JP2011510122A - Fuel additive - Google Patents
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Abstract
式（１）：ＡXＢ1-yＭyＯn（式中、Ａは、ランタニド元素または１つ以上の二価もしくは一価カチオンを含む１つ以上の第ＩＩＩ族元素基から選択され；Ｂは、２２〜２４、４０〜４２および７２〜７５の原子番号を備える１つ以上の元素から選択され；Ｍは、２５〜３０の原子番号を備える１つ以上の元素から選択され；ｘは、１つの数（このとき、０＜ｘ≦１である）であると規定され；ｙは、１つの数（このとき、０≦ｙ＜０．５である）であると規定されている）に規定された組成式を有する１つ以上の複合酸化物を含む燃料添加剤。Equation (1): A X B 1 -y M y O n ( wherein, A is selected from one or more group III element groups containing lanthanide elements or one or more divalent or monovalent cation; B is selected from one or more elements with atomic numbers of 22-24, 40-42 and 72-75; M is selected from one or more elements with atomic numbers of 25-30; Defined as one number (where 0 <x ≦ 1); y is defined as one number (where 0 ≦ y <0.5)) A fuel additive comprising one or more composite oxides having the composition formula defined in 1.
Description
本発明は、燃料添加剤に関する。より詳細な実施形態では、本発明は、燃料中に高い硫黄含量を備える場合でさえ有効な燃料添加剤に関する。 The present invention relates to a fuel additive. In a more detailed embodiment, the present invention relates to a fuel additive that is effective even with high sulfur content in the fuel.
酸化セリウムは、自動車における有毒な排気物質を排除するための三元触媒コンバータの触媒中の成分として広汎に使用されてきた。触媒中に含有された酸化セリウムは、還元ガスの存在下における酸素の放出、および酸化種との相互作用による酸素の除去による酸素貯蔵所として機能する、化学的に活性な成分として作用できる。酸化セリウムは、以下のプロセス：
２ＣｅＯ2＜＝＞Ｃｅ2Ｏ3＋０．５Ｏ2
によって酸素を貯蔵および放出することができる。
Cerium oxide has been widely used as a component in the catalyst of three-way catalytic converters to eliminate toxic exhaust emissions in automobiles. The cerium oxide contained in the catalyst can act as a chemically active component that functions as an oxygen reservoir by release of oxygen in the presence of reducing gas and removal of oxygen by interaction with oxidizing species. Cerium oxide processes the following:
2CeO 2 <=> Ce 2 O 3 + 0.5O 2
Can store and release oxygen.
酸化セリウムは、燃料に添加される添加剤としても使用されてきた。そのような使用では、酸化セリウムは、有毒な排気ガスの放出を減少させることが見いだされている触媒作用を提供する。酸化セリウムの添加は、さらにまた酸化セリウムが内燃機関を通過するにつれて燃料の燃焼を改善することも見いだされている。燃焼の改善に起因して、作り出される汚染物質ははるかに少なくなる。例えば、酸化セリウムがディーゼルエンジンのための燃料添加剤として使用される場合は、およそ１０％の効率の上昇が達成されており、さらにまた最大６５％のＮＯxガスの放出減少もまた測定されている（Ｏｘｏｎｉｃａのウェブサイトを参照されたい）。 Cerium oxide has also been used as an additive to fuels. In such uses, cerium oxide provides a catalytic action that has been found to reduce the emission of toxic exhaust gases. The addition of cerium oxide has also been found to improve fuel combustion as cerium oxide passes through the internal combustion engine. Due to improved combustion, much less pollutants are created. For example, when cerium oxide is used as a fuel additive for a diesel engine, an efficiency increase of approximately 10% has been achieved, and a reduction in NO x gas emissions of up to 65% has also been measured. (See the Oxonica website).
酸化セリウム粒子を燃料中に懸濁させたままで維持するためには、通常は酸化セリウム粒子のコロイド分散を調製することが必要であり、これは酸化セリウム粒子が極めて微細である、例えば最大３００ｎｍの最大粒径を有するサブミクロン粒子であることを必要とする。 In order to keep the cerium oxide particles suspended in the fuel, it is usually necessary to prepare a colloidal dispersion of the cerium oxide particles, which is very fine, for example up to 300 nm. Requires submicron particles with maximum particle size.
特許文献には、燃料添加剤としての酸化セリウム、または修飾形の酸化セリウムの使用を考察している幾つかの文書が記載されている。
国際公開第０３／０４０２７０号（その全内容は相互参照により本明細書に組み入れられる）は、希土類金属、貴金属もしくは周期表の第ＩＩＡ族、第ＩＩＩＢ族、第ＶＢ族、もしくは第ＶＩＢ族の金属を含む遷移金属である二価もしくは三価金属またはメタロイド（半金属）と、極性もしくは非極性有機溶媒とを用いてドープされている酸化セリウム粒子を含む燃料添加剤について記載している。
The patent literature describes several documents that discuss the use of cerium oxide as a fuel additive, or a modified form of cerium oxide.
