JP2010165620A - Method of manufacturing organic electroluminescent element - Google Patents

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Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a method of manufacturing an organic EL element for continuously forming a film in a dry film forming process without disconnecting a wet film forming process and dry film forming process and without being affected by an amount of film formation raw material in manufacturing by a roll-to-roll system in a manufacturing process of the organic EL element including the wet film forming process and dry film forming process. <P>SOLUTION: The method of manufacturing the organic EL element uses the manufacturing process including the wet film forming process and dry film forming process, and manufactures the organic EL element by the roll-to-roll system. In the dry film forming process, a gas phase film formation unit, which includes a film formation chamber for independently controlling a film formation condition, an atmospheric pressure adjusting chamber, and a heating evaporation chamber, is used. The gas phase film formation unit maintains vacuum of the film formation chamber, the heating evaporation chamber and film formation chamber can be separated and joined, and continuous film formation can be carried out. <P>COPYRIGHT: (C)2010,JPO&INPIT

Description

本発明は、ロールツーロール方式による有機エレクトロルミネッセンス素子(以下、有機EL素子とも言う)の製造方法に関し、更に詳しくは、ウェット成膜工程とドライ成膜工程とを有する製造工程でロールツーロール方式により製造する有機EL素子の製造方法に関する。   The present invention relates to a method for manufacturing an organic electroluminescence element (hereinafter also referred to as an organic EL element) by a roll-to-roll method, and more specifically, a roll-to-roll method in a manufacturing process having a wet film forming process and a dry film forming process. It is related with the manufacturing method of the organic EL element manufactured by this.

近年、自発光素子として有機EL素子が注目されている。有機EL素子は、基板上に形成された第1電極(陽極又は陰極)と、その上に積層された有機発光物質を含有する有機化合物層(単層部又は多層部)即ち発光層と、この発光層上に積層された第2電極(陰極又は陽極)とを有する薄膜型の素子である。この様な有機EL素子に電圧を印加すると、有機化合物層に陰極から電子が注入され陽極から正孔が注入される。この電子と正孔が発光層において再結合し、エネルギー準位が伝導帯から価電子帯に戻る際にエネルギーを光として放出することにより発光が得られることが知られている。   In recent years, organic EL elements have attracted attention as self-luminous elements. The organic EL device includes a first electrode (anode or cathode) formed on a substrate, an organic compound layer (single layer portion or multilayer portion) containing an organic light emitting material laminated thereon, that is, a light emitting layer, It is a thin film type element having a second electrode (cathode or anode) laminated on the light emitting layer. When a voltage is applied to such an organic EL element, electrons are injected from the cathode and holes are injected from the anode into the organic compound layer. It is known that light is obtained by releasing energy as light when the electrons and holes recombine in the light emitting layer and the energy level returns from the conduction band to the valence band.

この様に、有機EL素子は薄膜型の素子であるため、1個又は複数個の有機EL素子をフィルム基材上に形成した有機EL素子をバックライト等の面光源として利用した場合には、面光源を備えた装置を容易に薄型にすることが出来る。又、画素としての有機EL素子を基板上に所定個数形成した有機EL素子をディスプレイパネルとして用いて有機EL表示装置を構成した場合には視認性が高い、視野角依存性がない等、液晶表示装置では得られない利点があることから検討が進められている。   Thus, since the organic EL element is a thin film type element, when an organic EL element in which one or a plurality of organic EL elements are formed on a film substrate is used as a surface light source such as a backlight, A device provided with a surface light source can be easily made thin. In addition, when an organic EL display device is configured using an organic EL element in which a predetermined number of organic EL elements as pixels are formed on a substrate as a display panel, the liquid crystal display has high visibility and no viewing angle dependency. Consideration is being made because there are advantages that cannot be obtained with the device.

有機EL素子は、光透過性の電極(陽極)、例えばITO(インジウムチンオキサイド)の上に少なくとも発光層を有するナノメートル単位の薄膜の有機機能層を積層し、最後に薄膜の電極(陰極)を形成して得られる。しかしながら、これらの薄膜の膜厚全てを併せても全体の膜厚は0.6ミクロンにも満たない、非常に薄い多層構造の機能性薄膜の積層体である。従って機能性薄膜を形成する前の基体には優れた平面性が必要とされ、異物や突起物、キズ、折れやヒビ割れ等があると有機EL素子とした時、電圧印加時に、ショート(所謂、リーク)により発光電流の増大や非発光となることがある。   An organic EL element is a light-transmitting electrode (anode), for example, an organic functional layer of a nanometer unit having at least a light emitting layer on an ITO (indium tin oxide), and finally a thin-film electrode (cathode). Is obtained. However, even if all the thicknesses of these thin films are combined, the total film thickness is less than 0.6 microns, which is a laminate of functional thin films having a very thin multilayer structure. Accordingly, the substrate before forming the functional thin film needs to have excellent flatness, and when there are foreign matters, protrusions, scratches, creases, cracks, etc., when an organic EL element is used, a short circuit (so-called so-called , Leakage) may cause an increase in light emission current or non-light emission.

又、発光層中で電荷が移動したり励起子を形成したりして発光に至るまでの電気化学的なプロセスを妨害する、水分、酸素等に代表される物質に対して、有機EL素子は非常に敏感である。これらの物質が、最初から不純物として存在したり、製造工程中で、混入したり、ガス拡散を防止する材料層の破損部分を越えて進入したりすると、発光の効率や駆動寿命が著しく短くなり、実用的な照明や表示のための性能を得ることが出来なくなる。   In addition, organic EL elements are used for substances typified by moisture, oxygen, etc. that interfere with the electrochemical process until light emission occurs due to charge transfer or formation of excitons in the light emitting layer. Very sensitive. If these substances are present as impurities from the beginning, mixed in during the manufacturing process, or enter beyond the damaged part of the material layer that prevents gas diffusion, the light emission efficiency and drive life will be significantly shortened. The performance for practical lighting and display cannot be obtained.

又、水分及び酸素等は電極表面や内部の電気的、化学的な特性を変化させ、電子や正孔の移動を妨害する場合もあり、その結果、実用的な特性を大きく劣化させる。   In addition, moisture, oxygen, and the like may change the electrical and chemical characteristics of the electrode surface and the inside, and may hinder the movement of electrons and holes, and as a result, the practical characteristics are greatly deteriorated.

有機EL素子の詳細については、オーム社から刊行されている「有機ELディスプレイ」(時任静士・安達千波矢・村田英幸、共著)の各章に詳しい記載がある。   The details of the organic EL element are described in detail in each chapter of “Organic EL Display” (Shitoki Tokito, Chiba Adachi, Hideyuki Murata, co-authored) published by Ohm.

従って、有機EL素子は、例えば、乾燥剤を封入して、ガラスや金属缶で密閉した構造の中に収めたり、又、水分や酸素等のガス成分に対して、バリア性能を有する層を基材や封止材料に形成して、性能を確保したりすることが検討されている。   Therefore, the organic EL element is, for example, encapsulated with a desiccant and enclosed in a structure sealed with glass or a metal can, or based on a layer having barrier performance against gas components such as moisture and oxygen. It has been studied to secure the performance by forming it on a material or a sealing material.

一方、有機EL素子を構成している有機機能層を形成する際には、蒸着法、スパッタ法、CVD、PVD、溶剤を用いたとウェット方式で成膜し形成する方法等の様々な方法が使用出来る。これらの方法の中で、製造工程の簡略化、製造コストの低減、加工性の改善、バックライトや照明光源等のフレキシブルな大面積素子への応用等の観点からは、大気圧環境下のウェット方式で成膜する方法が有利であることが知られている。又、第1電極、第2電極及び無機機能層を形成する際には、蒸着法、スパッタ法、CVD、PVD等の真空環境下のドライ方式で成膜し形成する方法が知られている。   On the other hand, when forming an organic functional layer constituting an organic EL element, various methods such as a vapor deposition method, a sputtering method, a CVD method, a PVD method, and a wet film formation method using a solvent are used. I can do it. Among these methods, from the viewpoints of simplifying the manufacturing process, reducing manufacturing costs, improving workability, and applying to flexible large-area devices such as backlights and illumination light sources, etc. It is known that a film forming method is advantageous. Further, when forming the first electrode, the second electrode, and the inorganic functional layer, a method of forming a film by a dry method under a vacuum environment such as vapor deposition, sputtering, CVD, PVD, or the like is known.

本発明では基材上に第1電極と発光層を含む複数からなる有機化合物層と第2電極まで形成した状態及び封止部材で密着封止した状態を含め有機EL素子と言う。   In the present invention, the organic EL element includes a state in which a plurality of organic compound layers including a first electrode and a light-emitting layer and a second electrode are formed on a substrate and a state in which the substrate is closely sealed with a sealing member.

有機EL素子の製造に使用する基材としては、枚葉シート基材と帯状可撓性基材とが挙げられる。帯状の可撓性基材を使用する方法は、ロール状の帯状の可撓性基材を使用し、第1電極の形成から封止部材の貼合までを帯状の可撓性基材を使用し、封止部材を貼合した後にロール状に巻き取り回収する、又は、封止部材を貼合した後に断裁し有機EL素子を製造するロールツーロール方式と言われている製造方法である。ロールツーロール方式は、生産性の点で枚葉シート基材を使用する方式に比べ優れているため検討が進められている。   As a base material used for manufacture of an organic EL element, a sheet-fed sheet base material and a strip | belt-shaped flexible base material are mentioned. The method of using the strip-shaped flexible substrate uses the roll-shaped strip-shaped flexible substrate, and uses the strip-shaped flexible substrate from the formation of the first electrode to the bonding of the sealing member. And it is the manufacturing method called roll-to-roll system which winds and collects in roll shape after bonding a sealing member, or cuts after manufacturing a sealing member, and manufactures an organic EL element. Since the roll-to-roll method is superior to the method using a single-wafer sheet base material in terms of productivity, studies are ongoing.

例えば、陽極が形成されている帯状可撓性基材の陽極の上に、大気圧条件で有機機能層を塗布方式で有機機能層形成用塗布液を塗布・乾燥して有機機能層を形成し、一旦巻き取り保管した後、有機機能層の上に減圧条件下で陰極を形成し、封止部材で封止するロールツーロール方式による有機EL素子の製造方法が記載されている(特許文献1参照。)。   For example, the organic functional layer is formed by coating and drying the organic functional layer forming coating liquid on the anode of the strip-shaped flexible substrate on which the anode is formed by applying the organic functional layer under an atmospheric pressure condition. A method of manufacturing an organic EL element by a roll-to-roll method is described in which a cathode is formed on a organic functional layer under reduced pressure conditions after being wound and stored, and sealed with a sealing member (Patent Document 1). reference.).

帯状可撓性基材の上に、少なくとも第1電極と、正孔輸送層と、発光層と、電子注入層と、第2電極と、封止層又は封止フィルムとの形成体をこの順番で有する有機EL素子をロールツーロール方式により作製する際、有機EL素子の膜面への傷つき防止するため、巻き取り回収する際、巻き取り補助部材を付与し巻き取り回収する方法が記載されている(特許文献2参照。)。   On the strip-shaped flexible substrate, at least a first electrode, a hole transport layer, a light emitting layer, an electron injection layer, a second electrode, and a formed body of a sealing layer or a sealing film are arranged in this order. When a roll-to-roll method is used to produce an organic EL device having a roll-to-roll method, a method for providing a winding assisting member and winding and collecting is described in order to prevent damage to the film surface of the organic EL device. (See Patent Document 2).

陽極が形成されている帯状可撓性基材の陽極の上に、大気圧条件で有機機能層を塗布方式で有機機能層形成用塗布液を塗布・乾燥して有機機能層を形成し、一旦巻き取り保管した後、有機機能層の上に減圧条件下で陰極を形成し、吸水率が1.0%以下の封止部材で封止するロールツーロール方式による有機EL素子の製造方法が記載されている(特許文献3参照。)。   On the anode of the belt-like flexible substrate on which the anode is formed, the organic functional layer is applied and dried by applying the organic functional layer under an atmospheric pressure condition to form the organic functional layer. A method for producing an organic EL element by a roll-to-roll method in which a cathode is formed under reduced pressure on an organic functional layer after being wound and stored, and sealed with a sealing member having a water absorption of 1.0% or less is described. (See Patent Document 3).

特許文献1から3に記載のロールツーロール方式による有機EL素子の製造方法は、ウェット成膜工程とドライ成膜工程とが分離しているため、ロールツーロール方式の本来の高生産性の製造方法になっていない。   The roll-to-roll organic EL element manufacturing method described in Patent Documents 1 to 3 is separated from the wet film-forming process and the dry film-forming process. It's not the way.

ウェット成膜工程とドライ成膜工程とを連続して有機EL素子を製造する場合、次の問題点が判った。
1.ドライ成膜工程が1ユニットの場合、加熱蒸発室で1回の成膜に使用する成膜原料の量は限りがあるので、成膜原料がなくなる時点で生産を中止し、ドライ成膜工程を清掃してから再度生産開始としなければならないため、製造が成膜原料の量単位となり生産性を挙げることが難しい。
2.ドライ成膜工程が複数ユニットの場合、加熱蒸発室で1回の成膜に使用する成膜原料の量はユニット分増えるが限りがあるので、成膜原料が多くなった分製造時間は長くすること出来るが、成膜原料がなくなる時点で生産を中止し、ドライ成膜工程を清掃してから再度生産開始としなければならないため、製造が成膜原料の量単位となり生産性を挙げることが難しい。
3.ドライ成膜工程を清掃している間は製造が出来ないため、1日の生産量が決められてしまう。
4.製造の途中で、成膜材料を補充する場合は、一旦成膜室及び加熱蒸発室を大気圧に戻すため、生産を再開する際には成膜室及び加熱蒸発室を再度真空にするために時間が掛かり1日の生産量が決められてしまう。又、ドライ成膜工程の前のウェット成膜工程も当然止めることになるため、ドライ成膜工程を止める前に工程ロスをなくすため、予めリーダーを繋ぎウェット成膜工程に仕掛品がない様にする煩雑な作業が必要となる。
5.成膜材料を補充する場合、成膜材料に潮解性の高い材料(例えば、電子注入層形成用の材料)の時、加熱蒸発室を大気圧に戻すことで残存している成膜材料が急速に水分を吸着し、再度、真空排気をする際に、この水分が除去し難く、高真空を達成するまでに非常に時間が掛かり1日の生産量が決められてしまう。
6.ドライ成膜工程の真空度が低いまま、電子注入層、陰極を成膜し形成すると、発光効率の低下だけでなく、寿命等の性能が劣化し、ダークスポット等の故障の原因となる。
The following problems have been found when manufacturing an organic EL element by continuously performing a wet film-forming process and a dry film-forming process.
1. When the dry film forming process is one unit, the amount of film forming raw material used for one film forming in the heating evaporation chamber is limited, so production is stopped when the film forming raw material is used up, and the dry film forming process is performed. Since it is necessary to start production again after cleaning, it is difficult to increase the productivity because the production becomes an amount unit of the film forming raw material.
2. When the dry film forming process is a plurality of units, the amount of film forming raw material used for one film formation in the heating evaporation chamber is limited by the unit, but the manufacturing time is increased as the amount of film forming raw material increases. However, since production must be stopped when the film forming material runs out, the dry film forming process must be cleaned, and then production must be started again. .
3. Since the production cannot be performed while the dry film forming process is being cleaned, the daily production amount is determined.
4). When replenishing the film forming material during the manufacturing process, the film forming chamber and the heating evaporation chamber are once returned to atmospheric pressure. When the production is resumed, the film forming chamber and the heating evaporation chamber are again evacuated. It takes time and the daily production is determined. In addition, since the wet film forming process before the dry film forming process is naturally stopped, in order to eliminate the process loss before the dry film forming process is stopped, a leader is connected in advance so that there is no work-in-process in the wet film forming process. Complicated work is required.
5). When the film forming material is replenished, when the film forming material is a highly deliquescent material (for example, a material for forming an electron injection layer), the remaining film forming material is rapidly recovered by returning the heating evaporation chamber to atmospheric pressure. When moisture is adsorbed on the substrate and evacuated again, it is difficult to remove this moisture, and it takes a very long time to achieve a high vacuum, and the daily production amount is determined.
6). If the electron injecting layer and the cathode are formed and formed while the degree of vacuum in the dry film forming process is low, not only the light emission efficiency is lowered, but also the performance such as the lifetime is deteriorated, causing a failure such as a dark spot.

この様な状況から、有機EL素子をウェット成膜工程と、ドライ成膜工程とを有する製造工程でロールツーロール方式により製造する時、ウェット成膜工程と、ドライ成膜工程とを分断することなく、且つ成膜原料の量に影響されることなく、ドライ成膜工程で連続して成膜することが出来る有機EL素子の製造方法の開発が望まれている。   From such a situation, when manufacturing an organic EL element by a roll-to-roll method in a manufacturing process having a wet film forming process and a dry film forming process, the wet film forming process and the dry film forming process are separated. There is a need to develop a method for manufacturing an organic EL element that can be continuously formed in a dry film forming process without being affected by the amount of film forming raw material.

国際公開第06/100868号パンフレットInternational Publication No. 06/100868 Pamphlet 特開2006−294536号公報JP 2006-294536 A 特開2007−73332号公報JP 2007-73332 A

本発明は、上記状況に鑑みなされたものであり、その目的は、有機EL素子をウェット成膜工程と、ドライ成膜工程とを有する製造工程でロールツーロール方式により製造する時、ウェット成膜工程と、ドライ成膜工程とを分断することなく、且つ成膜原料の量に影響されることなく、ドライ成膜工程で連続して成膜することが出来る有機EL素子の製造方法を提供することである。   The present invention has been made in view of the above circumstances, and its purpose is to form a wet film formation when an organic EL element is manufactured by a roll-to-roll method in a manufacturing process having a wet film formation process and a dry film formation process. Provided is a method for manufacturing an organic EL element capable of continuously forming a film in the dry film forming process without dividing the process and the dry film forming process and without being affected by the amount of film forming raw material. That is.

