JP2011113718A - Winding-type all-solid battery, and manufacturing method of winding-type all-solid battery - Google Patents

Winding-type all-solid battery, and manufacturing method of winding-type all-solid battery Download PDF

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Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a winding-type all-solid battery hardly short-circuiting and excellent in shape maintenance properties. <P>SOLUTION: The winding-type all-solid battery is made by winding, around a core material with a groove, a battery element laminate having: a battery element composed by laminating a positive electrode layer containing a positive electrode active material, a negative electrode layer containing a negative electrode active material, and a solid electrolyte layer formed between the positive electrode layer and the negative electrode layer; and a separator laminated at least either outside the positive electrode layer or outside the negative electrode layer of the battery element. An end part at a winding center side of the battery element laminate is fixed inside the groove of the core material. <P>COPYRIGHT: (C)2011,JPO&INPIT

Description

本発明は、短絡し難く形状維持性に優れた捲回型全固体電池に関する。   The present invention relates to a wound type all-solid-state battery that is not easily short-circuited and has excellent shape maintainability.

さまざまな電池の中でも、軽量で高出力・高エネルギー密度という利点を持つリチウム電池は、小型携帯電子機器や携帯情報端末等の電源として多用され、現在の情報化社会を支えている。また、電気自動車やハイブリッド車の電源としても、リチウム電池が注目されており、更なる高エネルギー密度化、安全性の向上および大型化が求められている。   Among various batteries, lithium batteries, which are lightweight and have the advantages of high output and high energy density, are widely used as power sources for small portable electronic devices and portable information terminals, and support the current information society. Further, lithium batteries are attracting attention as power sources for electric vehicles and hybrid vehicles, and further higher energy density, improved safety, and larger size are required.

現在市販されているリチウム電池は、可燃性の有機溶剤を溶媒とする有機電解液が使用されているため、短絡時の温度上昇を抑える安全装置の取り付けや短絡防止のための構造・材料面での改善が必要となる。これに対し、液体電解質を固体電解質に変えて、電池を全固体化した全固体リチウム電池は、電池内に可燃性の有機溶媒を用いないので、安全装置の簡素化が図れ、製造コストや生産性に優れると考えられている。   The lithium battery currently on the market uses an organic electrolyte that uses a flammable organic solvent as a solvent. Improvement is required. In contrast, an all-solid lithium battery, in which the liquid electrolyte is changed to a solid electrolyte and the battery is all solid, does not use a flammable organic solvent in the battery, so the safety device can be simplified, and manufacturing costs and production can be simplified. It is considered to be excellent in performance.

このような全固体リチウム電池においては、上述したように、高エネルギー密度化のため、捲回型電池および積層型電池が研究されてきた。しかしながら、全固体リチウム電池の安全対策は未だ十分ではなく、例えば、電極および固体電解質等を積層した電池素子積層体が捲回されてなる捲回型の全固体リチウム電池においては、折り曲げ部分等の応力がかかりやすい領域で短絡が起こる可能性があり、その防止対策が検討されている。例えば、特許文献1においては、電極層等が基板上に特定の順序で積層された電池素子積層体を、基板側が内側になるように平板状に捲回することで、折り曲げ部分における短絡の発生確率の低減を可能にする捲回型全固体電池が開示されている。しかしながら、電池素子積層体の捲き始め部分となる捲回中心側の端部が、どこにも固定されていないため、電池素子積層体の捲回中心側の端部で短絡が生じるという問題があった。   In such an all solid lithium battery, as described above, a wound battery and a stacked battery have been studied in order to increase the energy density. However, safety measures for all-solid-state lithium batteries are not yet sufficient. For example, in a wound-type all-solid-state lithium battery in which a battery element laminate in which electrodes and a solid electrolyte are laminated is wound, There is a possibility that a short circuit may occur in a region where stress is easily applied, and countermeasures for the short circuit are being studied. For example, in Patent Document 1, a battery element stack in which electrode layers and the like are stacked in a specific order on a substrate is wound into a flat plate shape so that the substrate side is on the inside, thereby generating a short circuit at a bent portion. A wound all-solid battery that enables a reduction in probability is disclosed. However, there is a problem that a short circuit occurs at the end of the battery element laminate on the winding center side because the end on the winding center side that is the starting portion of the battery element laminate is not fixed anywhere. .

特開2004−319449号公報JP 2004-319449 A

本発明は、上記問題点に鑑みてなされたものであり、短絡し難く形状維持性に優れた捲回型全固体電池を提供することを主目的とするものである。   The present invention has been made in view of the above problems, and a main object of the present invention is to provide a wound all-solid battery that is difficult to short-circuit and has excellent shape maintainability.

上記目的を達成するために、本発明においては、正極活物質を含有する正極層、負極活物質を含有する負極層、および、上記正極層と上記負極層との間に形成された固体電解質層を積層した電池素子と、上記電池素子の正極層の外側もしくは負極層の外側に積層されたセパレータとを有する電池素子積層体が、溝を有する芯材に捲回されてなる捲回型全固体電池であって、上記電池素子積層体の捲回中心側の端部が、上記芯材の溝内に固定されていることを特徴とする捲回型全固体電池を提供する。   In order to achieve the above object, in the present invention, a positive electrode layer containing a positive electrode active material, a negative electrode layer containing a negative electrode active material, and a solid electrolyte layer formed between the positive electrode layer and the negative electrode layer A battery-type laminated body in which a battery element laminate having a battery element laminated with a separator laminated on the outside of the positive electrode layer or the negative electrode layer of the battery element is wound around a core material having a groove A winding type all solid state battery is provided, wherein an end of the battery element laminate on the winding center side is fixed in a groove of the core material.

本発明によれば、上記電池素子積層体の捲回中心側の端部が、上記芯材の溝内に固定されていることで、上記電池素子積層体の捲き始め部分を芯材にしっかり固定することができる。これにより、上記電池素子積層体の捲回中心側の端部に対して、電池内部での応力の影響を受け難くし、短絡を発生しにくくすることができる。また、捲回型全固体電池の形状維持および捲回型全固体電池の作製を容易にすることができる。   According to the present invention, the end of the battery element laminate on the winding center side is fixed in the groove of the core material, so that the starting portion of the battery element laminate is firmly fixed to the core material. can do. Thereby, it becomes difficult to receive the influence of the stress inside a battery with respect to the edge part by the side of the winding center of the said battery element laminated body, and it is hard to generate | occur | produce a short circuit. In addition, the shape of the wound all-solid battery can be maintained and the production of the wound all-solid battery can be facilitated.

上記発明においては、上記芯材の溝の幅が、上記電池素子積層体の膜厚と同一の幅であることが好ましい。上記電池素子積層体の捲回中心側の端部が、上記芯材の溝内によりしっかり固定され、より短絡を発生しにくくすることができるからである。   In the said invention, it is preferable that the width | variety of the groove | channel of the said core material is the same width as the film thickness of the said battery element laminated body. This is because the end portion on the winding center side of the battery element laminate is more firmly fixed in the groove of the core material, and a short circuit can be more unlikely to occur.

