JP2010021138A - Organic electroluminescent device and its manufacturing method - Google Patents
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- Electroluminescent Light Sources (AREA)
Abstract
Description
本発明は、有機エレクトロルミネッセント装置およびその製造方法にかかり、特に携帯電話やテレビなどのディスプレイや表示素子、各種光源などに用いられ、低輝度から光源用途等の高輝度まで幅広い輝度範囲で駆動される電界発光素子である有機エレクトロルミネッセント素子を用いた有機エレクトロルミネッセント装置に関する。 The present invention relates to an organic electroluminescent device and a method for manufacturing the same, and is used particularly for displays and display elements such as mobile phones and televisions, various light sources, etc., and has a wide luminance range from low luminance to high luminance for light source applications. The present invention relates to an organic electroluminescent device using an organic electroluminescent element which is an electroluminescent element to be driven.
有機エレクトロルミネッセント素子は固体蛍光性物質の電界発光現象を利用した発光デバイスであり、小型のディスプレイとして一部で実用化されている。 An organic electroluminescent element is a light-emitting device that utilizes the electroluminescence phenomenon of a solid fluorescent material, and is partially put into practical use as a small display.
有機エレクトロルミネッセント素子は発光機能を有した層(以下発光層)に用いられる材料によって、いくつかのグループに分類することが出来る。代表的なもののひとつは発光層に低分子量の有機化合物を用いる低分子有機エレクトロルミネッセント素子で、主に真空蒸着法を用いて作成される。そして今一つは発光層に高分子化合物を用いる高分子有機エレクトロルミネッセント素子である。 Organic electroluminescent elements can be classified into several groups depending on the material used for the layer having a light emitting function (hereinafter referred to as light emitting layer). One typical example is a low molecular organic electroluminescent device using a low molecular weight organic compound in the light emitting layer, which is mainly produced by using a vacuum deposition method. The other is a polymer organic electroluminescent device using a polymer compound in the light emitting layer.
高分子有機エレクトロルミネッセント素子は各機能層を構成する材料を溶解した溶液を用いることでスピンコート法やインクジェット法、印刷法等による成膜が可能であり、その簡便なプロセスから低コスト化や大面積化が期待できる技術として注目されている。 Polymer organic electroluminescent devices can be formed by spin coating, ink-jet, printing, etc. by using a solution in which the material constituting each functional layer is dissolved. It is attracting attention as a technology that can be expected to increase the area.
典型的な高分子有機エレクトロルミネッセント素子は陽極および陰極の間に電荷注入層、発光層等の複数の機能層を積層することで作製される。この高分子有機エレクトロルミネッセント素子を用いてアクティブマトリックス型のディスプレイを製造しようとすると、TFT(薄膜トランジスタ)などの駆動回路と共に、同一基板上に複数の有機エレクトロルミネッセント素子を配列して形成する必要がある。 A typical polymer organic electroluminescent device is produced by laminating a plurality of functional layers such as a charge injection layer and a light emitting layer between an anode and a cathode. When an active matrix type display is manufactured using this polymer organic electroluminescent element, a plurality of organic electroluminescent elements are formed on the same substrate together with a driving circuit such as a TFT (thin film transistor). There is a need to.
例えば、発光層として高分子膜を塗布法によって形成したボトムエミッション型の有機エレクトロルミネッセント素子では、まず、ガラスまたはプラスチック基板上に陽極としてのITO(インジウム錫酸化物)を成膜したガラス基板上に電荷注入層としてのPEDOT:PSS(ポリチオフェンとポリスチレンスルホン酸の混合物:以下PEDOTと記載する)薄膜をスピンコート、インクジェット、ノズルコート法、ディスペンス法、印刷法などによって成膜する。PEDOTは電荷注入層として事実上の標準となっている材料であり、陽極側に配置されることでホール注入層として機能する。 For example, in a bottom emission type organic electroluminescent element in which a polymer film is formed as a light emitting layer by a coating method, first, a glass substrate in which ITO (indium tin oxide) as an anode is formed on a glass or plastic substrate. A PEDOT: PSS (mixture of polythiophene and polystyrene sulfonic acid: hereinafter referred to as PEDOT) thin film as a charge injection layer is formed by spin coating, inkjet, nozzle coating, dispensing, printing, or the like. PEDOT is a material that has become a de facto standard as a charge injection layer, and functions as a hole injection layer by being disposed on the anode side.
PEDOT層の上に電子ブロック層としての機能を有するインターレイヤおよび発光層としてポリフェニレンビニレン(以下PPVと表す)およびその誘導体、またはポリフルオレンおよびそれらの誘導体、デンドリマーおよびその誘導体、特に中心にイリジウム等の燐光発光中心を有するデンドリマーがスピンコート法等上記の塗布方法によって成膜される。そしてこれら発光層上に、真空蒸着法、電子ビーム蒸着、スパッタ法等によって陰極としての金属層が成膜され素子が完成する。 An interlayer having a function as an electron blocking layer on the PEDOT layer and a polyphenylene vinylene (hereinafter referred to as PPV) and a derivative thereof, or a polyfluorene and a derivative thereof, a dendrimer and a derivative thereof, particularly iridium, etc. A dendrimer having a phosphorescent emission center is formed by the above coating method such as spin coating. Then, a metal layer as a cathode is formed on these light emitting layers by vacuum deposition, electron beam deposition, sputtering, or the like, thereby completing the device.
このような高分子有機エレクトロルミネッセント素子では、インクジェット法やその他の塗布方法において、1画素毎にPEDOTおよびインターレイヤ、発光層を形成しており、各層のサイズや膜厚のばらつきが生じ易く、たとえばこの膜厚ムラが輝度ムラ、膜厚が薄い部分への電流集中による寿命の低下等の課題を有しており、これが画素ばらつきの原因となりひいては寿命にも影響を与えていた。 In such a polymer organic electroluminescent element, PEDOT, an interlayer, and a light emitting layer are formed for each pixel in an inkjet method and other coating methods, and variations in the size and film thickness of each layer are likely to occur. For example, this unevenness in film thickness has problems such as luminance unevenness and a decrease in lifetime due to current concentration in a thin film thickness portion, which causes pixel variations and thus affects the lifetime.
そこで、電荷注入層および発光層を高精度に配列するために種々の構成が提案されている(例えば特許文献1)。
この有機エレクトロルミネッセント素子は、異なる色の複数の画素を構成する複数の有機エレクトロルミネッセント素子を備え、第1および第2の電極との間に発光層およびキャリア輸送層を挟み、発光層およびキャリア輸送層を一体化することにより位置あわせ精度の緩和をはかるものである。この例では、ホール輸送層、電子輸送層のいずれについてもNPBやAlqなどの低分子有機材料が用いられている。
Therefore, various configurations have been proposed in order to arrange the charge injection layer and the light emitting layer with high accuracy (for example, Patent Document 1).
The organic electroluminescent element includes a plurality of organic electroluminescent elements constituting a plurality of pixels of different colors, and a light emitting layer and a carrier transport layer are sandwiched between the first and second electrodes to emit light. The alignment accuracy is relaxed by integrating the layer and the carrier transport layer. In this example, low molecular organic materials such as NPB and Alq are used for both the hole transport layer and the electron transport layer.
また、同様に位置ずれを防ぐために、画素間を分離するための領域に重なるように発光層を形成し、隣接する発光層間に生じる境界部と、有機層で構成される電子輸送層やホール輸送層などの電荷注入層の境界部とが一致するように形成した構造も提案されている。(例えば特許文献2) Similarly, in order to prevent misalignment, a light emitting layer is formed so as to overlap a region for separating pixels, and an electron transport layer or a hole transport composed of a boundary portion formed between adjacent light emitting layers and an organic layer is formed. There has also been proposed a structure formed so as to coincide with a boundary portion of a charge injection layer such as a layer. (For example, Patent Document 2)
上記特許文献1および2の構造においては、いずれも、画素を分離する領域(画素規制部)上に、発光層および電荷注入層が設けられており、これらの上層に真空蒸着法で電極が形成される。
In each of the structures disclosed in
大画面のディスプレイを製造する場合には、低分子型の有機材料をRGBそれぞれに分離形成する場合はマスク蒸着が用いられるが、マスクの大きさが大きくなるとたわみや伸び等が問題となり、高精度のアライメントを行うことは困難である。一方、発光層を構成する物質を溶液化して、塗布・印刷法を用いて塗り分ける方法は広く検討されている。例えば、特許文献3には、インクジェット法を用いる有機エレクトロルミネッセント素子の製造方法において発光層の成膜範囲を正孔注入・輸送層の成膜範囲と同等かそれ以上にすることでリーク電流を抑制するという方法が提案されており、SiO2で作製した絶縁膜の開口部にポリイミドで形成した撥液層(バンク)が形成されている。しかしながら、撥液層に塗布液(有機樹脂)が這い上がり、膜厚が不均一となるという問題があり、リークは改善されても発光層の膜厚のバラツキは改善されておらず、この膜厚ムラが輝度ムラ、膜厚が薄い部分への電流集中による寿命の低下等の原因となっていた。 When manufacturing large-screen displays, mask vapor deposition is used when forming low-molecular-weight organic materials separately for each RGB. However, when the mask size increases, deflection and elongation become problematic and high accuracy is required. It is difficult to perform the alignment. On the other hand, a method in which a substance constituting the light emitting layer is made into a solution and applied separately using a coating / printing method has been widely studied. For example, Patent Document 3 discloses a leak current by making the film-forming range of the light-emitting layer equal to or more than the film-forming range of the hole injection / transport layer in the method of manufacturing an organic electroluminescent element using the inkjet method. There has been proposed a method of suppressing the above, and a liquid repellent layer (bank) made of polyimide is formed in an opening of an insulating film made of SiO 2 . However, there is a problem that the coating liquid (organic resin) rises in the liquid repellent layer and the film thickness becomes non-uniform. Even if the leakage is improved, the variation in the film thickness of the light emitting layer is not improved. Unevenness in thickness caused unevenness in brightness and reduced life due to current concentration on the thin film thickness.
そこで、この這い上がりを抑制すべく、撥液層の表面に疎水性加工を施し、這い上がりを低減する方法も提案されている(特許文献4)。この場合、這い上がりは低減されるものの、表面張力により、画素領域内でこの有機樹脂層の盛り上がりが生じ周縁部に比べて中央部は膜厚が大きくなるという問題があった。このように、特許文献4には、バンク構造をもつ有機エレクトロルミネッセント素子において、撥液層上部にCF4プラズマ処理を行うことにより、液滴保持容積の拡大と表面張力による保持力向上により、液滴分離を行なうようにした素子構造が提案されている。また素子構造の形成においては、発光機能を有する層の塗布に先立ち、紫外線照射を行なうようにしているため、親液性領域にフッ素原子が付着しても、紫外線によってフッ素原子を除去することができ、親液性領域の親液性が低下することはなく、良好な状態の正孔注入層を形成し得るとしている。
Therefore, in order to suppress this scooping, a method of reducing the scooping by applying hydrophobic processing to the surface of the liquid repellent layer has also been proposed (Patent Document 4). In this case, although the creeping is reduced, there is a problem that the organic resin layer rises in the pixel region due to the surface tension, and the film thickness is larger in the central portion than in the peripheral portion. Thus, in
しかしながら、特許文献4の構成によっても、撥液層が発光機能を有した層からの光取り出し性を低下させ、また撥液層を有機系材料で構成した場合、この有機系材料からの不純物混入で発光特性が低下するという問題があった。
また、有機撥液層上部および側面の撥水化に用いられるフッ素プラズマによる汚染により、発光効率が低下するという問題もあった。
However, even with the configuration of
Further, there has been a problem that the luminous efficiency is lowered due to contamination by fluorine plasma used for water repellency on the upper and side surfaces of the organic liquid repellent layer.
本発明は、前記実情に鑑みてなされたものであり、各画素内の発光輝度ばらつきや画素間の発光ムラを抑制し安定で寿命特性に優れた有機エレクトロルミネッセント装置およびその製造方法を提供することを目的とする。特に、複数の発光色での発光が必要な表示素子、即ち、フルカラーディスプレイやマルチカラーディスプレイを、特に発光材料を溶液にて塗布する場合に起こる場合に課題となる、各画素内の発光輝度ばらつきや画素間の発光ムラを抑制し安定で寿命特性に優れた有機エレクトロルミネッセント装置およびその製造方法を提供することを目的とする。
また本発明は、有機エレクトロルミネッセント装置の発光効率の向上をはかることを目的とする。
The present invention has been made in view of the above circumstances, and provides a stable and excellent organic electroluminescent device and a method for manufacturing the same that suppress variations in light emission luminance within each pixel and light emission unevenness between pixels. The purpose is to do. In particular, when the display elements that require light emission in a plurality of emission colors, that is, when full-color displays or multi-color displays are applied, particularly when the light-emitting material is applied in a solution, variations in the light emission luminance within each pixel. Another object of the present invention is to provide an organic electroluminescent device that suppresses light emission unevenness between pixels and is stable and has excellent lifetime characteristics, and a method for manufacturing the same.
Another object of the present invention is to improve the light emission efficiency of the organic electroluminescent device.
そこで本発明の有機エレクトロルミネッセント装置は、基板上に形成された第1の電極と、第1の電極上に設けられると共に第1の電極に応じて複数の異なる発光色をもつ発光機能を有した層と、前記発光機能を有した層を前記第1の電極と挟み込むように配置された第2の電極と、第1の電極の周囲に設けられ複数の前記発光色毎に領域を分離する撥液層とを有し、前記発光機能を有した層が、前記撥液層で分離された領域よりも内側に画素領域を規定されたことを特徴とする。
この構成によれば、撥液層の端面で液滴分離がなされるが、この端面で表面張力に起因する液滴のもりあがりによって、膜厚にばらつきが生じても、画素領域が前記撥液層で分離された領域よりも内側に規定されているため、画素領域内は、膜厚の安定した領域となっており、各画素内の発光輝度ばらつきや画素間の発光ムラを抑制し、安定で寿命特性に優れ有機エレクトロルミネッセント装置を提供することが可能となる。
なお、陽極は基板上に配置されるが、基板に接触して配置されても、接触せずに上方に配置されてもよい。また、本実施の形態の陽極と陰極の配置関係は、陽極が基板に近い側に設けられてもいる態様を示したが、陰極が基板に近い側に設けられる形態でもよい。
Therefore, the organic electroluminescent device of the present invention has a first electrode formed on the substrate and a light emitting function provided on the first electrode and having a plurality of different emission colors according to the first electrode. A layer having the light emitting function, a second electrode disposed so as to sandwich the layer having the light emitting function with the first electrode, and a region provided for the plurality of light emitting colors provided around the first electrode. The pixel layer is defined inside the region separated by the liquid-repellent layer.
According to this configuration, liquid droplet separation is performed at the end face of the liquid repellent layer, but even if the film thickness varies due to the rise of liquid droplets caused by surface tension at the end face, the pixel region is not affected by the liquid repellent layer. Therefore, the pixel area is an area where the film thickness is stable. It is possible to provide an organic electroluminescent device having excellent lifetime characteristics.
In addition, although an anode is arrange | positioned on a board | substrate, even if it arrange | positions in contact with a board | substrate, it may be arrange | positioned upwards without contacting. In addition, although the arrangement relationship between the anode and the cathode in this embodiment mode is such that the anode is provided on the side close to the substrate, the cathode may be provided on the side close to the substrate.