本発明の上記課題は、下記の構成により達成された。   The above object of the present invention has been achieved by the following constitution.

1.有機エレクトロルミネッセンス素子をウェット成膜工程と、ドライ成膜工程とを有する製造工程を使用し、ロールツーロール方式で製造する有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法において、
前記ドライ成膜工程は、成膜条件を独立に制御し得る成膜室と、気圧調整室と、加熱蒸発室とを有する気相成膜ユニットを使用し、
前記気相成膜ユニットは前記成膜室の真空を維持し、前記加熱蒸発室と、前記成膜室とを分離及び接合が可能であり、
連続して成膜を行うことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
1. In the manufacturing method of the organic electroluminescent element, the organic electroluminescent element is manufactured by a roll-to-roll method using a manufacturing process having a wet film forming process and a dry film forming process.
The dry film forming step uses a vapor phase film forming unit having a film forming chamber capable of independently controlling film forming conditions, a pressure adjusting chamber, and a heating evaporation chamber,
The vapor deposition unit maintains a vacuum in the deposition chamber, and is capable of separating and bonding the heating evaporation chamber and the deposition chamber.
A method for producing an organic electroluminescence element, wherein the film is continuously formed.

2.前記気相成膜ユニットは、1つの成膜室と、2つ以上の加熱蒸発室と、2つ以上の気圧調整室とを有することを特徴とする前記1に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。   2. 2. The organic electroluminescent element production according to 1 above, wherein the vapor phase film forming unit includes one film forming chamber, two or more heating evaporation chambers, and two or more atmospheric pressure adjusting chambers. Method.

3.前記気相成膜ユニットは、1つの成膜室と、1つの加熱蒸発室と、1つの気圧調整室とを有し、該気相成膜ユニットが2つ以上、工程に直列に配置されていることを特徴とする前記1に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。   3. The vapor deposition unit has one deposition chamber, one heating evaporation chamber, and one atmospheric pressure adjustment chamber, and two or more vapor deposition units are arranged in series in the process. 2. The method for producing an organic electroluminescent element according to 1 above, wherein:

4.前記気相成膜ユニットは1つの成膜室と、1つの加熱蒸発室と、1つの気圧調整室とを有し、該加熱蒸発室は交換用の加熱蒸発室を有することを特徴とする前記1に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。   4). The vapor phase film forming unit has one film forming chamber, one heating evaporation chamber, and one atmospheric pressure adjusting chamber, and the heating evaporation chamber has a replacement heating evaporation chamber. 2. A method for producing an organic electroluminescent element according to 1.

5.前記気圧調整室は成膜室の内側の下部に設けた第1開口部と第2開口部とを有する分離壁と、加熱蒸発室の内側の上部に設けた第3開口部と第4開口部とを有する分離壁とから構成された空間であり、
該第1開口部を該気圧調整室側から開閉する第1遮蔽板と、該第2開口部を該気圧調整室側から開閉する第2遮蔽板と、該第3開口部を該気圧調整室側から開閉する第3遮蔽板と、該第4開口部を該気圧調整室側から開閉する第4遮蔽板と、排気管と外気導入管とを有することを特徴とする前記2に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
5). The atmospheric pressure adjusting chamber has a separation wall having a first opening and a second opening provided in the lower part inside the film forming chamber, and a third opening and a fourth opening provided in the upper part inside the heating evaporation chamber. A space composed of a separation wall having
A first shielding plate that opens and closes the first opening from the pressure adjustment chamber; a second shielding plate that opens and closes the second opening from the pressure adjustment chamber; and the third opening that opens the pressure adjustment chamber. 3. The organic material according to 2 above, comprising: a third shielding plate that opens and closes from the side; a fourth shielding plate that opens and closes the fourth opening portion from the pressure adjusting chamber side; and an exhaust pipe and an outside air introduction pipe. Manufacturing method of electroluminescent element.

6.前記気圧調整室は成膜室の内側の下部に設けた第1開口部を有する分離壁と、加熱蒸発室の内側の上部に設けた第2開口部を有する分離壁とから構成された空間であり、
該第1開口部を該気圧調整室側から開閉する遮蔽板と、第2開口部を該気圧調整室側から開閉する第2遮蔽板と、排気管と外気導入管とを有することを特徴とする前記2又は3に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
6). The pressure adjusting chamber is a space composed of a separation wall having a first opening provided in the lower part inside the film forming chamber and a separation wall having a second opening provided in the upper part inside the heating evaporation chamber. Yes,
A shielding plate that opens and closes the first opening from the atmospheric pressure adjustment chamber; a second shielding plate that opens and closes the second opening from the atmospheric pressure adjustment chamber; and an exhaust pipe and an outside air introduction pipe. The manufacturing method of the organic electroluminescent element of said 2 or 3 to do.

7.前記成膜室は、排気管と、外気導入管と、マスクと、可撓性基材の有機機能層が形成された面側を実質非接触として搬送する搬送ロールとを有することを特徴とする前記1から6の何れか1項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。   7). The film forming chamber includes an exhaust pipe, an outside air introduction pipe, a mask, and a transport roll that transports the surface side of the flexible base material on which the organic functional layer is formed in a substantially non-contact manner. The manufacturing method of the organic electroluminescent element of any one of said 1-6.

8.前記加熱蒸発室は気相成膜装置と、排気管と、外気導入管と、不活性ガス導入管とを有することを特徴とする前記1から7の何れか1項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。   8). 8. The organic electroluminescence element according to any one of 1 to 7, wherein the heating evaporation chamber includes a vapor deposition apparatus, an exhaust pipe, an outside air introduction pipe, and an inert gas introduction pipe. Manufacturing method.

9.前記1に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法において、ドライ成膜工程の後に、封止材貼合工程と、断裁工程とを有することを特徴とする前記1から8の何れか1項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。   9. 9. The method for producing an organic electroluminescent element according to 1 above, further comprising a sealing material pasting step and a cutting step after the dry film forming step. The manufacturing method of organic electroluminescent element of this.

10.前記1から9の何れか1項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法において、
ドライ成膜工程は、成膜条件を独立に制御し得る成膜室と、気圧調整室と、加熱蒸発室とを有する気相成膜ユニットを使用し、
該ドライ成膜工程は連続してステップ毎に行う工程であり、該ステップは第1ステップと、これに続く第2ステップとからなり、
該第1ステップは、該成膜室の真空を維持した状態で、次の連続する成膜に対する調整のために、該加熱蒸発室と該成膜室とを分離し、
該第2ステップは、調整した該加熱蒸発室と該成膜室とを接合することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
10. In the manufacturing method of the organic electroluminescent element of any one of said 1-9,
The dry film forming step uses a vapor phase film forming unit having a film forming chamber capable of independently controlling film forming conditions, a pressure adjusting chamber, and a heating evaporation chamber,
The dry film forming process is a process performed continuously for each step, and the step includes a first step and a second step following the first step.
The first step separates the heating evaporation chamber and the film formation chamber for adjustment for the next successive film formation while maintaining the vacuum of the film formation chamber,
In the second step, the adjusted heating evaporation chamber and the film forming chamber are joined together.

11.前記加熱蒸発室と成膜室との分離は、該成膜室及び該加熱蒸発室の真空を維持した状態で、気圧調整室を大気圧に戻した後、該加熱蒸発室と該成膜室とを分離することを特徴とする前記10に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。   11. The heating evaporation chamber and the film forming chamber are separated from each other after the atmospheric pressure adjusting chamber is returned to the atmospheric pressure in a state where the vacuum of the film forming chamber and the heating evaporation chamber is maintained. 10. The method for producing an organic electroluminescence element as described in 10 above, wherein:

12.前記加熱蒸発室と成膜室との接合は、分離された加熱蒸発室を大気圧に戻し、調整後、接合した後、気圧調整室を真空にすることを特徴とする前記10又は11に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。   12 The bonding of the heating evaporation chamber and the film forming chamber is characterized in that the separated heating evaporation chamber is returned to atmospheric pressure, adjusted, bonded, and then the pressure adjusting chamber is evacuated. The manufacturing method of organic electroluminescent element of this.

可撓性基材の上に少なくとも、第1電極と、少なくとも1層の有機機能層と、第2電極とを有する有機EL素子をウェット成膜工程と、ドライ成膜工程とを有する製造工程でロールツーロール方式により製造する時、ウェット成膜工程と、ドライ成膜工程とを分断することなく、且つ成膜原料の量に影響されることなく、ドライ成膜工程で連続して成膜することが出来る有機EL素子の製造方法を提供することが出来た。   An organic EL device having at least a first electrode, at least one organic functional layer, and a second electrode on a flexible substrate is a manufacturing process having a wet film forming process and a dry film forming process. When manufacturing by the roll-to-roll method, the wet film forming process and the dry film forming process are not separated, and the film is continuously formed in the dry film forming process without being affected by the amount of the film forming raw material. The manufacturing method of the organic electroluminescent element which can be provided was able to be provided.

帯状の可撓性基材を用いたロールツーロール方式による有機EL素子の製造工程の模式図である。It is a schematic diagram of the manufacturing process of the organic EL element by the roll-to-roll system using a strip | belt-shaped flexible base material. 図1に示す電子注入層形成工程の概略図である。It is the schematic of the electron injection layer formation process shown in FIG. 図2(b)のPで示される部分の概略図である。It is the schematic of the part shown by P of FIG.2 (b). 図2に示す成膜室の第1開口部を遮蔽する遮蔽板を成膜室側から見た拡大概略図である。FIG. 3 is an enlarged schematic view of a shielding plate that shields a first opening of the film forming chamber shown in FIG. 2 when viewed from the film forming chamber side. 図2(b)のQで示される部分の拡大概略図である。It is the expansion schematic of the part shown by Q of FIG.2 (b). 図2に示す気相成膜ユニットを使用して、成膜を連続して行うフロー図である。FIG. 3 is a flowchart for continuously performing film formation using the vapor deposition unit shown in FIG. 2. 可撓性基材に対して直列に2つの気相成膜ユニットを配置した図1に示す電子注入層形成工程の概略斜視図である。FIG. 2 is a schematic perspective view of the electron injection layer forming step shown in FIG. 1 in which two vapor phase film forming units are arranged in series with respect to a flexible substrate. 図7に示す第1気相成膜ユニット4a′1のG−G′に沿った拡大概略断面図である。FIG. 8 is an enlarged schematic cross-sectional view along the line GG ′ of the first vapor deposition unit 4a′1 shown in FIG. 7. 交換用の加熱蒸発室を有する気相成膜ユニットを使用した図1に示す電子注入層形成工程の概略図である。It is the schematic of the electron injection layer formation process shown in FIG. 1 using the vapor-phase film-forming unit which has a heating evaporation chamber for replacement | exchange.

本発明の実施の形態を図1から図9参照しながら説明するが本発明はこれに限定されるものではない。   The embodiment of the present invention will be described with reference to FIGS. 1 to 9, but the present invention is not limited to this.

図1は帯状の可撓性基材を用いたロールツーロール方式による有機EL素子の製造工程の模式図である。以下に、1例としてパターン化されて形成されている第1電極を複数有する帯状の可撓性基材(以下、可撓性基材とも言う)の上にウェット方式で成膜して形成した正孔輸送層と、発光層と、電子輸送層との上に、電子注入層と、第2電極とをドライ方式で成膜して形成した後、封止部材を貼合し、断裁して有機EL素子をロールツーロール方式で製造する方法を本図で説明する。   FIG. 1 is a schematic view of a manufacturing process of an organic EL element by a roll-to-roll method using a strip-shaped flexible substrate. In the following, a wet-type film was formed on a strip-shaped flexible base material (hereinafter also referred to as a flexible base material) having a plurality of first electrodes patterned and formed as an example. After forming the electron injection layer and the second electrode on the hole transport layer, the light emitting layer, and the electron transport layer by a dry method, the sealing member is pasted and cut. A method for producing an organic EL element by a roll-to-roll method will be described with reference to FIG.

本発明におけるロールツーロール方式とは、ロール状に巻いた可撓性基材を繰り出して、間欠的或いは連続的に搬送しながら、可撓性基材の上にサブミクロンの機能性材料層の一部又は全部を形成したりして、再び、ロールに巻き取る方式、又は、機能性材料層を形成して、引き続き断裁して最終製品を得る方式を含めて、所謂ロールツーロール方式と呼称する。   The roll-to-roll system in the present invention refers to a roll of a flexible base material that is fed intermittently or continuously while a submicron functional material layer is formed on the flexible base material. This is called the roll-to-roll method, including a method in which a part or all of the material is formed and wound again on a roll, or a method in which a functional material layer is formed and subsequently cut to obtain a final product. To do.

本発明は電子注入層と、第2電極とをドライ方式で成膜して形成する時、成膜室内の可撓性基材を大気開放下に曝すことなく搬送し、成膜を止めることなく連続して成膜する方法を使用したロールツーロール方式による有機EL素子の製造方法に関するものである。   In the present invention, when the electron injection layer and the second electrode are formed by dry deposition, the flexible substrate in the deposition chamber is transported without being exposed to the atmosphere, and the deposition is not stopped. The present invention relates to a method for manufacturing an organic EL element by a roll-to-roll method using a method of continuously forming a film.

図中、1は正孔輸送層と、発光層と、電子輸送層とをウェット方式で可撓性基材を連続搬送しながら成膜して形成し、電子注入層、第2電極をドライ方式で成膜し形成する有機EL素子の製造工程を示す。製造工程1は、供給工程2と、ウェット成膜工程3と、ドライ成膜工程4と、封止工程5、断裁工程6とを有している。   In the figure, 1 is formed by forming a hole transport layer, a light emitting layer, and an electron transport layer while continuously transporting a flexible substrate by a wet method, and an electron injection layer and a second electrode are dry methods. The manufacturing process of the organic EL element formed into a film and formed is shown. The manufacturing process 1 includes a supply process 2, a wet film forming process 3, a dry film forming process 4, a sealing process 5, and a cutting process 6.

供給工程2からは巻き芯に巻き取られロール状態で供給された、ガスバリア膜と第1電極とがこの順番で既に形成された可撓性基材201aが繰り出され表面処理装置(不図示)を介して正孔輸送層形成工程3aに送られる。第1電極の形成位置は可撓性基材201aに予め付けられたアライメントマーク201b(図2参照)により判る様になっている。   From the supplying step 2, the flexible base material 201a, in which the gas barrier film and the first electrode are already formed in this order, is wound around the winding core and supplied in a roll state, and the surface treatment apparatus (not shown) is supplied. To the hole transport layer forming step 3a. The formation position of the first electrode can be recognized by an alignment mark 201b (see FIG. 2) previously attached to the flexible substrate 201a.

ウェット成膜工程3は正孔輸送層をウェット方式で成膜し形成する正孔輸送層形成工程3a、発光層をウェット方式で成膜し形成する発光層形成工程3bと、電子輸送層をウェット方式で成膜し形成する電子輸送層形成工程3cとを有している。   The wet film forming step 3 includes a hole transport layer forming step 3a for forming and forming a hole transport layer by a wet method, a light emitting layer forming step 3b for forming and forming a light emitting layer by a wet method, and a wet electron transport layer. And an electron transport layer forming step 3c for forming and forming a film by a method.

ウェット成膜工程3は供給工程2から搬送されてくる可撓性基材201aに付けられたアライメントマーク201b(図2参照)を検出装置4a16(図2参照)で読み取り、検出装置4a16(図2参照)の情報に従って、可撓性基材201aの上に形成されている第1電極のパターンに合わせて、第1電極の上に正孔輸送層、発光層、電子輸送層を順次形成し、この後、ドライ成膜工程4に搬送する。   In the wet film forming process 3, the alignment mark 201b (see FIG. 2) attached to the flexible substrate 201a conveyed from the supplying process 2 is read by the detecting device 4a16 (see FIG. 2), and the detecting device 4a16 (see FIG. 2). In accordance with the information of the reference), a hole transport layer, a light emitting layer, and an electron transport layer are sequentially formed on the first electrode in accordance with the pattern of the first electrode formed on the flexible substrate 201a. Thereafter, the film is transferred to the dry film forming step 4.

正孔輸送層形成工程3aは、可撓性基材201a上に形成されている第1電極のパターンに合わせ正孔輸送層形成用塗布液を成膜装置により成膜し、塗膜中の溶媒を乾燥装置で除去し正孔輸送層を形成する。   In the hole transport layer forming step 3a, a hole transport layer forming coating solution is formed by a film forming apparatus in accordance with the pattern of the first electrode formed on the flexible substrate 201a, and the solvent in the coating film is formed. Is removed with a drying apparatus to form a hole transport layer.

発光層形成工程3bは、正孔輸送層形成工程3aから搬送されてくる可撓性基材201aの上に形成されている正孔輸送層の領域に発光層形成用塗布液を成膜装置により成膜し、塗膜中の溶媒を乾燥装置で除去し発光層を形成する。   In the light emitting layer forming step 3b, the light emitting layer forming coating solution is applied to the region of the hole transport layer formed on the flexible substrate 201a conveyed from the hole transport layer forming step 3a by a film forming apparatus. A film is formed, and the solvent in the coating film is removed by a drying apparatus to form a light emitting layer.

電子輸送層形成工程3cは、可撓性基材201a上に形成されている発光層の領域に電子輸送層形成用塗布液を成膜装置により成膜し、塗膜中の溶媒を乾燥装置で除去し電子輸送層を形成する。   In the electron transport layer forming step 3c, a coating solution for forming an electron transport layer is formed on the light emitting layer formed on the flexible substrate 201a by a film forming apparatus, and the solvent in the coating film is formed by a drying apparatus. Removed to form an electron transport layer.

