JP2011122002A - 短繊維配向プリプレグの製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】繊維強化樹脂成形品にした際に充分な機械的物性を発現する短繊維配向プリプレグが容易に得られる短繊維配向プリプレグの製造方法を提供する。
【解決手段】本発明の短繊維配向プリプレグの製造方法は、熱硬化性樹脂と一方向に配向した長さ２００ｍｍ以上の強化繊維とを含有するプリプレグ形成用シートを前記強化繊維の配向方向に延伸すると共にシートの厚み方向に屈曲して、強化繊維を牽切する方法である。本発明の短繊維配向プリプレグＦの製造方法においては、プリプレグ形成用シートを延伸および屈曲する際に冷却することが好ましい。
【選択図】図１

Description

本発明は、一方向に配向した短繊維を含有するプリプレグ（以下、短繊維配向プリプレグという。）の製造方法に関する。

繊維強化樹脂成形品を得る際に使用するプリプレグとして、一方向に配向した強化繊維に熱硬化性樹脂を含浸させた一方向プリプレグが知られている。一方向プリプレグに含まれる強化繊維としては、通常、長繊維が使用される。
これに対し、特許文献１には、短繊維分散液を用いて短繊維が配向したシート状物を作る方法が開示され、さらに、これによって得られたシート状物が複合材料の強化材として使用可能なことが併せて記載されている。
また、特許文献２には、炭素繊維にドラフトをかけて牽切し、スライバー状としたのち樹脂を含浸して、一方向に配向した強化繊維を含むシート状物を得る方法が記載されている。
また、特許文献３には、ブレーカーバーによって、炭素繊維ヤーンを鋭角的に屈曲させて切断することが記載されている。

特開昭６１−１２９９５号公報 特開平７−１１８４１２号公報 米国特許第４７５９９８５号明細書

しかしながら、特許文献１の方法では、短繊維分散液を用いることから、目付が小さいシート状物しか得られず、公知のプリプレグ中の炭素繊維目付とするためには、十数枚積層することが必要であった。また、特許文献２の方法では、炭素繊維は捲縮がないため、スライバーとして取り扱うのは非常に難しかった。

ところで、通常、繊維配向プリプレグは、繊維の繊維束に熱硬化性樹脂を含浸させることで製造される。プリプレグの製造の際には、熱硬化性樹脂を均一に含浸させるために、繊維束を開繊させる処理が施される。繊維束を開繊する処理では、長繊維の場合、繊維束に大きな張力を付与することで開繊できるが、短繊維の繊維束に大きな張力を付与すると、分断しやすく、少なくとも長さ方向の短繊維同士の間隔が長くなる。そのような状態で熱硬化性樹脂を含浸させると、得られるプリプレグにおいて強化繊維が不足して補強が不充分になる部分が形成されやすかった。補強が不充分な部分を有するプリプレグを用いて繊維強化樹脂成形品を成形すると、引張強度等の機械的物性が低くなる傾向にある。したがって、短繊維の繊維束に張力を付与することは事実上困難であった。
特許文献３の方法では、収束剤を塗布し、スライバーとしているが、シート状物にすることは容易ではなかった。
そこで、開繊方法として、繊維束に超音波を照射する方法、繊維束を吸引する方法などを適用して、短繊維に付与される張力を小さくすることが考えられるが、これらの方法でも開繊するに従って、小さな張力でも分断しやすくなる。また、上記開繊方法を適用した場合には、充分に開繊させることが困難であるため、熱硬化性樹脂を均一に、且つ配向を維持して含浸させることができず、充分な機械的物性を発現するプリプレグが得られなかった。
本発明は、前記事情に鑑みてなされたものであり、繊維強化樹脂成形品にした際に充分な機械的物性を発現する短繊維配向プリプレグが容易に得られる短繊維配向プリプレグの製造方法を提供することを目的とする。

本発明は、以下の構成を有する。
［１］ 熱硬化性樹脂と一方向に配向した長さ２００ｍｍ以上の強化繊維とを含有するプリプレグ形成用シートを前記強化繊維の配向方向に延伸すると共にシートの厚み方向に屈曲して、強化繊維を牽切する短繊維配向プリプレグの製造方法。
［２］ プリプレグ形成用シートを延伸及び屈曲する際に冷却する［１］に記載の短繊維配向プリプレグの製造方法。
なお、本発明において、長繊維とは、長さが２００ｍｍ以上の繊維のことであり、短繊維とは、長さが２００ｍｍ未満の繊維のことである。

