JP2010287412A - Fuel cell-evaluating method and device - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、半電池計測によって燃料電池の状態を評価する燃料電池の評価方法および燃料電池の評価装置に関する。 The present invention relates to a fuel cell evaluation method and a fuel cell evaluation device for evaluating the state of a fuel cell by half-cell measurement.
燃料電池の劣化の程度を評価する方法として、特開2006−331849号公報には、燃料電池から得られる電力を用いた方法が記載されている。この方法では、燃料電池の出力電流および出力電圧を検出し、電力を算出する。そして、算出された電力を予め定めた基準電力と比較することにより、燃料電池の劣化の程度を判定している。 As a method for evaluating the degree of deterioration of a fuel cell, Japanese Patent Application Laid-Open No. 2006-331849 describes a method using electric power obtained from a fuel cell. In this method, the output current and output voltage of the fuel cell are detected and the power is calculated. Then, the degree of deterioration of the fuel cell is determined by comparing the calculated power with a predetermined reference power.
また、特開2009−43645号公報には、燃料電池のリフレッシュ制御時の電気量を求め、予め作成した電気量と活性化過電圧との関係を示すマップを用いてセル電圧を推定するとともに、推定により得られたセル電圧と、実際に検出されたセル電圧とを比較することで燃料電池の劣化の程度を評価する方法が記載されている。 Japanese Patent Application Laid-Open No. 2009-43645 obtains the amount of electricity at the time of refresh control of the fuel cell, estimates the cell voltage using a map showing the relationship between the amount of electricity created in advance and the activation overvoltage, and estimates Describes a method of evaluating the degree of deterioration of the fuel cell by comparing the cell voltage obtained by the above and the actually detected cell voltage.
しかし、上記の方法では、燃料電池の劣化の程度は評価できるものの、主要な劣化の要因を判定することはできない。例えば、劣化の主要な要因として、アノード要因、カソード要因、活性化要因、拡散要因などが考えられるが、いずれが主要な要因であるのかを把握できれば、燃料電池の正確な劣化状況が判定できるとともに、判定結果を燃料電池の開発設計や運転制御に有効利用することが可能となる。 However, with the above method, although the degree of deterioration of the fuel cell can be evaluated, the main cause of deterioration cannot be determined. For example, anode factors, cathode factors, activation factors, diffusion factors, etc. can be considered as the main factors of deterioration, but if you can grasp which is the main factor, you can determine the exact deterioration status of the fuel cell The determination result can be effectively used for development design and operation control of the fuel cell.
本発明の目的は、燃料電池の状態を詳細に評価することが可能な燃料電池の評価方法および燃料電池の評価装置を提供することにある。 An object of the present invention is to provide a fuel cell evaluation method and a fuel cell evaluation apparatus capable of evaluating the state of the fuel cell in detail.
本発明の燃料電池の評価方法は、半電池計測によって燃料電池の状態を評価する燃料電池の評価方法において、半電池状態にある燃料電池への水素供給量を変化させるステップと、水素供給量を変化させるステップにより変化する各水素供給量における前記燃料電池の電気特性を計測するステップと、を備えることを特徴とする。
この燃料電池の評価方法によれば、半電池状態にある燃料電池への水素供給量を変化させつつ、半電池状態にある前記燃料電池の電気特性を計測するので、燃料電池の状態を詳細に評価することができる。
The fuel cell evaluation method of the present invention is a fuel cell evaluation method for evaluating the state of a fuel cell by half-cell measurement, the step of changing the hydrogen supply amount to the fuel cell in the half-cell state, and the hydrogen supply amount Measuring the electrical characteristics of the fuel cell at each hydrogen supply amount that changes in accordance with the changing step.
According to this fuel cell evaluation method, the electric characteristics of the fuel cell in the half-cell state are measured while changing the amount of hydrogen supplied to the fuel cell in the half-cell state. Can be evaluated.
前記電気特性を計測するステップでは、半電池状態にある前記燃料電池の限界電流値を計測してもよい。 In the step of measuring the electrical characteristics, a limit current value of the fuel cell in a half-cell state may be measured.