ウェット成膜工程3を構成している正孔輸送層形成工程3aと、発光層形成工程3bと、電子輸送層形成工程3cとで使用する成膜装置としてはパターン成膜が出来れば特に限定はなく、例えば、インクジェット方式、フレキソ印刷方式、オフセット印刷方式、グラビア印刷方式、スクリーン印刷方式等に使用する各種成膜装置が挙げられる。これらの成膜装置の使用は各工程での使用塗布液の材料に応じて適宜選択することが可能となっている。又、全面に塗布後、各工程の後で不要部分を溶媒を含んだ部材で拭き取るなどの方法でパターン成膜してもよい。   The film forming apparatus used in the hole transport layer forming step 3a, the light emitting layer forming step 3b, and the electron transport layer forming step 3c constituting the wet film forming step 3 is not particularly limited as long as a pattern film can be formed. For example, there are various film forming apparatuses used for an inkjet method, a flexographic printing method, an offset printing method, a gravure printing method, a screen printing method, and the like. The use of these film forming apparatuses can be appropriately selected according to the material of the coating solution used in each step. Alternatively, after coating on the entire surface, pattern formation may be performed by a method such as wiping unnecessary portions with a member containing a solvent after each step.

本図に示される正孔輸送層形成工程3a、発光層形成工程3b及び電子輸送層形成工程3cで使用する成膜装置及び乾燥装置の数は各層の構成により適宜配設することが可能となっている。   The number of film forming apparatuses and drying apparatuses used in the hole transport layer forming step 3a, the light emitting layer forming step 3b, and the electron transport layer forming step 3c shown in this figure can be appropriately arranged depending on the configuration of each layer. ing.

ドライ成膜工程4は、電子注入層形成工程4aと、第2電極形成工程4bとを有している。ドライ成膜工程4では電子輸送層形成工程3cから搬送されてくる電子輸送層までが形成された可撓性基材201aに付けられたアライメントマーク201b(図2参照)を検出装置4a16(図2参照)で読み取り、検出装置4a16(図2参照)の情報に従って、電子輸送層の上に電子注入層と、第2電極とを形成する。   The dry film forming process 4 includes an electron injection layer forming process 4a and a second electrode forming process 4b. In the dry film forming step 4, the alignment mark 201b (see FIG. 2) attached to the flexible substrate 201a on which the layers from the electron transport layer forming step 3c to the transported electron transport layer are formed is detected by the detection device 4a16 (FIG. 2). The electron injection layer and the second electrode are formed on the electron transport layer according to the information of the detection device 4a16 (see FIG. 2).

電子注入層形成工程4aは、複数の気相成膜ユニットを有する気相成膜ユニット4a1と、アキュームレータ4a2とを使用している。気相成膜ユニット4a1に関しては図2で詳細に説明する。   The electron injection layer forming step 4a uses a vapor deposition unit 4a1 having a plurality of vapor deposition units and an accumulator 4a2. The vapor deposition unit 4a1 will be described in detail with reference to FIG.

電子注入層形成工程4aは、電子輸送層形成工程3cから搬送されてくる可撓性基材201a上に形成されている電子輸送層の領域に電子注入層形成用材料を気相成膜ユニット4a1でマスクを使用しパターン状に成膜し電子注入層を形成する。   In the electron injection layer forming step 4a, the electron injection layer forming material is applied to the region of the electron transport layer formed on the flexible substrate 201a conveyed from the electron transport layer forming step 3c. Then, a mask is used to form a pattern into an electron injection layer.

気相成膜ユニット4a1での成膜は、電子輸送層形成工程3cから搬送されてくる電子輸送層迄が形成された可撓性基材201aに設けられたアライメントマーク201b(図2参照)を電子注入層形成工程4aに配設された検出装置4a16(図2参照)により検出し、検出装置4a16(図2参照)の情報に従って気相成膜ユニット4a1のマスクとアライメントマーク201b(図2参照)との位置合わせが行われ、可撓性基材201aの搬送を停止した状態で行われる。   Film formation in the vapor phase film formation unit 4a1 is performed by using alignment marks 201b (see FIG. 2) provided on the flexible base material 201a formed with the electron transport layer transported from the electron transport layer forming step 3c. Detection is performed by a detection device 4a16 (see FIG. 2) disposed in the electron injection layer forming step 4a, and the mask and alignment mark 201b (see FIG. 2) of the vapor deposition unit 4a1 according to information of the detection device 4a16 (see FIG. 2). ) Is performed and the conveyance of the flexible base material 201a is stopped.

成膜が行われている間、電子輸送層形成工程3cから搬送されてくる可撓性基材201aはアキュームレータ4a2に溜められ、成膜が終了した後、成膜するに要する長さを気相成膜ユニット4a1に搬送する方式で行われる。   While film formation is being performed, the flexible base material 201a conveyed from the electron transport layer formation step 3c is stored in the accumulator 4a2, and after film formation is completed, the length required for film formation is determined in the gas phase. This is performed by a method of transporting to the film forming unit 4a1.

アキュームレータ4a2の大きさは電子輸送層形成工程3cの成膜速度と、電子注入層形成工程4aの成膜速度との差により適宜設定することが可能となっている。   The size of the accumulator 4a2 can be appropriately set depending on the difference between the film formation rate in the electron transport layer formation step 3c and the film formation rate in the electron injection layer formation step 4a.

第2電極形成工程4bは、複数の気相成膜ユニットを有する気相成膜ユニット4b1と、アキュームレータ4b2とを使用している。アキュームレータ4b2は真空状態の維持と解除とが可能な室(不図示)に設置されており、且つ、気相成膜ユニット4a1及び気相成膜ユニット4b1とはエアーツーバキュームコネクターを介して接合されていることが好ましい。この様にすることで可撓性基材201aを大気開放下に曝すことなく搬送し、電子注入層及び第2電極の形成を行うことが可能となる。   In the second electrode formation step 4b, a vapor deposition unit 4b1 having a plurality of vapor deposition units and an accumulator 4b2 are used. The accumulator 4b2 is installed in a chamber (not shown) in which a vacuum state can be maintained and released, and the vapor deposition unit 4a1 and the vapor deposition unit 4b1 are joined via an air-to-vacuum connector. It is preferable. In this way, the flexible substrate 201a can be transported without being exposed to the atmosphere, and the electron injection layer and the second electrode can be formed.

第2電極形成工程4bは、電子注入層形成工程4aから搬送されてくる可撓性基材201a上に形成されている第1電極のパターンに合わせ第2電極形成用材料を気相成膜ユニット4b1でマスクを使用してパターン状に成膜し第2電極を形成する。   In the second electrode forming step 4b, the second electrode forming material is matched with the pattern of the first electrode formed on the flexible substrate 201a conveyed from the electron injection layer forming step 4a, and the second electrode forming material is formed in the vapor phase film forming unit. In 4b1, a second electrode is formed by forming a film in a pattern using a mask.

気相成膜ユニット4b1での成膜は、電子注入層形成工程4aから搬送されてくる電子注入層迄が形成された可撓性基材201aに設けられたアライメントマーク201b(図2参照)を配設された検出装置4a16(図2参照)により検出し、検出装置4a16(図2参照)の情報に従って気相成膜ユニット4b1のマスクとアライメントマーク201b(図2参照)との位置合わせが行われ、可撓性基材201aの搬送を停止した状態で行われる。この段階で、基材/バリア層/第1電極(陽極)/正孔輸送層/発光層/電子輸送層/電子注入層/第2電極(陰極)の構成を有する有機EL素子が出来上がる。   Film formation by the vapor phase film formation unit 4b1 is performed by using an alignment mark 201b (see FIG. 2) provided on the flexible substrate 201a on which the electron injection layer transported from the electron injection layer formation step 4a is formed. Detection is performed by the arranged detection device 4a16 (see FIG. 2), and the mask of the vapor deposition unit 4b1 and the alignment mark 201b (see FIG. 2) are aligned according to the information of the detection device 4a16 (see FIG. 2). In this state, the conveyance of the flexible base material 201a is stopped. At this stage, an organic EL device having a structure of substrate / barrier layer / first electrode (anode) / hole transport layer / light emitting layer / electron transport layer / electron injection layer / second electrode (cathode) is completed.

成膜が行われている間、電子注入層形成工程4aから搬送されてくる可撓性基材201aはアキュームレータ4b2に溜められ、成膜が終了した後、封止工程5に搬送する方式で行われる。   While the film is being formed, the flexible base material 201a conveyed from the electron injection layer forming step 4a is stored in the accumulator 4b2, and after film formation is completed, the flexible substrate 201a is conveyed to the sealing step 5. Is called.

アキュームレータ4b2の大きさは電子注入層形成工程4aの成膜速度と、第2電極形成工程4bの成膜速度との差により適宜設定することが可能となっている。   The size of the accumulator 4b2 can be appropriately set according to the difference between the film formation rate in the electron injection layer formation step 4a and the film formation rate in the second electrode formation step 4b.

第2電極形成用材料を成膜し第2電極を形成するのに使用する気相成膜装置としては、電子注入層形成工程4aで使用している気相成膜装置4a12C(図2参照)と同じであっても構わなし、第2電極形成用材料の種類により適宜選択することが可能となっている。   As a vapor deposition apparatus used to form the second electrode by forming the second electrode forming material, the vapor deposition apparatus 4a12C used in the electron injection layer forming step 4a (see FIG. 2). It may be the same as that described above, and can be appropriately selected depending on the type of the second electrode forming material.

封止工程5では、第2電極までが形成された可撓性基材201aの第2電極が形成された側の全面に接着剤を塗設し、封止部材を貼合した後、断裁工程6に搬送する。   In the sealing step 5, an adhesive is applied to the entire surface of the flexible substrate 201a on which the second electrode is formed, on the side where the second electrode is formed, and a sealing member is bonded, and then a cutting step 6 to transport.

断裁工程6ではアライメントマークを検出装置(不図示)で読み取り、検出装置(不図示)の情報に従って断裁装置(不図示)で断裁し、個別の有機EL素子に断裁される。有機EL素子が打ち抜かれたスケルトンは巻き取り装置で巻き取られ回収される。   In the cutting step 6, the alignment mark is read by a detection device (not shown), cut by a cutting device (not shown) according to information of the detection device (not shown), and cut into individual organic EL elements. The skeleton from which the organic EL element has been punched is wound up and collected by a winding device.

本発明でロールツーロール方式とは、本図に示す様にロール状に巻かれた帯状の可撓性基材を使用し、第1電極の形成から封止部材の貼合した後に断裁し有機EL素子を製造する方法、又は、封止部材を貼合した後に一旦ロール状に巻き取り保管した後に断裁し有機EL素子を製造する方法を含めて言う。   In the present invention, the roll-to-roll method uses a strip-like flexible base material wound in a roll shape as shown in this figure, and cuts after sealing the sealing member from the formation of the first electrode and organically. It includes a method of manufacturing an EL element, or a method of manufacturing an organic EL element by cutting and then storing in a roll shape after pasting a sealing member.

図1に示す有機EL素子の製造工程は、基材/第1電極(陽極)/正孔輸送層(正孔注入層)/発光層/電子輸送層/電子注入層/第2電極(陰極)/接着剤/封止部材の層構成を有する有機EL素子の一例を示したものであるが、他の代表的な層構成としては次の構成が挙げられる。   The manufacturing process of the organic EL device shown in FIG. 1 includes: base material / first electrode (anode) / hole transport layer (hole injection layer) / light emitting layer / electron transport layer / electron injection layer / second electrode (cathode). An example of an organic EL element having a layer structure of / adhesive / sealing member is shown, but other typical layer structures include the following structures.

(1)基材/第1電極(陽極)/発光層/第2電極(陰極)/接着剤/封止部材
(2)基材/第1電極(陽極)/発光層/電子輸送層/第2電極(陰極)/接着剤/封止部材
(3)基材/第1電極(陽極)/正孔輸送層/発光層/正孔阻止層/電子輸送層/第2電極(陰極)/接着剤/封止部材
(4)基材/第1電極(陽極)/正孔輸送層(正孔注入層)/発光層/正孔阻止層/電子輸送層/陰極バッファ層(電子注入層)/第2電極(陰極)/接着剤/封止部材
(5)基材/第1電極(陽極)/陽極バッファ層(正孔注入層)/正孔輸送層/有機層(発光層)/正孔阻止層/電子輸送層/陰極バッファ層(電子注入層)/第2電極(陰極)/接着剤/封止部材
又、発光層が多層の場合は、積層する数に合わせて成膜・乾燥部のユニットを配設する必要がある。発光層の膜厚の総和は特に制限はないが、膜の均質性、発光に必要な電圧等を考慮し、通常2nmから5μm、好ましくは2nmから200nmの範囲で選ばれる。更に10nmから20nmの範囲にあるのが好ましい。
(1) Substrate / first electrode (anode) / light emitting layer / second electrode (cathode) / adhesive / sealing member (2) substrate / first electrode (anode) / light emitting layer / electron transport layer / first 2 electrodes (cathode) / adhesive / sealing member (3) substrate / first electrode (anode) / hole transport layer / light emitting layer / hole blocking layer / electron transport layer / second electrode (cathode) / adhesion Agent / Sealing Member (4) Base Material / First Electrode (Anode) / Hole Transport Layer (Hole Injection Layer) / Light Emitting Layer / Hole Blocking Layer / Electron Transport Layer / Cathode Buffer Layer (Electron Injection Layer) / Second electrode (cathode) / adhesive / sealing member (5) substrate / first electrode (anode) / anode buffer layer (hole injection layer) / hole transport layer / organic layer (light emitting layer) / hole Blocking layer / electron transport layer / cathode buffer layer (electron injection layer) / second electrode (cathode) / adhesive / sealing member If the light-emitting layer is a multilayer, the film forming / drying section is matched to the number of layers Units There needs to be disposed. The total thickness of the light emitting layer is not particularly limited, but is usually selected in the range of 2 nm to 5 μm, preferably 2 nm to 200 nm in consideration of the film homogeneity, the voltage required for light emission, and the like. Further, it is preferably in the range of 10 nm to 20 nm.

電子輸送層の膜厚は、素材にもよるが0.1nmから5μmの範囲が好ましい。第2電極(陰極)としてのシート抵抗は数百Ω/□以下が好ましく、膜厚は通常10nmから5μm、好ましくは50nmから200nmの範囲で選ばれる。   The thickness of the electron transport layer is preferably in the range of 0.1 nm to 5 μm, although it depends on the material. The sheet resistance as the second electrode (cathode) is preferably several hundred Ω / □ or less, and the film thickness is usually selected in the range of 10 nm to 5 μm, preferably 50 nm to 200 nm.

図2は図1に示す電子注入層形成工程の概略図である。図2(a)は図1に示す電子注入層形成工程の概略斜視図である。図2(b)は図2(a)のA−A′に沿った概略断面図である。   FIG. 2 is a schematic view of the electron injection layer forming step shown in FIG. FIG. 2A is a schematic perspective view of the electron injection layer forming step shown in FIG. FIG. 2B is a schematic cross-sectional view along AA ′ in FIG.

図中、4a1は気相成膜ユニットを示す。気相成膜ユニット4a1は、一つの成膜室4a11と、第1気圧調整室4a19Aと、第1加熱蒸発室4a12と、第2加熱蒸発室4a13と、第2気圧調整室4a19Bと、移動用レール4a14とを有している。   In the figure, reference numeral 4a1 denotes a vapor deposition unit. The vapor phase film formation unit 4a1 includes one film formation chamber 4a11, a first atmospheric pressure adjustment chamber 4a19A, a first heating evaporation chamber 4a12, a second heating evaporation chamber 4a13, and a second atmospheric pressure adjustment chamber 4a19B. Rail 4a14.

第1加熱蒸発室4a12と、第2加熱蒸発室4a13とは別々に成膜室4a11から分離し移動用レール4a14に沿って移動(図中の矢印方向)し、再び移動用レール4a14に沿って移動(図中の矢印方向)し、成膜室4a11にセットすることが可能となっている。   The first heating evaporation chamber 4a12 and the second heating evaporation chamber 4a13 are separately separated from the film formation chamber 4a11, moved along the movement rail 4a14 (in the direction of the arrow in the figure), and again along the movement rail 4a14. It can be moved (in the direction of the arrow in the figure) and set in the film forming chamber 4a11.

移動用レール4a14の成膜室4a11側には、第1加熱蒸発室4a12と、第2加熱蒸発室4a13を成膜室4a11にセットする時に、第1加熱蒸発室4a12と、第2加熱蒸発室4a13と、成膜室4a11との位置合わせを容易にするため定位置にストッパー(不図示)が配設されており、定位置で第1加熱蒸発室4a12又は第2加熱蒸発室4a13が停止した後、上昇手段(不図示)(例えば、オイルジャッキ、エアージャッキ等)で第1加熱蒸発室4a12又は第2加熱蒸発室4a13を上昇させて成膜室4a11にセットすることが可能となっている。   When the first heating evaporation chamber 4a12 and the second heating evaporation chamber 4a13 are set in the film forming chamber 4a11, the first heating evaporation chamber 4a12 and the second heating evaporation chamber are placed on the moving rail 4a14 on the film forming chamber 4a11 side. A stopper (not shown) is provided at a fixed position to facilitate alignment between 4a13 and the film forming chamber 4a11, and the first heating evaporation chamber 4a12 or the second heating evaporation chamber 4a13 is stopped at the fixed position. Thereafter, it is possible to raise the first heating evaporation chamber 4a12 or the second heating evaporation chamber 4a13 by a raising means (not shown) (for example, an oil jack, an air jack, etc.) and set it in the film forming chamber 4a11. .

4a15は成膜室4a11の可撓性基材201aの入る側と出る側に配設されたエアーツーバキュームコネクターを示し、これにより可撓性基材201aの搬送時の成膜室4a11の真空度が維持出来る様になっている。   Reference numeral 4a15 denotes an air-to-vacuum connector disposed on the side where the flexible substrate 201a enters and the side where the flexible substrate 201a enters, whereby the degree of vacuum of the film formation chamber 4a11 when the flexible substrate 201a is conveyed. Can be maintained.