また、本発明の有機エレクトロルミネッセント装置は、前記第1の電極または第2の電極のいずれかと発光機能を有した層との間に形成され、かつ、前記発光機能を有した層の発光領域を規制して画素領域を形成する画素規制部を有し、前記発光機能を有した層が、前記撥液層で分離された領域内において、前記画素規制部上に跨って一体的に形成されたものを含む。
この構成によれば、前記発光機能を有した層が、前記撥液層で分離された領域内において、前記画素規制部上に跨って一体的に形成されているため、発光機能を有した層を形成するための塗布液がより広い領域に充填されることになり、撥液層で囲まれた共通領域内に円滑に充填され、安定な膜厚を、むらなく形成することができ、かつその内部で画素規制部によって規定されたより安定な膜厚の領域のみが発光に寄与する領域となる。このため、撥液層層で分離された領域端面(境界面)の近傍で膜厚の不安定な領域があったとしても、その領域は画素規制部で覆われ、電圧が印加されない非発光領域となる。さらにまた、画素規制部に起因する段差はなくすことができないものの、発光機能を有した層を画素毎に分離する場合に比べて複数画素分一体的に形成しているため、塗布腋が、より広い領域で、この段差上を流動することになり、より安定な塗布膜を得ることができる。従って微細な画素に対しても良好な色分離が可能となり、画素領域における発光機能を有した層の膜厚が安定していることから、長寿命でかつ信頼性の高い有機エレクトロルミネッセント装置を形成することが可能となる。
Further, the organic electroluminescent device of the present invention is formed between either the first electrode or the second electrode and a layer having a light emitting function, and emitting light from the layer having a light emitting function. A pixel restricting portion that restricts the region to form a pixel region, and the layer having the light emitting function is integrally formed across the pixel restricting portion in the region separated by the liquid repellent layer Including
According to this configuration, since the layer having the light emitting function is integrally formed over the pixel restricting portion in the region separated by the liquid repellent layer, the layer having the light emitting function is formed. The coating liquid for forming the film is filled in a wider area, is smoothly filled in the common area surrounded by the liquid repellent layer, and can stably form a stable film thickness, and Only the region having a more stable film thickness defined by the pixel restricting portion is the region contributing to light emission. For this reason, even if there is a region with an unstable film thickness near the end face (boundary surface) of the region separated by the liquid repellent layer, the region is covered with the pixel restricting portion, and a non-light emitting region to which no voltage is applied It becomes. Furthermore, although the step due to the pixel restricting portion cannot be eliminated, the coating layer is more formed because the layer having the light emitting function is integrally formed for a plurality of pixels as compared with the case where the layer is separated for each pixel. It flows on this step in a wide area, and a more stable coating film can be obtained. Therefore, good color separation is possible even for fine pixels, and the film thickness of the layer having a light emitting function in the pixel region is stable, so that the organic electroluminescent device has a long life and high reliability. Can be formed.
また、本発明は、上記有機エレクトロルミネッセント装置において、前記撥液層は自己組織化膜であるものを含む。
この構成により、フッ素プラズマなどを用いることなく、撥液層を形成することができるため、フッ素プラズマによる汚染による、発光効率の低下を防ぐことができる。
The present invention includes the organic electroluminescent device, wherein the liquid repellent layer is a self-assembled film.
With this configuration, since the liquid repellent layer can be formed without using fluorine plasma or the like, it is possible to prevent a decrease in light emission efficiency due to contamination by fluorine plasma.
また、本発明は、上記有機エレクトロルミネッセント装置において、前記撥液層はライン毎に前記領域が一体となるようにライン状に形成されたものを含む。
この構成により、1ライン毎に共通領域となるため、塗布液の流動化がより円滑となり、均一な塗布膜の形成が可能となる。
Further, the present invention includes the organic electroluminescent device, wherein the liquid repellent layer is formed in a line shape so that the region is integrated for each line.
With this configuration, since a common area is provided for each line, fluidization of the coating liquid becomes smoother, and a uniform coating film can be formed.
また、本発明は、上記有機エレクトロルミネッセント装置において、前記画素規制部の少なくとも前記発光領域を規制する側の端部の厚みを200ナノメートル以下に構成したものを含む。
画素規制部の膜厚は、上層に形成される発光機能を有した層の性能上は薄い方が好ましいが、ピンホール等ができるとショートすることから、実験結果から、好ましくは10nmから200nmの間、特に好ましくは10nmから100nmであることがいえる。
Further, the present invention includes the organic electroluminescent device according to the above-described organic electroluminescent device, wherein at least the end of the pixel restricting portion that restricts the light emitting region has a thickness of 200 nanometers or less.
The film thickness of the pixel restricting portion is preferably thin in terms of the performance of the layer having a light emitting function formed in the upper layer, but since it is short-circuited when a pinhole or the like is formed, it is preferable that the film thickness is 10 nm to 200 nm. In particular, it can be said that the thickness is particularly preferably 10 nm to 100 nm.
また、本発明は、上記有機エレクトロルミネッセント装置において、前記画素規制部の開口端は、前記撥液層の開口端の内縁よりも内側に位置するようにしたものを含む。
この構成によれば、撥液層の存在による這い上がり部分を含む膜厚不安定領域を発光領域から除外することができるため、安定で信頼性の高い発光を得ることが可能となる。
Further, the present invention includes the organic electroluminescent device, wherein an opening end of the pixel restricting portion is positioned inside an inner edge of the opening end of the liquid repellent layer.
According to this configuration, it is possible to exclude the unstable film thickness region including the rising portion due to the presence of the liquid repellent layer from the light emitting region, and thus it is possible to obtain stable and reliable light emission.
また、本発明は、上記有機エレクトロルミネッセント装置において、前記第1の電極または第2の電極のうち、基板側に位置する一方の外端よりも外側に、前記撥液層の開口端の内縁が位置するようにしたものを含む。
この構成によれば、撥液層の存在による這い上がり部分を含む膜厚不安定領域を発光領域から除外することができるため、安定で信頼性の高い発光を得ることが可能となる。
In the organic electroluminescent device according to the present invention, an opening end of the liquid repellent layer may be disposed outside an outer end of the first electrode or the second electrode located on the substrate side. Includes the one with the inner edge located.
According to this configuration, it is possible to exclude the unstable film thickness region including the rising portion due to the presence of the liquid repellent layer from the light emitting region, and thus it is possible to obtain stable and reliable light emission.
また、本発明は、上記有機エレクトロルミネッセント装置において、前記発光機能を有した層は、前記画素規制部側に一体的に形成され、電子または正孔の一方の注入を制御する電荷注入層を含むものを含む。
この構成によれば、電荷注入層が、その上層に形成される発光機能を有した層に対して、画素規制部に起因する段差を低減するバッファ機能をもつことになり、より安定な膜厚を得ることができる。
Further, the present invention provides the organic electroluminescent device, wherein the layer having the light emitting function is integrally formed on the pixel regulating portion side and controls one injection of electrons or holes. Including those containing.
According to this configuration, the charge injection layer has a buffer function for reducing a step caused by the pixel restricting portion with respect to a layer having a light emitting function formed thereon, and a more stable film thickness. Can be obtained.
また、本発明は、上記有機エレクトロルミネッセント装置において、前記電荷注入層は遷移金属酸化物層であるものを含む。
この構成によれば、一体的に形成しても横方向のリークはなく、安定であるため、素子特性の向上を図ることが可能となる。
Further, the present invention includes the above organic electroluminescent device, wherein the charge injection layer is a transition metal oxide layer.
According to this configuration, even if they are integrally formed, there is no lateral leakage and the device is stable, so that it is possible to improve element characteristics.
また、本発明は、上記有機エレクトロルミネッセント装置において、前記発光機能を有した層は塗布膜を含むものを含む。
この構成によれば、発光機能を有した層のすべてが塗布膜である必要はなく、少なくとも1層が塗布膜であればよい。
The present invention includes the organic electroluminescent device, wherein the layer having the light emitting function includes a coating film.
According to this configuration, it is not necessary that all the layers having a light emitting function are coating films, and at least one layer may be a coating film.
また、本発明は、上記有機エレクトロルミネッセント装置において、前記画素規制部は無機絶縁膜であるものを含む。
この構成によれば、無機絶縁膜は安定して優れた絶縁性を確保することができる。
The present invention includes the organic electroluminescent device, wherein the pixel restricting portion is an inorganic insulating film.
According to this configuration, the inorganic insulating film can stably ensure excellent insulating properties.
また、本発明は、上記有機エレクトロルミネッセント装置において、前記画素規制部は窒化シリコン膜であるものを含む。
この構成によれば、窒化シリコン膜は緻密で絶縁性が高いため、薄くても絶縁性を確保することができることから、段差の低減を図ることができる。また、窒化シリコン膜に代えて酸化シリコンを用いてもよい。酸化シリコンも絶縁性が高く、小さな膜厚で優れた絶縁性を確保することができる。
The present invention includes the organic electroluminescent device, wherein the pixel restricting portion is a silicon nitride film.
According to this configuration, since the silicon nitride film is dense and highly insulating, the insulating property can be ensured even if it is thin, so that the step difference can be reduced. Further, silicon oxide may be used instead of the silicon nitride film. Silicon oxide also has high insulating properties, and excellent insulating properties can be secured with a small film thickness.
また、本発明は、上記有機エレクトロルミネッセント装置において、前記画素規制部なしに、一方の電極が画素領域を規定したものを含む。
この構成によれば、より薄型化をはかることができる。
In addition, the present invention includes the organic electroluminescent device, wherein one electrode defines a pixel region without the pixel restricting portion.
According to this configuration, the thickness can be further reduced.
また、本発明は、上記有機エレクトロルミネッセント装置を製造する方法において、前記発光機能を有した層のうち、少なくとも発光領域をもつ層が、前記撥液層で分離された領域内に、所望の粘度の溶液を充填する工程を含む。
この構成によれば、より、広い領域に溶液を充填すればよいため、ボイドがなく均一な塗布膜を形成することが可能となる。
Further, the present invention provides the above-described method for producing an organic electroluminescent device, wherein, among the layers having the light emitting function, at least a layer having a light emitting region is in a region separated by the liquid repellent layer. Filling a solution of a viscosity of
According to this configuration, it is only necessary to fill a wider area with the solution, so that it is possible to form a uniform coating film without voids.
また、本発明は、上記有機エレクトロルミネッセント装置を製造する方法において、前記撥液層を形成する工程は、塗布法により自己組織化膜を形成する工程と、紫外線照射によりパターニングする工程とを含む。
この構成により、フッ素プラズマなどを用いることなく、撥液層を形成することができるため、フッ素プラズマによる汚染による、発光効率の低下を防ぐことができる。
Further, in the method of manufacturing the organic electroluminescent device according to the present invention, the step of forming the liquid repellent layer includes a step of forming a self-assembled film by a coating method and a step of patterning by ultraviolet irradiation. Including.
With this configuration, since the liquid repellent layer can be formed without using fluorine plasma or the like, it is possible to prevent a decrease in light emission efficiency due to contamination by fluorine plasma.
また、本発明は、上記有機エレクトロルミネッセント装置の製造方法において、前記撥液層を形成する工程に先立ち、前記撥液層の形成された基板表面全体に、ドライプロセスにより、遷移金属酸化物からなる電荷注入層を形成する工程を含むものを含む。
この構成によれば、ドライプロセスにより、遷移金属酸化物層を形成しているためバンドギャップの低減をはかることができ、電荷注入特性の向上をはかることができるとともに、段差の低減をはかることができる。なお、撥液層の形成された基板表面に、発光領域を形成する層の形成に先立ち、塗布法によりPEDOTなどの電荷注入層(インターレイヤ)を形成するようにしてもよい。
Further, the present invention provides the above organic electroluminescent device manufacturing method, wherein the transition metal oxide is formed on the entire substrate surface on which the liquid repellent layer is formed by a dry process prior to the step of forming the liquid repellent layer. Including a step of forming a charge injection layer.
According to this configuration, since the transition metal oxide layer is formed by a dry process, the band gap can be reduced, the charge injection characteristics can be improved, and the step difference can be reduced. it can. Note that a charge injection layer (interlayer) such as PEDOT may be formed on the surface of the substrate on which the liquid repellent layer is formed by a coating method prior to the formation of the layer for forming the light emitting region.
また、本発明は、上記有機エレクトロルミネッセント装置において、前記充填する工程は、前記撥液層で分離された領域内に、インクジェット法により溶液を充填する工程であるものを含む。
この構成によれば、撥液層に這い上がりが生じても、発光領域は画素規制部で規制されているため、安定な膜厚をもつ発光領域を得ることができる。特に、大サイズ基板を用いたときに基板内に均一な厚みを有する有機機能膜を形成でき、これによって発光ムラの少ないパネルを作製できるという効果を奏功する。
Further, the present invention includes the organic electroluminescent device, wherein the filling step is a step of filling the region separated by the liquid repellent layer with a solution by an ink jet method.
According to this configuration, even if the liquid repellent layer crawls up, the light emitting region is restricted by the pixel restricting portion, so that a light emitting region having a stable film thickness can be obtained. In particular, when a large-sized substrate is used, an organic functional film having a uniform thickness can be formed in the substrate, thereby producing an effect that a panel with less light emission unevenness can be manufactured.
また、本発明は、上記有機エレクトロルミネッセント装置において、前記充填する工程は、前記撥液層で分離された領域内に、ノズルコート法またはディスペンス法により溶液を充填する工程であるものを含む。
この構成によれば、撥液層に這い上がりが生じても、発光領域は画素規制部で規制されているため、安定な膜厚をもつ発光領域を得ることができるという効果を奏功する。
Further, the present invention includes the organic electroluminescent device, wherein the filling step is a step of filling the region separated by the liquid repellent layer with a solution by a nozzle coating method or a dispensing method. .
According to this configuration, even if the liquid repellent layer crawls up, the light emitting region is restricted by the pixel restricting portion, so that an effect of obtaining a light emitting region having a stable film thickness can be achieved.
また、本発明は、上記有機エレクトロルミネッセント装置において、前記第1電極の表面と、前記第1電極間の自己組織化膜が形成される層の表面とが同一平面上にあるものを含む。
この構成によれば、前記第1電極の表面と、前記第1電極間の自己組織化膜が形成される層の表面とが同一平面上にあるため、紫外線照射などにより自己組織化膜を感光させて親液化部を作製する際、段差部に十分に紫外線が当たらないことが原因で撥液部が残ることがなく、膜厚が安定する。
Further, the present invention includes the organic electroluminescent device, wherein the surface of the first electrode and the surface of the layer on which the self-assembled film between the first electrodes is formed are on the same plane. .
According to this configuration, since the surface of the first electrode and the surface of the layer on which the self-assembled film is formed between the first electrodes are on the same plane, the self-assembled film is exposed by ultraviolet irradiation or the like. Thus, when the lyophilic portion is produced, the liquid repellent portion does not remain because the stepped portion is not sufficiently exposed to ultraviolet rays, and the film thickness is stabilized.
また、本発明は、上記有機エレクトロルミネッセント装置において、前記第1電極の端部がテーパ形状断面を有するものを含む。
この構成によれば、前記第1電極の端部がテーパ形状断面を有するため、紫外線により自己組織化膜の親液化部を作製する際、段差部に十分に紫外線が当たらないことが原因で撥液部が残るということがなく、膜厚が安定する。
The present invention includes the above organic electroluminescent device, wherein the end portion of the first electrode has a tapered cross section.
