JP2012204254A - 有機ｅｌ表示装置の製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】有機ＥＬ素子からの光取り出し効率を高めることができる反射斜面を形成でき、駆動回路と電極の接続不良を抑制できる有機ＥＬ表示装置の製造方法を提供する。
【解決手段】基板上に、駆動回路と、平坦化層と、接続中継層と、樹脂層と、第１電極と、隔壁と、有機発光層と、第２電極と、を有する有機ＥＬ表示装置の製造方法であって、駆動回路と電気的に接続するように接続中継層を駆動回路上から平坦化層の接続孔を通して平坦化層上まで形成した後、端部がテーパーを有する凸形状の樹脂層を平坦化層上に形成し、その後、前記テーパーに沿った斜面を有するように樹脂層を覆い、かつ平坦化層上で接続中継層と電気的に接続するように第１電極を形成することを特徴とする有機ＥＬ表示装置の製造方法。
【選択図】図１

Description

本発明は、有機ＥＬ（エレクトロルミネッセンス）素子を配置した有機ＥＬ表示装置の製造方法に関する。

近年、フラットパネルディスプレイとして、ＥＬ素子等の発光素子を用いた表示装置、特に有機ＥＬ素子を用いた自発光型デバイスである有機ＥＬ表示装置が注目されており、開発が活発に行われている。有機ＥＬ素子は電極と電極の間に発光体（有機化合物）を設け、電極間に電圧を印加することで発光する発光素子であり、有機ＥＬ表示装置は有機ＥＬ素子を画素として採用し、その画素を二次元状に配置した構成をとる。

有機ＥＬ表示装置では、各画素における発光領域を規定するために、画素間に絶縁性の隔壁を形成するのが一般的である。しかし、隔壁を設けた構成の場合、図５（ａ）のように発光点から平面方向に導波した光が、隔壁で吸収され減衰し、素子外部に取り出されないことがある。また、図５（ｂ）のように発光点からの光の一部が、有機ＥＬ素子と上部構造（封止構造等）内のいずれかの層の界面で各層の屈折率の違いにより全反射され、平面方向に導波して隔壁で吸収され減衰し、素子外部に取り出されないことがある。図５において、実線の矢印は発光点からの光線の進行経路を、点線の矢印は隔壁で吸収され減衰した光線の進行経路を、それぞれ概念的に示したものである。このように、隔壁を設けた構成の場合、有機ＥＬ素子中の平面方向に導波した光が、隔壁で吸収され減衰するため素子外部に取り出されないという課題がある。この課題に対し、特許文献１では、平面視で有機ＥＬ素子を取り囲むように光反射層を形成することで有機ＥＬ素子中の平面方向に導波した光を視野側（光取り出し側）へ反射させて取り出す技術が開示されている。また、特許文献１では、反射性金属を等方性ドライエッチング又はウェットエッチングすることで視野側への反射斜面を有する光反射層を形成している。

特開２００４−１１９１９７号公報

しかし、これらのエッチングではパターンの粗密等の要因により基板面内においてサイドエッチング量が異なりやすく、均一なテーパー形状を実現するのは難しい。また、仮に均一なテーパー形状を実現できたとしても、エッチングされた斜面は一般的に粗い表面をしているため散乱が起こり、視野側への光反射率が低くなるという問題がある。

視野側への反射斜面を形成する他の方法としては次の方法が考えられる。その方法とは、駆動回路上に接続孔を有する平坦化層を形成後、平坦化層上に端部がテーパーを有する凸形状の樹脂層を形成し、そのテーパーに沿った斜面を有するように樹脂層を覆い、かつ駆動回路と電気的に接続するように反射性金属電極を形成する方法である。この方法であれば、樹脂層のテーパー形状を制御しやすいため樹脂層のテーパーを容易に均一な形状にできる。これにより、樹脂層のテーパーに沿った電極の斜面も平坦化されるため視野側への光反射率は高くなる。しかし、この方法では、フォトリソグラフィー法で樹脂層をパターン形成する際に、平坦化層に設けられた接続孔に樹脂の残渣が残りやすく、接続孔に樹脂の残渣が残ると駆動回路と電極の間で接続不良が生じるという問題が発見された。

そこで、本発明は、有機ＥＬ素子からの光取り出し効率を高めることができる反射斜面を形成でき、駆動回路と電極の接続不良の発生を抑制できる有機ＥＬ表示装置の製造方法の提供を目的とする。