4a16は成膜室4a11に配設された検出装置を示す。検出装置4a16により、可撓性基材201aの上に形成されている第1電極の位置を示すアライメントマーク201bを検出し、検出装置4a16の情報に基づき、成膜室4a11内のマスクとの位置合わせを行い、可撓性基材201aの搬送を止めて成膜する様になっている。   Reference numeral 4a16 denotes a detection device disposed in the film forming chamber 4a11. The detection device 4a16 detects the alignment mark 201b indicating the position of the first electrode formed on the flexible substrate 201a, and based on the information of the detection device 4a16, the position with the mask in the film formation chamber 4a11 The film is formed by stopping the conveyance of the flexible base material 201a.

4a17は成膜室4a11内を真空にするための排気管を示し、真空ポンプ(不図示)に繋がっている。   Reference numeral 4a17 denotes an exhaust pipe for evacuating the film forming chamber 4a11 and is connected to a vacuum pump (not shown).

4a18は成膜室4a11内の真空状態を解除するための外気導入管を示し、途中に開閉バルブ(不図示)が配設されている。   Reference numeral 4a18 denotes an outside air introduction pipe for releasing the vacuum state in the film forming chamber 4a11, and an open / close valve (not shown) is provided on the way.

4a111は成膜室4a11内に配設された第1開口部4a112と、第2開口部4a113を有し、第1加熱蒸発室4a12と第2加熱蒸発室4a13とを分離する分離壁を示す。4a114は第1開口部4a112の第1遮蔽板を示す。第1遮蔽板4a114はボールネジシャフト4a115に取り付けられており、ボールネジシャフト4a115の回転により第1遮蔽板4a114を移動(図中の矢印方向)させることで第1開口部4a112の開閉を可能にしている。本図は第1開口部4a112が閉じた状態を示している。4a116はボールネジシャフト4a115の回転用のモーターを示す。   Reference numeral 4a111 denotes a separation wall that has a first opening 4a112 and a second opening 4a113 disposed in the film formation chamber 4a11 and separates the first heating evaporation chamber 4a12 and the second heating evaporation chamber 4a13. Reference numeral 4a114 denotes a first shielding plate of the first opening 4a112. The first shielding plate 4a114 is attached to the ball screw shaft 4a115, and the first opening 4a112 can be opened and closed by moving the first shielding plate 4a114 (in the direction of the arrow in the figure) by the rotation of the ball screw shaft 4a115. . This figure shows a state in which the first opening 4a112 is closed. Reference numeral 4a116 denotes a motor for rotating the ball screw shaft 4a115.

4a117は第2開口部4a113の第2遮蔽板を示す。第2遮蔽板4a117はボールネジシャフト4a118に取り付けられており、ボールネジシャフト4a118の回転により第2遮蔽板4a117を移動(図中の矢印方向)させることで第2開口部4a113の開閉を可能にしている。本図は第2開口部4a113が閉じた状態を示している。4a119はボールネジシャフト4a118の回転用のモーターを示す。   Reference numeral 4a117 denotes a second shielding plate of the second opening 4a113. The second shielding plate 4a117 is attached to the ball screw shaft 4a118, and the second opening 4a113 can be opened and closed by moving the second shielding plate 4a117 (in the direction of the arrow in the figure) by the rotation of the ball screw shaft 4a118. . This figure shows a state in which the second opening 4a113 is closed. Reference numeral 4a119 denotes a motor for rotating the ball screw shaft 4a118.

4a1110は成膜室4a11内に第1開口部4a112と対向する位置に配設されたマスクを示す。4a1111は成膜室4a11内に第2開口部4a113と対向する位置に配設されたマスクを示す。   Reference numeral 4a1110 denotes a mask disposed in the film forming chamber 4a11 at a position facing the first opening 4a112. Reference numeral 4a1111 denotes a mask disposed in the film forming chamber 4a11 at a position facing the second opening 4a113.

4a121は第1加熱蒸発室4a12に配設された排気管を示し、第1加熱蒸発室4a12内を真空状態にするため真空ポンプへ繋がっている。   Reference numeral 4a121 denotes an exhaust pipe disposed in the first heating evaporation chamber 4a12, which is connected to a vacuum pump for evacuating the first heating evaporation chamber 4a12.

4a122は第1加熱蒸発室4a12の掃除、成膜材料の交換等の時、第1加熱蒸発室4a12内の真空状態を解除するための外気導入管を示し、途中に開閉バルブ(不図示)が配設されている。   Reference numeral 4a122 denotes an outside air introduction pipe for releasing the vacuum state in the first heating evaporation chamber 4a12 when the first heating evaporation chamber 4a12 is cleaned, the film forming material is exchanged, etc., and an open / close valve (not shown) is provided in the middle. It is arranged.

4a123は成膜原料の酸化を防止するための不活性ガス導入手段の不活性ガス導入管を示し、途中に配設した開閉バルブ(不図示)を介して不活性ガスタンクへ繋がっている。不活性ガスとしては、N2、Ar、Ne、He等が導入される。   Reference numeral 4a123 denotes an inert gas introduction pipe of an inert gas introduction means for preventing the oxidation of the film forming raw material, and it is connected to an inert gas tank through an open / close valve (not shown) arranged in the middle. As the inert gas, N2, Ar, Ne, He or the like is introduced.

4a12Cは気相成膜装置を示し、成膜原料を入れ加熱するセル4a12C1、載置台4a12C2、セル4a12C1の開口部の面積を調整する調整板4a12C3とを有している。電子注入層用の成膜原料としてはストロンチウム、アルミニウム、フッ化リチウム、フッ化マグネシウム、酸化アルミニウム等が挙げられる。   Reference numeral 4a12C denotes a vapor phase film forming apparatus, which includes a cell 4a12C1 for placing and heating a film forming material, a mounting table 4a12C2, and an adjustment plate 4a12C3 for adjusting the area of the opening of the cell 4a12C1. Examples of the film forming raw material for the electron injection layer include strontium, aluminum, lithium fluoride, magnesium fluoride, and aluminum oxide.

気相成膜装置4a12Cとしては、特に限定はなく、抵抗加熱等による通常の蒸着法の他、例えばスパッタリング法、反応性スパッタリング法、分子線エピタキシー法、クラスターイオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法、プラズマCVD法、レーザーCVD法、熱CVD法等を用いることが出来、必要に応じて選択して使用することが可能である。   The vapor deposition apparatus 4a12C is not particularly limited. For example, a sputtering method, a reactive sputtering method, a molecular beam epitaxy method, a cluster ion beam method, an ion plating method, plasma in addition to a normal vapor deposition method by resistance heating or the like. A polymerization method, an atmospheric pressure plasma polymerization method, a plasma CVD method, a laser CVD method, a thermal CVD method, or the like can be used, and can be selected and used as necessary.

4a131は第2加熱蒸発室4a13に配設された排気管を示し、第2加熱蒸発室4a13内を真空状態にするため真空ポンプへ繋がっている。   Reference numeral 4a131 denotes an exhaust pipe disposed in the second heating evaporation chamber 4a13, which is connected to a vacuum pump in order to make the second heating evaporation chamber 4a13 in a vacuum state.

4a132は第2加熱蒸発室4a13の掃除、電子注入層用成膜原料の交換等の時、第2加熱蒸発室4a13内の真空状態を解除するための外気導入管を示し、途中に開閉バルブ(不図示)が配設されている。   Reference numeral 4a132 denotes an outside air introduction pipe for releasing the vacuum state in the second heating evaporation chamber 4a13 when cleaning the second heating evaporation chamber 4a13, exchanging the film forming raw material for the electron injection layer, and the like. (Not shown) is provided.

4a133は成膜原料の酸化を防止するための不活性ガス導入手段の不活性ガス導入管を示し、途中に配設した開閉バルブ(不図示)を介して不活性ガスタンクへ繋がっている。   Reference numeral 4a133 denotes an inert gas introduction pipe of an inert gas introduction means for preventing the oxidation of the film forming raw material, and it is connected to an inert gas tank via an opening / closing valve (not shown) arranged in the middle.

4a13Cは気相成膜装置を示し、成膜原料を入れ加熱するセル4a13C1、載置台4a13C2、セル4a13C1の開口部の面積を調整する調整板4a13C3とを有している。   Reference numeral 4a13C denotes a vapor phase film forming apparatus, which includes a cell 4a13C1 in which a film forming material is put and heated, a mounting table 4a13C2, and an adjustment plate 4a13C3 for adjusting the area of the opening of the cell 4a13C1.

4a124は第3開口部4a125を有し、成膜室4a11とを分離する分離壁を示す。4a19Aは分離壁4a124と分離壁4a111と、成膜室4a11の外壁4a11A(図5参照)と、第1加熱蒸発室4a12の外壁4a12A(図5参照)とから構成される第1気圧調整室を示す。   4a124 has the 3rd opening part 4a125, and shows the separation wall which isolate | separates from the film-forming chamber 4a11. 4a19A is a first atmospheric pressure adjustment chamber composed of a separation wall 4a124, a separation wall 4a111, an outer wall 4a11A (see FIG. 5) of the film formation chamber 4a11, and an outer wall 4a12A (see FIG. 5) of the first heating evaporation chamber 4a12. Show.

4a126は第3開口部4a125の第3遮蔽板を示す。第3遮蔽板4a126はボールネジシャフト4a127に取り付けられており、ボールネジシャフト4a127の回転により第3遮蔽板4a126を移動(図中の矢印方向)させることで第3開口部4a125の開閉を可能にしている。本図は第3開口部4a125が閉じられた状態を示している。4a128はボールネジシャフト4a127の回転用のモーターを示す。   Reference numeral 4a126 denotes a third shielding plate of the third opening 4a125. The third shielding plate 4a126 is attached to the ball screw shaft 4a127, and the third opening 4a125 can be opened and closed by moving the third shielding plate 4a126 (in the direction of the arrow in the figure) by the rotation of the ball screw shaft 4a127. . This figure shows a state in which the third opening 4a125 is closed. Reference numeral 4a128 denotes a motor for rotating the ball screw shaft 4a127.

4a129は第1気圧調整室4a19Aを真空にする排気管を示し、真空ポンプに繋がっている。   Reference numeral 4a129 denotes an exhaust pipe for evacuating the first atmospheric pressure adjustment chamber 4a19A, which is connected to a vacuum pump.

4a1210(図6を参照)は第1気圧調整室4a19Aの真空を解除するための外気導入管を示し、途中に開閉バルブ(不図示)が配設されている。   Reference numeral 4a1210 (refer to FIG. 6) denotes an outside air introduction pipe for releasing the vacuum of the first atmospheric pressure adjustment chamber 4a19A, and an open / close valve (not shown) is provided on the way.

4a134は第4開口部4a135を有し、成膜室4a11とを分離する分離壁を示す。4a19Bは分離壁4a134と分離壁4a111と、成膜室4a11の外壁と、第2加熱蒸発室4a13の外壁とから構成される第2気圧調整室を示す。   4a134 has the 4th opening part 4a135, and shows the separation wall which isolate | separates from the film-forming chamber 4a11. Reference numeral 4a19B denotes a second atmospheric pressure adjustment chamber composed of the separation wall 4a134, the separation wall 4a111, the outer wall of the film forming chamber 4a11, and the outer wall of the second heating evaporation chamber 4a13.

4a136は第4開口部4a135の第4遮蔽板を示す。第4遮蔽板4a136はボールネジシャフト4a137に取り付けられており、ボールネジシャフト4a137の回転により第4遮蔽板4a136を移動(図中の矢印方向)させることで第3開口部4a125の開閉を可能にしている。本図は第4開口部4a135が閉じられた状態を示している。4a138はボールネジシャフト4a137の回転用のモーターを示す。   4a136 shows the 4th shielding board of the 4th opening part 4a135. The fourth shielding plate 4a136 is attached to the ball screw shaft 4a137, and the third opening 4a125 can be opened and closed by moving the fourth shielding plate 4a136 (in the direction of the arrow in the figure) by the rotation of the ball screw shaft 4a137. . This figure shows a state in which the fourth opening 4a135 is closed. Reference numeral 4a138 denotes a motor for rotating the ball screw shaft 4a137.

4a139は第2気圧調整室4a19Bを真空にする排気管を示し、真空ポンプに繋がっている。   Reference numeral 4a139 denotes an exhaust pipe for evacuating the second atmospheric pressure adjustment chamber 4a19B, which is connected to a vacuum pump.

4a1310は第2気圧調整室4a19Bの真空を解除するための外気導入管を示し、途中に開閉バルブ(不図示)が配設されている。   Reference numeral 4a1310 denotes an outside air introduction pipe for releasing the vacuum of the second atmospheric pressure adjustment chamber 4a19B, and an open / close valve (not shown) is provided in the middle.

第1開口部4a112と、第2開口部4a113と、第3開口部4a125、第4開口部4a135との開閉を組み合わせることで、成膜室4a11から第1加熱蒸発室4a12及び第2加熱蒸発室4a13を別々に分離し、再び成膜室4a11にセットすることが可能となっている。   By combining opening and closing of the first opening 4a112, the second opening 4a113, the third opening 4a125, and the fourth opening 4a135, the film formation chamber 4a11 to the first heating evaporation chamber 4a12 and the second heating evaporation chamber. 4a13 can be separated separately and set in the film forming chamber 4a11 again.

本図に示される電子注入層形成工程4aの気相成膜ユニット4a1の状態は、第1加熱蒸発室4a12を使用した可撓性基材201aへの成膜が終了し、引き続き可撓性基材201aへの成膜を続けるために第2加熱蒸発室4a13を成膜室4a11にセットして可撓性基材201aへの成膜が続けられている状態を示す。   The state of the vapor phase film forming unit 4a1 in the electron injection layer forming step 4a shown in this figure is that the film formation on the flexible substrate 201a using the first heating evaporation chamber 4a12 is completed, and then the flexible substrate In order to continue the film formation on the material 201a, the second heating evaporation chamber 4a13 is set in the film formation chamber 4a11 and the film formation on the flexible base material 201a is continued.

この後、第1加熱蒸発室4a12を成膜室4a11から分離するため、成膜室4a11の真空度の低下を防止するために第2開口部4a113は遮蔽板4a114で閉じられ、第1加熱蒸発室4a12の第3開口部4a125は第3遮蔽板4a126で閉じられる。又、第2開口部4a113は第2遮蔽板4a117が移動することで開かれ、第4開口部4a135は第4遮蔽板4a136が移動することで開かれる。   Thereafter, in order to separate the first heating evaporation chamber 4a12 from the film forming chamber 4a11, the second opening 4a113 is closed by the shielding plate 4a114 in order to prevent the vacuum degree of the film forming chamber 4a11 from being lowered. The third opening 4a125 of the chamber 4a12 is closed by the third shielding plate 4a126. The second opening 4a113 is opened by the movement of the second shielding plate 4a117, and the fourth opening 4a135 is opened by the movement of the fourth shielding plate 4a136.

本図に示す気相成膜ユニット4a1を使用して、成膜を連続して行うフローは図6で説明する。   A flow of continuously performing film formation using the vapor phase film formation unit 4a1 shown in this figure will be described with reference to FIG.

本図に示す成膜室の真空状態を維持し、第1加熱蒸発室、第2加熱蒸発室を成膜室より分離し、再び成膜室にセットすることが可能な気相成膜ユニットを使用することで次の効果が挙げられる。
1.成膜室の真空状態を維持することで有機EL素子の製造にとって、故障の原因となる水分、酸素等の分子が成膜室に入り込むことを阻止出来、可撓性基材が持ち込む残留水分や酸素ガスをより効率よく排除出来る。工程変動の要因となる成膜時の圧力を安定化させることが出来、成膜品質の安定化が可能となった。
2.第1加熱蒸発室、第2加熱蒸発室が成膜室より分離し、再び成膜室にセットすることが可能であることから、交互の使用が出来、例えば、第1加熱蒸発室を使用して成膜している間に、第2加熱蒸発室の清掃、成膜原料の補充・加熱、第2加熱蒸発室の気圧調整等の次の成膜に対しての準備が出来る。このため、第1加熱蒸発室での成膜原料が少なくなって来た時点で第1加熱蒸発室を使用した成膜を中止し、第2加熱蒸発室を使用した成膜を開始することが出来、連続した成膜が可能になる。この結果、ドライ成膜工程の生産速度が全体の生産速度で律則とならなくなるためロールツーロール方式での生産効率の向上が可能となる。
3.成膜室の真空状態が維持されているため、第2加熱蒸発室への切替えが迅速に行われタイムロスがなくなり、生産効率の向上が可能となる。
4.第1加熱蒸発室、第2加熱蒸発室の清掃が成膜室と分離した状態で行われるため、清掃に伴う異物の可撓性基材への付着がなくなり、故障発生が減少し製品の品質安定化が可能となる。
The vapor deposition unit capable of maintaining the vacuum state of the deposition chamber shown in the figure, separating the first heating evaporation chamber and the second heating evaporation chamber from the deposition chamber, and setting the deposition chamber again. The following effects can be given by using it.
1. By maintaining the vacuum state of the film formation chamber, it is possible to prevent moisture, oxygen, and other molecules that cause failure from entering the film formation chamber for the manufacture of organic EL elements. Oxygen gas can be eliminated more efficiently. It was possible to stabilize the pressure at the time of film formation, which is a factor of process variation, and to stabilize the film formation quality.
2. Since the first heating evaporation chamber and the second heating evaporation chamber can be separated from the film formation chamber and set again in the film formation chamber, they can be used alternately. For example, the first heating evaporation chamber is used. During the film formation, preparations for the next film formation such as cleaning of the second heating evaporation chamber, replenishment / heating of the film forming raw material, and pressure adjustment of the second heating evaporation chamber can be made. For this reason, it is possible to stop the film formation using the first heating evaporation chamber and start the film formation using the second heating evaporation chamber when the amount of film forming raw material in the first heating evaporation chamber becomes small. Can be formed continuously. As a result, the production rate of the dry film forming process does not become a rule at the overall production rate, so that the production efficiency by the roll-to-roll method can be improved.
3. Since the vacuum state of the film forming chamber is maintained, the switching to the second heating evaporation chamber is quickly performed, time loss is eliminated, and the production efficiency can be improved.
4). Since the cleaning of the first heating evaporation chamber and the second heating evaporation chamber is performed in a state separated from the film forming chamber, the foreign matter accompanying the cleaning is not attached to the flexible base material, and the occurrence of failure is reduced and the product quality is reduced. Stabilization is possible.