According to this configuration, since the end portion of the first electrode has a taper-shaped cross section, when the lyophilic portion of the self-assembled film is formed by ultraviolet rays, the step portion is not sufficiently exposed to ultraviolet rays. The liquid part does not remain and the film thickness is stabilized.
また、本発明は、上記有機エレクトロルミネッセント装置において、前記第1電極上に透明導電膜を有し、前記透明導電膜の撥液層方向の幅が、前記第1電極の撥液層方向の幅より大きいものを含む。
この構成によれば、撥液層の端面で液滴分離がなされるが、この端面で表面張力に起因する液滴の盛り上がりによって、膜厚にばらつきが生じても、透明導電膜として規定されている画素領域が前記撥液層で分離された領域よりも内側に規定されているおり、画素領域内は、膜厚の安定した領域となっている。この結果、各画素内の発光輝度ばらつきや画素間の発光ムラを抑制し、安定で寿命特性に優れ有機エレクトロルミネッセント装置を提供することが可能となる。
更に、段差部に十分に紫外線が当たらないことが原因で撥液部が残るということがなく、膜厚が安定する。
In the organic electroluminescent device, the present invention has a transparent conductive film on the first electrode, and the width of the transparent conductive film in the liquid repellent layer direction is the liquid repellent layer direction of the first electrode. Including those larger than the width of.
According to this configuration, droplet separation is performed at the end face of the liquid repellent layer, but even if the film thickness varies due to the bulge of the droplet caused by surface tension at this end face, it is defined as a transparent conductive film. The pixel region is defined inside the region separated by the liquid repellent layer, and the pixel region is a region having a stable film thickness. As a result, it is possible to provide an organic electroluminescent device that suppresses variations in light emission luminance within each pixel and light emission unevenness between pixels, is stable and has excellent life characteristics.
Furthermore, the liquid repellent portion does not remain because the stepped portion is not sufficiently exposed to ultraviolet rays, and the film thickness is stabilized.
また、本発明は、上記有機エレクトロルミネッセント装置において、前記第1電極間に画素規制層を有し、前記画素規制層の端部は前記第1電極の端部を覆い、前記画素規制層の端部はテーパ形状であるものを含む。
この構成によれば、第1の上に成膜された画素規制層により第1の電極端部の段差が緩和され、更に画素規制層の端部はテーパ形状になっているので、紫外線により自己組織化膜の親液化部を作製する際、段差部に十分に紫外線が当たらないことが原因で撥液部が残るということがなく、膜厚が安定する。
In the organic electroluminescent device according to the present invention, a pixel restricting layer is provided between the first electrodes, and an end portion of the pixel restricting layer covers an end portion of the first electrode. The end of each includes a tapered shape.
According to this configuration, the step of the first electrode end portion is relaxed by the pixel restricting layer formed on the first layer, and the end portion of the pixel restricting layer is tapered, so that it is self-excited by ultraviolet rays. When the lyophilic portion of the organized film is produced, the liquid repellent portion does not remain because the stepped portion is not sufficiently exposed to ultraviolet rays, and the film thickness is stabilized.
(実施の形態1)
以下、本発明の実施の形態について図面を参照しつつ詳細に説明する。
図1(a)および(b)は、本発明の実施の形態の有機エレクトロルミネッセント装置の1ラインの一部を示す上面図およびこのA−A断面図である。本実施の形態1の有機エレクトロルミネッセント装置は、図1に示すように、表面に積層された半導体薄膜内にTFTなどの素子(図示せず)の形成されたガラス基板11上に、複数の有機エレクトロルミネッセント素子がマトリックス状に配列されたもので、前記ガラス基板11上に、正孔を注入する第1の電極としての陽極12と、前記陽極12の一部に開口を有して形成され正孔または電子のうち少なくとも一方の注入を制御して発光機能を有した層の発光領域を規制する画素規制部13と、複数の異なる色に発光する発光機能を有した層14と、電子を注入する第2の電極としての陰極15と、複数の発光色毎に領域を分離する撥液層16とを有し、前記発光機能を有した層14が、前記撥液層16で分離された領域内において、前記画素規制部13上に跨って一体的に形成されたことを特徴とする。発光機能を有した層14は、前記撥液層16で分離された領域よりも内側に、画素規制部13の開口を有し、この開口により画素領域が規定されている。ここで撥液層は、図2に要部拡大図を示すように、色毎にライン状に分離するように形成された自己組織化膜のパターンで構成されている。この撥液層に囲まれた領域に、インクジェット法などにより発光層となる樹脂層が充填され、ライン毎に一体形成されている。この画素規制部13の開口Oに相当する領域が発光領域となる。
(Embodiment 1)
Hereinafter, embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the drawings.
FIG. 1A and FIG. 1B are a top view and a cross-sectional view taken along line A-A showing a part of one line of the organic electroluminescent device according to the embodiment of the present invention. As shown in FIG. 1, the organic electroluminescent device according to the first embodiment includes a plurality of organic electroluminescent devices on a
この有機エレクトロルミネッセント装置は、前記発光機能を有する層14が、前記撥液層16で分離された領域内において、前記画素規制部13上に跨って一体的に形成されているため、発光機能を有した層を形成するための塗布液はより広い領域に充填されることになり、撥液層で囲まれた共通領域内に円滑に充填され、安定な膜厚で、むらなく形成することができる。そしてその内部で画素規制部によって規定されたより安定な膜厚の領域のみが発光に寄与する領域となる。このため、撥液層16の近傍で膜厚の不安定な領域があったとしても、その領域は画素規制部13で覆われ、電圧が印加されない領域となる。さらにまた、画素規制部に起因する段差はなくすことができないものの、発光機能を有した層を画素毎に分離する場合に比べて複数画素分一体的に形成しているため、塗布腋が、より広い領域で、この段差上を流動することになり、より安定な塗布膜を得ることができる。従って幅方向は狭小であっても、長さ方向は一体的に形成されて長いため、微細な色分離が可能となり、画素領域における発光機能を有した層の膜厚が安定していることから、長寿命でかつ信頼性の高い有機エレクトロルミネッセント素子を形成することが可能となる。また、撥液層が自己組織化膜で構成されており、膜厚が薄い上、フッ素プラズマを用いる事無く形成でき、プラズマダメージを抑制し、信頼性の高い有機エレクトロルミネッセント装置を提供することが可能となる。
This organic electroluminescent device emits light because the layer 14 having the light emitting function is integrally formed over the
次に本発明の実施の形態1の有機エレクトロルミネッセント装置の製造方法について説明する。
まず、図2(a)に示すように、ガラス基板11上に、スパッタリング法によりITO薄膜を形成し、これをフォトリソグラフィによりパターニングすることにより、陽極12を形成する。
Next, a method for manufacturing the organic electroluminescent device according to the first embodiment of the present invention will be described.
First, as shown in FIG. 2A, an ITO thin film is formed on a
次いで、スパッタリング法により窒化シリコン膜を形成しこれをフォトリソグラフィによりパターニングすることにより、画素規制部13を形成する。
続いて、図2(b)に示すように、真空蒸着法により、金属酸化物薄膜を形成し、これをフォトリソグラフィによりパターニングすることにより、電荷注入層14aを形成する。
Next, a silicon nitride film is formed by a sputtering method, and this is patterned by photolithography, thereby forming the
Subsequently, as shown in FIG. 2B, a metal oxide thin film is formed by vacuum deposition, and this is patterned by photolithography, thereby forming the
この後、塗布法により、自己組織化膜を形成し、紫外線を選択照射することで、この自己組織化膜を親水化し、図2(c)に示すように、撥液層16のパターンを形成する。
この後、図2(d)に示すように、塗布法により高分子材料からなる発光層14bを塗布する。そして熱処理を行い硬化させる。
そして最後に蒸着法によって陰極15(図1参照)を形成する。
Thereafter, a self-assembled film is formed by a coating method and selectively irradiated with ultraviolet rays to hydrophilize the self-assembled film, and a pattern of the
Thereafter, as shown in FIG. 2D, a
Finally, the cathode 15 (see FIG. 1) is formed by vapor deposition.
このように本発明の方法によれば、高分子材料を塗布することにより形成される発光層14bは撥液層によってパターニングされるため、製造が容易でかつ大面積化が可能である。また、撥液層が自己組織化膜で構成されているため、プラズマによるダメージもなく、発光効率が高く、信頼性の高い有機エレクトロルミネッセント装置を形成することが可能となる。
As described above, according to the method of the present invention, since the
(撥液層)
撥液層は以下のようにして形成される。表面に、フルオロアルキルシランなどからなる自己組織化膜を形成することにより、これが撥液層として機能し、撥液処理を行う。この撥液処理によって自己組織化膜からなる撥液層16が形成される。そして、この撥液層16により、陽極12およびこの表面に形成された画素規制部13の表面全体に対し、発光機能を有した液状体は所定の接触角を持つようになる。
(Liquid repellent layer)
The liquid repellent layer is formed as follows. By forming a self-assembled film made of fluoroalkylsilane or the like on the surface, this functions as a liquid repellent layer and performs a liquid repellent treatment. By this liquid repellent treatment, a
基板表面を処理するための有機分子膜は、基板に結合可能な官能基と、その反対側に親液基あるいは撥液基といった基板の表面性を改質する(表面エネルギーを制御する)官能基と、これらの官能基を結ぶ炭素の直鎖あるいは一部分岐した炭素鎖を備えており、基板に結合して自己組織化して分子膜、例えば単分子膜を形成するものである。 The organic molecular film for treating the substrate surface has a functional group that can bind to the substrate and a functional group that modifies the surface properties of the substrate, such as a lyophilic group or a liquid repellent group, on the opposite side (controls the surface energy). And a carbon straight chain or a partially branched carbon chain connecting these functional groups, and is bonded to a substrate and self-assembles to form a molecular film, for example, a monomolecular film.
自己組織化膜とは、基板などの下地層の構成原子と反応可能な結合性官能基と、それ以外の直鎖分子とからなり、該直鎖分子の相互作用により極めて高い配向性を有する化合物を、配向させて形成された膜である。この自己組織化膜は、単分子を配向させて形成されているので、極めて膜厚を薄くすることができ、しかも、分子レベルで均一な膜となる。即ち、膜の表面に同じ分子が位置するため、膜の表面に均一でしかも優れた撥液性を付与することができる。 A self-assembled film is a compound composed of a binding functional group capable of reacting with a constituent atom of an underlayer such as a substrate and other linear molecules, and having extremely high orientation due to the interaction of the linear molecules Is a film formed by orienting. Since this self-assembled film is formed by orienting single molecules, the film thickness can be extremely reduced, and the film is uniform at the molecular level. That is, since the same molecule is located on the surface of the film, uniform and excellent liquid repellency can be imparted to the surface of the film.
上記の高い配向性を有する化合物として、例えばフルオロアルキルシランを用いた場合には、膜の表面にフルオロアルキル基が位置するように各化合物が配向されて自己組織化膜が形成されるので、膜の表面に均一な撥液性が付与される。 For example, when fluoroalkylsilane is used as the compound having high orientation, each compound is oriented so that the fluoroalkyl group is located on the surface of the film, and a self-assembled film is formed. Uniform liquid repellency is imparted to the surface.
このような自己組織化膜を形成する化合物としては、ヘプタデカフルオロ−1,1,2,2テトラヒドロデシルトリエトキシシラン、ヘプタデカフルオロ−1,1,2,2テトラヒドロデシルトリメトキシシラン、ヘプタデカフルオロ−1,1,2,2テトラヒドロデシルトリクロロシラン、トリデカフルオロ−1,1,2,2テトラヒドロオクチルトリエトキシシラン、トリデカフルオロ−1,1,2,2テトラヒドロオクチルトリメトキシシラン、トリデカフルオロ−1,1,2,2テトラヒドロオクチルトリクロロシラン、トリフルオロプロピルトリメトキシシラン等のフルオロアルキルシラン(以下「FAS」という)を挙げることができる。使用に際しては、一つの化合物を単独で用いるのも好ましいが、2種以上の化合物を組合せて使用しても、よい。また、本実施の形態においては、前記の自己組織化膜を形成する化合物として、前記FASを用いるのが、基板との密着性および良好な撥液性を付与する上で好ましい。 Examples of the compound that forms such a self-assembled film include heptadecafluoro-1,1,2,2 tetrahydrodecyltriethoxysilane, heptadecafluoro-1,1,2,2 tetrahydrodecyltrimethoxysilane, heptadeca Fluoro-1,1,2,2 tetrahydrodecyltrichlorosilane, tridecafluoro-1,1,2,2 tetrahydrooctyltriethoxysilane, tridecafluoro-1,1,2,2 tetrahydrooctyltrimethoxysilane, trideca Fluoroalkylsilanes (hereinafter referred to as “FAS”) such as fluoro-1,1,2,2 tetrahydrooctyltrichlorosilane, trifluoropropyltrimethoxysilane, and the like. In use, one compound is preferably used alone, but two or more kinds of compounds may be used in combination. In the present embodiment, it is preferable to use the FAS as the compound that forms the self-assembled film in order to provide adhesion to the substrate and good liquid repellency.
FASは、一般的に構造式RnSiX(4−n)で表される。ここでnは1以上3以下
の整数を表し、Xはメトキシ基、エトキシ基、ハロゲン原子などの加水分解基である。またRはフルオロアルキル基であり、(CF3)(CF2)x(CH2)y[ここでxは0
以上10以下の整数を、yは0以上4以下の整数を表す]の構造を持ち、複数個のRまたはXがSiに結合している場合には、RまたはXはそれぞれすべて同じでも良いし、異なっていてもよい。Xで表される加水分解基は加水分解によりシラノールを形成して、基板(ガラス)等の下地のヒドロキシル基と反応してシロキサン結合で基板と結合する。一方、Rは表面に(CF3)等のフルオロ基を有するため、基板等の下地表面を濡れにくい(表面エネルギーが低い)表面に改質する。
FAS is generally represented by the structural formula RnSiX (4-n) . Here, n represents an integer of 1 to 3, and X is a hydrolyzable group such as a methoxy group, an ethoxy group, or a halogen atom. R is a fluoroalkyl group, and (CF 3 ) (CF 2 ) x (CH 2 ) y [where x is 0
When an integer of 10 or less and y represents an integer of 0 or more and 4 or less] and a plurality of R or X are bonded to Si, R or X may all be the same. , May be different. The hydrolyzable group represented by X forms silanol by hydrolysis and reacts with the hydroxyl group of the base such as the substrate (glass) to bond to the substrate with a siloxane bond. On the other hand, since R has a fluoro group such as (CF 3 ) on the surface, the base surface such as a substrate is modified to a surface that is difficult to wet (surface energy is low).
そして、紫外光などにより自己組織化膜の官能基(たとえばフルオロ基)を部分的に除去し、ヒドロキシル基を表面に部分的に存在させることにより、撥液性を制御することができる。 And the liquid repellency can be controlled by partially removing the functional group (for example, fluoro group) of the self-assembled film with ultraviolet light or the like and allowing the hydroxyl group to partially exist on the surface.
