JP2010501452A - ガス状燃料と酸化剤をリフォーメートに変換する改質装置 - Google Patents

Abstract

本発明は、燃料および酸化剤をリフォーメートに変換するための改質装置に関し、前記改質装置は改質装置ゾーン（１２）を備え、そこに燃料ならびに酸化剤と上流側に連結される酸化ゾーンからの少なくとも部分的に酸化された燃料の混合物がリフォーメートへの触媒転換のために供給される。改質プロセスの効率を改善するために、この改質ゾーン（１２）は、ガス流の流れの方向に第１の触媒反応ゾーン（３２）および第２の触媒反応ゾーン（４８）を有し、前記ゾーンは、第１の反応ゾーン（３２）から出てくるガス状成分を均一化するためにそれらの間に接続される触媒的に非活性な均一化ゾーン（４４）によって互いから分離される。本発明による実施形態は、第１の部分的な改質プロセスの後のガスの均一化を可能にし、前記均一化はより効率的な第２の部分的改質プロセスに繋がる。

Description

本発明は、ガス状燃料と酸化剤を反応させてリフォーメートを得るための改質装置に係り、リフォーメートへの触媒的反応のために、燃料の供給と、上流の酸化ゾーンから、酸化剤と少なくとも部分的に酸化された燃料の混合物とを受け取る改質ゾーンを備える改質装置に関する。

また、本発明は、燃料と酸化剤を反応させてリフォーメートを得るための改質装置であって、リフォーメートへの触媒的反応のために燃料の供給と、上流の酸化ゾーンから、酸化剤と少なくとも部分的に酸化された燃料の混合物とを受け取る改質ゾーンを備え、前記燃料および混合物が改質ゾーンの上流の共通の供給器を介して供給可能なものに関する。

ドイツ国特許出願公開第１０３９５２０５号は、請求項１のプレアンブルから読み取れるような改質装置を開示している。

一般的な改質装置は様々な用途に用いられ、特に、電気化学的な反応に基づいて電気エネルギーを発生させることができる燃料電池に対し、水素を多く含んだ混合ガスを供給するのに有益である。このような燃料電池は、たとえば、電力と熱とを結合させる用途や、自動車エンジニアリングにおける補助電源ユニット（ＡＰＵ）として利用されている。

改質装置では、燃料、特に炭化水素ガス、または、液体若しくは固体の開始材料から製造されたものが吸熱反応により分解される。これは、部分的な触媒酸化の目的で、特に水素と一酸化炭素を一緒に合成ガスとして得るために行われる。

この吸熱反応のために必要な熱を入手可能にするために、燃料の少なくとも一部について酸化剤とともに酸化が行われる上流の酸化ゾーンからの燃料の上流発熱酸化によるエネルギーを利用することが具体的に知られている。未消費の酸化剤、たとえば酸素、を依然として含有する高温燃焼排ガスは、新たな燃料と共に改質ゾーンに供給され、そこで合成ガスが触媒的に生成される。

この知られている改質装置の欠点は、特にコンパクトな改質装置を使用する場合に、合成ガスが完全に反応しないこと、及び、より大きな改質ゾーンを使用することによって反応の効率を高めることが可能ではあるが、この大きなサイズは、特に自動車エンジニアリングでは望ましくない。

ドイツ国特許出願公開第１０２３０１４９号で知られている改質装置は、該装置の改質ゾーンに多孔質材料が充填され、該改質ゾーンを通るガス流をその内部表面で減速させながら触媒反応を高めている。これは、より効率的な改質を達成することができるが、依然として改良の必要性がある。

酸化ゾーンからの燃料および燃焼排ガス、換言すれば、燃料酸化剤混合物が改質ゾーンの上流の供給器内で最初に混合され、次いで共通して改質ゾーン内に注入される、請求項６のプレアンブルに記載の改質装置は、ドイツ国特許出願公開第１９９４７３１２号で知られている。これは、改質すべきガスのより均一化された混合物を実現し、結果として改質効率を高める。

しかしながら、この公知の供給器に伴う欠点は、制御のための複雑な機械的および電子的機構を必要とする注入装置の複雑なエンジニアリングであり、それがコストを無用に追加することである。