図3は図2(b)のPで示される部分の概略図である。図3(a)は図2(b)のPで示される部分の拡大概略斜視図である。図3(b)は図3(a)のB−B′に沿った概略断面図である。   FIG. 3 is a schematic view of a portion indicated by P in FIG. FIG. 3A is an enlarged schematic perspective view of a portion indicated by P in FIG. FIG. 3B is a schematic cross-sectional view taken along the line BB ′ of FIG.

図中、7は成膜室4a11(図2参照)中の内部に配設された可撓性基材201aを搬送するための搬送ロールを示す。搬送ロール7は搬送ロール7aと、搬送ロール7bとの一対で構成されている。   In the drawing, reference numeral 7 denotes a transport roll for transporting the flexible substrate 201a disposed inside the film forming chamber 4a11 (see FIG. 2). The transport roll 7 includes a pair of a transport roll 7a and a transport roll 7b.

搬送ロール7aは、両端に径が胴部7a2の径よりも大きくなっている保持部7a1と胴部7a2とから構成されており、軸方向の断面形状が凹型の形状となっている。搬送ロール7bは、径が一定の円筒状となっている。   The transport roll 7a is composed of a holding part 7a1 and a body part 7a2 whose diameters are larger at both ends than the diameter of the body part 7a2, and the axial sectional shape is a concave shape. The transport roll 7b has a cylindrical shape with a constant diameter.

成膜室4a11(図2参照)内での可撓性基材201aの搬送は、可撓性基材201aの裏面側201a1(電子注入層を形成しない面)を搬送ロール7bと接触するようにし、電子注入層を形成する面を搬送ロール7a側にし搬送ロール7aの両端の保持部7a1と搬送ロール7bとで可撓性基材201aの両端部を挟持し行う様になっている。   The flexible substrate 201a is transported in the film forming chamber 4a11 (see FIG. 2) such that the back surface 201a1 (the surface on which the electron injection layer is not formed) of the flexible substrate 201a is in contact with the transport roll 7b. The both sides of the flexible substrate 201a are sandwiched between the holding portions 7a1 and the conveyance roll 7b at both ends of the conveyance roll 7a with the surface on which the electron injection layer is formed facing the conveyance roll 7a.

搬送ロール7aの形状は胴部7a2の径が保持部7a1の径より小さいので、両端で可撓性基材201aの両端を挟持した時、第1電極から発光層までが形成されている領域が搬送ロール7aに接触しないで搬送し可撓性基材201aの上に電子注入層を成膜し形成することが可能となっている。   Since the shape of the transport roll 7a is smaller than the diameter of the holding portion 7a1, the region where the first electrode to the light emitting layer are formed when both ends of the flexible base material 201a are sandwiched at both ends. The electron injection layer can be formed and formed on the flexible substrate 201a by transporting without contacting the transport roll 7a.

尚、図1に示される製造工程1で、可撓性基材201aの搬送に使用する搬送ロール及びアキュームレータの可撓性基材201aの成膜面側には、成膜した面へのキズ発生を防止する上から本図に示す搬送ロール7aを使用することが好ましい。   In addition, in the manufacturing process 1 shown in FIG. 1, scratches on the film forming surface occur on the film forming surface side of the flexible base material 201 a of the transporting roll and accumulator used for transporting the flexible base material 201 a. It is preferable to use the conveyance roll 7a shown in this figure from the viewpoint of preventing the above.

図4は図2に示す成膜室の第1開口部を遮蔽する遮蔽板を成膜室側から見た拡大概略図である。図4(a)は図2に示す成膜室の第1開口部を遮蔽する遮蔽板を成膜室側から見た拡大概略斜視図である。図4(b)は図4(a)のC−C′に沿った概略断面図である。   FIG. 4 is an enlarged schematic view of the shielding plate for shielding the first opening of the film forming chamber shown in FIG. 2 as viewed from the film forming chamber side. FIG. 4A is an enlarged schematic perspective view of the shielding plate for shielding the first opening of the film forming chamber shown in FIG. 2 as viewed from the film forming chamber side. FIG. 4B is a schematic cross-sectional view along CC ′ of FIG.

図中、4a1141は、第1開口部4a112(図2参照)の大きさに合わせ第1遮蔽板4a114に設けられたシール部材を示す。   In the figure, reference numeral 4a1141 denotes a seal member provided on the first shielding plate 4a114 in accordance with the size of the first opening 4a112 (see FIG. 2).

第1加熱蒸発室4a12(図2参照)を成膜室4a11(図2参照)から分離し移動する時、成膜室4a11(図2参照)が真空の状態で第1開口部4a112(図2参照)を第1遮蔽板4a114で閉じた後、第1気圧調整室4a19A(図2参照)を大気圧に戻すことで第1遮蔽板4a114は成膜室4a11(図2参照)側に引きつけられ分離壁4a111に密着する。この時、シール部材4a1141により成膜室4a11(図2参照)の真空度は保持することが可能となっている。   When the first heating evaporation chamber 4a12 (see FIG. 2) is separated from the film formation chamber 4a11 (see FIG. 2) and moved, the first opening 4a112 (see FIG. 2) with the film formation chamber 4a11 (see FIG. 2) in a vacuum state. After the first shielding plate 4a114 is closed, the first shielding plate 4a114 is attracted to the film forming chamber 4a11 (see FIG. 2) side by returning the first atmospheric pressure adjusting chamber 4a19A (see FIG. 2) to the atmospheric pressure. Close contact with the separation wall 4a111. At this time, the degree of vacuum of the film forming chamber 4a11 (see FIG. 2) can be maintained by the seal member 4a1141.

尚、第2遮蔽板4a117(図2参照)、第3遮蔽板4a126(図2参照)、第4遮蔽板4a136(図2参照)も本図に示される第1遮蔽板4a114と同じ様にシール部材が配設されている。   The second shielding plate 4a117 (see FIG. 2), the third shielding plate 4a126 (see FIG. 2), and the fourth shielding plate 4a136 (see FIG. 2) are also sealed in the same manner as the first shielding plate 4a114 shown in this figure. A member is disposed.

図5は図2(b)のQで示される部分の拡大概略図である。   FIG. 5 is an enlarged schematic view of a portion indicated by Q in FIG.

図中、4a12Aは第1加熱蒸発室4a12(図2参照)の外壁を示す。4a12Bは第1加熱蒸発室4a12(図2参照)の外壁4a12Aの上部の周面に形成された凸部を示す。4a11Aは成膜室4a11(図2参照)の外壁を示す。4a11Bは成膜室4a11(図2参照)の外壁4a11Aの下部の周面に形成された凹部を示す。第1加熱蒸発室4a12(図2参照)を、一旦成膜室4a11(図2参照)から分離し、再度成膜室4a11(図2参照)にセットする時、凸部4a12Bと凹部4a11Bとを合わせる様にセットすることで第1気圧調整室4a19A(図2参照)の真空度を維持することが可能となっている。   In the figure, 4a12A indicates the outer wall of the first heating evaporation chamber 4a12 (see FIG. 2). Reference numeral 4a12B denotes a protrusion formed on the upper peripheral surface of the outer wall 4a12A of the first heating evaporation chamber 4a12 (see FIG. 2). Reference numeral 4a11A denotes an outer wall of the film forming chamber 4a11 (see FIG. 2). Reference numeral 4a11B denotes a recess formed on the lower peripheral surface of the outer wall 4a11A of the film forming chamber 4a11 (see FIG. 2). When the first heating evaporation chamber 4a12 (see FIG. 2) is once separated from the film forming chamber 4a11 (see FIG. 2) and set again in the film forming chamber 4a11 (see FIG. 2), the convex portions 4a12B and the concave portions 4a11B are formed. By setting to match, it is possible to maintain the degree of vacuum of the first atmospheric pressure adjustment chamber 4a19A (see FIG. 2).

凸部4a12B及び凹部4a11Bの形状は、第1気圧調整室4a19A(図2参照)の真空度を維持することが出来れば特に限定はない。本図は凸部4a12B及び凹部4a11Bの形状が半円形の場合を示している。   The shape of the convex portion 4a12B and the concave portion 4a11B is not particularly limited as long as the degree of vacuum in the first atmospheric pressure adjustment chamber 4a19A (see FIG. 2) can be maintained. This figure has shown the case where the shape of convex part 4a12B and recessed part 4a11B is a semicircle.

凸部4a12Bの作製方法としては特に限定はなく、例えば断面形状が円形のシール部材を外壁4a12Aの上部周面に溝を作り埋め込む方法、断面形状が半円形のシール部材を外壁4a12Aの上部周面に接着する方法、外壁4a12Aの上部周面を凸型に加工し表面をシール部材で加工する方法等が挙げられる。   There is no particular limitation on the method of manufacturing the convex portion 4a12B, for example, a method of embedding a seal member having a circular cross-sectional shape in the upper peripheral surface of the outer wall 4a12A, and a method of embedding a seal member having a semicircular cross-sectional shape of the upper peripheral surface of the outer wall 4a12A. And a method of processing the upper peripheral surface of the outer wall 4a12A into a convex shape and processing the surface with a seal member.

凹部4a11Bの作製方法としては特に限定はなく、凸部4a12Bの形状に合わせた凹部を有するシール部材を外壁4a11Aの下部の周面に接着し形成する方法、外壁4a11Aの下部の周面を凸部4a12Bの形状に合わせ凹型に加工し表面をシール部材で加工する方法等が挙げられる。   There is no particular limitation on the method of manufacturing the recess 4a11B, and a method of forming a seal member having a recess matched to the shape of the protrusion 4a12B on the peripheral surface of the lower part of the outer wall 4a11A, and the peripheral surface of the lower part of the outer wall 4a11A are convex. Examples include a method of processing into a concave shape in accordance with the shape of 4a12B and processing the surface with a seal member.

図6は図2に示す気相成膜ユニットを使用して、成膜を連続して行うフロー図である。図1に示す製造工程で可撓性基材201aの上に形成された発光層の上に電子注入層形成工程で気相成膜ユニット4a1を使用して、発光層の上に連続して電子注入層を形成する方法に付き説明する。   FIG. 6 is a flowchart for continuously performing film formation using the vapor phase film forming unit shown in FIG. In the manufacturing process shown in FIG. 1, using the vapor phase film formation unit 4a1 in the electron injection layer forming step on the light emitting layer formed on the flexible substrate 201a, the electrons are continuously formed on the light emitting layer. A method for forming the injection layer will be described.

Step1は、気相成膜ユニット4a1の第2加熱蒸発室4a13を使用し、可撓性基材201aの上に形成された発光層の上に電子注入層を形成している状態を示す。この時、成膜室4a11の第1開口部4a112は第1遮蔽板4a114で閉じられた状態となっている。第1加熱蒸発室4a12の成膜室4a11からの分離は、第1開口部4a112が第1遮蔽板4a114で閉じられた状態にした後、外気導入管4a1210の弁を開き第1気圧調整室4a19Aの気圧を大気圧に戻した後、第1加熱蒸発室4a12を支えているオイルジャツキ(不図示)を下げ成膜室4a11から分離し、移動用レール4a14に沿って移動する。分離した第1加熱蒸発室4a12では、以下に示す手順で次ぎの電子注入層の成膜の準備が行われる。
1)排気管4a121(図2参照)に繋げられている真空ポンプ及び不活性ガス導入管4a123(図2参照)からの不活性ガスの導入を停止し、外気導入管4a122(図2参照)のバルブを開き第1加熱蒸発室4a12の真空を解除する。
2)真空を解除した後、セル4a12C1の掃除と電子注入層形成用の成膜原料の追加、第1加熱蒸発室4a12内の掃除を行う。この後、第3開口部4a125を第3遮蔽板4a126で閉じ、排気管4a121(図2参照)に繋げられている真空ポンプを稼動して成膜室4a11の真空度に合わせ、不活性ガス導入管4a123(図2参照)からの不活性ガスの導入を行う。
3)セル4a12C1に入っている成膜原料の加熱が行われる。セル4a12C1の開口部は調整板4a12C3を移動し閉じた状態とする。
Step 1 shows a state where the second heating evaporation chamber 4a13 of the vapor phase film forming unit 4a1 is used and the electron injection layer is formed on the light emitting layer formed on the flexible substrate 201a. At this time, the first opening 4a112 of the film forming chamber 4a11 is closed by the first shielding plate 4a114. The first heating evaporation chamber 4a12 is separated from the film formation chamber 4a11 after the first opening 4a112 is closed by the first shielding plate 4a114, the valve of the outside air introduction pipe 4a1210 is opened, and the first atmospheric pressure adjustment chamber 4a19A. After the atmospheric pressure is returned to the atmospheric pressure, the oil jacket (not shown) supporting the first heating evaporation chamber 4a12 is lowered and separated from the film forming chamber 4a11, and moved along the moving rail 4a14. In the separated first heating evaporation chamber 4a12, preparation for film formation of the next electron injection layer is performed in the following procedure.
1) The introduction of the inert gas from the vacuum pump and the inert gas introduction pipe 4a123 (see FIG. 2) connected to the exhaust pipe 4a121 (see FIG. 2) is stopped, and the outside air introduction pipe 4a122 (see FIG. 2) The valve is opened to release the vacuum in the first heating evaporation chamber 4a12.
2) After the vacuum is released, the cell 4a12C1 is cleaned, the film forming material for forming the electron injection layer is added, and the first heating evaporation chamber 4a12 is cleaned. Thereafter, the third opening 4a125 is closed by the third shielding plate 4a126, and a vacuum pump connected to the exhaust pipe 4a121 (see FIG. 2) is operated to match the degree of vacuum in the film formation chamber 4a11, and an inert gas is introduced. An inert gas is introduced from the tube 4a123 (see FIG. 2).
3) The film forming material contained in the cell 4a12C1 is heated. The opening of the cell 4a12C1 is in a closed state by moving the adjustment plate 4a12C3.

気相成膜ユニット4a1では、第2加熱蒸発室4a13と、第2気圧調整室4a19Bと、成膜室4a11との真空度を維持し、第2加熱蒸発室4a13では第4開口部4a135及び成膜室4a11の第2開口部4a113が開いた状態でマスク4a1111を介して発光層の上にパターン状に成膜され電子注入層が形成される。   In the vapor deposition unit 4a1, the degree of vacuum of the second heating evaporation chamber 4a13, the second atmospheric pressure adjustment chamber 4a19B, and the deposition chamber 4a11 is maintained, and in the second heating evaporation chamber 4a13, the fourth opening 4a135 and the component formation are maintained. In a state where the second opening 4a113 of the film chamber 4a11 is opened, a film is formed in a pattern on the light emitting layer through the mask 4a1111 to form an electron injection layer.

尚、電子注入層の成膜は可撓性基材201aに付けられたアライメントマーク201bを検出装置4a16で検出し、マスク4a1111とアライメントマーク201bとの位置合わせを行った後、可撓性基材201aの搬送を一旦停止し行われる。   The electron injection layer is formed by detecting the alignment mark 201b attached to the flexible base material 201a with the detection device 4a16, aligning the mask 4a1111 and the alignment mark 201b, and then forming the flexible base material 201a. The conveyance of 201a is temporarily stopped.

Step2は、気相成膜ユニット4a1の第2加熱蒸発室4a13の電子注入層用の成膜原料の残量が少なくなり、Step1で準備された第1加熱蒸発室4a12が成膜室4a11の第1開口部4a112側にセットされた状態を示す。第1加熱蒸発室4a12の成膜室4a11の第1開口部4a112側へのセットは以下の手順で行うことが可能となっている。
1)Step1で準備された第1加熱蒸発室4a12を移動用レール4a14に沿ってストッパーに当接する位置まで移動する。
2)ストッパーに当接した位置で、配設してあるオイルジャツキ(不図示)で第1加熱蒸発室4a12を成膜室の外壁4a11A(図5参照)と、第1加熱蒸発室4a12の外壁4a12A(図5参照)とが当接する位置まで上昇させる。この段階で第1気圧調整室4a19Aが形成される。
3)第1気圧調整室4a19Aを真空にするため外気導入管4a1210のバルブを閉じる。
4)真空ポンプを稼動し排気管4a129を介して第1気圧調整室4a19Aを成膜室4a11の真空度に合わせる。
In Step 2, the remaining amount of the film forming raw material for the electron injection layer in the second heating evaporation chamber 4a13 of the vapor phase film forming unit 4a1 decreases, and the first heating evaporation chamber 4a12 prepared in Step 1 becomes the first heating evaporation chamber 4a11 in the film forming chamber 4a11. The state set to the 1 opening part 4a112 side is shown. The first heating evaporation chamber 4a12 can be set on the first opening 4a112 side of the film forming chamber 4a11 according to the following procedure.
1) The first heating evaporation chamber 4a12 prepared in Step 1 is moved along the moving rail 4a14 to a position where it comes into contact with the stopper.
2) At the position in contact with the stopper, the first heating evaporation chamber 4a12 is moved to the outer wall 4a11A (see FIG. 5) of the film forming chamber and the outer wall 4a12A of the first heating evaporation chamber 4a12 by an oil jacket (not shown) provided. (See FIG. 5) is raised to a position where it abuts. At this stage, the first atmospheric pressure adjustment chamber 4a19A is formed.
3) The valve of the outside air introduction pipe 4a1210 is closed in order to make the first atmospheric pressure adjustment chamber 4a19A into a vacuum.
4) The vacuum pump is operated to adjust the first atmospheric pressure adjustment chamber 4a19A to the degree of vacuum of the film formation chamber 4a11 through the exhaust pipe 4a129.