自己組織化膜は、上記の原料化合物と被処理体(この例では陽極および画素規制部が形成されたガラス基板11)とを同一の密閉容器中に入れておき、室温の場合は2〜3日程度の間放置することで被処理体の表面に形成される。また、密閉容器全体をたとえば100℃に保持することにより、3時間程度で自己組織化膜を被処理体の表面に形成することができる。
以上、気相からの撥液層の形成方法について説明したが、液相からも自己組織化膜は形成可能である。例えば、原料化合物を含む溶液中に被処理体を浸積し、洗浄、乾燥することで被処理体の表面に自己組織化膜を形成することができる。
In the self-assembled film, the above raw material compound and the object to be processed (in this example, the
Although the method for forming the liquid repellent layer from the gas phase has been described above, the self-assembled film can be formed from the liquid phase. For example, the self-assembled film can be formed on the surface of the object to be processed by immersing the object to be processed in a solution containing the raw material compound, washing and drying.
なお、自己組織化膜を形成する前に、被処理体の表面に紫外光を照射したり、溶媒により洗浄したりして、前処理を施すことができる。 Note that before the self-assembled film is formed, pretreatment can be performed by irradiating the surface of the object to be processed with ultraviolet light or washing with a solvent.
(画素規制部)
また、透光性のガラス基板11の上に陽極12として形成された透光性電極ITOに、発光領域を規制する画素規制部13が設けられる。ここで画素規制部の厚みは、画素規制部に用いられる絶縁膜の材料およびプロセスによって下限があり、上層に形成される発光機能を有した層の性能上は薄い方が好ましいが、ピンホール等ができるとショートすることから、好ましくは10nmから200nmの間の範囲で用いられ、特に好ましくは10nmから100nmである。
(Pixel regulation part)
In addition, a
この画素規制部は、SiO2, SiN、SiON、Al2O3、AlN等の絶縁性の無機物、もしくはポリイミド等の有機材料が用いられる。ただし、膜厚が上記のように極めて薄い領域になった場合、無機材料を用いる方が絶縁破壊等に対して有利である。無機材料は上記の他にピンホール等がなく絶縁性に優れたものであれば適用可能である。 The pixel restricting portion is made of an insulating inorganic material such as SiO 2 , SiN, SiON, Al 2 O 3 , or AlN, or an organic material such as polyimide. However, when the film thickness is an extremely thin region as described above, it is advantageous to use an inorganic material for dielectric breakdown or the like. Inorganic materials other than those described above can be used as long as they have no pinholes and have excellent insulating properties.
(ホール注入層)
その後、ホール注入層14aとして、有機物であれば上記のポリチオフェン系のPEDT: PSS等の材料をスピンコートやインクジェット法、ノズルコート法で形成する。他にポリアニリン系の材料も用いることが出来る。無機物のホール注入層も知られており、酸化モリブデン、酸化タングステン、酸化バナジウム、酸化ルテニウム等が用いられる。その他にフラーレン等の炭素化合物を蒸着して用いることが出来る。これらは、真空蒸着法、電子ビーム蒸着法、スパッタリング法によって形成される。膜厚は、5nmから200nmの間で用いるのが好ましい。
また、酸化モリブデンや、酸化タングステン、フラーレン等の炭素化合物等蒸着やスパッタ法で形成される膜が好ましく用いられる。特に遷移金属の酸化物類は、イオン化ポテンシャルが大きく発光材料へのホール注入が容易であり、安定性にも優れていることから特に好ましい。これらの酸化物類は成膜時または成膜後に欠陥準位を有するように作製することがホール注入層を高めるのに有効である。
(Hole injection layer)
After that, as the
A film formed by vapor deposition or sputtering of a carbon compound such as molybdenum oxide, tungsten oxide, or fullerene is preferably used. In particular, transition metal oxides are particularly preferable because they have a high ionization potential, facilitate hole injection into a light-emitting material, and are excellent in stability. It is effective to increase the hole injection layer that these oxides have a defect level during or after film formation.
(発光層・インターレイヤ)
ホール注入層(14a)の上には、有機半導体材料を塗布して、発光層(14b)を形成する。また、発光層14bと陰極との間には電子注入層14cが形成される。この際、発光層とホール注入層の間にホールブロッキング層などとして、インターレイヤ(中間層)を設けると発光効率が向上する。このホールブロッキング層としては、ポリフルオレン系の高分子材料で発光層に用いる材料よりLUMO(最低空軌道)レベルが高いか、もしくは電子の移動度が小さいTFB等が用いられるが、これに限ったものではない。発光層としては、ポリフルオレン系、ポリフェニレンビニレン系、ペンダント型、デンドリマー型、塗布型の低分子系を含め、溶媒に溶解させ、塗布して薄膜を形成出来るものであれば種類を問わない。発光層(発光機能を有した層)には、発光機能を有する材料を複数種含むことができ、ホールと電子の移動度や注入性、発光色度の調節をすることができる。また、発光材料をドーパントとして用いる場合は、ホスト材料にドーパントを混合した塗布液を用いることができる。ドーパントとしては、公知の蛍光発光材料や燐光発光材料を用いることができる。これらの材料は、いわゆる低分子、高分子あるいはオリゴマー等いずれであってもよい。また高分子のホスト材料に低分子のドーパントを添加する等種々の組み合わせをとることも可能である。
(Light emitting layer / interlayer)
An organic semiconductor material is applied on the hole injection layer (14a) to form a light emitting layer (14b). An electron injection layer 14c is formed between the light emitting
(陰極)
また、有機エレクトロルミネッセント素子の陰極15としては、仕事関数の小さい金属もしくは合金が用いられるが、トップエミッション構造の有機エレクトロルミネッセント素子を構成するために、透光性材料からなる導電膜を積層することで、透明陰極を形成することができる。この仕事関数の低い材料からなる超薄膜としては、Ba−Alの2層構造に限定されることなく、Ca−Alの2層構造、あるいはLi、Ce、Ca、Ba、In、Mg、Ti等の金属やこれらの酸化物、フッ化物に代表されるハロゲン化物、Mg−Ag合金、Mg−In合金等のMg合金や、Al−Li合金、Al−Sr合金、Al−Ba合金等のAl合金等が用いられる。あるいはLiO2/AlやLiF/Al等の積層構造の超薄膜と、透光性導電膜との積層構造も陰極材料として好適である。さらにTiOxや、MoOx、WOx、TiOx、ZnO等の遷移金属酸化物で酸素欠損をもち導電性をしめすものは電子の注入層として使用することが出来る。
(cathode)
In addition, a metal or alloy having a low work function is used as the
(層構成)
層構成は、発光した光を基板側から取り出すボトムエミッション型の他に、基板の反対側から取り出すいわゆるトップエミッション型でもよい。この場合は、陽極としては光を反射する陽極とするのが好ましく、陰極としては実質的に透光性のある陰極が用いられる。上記陰極および陽極は多層構成としてもよい。さらに、基板に近い方の電極を陰極とするいわゆるリバース構造をとることも可能である。この構造においてもボトムエミッション型、トップエミッション型がある。
(Layer structure)
The layer structure may be a so-called top emission type in which emitted light is extracted from the opposite side of the substrate in addition to a bottom emission type in which emitted light is extracted from the substrate side. In this case, an anode that reflects light is preferably used as the anode, and a substantially light-transmitting cathode is used as the cathode. The cathode and anode may have a multilayer structure. Furthermore, it is possible to adopt a so-called reverse structure in which the electrode closer to the substrate is a cathode. Even in this structure, there are a bottom emission type and a top emission type.
層構成としては、種々の層構成をとることができる。例えば陽極12の側から順に正孔輸送層/電子ブロック層/上述した有機発光材料層(ともに図示せず)の三層構造としてもよいし、発光機能を有した層14を陰極15の側から順に電子輸送層/有機発光材料層(ともに図示せず)の二層構造、あるいは陽極12の側から順に正孔輸送層/有機発光材料層の2層構造(ともに図示せず)、あるいは陽極12の側から順に正孔注入層/正孔輸送層/電子ブロック層/有機発光材料層/正孔ブロック層/電子輸送層/電子注入層のごとく7層構造(ともに図示せず)としてもよい。またはより単純に発光機能を有した層14が上述した有機発光材料のみからなる単層構造であってもよい。このように実施の形態において発光機能を有した層14と呼称する場合は、発光機能を有した層14が正孔輸送層、電子ブロック層、電子輸送層などの機能層を有する多層構造である場合も含むものとする。後に説明する他の実施の形態についても同様である。
Various layer configurations can be adopted as the layer configuration. For example, a three-layer structure of a hole transport layer / electron blocking layer / the above-described organic light emitting material layer (both not shown) may be sequentially formed from the
(実施の形態2)
本実施の形態では、有機エレクトロルミネッセント素子を2次元配列した有機エレクトロルミネッセント装置を示すもので、図3(a)は上面図、図3(b)は図3(a)のA−A断面図、図3(c)は図3(a)のB−B断面図である。本実施の形態では、画素規制部13が縦横に配置され、画素領域Arを構成する領域に開口Oを形成している。またこの画素規制部13は、陽極12上にパターン形成された正孔注入層14a上に撥液層16を形成している。そしてこの撥液層16の開口端は、画素規制部13上に位置するように、すなわち、画素領域よりも外側に撥液層16が位置するように構成される。
(Embodiment 2)
In this embodiment, an organic electroluminescent device in which organic electroluminescent elements are two-dimensionally arranged is shown. FIG. 3A is a top view, and FIG. 3B is A in FIG. FIG. 3A is a cross-sectional view taken along the line A-B, and FIG. 3C is a cross-sectional view taken along the line B-B in FIG. In the present embodiment, the
この構成によれば、撥液層の端面で液滴分離がなされるが、この端面で表面張力に起因する液滴のもりあがりによって、膜厚にばらつきが生じても、画素領域が前記撥液層で分離された領域よりも内側に規定されているため、画素領域内は、膜厚の安定した領域となっており、各画素内の発光輝度ばらつきや画素間の発光ムラを抑制し、安定で寿命特性に優れ有機エレクトロルミネッセント装置を提供することが可能となる。 According to this configuration, liquid droplet separation is performed at the end face of the liquid repellent layer, but even if the film thickness varies due to the rise of liquid droplets caused by surface tension at the end face, the pixel region is not affected by the liquid repellent layer. Therefore, the pixel area is an area where the film thickness is stable. It is possible to provide an organic electroluminescent device having excellent lifetime characteristics.
(実施の形態3)
本実施の形態でも、前記実施の形態2と同様、有機エレクトロルミネッセント素子を2次元配列した有機エレクトロルミネッセント装置を構成している。図4(a)は上面図、図4(b)は図4(a)のA−A断面図、図4(c)は図4(a)のB−B断面図である。本実施の形態では、正孔注入層14aが画素規制部13よりも上層に、複数の画素領域に渡って一体的に形成された点で前記実施の形態2と異なるが、他は前記実施の形態2と同様に形成されている。正孔注入層14aが画素規制部13上に縦横に配置され、画素領域Arを構成する領域に開口Oを形成している。また、この画素規制部13は、陽極12上に形成された正孔注入層14a上に撥液層16を形成している。そしてこの撥液層16の開口端は、画素規制部13上に位置するように、すなわち、画素領域よりも外側に撥液層16が位置するように構成される。
(Embodiment 3)
Also in the present embodiment, an organic electroluminescent device in which organic electroluminescent elements are two-dimensionally arranged is configured as in the second embodiment. 4A is a top view, FIG. 4B is an AA sectional view of FIG. 4A, and FIG. 4C is a BB sectional view of FIG. 4A. The present embodiment is different from the second embodiment in that the
また、発光層と陽極との間に複数の発光部に跨って連続的に形成された正孔注入層14aとしてドライプロセスで形成した酸化モリブデンなどの遷移金属酸化物層を介在させると共に、この上層に電子ブロック層などのインターレイヤ14Sを配置している。
In addition, a transition metal oxide layer such as molybdenum oxide formed by a dry process is interposed as a
すなわち、本発明は、少なくとも一組の電極と、前記電極間に形成された発光機能を有した層とを具備した複数の発光部を基板上に形成した有機エレクトロルミネッセント装置であって、少なくとも1種類の有機半導体からなる発光層に加え、前記一組の電極のうち少なくとも一方の電極と前記発光層との間に配されたホール注入層を有する。酸化モリブデンなど、前記遷移金属の酸化物層は、複数の発光部に跨って連続的に形成されたことを特徴とする。これは横方向の導電率が小さいため、複数の画素に跨って一体的に形成しても、クロストークがほとんど無いため画素ばらつきが小さく、高精度の発光特性を得る事が可能となる。 That is, the present invention is an organic electroluminescent device in which a plurality of light emitting portions each including at least one set of electrodes and a layer having a light emitting function formed between the electrodes is formed on a substrate, In addition to the light emitting layer made of at least one kind of organic semiconductor, it has a hole injection layer disposed between at least one of the pair of electrodes and the light emitting layer. The oxide layer of the transition metal such as molybdenum oxide is formed continuously over a plurality of light emitting portions. This is because the lateral conductivity is small, and even if it is integrally formed across a plurality of pixels, there is almost no crosstalk, so there is little pixel variation, and it is possible to obtain highly accurate light emission characteristics.
この構成において、遷移金属の酸化物層を発光層よりも下層側に配したときは遷移金属の酸化物層を複数の画素に跨って一体的に形成することにより、インターレイヤ14Sおよび発光層14bの形成に際し、陽極12上と画素規制部13上のいずれも正孔注入層14a上となり、有機発光材料に対する接触角が同じであるため、この画素規制部13の開口端での塗布時の液滴のかたよりがなく、比較的平坦な表面を図ることができる。従って、発光機能を有した層の上層に形成される電極の形成に際してもさらなる高精度のパターンを得る事が可能となる。
In this configuration, when the transition metal oxide layer is arranged on the lower layer side than the light emitting layer, the transition metal oxide layer is integrally formed across a plurality of pixels, whereby the interlayer 14S and the
(実施の形態4)
次に本発明の実施の形態4について説明する。
本実施の形態でも、前記実施の形態2、3と同様、有機エレクトロルミネッセント素子を2次元配列した有機エレクトロルミネッセント装置を構成している。図5(a)は上面図、図5(b)は図5(a)のA−A断面図、図5(c)は図5(a)のB−B断面図である。前記実施の形態1乃至3では撥液層16を縦横に形成したが、本実施の形態では、撥液層16をライン状に形成したことを特徴とするもので、インターレイヤ14Sと発光層14bは縦方向には一体的にライン状をなすように形成されている。本実施の形態では、前記実施の形態2と同様、正孔注入層14aは画素規制部13よりも下層に、パターン形成されている。画素規制部13が縦横に配置され、画素領域Arを構成する領域に開口Oを形成している。またこの画素規制部13は、陽極12上に形成された正孔注入層14a上に形成されており、さらにこの上層に撥液層16が形成されている。そしてこの撥液層16の開口端は、画素規制部13上に位置するように、すなわち、画素領域よりも外側に撥液層16が位置するように構成される。
(Embodiment 4)
Next, a fourth embodiment of the present invention will be described.
