JP2010508164A - 多結晶質ダイヤモンド研磨材成形体 - Google Patents

Abstract

本発明は、多結晶質ダイヤモンド複合体材料が複数の間隙を定め、結合剤相が前記間隙内に分布して結合剤のプールを形成している、ダイヤモンド粒子及び結合剤相を含む多結晶質ダイヤモンド複合体材料に関する。本発明は、前記結合剤相中に全複合体材料の％として表して、０．０５全体積％を越えるが、２体積％以下である分離炭化タングステン粒子相が存在すること、及び前記炭化タングステン粒子相が、炭化タングステン粒径の相対的標準偏差が１より小さくなるような仕方で前記複合体材料中に均一に分布していることを特徴とする。本発明は、前記複合体材料を製造する方法、及び基材の切削又は研磨、或は穿孔用途に用いられる、ダイヤモンド複合体材料を含む多結晶質ダイヤモンド研磨材成形体にも及んでいる。

Description

本発明は、多結晶質ダイヤモンド研磨材成形体及び多結晶質ダイヤモンド研磨材成形体を製造する方法に関する。

多結晶質ダイヤモンド研磨材成形体（ＰＤＣ）は、多結晶質ダイヤモンド成分の耐摩耗性が大きいため、切削、摩砕（ｍｉｌｌｉｎｇ）、研磨、穿孔、及び他の研磨操作で広く用いられている。特にそれらは、地下穿孔に用いられる穿孔バイトに含まれる剪断切削素材としての用途が見出されている。一般に用いられているＰＤＣは、コヒーレントに結合した（ｃｏｈｅｒｅｎｔｌｙ ｂｏｎｄｅｄ）ダイヤモンド粒子の層、又は基体に結合した多結晶質ダイヤモンド（ＰＣＤ）層を含むものである。これらの層のダイヤモンド粒子含有量は大きいのが典型的であり、一般に超過な量の直接ダイヤモンド対ダイヤモンド結合又は接触が存在する。ダイヤモンド成形体は、一般に、ダイヤモンド粒子が結晶学的又は熱力学的に安定な上昇させた温度及び圧力条件で焼結される。

