JP2011253657A

JP2011253657A - 燃料電池用セパレータおよび燃料電池

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Publication number: JP2011253657A
Application number: JP2010125512A
Authority: JP
Inventors: Hiroyuki Satake; 弘之佐竹; Masaya Kosakai; 正也小境; Tsutomu Okuzawa; 奥澤　　務; Masashi Yamaga; 賢史山賀; Shin Morishima; 森島　　慎
Original assignee: Hitachi Ltd
Current assignee: Hitachi Ltd
Priority date: 2010-06-01
Filing date: 2010-06-01
Publication date: 2011-12-15
Anticipated expiration: 2030-06-01
Also published as: JP5441818B2

Abstract

【課題】セパレータ壁面における浸食および腐食作用による劣化を抑制し、発電性能の低下を防ぐことが可能な、燃料電池用のセパレータおよび燃料電池を提供する。
【解決手段】燃料電池に燃料ガスまたは酸化剤ガスを導入するための入口マニフォールド１０５と、導入したガスを電極に供給するためのガス流路部１０１と、ガス流路部１０１を通ったガスを排出するための出口マニフォールド１０６とが基板に形成された燃料電池用セパレータであって、基板は、導電性耐食材料と導電性耐食材料を基板の表面に付着させるバインダーとを含むコーティング膜で被覆される。コーティング膜は、入口マニフォールド１０５とガス流路部１０１とを接続する領域である入口部１０２、および出口マニフォールド１０６とガス流路部１０１とを接続する領域である出口部１０３では、ガス流路部１０１よりも、バインダーの質量分率が大きい。
【選択図】図１

Description

本発明は、燃料電池用のセパレータおよび燃料電池に関する。

燃料電池は、燃料ガスと酸化剤ガスの電気化学反応により電気を供給する。発電効率が高く、静粛性に優れ、大気汚染の原因となるＮＯｘ、ＳＯｘや、地球温暖化の原因となるＣＯ_２の排出量が少ない等の利点を持つため、新エネルギー源として期待されている。

燃料電池の重要な構成要素にセパレータがある。セパレータは、燃料ガスと酸化剤ガスを分離し、これらのガスが均等に電極に行き渡るように工夫された流路構造を持つとともに、膜・電極接合体（ＭＥＡ）で発電された電気を誘電する電気誘導性を有する。セパレータには、大別して黒鉛材料と金属材料のものがある。切削加工を要する従来の黒鉛材料のセパレータに比べ、金属材料のセパレータは、金属材料をプレス成形して流路を形成することができるので、コスト低減化や薄型化・軽量化が可能であり、利点が多い。しかしながら、金属材料のセパレータは、腐食するため、防食処理を必要とする。

金属材料のセパレータに対する防食処理には、高い導電性および耐食性を実現するために、めっき、スパッタ、クラッド、イオンプレーティング等の加工により、耐食性金属材の皮膜を基板にコーティングする方法（特許文献１等）や、電気伝導性金属物をバインダーに溶解したスラリーを作成し基板にコーティングする方法（特許文献２等）が報告されている。スラリーを作成しコーティングする方法は、スピンコート、スプレー噴射、ウォッシュコートなどによるウェットコーティングによりスラリーをコーティングするので、スパッタ、クラッド、イオンプレーティング等のドライプロセスを適用する場合のような高価な設備を必要とせず、低コスト化が実現できる。また、導電性樹脂をスクリーン印刷により基板にコーティングする手法（特許文献３等）も報告されている。この手法では、印刷により凹凸をつけて流路成形も行うことから、低コストでセパレータを作成することができる。

しかしながら、導電性の防食性金属材を金属製の基板の表面に付着させるにはバインダーが必要になり、バインダーは導電性の妨げとなる。スラリーにおけるバインダーの比率を少なくすれば、導電性は改善されるが、基板金属表面の付着力が弱くなり、スラリーが基板から離脱する原因となる。即ち、スラリー系の防食方法には、導電性と付着性とのトレードオフの関係が存在する。

一方、燃料電池用セパレータで構成される流路全体を見てみると、燃料ガスや酸化剤ガスがセパレータ流路に流入する入口部付近や、セパレータ流路から外部に排出する出口部付近、およびサーペンタイン流路構造などに見られる流路の向きが変化する個所など、燃料ガスや酸化剤ガスの流れが大きく変化する場所が存在する。このような流れが大きく変化する場所では、燃料ガスや酸化剤ガスが繰り返しセパレータ流路の壁面に衝突する。このため、セパレータは、これらのガスによる浸食や腐食による相互作用で、性能低下や劣化促進を引き起こす場合がある。

