JP2011029008A - Base material for metal separator, method of manufacturing the same, and metal separator - Google Patents

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正義 布藤
Takeo Hisada
建男 久田
Atsushi Kodama
篤志 児玉
Norimitsu Shibuya
紀充 渋谷
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Nippon Mining and Metals Co Ltd
Nippon Mining Co Ltd
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Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a base material for metal separator having low contact resistance by coating an ultrathin precious metal over the surface of a metal thin plate comprising a stainless steel, etc., and to provide a method of manufacturing the base material for metal separator, and the metal separator for fuel cell using the base material at low cost. <P>SOLUTION: The base material 1a for metal separator includes the metal thin plate 2 and an Au (precious metal) film 20. The metal thin plate 2 has a surface 3 coming into contact with an electrode of the fuel cell, and surface roughness Rz of the surface 3 is 1-10 μm, and average length RSm of contour curved line element of the surface 3 is 20-150 μm. The Au film coats the surface 3 of the metal thin plate 2 and has average film thickness of ≤10 nm. On the surface 3, a protrusion 3h coated by the precious metal film, whose maximum film thickness is ≥15 nm, occupies ≥20% of the protrusion 3h of the entire surface 3. <P>COPYRIGHT: (C)2011,JPO&INPIT

Description

本発明は、燃料電池に用いるための金属セパレータ用基材、その製造方法、および上記基材を用いた燃料電池用の金属セパレータに関する。   The present invention relates to a metal separator substrate for use in a fuel cell, a method for producing the same, and a metal separator for a fuel cell using the substrate.

固体高分子型燃料電池など(以下、単に燃料電池と称する)に用いる金属セパレータには、高い導電性(低接触抵抗性)が求められる。上記低接触抵抗は、近年の燃料電池が単位セルを10〜500セル積層するスタック構造となっているため、電池性能を上げるのに重要なファクターである。上記の特性を満たすため、金属セパレータには、例えば、ステンレス鋼からなる薄板の表面にAuなどの貴金属を被覆したものが適用されている。   A metal separator used in a polymer electrolyte fuel cell or the like (hereinafter simply referred to as a fuel cell) is required to have high conductivity (low contact resistance). The low contact resistance is an important factor for improving battery performance since recent fuel cells have a stack structure in which 10 to 500 unit cells are stacked. In order to satisfy the above characteristics, for example, a metal separator in which a surface of a thin plate made of stainless steel is coated with a noble metal such as Au is applied.

例えば、SUS304のステンレス鋼からなる基材をプレス成形して、内側の凹凸を形成し、係る凹凸部にAuの下地メッキ層(第1メッキ層)を被覆し、更に凸部のみにはAuの部分メッキ層(第2メッキ層)を被覆し、係る2つのAuメッキ層の厚さを0.05〜0.09μm(50〜90nm)とした燃料電池用セパレータが提案されている(例えば、特許文献1参照)。
しかし、上記燃料電池用セパレータのように、基材の表面に厚さ50〜90nmのAuメッキ層を被覆するとコスト高を招く。係るコスト対策上の観点から、Auメッキ層の厚さを10nm以下にする必要がある。しかし、係るレベルの薄さになると、前記接触抵抗性が高くなってしまう、という問題があった。
For example, a base material made of stainless steel of SUS304 is press-molded to form an inner concavo-convex portion, and the concavo-convex portion is coated with an Au base plating layer (first plating layer), and only the convex portion is made of Au. A fuel cell separator has been proposed in which a partial plating layer (second plating layer) is coated and the thickness of the two Au plating layers is 0.05 to 0.09 μm (50 to 90 nm) (for example, a patent) Reference 1).
However, if the Au plating layer having a thickness of 50 to 90 nm is coated on the surface of the base material like the fuel cell separator, the cost is increased. From the viewpoint of cost countermeasures, the thickness of the Au plating layer needs to be 10 nm or less. However, there has been a problem that the contact resistance becomes high when the level is thin.

特開2001−345109号公報(第1〜6頁、図1〜4)JP 2001-345109 A (pages 1 to 6, FIGS. 1 to 4)

本発明は、背景技術において説明した問題点を解決し、ステンレス鋼などからなる金属薄板の表面に極薄の貴金属膜を被覆して、低い接触抵抗性を有する金属セパレータ用基材、その製造方法、および前記基材を用いた燃料電池用の金属セパレータを低コストで提供する、ことを課題とする。   The present invention solves the problems described in the background art, and covers a surface of a thin metal plate made of stainless steel or the like with an extremely thin noble metal film, and has a low contact resistance, and a method for producing the same And providing a metal separator for a fuel cell using the substrate at a low cost.

課題を解決するための手段および発明の効果Means for Solving the Problems and Effects of the Invention

本発明は、前記課題を解決するため、発明者らの鋭意研究の結果、基材となる金属薄板の表面における凹凸を所定範囲に制御し、該凸部に貴金属膜を優先的に被覆することによって、平均膜厚が10nm以下の貴金属膜でも低い接触抵抗性が得られる、との知見に基づいて成されたものである。
即ち、本発明の金属セパレータ用基材(請求項1)は、燃料電池の電極と接触する表面を有し、係る表面の表面粗さRzが1〜10μmであり、且つ当該表面の輪郭曲線要素の平均長さRSmが20〜150μmである金属薄板と、係る金属薄板の表面に被覆された平均膜厚が10nm以下の貴金属膜とを備え、上記表面において、最大膜厚15nm以上の貴金属膜が被覆された凸部は、当該表面全体の凸部の20%以上を占めている、ことを特徴とする。
In order to solve the above problems, the present invention is based on the inventors' diligent research. As a result, the unevenness on the surface of the metal thin plate as the base material is controlled within a predetermined range, and the protrusion is preferentially coated with a noble metal film. Thus, it is based on the knowledge that low contact resistance can be obtained even with a noble metal film having an average film thickness of 10 nm or less.
That is, the base material for metal separator of the present invention (Claim 1) has a surface in contact with the electrode of the fuel cell, the surface roughness Rz of the surface is 1 to 10 μm, and the contour curve element of the surface A metal thin plate having an average length RSm of 20 to 150 μm and a noble metal film having an average film thickness of 10 nm or less coated on the surface of the metal thin plate, and a noble metal film having a maximum film thickness of 15 nm or more on the surface. The covered convex portion occupies 20% or more of the convex portion of the entire surface.