前記電気特性を計測するステップでは、半電池状態にある前記燃料電池の電流−過電圧特性における傾きを計測してもよい。 In the step of measuring the electrical characteristics, a slope in the current-overvoltage characteristics of the fuel cell in a half-cell state may be measured.
前記電気特性を計測するステップでは、半電池状態にある前記燃料電池の交換電流密度を計測してもよい。 In the step of measuring the electrical characteristics, an exchange current density of the fuel cell in a half-cell state may be measured.
前記電気特性を計測するステップでは、半電池状態にある前記燃料電池の電流−過電圧特性における傾きの変化点を計測してもよい。
本発明の燃料電池の評価装置は、半電池計測によって燃料電池の状態を評価する燃料電池の評価装置において、半電池状態にある燃料電池への水素供給量を変化させる制御手段と、前記制御手段により変化する各水素供給量における前記燃料電池の電気特性を計測する計測手段と、を備えることを特徴とする。
In the step of measuring the electrical characteristics, a change point of the slope in the current-overvoltage characteristics of the fuel cell in a half-cell state may be measured.
The fuel cell evaluation apparatus according to the present invention is a fuel cell evaluation apparatus that evaluates the state of the fuel cell by half-cell measurement. The control means changes the amount of hydrogen supplied to the fuel cell in the half-cell state, and the control means Measuring means for measuring the electrical characteristics of the fuel cell at each hydrogen supply amount that varies according to the above.
この燃料電池の評価装置によれば、半電池状態にある燃料電池への水素供給量を変化させつつ、半電池状態にある前記燃料電池の電気特性を計測するので、燃料電池の状態を詳細に評価することができる。 According to this fuel cell evaluation apparatus, the electrical characteristics of the fuel cell in the half-cell state are measured while changing the amount of hydrogen supplied to the fuel cell in the half-cell state. Can be evaluated.
本発明の燃料電池の評価方法によれば、半電池状態にある燃料電池への水素供給量を変化させつつ、半電池状態にある前記燃料電池の電気特性を計測するので、燃料電池の状態を詳細に評価することができる。 According to the fuel cell evaluation method of the present invention, the electric characteristics of the fuel cell in the half-cell state are measured while changing the hydrogen supply amount to the fuel cell in the half-cell state. It can be evaluated in detail.
本発明の燃料電池の評価装置によれば、半電池状態にある燃料電池への水素供給量を変化させつつ、半電池状態にある前記燃料電池の電気特性を計測するので、燃料電池の状態を詳細に評価することができる。 According to the fuel cell evaluation apparatus of the present invention, the electric characteristics of the fuel cell in the half-cell state are measured while changing the hydrogen supply amount to the fuel cell in the half-cell state. It can be evaluated in detail.
以下、本発明による燃料電池の評価方法の実施形態について説明する。 Embodiments of a fuel cell evaluation method according to the present invention will be described below.