Also in the present embodiment, an organic electroluminescent device in which organic electroluminescent elements are two-dimensionally arranged is configured as in the second and third embodiments. 5A is a top view, FIG. 5B is an AA cross-sectional view of FIG. 5A, and FIG. 5C is a BB cross-sectional view of FIG. 5A. In the first to third embodiments, the
また、発光層と陽極との間に複数の発光部に跨って連続的に形成された正孔注入層14aとしてドライプロセスで形成した酸化モリブデンなどの遷移金属酸化物層を介在させると共に、この上層に電子ブロック層などのインターレイヤ14Sを配置している。
In addition, a transition metal oxide layer such as molybdenum oxide formed by a dry process is interposed as a
すなわち、本発明は、少なくとも一組の電極と、前記電極間に形成された発光機能を有した層とを具備した複数の発光部を基板上に形成した有機エレクトロルミネッセント装置であって、少なくとも1種類の有機半導体からなる発光層に加え、前記一組の電極のうち陽極と前記発光層との間に配されたホール注入層を有する。インターレイヤ14Sおよび発光層14bは、複数の発光部に跨ってライン状に連続的に形成されたことを特徴とする。これは横方向の導電率が小さいため、複数の画素に跨って一体的に形成しても、クロストークがほとんど無いため画素ばらつきが小さく、高精度の発光特性を得る事が可能となる。
That is, the present invention is an organic electroluminescent device in which a plurality of light emitting portions each including at least one set of electrodes and a layer having a light emitting function formed between the electrodes is formed on a substrate, In addition to the light emitting layer made of at least one kind of organic semiconductor, a hole injection layer disposed between the anode and the light emitting layer in the set of electrodes is included. The interlayer 14S and the
この構成において、インターレイヤ14Sおよび発光層14bの形成に際し、ライン状に一体的に形成され、ライン方向には安定した膜厚で形成される一方、撥液層との界面近傍では若干の這い上がりを形成するが、撥液層の端部よりも内側に画素規制部13が形成されているため、発光に寄与する画素領域は膜厚の安定した領域となっているため、長寿命で信頼性の高い有機エレクトロルミネッセント素子を形成することが可能となる。
In this configuration, when the interlayer 14S and the
また、この構成によれば、電荷注入層として遷移金属の酸化物を用いることにより、発光強度が極めて大きく特性の安定な有機エレクトロルミネッセント発光装置を得ることができる。これは、2種類の高分子材料のクーロン相互作用による緩やかな結合が外れ易いPEDOTのように電流密度の増大に際しても、不安定となったりすることなく、安定な特性を維持することができ、発光強度を安定化させることができる。このように遷移金属酸化物からなる電荷注入層を基板側に複数の画素に跨って一体的に配することで、有機エレクトロルミネッセント発光装置において広範囲の電流密度に亘って素子の発光強度および、発光効率を高レベルに維持することができ、また、寿命も向上する。従って、発光機能を有した層に対して基板側か上層側かあるいは両方か、いずれの側に遷移金属の酸化物層を配した場合にも、安定でキャリア注入特性は大きく、発光効率の向上を図ることが可能となる。また、本発明に用いられる酸化物は可視光領域で実質的に透明である、膜厚が多少のバラツキを持っていたとしても電荷注入特性が大きく変化しないという特徴を有している。 In addition, according to this configuration, an organic electroluminescent light emitting device having extremely high emission intensity and stable characteristics can be obtained by using an oxide of a transition metal as the charge injection layer. It is possible to maintain stable characteristics without becoming unstable even when the current density is increased, such as PEDOT in which loose coupling due to Coulomb interaction between two kinds of polymer materials is easily released. The emission intensity can be stabilized. Thus, by arranging the charge injection layer made of a transition metal oxide integrally on the substrate side across a plurality of pixels, the light emission intensity of the element over a wide range of current density in the organic electroluminescent light emitting device can be obtained. The luminous efficiency can be maintained at a high level, and the lifetime is also improved. Therefore, even when a transition metal oxide layer is placed on either the substrate side, the upper layer side, or both sides of the layer having a light emitting function, the carrier injection characteristics are stable and the light emission efficiency is improved. Can be achieved. In addition, the oxide used in the present invention is substantially transparent in the visible light region, and has a characteristic that the charge injection characteristics do not change greatly even if the film thickness has some variation.
(実施の形態5)
次に本発明の実施の形態5について説明する。
本実施の形態では、画素規制部13を用いることなく、陽極12と、正孔注入層14aとを1素子毎に個別となるようにパターニングし、この上層に、これら陽極12および正孔注入層14aのパターンよりも外側に矩形の開口Oをもつように撥液層16が形成されるようにし、この撥液層16上に、インターレイヤ14Sと発光層14bとが形成されたことを特徴とするもので、前記実施の形態2、3、4と同様、有機エレクトロルミネッセント素子を2次元配列した有機エレクトロルミネッセント装置を構成している。図6(a)は上面図、図6(b)は図6(a)のA−A断面図、図6(c)は図6(a)のB−B断面図である。
本実施の形態では、撥液層16を開口O0をもつように形成し、インターレイヤ14S
と発光層14bはこの開口O0内に形成されているが、本実施の形態では、画素規制部1
3を用いる事無く、陽極および正孔注入層を個別にパターニングし、これらによって画素領域Arを規定している。そしてこの撥液層16の開口端は、陽極12および正孔注入層14aよりも外側、すなわち、画素領域よりも外側に位置するように構成される。
(Embodiment 5)
Next, a fifth embodiment of the present invention will be described.
In the present embodiment, the
In the present embodiment, the
And the
3 is used, the anode and the hole injection layer are individually patterned, thereby defining the pixel region Ar. The opening end of the
ここでも、正孔注入層14aとしてはドライプロセスで形成した酸化モリブデンなどの遷移金属酸化物層を用いている。
Also here, as the
すなわち、本発明は、少なくとも一組の電極と、前記電極間に形成された発光機能を有した層とを具備した複数の発光部を基板上に形成した有機エレクトロルミネッセント装置であって、少なくとも1種類の有機半導体からなる発光層に加え、前記一組の電極のうち陽極と前記発光層との間に配されたホール注入層を有する。陽極と正孔注入層とインターレイヤ14Sと発光層14bとが個別に形成されて画素領域を構成したことを特徴とする。
That is, the present invention is an organic electroluminescent device in which a plurality of light emitting portions each including at least one set of electrodes and a layer having a light emitting function formed between the electrodes is formed on a substrate, In addition to the light emitting layer made of at least one kind of organic semiconductor, a hole injection layer disposed between the anode and the light emitting layer in the set of electrodes is included. A pixel region is configured by separately forming an anode, a hole injection layer, an interlayer 14S, and a
この構成において、インターレイヤ14Sおよび発光層14bの形成に際し、個別に形成され、撥液層との界面近傍では若干の這い上がりを形成するが、撥液層の端部よりも内側に陽極12が形成されているため、発光に寄与する画素領域は這い上がり領域よりも内側に位置し、膜厚の安定した領域となっているため、長寿命で信頼性の高い有機エレクトロルミネッセント素子を形成することが可能となる。
In this configuration, when the interlayer 14S and the
(実施の形態6)
次に本発明の実施の形態6について説明する。
本実施の形態でも、画素規制部13を用いることなく、陽極12と、正孔注入層14aとを1素子毎に個別となるようにパターニングし、この上層に、これら陽極12および正孔注入層14aのパターンよりも外側にライン状に撥液層16が形成されるようにし、この撥液層16上に、インターレイヤ14Sと発光層14bとが縦方向には一体的にライン状をなすように形成されたことを特徴とするもので、前記実施の形態2、3、4と同様、有機エレクトロルミネッセント素子を2次元配列した有機エレクトロルミネッセント装置を構成している。図7(a)は上面図、図7(b)は図7(a)のA−A断面図、図7(c)は図7(a)のB−B断面図である。
前記実施の形態4と同様、本実施の形態でも、撥液層16をライン状に形成し、インターレイヤ14Sと発光層14bは縦方向には一体的にライン状をなすように形成されているが、本実施の形態では、画素規制部13を用いる事無く、陽極および正孔注入層を個別にパターニングし、これらによって画素領域Arを規定している。そしてこの撥液層16の開口(O1)端は、陽極12および正孔注入層14aよりも外側、すなわち、画素領域よりも外側に位置するように構成される。
(Embodiment 6)
Next, a sixth embodiment of the present invention will be described.
Also in this embodiment, the
Similar to the fourth embodiment, the
ここでも、正孔注入層14aとしてはドライプロセスで形成した酸化モリブデンなどの遷移金属酸化物層を用いている。
Also here, as the
すなわち、本発明は、少なくとも一組の電極と、前記電極間に形成された発光機能を有した層とを具備した複数の発光部を基板上に形成した有機エレクトロルミネッセント装置であって、少なくとも1種類の有機半導体からなる発光層に加え、前記一組の電極のうち陽極と前記発光層との間に配されたホール注入層を有する。陽極と正孔注入層とが個別に形成されて画素領域を構成し、インターレイヤ14Sおよび発光層14bは、複数の発光部に跨ってライン状に連続的に形成されたことを特徴とする。これは横方向の導電率が小さいため、複数の画素に跨って一体的に形成しても、クロストークがほとんど無いため画素ばらつきが小さく、高精度の発光特性を得る事が可能となる。
That is, the present invention is an organic electroluminescent device in which a plurality of light emitting portions each including at least one set of electrodes and a layer having a light emitting function formed between the electrodes is formed on a substrate, In addition to the light emitting layer made of at least one kind of organic semiconductor, a hole injection layer disposed between the anode and the light emitting layer in the set of electrodes is included. The anode and the hole injection layer are individually formed to constitute a pixel region, and the interlayer 14S and the
この構成において、インターレイヤ14Sおよび発光層14bの形成に際し、ライン状に一体的に形成され、ライン方向には安定した膜厚で形成される一方、撥液層との界面近傍では若干の這い上がりを形成するが、撥液層の端部よりも内側に陽極12が形成されているため、発光に寄与する画素領域は這い上がり領域よりも内側に位置し、膜厚の安定した領域となっているため、長寿命で信頼性の高い有機エレクトロルミネッセント素子を形成することが可能となる。
In this configuration, when the interlayer 14S and the
なお、本実施の形態の変形例として、前記実施の形態1乃至7の構成において、遷移金属の酸化物層を、発光機能を有した層よりも上層側に配してもよい。また、遷移金属の酸化物層は、下地の発光機能を有した層を保護し、スパッタリングダメージあるいはプラズマダメージなどを回避可能であるため、電極の形成には、大面積基板に適したスパッタリング法を用いることができる。このためITO等の透明電極を、発光機能を有した層の上面
にスパッタして形成するトップエミッション型も有機層のダメージ無く作製することができる。また陰極を1体電極ではなく個別電極として形成する場合にも、発光層がエッチングダメージを受けるのを回避することができる。
As a modification of this embodiment, in the structure of Embodiments 1 to 7, the transition metal oxide layer may be arranged on the upper layer side than the layer having a light emitting function. In addition, the transition metal oxide layer protects the underlying light-emitting layer and can avoid sputtering damage or plasma damage. Therefore, a sputtering method suitable for a large-area substrate is used for forming the electrode. Can be used. Therefore, a top emission type in which a transparent electrode such as ITO is formed by sputtering on the upper surface of a layer having a light emitting function can also be produced without damage to the organic layer. Also, when the cathode is formed as an individual electrode instead of a single electrode, it is possible to avoid etching damage to the light emitting layer.
以上のように、本発明によれば、高輝度に至るまで、幅広い輝度範囲にわたって安定に動作し、かつ寿命特性に優れた有機エレクトロルミネッセント発光装置を実現することができる。 As described above, according to the present invention, it is possible to realize an organic electroluminescent light-emitting device that operates stably over a wide luminance range up to high luminance and has excellent lifetime characteristics.
また本発明は、上記有機エレクトロルミネッセント発光装置において、前記1対の電極のうち基板上に形成される第1の電極(ここでは陽極)の有効面積が、絶縁膜で構成された画素規制部によって規定されており、前記遷移金属の酸化物層は前記画素規制部上を覆うように一体的に形成される。 According to the present invention, in the organic electroluminescent light emitting device, a pixel restriction in which an effective area of a first electrode (here, an anode) formed on a substrate of the pair of electrodes is formed of an insulating film. The transition metal oxide layer is integrally formed so as to cover the pixel restricting portion.
(成膜方法)
また、本発明の有機エレクトロルミネッセント素子を構成する機能層のうち、遷移金属酸化物層の成膜については上記方法に限定されるものではなく、真空蒸着法、電子ビーム蒸着法、分子線エピタキシー法、スパッタリング法、反応性スパッタリング法、イオンプレーティング法、レーザーアブレーション法、熱CVD法、プラズマCVD法、MOCVD法などのドライプロセスが望ましい。また、酸化物のナノ粒子等を適用することも出来る。この場合は、ゾルゲル法、ラングミュア・ブロジェット法(LB法)、レイヤーバイレイヤー法、スピンコート法、インクジェット法、ディップコーティング法、スプレー法などの湿式法などからも適宜選択可能であり、結果的に本発明の効果を奏効し得るように形成可能な方法であれば、いかなるものでもよいことはいうまでもない。
(Film formation method)
Further, among the functional layers constituting the organic electroluminescent device of the present invention, the formation of the transition metal oxide layer is not limited to the above method, but vacuum deposition, electron beam deposition, molecular beam Desirable are dry processes such as epitaxy, sputtering, reactive sputtering, ion plating, laser ablation, thermal CVD, plasma CVD, and MOCVD. In addition, oxide nanoparticles or the like can also be applied. In this case, the sol-gel method, Langmuir-Blodgett method (LB method), layer-by-layer method, spin coating method, inkjet method, dip coating method, spray method, etc. can be selected as appropriate. Needless to say, any method can be used as long as it can be formed so as to achieve the effects of the present invention.
本発明の発光機能を有した層(発光層、或いは、必要に応じて形成される正孔注入層、電子注入層)を高分子材料で形成する場合、スピンコーティング法や、キャスティング法や、ディッピング法や、バーコート法や、ロールを用いた印刷法、インクジェット法等の湿式成膜法であってもよい。これにより、大規模な真空装置が不要であるため、安価な設備で成膜が可能となるとともに、容易に大面積の有機エレクトロルミネッセント素子の作成が可能となるとともに、有機エレクトロルミネッセント素子の各層間の密着性が向上するため、素子における短絡を抑制することができ、安定性の高い有機エレクトロルミネッセント素子を形成することができる。これら有機材料を塗布する場合は、一般的には有機溶媒に溶解させて用いる。溶媒の沸点は乾燥時間が許す限り、沸点が200℃を超える高沸点溶媒を用いた方が、乾燥ムラがより少なくなる。 When the layer having a light emitting function of the present invention (light emitting layer, or hole injection layer or electron injection layer formed as necessary) is formed of a polymer material, spin coating, casting, dipping It may be a wet film formation method such as a method, a bar coating method, a printing method using a roll, or an ink jet method. This eliminates the need for a large-scale vacuum apparatus, so that it is possible to form a film with an inexpensive facility, and it is possible to easily create an organic electroluminescent element with a large area, and also an organic electroluminescent device. Since the adhesion between each layer of the element is improved, a short circuit in the element can be suppressed, and a highly stable organic electroluminescent element can be formed. When these organic materials are applied, they are generally dissolved in an organic solvent. As long as the boiling time of the solvent allows the drying time, the use of a high-boiling solvent having a boiling point exceeding 200 ° C. results in less drying unevenness.
