manufacturing process of the random mat, or may be performed individually after obtaining the random mat.

また、本発明においては、金型形状に対し低チャージで配置し、加圧することで基材(ランダムマットまたはプリプレグ)を流動させることを特徴とする。強化繊維を前述した開繊度合とすることにより、軟化溶融状態の繊維強化複合材料の流動性が高まって成形性が良好となる。このことは成形サイズや形状だけでなく、外観や厚みにも有効に働き、表面品位に優れ、薄肉で大面積のパネル形状から複雑形状の薄肉成形体を得ることができる。従来、強化繊維長が長く、高物性の繊維強化熱可塑性樹脂からなる薄肉成形体を得ることは困難であったが、本発明ではそのような薄肉成形体を得ることが可能である。   Moreover, in this invention, it arrange | positions with a low charge with respect to a metal mold | die shape, A base material (random mat or prepreg) is made to flow by pressurizing. By setting the reinforcing fiber to the above-described opening degree, the fluidity of the fiber-reinforced composite material in the softened and melted state is increased and the moldability is improved. This effectively works not only on the molding size and shape but also on the appearance and thickness, has excellent surface quality, and can obtain a thin molded body having a complex shape from a thin and large panel shape. Conventionally, it has been difficult to obtain a thin molded article having a long reinforcing fiber length and made of a fiber reinforced thermoplastic resin having high physical properties. However, in the present invention, such a thin molded article can be obtained.

また、通常は繊維強化複合材料を流動させると流動方向に強化繊維が配向する傾向があり、物性に異方性が生じる可能性があったが、本発明では、前述したランダムマットを用いることにより、強化繊維の等方性を保持したまま複雑な形状が得られる。基材のチャージ率は前記式(3)で5〜100%が好ましく、20〜95%がより好ましい。更に好ましい基材のチャージ率は50〜90%である。   Also, normally, when a fiber reinforced composite material is flowed, the reinforcing fibers tend to be oriented in the flow direction, and anisotropy may occur in the physical properties, but in the present invention, by using the random mat described above, In addition, a complicated shape can be obtained while maintaining the isotropy of the reinforcing fiber. The charge rate of the base material is preferably 5 to 100%, more preferably 20 to 95% in the formula (3). A more preferable base material charge rate is 50 to 90%.

基材のチャージ率が5%より低いと、成形時に流動する過程で基材が冷えてしまい、所望の厚みを有する薄肉成形体が得られない虞がある。逆に、基材のチャージ率が100%を越すと、ある程度流動させて成形するという本発明の特徴が具現されない。さらに基材のチャージ率が100%を越すと基材のロスが増すばかりでなく、トリミング等の後加工が必要となり、生産性やコスト面で不利となる。   If the charge rate of the base material is lower than 5%, the base material is cooled in the process of flowing during molding, and a thin molded article having a desired thickness may not be obtained. On the contrary, when the charge rate of the base material exceeds 100%, the feature of the present invention that the material is made to flow to some extent is not realized. Further, if the charge rate of the base material exceeds 100%, not only the loss of the base material is increased, but also post-processing such as trimming is required, which is disadvantageous in terms of productivity and cost.

また、パネル形状やこれに近い比較的簡単な形状の薄肉成形体を成形する場合にはほとんど問題ないが、分岐、深絞り、深い立ち面、立ち上がり部などを有するような複雑形状の薄肉成形体では、分岐の交点部位、面の角度が変化する周囲にしわが発生して肉厚・肉薄なところができやすくなる。そのため、工程A−2)やB−1)において金型、より正確には金型キャビティーに基材としてプリプレグやランダムマットを配置する際、上記のような厚みが変化しやすい部位を避けて当該基材を配置すると、際立って均一な厚みの薄肉成形体を得ることができ、より好ましい。   In addition, there is almost no problem when forming a thin molded product with a panel shape or a relatively simple shape close to this, but a thin molded product with a complicated shape having branches, deep drawing, deep standing surfaces, rising parts, etc. In this case, wrinkles are generated around the branch intersection point and the angle of the surface, so that it becomes easy to form a thick and thin portion. Therefore, when placing a prepreg or a random mat as a base material in the mold cavity, more precisely, in the mold cavity in the steps A-2) and B-1), avoid the portion where the thickness tends to change as described above. When the base material is disposed, a thin molded body with a remarkably uniform thickness can be obtained, which is more preferable.

<<ランダムマット>>
本発明の製造方法にて用いられるランダムマットは、平均繊維長が5mm以上100mm以下の強化繊維と熱可塑性樹脂とから構成され、強化繊維が25〜3000g/mの目付であり、前記式(1)で定義される臨界単糸数以上で構成される強化繊維束(A)について、ランダムマットの繊維全量に対する割合が20Vol%以上99Vol%以下であり、かつ強化繊維束(A)中の平均繊維数(N)が前記式(2)を満たすものである。ランダムマット中の強化繊維、熱可塑性樹脂、および強化繊維束(A)の詳細については、薄肉成形体を構成する繊維強化複合材料について前述したとおりであるが、以下のとおり補足する。
ランダムマットの面内において、強化繊維は特定の方向に配向しておらず、無作為な方向に分散して配置されている。
<< Random mat >>
The random mat used in the production method of the present invention is composed of a reinforcing fiber having an average fiber length of 5 mm or more and 100 mm or less and a thermoplastic resin, and the reinforcing fiber has a basis weight of 25 to 3000 g / m 2. About the reinforcing fiber bundle (A) composed of the number of critical single yarns or more defined in 1), the ratio of the random mat to the total amount of fibers is 20 Vol% or more and 99 Vol% or less, and the average fiber in the reinforcing fiber bundle (A) The number (N) satisfies the formula (2). The details of the reinforcing fiber, the thermoplastic resin, and the reinforcing fiber bundle (A) in the random mat are as described above for the fiber-reinforced composite material constituting the thin-walled molded article, and are supplemented as follows.
In the plane of the random mat, the reinforcing fibers are not oriented in a specific direction and are dispersed in a random direction.

本発明の製造方法で用いられるランダムマットは等方性の材料であると好ましい。ランダムマットより薄肉成形体を得た場合に、ランダムマット中の強化繊維の等方性は、薄肉成形体においても維持される。ランダムマットより薄肉成形体を得て、該薄肉成形体について、互いに直交する二方向の引張弾性率の大きい方の値の小さい方の値に対する比(Eδ)を求めることで、ランダムマットおよびそれから得られる薄肉成形体の等方性を定量的に評価できる。Eδが2未満である薄肉成形体は等方性とされ、1.3以下である薄肉成形体は特に等方性が優れているとされる。   The random mat used in the production method of the present invention is preferably an isotropic material. When a thin molded article is obtained from the random mat, the isotropy of the reinforcing fibers in the random mat is maintained even in the thin molded article. By obtaining a thin molded body from the random mat and obtaining the ratio (Eδ) of the larger value of the tensile modulus of elasticity in two directions perpendicular to each other to the smaller value (Eδ) of the thin molded body. It is possible to quantitatively evaluate the isotropic property of the thin molded article. Thin-walled molded products having an Eδ of less than 2 are considered isotropic, and thin-walled molded products having an Eδ of 1.3 or less are considered to be particularly excellent in isotropic properties.

本発明の製造方法で用いられるランダムマットにおいて、ランダムマットの繊維全量に対する、強化繊維束(A)の割合が20Vol%未満になると、表面品位に優れる薄肉成形体が得られるという利点はあるものの、機械物性に優れた成形体が得にくくなる。強化繊維束(A)の割合が99Vol%を超えると、繊維の交絡部が局部的に厚くなり、薄肉成形体が得られにくくなる。ランダムマットにおける強化繊維束(A)の割合は、好ましくは30Vol%以上90Vol%未満であり、より好ましくは30Vol%以上80Vol%未満である。   In the random mat used in the production method of the present invention, when the proportion of the reinforcing fiber bundle (A) with respect to the total amount of fibers of the random mat is less than 20 Vol%, there is an advantage that a thin molded article having excellent surface quality can be obtained. It becomes difficult to obtain a molded article having excellent mechanical properties. When the proportion of the reinforcing fiber bundle (A) exceeds 99 Vol%, the entangled portion of the fibers becomes locally thick, and it becomes difficult to obtain a thin molded body. The ratio of the reinforcing fiber bundle (A) in the random mat is preferably 30 Vol% or more and less than 90 Vol%, more preferably 30 Vol% or more and less than 80 Vol%.

本発明の薄肉成形体を構成する強化繊維複合材料について述べたとおり、ランダムマットについても、強化繊維束(A)中の平均繊維数(N)が、前記式(2)を満たすものであると好ましい。該平均繊維数(N)が0.7×10/D未満のランダムマットを用いた場合、高い強化繊維体積含有率(Vf)の薄肉成形体を得る事が困難となる。また、該平均繊維数(N)が1×10/D以上のランダムマットを用いる場合、局部的に厚い部分が生じ、ボイドの原因となりやすい。上記の強化繊維束(A)中の平均繊維数(N)としては、以下式(2´)を満たすものであるとより好ましい。
0.7×10/D<N<6×10/D (2´)
(ここでDは強化繊維の平均繊維径(μm)である)
As described for the reinforcing fiber composite material constituting the thin molded article of the present invention, the average number of fibers (N) in the reinforcing fiber bundle (A) also satisfies the formula (2) for the random mat. preferable. When a random mat having an average number of fibers (N) of less than 0.7 × 10 4 / D 2 is used, it is difficult to obtain a thin molded body having a high reinforcing fiber volume content (Vf). In addition, when a random mat having an average number of fibers (N) of 1 × 10 5 / D 2 or more is used, a locally thick portion is generated, which tends to cause voids. As average fiber number (N) in said reinforced fiber bundle (A), it is more preferable in following Formula (2 ') to satisfy | fill.
0.7 × 10 4 / D 2 <N <6 × 10 4 / D 2 ( 2 ′ )
(Here, D is the average fiber diameter (μm) of the reinforcing fibers)

更に、本発明の製造方法で用いられるランダムマットを用いて含浸〜成形を行い、1.5mm以下、好ましくは1mm以下の薄肉成形体を得ようとした場合、単純に分繊しただけの繊維を用いたのでは、疎密が大きく、良好な物性が得られない。又、全ての繊維を開繊した場合には、より薄いものを得る事は容易になるが、繊維の交絡が多くなり、繊維体積含有率の高いものが得られない。前記式(1)で定義される臨界単糸以上の強化繊維束(A)と、単糸の状態又は臨界単糸数未満の強化繊維(B)を成形体内に同時に存在させることにより、薄肉であり、物性発現率の高い薄肉成形体を実現することが可能である。本発明の製造方法は、各種の厚みの成形体を提供することが可能であるが、従来の成形法では困難な1.5mm以下の厚みの薄肉成形体を得ることができ、0.2〜1mm程度の薄肉の薄肉成形体を得るのに特に好適である。   Further, when impregnation to molding is performed using a random mat used in the production method of the present invention to obtain a thin molded body of 1.5 mm or less, preferably 1 mm or less, a fiber that is simply separated is used. If used, the density is large and good physical properties cannot be obtained. Further, when all the fibers are opened, it becomes easy to obtain a thinner one, but the fiber entanglement increases, and a fiber having a high fiber volume content cannot be obtained. The reinforcing fiber bundle (A) having a critical single yarn or more defined by the above formula (1) and the reinforcing fiber (B) having a single yarn state or less than the number of critical single yarns are simultaneously present in the molded body, thereby reducing the thickness. In addition, it is possible to realize a thin molded body having a high physical property expression rate. The production method of the present invention can provide molded articles having various thicknesses, but can obtain a thin molded article having a thickness of 1.5 mm or less, which is difficult to obtain by conventional molding methods. It is particularly suitable for obtaining a thin molded body having a thickness of about 1 mm.

本発明の製造方法で用いられるランダムマットの厚さにとくに制限はなく、1〜150mm厚みのものを得ることができる。本発明のランダムマットより薄肉成形体が得られるという本発明の効果を発揮する点では、2〜100mm厚みとすることが好ましい。また、ランダムマットは適当な加圧または減圧装置を用いて、使いやすい厚みに減容してから次の工程で使用しても良い。   There is no restriction | limiting in particular in the thickness of the random mat used with the manufacturing method of this invention, The thing of 1-150 mm thickness can be obtained. In view of the effect of the present invention that a thin molded body can be obtained from the random mat of the present invention, the thickness is preferably 2 to 100 mm. In addition, the random mat may be used in the next step after the volume is reduced to an easy-to-use thickness using an appropriate pressurization or decompression device.