特定の領域をコーティングする従来技術には、例えば特許文献４に開示されているように、セパレータ基材の表面全体にコート層が設けられた燃料電池用セパレータを製造する方法において、コート層の形成の際に、コート層の膜厚が相対的に薄くなる部分に対して、他の部分とは異なる方法でコート層を形成する技術がある。また、特許文献５には、セパレータのマニホールドエッジ部分に、防食材層を必要な厚さに塗布・形成する製造方法について記載されている。

これらの従来技術は、コート層の膜厚が相対的に薄くなる部分や、セパレータマニホールドのエッジ部分についてのコーティング手段である。したがって、いずれも、ガスの流れが大きく変化して繰り返し壁面に衝突する場所を特定し、ガスが繰り返し壁面に衝突する場所で起こる浸食や腐食を防止するものではない。

また、特許文献６には、ステンレス基板部に、下地コート層をさらに被覆する貴金属コート層と、貴金属コート層をさらに被覆するカーボンコート層を設けるなどして、腐食防止剤を複数用いることにより耐食性を強化する手法が開示されている。しかし、セパレータで構成する流路には、ガスの流れが急に変わり繰り返し壁面に衝突する部分と、ガスの流れが変わらず層流となり壁面にあまり衝突しない部分とがある。特許文献６に記載の方法は、流路全域を複数の腐食防止剤でコーティングするため、耐食性は改善されるが、皮膜が厚くなるので導電性が悪くなり、またコストが高くなる。

特開２００３−１２３７８１号公報特開２００６−１５６３８５号公報特開２００７−２４３７０７号公報特開２００５−２５１６１８号公報特開２００６−３２０７１号公報特開２００２−６３９１４号公報

以上説明したように、燃料電池用セパレータには、燃料ガスや酸化剤ガスの流れが大きく変化する場所が存在し、このような場所では、これらのガスによる浸食や腐食による相互作用で、性能低下や劣化促進が起こる。セパレータの浸食や腐食を防ぐためには、導電性の防食性金属材をスラリーに混ぜて基板金属の表面に付着させる。スラリーが基板から離脱しないようにスラリーにバインダーを添加するが、バインダーが多いと導電性が低下し、少ないと基板金属表面に対する付着力が弱くなって防食効果が低下する。いずれにしても、燃料電池の発電性能の低下につながる。

本発明の目的は、セパレータ壁面における浸食および腐食作用による劣化を抑制し、発電性能の低下を防ぐことが可能な、燃料電池用のセパレータおよび燃料電池を提供することである。

本発明による燃料電池用セパレータは、基本的には次のような特徴を有する。

燃料電池に燃料ガスまたは酸化剤ガスを導入するための入口マニフォールドと、導入した前記ガスを電極に供給するためのガス流路部と、前記ガス流路部を通った前記ガスを排出するための出口マニフォールドとが基板に形成された燃料電池用セパレータであって、前記基板は、導電性耐食材料と前記導電性耐食材料を前記基板の表面に付着させるバインダーとを含むコーティング膜で被覆される。前記コーティング膜は、前記入口マニフォールドと前記ガス流路部とを接続する領域である入口部、および前記出口マニフォールドと前記ガス流路部とを接続する領域である出口部では、前記ガス流路部よりも、前記バインダーの質量分率が大きい。

本発明によれば、燃料電池用のセパレータおよび燃料電池において、セパレータ壁面における浸食および腐食作用による劣化を抑制することができ、発電性能の低下を防ぐことが可能である。

本発明の実施例による燃料電池用セパレータの概念図。プレス成型した燃料電池用セパレータを示す図。コーティング処理に用いるマスクパターンＡを示す図。コーティング処理に用いるマスクパターンＢを示す図。マスクパターンＡを用いたコーティング処理を説明する図。マスクパターンＢを用いたコーティング処理を説明する図。ガス流路部分のシミュレーション解析に用いる３次元形状モデルを示す図。シミュレーションによる解析結果で、ガスの圧力勾配の大きい場所を示す図。本発明による燃料電池用セパレータの作成方法を示す図。本発明による燃料電池用セパレータを用いて作成した燃料電池セルを説明する図。本発明による燃料電池用セパレータを用いて作成した燃料電池の効果を説明する図。