また、本発明においては、溝を有する芯材と、正極活物質を含有する正極層、負極活物質を含有する負極層、上記正極層と上記負極層との間に形成された固体電解質層、および、セパレータを有する電池素子積層体とを準備し、上記電池素子積層体の端部を上記芯材の溝内に固定するために嵌め込む嵌め込み工程と、上記電池素子積層体を上記芯材に捲回する捲回工程とを有することを特徴とする捲回型全固体電池の製造方法を提供する。   In the present invention, a core material having a groove, a positive electrode layer containing a positive electrode active material, a negative electrode layer containing a negative electrode active material, a solid electrolyte layer formed between the positive electrode layer and the negative electrode layer, And a battery element laminate having a separator, a fitting step of fitting the end of the battery element laminate into the groove of the core material, and the battery element laminate to the core material A winding type all-solid-state battery manufacturing method characterized by comprising a winding step of winding.

本発明によれば、上記電池素子積層体の端部を上記芯材の溝内に嵌め込み、さらに上記電池素子積層体を上記芯材に捲回することで、短絡し難く形状維持性に優れた捲回型全固体電池を得ることができる。   According to the present invention, the end of the battery element laminate is fitted into the groove of the core material, and the battery element laminate is wound around the core material, so that it is difficult to short-circuit and has excellent shape maintainability. A wound type all-solid battery can be obtained.

本発明においては、短絡し難く形状維持性に優れた捲回型全固体電池を得ることができるという効果を奏する。   In this invention, there exists an effect that the winding type all-solid-state battery which is hard to be short-circuited and was excellent in the shape maintenance property can be obtained.

本発明における捲回型全固体電池の一例を示す概略断面図である。It is a schematic sectional drawing which shows an example of the winding type all-solid-state battery in this invention. 本発明における芯材の溝の一例を示す概略断面図である。It is a schematic sectional drawing which shows an example of the groove | channel of the core material in this invention. 本発明における電池素子積層体の端部の一例を示す概略断面図である。It is a schematic sectional drawing which shows an example of the edge part of the battery element laminated body in this invention. 本発明における捲回型全固体電池の製造方法の一例を示す概略斜視図である。It is a schematic perspective view which shows an example of the manufacturing method of the winding type all-solid-state battery in this invention.

以下、本発明の捲回型全固体電池および捲回型全固体電池の製造方法について、詳細に説明する。   Hereinafter, the wound type all-solid battery and the method for producing the wound type all solid battery of the present invention will be described in detail.

A.捲回型全固体電池
まず、本発明の捲回型全固体電池について説明する。本発明の捲回型全固体電池は、正極活物質を含有する正極層、負極活物質を含有する負極層、および、上記正極層と上記負極層との間に形成された固体電解質層を積層した電池素子と、上記電池素子の正極層の外側もしくは負極層の外側に積層されたセパレータとを有する電池素子積層体が、溝を有する芯材に捲回されてなる捲回型全固体電池であって、上記電池素子積層体の捲回中心側の端部が、上記芯材の溝内に固定されていることを特徴とするものである。
A. First, the wound type all solid state battery of the present invention will be described. The wound all-solid battery of the present invention includes a positive electrode layer containing a positive electrode active material, a negative electrode layer containing a negative electrode active material, and a solid electrolyte layer formed between the positive electrode layer and the negative electrode layer. A wound all-solid battery in which a battery element laminate having a battery element and a separator laminated on the outside of the positive electrode layer or the negative electrode layer of the battery element is wound around a core material having a groove. And the edge part by the side of winding center of the said battery element laminated body is being fixed in the groove | channel of the said core material, It is characterized by the above-mentioned.

図1は、本発明の捲回型全固体電池の一例を示す概略断面図である。図1(a)に示される捲回型全固体電池20は、芯材13および捲回体14が、電池ケース15に収納されてなるものである。さらに、捲回体14は、図1(a)における部分Aの拡大図である図1(b)に示すような、正極活物質を含有する正極層1、負極活物質を含有する負極層2、および、正極層1と負極層2との間に形成された固体電解質層3を積層した電池素子10と、負極層2の外側に積層されたセパレータ11とを有する電池素子積層体12が、芯材13に捲回されてなるものである。本発明においては、図1(b)に示すように、電池素子積層体12の捲回中心側の端部が、芯材13の溝16内に固定されていることを大きな特徴とする。   FIG. 1 is a schematic cross-sectional view showing an example of a wound all-solid battery of the present invention. A wound all-solid battery 20 shown in FIG. 1A includes a core material 13 and a wound body 14 housed in a battery case 15. Further, the wound body 14 includes a positive electrode layer 1 containing a positive electrode active material and a negative electrode layer 2 containing a negative electrode active material, as shown in FIG. 1 (b) which is an enlarged view of a portion A in FIG. 1 (a). And a battery element laminate 12 having a battery element 10 in which a solid electrolyte layer 3 formed between the positive electrode layer 1 and the negative electrode layer 2 is laminated, and a separator 11 laminated outside the negative electrode layer 2. It is wound around the core material 13. In the present invention, as shown in FIG. 1B, the main feature is that the end of the battery element laminate 12 on the winding center side is fixed in the groove 16 of the core member 13.

本発明によれば、このように、上記電池素子積層体の捲回中心側の端部が、上記芯材の溝内に固定されていることで、上記電池素子積層体の捲き始め部分を芯材にしっかり固定することができる。これにより、上記電池素子積層体の捲回中心側の端部に対して、電池内部での応力の影響を受け難くし、短絡を発生しにくくすることができる。また、捲回型全固体電池の形状維持および捲回型全固体電池の作製を容易にすることができる。   According to the present invention, the winding center side end of the battery element laminate is fixed in the groove of the core material, so that the winding start portion of the battery element laminate is cored. Can be firmly fixed to the material. Thereby, it becomes difficult to receive the influence of the stress inside a battery with respect to the edge part by the side of the winding center of the said battery element laminated body, and it is hard to generate | occur | produce a short circuit. In addition, the shape of the wound all-solid battery can be maintained and the production of the wound all-solid battery can be facilitated.

本発明の捲回型全固体電池は、芯材と、電池素子積層体とを少なくとも有するものである。以下、本発明の捲回型全固体電池について、構成ごとに説明する。   The wound all solid battery of the present invention has at least a core material and a battery element laminate. Hereinafter, the wound all solid state battery of the present invention will be described for each configuration.

1.芯材
まず、本発明における芯材について説明する。本発明における芯材は、溝を有するものである。芯材が溝を有することで、電池素子およびセパレータを有する電池素子積層体を芯材の溝内に嵌め込み、芯材に固定することができる。
1. Core Material First, the core material in the present invention will be described. The core material in the present invention has a groove. When the core material has the groove, the battery element laminate including the battery element and the separator can be fitted into the groove of the core material and fixed to the core material.

本発明における芯材の溝は、芯材の外周の軸方向に形成されるものである。上記芯材の溝は、芯材の全面に形成されていても良く、部分的に形成されていても良い。
また、図2(a)に示すように、上記芯材の溝は、溝の中心から芯材の外周の中心を結ぶ線に対して、平行に形成されていても良く、図2(b)に示すように、上記芯材の溝は、溝の中心から芯材の外周の中心を結ぶ線に対して、所定の角度を持たせて形成されていても良い。図2(b)のように、上記芯材の溝が斜めに形成されることで、電池素子積層体の捲回中心側の端部の曲率半径が大きくなり、短絡を防止することができるとともに、電池素子積層体を芯材に捲回しやすくなる。
The groove | channel of the core material in this invention is formed in the axial direction of the outer periphery of a core material. The groove | channel of the said core material may be formed in the whole surface of a core material, and may be formed partially.
Further, as shown in FIG. 2 (a), the groove of the core material may be formed in parallel to a line connecting the center of the groove and the center of the outer periphery of the core material. As shown in the figure, the groove of the core material may be formed with a predetermined angle with respect to a line connecting the center of the groove and the center of the outer periphery of the core material. As shown in FIG. 2 (b), the groove of the core material is formed obliquely, so that the radius of curvature of the end portion on the winding center side of the battery element laminate is increased, and a short circuit can be prevented. It becomes easy to wind the battery element laminate on the core material.