ランダムマット中の強化繊維と熱可塑性樹脂の割合は、ランダムマット製造時の各成分の仕込み量の割合から求めることができるが、薄肉成形体について前述したとおり、試料中の熱可塑性樹脂を燃焼分解や化学物質による分解・溶解により除去して実測することも可能である。また、各成分の質量から、各成分の密度を用いて各成分の体積を求め強化繊維体積含有率(Vf)を算出する手順も薄肉成形体についての前記のとおりである。   The ratio of the reinforcing fibers and thermoplastic resin in the random mat can be determined from the ratio of the amount of each component charged at the time of manufacturing the random mat, but as described above for the thin molded article, the thermoplastic resin in the sample is burned and decomposed. It can also be measured by removing it by decomposition or dissolution with chemical substances. The procedure for obtaining the volume of each component by using the density of each component from the mass of each component and calculating the reinforcing fiber volume content (Vf) is also as described above for the thin molded article.

本発明の製造方法に用いられるランダムマットは、含有する強化繊維および熱可塑性樹脂について、下記式(4)で定義される強化繊維体積含有率(Vf)が5〜80%であると好ましい。
強化繊維体積含有率(Vf)=100×強化繊維の体積/(強化繊維の体積+熱可塑性樹脂の体積) (4)
The random mat used in the production method of the present invention preferably has a reinforcing fiber volume content (Vf) defined by the following formula (4) of 5 to 80% with respect to the reinforcing fiber and thermoplastic resin contained therein.
Reinforcing fiber volume content (Vf) = 100 × reinforcing fiber volume / (reinforcing fiber volume + thermoplastic resin volume) (4)

この強化繊維体積含有率(Vf)は、薄肉成形体について前述したものと同様に、ランダムマットに含まれる強化繊維と熱可塑性樹脂との組成を示すものである。この強化繊維体積含有率が5%より低くなると、補強効果が十分に発現しない虞がある。また、80%を超えると得られる成形体中にボイドが発生しやすくなり、薄肉成形体の物性が低下する可能性がある。上記の強化繊維体積含有率としては20〜60%であるとより好ましい。   This reinforcing fiber volume content (Vf) indicates the composition of the reinforcing fibers and the thermoplastic resin contained in the random mat, as described above for the thin molded article. If the reinforcing fiber volume content is lower than 5%, the reinforcing effect may not be sufficiently exhibited. On the other hand, if it exceeds 80%, voids are likely to occur in the resulting molded article, and the physical properties of the thin molded article may be reduced. The reinforcing fiber volume content is more preferably 20 to 60%.

本発明の製造方法に用いられるランダムマットに含まれる強化繊維および熱可塑性樹脂の存在量を質量基準で示すと、好ましくは強化繊維100質量部に対し、50〜1000質量部、より好ましくは50〜500質量部であり、更に好ましくは、強化繊維100質量部に対し、熱可塑性樹脂60〜300質量部である。強化繊維100質量部に対する熱可塑性樹脂の割合が50質量部より少ないと、得られる繊維強化複合材料中にボイドが発生しやすくなり、強度や剛性が低くなる虞がある。逆に、熱可塑性樹脂の割合が1000質量部より多くなると強化繊維の補強効果が発現しにくい可能性がある。   When the abundance of the reinforcing fiber and the thermoplastic resin contained in the random mat used in the production method of the present invention is shown on a mass basis, it is preferably 50 to 1000 parts by mass, more preferably 50 to 100 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the reinforcing fiber. It is 500 mass parts, More preferably, it is 60-300 mass parts of thermoplastic resins with respect to 100 mass parts of reinforced fiber. When the ratio of the thermoplastic resin to 100 parts by mass of the reinforcing fibers is less than 50 parts by mass, voids are likely to be generated in the obtained fiber-reinforced composite material, and the strength and rigidity may be lowered. On the contrary, if the ratio of the thermoplastic resin is more than 1000 parts by mass, the reinforcing effect of the reinforcing fiber may not be easily exhibited.

本発明の製造方法において用いられるランダムマットは固体の熱可塑性樹脂を含み、薄肉成形体を得るためのプリフォームとなるものである。ランダムマットにおいては、熱可塑性樹脂が、繊維状および/または粒子状で存在することが好ましい。強化繊維と繊維状および/または粒子状の熱可塑性樹脂が混合され、近接していることにより、含浸工程の型内で繊維と樹脂を大きく流動させる必要がなく、熱可塑性樹脂を容易に含浸できる。相溶可能なものであれば熱可塑性樹脂の種類を2種以上とすることもでき、また繊維状と粒子状のものを併用してもよい。   The random mat used in the production method of the present invention contains a solid thermoplastic resin and serves as a preform for obtaining a thin molded article. In the random mat, the thermoplastic resin is preferably present in the form of fibers and / or particles. Since the reinforcing fiber and the fibrous and / or particulate thermoplastic resin are mixed and close to each other, it is not necessary to flow the fiber and the resin greatly in the mold of the impregnation step, and the thermoplastic resin can be easily impregnated. . Two or more types of thermoplastic resins can be used as long as they are compatible with each other, and fibrous and particulate materials may be used in combination.

繊維状の熱可塑性樹脂としては、繊度100〜5000dtexのものが好ましく、1000〜2000dtexものがより好ましく、平均繊維長が0.5〜50mmであるものが好ましく、平均繊維長1〜10mmであるものがより好ましい。   The fibrous thermoplastic resin preferably has a fineness of 100 to 5000 dtex, more preferably 1000 to 2000 dtex, an average fiber length of 0.5 to 50 mm, and an average fiber length of 1 to 10 mm. Is more preferable.

粒子状の熱可塑性樹脂としては、球状、細片状、あるいはペレットのような円柱状のものが好ましく、フィルムを細く裁断して短冊状としたものも好ましい。球状の熱可塑性樹脂としては、真円または楕円の形状、あるいは卵状のような形状のものが好ましく挙げられる。球状の熱可塑性樹脂の好ましい平均粒子径は0.01〜1000μmであり、より好ましい平均粒子径は0.1〜900μmのものであり、更に好ましい平均粒子径1〜800μmのものである。粒子径分布についてはとくに制限はないが、粒子径分布がシャープなものがより薄い薄肉成形体を得る目的としてはより好ましく、分級等の操作により所望の粒度分布の粒子状熱可塑性樹脂として用いることが出来る。   The particulate thermoplastic resin is preferably spherical, strip-shaped, or cylindrical, such as pellets, and is preferably a strip-shaped product obtained by cutting the film into thin strips. Preferred examples of the spherical thermoplastic resin include a perfect circle or ellipse, or an egg shape. The preferable average particle diameter of the spherical thermoplastic resin is 0.01 to 1000 μm, the more preferable average particle diameter is 0.1 to 900 μm, and the more preferable average particle diameter is 1 to 800 μm. The particle size distribution is not particularly limited, but a sharp particle size distribution is more preferable for the purpose of obtaining a thinner thin molded article, and it is used as a particulate thermoplastic resin having a desired particle size distribution by an operation such as classification. I can do it.

細片状の熱可塑性樹脂としては、ペレットのような円柱状や、角柱状、リン片状が好ましい形状として挙げられる。この場合ある程度のアスペクト比を有しても良いが、好ましい長さは上記の繊維状の場合と同程度である。   As the flaky thermoplastic resin, a cylindrical shape such as a pellet, a prismatic shape, and a flake shape are preferable. In this case, it may have a certain aspect ratio, but the preferred length is about the same as that of the above fibrous form.

本発明において用いられる上記のランダムマット、特に、等方性のランダムマットを製造する方法については、以下の一連の工程よりなる製造方法が好ましいものとして例示される。
・カット工程:強化繊維をカットする工程。
・開繊工程:カットされた強化繊維を管内に導入し、空気を繊維に吹き付ける事により、繊維束を開繊させる工程。
・散布工程:開繊させた強化繊維を、繊維状又はパウダー状の熱可塑性樹脂とともに散布する散布工程。
各工程について、以下、より詳細に説明する。
About the method for manufacturing the above-mentioned random mat used in the present invention, in particular, an isotropic random mat, a manufacturing method including the following series of steps is exemplified as a preferable one.
Cut process: A process of cutting reinforcing fibers.
-Opening process: A process of opening a fiber bundle by introducing cut reinforcing fibers into a pipe and blowing air onto the fibers.
・ Sprinkling process: A spraying process in which the reinforced fibers that have been opened are sprayed together with a fibrous or powdery thermoplastic resin.
Each process will be described in more detail below.

・カット工程
上記のカット工程における強化繊維のカット方法は、具体的にはナイフを用いて強化繊維をカットする工程である。ナイフとしてはロータリーカッター等が好ましい。
所望の大きさの繊維束とするために、カットに供する強化繊維として、ストランド幅が細めのものを用いる、あるいは縦方向に切ってストランド幅を細くすることも好ましい。その場合、繊維方向に平行な刃を有したカッターを用いて、特定の繊維長にカットすると同時に繊維束を縦方向にスリットすることも好ましい。
ロータリーカッターとしては、角度を規定した螺旋状ナイフ又は分繊ナイフを用いることが好ましい。表面品位に優れる熱可塑樹脂強化用ランダムマットを得るためには、繊維の疎密斑が大きく影響する。従来のロータリーカッターでは、繊維のカットが不連続であり、そのまま散布工程に導入した場合には、繊維目付けに斑ができてしまう。そのため、角度を規定したナイフを用いて繊維を途切れる事無く、連続的にカットする事により、疎密斑の小さい塗布が可能となる。強化繊維を連続的にカットするためのナイフ角度は、使用する強化繊維の幅と、カットした後の繊維長により幾何学的に計算され、それらの関係は、下記の式(6)とすることが好ましい。
強化繊維の繊維長(刃のピッチ)=強化繊維ストランド幅×tan(90−θ) (6)
(ここで、θは周方向とナイフの配置方向のなす角である。)
-Cutting process The cutting method of the reinforcing fiber in said cutting process is a process of specifically cutting a reinforcing fiber using a knife. As the knife, a rotary cutter or the like is preferable.
In order to obtain a fiber bundle of a desired size, it is also preferable to use a fiber having a narrow strand width as a reinforcing fiber to be cut, or to cut the strand width in the longitudinal direction. In that case, it is also preferable to use a cutter having a blade parallel to the fiber direction to cut the fiber bundle in the longitudinal direction simultaneously with cutting to a specific fiber length.
As the rotary cutter, it is preferable to use a spiral knife or a splitting knife with a specified angle. In order to obtain a random mat for reinforcing a thermoplastic resin having excellent surface quality, the density of fibers is greatly affected. In the conventional rotary cutter, the fiber cut is discontinuous, and when it is introduced into the spraying process as it is, spots on the fiber basis weight are formed. For this reason, it is possible to apply with small density spots by continuously cutting the fibers using a knife with a specified angle without interrupting the fibers. The knife angle for continuously cutting the reinforcing fiber is geometrically calculated from the width of the reinforcing fiber to be used and the fiber length after cutting, and the relationship between them is the following formula (6) Is preferred.
Fiber length of reinforcing fiber (pitch of blade) = Reinforcing fiber strand width × tan (90−θ) (6)
(Here, θ is an angle formed by the circumferential direction and the arrangement direction of the knife.)

・開繊工程
上記の開繊工程はカットされた強化繊維を管内に導入し、空気を繊維に吹き付ける事により、繊維束を開繊させる工程である。開繊の度合いについては、空気の圧力等により適宜コントロールする事が出来る。本発明のランダムマット製造における強化繊維開繊方法は、空気を強化繊維に吹き付ける事を特徴としている。開繊工程において好ましくは圧縮空気吹き付け孔より、風速5〜500m/secにて空気を直接繊維束に吹き付ける事により、より完全に強化繊維を開繊させる事ができる。具体的には強化繊維の通る管内に直径1mm程度の孔を数箇所あけ、外側より0.2〜0.8MPa程度の圧力をかけ、圧縮空気を繊維束に直接吹き付けることにより、繊維束を容易に開繊する事ができる。
-Opening process The above-mentioned opening process is a process of opening a fiber bundle by introducing cut reinforcing fibers into a pipe and blowing air onto the fibers. The degree of opening can be appropriately controlled by air pressure or the like. The reinforcing fiber opening method in the production of the random mat of the present invention is characterized by blowing air onto the reinforcing fibers. In the opening step, the reinforcing fibers can be opened more completely by blowing air directly onto the fiber bundle at a wind speed of 5 to 500 m / sec, preferably from the compressed air blowing hole. Specifically, several holes with a diameter of about 1 mm are drilled in the tube through which the reinforcing fibers pass, pressure of about 0.2 to 0.8 MPa is applied from the outside, and compressed air is blown directly onto the fiber bundle to facilitate the fiber bundle. Can be opened.