前記表面粗さRz(最大高さ)を1〜10μmとしたのは、1μm未満では、前記表面の凸部と凹部との高さの差が過少となり、これらの間で貴金属膜の厚さに効果的な差が得られにくい。一方、表面粗さRzが10μmを超えると、前記表面の凸部と凹部との高さの差が過大となるため、金属セパレータに成形する際のセパレータ用基材としての成形性を損なうおそれがあるためである。
また、前記輪郭曲線要素の平均長さRSmを20〜150μmとしたのは、20μm未満では、前記表面に沿った横方向における複数の凹凸間の間隔(ピッチ)が狭くなり過ぎ、凸部付近と凹部付近の間で貴金属膜の膜厚に効果的な差が得られにくくなり、一方、上記平均長さRSmが150μmを超えると、上記複数の凹凸間の間隔が広くなり過ぎ、やはり効果的な差となる上記貴金属膜の膜厚が得られにくくなるためである。
更に、前記貴金属膜は、金属薄板の表面の全面に被覆せず、例えば、市松模様や散点状のように、部分的且つほぼ均一に被覆した形態としても良く、係る形態でも金属薄板の表面における前記凸部を前記範囲に制御することで、接触抵抗を低減することが可能である。尚、上記部分的に貴金属膜を被覆する場合、金属薄板の表面に対し少なくとも30%以上の面積率で被覆することが望ましい。
加えて、前記金属薄板の表面において、最大膜厚15nm以上の貴金属膜が被覆された凸部を、全凸部の20%以上を占めることにしたのは、接触抵抗は、上記膜厚が15nmに向かい厚くなるに従って低減するが、膜厚が15nmを超えた領域では接触抵抗について明確な差がなくなる。しかも、上記金属薄板の表面において、全凸部に対して貴金属膜の膜厚を15nm以上にする必要はなく、最大膜厚が15nm以上の貴金属膜を被覆された凸部が、少なくとも全凸部の20%以上占めていれば、接触抵抗に明確な差が認められないためである。但し、最大膜厚15nm以上の貴金属膜が被覆された上記凸部は、前記金属薄板の表面に位置する全凸部において、平均的且つ均一に分布していることが望ましい。
The surface roughness Rz (maximum height) is set to 1 to 10 μm. If the surface roughness Rz is less than 1 μm, the difference in height between the convex portions and the concave portions on the surface is too small, and the thickness of the noble metal film is reduced between them. It is difficult to obtain an effective difference. On the other hand, if the surface roughness Rz exceeds 10 μm, the difference in height between the convex portions and the concave portions on the surface becomes excessive, which may impair the moldability as a separator base material when molding into a metal separator. Because there is.
In addition, the average length RSm of the contour curve element is set to 20 to 150 μm. If the average length RSm is less than 20 μm, the interval (pitch) between the plurality of irregularities in the lateral direction along the surface is too narrow, It becomes difficult to obtain an effective difference in the film thickness of the noble metal film between the vicinity of the recesses. On the other hand, when the average length RSm exceeds 150 μm, the interval between the plurality of recesses and projections becomes too wide, which is also effective. This is because it is difficult to obtain the difference in thickness of the noble metal film.
Further, the noble metal film may not be coated on the entire surface of the metal thin plate, but may be partially and substantially uniformly coated, for example, in a checkered pattern or a dotted pattern. It is possible to reduce contact resistance by controlling the convex part in the range. In the case where the noble metal film is partially coated, it is desirable to cover the surface of the metal thin plate with an area ratio of at least 30%.
In addition, on the surface of the metal thin plate, the convex portion covered with the noble metal film having a maximum thickness of 15 nm or more occupies 20% or more of the total convex portion. However, there is no clear difference in contact resistance in the region where the film thickness exceeds 15 nm. In addition, on the surface of the metal thin plate, it is not necessary that the film thickness of the noble metal film is 15 nm or more with respect to all the protrusions, and the protrusions covered with the noble metal film having a maximum film thickness of 15 nm or more are at least all protrusions. This is because a clear difference is not recognized in the contact resistance. However, it is desirable that the convex portions coated with the noble metal film having a maximum film thickness of 15 nm or more are averagely and uniformly distributed in all convex portions located on the surface of the metal thin plate.

前記金属セパレータ用基材によれば、前記基材のベースを構成する金属薄板の表面に前記表面粗さRz(1〜10μm)で且つ前記輪郭曲線要素の平均長さRSm(20〜150μm)の範囲である凹凸が形成され、該凸部付近には貴金属膜が他の部位よりも比較的厚く被覆されている。しかも、金属薄板の表面において、貴金属膜の最大膜厚が15nm以上である凸部が全凸部の20%以上を占めている。そのため、上記基材をプレス成形した金属セパレータの当該表面を燃料電池の固体高分子膜の両側面に点着されるアノード電極あるいはカソード電極に接触させた際に、上記表面における各凸部付近に被覆された比較的厚めの貴金属膜が優先的に接触するので、各電極との接触抵抗を低減することが可能となる。従って、低接触抵抗性を有し且つ比較的低コストの金属セパレータ用基材となる。   According to the base material for a metal separator, the surface roughness Rz (1 to 10 μm) and the average length RSm (20 to 150 μm) of the contour curve element on the surface of the metal thin plate constituting the base of the base material. An unevenness that is a range is formed, and the noble metal film is coated relatively thickly in the vicinity of the convex portion than other portions. In addition, on the surface of the metal thin plate, the convex portion having the maximum film thickness of 15 nm or more occupies 20% or more of the total convex portion. Therefore, when the surface of the metal separator formed by press-molding the base material is brought into contact with the anode electrode or the cathode electrode spotted on the both side surfaces of the solid polymer membrane of the fuel cell, Since the coated relatively thick noble metal film is preferentially contacted, the contact resistance with each electrode can be reduced. Therefore, it becomes a metal separator substrate having low contact resistance and relatively low cost.

尚、前記金属薄板には、Fe−Cr系合金(例えば、フェライト系ステンレス鋼)、Fe−Ni系合金、Fe−Ni−Cr系合金(例えば、オーステナイト系ステンレス鋼)などとが含まれる。
また、前記凸部を有する表面は、前記金属薄板において、電極と接触する片側の表面にのみ設けるほか、表・裏面の両面に設けた形態としても良い。
更に、前記凸部とは、JIS:B0601で定義された山の頂側で且つ平均線の中央よりも高い部分を指す。係る凸部での最大膜厚の貴金属膜とは、凸部に被覆されたうちで最大の膜厚の貴金属膜を指す。一方、平均膜厚とは、前記表面での直径1.8mmの面積を蛍光X線で測定した際における貴金属の膜厚を指す。
また、前記「表面粗さRz」および「輪郭曲線要素の平均長さRSm」は、JIS:B0601で定める表面性状のパラメータの1つである。
更に、前記貴金属膜は、Au、Pd、Pt、Ag、またはRuの何れ1つからなるか、あるいは、これらのうち2種以上の合金からなる。
The metal thin plate includes Fe—Cr alloy (for example, ferritic stainless steel), Fe—Ni alloy, Fe—Ni—Cr alloy (for example, austenitic stainless steel), and the like.
Further, the surface having the convex portion may be provided only on one surface in contact with the electrode in the metal thin plate, or may be provided on both the front and back surfaces.
Furthermore, the said convex part points out the part higher than the center of the average line at the peak side defined by JIS: B0601. The noble metal film having the maximum film thickness at the protrusions refers to the noble metal film having the maximum film thickness among the protrusions covered. On the other hand, the average film thickness refers to the film thickness of the noble metal when an area of a diameter of 1.8 mm on the surface is measured with fluorescent X-rays.
The “surface roughness Rz” and the “average length RSm of contour curve elements” are one of the surface property parameters defined in JIS: B0601.
Furthermore, the noble metal film is made of any one of Au, Pd, Pt, Ag, and Ru, or is made of two or more of these alloys.