複合体研磨材成形体の例は、米国特許第３，７４５，６２３号、米国特許第３，７６７，３７１号、及び米国特許第３，７４３，４８９号に記載されているのを見出すことができる。
ＰＣＤ層は、比較的脆く、このことが適用した際の工具の寿命をしばしば制約する。従って、ＰＣＤ層は、一般にダイヤモンド複合体部分の長持ちする支持体として働く金属裏打材料に結合されている。今まで、得られた本体の最も一般的な形態は、ＷＣ−Ｃｏのような焼結炭化物（ｃｅｍｅｎｔｅｄ ｃａｒｂｉｄｅ）のシリンダーに結合した多結晶質ダイヤモンドの円板である。これら二つの部材の結合は、通常、ダイヤモンド粉末前駆物質を高圧高温（ＨｐＨＴ）で焼結する間にその場で達成されている。
この種の研磨材成形体のＰＣＤ層は、典型的には、ダイヤモンド粒子の外に触媒／溶媒又は結合剤相を含む。これは、典型的には、粒状ダイヤモンド材料の内部成長網状組織（ｉｎｔｅｒｇｒｏｗｎ ｎｅｔｗｏｒｋ）と混り合った金属結合剤マトリックスの形態を取る。このマトリックスは、通常、コバルト、ニッケル、鉄、又はそのような金属を一種類以上含有する合金のような、炭素に対する触媒又は溶媒和活性を示す金属を含む。
マトリックス又は結合剤相は、付加的相を含んでいてもよい。本発明の種類の典型的な研磨材成形体では、これらは最終結合剤相の１０質量％未満を構成する。これらは、金属炭化物のような別の分離した相の形態を取っていてもよく、それらは次に軟らかい金属マトリックス中に埋め込まれるか、又はそれらは優勢な金属相内で合金化された形の素材の形態を取っていてもよい。
複合体研磨材成形体は、一般に、研磨材成形体を形成するのに必要な成分を粒状で焼結炭化物基体の上に置くことにより製造される。それら成分は、超硬粒子の外に、溶媒／触媒粉末、焼結又は結合補助材料を含んでいてもよい。この未結合集合体を反応カプセル内に入れ、それを次に慣用的高圧／高温装置の反応領域に入れる。次に反応カプセル化の内容物を、全構造体の焼結を起こすことができる適当な上昇させた温度及び圧力条件に付す。
焼結した多結晶質ダイヤモンドのための金属結合剤材料の原料として焼結炭化物から生成した結合剤に少なくとも部分的に依存させるのが一般的やり方である。しかし、多くの場合、付加的金属結合剤粉末を、焼結前のダイヤモンド粉末に混合する。この結合剤相金属は、その場合、加えられた焼結条件でダイヤモンド部分の焼結を促進する液相媒体としての機能を果たす。
典型的な高圧高温焼結条件では、焼結炭化物基体から生じた結合剤金属相は、それがダイヤモンド層内に溶浸（ｉｎｆｉｌｔｒａｔｉｏｎ）する時にその焼結炭化物層を起源とするかなりのレベルの溶解物質も一緒に運び込むであろう。溶解物質の量は、焼結の圧力及び温度条件に大きく影響され、温度が高い程、溶解量が増大するのが典型的であろう。ＷＣ−Ｃｏの好ましい基体が用いられた場合、それらはＷ系物質である。
この溶解したタングステン材料は、それがＰＣＤ領域内に溶浸した時にダイヤモンド層からの炭素と反応し、炭化物系相として析出することがある。或る状況下では、この結合剤からの析出は、大きく、制御できない規模で起きる。従って、それは、大きさが数十μ、或いは数百μにさえなることがある塊状ＷＣ析出物として現れることがある。それらはしばしば合成中のＰＤＣ物体の外周上又はその近くに形成され、常にとは限らないが、空間的に焼結炭化物基体との界面領域と結合する傾向がある。しかし、それらが形成された時、それら析出物の分布は、巨視的ＰＣＤ層を横切って極めて不規則になる傾向を有する。炭化物析出物が、もしあったとしても、極めて僅かしかない幾つかの領域と、それらによって占められている相対的体積が極めて大きい領域とが存在する。
これらのＷＣ析出物は、望ましい多結晶質超硬物質が強度の低い相で置き換わることにより機械的強度を低下するので、成形体の研磨性能を酷く低下することが判明している。更に、ＰＣＤ中のこれらの欠陥領域は、荷重下で適用中に応力増加剤としても働き、ＰＣＤ材料の早過ぎる破損を起こすことがある。
米国特許第６，９１５，８６６号明細書には、これらの欠陥又は金属スポットの形成、及びそれらが成形体の性能に与えることがある有害な影響が論じられている。この特許では、炭化クロムをＰＣＤ層に添加すると、これらの析出物の形成を減少すると主張している。しかし、炭化クロムのような異質物質を使用することは、それ自身付加的化学的及び物理的不均一性を導入することを表している。それは、準最適な最終的構造を与える結果になり易い。炭化クロムの存在により、熱劣化に対するダイヤモンド複合体の抵抗性も幾らか低下するであろう。炭化クロムを使用することに対する更に別の欠点は、複合体の焼結性に関係し、通常の焼結温度で、その焼結性がある程度阻害されるようであり、従って、適当なレベルの焼結を達成するには、通常より高い焼結温度を必要とすることがある。
ＰＤＣ本体の焼結で用いられる温度を低下することにより、これらの大きな析出物の発生を減少することに幾らかの成功を収められることが実証されている。しかし、これは、しばしば必ずしも実施できるものではない。なぜなら、典型的には、これは準最適な焼結条件を与え、従って、よく焼結していないＰＣＤを与える結果になるからである。
大きな析出物の発生を減少することに対する別の提案は、基体起源の結合剤相に依存しないようにすることにある。この場合、ＰＣＤ粉末に触媒材料を排他的に添加し、炭化物基体からの溶浸を防止又は阻止する。しかし、基体からダイヤモンド領域中への結合剤の溶浸に頼ることには、少なくとも部分的にかなりの利点が存在する。
基体に用いるため鋼のような別の材料を使用することも開発されてきたが、それらはＰＣＤ層へ焼結することは困難であるのが典型的であり、好ましいＷＣ−Ｃｏ基体と同じ性能を与えるものではない。