・散布工程
上記の塗布工程は、開繊させた強化繊維を、繊維状又は粒子状の熱可塑性樹脂とともに散布する工程である。散布工程において、開繊させた強化繊維と、繊維状又は粒子状の熱可塑性樹脂とをテーブルやシートなどの平面上に散布することにより等方性のランダムマットを得ることができる。
散布工程において、熱可塑性樹脂の供給量は、強化繊維100重量部に対し、50〜1000重量部であることが好ましい。より好ましくは、強化繊維100重量部に対し、熱可塑性樹脂55〜500重量部、更に好ましくは、強化繊維100重量部に対し、熱可塑性樹脂60〜300重量部である。
-Application | coating process The said application | coating process is a process of spraying the opened reinforcing fiber with a fibrous or particulate thermoplastic resin. In the spreading step, an isotropic random mat can be obtained by spreading the opened reinforcing fibers and the fibrous or particulate thermoplastic resin on a flat surface such as a table or a sheet.
In the spraying step, the thermoplastic resin is preferably supplied in an amount of 50 to 1000 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the reinforcing fiber. More preferably, it is 55 to 500 parts by weight of the thermoplastic resin with respect to 100 parts by weight of the reinforcing fiber, and more preferably 60 to 300 parts by weight of the thermoplastic resin with respect to 100 parts by weight of the reinforcing fiber.

強化繊維を塗布するにおいては、円錐形等のテーパー管を用いることが好ましい。円錐等の管内では、空気が拡散し、管内の流速が減速し、このとき強化繊維には回転力が与えられる。このベンチュリ効果を利用して開繊させた強化繊維を好ましく拡散させ散布することができる。
上記のランダムマットの好ましい製造方法により、繊維の長軸が3次元方向に配向しているものが少なく、二次元配向性のあるランダムマットとすることができる。
In applying the reinforcing fiber, it is preferable to use a tapered pipe having a conical shape or the like. In a tube such as a cone, air diffuses and the flow velocity in the tube is reduced. At this time, a rotational force is applied to the reinforcing fibers. The reinforcing fibers opened using this venturi effect can be preferably diffused and dispersed.
According to the above preferred method for producing a random mat, there are few fibers whose major axes are oriented in the three-dimensional direction, and a random mat having a two-dimensional orientation can be obtained.

<<プリプレグ>>
本発明において、前記工程A−1)〜A−3)を含んで含浸〜成形を行う場合、ランダムマットを熱可塑性樹脂が結晶性の場合は融点以上熱分解温度未満の温度まで、非晶性の場合はガラス転移温度以上熱分解温度未満の温度まで加熱することで、熱可塑性樹脂を含浸させプリプレグを得て成形に用いる。プリプレグにおける強化繊維の形態はランダムマット中における状態を保っている。すなわち、プリプレグ中の強化繊維はランダムマットにおける繊維長や等方性、開繊程度を維持しており、上記のランダムマットに記載したものと同様である。
<< prepreg >>
In the present invention, when impregnation to molding is performed including the steps A-1) to A-3), the random mat is amorphous up to a temperature not lower than the melting point and lower than the thermal decomposition temperature when the thermoplastic resin is crystalline. In this case, by heating to a temperature not lower than the glass transition temperature and lower than the thermal decomposition temperature, a thermoplastic resin is impregnated to obtain a prepreg and used for molding. The form of the reinforcing fiber in the prepreg is kept in the random mat. That is, the reinforcing fibers in the prepreg maintain the fiber length, isotropy, and degree of opening in the random mat, and are the same as those described in the random mat.

プリプレグにおいては、冷却することなくそのままA−2)の工程を行ってもよいし、熱可塑性樹脂を一旦含浸し固化するという工程を経てからA−2)の工程に進めてもよい。プリプレグにおいては、熱可塑性樹脂は強化繊維束内および強化繊維の単糸間に浸透し、含浸した状態となっている。上述のとおりランダムマットは強化繊維と繊維状または粒子状の熱可塑性樹脂が混合され、近接して存在しているので、熱可塑性樹脂を容易に含浸できることを特徴とする。プリプレグは得ようとする薄肉成形体の厚みの1〜10倍、好ましくは1〜5倍であることが好ましい。厚みの限定はないが、好ましくは0.1mm
以上であり、上限は金型に配置して成形可能であればよく、実質30mm程度である。
In the prepreg, the step A-2) may be performed as it is without cooling, or the step of A-2) may be performed after the step of once impregnating and solidifying the thermoplastic resin. In the prepreg, the thermoplastic resin is infiltrated into the reinforcing fiber bundle and between the reinforcing fiber single yarns. As described above, the random mat is characterized in that the reinforcing fiber and the fibrous or particulate thermoplastic resin are mixed and exist in close proximity so that the thermoplastic resin can be easily impregnated. The prepreg is 1 to 10 times, preferably 1 to 5 times the thickness of the thin molded article to be obtained. The thickness is not limited, but preferably 0.1 mm
It is above, and an upper limit should just be arrange | positioned and shape | molded in a metal mold | die, and is substantially about 30 mm.

また、本発明の製造方法で用いられるプリプレグは、ボイド率が0〜30%であることが好ましく、0〜10%がより好ましい。ボイド率は0〜5%が更に好ましく、最も好ましいボイド率は0〜3%である。プリプレグのボイド率は、プリプレグの断面を光学顕微鏡で観察し、ボイドの存在面積を観察基材の断面積で除して算出する。観察は1つのプリプレグあたりn=5とし、その平均値をボイド率とする。
なお、上記のボイド率を100から差し引いた値が樹脂含浸度(%)であり、プリプレグにおいて熱可塑性樹脂が強化繊維束間に含浸している目安である。
The prepreg used in the production method of the present invention preferably has a void ratio of 0 to 30%, more preferably 0 to 10%. The void ratio is more preferably 0 to 5%, and the most preferable void ratio is 0 to 3%. The void ratio of the prepreg is calculated by observing the cross section of the prepreg with an optical microscope and dividing the existing area of the void by the cross sectional area of the observation substrate. In the observation, n = 5 per prepreg, and the average value is defined as the void ratio.
The value obtained by subtracting the above void ratio from 100 is the degree of resin impregnation (%), which is a measure that the thermoplastic resin is impregnated between the reinforcing fiber bundles in the prepreg.

<<工程A−1)〜A−3)のコールドプレス法による製造方法>>
以下、工程A−1)〜A−3)により含浸〜成形を行うコールドプレス法について具体的に述べる。
上記のとおり工程A−1)では、ランダムマットを、含有する熱可塑性樹脂が結晶性の場合はその融点以上分解温度未満、非晶性の場合はそのガラス転移温度以上分解温度未満に加温し、加圧して熱可塑性樹脂を強化繊維束内および強化繊維の単糸間に含浸させプリプレグを得る。得られたプリプレグは、上記含浸時の温度に保ったまま、または一旦放冷した後再加熱して次の工程A−2)に用いる。プリプレグの温度は例えばプリプレグ表面にKタイプの熱電対を貼付け加熱炉外に設置した計測機により測定を行うことができる。
<< Production Method by Cold Press Method in Steps A-1) to A-3) >>
Hereinafter, the cold press method in which impregnation to molding is performed in steps A-1) to A-3) will be specifically described.
As described above, in the step A-1), the random mat is heated to a melting point or higher and lower than the decomposition temperature when the thermoplastic resin is crystalline, or to a glass transition temperature or higher and lower than the decomposition temperature when the thermoplastic resin is amorphous. The prepreg is obtained by applying pressure to impregnate the thermoplastic resin in the reinforcing fiber bundle and between the reinforcing fiber single yarns. The obtained prepreg is used for the next step A-2) while being kept at the temperature at the time of impregnation or after being allowed to cool and then reheated. The temperature of the prepreg can be measured by, for example, a measuring instrument in which a K-type thermocouple is attached to the prepreg surface and installed outside the heating furnace.

次の工程A−2)では、上記A−1)で得られたプリプレグを、その含有する熱可塑性樹脂が結晶性の場合は融点未満、非晶性の場合はガラス転移温度未満に温度調節された金型に(より正確に言うと金型キャビティーに)、前記式(3)で表されるチャージ率が5%以上となるように配置する。この場合、1枚または2〜100枚の重ね合わせたプリプレグを金型へ配置することができる。重ね合わせる場合、得ようとする薄肉成形体に応じて一部、または全体を重ね合わせて用いる。ここでプリプレグ端部の一部または全ての面が、金型キャビティーエッジ部と接しないことが望ましい。また、重ね合わせる場合、プリプレグは全て同一の形状である必要はなく、それぞれ一部または全部が重ね合わされば良い。   In the next step A-2), the temperature of the prepreg obtained in A-1) is adjusted to below the melting point when the thermoplastic resin contained therein is crystalline, and below the glass transition temperature when amorphous. In the mold (more precisely, in the mold cavity), the charge rate represented by the above formula (3) is arranged to be 5% or more. In this case, one or 2 to 100 superimposed prepregs can be placed in the mold. When superposing, a part or the whole is superposed and used depending on the thin molded body to be obtained. Here, it is desirable that a part or all of the surface of the end portion of the prepreg is not in contact with the mold cavity edge portion. Moreover, when superimposing, all the prepregs do not need to be the same shape, What is necessary is just to superimpose one part or all part, respectively.

プリプレグを金型に配置する際のチャージ率は前記式(3)で5〜100%が好ましく、20〜95%がより好ましい。更に好ましいプリプレグのチャージ率は50〜90%である。
プリプレグを金型に配置する際、チャージ率が5%未満の場合、成形時に加圧されたプリプレグが金型内を流動する際、金型に熱を奪われやすく、目的の形状を形作る前に固化してしまう虞がある。
The charge rate when placing the prepreg in the mold is preferably 5 to 100%, more preferably 20 to 95% in the formula (3). A more preferable prepreg charge rate is 50 to 90%.
When placing the prepreg in the mold, if the charge rate is less than 5%, when the prepreg pressurized during molding flows in the mold, the mold tends to lose heat and before forming the desired shape There is a risk of solidifying.

プリプレグを金型に配置する際、チャージ率が100%を超えると金型末端まで繊維が充填されている薄肉成形体を得ることができるが、複雑形状を有した製品を成形する際には材料の絞りや引張により製品設計厚みに対して肉厚が変化してしまい制御が難しく均一な厚みを有する薄肉成形体を得るのが困難となる場合がある。また、薄肉成形体の端部に不要な部分が残り、後加工での機械加工などによるトリミングが必要となるため、プロセスが複雑になるだけでなく、材料ロスが発生してしまうという問題もある。   When placing the prepreg in the mold, if the charge rate exceeds 100%, a thin molded body filled with fibers up to the end of the mold can be obtained, but when molding a product with a complicated shape, the material There are cases in which it is difficult to obtain a thin molded body having a uniform thickness because the wall thickness changes with respect to the product design thickness due to the drawing or tensioning, and it is difficult to control. In addition, an unnecessary part remains at the end of the thin molded body, and trimming by machining or the like in post-processing is necessary, which not only complicates the process but also causes material loss. .

このように、工程A−2)において、プリプレグを金型に配置する際、チャージ率5%以上100%以下とすることにより、強化繊維が実質的に面内2次元配向する層を確保しつつ、材料ロスやトリミングの手間を発生させることなく、軽量な薄肉成形体を高い生産性で製造することが可能となる。   As described above, in the step A-2), when the prepreg is arranged in the mold, the charge rate is set to 5% or more and 100% or less to secure a layer in which the reinforcing fibers are substantially in-plane two-dimensionally oriented. Thus, it is possible to manufacture a light-weight thin molded body with high productivity without generating material loss and labor of trimming.

この工程A−2)においては、プリプレグの配置場所が、金型、より正確には金型キャビティーの、水平部(0度)または水平部となす角が70度以下の傾斜部であると好ましい。金型の水平部となす角が70度を超す傾斜部にプリプレグを配置すると、成形時の型締めの際に金型の立ち面部分がプリプレグに接触して位置をずらしてしまったり、立ち面部分にプリプレグを引き込んで正常な成形が行えなくなったりする虞がある。   In this step A-2), the location of the prepreg is a mold, more precisely, a mold cavity, or a horizontal part (0 degree) or an inclined part whose angle to the horizontal part is 70 degrees or less. preferable. If the prepreg is placed on an inclined part with an angle of more than 70 degrees with the horizontal part of the mold, the standing surface of the mold contacts the prepreg when the mold is clamped during molding, and the position is shifted. There is a possibility that the prepreg may be drawn into the portion and normal molding cannot be performed.

更に、この工程A−2)においては、金型、より正確には金型キャビティーに、基材としてプリプレグを配置する際、成形時にプリプレグが集まって肉厚となったり、シワが発生したりしやすいような、得られる薄肉成形体の分岐部分や面角度が変化する周囲などの箇所を避けて当該基材を配置すると、際立って均一な厚みの薄肉成形体を得ることができ、より好ましい。   Further, in this step A-2), when the prepreg is arranged as a base material in the mold, more precisely in the mold cavity, the prepreg gathers at the time of molding and becomes thick or wrinkles occur. If the base material is disposed so as to avoid the branching portion of the thin molded body to be obtained and the surroundings where the surface angle changes, it is possible to obtain a thin molded body with a significantly uniform thickness, which is more preferable. .