WO 03/040270, the entire contents of which are incorporated herein by cross reference, is a rare earth metal, noble metal or group IIA, group IIIB, group VB, or group VIB metal of the periodic table. A fuel additive comprising cerium oxide particles doped with a divalent or trivalent metal or metalloid (metalloid), which is a transition metal containing, and a polar or nonpolar organic solvent is described.
この特許出願に記載されたドープされた酸化セリウム粒子は、以下の式で表される。
Ｃｅ1-XＭXＯ2
ここで、Ｍは上述した金属もしくはメタロイド、特にＲｈ、Ｃｕ、Ａｇ、Ａｕ、Ｐｄ、Ｐｔ、Ｓｂ、Ｓｅ、Ｆｅ、Ｇａ、Ｍｇ、Ｍｎ、Ｃｒ、Ｂｅ、Ｂ、Ｃｏ、ＶおよびＣａならびにＰｒ、ＳｍおよびＧｄであり、ｘは最大０．３の数値を有する。特に銅が好ましい。
The doped cerium oxide particles described in this patent application are represented by the following formula:
Ce 1-X M X O 2
Here, M is the metal or metalloid described above, particularly Rh, Cu, Ag, Au, Pd, Pt, Sb, Se, Fe, Ga, Mg, Mn, Cr, Be, B, Co, V and Ca, and Pr, Sm and Gd, where x has a maximum value of 0.3. Copper is particularly preferable.
または、ドープされた酸化セリウム粒子は、以下の式で表される。
［（ＣｅＯ2）1-n（ＲＥＯy）n］1-kＭ’k
ここで、Ｍ’は希土類以外の前記金属もしくはメタロイドであり、ＲＥは希土類であり、ｙは１もしくは１．５であり、ｎおよびｋの各々は最大０．５、好ましくは０．３までの数値を有する。
銅は、好ましい金属もしくはメタロイドである。
Or the doped cerium oxide particle | grain is represented by the following formula | equation.
[(CeO 2 ) 1-n (REO y ) n ] 1-k M ′ k
Where M ′ is the metal or metalloid other than the rare earth, RE is the rare earth, y is 1 or 1.5, and each of n and k is up to 0.5, preferably up to 0.3. Has a numerical value.
Copper is a preferred metal or metalloid.
国際公開第２００４／０６５５２９号（その全内容は相互参照により本明細書に組み入れられる）は類似の開示を有するが、この特許出願は、内燃機関のための燃料の効率を改善する方法であって、前記燃料を車両または内燃機関を含む他の装置へ導入する前に、前記燃料に酸化セリウムおよび／またはドープされた酸化セリウム、ならびに任意で、１つ以上の燃料添加剤を加える工程を含む方法に関する。 WO 2004/065529, the entire contents of which are incorporated herein by cross-reference, has a similar disclosure, but this patent application is a method for improving fuel efficiency for an internal combustion engine. Adding cerium oxide and / or doped cerium oxide and optionally one or more fuel additives to the fuel prior to introducing the fuel into a vehicle or other device including an internal combustion engine. About.
本出願に記載された本発明において使用できるドープされた酸化セリウムは、式：Ｃｅ1-xＭxＯ2を有し、Ｍは、上述した金属もしくはメタロイド、特にＲｈ、Ｃｕ、Ａｇ、Ａｕ、Ｐｄ、Ｐｔ、Ｓｂ、Ｓｅ、Ｆｅ、Ｔｉ、Ｇａ、Ｍｇ、Ｍｎ、Ｃｒ、Ｂｅ、Ｂ、Ｃｏ、ＶおよびＣａならびにＰｒ、Ｓｍ、およびＧｄである。 The doped cerium oxide that can be used in the present invention described in this application has the formula Ce 1-x M x O 2 , where M is a metal or metalloid as described above, in particular Rh, Cu, Ag, Au, Pd, Pt, Sb, Se, Fe, Ti, Ga, Mg, Mn, Cr, Be, B, Co, V, and Ca, and Pr, Sm, and Gd.
燃料添加剤は、前記燃料を（例えば、サービスステーションで）分配する時点に前記燃料と混合される製品の形態で提供されてもよい。これらの実施形態では、燃料添加剤は、自動車の燃料タンク内へ、前記自動車の燃料タンクを満タンにする前、または直後に直接注入することができる。または、燃料添加剤は、サービスステーションで燃料貯蔵タンク内において前記燃料と混合することができる。しかし、燃料添加剤は、典型的には石油精製所で、燃料の製造時点に前記燃料と混合された燃料添加剤を有することが一層より望ましい。 The fuel additive may be provided in the form of a product that is mixed with the fuel at the time of dispensing the fuel (eg, at a service station). In these embodiments, the fuel additive can be injected directly into the fuel tank of the vehicle before or immediately after the vehicle fuel tank is full. Alternatively, the fuel additive can be mixed with the fuel in a fuel storage tank at a service station. However, it is even more desirable for the fuel additive to have a fuel additive mixed with the fuel at the time of fuel production, typically at an oil refinery.