ＰＣＤ層で耐衝撃性及び耐摩耗性で最適の性質を達成することができる研磨材成形体を開発することは極めて望ましいことである。問題は、これらの最適の性質が、一般的に、ＰＣＤ層に塊状炭化物欠陥が発生することがある焼結環境と同じ焼結環境中で生ずることにある。これらの炭化物欠陥自身は、要求されるそれらの同じ性質に極めて有害な影響を与える。従って、それらの形成を防止又は阻止する手段が非常に望ましい。

本発明の第一の態様に従い、多結晶質ダイヤモンド複合体材料が複数の間隙を定め、結合剤相がそれらの間隙内に分布して結合剤のプールを形成しているダイヤモンド粒子及び結合剤相から構成された多結晶質ダイヤモンド複合体材料で、前記結合剤相中に全複合体材料の％として表して、０．０５体積％を超え、好ましくは０．１体積％以上であるが２体積％以下であり、好ましくは１．５体積％以下で分離した炭化タングステン粒子層が存在し、前記炭化タングステン粒子相が、ＷＣ粒子の（等価な円の直径として表した）粒径の相対的標準偏差が好ましくは１より小さく、一層好ましくは０．９より小さく、最も好ましくは０．８より小さくなるような仕方で複合体材料中に均一に分布していることを特徴とする、多結晶質ダイヤモンド複合体材料を提供する。

多結晶質ダイヤモンド複合体材料は、一般に好ましくは、多結晶質ダイヤモンド研磨材成形体を形成する焼結炭化物基体の表面に結合された層を形成している。基体は、焼結炭化タングステン基体であるのが好ましい。

本発明の多結晶質ダイヤモンド複合体材料は、ダイヤモンドの粉末組成物と、場合により粒状の結合剤との粉末組成物をダイヤモンド合成に適した高温度及び圧力条件に付すことにより製造することができる。粉末組成物は、組成物中に均一に分布し、組成物の０．５〜５質量％、好ましくは１．０〜３．０質量％の量で存在する微粒状の炭化タングステン粒子が存在することを特徴とするのが好ましい。炭化タングステン粒子は微細な粒子で、１μｍより小さい好ましい粒径、一層好ましくは０．７５μｍより小さい粒径を有する。ダイヤモンド粉末混合物１ｇ当たりの炭化タングステン粒子の数としても表される炭化タングステン粒子の好ましい濃度は、ダイヤモンド１ｇ当たり１０^８〜１０^１０、最も好ましくは１０^９の程度の粒子である。

本発明は、上に記載した多結晶質ダイヤモンド研磨材成形体の研磨材切削部材、例えば、基体の切削又は研磨のための使用、或いは穿孔用途での使用に及ぶ。

本発明は、一般に、高圧／高温条件で製造された、多結晶質ダイヤモンド研磨材成形体を形成する焼結炭化タングステン基体に結合した層としての多結晶質ダイヤモンド複合体材料に関する。これらの複合体材料は、分離した析出炭化物相が均一な仕方で全体的に分布しているような冶金的性質の結合剤相を有することを特徴とする。

ダイヤモンド粒子は、天然又は合成起源のものでもよい。ダイヤモンド粒子の平均粒径は、サブミクロンから数十ミクロンの粒径範囲に入るのが典型的である。本発明は、ダイヤモンドの平均粒径が２５μｍより小さく、一層好ましくは約２０μｍより小さく、最も好ましくは１５μｍより小さい場合に、特別な用途を有する。

本発明の多結晶質ダイヤモンド複合体材料を製造するためには、上記したような粉末組成物をダイヤモンド研磨材成形体を生成させるのに必要な既知の温度及び圧力条件に付す。これらの条件は、ダイヤモンド粒子自身を合成するのに必要な条件であるのが一般的である。一般に、用いられる圧力は、４０〜７０ｋｂの範囲にあり、用いられる温度は１３００℃〜１６００℃の範囲にあるであろう。