本発明による燃料電池用セパレータは、燃料ガスまたは酸化剤ガスを導入するための入口マニフォールドと、導入したガスを排出するための出口マニフォールドと、電極（燃料極や空気極（酸素極））にガスを供給するための流路部を持つ金属セパレータである。セパレータには、導電性耐食材料とバインダーとからなる導電性コーティング膜が被覆される。バインダーは、導電性耐食材料をガス流路の壁面に付着させるために用いられる。入口マニフォールドと流路部とを接続する領域である入口部、および出口マニフォールドと流路部とを接続する領域である出口部における導電性コーティング膜は、流路部における導電性コーティング膜よりも、バインダーの質量分率が大きいことが特徴である。

本発明による燃料電池用セパレータは、燃料極（アノード側電極）と空気極（カソード側電極）のどちらにも用いることができる。したがって、燃料電池の燃料極と空気極の両方に用いることもでき、どちらか一方だけに用いることもできる。

図１は、本発明の実施例による燃料電池用セパレータの概念図である。セパレータ１００は、燃料ガスと酸化剤ガスを分離し、電極全体にガスが均等に行き渡るように工夫された流路構造を持ち、後で述べる膜・電極接合体（ＭＥＡ）で発電された電気を誘電する。例えば、幅１００ｍｍ、長さ１８０ｍｍ、厚さ０．３ｍｍの金属基板にプレス加工をして流路を形成し、防食コーティングして作成する。

セパレータ１００は、ガスが導入される入口マニフォールド１０５と、流路全域にガスが均等に流れるようにガス流を振り分けるための複数の流路で構成した流路部１０１と、ガスが排出される出口マニフォールド１０６と、入口マニフォールド１０５と流路部１０１を接続する領域である入口部１０２と、出口マニフォールド１０６と流路部１０１を接続する領域である出口部１０３と、ガスシール部１０４で構成されている。流路部１０１は、少なくとも燃料電池の発電部を覆い、電極にガスを供給するための流路である。ガスシール部１０４は、燃料電池を組み立てた時に、機密性を確保するためにガスケットで覆われる部分である。燃料ガスまたは酸化剤ガスは、入口マニフォールド１０５からセパレータ１００に導入され、入口部１０２、流路部１０１、および出口部１０３を通って、出口マニフォールド１０６から排出される。

セパレータ１００には、導電性耐食材料とバインダーとからなる導電性コーティング膜が被覆されている。バインダーは、導電性耐食材料をセパレータ１００の金属基板に付着させるために用いられる。

本発明による燃料電池用セパレータでは、入口部１０２と出口部１０３に用いる導電性コーティング膜は、流路部１０１に用いる導電性コーティング膜よりも、バインダーの質量分率が大きいことを特徴としている。

入口部１０２および出口部１０３は、次に説明する数値シミュレーションを用いた解析結果から、ガスが繰り返し壁面に衝突すると考えられる場所を含む領域であり、この領域では浸食および腐食による作用が強いと考えられる。したがって、入口部１０２および出口部１０３に、バインダーの質量分率の大きい導電性コーティング膜を用いることで、導電性耐食材料の金属基板表面に対する付着力が増加するので、耐食性や浸食性を向上させることができる。

バインダーの質量分率の大きい導電性コーティング膜を用いると導電性が低下するが、入口部１０２および出口部１０３という限られた小さな領域で導電性が低下しても、燃料電池の全体の発電性能には影響しない。

図７と図８を用いて、数値シミュレーションを用いたセパレータのガス流解析の結果について説明する。

図７は、燃料電池用セパレータにおけるガス流路部分の３次元形状モデルを示す図である。ガス流入部７０１とガス流出部７０２は、図１に示したセパレータ１００の入口マニフォールド１０５と出口マニフォールド１０６をモデル化したものであり、ガス流路部７０３は、セパレータ１００の流路部１０１、入口部１０２、および出口部１０３をモデル化したものである。このモデルは、３次元形状モデル作成プログラムであるソリッドワークスを用いて作成した。

数値シミュレーションによるガス流解析（流体解析）は、図７に示した３次元形状モデルの形状データを基に、３次元メッシュ作成プログラムのアイセムＣＦＤを用いて３次元ヘキサメッシュを作成し、この３次元ヘキサメッシュを３次元流体シミュレータであるＳＴＡＲ−ＣＤに取り込み、実施した。