その全内容が相互参照により本明細書に組み入れられる本発明者らの同時係属の国際特許出願ＰＣＴ／ＡＵ２００７／０００４８８号では、本発明者らは、排気物質触媒として有用な材料について記載している。 In our co-pending international patent application PCT / AU2007 / 000488, the entire contents of which are incorporated herein by cross reference, we describe materials useful as exhaust catalyst. .
本特許の出願人は、本明細書で考察した先行技術がオーストラリアまたは他の国での一般的知識の一部を形成するとは認めていない。
この明細書を通して、用語「〜を含む」およびその文法上の同等物は、文脈上明らかにそうでないことが示されていない限り、包含的意味を有すると見なすべきである。
Applicants of this patent do not admit that the prior art discussed herein forms part of the general knowledge in Australia or other countries.
Throughout this specification, the term “comprising” and its grammatical equivalents should be considered to have inclusive meanings unless the context clearly indicates otherwise.
本発明者らは、本発明者らの同時係属の国際特許出願ＰＣＴ／ＡＵ２００７／０００４８８号において記載した触媒物質が、燃料添加剤としても特に有用であることを今や見いだした。 We have now found that the catalytic materials described in our co-pending international patent application PCT / AU2007 / 000488 are also particularly useful as fuel additives.
第１態様では、本発明は、燃料添加剤であって、式（１）に規定された組成式を有する１つ以上の複合酸化物を含む燃料添加剤を提供する。
ＡXＢ1-yＭyＯn （１）
ここで、
Ａは、ランタニド元素または１つ以上の二価もしくは一価カチオンを含む１つ以上の第ＩＩＩ族元素基から選択され；
Ｂは、２２〜２４、４０〜４２および７２〜７５の原子番号を備える１つ以上の元素から選択され；
Ｍは、２５〜３０の原子番号を備える１つ以上の元素から選択され；
ｘは、１つの数であり、０＜ｘ≦１と規定され；
ｙは、１つの数であり、０≦ｙ＜０．５と規定される。
In a first aspect, the present invention provides a fuel additive comprising one or more complex oxides having a composition formula defined in Formula (1).
A X B 1-y M y O n (1)
here,
A is selected from a lanthanide element or one or more Group III element groups comprising one or more divalent or monovalent cations;
B is selected from one or more elements with atomic numbers of 22-24, 40-42 and 72-75;
M is selected from one or more elements having an atomic number of 25-30;
x is a number and is defined as 0 <x ≦ 1;
y is one number and is defined as 0 ≦ y <0.5.
１つの実施形態では、１つ以上の複合酸化物は、式（２）に規定された一般組成を有する。
ＡXＡ’WＢ1-yＭyＯn （２）
ここで、
Ａは、ランタニド元素を含む１つ以上の第ＩＩＩ族元素であり；
Ａ’は、１つ以上の二価もしくは一価カチオンであり；
ｗは、１つの数であり、０≦ｗ≦１と規定され；
０．５＜ｘ＋ｗ≦１であり、および
Ｂ、Ｍ、Ｐ、ｘおよびｙは、式（１）に規定されている。
好ましい実施形態では、Ａは、Ｌａ、Ｃｅ、ＳｍおよびＮｄから選択され、Ａ’は、Ｓｒ、Ｂａ、およびＣａから選択され、Ｂは、Ｔｉ、Ｖ、ＷおよびＭｏから選択され、ならびにＭは、ＣｕおよびＮｉから選択される。
より好ましい実施形態では、Ａは、Ｌａおよび／またはＣｅであり、Ａ’は、Ｓｒであり、Ｂは、Ｔｉであり、ならびにＭは、Ｃｕおよび／またはＮｉである。
In one embodiment, the one or more composite oxides have a general composition defined in Formula (2).
A X A 'W B 1- y M y O n (2)
here,
A is one or more Group III elements including a lanthanide element;
A ′ is one or more divalent or monovalent cations;
w is a number and is defined as 0 ≦ w ≦ 1;
0.5 <x + w ≦ 1, and B, M, P, x, and y are defined in Equation (1).
In a preferred embodiment, A is selected from La, Ce, Sm and Nd, A ′ is selected from Sr, Ba and Ca, B is selected from Ti, V, W and Mo, and M is , Cu and Ni.
In a more preferred embodiment, A is La and / or Ce, A ′ is Sr, B is Ti, and M is Cu and / or Ni.
この実施形態では、複合酸化物は、式（３）に規定された一般式を有する。
（Ｌａ，Ｃｅ）XＳｒWＴｉ1-yＭyＯn （３）
In this embodiment, the composite oxide has the general formula defined in Formula (3).