本発明は、燃料および酸化剤を反応させてリフォーメートを得るための改質装置について、前述の問題点が少なくとも部分的に回避された改質装置を利用可能にし、特にサイズおよびコストが増加するという欠点を回避する際の効率を高めるという目的に基づいている。

この目的は、独立請求項に記載された特徴によって達成される。

本発明の有利な実施形態は、従属請求項から読み取ることができる。

本発明は、請求項１のプレアンブルに記載される改質装置の高度化されたものであり、改質ゾーンがガス流れの流れ方向に第１および第２の触媒反応ゾーンを備え、各々が他から分離されて配置され、第１の反応ゾーンから出てくるガス成分を均一化するための非触媒活性の均一化ゾーンが挿入されている。

本発明は、改質での効率の不足は、少なくとも一部分は、改質ゾーン内でのガスの均一性の不足に起因することを発見したことに基づいている。これは、改質ゾーン内に導入される生成混合物が非常に良好な均一化を伴う場合でさえも起こる可能性があるが、それは改質ゾーンそれ自体内の改質プロセスが空間的に不均一に進み、結果として改質ゾーン内の均一性の不足になるからである。そのため、本発明によれば、少なくとも部分的に最初に第１の反応ゾーン内で改質し、次いで結果として得られるガス成分を均一化すること、すなわち最終改質のためにこの均一化されたガス混合物を第２の反応ゾーンに供給することによって、合成ガスおよび依然として改質すべき燃料ならびに燃料／酸化剤混合物を投入する工程を組み入れることが提供される。

有利なものとして、反応ゾーンのうちの少なくとも１つが、ただし好ましくは両方が、触媒活性なモノリスで詰められることが提供される。改質ゾーン内の反応ゾーンを触媒活性モノリスとして構成することの利点は、従来技術で知られており、これは特に反応ゾーン内の触媒活性表面を拡大することを含む。ガス流の流れる方向に直列な２つの多孔質媒体の配列内に、多孔質媒体をまったく有さないゾーンを挿入することによって、本発明は特に好都合に実施可能になるが、それは全体的に異なる流れ状態が多孔質媒体内および挿入された均一化ゾーン内に存在し、結果として均一化ゾーンの第１の反応ゾーン内に現れるガス成分の効率的な混合になることは極めて自然なことだからである。

さらに効率を高めるための有利なものとして、多孔質媒体（単数、若しくは複数）の内部表面を、産出ガスの合成ガス発生への所望の変換を促進させる触媒活性材料で被覆することが提供される。

前述のように、多孔質媒体をまったく有さないこの均一化ゾーンは、第１の反応ゾーンから出てくるガス成分を完全に混合するのに役立つ。第１の反応ゾーン内に導入される前の、炭化水素燃料と比較するときの均一化とは異なり、ここでは混合は、合成ガス成分、すなわち水素と一酸化炭素のより大きな拡散係数によってサポートされる。この均一化ゾーン内の混合をさらに改善するために、本発明の１つの有利な態様では、この均一化ゾーンが、追加の乱流を作り出すために１つまたは複数のガス邪魔板を備えることが提供され、そのためには、基本的には乱流を作り出すために流体技術で知られている任意のガス邪魔板が適用可能である。

環状オリフィスがガス邪魔板として設けられるとき特に有利であることが発見された。これは、１つの理由には、環状オリフィスは、エンジニアリングするのに単純かつ安価であり、別の理由として、この環状オリフィスは、混合を高めるのに加えてガス流れを加速し、したがって、第２の反応ゾーン内への流れの導入を改善するからである。

また、本発明は、供給器がリング形状の混合チャンバとして形成され、その出力口端部が改質ゾーンに連結され、混合チャンバが、その入力口端部におけるポートを介して燃料または混合物が供給され、そのシェル表面内のポートを介して混合物または燃料が供給されるという点で、請求項６のプレアンブルから読み取れる改質装置を高度化したものでもある。