多結晶質ダイヤモンド複合体材料は、一般に、複合体研磨材成形体を形成する焼結炭化物支持体又は基体に層として結合されている。そのような複合体研磨材成形体を製造するためには、粉末組成物を焼結炭化物物体の表面上に置き、その後、それを成形体製造に必要な上昇させた温度及び圧力条件に付す。焼結炭化物支持体又は基体は、焼結炭化タングステンから作られるであろう。そのような炭化物のための結合剤金属は、ニッケル、コバルト、鉄、又はそれら金属の一種類以上を含む合金のような分野で知られているどのようなものでもよい。典型的には、この結合剤は、基体本体の１０〜２０質量％の量で存在するであろうが、これは６質量％くらい低くてもよい。結合剤金属の幾らかは、一般に成形体形成中に研磨材成形体に溶浸するであろう。

本発明の多結晶質ダイヤモンド複合体材料には、結合剤相が存在する。この結合剤相は、ダイヤモンドのための触媒／溶媒であるのが好ましい。ダイヤモンドのための触媒／溶媒は当分野でよく知られている。結合剤は、コバルト、ニッケル、鉄、又はそれら金属の一種類以上を含む合金であるのが好ましい。この結合剤は、焼結処理中に研磨材粒子の主要部中に溶浸により導入されるか、又は混合物として研磨材粒子の塊中に粒子状の形態で導入することができる。溶浸は、基体とダイヤモンド層との間に介在する結合剤の供給された充填物又は層から生じてもよい。それらの手法は併用されるのが典型的である。

高圧高温処理中で、触媒／溶媒材料は溶融し、ダイヤモンド粒子を通って移動し、触媒／溶媒として働き、従って、ダイヤモンド粒子を再析出ダイヤモンド相の形成により互いに結合する。複合体材料は、一度製造されると、互いに結合したダイヤモンド粒子のコヒーレントなマトリックスを含み、それにより上に記載したように結合剤又は溶媒／触媒材料を含む多くの間隙を有する多結晶質ダイヤモンド複合体材料を形成する。従って、最終的複合体材料は、本質的には、一方の相がダイヤモンドで、他方の相が結合剤である二相複合体を含む。

本出願人は、焼結前にかなり低いレベルの量でドーパントとして未焼結ダイヤモンド物質中に微粒状炭化タングステンを導入することにより、後で焼結時又は焼結後に結合剤相中に巨大な炭化物系析出物が形成されるのを阻止することができることを発見した。系中に望ましくない化学的相を付加的に導入することは最初は直感に反することのように見えるかも知れないが、予め焼結した物質中にこれらの初期粒状物質をよく分布させて存在させることにより、後で起きることがある同じ又は同様な化学的相の巨大欠陥の抑制できない形成を顕著に阻止することが明らかになっている。理論に束縛されるものではないが、ドープされた粉末混合物が、制御された仕方で全ての溶質Ｗをむらなく引き出し、全体的濃度を低下するフィルターとして挙動する。この過程が、次に炭化物形成に利用される溶質が減少することにより、焼結する多結晶質ダイヤモンド層中のほかの場所で炭化物相の制御できない析出を防ぐ。

従って、本発明の複合体材料を形成する方法は、用いられる未焼結ダイヤモンド研磨材粒子混合物に微粒状炭化タングステンを最初に添加することを特徴とする。これは、別々の混入粒子の形態をとってもよく、或いはダイヤモンド粉末混合物製造中の炭化タングステン摩砕媒体の侵食を利用することにより導入してもよいが、この場合、炭化タングステン摩砕ボールに対するダイヤモンド粒子の研削作用により、かなり激しい摩砕条件で希望のレベルの導入を与える結果になる。化学的又は物理的手段による付着を、炭化タングステンをダイヤモンド粉末混合物中に導入するのに用いてもよい。時にはこれらの方法の組合せを用いてもよい。