上記課題を解決するために、本発明は、基板上に、駆動回路と、該駆動回路上に設けられ接続孔を有する平坦化層と、接続中継層と、樹脂層と、第１電極と、発光領域を規定する隔壁と、該第１電極上に設けられた有機発光層と、該有機発光層上に設けられた第２電極と、を有する有機ＥＬ表示装置の製造方法であって、
駆動回路と電気的に接続するように接続中継層を該駆動回路上から平坦化層の接続孔を通して該平坦化層上まで形成した後、
端部がテーパーを有する凸形状の樹脂層を前記平坦化層上に形成し、
その後、前記テーパーに沿った斜面を有するように前記樹脂層を覆い、かつ前記平坦化層上で前記接続中継層と電気的に接続するように第１電極を形成することを特徴とする有機ＥＬ表示装置の製造方法を提供するものである。

本発明によれば、有機ＥＬ素子からの光取り出し効率を高めることができ、駆動回路と第１電極の接続不良の発生を抑制できる。

本発明に係る有機ＥＬ表示装置の製造方法の一例を示す図である。 本発明により製造される有機ＥＬ表示装置の一画素の例を示す図である。 接続中継層を形成せずに製造された有機ＥＬ表示装置の断面図である。 現像時間と共に樹脂層の形状が変化する様子を示す模式図である。 発光点からの光が導波し隔壁で吸収され減衰することを示す模式図である。

以下、本発明に係る有機ＥＬ表示装置の製造方法の好適な実施形態について図面を参照して説明する。

図１は本発明に係る有機ＥＬ表示装置の製造方法の一例を示すプロセスフロー断面図であり、図２は本発明により製造される有機ＥＬ表示装置の一画素の上面図の例である。図１において、１は基板、２はＴＦＴ回路層、３はＴＦＴ配線、４は平坦化層、４ａは接続孔、５は接続中継層、６は樹脂層、７は第１電極、８は隔壁、９は有機発光層、１０は第２電極である。第１電極７と第２電極１０は、一方を陽極とし他方を陰極とする。

本発明に係る有機ＥＬ表示装置の製造方法では、まず、基板上に、ＴＦＴ回路層２とＴＦＴ配線３からなる駆動回路を形成する（図１（ａ））。基板１としては、電気絶縁性を有する材料、例えばＳｉやガラスやプラスティック基板等を使用できる。ＴＦＴ回路層２は、アモルファスシリコンや低温ポリシリコン等で形成される半導体層、ＭｏやＷ等の合金材料で形成されるゲート電極層、及び半導体層とゲート電極層の間に介在するＳｉＯ₂等で形成されるＴＦＴ絶縁膜で構成される（不図示）。ＴＦＴ配線３は、配線抵抗を考慮すると可能な限り低抵抗率の材料であることが好ましい。例えばＡｌ、Ａｇ等の金属材料又はこれらの合金材料からなることが好ましい。ゲート電極層及びＴＦＴ配線３を形成する方法としては、蒸着法やスパッタリング法、イオンプレーティング法等が好適である。ＴＦＴ絶縁膜を形成する方法としては、ＣＶＤ法等が好適である。パターン形成する方法としては、フォトリソグラフィー法等の公知の方法を使用できる。

次に、駆動回路上（ＴＦＴ配線３上）に、ＴＦＴ回路層２やＴＦＴ配線３の段差を平坦化するために、平坦化層４を形成する（図１（ａ））。平坦化層４には、ＴＦＴ配線３と第１電極７を電気的に接続するための接続孔４ａを設ける。平坦化層４の材料としては、電気絶縁性を有する材料であれば公知の材料を使用できる。例えばアクリル、ポリイミド等の有機材料をスピンコーティング法やスリットコーティング法等の塗布法により形成するのが平坦性を実現する上で好適であり、フォトリソグラフィー法によりパターン形成される。平坦化層４は平坦性及び電気絶縁性を発現するのに十分な厚さがあれば良く、ＴＦＴ配線３の段差にも依存するが、０．５μｍ〜５μｍ程度の厚さが好適である。

続いて、ＴＦＴ配線３と電気的に接続するように接続中継層５をＴＦＴ配線３上から平坦化層４の接続孔４ａを通して平坦化層上まで形成する（図１（ａ））。接続中継層５の材料としては、導電性を有する材料であれば公知の材料を使用でき、例えば各種金属（合金含む）又はＩＴＯやＩＺＯ等の透明導電膜が好適である。