また、本発明による金属セパレータ用基材の製造方法(請求項2)は、金属薄板の表面に対し、表面粗さRzが1〜10μmであり、且つ輪郭曲線要素の平均長さRSmが20〜150μmの凹凸を付与する表面形成工程と、前記凹凸が付与された表面に貴金属膜を被覆する表面処理工程と、を含む、ことを特徴とする。   Moreover, the manufacturing method (Claim 2) of the base material for metal separators by this invention has surface roughness Rz 1-10 micrometers with respect to the surface of a metal thin plate, and the average length RSm of a contour curve element is 20-. It includes a surface forming step for providing 150 μm unevenness, and a surface treatment step for coating a noble metal film on the surface provided with the unevenness.

これによれば、金属薄板の表面に前記表面粗さRzで且つ前記平均長さRSmの凹凸が形成され、係る凹凸の表面に貴金属膜が比較的均一に被覆されるので、前記金属セパレータ用基材を効率良く且つ比較的低コストで製造することが可能となる。
尚、前記表面形成工程は、前記金属薄板を周面に前記表面粗さRzおよび輪郭曲線要素の平均長さRSmの凹凸が形成されたロールと平ロールとの間に通すか、周面に凹凸が形成された一対のロール間に通して転写するほか、金属薄板の表面にエメリー紙を押圧して研磨する方法などにより行われる。
また、前記表面処理工程は、物理蒸着法(PVD:真空蒸着、スパッタリング、イオンプレーティング)、あるいは電解メッキによって行われる。
According to this, since the unevenness having the surface roughness Rz and the average length RSm is formed on the surface of the metal thin plate, and the surface of the unevenness is relatively uniformly coated, the metal separator base The material can be manufactured efficiently and at a relatively low cost.
In the surface forming step, the metal thin plate is passed between a roll having a surface roughness Rz and an unevenness of the average length RSm of the contour curve element on the peripheral surface and a flat roll, or the peripheral surface is uneven. In addition to being transferred between a pair of rolls on which the film is formed, the emery paper is pressed against the surface of the thin metal plate and polished.
The surface treatment step is performed by physical vapor deposition (PVD: vacuum vapor deposition, sputtering, ion plating) or electrolytic plating.

更に、本発明には、前記金属セパレータ用基材をプレス成形し、複数の反応ガスの流路を形成してなる、金属セパレータ(請求項3)も含まれる。
これによれば、上記金属セパレータにおいて凹凸と貴金属膜とを有する前記表面を、燃料電池の固体高分子膜の両側面に点着されるアノード電極あるいはカソード電極に接触させると、上記表面における各凸部付近に被覆された比較的厚めの貴金属膜が優先的に接触する。そのため、金属セパレータと各電極との接触抵抗が低減可能となる。従って、燃料電池の性能向上に寄与することが可能となる。
Furthermore, the present invention includes a metal separator (Claim 3) formed by press-molding the base material for a metal separator to form a plurality of reaction gas channels.
According to this, when the surface having the unevenness and the noble metal film in the metal separator is brought into contact with the anode electrode or the cathode electrode that is spotted on both sides of the solid polymer film of the fuel cell, A relatively thick noble metal film coated in the vicinity of the portion contacts with priority. Therefore, the contact resistance between the metal separator and each electrode can be reduced. Therefore, it is possible to contribute to improving the performance of the fuel cell.

本発明による一形態の金属セパレータを示す正面図。The front view which shows the metal separator of one form by this invention. 異なる形態の金属セパレータを示す正面図。The front view which shows the metal separator of a different form. 図1,図2中のX−X線の矢視に沿った概略断面図。FIG. 3 is a schematic cross-sectional view taken along line XX in FIGS. 1 and 2. 図3中の一点鎖線部分Yの拡大図で且つ本発明の金属セパレータ用基材の部分図。FIG. 4 is an enlarged view of an alternate long and short dash line portion Y in FIG. 3 and a partial view of a metal separator substrate of the present invention. 上記金属セパレータ用基材を得るための金属薄板を示す部分概略図。The partial schematic diagram which shows the metal thin plate for obtaining the said base material for metal separators. 上記金属セパレータ用基材の一製造工程を示す概略図。Schematic which shows one manufacturing process of the said base material for metal separators. 図6に続く上記金属セパレータ用基材の一製造工程を示す概略図。Schematic which shows one manufacturing process of the said base material for metal separators following FIG. 図7に続く上記金属セパレータ用基材の一製造工程を示す概略図。Schematic which shows one manufacturing process of the said base material for metal separators following FIG. 前記金属セパレータを用いて得られる燃料電池を示す概略図。Schematic which shows the fuel cell obtained using the said metal separator.

以下において、本発明を実施するための形態について説明する。
図1は、本発明による一形態の金属セパレータ1aを示す正面図である。
金属セパレータ1aは、例えば、厚さが約0.1mmのステンレス鋼(SUS316L,SUS304L)からなる金属薄板2で主に構成され、図1に示すように、全体がほぼ正方形を呈する金属薄板2の表面3において、周辺部を除く内周部に、後述する反応ガスの流路となる複数の凹溝(反応ガスの流路)4が平行に形成されている。尚、係る金属セパレータ1aは、後述する平坦な金属セパレータ用基材1をプレス成形して得られたものである。
Hereinafter, modes for carrying out the present invention will be described.
FIG. 1 is a front view showing one embodiment of a metal separator 1a according to the present invention.
The metal separator 1a is mainly composed of, for example, a metal thin plate 2 made of stainless steel (SUS316L, SUS304L) having a thickness of about 0.1 mm. As shown in FIG. On the front surface 3, a plurality of concave grooves (reaction gas flow paths) 4 to be a reaction gas flow path, which will be described later, are formed in parallel on the inner peripheral part excluding the peripheral part. The metal separator 1a is obtained by press-molding a flat metal separator substrate 1 described later.

図1で左右に隣接する凹溝4,4間には、独立した細長い凸条5が手前側に突出すると共に、複数の凹溝4の上方と下方とには、分流用溝6または合流用溝6が個別に形成されている。係る分流用溝6の左上には、隘路を介して供給孔8を中心部に有する凹み7が連通し、合流用溝6の右下には、隘路を介して排出孔9を中心部に有する凹み7が連通している。以上の凹溝4,凸条5,分流・合流用溝6,凹み7は、上記金属薄板を例えばプレス成形することで形成される。尚、凹溝4の幅と凸条5の幅とをほぼ同一としても良い。
図1中の矢印で示すように、左上の凹み7の供給孔8から導入された反応ガスは、分流用溝6、複数の凹溝4、および合流用溝6を流れた後、右下の凹み7の排出孔9から外部に排出される。
In FIG. 1, an independent elongated ridge 5 protrudes between the right and left concave grooves 4 and 4, and a diversion groove 6 or a merging groove is provided above and below the plurality of concave grooves 4. The grooves 6 are individually formed. A recess 7 having a supply hole 8 at its center is communicated with the upper left portion of the diversion groove 6 via a bottleneck, and a discharge hole 9 is provided at the center of the lower right of the merge groove 6 via a bottleneck. The recess 7 is in communication. The concave grooves 4, the ridges 5, the diversion / merging grooves 6, and the dents 7 are formed by press-molding the metal thin plate, for example. The width of the groove 4 and the width of the ridge 5 may be substantially the same.
As shown by the arrow in FIG. 1, the reaction gas introduced from the supply hole 8 of the upper left recess 7 flows through the diverting groove 6, the plurality of recessed grooves 4, and the merging groove 6, and then the lower right It is discharged from the discharge hole 9 of the recess 7 to the outside.