本発明における芯材の溝の深さは、電池素子積層体を嵌め込むことができるものであれば特に限定されるものではなく、目的とする捲回型全固体電池の種類によって異なるものであるが、通常、0.05mm〜100mmの範囲内、中でも0.1mm〜10mmの範囲内であることが好ましい。   The depth of the groove of the core material in the present invention is not particularly limited as long as it can fit the battery element laminate, and varies depending on the type of the intended wound all-solid battery. However, it is usually preferable to be in the range of 0.05 mm to 100 mm, especially in the range of 0.1 mm to 10 mm.

また、本発明における芯材の溝の幅は、電池素子積層体を嵌め込むことができるものであれば特に限定されるものではないが、用いられる捲回型全固体電池の電池素子積層体の膜厚と同一の幅であることが好ましい。なお、ここで「同一の幅」とは、電池素子積層体の膜厚を1とした場合に、1〜1.3の範囲内、好ましくは1.05〜1.15の範囲内であることとする。
このように同一の幅とすることで、電池素子積層体の捲回中心側の端部が、芯材の溝内にしっかり固定され、より短絡を発生しにくくすることができる。
In addition, the width of the groove of the core material in the present invention is not particularly limited as long as it can fit the battery element laminate, but the width of the battery element laminate of the wound all-solid battery used is not limited. The width is preferably the same as the film thickness. Here, the “same width” is within a range of 1 to 1.3, preferably within a range of 1.05 to 1.15, when the thickness of the battery element laminate is 1. And
Thus, by setting it as the same width | variety, the edge part by the side of winding center of a battery element laminated body is firmly fixed in the groove | channel of a core material, and it can make it more difficult to produce a short circuit.

上記溝の幅が、電池素子積層体の膜厚より狭いと、正極層および負極層間での短絡が発生しやすくなり、一方、電池素子積層体の膜厚より広いと、電池素子積層体が上記芯材の溝内でずれてしまい、固定することができない。   If the width of the groove is narrower than the film thickness of the battery element laminate, a short circuit is likely to occur between the positive electrode layer and the negative electrode layer. On the other hand, if the width of the groove is wider than the film thickness of the battery element laminate, the battery element laminate is It shifts in the groove of the core material and cannot be fixed.

本発明における芯材に、上述したような溝を形成する方法としては、特に限定されるものではなく、例えば芯材を切削する方法、および、芯材に溝を形成できる形状の金型を用いて、射出成形により形成する方法等を挙げることができる。   The method for forming the groove as described above in the core material in the present invention is not particularly limited. For example, a method for cutting the core material and a mold having a shape capable of forming a groove in the core material are used. And a method of forming by injection molding.

本発明における芯材の溝内に、電池素子積層体の捲回中心側の端部を固定する方法としては、電池素子積層体の捲回中心側の端部が、芯材の溝から外れることなく芯材の溝内に固定される方法であれば特に限定されるものではない。例えば、電池素子積層体の捲回中心側の端部を、上記電池素子積層体の厚さよりもやや狭い幅を有する芯材の溝に直接挟み込む方法、電池素子およびセパレータの捲回中心側の端部と芯材の溝とを、接着剤を用いて固定する方法等を挙げることができる。   As a method of fixing the end portion on the winding center side of the battery element laminate in the groove of the core member in the present invention, the end portion on the winding center side of the battery element laminate is removed from the groove of the core member. There is no particular limitation as long as it is a method of fixing in the groove of the core material. For example, a method of directly sandwiching an end of the battery element laminate on the winding center side into a groove of a core material having a width slightly narrower than the thickness of the battery element laminate, an end of the battery element and the separator on the winding center side A method of fixing the part and the groove of the core material with an adhesive can be exemplified.

本発明における芯材としては、絶縁性を有するものであれば特に限定されるものではなく、例えばポリエチレン(PE)、ポリアミド(PA)、ポリイミド(PI)、ポリエチレンテレフタレート(PET)、ポリエチレンナフタレート(PEN)等の高分子樹脂を挙げることができる。   The core material in the present invention is not particularly limited as long as it has insulating properties. For example, polyethylene (PE), polyamide (PA), polyimide (PI), polyethylene terephthalate (PET), polyethylene naphthalate ( Polymer resin such as PEN).

また、本発明における芯材の形状としては、例えば平板状および円筒状等を挙げることができる。上記芯材の形状および大きさ等については、捲回型全固体電池の用途等に応じて、適宜選択することが好ましい。   In addition, examples of the shape of the core material in the present invention include a flat plate shape and a cylindrical shape. The shape, size, and the like of the core material are preferably selected as appropriate according to the use of the wound all-solid battery.

2.電池素子積層体
次に、本発明における電池素子積層体について説明する。本発明における電池素子積層体は、正極活物質を含有する正極層、負極活物質を含有する負極層、および、上記正極層と上記負極層との間に形成された固体電解質層を積層した電池素子と、上記電池素子の正極層の外側もしくは負極層の外側の少なくとも一方に積層されたセパレータとを有するものである。
2. Battery Element Laminate Next, the battery element laminate in the present invention will be described. The battery element laminate in the present invention includes a positive electrode layer containing a positive electrode active material, a negative electrode layer containing a negative electrode active material, and a battery in which a solid electrolyte layer formed between the positive electrode layer and the negative electrode layer is laminated. It has an element and the separator laminated | stacked on at least one of the outer side of the positive electrode layer of the said battery element, or the outer side of a negative electrode layer.

このような電池素子積層体の捲回中心側の端部は、上述した芯材の溝に固定され、そしてその他の部分が上記芯材の周囲に捲回されることにより、本発明の捲回型全固体電池を構成する。
ここで、上記捲回中心側の端部は、上記芯材の溝内に、全幅にわたって嵌め込まれていても良く、また部分的に嵌め込まれていても良い。部分的に嵌め込まれる場合は、上記捲回中心側の端部に、嵌め込むための凸部を形成し、これを嵌め込む方法等であっても良い。
The end of the battery element laminate on the winding center side is fixed to the groove of the core material described above, and the other part is wound around the core material, whereby the winding of the present invention is performed. Type all-solid-state battery.
Here, the end portion on the winding center side may be fitted over the entire width in the groove of the core member, or may be partially fitted. In the case of being partially fitted, a method may be employed in which a convex portion for fitting is formed at the end on the winding center side and this is fitted.