(La, Ce) X Sr W Ti 1-y M y O n (3)
また別の実施形態では、少なくとも１つの複合酸化物相は、一般式（４）、およびより好ましくは式（５）、を備えるペロブスカイトである。
ＡXＡ’WＢ1-yＭyＯ3 （４）
（Ｌａ，Ｃｅ）XＳｒWＴｉ1-yＭyＯ3 （５）
ここで、（４）および（５）の中の用語は、上記の（１）および（２）に規定したとおりである。
この式のペロブスカイト成分は、実質的に均質および相純粋組成物を示すことを適切に示す。
In yet another embodiment, the at least one complex oxide phase is a perovskite comprising general formula (4), and more preferably formula (5).
A X A ' W B 1- y My O 3 (4)
(La, Ce) X Sr W Ti 1-y M y O 3 (5)
Here, the terms in (4) and (5) are as defined in (1) and (2) above.
The perovskite component of this formula suitably indicates that it exhibits a substantially homogeneous and phase pure composition.
複合酸化物材料は、およそ１５ｍ2／ｇより大きい、好ましくはおよそ２０ｍ2／ｇより大きい、より好ましくはおよそ３０ｍ2／ｇより大きい初期表面積、ならびに１，０００℃の空気中での２時間にわたるエージング後におよそ５ｍ2／ｇより大きい、好ましくはおよそ１０ｍ2／ｇより大きい、より好ましくはおよそ１５ｍ2／ｇより大きい表面積を有することができる。 The composite oxide material has an initial surface area of greater than approximately 15 m 2 / g, preferably greater than approximately 20 m 2 / g, more preferably greater than approximately 30 m 2 / g, and over 2 hours in air at 1,000 ° C. It may have a surface area after aging of greater than about 5 m 2 / g, preferably greater than about 10 m 2 / g, more preferably greater than about 15 m 2 / g.
複合酸化物材料は一般に、およそ２ｎｍ〜およそ１５０ｎｍ、好ましくはおよそ２〜１００ｎｍの平均粒径を示しており、およそ７ｎｍ〜およそ２５０ｎｍ、より好ましくはおよそ１０ｎｍ〜およそ１５０ｎｍの範囲内の孔径を有する。しかし、複合酸化物材料の平均粒径および孔径は、選択された特定の複合酸化物に依存して、変動する可能性がある。
より好ましくは、複合酸化物材料は、実質的にバラつきのある孔径範囲を示すことができる。
The composite oxide material generally exhibits an average particle size of about 2 nm to about 150 nm, preferably about 2 to 100 nm, and has a pore size in the range of about 7 nm to about 250 nm, more preferably about 10 nm to about 150 nm. However, the average particle size and pore size of the composite oxide material can vary depending on the particular composite oxide selected.
More preferably, the composite oxide material can exhibit a substantially variable pore size range.
本発明の複合酸化物材料は、一般式（１）において上記で記載した元素の前駆体を混合することにより形成され、その後適切な熱処理を行うことによって目標とする相が形成される。前駆体は、例えば使用した元素の塩、酸化物または金属などの任意の適切な形態であってもよい。前駆体混合物は、固体の混合物、溶液、または固体と溶液の組み合わせの形態にあってもよい。溶液は、塩を例えば水、酸、アルカリまたはアルコール類などの溶媒中に溶解させることによって形成することができる。塩は、硝酸塩類、炭酸塩類、酸化物類、酢酸塩類、シュウ酸塩類、および塩化物類であってもよいが、それらに限定されない。例えばアルコキシド類などの元素の有機金属形もまた使用できる。
固体分散液もまた、適切な前駆体材料として使用することができる。
The composite oxide material of the present invention is formed by mixing the precursors of the elements described above in the general formula (1), and then a target phase is formed by performing an appropriate heat treatment. The precursor may be in any suitable form such as, for example, a salt, oxide or metal of the element used. The precursor mixture may be in the form of a solid mixture, a solution, or a combination of solid and solution. Solutions can be formed by dissolving the salt in a solvent such as water, acid, alkali or alcohols. The salt may be, but is not limited to, nitrates, carbonates, oxides, acetates, oxalates, and chlorides. For example, organometallic forms of elements such as alkoxides can also be used.
Solid dispersions can also be used as suitable precursor materials.
複合酸化物を形成するために前駆体を混合する様々な方法には、例えば混合および粉砕、共沈降、熱蒸発およびスプレー熱分解、ポリマーおよび界面活性剤複合物の混合ならびにゾルゲル法を含むことができるが、それらに限定されない。必要な場合は、最終相組成は、混合に続く熱加工処理によって達成される。加熱する工程は、任意の適切な加熱装置を用いて実施することができ、ホットプレートもしくはスプレー熱分解に使用されるような他の加熱基板、オーブン固定テーブル炉、回転炉、誘導路、流動床炉、浴釜、自溶炉、真空炉、回転式乾燥機、スプレー乾燥機、スピン・フラッシュ乾燥機を含むことができるがそれらに限定されない。 Various methods of mixing precursors to form composite oxides include, for example, mixing and grinding, co-precipitation, thermal evaporation and spray pyrolysis, mixing of polymer and surfactant composites, and sol-gel methods. Yes, but not limited to them. If necessary, the final phase composition is achieved by thermal processing following mixing. The heating step can be performed using any suitable heating device, such as a hot plate or other heated substrate such as used for spray pyrolysis, oven-fixed table furnace, rotary furnace, induction path, fluidized bed. Furnace, bath kettle, flash furnace, vacuum furnace, rotary drier, spray drier, spin flash drier can be included but are not limited to them.