典型的には、炭化タングステンの添加は、焼結前に粉末ダイヤモンド組成物中に未焼結粉末組成物の％として表して約０．５質量％〜約５質量％までの範囲の炭化タングステン含有量を与えるようなものになるであろう。炭化物欠陥の形成が優勢になる本発明の多結晶質ダイヤモンド材料では、０．７質量％で導入された炭化タングステンのレベルで明確な効果を与えることが判明している。しかし、典型的には、一層好ましい添加範囲は１．０〜３質量％である。しかし、暴走する析出を防ぐのに必要なドーパントの量は、生成する多結晶質ダイヤモンド複合体材料に特徴的なものになるであろうことを認めるべきである。従って、異なった複合体材料は、それらの一層広い範囲内で異なった最適添加剤レベルを有するであろうことが予測される。多結晶質ダイヤモンド材料（本発明のＰＣＤ）のための最適ＷＣドーピングレベルは、ＷＣ粒子の数がダイヤモンド１ｇ当たり１０^８〜１０^１０個になる場合に起きることが判明している。最も好ましい範囲は、１０^９の程度（即ち、ダイヤモンド１ｇ当たり１×１０^９〜９．９×１０^９個の粒子）で存在する。粒子の数がダイヤモンド１ｇ当たり約１×１０^８より遥かに低い場合、ドーピング処理の均質化効果は最適な効果にはならない。

炭化タングステン粒子は、出来るだけ微細であり、それぞれの粒子がダイヤモンド焼結過程を著しく阻害することなく、効果的であるが安定なドーパント中心として働くようになっていることも好ましい。ダイヤモンド混合物中に導入したＷＣの平均粒径は、１μｍを超えず、一層好ましくは０．７５μｍを超えないことが好ましい。粒子の大きさが余りにも微細になり過ぎると、溶融触媒／溶媒中へのＷＣ相の溶解性は、かなりの数の粒子を完全に溶解する結果になるであろうと予想される。その場合、ドーピング効果が実質的に低下するであろう。本発明の好ましい範囲内でも、幾らかの粒子が部分的に溶解することがあると予想されるが、このことは、溶融触媒／溶媒溶液が炭化物基体からのタングステンで殆ど飽和されていると言う事実により和らぐ。

多結晶質ダイヤモンド複合体材料全体に亙って炭化物粒子が導入されていることは、必ずしも必要ではない。基体界面にすぐ隣接した領域中だけ複合体材料に炭化物粒子がドープされている場合にも、実質的な利点が認められている。このように、本発明のこの形態では、粉末組成物は、基体界面にすぐ隣接した領域を形成し、ダイヤモンド層で、場合により粒状の結合剤相を有するダイヤモンド層が、その粉末組成物上に配置されているであろう。しかし、複合体材料層が巨大な炭化物析出物を特に形成し易い場合には、多結晶質ダイヤモンド複合体材料の全て又は大部分がドープされていることが要求されるであろう。製造を容易にするため、全組成物材料をドープすることも好ましいであろう。

本発明の希望の構造を当分野で既知の同様な成形体で典型的に観察されている構造と区別するため、このドーピングの、最終的焼結微細構造中の炭化物相の全分布に対する均質化効果を考えることが必要である。前述したように、ドープしてないＰＣＤ成形体中の炭化物相の分布は、巨視的ＰＣＤ層全体に亙って制御できない無作為的な仕方で現れてくるのが典型的である。目に見える炭化物の析出を殆ど又は全く示さない領域と、大きな炭化物系の粗大な欠陥が容易に観察される別の領域とが存在するであろう。一層低い（典型的には最適には至らない）温度で焼結された成形体では、炭化物析出は、全く観察されないこともある。

本発明の複合体材料は、最終的微細構造中に炭化タングステン相の特徴的に均一な又は同様な規模の分布を有する。粒状炭化物の粒径が極端に大きいものを示すのではなく、炭化物相の粒径分布は平均値の周りに特徴的に狭く存在し、それ自身は典型的に微細になる傾向がある。この分布の狭い広がりは、統計的には全平均値又は中間値に対し標準化した標準偏差により定量化することができる。従って、本発明の複合体材料は、（等価な円の直径として表して）好ましくは１より小さく、一層好ましくは０．９より小さく、最も好ましくは０．８より小さい炭化タングステン（ＷＣ）相粒径の標準偏差を有することを特徴とする。これらの値は、０．１μｍ〜１．５μｍまでの平均ＷＣ相の粒径範囲に亙って観察される。同様な平均ＷＣ粒径を有する従来法の典型的な多結晶質ダイヤモンド研磨材成形体は、１．０を優に超える相対的標準偏差を有することが観察されている。