金型中でのプリプレグの厚みは得ようとする形状の厚みに合わせて適宜選択できる。但し、金型への基材のチャージ率が5%以上80%以下の時は、流動を適切に行う為に、プリプレグの厚みまたはプリプレグを積層した厚みの総和が1.0mm以上であることが好ましい。   The thickness of the prepreg in the mold can be appropriately selected according to the thickness of the shape to be obtained. However, when the charging rate of the base material to the mold is 5% or more and 80% or less, the total thickness of the prepreg or the laminated thickness of the prepreg may be 1.0 mm or more in order to appropriately flow. preferable.

なお、上記の金型の温度は、熱可塑性樹脂が結晶性の場合は融点−200℃以上融点−10℃以下、非晶性の場合はガラス転移温度−200℃以上ガラス転移温度−10℃以下とすることが好ましい。そうすることで、工程A−3)でプリプレグから得た薄肉成形体を形状が安定する温度まで冷却して、金型から取り出すことができる
次に、工程 A−3)では、上記A−2)で金型に配置したプリプレグを加圧し、成形する。この際の圧力としては0.1MPa〜100MPaが好ましく、より好ましくは0.2MPa〜40MPa、更に好ましくは0.5〜20MPaである。目標圧力に達するまでの時間は0.01〜10秒であることが望ましい。
Note that the temperature of the above mold is from melting point −200 ° C. or higher and melting point −10 ° C. or lower when the thermoplastic resin is crystalline, and when amorphous, it is glass transition temperature −200 ° C. or higher and glass transition temperature −10 ° C. or lower. It is preferable that By doing so, the thin molded body obtained from the prepreg in step A-3) can be cooled to a temperature at which the shape is stabilized and taken out from the mold. Next, in step A-3), the above A-2 ) Pressurize and mold the prepreg placed in the mold. The pressure at this time is preferably 0.1 MPa to 100 MPa, more preferably 0.2 MPa to 40 MPa, and still more preferably 0.5 to 20 MPa. The time required to reach the target pressure is preferably 0.01 to 10 seconds.

目標圧力到達後、前述したようにプリプレグを5〜200秒加圧して成形する。より好ましい加圧時間は10〜60秒である。その間にプリプレグを流動させて成形を行うと同時に、金型との熱交換により、形状が安定する温度まで冷却する。その後、型を開き、薄肉成形体を得る。   After reaching the target pressure, the prepreg is pressed for 5 to 200 seconds to be molded as described above. A more preferable pressurization time is 10 to 60 seconds. In the meantime, the prepreg is flowed to perform molding, and at the same time, it is cooled to a temperature at which the shape is stabilized by heat exchange with the mold. Thereafter, the mold is opened to obtain a thin molded body.

<<工程B−1)〜B−4)のホットプレス法による製造方法>>
以下、工程B−1)〜B−4)により含浸〜成形を行うホットプレス法について具体的に述べる。
工程B−1)では、ランダムマットを前記式(3)で表されるチャージ率が5%以上となるように金型に配置する。1枚または2〜100枚の重ね合わせたランダムマットを金型へ配置することができる。この際、ランダムマットを予め加熱および/または加圧し、減容させてから用いても良い。重ね合わせる場合、得ようとする薄肉成形体に応じて一部、または全体を重ね合わせて用いる。ここでランダムマット端部の一部または全ての面が、金型キャビティーエッジ部と接しないことが望ましい。また重ね合わせる場合、ランダムマットは全て同一の形状である必要はなく、それぞれ一部または全部が重ね合わされば良い。上記チャージ率範囲の意義、および当該範囲を外れた場合の問題については、コールドプレス法の工程A−2)のプリプレグについて述べたものと同様であり、ランダムマットを金型に配置する際のチャージ率は前記式(3)で5〜100%が好ましく、20〜95%がより好ましい。更に好ましいランダムマットのチャージ率は50〜90%である。
<< Production Method by Hot Press Method in Steps B-1) to B-4) >>
Hereinafter, the hot press method in which impregnation to molding is performed in steps B-1) to B-4) will be specifically described.
In step B-1), the random mat is placed in the mold so that the charge rate represented by the formula (3) is 5% or more. One or 2 to 100 stacked random mats can be placed in the mold. At this time, the random mat may be used after being heated and / or pressurized in advance to reduce the volume. When superposing, a part or the whole is superposed and used depending on the thin molded body to be obtained. Here, it is desirable that a part or all of the surface of the random mat end does not contact the mold cavity edge. In the case of overlapping, the random mats need not all have the same shape, and may be partially or entirely overlapped. The significance of the charge rate range and the problem when it is outside the range are the same as those described for the prepreg in step A-2) of the cold press method, and the charge when placing the random mat in the mold The rate is preferably 5 to 100%, more preferably 20 to 95% in the formula (3). A more preferable charge rate of the random mat is 50 to 90%.

この工程B−1)においては、ランダムマットの配置場所が、金型、より正確には金型キャビティーの、水平部(0度)または水平部となす角が70度以下の傾斜部であると好ましい。金型の水平部となす角が70度を超す傾斜部にランダムマットを配置した場合の問題点については、コールドプレス法の工程A−2)における、プリプレグについて述べたとおりである。   In this step B-1), the arrangement place of the random mat is a mold, more precisely, a horizontal part (0 degree) or an inclined part with an angle of 70 degrees or less with the horizontal part of the mold cavity. And preferred. The problem when the random mat is arranged in the inclined part where the angle formed by the horizontal part of the mold exceeds 70 degrees is as described for the prepreg in the step A-2) of the cold press method.

この工程B−1)においては、コールドプレス法のA−2)工程のプリプレグの配置について前述したとおり、図3の(iii)のパッチワーク配置に例示されるような、金型、より正確には金型キャビティーに、基材としてランダムマットを配置する際、成形時にランダムマットが集まって肉厚となったり、シワが発生したりしやすいような、得られる薄肉成形体の分岐部分や面角度が変化する周囲などの箇所を避けて当該基材を配置すると、際立って均一な厚みの薄肉成形体を得ることができ非常に好ましい。   In this step B-1), as described above with respect to the arrangement of the prepreg in the step A-2) of the cold press method, as shown in the patchwork arrangement of FIG. When a random mat is placed in the mold cavity as a base material, the random mat gathers during molding and becomes thick or wrinkles easily. It is very preferable to arrange the base material so as to avoid locations such as surroundings where the angle changes, because a thin molded body with a remarkably uniform thickness can be obtained.

次の工程B−2)は、金型を、ランダムマットに含まれる熱可塑性樹脂が結晶性の場合は熱可塑性樹脂の融点〜熱分解温度まで、非晶性の場合は熱可塑性樹脂のガラス転移温度〜熱分解温度まで昇温し、加圧して含浸する工程(第1プレス工程)である。
次の工程B−3)は1段以上であり、最終段の圧力が第1プレス工程の圧力の1.2倍〜100倍となるように加圧する工程(第2プレス工程)である。
In the next step B-2), when the thermoplastic resin contained in the random mat is crystalline, the glass transition of the thermoplastic resin from the melting point to the thermal decomposition temperature of the thermoplastic resin, and if amorphous, the glass transition of the thermoplastic resin This is a step (first pressing step) in which the temperature is raised from the temperature to the thermal decomposition temperature, and the pressure is impregnated.
The next step B-3) is a step (second press step) in which pressurization is performed so that the pressure in the final step is 1.2 to 100 times the pressure in the first press step.

第1プレス工程は、ランダムマットを所定の目標圧力まで加圧し、好ましくは0.5〜20分保持して、該ランダムマットに含まれる熱可塑性樹脂が結晶性の場合は熱可塑性樹脂の融点以上熱分解温度未満の温度まで、非晶性の場合は熱可塑性樹脂のガラス転移温度以上熱分解温度未満の温度まで加温して、強化繊維束内および強化繊維の単糸間に熱可塑性樹脂を含浸させる。次いで、第2プレス工程に移る間の時間は成形機の性能により適宜選択できるが、成形する時間を短縮する為、0.01〜200秒であることが望ましい。   In the first pressing step, the random mat is pressurized to a predetermined target pressure, and is preferably held for 0.5 to 20 minutes. If the thermoplastic resin contained in the random mat is crystalline, the melting point of the thermoplastic resin or higher is used. Heat up to a temperature below the thermal decomposition temperature, or if it is amorphous, to a temperature above the glass transition temperature of the thermoplastic resin and below the thermal decomposition temperature, and put the thermoplastic resin in the reinforcing fiber bundle and between the reinforcing fiber single yarns Impregnate. Next, the time during which the process proceeds to the second pressing step can be appropriately selected depending on the performance of the molding machine, but is preferably 0.01 to 200 seconds in order to shorten the molding time.

第2プレス工程は、1段または多段の加圧を行う工程であるが、成形の簡略化の目的で
は1段であることが好ましい。第2プレス工程の金型温度は、第1プレス工程における金
型温度と同じでも、1℃以上熱分解温度未満まで昇温させても良い。第2プレス工程が多
段である場合は後段ほど昇温させてもあるいは冷却させても良く、昇温と冷却を交互に施
しても良い。
第2プレス工程の合計のプレス時間は特に限定はないが、成形時間の短縮の観点から0.5〜10分であることが好ましい。
The second pressing step is a step of performing single-stage or multi-stage pressurization, but it is preferably one stage for the purpose of simplifying the molding. The mold temperature in the second pressing step may be the same as the mold temperature in the first pressing step or may be raised to 1 ° C. or higher and lower than the thermal decomposition temperature. When the second pressing step is multistage, the temperature may be raised or cooled as the latter stage, and the temperature raising and cooling may be performed alternately.
The total pressing time in the second pressing step is not particularly limited, but is preferably 0.5 to 10 minutes from the viewpoint of shortening the molding time.

また第1プレス工程の目標圧力は0.1MPa〜10MPaであり、好ましくは0.2MPa〜8MPaである。第2プレス工程の最終目標圧力は成形機の性能により適宜選択できるが、好ましくは0.2〜100MPaであり、より好ましくは0.3〜50MPa、より好ましくは0.5〜20MPaである。第2プレス工程の最終目標圧力は第1プレス工程の1.2〜100倍の圧力である。すなわちB−2〜B−3における成形圧力が0.1MPa〜100MPaであることが好ましい。   Moreover, the target pressure of a 1st press process is 0.1MPa-10MPa, Preferably it is 0.2MPa-8MPa. The final target pressure in the second pressing step can be appropriately selected depending on the performance of the molding machine, but is preferably 0.2 to 100 MPa, more preferably 0.3 to 50 MPa, and more preferably 0.5 to 20 MPa. The final target pressure in the second pressing step is 1.2 to 100 times that in the first pressing step. That is, it is preferable that the molding pressure in B-2 to B-3 is 0.1 MPa to 100 MPa.

工程B−4)では、ランダムマットに含まれる熱可塑性樹脂が結晶性の場合は融点未満、非晶性の場合はガラス転移温度未満に金型温度を調節して成形する。調整後の金型の温度は、該熱可塑性樹脂が結晶性の場合は融点−200℃以上融点−10℃以下、非晶性の場合はガラス転移温度−200℃以上、ガラス転移温度−10℃以下とすることが好ましい。本工程に要する時間は冷却条件等により適宜コントロールできるが、成形時間の短縮の観点から0.5分〜20分であることが好ましい。金型の温度の調整方法にとくに限定はなく、金型内温調回路に冷却媒体を流すなどの方法により適宜冷却すれば良い。   In step B-4), the thermoplastic resin contained in the random mat is molded by adjusting the mold temperature below the melting point when the thermoplastic resin is crystalline, and below the glass transition temperature when amorphous. When the thermoplastic resin is crystalline, the temperature of the mold after the adjustment is melting point −200 ° C. or higher and melting point −10 ° C. or lower, and when amorphous, the glass transition temperature −200 ° C. or higher, glass transition temperature −10 ° C. The following is preferable. The time required for this step can be appropriately controlled depending on cooling conditions and the like, but is preferably 0.5 minutes to 20 minutes from the viewpoint of shortening the molding time. The method for adjusting the temperature of the mold is not particularly limited, and it may be appropriately cooled by a method of flowing a cooling medium through the temperature control circuit in the mold.