図８は、シミュレーションによる解析結果の一例を示す図である。この解析では、図７の３次元形状モデルにおいて、ガス流入部７０１より２０℃のドライ空気を毎秒１ｍの流速で流入させ、ガス流出部７０２より排出した場合において、流路内の各メッシュ点でのガスの圧力勾配値（Ｐａ／ｍ）を算出した。図８は、算出した各メッシュ点でのガスの圧力勾配値を、全ガス流路領域における圧力勾配の平均値で割った結果のうち、この結果が３以上の値である領域８０３、８０４、８０５、８０６を示している。すなわち、領域８０３、８０４、８０５、８０６は、ガスの圧力勾配値が全ガス流路領域の平均値の３倍以上である領域である。

図８の解析結果を見ると、ガス流入部７０１とガス流路部７０３を接続する領域、およびガス流出部７０２とガス流路部７０３を接続する領域において、ガスの圧力勾配が平均値より３倍以上の領域８０３、８０４、および領域８０５、８０６があることが分かる。圧力勾配が大きい場所は、ガスが繰り返し壁面に衝突する場所だと考えられる。したがって、圧力勾配が大きい場所は、ガスが壁面に繰り返し衝突することで、材料表面が機械的損傷を受け、一部が離脱していく機械的浸食作用が発生し、さらには、発電に伴う電気化学反応に起因する腐食作用との相互作用で、材料表面が削り取られる減肉現象が発生する場所だと考えられる。

したがって、ガスの圧力勾配値が全ガス流路領域の平均値の３倍以上である領域に、バインダーの質量分率の大きい導電性コーティング膜を用いると、耐食性や浸食性を向上させることができる。図１に示した入口部１０２と出口部１０３は、図８からも分かるように、ガスの圧力勾配値が全ガス流路領域の平均値の３倍以上である領域を含む領域である。

浸食や腐食を起こす主要な領域は、ガスの圧力勾配値が全ガス流路領域の平均値の３倍以上である領域である。このため、ガスの圧力勾配値が平均値の少なくとも３倍である領域に、バインダーの質量分率の大きい導電性コーティング膜を用いればよい。

なお、ガスの圧力勾配値が全ガス流路領域の平均値の３倍以上である領域（例えば、図８の領域８０３、８０４、８０５、８０６）だけにバインダーの質量分率の大きい導電性コーティング膜を被覆するのは、困難である場合が多い。そこで、ガスの圧力勾配値が全ガス流路領域の平均値の３倍以上である領域だけでなく、この領域の周辺領域にもバインダーの質量分率の大きい導電性コーティング膜を被覆する。ただし、流路部１０１（図１参照）には、導電性の低下を防ぐために、バインダーの質量分率の大きい導電性コーティング膜を被覆しない。したがって、導電性コーティング膜のバインダーの質量分率は、ガスの圧力勾配値が全ガス流路領域の平均値の３倍以上である領域とその周辺領域（例えば、図１の入口部１０２と出口部１０３）の方が、ガスの圧力勾配値が全ガス流路領域の平均値の３倍未満であって流路部１０１内の領域よりも大きいようにすればよい。

次に、本発明による燃料電池用セパレータの作成方法の一例を、図９と図２〜６を用いて説明する。図９は、燃料電池用セパレータの作成方法を示すフローチャートである。

まず、ステップＳ１で、基板金属材料をプレス成型し、ガスが流れる流路領域やガスの出入口となるマニフォールドを作成する。図２は、ステップＳ１で作成したセパレータの一例を示す図である。セパレータ２００のように、セパレータ形状、流路領域２０１、および燃料ガスや酸化剤ガスの出入口であるマニフォールド２０２を作成する。ただし、スクリーン印刷法などにより流路領域２０１を作成する場合は、セパレータ形状とマニフォールド２０２のみの作成となり、流路領域２０１の作成は、ステップＳ３で行う。

基板金属材料には、アルミニュウム、ニッケル、ステンレススチール、亜鉛、錫、チタン、クロム、およびモリブデンからなるグループから選択された１種類以上の金属または２種類以上の金属の合金を使用する。厚さは、１００〜１０００μｍのものを使用する。