また、上記電池素子積層体の捲回中心側の端部に、上記芯材の溝内に固定するための嵌め込み部材設けても良い。具体的には、図3に示すように、正極活物質を含有する正極層1、負極活物質を含有する負極層2、および、正極層1と負極層2との間に形成された固体電解質層3を積層した電池素子10と、負極層2の外側に積層されたセパレータ11とを有する電池素子積層体12の端部を嵌め込み部材17で覆い、嵌め込み部材17を芯材13の溝16内に嵌め込むことで、電池素子積層体12を芯材13に固定する例を挙げることができる。   Moreover, you may provide the fitting member for fixing in the groove | channel of the said core material in the edge part of the winding center side of the said battery element laminated body. Specifically, as shown in FIG. 3, a positive electrode layer 1 containing a positive electrode active material, a negative electrode layer 2 containing a negative electrode active material, and a solid electrolyte formed between the positive electrode layer 1 and the negative electrode layer 2 The end of the battery element laminate 12 having the battery element 10 in which the layer 3 is laminated and the separator 11 laminated on the outside of the negative electrode layer 2 is covered with the fitting member 17, and the fitting member 17 is placed in the groove 16 of the core member 13. The example which fixes the battery element laminated body 12 to the core material 13 by fitting in can be given.

以下、このような電池素子積層体の各部材について説明する。   Hereinafter, each member of such a battery element laminate will be described.

(1)電池素子
本発明における電池素子は、正極活物質を含有する正極層、負極活物質を含有する負極層、および、上記正極層と上記負極層との間に形成された固体電解質層を積層したものである。
(1) Battery element The battery element in the present invention comprises a positive electrode layer containing a positive electrode active material, a negative electrode layer containing a negative electrode active material, and a solid electrolyte layer formed between the positive electrode layer and the negative electrode layer. Laminated.

(a)正極層
本発明における正極層は、少なくとも正極活物質を含有する層であり、必要に応じて、固体電解質材料、導電化材および結着材の少なくとも一つを含有していても良い。中でも、本発明においては、正極層が、固体電解質材料として硫化物系固体電解質材料を含有することが好ましい。出力特性に優れた捲回型全固体電池とすることができるからである。
(A) Positive electrode layer The positive electrode layer in the present invention is a layer containing at least a positive electrode active material, and may contain at least one of a solid electrolyte material, a conductive material, and a binder as necessary. . Especially, in this invention, it is preferable that a positive electrode layer contains sulfide type solid electrolyte material as a solid electrolyte material. It is because it can be set as the winding type all-solid-state battery excellent in the output characteristic.

i)正極活物質
本発明に用いられる正極活物質としては、捲回型全固体電池の正極活物質として一般的に用いられるものであれば特に限定されるものではないが、例えば酸化物正極活物質を挙げることができる。酸化物正極活物質を用いることにより、エネルギー密度の高い捲回型全固体電池とすることができる。
本発明に用いられる酸化物正極活物質としては、例えば、一般式Li(Mは遷移金属元素であり、x=0.02〜2.2、y=1〜2、z=1.4〜4)で表される正極活物質を挙げることができる。上記一般式において、Mは、Co、Mn、Ni、V、FeおよびSiからなる群から選択される少なくとも一種であることが好ましく、Co、NiおよびMnからなる群から選択される少なくとも一種であることがより好ましい。
このような酸化物正極活物質としては、具体的には、LiCoO、LiMnO、LiNiO、LiVO、LiNi1/3Co1/3Mn1/3、LiMn、Li(Ni0.5Mn1.5)O、LiFeSiOおよびLiMnSiO等を挙げることができる。
また、上記一般式Li以外の酸化物正極活物質としては、LiFePOおよびLiMnPO等のオリビン型正極活物質を挙げることができる。
酸化物正極活物質以外の正極活物質としては、例えばCuMo、FeS、CoSおよびNiS等のカルコゲン化物を挙げることができる。
中でも、本発明に用いられる正極活物質としては、LiCoO、LiNiOが好ましく、特にLiCoOが好ましい。正極用の活物質として良好な特性を持ち、汎用されているからである。
i) Cathode Active Material The cathode active material used in the present invention is not particularly limited as long as it is generally used as a cathode active material for a wound all-solid battery. Mention may be made of substances. By using the oxide positive electrode active material, a wound type all-solid battery having a high energy density can be obtained.
Examples of the oxide positive electrode active material used in the present invention include a general formula Li x M y O z (M is a transition metal element, x = 0.02 to 2.2, y = 1 to 2, z = The positive electrode active material represented by 1.4-4) can be mentioned. In the above general formula, M is preferably at least one selected from the group consisting of Co, Mn, Ni, V, Fe and Si, and is at least one selected from the group consisting of Co, Ni and Mn. It is more preferable.
As such an oxide positive electrode active material, specifically, LiCoO 2 , LiMnO 2 , LiNiO 2 , LiVO 2 , LiNi 1/3 Co 1/3 Mn 1/3 O 2 , LiMn 2 O 4 , Li ( Ni 0.5 Mn 1.5 ) O 4 , Li 2 FeSiO 4, Li 2 MnSiO 4 and the like can be mentioned.
Examples of the oxide positive electrode active material other than the above general formula Li x M y O z include olivine-type positive electrode active materials such as LiFePO 4 and LiMnPO 4 .
Examples of the positive electrode active material other than the oxide positive electrode active material include chalcogenides such as Cu 2 Mo 6 S 8 , FeS, CoS, and NiS.
Among them, as the positive electrode active material used in the present invention, LiCoO 2, LiNiO 2 are preferable, LiCoO 2 is preferable. This is because it has good characteristics as an active material for the positive electrode and is widely used.

本発明に用いられる正極活物質の形状としては、例えば粒子状を挙げることができ、中でも真球状または楕円球状であることが好ましい。また、正極活物質が粒子状である場合、その平均粒径は、例えば0.1μm〜50μmの範囲内であることが好ましい。なお、平均粒径は、レーザー回折式の粒度分布計により算出された値、またはSEM等の電子顕微鏡を用いた画像解析に基づいて測定された値を用いることができる。
また、正極層における正極活物質の含有量は、例えば10質量%〜99質量%の範囲内、中でも質量20%〜90質量%の範囲内であることが好ましい。
Examples of the shape of the positive electrode active material used in the present invention include particles, and among them, a true spherical shape or an elliptical spherical shape is preferable. Moreover, when a positive electrode active material is a particulate form, it is preferable that the average particle diameter exists in the range of 0.1 micrometer-50 micrometers, for example. The average particle diameter may be a value calculated by a laser diffraction particle size distribution meter or a value measured based on image analysis using an electron microscope such as SEM.
Further, the content of the positive electrode active material in the positive electrode layer is, for example, preferably in the range of 10% by mass to 99% by mass, and more preferably in the range of 20% by mass to 90% by mass.

ii)固体電解質材料
本発明における正極層は、上述した正極活物質に加えて、固体電解質材料を含有することが好ましい。正極層におけるイオン伝導性が向上するからである。本発明に用いられる固体電解質材料としては、イオン伝導性を有し、絶縁性を有するものであれば特に限定されるものではないが、特に、硫化物系固体電解質材料であることが好ましい。出力特性に優れた捲回型全固体電池とすることができるからである。
ii) Solid electrolyte material The positive electrode layer in the present invention preferably contains a solid electrolyte material in addition to the positive electrode active material described above. This is because ion conductivity in the positive electrode layer is improved. The solid electrolyte material used in the present invention is not particularly limited as long as it has ionic conductivity and insulating properties, but a sulfide-based solid electrolyte material is particularly preferable. It is because it can be set as the winding type all-solid-state battery excellent in the output characteristic.