以下、本発明について実施例を用いて具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
以下の参考例で用いたポリアミド66(以下、PA66と略。結晶性樹脂)の融点は265℃、分解温度(空気中)は300℃であり、ポリプロプレン(以下、PPと略。結晶性樹脂)の融点は170℃、分解温度(空気中)は300℃、ポリカーボネート(以下、PCと略。非晶性樹脂)のガラス転移点は150℃、分解温度(空気中)は420℃であった。なお、上記の分解温度は、熱重量分析による測定結果である。
本実施例・比較例の薄肉成形体は、いずれも縦横350mm×350mmの平板であり、その設計厚みは、実施例1では0.4mm、実施例2および比較例2では0.8mm、実施例3および比較例1では1.2mmとした。
EXAMPLES Hereinafter, although this invention is demonstrated concretely using an Example, this invention is not limited to these.
Polyamide 66 (hereinafter, abbreviated as PA66, crystalline resin) used in the following reference examples has a melting point of 265 ° C. and a decomposition temperature (in the air) of 300 ° C., and polypropylene (hereinafter abbreviated as PP, crystalline resin). ) Has a melting point of 170 ° C., a decomposition temperature (in air) of 300 ° C., a polycarbonate (hereinafter abbreviated as PC, amorphous resin) has a glass transition point of 150 ° C., and a decomposition temperature (in air) of 420 ° C. . The above decomposition temperature is a measurement result by thermogravimetric analysis.
The thin molded bodies of the present example and comparative example are flat plates of 350 mm × 350 mm in length and width, and the design thickness is 0.4 mm in Example 1, 0.8 mm in Example 2 and Comparative Example 2, and Example 3 and Comparative Example 1 were 1.2 mm.

0) ランダムマットにおける強化繊維と樹脂の体積含有率の分析
ランダムマット作製時の、強化繊維分と樹脂分の供給量(質量基準)比をランダムマット中の強化繊維分と樹脂分との質量比とみなし、当該質量比を元に、各成分の密度を用いて、強化繊維と樹脂の体積含有率を算出した。ランダムマットにおける強化繊維体積含有率をVfで表す、
0) Analysis of volume content of reinforcing fiber and resin in random mat Mass ratio of reinforcing fiber and resin in random mat is the ratio of reinforcing fiber and resin supplied (mass basis) at the time of making random mat. The volume content of the reinforcing fiber and the resin was calculated using the density of each component based on the mass ratio. The reinforcing fiber volume content in the random mat is represented by Vf.

1) ランダムマットにおける強化繊維束の分析
ランダムマットを100mm×100mm程度に切り出す。
切り出したマットより、繊維束をピンセットで全て取り出し、強化繊維束(A)の束の数(I)および強化繊維束の長さ(Li)と質量(Wi)を測定し、記録する。ピンセットにて取り出す事ができない程度に繊維束が小さいものについては、まとめて最後に質量を測定する(Wk)。質量の測定には、1/100mg(0.01mg)まで測定可能な天秤を用いる。
ランダムマットに使用している強化繊維の繊維径(D)より、臨界単糸数を計算し、臨界単糸数以上の強化繊維束(A)と、それ以外に分ける。なお、2種類以上の強化繊維が使用されている場合には、繊維の種類毎に分け、各々について測定及び評価を行う。
強化繊維束(A)の平均繊維数(N)の求め方は以下の通りである。
各強化繊維束中の繊維本数(Ni)は使用している強化繊維の繊度(F)より、次式により求められる。
Ni=Wi/(Li×F)
強化繊維束(A)中の平均繊維数(N)は、強化繊維束(A)の束の数(I)より、次式により求められる。
N=ΣNi/I
強化繊維束(A)のマットの繊維全量に対する割合(VR)は、強化繊維の密度(ρ)を用いて次式により求められる。
VR=Σ(Wi/ρ)×100/((Wk+ΣWi)/ρ)
1) Analysis of reinforcing fiber bundle in random mat Cut out the random mat to about 100 mm x 100 mm.
From the cut-out mat, all the fiber bundles are taken out with tweezers, and the number (I) of bundles of reinforcing fiber bundles (A) and the length (Li) and mass (Wi) of reinforcing fiber bundles are measured and recorded. When the fiber bundle is so small that it cannot be taken out with tweezers, the mass is finally measured (Wk). For measuring the mass, a balance capable of measuring up to 1/100 mg (0.01 mg) is used.
The number of critical single yarns is calculated from the fiber diameter (D) of the reinforcing fibers used in the random mat, and is divided into a reinforcing fiber bundle (A) having a number of critical single yarns or more and the other. In addition, when two or more types of reinforcing fibers are used, it is divided for each type of fiber, and measurement and evaluation are performed for each.
The method for obtaining the average number of fibers (N) of the reinforcing fiber bundle (A) is as follows.
The number of fibers (Ni) in each reinforcing fiber bundle is obtained by the following equation from the fineness (F) of the reinforcing fibers used.
Ni = Wi / (Li × F)
The average number of fibers (N) in the reinforcing fiber bundle (A) is obtained from the number of bundles (I) of the reinforcing fiber bundle (A) by the following formula.
N = ΣNi / I
The ratio (VR) of the reinforcing fiber bundle (A) to the total amount of fibers of the mat can be obtained by the following equation using the density (ρ) of the reinforcing fibers.
VR = Σ (Wi / ρ) × 100 / ((Wk + ΣWi) / ρ)

2) 薄肉成形体における強化繊維束分析
薄肉成形体に含まれる強化繊維束については、500℃×1時間、炉内にて樹脂を燃焼除去した後、上記のランダムマットにおける方法と同様にして測定した。
2) Analysis of reinforcing fiber bundle in thin-walled molded body For reinforcing fiber bundle contained in thin-walled molded body, the resin was burned and removed in a furnace at 500 ° C. for 1 hour, and then measured in the same manner as in the above random mat method. did.

3) 薄肉成形体に含まれる強化繊維の平均繊維長の分析
得られた薄肉成形体に含まれる強化繊維の平均繊維長は、500℃×1時間程度、炉内にて樹脂を除去した後、無作為に抽出した強化繊維100本の長さをノギスおよびルーペで1mm単位まで測定して記録し、測定した全ての強化繊維の長さ(Li、ここでi=1〜100の整数)から、次式により平均繊維長(La)を求めた。
La=ΣLi/100
なお、ランダムマット中の強化繊維の平均繊維長についても上記と同様の方法で測定することができる。
3) Analysis of average fiber length of reinforcing fibers contained in thin molded article The average fiber length of reinforcing fibers contained in the obtained thin molded article is about 500 ° C x 1 hour after removing the resin in the furnace. The length of 100 randomly extracted reinforcing fibers was measured and recorded with a caliper and loupe to the 1 mm unit, and from the lengths of all the reinforcing fibers measured (Li, where i = 1 to an integer of 1 to 100), The average fiber length (La) was determined by the following formula.
La = ΣLi / 100
In addition, it can measure by the method similar to the above also about the average fiber length of the reinforced fiber in a random mat.

4) 薄肉成形体における繊維と樹脂の体積含有率の分析
薄肉成形体を500℃×1時間、炉内にて樹脂を燃焼除去し、処理前後の試料の質量を秤量することによって強化繊維分と樹脂分の質量を算出した。次に、各成分の比重を用いて、強化繊維と樹脂の体積含有率を算出した。薄肉成形体に関しても、含有する強化繊維体積含有率をVfで表す。
4) Analysis of fiber and resin volume content in thin-walled molded body The thin-walled molded body was burned and removed from the resin in a furnace at 500 ° C. for 1 hour, and the weight of the sample before and after treatment was weighed. The mass of the resin component was calculated. Next, the volume content of the reinforcing fiber and the resin was calculated using the specific gravity of each component. Also regarding a thin molded object, the reinforcing fiber volume content to contain is represented by Vf.

5) 引張試験
ウォータージェットを用いて薄肉成形体の水平部から試験片を切出し、JIS K 7164を参考として、A&D社製のテンシロン万能試験機を用いて、引張強度および引張弾性率を測定した。試験片の形状はA形試験片とした。チャック間距離は115mm、試験速度は2mm/分とした。なお、試験片については、薄肉成形体の水平部の任意の方向(0度方向))、およびこれと直交する方向(90度方向)についてそれぞれ切り出し、両方向の引張強度および引張弾性率を測定した。更に、引張弾性率については、大きい方の値を小さい方の値で割った比(Eδ)を算出した。
5) Tensile test A test piece was cut out from the horizontal portion of the thin molded article using a water jet, and the tensile strength and tensile modulus were measured using a Tensilon universal testing machine manufactured by A & D with reference to JIS K 7164. The shape of the test piece was an A-type test piece. The distance between chucks was 115 mm, and the test speed was 2 mm / min. In addition, about the test piece, it cut out about the arbitrary direction (0 degree direction) of the horizontal part of a thin molded object, and the direction (90 degree direction) orthogonal to this, respectively, and measured the tensile strength and tensile elasticity modulus of both directions. . Further, for the tensile modulus, a ratio (Eδ) obtained by dividing the larger value by the smaller value was calculated.

6) 表面の平滑性評価
薄肉成形体の表面の平滑性を評価する目的で、薄肉成形体表面を目視、光学顕微鏡、および手で触れて評価した。強化繊維への樹脂の含浸が不十分な(ドライな)部位やシワなどがなく、平滑な表面である場合を良好(記号○)、わずかにドライな部位やシワが見られたり、ざらつきがある場合を不良(記号△)、ドライな部位やシワが多く見られたり、薄肉成形体表面に凸凹がある場合を重大不良(×)とした。
6) Evaluation of surface smoothness For the purpose of evaluating the smoothness of the surface of the thin molded article, the surface of the thin molded article was evaluated by touching it with the naked eye, an optical microscope, and a hand. Good (symbol ○) when the resin is not sufficiently impregnated with resin (dry) and wrinkles in the reinforcing fiber, and the surface is smooth (symbol ○). Slightly dry parts and wrinkles are visible or rough. A case where the case was defective (symbol Δ), a lot of dry parts and wrinkles were observed, or the surface of the thin molded body was uneven was defined as a serious failure (×).

7) 成形性の評価
成形性を評価する目的で、形状観察を実施した。薄肉成形体の端部まで繊維強化複合材料が充填され、欠陥が見られない場合を良好(記号○)、一部に欠けや不良が見られる場合を不良(記号△)、欠けや不良が多い場合を重大不良(×)とした。
7) Evaluation of formability For the purpose of evaluating formability, shape observation was performed. Filled with fiber-reinforced composite material up to the end of the thin-walled molded product, good when no defect is seen (symbol ○), poor when part is missing or defective (symbol Δ), many missing or defective The case was regarded as a serious defect (×).

8) 薄肉成形体の厚みのバラつきの評価
得られた薄肉成形体の厚みを薄肉成形体全体から10箇所、マイクロメーターを用いて測定し、(算術)平均値および標準偏差を求めた。
更に、薄肉成形体の10ヶ所の厚みの測定値のうち、その最小値および最大値と、上記の厚みの平均値から、それぞれ下記式(7)および(8)で定義される「厚みの最小値のバラつき」と「厚みの最大値のバラつき」を算出し、薄肉成形体の厚みのバラつきが平均値から±10%以内を満たしているかを確認した。
厚みの最小値のバラつき(%)=100×(水平部および立ち面の厚みのうちの最小値−厚みの平均値)/厚みの平均値 (7)
厚みの最大値のバラつき(%)=100×(水平部および立ち面の厚みのうちの最大値−厚みの平均値)/厚みの平均値 (8)
8) Evaluation of variation in thickness of thin molded body The thickness of the obtained thin molded body was measured at 10 locations from the whole thin molded body using a micrometer, and (arithmetic) average value and standard deviation were obtained.
Furthermore, among the measured values of the thickness at 10 locations of the thin molded body, the minimum value and the maximum value, and the average value of the above thickness, respectively, are defined by the following formulas (7) and (8), respectively. Value variation ”and“ maximum thickness variation ”were calculated, and it was confirmed whether the thickness variation of the thin molded body satisfied within ± 10% of the average value.
Variation in minimum thickness value (%) = 100 × (minimum value of thickness of horizontal part and standing surface−average value of thickness) / average value of thickness (7)
Variation in maximum thickness value (%) = 100 × (maximum value of horizontal part and standing surface thickness−average value of thickness) / average value of thickness (8)

9) プリプレグおよび成形体における樹脂含浸度
プリプレグおよび成形体の樹脂含浸度は、これらにおけるボイド率を測定した後、このボイド率を100から差し引いた値を樹脂含浸度(%)として評価した。プリプレグおよび成形体のボイド率は、これらの試験片の断面を光学顕微鏡で観察し、ボイドの存在面積を観察に用いた試験片の断面積で除して算出した。観察は1つの試料あたりn=5とし、その平均値をその試料のボイド率とした。
9) Degree of resin impregnation in prepreg and molded body The degree of resin impregnation in prepreg and molded body was evaluated by measuring the void ratio in these and then subtracting this void ratio from 100 as the degree of resin impregnation (%). The void ratio of the prepreg and the molded body was calculated by observing the cross section of these test pieces with an optical microscope and dividing the existing area of the void by the cross sectional area of the test piece used for observation. In the observation, n = 5 per one sample, and the average value was taken as the void ratio of the sample.