図2は、異なる形態の金属セパレータ1bの正面図を示し、前記同様で長方形の金属薄板2の表面3において、周辺部を除く内周部に、後述する反応ガスの流路となる複数の凹溝(反応ガスの流路)14が平行に形成されている。尚、係る金属セパレータ1bも、後述する平坦な金属セパレータ用基材1をプレス成形したものである。図2で左右に隣接する凹溝14,14間には、手前に突出する細長い凸条15がそれぞれ平行にして形成され、隣接する凸条15,15の頂面は、交互に上端または下端を金属薄板2の表面3の平坦部と面一として連結されている。図2に示すように、左右に隣接する凹溝14,14の上端部または下端部には、ほぼ半円形のUターン溝16が連続して形成されている。   FIG. 2 shows a front view of a metal separator 1b of a different form. In the surface 3 of the rectangular metal thin plate 2 similar to the above, a plurality of recesses that serve as a reaction gas flow path, which will be described later, are formed on the inner peripheral portion excluding the peripheral portion. Grooves (reactive gas flow paths) 14 are formed in parallel. The metal separator 1b is also formed by press-molding a flat metal separator substrate 1 described later. In FIG. 2, between the concave grooves 14, 14 adjacent to the left and right, elongated ridges 15 projecting forward are formed in parallel, and the top surfaces of the adjacent ridges 15, 15 alternately have upper ends or lower ends. It is connected with the flat part of the surface 3 of the metal thin plate 2 as flush. As shown in FIG. 2, a substantially semicircular U-turn groove 16 is continuously formed at the upper end or lower end of the concave grooves 14, 14 adjacent to the left and right.

図2で左端に位置するの凹溝14の上端には、ほぼ半円形の溝端12が位置し、その中心部に供給孔18が穿孔されており、図2で右端に位置するの凹溝14の下端には、ほぼ半円形の溝端17が位置し、その中心部に排出孔19が穿孔されている。尚、凹溝14の幅と凸条15の幅とをほぼ同一としても良い。
図2中の矢印で示すように、溝端12の供給孔18から導入された反応ガスは、複数の凹溝14および複数のUターン溝16をほぼジグザグ状に流れた後、溝端17の排出孔19から外部に排出される。
A substantially semicircular groove end 12 is located at the upper end of the concave groove 14 located at the left end in FIG. 2, and a supply hole 18 is perforated at the center thereof. The concave groove 14 located at the right end in FIG. A substantially semicircular groove end 17 is located at the lower end of the tube, and a discharge hole 19 is formed in the center thereof. The width of the groove 14 and the width of the ridge 15 may be substantially the same.
As indicated by the arrows in FIG. 2, the reaction gas introduced from the supply hole 18 at the groove end 12 flows in a substantially zigzag manner through the plurality of concave grooves 14 and the plurality of U-turn grooves 16, and then the discharge hole at the groove end 17. 19 is discharged to the outside.

図3は、前記図1中および図2中のX−X線の矢視に沿った断面図である。
図3に示すように、金属セパレータ1a,1bの金属薄板2の表面3には、前記複数の凹溝4(14)および複数の凸条5(15)が交互に形成されている。このため、ベース板2の裏面(表面)3aには、上記凹溝4(14)とほぼ相似形の凸条4a(14a)、および凸条5(15)とほぼ相似形の凹溝5a(15)が交互に位置している。
尚、凹溝4(14)の幅と凸条5(15)の幅とをほぼ同一としても良く、該形態のベース板2の裏面3aには、凹溝4(14)とほぼ断面の凸条4a(14a)、および凸条5(15)とほぼ断面の凹溝5a(15)が交互に形成される。
FIG. 3 is a cross-sectional view taken along line XX in FIG. 1 and FIG.
As shown in FIG. 3, the plurality of concave grooves 4 (14) and the plurality of convex strips 5 (15) are alternately formed on the surface 3 of the metal thin plate 2 of the metal separators 1a and 1b. For this reason, the back surface (front surface) 3a of the base plate 2 has a groove 4a (14a) substantially similar to the groove 4 (14) and a groove 5a (similar to the protrusion 5 (15) ( 15) are located alternately.
The width of the groove 4 (14) and the width of the ridge 5 (15) may be substantially the same, and the groove 3 (14) and the convex of the cross section are formed on the back surface 3a of the base plate 2 in this form. The strips 4a (14a), the strips 5 (15), and the concave grooves 5a (15) having a substantially cross section are formed alternately.

図4は、前記図3中の一点鎖線部分Yを部分拡大した模式的断面図であり、且つ、前記金属セパレータ1a,1bにプレス成形する前の平板である金属セパレータ用基材1の一部を示す。
金属セパレータ用基材1は、図4に示すように、前記同様の金属薄板2と、その表面3に被覆され且つ平均膜厚が10nm以下のAu(貴金属)膜20と、を備えている。
金属薄板2の表面3は、凸部3hと凹部3vとが交互に連続し、これらの間に傾斜部3nを有する凹凸を有している。表面3の係る凹凸は、表面粗さRzが1〜10μmであり、且つ輪郭曲線要素(当該表面3において隣接する凸部3h,3hの頂部間)の平均長さRSmが20〜150μmの範囲にある。
4 is a schematic cross-sectional view in which the one-dot chain line portion Y in FIG. 3 is partially enlarged, and a part of the metal separator substrate 1 which is a flat plate before being press-formed into the metal separators 1a and 1b. Indicates.
As shown in FIG. 4, the metal separator substrate 1 includes the same metal thin plate 2 and an Au (noble metal) film 20 that is coated on the surface 3 and has an average film thickness of 10 nm or less.
The surface 3 of the metal thin plate 2 has projections 3h and recesses 3v alternately arranged, and has irregularities having an inclined portion 3n therebetween. The unevenness of the surface 3 has a surface roughness Rz of 1 to 10 μm, and an average length RSm of contour curve elements (between the tops of adjacent convex portions 3h and 3h on the surface 3) is in the range of 20 to 150 μm. is there.