次に、端部がテーパーを有する凸形状の樹脂層６を平坦化層４上に形成する（図１（ｂ））。樹脂層６は、平坦化層４と同様の有機材料を塗布、露光することでパターン形成でき、テーパーを容易に均一な形状にできる。一般的に、スピンコーティング法やスリットコーティング法等の塗布法で有機材料を塗布した場合、下地の凹凸が平坦化されるため、下地の凹部は凸部や平坦部に比べて厚く塗布される。つまり、平坦化層４の接続孔４ａには、平坦化層４の上面よりも樹脂が厚く塗布される。更に、接続孔４ａのような細孔部には現像液が侵入しにくく、平坦部に比べて現像が進みにくい。これらの要因により、平坦化層４の接続孔４ａには樹脂残渣６ａが生じやすい。接続中継層５を形成しない場合、図３に示すように樹脂残渣６ａによりＴＦＴ配線３と後で形成される第１電極７の間で電気的接続不良が発生する。

接続孔４ａの樹脂残渣６ａを除去する方法としては、現像時間を過度に長くする方法が考えられる。しかし、現像時間を過度に長くすると樹脂層６のサイドエッチング（幅方向への現像）が進行する。樹脂層６の幅が広い場合には、サイドエッチングの影響はほとんどないが、樹脂層６の面積が大きくなり発光領域の面積が小さくなる。一方、樹脂層６の幅が狭い場合には、図４に示すように、サイドエッチングが進行すると共に徐々に樹脂層６の高さが低くなり（図４（ａ））、同時に端部のテーパー角は大きくなっていき（図４（ｂ））、最終的には略半円形状となる（図４（ｃ））。このように現像時間超過によりサイドエッチングが過度に進行した状態では、基板面内におけるローディング効果の影響が顕著になり、樹脂層６の膜厚やテーパー角の面内分布が大きくなる。その結果、有機ＥＬ素子からの発光を視野側へ反射する反射特性に大きなばらつきが生じる。よって、反射特性の観点からすると、樹脂層６の現像時間を過度に長くすることは好ましくない。

また、接続孔４ａの樹脂残渣６ａを除去する方法としては、酸素プラズマによりアッシングする方法も考えられるが、平坦化層４の表面が荒れてしまい、第１電極７の反射率が低下するので好ましくない。

本発明では、接続中継層５を平坦化層４上まで延伸するように形成するため、平坦化層４の接続孔４ａに樹脂残渣６ａが残ったとしても、ＴＦＴ配線３と第１電極７の電気的接続を確実に行うことができる。接続中継層５と第１電極７の接続については、例えば図１（ｃ）のように平坦化層４上で接続中継層５に第１電極７をオーバーラップさせる。

続いて、樹脂層６のテーパーに沿った斜面を有するように樹脂層６を覆い、かつ平坦化層４上で接続中継層５と電気的に接続するように第１電極７を形成する（図１（ｃ））。樹脂層６のテーパーは容易に均一な形状にできるため、樹脂層を覆う第１電極７の斜面は容易に平坦化できる。有機ＥＬ素子中の平面方向に導波した光は第１電極７の斜面で散乱されずに反射されるため、視野側への光反射率を高めることができる。また、接続中継層５、樹脂層６及び第１電極７の位置関係は、例えば図２（ａ）〜（ｃ）のような関係にすることができる。効率良く第１電極７の斜面に光を導波させ反射させて素子外部に取り出す観点からすると、発光領域と樹脂層６の間に接続中継層５の段差が生じない図２（ａ）又は（ｃ）の関係にするのがより好ましい。即ち、図２（ａ）のように平坦化層４上の接続中継層５が形成されていない領域に樹脂層６を形成するか、又は図２（ｃ）のように平坦化層４上に形成された接続中継層上に樹脂層６全体を形成することがより好ましい。また、樹脂層６は発光領域を囲むように配置されていなくてもよい。例えば、樹脂層６は、発光領域の４辺の部分に配置され、発光領域の４角に対応する部分には配置されない構成であってもよい。第１電極７は、導電性を有する反射性金属（合金含む）であれば、Ａｌ、Ｔｉ、Ａｇ、Ｃｒ等の公知の材料を用いることができるが、反射率の高いＡｇ合金を用いるのが好適である。また、有機発光層９への正孔注入特性を向上させるためには、反射性金属上にＩＴＯ等の透明導電膜を積層させた構成とするのが好ましく、このような構成も第１電極７に含まれる。