なお、ガラス基板11は無色透明なガラスの一枚板である。ガラス基板11としては、例えば透明または半透明のソーダ石灰ガラス、バリウム・ストロンチウム含有ガラス、鉛ガラス、アルミノケイ酸ガラス、ホウケイ酸ガラス、バリウムホウケイ酸ガラス、石英ガラス等の遷移金属酸化物ガラス、無機フッ化物ガラス等の無機ガラスを用いることができる。なお、トップエミッション構造をとる場合は、不透明基板、たとえばシリコン等、も用いることができる。
The
(実施の形態7)
次に本発明の実施の形態7を、図11を参照しながら説明する。
図11(a)は、本実施の形態に係る有機エレクトロルミネッセント装置の平面図であり、図11(b)は図11(a)におけるA−Aでの断面図である。
図11において、11は基板であり、後述する平坦化膜も含む。12は陽極である。20は、撥液性自己組織化膜に紫外線を当て親液化した部分、26は撥液性を残した部分である。図11は、(ア)基板準備、(イ)陽極形成、(ウ)自己組織化膜形成、(エ)親液部・撥液部形成、(オ)有機発光層形成、(カ)陰極形成という有機エレクトロルミネッセント装置の製造過程において、上記(エ)工程を終了した時点での有機エレクトロルミネッセント装置の図である。図11(c)は、同じ時点での実施の形態6に対応する平面図であり、図11(d)は図11(c)におけるA−Aでの断面図である。
本実施の形態は、陽極12の表面21と陽極間の自己組織化膜が形成される層の表面22が同一平面にあり、自己組織化膜からなる撥液層26の開口部の幅24が陽極の幅23より大きいことを特徴としている。
(Embodiment 7)
Next, a seventh embodiment of the present invention will be described with reference to FIG.
Fig.11 (a) is a top view of the organic electroluminescent apparatus concerning this Embodiment, FIG.11 (b) is sectional drawing in AA in Fig.11 (a).
In FIG. 11,
In the present embodiment, the surface 21 of the
このような構造を実現するためには、(イ)陽極形成工程において、陽極間を平坦化膜で埋める工程が追加さればよい。すなわち、図11(d)のように、通常のフォトリソ工程で陽極を形成した後、樹脂などを陽極より厚くスピンコートし、陽極の表面が出現するまで全面プラズマエッチングを施せば良い。或いは、画素に対応した段差を持つ基板を準備し、陽極材料を全面成膜し、基板表面が出現するまで全面にプラズマエッチングを施しても良い。 In order to realize such a structure, (a) in the anode forming step, a step of filling the space between the anodes with a planarizing film may be added. That is, as shown in FIG. 11D, after the anode is formed by a normal photolithography process, a resin or the like is spin-coated thicker than the anode, and plasma etching is performed on the entire surface until the surface of the anode appears. Alternatively, a substrate having a step corresponding to the pixel may be prepared, an anode material may be formed on the entire surface, and plasma etching may be performed on the entire surface until the substrate surface appears.
本構成によれば、ポリイミド樹脂などの有機系材料からなるバンクを使用していないので、有機系材料からの不純物混入で発光特性が低下することがなくなる。また、フッ素プラズマなどを用いることなく、撥液層を形成することができるため、フッ素プラズマによる汚染による、発光効率の低下を防ぐことが可能となる。 According to this configuration, since a bank made of an organic material such as a polyimide resin is not used, light emission characteristics are not deteriorated due to contamination of impurities from the organic material. In addition, since the liquid repellent layer can be formed without using fluorine plasma or the like, it is possible to prevent a decrease in light emission efficiency due to contamination by fluorine plasma.
また、自己組織化膜からなる撥液層26の開口部の幅24が陽極の幅23より大きいので、陽極12上は、膜厚の安定した領域となる。すなわち、撥液層26の端面27で液滴分離がなされるが、この端面で表面張力に起因する液滴の盛り上がりによって、膜厚にばらつきが生じても、陽極12として規定されている画素領域が前記撥液層で分離された領域よりも内側に規定されているため、画素領域内は、膜厚の安定した領域となっており、各画素内の発光輝度ばらつきや画素間の発光ムラを抑制し、安定で寿命特性に優れ有機エレクトロルミネッセント装置を提供することが可能となる。
Further, since the
更に、陽極12の表面21と陽極間の自己組織化膜が形成される層の表面22が同一平面上にあるので、紫外線により自己組織化膜の親液化部20を作製する際、図11(d)の28のような段差部に十分に紫外線が当たらないことが原因で撥液部が残るということがなく、膜厚が安定する。
Further, since the surface 21 of the
また、図11(a)のようにライン状に撥液部を設けると、1ライン毎に共通領域となるため、塗布液の流動化がより円滑となり、均一な塗布膜の形成が可能となる。このとき、陽極は多層構造であってもよい。なお、本実施の形態の陽極と陰極の配置関係は、陽極が基板に近い側に設けられてもいる態様を示したが、陰極が基板に近い側に設けられる形態でもよい。 In addition, when the liquid repellent portion is provided in a line shape as shown in FIG. 11A, since the common area is provided for each line, the fluidization of the coating liquid becomes smoother and a uniform coating film can be formed. . At this time, the anode may have a multilayer structure. In addition, although the arrangement | positioning relationship of the anode and cathode of this Embodiment showed the aspect in which an anode is provided in the side close | similar to a board | substrate, the form in which a cathode is provided in the side close | similar to a board | substrate may be sufficient.
(実施の形態8)
次に本発明の実施の形態8を、図12を参照しながら説明する。
図12(a)は、本実施の形態に係る有機エレクトロルミネッセント装置の平面図であり、図12(b)は図12(a)におけるA−Aでの断面図である。
図12において、11は基板、12は陽極である。20は撥液性自己組織化膜に紫外線を当て親液化した部分、26は撥液性を残した部分である。
(Embodiment 8)
Next, an eighth embodiment of the present invention will be described with reference to FIG.
FIG. 12A is a plan view of the organic electroluminescent device according to this embodiment, and FIG. 12B is a cross-sectional view taken along line AA in FIG.
In FIG. 12, 11 is a substrate and 12 is an anode.
図12は、(ア)基板準備、(イ)陽極形成、(ウ)自己組織化膜形成、(エ)親液部・撥液部形成、(オ)有機発光層形成、(カ)陰極形成という有機エレクトロルミネッセント装置の製造過程において、上記(エ)工程を終了した時点での有機エレクトロルミネッセント装置の図である。図12(c)は、同じ時点での実施の形態6に対応する平面図で、図12(d)は図12(c)におけるA−Aでの断面図である。 FIG. 12 shows (a) substrate preparation, (b) anode formation, (c) self-assembled film formation, (d) lyophilic part / liquid repellent part formation, (e) organic light emitting layer formation, and (f) cathode formation. It is a figure of the organic electroluminescent apparatus at the time of finishing the said (D) process in the manufacturing process of the organic electroluminescent apparatus called. FIG. 12C is a plan view corresponding to the sixth embodiment at the same time, and FIG. 12D is a cross-sectional view taken along line AA in FIG.
本実施の形態は、陽極12の端部30がテーパ形状であり、自己組織化膜からなる撥液層26の開口部の幅24が陽極の幅23より大きいことを特徴としている。このような構造を実現するためには、(イ)陽極形成工程において、フォトリソ工程で陽極をパターニングする時、端部にハーフトーンマスクを使用し、厚みが端部に向かって薄くなるレジストを残せばよい。本構成によると、ポリイミド樹脂などの有機系材料からなるバンクを使用していないので、有機系材料からの不純物混入で発光特性が低下することがなくなる。 また、フッ素プラズマなどを用いることなく、撥液層を形成することができるため、フッ素プラズマによる汚染による、発光効率の低下を防ぐことができる。
The present embodiment is characterized in that the end portion 30 of the
また、自己組織化膜からなる撥液層26の開口部の幅24が陽極の幅23より大きいので、陽極12上は、膜厚の安定した領域となる。すなわち、撥液層26の端面27で液滴分離がなされるが、この端面で表面張力に起因する液滴の盛り上がりによって、膜厚にばらつきが生じても、陽極12として規定されている画素領域が前記撥液層で分離された領域よりも内側に規定されている。そして画素領域内は、膜厚の安定した領域となっており、その結果、各画素内の発光輝度ばらつきや画素間の発光ムラを抑制し、安定で寿命特性に優れ有機エレクトロルミネッセント装置を提供することが可能となる。
Further, since the
更に、陽極12の端部30がテーパ形状であるので、紫外線により自己組織化膜の親液化部20を作製する際、図12(d)の28のような段差部に十分に紫外線が当たらないことが原因で撥液部が残るということがなく、膜厚が安定する。また、図12(a)のように、ライン状に撥液部を設けると、1ライン毎に共通領域となるため、塗布液の流動化がより円滑となり、均一な塗布膜の形成が可能となる。なお陽極は多層構造であっても良い。また、本実施の形態の陽極と陰極の配置関係は、陽極が基板に近い側に設けられてもいる態様を示したが、陰極が基板に近い側に設けられる形態でもよい。
Furthermore, since the end portion 30 of the
(実施の形態9)
次に本発明の実施の形態9を、図13を参照しながら説明する。
図13(a)は、本実施の形態に係る有機エレクトロルミネッセント装置の平面図であり、図13(b)は図13(a)におけるA−Aでの断面図である。
図13において、11は基板、12は陽極である。20は撥液性自己組織化膜に紫外線を当て親液化した部分であり、26は撥液性を残した部分である。40は陽極12上で、かつ、自己組織化膜より下に形成され、有機エレクトロルミネッセント装置の光共振を制御する透明導電膜である。透明導電膜としてはITOなどが使用できる。
(Embodiment 9)
Next, a ninth embodiment of the present invention will be described with reference to FIG.
FIG. 13A is a plan view of the organic electroluminescent device according to the present embodiment, and FIG. 13B is a cross-sectional view taken along line AA in FIG.
In FIG. 13, 11 is a substrate, and 12 is an anode.
図13は、(ア)基板準備、(イ)陽極形成、(ウ)自己組織化膜形成、(エ)親液部・撥液部形成、(オ)有機発光層形成、(カ)陰極形成という有機エレクトロルミネッセント装置の製造過程において、上記(エ)工程を終了した時点での有機エレクトロルミネッセント装置の図である。図13(c)は、同じ時点での実施の形態6に対応する平面図で、図13(d)は図13(c)におけるA−Aでの断面図である。 FIG. 13 shows (a) substrate preparation, (b) anode formation, (c) self-assembled film formation, (d) lyophilic part / liquid repellent part formation, (e) organic light emitting layer formation, and (f) cathode formation. It is a figure of the organic electroluminescent apparatus at the time of finishing the said (D) process in the manufacturing process of the organic electroluminescent apparatus called. FIG.13 (c) is a top view corresponding to Embodiment 6 in the same time, FIG.13 (d) is sectional drawing in AA in FIG.13 (c).
本実施の形態は、陽極12上に陽極12の幅41より広い幅42を持つ透明電導膜40を形成し、自己組織化膜からなる撥液層26の開口部の幅24が透明導電膜の幅43より大きいことを特徴としている。このような構造を実現するためには、(イ)陽極形成工程において、フォトリソ工程で陽極を形成した後、陽極上に透明電導膜をスパッタなどで成膜し、陽極12の幅41より広い幅42を持つようにフォトリソグラフィーでパターニングすれば良い。
In the present embodiment, a transparent
本構成によれば、ポリイミド樹脂などの有機系材料からなるバンクを使用していないので、有機系材料からの不純物混入で発光特性が低下することがなくなる。また、フッ素プラズマなどを用いることなく、撥液層を形成することができるため、フッ素プラズマによる汚染による、発光効率の低下を防ぐことができる。更に、自己組織化膜からなる撥液層26の開口部の幅24が透明導電膜40の幅43より大きいので、陽極12上は、膜厚の安定した領域となる。
According to this configuration, since a bank made of an organic material such as a polyimide resin is not used, light emission characteristics are not deteriorated due to contamination of impurities from the organic material. In addition, since the liquid repellent layer can be formed without using fluorine plasma or the like, a decrease in light emission efficiency due to contamination by fluorine plasma can be prevented. Furthermore, since the
すなわち、撥液層26の端面27で液滴分離がなされるが、この端面で表面張力に起因する液滴の盛り上がりによって、膜厚にばらつきが生じても、透明導電膜40として規定されている画素領域が前記撥液層で分離された領域よりも内側に規定されている。そして画素領域内は、膜厚の安定した領域となっており、その結果、各画素内の発光輝度ばらつきや画素間の発光ムラを抑制し、安定で寿命特性に優れ有機エレクトロルミネッセント装置を提供することが可能となる。
That is, droplet separation is performed at the
更に、陽極12上に成膜された透明度導電膜40により陽極12端部の段差28が緩和され、紫外線により自己組織化膜の親液化部20を作製する際、図13(d)の28のような段差部に十分に紫外線が当たらないことが原因で撥液部が残るということがなく、膜厚が安定する。また、図13(a)のようにライン状に撥液部を設けると、1ライン毎に共通領域となるため、塗布液の流動化がより円滑となり、均一な塗布膜の形成が可能となる。なお、陽極は多層構造であってもよい。また、本実施の形態の陽極と陰極の配置関係は、陽極が基板に近い側に設けられている態様を示したが、陰極が基板に近い側に設けられる形態でも良い。
Further, the
(実施の形態10)
次に本発明の実施の形態10を、図14を参照しながら説明する。
図14(a)は、本実施の形態に係る有機エレクトロルミネッセント装置の平面図であり、図14(b)は図14(a)におけるA−Aでの断面図である。
図14において、11は基板、12は陽極である。20は撥液性自己組織化膜に紫外線を当て親液化した部分であり、26は撥液性を残した部分である。50は陽極12の間に、端部が陽極12の端部を覆うように形成された画素規制層である。画素規制層は、自己組織化膜の下に形成される。
(Embodiment 10)
Next, a tenth embodiment of the present invention will be described with reference to FIG.
FIG. 14A is a plan view of the organic electroluminescent device according to the present embodiment, and FIG. 14B is a cross-sectional view taken along line AA in FIG.
In FIG. 14, 11 is a substrate and 12 is an anode.
図14は、(ア)基板準備、(イ)陽極形成、(ウ)自己組織化膜形成、(エ)親液部・撥液部形成、(オ)有機発光層形成、(カ)陰極形成という有機エレクトロルミネッセント装置の製造過程において、上記(エ)工程を終了した時点での有機エレクトロルミネッセント装置の図である。 FIG. 14 shows (a) substrate preparation, (b) anode formation, (c) self-assembled film formation, (d) lyophilic part / liquid repellent part formation, (e) organic light emitting layer formation, and (f) cathode formation. It is a figure of the organic electroluminescent apparatus at the time of finishing the said (D) process in the manufacturing process of the organic electroluminescent apparatus called.
図14(c)は、同じ時点での実施の形態6に対応する平面図で、図14(d)は図14(c)におけるA−Aでの断面図である。本実施の形態は、陽極12の間に、端部51が陽極12の端部を覆うように形成された画素規制層50を有し、更に画素規制層50は、端部にテーパ部51を有し、端部以外の部分52は段差を有せず、自己組織化膜からなる撥液層26の開口部の幅24が陽極12の幅23より大きいことを特徴としている。
このような構造を実現するためには(イ)陽極形成工程において、フォトリソ工程で陽極を形成した後、陽極上に画素規制層を陽極12より厚く成膜し、ハーフトーンマスクを用いてパターニングすれば良い。画素規制層としては、SiO2などの絶縁物が使用できる。
FIG. 14C is a plan view corresponding to the sixth embodiment at the same time, and FIG. 14D is a cross-sectional view taken along line AA in FIG. 14C. In the present embodiment, the
In order to realize such a structure, (a) in the anode forming process, after forming the anode in the photolithography process, a pixel regulation layer is formed on the anode thicker than the
本構成によると、ポリイミド樹脂などの有機系材料からなるバンクを使用していないので、有機系材料からの不純物混入で発光特性が低下することがなくなる。また、フッ素プラズマなどを用いることなく、撥液層を形成することができるため、フッ素プラズマによる汚染による、発光効率の低下を防ぐことが可能となる。 According to this configuration, since a bank made of an organic material such as a polyimide resin is not used, light emission characteristics are not deteriorated due to contamination of impurities from the organic material. In addition, since the liquid repellent layer can be formed without using fluorine plasma or the like, it is possible to prevent a decrease in light emission efficiency due to contamination by fluorine plasma.