基板金属材料には、イオンプレーティングやクラッドなどのドライプロセスを適用した工法、またはスラリーコーティングや印刷といったウェットコーティングを適用した工法により、導電耐食材料のコーティングを実施した金属材料を使用してもよい。この場合、ステップＳ１でプレス成型したのち、ステップＳ２においてコーティング処理が既に完了しているケースとなり、ステップＳ３の処理がスキップされる。一方、コーティング処理が行われていない基板金属材料を使用した場合は、ステップＳ１でプレス成型したのち、ステップＳ２の分岐により、ステップＳ３の処理が実施される。

ステップＳ３では、ステップＳ１でプレス成型された基板金属材料の流路領域２０１のうち、浸食や腐食を起こす主要な領域を含まない領域に、防食性と導電性を兼ね備えた導電性コーティング剤Ａをスプレーコーティングし、導電性コーティング膜を形成する。例えば、図１に示したセパレータ１００の流路部１０１に対して、コーティング処理を実施する。このとき、図３に示すような流路部１０１以外を覆うマスクパターンＡ３０１を用意し、流路部１０１のみにコーティング処理が実施されるようにする。また、ステップＳ１で述べたように、ステップＳ３では、スクリーン印刷法などによりコーティング処理と流路領域２０１の作成を同時に行ってもよい。

ステップＳ４では、ステップＳ３でコーティング処理を実施しなかった領域に対して、導電性コーティング剤Ａよりも防食性を優先した導電性コーティング剤Ｂをスプレーコーティングし、導電性コーティング膜を形成する。すなわち、ステップＳ１でプレス成型された基板金属材料の流路領域２０１のうち、浸食や腐食を起こす主要な領域を含む領域に、導電性コーティング剤Ｂをスプレーコーティングする。例えば、図１に示したセパレータ１００の入口部１０２および出口部１０３に対して、コーティング処理を行う。このとき、図４に示すような入口部１０２および出口部１０３以外を覆うマスクパターンＢ４０１を用意し、入口部１０２および出口部１０３のみにコーティング処理が実施できるようにする。

このように、コーティングする領域を複数のマスクパターンを用いて分割し、領域ごとに防食性と導電性のいずれかを優先したコーティング剤を用いてコーティング処理を行うことにより、本発明による燃料電池用セパレータが作成されるのが特徴である。

防食性を優先した導電性コーティング剤Ｂを用いてコーティング処理を行う範囲には、図８に示したシミュレーション解析結果にある圧力勾配が平均値より３倍以上の領域８０３、８０４、８０５、８０６、すなわちガスが繰り返し壁面に衝突すると考えられる場所が含まれる。このような範囲は、図４に示したようなマスクパターンＢ４０１を用いて、防食性を優先した導電性コーティング剤Ｂをコーティングすることで、導電性が低下するが、防食性を高めることが可能となり、浸食や腐食による性能低下や劣化を低減することができる。したがって、導電性コーティング膜を形成する領域を複数のマスクパターンを用いて分割し、領域ごとに防食性と導電性の優先度を考慮したコーティング剤を用いることで、浸食や腐食しやすい場所に対し、効果的なコーティング処置が可能となる。

図５は、マスクパターンＡを用いたコーティング処理を説明する図である。図９のステップＳ３では、図５に示すように、流路部１０１（図１参照）以外を覆うマスクパターンＡ３０１を用いて、セパレータ（基板金属材料）２００に導電性コーティング剤Ａ５０１をスプレーコーティングにより被覆し、導電性コーティング膜を形成する。導電性コーティング剤Ａ５０１は、導電性耐食材料と、導電性耐食材料を金属基板表面に付着させるバインダーからなる。マスクパターンＡ３０１は、例えば図３に示すように、流路部１０１をくり抜いた樹脂製の薄板であり、流路部１０１のみに導電性コーティング剤Ａ５０１を被覆できるようにしたものである。

導電性コーティング剤Ａ５０１の導電性耐食材料には、例えば、窒化チタン、ホウ窒化チタン、窒化チタンアルミニウムからなる群より選択された１種類以上の導電性金属窒化物を用いることができる。導電性コーティング剤Ａ５０１のバインダーには、例えば、ポリフッ化ビニリデンとＮ−メチルピロリドンの混合物を用いることができる。導電性コーティング剤Ａ５０１は、バインダーの質量比率が５〜５０％となるようにバインダーと導電性耐食材料を混合し、スラリーにしたものである。スラリーが金属基板表面から離脱しないためには、バインダーの質量比率が５％以上あるのが望ましい。バインダーの質量比率が大きいと電気抵抗が増加し導電性が低下するが、５０％であれば発電可能な電気抵抗値を得られることができる。