[参考例1]
強化繊維としての炭素繊維(東邦テナックス社製:テナックスSTS40−24KS(繊維径7μm、繊維幅10mm))を20mm幅に広げながら、繊維長10mmにカットし、炭素繊維の供給量を250g/分でテーパー管内に導入し、テーパー管内で空気を炭素繊維に吹き付けて繊維束を部分的に開繊しつつ、テーパー管出口の下部に設置したテーブル上に散布した。
また、マトリックス樹脂として、2mmにドライカットしたPA66繊維(旭化成せんい製ポリアミド66繊維:T5ナイロン、繊度1400dtex)を357g/分でテーパー管内に供給し、炭素繊維と同時に散布することで、平均繊維長10mmの炭素繊維とPA66が混合されたランダムマットを得た。このランダムマットの強化繊維(炭素繊維)体積含有率(Vf)は30%、強化繊維の目付は263g/mであった。
得られたランダムマットの平均繊維長(La)及び強化繊維束(A)の割合と、平均繊維数(N)を調べたところ、平均繊維長(La)は10mm、式(3)で定義される臨界単糸数は86であり、強化繊維束(A)について、マットの繊維全量に対する割合は35%、強化繊維束(A)中の平均繊維数(N)は240であった。ランダムマットにおける強化繊維の形態を観察したところ、強化繊維の繊維軸は面とほぼ平行にあり、面内においては無作為に分散されていた。
[Reference Example 1]
Carbon fiber as a reinforcing fiber (manufactured by Toho Tenax Co., Ltd .: Tenax STS40-24KS (fiber diameter 7 μm, fiber width 10 mm)) is expanded to a width of 20 mm, cut to a fiber length of 10 mm, and the carbon fiber supply rate is 250 g / min. It introduced into the taper pipe | tube, and sprayed on the table installed in the lower part of the taper pipe | tube exit, spraying air on carbon fiber in a taper pipe | tube, and opening a fiber bundle partially.
In addition, as a matrix resin, PA66 fiber (Asahi Kasei Polyamide 66 fiber: T5 nylon, fineness 1400 dtex) dry-cut to 2 mm is supplied into the taper tube at 357 g / min and dispersed simultaneously with the carbon fiber to obtain an average fiber length. A random mat in which 10 mm carbon fiber and PA66 were mixed was obtained. This random mat had a reinforcing fiber (carbon fiber) volume content (Vf) of 30%, and the basis weight of the reinforcing fiber was 263 g / m 2 .
When the average fiber length (La) and the ratio of the reinforcing fiber bundle (A) and the average number of fibers (N) of the obtained random mat were examined, the average fiber length (La) was defined as 10 mm and the formula (3). The number of critical single yarns was 86, and with respect to the reinforcing fiber bundle (A), the ratio of the mat to the total amount of fibers was 35%, and the average number of fibers (N) in the reinforcing fiber bundle (A) was 240. When the form of the reinforcing fiber in the random mat was observed, the fiber axis of the reinforcing fiber was almost parallel to the surface and was randomly distributed in the surface.

[参考例2]
強化繊維としての炭素繊維(東邦テナックス社製:テナックスIMS60−12K(平均繊維径5μm、繊維幅6mm))を長さ20mmにカットし、炭素繊維の供給量を195g/分でテーパー管内に導入し、テーパー管内で空気を炭素繊維に吹き付けて繊維束を部分的に開繊しつつ、テーパー管出口の下部に設置したテーブル上に散布した。
またマトリックス樹脂として、平均粒径が約1mmに冷凍粉砕したPP樹脂(プライムポリマー製のポリプロピレン:プライムポリプロJ108M)を404g/分でテーパー管内に供給し、炭素繊維と同時に散布することで、平均繊維長20mmの炭素繊維とPPが混合されたランダムマットを得た。このランダムマットの強化繊維(炭素繊維)体積含有率(Vf)は20%、強化繊維の目付は169g/mであった。
得られたランダムマットの平均繊維長(La)及び強化繊維束(A)の割合と、平均繊維数(N)を調べたところ、平均繊維長は20mm、式(3)で定義される臨界単糸数は120であり、強化繊維束(A)について、マットの繊維全量に対する割合は86%、強化繊維束(A)中の平均繊維数(N)は900であった。ランダムマットにおける強化繊維の形態を観察したところ、強化繊維の繊維軸は面とほぼ平行にあり、面内においては無作為に分散されていた。
[Reference Example 2]
Carbon fiber (manufactured by Toho Tenax Co., Ltd .: Tenax IMS 60-12K (average fiber diameter 5 μm, fiber width 6 mm)) as a reinforcing fiber was cut into a length of 20 mm, and the carbon fiber supply rate was introduced into the tapered tube at 195 g / min. Then, air was blown onto the carbon fiber in the taper tube, and the fiber bundle was partially opened, and was then sprayed on a table installed at the lower part of the taper tube outlet.
Also, PP resin (polypropylene polymer polypropylene: Prime Polypro J108M) frozen and ground to an average particle diameter of about 1 mm is supplied as a matrix resin into the tapered tube at 404 g / min, and sprayed simultaneously with the carbon fiber to obtain an average fiber. A random mat in which 20 mm long carbon fiber and PP were mixed was obtained. This random mat had a reinforcing fiber (carbon fiber) volume content (Vf) of 20% and a basis weight of the reinforcing fiber of 169 g / m 2 .
When the average fiber length (La) and the ratio of the reinforcing fiber bundle (A) and the average number of fibers (N) of the obtained random mat were examined, the average fiber length was 20 mm and the critical unit defined by the formula (3) was used. The number of yarns was 120. Regarding the reinforcing fiber bundle (A), the ratio of the mat to the total amount of fibers was 86%, and the average number of fibers (N) in the reinforcing fiber bundle (A) was 900. When the form of the reinforcing fiber in the random mat was observed, the fiber axis of the reinforcing fiber was almost parallel to the surface and was randomly distributed in the surface.

[参考例3]
強化繊維としてのガラス繊維(日本電気硝子社製:EX−2500(平均繊維径15μm、繊維幅9mm)を長さ50mmにカットし、ガラス繊維の供給量を342g/分でテーパー管内に導入し、テーパー管内で空気をガラス繊維に吹き付けて繊維束を部分的に開繊しつつ、テーパー管出口の下部に設置したテーブル上に散布した。
またマトリックス樹脂として、平均粒径が約710μmに冷凍粉砕したPC樹脂(帝人化成製のポリカーボネート:パンライトL−1225L)を656g/分でテーパー管内に供給し、ガラス繊維と同時に散布することで、平均繊維長50mmのガラス繊維とPCが混合されたランダムマットを得た。このランダムマットの強化繊維(ガラス繊維)体積含有率(Vf)は20%、強化繊維の目付は249g/mであった。
得られたランダムマットの平均繊維長(La)及び強化繊維束(A)の割合と、平均繊維数(N)を調べたところ、平均繊維長(La)は50mm、式(3)で定義される臨界単糸数は40であり、強化繊維束(A)について、マットの繊維全量に対する割合は68%、強化繊維束(A)中の平均繊維数(N)は60であった。ランダムマットにおける強化繊維の形態を観察したところ、強化繊維の繊維軸は面とほぼ平行にあり、面内においては無作為に分散されていた。
[Reference Example 3]
Glass fiber as a reinforcing fiber (Nippon Electric Glass Co., Ltd .: EX-2500 (average fiber diameter 15 μm, fiber width 9 mm) is cut into a length of 50 mm, and the supply amount of glass fiber is introduced into the tapered tube at 342 g / min. The air was blown onto the glass fiber in the taper tube, and the fiber bundle was partially opened while being spread on a table installed at the lower part of the taper tube outlet.
In addition, as a matrix resin, a PC resin (polycarbonate manufactured by Teijin Chemicals: Panlite L-1225L) frozen and pulverized to an average particle size of about 710 μm is supplied into the tapered tube at 656 g / min, and sprayed simultaneously with the glass fiber. A random mat in which glass fibers having an average fiber length of 50 mm and PC were mixed was obtained. This random mat had a reinforcing fiber (glass fiber) volume content (Vf) of 20% and a basis weight of the reinforcing fiber of 249 g / m 2 .
When the average fiber length (La) and the ratio of the reinforcing fiber bundle (A) and the average number of fibers (N) of the obtained random mat were examined, the average fiber length (La) was defined by the formula (3) as 50 mm. The number of critical single yarns was 40, and with respect to the reinforcing fiber bundle (A), the ratio of the mat to the total amount of fibers was 68%, and the average number of fibers (N) in the reinforcing fiber bundle (A) was 60. When the form of the reinforcing fiber in the random mat was observed, the fiber axis of the reinforcing fiber was almost parallel to the surface and was randomly distributed in the surface.

[参考例4]
強化繊維としての炭素繊維(東邦テナックス社製:テナックスSTS40−24KS(繊維径7μm、繊維幅10mm))を20mm幅に広げながら、繊維長10mmにカットし、炭素繊維の供給量を250g/分でテーパー管内に導入し、テーパー管内では空気を炭素繊維に吹き付けず、テーパー管出口の下部に設置したテーブル上に散布した。
またマトリックス樹脂として、2mmにドライカットしたPA66繊維(旭化成せんい製ポリアミド66繊維:T5ナイロン、繊度1400dtex)を357g/分でテーパー管内に供給し、炭素繊維と同時に散布することで、平均繊維長10mmの炭素繊維とPA66が混合されたランダムマットを得た。このランダムマットの強化繊維(炭素繊維)体積含有率(Vf)は30%、強化繊維の目付は263g/mであった。
得られたランダムマットの平均繊維長(La)及び強化繊維束(A)の割合と、平均繊維数(N)を調べたところ、平均繊維長(La)は10mm、式(3)で定義される臨界単糸数は86であり、強化繊維束(A)について、マットの繊維全量に対する割合は100%、強化繊維束(A)中の平均繊維数(N)は24000であった。
以下の実施例1〜3および比較例1〜2に示すとおり、参考例1〜4で作製したランダムマットを川崎油工製の500t油圧式プレス機を用いて含浸、成形した。
[Reference Example 4]
Carbon fiber as a reinforcing fiber (manufactured by Toho Tenax Co., Ltd .: Tenax STS40-24KS (fiber diameter 7 μm, fiber width 10 mm)) is expanded to a width of 20 mm, cut to a fiber length of 10 mm, and the carbon fiber supply rate is 250 g / min. It introduced into the taper pipe | tube, and it sprayed on the table installed in the lower part of the taper pipe | tube exit, without blowing air on carbon fiber in a taper pipe | tube.
In addition, as a matrix resin, PA66 fiber (Asahi Kasei Fibers polyamide 66 fiber: T5 nylon, fineness 1400 dtex) dry-cut to 2 mm is fed into the tapered tube at 357 g / min, and dispersed simultaneously with carbon fiber, resulting in an average fiber length of 10 mm. A random mat in which the carbon fiber and PA66 were mixed was obtained. This random mat had a reinforcing fiber (carbon fiber) volume content (Vf) of 30%, and the basis weight of the reinforcing fiber was 263 g / m 2 .
When the average fiber length (La) and the ratio of the reinforcing fiber bundle (A) and the average number of fibers (N) of the obtained random mat were examined, the average fiber length (La) was defined as 10 mm and the formula (3). The number of critical single yarns was 86, and with respect to the reinforcing fiber bundle (A), the ratio of the mat to the total amount of fibers was 100%, and the average number of fibers (N) in the reinforcing fiber bundle (A) was 24000.
As shown in Examples 1 to 3 and Comparative Examples 1 and 2 below, the random mats produced in Reference Examples 1 to 4 were impregnated and molded using a 500-ton hydraulic press machine manufactured by Kawasaki Oil Works.