次に、発光領域を規定する隔壁８を形成する（図１（ｄ））。これにより、隔壁８の開口部８ａのみが発光することになる。例えば図１（ｄ）のように少なくとも樹脂層上の第１電極７と第１電極７の斜面を覆うように隔壁８を形成する。このように形成すると、樹脂層６のテーパー部が発光するのを防止でき、かつ樹脂層６のテーパー部において有機発光層９への電流集中が回避できる点でより好ましい。また、接続中継層５、樹脂層６、第１電極７及び隔壁８の開口部８ａの位置関係は図２（ａ）〜（ｃ）のような関係にすることができる。隔壁８としては、電気絶縁性を有する材料であれば公知の材料を用いることができ、例えばアクリルやポリイミド等の有機材料や酸化シリコンや窒化シリコン等の無機材料を使用できる。隔壁８は電気絶縁性を発現するのに十分な厚さがあれば良いが、０．１μｍ以上５．０μｍ以下の厚さが好適である。

続いて、第１電極上に有機発光層９を形成する（図１（ｅ））。有機発光層９は、ＲＧＢ各色の発光層だけでなく、正孔注入材料、正孔輸送材料、電子輸送材料、電子注入材料等を適宜組み合わせて積層構造とすることができる。有機発光層９は蒸着法等によりパターン形成される。正孔注入材料、正孔輸送材料としては、フタロシアニン化合物、トリアリールアミン化合物、導電性高分子、ペリレン系化合物、Ｅｕ錯体等が使用できる。各色の発光材料としては、トリアリールアミン誘導体、スチルベン誘導体、ポリアリーレン、芳香族縮合多環化合物、芳香族複素環化合物、芳香族複素縮合環化合物、金属錯体化合物等及びこれらの単独オリゴ体又は複合オリゴ体が使用できる。但し、本発明の構成として例示の材料に限定されるものではない。各色の発光層の膜厚は０．０５μｍ以上０．３０μｍ以下が良く、好ましくは０．０５μｍ以上０．１５μｍ以下である。電子注入材料や電子輸送材料としては、アルミニウムに８−ヒドロキシキノリンの３量体が配位したＡｌｑ₃、アゾメチン亜鉛錯体、ジスチリルビフェニル誘導体系等を使用できる。

最後に、有機発光層上に第２電極を形成する（図１（ｅ））。第２電極１０としては、光透過率の高い材料が好ましく、例えばＩＴＯ、ＩＺＯ、ＺｎＯ等の透明導電膜や、ポリアセチレン等の有機導電膜からなることが好ましい。Ａｇ、Ａｌ等の金属材料を１０ｎｍ〜３０ｎｍ程度の膜厚で形成した半透過膜でも良い。

［実施例］
本実施例では、本発明の製造方法により図１の有機ＥＬ表示装置を製造した。なお、第１電極７を陽極とし第２電極１０を陰極とした。

まず、基板１上にＴＦＴ回路層２とＡｌからなるＴＦＴ配線３を配設したＴＦＴ回路基板を作製し、作製したＴＦＴ回路基板をＵＶ／オゾン洗浄処理した。その後、フォトリソ工程により、ポリイミドからなる平坦化層４を、接続孔４ａを設けるようにパターン形成した（図１（ａ））。平坦化層４の焼成後の膜厚は２．２μｍであった。

次に、ＴＦＴ配線３と電気的に接続するようにＩＴＯからなる接続中継層５を、ＴＦＴ配線３上から平坦化層４の接続孔４ａを通して平坦化層４上までパターン形成した（図１（ａ））。接続中継層５の膜厚は１００ｎｍとした。

続いて、フォトリソ工程により、ポリイミドからなり、端部がテーパーを有する凸形状の樹脂層６を、平坦化層４上の発光領域の外囲部にパターン形成した（図１（ｂ））。樹脂層６の焼成後の膜厚は０．８μｍであった。端部のテーパーは均一な形状になった。

次に、樹脂層６のテーパーに沿った斜面を有するように樹脂層６を覆い、かつ平坦化層４上で接続中継層５と電気的に接続するように、Ａｇ（１２０ｎｍ）／ＩＴＯ（１０ｎｍ）の積層構成からなる第１電極７をパターン形成した（図１（ｃ））。