図1は、燃料電池10の計測システムを示すブロック図である。
FIG. 1 is a block diagram showing a measurement system of the
図1に示すように、燃料電池10は、電解質膜1と、電解質膜1を挟んで設けられたアノード電極層21およびカソード電極層31と、を備える。また、電解質膜1およびアノード電極層21の中間にはアノード触媒拡散層22が、電解質膜1およびカソード電極層31の中間にはアノード触媒拡散層32が、それぞれ設けられる。アノード電極層21にはアノードガス流路21aが、カソード電極層31にはカソードガス流路31aが、それぞれ形成される。
As shown in FIG. 1, the
アノード電極層21のアノードガス流路21aおよびカソード電極層31のカソードガス流路31aには、図1に示すガス供給装置7を介してガスが供給される。
Gas is supplied to the
図1に示すように、アノード電極層21およびアノード触媒拡散層22は、絶縁材24を介して図1において上下方向に分離され、分離されたそれぞれの領域にアノード本電極2Aおよびアノード参照電極2Bが形成される。また、図1に示すように、カソード電極層31およびカソード触媒拡散層32は、絶縁材34を介して図1において上下方向に分離され、分離されたそれぞれの領域にカソード本電極3Aおよびカソード参照電極3Bが形成される。アノード本電極2Aとカソード本電極3A、および、アノード参照電極2Bとカソード参照電極3Bは、それぞれ電解質膜1を介して対向して配置されている。
As shown in FIG. 1, the
図1に示すように、アノード本電極2Aおよびカソード本電極3Aの間には、負荷装置4が接続され、負荷装置4は計測装置5に接続される。また、アノード本電極2Aおよびアノード参照電極2Bの間には電圧計61が、カソード本電極3Aおよびカソード参照電極3Bの間には電圧計62が、それぞれ接続され、電圧計61および電圧計62からの計測信号は計測装置5に与えられる。
As shown in FIG. 1, a load device 4 is connected between the anode
図1に示すように、計測装置5は、ガス供給装置7等を制御する制御手段51と、燃料電池10の電気特性を計測する計測手段52と、を構成する。
As shown in FIG. 1, the measurement device 5 includes a
次に、燃料電池1の特性を評価するための半電池計測の手法について説明する。
Next, a half-cell measurement method for evaluating the characteristics of the
アノード側の計測を行う場合、アノードガス流路21aにH2ガスを、カソードガス流路31aにN2ガスをそれぞれ供給する。この場合、アノード参照電極2Bを参照極、アノード本電極2Aを作用極、カソード本電極3Aを対極として、アノード本電極2Aおよびカソード本電極3A間に電流を流しながら、電圧計61を用いてアノード参照電極2Bに対するアノード本電極2Aの電圧(過電圧η)を計測する。
When measuring on the anode side, H 2 gas is supplied to the anode
アノード本電極2Aおよびカソード本電極3A間の電流は、負荷装置4を介して制御手段51により制御する。また、アノード参照電極2Bに対するアノード本電極2Aの電圧(過電圧η)は計測手段52により計測される。これにより、アノード本電極2Aおよびカソード本電極3A間の電流および過電圧ηについて、電流−過電圧特性を計測する。
The current between the anode
本実施形態では、計測装置5の制御手段51によってガス供給装置7を制御することにより、アノードガス流路21aに供給されるH2ガスの流量を変更しつつ、上記の電流−過電圧特性を計測する。
In the present embodiment, by controlling the gas supply device 7 by the control means 51 of the measurement device 5, the current-overvoltage characteristic is measured while changing the flow rate of the H 2 gas supplied to the
一方、カソード側の計測を行う場合、カソードガス流路31aにH2ガスを、アノードガス流路21aにN2ガスをそれぞれ供給する。この場合、カソード参照電極3Bを参照極、カソード本電極3Aを作用極、アノード本電極2Aを対極として、アノード本電極2Aおよびカソード本電極3A間に電流を流しながら、電圧計62を用いてカソード参照電極3Bに対するカソード本電極3Aの電圧(過電圧η)を計測する。
On the other hand, when measuring on the cathode side, H 2 gas is supplied to the cathode
アノード本電極2Aおよびカソード本電極3A間の電流は、負荷装置4を介して制御手段51により制御する。また、カソード参照電極3Bに対するカソード本電極3Aの電圧(過電圧η)は計測手段52により計測される。これにより、アノード本電極2Aおよびカソード本電極3A間の電流および過電圧ηについて、電流−過電圧特性を計測する。
The current between the anode
本実施形態では、計測装置5の制御手段51によってガス供給装置7を制御することにより、カソードガス流路31aに供給されるH2ガスの流量を変更しつつ、上記の電流−過電圧特性を計測する。
In the present embodiment, by controlling the gas supply device 7 by the control means 51 of the measurement device 5, the current-overvoltage characteristic is measured while changing the flow rate of the H 2 gas supplied to the cathode
図2は、半電池計測の結果を例示する図である。 FIG. 2 is a diagram illustrating a result of half-cell measurement.
図2の例では、H2の供給流量をQ1,Q2,Q3とし(Q1<Q2<Q3)、各供給流量における電流−過電圧特性を計測している。 In the example of FIG. 2, the supply flow rate of H 2 is Q1, Q2, and Q3 (Q1 <Q2 <Q3), and the current-overvoltage characteristic at each supply flow rate is measured.