図５では、スプレーコーティングにより被覆する様子を示しており、コーティング膜の平均厚さが１０〜１００μｍになるように被覆する。スプレーコーティング以外に、スピンコーティングやウォッシュコートなどの手法による被覆することも可能である。

図６は、マスクパターンＢを用いたコーティング処理を説明する図である。図９のステップＳ４では、図６に示すように、入口部１０２および出口部１０３（図１参照）以外を覆うマスクパターンＢ４０１を用いて、セパレータ（基板金属材料）２００に導電性コーティング剤Ｂ６０１をスプレーコーティングにより被覆し、導電性コーティング膜を形成する。導電性コーティング剤Ｂ６０１は、導電性耐食材料と、導電性耐食材料を金属基板表面に付着させるバインダーからなる。マスクパターンＢ４０１は、例えば図４に示すように、入口部１０２および出口部１０３をくり抜いた樹脂製の薄板で、入口部１０２および出口部１０３のみに導電性コーティング剤Ｂ６０１を被覆できるようにしたものである。図６では、入口部１０２と出口部１０３をそれぞれスプレーコーティングしている様子を示している。

導電性コーティング剤Ｂ６０１には、導電性コーティング剤Ａ５０１と同じ材料からなるスラリーを用いるが、バインダーの質量比率は１０〜１００％であり、導電性コーティング剤Ａ５０１における質量比率より大きくなるようにしたものを用いる。バインダーの質量比率が１００％であると、絶縁性のコーティング剤でコーティングしたのと同様の効果が得られる。これについては、後述する。

このように、導電性コーティング剤Ｂ６０１の方が、導電性コーティング剤Ａ５０１よりも、導電性耐食材料を金属基板表面に付着させるためのバインダーの質量分率が大きいことが本発明の特徴である。導電性コーティング剤Ｂ６０１で被覆する領域、すなわちガスが繰り返し壁面に衝突すると考えられる場所を含む入口部１０２および出口部１０３においてバインダーの質量分率を大きくすることで、導電性が小さくなる代わりに、導電性耐食材料を金属基板表面に付着させる力が大きくなる。したがって、浸食や腐食しやすい場所に対し、効果的な処置が可能となる。

ステップＳ４において、導電性コーティング剤Ｂ６０１の代わりに、ポリエステル樹脂など絶縁性の非金属材料からなる塗料を用いてもよい。これは、バインダーの質量比率が１００％である導電性コーティング剤Ｂ６０１を用いた場合と同様に、絶縁性の耐食材料でコーティングすることである。この場合、ステップ２の分岐によりステップＳ３の処理（導電性コーティング剤Ａ５０１によるコーティング処理）をスキップすると、ステップＳ４では、既にコーティング済みの基板金属材料に対して、ステップＳ１のプレス成型時に生じる導電性耐食材料が相対的に薄くなる部分や基板金属の露出部分を非金属材料で被覆するので、浸食や腐食をより確実に防止することができるという利点がある。

ステップＳ３およびステップＳ４（またはステップＳ４のみ）でコーティング処理が実施された後、ステップＳ５において、４０〜１５０℃で３０〜１２０分間、オーブンで熱処理を加え、導電性コーティング剤Ａおよび導電性コーティング剤Ｂ（または導電性コーティング剤Ｂのみ）を乾燥させる。導電性コーティング剤が乾燥すると、燃料電池用セパレータの作成が終了する。

図１０は、本発明による燃料電池用セパレータを用いて作成した燃料電池セルを説明する図である。図１０において、上から５つの図は、燃料電池セルの構成要素である燃料極側セパレータ１００１、ガスケット１０１１、膜・電極接合体（ＭＥＡ）１００２、ガスケット１０１２、および空気極側セパレータ１００３をそれぞれ上面から見た図である。一番下の図は、組みあがった燃料電池セル１００５を側面から見た図である。燃料極側セパレータ１００１、ガスケット１０１１、膜・電極接合体（ＭＥＡ）１００２、ガスケット１０１２、および空気極側セパレータ１００３を組み合わせて、燃料電池セル１００５が構成される。燃料極側セパレータ１００１および空気極側セパレータ１００３には、図１に示したセパレータ１００が使われている。