続いて、樹脂層６上の第１電極７と第１電極７の斜面を覆うように隔壁８をパターン形成した。隔壁８の材料としてはポリイミドを用い、焼成後の膜厚は１．５μｍであった。

次に、第１電極７上と隔壁８上に真空蒸着法により、正孔注入層、各色の発光層、電子輸送層をこの順で形成した。具体的には、まずαＮＰＤを成膜し正孔注入層を形成した。正孔注入層の膜厚は５０ｎｍとした。そして、正孔注入層上に、ホストであるアルミキレート錯体（Ａｌｑ₃）と、ゲストであるクマリン６とを、重量比で１００：６となるように共蒸着しＧの発光層を形成した。同様のホストに対してＲ、Ｂ系発光材料をゲストとして共蒸着しＲ、Ｂ発光層を形成した。発光層の膜厚は５０ｎｍとした。その後、各色の発光層上に、アルミキレート錯体（Ａｌｑ₃）を成膜し電子輸送層を形成した。電子輸送層の膜厚は２０ｎｍとした。なお、第１電極７を陰極とし第２電極１０を陽極とした場合には、電子輸送層、発光層、正孔注入層の順で形成すれば良い。

最後に、電子輸送層上にスパッタリング法を用いてＩＴＯを成膜し第２電極１０を形成した。第２電極１０の膜厚は１３０ｎｍとした。

本実施例では、樹脂層６のテーパーを容易に均一な形状にできるため、樹脂層６を覆う第１電極７の斜面は容易に平坦化できる。よって、生産収率を落とさずに製造できる。また、第１電極７の斜面が平坦化されるため、有機ＥＬ素子中の平面方向に導波した光が第１電極７の斜面で散乱されずに反射される。よって、視野側への光反射率を高めることができ、有機ＥＬ素子からの光取り出し効率を高めることができる。

［比較例］
本比較例では、接続中継層を形成しない図３の有機ＥＬ表示装置を製造した。なお、接続中継層５を形成せずに樹脂層６及び第１電極７を順次形成したこと以外は上記実施例と同じ材料及び同じ製造方法で有機ＥＬ表示装置を製造した。

上記実施例及び比較例で製造した有機ＥＬ表示装置の点灯検査結果を表１に示す。点灯検査は、対角３インチのＱＶＧＡ（画素数３２０×２４０）有機ＥＬ表示装置１００個に対して実施し、非点灯画素３個以上（接続孔４ａにおける樹脂残渣６ａ以外の要因での非点灯画素は除く）の表示装置を欠陥と判定しそれ以外を良品と判定した。

表１から分かるように、実施例は比較例と比べて大幅に欠陥表示装置数が低減していることが確認できる。即ち、接続中継層５を形成することによりＴＦＴ配線３と第１電極７の接続不良の発生が大幅に低減されている。また、比較例の表示装置で非点灯画素を解析した結果、接続孔４ａにおけるＴＦＴ配線３と第１電極７の間に厚さ２５０ｎｍ程度の樹脂残渣６ａが確認された。

以上より、本発明の製造方法を用いることで、ＴＦＴ配線３と第１電極７の電気的接続不良の発生を大幅に抑制することが可能となる。

１：基板、２：ＴＦＴ回路層、３：ＴＦＴ配線、４：平坦化層、４ａ：接続孔、５：接続中継層、６：樹脂層、６ａ：樹脂残渣、７：第１電極、８：隔壁、８ａ：開口部、９：有機発光層、１０：第２電極

Claims (4)

1. 基板上に、駆動回路と、該駆動回路上に設けられ接続孔を有する平坦化層と、接続中継層と、樹脂層と、第１電極と、発光領域を規定する隔壁と、該第１電極上に設けられた有機発光層と、該有機発光層上に設けられた第２電極と、を有する有機ＥＬ表示装置の製造方法であって、
   駆動回路と電気的に接続するように接続中継層を該駆動回路上から平坦化層の接続孔を通して該平坦化層上まで形成した後、
   端部がテーパーを有する凸形状の樹脂層を前記平坦化層上に形成し、
   その後、前記テーパーに沿った斜面を有するように前記樹脂層を覆い、かつ前記平坦化層上で前記接続中継層と電気的に接続するように第１電極を形成することを特徴とする有機ＥＬ表示装置の製造方法。
2. 前記平坦化層上の接続中継層が形成されていない領域に前記樹脂層を形成することを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ表示装置の製造方法。
3. 前記平坦化層上に形成された前記接続中継層上に前記樹脂層全体を形成することを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ表示装置の製造方法。
4. 前記第１電極を形成した後、少なくとも前記樹脂層上の第１電極と前記斜面を覆うように隔壁を形成することを特徴とする請求項１乃至３のいずれか１項に記載の有機ＥＬ表示装置の製造方法。

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