好ましい実施形態では、均質な複合酸化物は、その全内容が相互参照により本明細書に組み入れられる米国特許第６，７５２，６７９号、「Ｐｒｏｄｕｃｔｉｏｎ ｏｆ Ｆｉｎｅ−Ｇｒａｉｎｅｄ Ｐａｒｔｉｃｌｅｓ」に記載された方法によって形成される。
また均質な複合酸化物が形成された別の好ましい実施形態では、その全内容が相互参照により本明細書に組み入れられる米国特許第６，８５２，６７９号および米国特許出願第６０／５３８８６７号に記載された方法によって指示されたサイズ範囲内のナノサイズの粒子およびサイズ範囲内のナノスケール孔を有している。
In a preferred embodiment, the homogeneous composite oxide is formed by the method described in US Pat. No. 6,752,679, “Production of Fine-Grained Particles”, the entire contents of which are hereby incorporated by reference. Is done.
Also in another preferred embodiment in which a homogeneous composite oxide has been formed, it is described in US Pat. No. 6,852,679 and US Patent Application No. 60/538867, the entire contents of which are hereby incorporated by reference. Having nanosized particles within the size range indicated by the published method and nanoscale pores within the size range.
均質な複合酸化物が形成されたより好ましい実施形態では、それらの全内容が相互参照により本明細書に組み入れられる米国特許第６，７５２，６７９号および米国特許出願第６０／５３８８６７号および米国特許出願第６０／５８２９０５号に記載されている方法を用いることによって、指示されたサイズ範囲内のナノサイズの粒子および指示されたサイズ範囲内のナノスケール孔を有し、ならびに前駆体元素の１つとしてのナノスケール粒子のコロイド状分散水溶液を使用する。 In a more preferred embodiment in which a homogeneous composite oxide is formed, US Pat. No. 6,752,679 and US patent application 60/538867 and US patent application, the entire contents of which are hereby incorporated by reference. By using the method described in 60/582905, having nanosized particles in the indicated size range and nanoscale pores in the indicated size range, and as one of the precursor elements A colloidal dispersion aqueous solution of nanoscale particles is used.
一部の実施形態では、複合酸化物は、分散した粒子の形態で提供される。分散した粒子は、３００ｎｍまでの粒径を有してもよい。分散した粒子は、米国特許第６，７５２，６７９号もしくは米国特許出願第６０／５３８８６７号もしくは米国特許出願第６０／５８２９０５号に記載された方法によって複合酸化物材料を形成し、その後で複合酸化物材料を粉砕することによって形成することができる。驚くべきことに、米国特許第６，７５２，６７９号および米国特許出願第６０／５３８８６７号および米国特許出願第６０／５８２９０５号に記載された方法によって形成される凝集した粒子は、粗にしか凝集しておらず、容易に粉砕もしくは製粉して分散した粒子を形成できることが見いだされている。 In some embodiments, the composite oxide is provided in the form of dispersed particles. The dispersed particles may have a particle size up to 300 nm. The dispersed particles form a composite oxide material by the method described in US Pat. No. 6,752,679 or US patent application 60/538867 or US patent application 60/582905, after which composite oxidation is performed. It can be formed by grinding a material. Surprisingly, the agglomerated particles formed by the methods described in US Patent No. 6,752,679 and US Patent Application No. 60/538867 and US Patent Application No. 60/582905 are only coarsely aggregated. However, it has been found that dispersed particles can be easily formed by pulverization or milling.
本発明の一部の実施形態では、ＡはＣｅであり、ＢはＴｉであり、ｙは０であり、ｚは０であり、ｎは４である。これは、式：ＣｅＴｉＯ4を有する複合酸化物を生じさせる。
本発明による燃料添加剤は、さらにまた１つ以上の溶媒を含むことができる。１つ以上の溶媒は、有機溶媒を含むことができる。１つ以上の溶媒は、非極性有機溶媒または極性有機溶媒を含むことができる。当業者であれば、本発明による燃料添加剤中に多数の溶媒を使用できることを容易に理解するであろう。溶媒は燃料中に可溶性であり、金属酸化物の粒子のための担体または送達剤として機能する。
In some embodiments of the invention, A is Ce, B is Ti, y is 0, z is 0, and n is 4. This gives rise to a complex oxide having the formula: CeTiO 4 .
The fuel additive according to the present invention may further comprise one or more solvents. The one or more solvents can include an organic solvent. The one or more solvents can include a nonpolar organic solvent or a polar organic solvent. One skilled in the art will readily appreciate that a number of solvents can be used in the fuel additive according to the present invention. The solvent is soluble in the fuel and functions as a carrier or delivery agent for the metal oxide particles.