ＷＣ相粒径の測定は、最終的複合体で、走査電子顕微鏡で撮られた多数の収集影像を統計的に算定することにより、ＰＣＤ層に焦点を当てて行われる。電子顕微鏡を用いて微細構造の残余の部分から容易に区別できる最終的微細構造中のＷＣ相粒子は、慣用的影像分析技術を用いてそれらの影像中で分離されている。ＷＣ相で占められている全領域を測定し、この領域％を、微細構造中に存在するＷＣ相（単数又は複数）の全体積％に等価であるとする。

本発明の構造中に存在するＷＣ体積％についての平均値は、ドーパントとしてダイヤモンド粉末混合物中に導入したＷＣと、これらのドーパント粒子近辺又はその上に析出した基体を起源とするＷＣとを総合して決定する。従来法の切削具では、ＷＣ含有量の二つの明確な集団が観察されるのが典型的である。全ＷＣ含有量が殆ど認められないもの、即ち、ＷＣ含有量が０．０５体積％より低いか、又は０．１体積％より確かにかなり低いものと、この閾値を越えるＷＣ体積％を有するものとが存在する。低下した全ＷＣ炭化物含有量を有するものは、最適には焼結されていないのが典型的であるのに対し、前に論じた塊状欠陥形成の悪影響を受けるのは、０．１体積％を超えるＷＣ含有量を有するものである。本発明の構造体は、典型的には、０．０５体積％を超えたＷＣレベル、一層典型的には、０．１体積％を超えるＷＣレベルを有するであろう。

ＷＣ粒子の大きさは、微細構造中で確認された個々の粒子について大きさ又は領域の等価な円を概算することにより測定する。次にそれらの円の収集分布を統計的に算定する。選択された表示変数は、等価円直径として知られているこの「等価円」の直径である。次に、これらの直径分布から、数学的平均値及び標準偏差を決定する。相対的又は標準化標準偏差値は、それぞれの場合について標準偏差値を平均値で割ることにより計算する。平均ダイヤモンド粒径がサブミクロンから数十ミクロンの粒径である場合、本発明で問題になるＰＣＤ構造体を特徴的に表すには、１０００倍から２０００倍の倍率レベルが選択されるのが典型的である。

次に、本発明を次の実施例により例示するが、それらに本発明は限定されるものではない。

試料１Ａ−アドミリング（ａｄｍｉｌｌｉｎｇ）により導入されたＷＣ
約１５μｍの平均粒径を有するマルチモードの（ｍｕｌｔｉｍｏｄａｌ）ダイヤモンド粉末を、プラネタリー（ｐｌａｎｅｔａｒｙ）ボールミルで、典型的なダイヤモンド粉末混合物製造条件で、１質量％のコバルト粉末と一緒にＷＣ摩砕ボール（ｍｉｌｌｉｎｇ ｂａｌｌ）を用いて摩砕した。摩砕条件は、ＷＣ摩砕媒体の侵食を最大にし、混合物へのＷＣの添加を最終ダイヤモンド混合物中に０．７質量％の全レベルにするように監視した。このやり方で導入されたＷＣ破片の大きさは、０．５μｍより小さいのが典型的であった。この粉末混合物を、全て基体に結合した多結晶質ダイヤモンド層を生成させるため、典型的な圧力及び温度条件で標準焼結ＷＣ基体上に焼結させた。得られた試料を、下の表１中に試料Ａとして示す。

試料１Ｂ−混入（ａｄｍｉｘｉｎｇ）により導入されたＷＣ
約１５μｍの平均粒径を有するマルチモードのダイヤモンド粉末を、高剪断混合機で、典型的なダイヤモンド粉末混合物製造条件で、１質量％のコバルト粉末と一緒に、ＷＣ摩砕媒体を全く入れずに製造した。この混合物に粒状ＷＣ粉末を添加し、最終ダイヤモンド混合物中に０．７質量％のレベルを達成した。このやり方で導入されたＷＣ破片の大きさは、典型的には０．３５〜０．７μｍであった。この粉末混合物を、基体に結合した多結晶質ダイヤモンド層を生成させるため、典型的な圧力及び温度条件で標準焼結ＷＣ基体上に焼結した。得られた試料を、下の表１中に試料Ｂとして示す。