燃料および燃料／酸化剤混合物用の共通の供給器のこの特別な構成は、エンジニアリングするために特に単純であり、したがって、コストおよび付随するサイズに関しても特に有利なものである。特に高温燃焼排ガスが逆向きの流れで中を流れる改質ゾーンの実施形態では、混合チャンバのシェル表面内のポートを介して混合物を導入することは、これによって入力口端部におけるポートを介して新たな燃料の投入が可能になるので有利である。混合ゾーン内の混合は、入力口端部におけるポートを介して導入されるガス流れが実質的に軸方向に向けられ、一方シェル表面内のポートを介して導入されるガス流れは実質的に内向き半径方向に向けられることの結果として、ガスの２つ流れが次に実質的に垂直に混合されることに起因して特に効果的になる。混合ゾーンのこのリング形状の構成は、効率的な混合のために任意の方位角の混合ゾーン部分を確実に最終的に比較的に小さくする。混合ゾーンを単純に筒状に構成すると、結果として、軸に近い混合ゾーンの部分および軸から遠い混合ゾーンの部分において強い濃度勾配が生じる可能性がある。

更に好ましいものとして、混合チャンバの内径が入力口端部から出力口端部まで減らされることが提供される。換言すれば、この混合ゾーンは、さらに混合効率を高めるように混合ゾーンの出力口にガスが流れるときの速度を増加させ、その一方で改質ゾーン内へのより良好な供給を確実にするように、リング・ノズルとして構成することができる。

点火可能なガスを生じさせるように新たな燃料を酸化剤と混合させるとき、混合チャンバ内での自然発生的な点火のリスクは常に存在し、結果としてシステムが煤だらけになるるので、有利な形態として、混合チャンバが非常に小さいサイズであり、したがってその中にガス成分が、この場合に該当する酸化反応に対し典型的な反応時間を反映する、たった数ミリ秒だけ存在するというものが提供される。その物理的過程を規定する法則を単純に方程式で示すことにより、当業者は、ガス流が通る速度に従って混合チャンバの長さを微調整することができる。

リング形状の混合チャンバに関して最後に説明した本発明の態様は、２つの反応ゾーンに分割された改質ゾーンとして利用される均一化ゾーンに対して前に説明した態様と組み合わせることが好ましい。説明したすべての実施形態および態様は、言及された目的を特に好都合に実施することによって、効率のさらなる増加を確実にするように組み合わせることができることを理解されたい。

次に添付の図面を参照して、本発明を好ましい実施形態によって詳述する。

本発明による改質装置システムの長手方向中央線に沿った断面図である。 図１に示すシステムの改質装置の混合チャンバ中央本体を貫通する拡大された縮尺比の断面図である。 図２に示す混合チャンバ中央本体のトップダウン図である。

図１を参照すると、本発明による改質装置システム１０を貫通する断面図が示されている。この改質装置システム１０は、燃焼排ガス導管１６によって取り囲まれる実際の改質装置１２、上流側混合チャンバ１４を備える。図示されている実施形態では、この改質装置１２およびその上流側混合チャンバ１４は、改質装置１２および上流側混合チャンバ１４を備える第１の円筒状シェル１８によって取り囲まれる、実質的に円筒状の１つのアセンブリに構成される。この第１の円筒状シェル１８は、より大きな直径の第２の円筒状シェル２０内に同軸に配置される。シェル１８と２０の間の燃焼排ガス導管は、酸化ゾーンからの燃焼排ガスの流れを伝えるように、酸化ゾーンの出口（図示せず）に接続される。改質装置１２を高温の燃焼排ガスの流れ内に包むことは、燃焼排ガスの熱エネルギーが吸熱触媒改質を支持するために利用することができるように、結果として熱がこの燃焼排ガスと改質装置１２の間で交換されることになる。

燃焼排ガス導管を実質的にガス気密に接続する端部密閉部２２に近接して、図示されている実施形態では第１の円筒状シェル１８の一部分および（図２に詳細に示されている）混合チャンバ中央本体２４を備える混合チャンバ１４が存在する。