また、自己組織化膜からなる撥液層26の開口部の幅24が陽極の幅23より大きいので、陽極12上は、膜厚の安定した領域となる。すなわち、撥液層26の端面27で液滴分離がなされるが、この端面で表面張力に起因する液滴の盛り上がりによって、膜厚にばらつきが生じても、陽極12として規定されている画素領域が前記撥液層で分離された領域よりも内側に規定されているため、画素領域内は、膜厚の安定した領域となる。その結果、各画素内の発光輝度ばらつきや画素間の発光ムラを抑制し、安定で寿命特性に優れ有機エレクトロルミネッセント装置を提供することが可能となる。
Further, since the
さらに、陽極12上に成膜された画素規制層50により陽極12端部の段差28が緩和され、更に画素規制層50の端部51はテーパ形状になっているので、紫外線により自己組織化膜の親液化部20を作製する際、図14(d)の28のような段差部に十分に紫外線が当たらないことが原因で撥液部が残るということがなく、膜厚が安定する。
Further, the
また、図14(a)のようにライン状に撥液部を設けると、1ライン毎に共通領域となるため、塗布液の流動化がより円滑となり、均一な塗布膜の形成が可能となる。このとき、陽極は多層構造であってもよい。本実施の形態の陽極と陰極の配置関係は、陽極が基板に近い側に設けられてもいる態様を示したが、陰極が基板に近い側に設けられる形態でもよい。 Further, when the liquid-repellent portion is provided in a line shape as shown in FIG. 14A, since it becomes a common area for each line, the fluidization of the coating liquid becomes smoother and a uniform coating film can be formed. . At this time, the anode may have a multilayer structure. The arrangement relationship between the anode and the cathode in the present embodiment shows an aspect in which the anode is provided on the side close to the substrate, but the cathode may be provided on the side close to the substrate.
(実施の形態11)
(基板TFT)
次に、本発明の有機エレクトロルミネッセント発光装置を用いた表示装置について説明する。本実施の形態の表示装置は、基本的には、機能層として、陽極側に酸化モリブデン層を介在させた図3に示した実施の形態2の有機エレクトロルミネッセント発光装置と同様の発光装置を用いてアクティブマトリックス型の表示装置を構成したものである。この表示装置は、図8にこのアクティブマトリックス型の表示装置の等価回路図、図9にレイアウト説明図、図10に上面説明図を示すように、各画素に駆動回路を形成したアクティブマトリックス型の表示装置を構成するものである。
(Embodiment 11)
(Substrate TFT)
Next, a display device using the organic electroluminescent light emitting device of the present invention will be described. The display device of the present embodiment is basically a light emitting device similar to the organic electroluminescent light emitting device of the second embodiment shown in FIG. 3 in which a molybdenum oxide layer is interposed on the anode side as a functional layer. An active matrix display device is configured using the above. FIG. 8 shows an equivalent circuit diagram of the active matrix display device, FIG. 9 shows a layout explanatory diagram, and FIG. 10 shows a top explanatory diagram. This display device has an active matrix type in which a drive circuit is formed in each pixel. This constitutes a display device.
この表示装置140は、図8乃至図10に示すように、画素を形成する有機エレクトロルミネッセント素子(エレクトロルミネッセント)110およびスイッチングトランジスタ130、光検出素子としてのカレントトランジスタ120とからなる2つのTFT(T1,T2)とコンデンサCとからなる駆動回路を上下左右に複数個配列し、左右方向に並んだ各駆動回路の第1のTFT(T1)のゲート電極を走査線143に接続して走査信号を与え、また上下方向に並んだ各駆動回路の第1のTFTのドレイン電極をデータ線に接続し、発光信号を供給するように構成されている。エレクトロルミネッセント素子(エレクトロルミネッセント)の一端には駆動用電源(図示せず)が接続され、コンデンサCの一端は接地されている。143は走査線、144は信号線、145は共通給電線、147は走査線ドライバ、148は信号線ドライバ、149は共通給電線ドライバである。
As shown in FIGS. 8 to 10, the
有機エレクトロルミネッセント装置を構成する有機エレクトロルミネッセント素子の断面説明図(図3参照)、図10はこの表示装置の上面説明図である。図3および図10に
示すように、駆動用の薄膜トランジスタ(図示せず)を形成したガラス基板100に、陽極(Al)12、酸化モリブデン層(遷移金属酸化物層)14a、有機バッファ層として電子ブロック層:インターレイヤ14S、発光層14b(赤色発光層14R,緑色発光層14G,青色発光層14B)、陰極15を形成してトップエミッション型の有機エレクトロルミネッセント素子を形成している。構造としては、陽極および電荷注入層は個別に形成され、発光層は画素規制部13としての酸化シリコン層と、撥液層16で開口面積を規定され、陰極15は、陽極に直交する方向に走行するストライプ状に形成されている。なおこの駆動用の薄膜トランジスタは、例えばガラス基板100上に有機半導体層(高分子層)を形成し、これを、ゲート絶縁膜で被覆しこの上にゲート電極を形成すると共にゲート絶縁膜に形成したスルーホールを介してソース・ドレイン電極を形成してなるものである。そして、この上にポリイミド膜などを塗布して絶縁層(平坦層)を形成し、その上部に陽極(ITO)12、酸化モリブデン層14a、インターレイヤ14S、発光層14b(14R,14G,14B)などの有機半導体層、酸化モリブデン層からなるバッファ層(図示せず)、2層構造の陰極15(Ba−Al超薄膜、ITO)を形成して有機エレクトロルミネッセント素子を形成した構造を有している。なお、図10では、コンデンサや配線については省略したが、これらも同じガラス基板上に形成されている。このようなTFTと有機エレクトロルミネッセント素子からなる画素が同一基板上に複数個マトリクス状に形成されてアクティブマトリクス型の表示装置を構成している。
Sectional explanatory drawing (refer FIG. 3) of the organic electroluminescent element which comprises an organic electroluminescent apparatus, FIG. 10 is an upper surface explanatory drawing of this display apparatus. As shown in FIGS. 3 and 10, on a
発光機能を有した層14は、酸化シリコン層(絶縁層)で構成した画素規制部13上に、自己規制化膜のパターンで形成された撥液層16の開口部Oにインクジェット法により、発光層が形成される。
The layer 14 having a light emitting function emits light by an ink jet method on the opening O of the
すなわち、製造に際しては、まず、ガラス基板100上に形成された走査線143、信号線144、スイッチングTFT130、画素電極を構成するアルミニウムのパターンからなる電極12(図9および図3参照)、遷移金属酸化物層13の上に画素規制部13を形成し、その後開口部を設ける。
そしてこの上層に、自己組織化膜を塗布しマスクを用いて紫外線照射を行なうことでパターニングし、撥液層16のパターンを形成する。
この後、インクジェット法によって必要に応じてバッファ層としてTFBを塗布する。このTFB層は遷移金属酸化物層と同様に全面に塗布してもよいし、開口部に対応する部分だけに塗布してもよい。
そして、乾燥工程を経て、開口部に対応する位置にインクジェット法によって所望の色(RGBのいずれか)に対応する高分子有機EL材料を塗布し、発光層14b(14R,14G,14B)を形成する。
さらに、バッファ層(図示せず)を成膜し、最後に表示画素141が配置されている領
域に対して陰極15(図3参照)を形成する。
That is, in manufacturing, first, the
Then, a self-assembled film is applied to the upper layer and patterned by irradiating with ultraviolet rays using a mask, thereby forming a pattern of the
Thereafter, TFB is applied as a buffer layer as required by an ink jet method. This TFB layer may be applied to the entire surface in the same manner as the transition metal oxide layer, or may be applied only to a portion corresponding to the opening.
Then, after a drying process, a polymer organic EL material corresponding to a desired color (any of RGB) is applied to a position corresponding to the opening by an inkjet method to form a
Further, a buffer layer (not shown) is formed, and finally a cathode 15 (see FIG. 3) is formed in a region where the
この構成によれば、プラズマ照射を用いる事無く撥液層のパターンを形成することができるため、発光効率の高い有機エレクトロルミネッセント装置を得ることができ、また高速駆動が可能で信頼性の高い表示装置を提供することができる。また、発光層は、画素領域よりも大きい領域に高精度にサイズが制御された、撥液層16で規定された領域内に充填されている。このためインクジェット法により、位置ずれも無く確実に発光層を形成することができ、また周縁部の膜厚の不安定な領域は画素領域とならないため、膜厚およびサイズが高精度に制御された発光層を持つ画素領域を得ることができる。
従って、発光層が均一に形成された表面に形成されると共に、表面も平滑な状態を維持できることになり、発光層が均一に形成され、電界集中もなく、陽極および陰極によって印加される電界が均一に発光層に付与され、良好な発光特性を得ることができる。また各発光層が均一に形成されることになり、発光特性のばらつきもなく良好な発光特性を得ることができる。
また、陰極15の成膜時あるいはパターニング時においては、発光層は、少なくとも酸化モリブデン層からなるバッファ層で覆うようにすれば、スパッタダメージあるいはプラズマダメージから保護され、信頼性の高い膜形成が可能となる。
According to this configuration, since the pattern of the liquid repellent layer can be formed without using plasma irradiation, an organic electroluminescent device with high luminous efficiency can be obtained, and high-speed driving is possible and reliability. A high display device can be provided. The light emitting layer is filled in an area defined by the
Therefore, the light emitting layer is formed on the uniformly formed surface, and the surface can be maintained in a smooth state. The light emitting layer is uniformly formed, there is no electric field concentration, and the electric field applied by the anode and the cathode is reduced. It is uniformly applied to the light emitting layer, and good light emission characteristics can be obtained. Further, each light emitting layer is formed uniformly, and good light emission characteristics can be obtained without variation in light emission characteristics.
Further, when the
次にエレクトロルミネッセント素子を2次元的に複数配置した発光装置を用いた照明装置の例を、図10を援用して説明する。2次元的に配置されたエレクトロルミネッセント素子110について、例えば全てのエレクトロルミネッセント素子110を一斉に点灯/消灯するような構成は極めて容易に実現できる。ただしこのように一斉に点灯/消灯するような構成であっても、少なくとも一方の電極(例えばAlで構成される画素電極(図3などにおける陽極12参照))は個々のエレクトロルミネッセント素子1単位に分離した構成とすることが望ましい。これは何らかの要因によって表示画素141に欠陥があったとしても、欠陥が当該表示画素141に留まるため、照明装置全体の製造歩留まりを向上させることができるからである。このような構成を有する照明装置は、例えば家庭における一般的な照明器具に応用することができる。この場合に照明装置を極めて薄く構成することができるから、天井のみならず壁面にも容易に設置することができるようになる。
Next, an example of a lighting device using a light emitting device in which a plurality of electroluminescent elements are two-dimensionally arranged will be described with reference to FIG. For the
また、2次元的に配置されたエレクトロルミネッセント素子は任意のデータを供給することで、その発光パターンを簡単に制御することができ、かつ本発明に係るエレクトロルミネッセント素子は、その発光領域を例えば40μm角程度のサイズで構成できるから、照明装置にデータを供給してパネル型の表示装置と兼用するようなアプリケーションを構成できる。もちろんこの場合には表示画素141は位置に応じて赤色、緑色、青色に塗り分けられている必要があるが、インクジェット法を用いることにより、極めて容易に多色化が可能となる。
In addition, the light emission pattern of the electroluminescent device arranged two-dimensionally can be easily controlled by supplying arbitrary data, and the electroluminescent device according to the present invention can emit light. Since the area can be configured with a size of about 40 μm square, for example, an application can be configured in which data is supplied to the lighting device and also used as a panel type display device. Of course, in this case, the
従来は照明装置と表示装置を比較したときに、その発光輝度は照明装置の方が大きいものであった。しかしながら本発明に係るエレクトロルミネッセント素子110は十分に大きく面積をとることができ、極めて高い発光輝度を有しているため、照明装置と表示装置を兼用できるのである。この場合、照明装置と表示装置ではその機能の違い(すなわち使用モード)に起因して発光輝度を調整する機構が必要となるが、この機構は例えば前記実施の形態1に示した構成を採用し駆動電流を制御して各エレクトロルミネッセント素子の発光輝度を調整することで実現できる。即ち照明装置として使用する場合は全てのエレクトロルミネッセント素子をより大きな電流で駆動し、表示装置として使用する場合は小電流でかつ階調に応じて制御された電流値で(すなわち画像データに応じて)各エレクトロルミネッセント素子を駆動すればよい。このようなアプリケーションにおいて、照明装置として機能する場合の電源と、表示装置として機能する場合の電源は単一のものとしてもよいが、駆動電流を制御する、例えばディジタル−アナログ変換器のダイナミックレンジが大きく、表示装置として使用する際の階調数が不足するような場合には、図8および図9に示す共通給電線145に接続された電源(図示せず)を使用モードに応じて切り替えるような構成とすることが望ましい。もちろん照明装置としての使用モードにおいても、明るさの制御が必要な態様(すなわち調光機能を有する照明装置)にあっては、先に説明した階調に応じた電流値制御によって容易に対応することができる。また本発明のエレクトロルミネッセント素子は、ガラス基板100の上のみならず例えばPETなどの樹脂基板上にも形成できることから、様々なイルミネーション用の照明装置としても応用することができる。
Conventionally, when a lighting device and a display device are compared, the light emission luminance of the lighting device is larger. However, since the
なお、薄膜トランジスタを有機トランジスタで構成してもよい。また薄膜トランジスタ上に有機エレクトロルミネッセント素子を積層した構造、あるいは有機エレクトロルミネッセント素子上に薄膜トランジスタを積層した構造なども有効である。 Note that the thin film transistor may be an organic transistor. A structure in which an organic electroluminescent element is stacked on a thin film transistor or a structure in which a thin film transistor is stacked on an organic electroluminescent element is also effective.
加えて、高画質のエレクトロルミネッセント表示装置を得るために、有機エレクトロルミネッセント素子を形成したエレクトロルミネッセント基板と、TFT、コンデンサ、配線などを形成したTFT基板とを、エレクトロルミネッセント基板の電極とTFT基板の電極とが接続バンク(撥液層となる突出部)を用いて接続されるように貼り合わせるようにしてもよい。 In addition, in order to obtain a high-quality electroluminescent display device, an electroluminescent substrate on which an organic electroluminescent element is formed and a TFT substrate on which a TFT, a capacitor, a wiring, and the like are formed are electroluminescent. The electrodes on the cent substrate and the electrodes on the TFT substrate may be bonded so as to be connected using a connection bank (protruding portion serving as a liquid repellent layer).
またこの遷移金属酸化物層は、積層方向の比抵抗が、面方向の比抵抗の3分の1程度となるように成膜される。また、膜厚を従来では考えられなかった厚さである膜厚40nmとすることにより、厚膜のMoO3層によって表面の平坦化および平滑化をはかった上で、良好に発光領域の面積を規制するように構成している。 The transition metal oxide layer is formed so that the specific resistance in the stacking direction is about one third of the specific resistance in the plane direction. In addition, by setting the film thickness to 40 nm, which has not been considered in the past, the surface of the light emitting region can be satisfactorily reduced after the surface is smoothed and smoothed by the thick MoO 3 layer. It is configured to regulate.