[実施例1]
参考例1で作製したランダムマットを、含浸用の平板金型がセットされた川崎油工製プレス機を用いて300℃、4MPaで5分間ホットプレスした後、50℃まで冷却して、樹脂含浸度99%、厚み0.5mm、強化繊維(炭素繊維)体積含有率が30%、強化繊維の目付が263g/mのプリプレグを得た。
次に、得られたプリプレグ1枚をNGKキルンテック製のIRオーブンを用いて300℃に加熱し、金型温度を120℃に設定した350×350mmサイズの成形用の平板金型、チャージ率60%となる様に配置して10MPaの圧力で60秒間コールドプレスし、縦横350×350mm、設計厚み0.4mmの薄肉成形体を得た。
得られた薄肉成形体は端部にまで繊維強化複合材料がよく充填されており、成形性は良好であった(○)。薄肉成形体の厚みを10点で測定し、厚みの平均値を算出したところ、厚みのバラつきは厚みの平均値の±5%以内であり、極めて均一な厚みを有する薄肉成形体であることを確認できた。また、薄肉成形体の表面にはシワなどは観察されず、表面の平滑性も良好であった(○)。薄肉成形体の強化繊維(炭素繊維)体積含有率(Vf)は30%であった。薄肉成形体中の強化繊維(炭素繊維)の平均繊維長(La)及び強化繊維束(A)の割合と、平均繊維数(N)を調べた結果、平均繊維長(La)は10mm、臨界単糸数は86、強化繊維束(A)の割合は35%、強化繊維束(A)の平均繊維数(N)は240であった。上記の薄肉成形体の評価結果などについて、表1に示す。
[Example 1]
The random mat produced in Reference Example 1 was hot-pressed at 300 ° C. and 4 MPa for 5 minutes using a press machine made by Kawasaki Yoko Co., Ltd. in which a flat plate mold for impregnation was set, then cooled to 50 ° C., and impregnated with resin A prepreg having a degree of 99%, a thickness of 0.5 mm, a reinforcing fiber (carbon fiber) volume content of 30%, and a basis weight of the reinforcing fiber of 263 g / m 2 was obtained.
Next, one obtained prepreg was heated to 300 ° C. using an IR oven made by NGK Kiln Tech, and the mold temperature was set to 120 ° C. 350 × 350 mm size flat plate mold, charge rate 60% Then, cold pressing was performed at a pressure of 10 MPa for 60 seconds to obtain a thin molded body having a length and width of 350 × 350 mm and a design thickness of 0.4 mm.
The resulting thin molded body was well filled with fiber reinforced composite material up to the end, and the moldability was good (◯). When the thickness of the thin molded article was measured at 10 points and the average thickness was calculated, the thickness variation was within ± 5% of the average thickness, indicating that the thin molded article had a very uniform thickness. It could be confirmed. Further, no wrinkles or the like were observed on the surface of the thin molded article, and the surface smoothness was good (◯). The reinforcing fiber (carbon fiber) volume content (Vf) of the thin molded article was 30%. As a result of examining the average fiber length (La) and the ratio of the reinforcing fiber bundle (A) and the average number of fibers (N) of the reinforcing fibers (carbon fibers) in the thin molded article, the average fiber length (La) was 10 mm, critical. The number of single yarns was 86, the proportion of the reinforcing fiber bundle (A) was 35%, and the average number of fibers (N) of the reinforcing fiber bundle (A) was 240. Table 1 shows the evaluation results of the thin molded article.

[実施例2]
参考例2で作製したランダムマットを、含浸用の平板金型がセットされた川崎油工製プレス機を用いて220℃、3MPaで5分間ホットプレスした後、50℃まで冷却して、樹脂含浸度99%、厚み0.5mm、強化繊維(炭素繊維)体積含有率20%、強化繊維の目付が169g/mのプリプレグを得た。
次に、得られたプリプレグ2枚をNGKキルンテック製のIRオーブンを用いて220℃に加熱した後、これらを重ね、金型温度を120℃に設定した350×350mmサイズの成形用の平板金型に、チャージ率80%となる様に配置して10MPaの圧力で60秒間コールドプレスし、縦横350×350mm、設計厚み0.8mmの薄肉成形体を得た。
得られた薄肉成形体は端部にまで繊維強化複合材料がよく充填されており、成形性は良好であった(○)。薄肉成形体の厚みを10点で測定し、厚みの平均値を算出したところ、厚みのバラつきは厚みの平均値の±5%以内であり、極めて均一な厚みを有する薄肉成形体であることを確認できた。また、薄肉成形体の表面にはシワなどは観察されず、表面の平滑性も良好であった(○)。薄肉成形体の強化繊維(炭素繊維)体積含有率(Vf)は20%であった。薄肉成形体中の強化繊維(炭素繊維)の平均繊維長(La)及び強化繊維束(A)の割合と、平均繊維数(N)を調べた結果、平均繊維長(La)は20mm、臨界単糸数は120、強化繊維束(A)の割合は86%、強化繊維束(A)の平均繊維数(N)は900であった。上記の薄肉成形体の評価結果などについて、表1に示す。
[Example 2]
The random mat produced in Reference Example 2 was hot-pressed at 220 ° C. and 3 MPa for 5 minutes using a Kawasaki Yoko press equipped with a flat plate mold for impregnation, cooled to 50 ° C., and impregnated with resin. A prepreg having a degree of 99%, a thickness of 0.5 mm, a reinforcing fiber (carbon fiber) volume content of 20%, and a basis weight of the reinforcing fiber of 169 g / m 2 was obtained.
Next, the obtained two prepregs were heated to 220 ° C. using an IR oven made by NGK Kiln Tech, and then stacked, and a 350 × 350 mm molding flat plate mold having a mold temperature set to 120 ° C. Then, it was placed at a charge rate of 80% and cold pressed at a pressure of 10 MPa for 60 seconds to obtain a thin molded body having a length and width of 350 × 350 mm and a design thickness of 0.8 mm.
The resulting thin molded body was well filled with fiber reinforced composite material up to the end, and the moldability was good (◯). When the thickness of the thin molded article was measured at 10 points and the average thickness was calculated, the thickness variation was within ± 5% of the average thickness, indicating that the thin molded article had a very uniform thickness. It could be confirmed. Further, no wrinkles or the like were observed on the surface of the thin molded article, and the surface smoothness was good (◯). The reinforcing fiber (carbon fiber) volume content (Vf) of the thin-walled molded product was 20%. As a result of examining the average fiber length (La) and the ratio of the reinforcing fiber bundle (A) and the average number of fibers (N) of the reinforcing fibers (carbon fibers) in the thin molded article, the average fiber length (La) is 20 mm, critical. The number of single yarns was 120, the proportion of the reinforcing fiber bundle (A) was 86%, and the average number of fibers (N) of the reinforcing fiber bundle (A) was 900. Table 1 shows the evaluation results of the thin molded article.

[実施例3]
参考例3で作製したランダムマットを3枚重ね、チャージ率は90%にて、350×350mmサイズの成形用の平板金型にセットし、川崎油工製プレス機を用いて300℃、5MPaで7分間加圧した(第1プレス工程)後に、2分間かけて徐々に昇圧し、10MPaで1分間加圧した(第2プレス工程)。50℃まで冷却して、樹脂含浸度99%、強化繊維(ガラス繊維)体積含有率20%、強化繊維の目付は747g/mの、縦横350×350mm、設計厚み1.2mmの薄肉成形体を得た。
得られた薄肉成形体は端部にまで繊維強化複合材料がよく充填されており、成形性は良好であった(○)。薄肉成形体の厚みを10点で測定し、厚みの平均値を算出したところ、厚みのバラつきは厚みの平均値の±5%以内であり、極めて均一な厚みを有する薄肉成形体であることを確認できた。また、薄肉成形体の表面にはシワなどは観察されず、表面の平滑性も良好であった(○)。薄肉成形体の強化繊維(ガラス繊維)体積含有率(Vf)は20%であった。薄肉成形体の中の強化繊維(ガラス繊維)の平均繊維長(La)及び強化繊維束(A)の割合と、平均繊維数(N)を調べた結果、平均繊維長(La)は50mm、臨界単糸数は40、強化繊維束(A)の割合は68%、強化繊維束(A)の平均繊維数(N)は60であった。
[Example 3]
Three random mats produced in Reference Example 3 were stacked, set to a flat plate mold for molding of 350 × 350 mm size at a charge rate of 90%, and at 300 ° C. and 5 MPa using a Kawasaki Oil Works press. After pressurizing for 7 minutes (first pressing step), the pressure was gradually increased over 2 minutes, and pressing was performed at 10 MPa for 1 minute (second pressing step). Cooled to 50 ° C, resin impregnation degree 99%, reinforcing fiber (glass fiber) volume content 20%, reinforcing fiber basis weight 747g / m 2 , thin and thick molded body 350x350mm length and design thickness 1.2mm Got.
The resulting thin molded body was well filled with fiber reinforced composite material up to the end, and the moldability was good (◯). When the thickness of the thin molded article was measured at 10 points and the average thickness was calculated, the thickness variation was within ± 5% of the average thickness, indicating that the thin molded article had a very uniform thickness. It could be confirmed. Further, no wrinkles or the like were observed on the surface of the thin molded article, and the surface smoothness was good (◯). The volume content (Vf) of reinforcing fibers (glass fibers) of the thin molded article was 20%. As a result of examining the average fiber length (La) and the ratio of the reinforcing fiber bundle (A) of the reinforcing fibers (glass fibers) in the thin molded article and the average number of fibers (N), the average fiber length (La) is 50 mm, The number of critical single yarns was 40, the proportion of reinforcing fiber bundles (A) was 68%, and the average number of fibers (N) of reinforcing fiber bundles (A) was 60.

[比較例1]
参考例4で作製したランダムマットを、実施例1と同様に、含浸用の平板金型がセットされた川崎油工製プレス機を用いて300℃、4MPaで5分間ホットプレスした後、50℃まで冷却して、樹脂含浸度99%、厚み0.5mm、強化繊維(炭素繊維)体積含有率30%、強化繊維の目付が263g/mのプリプレグを得た。
次に、得られたプリプレグを、実施例1と同様に、NGKキルンテック製のIRオーブンを用いて300℃に加熱したものを3枚重ね、金型温度を120℃に設定した350×350mmサイズの成形用の平板金型に、チャージ率80%となる様に配置して10MPaの圧力で60秒間コールドプレスし、縦横350×350mm、設計厚み1.2mmの薄肉成形体を得た。
得られた薄肉成形体は端部の一部に繊維強化複合材料が充填されておらず、成形性は不良であった(△)。薄肉成形体の厚みを10点で測定し、厚みの平均値を算出したところ、厚みのバラつきはぎりぎりで厚みの平均値の±10%に収まった。また、薄肉成形体の表面にはややざらつきがあり、表面の平滑性も不良であった(△)。薄肉成形体の強化繊維(炭素繊維)体積含有率(Vf)は30%であった。薄肉成形体中の強化繊維(炭素繊維)の平均繊維長(La)及び強化繊維束(A)の割合と、平均繊維数(N)を調べた結果、平均繊維長(La)は10mm、臨界単糸数は86、強化繊維束(A)の割合は100%、強化繊維束(A)の平均繊維数(N)は24000であった。
[Comparative Example 1]
The random mat produced in Reference Example 4 was hot-pressed at 300 ° C. and 4 MPa for 5 minutes using a Kawasaki Yoko press machine in which a flat plate mold for impregnation was set in the same manner as in Example 1, and then 50 ° C. The prepreg having a resin impregnation degree of 99%, a thickness of 0.5 mm, a reinforcing fiber (carbon fiber) volume content of 30%, and a basis weight of the reinforcing fiber of 263 g / m 2 was obtained.
Next, three prepregs obtained by heating to 300 ° C. using an IR oven made by NGK Kilntec were stacked in the same manner as in Example 1, and the mold temperature was set to 120 ° C. It was arranged in a flat plate mold for molding so as to have a charge rate of 80% and cold pressed at a pressure of 10 MPa for 60 seconds to obtain a thin molded body having a length and width of 350 × 350 mm and a design thickness of 1.2 mm.
The obtained thin molded article was not filled with the fiber reinforced composite material in a part of the end portion, and the moldability was poor (Δ). When the thickness of the thin molded body was measured at 10 points and the average value of the thickness was calculated, the thickness variation was barely within ± 10% of the average thickness value. Further, the surface of the thin molded article had a slight roughness and the surface smoothness was poor (Δ). The reinforcing fiber (carbon fiber) volume content (Vf) of the thin molded article was 30%. As a result of examining the average fiber length (La) and the ratio of the reinforcing fiber bundle (A) and the average number of fibers (N) of the reinforcing fibers (carbon fibers) in the thin molded article, the average fiber length (La) was 10 mm, critical. The number of single yarns was 86, the proportion of the reinforcing fiber bundle (A) was 100%, and the average number of fibers (N) of the reinforcing fiber bundle (A) was 24,000.