本発明に用いられる硫化物系固体電解質材料しては、硫黄(S)を含有し、かつ、イオン伝導性を有し、かつ、絶縁性を有するものであれば特に限定されるものではない。ここで、本発明の捲回型全固体電池が、捲回型全固体リチウム電池である場合、用いられる硫化物系固体電解質材料として、例えばLiSと、第13族〜第15族の元素の硫化物とを含有する原料組成物を用いてなるものを挙げることができる。このような原料組成物を用いて硫化物系固体電解質材料を合成する方法としては、例えば非晶質化法を挙げることができる。非晶質化法としては、例えば、メカニカルミリング法および溶融急冷法を挙げることができ、中でもメカニカルミリング法が好ましい。常温での処理が可能になり、製造工程の簡略化を図ることができるからである。 The sulfide-based solid electrolyte material used in the present invention is not particularly limited as long as it contains sulfur (S), has ionic conductivity, and has insulating properties. Here, when the wound type all-solid battery of the present invention is a wound type all-solid lithium battery, for example, Li 2 S and Group 13 to Group 15 elements are used as the sulfide-based solid electrolyte material to be used. And a raw material composition containing the sulfide. Examples of a method for synthesizing a sulfide-based solid electrolyte material using such a raw material composition include an amorphization method. Examples of the amorphization method include a mechanical milling method and a melt quenching method, and among them, the mechanical milling method is preferable. This is because processing at room temperature is possible, and the manufacturing process can be simplified.

また、本発明に用いられる硫化物系固体電解質材料の形状としては、例えば粒子形状を挙げることができ、中でも真球状または楕円球状であることが好ましい。
硫化物系固体電解質材料が粒子状である場合、その平均粒径は、例えば1nm〜100μmの範囲内、中でも0.1μm〜50μmの範囲内であることが好ましい。なお、平均粒径は、レーザー回折式の粒度分布計により算出された値、またはSEM等の電子顕微鏡を用いた画像解析に基づいて測定された値を用いることができる。
また、正極層における硫化物系固体電解質材料の含有量は、例えば1質量%〜90質量%の範囲内、中でも10質量%〜80質量%の範囲内であることが好ましい。
In addition, examples of the shape of the sulfide-based solid electrolyte material used in the present invention include a particle shape, and among them, a spherical shape or an elliptical shape is preferable.
When the sulfide-based solid electrolyte material is in the form of particles, the average particle diameter thereof is preferably in the range of 1 nm to 100 μm, and more preferably in the range of 0.1 μm to 50 μm. The average particle diameter may be a value calculated by a laser diffraction particle size distribution meter or a value measured based on image analysis using an electron microscope such as SEM.
Further, the content of the sulfide-based solid electrolyte material in the positive electrode layer is, for example, preferably in the range of 1% by mass to 90% by mass, and more preferably in the range of 10% by mass to 80% by mass.

iii)正極層
本発明における正極層は、さらに導電化材を含有していても良い。導電化材の添加により、正極層の導電性を向上させることができる。本発明に用いられる導電化材としては、所望の導電性を有するものであれば特に限定されるものではないが、例えば炭素材料からなる導電化材を挙げることができる。具体的には、アセチレンブラック、ケッチェンブラックおよびカーボンファイバー等を挙げることができる。
また、本発明における正極層は、さらに結着材を含有していても良い。結着材の添加により、正極層に柔軟性および可撓性を付与することができる。本発明に用いられる結着材としては、例えばポリフッ化ビニリデン(PVDF)およびポリテトラフルオロエチエン(PTFE)等のフッ素含有樹脂等を挙げることができる。
また、本発明における正極層の厚さは、目的とする捲回型全固体電池の種類によって異なるものであり、目的に応じて、適宜決定されるものである。
iii) Positive electrode layer The positive electrode layer in the present invention may further contain a conductive material. By adding a conductive material, the conductivity of the positive electrode layer can be improved. The conductive material used in the present invention is not particularly limited as long as it has desired conductivity, and examples thereof include a conductive material made of a carbon material. Specific examples include acetylene black, ketjen black, and carbon fiber.
The positive electrode layer in the present invention may further contain a binder. By adding the binder, flexibility and flexibility can be imparted to the positive electrode layer. Examples of the binder used in the present invention include fluorine-containing resins such as polyvinylidene fluoride (PVDF) and polytetrafluoroethylene (PTFE).
In addition, the thickness of the positive electrode layer in the present invention varies depending on the type of the intended wound all-solid battery, and is appropriately determined according to the purpose.

(b)負極層
本発明における負極層は、少なくとも負極活物質を含有する層であり、必要に応じて、固体電解質材料、導電化材および結着材の少なくとも一つを含有していても良い。中でも、本発明においては、負極層が、固体電解質材料として硫化物系固体電解質材料を含有することが好ましい。出力特性に優れた捲回型全固体電池とすることができるからである。
(B) Negative electrode layer The negative electrode layer in the present invention is a layer containing at least a negative electrode active material, and may contain at least one of a solid electrolyte material, a conductive material and a binder as necessary. . Especially, in this invention, it is preferable that a negative electrode layer contains sulfide type solid electrolyte material as a solid electrolyte material. It is because it can be set as the winding type all-solid-state battery excellent in the output characteristic.

本発明に用いられる負極活物質としては、例えば金属活物質およびカーボン活物質を挙げることができる。上記金属活物質としては、例えばIn、Al、SiおよびSn等を挙げることができる。一方、上記カーボン活物質としては、例えばメソカーボンマイクロビーズ(MCMB)、高配向性グラファイト(HOPG)、ハードカーボンおよびソフトカーボン等を挙げることができる。また、本発明に用いられる負極活物質の他の例としては、LiTi12等のリチウム遷移金属酸化物およびLaNiSn等の金属合金を挙げることができる。 Examples of the negative electrode active material used in the present invention include a metal active material and a carbon active material. Examples of the metal active material include In, Al, Si, and Sn. On the other hand, examples of the carbon active material include mesocarbon microbeads (MCMB), highly oriented graphite (HOPG), hard carbon, and soft carbon. Other examples of the negative electrode active material used in the present invention include lithium transition metal oxides such as Li 4 Ti 5 O 12 and metal alloys such as La 3 Ni 2 Sn 7 .

本発明に用いられる負極活物質の形状は、箔状であっても良く、粒子状であっても良い。負極活物質の形状が粒子状である場合、その平均粒径は、例えば0.1μm〜50μmの範囲内であることが好ましい。なお、平均粒径は、レーザー回折式の粒度分布計により算出された値、またはSEM等の電子顕微鏡を用いた画像解析に基づいて測定された値を用いることができる。
また、負極層における負極活物質の含有量は、例えば10質量%〜99質量%の範囲内であることが好ましく、20質量%〜90質量%の範囲内であることがより好ましい。
The shape of the negative electrode active material used in the present invention may be foil or particulate. When the shape of the negative electrode active material is in the form of particles, the average particle size is preferably in the range of 0.1 μm to 50 μm, for example. The average particle diameter may be a value calculated by a laser diffraction particle size distribution meter or a value measured based on image analysis using an electron microscope such as SEM.
Further, the content of the negative electrode active material in the negative electrode layer is, for example, preferably in the range of 10% by mass to 99% by mass, and more preferably in the range of 20% by mass to 90% by mass.

なお、本発明における負極層に用いられる固体電解質材料、導電化材および結着材については、上記「(a)正極層」に記載された内容と同様であるので、ここでの記載は省略する。
また、負極層の厚さは、目的とする捲回型全固体電池の種類によって異なるものであり、目的に応じて、適宜決定されるものである。
The solid electrolyte material, the conductive material and the binder used for the negative electrode layer in the present invention are the same as those described in the above “(a) positive electrode layer”, so description thereof is omitted here. .
Moreover, the thickness of the negative electrode layer varies depending on the type of the intended wound all-solid battery, and is appropriately determined according to the purpose.