図2に示すように、電流iの増加とともに過電圧ηは比例的に増加し、ある電流値で過電圧ηが急激に増大する。例えば、H2の供給流量がQ1のときに電流値i1において、H2の供給流量がQ2のときに電流値i2において、それぞれ過電圧ηが急激に増大する。このように、過電圧ηが急激に増大する電流値は、H2の供給流量不足により生ずる限界電流値を示している。 As shown in FIG. 2, as the current i increases, the overvoltage η increases proportionally, and the overvoltage η increases rapidly at a certain current value. For example, the overvoltage η increases abruptly at the current value i1 when the supply flow rate of H 2 is Q1, and at the current value i2 when the supply flow rate of H 2 is Q2. As described above, the current value at which the overvoltage η increases rapidly indicates a limit current value caused by an insufficient supply flow rate of H 2 .
また、H2の供給流量が反応に対して充分な量であっても、拡散要因に起因する限界(電流の最大値)が存在する。H2の供給流量をQ3としたときの電流値i3がこれに対応する。 Even if the supply flow rate of H 2 is sufficient for the reaction, there is a limit (maximum current value) due to the diffusion factor. Current i3 corresponding to the time of the supply flow rate of H 2 and Q3.
燃料電池の劣化は、電流−過電圧特性に反映される。図3(a)は、拡散要因に起因する燃料電池10の劣化が生じた場合の電流−過電圧特性を例示している。
The deterioration of the fuel cell is reflected in the current-overvoltage characteristics. FIG. 3A illustrates the current-overvoltage characteristic when the
図3(a)に示すように、拡散要因に起因する劣化が生じた場合、同じH2の供給流量(この場合、Q3)でも、電流値がi3からi3´に減少する(Δi=i3−i3´)。したがって、このような経時変化を捉えることで、拡散要因に起因する劣化を検出することができる。 As shown in FIG. 3A, when deterioration due to a diffusion factor occurs, the current value decreases from i3 to i3 ′ (Δi = i3−3) even with the same H 2 supply flow rate (Q3 in this case). i3 '). Therefore, it is possible to detect deterioration due to a diffusion factor by capturing such a change with time.
図3(b)は、H2の供給流量と、電流値(最大値)との関係を示している。図3(b)に示すように、拡散要因に起因する劣化が生じた場合、H2の供給流量が大きい領域で電流値(最大値)が飽和する。 FIG. 3B shows the relationship between the supply flow rate of H 2 and the current value (maximum value). As shown in FIG. 3B, when deterioration due to a diffusion factor occurs, the current value (maximum value) is saturated in a region where the supply flow rate of H 2 is large.
図4は、触媒の活性化要因に起因する劣化が生じた場合の電流−過電圧特性を例示している。この場合、活性化要因に起因する劣化とともに、電流−過電圧の傾きが増大する。例えば、電流−過電圧の傾きがα(図2)からα´(図4)に増加する。したがって、このような経時変化を捉えることで、触媒の活性化要因に起因する劣化を検出することができる。 FIG. 4 illustrates the current-overvoltage characteristics when deterioration due to the activation factor of the catalyst occurs. In this case, the current-overvoltage gradient increases with deterioration due to the activation factor. For example, the current-overvoltage slope increases from α (FIG. 2) to α ′ (FIG. 4). Therefore, it is possible to detect deterioration due to the activation factor of the catalyst by capturing such a change with time.
図5(a)は、交換電流密度が変化した場合の電流−過電圧特性を例示している。図5(a)の例では、触媒機能が保たれているため電流−過電圧の傾きは不変であるが、触媒反応に寄与する面積が減少するため、交換電流密度がi0からi0´に減少している。したがって、このような経時変化を捉えることで、交換電流密度の変化を検出することができ、劣化要因等を詳細に解析できる。 FIG. 5A illustrates the current-overvoltage characteristics when the exchange current density changes. In the example of FIG. 5A, since the catalytic function is maintained, the slope of current-overvoltage is unchanged, but the area contributing to the catalytic reaction is reduced, so that the exchange current density is reduced from i0 to i0 ′. ing. Therefore, by capturing such a change with time, a change in the exchange current density can be detected, and a deterioration factor or the like can be analyzed in detail.