本発明の短繊維配向プリプレグの製造方法によれば、繊維強化樹脂成形品にした際に充分な機械的物性を発現する短繊維配向プリプレグが容易に得られる。

本発明の短繊維配向プリプレグの製造方法の一実施形態例で使用される製造装置を示す模式図である。 図１に示す製造装置を構成する切断手段の拡大側面図である。 切断手段の他の例を示す拡大側面図である。 切断手段の他の例を示す拡大側面図である。

本発明の短繊維配向プリプレグの製造方法の一実施形態について説明する。
本実施形態例の短繊維配向プリプレグの製造方法では、図１に示す製造装置１が使用される。
この製造装置１は、強化繊維の繊維束Ａを送給する繊維束送給手段１０と、繊維束送給手段１０から送給された繊維束Ａを開繊させてシート状繊維束Ｂを得る開繊手段２０と、離型紙の片面に熱硬化性樹脂が塗工された樹脂フィルムＣを送給する樹脂フィルム送給手段３０ａ，３０ｂと、シート状繊維束Ｂに２つの樹脂フィルムＣ，Ｃを圧着して、シート状繊維束Ｂが２つの樹脂フィルムＣ，Ｃに挟持された積層体Ｄを得る圧着手段４０と、積層体Ｄを加熱する加熱手段５０と、加熱によって得られた長繊維配向プリプレグＥを移送する移送手段６０と、長繊維配向プリプレグＥから離型紙Ｃ_１を剥離してプリプレグ形成用シートＦを得る剥離手段７０と、プリプレグ形成用シートＦを延伸して強化繊維を切断する切断手段８０と、切断手段８０の周囲を冷却する冷却手段９０とを具備する。

上記製造装置１における繊維束送給手段１０は、複数設けられたクリール１１，１１・・・である。
開繊手段２０は、繊維束Ａの走行方向を屈曲させることにより、繊維束Ａをバー２１に押し付けてしごくものである。
樹脂フィルム送給手段３０ａ，３０ｂは、樹脂フィルムＣの巻取りが装着され、回転駆動する送給用ロールである。
圧着手段４０は、互いに平行に配置された回転駆動する一対のロール４１，４１を備えている。ロール４１，４１間のクリアランスは、シート状繊維束Ｂに樹脂フィルムＣを圧着可能なように設定されている。
加熱手段５０は、例えば、抵抗発熱体等の発熱体である。
移送手段６０は、互いに平行に配置された回転駆動する一対のロール６１，６１を備えている。ロール６１，６１間のクリアランスは、長繊維配向プリプレグＥを押し潰さないように設定されている。
剥離手段７０は、離型紙Ｃ_１，Ｃ_１を屈曲させるバー７１，７１と、離型紙Ｃ_１，Ｃ_１を巻き取る巻取用ロール７２である。
切断手段８０は、回転駆動する主動ロール８１と、主動ロール８１に隣接する２本の従動ロール８２，８２とを具備する２つの延伸用ロールユニット８０ａ，８０ｂと、２つの延伸用ロールユニット８０ａ，８０ｂの間に配置された屈曲器８３とを具備する。２つの延伸用ロールユニット８０ａ，８０ｂは、互いに平行に配置され、上流側から下流側に向かって主動ロール８１の回転速度が速くなるように設定されている。また、各延伸用ロールユニット８０ａ，８０ｂにおいては、主動ロール８１と従動ロール８２との間にプリプレグ形成用シートＦが通過するようになっている。
図２に示すように、屈曲器８３は、周面に凹凸が形成された回転駆動する屈曲用ロール８３ａ，８３ｂを備える。各屈曲用ロール８３ａ，８３ｂの周面の凹凸は互いに噛み合うように形成されている。したがって、一対の屈曲用ロール８３ａ，８３ｂでプリプレグ形成用シートＦを挟んだ際には、それらの周面に沿って強化繊維を屈曲させるようになっている。
冷却手段９０は、切断手段８０を収容する収容体９１と、収容体９１内の雰囲気を冷却する冷却器９２とを具備する。

上記製造装置１を用いた短繊維配向プリプレグの製造方法について説明する。
この製造方法では、まず、繊維束送給手段１０により強化繊維の長繊維の繊維束Ａを送給する。ここで、強化繊維としては、例えば、ガラス繊維、アラミド繊維、炭素繊維等を使用できる。これらの中でも、比強度、比剛性に優れることから、炭素繊維が好ましい。
次いで、開繊手段２０のバー２１で繊維束Ａをしごいて開繊させて、シート状繊維束Ｂを得る。