[比較例2]
コールドプレス時にプリプレグを重ねて用いる枚数を3枚から2枚に変更し、薄肉成形体の設計厚みを0.8mmとした以外は比較例1と同様にして含浸〜成形を行った。
得られた薄肉成形体は端部に繊維強化複合材料が充填されておらず、成形性は重大不良であった(×)。また、薄肉成形体の厚みを10点で測定し、厚みの平均値を算出したところ、厚みのバラつきは厚みの平均値の±10%を超過しており、均一な厚みを有する薄肉成形体ではなかった。また、成形品の表面にはざらつきあり、表面の平滑性も重大不良であった(×)。薄肉成形体の強化繊維(炭素繊維)体積含有率(Vf)は30%であった。薄肉成形体中の強化繊維(炭素繊維)の平均繊維長(La)及び強化繊維束(A)の割合と、平均繊維数(N)を調べた結果、平均繊維長(La)は10mm、臨界単糸数は86、強化繊維束(A)の割合は100%、強化繊維束(A)の平均繊維数(N)は24000であった。
実施例1〜3の薄肉成形体は、成形時に繊維強化複合材料が良く流動したことから成形性が良く、表面の平滑性も良好であり、厚みも1.5mm以下の薄肉で均一であった。
[Comparative Example 2]
Impregnation and molding were carried out in the same manner as in Comparative Example 1, except that the number of prepregs used in the cold pressing was changed from 3 to 2 and the design thickness of the thin molded body was changed to 0.8 mm.
The obtained thin molded article was not filled with a fiber reinforced composite material at the end, and the moldability was extremely poor (×). In addition, when the thickness of the thin molded article was measured at 10 points and the average value of the thickness was calculated, the thickness variation exceeded ± 10% of the average thickness, and in the thin molded article having a uniform thickness, There wasn't. Further, the surface of the molded product was rough, and the smoothness of the surface was seriously poor (×). The reinforcing fiber (carbon fiber) volume content (Vf) of the thin molded article was 30%. As a result of examining the average fiber length (La) and the ratio of the reinforcing fiber bundle (A) and the average number of fibers (N) of the reinforcing fibers (carbon fibers) in the thin molded article, the average fiber length (La) was 10 mm, critical. The number of single yarns was 86, the proportion of the reinforcing fiber bundle (A) was 100%, and the average number of fibers (N) of the reinforcing fiber bundle (A) was 24,000.
The thin molded bodies of Examples 1 to 3 had good moldability because the fiber-reinforced composite material flowed well at the time of molding, the surface smoothness was also good, and the thickness was uniform with a thin thickness of 1.5 mm or less. .

Figure 2013053245
Figure 2013053245

本発明の薄肉成形体は、電気・電子機器、自動車、医療機器、航空機、建材、一般産業用部品などの様々な分野で好適に使用することができる。   The thin molded article of the present invention can be suitably used in various fields such as electrical / electronic equipment, automobiles, medical equipment, aircraft, building materials, and general industrial parts.

Claims (14)

平均繊維長が5mm以上100mm以下の強化繊維と熱可塑性樹脂とを含む繊維強化複合材料から構成される薄肉成形体であって、
強化繊維体積含有率(Vf=100×強化繊維の体積/(強化繊維の体積+熱可塑性樹脂の体積))が5〜80%であり、
1.5mm以下の均一な厚みを有し、
下記式(1)
臨界単糸数=600/D (1)
(ここでDは強化繊維の平均繊維径(μm)である)
で定義される臨界単糸数以上で構成される強化繊維束(A)について、強化繊維全量に対する割合が20Vol%以上99Vol%以下であることを特徴とする薄肉成形体。
A thin-walled molded article composed of a fiber-reinforced composite material comprising a reinforcing fiber having an average fiber length of 5 mm or more and 100 mm or less and a thermoplastic resin,
Reinforcing fiber volume content (Vf = 100 × volume of reinforcing fiber / (volume of reinforcing fiber + volume of thermoplastic resin)) is 5 to 80%,
Having a uniform thickness of 1.5 mm or less,
Following formula (1)
Critical number of single yarns = 600 / D (1)
(Here, D is the average fiber diameter (μm) of the reinforcing fibers)
A thin-walled molded product characterized in that the ratio of the reinforcing fiber bundle (A) constituted by the number of critical single yarns or more defined in (2) to the total amount of reinforcing fibers is 20 Vol% or more and 99 Vol% or less.
強化繊維束(A)中の平均繊維数(N)が下記式(2)を満たす請求項1に記載の薄肉成形体。
0.7×10/D<N<1×10/D (2)
(ここでDは強化繊維の平均繊維径(μm)である)
The thin molded article according to claim 1, wherein the average number of fibers (N) in the reinforcing fiber bundle (A) satisfies the following formula (2).
0.7 × 10 4 / D 2 <N <1 × 10 5 / D 2 (2)
(Here, D is the average fiber diameter (μm) of the reinforcing fibers)
任意の方向、およびこれと直交する方向についての引張弾性率の、大きい方の値を小さい方の値で割った比(Eδ)が1.0〜1.3である請求項1または2のいずれかに記載の薄肉成形体。   The ratio (Eδ) obtained by dividing the larger value by the smaller value of the tensile elastic modulus in an arbitrary direction and a direction perpendicular thereto is 1.0 to 1.3. The thin-walled molded product according to crab. 厚みが0.3〜1.5mmである請求項1〜3のいずれかに記載の薄肉成形体。   The thin molded article according to any one of claims 1 to 3, wherein the thickness is 0.3 to 1.5 mm. 厚みのバラつきが平均値から±10%以内である請求項1〜4のいずれかに記載の薄肉成形体。   The thin molded article according to any one of claims 1 to 4, wherein the thickness variation is within ± 10% of the average value. 強化繊維が炭素繊維、ガラス繊維、およびアラミド繊維からなる群から選ばれる少なくとも1種であることを特徴とする請求項1〜5のいずれかに記載の薄肉成形体。   The thin-walled molded product according to any one of claims 1 to 5, wherein the reinforcing fiber is at least one selected from the group consisting of carbon fiber, glass fiber, and aramid fiber. 熱可塑性樹脂がポリオレフィン、ポリアミド、ポリカーボネート、およびポリエステルからなる群から選ばれる少なくとも1種であることを特徴とする請求項1〜6のいずれかに記載の薄肉成形体。   The thin molded article according to any one of claims 1 to 6, wherein the thermoplastic resin is at least one selected from the group consisting of polyolefin, polyamide, polycarbonate, and polyester. 平均繊維長が5mm以上100mm以下の強化繊維と熱可塑性樹脂とから構成されるランダムマットであって、強化繊維が25〜3000g/mの目付であり、下記式(1)
臨界単糸数=600/D (1)
(ここでDは強化繊維の平均繊維径(μm)である)
で定義される臨界単糸数以上で構成される強化繊維束(A)について、ランダムマット中の強化繊維全量に対する割合が20Vol%以上99Vol%以下であるものを用いて、以下の工程A−1)〜A−3)
A−1)ランダムマットを、熱可塑性樹脂が結晶性の場合は融点〜分解温度、非晶性の場合はガラス転移温度〜分解温度に加温、加圧して熱可塑性樹脂を強化繊維束内に含浸させプリプレグを得る工程
A−2)上記A−1)で得られたプリプレグを、熱可塑性樹脂が結晶性の場合は融点未満、非晶性の場合はガラス転移温度未満に温度調節された金型に、下記式(3)
チャージ率(%)=100×基材面積(mm)/金型キャビティー投影面積(mm) (3)
(ここで基材面積とは配置した全てのランダムマットまたはプリプレグの抜き方向への投影面積であり、金型キャビティー投影面積とは抜き方向への投影面積である)
で表されるチャージ率が5%以上となるように配置する工程
A−3)上記A−2)で金型に配置したプリプレグを加圧し、成形する工程
により含浸〜成形を行うか、または以下の工程B−1)〜B−4)
B−1)ランダムマットを下記式(3)
チャージ率(%)=100×基材面積(mm)/金型キャビティー投影面積(mm) (3)
(ここで基材面積とは配置した全てのランダムマットまたはプリプレグの抜き方向への投影面積であり、金型キャビティー投影面積とは抜き方向への投影面積である)
で表されるチャージ率が5%以上となるように金型に配置する工程
B−2)金型を熱可塑性樹脂が結晶性の場合は熱可塑性樹脂の融点〜熱分解温度、非晶性の場合は熱可塑性樹脂のガラス転移温度〜熱分解温度まで昇温し、加圧して含浸する工程(第1プレス工程)
B−3)1段以上であり、最終段の圧力が第1プレス工程の圧力の1.2倍〜100倍となるように加圧する工程(第2プレス工程)
B−4)熱可塑性樹脂が結晶性の場合は融点未満、非晶性の場合はガラス転移温度未満に金型温度を調節して成形する工程
により含浸〜成形を行うことを特徴とする請求項1〜7のいずれかに記載の薄肉成形体の製造方法。
A random mat composed of a reinforcing fiber having an average fiber length of 5 mm or more and 100 mm or less and a thermoplastic resin, wherein the reinforcing fiber has a basis weight of 25 to 3000 g / m 2 , and the following formula (1)
Critical number of single yarns = 600 / D (1)
(Here, D is the average fiber diameter (μm) of the reinforcing fibers)
With respect to the reinforcing fiber bundle (A) composed of the number of critical single yarns or more defined in (1), the ratio of the reinforcing fiber to the total amount of reinforcing fibers in the random mat is 20 Vol% or more and 99 Vol% or less, and the following step A-1) To A-3)
A-1) A random mat is heated and pressurized between the melting point and the decomposition temperature when the thermoplastic resin is crystalline, or the glass transition temperature to the decomposition temperature when amorphous, and the thermoplastic resin is put into the reinforcing fiber bundle. Step of impregnating to obtain a prepreg A-2) The prepreg obtained in the above A-1) is gold whose temperature is adjusted to below the melting point when the thermoplastic resin is crystalline, and below the glass transition temperature when the thermoplastic resin is amorphous. The following formula (3)
Charge rate (%) = 100 × base material area (mm 2 ) / mold cavity projection area (mm 2 ) (3)
(Here, the substrate area is the projected area in the extraction direction of all the arranged random mats or prepregs, and the mold cavity projected area is the projected area in the extraction direction.)
A-3) Step of placing the prepreg placed in the mold in the above A-2) and performing impregnation to molding in the step of molding, or the following Steps B-1) to B-4)
B-1) A random mat is represented by the following formula (3)
Charge rate (%) = 100 × base material area (mm 2 ) / mold cavity projection area (mm 2 ) (3)
(Here, the substrate area is the projected area in the extraction direction of all the arranged random mats or prepregs, and the mold cavity projected area is the projected area in the extraction direction.)
Step B-2) When the thermoplastic resin is crystalline, the melting point to the thermal decomposition temperature of the thermoplastic resin, the amorphous In this case, the temperature is raised from the glass transition temperature to the thermal decomposition temperature of the thermoplastic resin, and the pressure is impregnated (first pressing step).
B-3) A step of pressurizing so that the pressure in the final step is 1.2 to 100 times the pressure in the first press step (second press step).
B-4) When the thermoplastic resin is crystalline, it is impregnated to molded by a step of molding by adjusting the mold temperature below the melting point, and when amorphous, below the glass transition temperature. The manufacturing method of the thin molded object in any one of 1-7.
強化繊維束(A)中の平均繊維数(N)が下記式(2)を満たす請求項8に記載の薄肉成形体の製造方法。
0.7×10/D<N<1×10/D (2)
(ここでDは強化繊維の平均繊維径(μm)である)
The method for producing a thin molded article according to claim 8, wherein the average number of fibers (N) in the reinforcing fiber bundle (A) satisfies the following formula (2).
0.7 × 10 4 / D 2 <N <1 × 10 5 / D 2 (2)
(Here, D is the average fiber diameter (μm) of the reinforcing fibers)
上記A−2)におけるプリプレグ、または上記B−1)におけるランダムマットの配置場所が、金型の水平部(0度)または水平部となす角が70度以下の傾斜部である請求項8または9に記載の薄肉成形体の製造方法。   The prepreg in A-2) or the random mat arrangement in B-1) is a horizontal part (0 degree) of the mold or an inclined part having an angle of 70 degrees or less with the horizontal part. 9. A method for producing a thin molded article according to 9. 前記式(3)で示されるチャージ率が5%〜100%である請求項8〜10のいずれかに記載の薄肉成形体の製造方法。   The method for producing a thin molded article according to any one of claims 8 to 10, wherein a charge rate represented by the formula (3) is 5% to 100%. 前記式(3)で示されるチャージ率が50%〜90%である請求項8〜10のいずれかに記載の薄肉成形体の製造方法。   The method for producing a thin molded article according to any one of claims 8 to 10, wherein a charge rate represented by the formula (3) is 50% to 90%. 強化繊維体積含有率(Vf=100×強化繊維の体積/(強化繊維の体積+熱可塑性樹脂の体積))が5〜80%であるランダムマットを用いる請求項8〜12のいずれかに記載の薄肉成形体の製造方法。   The random mat having a reinforcing fiber volume content (Vf = 100 × volume of reinforcing fiber / (volume of reinforcing fiber + volume of thermoplastic resin)) of 5 to 80% is used according to any one of claims 8 to 12. A method for producing a thin molded article. ランダムマットにおける熱可塑性樹脂の存在量が、強化繊維100重量部に対し、50〜1000重量部である、請求項8〜13のいずれかに記載の薄肉成形体の製造方法。   The manufacturing method of the thin molded object in any one of Claims 8-13 whose abundance of the thermoplastic resin in a random mat is 50-1000 weight part with respect to 100 weight part of reinforcement fibers.
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