燃料電池セル１００５は、発電の基本ユニットであり、膜・電極接合体（ＭＥＡ）１００２を、燃料極側セパレータ１００１と空気極側セパレータ１００３とで両側から挟むようにして作成される。膜・電極接合体（ＭＥＡ）１００２は、燃料極側セパレータ１００１と空気極側セパレータ１００３の流路領域をカバーする大きさを持つ必要がある。例えば、流路領域が幅１７０ｍｍ、高さ９０ｍｍであるとすると、膜・電極接合体（ＭＥＡ）１００２も幅１７０ｍｍ、高さ９０ｍｍの大きさが必要である。

燃料極側セパレータ１００１と膜・電極接合体（ＭＥＡ）１００２の間、および空気極側セパレータ１００３と膜・電極接合体（ＭＥＡ）１００２の間に、ガスケット１０１１、１０１２を挟み、ガスが漏れないようにしてある。

次に、膜・電極接合体（ＭＥＡ）１００２について説明する。ＭＥＡ１００２は、固体高分子電解質膜を空気極（酸素極、カソード側電極）および燃料極（アノード側電極）が両側から挟み込む形で構成される。固体高分子電解質膜には、プロトン伝導性を有するイオン交換膜、例えば、ナフィオン１１７（Ｎａｆｉｏｎ１１７、１７５μｍ、ＤｕＰｏｎｔ社製）等を用いたフッ素系イオン交換膜が用いられる。カソード側電極およびアノード側電極は、それぞれ拡散層と触媒反応層とで形成される。

カソード側拡散層およびアノード側拡散層は、酸化剤ガスまたは燃料ガスの拡散性を高め、発電により発生した反応生成水の排出機能、および電子伝導性を併せ持つ必要があり、例えば、カーボンペーパ、カーボンクロス等の導電性多孔質材料に撥水処理を施したものを適用することができる。本実施例では、導電性多孔質材料に厚さ０．２ｍｍのカーボン不織布（東レ社製ＴＧＰ−Ｈ０６０）を用い、撥水処理を施すためフッ素系撥水剤のエマルジョン液（ダイキン工業社製Ｄ１）に浸し、乾燥後３５０℃で１０分間熱処理し、拡散層を形成した。

触媒反応層は、触媒金属を担持した導電性炭素粒子と高分子電解質を主成分とした厚さ０．００５ｍｍ程度の薄膜である。アノード側触媒反応層には、平均一次粒子径３０ｎｍを持つ導電性炭素粒子であるケッチェンブラック（ＡＫＺＯＣｈｅｍｉｅ社製）に、白金とルテニウムをそれぞれ２５重量％担持させたアノード用触媒担持粒子を使用した。カソード側触媒反応層には、ケッチェンブラックに、白金を５０重量％担持させたカソード用触媒担持粒子を使用した。

カソード側触媒反応層およびアノード側触媒反応層は、次のようにして作成した。それぞれの触媒担持粒子をイソプロパノール水溶液に分散させた溶液と、高分子電解質、例えばナフィオン１１７をエタノールに分散させた溶液とを、触媒担持粒子と高分子電解質との重量比が１：１になるように混合した後、ビーズミルで高分散させることにより、カソード用とアノード用のスラリーを作製した。次に、先に作成したカソード側拡散層およびアノード側拡散層にスプレークオーターを用いて塗布し、これを大気中常温で６時間乾燥させて形成させた。

カソード側電極とアノード側電極は、このように、それぞれの拡散層上にカソード側触媒反応層およびアノード側触媒反応層を形成させることで作成した。

図１１を用いて、本発明による燃料電池用セパレータを用いて作成した燃料電池の効果を説明する。図１１は、２つの燃料電池セルを作成し、発電性能の低下を比較したグラフである。１つの燃料電池セルは、両極のセパレータに本発明によるセパレータ１００（図１参照）を用いたものであり、もう１つの燃料電池セルは、入口部１０２と出口部１０３を流路部１０１と同じ導電性コーティング膜で被覆したセパレータを用いたものである。空気極側に酸化剤ガスとして空気を、燃料極側に燃料ガスとして純水素を、それぞれポンプを用いて注入し、酸素利用率が６０％、水素利用率が８０％になるように注入する空気および水素の流量を調整し、電子負荷装置を用いて電流密度５００ｍＡ／ｃｍ^２の負荷を与えた。図１１に示すように、作動時間（横軸）と性能を示すセル電圧（縦軸）を計測し、時間の経過とともに燃料電池セルの劣化による発電性能低下の様子を調べた。