多数の他の成分もまた、燃料添加剤に添加することができる。これらの他の成分は：
洗剤、
曇り除去剤、
消泡剤、
点火向上剤、
防錆剤または防蝕剤、
防臭剤、
酸化防止剤、
金属不活性化剤、
潤滑剤、
染料、を含むことができる。
A number of other components can also be added to the fuel additive. These other ingredients are:
detergent,
Defogging agent,
Antifoam,
Ignition improver,
Rust preventive or anticorrosive,
Deodorant,
Antioxidant,
Metal deactivators,
lubricant,
Dyes.
当業者であれば、上記の添加剤の性質および供給源を容易に理解するであろう。当業者であれば、さらにまた燃料添加剤には、どの位の各添加剤を添加できるかを容易に理解するであろう。 One skilled in the art will readily understand the nature and source of the above additives. Those skilled in the art will also readily understand how much of each additive can be added to the fuel additive.
本発明者らは、複合金属酸化物が、本発明の第１のアスペクトに関連して記載したように、本発明による燃料添加剤として使用するために特に適合することを見いだした。詳細には、本発明の燃料添加剤は、硫黄による不活性化または中毒に対して増強された抵抗性を示す。本発明者らは、硫黄による不活性化または中毒に対して増強された抵抗性に起因して、本発明による燃料添加剤は、例えばディーゼル燃料などの燃料に、燃料の製造施設（典型的には石油精製所であろう）または燃料のための大量貯蔵施設で添加するのに特に適していると考えている。石油精製所または大量貯蔵施設での燃料へ酸化セリウムをベースとする燃料添加剤を組み入れるためのこれまでの努力は、燃料添加剤の不適正な性能を生じさせたが、本発明者らはこれが硫黄による不活性化または中毒に起因すると仮定していた。これに関連して、現代的な高品質ディーゼル燃料さえ５０ｐｐｍまでの硫黄を含有することは理解されるであろう。 The inventors have found that the composite metal oxide is particularly suitable for use as a fuel additive according to the present invention, as described in connection with the first aspect of the present invention. Specifically, the fuel additive of the present invention exhibits enhanced resistance to sulfur inactivation or poisoning. Because of the increased resistance to sulfur inactivation or poisoning, the inventors have found that fuel additives according to the present invention can be used in fuel production facilities (typically diesel fuel, for example). Would be an oil refinery) or be considered particularly suitable for addition in a mass storage facility for fuel. Previous efforts to incorporate cerium oxide-based fuel additives into fuels at oil refineries or mass storage facilities have resulted in inadequate performance of fuel additives, which we have It was postulated to be due to sulfur inactivation or poisoning. In this context, it will be appreciated that even modern high quality diesel fuels contain up to 50 ppm sulfur.
第２のアスペクトでは、本発明は、燃料添加剤を製造するための方法であって、上記に記載した式（１）のナノサイズの粒子を有する凝集した粒子の形態で形成された複合金属酸化物を形成する工程と、前記粒子凝集体を破壊して３００ｎｍ未満の粒径を有する複合金属酸化物の分散した粒子を形成する工程と、および前記粒子を燃料に添加する工程とからなる方法を提供する。 In a second aspect, the present invention is a method for producing a fuel additive, the composite metal oxidation formed in the form of agglomerated particles having nano-sized particles of formula (1) as described above A method comprising: a step of forming an object; a step of breaking the particle aggregate to form a dispersed particle of a composite metal oxide having a particle size of less than 300 nm; and a step of adding the particle to a fuel. provide.
一部の実施形態では、本方法は、前記粒子を１つ以上の溶媒と混合する工程をさらに含むことができる。溶媒は、燃料中で可溶性であり、金属酸化物の粒子のための担体または送達剤として機能する。燃料添加剤には、上記に記載したように、他の添加剤を添加することもできる。 In some embodiments, the method can further comprise mixing the particles with one or more solvents. The solvent is soluble in the fuel and functions as a carrier or delivery agent for the metal oxide particles. Other additives can be added to the fuel additive as described above.
第３のアスペクトでは、本発明は、燃料添加剤であって、溶媒と上記の式（１）に規定した組成式を有する１つ以上複合酸化物を含む燃料添加剤を提供する。溶媒は、燃料中で可溶性であり、金属酸化物の粒子のための担体または送達剤として機能する。燃料混合物は、溶媒中の複合金属酸化物の粒子の懸濁液または分散液の形態にあってもよい。 In a third aspect, the present invention provides a fuel additive comprising a solvent and one or more composite oxides having a solvent and a composition formula defined in Formula (1) above. The solvent is soluble in the fuel and functions as a carrier or delivery agent for the metal oxide particles. The fuel mixture may be in the form of a suspension or dispersion of mixed metal oxide particles in a solvent.