この混合チャンバ中央本体２４は、第１の円筒状シェル１８を閉鎖する入力口端部として働き、混合チャンバ１４の入力口端部を形成する密閉プレート２６を備える。図３で明らかなように、この密閉プレート２６は、内側部分に、図示されている実施形態ではドリル穴あけされる孔として構成され、その一方で他の実施形態では、これらはたとえばスロットとして構成され得るポート２８を備える。密閉プレート２６に隣接して、先端を切り取られた円錐または筒状の先端を切り取られた円錐の形状の円錐状本体３０が存在し、その基台は改質装置１２の第１の反応ゾーン３２の入力口表面に連結される混合チャンバ１４の出力口端部の内側部分を形成する。この基台円錐状本体３０の直径は、第１の円筒状シェル１８の直径より小さく、したがって混合チャンバ１４の直径より小さい。したがって、改質装置システム１０および第１の円筒状シェル１８は、その出力口に向かってテーパのついた穴を有するリング形状の混合チャンバ１４を形成する。円錐状本体３０の区域では、第１の円筒状シェル１８は１つまたは複数のポート３４を備え、それを介して混合チャンバ１４は燃焼排ガス導管とガス交換接触している。このガス交換は、蒸発器チャンバの方向でのみ可能である。

ポート２８を特徴とする密閉プレート２６の内部部分は、図示されている実施形態ではその容積が密閉プレート２６の内部部分内の円形凹部４０によって拡大される、短いガス分配チャンバ３８が密閉プレート２６の上流側で現れるように、燃焼排ガス導管からカバー要素３６によってガス気密に密閉される。この配置では、ポート２８は、円形凹部４０の区域内に、ただし円錐状本体３０の外側に配置される。

カバー要素３８は燃料供給器導管４２に気密に接続され、導管を介してガス状の新たな燃料をガス分配チャンバ３８内に、次いでポート２８を通り混合チャンバ４０内に供給することができる。作動中には、燃焼排ガスは、ポート３４を介して混合チャンバ１４内に導入され、そこでそれは新たな燃料と混合される。円錐状本体３０によって生じる内径の減少は、結果としてガスの流れが加速されて混合チャンバ１４を通り改質装置１２の第１の改質ゾーンに入ることになり、ここで、混合チャンバ１４に供給されるガス成分が少なくとも部分的に合成ガスに変換される。この変換の効率を上昇させるために、図示されている実施形態ではこの第１の反応ゾーン３２は多孔質媒体が詰められ、その内部表面は、そこで合成ガスの発生が起こる触媒材料で被覆される。第１の反応ゾーン３２の下流側に、均一化ゾーン４４が設けられる。これは実質的に、多孔質媒体で特に詰められていない空間であり、ここで、第１の反応ゾーン３２から出てくるすべてのガス成分が混じり合う。結果として得られるガスの均一化は、均一化ゾーン４４内に同軸に配置される、乱流渦および均一化ゾーン４４に続く第２の反応ゾーン４８の方向にガスの流れの加速を実現することがその役割である環状オリフィス４６の配置によってさらに改善される。ガス成分の所望の合成ガスへの最終転換が起こるのは、図示されている実施形態では同様に触媒表面を有する多孔質媒体で詰められた第２の反応ゾーン４８内である。図示されている実施形態では、第２の反応ゾーン４８は、第１の反応ゾーン３２の長さより軸方向に長い部分にわたり延びる。

図１に示されていないのが、第２の反応ゾーン４８の出力口であり、この出力口には、本発明の有利な実施形態では、結果として得られる合成ガスを引き抜くための、詳細には合成ガスを下流の燃料電池に供給するための排出導管が接続される。

もちろん、特別な説明で論議されかつ図面に示すような実施形態は、単に本発明の説明のための例示的な態様にすぎず、それらから当業者は、すべてが現在開示される教示の範囲内にある多数の異なる考え得る変形形態を読み取ることができることは理解されるであろう。より詳細には、当業者は、本発明のさまざまな要素の絶対的な寸法および相対的な寸法、ならびにそれらの材料の選択を具体的な用途の特定の要件に適合させる必要があるだろう。燃料を選ぶ場合も、当業者は、たとえば天然ガス、液化ガス、メタン等を含む多数の異種に頼ることができる。そしてもちろん、当業者は、たとえばラムダ・センサまたは温度検知要素などの検知要素を設置するための１つまたは複数のポートを設けることができる。図１に示す実施形態では、１つのそのようなポートが端部密閉部２２に設けられ、参照数字５０によって同定されている。

上記の説明および図面で開示され、かつ特許請求される本発明の特徴は、それら自体によって、または任意の組合せで本発明を実現する上で不可欠となる可能性があることを理解されたい。