(c)固体電解質層
本発明における固体電解質層は、上記正極層および上記負極層の間に形成される層である。固体電解質層に用いられる固体電解質材料は、イオン伝導性を有し、絶縁性を有するものであれば特に限定されるものではないが、中でも、硫化物系固体電解質材料であることが好ましい。出力特性に優れた捲回型全固体電池とすることができるからである。さらに、固体電解質層における硫化物系固体電解質材料の含有量は多いことが好ましく、特に固体電解質層が硫化物系固体電解質材料のみから構成されていることが好ましい。より出力特性に優れた捲回型全固体電池とすることができるからである。固体電解質層に用いられる固体電解質材料については、上記「(a)正極層」に記載された内容と同様であるので、ここでの説明は省略する。
また、本発明における固体電解質層の厚さは、例えば0.1μm〜1000μmの範囲内、中でも0.1μm〜300μmの範囲内であることが好ましい。
(C) Solid electrolyte layer The solid electrolyte layer in the present invention is a layer formed between the positive electrode layer and the negative electrode layer. The solid electrolyte material used for the solid electrolyte layer is not particularly limited as long as it has ionic conductivity and insulating properties. Among them, a sulfide-based solid electrolyte material is preferable. It is because it can be set as the winding type all-solid-state battery excellent in the output characteristic. Furthermore, it is preferable that the content of the sulfide-based solid electrolyte material in the solid electrolyte layer is large, and it is particularly preferable that the solid electrolyte layer is composed only of the sulfide-based solid electrolyte material. It is because it can be set as the winding type all-solid-state battery which was more excellent in output characteristics. Since the solid electrolyte material used for the solid electrolyte layer is the same as the contents described in the above “(a) positive electrode layer”, description thereof is omitted here.
In addition, the thickness of the solid electrolyte layer in the present invention is, for example, preferably in the range of 0.1 μm to 1000 μm, and more preferably in the range of 0.1 μm to 300 μm.

(d)その他の構成
本発明における電池素子は、上述した正極層、負極層および固体電解質層を少なくとも有するものである。さらに通常は、正極層の集電を行う正極集電体および負極層の集電を行う負極集電体を有する。上記正極集電体の材料としては、例えばSUS、アルミニウム、ニッケル、鉄、チタンおよびカーボン等を挙げることができ、中でも、SUSおよびアルミニウムが好ましい。一方、上記負極集電体の材料としては、例えばSUS、銅、ニッケルおよびカーボン等を挙げることができ、中でも、SUSおよび銅が好ましい。
また、正極集電体および負極集電体の厚さや形状等については、捲回型全固体電池の用途等に応じて適宜選択することが好ましい。
(D) Other structure The battery element in this invention has at least the positive electrode layer, the negative electrode layer, and the solid electrolyte layer which were mentioned above. Furthermore, it usually has a positive electrode current collector that collects current from the positive electrode layer and a negative electrode current collector that collects current from the negative electrode layer. Examples of the material for the positive electrode current collector include SUS, aluminum, nickel, iron, titanium, and carbon. Among them, SUS and aluminum are preferable. On the other hand, examples of the material for the negative electrode current collector include SUS, copper, nickel, and carbon. Among them, SUS and copper are preferable.
In addition, the thickness and shape of the positive electrode current collector and the negative electrode current collector are preferably selected as appropriate according to the use of the wound all-solid battery.

(e)電池素子
本発明における電池素子の形成方法は、所望の電池素子が得られる方法であれば特に限定されるものではなく、一般的な電池素子の形成方法と同様の方法を用いることができる。電池素子の形成方法の一例としては、正極活物質層を構成する材料、固体電解質層を構成する材料、および負極活物質層を構成する材料を順次プレスする方法等を挙げることができる。
(E) Battery Element The method for forming a battery element in the present invention is not particularly limited as long as a desired battery element can be obtained, and a method similar to a general battery element forming method may be used. it can. As an example of the method for forming the battery element, a material for forming the positive electrode active material layer, a material for forming the solid electrolyte layer, a method for sequentially pressing the material for forming the negative electrode active material layer, and the like can be given.

(2)セパレータ
次に、本発明におけるセパレータについて説明する。本発明におけるセパレータは、上記電池素子の正極層の外側もしくは負極層の外側の少なくとも一方に積層されるものである。本発明においては、電池素子積層体がセパレータを有することで、上記電池素子の正極層および負極層間の短絡を防止し、安全性の高い捲回型全固体電池とすることができる。
(2) Separator Next, the separator in the present invention will be described. The separator in the present invention is laminated on at least one of the positive electrode layer and the negative electrode layer of the battery element. In the present invention, since the battery element laminate includes a separator, a short circuit between the positive electrode layer and the negative electrode layer of the battery element can be prevented, and a highly safe wound all-solid battery can be obtained.

本発明におけるセパレータとしては、絶縁性を有するものであれば特に限定されるものではなく、例えばポリエチレン、ポリプロピレン等の多孔膜;および樹脂不織布、ガラス繊維不織布等の不織布等を挙げることができる。
上記セパレータの厚さは、例えば材料に応じて、絶縁性の程度が考慮されて決定される。
The separator in the present invention is not particularly limited as long as it has insulating properties, and examples thereof include porous films such as polyethylene and polypropylene; and nonwoven fabrics such as resin nonwoven fabric and glass fiber nonwoven fabric.
The thickness of the separator is determined in consideration of the degree of insulation, for example, depending on the material.

(3)電池素子積層体
本発明における電池素子積層体を形成する方法は、所望の電池素子積層体が得られる方法であれば特に限定されるものではなく、例えば上記「(1)電池素子」で記載した方法により電池素子を形成し、この電池素子の正極層の外側にセパレータを積層する方法等を挙げることができる。
(3) Battery Element Laminate The method for forming the battery element laminate in the present invention is not particularly limited as long as a desired battery element laminate can be obtained. For example, the above “(1) Battery element” And a method of forming a battery element by the method described in the above and laminating a separator on the outside of the positive electrode layer of the battery element.

3.捲回型全固体電池
本発明の捲回型全固体電池は、上記芯材と、上記電池素子積層体とを少なくとも有するものである。さらに通常は、上記芯材と、上記電池素子積層体とが収納される電池ケースを有する。本発明に用いられる電池ケースとしては、一般的な捲回型全固体電池の電池ケースを用いることができる。具体的には、例えばSUS製電池ケース等を挙げることができる。
3. Winding type all solid state battery The winding type all solid state battery of the present invention has at least the core material and the battery element laminate. Furthermore, it usually has a battery case in which the core material and the battery element laminate are stored. As the battery case used in the present invention, a general wound type all-solid battery case can be used. Specifically, for example, a battery case made of SUS can be used.

本発明の捲回型全固体電池は、一次電池であっても良く、二次電池であっても良いが、中でも、二次電池であることが好ましい。繰り返し充放電でき、効率的だからである。また、上記捲回型全固体電池の用途としては、例えば車載用電池として用いることができる。   The wound type all-solid battery of the present invention may be a primary battery or a secondary battery, and among these, a secondary battery is preferable. This is because it can be charged and discharged repeatedly and is efficient. Moreover, as a use of the said winding type all-solid-state battery, it can use, for example as a vehicle-mounted battery.