尚、上記平均長さRSmは、表面性状のうち横方向のパラメータの1つであり、図4中では隣接する凸部3h,3h間にて例示したが、ある基準長さL内における複数組の凸部3h同士、または凹部3v同士の間隔(ピッチ)の平均値である。
前記凹凸を有する表面3上には、図4に示すように、係る表面3の凹凸に沿って平均膜厚が10nm以下のAu(貴金属)膜20が被覆されている。係るAu膜20のうち、凸部3hを覆うAu膜20aのうち、最も厚い最大膜厚をXtとし、係る膜厚Xtは、15nm以上である。一方、凹部3vを覆うAu膜20bの膜厚Ytや、傾斜部のAu膜20cの膜厚は、15nm未満である。
The average length RSm is one of the lateral parameters of the surface texture, and is illustrated between the adjacent convex portions 3h and 3h in FIG. The average value of the interval (pitch) between the convex portions 3h or the concave portions 3v.
On the uneven surface 3, as shown in FIG. 4, an Au (noble metal) film 20 having an average film thickness of 10 nm or less is coated along the uneven surface 3. Among the Au films 20, among the Au films 20 a covering the convex portions 3 h, the thickest maximum film thickness is Xt, and the film thickness Xt is 15 nm or more. On the other hand, the film thickness Yt of the Au film 20b covering the recess 3v and the film thickness of the Au film 20c in the inclined part are less than 15 nm.

以上のように、金属セパレータ用基材1は、表面3の表面粗さRzが1〜10μmであり、且つ当該表面3の輪郭曲線要素の平均長さRSmが20〜150μmである金属薄板2と、係る金属薄板2の表面3に被覆された平均膜厚が10nm以下のAu膜20と、を備えている。しかも、係るAu膜20のうち、表面3の凸部3hを覆うAu膜20の最大膜厚Xtが、15nm以上である。そのため、上記基材1をプレスして得られる前記金属セパレータ1a,1bの表面3を、燃料電池の電極に接触させた際に、係る表面3の各凸部3hに被覆された比較的厚め(最大膜厚Xt)のAu膜20aが優先的に接触するので、上記電極との接触抵抗を低減できる。   As described above, the metal separator substrate 1 has the surface roughness Rz of the surface 3 of 1 to 10 μm and the thin metal plate 2 having an average length RSm of the contour curve element of the surface 3 of 20 to 150 μm. The Au film 20 having an average film thickness of 10 nm or less coated on the surface 3 of the metal thin plate 2 is provided. Moreover, among the Au film 20, the maximum film thickness Xt of the Au film 20 covering the convex portion 3h of the surface 3 is 15 nm or more. Therefore, when the surfaces 3 of the metal separators 1a and 1b obtained by pressing the substrate 1 are brought into contact with the electrodes of the fuel cell, they are relatively thickly covered with the respective convex portions 3h of the surface 3 ( Since the Au film 20a having the maximum film thickness Xt) comes into contact with priority, the contact resistance with the electrode can be reduced.

ここで、前記金属セパレータ用基材1の製造方法について以下に説明する。
予め、ステンレス鋼(SUS316L,SUS304L)を溶解、鍛造、熱間圧延、熱処理、冷間圧延・焼鈍して、厚さ0.1〜0.5mmで、図5の部分断面図に示すように、平坦な表面3fを有する帯状の金属薄板2を製作した。
次いで、図6に示すように、平坦な表面3fを有する金属薄板2を、一対のロールR1,R2間に通し、ロールR1の周面r1に形成された凹凸パターンを転写するロール転写を行った(表面形成工程)。上記ロールR1の周面r1には、表面粗さRzが1〜10μmで、且つ輪郭曲線要素の平均長さRSmが20〜150μmである凹凸パターンが金属薄板2の表面3fに転写されるような凹凸パターンが全面に形成されている。
Here, the manufacturing method of the said base material 1 for metal separators is demonstrated below.
In advance, by melting, forging, hot rolling, heat treatment, cold rolling / annealing stainless steel (SUS316L, SUS304L), as shown in the partial cross-sectional view of FIG. A strip-shaped metal thin plate 2 having a flat surface 3f was manufactured.
Next, as shown in FIG. 6, the metal thin plate 2 having a flat surface 3f was passed between the pair of rolls R1 and R2, and roll transfer was performed to transfer the uneven pattern formed on the peripheral surface r1 of the roll R1. (Surface formation process). On the peripheral surface r1 of the roll R1, a concavo-convex pattern having a surface roughness Rz of 1 to 10 μm and an average length RSm of the contour curve elements of 20 to 150 μm is transferred to the surface 3f of the metal thin plate 2 An uneven pattern is formed on the entire surface.

その結果、金属薄板2の前記表面3fは、図7の部分断面図に示すように、表面粗さRzが1〜10μmで、且つ当該表面3の輪郭曲線要素の平均長さRSmが20〜150μmであり、凸部3hと凹部3vとが交互に位置し、且つこれらの間に傾斜部3nが位置する凹凸の表面3となった。
尚、前記ロールR2の周面r2にも前記同様の凹凸パターンを設け、金属薄板2の裏面3aにも、上記同様の凹凸を形成しても良い。
更に、上記金属薄板2を、図示しない電解メッキ槽内のAuメッキ液中に浸漬し、当該金属薄板2の表面3に対し、平均膜厚が10nm以下になるようにしてAu電解メッキを施した(表面処理工程)。
尚、金属薄板2の表面3に対して、電極と接触するセパレータの一部にAu(貴金属)膜20を被覆させる部分的Au電解メッキを施しても良く、金属薄板2の裏面3aにも上記同様のAu電解メッキを施しても良い。
その結果、図8の部分断面図に示すように、金属薄板2の表面3に沿って、平均膜厚が10nm以下のAu(貴金属)膜20が被覆された。係るAu膜20は、表面3の凸部3hでは、15nm以上の最も厚い(最大膜厚Xt)Au膜20aとなり、表面3の凹部3vおよび傾斜部3nの膜厚は、15nm未満となった。
As a result, the surface 3f of the thin metal plate 2 has a surface roughness Rz of 1 to 10 μm and an average length RSm of the contour curve elements of the surface 3 of 20 to 150 μm, as shown in the partial cross-sectional view of FIG. Thus, the convex surface 3h and the concave portion 3v are alternately positioned, and the uneven surface 3 has the inclined portion 3n positioned therebetween.
In addition, the same uneven | corrugated pattern may be provided also in the surrounding surface r2 of the said roll R2, and the unevenness | corrugation similar to the above may be formed also in the back surface 3a of the metal thin plate 2. FIG.
Further, the metal thin plate 2 was immersed in an Au plating solution in an electroplating bath (not shown), and Au electrolytic plating was performed on the surface 3 of the metal thin plate 2 so that the average film thickness was 10 nm or less. (Surface treatment process).
The surface 3 of the thin metal plate 2 may be subjected to partial Au electroplating for covering a part of the separator in contact with the electrode with an Au (noble metal) film 20. Similar Au electrolytic plating may be applied.
As a result, as shown in the partial cross-sectional view of FIG. 8, an Au (noble metal) film 20 having an average film thickness of 10 nm or less was coated along the surface 3 of the metal thin plate 2. The Au film 20 was the thickest (maximum film thickness Xt) Au film 20a of 15 nm or more at the convex part 3h of the surface 3, and the film thickness of the concave part 3v and the inclined part 3n of the surface 3 was less than 15 nm.