また別の態様では、本発明は、炭化水素をベースとする燃料および本明細書に記載したような燃料添加剤を含む燃料をさらに提供する。炭化水素をベースとする燃料は、ディーゼル燃料であってもよい。 In yet another aspect, the present invention further provides a fuel comprising a hydrocarbon-based fuel and a fuel additive as described herein. The hydrocarbon based fuel may be a diesel fuel.
当業者には理解されるように、本明細書に示した化学式の全部において、ｎは式の中で酸素を金属種と本質的に平衡させる数値である。 As will be appreciated by those skilled in the art, in all of the chemical formulas set forth herein, n is a numerical value that essentially balances oxygen with the metal species in the formula.
材料の調製 Material preparation
組成式：Ｌａ0.8Ｓｒ0.2ＴｉＯ3＋１０重量％のＣｅＯ2の複合金属酸化物は、以下のように製造した。
Ｔｉを除く必要な元素全部を含有する溶液は、４５ｍＬの水、１０ｇの硝酸、４６．２９ｇの硝酸ランタン六水和物、５．６６ｇの硝酸ストロンチウムおよび７．５７ｇの硝酸セリウム六水和物を混合する工程によって製造した。
１０．６７ｇのチタンをベースとするナノ粒子を溶液に加え、粒子が分散して透明溶液が形成されるまで５０℃の温度で攪拌した。
次のこの溶液を１６ｇのカーボンブラックに加え、高速攪拌機を用いて混合した。結果として生じた混合物を７０ｇのアニオン性界面活性剤と加え、再び高速攪拌機を用いて混合した。
最終混合物は６５０℃へ緩徐に加熱処理し、次に８００℃で２時間にわたり、およびさらに２時間にわたり、１，０００℃で処理した。ＸＲＤ分析は、ペロブスカイト相ＬａＳｒ0.5Ｔｉ2Ｏ6および（Ｃｅ，Ｌａ）2Ｔｉ2Ｏ7が実施例１に存在する相の主要タイプであることを示した。
Composition formula: La 0.8 Sr 0.2 TiO 3 +10 wt% CeO 2 composite metal oxide was produced as follows.
A solution containing all the necessary elements except Ti was 45 mL water, 10 g nitric acid, 46.29 g lanthanum nitrate hexahydrate, 5.66 g strontium nitrate and 7.57 g cerium nitrate hexahydrate. Manufactured by mixing.
10.67 g of titanium-based nanoparticles were added to the solution and stirred at a temperature of 50 ° C. until the particles were dispersed and a clear solution was formed.
This solution was then added to 16 g of carbon black and mixed using a high speed stirrer. The resulting mixture was added with 70 g of anionic surfactant and again mixed using a high speed stirrer.
The final mixture was slowly heat treated to 650 ° C., then at 800 ° C. for 2 hours, and for an additional 2 hours at 1,000 ° C. XRD analysis showed that the perovskite phases LaSr 0.5 Ti 2 O 6 and (Ce, La) 2 Ti 2 O 7 are the major types of phases present in Example 1.
組成式：Ｌａ0.5Ｓｒ0.25Ｔｉ0.96Ｎｉ0.04Ｏn＋１０重量％のＣｅＯ2の複合金属酸化物は、実施例１に類似する方法を用いて製造した。ＸＲＤ分析は、ペロブスカイト相ＬａＳｒ0.5Ｔｉ2Ｏ6および（Ｃｅ，Ｌａ）2Ｔｉ2Ｏ7が存在する相の主要タイプであることを示した。 Composition formula: La 0.5 Sr 0.25 Ti 0.96 Ni 0.04 O n +10 wt% CeO 2 composite metal oxide was prepared using a method similar to Example 1. XRD analysis showed that the perovskite phases LaSr 0.5 Ti 2 O 6 and (Ce, La) 2 Ti 2 O 7 are the main types of phases present.
組成式：Ｌａ0.8Ｓｒ0.2Ｔｉ0.96Ｎｉ0.04Ｏn＋１０重量％のＣｅＯ2の複合金属酸化物は、実施例１に類似する方法を用いて製造した。ＸＲＤ分析は、ペロブスカイト相ＬａＳｒ0.5Ｔｉ2Ｏ6および（Ｃｅ，Ｌａ）2Ｔｉ2Ｏ7が存在する相の主要タイプであることを示した。 Composition formula: La 0.8 Sr 0.2 Ti 0.96 Ni 0.04 O n +10 wt% of CeO 2 composite metal oxide was prepared using a method similar to Example 1. XRD analysis showed that the perovskite phases LaSr 0.5 Ti 2 O 6 and (Ce, La) 2 Ti 2 O 7 are the main types of phases present.
組成式：Ｌａ0.8Ｓｒ0.2Ｔｉ0.93Ｎｉ0.04Ｃｕｏ0.03Ｏn＋１０重量％のＣｅＯ2の複合金属酸化物は、実施例１に類似する方法を用いて製造した。ＸＲＤ分析は、ペロブスカイト相ＬａＳｒ0.5Ｔｉ2Ｏ6および（Ｃｅ，Ｌａ）2Ｔｉ2Ｏ7が存在する相の主要タイプであることを示した。 Composition formula: La 0.8 Sr 0.2 Ti 0.93 Ni 0.04 Cuo 0.03 O n +10 wt% CeO 2 composite metal oxide was prepared using a method similar to Example 1. XRD analysis showed that the perovskite phases LaSr 0.5 Ti 2 O 6 and (Ce, La) 2 Ti 2 O 7 are the main types of phases present.