また、樹脂フィルム送給手段３０ａ，３０ｂによって、熱硬化性樹脂がシート状繊維束Ｂに接するように樹脂フィルムＣ，Ｃを送給する。
樹脂フィルムＣにおける熱硬化性樹脂としては、例えば、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、ビスマレイミド樹脂、ビニルエステル樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ベンゾオキサジン樹脂等を使用できる。ただし、これらの樹脂は未硬化のものである。熱硬化性樹脂の中でも、機械的特性に優れることから、エポキシ樹脂が好ましい。熱硬化性樹脂は、硬化剤、硬化促進剤等を含んでいる。
離型紙としては、例えば、紙基材の片面がシリコーン等の離型剤によって離型処理されたものを用いることができる。

その後、圧着手段４０によって、シート状繊維束Ｂと２つの樹脂フィルムＣ，Ｃとを圧着して積層体Ｄを得る。
次いで、積層体Ｄを加熱手段５０により加熱し、長繊維配向プリプレグＥを移送手段６０により移送する。
その後、長繊維配向プリプレグＥの離型紙Ｃ_１をバー７１により屈曲させることにより剥離させ、巻取用ロール７２により巻き取る。これにより、プリプレグ形成用シートＦを得る。

次いで、プリプレグ形成用シートＦを、下流側になるにつれて主動ロール８１の回転速度が速くなっている延伸用ロールユニット８０ａ，８０ｂに通す。これら延伸用ロールユニット８０ａ，８０ｂにプリプレグ形成用シートＦを通過させることにより、長さ方向に引張力を付与することができる。そして、その引張力によってプリプレグ成形用シートＦを、強化繊維の配向方向に延伸させる。それと共に、一対の屈曲用ロール８３ａ，８３ｂでプリプレグ形成用シートＦを挟み、屈曲用ロール８３ａ，８３ｂの凹凸の周面に沿って強化繊維をシートの厚み方向に屈曲する。
その延伸および屈曲によってプリプレグ形成用シートＦ中の強化繊維を牽切する。なお、延伸・屈曲時には、プリプレグ形成用シートＦの熱硬化性樹脂は完全硬化していないため、変形し、切断されない。
以上のようにプリプレグ形成用シートＦの強化繊維のみを切断して、短繊維配向プリプレグＧを得る。

プリプレグ形成用シートＦの延伸倍率は、使用する熱硬化性樹脂および強化繊維にもよるが、熱硬化性樹脂がエポキシ樹脂、強化繊維が炭素繊維である場合には、１．０５〜１．７倍にすることが好ましい。延伸倍率が１．０５倍以上であれば、確実に強化繊維を切断でき、１．７倍以下であれば、長さ方向における短繊維同士の間隔が長くなることを防ぎ、繊維強化樹脂成形品において充分な機械的物性を確実に発現できる。

本実施形態例では、延伸および屈曲の際には、冷却手段９０によって、プリプレグ形成用シートＦを冷却する。具体的には、冷却器９２によって収容体９１内を冷却することによって、収容体９１内のプリプレグ形成用シートＦを冷却する。ここで、冷却とは、室温より低い温度にすることである。
プリプレグ形成用シートＦの熱硬化性樹脂の流動性が高いと、各延伸用ロールユニット８０ａ，８０ｂのロール８１，８２が熱硬化性樹脂にて滑って空回りするため、強化繊維を延伸しにくい。しかし、延伸の際にプリプレグ形成用シートＦを冷却すれば、プリプレグ形成用シートＦの熱硬化性樹脂の流動性が低くなるため、各ロール８１，８２が熱硬化性樹脂にて滑ることを防止でき、強化繊維を確実に延伸させて切断することができる。

プリプレグ形成用シートＦを延伸すると、当然のことながら薄くなる。そのため、得られる短繊維配向プリプレグＧの厚さが目標値になるように、樹脂フィルムＣにおける熱硬化性樹脂の厚さを適宜調整しておくことが好ましい。

上記製造方法により得た短繊維配向プリプレグＧには、新たな離型紙を積層して保護することが好ましい。

上記のように、本製造方法では、プリプレグ形成用シートＦを切断手段８０により延伸させると共に屈曲させることにより、プリプレグ形成用シートＦ内の強化繊維を切断する。この方法によれば、長さ方向の短繊維同士の間隔を容易に調整でき、強化繊維による補強が不充分な部分の形成を防止できる。また、上記製造方法では、従来の長繊維の開繊方法を適用できるため、繊維束Ａを均一に開繊させることができる。そのため、熱硬化性樹脂を充分にかつ繊維の配向を維持したまま含浸させることができる。
さらに、延伸した部分をシートの厚み方向に屈曲することにより、低延伸倍率で強化繊維を切断でき、切断時の衝撃による配向乱れを低減させることができる。
したがって、上記製造方法によれば、繊維強化樹脂成形品にした際に充分な機械的物性を発揮する短繊維配向プリプレグＧを容易に得ることができる。
また、得られる短繊維配向プリプレグＧは賦形性に優れるため、繊維強化樹脂成形品に皺が生じにくい。