前記のように、Au膜20の厚さが表面3の凸部3hでは厚くなり、且つ凹部3vでは薄くなったのは、前記メッキ液中において対向する陽極側の電極との距離の長短、および該メッキ液中におけるAuイオンの泳動・電着の難易などに起因する、ものと推定される。尚、前記Auメッキによる膜厚の差を確実に得るため、電解Auメッキ時における電流密度を通常よりも高くすることが望ましい。
以上の結果、金属薄板2と、係る金属薄板2の凹凸を有する表面3に沿って、係る凹凸に応じて厚さが異なるAu膜20とを有する金属セパレータ用基材1が得られた。尚、金属薄板2の裏面3aにも前記凹凸を形成し、係る凹凸を有する裏面3aに対しても、前記同様のメッキによりAu膜20を被覆しても良い。
以上のような金属セパレータ用基材1の製造方法によれば、金属薄板2の表面3に表面粗さRzで且つ前記平均長さRSmの凹凸が形成され、係る凹凸が形成された上記表面3において、Au膜20の最大膜厚(Xt)が15nm以上の凸部3hが、全凸部3hの20%以上を占めている。従って、前記金属セパレータ用基材1a,1bを効率良く且つ比較的低コストで製造することが可能となる。
尚、前記ロール転写に替えて、エメリー紙を押圧したり、前記メッキに替えて、スパッタリングなどの物理蒸着法を用いても良い。
As described above, the thickness of the Au film 20 is thicker at the convex portion 3h of the surface 3 and is thinner at the concave portion 3v. The distance from the opposing anode side electrode in the plating solution is as follows. This is presumably due to the difficulty of migration and electrodeposition of Au ions in the plating solution. In order to reliably obtain the difference in film thickness due to the Au plating, it is desirable that the current density during electrolytic Au plating be higher than usual.
As a result, the metal separator substrate 1 having the thin metal plate 2 and the Au film 20 having different thicknesses according to the unevenness of the thin metal plate 2 was obtained. The unevenness may also be formed on the back surface 3a of the metal thin plate 2, and the Au film 20 may be coated on the back surface 3a having the unevenness by the same plating as described above.
According to the manufacturing method of the metal separator substrate 1 as described above, the surface 3 having the surface roughness Rz and the average length RSm is formed on the surface 3 of the metal thin plate 2, and the surface 3 on which the unevenness is formed. , The protrusions 3h having a maximum film thickness (Xt) of the Au film 20 of 15 nm or more occupy 20% or more of the total protrusions 3h. Accordingly, the metal separator substrates 1a and 1b can be manufactured efficiently and at a relatively low cost.
In place of the roll transfer, emery paper may be pressed, or physical plating such as sputtering may be used instead of the plating.

図9は、前記金属セパレータ1a(1b)を用いた燃料電池28,30に関する。
図9の左側の概略図で示すように、固体高分子膜24の各側面に、例えば、炭素繊維からなるアノード電極25、および同様なカソード電極26を積層する。尚、上記固体高分子膜24は、例えば、スルホン酸基を含むフッ素樹脂からなる。
上記固体高分子膜24の両側には、前記凹溝4(14)および凸条5(15)を有し、前記Au膜20が被覆された表面3を対向させた一対の金属セパレータ1a(1b)が対称に配置され、図中の矢印で示すように、固体高分子膜24の両側面に、上記電極25,26を覆うようにして、金属セパレータ1a(1b)を積層する。尚、これらは、周辺部を図示しないボルト・ナットなどで、上記積層状態を保って固定される。
FIG. 9 relates to fuel cells 28 and 30 using the metal separator 1a (1b).
As shown in the schematic diagram on the left side of FIG. 9, for example, an anode electrode 25 made of carbon fiber and a similar cathode electrode 26 are laminated on each side surface of the solid polymer film 24. The solid polymer film 24 is made of, for example, a fluororesin containing a sulfonic acid group.
A pair of metal separators 1 a (1 b) having the concave grooves 4 (14) and the ridges 5 (15) on both sides of the solid polymer film 24 and facing the surface 3 covered with the Au film 20. The metal separator 1a (1b) is laminated on both side surfaces of the solid polymer film 24 so as to cover the electrodes 25 and 26, as indicated by arrows in the figure. In addition, these are fixed with the bolts and nuts, etc., not shown in the periphery thereof while maintaining the above-described laminated state.

その結果、図9の中央の概略図で示すように、一対の金属セパレータ1a(1b)の表面3,3間に、上記電極25,26を有する固体高分子膜24の両側面が挟まれて積層された単位セル(1セル)の燃料電池28が形成される。
更に、単位セルの上記燃料電池28を、複数個厚み方向に沿って積層し且つ固定することによって、図9の右側の概略図で示すように、スタック型の燃料電池30が形成される。
尚、隣接する金属セパレータ1a(1b)の前記凹溝4(14)同士間や、固体高分子膜24を挟んだ金属セパレータ1a(1b)の凹溝4(14)同士間は、図示しない迂回流路を介して連通している。また、前述した凹溝4(14)の幅と凸条5(15)の幅とをほぼ同一とした形態の金属セパレータ1a(1b)では、裏面3a側の凹溝5a(15a)も反応ガスの流路として活用できるため、隣接する固体高分子膜24,24の間に1枚の金属セパレータ1a(1b)を挟んだ形態のスタック型の燃料電池30とすることも可能である。
As a result, as shown in the schematic diagram in the center of FIG. 9, both side surfaces of the solid polymer film 24 having the electrodes 25 and 26 are sandwiched between the surfaces 3 and 3 of the pair of metal separators 1a (1b). A stacked unit cell (one cell) fuel cell 28 is formed.
Further, by stacking and fixing a plurality of the fuel cells 28 of the unit cells along the thickness direction, a stack type fuel cell 30 is formed as shown in the schematic diagram on the right side of FIG.
In addition, between the said recessed grooves 4 (14) of the adjacent metal separator 1a (1b) and between the recessed grooves 4 (14) of the metal separator 1a (1b) which pinched | interposed the solid polymer film 24, it is a detour which is not shown in figure. It communicates via a flow path. Further, in the metal separator 1a (1b) in which the width of the concave groove 4 (14) and the width of the ridge 5 (15) are substantially the same, the concave groove 5a (15a) on the back surface 3a side is also reactive gas. Therefore, it is possible to provide a stack type fuel cell 30 in which one metal separator 1a (1b) is sandwiched between adjacent solid polymer membranes 24, 24.