図5(b)は、電流−過電圧特性に反応電子数の変化点が現れる例を示している。 FIG. 5B shows an example in which the change point of the number of reaction electrons appears in the current-overvoltage characteristics.
一般的に、触媒活性は反応電子数(n)によって異なる。図5(b)の例では、電流−過電圧の傾きが領域Pでα1からα2に変化しており、このことは、この領域で反応電子数が変化することを示している。したがって、反応電子数の変化点の位置の経時変化を捉えることで、劣化要因等を詳細に解析できる。 In general, the catalytic activity varies depending on the number of reaction electrons (n). In the example of FIG. 5B, the current-overvoltage slope changes from α1 to α2 in the region P, which indicates that the number of reaction electrons changes in this region. Therefore, the deterioration factor and the like can be analyzed in detail by grasping the change with time of the change point of the number of reaction electrons.
以上のように、燃料電池に対して半電池計測を行うことにより劣化の要因等をアノード側、カソード側に分離して解析することができる。また、H2の供給流量を変えながら半電池計測を行うことで、燃料電池の劣化要因を拡散要因、活性化要因などに分離、特定することができる。これにより、燃料電池の設計をより的確なものにできるとともに、半電池計測の結果を燃料電池の運転制御に有効に活用できる。 As described above, by performing half-cell measurement on the fuel cell, it is possible to analyze the cause of deterioration separately on the anode side and the cathode side. Further, by performing half-cell measurement while changing the supply flow rate of H 2 , it is possible to separate and specify the deterioration factor of the fuel cell into a diffusion factor, an activation factor, and the like. As a result, the design of the fuel cell can be made more accurate, and the result of the half-cell measurement can be effectively utilized for operation control of the fuel cell.
以上説明したように、本発明の燃料電池の評価方法によれば、半電池状態にある燃料電池への水素供給量を変化させつつ、半電池状態にある前記燃料電池の電気特性を計測するので、燃料電池の状態を詳細に評価することができる。 As described above, according to the fuel cell evaluation method of the present invention, the electrical characteristics of the fuel cell in the half-cell state are measured while changing the hydrogen supply amount to the fuel cell in the half-cell state. The state of the fuel cell can be evaluated in detail.
本発明の適用範囲は上記実施形態に限定されることはない。本発明は、半電池計測によって燃料電池の状態を評価する燃料電池の評価方法および燃料電池の評価装置に対し、広く適用することができる。 The scope of application of the present invention is not limited to the above embodiment. The present invention can be widely applied to a fuel cell evaluation method and a fuel cell evaluation apparatus that evaluate the state of a fuel cell by half-cell measurement.
10 燃料電池
51 制御手段
52 計測手段
DESCRIPTION OF
Claims (6)
半電池状態にある燃料電池への水素供給量を変化させるステップと、
水素供給量を変化させるステップにより変化する各水素供給量における前記燃料電池の電気特性を計測するステップと、
を備えることを特徴とする燃料電池の評価方法。 In the fuel cell evaluation method for evaluating the state of the fuel cell by half-cell measurement,
Changing the amount of hydrogen supplied to the fuel cell in a half-cell state;
Measuring the electrical characteristics of the fuel cell at each hydrogen supply amount that varies with the step of changing the hydrogen supply amount; and
A method for evaluating a fuel cell, comprising:
半電池状態にある燃料電池への水素供給量を変化させる制御手段と、
前記制御手段により変化する各水素供給量における前記燃料電池の電気特性を計測する計測手段と、
を備えることを特徴とする燃料電池の評価装置。 In a fuel cell evaluation device that evaluates the state of a fuel cell by half-cell measurement,
Control means for changing the amount of hydrogen supplied to the fuel cell in the half-cell state;
Measuring means for measuring electrical characteristics of the fuel cell at each hydrogen supply amount changed by the control means;
A fuel cell evaluation apparatus comprising:
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