一方、第2加熱蒸発室4a13の分離は次の手順で行われる。
1)セル4a13C1に入っている電子注入層用の成膜原料の残量が1回分の成膜量に不足する量に近づいた時点で成膜室4a11の第2開口部4a113が第2遮蔽板4a117を移動して閉じられる。
2)第2加熱蒸発室4a13の第4開口部4a135が第4遮蔽板4a136を移動して閉じられる。合わせてセル4a13C1の開口部が調整板4a13C3により閉じられる。
3)排気管4a139に繋がっている真空ポンプの稼動を停止するのに合わせ、外気導入管4a1310のバルブを開き第2気圧調整室4a19Bを大気圧に戻す。
4)第2加熱蒸発室4a13を支えているオイルジャツキを下げ成膜室4a11から分離し、移動用レール4a14に沿って移動する。
On the other hand, the second heating evaporation chamber 4a13 is separated by the following procedure.
1) When the remaining amount of the film forming raw material for the electron injection layer contained in the cell 4a13C1 approaches an amount that is insufficient for a single film forming amount, the second opening 4a113 of the film forming chamber 4a11 becomes the second shielding plate. 4a117 is moved and closed.
2) The fourth opening 4a135 of the second heating evaporation chamber 4a13 is closed by moving the fourth shielding plate 4a136. In addition, the opening of the cell 4a13C1 is closed by the adjustment plate 4a13C3.
3) When the operation of the vacuum pump connected to the exhaust pipe 4a139 is stopped, the valve of the outside air introduction pipe 4a1310 is opened to return the second atmospheric pressure adjustment chamber 4a19B to the atmospheric pressure.
4) The oil jacket supporting the second heating evaporation chamber 4a13 is lowered and separated from the film forming chamber 4a11, and moved along the moving rail 4a14.

第2開口部4a113が閉じられた段階で、可撓性基材201aは第1加熱蒸発室4a12で電子注入層を成膜するために搬送され、可撓性基材201aに付けられたアライメントマーク201bを検出装置4a16で検出し、マスク4a1110とアライメントマーク201bとの位置合わせが行なわれる。   When the second opening 4a113 is closed, the flexible base 201a is transported to form an electron injection layer in the first heating evaporation chamber 4a12, and an alignment mark attached to the flexible base 201a. 201b is detected by the detection device 4a16, and the alignment between the mask 4a1110 and the alignment mark 201b is performed.

Step3は、第2加熱蒸発室4a13の成膜室4a11の分離と移動が終了し、第1加熱蒸発室4a12を使用して可撓性基材201aの上に形成された発光層の上に電子注入層が形成されている状態を示している。電子注入層の形成は次の手順で行われる。
1)第1加熱蒸発室4a12の気相成膜装置4a12Cのセル4a12C1の開口部を調整板4a12C3を移動し解放する。
2)第1遮蔽板4a114を移動させて第1開口部4a112を開く。
3)第3遮蔽板4a126を移動させて第3開口部4a125を開く。
3)が終了した段階で発光層の上に電子注入層形成用の成膜がマスク4a110を介して開始される。
In Step 3, separation and movement of the film formation chamber 4a11 of the second heating evaporation chamber 4a13 are completed, and electrons are formed on the light emitting layer formed on the flexible substrate 201a using the first heating evaporation chamber 4a12. The state where the injection layer is formed is shown. The electron injection layer is formed by the following procedure.
1) Move the adjustment plate 4a12C3 to release the opening of the cell 4a12C1 of the vapor deposition apparatus 4a12C in the first heating evaporation chamber 4a12.
2) The first shielding plate 4a114 is moved to open the first opening 4a112.
3) The third shielding plate 4a126 is moved to open the third opening 4a125.
When 3) is completed, film formation for forming an electron injection layer is started on the light emitting layer through the mask 4a110.

一方、分離された第2加熱蒸発室4a13は、次の電子注入層の成膜に備えるために、Step1で示した第1加熱蒸発室4a12の手順と同じ手順で準備が行われる。図中の他の符号は図2と同義である。   On the other hand, the separated second heating evaporation chamber 4a13 is prepared in the same procedure as that of the first heating evaporation chamber 4a12 shown in Step 1 in order to prepare for the formation of the next electron injection layer. Other reference numerals in the figure are the same as those in FIG.

以下、Step1からStep3を繰り返し続けることで、発光層の上に電子注入層形成用の成膜が止めることなく、連続して行うことが可能となる。   Hereinafter, by repeating Step 1 to Step 3, it is possible to continuously perform the film formation for forming the electron injection layer on the light emitting layer without stopping.

図1に示す第2電極形成工程4bの気相成膜ユニット4b1は、図2から図6に示す電子注入層形成工程4aに使用した気相成膜ユニット4a1と同じ気相成膜ユニットであり、第2電極を連続して成膜し形成する方法も図6に示すStep1からStep3の繰り返しで可能である。   The vapor deposition unit 4b1 in the second electrode formation step 4b shown in FIG. 1 is the same vapor deposition unit as the vapor deposition unit 4a1 used in the electron injection layer formation step 4a shown in FIGS. A method of continuously forming the second electrode by film formation is also possible by repeating Step 1 to Step 3 shown in FIG.

図7は可撓性基材に対して直列に2つの気相成膜ユニットを配置した図1に示す電子注入層形成工程の概略斜視図である。図2に示す電子注入層形成工程との違いは次のとおりである。図2に示す電子注入層形成工程は、1つの成膜室に第1加熱蒸発室と、第2加熱蒸発室とで構成され、第1加熱蒸発室と、第2加熱蒸発室とが、成膜室の真空を維持した状態で分離して移動し、再び成膜室にセットすることが可能な気相成膜ユニットを使用している。これに対して、本図に示す電子注入層形成工程は、成膜室と加熱蒸発室とが一対で構成され、成膜室の真空を維持した状態で加熱蒸発室を成膜室から分離して移動し、再び成膜室にセットすることが可能な気相成膜ユニットを可撓性基材に対して直列に2つ配置し使用していることである。   FIG. 7 is a schematic perspective view of the electron injection layer forming step shown in FIG. 1 in which two vapor phase film forming units are arranged in series with respect to the flexible substrate. The difference from the electron injection layer forming step shown in FIG. 2 is as follows. The electron injection layer forming step shown in FIG. 2 is composed of a first heating evaporation chamber and a second heating evaporation chamber in one film forming chamber, and the first heating evaporation chamber and the second heating evaporation chamber are formed. A vapor phase film forming unit is used which can be separated and moved while maintaining a vacuum in the film chamber and set in the film forming chamber again. In contrast, in the electron injection layer forming process shown in this figure, the film forming chamber and the heating evaporation chamber are configured as a pair, and the heating evaporation chamber is separated from the film forming chamber while maintaining the vacuum of the film forming chamber. Two vapor phase film forming units that can be moved and set again in the film forming chamber are used in series with respect to the flexible substrate.

図中、4a′は電子注入層形成工程を示す。電子注入層形成工程4a′は、可撓性基材201aの搬送方向(図中の矢印方向)に直列に配設されている第1気相成膜ユニット4a′1と、第2気相成膜ユニット4a′2を使用している。第1気相成膜ユニット4a′1と、第2気相成膜ユニット4a′2とを交互に使用することで図2に示す気相成膜ユニットと同様に連続して成膜することが可能となっている。   In the figure, 4a 'indicates an electron injection layer forming step. The electron injection layer forming step 4a ′ includes a first vapor deposition unit 4a′1 arranged in series in the transport direction (arrow direction in the drawing) of the flexible substrate 201a, and the second vapor deposition unit 4a ′. The membrane unit 4a'2 is used. By alternately using the first vapor deposition unit 4a′1 and the second vapor deposition unit 4a′2, it is possible to continuously form films as in the vapor deposition unit shown in FIG. It is possible.

気相成膜ユニット4a′1は、成膜室4a′11と、加熱蒸発室4a′12と、気圧調整室4a′19(図8参照)と移動用レール4a′13とを有している。   The vapor deposition unit 4a′1 includes a deposition chamber 4a′11, a heating evaporation chamber 4a′12, an atmospheric pressure adjustment chamber 4a′19 (see FIG. 8), and a moving rail 4a′13. .

加熱蒸発室4a′12は成膜室4a′11から分離し、移動用レール4a′13に沿って移動(図中の矢印方向)し、再び移動用レール4a′13に沿って移動(図中の矢印方向)し成膜室4a′11にセットすることが可能となっている。   The heating evaporation chamber 4a'12 is separated from the film forming chamber 4a'11, moves along the moving rail 4a'13 (in the direction of the arrow in the figure), and moves again along the moving rail 4a'13 (in the figure). And can be set in the film forming chamber 4a'11.

移動用レール4a′13の成膜室4a′11側には、加熱蒸発室4a′12を成膜室4a′11にセットする時に、加熱蒸発室4a′12と、成膜室4a′11との位置合わせを容易にするため定位置にストッパー(不図示)が配設されており、定位置で加熱蒸発室4a′12が停止した後、上昇手段(不図示)(例えば、オイルジャッキ、エアージャッキ等)で加熱蒸発室4a′12を上昇させて成膜室4a′11にセットすることが可能となっている。   When the heating evaporation chamber 4a′12 is set in the film formation chamber 4a′11 on the side of the film formation chamber 4a′11 of the moving rail 4a′13, the heating evaporation chamber 4a′12, the film formation chamber 4a′11, In order to facilitate positioning, a stopper (not shown) is disposed at a fixed position, and after the heating evaporation chamber 4a'12 stops at the fixed position, a rising means (not shown) (for example, oil jack, air) The heating evaporation chamber 4a'12 can be raised by a jack or the like and set in the film formation chamber 4a'11.

4a′14は成膜室4a′11の可撓性基材201aの入る側と出る側に配設されたエアーツーバキュームコネクターを示し、これにより可撓性基材201aの搬送時の成膜室4a′11の真空度が維持出来る様になっている。   Reference numeral 4a′14 denotes an air-to-vacuum connector disposed on the side where the flexible base material 201a enters and the side where the flexible base material 201a enters, thereby forming the film formation chamber when the flexible base material 201a is conveyed. The vacuum degree of 4a'11 can be maintained.

4a′15は成膜室4a′11に配設された検出装置を示す。検出装置4a′15により、可撓性基材201aの上に形成されている第1電極の位置を示すアライメントマーク201bを検出し、検出装置4a′15の情報に基づき、成膜室4a′11内のマスクとの位置合わせを行い、可撓性基材201aの搬送を止めて成膜する様になっている。   Reference numeral 4a'15 denotes a detection device disposed in the film forming chamber 4a'11. The detection device 4a′15 detects the alignment mark 201b indicating the position of the first electrode formed on the flexible substrate 201a, and based on the information of the detection device 4a′15, the film formation chamber 4a′11. The film is aligned with the inner mask to stop the conveyance of the flexible base material 201a for film formation.

4a′16は成膜室4a′11内を真空にするための排気管を示し、真空ポンプ(不図示)に繋がっている。   Reference numeral 4a'16 denotes an exhaust pipe for evacuating the film forming chamber 4a'11, which is connected to a vacuum pump (not shown).

4a′17は成膜室4a′11内の真空状態を解除するための外気導入管を示し、途中に開閉バルブ(不図示)が配設されている。   Reference numeral 4a'17 denotes an outside air introduction pipe for releasing the vacuum state in the film forming chamber 4a'11, and an open / close valve (not shown) is provided on the way.

4a′121は加熱蒸発室4a′12に配設された排気管を示し、加熱蒸発室4a′12内を真空状態にするため真空ポンプへ繋がっている。   Reference numeral 4a'121 denotes an exhaust pipe disposed in the heating evaporation chamber 4a'12, which is connected to a vacuum pump for making the inside of the heating evaporation chamber 4a'12 in a vacuum state.

4a′122は加熱蒸発室4a′12の掃除、成膜原料の交換等の時、加熱蒸発室4a′12内の真空状態を解除するための外気導入管を示し、途中に開閉バルブ(不図示)が配設されている。   Reference numeral 4a′122 denotes an outside air introduction pipe for releasing the vacuum state in the heating evaporation chamber 4a′12 when cleaning the heating evaporation chamber 4a′12, replacing the film forming raw material, and the like. ) Is arranged.

4a′123は成膜原料の酸化を防止するための不活性ガス導入手段の不活性ガス導入管を示し、途中に配設した開閉バルブ(不図示)を介して不活性ガスタンクへ繋がっている。不活性ガスとしては、図2に示す気相成膜ユニット4a1に使用する不活性ガスと同じである。   Reference numeral 4a'123 denotes an inert gas introduction pipe of an inert gas introduction means for preventing the oxidation of the film forming raw material, and it is connected to an inert gas tank via an open / close valve (not shown) arranged in the middle. The inert gas is the same as the inert gas used for the vapor deposition unit 4a1 shown in FIG.

4a′129は気圧調整室4a′19(図8参照)を真空にする排気管を示し、真空ポンプに繋がっている。   Reference numeral 4a'129 denotes an exhaust pipe for evacuating the atmospheric pressure adjusting chamber 4a'19 (see FIG. 8), which is connected to a vacuum pump.

4a′1210は気圧調整室4a′19(図8参照)を大気圧に戻すための外気導入管を示し、途中に開閉バルブ(不図示)が配設されている。   Reference numeral 4a'1210 denotes an outside air introduction pipe for returning the atmospheric pressure adjusting chamber 4a'19 (see FIG. 8) to the atmospheric pressure, and an open / close valve (not shown) is provided on the way.

第2気相成膜ユニット4a′2の構成は第1気相成膜ユニット4a′1と同じであるため説明は省略する。   Since the configuration of the second vapor deposition unit 4a'2 is the same as that of the first vapor deposition unit 4a'1, description thereof will be omitted.

図7に示す第1気相成膜ユニット4a′1、第2気相成膜ユニット4a′2で可撓性基材201aの搬送には図3に示される搬送ロールが使用されている。   A transport roll shown in FIG. 3 is used to transport the flexible substrate 201a in the first vapor deposition unit 4a′1 and the second vapor deposition unit 4a′2 shown in FIG.

図8は図7に示す第1気相成膜ユニット4a′1のG−G′に沿った拡大概略断面図である。尚、第2気相成膜ユニット4a′2の内部の構成は本図に示す第1気相成膜ユニット4a′1の内部の構成と同じであるため省略する。   FIG. 8 is an enlarged schematic cross-sectional view taken along the line GG ′ of the first vapor deposition unit 4a′1 shown in FIG. The internal configuration of the second vapor deposition unit 4a′2 is the same as the internal configuration of the first vapor deposition unit 4a′1 shown in FIG.

図中、4a′111は第1開口部4a′112を有し、成膜室4a′11と加熱蒸発室4a′12とを分離する分離壁を示す。4a′113は第1開口部4a′112の第1遮蔽板を示す。第1遮蔽板4a′113はボールネジシャフト4a′114に取り付けられており、ボールネジシャフト4a′114の回転により第1遮蔽板4a′113を移動(図中の矢印方向)させることで第1開口部4a′112の開閉を可能にしている。第1遮蔽板4a′113の構造は図4に示す遮蔽板と同じ構造となっている。本図は第1開口部4a′112が閉じた状態を示している。4a′115はボールネジシャフト4a′114の回転用のモーターを示す。   In the figure, 4a'111 has a first opening 4a'112, and shows a separation wall that separates the film forming chamber 4a'11 and the heating evaporation chamber 4a'12. Reference numeral 4a'113 denotes a first shielding plate of the first opening 4a'112. The first shielding plate 4a'113 is attached to the ball screw shaft 4a'114, and the first opening portion is moved by moving the first shielding plate 4a'113 by the rotation of the ball screw shaft 4a'114 (in the direction of the arrow in the figure). 4a'112 can be opened and closed. The structure of the first shielding plate 4a′113 is the same as that of the shielding plate shown in FIG. This figure shows a state in which the first opening 4a'112 is closed. 4a'115 represents a motor for rotating the ball screw shaft 4a'114.

4a′116は成膜室4a′11内に、第1開口部4a′112と対向する位置に配設されたマスクを示す。   Reference numeral 4a′116 denotes a mask disposed in the film forming chamber 4a′11 at a position facing the first opening 4a′112.

4a′12Cは気相成膜装置を示し、成膜原料を入れ加熱するセル4a′12C1と、載置台4a′12C2と、セル4a′12C1の開口部の面積を調整する調整板4a′12C3とを有している。セル4a12C1の加熱手段としては図2(b)に示すセル4a12C1の加熱手段と同じである。   Reference numeral 4a'12C denotes a vapor phase film forming apparatus, which includes a cell 4a'12C1 for placing and heating a film forming material, a mounting table 4a'12C2, and an adjustment plate 4a'12C3 for adjusting the area of the opening of the cell 4a'12C1 have. The heating means for the cell 4a12C1 is the same as the heating means for the cell 4a12C1 shown in FIG.

4a′124は第2開口部4a′125を有し、加熱蒸発室4a′12と成膜室4a′11とを分離する分離壁を示す。4a′19は分離壁4a′124と、分離壁4a′111と、成膜室4a′11の外壁4a′117と、加熱蒸発室4a′12の外壁4a′1211とから構成された気圧調整室を示す。外壁4a′117と外壁4a′1211との接合面は図5に示す様になっている。   4a'124 has a second opening 4a'125, and shows a separation wall that separates the heating evaporation chamber 4a'12 and the film formation chamber 4a'11. 4a'19 is an atmospheric pressure adjusting chamber composed of a separation wall 4a'124, a separation wall 4a'111, an outer wall 4a'117 of the film forming chamber 4a'11, and an outer wall 4a'1211 of the heating evaporation chamber 4a'12. Indicates. The joint surface between the outer wall 4a'117 and the outer wall 4a'1211 is as shown in FIG.