ここで、単位セルの前記燃料電池28を例として、その作用を説明する。
図9中央で左側の金属セパレータ1a(1b)の凹溝4(14)を流れる燃料ガス、例えば、水素は、固体高分子膜24側の隣接するアノード電極25に接触して、水素イオンと電子とに分解される。係る電子は、図示しない外部回路を通過する際に発電を行った後、固体高分子膜25の反対側のカソード電極26に送られる。
一方、図9中央で右側の金属セパレータ1a(1b)の凹溝4(14)を流れる酸化剤ガス、例えば、空気は、上記カソード電極26に接触した際に、含有する酸素と固体高分子膜24を貫通した上記水素イオンと上記電子とが反応して水となる。係る水は、直ちに外部に排水される。
以上の水素や空気などの反応ガスが、金属セパレータ1a(1b)の凹溝4(14)を流れた際に生じる電流は、凸条5(15)の表面3における前記凸部3hの厚いAu膜20aを通じて、隣接する電極25,26に確実に通電される。従って、前記燃料電池28によれば、安定した発電を行うことが可能となる。尚、係る点については、スタック型の前記燃料電池30も同様である。
Here, the operation of the fuel cell 28 of the unit cell will be described as an example.
In the center of FIG. 9, the fuel gas, for example, hydrogen flowing through the concave groove 4 (14) of the metal separator 1a (1b) on the left side comes into contact with the adjacent anode electrode 25 on the solid polymer film 24 side to form hydrogen ions and electrons. And decomposed. Such electrons are generated when passing through an external circuit (not shown), and then sent to the cathode electrode 26 on the opposite side of the solid polymer film 25.
On the other hand, when the oxidant gas, for example, air, flowing through the concave groove 4 (14) of the metal separator 1a (1b) on the right side in the center of FIG. The hydrogen ions penetrating 24 and the electrons react to form water. Such water is immediately drained to the outside.
The current generated when the above reactive gas such as hydrogen or air flows through the concave groove 4 (14) of the metal separator 1a (1b) is the thick Au of the convex portion 3h on the surface 3 of the convex strip 5 (15). The adjacent electrodes 25 and 26 are reliably energized through the film 20a. Therefore, according to the fuel cell 28, stable power generation can be performed. The same applies to the stack type fuel cell 30.

ここで、本発明の金属セパレータ用基材1の具体的な実施例について説明する。
予め、表中に示すように、SUS316LまたはSUS304Lからなり、厚さ0.1mmの金属薄板2を複数個用意した。
次いで、これらの金属薄板2の平坦な一対の表面(裏面)3fに対し、番手♯400のエメリー紙を押圧する表面研磨、あるいは前記一対のロールR1,R2によるロール転写を施し、表1に示すように、表面粗さRzおよび輪郭曲線要素の平均長さRSmの凹凸からなる表面3を形成した。尚、表1に示す各例ごとの金属薄板2に対し、上記表面形成工程を施した。
次に、各例ごとの金属薄板2の表面3・裏面3aに対し、表1中に示すように、平均膜厚ごとの電解Auメッキを施して、それぞれAu膜20を被覆した。
通常、電解Auメッキにおける電流密度は、1.5A/dm2であるが、Au膜の膜厚の差を確実に得るためには、2.5A/dm2以上の電流密度が望ましい。ここでは、各例ごとの電解Auメッキにおける電流密度を、通常の1.5A/dm2と、これよりも高い3A/dm2、あるいは5A/dm2との何れかとし、表1中に示した。
各例ごとのAu膜20において、表面3・裏面3aにおけるAu膜20aの平均膜厚と凸部3hでの最大膜厚Xtとを測定し、これらを表1中に示した。
Here, the specific Example of the base material 1 for metal separators of this invention is demonstrated.
As shown in the table, a plurality of thin metal plates 2 made of SUS316L or SUS304L and having a thickness of 0.1 mm were prepared in advance.
Next, a pair of flat front surfaces (back surfaces) 3f of these thin metal plates 2 are subjected to surface polishing that presses emery paper of count # 400, or roll transfer by the pair of rolls R1 and R2, as shown in Table 1. Thus, the surface 3 which consists of unevenness | corrugation of surface roughness Rz and the average length RSm of a contour curve element was formed. In addition, the said surface formation process was given with respect to the metal thin plate 2 for every example shown in Table 1. FIG.
Next, as shown in Table 1, electrolytic Au plating for each average film thickness was applied to the front surface 3 and the rear surface 3a of the thin metal plate 2 for each example to coat the Au film 20, respectively.
Normally, the current density in electrolytic Au plating is 1.5 A / dm 2, but a current density of 2.5 A / dm 2 or more is desirable in order to reliably obtain a difference in film thickness of the Au film. Here, the current density in the electrolytic Au plating for each example is set to normal 1.5 A / dm 2 and higher than 3 A / dm 2 or 5 A / dm 2, and is shown in Table 1.
In the Au film 20 for each example, the average film thickness of the Au film 20a on the front surface 3 and the back surface 3a and the maximum film thickness Xt at the convex portion 3h were measured, and these are shown in Table 1.

更に、各例ごとで表面3,3aにAu膜20が被覆された一方の金属薄板2を直径20ミリの円盤形とし、これをリング形の絶縁紙の内側に挿入し、これらの両側面にカーボンクロスとAu製電極とをそれぞれ対称に配置し、これら最外側に位置する一対のAu製電極をロードセル間に挟んだ。係るロードセル間に荷重(0.98MPa)を加えた状態で、一対のAu製電極に電流発生器を接続し、Au製電極、カーボンクロス、上記金属薄板2、カーボンクロス、Au製電極に対して通電すると共に、一対のAu製電極間に電圧測定器を配置した(接触抵抗試験)。そして、上記電流、電圧、および上記金属薄板2の表面3の面積に基づき、各例ごとの接触抵抗値ρs(mΩ・cm2)を算出し、その値を表1中に示した。   Further, in each example, one thin metal plate 2 having a surface 3, 3a covered with an Au film 20 is formed into a disk shape having a diameter of 20 mm, and this is inserted inside a ring-shaped insulating paper. The carbon cloth and the Au electrode were arranged symmetrically, and a pair of Au electrodes positioned on the outermost side were sandwiched between the load cells. With a load (0.98 MPa) applied between the load cells, a current generator is connected to a pair of Au electrodes, and the Au electrodes, carbon cloth, the metal thin plate 2, the carbon cloth, and the Au electrodes While energizing, a voltage measuring device was placed between a pair of Au electrodes (contact resistance test). The contact resistance value ρs (mΩ · cm 2) for each example was calculated based on the current, voltage, and the area of the surface 3 of the thin metal plate 2, and the values are shown in Table 1.

Figure 2011029008
Figure 2011029008

各例の接触抵抗値ρsについて、10mΩ・cm2以下を○(良)と評価し、10mΩ・cm2超を×(不良)と評価して、表1中に記入した。
表1によれば、実施例1〜8の凹凸を有する表面3,3aに厚さが変化するAu膜20が被覆された金属薄板2の金属セパレータ用基材1は、接触抵抗値ρsが全て10Ω・cm2以下(未満)であった。
係る結果は、実施例1〜8の金属セパレータ用基材1は、表面3,3aにおける表面粗さRzが1〜10μmの範囲内にあり、且つ輪郭曲線要素の平均長さRSmが20〜150μmの範囲内にあると共に、凸部3hでの最大膜厚Xtが15nm以上であったため、凸部3hの当該厚いAu膜20aを通じて電流が十分に流れた、ものと推定される。
Regarding the contact resistance value ρs of each example, 10 mΩ · cm 2 or less was evaluated as ○ (good), and more than 10 mΩ · cm 2 was evaluated as x (bad), and entered in Table 1.
According to Table 1, the metal separator base material 1 of the thin metal plate 2 coated with the Au film 20 whose thickness varies on the uneven surfaces 3 and 3a of Examples 1 to 8 has all the contact resistance values ρs. It was 10 Ω · cm 2 or less (less than).
As a result, the metal separator substrate 1 of Examples 1 to 8 has a surface roughness Rz on the surfaces 3 and 3a in the range of 1 to 10 μm, and the average length RSm of the contour curve elements is 20 to 150 μm. Since the maximum film thickness Xt at the convex portion 3h is 15 nm or more, it is estimated that the current sufficiently flows through the thick Au film 20a of the convex portion 3h.