ここでは遷移金属酸化物層116としての厚いMoO3層と、陽極であるAl層からなる第1の電極112との間にTFBからなるバッファ層(電子ブロック層)を介在させるようにしたが、このバッファ層はなくてもよい。 Here, a buffer layer (electron blocking layer) made of TFB is interposed between the thick MoO 3 layer as the transition metal oxide layer 116 and the first electrode 112 made of the Al layer as the anode. This buffer layer may be omitted.
(実施例1)
図7(a)(b)および(c)に示したように、個別電極状にパターニングされたITOのパターンを陽極12として形成したガラス基板11に、酸化モリブデン層からなるホール注入層を形成してその後、ドライエッチングにて、画素領域を決定するようにパターニングした。画素のサイズは、120μm*300μmであり、画素数は、200*200画素とした。次に、自己組織化膜によって撥液層16を形成した。すなわち自己組織化膜形成のための溶液中に、陽極12およびホール注入層の形成されたガラス基板を浸漬し、乾燥した後、紫外線を用いて選択露光することによって、露光領域の自己組織化膜を除去し非露光領域に相当する撥液層を残留させることで、画素規制部上にライン状の撥液層16を形成した。画素規制部と撥液層の端部とは5μm離れるように形成した。次にインターレイヤとしてTFBを20nm、ポリフルオレン骨格を有する緑色発光材料をキシレン溶媒に溶解させ、乾燥後に80nmの厚みになるように形成した。なお、インクジェット法において、撥液層に挟まれた各画素に跨ってライン状に塗布した。また赤色発光材料、青色発光材料についても同様に撥液層に挟まれた各画素に跨ってライン状に塗布した。これにより、1画素毎に液滴を落とす方法に比べ、液滴量のバラツキが緩和され発光させた場合の均一性が向上する。有機発光材料を乾燥、ベークした後に、陰極としてバリウムを5nm、アルミニウムを100nm真空蒸着した。陰極はストライプ上の画素をすべて覆うように形成した。
Example 1
As shown in FIGS. 7A, 7B, and 7C, a hole injection layer made of a molybdenum oxide layer is formed on a
以上、得られた試料について、陽極と陰極間に7Vの直流電圧を印加し、発光のプロファイルを測定した。発光プロファイルは、高精細のCCDカメラで撮影した。
次にこれらの試料を初期輝度5000cdになるように電流を設定し、定電流駆動を行い、輝度半減寿命を測定した結果極めて良好であった、またこれら膜厚の不均一性によると思われる発光プロファイルのゆがみと、それから引き起こされる発光寿命の低減は、本発明によって改善されていることがわかる。
なお、酸化モリブデンのかわりに、酸化タングステンを用いた場合でも同様な結果が得られた。
As described above, with respect to the obtained sample, a DC voltage of 7 V was applied between the anode and the cathode, and the emission profile was measured. The light emission profile was taken with a high-definition CCD camera.
Next, the current was set so that these samples had an initial luminance of 5000 cd, constant current driving was performed, and the luminance half-life was measured. As a result, the emission was considered to be very good. It can be seen that the distortion of the profile and the resulting reduction in emission lifetime is improved by the present invention.
Similar results were obtained when tungsten oxide was used instead of molybdenum oxide.
(実施例2)
実施例1において、ホール注入層を酸化モリブデンからPEDT:PSSにして形成した以外、実施例1と同様にして有機エレクトロルミネッセント素子を作製した場合にも良好な特性を得ることができた。
(Example 2)
In Example 1, except that the hole injection layer was formed from molybdenum oxide by PEDT: PSS, good characteristics could be obtained when an organic electroluminescent device was produced in the same manner as in Example 1.
(実施例3)
次に、薄膜トランジスタをガラス基板に形成した、低温ポリシリコン基板を用いて、RGBの塗り分けを行った。TFT基板には、絶縁性の有機材料にて平坦化膜を形成した。その基板上に、透明電極としてITOをスパッタ法で形成しその後、同様にSiNにて画素規制部をそれぞれの厚みで形成し、所望の発光領域になるようにドライエッチングを行った。その後、自己組織化膜からなる撥液層16を画素列毎に形成した。これにより撥液層で素子の列ごとにストライプ状に分割した。また、すなわちホール注入層としてPEDT:PSSの代わりに酸化タングステンをスパッタ法にて50nm形成した。酸化タングステンは、撥液層の上部も含めて全体にスパッタした。これは、PEDTに比べて横方向の抵抗が低く、クロストークが生じないと特徴があるため、このような使い方が出来る。次に撥液層で分割された列毎に、インターレイヤ14SとしてTFBを20nmの厚さになるようにディスペンサーを用いて塗布を行った。それを乾燥、ベーキングしたあとに、発光層として、同様にディスペンサーを用いて、撥液層で分割されたそれぞれの列に赤色発光材料、緑色発光材料、青色発光材料のインクを調合し、平均で80nmの厚みになるように塗布を行った。その後、陰極としてバリウムを5nm、アルミニウムを100nm真空蒸着した。陰極はストライプ上の画素をすべて覆うように形成した。得られた試料の一部のTFTを外部回路で動作させ発光状態
と寿命を評価した。その緑色の発光列で得られた結果を測定した。
(Example 3)
Next, RGB coating was performed using a low-temperature polysilicon substrate in which a thin film transistor was formed on a glass substrate. A planarizing film was formed on the TFT substrate with an insulating organic material. On the substrate, ITO was formed as a transparent electrode by a sputtering method, and thereafter pixel restricting portions were similarly formed of SiN with respective thicknesses, and dry etching was performed so as to obtain a desired light emitting region. Thereafter, a
この場合も実施例1とほぼ同様な結果と傾向を得た。
すなわち、画素規制部膜厚が200nm以下であり、かつストライプ状の発光領域を有するように撥液層を形成し画素の端部と撥液層との距離を5nm以上にすると、輝度半減寿命が向上し、発光プロファイルもほぼ矩形になることが示された。
In this case, the same results and tendency as in Example 1 were obtained.
That is, if the liquid-repellent layer is formed so that the pixel regulating portion film thickness is 200 nm or less and has a stripe-shaped light emitting region and the distance between the end portion of the pixel and the liquid-repellent layer is 5 nm or more, the luminance half-life is reduced. It was shown that the emission profile was almost rectangular.
本発明の有機エレクトロルミネッセント装置、および画像形成装置は、有機エレクトロルミネッセント素子において、特に発光層を塗布型で行う時に課題となる画素内の発光輝度の均一性あるいは長期にわたる安定な発光を得ることが必要な種々の装置において利用でき、例えばテレビ、ディスプレイの多色発光を必要とするアプリケーションのみならず、単色発光を利用する露光デバイス、プリンタ、ファクシミリなどに適用が可能である。また有機エレクトロルミネッセント素子は有機発光材料の選定によってRed、Green、Blueの三原色を得ることができるから、例えばRGBそれぞれの色にて露光する露光装置を用いれば、印画紙を直接露光するタイプの画像形成装置に適用することもできる。 The organic electroluminescent device and the image forming apparatus of the present invention are the organic electroluminescent device, particularly uniform light emission luminance within a pixel or stable light emission over a long period of time, which is a problem when the light emitting layer is applied in a coating type. For example, it can be applied not only to applications that require multicolor light emission of televisions and displays, but also to exposure devices, printers, facsimiles, etc. that use monochromatic light emission. In addition, the organic electroluminescent element can obtain the three primary colors of Red, Green, and Blue by selecting an organic light emitting material. For example, when using an exposure apparatus that exposes each color of RGB, a type that directly exposes photographic paper. It can also be applied to the image forming apparatus.
11 ガラス基板
12 陽極
13 画素規制部
14 発光機能を有した層
15 陰極
16 撥液層
100 ガラス基板
O、O0、O1 開口
11
Claims (20)
前記発光機能を有した層が、前記撥液層で分離された領域よりも内側に画素領域を規定された有機エレクトロルミネッセント装置。 A first electrode formed on the substrate; a layer provided on the first electrode and having a light emitting function having a plurality of different emission colors according to the first electrode; and a layer having the light emitting function A second electrode disposed so as to be sandwiched between the first electrode, and a liquid repellent layer that is provided around the first electrode and separates a region for each of the plurality of emission colors,
An organic electroluminescent device in which the layer having the light emitting function has a pixel region defined inside a region separated by the liquid repellent layer.
前記第1の電極または第2の電極のいずれかと発光機能を有した層との間に形成され、かつ、
前記発光機能を有した層の発光領域を規制して画素領域を形成する画素規制部を有し、
前記発光機能を有した層が、前記撥液層で分離された領域内において、前記画素規制部上に跨って一体的に形成された有機エレクトロルミネッセント装置。 The organic electroluminescent device according to claim 1,
Formed between either the first electrode or the second electrode and a layer having a light emitting function, and
A pixel restricting portion for restricting a light emitting region of the layer having the light emitting function to form a pixel region;
An organic electroluminescent device in which the layer having the light emitting function is integrally formed across the pixel regulating portion in a region separated by the liquid repellent layer.
前記撥液層は自己組織化膜である有機エレクトロルミネッセント装置。 An organic electroluminescent device according to claim 1 or 2,
An organic electroluminescent device in which the liquid repellent layer is a self-assembled film.
前記撥液層はライン毎に前記領域が一体となるようにライン状に形成された有機エレクトロルミネッセント装置。 The organic electroluminescent device according to claim 2 or 3, wherein the liquid repellent layer is formed in a line shape so that the region is integrated for each line.
前記画素規制部の少なくとも前記発光領域を規制する側の端部の厚みを200ナノメートル以下に構成した有機エレクトロルミネッセント装置。 The organic electroluminescent device according to any one of claims 2 to 4, wherein the thickness of at least an end portion of the pixel restricting portion on the side of restricting the light emitting region is set to 200 nanometers or less. Cent equipment.
前記画素規制部の開口端は、前記撥液層の開口端の内縁よりも内側に位置するようにした有機エレクトロルミネッセント装置。 An organic electroluminescent device according to any one of claims 2 to 5,
An organic electroluminescent device in which an opening end of the pixel restricting portion is positioned inside an inner edge of the opening end of the liquid repellent layer.
前記第1の電極または第2の電極のうち、基板側に位置する一方の外端よりも外側に、前記撥液層の開口端の内縁が位置するようにした有機エレクトロルミネッセント装置。 An organic electroluminescent device according to any one of claims 2 to 5,
An organic electroluminescent device in which an inner edge of an opening end of the liquid repellent layer is positioned outside one outer end located on the substrate side of the first electrode or the second electrode.
前記発光機能を有した層は、前記画素規制部側に一体的に形成され、電子または正孔の一方の注入を制御する電荷注入層を含む有機エレクトロルミネッセント装置。 An organic electroluminescent device according to any one of claims 2 to 7,
The layer having the light emitting function is an organic electroluminescent device including a charge injection layer that is integrally formed on the pixel regulating portion side and controls injection of one of electrons or holes.
前記電荷注入層は遷移金属酸化物層である有機エレクトロルミネッセント装置。 An organic electroluminescent device according to claim 8,
The organic electroluminescent device, wherein the charge injection layer is a transition metal oxide layer.
前記発光機能を有した層は塗布膜を含む有機エレクトロルミネッセント装置。 An organic electroluminescent device according to any one of claims 2 to 9,
The layer having the light emitting function is an organic electroluminescent device including a coating film.
前記画素規制部は無機絶縁膜である有機エレクトロルミネッセント装置。 An organic electroluminescent device according to any one of claims 2 to 10,
The pixel restricting portion is an organic electroluminescent device that is an inorganic insulating film.
前記発光機能を有した層のうち、少なくとも発光領域をもつ層の形成に先立ち、
撥液層を形成する工程を有し、
前記撥液層で分離された領域内に、所望の粘度の溶液を充填し、前記発光領域をもつ層を形成する工程を含む有機エレクトロルミネッセント装置の製造方法。 It is a manufacturing method of the organic electroluminescent device according to any one of claims 1 to 11,
Prior to forming a layer having at least a light emitting region among the layers having the light emitting function,
Forming a liquid repellent layer;
A method for producing an organic electroluminescent device, comprising a step of filling a solution having a desired viscosity in a region separated by the liquid repellent layer to form a layer having the light emitting region.
前記撥液層を形成する工程は、塗布法により自己組織化膜を形成する工程と、紫外線照射によりパターニングする工程とを含む有機エレクトロルミネッセント装置の製造方法。 It is a manufacturing method of the organic electroluminescent device according to claim 10,
The step of forming the liquid repellent layer is a method of manufacturing an organic electroluminescent device including a step of forming a self-assembled film by a coating method and a step of patterning by ultraviolet irradiation.
前記撥液層を形成する工程に先立ち、
前記撥液層の形成された基板表面全体に、ドライプロセスにより、遷移金属酸化物からなる電荷注入層を形成する工程を含む有機エレクトロルミネッセント装置の製造方法。 It is a manufacturing method of the organic electroluminescent device according to claim 12,
Prior to the step of forming the liquid repellent layer,
A method for producing an organic electroluminescent device, comprising a step of forming a charge injection layer made of a transition metal oxide on a whole substrate surface on which the liquid repellent layer is formed by a dry process.
前記充填する工程は、
前記撥液層で分離された領域内に、インクジェット法により溶液を充填する工程である有機エレクトロルミネッセント装置の製造方法。 A method for producing an organic electroluminescent device according to any one of claims 12 to 14,
The filling step includes
A method for producing an organic electroluminescent device, which is a step of filling a region separated by the liquid repellent layer with an ink jet method.
前記充填する工程は、
前記撥液層で分離された領域内に、ノズルコート法またはディスペンス法により溶液を充填する工程である有機エレクトロルミネッセント装置の製造方法。 A method for producing an organic electroluminescent device according to any one of claims 12 to 15,
The filling step includes
An organic electroluminescent device manufacturing method, which is a step of filling a solution into a region separated by the liquid repellent layer by a nozzle coating method or a dispensing method.
前記第1電極の表面と、前記第1電極間の自己組織化膜が形成される層の表面とが同一平面上にある有機エレクトロルミネッセント装置。 An organic electroluminescent device according to claim 3,
An organic electroluminescent device in which a surface of the first electrode and a surface of a layer on which a self-assembled film between the first electrodes is formed are on the same plane.
前記第1電極の端部がテーパ形状断面を有する有機エレクトロルミネッセント装置。 An organic electroluminescent device according to claim 3,
An organic electroluminescent device in which an end portion of the first electrode has a tapered cross section.
前記第1電極上に透明導電膜を有し、前記透明導電膜の撥液層方向の幅が、前記第1電極の撥液層方向の幅より大きい有機エレクトロルミネッセント装置。 An organic electroluminescent device according to claim 3,
An organic electroluminescent device having a transparent conductive film on the first electrode, wherein the width of the transparent conductive film in the liquid repellent layer direction is larger than the width of the first electrode in the liquid repellent layer direction.
前記第1電極間に画素規制層を有し、前記画素規制層の端部は前記第1電極の端部を覆い、前記画素規制層の端部はテーパ形状である有機エレクトロルミネッセント装置。 An organic electroluminescent device according to claim 3,
An organic electroluminescent device having a pixel restricting layer between the first electrodes, an end of the pixel restricting layer covering an end of the first electrode, and an end of the pixel restricting layer having a tapered shape.
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