組成式：ＬａＴｉ0.96Ｎｉ0.04Ｏn＋１０重量％のＣｅＯ2の複合金属酸化物は、実施例１に類似する方法を用いて製造した。ＸＲＤ分析は、ペロブスカイト相ＬａＳｒ0.5Ｔｉ2Ｏ6および（Ｃｅ，Ｌａ）2Ｔｉ2Ｏ7が存在する相の主要タイプであることを示した。 Composition formula: LaTi 0.96 Ni 0.04 O n +10 wt% of CeO 2 composite metal oxide was prepared using a method similar to Example 1. XRD analysis showed that the perovskite phases LaSr 0.5 Ti 2 O 6 and (Ce, La) 2 Ti 2 O 7 are the main types of phases present.
組成式：ＣｅＴｉ0.96Ｎｉ0.04Ｏnの複合金属酸化物は、実施例１に類似する方法を用いて製造した。ＸＲＤ分析は、（Ｃｅ，Ｌａ）2Ｔｉ2Ｏ7相が存在する相の主要タイプであることを示した。 Formula: composite metal oxide CeTi 0.96 Ni 0.04 O n was prepared using a method analogous to Example 1. XRD analysis showed that the (Ce, La) 2 Ti 2 O 7 phase is the major type of phase present.
Claims (18)
ＡXＢ1-yＭyＯn （１）
（式中、
Ａは、ランタニド元素または１つ以上の二価もしくは一価カチオンを含む１つ以上の第ＩＩＩ族元素基から選択され；
Ｂは、２２〜２４、４０〜４２および７２〜７５の原子番号を備える１つ以上の元素から選択され；
Ｍは、２５〜３０の原子番号を備える１つ以上の元素から選択され；
ｘは、１つの数（このとき、０＜ｘ≦１である）であると規定され；
ｙは、１つの数（このとき、０≦ｙ＜０．５である）であると規定されている）
に規定された組成式を有する１つ以上の複合酸化物を含む燃料添加剤。 Formula (1):
A X B 1-y M y O n (1)
(Where
A is selected from a lanthanide element or one or more Group III element groups comprising one or more divalent or monovalent cations;
B is selected from one or more elements with atomic numbers of 22-24, 40-42 and 72-75;
M is selected from one or more elements having an atomic number of 25-30;
x is defined as a single number (where 0 <x ≦ 1);
y is defined as one number (where 0 ≦ y <0.5))
A fuel additive comprising one or more composite oxides having the composition formula defined in 1.
ＡXＡ’WＢ1-yＭyＯn （２）
（式中、
Ａは、ランタニド元素を含む１つ以上の第ＩＩＩ族元素であり；
Ａ’は、１つ以上の二価もしくは一価カチオンであり；
ｗは、１つの数（このとき、０≦ｗ≦１である）であると規定され；
０．５＜ｘ＋ｗ＜１であり、および
Ｂ、Ｍ、Ｐ、ｘおよびｙは、式（１）に規定されている）
に規定された組成式を有する、請求項１に記載の燃料添加剤。 The one or more composite oxides may have the formula (2):
A X A 'W B 1- y M y O n (2)
(Where
A is one or more Group III elements including a lanthanide element;
A ′ is one or more divalent or monovalent cations;
w is defined to be a single number, where 0 ≦ w ≦ 1;
0.5 <x + w <1, and B, M, P, x and y are defined in equation (1))
The fuel additive according to claim 1, having the composition formula defined in 1.
（Ｌａ，Ｃｅ）XＳｒWＴｉ1-yＭyＯn （３）
に規定された一般式を有する、請求項３に記載の燃料添加剤。 A is La and / or Ce, A ′ is Sr, B is Ti, M is Cu and / or Ni, and the composite oxide has the formula (3):
(La, Ce) X Sr W Ti 1-y M y O n (3)
The fuel additive according to claim 3, having the general formula defined in
ＡXＡ’WＢ1-yＭyＯ3 （４）
を備えるペロブスカイトである、請求項２に記載の燃料添加剤。 At least one complex oxide phase has the general formula (4):
A X A ' W B 1- y My O 3 (4)
The fuel additive according to claim 2, wherein the fuel additive is a perovskite.
（Ｌａ，Ｃｅ）XＳｒWＴｉ1-yＭyＯ3 （５）
を備えるペロブスカイトである、請求項６に記載の燃料添加剤。 At least one complex oxide phase has the general formula (5):
(La, Ce) X Sr W Ti 1-y M y O 3 (5)
The fuel additive according to claim 6, which is a perovskite comprising:
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