図１１において、上側の曲線１１０１は、本発明によるセパレータ１００を用いた燃料電池セルの性能低下の様子を示した曲線であり、下側の曲線１１０２は、比較に用いた、入口部１０２と出口部１０３を流路部１０１と同じ導電性コーティング膜で被覆したセパレータを用いた燃料電池セルの性能低下の様子を示した曲線である。図１１から、本発明によるセパレータ１００を用いた燃料電池セルの方が、入口部１０２と出口部１０３を流路部１０１と同じ導電性コーティング膜で被覆したセパレータを用いた燃料電池セルよりも、性能低下が小さいことが分かる。

したがって、本発明による燃料電池用セパレータおよび燃料電池は、セパレータ壁面における浸食および腐食作用による劣化を抑制することができ、発電性能の低下を防ぐことが可能であることが分かる。

１００…セパレータ、１０１…流路部、１０２…入口部、１０３…出口部、１０４…ガスシール部、１０５…入口マニフォールド、１０６…出口マニフォールド、２００…セパレータ、２０１…流路領域、２０２…マニフォールド、３０１…マスクパターンＡ、４０１…マスクパターンＢ、５０１…導電性コーティング剤Ａ、６０１…導電性コーティング剤Ｂ、７０１…ガス流入部、７０２…ガス流出部、７０３…ガス流路部、８０３，８０４，８０５，８０６…圧力勾配が平均値より３倍以上の領域、１００１…燃料極側セパレータ、１０１１…ガスケット、１００２…膜・電極接合体（ＭＥＡ）、１０１２…ガスケット、１００３…空気極側セパレータ、１００５…燃料電池セル。

Claims

燃料電池に燃料ガスまたは酸化剤ガスを導入するための入口マニフォールドと、導入した前記ガスを電極に供給するためのガス流路部と、前記ガス流路部を通った前記ガスを排出するための出口マニフォールドとが基板に形成された燃料電池用セパレータであって、
前記基板は、導電性耐食材料と前記導電性耐食材料を前記基板の表面に付着させるバインダーとを含むコーティング膜で被覆され、
前記コーティング膜は、前記入口マニフォールドと前記ガス流路部とを接続する領域である入口部、および前記出口マニフォールドと前記ガス流路部とを接続する領域である出口部では、前記ガス流路部よりも、前記バインダーの質量分率が大きい、
ことを特徴とする燃料電池用セパレータ。
燃料電池に燃料ガスまたは酸化剤ガスを導入するための入口マニフォールドと、導入した前記ガスを電極に供給するためのガス流路部と、前記ガス流路部を通った前記ガスを排出するための出口マニフォールドとが基板に形成された燃料電池用セパレータであって、
前記基板は、導電性耐食材料と前記導電性耐食材料を前記基板の表面に付着させるバインダーとを含むコーティング膜で被覆され、
前記コーティング膜は、前記入口マニフォールドから前記出口マニフォールドまでの前記ガスの流れる領域において、前記ガスの圧力勾配が、前記ガスの流れる領域全体の圧力勾配の平均値の３倍以上である領域では、前記ガスの圧力勾配が前記平均値の３倍未満であって前記ガス流路部内の領域よりも、前記バインダーの質量分率が大きい、
ことを特徴とする燃料電池用セパレータ。
請求項１記載の燃料電池用セパレータにおいて、
前記入口部および前記出口部は、非金属材料で被覆される燃料電池用セパレータ。
請求項２記載の燃料電池用セパレータにおいて、
前記入口マニフォールドから前記出口マニフォールドまでの前記ガスの流れる領域において、前記ガスの圧力勾配が、前記ガスの流れる領域全体の圧力勾配の平均値の３倍以上である領域は、非金属材料で被覆される燃料電池用セパレータ。
電解質膜を燃料極と酸素極とで挟持した膜・電極接合体と、前記燃料極に燃料ガスを供給する燃料極側セパレータと、前記酸素極に酸化剤ガスを供給する酸素極側セパレータを備える燃料電池であって、
前記燃料極側セパレータと前記酸素極側セパレータの少なくとも一方に、請求項１から４のいずれか１項記載の燃料電池用セパレータを用いることを特徴とする燃料電池。