試料１Ｃ−混入（ａｄｍｉｘｉｎｇ）により製造した比較試料
約１５μｍの平均粒径を有するマルチモードのダイヤモンド粉末を、高剪断混合機で、典型的なダイヤモンド粉末混合物製造条件で、１質量％のコバルト粉末と一緒に、ＷＣ摩砕媒体を全く入れずに製造した。この粉末混合物を、基体に結合した多結晶質ダイヤモンド層を生成させるため、典型的な圧力及び温度条件で標準焼結ＷＣ基体上に焼結した。得られた試料を、下の表１中に試料Ｃとして示す。

試料Ａ〜Ｃを全て上に記載したように分析に掛け、夫々の試料の多結晶質ダイヤモンド層中の炭化タングステン物質の均一性を決定した。結果を表１に記載する。

本発明による試料Ａ及びＢについてのＷＣ粒径の相対的標準偏差は、従来法を用いて製造した試料Ｃのものよりも遥かに小さいことが上記より認められるであろう。

ＰＣＤ材料の主要量を試料１Ａ、１Ｂ、及び１Ｃの組成に従って生成させた場合、組成物１Ａ及び１Ｂから形成された材料で炭化物析出物の欠陥数に非常に顕著な減少が観察された。同じ合成条件で、ドープされていない試料Ｃ型材料の欠陥レベルは、本発明の試料（試料Ａ及びＢ型材料）のものより５倍高かった。それら欠陥は、更に、ドープされていない材料では遥かに大きな規模のものであった。

試料２Ａ−アドミリングにより導入されたＷＣ
約６μｍの平均粒径を有するマルチモードのダイヤモンド粉末を、プラネタリーボールミルで、典型的なダイヤモンド粉末混合物製造条件で、１質量％のコバルト粉末と一緒にＷＣ摩砕ボールを用いて摩砕した。摩砕条件は、ＷＣ摩砕媒体の侵食を最大にし、混合物へのＷＣの添加を最終ダイヤモンド混合物中に１．５質量％の全レベルにするように監視した。このやり方で導入されたＷＣ破片の大きさは、０．５μｍより小さいのが典型的であった。この粉末混合物を、全て基体に結合した多結晶質ダイヤモンド層を生成させるため、典型的な圧力及び温度条件で標準焼結ＷＣ基体上に焼結させた。得られた試料を、下の表２中に試料２Ａとして示す。

試料２Ｃ−混入により製造した比較試料
約６μｍの平均粒径を有するマルチモードのダイヤモンド粉末を、高剪断混合機で、典型的なダイヤモンド粉末混合物製造条件で、１質量％のコバルト粉末と一緒に、ＷＣ摩砕媒体を全く入れずに製造した。この粉末混合物を、基体に結合した多結晶質ダイヤモンド層を生成させるため、典型的な圧力及び温度条件で標準焼結ＷＣ基体上に焼結した。得られた試料を、下の表２中に試料２Ｃとして示してある。

ＰＣＤ材料の主要量を試料２Ａ及び２Ｃの組成に従い生成させた場合、組成物２Ａから形成された材料で炭化物析出物の欠陥数に著しい減少が観察された。同じ合成条件で、ドープされていない試料２Ｃ型材料の欠陥レベルは、本発明の材料（試料２Ａ型材料）で起きたものの少なくとも２倍であった。

Claims (22)