なお、本発明の短繊維配向プリプレグの製造方法は、上記実施形態例に限定されない。
例えば、切断手段８０において、屈曲器８３の代わりに、図３に示すような、周面に凹凸が形成された一対の無端条体８４ａ，８４ｂを備えた屈曲器８４を用いてもよい。この無端条体８４ａ，８４ｂの周面にも凹凸が形成され、各無端条体８４ａ，８４ｂの周面の凹凸は互いに噛み合うように形成されている。したがって、一対の無端条体８４ａ，８４ｂでプリプレグ形成用シートＦを挟むことにより、強化繊維を屈曲させることができる。
また、屈曲器は周面に凹凸が形成されたものでなくてもよく、例えば、図４に示すように、周面に凹凸のない３本の屈曲用ロール８５ａ，８５ｂ，８５ｃが平行に配置されたものであってもよい。屈曲器８５では、屈曲用ロール８５ｂにプリプレグ形成用シートＦを掛け回すことで屈曲させている。

切断手段８０の延伸用ロールユニットは２つであってもよいし、４つ以上であってもよい。
また、プリプレグ形成用シートの延伸は、回転速度が順次速くなるロールを備えた延伸用ロールユニット８０ａ，８０ｂを使用しなくてもよい。例えば、プリプレグ形成用シートの長さ方向の両端部を把持用具により把持し、把持用具同士が離れるように動かして、プリプレグ形成用シートを延伸させてもよい。ただし、この場合には、把持部分では強化繊維の牽切数が減少し、また、強化繊維を屈曲させにくい。

また、プリプレグ形成用シートＦを延伸する際の冷却は、収容体９１内の雰囲気を冷却する代わりに、プリプレグ形成用シートＦのみを冷却雰囲気下とすることや冷却板に接触させるなどの手段を適用してもよいし、延伸用ロールユニット８０ａ，８０ｂを冷却ロールとすることもできる。
また、延伸および屈曲の際の冷却を省略しても構わない。しかし、プリプレグ形成用シート中の繊維を確実に切断するためには、冷却することが好ましい。
また、本発明の短繊維配向プリプレグの製造方法においては、長繊維配向プリプレグＥを得るまで工程と、長繊維配向プリプレグＥから離型紙を剥離し、プリプレグ形成用シートＦを延伸・屈曲させる工程とを連続的に行う必要はなく、これらを各々独立に行ってもよい。各々独立に行う場合には、長繊維配向プリプレグＥを一旦巻き取って、保管・輸送することができる。
また、プリプレグ形成用シートＦとして、一方向に配向した長繊維を含有する市販のプリプレグを使用してもよい。プリプレグ形成用シートＦにポリエチレンやポリプロピレンなどのカバーフィルムを片面又は両面ラミネートした状態で延伸・屈曲させ、強化繊維を牽切してもよい。

１ 製造装置
１０ 繊維束送給手段
１１ クリール
２０ 開繊手段
２１ バー
３０ａ，３０ｂ 樹脂フィルム送給手段
４０ 圧着手段
４１ ロール
５０ 加熱手段
６０ 移送手段
６１ ロール
７０ 剥離手段
７１ バー
７２ 巻取用ロール
８０ 切断手段
８０ａ，８０ｂ 延伸用ロールユニット
８１ 主動ロール
８２ 従動ロール
８３，８４，８５ 屈曲器
８３ａ，８３ｂ，８５ａ，８５ｂ，８５ｃ 屈曲用ロール
８４ａ，８４ｂ 無端条体
９０ 冷却手段
９１ 収容体
９２ 冷却器
Ａ 繊維束
Ｂ シート状繊維束
Ｃ 樹脂フィルム
Ｄ 積層体
Ｅ 長繊維配向プリプレグ
Ｆ プリプレグ形成用シート
Ｇ 短繊維配向プリプレグ

Claims (2)

1. 熱硬化性樹脂と一方向に配向した長さ２００ｍｍ以上の強化繊維とを含有するプリプレグ形成用シートを前記強化繊維の配向方向に延伸すると共にシートの厚み方向に屈曲して、強化繊維を牽切する短繊維配向プリプレグの製造方法。
2. プリプレグ形成用シートを延伸および屈曲する際に冷却する請求項１に記載の短繊維配向プリプレグの製造方法。

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