１０…改質装置システム、１２…改質装置、１４…混合チャンバ、１６…燃焼排ガス導管、１８…第１の円筒状シェル、２０…第２の円筒状シェル、２２…２０の密閉プレート、２４…混合チャンバ中央本体、２６…２４の密閉プレート、２８…２６のドリル穴あけされた孔、３０…２４の円錐状本体、３２…１２の第１の反応ゾーン、３４…１８内のポート、３６…カバー要素、３８…ガス分配チャンバ、４０…２６内の凹部、４２…燃料供給器導管、４４…均一化ゾーン、４６…環状オリフィス、４８…第２の改質ゾーン、５０…ラムダ・センサ搭載部、５２…燃焼ガス、５４…燃焼排ガス

Claims (13)

1. 燃料の供給と、上流の酸化ゾーンから、リフォーメートへの触媒反応のための酸化剤と少なくとも部分的に酸化された燃料の混合物とを受け取ることができる改質ゾーン（１２）を備え、燃料と酸化剤を反応させてリフォーメートを得るための改質装置であって、前記改質ゾーン（１２）がガス流の流れ方向に第１（３２）および第２（４８）の触媒反応ゾーンを備え、各々が他方から分離して配置され、前記第１の反応ゾーン（３２）から出てくるガス成分を均一化するための非触媒活性の均一化ゾーン（４４）が挿入されることを特徴とする改質装置。
2. 前記反応ゾーン（３２；３４）のうちの少なくとも１つが、多孔質媒体によって大部分詰められていることを特徴とする、請求項１に記載の改質装置。
3. 前記多孔質媒体の内部表面が触媒活性材料で被覆されていることを特徴とする、請求項２に記載の改質装置。
4. 前記均一化ゾーン（４４）が、乱流を作り出すための１つまたは複数の邪魔板（４６）を備えることを特徴とする、前記請求項のいずれかに記載の改質装置。
5. 環状オリフィス（４６）が前記ガス邪魔板として設けられることを特徴とする、請求項４に記載の改質装置。
6. 燃料の供給と、上流の酸化ゾーンから、リフォーメートへの触媒反応のための酸化剤と少なくとも部分的に酸化された燃料の混合物とを受け取ることができる改質ゾーン（１２）を備え、前記燃料および前記混合物が前記改質ゾーン（１２）の上流の共通の供給器（１４）を介して供給可能である、燃料と酸化剤を反応させてリフォーメートを得るための改質装置であって、前記供給器がリング形状の混合チャンバ（１４）として構成され、その出力口端部が前記改質ゾーン（１２）に連結され、前記混合チャンバはその入力口端部におけるポート（２８）を介して燃料または混合物を供給し、そのシェル表面内のポート（３４）を介して混合物または燃料を供給することができることを特徴とする改質装置。
7. 前記混合チャンバ（１４）の内径が前記入力口端部から前記出力口端部まで減少していることを特徴とする、請求項６に記載の改質装置。
8. 前記混合チャンバ（１４）の長さが、前記ガス成分が平均で数ミリ秒間だけ前記混合チャンバ（１４）内に滞在するように、前記ガスの流速に対して適合されることを特徴とする、請求項６または７のいずれかに記載の改質装置。
9. 前記改質ゾーン（１２）が、ガス流の流れ方向に第１（３２）および第２（４８）の触媒反応ゾーンを備え、各々が他方から分離して配置され、前記第１の反応ゾーン（３２）から出てくるガス成分を均一化するための非触媒活性の均一化ゾーン（４４）が挿入されることを特徴とする、請求項６から８のいずれかに記載の改質装置。
10. 前記反応ゾーン（３２、４８）のうちの少なくとも１つが、多孔質媒体によって大部分詰められていることを特徴とする、請求項９に記載の改質装置。
11. 前記多孔質媒体の内部表面が触媒活性材料で被覆されていることを特徴とする、請求項１０に記載の改質装置。
12. 前記均一化ゾーン（４４）が、乱流を作り出すための１つまたは複数のガス邪魔板（４６）を備えることを特徴とする、請求項９から１１のいずれかに記載の改質装置。
13. 環状オリフィス（４６）が前記ガス邪魔板として設けられることを特徴とする、請求項１２に記載の改質装置。

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