1. ダイヤモンド粒子及び結合剤相を含む多結晶質ダイヤモンド複合体材料であって、前記多結晶質ダイヤモンド複合体材料が複数の間隙を定め、前記結合剤相が前記間隙内に分布して結合剤のプールを形成していて、前記結合剤相中に全複合体材料の％として表して、０．０５体積％を超えるが、２体積％以下である分離炭化タングステン粒子相が存在し、前記炭化タングステン粒子相が、炭化タングステンの（等価な円の直径として表した）粒径の相対的標準偏差が１より小さくなるようなやり方で前記複合体材料中に均一に分布していることを特徴とする、上記多結晶質ダイヤモンド複合体材料。
2. 炭化タングステン粒子相が、全複合体材料の％として表して、１．５体積％以下の量で存在する、請求項１に記載の多結晶質ダイヤモンド複合体材料。
3. 炭化タングステン粒子相が、全複合体材料の％として表して、０．１体積％以上の量で存在する、請求項１に記載の多結晶質ダイヤモンド複合体材料。
4. 炭化タングステンの（等価の円の直径として表した）粒径の相対的標準偏差が、０．９より小さい、請求項１〜３のいずれか１項に記載の多結晶質ダイヤモンド複合体材料。
5. 炭化タングステンの（等価の円の直径として表した）粒径の相対的標準偏差が、０．８より小さい、請求項１〜４のいずれか１項に記載の多結晶質ダイヤモンド複合体材料。
6. ダイヤモンド粒子が、２５μｍより小さい平均ダイヤモンド粒径を有する、請求項１〜５のいずれか１項に記載の多結晶質ダイヤモンド複合体材料。
7. ダイヤモンド粒子が、２０μｍより小さい平均ダイヤモンド粒径を有する、請求項１〜６のいずれか１項に記載の多結晶質ダイヤモンド複合体材料。
8. ダイヤモンド粒子が、１５μｍより小さい平均ダイヤモンド粒径を有する、請求項１〜７のいずれか１項に記載の多結晶質ダイヤモンド複合体材料。
9. 結合剤相が、ダイヤモンドのための触媒／溶媒を含む、請求項１〜８のいずれか１項に記載の多結晶質ダイヤモンド複合体材料。
10. 結合剤相が、コバルト、ニッケル、鉄、又はそれら金属の一種類以上を含む合金を含む、請求項１〜９のいずれか１項に記載の多結晶質ダイヤモンド複合体材料。
11. 請求項１〜１０のいずれか１項に記載の多結晶質ダイヤモンド複合体材料を含む、焼結炭化物基体の表面に結合した層の形の多結晶質ダイヤモンド研磨材成形体。
12. 基体が焼結炭化タングステン基体である、請求項１１に記載の多結晶質ダイヤモンド研磨材成形体。
13. 請求項１〜１２のいずれか１項に記載の多結晶質ダイヤモンド複合体材料を製造する方法であって、ダイヤモンドを含む粉末組成物で、前記組成物の０．５〜５質量％の量で存在する前記組成物中に均一に分布した微粒状の炭化タングステン粒子を含む粉末組成物を、ダイヤモンド合成に適した上昇させた温度及び圧力条件に付すことを含む、上記多結晶質ダイヤモンド複合体材料の製造方法。
14. 粉末組成物が、粒子形態の結合剤を含む、請求項１３に記載の方法。
15. 炭化タングステン粒子が、組成物の１．０〜３．０質量％の量で存在する、請求項１３又は１４に記載の方法。
16. 炭化タングステン粒子が、１μｍより小さい粒径を有する、請求項１３〜１５のいずれか１項に記載の方法。
17. 炭化タングステン粒子が、０．７５μｍより小さい粒径を有する、請求項１３〜１６のいずれか１項に記載の方法。
18. 粉末組成物が、焼結炭化物基体の表面上に配置されている、請求項１３〜１７のいずれか１項に記載の方法。
19. 焼結炭化物基体が、焼結炭化タングステン基体である、請求項１３〜１８のいずれか１項に記載の方法。
20. 粉末組成物が、それが上に配置された基体の表面に隣接する領域を形成し、ダイヤモンド粒子の層が前記粉末組成物上に配置されている、請求項１８又は１９に記載の方法。
21. 実施例１又は実施例２に関し、本文中に記載したものと実質的に同じ、請求項１に記載の多結晶質ダイヤモンド複合体材料。
22. 実施例１又は実施例２に関し、本文中に記載したものと実質的に同じ、請求項１３に記載の方法。