一方、比較例1〜8の金属薄板2は、接触抵抗値ρsが全て10mΩ・cm2超となっていた。
係る結果は、比較例3,4,6,8の金属薄板2は、前記表面粗さRzが1〜10μmの範囲から外れており、比較例2,4の金属薄板2は、輪郭曲線要素の平均長さRSmが20〜150μmの範囲から外れていた。また、比較例1〜4,6〜8の金属薄板2は、前記最大膜厚Xtの15nm以上の範囲から外れていた。更に、比較例1〜8の金属薄板2は、上記最大膜厚XtでAu膜が被覆された凸部3hの割合が、何れも表面3の全凸部3hに対する割合で20%未満であった。
On the other hand, the metal thin plates 2 of Comparative Examples 1 to 8 all had contact resistance values ρs exceeding 10 mΩ · cm 2.
As a result, the metal thin plates 2 of Comparative Examples 3, 4, 6 and 8 are out of the range of the surface roughness Rz of 1 to 10 μm, and the metal thin plates 2 of Comparative Examples 2 and 4 are contour curve elements. The average length RSm was out of the range of 20 to 150 μm. Moreover, the thin metal plates 2 of Comparative Examples 1 to 4 and 6 to 8 were outside the range of 15 nm or more of the maximum film thickness Xt. Furthermore, in the metal thin plates 2 of Comparative Examples 1 to 8, the ratio of the convex portions 3h covered with the Au film with the maximum film thickness Xt was less than 20% in terms of the ratio to the total convex portions 3h of the surface 3. .

それらの結果、表面3,3aの凸部3hにやや薄いAu膜20aが被覆され、係るAu膜20内部の空隙が存在すること、および最大膜厚XtのAu膜20に覆われた凸部3hの面積が過少なため、接触抵抗が高くなった、ものと推定される。尚、比較例5,7では、前記メッキ時の電流密度が低い点も影響した、ものと推定される。
以上のような実施例1〜8の金属セパレータ用基材1によって、本発明の効果が確認されると共に、係る基材1をプレス成形して得られる前記金属セパレータ1a,1bの効果も容易に理解される。
As a result, the convex portion 3h of the surfaces 3 and 3a is covered with a slightly thin Au film 20a, there is a void inside the Au film 20, and the convex portion 3h covered with the Au film 20 having the maximum film thickness Xt. It is presumed that the contact resistance was increased because the area of the area was too small. In Comparative Examples 5 and 7, it is presumed that the low current density during plating was also affected.
The effects of the present invention are confirmed by the metal separator substrate 1 of Examples 1 to 8 as described above, and the effects of the metal separators 1a and 1b obtained by press-molding the substrate 1 are also easily obtained. Understood.

本発明は、以上において説明した各形態や実施例に限定されるものではない。
例えば、金属薄板2には、前記ステンレス鋼以外の鋼種を適用しても良い。
また、金属薄板2に凹凸を有する前記表面3を形成するには、サンドブラストやショットブラストを所定の条件により施す方法によっても良い。
更に、本発明の金属セパレータ用基材および金属セパレータは、固体高分子型以外の燃料電池(例えば、燐酸型燃料電池)にも適用することが可能である。
The present invention is not limited to the embodiments and examples described above.
For example, a steel type other than the stainless steel may be applied to the thin metal plate 2.
Moreover, in order to form the said surface 3 which has an unevenness | corrugation in the metal thin plate 2, it is good also by the method of giving sandblasting or shot blasting on predetermined conditions.
Furthermore, the base material for metal separator and the metal separator of the present invention can be applied to fuel cells other than the solid polymer type (for example, phosphoric acid type fuel cells).

本願発明の金属セパレータ用基材、その製造方法、および金属セパレータは、電極との接触抵抗が低いので、固体高分子型燃料電池などの金属セパレータおよびその素材として、低コストで利用され得る。   Since the metal separator base material, the manufacturing method thereof, and the metal separator of the present invention have a low contact resistance with the electrode, they can be used at low cost as a metal separator such as a polymer electrolyte fuel cell and its material.

1……………金属セパレータ用基材
1a,1b…金属セパレータ
2……………金属薄板
3……………表面
3h…………凸部
4,14……凹溝(反応ガスの流路)
20…………Au膜(貴金属膜)
Xt…………凸部における最大膜厚
1 ... Base material for metal separator 1a, 1b ... Metal separator 2 ......... Metal thin plate 3 ...... Surface 3h ......... Protrusions 4,14 ... Concave groove (reaction gas Flow path)
20 …… Au film (noble metal film)
Xt …… Maximum film thickness at the convex part

Claims (3)

燃料電池の電極と接触する表面を有し、係る表面の表面粗さRzが1〜10μmであり、且つ当該表面の輪郭曲線要素の平均長さRSmが20〜150μmである金属薄板と、
上記金属薄板の表面に被覆された平均膜厚が10nm以下の貴金属膜と、を備え、
上記金属薄板の表面において、最大膜厚15nm以上の上記貴金属膜が被覆された凸部は、当該表面全体の凸部の20%以上を占めている、
ことを特徴とする金属セパレータ用基材。
A thin metal plate having a surface in contact with the electrode of the fuel cell, the surface roughness Rz of the surface being 1 to 10 μm, and the average length RSm of the contour curve element of the surface being 20 to 150 μm;
A noble metal film having an average film thickness of 10 nm or less coated on the surface of the metal thin plate,
On the surface of the thin metal plate, the convex portions covered with the noble metal film having a maximum film thickness of 15 nm or more occupy 20% or more of the convex portions on the entire surface.
A metal separator substrate characterized by the above.
金属薄板の表面に対し、表面粗さRzが1〜10μmであり、且つ輪郭曲線要素の平均長さRSmが20〜150μmの凹凸を付与する表面形成工程と、
上記凹凸が付与された表面に貴金属膜を被覆する表面処理工程と、を含む、
ことを特徴とする金属セパレータ用基材の製造方法。
A surface forming step for providing irregularities having a surface roughness Rz of 1 to 10 μm and an average length RSm of the contour curve element of 20 to 150 μm with respect to the surface of the metal thin plate;
A surface treatment step of coating the noble metal film on the surface provided with the irregularities,
The manufacturing method of the base material for metal separators characterized by the above-mentioned.
請求項1に記載の金属セパレータ用基材をプレス成形し、複数の反応ガスの流路を形成してなる、
ことを特徴とする金属セパレータ。
The metal separator substrate according to claim 1 is press-molded to form a plurality of reactive gas flow paths.
A metal separator characterized by that.
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