4a′126は第2開口部4a′125の第2遮蔽板を示す。第2遮蔽板4a′126はボールネジシャフト4a′127に取り付けられており、ボールネジシャフト4a′127の回転により第2遮蔽板4a′126を移動(図中の矢印方向)させることで第2開口部4a′125の開閉を可能にしている。本図は第2開口部4a′125が閉じられた状態を示している。4a′128はボールネジシャフト4a′127の回転用のモーターを示す。   Reference numeral 4a'126 denotes a second shielding plate of the second opening 4a'125. The second shielding plate 4a'126 is attached to the ball screw shaft 4a'127, and the second opening portion is moved by moving the second shielding plate 4a'126 (in the direction of the arrow in the figure) by the rotation of the ball screw shaft 4a'127. 4a'125 can be opened and closed. This figure has shown the state which 2nd opening part 4a'125 was closed. Reference numeral 4a'128 denotes a motor for rotating the ball screw shaft 4a'127.

第1遮蔽板4a′113及び第2遮蔽板4a′126の構造は図4に示す第1遮蔽板4a114の構造と同じになっている。   The structure of the first shielding plate 4a'113 and the second shielding plate 4a'126 is the same as the structure of the first shielding plate 4a114 shown in FIG.

次に図7に示す電子注入層形成工程4a′で第1気相成膜ユニット4a′1により可撓性基体の上に形成されている発光層の上にマスクを介して電子注入層の成膜が行われている状態から、図8に示す第1気相成膜ユニット4a′1と、第2気相成膜ユニット4a′2を使用して連続して電子注入層を成膜する手順に付き説明する。
Step1:第2気相成膜ユニット4a′2で成膜室の真空を維持した状態で加熱蒸発室が分離され、加熱蒸発室の清掃と電子注入層用成膜原料の補充が行われる。
Step2:第2気相成膜ユニット4a′2の加熱蒸発室を移動し成膜室にセットし、加熱蒸発室の気圧調整、電子注入層用成膜原料の加熱、気圧調整室の気圧調整を行う。
Step3:第1気相成膜ユニット4a′1での成膜が中止され、加熱蒸発室4a′12が成膜室4a′11の真空を維持した状態で成膜室4a′11から分離される。
Step4:第1気相成膜ユニット4a′1の成膜が中止した時点で、準備された第2気相成膜ユニット4a′2の成膜室の開口部、加熱蒸発室の開口部、セルの開口部が開けられ電子注入層の成膜がマスクを介して開始される。
Next, in the electron injection layer forming step 4a ′ shown in FIG. 7, the electron injection layer is formed on the light emitting layer formed on the flexible substrate by the first vapor deposition unit 4a′1 through a mask. Procedure for depositing an electron injection layer in succession using the first vapor deposition unit 4a′1 and the second vapor deposition unit 4a′2 shown in FIG. The explanation is attached to.
Step 1: The heating evaporation chamber is separated in the second vapor phase film forming unit 4a'2 while maintaining the vacuum of the film forming chamber, and the heating evaporation chamber is cleaned and the film forming material for the electron injection layer is replenished.
Step 2: Move the heating evaporation chamber of the second vapor phase film forming unit 4a'2 and set it in the film forming chamber. Adjust the pressure in the heating evaporation chamber, heat the film forming raw material for the electron injection layer, and adjust the pressure in the pressure adjusting chamber. Do.
Step 3: Film formation in the first vapor deposition unit 4a′1 is stopped, and the heating evaporation chamber 4a′12 is separated from the film formation chamber 4a′11 while maintaining the vacuum of the film formation chamber 4a′11. .
Step 4: When the film formation of the first vapor deposition unit 4a'1 is stopped, the opening of the film formation chamber of the prepared second vapor deposition unit 4a'2, the opening of the heating evaporation chamber, the cell Are opened, and the formation of the electron injection layer is started through the mask.

以降、Step1からStep4を繰り返すことで連続して成膜を行うことが可能となる。   Thereafter, film formation can be continuously performed by repeating Step 1 to Step 4.

加熱蒸発室の分離、分離した加熱蒸発室の成膜の準備、加熱蒸発室の成膜室へのセット、及び電子注入層の成膜の具体的な手順を以下に示す。   Specific procedures for separation of the heating evaporation chamber, preparation of film formation of the separated heating evaporation chamber, setting of the heating evaporation chamber to the film formation chamber, and film formation of the electron injection layer are shown below.

(加熱蒸発室4a′12の分離)
1)セル4a′12C1に入っている電子注入層用の成膜原料の残量が1回分の成膜量に不足する量に近づいた時点で第1開口部4a′112が第1遮蔽板4a′113を移動して閉じられる。第1開口部4a′112が第1遮蔽板4a′113で閉じることで成膜室4a′11は真空を維持する状態となっている。
2)加熱蒸発室4a′12の第2開口部4a′125が第2遮蔽板4a′126を移動して閉じられる。合わせてセル4a′12C1の開口部が調整板4a′12C3により閉じられる。
3)気圧調整室4a′19の排気管4a′129に繋がっている真空ポンプの稼動を停止するのに合わせ、外気導入管4a′1210のバルブを開き気圧調整室4a′19を大気圧に戻す。
4)加熱蒸発室4a′12を支えているオイルジャツキ(不図示)を下げ、加熱蒸発室4a′12を成膜室4a′11から分離し、移動用レール4a′13に沿って移動する。
(Separation of heating evaporation chamber 4a'12)
1) When the remaining amount of the film forming raw material for the electron injection layer contained in the cell 4a'12C1 approaches an amount that is insufficient for the film forming amount for one time, the first opening 4a'112 is formed in the first shielding plate 4a. '113 is moved and closed. The film forming chamber 4a′11 is in a state of maintaining a vacuum by closing the first opening 4a′112 with the first shielding plate 4a′113.
2) The second opening 4a′125 of the heating evaporation chamber 4a′12 is closed by moving the second shielding plate 4a′126. At the same time, the opening of the cell 4a'12C1 is closed by the adjusting plate 4a'12C3.
3) When the operation of the vacuum pump connected to the exhaust pipe 4a'129 of the atmospheric pressure adjustment chamber 4a'19 is stopped, the valve of the outside air introduction pipe 4a'1210 is opened to return the atmospheric pressure adjustment chamber 4a'19 to atmospheric pressure. .
4) The oil jacket (not shown) supporting the heating evaporation chamber 4a'12 is lowered, the heating evaporation chamber 4a'12 is separated from the film forming chamber 4a'11, and moved along the moving rail 4a'13.

(分離した加熱蒸発室4a′12の成膜の準備)
1)加熱蒸発室4a′12の排気管4a′121(図7参照)に繋げられている真空ポンプ及び不活性ガス導入管4a′123(図7参照)からの不活性ガスの導入を停止し、外気導入管4a122(図7参照)のバルブを開き加熱蒸発室4a′12を大気圧に戻す。
2)大気圧に戻した後、セル4a′12C1の掃除と電子注入層用の成膜原料の補充、加熱蒸発室4a′12内の掃除を行う。この後、第2開口部4a′125を第2遮蔽板4a′126で閉じ、排気管4a′121(図7参照)に繋げられている真空ポンプを稼動して成膜室4a′11の真空度に合わせ、不活性ガス導入管4a′123(図7参照)からの不活性ガスの導入を行う。
3)セル4a′12C1に入っている電子注入層用の成膜原料の加熱が行われる。セル4a′12C1の開口部は調整板4a′12C3を移動し閉じた状態とする。この後、第2気相成膜ユニット4a′2の成膜状況に応じて加熱蒸発室4a′12を成膜室4a′11にセットするため移動用レール4a′13に沿って移動する。
(Preparation for film formation of separated heating evaporation chamber 4a'12)
1) Stop the introduction of the inert gas from the vacuum pump connected to the exhaust pipe 4a′121 (see FIG. 7) and the inert gas introduction pipe 4a′123 (see FIG. 7) of the heating evaporation chamber 4a′12. Then, the valve of the outside air introduction pipe 4a122 (see FIG. 7) is opened to return the heating evaporation chamber 4a'12 to atmospheric pressure.
2) After returning to atmospheric pressure, the cell 4a'12C1 is cleaned, the film forming material for the electron injection layer is replenished, and the heating evaporation chamber 4a'12 is cleaned. Thereafter, the second opening 4a′125 is closed by the second shielding plate 4a′126, and the vacuum pump connected to the exhaust pipe 4a′121 (see FIG. 7) is operated to vacuum the film formation chamber 4a′11. The inert gas is introduced from the inert gas introduction pipe 4a′123 (see FIG. 7) according to the degree.
3) The film-forming raw material for the electron injection layer contained in the cell 4a'12C1 is heated. The opening of the cell 4a′12C1 is moved to close the adjustment plate 4a′12C3. Thereafter, the heat evaporation chamber 4a′12 is moved along the moving rail 4a′13 in order to set the heating evaporation chamber 4a′12 in the film formation chamber 4a′11 according to the film formation state of the second vapor phase film formation unit 4a′2.

(加熱蒸発室4a′12の成膜室4a′11へのセット)
1)加熱蒸発室4a′12の清掃、セル4a′12C1への電子注入層用の成膜原料の補充が終了し真空状態に保たれた加熱蒸発室4a′12を移動用レール4a′13に沿ってストッパーに当接する位置まで移動する。
2)ストッパーに当接した位置で、配設してあるオイルジャツキで加熱蒸発室4a′12を、成膜室の外壁4a′117と、第1加熱蒸発室4a′12の外壁4a′1211とが当接する位置まで上昇させる(図5参照)。この段階で気圧調整室4a′19が形成される。
3)気圧調整室4a′19を真空にするため外気導入管4a′1210のバルブを閉じる。
4)真空ポンプを稼動し排気管4a′129を介して排気し気圧調整室4a′19を成膜室4a′11の真空度に合わせる。この後、第2気相成膜ユニット4a′2での電子注入層の成膜が終了し、可撓性基材201aとマスクとの位置合わせが終了した時点で第1気相成膜ユニット4a′1での電子注入層の成膜が開始される。
(Set of heating evaporation chamber 4a'12 to film formation chamber 4a'11)
1) Cleaning the heating evaporation chamber 4a'12 and replenishing the cell 4a'12C1 with the replenishment of the film forming raw material for the electron injection layer, the heating evaporation chamber 4a'12 kept in a vacuum state is moved to the moving rail 4a'13. And move to the position where it comes into contact with the stopper.
2) At the position in contact with the stopper, the heating evaporation chamber 4a'12 is arranged with the oil jacket provided, the outer wall 4a'117 of the film forming chamber, and the outer wall 4a'1211 of the first heating evaporation chamber 4a'12. The position is raised to the contact position (see FIG. 5). At this stage, the atmospheric pressure adjustment chamber 4a'19 is formed.
3) The valve of the outside air introduction pipe 4a′1210 is closed in order to make the pressure adjusting chamber 4a′19 into a vacuum.
4) The vacuum pump is operated and exhausted through the exhaust pipe 4a'129, and the pressure adjusting chamber 4a'19 is adjusted to the degree of vacuum of the film forming chamber 4a'11. Thereafter, when the film formation of the electron injection layer in the second vapor deposition unit 4a′2 is completed and the alignment between the flexible substrate 201a and the mask is completed, the first vapor deposition unit 4a. The film formation of the electron injection layer at '1 is started.

(電子注入層の成膜)
1)可撓性基材201aとマスクとの位置合わせ
第1開口部4a′112が閉じられた段階で、可撓性基材201aは第2気相成膜ユニット4a′2で電子注入層を成膜するために第2気相成膜ユニット4a′2に搬送する。搬送に伴い、可撓性基材201aに付けられたアライメントマーク201bを第2気相成膜ユニット4a′2に配設されている検出装置で検出し、第2気相成膜ユニット4a′2の成膜室に配設されているマスクとアライメントマーク201bとの位置合わせが行なわれる。
2)加熱蒸発室4a′12のセル4a′12C1の開口部を調整板4a′12C3を移動し解放する。
3)第1遮蔽板4a′113を移動させて第1開口部4a′112を開く。
4)第2遮蔽板4a′126を移動させて第2開口部4a′125を開く。
4)が終了した段階で発光層の上に電子注入層形成用の成膜がマスク4a′116を介して開始される。
(Deposition of electron injection layer)
1) Positioning of flexible substrate 201a and mask At the stage where the first opening 4a'112 is closed, the flexible substrate 201a forms an electron injection layer in the second vapor deposition unit 4a'2. In order to form a film, it is transferred to the second vapor phase film forming unit 4a'2. Along with the conveyance, the alignment mark 201b attached to the flexible substrate 201a is detected by the detection device provided in the second vapor deposition unit 4a'2, and the second vapor deposition unit 4a'2 is detected. The alignment of the mask disposed in the film forming chamber and the alignment mark 201b is performed.
2) Move the adjustment plate 4a'12C3 to release the opening of the cell 4a'12C1 of the heating evaporation chamber 4a'12.
3) The first shielding plate 4a′113 is moved to open the first opening 4a′112.
4) Open the second opening 4a'125 by moving the second shielding plate 4a'126.
When 4) is completed, film formation for forming an electron injection layer is started on the light emitting layer through the mask 4a'116.

図1に示す第2電極形成工程4bの気相成膜ユニット4b1は、図7、図8に示す電子注入層形成工程4a′に使用した第1気相成膜ユニット4a′1と同じ気相成膜ユニットが使用することが可能である。又、第2電極を連続して成膜し形成する方法も電子注入層の成膜と同じ方法で可能である。   The vapor deposition unit 4b1 in the second electrode formation step 4b shown in FIG. 1 is the same vapor phase as the first vapor deposition unit 4a′1 used in the electron injection layer formation step 4a ′ shown in FIGS. A film forming unit can be used. Further, the second electrode can be continuously formed and formed by the same method as the formation of the electron injection layer.

図9は交換用の加熱蒸発室を有する気相成膜ユニットを使用した図1に示す電子注入層形成工程の概略図である。図9(a)は交換用の加熱蒸発室を有する気相成膜ユニットを使用した図1に示す電子注入層形成工程の概略斜視図である。図9(b)は図9(a)の概略平面図である。   FIG. 9 is a schematic view of the electron injection layer forming step shown in FIG. 1 using a vapor phase film forming unit having a replacement heating evaporation chamber. FIG. 9A is a schematic perspective view of the electron injection layer forming step shown in FIG. 1 using a vapor phase film forming unit having a replacement heating evaporation chamber. FIG. 9B is a schematic plan view of FIG.

図2に示す電子注入層形成工程との違いは次のとおりである。図2に示す電子注入層形成工程は、1つの成膜室に第1加熱蒸発室と、第2加熱蒸発室とで構成され、第1加熱蒸発室と、第2加熱蒸発室とが、成膜室の真空を維持した状態で分離して移動し、再び成膜室にセットすることが可能な気相成膜ユニットを使用している。これに対して、本図に示す電子注入層形成工程4a″は、成膜室と加熱蒸発室とが一対で構成され、成膜室の真空を維持した状態で加熱蒸発室を成膜室から分離して移動し、交換用の加熱蒸発室を成膜室にセットすることが可能な気相成膜ユニットを使用していることである。   The difference from the electron injection layer forming step shown in FIG. 2 is as follows. The electron injection layer forming step shown in FIG. 2 is composed of a first heating evaporation chamber and a second heating evaporation chamber in one film forming chamber, and the first heating evaporation chamber and the second heating evaporation chamber are formed. A vapor phase film forming unit is used which can be separated and moved while maintaining a vacuum in the film chamber and set in the film forming chamber again. On the other hand, in the electron injection layer forming step 4a ″ shown in this figure, the film forming chamber and the heating evaporation chamber are configured as a pair, and the heating evaporation chamber is removed from the film forming chamber while maintaining the vacuum of the film forming chamber. This means that a vapor phase film forming unit is used that can move separately and set a replacement heating evaporation chamber in the film forming chamber.

図中、4a″1は気相成膜ユニットを示す。気相成膜ユニット4a″1は、成膜室4a″11と、加熱蒸発室4a″12と、交換用の加熱蒸発室4a″13と気圧調整室4a′19(図8参照)と移動用レール4a″14とを有している。加熱蒸発室4a″12と、交換用の加熱蒸発室4a″13とは移動用レール4a″14に沿って移動(図中の矢印方向)することが可能となっており、加熱蒸発室4a″12と、交換用の加熱蒸発室4a″13とを交互に使用することで図2に示す気相成膜ユニットと同様に連続して成膜することが可能となっている。   In the figure, 4a ″ 1 represents a vapor deposition unit. The vapor deposition unit 4a ″ 1 includes a deposition chamber 4a ″ 11, a heating evaporation chamber 4a ″ 12, and a replacement heating evaporation chamber 4a ″ 13. And a pressure adjusting chamber 4a'19 (see FIG. 8) and a moving rail 4a "14. The heating evaporation chamber 4a ″ 12 and the replacement heating evaporation chamber 4a ″ 13 can move along the moving rail 4a ″ 14 (in the direction of the arrow in the figure), and the heating evaporation chamber 4a ″. 12 and the replacement heating evaporation chamber 4a ″ 13 can be used alternately to form a film continuously as in the vapor phase film forming unit shown in FIG.

本図に示す気相成膜ユニット4a″1の構成は図7に示す気相成膜ユニット4a′1と同じであるため詳細な報告は省略する。   Since the configuration of the vapor deposition unit 4a ″ 1 shown in this figure is the same as that of the vapor deposition unit 4a′1 shown in FIG. 7, a detailed report is omitted.