本発明の捲回型全固体電池の製造方法は、上述した捲回型全固体電池を得ることができる方法であれば特に限定されるものではないが、例えば後述する捲回型全固体電池の製造方法を挙げることができる。   The method for producing the wound all-solid battery of the present invention is not particularly limited as long as it is a method capable of obtaining the above-described wound all-solid battery. A manufacturing method can be mentioned.

B.捲回型全固体電池の製造方法
次に、本発明の捲回型全固体電池の製造方法について説明する。本発明の捲回型全固体電池の製造方法は、溝を有する芯材と、正極活物質を含有する正極層、負極活物質を含有する負極層、上記正極層と上記負極層との間に形成された固体電解質層、および、セパレータを有する電池素子積層体とを準備し、上記電池素子積層体の端部を上記芯材の溝内に固定するために嵌め込む嵌め込み工程と、上記電池素子積層体を上記芯材に捲回する捲回工程とを有することを特徴とするものである。
B. Next, a method for manufacturing a wound all-solid battery of the present invention will be described. The method for producing a wound type all-solid battery of the present invention includes a core material having a groove, a positive electrode layer containing a positive electrode active material, a negative electrode layer containing a negative electrode active material, and between the positive electrode layer and the negative electrode layer. A battery element laminate having a formed solid electrolyte layer and a separator, and a fitting step for fitting the end of the battery element laminate into the groove of the core material; and the battery element And a winding step of winding the laminated body on the core material.

図4は、本発明の捲回型全固体電池の製造方法の一例を示す概略斜視図である。まず、図4(a)に示すように、電池素子積層体12および芯材13を準備し、電池素子積層体12の端部を芯材13の溝16に嵌め込む(嵌め込み工程)。次に、図4(b)に示すように、端部が芯材13の溝16内に固定された電池素子積層体12を芯材13に捲回し(捲回工程)、本発明の捲回型全固体電池を得る。   FIG. 4 is a schematic perspective view showing an example of a method for manufacturing a wound all-solid battery of the present invention. First, as shown to Fig.4 (a), the battery element laminated body 12 and the core material 13 are prepared, and the edge part of the battery element laminated body 12 is engage | inserted in the groove | channel 16 of the core material 13 (insertion process). Next, as shown in FIG. 4 (b), the battery element laminate 12 whose end is fixed in the groove 16 of the core material 13 is wound around the core material 13 (winding step), and the winding of the present invention is performed. A type all-solid battery is obtained.

このように、本発明によれば、上記電池素子積層体の端部を上記芯材の溝内に嵌め込んで固定し、さらに上記電池素子積層体を上記芯材に捲回することで、短絡し難く形状維持性に優れた捲回型全固体電池を得ることができる。
以下、本発明の捲回型全固体電池の製造方法について、工程ごとに説明する。
Thus, according to the present invention, the end of the battery element laminate is fitted and fixed in the groove of the core material, and the battery element laminate is wound around the core material, thereby short-circuiting. Therefore, it is possible to obtain a wound all-solid battery that is difficult to form and has excellent shape maintainability.
Hereinafter, the manufacturing method of the winding type all-solid-state battery of this invention is demonstrated for every process.

1.嵌め込み工程
まず、本発明の嵌め込み工程について説明する。本発明における嵌め込み工程は、上記電池素子積層体の端部を上記芯材の溝内に固定するために嵌め込む工程である。
1. Fitting process First, the fitting process of the present invention will be described. The fitting step in the present invention is a step of fitting in order to fix the end of the battery element laminate in the groove of the core material.

本工程においては、溝を有する芯材と、正極活物質を含有する正極層、負極活物質を含有する負極層、上記正極層と上記負極層との間に形成された固体電解質層、および、セパレータを有する電池素子積層体とを準備する。   In this step, a core material having a groove, a positive electrode layer containing a positive electrode active material, a negative electrode layer containing a negative electrode active material, a solid electrolyte layer formed between the positive electrode layer and the negative electrode layer, and A battery element laminate having a separator is prepared.

(1)芯材
本発明における芯材は、溝を有するものである。上記芯材の詳細については、上記「A.捲回型全固体電池」に記載した内容と同様であるので、ここでの説明は省略する。
(1) Core material The core material in this invention has a groove | channel. The details of the core material are the same as the contents described in the above-mentioned “A. Winding type all-solid-state battery”, and thus description thereof is omitted here.

(2)電池素子積層体
本発明における電池素子積層体は、正極活物質を含有する正極層、負極活物質を含有する負極層、上記正極層と上記負極層との間に形成された固体電解質層、および、セパレータを有するものである。上記電池素子積層体の詳細については、上記「A.捲回型全固体電池」に記載した内容と同様であるので、ここでの説明は省略する。
(2) Battery element laminate The battery element laminate in the present invention includes a positive electrode layer containing a positive electrode active material, a negative electrode layer containing a negative electrode active material, and a solid electrolyte formed between the positive electrode layer and the negative electrode layer. It has a layer and a separator. The details of the battery element laminate are the same as the contents described in “A. Winding-type all-solid-state battery”, and thus the description thereof is omitted here.

(3)固定方法
本発明においては、電池素子積層体の端部を芯材の溝内に嵌め込んで固定する。本発明における、電池素子積層体の端部を芯材の溝内に固定する方法については、上記「A.捲回型全固体電池」に記載された内容と同様であるので、ここでの説明は省略する。
(3) Fixing method In this invention, the edge part of a battery element laminated body is inserted and fixed in the groove | channel of a core material. In the present invention, the method of fixing the end of the battery element laminate in the groove of the core material is the same as the content described in the above-mentioned “A. Is omitted.

2.捲回工程
次に、本発明の捲回工程について説明する。本発明における捲回工程は、上記電池素子積層体を上記芯材に捲回する工程である。
2. Winding Step Next, the winding step of the present invention will be described. The winding process in this invention is a process of winding the said battery element laminated body to the said core material.

本工程における電池素子積層体の捲回方法としては、電池素子積層体の端部が芯材の溝内に固定されたまま、所望の捲回体が得られる方法であれば特に限定されるものではなく、例えば一般的な公知の捲回機を用いて、電池素子積層体を芯材に捲回する方法等を挙げることができる。   The winding method of the battery element laminate in this step is particularly limited as long as the desired wound body can be obtained while the end of the battery element laminate is fixed in the groove of the core material. Instead, for example, a method of winding a battery element laminate on a core material using a general known winding machine can be exemplified.

本発明においては、上記電池素子積層体の上記芯材への捲回数は、捲回型全固体電池の用途等に応じて、適宜選択することが好ましい。   In the present invention, the number of windings of the battery element laminate on the core material is preferably selected as appropriate according to the use of the wound all-solid battery.

3.その他の工程
本発明においては、本発明に必須の工程である上記嵌め込み工程および捲回工程の他に、通常、上記電池素子積層体を上記芯材に捲回した捲回体を電池ケース等に挿入して電池とする電池組立工程等を有する。
これらの工程については、一般的な捲回型全固体電池における工程と同様であるので、ここでの説明は省略する。
3. Other Steps In the present invention, in addition to the fitting step and the winding step, which are indispensable steps in the present invention, a wound body obtained by winding the battery element laminate on the core material is usually used as a battery case or the like. It has a battery assembly process and the like to be inserted into a battery.
Since these steps are the same as those in a general wound-type all-solid battery, description thereof is omitted here.

4.捲回型全固体電池
本発明により得られる捲回型全固体電池の用途については、上記「A.捲回型全固体電池」に記載した内容と同様であるので、ここでの説明は省略する。
4). Winding type all-solid-state battery The usage of the winding type all-solid battery obtained by the present invention is the same as that described in the above-mentioned "A. .

なお、本発明は、上記実施形態に限定されるものではない。上記実施形態は、例示であり、本発明の請求の範囲に記載された技術的思想と実質的に同一な構成を有し、同様な作用効果を奏するものは、いかなるものであっても本発明の技術的範囲に包含される。   The present invention is not limited to the above embodiment. The above-described embodiment is an exemplification, and the present invention has any configuration that has substantially the same configuration as the technical idea described in the claims of the present invention and exhibits the same function and effect. Are included in the technical scope.

以下に実施例を示して本発明をさらに具体的に説明する。   Hereinafter, the present invention will be described in more detail with reference to examples.

[実施例1]
まず、LiSおよびPを、LiS:P=70:30(モル比)となるように混合して硫化物系固体電解質材料(LiS−P材料)を作製し、この硫化物系固体電解質材料を用いて1.0ton/cmの圧力でプレスを行うことで、固体電解質層を形成した。
次に、LiCoOおよびLiS−P材料を、LiCoO:LiS−P材料=7:3(質量比)となるように混合して正極合材を作製し、この正極合材を用いて1.0ton/cmの圧力でプレスを行うことで、正極層を形成した。
また、カーボングラファイトおよびLiS−P材料を、カーボングラファイト:LiS−P材料=1:1(質量比)となるように混合して負極合材を作製し、この負極合材を用いて4.0ton/cmの圧力でプレスを行うことで、負極層を形成した。
さらに、ポリエチレン製セパレータ、負極層、固体電解質層および正極層を、この順で積層し、得られた電池素子積層体の端部を芯材の溝内に固定した。
この電池素子積層体および芯材を用いて、捲回機により捲回することで、捲回体を形成した。最後に、この捲回体をプレス機で圧縮し、SUS製電池ケースに収納することで、捲回型全固体電池を得た。
[Example 1]
First, Li 2 S and P 2 S 5, Li 2 S : P 2 S 5 = 70: 30 mixture to sulfide-based solid electrolyte material such that the (molar ratio) (Li 2 S-P 2 S 5 Material) was produced, and the solid electrolyte layer was formed by pressing the sulfide-based solid electrolyte material at a pressure of 1.0 ton / cm 2 .
Next, LiCoO 2 and Li 2 S—P 2 S 5 materials are mixed so that LiCoO 2 : Li 2 S—P 2 S 5 material = 7: 3 (mass ratio) to produce a positive electrode mixture. The positive electrode layer was formed by pressing the positive electrode mixture at a pressure of 1.0 ton / cm 2 .
Further, carbon graphite and Li 2 S-P 2 S 5 material, carbon graphite: Li 2 S-P 2 S 5 material = 1: 1 were mixed so that the mass ratio to prepare a negative electrode mixture member, A negative electrode layer was formed by pressing the negative electrode mixture at a pressure of 4.0 ton / cm 2 .
Further, a polyethylene separator, a negative electrode layer, a solid electrolyte layer, and a positive electrode layer were laminated in this order, and the end of the obtained battery element laminate was fixed in the groove of the core material.
Using the battery element laminate and the core material, the wound body was formed by winding with a winding machine. Finally, the wound body was compressed with a press machine and stored in a battery case made of SUS to obtain a wound type all-solid battery.

[比較例1]
電池素子積層体の端部を芯材の溝内に固定しなかったこと以外は、実施例1と同様にして電極積層体を得た。
[Comparative Example 1]
An electrode laminate was obtained in the same manner as in Example 1 except that the end of the battery element laminate was not fixed in the groove of the core material.

[評価]
実施例1および比較例1で得られた捲回型全固体電池を用いて、短絡発生試験を行ったところ、実施例1で得られた捲回型全固体電池の方が短絡を生じにくいことが確認された。
[Evaluation]
When a short-circuit generation test was performed using the wound type all solid state battery obtained in Example 1 and Comparative Example 1, the wound type all solid state battery obtained in Example 1 was less likely to cause a short circuit. Was confirmed.

1 … 正極層
2 … 負極層
3 … 固体電解質層
10 … 電池素子
11 … セパレータ
12 … 電池素子積層体
13 … 芯材
14 … 捲回体
15 … 電池ケース
16 … 溝
17 … 嵌め込み部材
20 … 捲回型全固体電池
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 ... Positive electrode layer 2 ... Negative electrode layer 3 ... Solid electrolyte layer 10 ... Battery element 11 ... Separator 12 ... Battery element laminated body 13 ... Core material 14 ... Winding body 15 ... Battery case 16 ... Groove 17 ... Inserting member 20 ... Winding Type all-solid-state battery

Claims (3)

正極活物質を含有する正極層、負極活物質を含有する負極層、および、前記正極層と前記負極層との間に形成された固体電解質層を積層した電池素子と、
前記電池素子の正極層の外側もしくは負極層の外側の少なくとも一方に積層されたセパレータとを有する電池素子積層体が、溝を有する芯材に捲回されてなる捲回型全固体電池であって、
前記電池素子積層体の捲回中心側の端部が、前記芯材の溝内に固定されていることを特徴とする捲回型全固体電池。
A battery element in which a positive electrode layer containing a positive electrode active material, a negative electrode layer containing a negative electrode active material, and a solid electrolyte layer formed between the positive electrode layer and the negative electrode layer;
A battery type all-solid battery in which a battery element laminate having a separator laminated on at least one of a positive electrode layer and a negative electrode layer outside the battery element is wound around a core material having a groove. ,
An end of the battery element stack on the winding center side is fixed in a groove of the core material.
前記芯材の溝の幅が、前記電池素子積層体の膜厚と同一の幅であることを特徴とする請求項1に記載の捲回型全固体電池。   The wound all solid state battery according to claim 1, wherein the width of the groove of the core material is the same width as the film thickness of the battery element laminate. 溝を有する芯材と、正極活物質を含有する正極層、負極活物質を含有する負極層、前記正極層と前記負極層との間に形成された固体電解質層、および、セパレータを有する電池素子積層体とを準備し、
前記電池素子積層体の端部を前記芯材の溝内に固定するために嵌め込む嵌め込み工程と、
前記電池素子積層体を前記芯材に捲回する捲回工程とを有することを特徴とする捲回型全固体電池の製造方法。
A battery element having a core material having a groove, a positive electrode layer containing a positive electrode active material, a negative electrode layer containing a negative electrode active material, a solid electrolyte layer formed between the positive electrode layer and the negative electrode layer, and a separator Prepare the laminate and
A fitting step for fitting in order to fix the end of the battery element laminate in the groove of the core material;
And a winding step of winding the battery element laminate on the core material.
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JP2022110670A (en) * 2021-01-19 2022-07-29 本田技研工業株式会社 Cylindrical solid battery and manufacturing method thereof

Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2017201590A (en) * 2016-05-02 2017-11-09 株式会社Gsユアサ Power storage element and manufacturing method therefor
JP2022110670A (en) * 2021-01-19 2022-07-29 本田技研工業株式会社 Cylindrical solid battery and manufacturing method thereof
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