次に図9に示す気相成膜ユニット4a″1により可撓性基体の上に形成されている発光層の上にマスクを介して電子注入層の成膜が行われている状態から、加熱蒸発室4a″12と、交換用の加熱蒸発室4a″13を使用して連続して電子注入層を成膜する手順に付き説明する。
Step1:気相成膜ユニット4a″1で成膜室の真空を維持した状態で加熱蒸発室4a″12が分離され、加熱蒸発室4a″12の清掃と電子注入層用成膜原料の補充が行われる。
Step2:加熱蒸発室4a″12の分離に合わせ、予め、清掃、電子注入層用成膜原料の補充、加熱、気圧調整を行った交換用の加熱蒸発室4a″13を移動し成膜室にセットし、気圧調整室の気圧調整を行う。
Step3:加熱蒸発室4a″12の分離に合わせ、可撓性基体を次の成膜を行う位置とマスクの位置とを合わせ可撓性基体の搬送を停止する。
Step4:成膜室の開口部、加熱蒸発室の開口部、セルの開口部が開けられ電子注入層の成膜がマスクを介して開始される。
Next, from the state where the electron injection layer is formed on the light emitting layer formed on the flexible substrate by the vapor phase film forming unit 4a ″ 1 shown in FIG. A procedure for continuously forming the electron injection layer using the evaporation chamber 4a ″ 12 and the replacement heating evaporation chamber 4a ″ 13 will be described.
Step 1: The heating evaporation chamber 4a ″ 12 is separated while the vapor deposition unit 4a ″ 1 maintains the vacuum of the film formation chamber, and the heating evaporation chamber 4a ″ 12 is cleaned and the film forming raw material for the electron injection layer is replenished. Done.
Step 2: In accordance with the separation of the heating evaporation chamber 4a ″ 12, the heating evaporation chamber 4a ″ 13 for replacement that has been cleaned, replenished with the film forming raw material for the electron injection layer, heated, and adjusted in pressure is moved to the film forming chamber. Set and adjust the pressure in the pressure adjustment chamber.
Step 3: In accordance with the separation of the heating evaporation chamber 4a ″ 12, the position of the next film formation of the flexible substrate and the position of the mask are matched, and the conveyance of the flexible substrate is stopped.
Step 4: The opening of the film forming chamber, the opening of the heating evaporation chamber, and the opening of the cell are opened, and the film formation of the electron injection layer is started through the mask.

以降、Step1からStep4を繰り返すことで連続して成膜を行うことが可能となる。尚、加熱蒸発室の分離、分離した加熱蒸発室の成膜の準備、加熱蒸発室の成膜室へのセット、及び電子注入層の成膜の具体的な手順は図8に示す第1気相成膜ユニット4a′1の場合と同じである。   Thereafter, film formation can be continuously performed by repeating Step 1 to Step 4. The specific procedure for separation of the heating evaporation chamber, preparation of film formation of the separated heating evaporation chamber, setting of the heating evaporation chamber to the film formation chamber, and film formation of the electron injection layer is shown in FIG. This is the same as in the case of the phase film forming unit 4a′1.

尚、本発明の有機EL素子の製造方法に使用する材料は、国際公開第06/100868号パンフレット、特開2006−294536号公報、特開2007−73332公報等に記載されている公知の材料を使用することが可能である。   In addition, the material used for the manufacturing method of the organic EL element of this invention is a well-known material described in the international publication 06/100908 pamphlet, Unexamined-Japanese-Patent No. 2006-294536, Unexamined-Japanese-Patent No. 2007-73332 etc. It is possible to use.

可撓性基材の上に少なくとも、第1電極と、少なくとも1層の有機機能層と、第2電極とを有する有機EL素子をウェット成膜工程と、ドライ成膜工程とを有する製造工程でロールツーロール方式により製造する時、ドライ成膜工程に図2から図9に示す気相成膜ユニットを使用し、成膜を連続して行うことで次の効果が挙げられる。
1.従来、ロールツーロール方式による生産効率の向上は、成膜原料の補充に伴うドライ成膜工程での停滞が律速であったが、成膜原料の補充に伴うドライ成膜工程での成膜室、加熱蒸発室全体の大気開放による停滞がなくなることで成膜室を常に真空下に置くことが出来、ロールツーロール方式による生産効率の向上が可能となった。
2.成膜原料の補充に伴うドライ成膜工程での停滞がなくなり、ウェット成膜工程とドライ成膜工程とが分断することなく、アキュームレータやリーダーベースの連結によるわずかな加熱蒸着室の切替え時間を付与するだけで連続して成膜が行うことが出来、ロールツーロール方式による本来の一貫生産が可能となり、生産効率の向上が可能となった。
3.成膜原料の量に影響されることなく、且つ加熱蒸発室の汚れも成膜原料の補充の時に清掃されるため加熱蒸発室からの異物の付着がなくなり安定した成膜が連続して行うことが可能となり、安定した性能の有機EL素子の製造が可能となった。
4.成膜中の加熱蒸発室の緊急のトラブルに対してもアキュームレータを活用して予備の加熱蒸着室に切替えることが出来るため、他の材料種の加熱蒸着室と停止したり、他の材料種の成膜室を大気開放する必要がなく、生産再開までの時間を大幅に短縮することが可能となり、工程の安定的な稼動が可能となった。
An organic EL device having at least a first electrode, at least one organic functional layer, and a second electrode on a flexible substrate is a manufacturing process having a wet film forming process and a dry film forming process. When manufacturing by the roll-to-roll method, the following effects can be obtained by using the vapor-phase film forming unit shown in FIGS.
1. Conventionally, the improvement in production efficiency by the roll-to-roll method has been rate-determined in the dry film forming process accompanying the replenishment of film forming materials, but the film forming chamber in the dry film forming process accompanying the replenishment of film forming materials. Since the stagnation of the entire heating evaporation chamber due to the release of the atmosphere is eliminated, the deposition chamber can always be placed under vacuum, and the production efficiency can be improved by the roll-to-roll method.
2. There is no stagnation in the dry film formation process due to the replenishment of film forming materials, and the wet film formation process and the dry film formation process are not separated. The film can be continuously formed just by doing this, and the original integrated production by the roll-to-roll method is possible, and the production efficiency can be improved.
3. Without being affected by the amount of film forming raw material, dirt in the heating evaporation chamber is also cleaned when the film forming raw material is replenished, so that no foreign matter adheres from the heating evaporation chamber and stable film formation is performed continuously. It became possible to manufacture organic EL elements with stable performance.
4). Because it is possible to switch to a preliminary heating vapor deposition chamber by using an accumulator for emergency troubles in the heating evaporation chamber during film formation, it is possible to stop the heating vapor deposition chamber of other material types, It was not necessary to open the film formation chamber to the atmosphere, and it was possible to greatly shorten the time to resume production, enabling stable operation of the process.

1 製造工程
2 供給工程
201a 可撓性基材
201b アライメントマーク
3 ウェット成膜工程
4 ドライ成膜工程
4a、4a′、4a″ 電子注入層形成工程
4a1、4b1、4a″1 気相成膜ユニット
4a′1 第1気相成膜ユニット
4a′2 第2気相成膜ユニット
4a11、4a′11、4a″11 成膜室
4a12、4a′12 第1加熱蒸発室
4a′12、4a″12、4a″13 加熱蒸発室
4a13 第2加熱蒸発室
4a14、4a′13、4a″14 移動用レール
4a15、4a′14 エアーツーバキュームコネクター
4a16、4a′15 検出装置
4a17、4a121、4a129、4a139、4a131、4a′16、4a′121、4a′129 排気管
4a18、4a122、4a132、4a1210、4a1310、4a′17、4a′122、4a′1210 外気導入管
4a123、4a133、4a′123 不活性ガス導入管
4a125 第3開口部
4a19A 第1気圧調整室
4a19B 第2気圧調整室
4a′19 気圧調整室
4a111、4a124、4a134、4a′111、4a′124 分離壁
4a112、4a′112 第1開口部
4a113、4a′125 第2開口部
4a114、4a′113 第1遮蔽板
4a1141 シール部材
4a117、4a′126 第2遮蔽板
4a12C、4a13C、4a′12C 気相成膜装置
4a125 第3開口部
4a126 第3遮蔽板
4a136 第4遮蔽板
4a11A、4a12A、4a′117、4a′1211 外壁
4a12B 凸部
4a11B 凹部
4a135 第4開口部
4a2、4b2 アキュームレータ
4b 第2電極形成工程
5 封止工程
6 断裁工程
7a、7b 搬送ロール
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Manufacturing process 2 Supply process 201a Flexible base material 201b Alignment mark 3 Wet film formation process 4 Dry film formation process 4a, 4a ', 4a "Electron injection layer formation process 4a1, 4b1, 4a" 1 Gas phase film formation unit 4a ′ 1 First vapor deposition unit 4a′2 Second vapor deposition unit 4a11, 4a′11, 4a ″ 11 Deposition chamber 4a12, 4a′12 First heating evaporation chamber 4a′12, 4a ″ 12, 4a "13 Heating evaporation chamber 4a13 Second heating evaporation chamber 4a14, 4a'13, 4a" 14 Moving rail 4a15, 4a'14 Air-to-vacuum connector 4a16, 4a'15 Detector 4a17, 4a121, 4a129, 4a139, 4a131, 4a '16, 4a'121, 4a'129 Exhaust pipe 4a18, 4a122, 4a132, 4a1210, a1310, 4a'17, 4a'122, 4a'1210 Outside air introduction pipe 4a123, 4a133, 4a'123 Inert gas introduction pipe 4a125 Third opening 4a19A First pressure adjustment chamber 4a19B Second pressure adjustment chamber 4a'19 Pressure adjustment Chamber 4a111, 4a124, 4a134, 4a′111, 4a′124 Separation wall 4a112, 4a′112 First opening 4a113, 4a′125 Second opening 4a114, 4a′113 First shielding plate 4a1141 Seal member 4a117, 4a ′ 126 2nd shielding plate 4a12C, 4a13C, 4a'12C Vapor deposition apparatus 4a125 3rd opening 4a126 3rd shielding plate 4a136 4th shielding plate 4a11A, 4a12A, 4a'117, 4a'1211 Outer wall 4a12B Convex part 4a11B Concave part 4a135 4th opening 4a2,4b2 accumulator 4b second electrode forming step 5 sealing step 6 cutting step 7a, 7b conveyor rolls

Claims (12)

有機エレクトロルミネッセンス素子をウェット成膜工程と、ドライ成膜工程とを有する製造工程を使用し、ロールツーロール方式で製造する有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法において、
前記ドライ成膜工程は、成膜条件を独立に制御し得る成膜室と、気圧調整室と、加熱蒸発室とを有する気相成膜ユニットを使用し、
前記気相成膜ユニットは前記成膜室の真空を維持し、前記加熱蒸発室と、前記成膜室とを分離及び接合が可能であり、
連続して成膜を行うことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
In the manufacturing method of the organic electroluminescent element, the organic electroluminescent element is manufactured by a roll-to-roll method using a manufacturing process having a wet film forming process and a dry film forming process.
The dry film forming step uses a vapor phase film forming unit having a film forming chamber capable of independently controlling film forming conditions, a pressure adjusting chamber, and a heating evaporation chamber,
The vapor deposition unit maintains a vacuum in the deposition chamber, and is capable of separating and bonding the heating evaporation chamber and the deposition chamber.
A method for producing an organic electroluminescence element, wherein the film is continuously formed.
前記気相成膜ユニットは、1つの成膜室と、2つ以上の加熱蒸発室と、2つ以上の気圧調整室とを有することを特徴とする請求項1に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。   2. The organic electroluminescence element according to claim 1, wherein the vapor phase film forming unit includes one film forming chamber, two or more heating evaporation chambers, and two or more atmospheric pressure adjusting chambers. Production method. 前記気相成膜ユニットは、1つの成膜室と、1つの加熱蒸発室と、1つの気圧調整室とを有し、該気相成膜ユニットが2つ以上、工程に直列に配置されていることを特徴とする請求項1に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。   The vapor deposition unit has one deposition chamber, one heating evaporation chamber, and one atmospheric pressure adjustment chamber, and two or more vapor deposition units are arranged in series in the process. The method for producing an organic electroluminescent element according to claim 1, wherein: 前記気相成膜ユニットは1つの成膜室と、1つの加熱蒸発室と、1つの気圧調整室とを有し、該加熱蒸発室は交換用の加熱蒸発室を有することを特徴とする請求項1に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。   The vapor phase film forming unit includes one film forming chamber, one heating evaporation chamber, and one atmospheric pressure adjusting chamber, and the heating evaporation chamber includes a replacement heating evaporation chamber. Item 2. A method for producing an organic electroluminescent element according to Item 1. 前記気圧調整室は成膜室の内側の下部に設けた第1開口部と第2開口部とを有する分離壁と、加熱蒸発室の内側の上部に設けた第3開口部と第4開口部とを有する分離壁とから構成された空間であり、
該第1開口部を該気圧調整室側から開閉する第1遮蔽板と、該第2開口部を該気圧調整室側から開閉する第2遮蔽板と、該第3開口部を該気圧調整室側から開閉する第3遮蔽板と、該第4開口部を該気圧調整室側から開閉する第4遮蔽板と、排気管と外気導入管とを有することを特徴とする請求項2に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
The atmospheric pressure adjusting chamber has a separation wall having a first opening and a second opening provided in the lower part inside the film forming chamber, and a third opening and a fourth opening provided in the upper part inside the heating evaporation chamber. A space composed of a separation wall having
A first shielding plate that opens and closes the first opening from the pressure adjustment chamber; a second shielding plate that opens and closes the second opening from the pressure adjustment chamber; and the third opening that opens the pressure adjustment chamber. The third shielding plate that opens and closes from the side, the fourth shielding plate that opens and closes the fourth opening from the pressure adjusting chamber side, and an exhaust pipe and an outside air introduction pipe. Manufacturing method of organic electroluminescent element.
前記気圧調整室は成膜室の内側の下部に設けた第1開口部を有する分離壁と、加熱蒸発室の内側の上部に設けた第2開口部を有する分離壁とから構成された空間であり、
該第1開口部を該気圧調整室側から開閉する遮蔽板と、第2開口部を該気圧調整室側から開閉する第2遮蔽板と、排気管と外気導入管とを有することを特徴とする請求項2又は3に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
The pressure adjusting chamber is a space composed of a separation wall having a first opening provided in the lower part inside the film forming chamber and a separation wall having a second opening provided in the upper part inside the heating evaporation chamber. Yes,
A shielding plate that opens and closes the first opening from the atmospheric pressure adjustment chamber; a second shielding plate that opens and closes the second opening from the atmospheric pressure adjustment chamber; and an exhaust pipe and an outside air introduction pipe. The manufacturing method of the organic electroluminescent element of Claim 2 or 3.
前記成膜室は、排気管と、外気導入管と、マスクと、可撓性基材の有機機能層が形成された面側を実質非接触として搬送する搬送ロールとを有することを特徴とする請求項1から6の何れか1項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。   The film forming chamber includes an exhaust pipe, an outside air introduction pipe, a mask, and a transport roll that transports the surface side of the flexible base material on which the organic functional layer is formed in a substantially non-contact manner. The manufacturing method of the organic electroluminescent element of any one of Claim 1 to 6. 前記加熱蒸発室は気相成膜装置と、排気管と、外気導入管と、不活性ガス導入管とを有することを特徴とする請求項1から7の何れか1項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。   The organic electroluminescence according to any one of claims 1 to 7, wherein the heating evaporation chamber includes a vapor deposition apparatus, an exhaust pipe, an outside air introduction pipe, and an inert gas introduction pipe. Device manufacturing method. 請求項1に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法において、ドライ成膜工程の後に、封止材貼合工程と、断裁工程とを有することを特徴とする請求項1から8の何れか1項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。   The method for manufacturing an organic electroluminescent element according to claim 1, further comprising a sealing material bonding step and a cutting step after the dry film forming step. The manufacturing method of the organic electroluminescent element of description. 請求項1から9の何れか1項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法において、
ドライ成膜工程は、成膜条件を独立に制御し得る成膜室と、気圧調整室と、加熱蒸発室とを有する気相成膜ユニットを使用し、
該ドライ成膜工程は連続してステップ毎に行う工程であり、該ステップは第1ステップと、これに続く第2ステップとからなり、
該第1ステップは、該成膜室の真空を維持した状態で、次の連続する成膜に対する調整のために、該加熱蒸発室と該成膜室とを分離し、
該第2ステップは、調整した該加熱蒸発室と該成膜室とを接合することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
In the manufacturing method of the organic electroluminescent element of any one of Claim 1 to 9,
The dry film forming step uses a vapor phase film forming unit having a film forming chamber capable of independently controlling film forming conditions, a pressure adjusting chamber, and a heating evaporation chamber,
The dry film forming process is a process performed continuously for each step, and the step includes a first step and a second step following the first step.
The first step separates the heating evaporation chamber and the film formation chamber for adjustment for the next successive film formation while maintaining the vacuum of the film formation chamber,
In the second step, the adjusted heating evaporation chamber and the film forming chamber are joined together.
前記加熱蒸発室と成膜室との分離は、該成膜室及び該加熱蒸発室の真空を維持した状態で、気圧調整室を大気圧に戻した後、該加熱蒸発室と該成膜室とを分離することを特徴とする請求項10に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。   The heating evaporation chamber and the film forming chamber are separated from each other after the atmospheric pressure adjusting chamber is returned to the atmospheric pressure in a state where the vacuum of the film forming chamber and the heating evaporation chamber is maintained. The method for producing an organic electroluminescence element according to claim 10, wherein 前記加熱蒸発室と成膜室との接合は、分離された加熱蒸発室を大気圧に戻し、調整後、接合した後、気圧調整室を真空にすることを特徴とする請求項10又は11に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。   12. The bonding between the heating evaporation chamber and the film forming chamber is characterized in that the separated heating evaporation chamber is returned to atmospheric pressure, adjusted, bonded, and then the pressure adjusting chamber is evacuated. The manufacturing method of the organic electroluminescent element of description.
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